JPH10115573A - Method and apparatus for measurement of tertiary nonlinear susceptibility rate - Google Patents

Method and apparatus for measurement of tertiary nonlinear susceptibility rate

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JPH10115573A
JPH10115573A JP26961496A JP26961496A JPH10115573A JP H10115573 A JPH10115573 A JP H10115573A JP 26961496 A JP26961496 A JP 26961496A JP 26961496 A JP26961496 A JP 26961496A JP H10115573 A JPH10115573 A JP H10115573A
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nonlinear susceptibility
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Midori Katou
Masafumi Kiguchi
美登里 加藤
雅史 木口
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Hitachi Ltd
株式会社日立製作所
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Abstract

PROBLEM TO BE SOLVED: To provide a method in which the tertiary nonlinear susceptibility rate of a powder sample or a film sample is measured and to provide its apparatus. SOLUTION: A rotating base 41 is turned, and a photodiode 40 is retreated to a position which is not disturbing. In succession, a shutter 3 is opened, and a sample is irradiated with a beam 32 and a beam 33. The angle of incidence of the beam 33 is set to be smaller than a total-reflection critical angle. A rotating base 10 is turned, an angle is swept at about 62 deg.C, and an angle at which a signal intensity becomes strongest is searched. At this time, the magnitude of the angle of incidence of a beam 31 is made just equal to that of the angle of incidence of the beam 32m the angle of the rotating base at this time is read out, and a precise angle of incidence is found. On the basis of the angle, a tertiary nonlinear susceptibility rate is found by a computer 16. Consequently, the tertiary nonlinear susceptibility rate of a powder sample or a nonhomogeneous film sample which is hard to measure can be measured.

Description

【発明の詳細な説明】 DETAILED DESCRIPTION OF THE INVENTION

【0001】 [0001]

【発明の属する技術分野】本発明は、光の波長変換、位相共役光発生、光スイッチ、光双安定等のデバイスを通じて、光通信、光コンピュ−タ、光記録、光計測などに利用するところの、非線形光学材料の評価方法とその装置、あるいは、化学物質、生体物質等の分析装置であるところのラマン分光装置に関する。 BACKGROUND OF THE INVENTION The present invention is a wavelength conversion of light, a phase conjugate light generator, a light switch, through a device of the optical bistable etc., optical communication, optical computing - data, optical recording, where utilized, such as the optical measurement the evaluation method and apparatus for non-linear optical materials, or chemicals, on Raman spectroscopy apparatus where an analysis device of the biological substances.

【0002】 [0002]

【従来の技術】3次非線形感受率は関与する4つの光の周波数と時間の関数であり、さまざまな非線形光学現象の大きさを定量化する上で重要な物理量である。 BACKGROUND OF THE INVENTION third order nonlinear susceptibility is a function of the frequency of the four light involving time, is an important physical quantity in order to quantify the magnitude of various nonlinear optical phenomena. 従来、 Conventional,
3次非線形感受率を測定する方法として、3次高調波発生法、縮退4光波混合法、コヒーレントラマン測定法などが知られている。 As a method of measuring the third order nonlinear susceptibility, third harmonic generation method, degenerate four-wave mixing processes are known, such as the coherent Raman measurement method. これらの方法については、例えば、 For information about these methods, for example,
シェン著「非線形光学の原理」(ジョン ウィリー アンド サンズ、1984年)第242頁から285頁(YR Shen、 The Principles of Nonlinear Optic Shen et al., "The principle of non-linear optical" (John Wiley & Sons, 1984) 285 pages from 242 pages (YR Shen, The Principles of Nonlinear Optic
s、 (John Wiley & Sons、 Inc、 1984) pp. 242-285) s, (John Wiley & Sons, Inc, 1984) pp. 242-285)
をはじめ各種教科書にも記載されている。 It is also described at the beginning various textbooks. 但し、それぞれの非線形現象で関与する3次非線形感受率が異なるため、各方法で得られる感受率は異なる。 However, since the third-order nonlinear susceptibility involved in each of the non-linear phenomena are different, susceptibility obtained at each process is different. このうち、縮退4光波混合法は、光スイッチや光演算への応用が可能な現象に関与しており、この効率を調べる事は材料開発に重要である。 Of these, degenerate four-wave mixing method, optical switches and application to optical computing are involved in possible phenomena, to examine the efficiency is important to develop materials. また、測定波長を比較的自由に選べる点、 In addition, the point to choose a measurement wavelength relatively freely,
時間分解測定を行うことにより、励起状態の緩和過程を調べることができる点などから、多くの情報を得ることができるという特徴を有する。 By performing time-resolved measurement, has the feature that the point etc. can examine relaxation of the excited state, it is possible to obtain a lot of information. また、ラマン測定は、物質の同程や化学結合状態を調べる為に広く用いられており、3次非線形感受率のある成分を測定することで、ラマンスペクトルを得ることができ、これをコヒーレントラマン法あるいは非線形ラマン法と呼ぶ。 Further, the Raman measurement is widely used to examine the extent and chemical state of matter, by measuring the component with a third-order nonlinear susceptibility, it is possible to obtain a Raman spectrum, coherent Raman this law or referred to as a non-linear Raman method.

