JP3202397B2 - 原子炉冷却材におけるよう素とふっ素の分離方法 - Google Patents
原子炉冷却材におけるよう素とふっ素の分離方法Info
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- Treatment Of Liquids With Adsorbents In General (AREA)
Description
【０００１】
【産業上の利用分野】この発明は，原子炉１次冷却材中
の放射性よう素を測定することによって原子炉に供用さ
れている燃料の健全性の確認・評価を行うための放射性
よう素の分析法に関するものである。
の放射性よう素を測定することによって原子炉に供用さ
れている燃料の健全性の確認・評価を行うための放射性
よう素の分析法に関するものである。
【０００２】
【従来の技術】原子力プラントでは燃料の健全性の確認
・評価を目的として原子炉冷却材中の核分裂放射性核種
（ＦＰ）濃度を測定し，監視している。そのうち，放射
性よう素は冷却材中に溶出しやすいため，燃料健全性評
価のための代表的な核種として測定対象とされている。
・評価を目的として原子炉冷却材中の核分裂放射性核種
（ＦＰ）濃度を測定し，監視している。そのうち，放射
性よう素は冷却材中に溶出しやすいため，燃料健全性評
価のための代表的な核種として測定対象とされている。
【０００３】従来，原子炉冷却材中の放射性よう素を測
定する場合，冷却材をそのまま放射性測定器（例えばＧ
ｅ半導体γ線計測器）で測定しても，他の放射性核種，
例えば，18Ｆの消滅放射線の妨害を受けるため計測が難
しい。このため，妨害核種を除くための前処理操作もし
くは減衰時間待ちを必要とした。例えば，以下に示す通
り，手分析法では２通りの前処理法による妨害核種除去
法が採用され，燃料破損検出器としてオンラインモニタ
では減衰時間待ちが行われている。
定する場合，冷却材をそのまま放射性測定器（例えばＧ
ｅ半導体γ線計測器）で測定しても，他の放射性核種，
例えば，18Ｆの消滅放射線の妨害を受けるため計測が難
しい。このため，妨害核種を除くための前処理操作もし
くは減衰時間待ちを必要とした。例えば，以下に示す通
り，手分析法では２通りの前処理法による妨害核種除去
法が採用され，燃料破損検出器としてオンラインモニタ
では減衰時間待ちが行われている。
【０００４】ａ．手分析法
【０００５】イ）抽出，沈澱前処理法 冷却材サンプルに保持担体としてのよう素キャリアを加
えたあと，放射性よう素とキャリアとの混合を十分に行
うため，酸化還元をくり返す。最終的には単体（Ｉ2 ）
の酸化状態に整え，これを有機溶媒で抽出し，他の放射
性核種と分離する。よう素を抽出した有機相は希酸で洗
浄した後，純水を加え，再びよう素を還元しイオン状に
して水相側へ逆抽出する。この水相に硝酸銀を加え，よ
う化銀の沈澱を作り，加熱して沈澱を熟成させる。沈澱
は放冷後濾過して乾燥させる。この沈澱を放射能測定器
で測定する。
えたあと，放射性よう素とキャリアとの混合を十分に行
うため，酸化還元をくり返す。最終的には単体（Ｉ2 ）
の酸化状態に整え，これを有機溶媒で抽出し，他の放射
性核種と分離する。よう素を抽出した有機相は希酸で洗
浄した後，純水を加え，再びよう素を還元しイオン状に
して水相側へ逆抽出する。この水相に硝酸銀を加え，よ
う化銀の沈澱を作り，加熱して沈澱を熟成させる。沈澱
は放冷後濾過して乾燥させる。この沈澱を放射能測定器
で測定する。
【０００６】ロ）イオン交換ペーパー法 濁濁固形物除去用のミリポアフィルタ（０．４５μ
ｍ），陽イオン成分除去用の陽イオン交換ペーパー（陽
イオン交換を使わない方法もある。この場合，陽イオン
成分は吸着されず濾液中に移行する。）と放射性よう素
を捕集した陰イオン交換ペーパーを放射性能測定器で測
定する。
ｍ），陽イオン成分除去用の陽イオン交換ペーパー（陽
イオン交換を使わない方法もある。この場合，陽イオン
