JPH10253612A - 放射性ガス濃度計測装置 - Google Patents

放射性ガス濃度計測装置

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JPH10253612A
JPH10253612A JP6117397A JP6117397A JPH10253612A JP H10253612 A JPH10253612 A JP H10253612A JP 6117397 A JP6117397 A JP 6117397A JP 6117397 A JP6117397 A JP 6117397A JP H10253612 A JPH10253612 A JP H10253612A
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JP
Japan
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gas
tritium
carbon
measuring
concentration
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Withdrawn
Application number
JP6117397A
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English (en)
Inventor
Wataru Kawamura
亘 川村
Hirotsugu Nagayasu
弘貢 長安
Takashi Miyake
崇史 三宅
Yoichi Enokida
洋一 榎田
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Mitsubishi Heavy Industries Ltd
Original Assignee
Mitsubishi Heavy Industries Ltd
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Abstract

(57)【要約】 【課題】 軽水炉燃料の再処理過程で生ずるオフガス中
の炭素14及び三重水素の濃度を精確に計測し、監視す
る。 【解決手段】 軽水炉燃料の再処理過程のオフガス中の
炭素14(C−14)及び三重水素(T)の濃度を計測す
る放射性ガス濃度計測装置は、オフガスサンプルaを導
入し、計測妨害成分を除去して炭素化合物及び水素化合
物のみを分別するクロマトグラフカラム1と、クロマト
グラフカラム1を通過した分別ガス3を酸素を含まない
化学形態に変換する還元カラム5と、還元カラム5から
の還元ガス9の質量スペクトルを計測する質量分析計1
1と、質量分析計11の計測質量スペクトルから前記炭
素14及び三重水素の濃度を導出する演算手段とを有す
る。

