JPH11335171A - セラミックス繊維／ＳｉＣ複合材料の製造方法 - Google Patents

セラミックス繊維／ＳｉＣ複合材料の製造方法

Info

Publication number
JPH11335171A
JPH11335171A JP10143045A JP14304598A JPH11335171A JP H11335171 A JPH11335171 A JP H11335171A JP 10143045 A JP10143045 A JP 10143045A JP 14304598 A JP14304598 A JP 14304598A JP H11335171 A JPH11335171 A JP H11335171A
Authority
JP
Japan
Prior art keywords
sic
fiber
alkylchlorosilane
fibers
composite material
Prior art date
Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Granted
Application number
JP10143045A
Other languages
English (en)
Other versions
JP4078453B2 (ja
Inventor
Akira Kayama
晃 香山
Hiroshi Araki
弘 荒木
Tetsuji Noda
哲二 野田
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
Japan Science and Technology Agency
National Research Institute for Metals
Original Assignee
National Research Institute for Metals
Japan Science and Technology Corp
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by National Research Institute for Metals, Japan Science and Technology Corp filed Critical National Research Institute for Metals
Priority to JP14304598A priority Critical patent/JP4078453B2/ja
Publication of JPH11335171A publication Critical patent/JPH11335171A/ja
Application granted granted Critical
Publication of JP4078453B2 publication Critical patent/JP4078453B2/ja
Anticipated expiration legal-status Critical
Expired - Lifetime legal-status Critical Current

Links

Landscapes

  • Ceramic Products (AREA)

Abstract

(57)【要約】 【目的】 空隙率が低く、優れた高温特性を示すセラミ
ックス繊維／ＳｉＣ複合材料を得る。 【構成】 ＳｉＣ繊維又はＣ繊維の成形体を１〜３ＭＰ
ａで加圧し、加圧状態の繊維成形体にアルキルクロロシ
ランを浸透させ、アルキルクロロシランの熱分解反応に
よって生成したＳｉＣ相で相互に隣接するＳｉＣ繊維又
はＣ繊維を結合した後、繊維成形体を加圧状態から解放
し、更にアルキルクロロシランの熱分解反応によってＳ
ｉＣ相を繊維成形体の内部に析出させる。アルキルクロ
ロシランは、繊維成形体を９００〜１２００℃に加熱保
持することにより熱分解してＳｉＣ相を析出する。 【効果】 加圧状態及び加圧解除状態の２段階でＳｉＣ
相を析出させることにより、繊維成形体の内部空隙を万
遍なくＳｉＣ相のマトリックスで充填し、緻密度の高い
複合材料となる。