成分は吸着されず濾液中に移行する。）と放射性よう素
を捕集した陰イオン交換ペーパーを放射性能測定器で測
定する。
【０００７】ｂ．燃料破損検出器 オンラインモニタで燃料破損検出器として放射性よう素
を測定する場合，冷却材はサンプル配管を経て，濁濁固
形物除去用のフィルタや陽イオン成分除去用の陽イオン
脱塩塔を通り，またはフィルタや脱塩塔を使用せず直接
放射性よう素測定用のサンプラ（容器）に貯留される。
放射性能測定は短寿命核種の崩壊を待つため所定時間経
過した後実施する。
を測定する場合，冷却材はサンプル配管を経て，濁濁固
形物除去用のフィルタや陽イオン成分除去用の陽イオン
脱塩塔を通り，またはフィルタや脱塩塔を使用せず直接
放射性よう素測定用のサンプラ（容器）に貯留される。
放射性能測定は短寿命核種の崩壊を待つため所定時間経
過した後実施する。
【０００８】
【発明が解決しようとする課題】燃料の健全性評価を行
う場合，放射性よう素濃度はリアルタイムで知ることが
好ましい。したがって，燃料破損検出器では，また，例
え手分析であってもできるだけ迅速に濃度を把握する必
要がある。従来の手分析測定において，イ）の溶媒抽出
沈澱法では操作が繁雑であり，分析者の熟練を要するの
が欠点である。この前処理操作の所要時間は約１．５時
間程度である。また，前処理にて放射性よう素だけを抽
出したとはいえ，まだ微量の妨害核種が混入しているの
で，それらの核種を崩壊させ，安定な放射性よう素のデ
ータを得るため減衰時間が必要である。通常はこの減衰
時間として冷却材のサンプル採取後約５時間以上を必要
としている。
う場合，放射性よう素濃度はリアルタイムで知ることが
好ましい。したがって，燃料破損検出器では，また，例
え手分析であってもできるだけ迅速に濃度を把握する必
要がある。従来の手分析測定において，イ）の溶媒抽出
沈澱法では操作が繁雑であり，分析者の熟練を要するの
が欠点である。この前処理操作の所要時間は約１．５時
間程度である。また，前処理にて放射性よう素だけを抽
出したとはいえ，まだ微量の妨害核種が混入しているの
で，それらの核種を崩壊させ，安定な放射性よう素のデ
ータを得るため減衰時間が必要である。通常はこの減衰
時間として冷却材のサンプル採取後約５時間以上を必要
としている。
【０００９】次に，ロ）のイオン交換ペーパー法は，前
処理操作は容易であるが，陰イオン交換ペーパーにはよ
う素だけでなく他の陰イオン成分の放射性核種も同様に
捕集されてしまう。特に放射性よう素の測定に妨害とな
るのが18Ｆである。18Ｆは冷却材である水（Ｈ2 Ｏ）の
成分のうち，酸素（Ｏ）の同位体18Ｏが炉心の放射線場
で18Ｏ（ｐ，ｎ）18Ｆの反応によって生成する。18Ｆは
半減期１０９分で陽電子を放出し崩壊する。陽電子は陰
電子と合体し，物質消滅（Ａｎｎｉｈｉｌａｔｉｏｎ）
するが，その際のエネルギ０．５１１ＭｅＶの消滅放射
線が特に妨害となる。通常運転時の18Ｆの濃度は放射性
よう素の代表核種の 131Ｉより約４〜５桁高い。このた
めイオン交換ペーパー法の場合，18Ｆの減衰待ちが必要
で冷却材サンプルを採取してから約１日しなければ正確
な放射性よう素濃度を把握することができない。
処理操作は容易であるが，陰イオン交換ペーパーにはよ
う素だけでなく他の陰イオン成分の放射性核種も同様に
捕集されてしまう。特に放射性よう素の測定に妨害とな
るのが18Ｆである。18Ｆは冷却材である水（Ｈ2 Ｏ）の
成分のうち，酸素（Ｏ）の同位体18Ｏが炉心の放射線場
で18Ｏ（ｐ，ｎ）18Ｆの反応によって生成する。18Ｆは
半減期１０９分で陽電子を放出し崩壊する。陽電子は陰
電子と合体し，物質消滅（Ａｎｎｉｈｉｌａｔｉｏｎ）
するが，その際のエネルギ０．５１１ＭｅＶの消滅放射
線が特に妨害となる。通常運転時の18Ｆの濃度は放射性
よう素の代表核種の 131Ｉより約４〜５桁高い。このた
めイオン交換ペーパー法の場合，18Ｆの減衰待ちが必要
で冷却材サンプルを採取してから約１日しなければ正確
な放射性よう素濃度を把握することができない。