Description

【発明の詳細な説明】
【0001】
【発明の属する技術分野】本発明は、ガス中の特定の成
分の濃度を計測する装置に関し、特に軽水炉燃料を再処
理する際に発生するオフガス中の炭素の同位元素や水素
の同位元素の濃度を計測する装置に関する。
【0002】
【従来の技術】加圧水型原子炉や沸騰水型原子炉の軽水
炉では、一般に酸化ウランを原料とする原子炉燃料を使
用しているが、その使用済燃料から有効成分であるウラ
ン及びプルトニウム等を取り出す所謂再処理が行われて
いる。この再処理プロセスでは、酸化ウランペレットが
詰まった被覆燃料棒を剪断し、更にこれらを硫酸溶液を
使用して溶解するに際し、オフガスが発生する。而し
て、そのオフガスの中には窒素ガスN2,酸素ガスO2
窒素酸化物NOx,よう素I2,クリプトンKrが含ま
れ、更には炭素の同位元素炭素14(C−14)が、14CO
又は14CO2の形で、水素Hの同位元素である三重水素
TがHT,T2,HTO及びT2Oの形でそれぞれ含まれ
ている。これらのオフガスは所定の操作を行って最終的
に環境に放出されるが、微量ではあるが天然中に存在す
る炭素14(C−14)及び三重水素Tの放出濃度は常時監
視されて安全なレベルに保持されている。
【0003】
【発明が解決しようとする課題】炭素14(C−14)及
び三重水素(T)を含めガスの成分を分析する場合、質
量分析計を使用するのが一般的であるが、共存元素や分
子に同重体が存在すると、それらの間の区別が困難で高
精度の分析が難しく、高精度の濃度計測やモニタリング
は期待できない。例えば、自然には酸素の同位体とし
て、O16,O17,O18があり、121618Oと1416
2のような同重体の区別がつかない。又、炭素14(C
−14)及び三重水素(T)は放射性核種であるから、質
量計測に代えて放射能計測により濃度計測をすることが
考えられが、これらはベータ線放出核種であり、その計
測のためには共存するガンマ線放出核種である85Krを事
前に除去しておく必要がある。しかしながら、このクリ
プトン85は不活性であるから除去が困難で低温吸着除
去装置が必要である。この装置を使用するには、大きな
コスト及び設置スペースを必要としている。従って、本
発明の課題は、検査対象ガス中に妨害成分や同位体化合
物による同重体があっても、計測対象元素の成分濃度を
迅速且つ高精度で計測し得る放射性ガス濃度計測装置を
提供することにある。
【0004】
【課題を解決するための手段】如上の課題を解決するた
め、本発明によれば、軽水炉燃料の再処理過程のオフガ
ス中の炭素14(C−14)及び三重水素(T)の濃度を計
測する放射性ガス濃度計測装置は、計測乃至監視対象の
オフガスを導入し、計測妨害成分を除去して炭素化合物
及び水素化合物のみを分別する計測妨害成分除去手段
と、この計測妨害成分除去手段を通過した炭素化合物及
び三重水素化合物を酸素を含まない化学形態に変換する
前処理手段と、この前処理手段からの処理ガスの質量ス
ペクトルを計測する計測手段と、この計測手段の計測質
量スペクトルから前記炭素14(C−14)及び三重水素の
濃度を導出する演算手段とを有することを特徴とする。
もし計測対象の元素が、炭素14のみで三重水素を含ま
ないときは、三重水素変換手段が計測妨害成分除去手段
に前置される。好適な実施形態においては、計測妨害成
分除去手段は、クロマトグラフ用カラムとして構成さ
れ、前処理手段及び計測手段はそれぞれ還元カラム及び
質量分析計として構成される。
【0005】
【発明の実施の形態】以下、添付の図面を参照して本発
明の実施形態を説明する。図1において、符号1はクロ
マトグラフカラムで、これに再処理過程からのオフガス
サンプルaが導入される。このオフガスサンプルaには
炭素14や三重水素が化合物の形で含まれているが、以
下に述べるモニタリングのための濃度計測のため、再処
理過程から発生するオフガスの一部がオフガスサンプル
aとしてクロマトグラフカラム1に導入されるのであ
る。クロマトグラフカラム1は、ポラパックN(商品
名)等の吸着剤を充填したカラムであり、成分ガスの吸
着力の差により層状分離される。ここで、オフガスサン
プルaに含まれていた窒素ガスN2,酸素ガスO2,窒素
酸化物NOx,よう素I2,クリプトンKr等が分離除
去され、CO,CO2及びHT,T2,HTO,T2Oの
みが分別される。この分別ガス3は、還元コラム5に入
り、ここで水素ボンベ7から供給された水素ガスにより
還元される。還元カラム5には、ニッケルNが添着され
たケイソウ土が充填され、全体が約600℃に加熱され
ていて、酸素を含まない化学形態即ちメタンに変換され
る。即ち炭素14及び三重水素は、12CH412CTH
312CT2212CT3H 、12CT414CH4
14CTH314CT2214CT3H ,14CT4 の形
態に還元される。最後にその還元ガス9を計測手段たる
質量分析計11に送り、各成分ガスの質量スペクトルを
計測する。そして、次のような演算を経て、炭素14(C
−14)及び三重水素の量即ち濃度を算出する。
【0006】即ち、オフガスサンプル中の同位体交換は
速やかに進行するとして、各モル比を[14C]/[12C]=
X,[T]/[H]=Y,更に[12CH4]=A とおく
と、各量は以下のように表され、質量スペクトル比は次
のようになる。 [14CH4] =[12CH4] ×[14C]/[12C]=
AX [12CTH3]=[12CH4] ×[T]/[H] =
AY [14CTH3]=[14CH4] ×[T]/[H] =
AXY [12CT22]=[12CTH3] ×[T]/[H] =
AY214CT22]=[14CTH3] ×[T]/[H] =
AXY212CT3H]=[12CT22] ×[T]/[H] =
AY314CT3H]=[14CT22] ×[T]/[H] =
AXY312CT4] =[12CT3H] ×[T]/[H]
=AY414CT4] =[14CT3H] ×[T]/[H]
=AXY4
【0007】従って質量分析計11から得られる分析値
をMとし、質量数を添字で表すと次のように表される。 M16=A M18=AY +AX = A(X+Y) M20=AY2 +AXY = AY(X+Y) M22=AY3 +AXY2 = AY2(X+Y) M24=AY4 +AXY3 = AY3(X+Y) M26= AXY4
【0008】以上から A =M16 X+Y=M18/ M16 Y =M20/ M18 X =M18/ M16−M20/ M18 因に次式が成立する。 M22 =M20 2/M1824 =M20 3/M18 226 =M16・(M18/ M16−M20/ M18)(M20/ M
184
【0009】よって、14Cの全量は次式で表される。 Σ14C=[12CH4]+[14CTH3]+[14CT22]+[14CT3H]+[14CT4] =M16・(M18/ M16−M20/ M18)(1+Y+Y2+Y3+Y4) ここで、Y=M20/ M18一方三重水素Tの全量は次式で
表される。 ΣT=[12CTH3]+[12CT22]+[14CTH3]+[12CT3H]+[14CT22] +[12CT4]+[14CT3H]+[14CT4] =M16・M20/ M18・(M18/ M16-M20/ M18+1)・(1+Y+Y2+Y3) 以上のような式の演算は、質量分析計11に付設された
図示しないコンピュータのような演算手段により実施さ
れて、それぞれの放射性ガスの濃度が求められる。
【0010】尚計測対象に三重水素Tを含まない場合
は、図2に示すように、オフガスサンプルaを先ず酸化
カラム13に通した後に、酸化ガス15として前述のよ
うなクロマトグラフカラム1に導入する。酸化カラム1
3は、パラジウムPdを添着したアルミナが充填され、運
転時には約200℃に加熱されている。そうすると、オ
フガスサンプルa中のHT又はT2の形態の三重水素T
は、全てHTO又はT2Oの形になり、クロマトグラフ
カラム1でH2Oと共に分離される。従って分別ガス1
7は、三重水素Tを含まず、還元カラム5で水素ボンベ
7からの水素ガスによりメタンに変換される。そして還
元ガス19を質量分析計11に入れて、前述のように質
量スペクトルを計測する。そして同様な演算により、炭
素14の全量を算出し、放射性ガスの濃度とする。
【0011】
【発明の効果】以上説明したように、本発明によれば炭
素14及び三重水素の計測妨害成分が計測対象のオフガ
スから完全に分離除去されるので、質量分析計による質
量スペクトルを利用してその濃度を精確に計測すること
ができる。
【図面の簡単な説明】
【図1】本発明の実施形態の系統図である。
【図2】本発明の別の実施形態の系統図である。
【符号の説明】
1 クロマトグラフカラム 3 分別ガス 5 還元カラム 7 水素ボンベ 9 還元ガス 11 質量分析計 13 酸化カラム 15 酸化ガス 17 分別ガス 19 還元ガス a オフガスサンプル
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 榎田 洋一 東京都千代田区丸の内二丁目5番1号 三 菱重工業株式会社内