Description

【発明の詳細な説明】
【０００１】
【産業上の利用分野】本発明は、高温雰囲気においても
高度に安定した高強度を示すＣ繊維，ＳｉＣ繊維等を用
いたセラミックス繊維／ＳｉＣ複合材料を製造する方法
に関する。
【０００２】
【従来の技術】原子力，航空宇宙分野等の特殊環境や極
限環境で使用される材料として、耐熱性や耐摩耗性に優
れたセラミックス系材料が注目されている。セラミック
ス系材料は、熱交換器，メカニカルシール等の過酷な条
件に曝される部材としても使用されている。なかでも、
ＳｉＣ，Ｓｉ3 Ｎ4 等の非酸化物系セラミックスは、高
温雰囲気においても優れた強度を維持する材料である。
特に、ＳｉＣやＣは、強度，耐熱性，高熱伝導性，耐摩
耗性に優れていることに加え、中性子照射によっても長
寿命の放射性核種を生じないことを活用し、宇宙航空用
から核融合炉の第１隔壁に至るまでの広範な分野におい
て有望視されている材料である。ＳｉＣは、融点が非常
に高く高温特性に優れているが、それ自体では脆い材料
である。そこで、Ｃ繊維やＳｉＣ繊維で強化した複合材
料の開発が進められており、４００ＭＰａを超える強度
をもつセラミックス繊維／ＳｉＣ複合材料も提案されて
いる［Ａ．Ｌａｃｏｍｂｅ ａｎｄ Ｃ．Ｂｏｎｎｅ
ｔ，２ｎｄ Ｉｎｔ．Ａｅｒｏｓｐａｃｅ Ｐｌａｎｅ
ｓ Ｃｏｎｆ．Ｐｒｏｃ．ＡＩＡＡ−９０−５２０８
（１９９０），Ｃ．Ｗ．Ｈｏｌｌｅｎｂｅｒｇ ｅｔ
ａｌ．，Ｊ．Ｎｕｃｌ．Ｍａｔ．，２１９，（１９９
５）７０−８６参照］。
【０００３】
【発明が解決しようとする課題】マトリックスとなるＳ
ｉＣ相を形成する方法として、クロロシランの熱分解を
利用する方法が一部で採用されている。この方法は、最
終製品に近い形状の複合材料が得られるため、過酷な環
境における耐熱性が要求される航空機部品等の製造に適
用されている。しかし、クロロシランの熱分解でマトリ
ックスのＳｉＣ相を形成する場合、ＳｉＣ繊維又はＣ繊
維を予め所定形状に成形した繊維成形体の内部空隙がＳ
ｉＣ相で十分に充填されない部分が生じがちである。Ｓ
ｉＣ相で充填されていない内部空隙は層間剥離や破壊の
起点になり易いが、従来法によるとき最終的な空隙率を
２０体積％以下に低下することは困難である。
【０００４】
【課題を解決するための手段】本発明は、このような問
題を解消すべく案出されたものであり、加圧状態でのＳ
ｉＣ相析出反応を組み込むことにより、９０体積％を超
える高緻密度をもち、ＳｉＣ本来の特性を活用した高温
特性に優れたセラミックス繊維／ＳｉＣ複合材料を得る
ことを目的とする。本発明の製造方法は、ＳｉＣ繊維又
はＣ繊維の成形体を１．０〜３．０ＭＰａで加圧し、加
圧状態の繊維成形体にアルキルクロロシランを浸透さ
せ、アルキルクロロシランの熱分解反応によって生成し
たＳｉＣ相で相互に隣接するＳｉＣ繊維又はＣ繊維を結
合した後、繊維成形体を加圧状態から解放し、更にアル
キルクロロシランの熱分解反応によってＳｉＣ相を繊維
成形体の内部に析出させることを特徴とする。アルキル
クロロシランを熱分解するため、繊維成形体を９００〜
１２００℃に加熱保持することが好ましい。
【０００５】セラミックス繊維としてはＣ繊維又はＳｉ
Ｃ繊維が使用され、ＳｉＣ相の析出に先立って繊維束又
は織物にされる。たとえば、Ｃ繊維又はＳｉＣ繊維を平
織し、或いは朱子織物としたものが使用される。繊維束
又は織物の積層材を加圧保持して繊維成形体とし、繊維
成形体の内部にアルキルクロロシランを浸透させ、マト
リックスとなるＳｉＣ相を析出させる。アルキルクロロ
シランには、メチルクロロシラン，ジメチルクロロシラ
ン，エチルクロロシラン，プロピルクロロシラン等のア
ルキルクロロシランが反応性ガスとして使用される。
【０００６】
【作用】本発明者等は、アルキルクロロシランの熱分解
によってＳｉＣ繊維，Ｃ繊維等の繊維成形体の内部をＳ
ｉＣ相で充填する場合、得られる複合材料の緻密度が低
い理由を次のように推察した。アルキルクロロシラン
は、流路抵抗の少ない箇所を優先的に流れて繊維成形体
の内部に浸透する。浸透したアルキルクロロシランが熱
分解してＳｉＣを析出させると、析出部分の流路抵抗が
上昇し、アルキルクロロシランが一層流れにくくなる。