【0003】 [0003]

【発明が解決しようとする課題】従来の縮退4光波混合法、非縮退4光波混合法、コヒーレントラマン測定法などは、気体や溶液試料、あるいは単結晶試料、薄膜試料においては正確な測定が比較的容易にできるが、良質の単結晶や薄膜試料が得られない場合には、適用が困難である。 [SUMMARY OF THE INVENTION Conventional degenerate four-wave mixing, a non-degenerate four-wave mixing, etc. coherent Raman measurement method, a gas or a solution sample or a single crystal sample, an accurate measurement in the thin film sample comparison can be specifically easily, when the single crystal and thin film sample of good quality can not be obtained, it is difficult to apply.

【0004】本発明の目的は、単結晶や薄膜試料が得られない、或いは作製が困難な材料について、縮退4光波混合や非縮退4光波混合法、コヒーレントラマン測定を行い、それぞれに関与する3次非線形感受率、あるいはそのスペクトルを求めることができるような測定方法ならびにそれを実現する装置を提供することにある。 An object of the present invention is not a single crystal or a thin film sample is obtained, or prepared for difficult materials, performed degenerate four-wave mixing or non-degenerate four-wave mixing technique, coherent Raman measurement, involved in each of the three next nonlinear susceptibility, or to provide a measuring method and apparatus for implementing it such that it can obtain the spectrum.

【0005】 [0005]

【課題を解決するための手段】一般に大きな単結晶が得られない場合でも、粉末微結晶試料なら容易に準備することができる。 Even if the general large single crystals SUMMARY OF THE INVENTION can not be obtained, can readily be prepared if powdered microcrystalline sample. 粉末試料を用いた場合、従来の方法では、粒塊による光の散乱が問題となる。 When using a powder sample, in the conventional method, scattering of light becomes a problem due to agglomerates. 不均一な膜試料でも同様である。 The same applies to non-uniform film sample. これを抑えるためには、試料をプリズムや基板に密着させ、プリズムや基板側から光を入射し、その界面で全反射させればよい。 In order to suppress this, the sample is brought into close contact with the prism and the substrate, the light incident from the prism and the substrate side, it is sufficient to total reflection at the interface. この時、試料側にエバネッセント光が侵入し、これにより引き起こされる3次非線形効果により発生する光を信号光として検出すればよい。 At this time, evanescent light enters the sample side, thereby the light generated by the third-order nonlinear effect may be detected as a signal light caused.

