JPS5852199B2 - ホウシヤセイトリチウムカイシユウコテイホウ - Google Patents

Description

【発明の詳細な説明】 〔発明の利用分野〕 本発明は使用済燃料の再処理工程からトリチウムを分離
回収するトリチウム回収固定法に関する。

〔発明の背景〕

原子力発電所で使用された燃料は再処理してウラン、プ
ルトニウムなどの有価値物質を回収し、再使用すること
が必要である。

第１図に再処理プロセスの概要を示す。

使用済燃料１は切断工程２で燃料棒の状態から長さ約１
αに切断され、次の溶解工程３に送られ、硝酸水溶液に
よって二酸化ウランペレットを溶解する。

溶解された燃料はさらに次の抽出工程４でトリブチルリ
ン酸とケロシンなどの混合溶媒によって有価値なウラン
、プルトニウムを放射性物質から分離回収し、最終段の
燃料製造工程５に送られる。

この一連の再処理工程において、切断工程２と溶解工程
３から気体状の放射性物質を含む気体廃棄物６が発生し
、抽出工程４より液体状の放射性物質を含む液体廃棄物
７が発生する。

使用済燃料は一般に再処理されるまで約１５０日放置さ
れるので、寿命の短かい放射性物質は減衰して、寿命の
長いものが残っている。

この主なものは、クリプトン８５（半減期１０年）、ト
リチウム（半減期１３年）、セシウム１３７（半減期３
０年）、ストロンチウム９０（半減期２８年７）などで
ある。

燃焼度３０，０００ ＭＷＤ／Ｔの使用済燃料１トンあ
たりでは、６．４Ｘ１０２Ｃｉのトリチウム、１Ｘ１０
’ｃｉのクリプトン８５，７Ｘ１０４Ｃｉのストロンチ
ウム９０．ｌＸ１０５Ｃｉのセシウム１３７が含まれて
いる。

このうちストロンチウム９０およびセシウム１３７など
の非揮発性核種は液体廃棄物７に含まれ、はＶ１００％
回収されて貯蔵される。

また、クリプトン８５は水に溶解しない不活性な気体で
あるため、切断工程２と溶解工程３からは９１００％気
化して放出されるが、これについては現在回収装置の開
発が進み、大気へ放出する量はほぼ零にできるとされて
いる。

一方、トリチウムは気体廃棄物６に２０％、液体廃棄物
７に８０％含まれ、その挙動は他の放射性物質と大きく
異なっている。

これはトリチウムが通常の水素と同じ性質を有し、また
水成分の水素元素と同位体交換し易く、これにより生じ
た物質は、水と全く同一性質であることに基づいている
。

特に水に入った場合は全く除去手段がないところにトリ
チウムの回収上の問題点がある。

水中に入ったものははＫ１００％が低レベル廃液として
環境へ放出されているのが現状である。

〔発明の目的〕

本発明の目的は、使用済燃料の再処理工程からトリチウ
ムを有効に分離回収し、放射性廃棄物量の少ないトリチ
ウム回収固定法を提供することにある。

〔発明の概要〕

本発明の特徴は、使用済燃料を切断および酸化すること
によって前記使用済燃料から放射性希ガスとトリチウム
を放出させ、前記トリチウムを酸化させることによりト
リチウム水を生成し、前記放射性希ガスと前記トリチウ
ム水の混合流体を冷却することにより、この混合流体中
のトリチウム水を凝固させて分離し、この凝固したトリ
チウム水を容器内に貯えた後、加熱して前記トリチウム
水を液体状とし、この液体状のトリチウム水を貯えてい
る容器内に酸素または空気を吹込んで前記トリチウム水
を蒸発させ、前記酸素または空気とトリチウム水蒸気の
混合流体を吸着剤に導いて前記トリチウム水蒸気を前記
吸着剤に吸着させ、前記吸着剤を通過して乾燥された前
記酸素を前記使用済燃料の酸化および前記トリチウムの
酸化に利用し、前記トリチウム水を吸着した前記吸着剤
を低融点物質内に混入して前記低融点物質を凝固させる
点にある。

〔発明の実施例〕

本発明の一実施例を第２図によって説明する。

使用済燃料１は切断工程２で１ｃｒｒＬ程度に切断した
後、酸化工程８に送る、この工程で二酸化ウラン（ＵＯ
２）を次の反応によって八三酸化ウラン（Ｕ３０８）に
転換する。

５００°Ｃ ３ＵＯ２＋０２→Ｕ３Ｏ８・・・・・・（１）二酸化ウ
ランペレットは通常直径１ ｃｗｔ、高さ１動程度であ
るが、この酸化によって二酸化ウランの結晶型が変るた
め、数量の大きさに破壊される。