繊維成形体の内部でアルキルクロロシランの流量分布に
変動があるため、析出するＳｉＣ相も不均一になる。そ
の結果、繊維成形体の内部にクローズドポアが生じ、製
品に持ち込まれる。また、ＳｉＣ繊維又はＣ繊維の隣接
間距離が大きな箇所では間隙を析出ＳｉＣ相で埋め切れ
ず、空隙のまま残留する。
【０００７】そこで、繊維成形体内部の流路抵抗が緻密
度の向上にネックとなっているとの前提で、繊維成形体
内部の流路抵抗を均一化して、アルキルクロロシランを
繊維成形体の内部に万遍なく行き渡らせ、ＳｉＣの析出
反応を均一化させる方法を検討した。その結果、加圧条
件下でアルキルクロロシランを熱分解させる第１工程，
無負荷の条件下でアルキルクロロシランを熱分解させる
第２工程に分けてＳｉＣを析出させるとき、繊維成形体
の内部空隙が析出したＳｉＣ相で効率よく充填されるこ
とを見出した。
【０００８】第１工程では、繊維束又は織物の積層材を
１．０〜３．０ＭＰａ，好ましくは１．０〜２．０ＭＰ
ａの一定加圧条件下に保持した繊維成形体にアルキルク
ロロシランを浸透させる。圧力付加によって繊維成形体
が圧縮され、各繊維間の空隙が一定化する。しかし、
３．０ＭＰａを超える圧力では、切断等による繊維の損
傷が生じ易くなる。加圧された繊維成形体を９００〜１
２００℃に加熱すると、繊維と繊維が接触している箇所
にアルキルクロロシランからＳｉＣが析出し、析出した
ＳｉＣによりその箇所で繊維が部分的に結束される。こ
のようにして、アルキルクロロシランの熱分解生成物で
あるＳｉＣが繊維成形体の内部に均等に析出する。ま
た、隣接するＳｉＣ繊維又はＣ繊維が析出ＳｉＣで結束
されるため、繊維成形体に形状自己保持性が付与され
る。しかし、繊維成形体に加える圧力が１ＭＰａに満た
ないと、空隙の大きさにバラツキが生じ、次の工程でＳ
ｉＣを含浸析出させても空隙率を２０体積％以下にする
ことが困難になる。
【０００９】第１工程のＳｉＣ析出処理は、繊維成形体
に加えている圧力を解除した後でも繊維成形体の圧縮状
態が維持されるように、繊維を部分的に結束するまで続
けられる。具体的には、９５０℃の反応温度では、第１
工程のＳｉＣ析出処理を３時間程度継続し、厚さ０．２
〜０．５μｍのＳｉＣ析出層を形成する。第１工程でＣ
繊維又はＳｉＣ繊維の表面に析出したＳｉＣ相は、第２
工程で析出するＳｉＣ相に対する呼び水としての作用を
呈する。すなわち、第１工程でＣ繊維又はＳｉＣ繊維が
析出ＳｉＣ相に対してなじみ易い表面に調整されている
ため、通常の条件下でアルキルクロロシランを熱分解し
ても、生成したＳｉＣがＣ繊維又はＳｉＣ繊維の表面に
良好な付着力で均一に析出する。しかも、第１工程で析
出したＳｉＣ相によって隣接繊維が相互に結合されてい
るため、繊維成形体内部にある空隙も平均化されてい
る。その結果、繊維間の空隙が十分にＳｉＣ相で充填さ
れ、緻密度の高いセラミックス繊維／ＳｉＣ複合材料が
得られる。
【００１０】得られたセラミックス繊維／ＳｉＣ複合材
料は、空隙率が１０体積％以下に抑えられており、機械
的破壊の起点や破壊の伝播経路が低減され、高強度の材
料となる。たとえば、ＳｉＣ繊維／ＳｉＣ複合材料では
５００〜７５０ＭＰａ，Ｃ繊維／ＳｉＣ複合材料では４
００〜８００ＭＰａの曲げ強度を示す材料となる。
【００１１】
【実施例】実施例１：線径１５μｍのＳｉＣ繊維を束に
し、直径４０ｍｍ，厚み２ｍｍの円盤状に７枚積層し
た。繊維積層体１を図１に示すように孔の開いたＭｏ製
円盤２，２に挟み、炭素質ホルダー３にボルト４で固着
した。Ｍｏ製円盤２，２としては、厚みが２ｍｍで、多
数のガス透過孔５を全面に形成したものを使用した。Ｍ
ｏ製円盤２の外周縁部には円周方向に等間隔でボルト挿
通孔６が形成されており、挿通孔６に差し通されたボル
ト４は、炭素質ホルダー３に形成されているネジ孔７に
ねじ込まれる。炭素質ホルダー３にも、同様な複数のガ
ス透過孔８が形成されている。繊維積層体１に加える圧
力はボルト４のねじ込み量によって調節され、また繊維
積層体１の全体に均等な圧力が加えられる。
【００１２】繊維積層体１に１．０ＭＰａの圧力を加
え、０．１３３ＭＰａの真空チャンバに配置した。真空
チャンバに反応性ガス８としてエチルクロロシランを流