【0006】試料粒径よりエバネッセント光の侵入長が短い場合は、試料による光散乱を抑えることができる。 [0006] When the penetration depth of the evanescent light is shorter than the sample particle size, it is possible to prevent light scattering by the sample.
その際、入射する3つの光の全てをエバネッセントとしても良いが、信号光は3つの光が重なった部分からのみ発生するため、入射角や偏光が異なり区別できるような配置の場合には、そのうちの一つをエバネッセントにしておけば十分である。 At that time, since may all three light incident as evanescent but the signal light is generated only from the overlapped portion of three light in the case of arrangement can be distinguished different incident angle and polarization, of which Once you have one of the evanescent is sufficient. この時、試料とプリズム或いは基板との界面は、エバネッセント光の侵入長に比べて十分小さな凹凸になるような平坦性が必要になるが、これは、粉末試料をプリズム或いは基板に強く押しつけることで達成できる。 Interface at this time, the sample and the prism or substrate is required flatness such that sufficiently small irregularities in comparison with the penetration depth of the evanescent light, which, by pressing strongly powder samples prism or substrate It can be achieved.

【0007】また、この方法は、膜試料にも有用である。 Further, this method is also useful for membrane samples. 基板上に製膜する場合、基板と接する部分は比較的容易に均質な膜を作ることができるが、空気と接する側は、平坦にならない事が多く、この部分の散乱が問題になる。 When forming a film on the substrate, a portion in contact with the substrate can be made relatively easily uniform films, but the side in contact with air are often not flat, scattering of this portion becomes a problem. 本方法を用いれば、エバネッセント光は基板界面近傍にのみ存在するため、均質な部分からのみ信号が発生するので、この問題を解決することができる。 With the present method, since the evanescent light is present only in the substrate near the interface, since the signals only from a homogeneous portion occurs, it is possible to solve this problem. 更に、 In addition,
入射角を変えることによりエバネッセント光の侵入長が調節できるので、3次非線形感受率の膜厚方向の分布を測定することも可能となる。 Since penetration depth of the evanescent light by changing the angle of incidence can be adjusted, it is possible to measure the distribution of the thickness direction of the third-order nonlinear susceptibility.

【0008】非線形感受率はテンソルであるが、粉末試料の場合は、光の照射部分に存在する各粉末結晶がばらばらの方向を向いているので、非線形感受率テンソルの空間平均されたものが信号に関与する。 [0008] Although the nonlinear susceptibility is tensor, if powdered samples, since each powder crystals present in the irradiated portion of the light is directed to the discrete directions, those spatial average of the nonlinear susceptibility tensor signal involved in. しかし、配向膜試料の場合は、テンソル成分を求めることが可能となり、そのためには、3つの入射光の偏光を変えて、信号光の偏光とその強度を調べればよい。 However, in the case of the alignment film sample, it is possible to obtain the tensor components. For this purpose, by changing the three incident polarized light, it examining the polarization and the intensity of the signal light.

【0009】 [0009]

【発明の実施の形態】縮退4光混合の場合は、1つのレーザ光を3つに分岐すればよいので、簡単で安価な装置構成とすることができる。 For DETAILED DESCRIPTION OF THE INVENTION degenerate four light mixing, it is sufficient branching one laser beam into three, it can be simple and inexpensive device configuration. これがもっとも基本的な構成であるので、この場合について本発明の方法を図1を用いて詳細に説明する。 Since this is the most basic configuration, it will be described in detail with reference to the method of the present invention Figure 1 for this case. 図1は、屈折率npのプリズムと屈折率nsの試料の界面を表している。 Figure 1 represents the surface refractive index ns of the sample and prism refractive index np. 4光波混合の信号光は、位相整合の取れる方向に放射される。 4 signal light wave mixing is emitted in the direction of take the phase matching. 2つの光のkベクトルを対向させ、それにある角度でもう1つの光を入射させれば、信号光はこの3つめの光の軸上に反対方向に伝播する。 The k-vector of the two light are opposed, if incident another light at an angle thereto, the signal light propagates in opposite directions on the axis of the third light. この時、2つの光をエバネッセント光とすればよい。 In this case, the two light may be used as the evanescent light. つまり、図1に示すように、ビーム1 That is, as shown in FIG. 1, the beam 1
とビーム2の2つの光を入射角t1と―t1で入射させると、t1が全反射臨界角より大きいときは、2つの光は全反射して、2つのエバネッセント光が界面に添って対向して伝播する。 And the two light beams 2 to be incident at an incident angle t1 and -t1, when t1 is greater than the total reflection critical angle, the two light is totally reflected, the two evanescent light faces along the surface propagating Te. その時、波数ベクトルkeは、光波長をλとすると次の(数1)であらわされる。 Then, wave vector ke, when the light wavelength is λ represented by the following equation (1).

