JPS5847300A

JPS5847300A - 放射性廃棄物のセラミツクス固化法及びセラミツクス固化装置

Info

Publication number: JPS5847300A
Application number: JP56145892A
Authority: JP
Inventors: 安斎　和雄; 多禾夫太田
Original assignee: Tokyo Shibaura Electric Co Ltd
Current assignee: Toshiba Corp
Priority date: 1981-09-16
Filing date: 1981-09-16
Publication date: 1983-03-18
Also published as: JPS6112238B2

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】本発明は、放射性廃棄物の処理に関し、さらに詳しくは
、セラミックス形成物質を用いて、か焼した放射性廃棄
物をセラミックス質物体として固化する方法（以下、「
セラミックス同化法」と略称する）および該方法を実施
する装置に関する。

原子力発電の普及にともない使用済核燃料の再処理工場
から発生する高濃度の放射性廃液は年々増大する傾向に
ある。これらの放射性廃液を液状のままでタンク貯蔵す
ることは安全上、管理上のみならず、数量・容積の点で
貯蔵スペースが問題となるため、保管しやすい同化体へ
の変換技術（固化技術）の確立が切望されている。

従来、高濃度の放射性廃棄物を固化する方法としては、
ガラス固化法、金属複合体とする固化法等、種々の方法
が提案されているが、現在のところガラス固化法が、技
術的にも経済的にも最も有利であるとされている。

さらにこのガラス同化法にも、種々の方法が提案されて
いるが、なかでも、電気的絶縁性のるつぼ内に装入した
放射性廃棄物のか焼物とガラス形成物質を、高周波誘導
加熱により溶融する工程を含む方法が、装置を簡略にで
きること、熱効率が良いこと等の利点のため有望視され
ている。すなわち、この方法は、るつぼ上部から放射性
廃棄物のか焼物とガラス形成物質を連続的又は間欠的に
装入し、他方るつぼ底部に設けられた流出ノズルから前
記物質の溶融混合物を間欠的に取出し、格納容器へ導い
て固化させるものである。従って、この方法によれば装
置の連続運転が可能であり、更に、前述した利点の他に
、溶融ガラスに電極が接触しないこと、るつぼ内の位置
に関わりなく溶融ガラスをほぼ均一に加熱できること、
電気的絶縁性のるつぼは直接に加熱されないために過熱
のおそれがなく、るつぼが溶融ガラスにより侵食される
ことが少ないこと、等の利点がある。

しかし、上述の利点の反面、高周波誘導加熱を利用する
従来のガラス同化法には、次のような欠点があった。

すわなち、放射性廃棄物のか焼物およびガラス形成物質
は、通常室温では極めて電気抵抗が大きく、高周波によ
り誘導電流を生じさせることはできないため、室温から
直接、誘導加熱を行うことは困難である。そのため、ガ
ラス形成物質をあらかじめ他の手段でおよそ８００〜１
２００℃の温度まで熱して溶融し、電気比抵抗を約１０
Ω儒以下の電気良導体としておく必要がある。

上記のような高周波誘導加熱によるＩラス固化体製造時
における欠点は、高周波誘導加熱によるセラミックス固
化法においても同様に問題となる。

すなわち、従来考えられてきたセラミックス固化法にお
いては、放射性廃棄物のか焼体粉末をはじめ、セラミッ
クス固化するための添加剤も室温においては電気抵抗が
大きく、従ってこれらの混合物の一部ないし全部を何ら
かの補助手段を使用する予熱なしには高周波誘導によっ
て加熱することは困難である。

本発明の目的は、上述した従来のセラミックス固化法の
欠点を改善し、高周波誘導加熱を容易にすることにより
、熱効率の向上とともに、放射性廃棄物の同化処理の簡
略化、迅速化を可能とする方法および該方法を実施する
装置を提供することにある。

本発明者らは、上述の目的の達成のために研究した結果
放射性廃棄物のか焼物とセラミックス形成物質に、第３
の成分として炭化ケイ素粉末を添加することが高周波誘
導加熱における加熱効率の向上に極めて有効であること
を見出した。すなわ（５）ち、本発明の放射性廃棄物のセラミックス固化法は、電
気絶縁性耐火物質から成るるつぼ内に放射性廃棄物のか
焼物とセラミックス形成物質を装入し、高周波誘導加熱
により溶融体とした後、該溶融体をるつぼから取り出し
、格納容器内へ導いて固化させることにより放射性廃棄
物を処理するに際して、るつぼ内に装入した前記か焼物
とセラミックス形成物質に第３成分として炭化ケイ素粉
末を、全量に対して四〜関重量係の範囲で加えることに
よって高周波誘導加熱を容易ならしめることを特徴とす
るものである。