量２×１０-5Ｎｍ3 ／分で供給し、Ｍｏ製円盤２，２及
び炭素質ホルダー３のガス透過孔５，８を介して繊維積
層体１にエチルクロロシランを浸透させた。エチルクロ
ロシランを供給しながら繊維積層体１を９００℃に加熱
し、ＳｉＣ相の析出を３時間継続した。３時間経過時点
では、繊維積層体１の内部に析出したＳｉＣ相によって
ＳｉＣ繊維が相互に結着されているため、ボルト４を緩
めても繊維積層体１はその形状を自己保持していた。
【００１３】圧力から解放された繊維積層体１を円筒状
の炭素質ホルダーに取り付け、繊維成形体１の露呈面全
域に反応性ガス９が当るようにエチルクロロシランを供
給し、ＳｉＣ相の析出を温度９００℃で２０時間継続さ
せた。得られたＳｉＣ繊維／ＳｉＣ複合材料は、顕微鏡
で観察した組織写真を示す図２（８０倍）及び図３（８
００倍）にみられるように、個々のＳｉＣ繊維の間にＳ
ｉＣ相が均一に析出しており、緻密度が極めて高い複合
材料であることが判った。実際、密度測定法で空隙率を
測定したところ、従来法では得られない５体積％と低い
値であった。
【００１４】実施例２：線径１５μｍのＳｉＣ繊維でで
きた平織材を直径４０ｍｍに切り出したものを７枚重ね
て繊維積層体とした。この繊維積層体を６．２×１０-3
〜１．０ＭＰａで加圧成形し、加圧状態でエチルクロロ
シランの気相熱分解によりＳｉＣの析出反応を９５０℃
で３時間継続した。次いで、加圧状態から繊維積層体を
解放し、更にＳｉＣの析出反応を９５０℃で２０時間継
続した。得られたＳｉＣ繊維／ＳｉＣ複合材料の空隙率
を実施例１と同じ方法で測定すると共に、ＪＩＳに規定
する金属材料曲げ試験方法に準拠して曲げ強度を測定し
た。測定結果を熱分解時に繊維成形体に加えた圧力で整
理したところ、第１表に示す関係があることが判った。
すなわち、第１工程でエチルクロロシランを熱分解させ
るときに繊維成形体に加える圧力を大きくするほど、得
られたＳｉＣ繊維／ＳｉＣ複合材料の緻密度及び曲げ強
度が向上している。なかでも、１．０ＭＰａで加圧した
ものでは、複合材料の緻密度が９０体積％に達し、曲げ
強度も７５０ＭＰａと極めて高い値を示した。
【００１５】
【００１６】実施例１及び２では、ＳｉＣ繊維を使用し
た場合を説明したが、ＳｉＣ繊維に替えてＣ繊維を用い
た場合でも、同様にして緻密度の高いＣ繊維／ＳｉＣ複
合材料が得られた。
【００１７】
【発明の効果】以上に説明したように、本発明において
は、ＳｉＣ繊維又はＣ繊維の繊維成形体の内部にＳｉＣ
相を析出させてマトリックスを形成する際、先ず加圧状
態の繊維成形体にアルキルクロロシランを浸透させ、繊
維成形体の内部に万遍なくＳｉＣ相を析出させている。
このときに析出したＳｉＣ相によって、繊維成形体の内
部構造が平均化されると共に、ＳｉＣ繊維又はＣ繊維の
表面が改質され、析出ＳｉＣに対する馴染み性が向上す
る。そのため、加圧力を解除してアルキルクロロシラン
の熱分解反応を続行しても、繊維成形体の内部にＳｉＣ
相が均一に析出し、ＳｉＣ繊維又はＣ繊維間の空隙が析
出ＳｉＣ相で十分に充填される。このようにして得られ
たセラミックス繊維／ＳｉＣ複合材料は、従来法による
複合材料に比較して緻密度が極めて高く、曲げ強度に優
れ、しかも軽量なことから、航空宇宙用部品，原子炉隔
壁，熱交換器部品等として過酷な環境に曝される用途に
使用される。
【図面の簡単な説明】
【図１】 実施例１で採用した繊維成形体を加圧保持す
る手段を示す図
【図２】 実施例１で製造されたＳｉＣ繊維繊維／Ｓｉ
Ｃ複合材料の組織を示す顕微鏡写真（倍率８０倍）
【図３】 実施例１で製造されたＳｉＣ繊維繊維／Ｓｉ
Ｃ複合材料の組織を示す顕微鏡写真（倍率８００倍）
【手続補正書】
【提出日】平成１０年５月２６日
【手続補正１】
【補正対象書類名】図面
【補正対象項目名】図２
【補正方法】変更
【補正内容】
【図２】
【手続補正２】
【補正対象書類名】図面
【補正対象項目名】図３
【補正方法】変更
【補正内容】
【図３】
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 野田 哲二 茨城県つくば市千現一丁目２番１号 科学 技術庁金属材料技術研究所内