【0010】 [0010]

【数1】 [Number 1]

【0011】縮退4光波混合の場合は、波長が同じなので、同じ大きさの入射角(但し、符号は違える)で2つの光をプリズムに入射させて全反射させれば、対向する同じ大きさの波数ベクトルk1、k2を有するエバネッセント光となる。 [0011] In the case of degenerate four-wave mixing, since the wavelength is the same, the incident angle of the same size (although numerals made different) if caused to totally reflected by the incidence of two optical prism in the same size facing the evanescent light having the wave number vector k1, k2. ここに、3つめの光3を入射角t3で入射すると、t3の方向に信号光sが放射される。 Here, when the third light 3 at an angle of incidence t3, the signal light s is emitted in the direction of t3. 実際には、試料側にも位相整合のとれる方向が存在するが、 In fact, there is a direction take the phase matching to the sample side,
粉末試料を用いた場合は、他の光の散乱が大きいので、 If using a powder sample, since a large scattering of other light,
これを分離して観測するのは難しいので、プリズム側に放射される信号光を観測するほうがよい。 Since it is difficult to separately observed this, it is better to observe the signal light radiated to the prism side. 良質な膜試料等では、このかぎりではない。 In the high-quality film sample and the like, not limited to this. 図1の配置では、ビーム1と3により試料内に生じた屈折率の干渉縞によってビーム2が回折されたものが信号光として観測される。 In the arrangement of Figure 1, which beam 2 is diffracted by the interference fringes of the refractive index caused in the sample by the beam 1 and 3 is observed as a signal light. ビーム1と2をエバネッセント光としているので、前述のとおりその波数ベクトルはプリズムと試料の界面に平行であるから、ビーム3の波数ベクトルはこれに0と90 Since the beam 1 and 2 are the evanescent light, because the wave vector as described above is parallel to the interface of the prism and the sample, the wave vector of the beam 3 to 0 and 90
度以外の角度で入射しないと回折は生じない。 Diffraction and is not incident at an angle other than degree does not occur. よってビーム3はエバネッセント光であってはならないので、t Because Therefore, the beam 3 must not be evanescent light, t
3は、全反射臨界角より小さくする必要がある。 3, it needs to be smaller than the total reflection critical angle. 但し、 However,
これ以外の配置たとえば後述する実施例4の場合などは、すべての光が全反射するほうが良い場合もある。 Etc. For example 4 the other arrangement example will be described later, all light in some cases it is better to total reflection.

【0012】また、入射光の波長を変えることで、非縮退4光波混合となり、3次非線形感受率の波長特性も測定できる。 Further, by changing the wavelength of the incident light, in a non-degenerate four-wave mixing it can also measure the wavelength characteristics of the third-order nonlinear susceptibility. この場合には、信号光の放射される方向は、 In this case, the direction of emitted signal light,
位相整合の取れる方向であり、入射角と波長により容易に計算できるので、その位置に受光系を配置するようにすればよい。 Is a direction taken the phase matching, it is possible to easily calculate the angle of incidence and wavelength, it is sufficient to place the receiving system at that position.