【００１０】最後に，ｂ．の燃料破損検出器としてのオ
ンライン測定法であるが，これはサンプラに冷却材を数
時間貯留し，短寿命核種の減衰を待ち測定するだけのも
のであり，前述の18Ｆなどの妨害は避けられず，精度が
得られない問題があった。燃料が健全な状態では放射性
よう素濃度が非常に低いため，濃度を精度よく把握する
ことは困難であり，手分析に頼らざるを得ない。従来，
燃料破損検出器としてのオンラインモニタの機能が発揮
できるのは燃料に異常を生じ，冷却材中の放射性よう素
濃度が大幅に上昇したときである。
ンライン測定法であるが，これはサンプラに冷却材を数
時間貯留し，短寿命核種の減衰を待ち測定するだけのも
のであり，前述の18Ｆなどの妨害は避けられず，精度が
得られない問題があった。燃料が健全な状態では放射性
よう素濃度が非常に低いため，濃度を精度よく把握する
ことは困難であり，手分析に頼らざるを得ない。従来，
燃料破損検出器としてのオンラインモニタの機能が発揮
できるのは燃料に異常を生じ，冷却材中の放射性よう素
濃度が大幅に上昇したときである。
【００１１】このように，短時間のうちに，放射性よう
素を測定する方法は確立されていないのが現状であっ
た。
素を測定する方法は確立されていないのが現状であっ
た。
【００１２】したがって，この発明は，簡単な装置によ
り放射性よう素測定における妨害核種である18Ｆを選択
的に除去する方法を提供することを目的とするものであ
って，これにより，放射性よう素の迅速分析法の確立，
および，高精度の燃料破損検出器を実現するものであ
る。
り放射性よう素測定における妨害核種である18Ｆを選択
的に除去する方法を提供することを目的とするものであ
って，これにより，放射性よう素の迅速分析法の確立，
および，高精度の燃料破損検出器を実現するものであ
る。
【００１３】
【課題を解決するための手段】この目的を達成するた
め，この発明の原子炉冷却材におけるよう素とふっ素の
分離方法は，よう素とふっ素が共存する原子炉の１次冷
却材を活性アルミナの充填されたカラムに通水すること
によって前記１次冷却材中のふっ素を選択的に分離除去
することを特徴としている。
め，この発明の原子炉冷却材におけるよう素とふっ素の
分離方法は，よう素とふっ素が共存する原子炉の１次冷
却材を活性アルミナの充填されたカラムに通水すること
によって前記１次冷却材中のふっ素を選択的に分離除去
することを特徴としている。
【００１４】
【作用】よう素とふっ素が共存する原子炉の１次冷却材
を活性アルミナの充填されたカラムに通水すると，冷却
材中のふっ素は活性アルミナに吸着除去され，よう素を
含んだ１次冷却材がカラムより排出されることが実験に
より判明した。
を活性アルミナの充填されたカラムに通水すると，冷却
材中のふっ素は活性アルミナに吸着除去され，よう素を
含んだ１次冷却材がカラムより排出されることが実験に
より判明した。
【００１５】活性アルミナは約ｐＨ４以下では陰イオン
交換体として機能し，約ｐＨ１０以上では陽イオン交換
体として機能することが知られている。したがって，よ
う素とふっ素は共にハロゲン元素であり化学的挙動は類
似していることから，一般的には，陰イオン交換体には
両者共吸着されるものと認識されているが，前記実験結
結果から判断すると，原子炉の１次冷却材の場合はｐＨ
５〜７．５に調整されていることから，そのｐＨ領域で
吸着特性が変わり，分離可能になるものと推定される。
交換体として機能し，約ｐＨ１０以上では陽イオン交換
体として機能することが知られている。したがって，よ
う素とふっ素は共にハロゲン元素であり化学的挙動は類
似していることから，一般的には，陰イオン交換体には
両者共吸着されるものと認識されているが，前記実験結
結果から判断すると，原子炉の１次冷却材の場合はｐＨ
５〜７．５に調整されていることから，そのｐＨ領域で
吸着特性が変わり，分離可能になるものと推定される。
【００１６】