酸化工程８でトリチウムが完全に放出される。

切断工程２と酸化工程８によって燃料中のトリチウムの
９９．９％が気体状トリチウムとなって、燃料から放出
される。

非揮発性の放射性物質を含む八三酸化ウランは溶解工程
３に送られ、従来の処理工程で処理される。

酸化工程８と切断工程２で放出された気体中に約ｉｐｐ
ｍ含まれるトリチウムは触媒充填塔９に送られる。

この触媒充填塔９には白金触媒、パラジウム触媒、酸化
銅触媒などを充填し、常温または５００℃に加熱してお
く。

この触媒によってトリチウムを次の反応によ、って水の
状態に転換する。

触媒 ２３Ｈ２＋０２→２３Ｈ２０・・・・・・（２）この反
応は通常の水素を水に転換する場合と同様に効率よく進
行する。

ここで３Ｈ２０をトリチウム水とよび、通常の水と区別
される。

このトリチウム水は水蒸気状で次のコールドトラップ１
０に導く。

このコールドトラップ１０は一８０℃程度に冷却してお
き、トリチウム水はここで凝固して捕集される。

同時に含まれるクリプトン８５などの他の気体状放射性
物質はこの系統で何ら変化を受けず気体廃棄物１６とな
ってクリ１１フ８５回収装置へ送られる。

トリチウム水の供給を停止しコールドトラップ１０を加
熱する。

コールドトラップ１０で捕集したトリチウム水は、氷の
状態から約５℃の水の状態に戻され、トリチウム移送管
１７を通じて貯水タンク１１にドレンされる。

貯水タンク１１のトリチウム水を取出してボンベなどに
充填することは可能であるが、トリチウムは寿命が長く
永久貯蔵しなければならない。

このため、水の状態で保管、貯蔵することは安全性に欠
け、伺らかの方法で安定な状態に固定化することが必要
となる。

そこで、このトリチウム水（約５℃）が入っている貯水
タンク１１に酸素または空気１５を吹込んで、この酸素
または空気１５中にトリチウム水を飽和温度になるまで
気化させ、高濃度（約ｓ６００ｐｐｍ）にトリチウム蒸
気を含んだこの酸素または空気を次の脱湿塔１２に送る
。

貯水タンク１１に吹込まれる酸素または空気１５は、燃
料切断工程２と酸化工程８から発生する処理ガス量（ト
リチウム濃度１ ｐｐｍ ）に比較して、トリチウム濃
度が極めて高くなる（８６００ｐｐｍ）ので、その吹込
み量は格段に少なくてよい。

脱湿塔１２では高濃度にトリチウム水を含んだ酸素また
は空気からトリチウム水を吸着剤に吸湿させる。

トリチウムを吸着剤に吸湿させることによってトリチウ
ムの取扱いが容易となり、後述するトリチウムの固定化
が安全にかつ簡単にできる。

脱湿塔１２内の吸着剤にトリチウムを効率よく吸着させ
るためには、トリチウムをガス状にして脱湿塔１２に供
給することが望ましい。

タンク１１を必要に応じてヒータ１８によって加熱し、
蒸発を早めることも有効である。

吸着剤としては、粒状のモレキュラシーブ、シリカゲル
、活性アルミナなどが有効である。

塔１２は脱湿効率を高めるために冷媒１９によって＋５
〜０℃程度に冷却しておく。

これらの吸着剤の水分飽和吸着量は、シリカゲルで４０
重量％、活性アルミナで２５重量％、モレキュラシーブ
で３０重量％であり、通気ガス中の露点はいずれも一６
０℃程度にすることができる。

つまり、脱湿塔１２に８６００ｐｐｍのトリチウム水蒸
気（露点５℃）が入った場合、トリチウム水は脱湿塔１
２内の吸着剤に吸湿されるので、脱湿塔１２の出口では
トリチウム水蒸気の濃度が４０ｐｐｍ程度（露点は約−
６０℃）まで低減され、したがって吸着剤でトリチウム
を９９．５％程度回収できることになる。

脱湿塔１２を出た空気、または酸素は十分に乾燥されて
、乾燥ガス１４となって切断工程２の切断機部に導き、
この工程で発生したトリチウムおよびクリプトン８５を
同伴して触媒充填塔９に入る。