Claims (2)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項１】 ＳｉＣ繊維又はＣ繊維の成形体を１．０
    〜３．０ＭＰａで加圧し、加圧状態の繊維成形体にアル
    キルクロロシランを浸透させ、アルキルクロロシランの
    熱分解反応によって生成したＳｉＣ相で相互に隣接する
    ＳｉＣ繊維又はＣ繊維を結合した後、繊維成形体を加圧
    状態から解放し、更にアルキルクロロシランの熱分解反
    応によってＳｉＣ相を繊維成形体の内部に析出させるこ
    とを特徴とするセラミックス繊維／ＳｉＣ複合材料の製
    造方法。
  2. 【請求項２】 繊維成形体を９００〜１２００℃に加熱
    保持し、繊維成形体の内部に浸透したアルキルクロロシ
    ランを熱分解する請求項１記載のセラミックス繊維／Ｓ
    ｉＣ複合材料の製造方法。
JP14304598A 1998-05-25 1998-05-25 セラミックス繊維／ＳｉＣ複合材料の製造方法 Expired - Lifetime JP4078453B2 (ja)

Priority Applications (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
JP14304598A JP4078453B2 (ja) 1998-05-25 1998-05-25 セラミックス繊維／ＳｉＣ複合材料の製造方法

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
JP14304598A JP4078453B2 (ja) 1998-05-25 1998-05-25 セラミックス繊維／ＳｉＣ複合材料の製造方法

Publications (2)

Publication Number Publication Date
JPH11335171A true JPH11335171A (ja) 1999-12-07
JP4078453B2 JP4078453B2 (ja) 2008-04-23

Family

ID=15329633

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
JP14304598A Expired - Lifetime JP4078453B2 (ja) 1998-05-25 1998-05-25 セラミックス繊維／ＳｉＣ複合材料の製造方法

Country Status (1)

Country Link
JP (1) JP4078453B2 (ja)

Cited By (2)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
JP2002211984A (ja) * 2001-01-16 2002-07-31 National Institute For Materials Science ＳｉＣ又はＣ繊維／ＳｉＣ複合材料の製造方法
EP1457472A1 (de) * 2003-03-11 2004-09-15 ARC Seibersdorf research GmbH Verbundwerkstoff und Verfahren zu dessen Herstellung