また本発明の放射性廃棄物のセラミックス同化装置は、
絶縁性耐火物質から成るるつぼと、該るつぼの周囲に複
数回の巻数を有して配置され、るつぼ加熱用の高周波発
振器に接続された誘導コイルと、該るつぼ内へ放射性廃
棄物のか焼物およびセラミックス形成物質および炭化ケ
イ素粉末とを装入する装置と、該るつぼの底部に設けら
れた溶融体取り出し用の流出ノズルとを有することを特
徴とするものである。

　Ｑ　Ａ以下、本発明をさらに詳細に説明する。

本発明の放射性廃棄物のセラミックス固化方法は、以下
の工程からなる。すなわち、まず電気絶縁性耐火物質か
ら成るるつぼ内に放射性廃棄物のか焼物、セラミックス
形成用物質および炭化ケイ素粉末を全重量の２０〜５０
重歇チ含む混合物を連続的にまたは間欠的に供給する工
程と、次いで前記の工程で供給される混合物を高周波誘
導加熱により溶融セラミックスとする工程と、最後に、
上記溶融セラミックスの一定酸を流出ノズルから間欠的
に取り出し、格納容器に充填固化させる工程とを有する
。さらに、上記最後の工程にあっては、必要に応じて、
るつぼの運転休止の場合にでも、流出ノズル部分だけを
高周波誘導加熱することによって、溶融セラミックスの
同化による流出ノズルの閉鎖を防止し、流出操作を容易
にすることができる。上記した最初の工程において添加
される炭化ケイ素は、加熱効率が良く、耐酸化性、耐侵
食性にも優れる上に、たとえ酸化分解してもＣＯ２と、
セラミックス形成物質の一部でもある８１０２となり、
分解生成物が溶融セラミックス中に混入しても支障が生
じない。また、炭化ケイ素の高周波による誘導加熱はき
わめて容易であり、その高周波出力を調節することによ
り、室温から１３００℃までの範囲で任意の温度に調節
することができる。

従って、炭化ケイ素粉末を添加することによって、セラ
ミックス形成物質を予め他の手段で、高周波誘導加熱が
可能となる温度まで予熱する必要がないばかりか、たと
えば、金属チップ、高導電性低融点ガラス質物質等の予
熱用の物質を別に装入する必要もない。そして、この炭
化ケイ素の含有率は、全量に対して２０〜５０重址チが
好ましく、加重量％より少ないと昇温か遅く不利であり
、逆に５０重量％を越えると廃棄物か焼体の処理量が減
少するので不適当である。

また、セラミックス形成物質は放射性廃棄物か焼体を固
化するために使用するものであって、その添加世は、全
量に対し、炭化ケイ素を含めた値で６０〜９０重量係が
好ましい。

次に、本発明の方法を、一層明らかにするために一実施
態様を、該方法の実施装置の例とともに備えている。こ
の絶縁性の耐火るつぼは、セラミックスの侵食作用に耐
えることができ、最高使用設計温度約１５００℃におい
ても破損するおそれのないものでなければならない。例
えば、耐熱衝撃性に優れる石英ガラス質、又は石英ガラ
ス焼結耐火物（ダラスロック）や、耐侵食性に憂れるＡ
ｌ　２０３−Ｚｒ０２−８１０２系、又はＡｌ２Ｏ３系
の電気鋳造耐火物等が好ましい。これらは、下表に示す
特性を有している。

（１０）るつぼ１内の装入物を加熱する装置は、るつぼ１の周囲
に、るつぼから離れて配置された誘導コイル２と、この
誘導コイル２に高周波電流を供給する高周波発振器３と
から成る。