【0013】特別な場合として、2つの光の波長を同じにし、もう1つの光の波長を掃引すれば、波長差が試料の振動エネルギーに共鳴したところで信号強度が強くなったり、偏光が変化するという現象がある。 [0013] As a special case, the wavelengths of the two light same west, if sweeping the wavelength of another light, or signal strength is strong where the wavelength difference is resonated with the vibration energy of the sample, a change in polarization there is a phenomenon. これらがコヒーレントラマンであり、ラマンスペクトルの測定に使用されているが、本発明の方法でも、ラマンスペクトルの測定が可能であり、粉末試料測定や膜試料の厚み方向の分布測定に有効である。 These are coherent Raman have been used to measure the Raman spectrum, in the method of the present invention, it is possible to measure the Raman spectrum, it is effective in distribution measurement in the thickness direction of the powder sample measurements and the film sample.

【0014】本発明の方法を実現する装置としては、全反射を生じさせるための高屈折率プリズムとそのプリズムに試料を密着させるための機構が必要である。 [0014] As an apparatus for implementing the method of the present invention, a mechanism for adhering the sample to the high refractive index prism and the prism for causing total reflection is required.

【0015】プリズムには、全反射させるべき光の波長で試料より屈折率が高く、関与するすべての光波長で透明な材料のものを選ぶ。 [0015] The prism, total with the reflection wavelength of the light should be higher refractive index than the sample, choose the one of the transparent material at all light wavelengths involved. プリズムは、半球形あるいは半円柱形にしておき、中心を通るように光を入射させれば、屈折のため入射角が変わったり、試料の照射位置が変わったりすることがないので、入射角を変化させる場合に便利である。 Prism, leave hemispherical or semi-cylindrical, if the incidence of light to pass through the center, the angle of incidence is changed or for refraction, since no or changed the irradiation position of the sample, the incident angle it is convenient to the case of changing. 試料をプリズムに粉末試料を密着させるには、粉末を穴の開いたセルにいれ、片方からねじでプリズムに押し付ける。 The sample is brought into close contact with the powder sample prism, put the powder into the cell with a hole, it presses the prism with a screw from one. このとき、ねじにかけるトルクを調節することにより、押し付け具合を制御することができ、結果の再現性を向上させることが可能となる。 At this time, by adjusting the torque applied to the screw, the pressing can be controlled degree, it is possible to improve the reproducibility of results. 膜試料の場合、プリズムに直接塗布するか、あるいは基板をプリズムの代わりにしてもよい。 For film samples, either applied directly on the prism, or the substrate may be in place of the prism.

【0016】入射光は、空中伝播光を用いてもよいが、 [0016] The incident light, may be used in the air propagation light,
光ファイバを用いてプリズム直前まで導く方が、入射角を調節するのに便利であり、装置をコンパクトにすることができる。 Write guided until just before the prism using optical fiber, it is convenient to adjust the incident angle, it is possible to make the apparatus compact. 非線形感受率のテンソル成分を求めるためには、各々の入射光の偏光を制御し、信号光の偏光解析を行えばよい。 To determine the tensor components of the nonlinear susceptibility is to control the polarization of each incident light, it may be performed ellipsometric signal light. これには、波長板と偏光子、検光子を用いる通常の方法を組み合わせればよい。 This may be combined polarizer and waveplate, a conventional method of using the analyzer.

【0017】非縮退4光波混合で非線形感受率の波長特性を測定するには、3つの入射光が波長可変である必要があるので、3つの波長可変レーザを用意する。 [0017] To measure the wavelength characteristic of the nonlinear susceptibility in a non-degenerate four-wave mixing, it is necessary three incident light is variable wavelength, providing a three tunable laser. ラマンスペクトルを得るためには、3つの入射光のうち2つは同じ波長でよいので、レーザは2つでよいが、少なくとも1つは波長可変である必要がある。 To obtain a Raman spectrum, so good in three two same wavelength of the incident light, laser good 2 Tsude but needs at least one of them is tunable. 縮退4光波混合の場合は、必要なレーザは1つであるが、これが波長可変ならば、縮退4光波混合に寄与する非線形感受率の波長分散を測定できる。 For degenerate four-wave mixing, the laser necessary but is one, which if variable wavelength, it is possible to measure the chromatic dispersion of contributing nonlinear susceptibility in degenerate four-wave mixing.