Cited By (2)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
JP2002211984A (ja) * 2001-01-16 2002-07-31 National Institute For Materials Science ＳｉＣ又はＣ繊維／ＳｉＣ複合材料の製造方法
EP1457472A1 (de) * 2003-03-11 2004-09-15 ARC Seibersdorf research GmbH Verbundwerkstoff und Verfahren zu dessen Herstellung

Also Published As

Publication number Publication date
JP4078453B2 (ja) 2008-04-23

Similar Documents

Publication Publication Date Title
EP0072007B1 (en) Method of fabricating carbon composites
US4944904A (en) Method of obtaining a fiber-containing composite
US6284357B1 (en) Laminated matrix composites
US3580731A (en) Method of treating the surface of a filament
Devi et al. Carbon Carbon Composites: An Overview.
JP5117862B2 (ja) セラミックマトリックス複合部材の製造方法
EP1788117B1 (en) Multilayered boron nitride/silicon nitride coatings
CN111217616B (zh) 一种近零膨胀特性的C/SiC结构材料的制备方法
JP2006189029A (ja) 層間強度を向上させるために非被覆繊維を組み込んだＳｉＣ／ＳｉＣ複合材
JPH0234788A (ja) 耐火性複合物質及びその製造方法
US20030162647A1 (en) Fibre composite ceramic with a high thermal conductivity
WO1999019273A1 (fr) Materiau composite fibreux et son procede de fabrication
JP3007936B2 (ja) 炭素材料の製造法
US7244034B1 (en) Low CTE metal-ceramic composite articles, and methods for making same
JPH11335171A (ja) セラミックス繊維／ＳｉＣ複合材料の製造方法
Noda et al. Microstructure and mechanical properties of CVI carbon fiber/SiC composites
JP4707854B2 (ja) 高強度ＳｉＣ繊維／ＳｉＣ複合材料の製造方法
Pramanik et al. Current advancements in ceramic matrix composites
Kebede Carbon-carbon composite application areas and limitations
CN113748096B (zh) 制造cmc部件的方法
Foltz SiC fibers for advanced ceramic composites
JPH0292886A (ja) 耐酸化性を有する炭素繊維強化複合材料の製造法
JP2002211984A (ja) ＳｉＣ又はＣ繊維／ＳｉＣ複合材料の製造方法
JP2002211980A (ja) ＳｉＣ又はＣ繊維／ＳｉＣ複合材料及びその製造方法
Naslain Processing of non-oxide ceramic matrix composites: an overview

Legal Events

Date Code Title Description
A711 Notification of change in applicant

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A712

Effective date: 20031031

RD03 Notification of appointment of power of attorney

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A7423

Effective date: 20040129

A621 Written request for application examination

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A621

Effective date: 20040723

RD04 Notification of resignation of power of attorney

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A7424

Effective date: 20070227

RD03 Notification of appointment of power of attorney

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A7423

Effective date: 20070327

A977 Report on retrieval

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A971007

Effective date: 20070330

A521 Written amendment

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A821

Effective date: 20070327

A131 Notification of reasons for refusal

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A131

Effective date: 20070619

A521 Written amendment

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A523

Effective date: 20070816

A131 Notification of reasons for refusal

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A131

Effective date: 20070911

A521 Written amendment

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A523

Effective date: 20071105

TRDD Decision of grant or rejection written
A01 Written decision to grant a patent or to grant a registration (utility model)

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A01

Effective date: 20071218

A61 First payment of annual fees (during grant procedure)

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A61

Effective date: 20080117

FPAY Renewal fee payment (event date is renewal date of database)

Free format text: PAYMENT UNTIL: 20110215

Year of fee payment: 3

R150 Certificate of patent or registration of utility model

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: R150

S111 Request for change of ownership or part of ownership

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: R313117

FPAY Renewal fee payment (event date is renewal date of database)

Free format text: PAYMENT UNTIL: 20110215

Year of fee payment: 3

R350 Written notification of registration of transfer

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: R350

S533 Written request for registration of change of name

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: R313533

R350 Written notification of registration of transfer

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: R350

EXPY Cancellation because of completion of term