そして上記誘導コイル２は、水冷中空銅パイプから成る
。また、高周波発振器３は、るつぼ１内に装入された放
射性廃棄物のか焼物とセラミックス形成用物質および炭
化ケイ素とから成る溶融セラミックスを誘導加熱するこ
とができる高周波の交流を供給することができ、かつ各
工程に応じた最適な周波数に調節することができるもの
であれば好適である。誘導加熱の能率を考慮すると、少
なくとも１００　）Ｇ（ｚ以上の周波数が必要であると
考えられるが、一般には数ＭＨｚ〜数十ＭＨｚオーダー
の周波数で実施され、高周波発振器３の出力は、負荷に
応じて可変のものとして、溶融体を所望の温度に調節す
る。前記るつぼの上部は、金属性の肩部４と筒状部５か
ら成る上部構造を有し、排ガス装置６へ連結されている
。肩部４の内面は、るつぼ１内の装入物からの放射熱を
反射してるつぼ内の熱損失を低減する。そして、排ガス
装置６は前記放射性廃棄物とセラミックス形成物質と炭
化ケイ素とが反応してセラミックス化するときに発生す
るＮＯｘ等有害ガスや酸化セシウム等の揮発しやすい有
害成分が周囲に拡散しないように吸引し、フィルターな
どにより有害物質を除去して大気中に排気する装置であ
る。

前記るつぼの底部には、溶融セラミックスをるつぼ１の
外の取り出す流出ノズル７が設けられている。第１図に
示す実施例では流出ノズル７はるつぼ１と連続した同じ
耐火物から成るが、他の耐火性材料で構成することもで
きる。流出ノズル７の周囲には、装置の運転休止により
固化し、流出ノズルを閉鎖しているセラミックス塊を加
熱・溶融させる加熱装置として、誘導コイル８と、この
誘導コイルに高周波を供給する高周波発振器９が設けら
れている。さらに、必要に応じて流出ノズル７を閉鎖し
ているセラミックス塊を、急速に加熱・溶融するための
補助手段として、誘導コイルにより直接誘導加熱される
発熱体を設けていてもよい。この発熱体として、第２図
に示す例えば、炭化ケイ素等の抵抗発熱体から成る発熱
リング７＆が流出ノズル７と誘導コイル８との間に設け
られ、また第３図に示す例では、流出ノズル７の内壁に
ステンレスまたはインコネル等から成る耐熱金属層７ｂ
が設けられている。そしてこの耐熱金属層７ｂの厚さは
、流出ノズル７の構成材料である耐火物との熱膨張係数
の差を考慮して、１ｍｍ以下とする必要がある。

前記るつぼの上部構造の一部には、るつぼ１内へ放射性
廃棄物のか焼物とセラミックス形成物質および炭化ケイ
素粉末を装入する手段として、ホツノソーおよびコンス
タントフィーダ１１、）々イブレータ１２が設けられて
いる。

また、流出ノズル７の下方には、金属性の格納容器１４
が配置されており、該格納容器およびその内容物を加熱
する手段（図示せず）を具備している。この加熱手段は
、流出ノズル７から溶融セラミックスを受容する際に、
格納容器比を加熱しておくことにより、溶融セラミック
スを隙間なく容器内に充填する役割を果すものである。

次に、以上説明した本発明の装置を使用して、放射性廃
棄物をセラミックス固化する方法の一例を説明する。

まず、放射性廃棄物のか焼物とセラミックス形成物質お
よび炭化ケイ素粉末を一定の割合で混合した混合物の初
度装入量を、ホラＡ−およびコンスタントフィー／１１
により、設定された一定速度で、ノ々イブレータ１２を
経てるつぼ１内へ供給する。

次に、高周波発振器３により、誘導コイル２に高周波電
流を印加し、炭化ケイ累粉末を誘導加熱する。そして、
混合物の初度装入量が溶融セラミックスとなり溶融セラ
ミックス自体も直接誘導加熱することができる状態に達
したら、さらに誘導加熱を続けながら、るつぼ１の中心
線まで伸ばしたシュート１３により新たに混合物を、連
続的に、または間欠的に供給する。この新たに供給され
た混合物は、溶融・消化され溶融セラミックスとして先
に溶融されたものと一体になる。そして、溶融セラミッ
クスの液面がるつぼ１の最高許容レベル近傍まで達し、
かつ十分溶融された時点で流出ノズル７を開栓し、溶融
セラミックスを一定量格納容器１４に充填する。このと
き、流出ノズル７が、固化したセラミックス塊によって
閉鎖されている場合は、あらかじめ流出ノズル７の周囲
に配置された誘導コイル８に高周波発振器９から高周波
を供給し、上記セラミックス塊を高周波誘導加熱により
融解する必要がある。