【実施例】次に，本発明の分離方法を放射性よう素の分
析，および，燃料破損検出器に適用する場合の実施例に
ついて説明する。
析，および，燃料破損検出器に適用する場合の実施例に
ついて説明する。
【００１７】放射性よう素測定は手分析の場合と燃料破
損検出器としてのオンライン測定の場合の両者とも前以
て放射性よう素測定の最大の妨害核種である18Ｆを活性
アルミナによって吸着除去することによって行われる。
損検出器としてのオンライン測定の場合の両者とも前以
て放射性よう素測定の最大の妨害核種である18Ｆを活性
アルミナによって吸着除去することによって行われる。
【００１８】ａ）手分析の場合 手分析では測定の精度を向上させるため陰イオン交換ペ
ーパーに放射性よう素を吸着させ，他の陽イオン成分と
分離する。この陰イオン交換ペーパーの放射能の放射能
を測定することによって放射性よう素の濃度を求める
が，18Ｆが存在しないため，減衰時間を待つ必要はな
く，陰イオン交換ペーパーに通水処理後，直ちに計測が
可能である。
ーパーに放射性よう素を吸着させ，他の陽イオン成分と
分離する。この陰イオン交換ペーパーの放射能の放射能
を測定することによって放射性よう素の濃度を求める
が，18Ｆが存在しないため，減衰時間を待つ必要はな
く，陰イオン交換ペーパーに通水処理後，直ちに計測が
可能である。
【００１９】ｂ）燃料破損検出器としてのオンライン測
定の場合 図２に示すように，原子炉１次冷却材サンプル配管１よ
り１次冷却材を導入し，18Ｆ除去用の活性アルミナカラ
ム２を通して放射性よう素測定用のサンプラ（容器）３
に入れる。測定後の冷却材はサンプル水戻し配管４より
排出される。符号５は放射能計測器，符号６はコリメー
タである。
定の場合 図２に示すように，原子炉１次冷却材サンプル配管１よ
り１次冷却材を導入し，18Ｆ除去用の活性アルミナカラ
ム２を通して放射性よう素測定用のサンプラ（容器）３
に入れる。測定後の冷却材はサンプル水戻し配管４より
排出される。符号５は放射能計測器，符号６はコリメー
タである。
【００２０】このように検出器を構成することによっ
て，従来技術のように減衰時間確保のためサンプラに原
子炉１次冷却水を数時間貯留することなく，直ちにリア
ルタイムで放射性よう素が精度よく測定できる。
て，従来技術のように減衰時間確保のためサンプラに原
子炉１次冷却水を数時間貯留することなく，直ちにリア
ルタイムで放射性よう素が精度よく測定できる。
【００２１】なお，活性アルミナカラム２の下流側に陽
イオン交換塔を設け，放射性陽イオン成分を除去するこ
とにより，更に精度を上げることも可能である。陽イオ
ン交換塔を採用するかどうかは，吸着される放射能（特
に，58Ｃｏ：半減期は７１．３日，60Ｃｏ：半減期は
５．２６年）の蓄積とその取扱い，廃棄物発生等を考慮
し，選定すればよい。活性アルミナに吸着された18Ｆに
ついては半減期が１０９分と短いため，短時間で減衰し
てしまうので問題とはならない。
イオン交換塔を設け，放射性陽イオン成分を除去するこ
とにより，更に精度を上げることも可能である。陽イオ
ン交換塔を採用するかどうかは，吸着される放射能（特
に，58Ｃｏ：半減期は７１．３日，60Ｃｏ：半減期は
５．２６年）の蓄積とその取扱い，廃棄物発生等を考慮
し，選定すればよい。活性アルミナに吸着された18Ｆに
ついては半減期が１０９分と短いため，短時間で減衰し
てしまうので問題とはならない。
【００２２】（実験例）原子炉１次冷却材サンプルにア
ルミナを添加し，サンプル中の放射能レベルの推移を示
したのが図１である。本データは１００ｍｌの１次冷却
材サンプルにアルミナを添加し，その後陰イオン交換ペ
ーパに通水処理したものについて，放射能強度を測定し
た結果である。アルミナ添加なしではサンプル採取１時
間後，放射能計測器の不感時間（Ｄｅａｄ Ｔｉｍｅ）
は６５％と高い。一方，アルミナ添加ありでは，不感時
間において放射能測定可能なレベルよりかなり高いもの
の低下しており，アルミナ添加量が多いほど不感時間の