Claims (6)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項1】 軽水炉燃料の再処理過程のオフガス中の
    炭素14(C−14)及び三重水素(T)の濃度を計測す
    る装置であって、 前記オフガスを導入し、計測妨害成分を除去して炭素化
    合物及び水素化合物のみを分別する計測妨害成分除去手
    段と、 前記計測妨害成分除去手段を通過した前記炭素化合物及
    び三重水素化合物を酸素を含まない化学形態に変換する
    前処理手段と、 前記前処理手段からの処理ガスの質量スペクトルを計測
    する計測手段と、 前記計測手段の計測質量スペクトルから前記炭素14及
    び三重水素の濃度を導出する演算手段とを有することを
    特徴とする放射性ガス濃度計測装置。
  2. 【請求項2】 軽水炉燃料の再処理過程のオフガス中の
    炭素14(C−14)の濃度を計測する装置であって、 前記オフガスを導入し、該オフガス中に含まれる三重水
    素(T)をHTO又はT2Oの形態に変換する三重水素
    変換手段と、 前記HTO又はT2Oの形態の前記三重水素及び他の計
    測妨害成分を除去して前記炭素化合物のみを分別する計
    測妨害成分除去手段と、 前記計測妨害成分除去手段を通過した前記炭素化合物を
    酸素を含まない化学形態に変換する前処理手段と、 前記前処理手段からの処理ガスの質量スペクトルを計測
    する計測手段と、 前記計測手段の計測質量スペクトルから前記炭素14の
    濃度を導出する演算手段とを有することを特徴とする放
    射性ガス濃度計測装置。
  3. 【請求項3】 前記三重水素変換手段はガス酸化カラム
    であることを特徴とする請求項2記載の放射性ガス濃度
    計測装置。
  4. 【請求項4】 前記計測妨害成分除去手段は、ガスクロ
    マトグラフ用カラムであることを特徴とする請求項1乃
    至3のいずれか一に記載の放射性ガス濃度計測装置。
  5. 【請求項5】 前記前処理手段は、ガス還元カラムであ
    ることを特徴とする請求項1乃至4のいずれか一に記載
    の放射性ガス濃度計測装置。
  6. 【請求項6】 前記計測手段は質量分析計である請求項
    1乃至5のいずれか一に記載の放射性ガス濃度計測装
    置。
JP6117397A 1997-03-14 1997-03-14 放射性ガス濃度計測装置 Withdrawn JPH10253612A (ja)

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JPH10253612A true JPH10253612A (ja) 1998-09-25

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JP (1) JPH10253612A (ja)

Cited By (2)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
GB2405359A (en) * 2003-08-23 2005-03-02 Univ Sheffield Hallam Apparatus for the processing of analytes with a liquid chromatograph, a mass spectrometer and a redox device
US6943445B2 (en) 2001-03-30 2005-09-13 Hitachi, Ltd. Semiconductor device having bridge-connected wiring structure

Cited By (3)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US6943445B2 (en) 2001-03-30 2005-09-13 Hitachi, Ltd. Semiconductor device having bridge-connected wiring structure
GB2405359A (en) * 2003-08-23 2005-03-02 Univ Sheffield Hallam Apparatus for the processing of analytes with a liquid chromatograph, a mass spectrometer and a redox device
GB2405359B (en) * 2003-08-23 2005-10-12 Univ Sheffield Hallam Improvements to liquid chromatography coupled to mass spectrometry in the investigation of selected analytes

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