次いで、再び前記か焼物とセラミックス形成物質および
炭化ケイ素粉末の混合物を、連続的に、または間欠的に
るつぼ１内へ供給し、前述の工程が繰返されることにな
る。

以下、実施例、比較例により本発明を更に具体的に説明
する。

旦第１表に示す組成のセラミックス形成物質と、第２表に
示す組成の模擬放射性廃棄物のか焼物を用意し、さらに
これに炭化ケイ素粉末を第３表に示す割合で混合したも
のを原料とした。

第１表第３表上記混合物を装入する絶縁性耐火るつぼは、内径！損職
φ、高さ１３０＋１１１１．流出ノズルの内径Ｂｍｍφ
の石英ガラス製るつぼで、その周囲に、内径１１０關φ
の水冷中空銅パイプから成る誘導用コイルがるつぼ底部
から７０　ｍ’ａの高さまで４巻されている。

そして、上記るつぼに、第３表に示した混合物をるつぼ
底部から高さ約１００龍まで装入し、陽極同調型自励式
発振管により、周波数３　ＭＨｚ　、陽極入力６に貨で
始動を行った。

実施例１〜４の場合、混合物は２〜４時間で完全に溶解
した。上記初度装入量が溶解した後、陽極入力をＪ５Ｋ
Ｗにして更に前記混合物を１時間当り５００　ｇの割合
で追加装入し、溶融セラミックスが最大レベル、即ち底
部より７０龍に達したとき、下部の流出ノズルを加熱し
て、溶融セラミックスを流出させた。

比較例１の場合、実施例１〜４の場合と同様に高周波誘
導加熱を行ったが混合物の温度上昇は認められなかった
。

比較例２の場合、実施例１〜４の場合と同様に高周波誘
導加熱を行ったが、混合物の温度上昇は極めて遅く、冴
時間加熱でも混合物は溶解するに至らなかった。

さらに、比較例３の場合、放射性廃棄物か焼体の処理量
が減少し、また溶融体と混合しなかった過剰の炭化ケイ
素粉末が流出ノズルにつまり、溶融セラミックスを流出
させる際の障害となった。

以上の実施例、比較例から明らかなように、本発明のセ
ラミックス固化法によれば、高周波誘導加熱が容易とな
り、熱効率の向上およびセラミックス固化処理の簡略化
、迅速化が図られ、放射性廃棄物の処理上すこぶる有用
である。

【図面の簡単な説明】

第１図は本発明に係る放射性廃棄物のセラミック同化装
置の概略を一部ブロック的に示す断面図、第２図および
第３図は本発明に係る装置で使用される流出ノズルの断
面図である。１・・・絶縁性耐火るつぼ、２・・・誘導コイル、３・
・・高周波発振器、４・・・肩部、５・・・筒状部、６
・・・排ガス装置、７・・・流出ノズル、７ａ・・・発
熱リング、７ｂ・・・耐熱金属層、８・・・誘導コイル
、９・・・高周波発振器、１０・・・溶融セラミックス
、１１・・・ホツノぞ−およびコンスタントフィーダ、
１２・・す々イゾレータ、１３・・・シュート、１４・
・・格納容器。出願人代理人　　　猪　股　　　　清

Claims

【特許請求の範囲】１、電気絶縁性耐火物質から成るるつぼ内に放射性廃棄
物のか焼物とセラミックス形成物質を装入し、高周波誘
導加熱により溶融体とした後、該溶融体をるつぼから取
り出し、格納容器内へ導いて固化させることにより放射
性廃棄物を処理するに際して、るつぼ内に装入した前記
か焼物とセラミックス形成物質に第３成分として炭化ケ
イ素粉末を、全量に対して加〜関重量％の範囲で加える
ことによって高周波誘導加熱を容易ならしめることを特
徴とする、放射性廃棄物のセラミックス固化法。２、絶縁性耐火物質から成るるつぼと、該るつぼの周囲
に複数回の巻数を有して配置され、るつぼ加熱用の高周
波発振器に接続された誘導コイルと、該るつぼ内へ放射
性廃棄物のか焼物およびセラミックス形成物質および炭
化ケイ素粉末とを装入する装置と、該るつぼの底部に設
けられた溶融体取り出し用の流出ノズルとを有すること
を特徴とする放射性廃棄物のセラミックス固化装置。３、流出ノズルが電気絶縁性の耐火性物質から成り、該
流出ノズルの周囲には、るつぼ加熱用の高周波発振器と
は別の独立した高周波発振器に接続された誘導コイルが
配置されている特許請求の範囲第２項記載の装置。