低減効果は大きいことが判る。
ルミナを添加し，サンプル中の放射能レベルの推移を示
したのが図１である。本データは１００ｍｌの１次冷却
材サンプルにアルミナを添加し，その後陰イオン交換ペ
ーパに通水処理したものについて，放射能強度を測定し
た結果である。アルミナ添加なしではサンプル採取１時
間後，放射能計測器の不感時間（Ｄｅａｄ Ｔｉｍｅ）
は６５％と高い。一方，アルミナ添加ありでは，不感時
間において放射能測定可能なレベルよりかなり高いもの
の低下しており，アルミナ添加量が多いほど不感時間の
低減効果は大きいことが判る。
【００２３】次に，アルミナの18Ｆ吸着効果を高めるた
めカラム法での測定を実施した。カラムに約１０ｍｌの
活性アルミナを充填し，１次冷却材サンプルをカラムに
通水後，陰イオン交換ペーパで捕集した。その測定結果
を，同じく同図に◎印にて示すが，冷却材サンプル採取
後１時間２０分経過した時点での不感時間は３〜４％ま
でに低下し，十分放射能測定が可能なレベルに達した。
めカラム法での測定を実施した。カラムに約１０ｍｌの
活性アルミナを充填し，１次冷却材サンプルをカラムに
通水後，陰イオン交換ペーパで捕集した。その測定結果
を，同じく同図に◎印にて示すが，冷却材サンプル採取
後１時間２０分経過した時点での不感時間は３〜４％ま
でに低下し，十分放射能測定が可能なレベルに達した。
【００２４】この実験により，放射性よう素濃度の測定
値は，従来のイオン交換ペーパ法（翌日測定）と有意差
がなく，迅速分析法として適応できることが実証され
た。なお，活性アルミナへの放射性よう素の吸着分を測
定したが，全体の１％以下であり，測定結果に支障を与
えることはないことも確認できた。
値は，従来のイオン交換ペーパ法（翌日測定）と有意差
がなく，迅速分析法として適応できることが実証され
た。なお，活性アルミナへの放射性よう素の吸着分を測
定したが，全体の１％以下であり，測定結果に支障を与
えることはないことも確認できた。
【００２５】
【発明の効果】以上の説明から明らかなように，これま
で放射能測定時の妨害核種である18Ｆの分離除去の必要
性は大きいものの実際には困難とされてきたが，本発明
によれば，燃料健全性・評価を行ううえで重要な核分裂
放射性核種である放射性よう素を迅速かつ精度よく測定
することができる。更に，複雑な処理装置を付加するこ
となく，簡単な装置で燃料破損検出器を得ることもでき
る。
で放射能測定時の妨害核種である18Ｆの分離除去の必要
性は大きいものの実際には困難とされてきたが，本発明
によれば，燃料健全性・評価を行ううえで重要な核分裂
放射性核種である放射性よう素を迅速かつ精度よく測定
することができる。更に，複雑な処理装置を付加するこ
となく，簡単な装置で燃料破損検出器を得ることもでき
る。
【００２６】また，放射性よう素濃度の変動をリアルタ
イムで把握できるので，燃料の異常を早期に検知でき，
原子炉運転の信頼向上を図ることができる。
イムで把握できるので，燃料の異常を早期に検知でき，
原子炉運転の信頼向上を図ることができる。
【図１】実験例に係る原子炉１次冷却材サンプル中の放
射能レベルの推移を示す図である。
射能レベルの推移を示す図である。
【図２】本発明のよう素とふっ素の分離方法を燃料破損
検出器に適用した一例を示す説明図である。
検出器に適用した一例を示す説明図である。
１ 原子炉１次冷却材サンプル配管 ２ 活性アルミナカラム ３ 放射性よう素測定用サンプラ（容器） ４ サンプル水戻し配管 ５ 放射能計測器 ６ コリメータ
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (56)参考文献 特開 昭62−8085（ＪＰ，Ａ) 特開 昭62−8084（ＪＰ，Ａ) 特開 昭60−33076（ＪＰ，Ａ) 特開 昭58−213275（ＪＰ，Ａ) 特開 昭56−40777（ＪＰ，Ａ) 特開 昭55−71994（ＪＰ，Ａ) 特開 昭53−25792（ＪＰ，Ａ) 特開 昭53−16193（ＪＰ，Ａ) 特開 昭52−104691（ＪＰ，Ａ) (58)調査した分野(Int.Cl.7，ＤＢ名) G21C 17/00 - 17/14 G21C 19/30 - 19/307