【0018】更に、非線形感受率は時間の関数であり、 [0018] In addition, the nonlinear susceptibility is a function of time,
吸収領域では、励起状態の寿命やキャリヤの拡散速度等により決まる。 The absorption region, determined by the diffusion speed of life and the carrier of the excited state. これらを測定することは、物理的に意味があるだけでなく、実際の素子へ応用した場合の応答速度に関与するために重要である。 Measuring these are not only physically meaningful, it is important to be involved in the response speed of application of the actual devices. これを測定するためには、3つの入射光のうち少なくとも1つをパルスレーザとして、信号光を時間分解解析すればよい。 To measure this, a pulsed laser at least one of the three incident light may be degraded analyzing the signal light time. オシロスコープやボックスカー積算器のような電気的方法を用いてもよいし、より高速な応答の場合は、光遅延法を用いればよい。 May be used an electrical method such as an oscilloscope or boxcar integrator, in the case of faster response may be used an optical delay method.

【0019】本発明の重要な点は、すくなくとも一つの光を全反射せしめるところにある。 The important aspect of the present invention is to allowed to totally reflect at least one light. よって、全反射臨界角を同時に測定できるようにしておくことは、便利であると同時に重要である。 Therefore, that you can be measured total reflection critical angle at the same time, at the same time important to be convenient. 入射角を変化させながら反射率を測定すれば、全反射臨界角を知ることができる。 By measuring the reflectance while changing the incident angle, it is possible to know the total reflection critical angle. プリズムの屈折率と全反射臨界角より、試料の屈折率を求めることができる。 Than the refractive index and the total reflection critical angle of the prism, it is possible to determine the refractive index of the sample. この測定と上記非線形感受率の測定の装置構成は殆ど同じなので、光検出器を追加すればこれが実現でき、自動化も容易である。 This almost measurement and the device configuration of the measurement of the nonlinear susceptibility same, adding a light detector which can be realized, an automated easy. 励起用レーザビームをそのまま使うことができるため、3次非線形感受率を測定する時と試料の同じ測定部分を同じ状態で測定できるという効果がある。 It is possible to use the excitation laser beam as it is, there is an effect that the same measurement portion when the sample to measure the third-order nonlinear susceptibility can be measured in the same state.

【0020】(実施例1)本発明の代表的実施例である縮退4光波混合による測定を図2を用いて説明する。 [0020] The measurement by a representative example degenerate four wave mixing (Example 1) The present invention will be described with reference to FIG. 励起用レーザ1として、QスイッチNd:YAGレーザを用いた。 As the excitation laser 1, Q switched Nd: using YAG laser. 出射光をビームスプリッタ21と22で3つに分ける。 Dividing the emitted light into three by the beam splitter 21 and 22. この時、ビームスプリッタの反射率は21と22でそれぞれ40%、30%とした。 At this time, 40% respectively reflectivity of the beam splitter 21 and 22, was 30%. 分岐された光は、ミラー4で導かれ、レンズ20を通してルチルプリズム6に入射する。 Branched light is directed by the mirror 4 and enters the rutile prism 6 through the lens 20. ルチルプリズムは半円柱形でc軸が紙面に垂直になるように加工している。 Rutile prism is processed as c-axis in the semi-cylindrical it is perpendicular to the paper surface. 各光線の偏光を調節するために波長板5が配置されている。 Wavelength plate 5 is arranged to adjust the polarization of each ray. プリズム6には、試料セル7に入れられた試料8が、ねじ9により押しつけられている。 The prism 6, the sample 8 that has been placed in the sample cell 7 has been pressed by the screw 9. この時、ねじのトルク値は2kgfcmとした。 At this time, the torque value of the screw was 2kgfcm. この6から9の部品はプリズム底面の真中が中心軸と一致するように回転台10に配置されている。 Part from the 6 9 is disposed on the turntable 10 as the center of the prism bottom surface is coincident with the central axis. 発生した信号光34は、50%反射のビームスプリッタ12により光電子増倍管14で受光され、ボックスカー積分器15で積算される。 Signal beam 34 generated is received by the 50% reflection of the beam splitter 12 in the photomultiplier tube 14, it is integrated by the boxcar integrator 15. 光電子増倍管の前には偏光解析をするための検光子13と、光量調節のためのフィルタ18 And an analyzer 13 for the ellipsometric in front of the photomultiplier, for light amount adjustment filter 18
が挿入されている。 There has been inserted. ボックスカー積分器15で積算したデータはコンピュータ16に送り、解析する。 Data obtained by integrating at boxcar integrator 15 is sent to the computer 16, and analyzed. 全反射臨界角を測定するために、フォトダーオード40が回転台41上に配置されている。 To measure the total reflection critical angle, photo Zehnder diode 40 is disposed on the turntable 41. 回転台10と41を駆動するドライバー11もコンピュータ16で制御している。 Driver 11 for driving the turntable 10 and 41 is also controlled by the computer 16. 本実施例では、簡単のためすべての光がs偏光の時について記述する。 In this embodiment, all the light for simplicity describes when s-polarized light.