このように、脱湿塔１２は一方からみればトリチウム水
の回収の役目と、他方からみれば工程２と８に乾燥ガス
１４を供給する役目をしている。

もし、大気中の空気を工程２と８に供給した場合には大
気中の水分がコールドトラップ１０に捕集されて、トラ
ップ１０の再生操作（凝固したものを水に転換する操作
）の頻度が増大する結果となる。

また、乾燥ガス１４として供給した空気、または酸素は
酸化工程８で二酸化ウランの酸化反応（１）式の酸素源
、および触媒充填塔９での酸化反応（２）式の酸素源と
して使用される。

脱湿塔１２で飽和吸着量に達した場合、充填した吸着剤
を塔１２より落下させ、固定化容器１３に入れる。

この容器１３には４０’Ｃ程度に加熱された流動パラフ
ィン２０が充填されており吸着剤が２２に入ると直ちに
吸着剤表面がパラフィン２０の膜で覆われることになる
。

容器１３を常温にもどすと、パラフィン２０は固形化し
、この中にトリチウムを含んだ吸着剤が安定に固定化さ
れる。

パラフィンは疎水性であるので、一度パラフインで覆わ
れた吸着剤からはトリチウムの蒸発は起りえない。

また容器１３を貯蔵中にも大気中の水分を吸収すること
はなく、安定に貯蔵できる。

パラフィンの代りにアスファルトを使用してもよい。

本実施例は上記のように構成され、作用するので以下の
効果を奏することができる。

（１）使用済燃料中のトリチウム（３Ｈ）をはゾ１００
％分離回収することができ、環境放射能の保全に大きく
寄与する。

（２）従来、固定が困難であったトリチウムを水に転換
し、さらに低融点物質に混入して固化するために永久貯
蔵が可能になる。

（３）再処理プロセス中に酸化工程を入れることによっ
て、燃料ペレットが敢闘まで破さいされ、溶解速度が増
大する。

（４）溶解操作以後の水相中にトリチウムが混入しない
。

（５） トリチウム水 た状態であるため、この後にあるクリ１１フ８５分離回
収装置では脱湿操作が全く不要である。

（６）貯水タンクに供給されて脱湿塔を通過した酸素を
使用済燃料の酸化およびトリチウム水の生成に利用する
ので、不必要な水分の増加が防止でき、コールドトラッ
プの再生操作の頻度が少なくてすむ。

（７） １−ＩＪチウム水蒸気を凝固させた後酸素ま
たは空気中に蒸発させるようにしたから、そのトリチウ
ム水蒸気の濃度は使用済燃料の酸化工程より排出される
処理ガス中のトリチウム水蒸気の濃度と比較して格段に
高くなり、脱湿塔でのトリチウムの回収効率を格段に高
めることができる。

〔発明の効果〕

本発明によれば、トリチウム水を蒸発させるために利用
しかつ吸着材を通った酸素または空気を、使用済燃料の
酸化およびトリチウム水の生成のために使用できて不必
要な水分の増加が防止でき、更に、トリチウムは効率よ
く分離される。

不必要な水分の増加が防止できるので、固形化された放
射性廃棄物の量が減少する。

【図面の簡単な説明】

第１図は従来の再処理プロセスを説明するブロック線図
、第２図は本発明に係わる放射性トリチウム回収固定法
を説明するブロック線図である。 １・・・・・・使用済燃料、２・・・・・・切断工程、
８・・・・・・酸化工程、９・・・・・・触媒充填塔、
１０・・・・・・コールドトラップ、１１・・・・・・
貯水タンク、１２・・・・・・脱湿塔、１３・・・・・
・固定化容器、１５・・・・・・酸素または空気。

Claims (1)

【特許請求の範囲】
1. １ 使用済燃料を切断および酸化することによって前記
   使用済燃料から放射性希ガスとトリチウムを放出させ、
   前記トリチウムを酸化させることによりトリチウム水を
   生成し、前記放射性希ガスと前記トリチウム水の混合流
   体を冷却することにより、この混合流体中のトリチウム
   水を凝固させて分離し、この凝固したトリチウム水を容
   器内に貯えた後、加熱して前記トリチウム水を肢体状と
   し、この成体状のトリチウム水を貯えている容器内に酸
   素または空気を吹込んで前記トリチウム水を蒸発させ、
   前記酸素または空気とトリチウム水蒸気の混合流体を吸
   着剤に導いて前記トリチウム水蒸気を前記吸着剤に吸着
   させ、前記吸着剤を通過して乾燥された前記酸素を前記
   使用済燃料の酸化および前記トリチウムの酸化に利用し
   、前記トリチウム水を吸着した前記吸着剤を低融点物質
   内に混入して前記低融点物質を凝固させるトリチウム回
   収固定法。