Claims (1)
- 【請求項１】 よう素とふっ素が共存する原子炉の１次
冷却材を活性アルミナの充填されたカラムに通水するこ
とによって前記１次冷却材中のふっ素を選択的に分離除
去することを特徴とする原子炉冷却材におけるよう素と
ふっ素の分離方法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP07524593A JP3202397B2 (ja) | 1993-03-09 | 1993-03-09 | 原子炉冷却材におけるよう素とふっ素の分離方法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP07524593A JP3202397B2 (ja) | 1993-03-09 | 1993-03-09 | 原子炉冷却材におけるよう素とふっ素の分離方法 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH06258484A JPH06258484A (ja) | 1994-09-16 |
| JP3202397B2 true JP3202397B2 (ja) | 2001-08-27 |
Family
ID=13570652
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP07524593A Expired - Fee Related JP3202397B2 (ja) | 1993-03-09 | 1993-03-09 | 原子炉冷却材におけるよう素とふっ素の分離方法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JP3202397B2 (ja) |
Cited By (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| US9134433B2 (en) | 2010-08-31 | 2015-09-15 | Mitsubishi Heavy Industries, Ltd. | Nuclear reactor fuel integrity monitor |
-
1993
- 1993-03-09 JP JP07524593A patent/JP3202397B2/ja not_active Expired - Fee Related
Cited By (3)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| US9134433B2 (en) | 2010-08-31 | 2015-09-15 | Mitsubishi Heavy Industries, Ltd. | Nuclear reactor fuel integrity monitor |
| US9268034B2 (en) | 2010-08-31 | 2016-02-23 | Mitsubishi Heavy Industries, Ltd. | Nuclear reactor fuel integrity monitor |
| EP2613323A4 (en) * | 2010-08-31 | 2016-04-06 | Mitsubishi Heavy Ind Ltd | MONITOR FOR RADIATION PROTECTION OF NUCLEAR REACTOR FUEL |
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPH06258484A (ja) | 1994-09-16 |
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