【0021】以下に、装置の調製の手順を説明する。 [0021] Hereinafter, the procedure of the preparation of the device. ルチルプリズムのNd:YAGレーザの発振波長1064 nmにおける屈折率はs偏光については、2.74である。 Rutile prism Nd: refractive index in the oscillation wavelength of 1064 nm of a YAG laser is about s-polarized light, it is 2.74. 全反射臨界角は、試料の屈折率によるが、屈折率2.4に対しては61.2度となる。 The total reflection critical angle, depending on the refractive index of the sample, a 61.2 degrees with respect to the refractive index of 2.4. 透明領域では、ほとんどの物質の屈折率はこれより小さいので、入射角をこれ以上にすれば全反射条件を満たすことができる。 Transparent in the region, because most of the refractive index of the material is less than this, it is possible satisfying the total reflection condition when the incident angle more to. 更に、図3に示すように、この程度入射角が大きくなるとエバネッセント光の侵入長は、あまり試料の屈折率に寄らなくなる。 Furthermore, as shown in FIG. 3, the penetration depth of the evanescent light when this degree incident angle becomes large, not depend too refractive index of the sample.
ここでは、ビーム31と32の入射角がそれぞれほぼ6 Here, the incident angle of the beam 31 and 32 are substantially respectively 6
2度と―62度になるように、幾何学的に計算して光学配置を決定する。 At 2 degrees and -62 degrees, geometrically calculates determining optical arranged. その後、シャッター3を閉じて、ビーム31以外のビームは遮蔽しておき、回転台10を回転して、ビーム31のプリズム6の底面からの反射光をアパーチャー17に戻す。 Thereafter, by closing the shutter 3, the beam other than the beam 31 leave shielded, by rotating the turntable 10 to return the reflected light from the bottom surface of the prism 6 of the beam 31 to the aperture 17. この時、ビーム31はプリズム底面に対し垂直入射している。 In this case, the beam 31 is perpendicularly incident to the prism bottom surface. この時の回転台の読み角を基準値0とする。 The reading angle of the rotary table at this time is a reference value 0.

【0022】ここで、全反射臨界角の測定する方法について説明する。 [0022] Here, a method of measuring the critical angle of total reflection. 回転台10を回転させて、ビーム31の入射角を変えながら、回転台41を回して反射位置にフォトダイオード40を持って行き、その反射光強度を測定すると図4のようになる。 The turntable 10 is rotated, while changing the incidence angle of the beam 31, by turning the turntable 41 to bring the photodiode 40 to the reflection position is as shown in FIG. 4 when measuring the reflected light intensity. 図4は粉末水晶を持ちいた測定結果であり、実線は次の(数2)を用いてパラメータフィッティングしたものである。 Figure 4 is a measurement result which has had a powder crystal, the solid line is obtained by parameter fitting using the following equation (2).

【0023】 [0023]

【数2】 [Number 2]

【0024】これより、全反射臨界角がわかり、試料の屈折率も求まる。 [0024] than this, notice the total reflection critical angle, also determined the refractive index of the sample. 図2には描かれていないが、フォトダイオード40の前には光強度を調節するためのフィルターが挿入されている。 Not depicted in FIG. 2, a filter for adjusting the light intensity is inserted in front of the photodiode 40.

【0025】次に、3次非線形感受率の測定手順について説明する。 Next, it will be described measurement procedures of the third-order nonlinear susceptibility. まず、回転台41を回して、フォトダイオード40を邪魔にならないような位置、例えば図2の場合の3時の位置に退避させる。 First, by turning the turntable 41, the position that does not hinder the photo diode 40, for example, is retracted to the position of 3 o'clock in the case of FIG. 続いてシャッター3を開いて、ビーム32、33を試料に照射する。 Then open the shutter 3 is irradiated with the beam 32, 33 to the sample. ビーム33 Beam 33
の入射角は、全反射臨界角より小さくする。 Angle of incidence is smaller than the total reflection critical angle. 回転台10 The rotary table 10
を回転して62度近傍で角度を掃引して、信号強度が最も強くなる角度を探す。 By sweeping the angle rotated by 62 degrees near the searches an angle signal intensity is strongest. この時が、ビーム31と32の入射角の大きさが丁度等しくなった時であるので、この時の回転台の角度を読めば、正確な入射角が分かる。 When this is, because when the magnitude of the angle of incidence of the beam 31 and 32 become exactly equal, upon reading the turntable angle at this time, it is found correct angle of incidence. 全反射臨界角測定を含め、これらの作業は、コンピュータ16により自動化している。 Including total reflection critical angle measurements, these operations are automated by a computer 16.

【0026】図5に、試料としてフタロシアニン粉末について測定した結果を示す。 [0026] FIG. 5 shows the results measured for a phthalocyanine powder as a sample. 横軸は、回転台の読み角であり、縦軸は信号光強度を示す。 The horizontal axis is the reading angle of the turntable, the vertical axis represents the signal intensity. 入射角が62.8度のところで、位相整合がとれて、ピークが観測される。 Angle of incidence at the 62.8 degrees, Tore phase matching, peaks are observed. それ以外の角度のところでも光強度が0でないのは、プリズムの入射面からの反射光や波長板からの反射光、ならびに電気系の雑音等である。 The light intensity even at the other angle is not 0, the reflected light from the reflection light and the wavelength plate from the incident surface of the prism, as well as noise or the like of the electrical system. これを差し引いてピークの高さを測定し、標準試料と比較すれば、3次非線形感受率が求まる。 By subtracting this measured peak height, in comparison with the standard sample, it is obtained third-order nonlinear susceptibility.

【0027】レーザ1として、色素レーザ、半導体レーザ、チタンサファイヤレーザ、カラーセンターレーザ、 [0027] as a laser 1, a dye laser, semiconductor laser, a titanium sapphire laser, color center laser,
光パラメトリック発振器などの、波長可変レーザを用いれば、3次非線形感受率の波長分散を求めることができる。 The use of such an optical parametric oscillator, a tunable laser, it is possible to determine the wavelength dispersion of the third-order nonlinear susceptibility. 波長を変化させると、プリズムと試料の屈折率が異なるので、エバネッセント光侵入長も変化するので、これは、計算機で解析時に補正している。 When changing the wavelength, since the prism and the refractive index of the sample is different, since the change evanescent light penetration depth, which is corrected at the time of analysis by computer. また、ビーム3 In addition, the beam 3
2を別のレーザ光源から得るようにし、ビーム31と3 2 to obtain from another laser light source, a beam 31 and 3
3を波長可変にすることで、2つの波長が関与する3次非線形感受率の測定が可能となる。 3 by the variable wavelength, two wavelengths is possible to measure the third-order nonlinear susceptibility involved. これは、ラマンスペクトル測定や、ある光で別の波長の光をスイッチングするような素子に応用できるような材料評価に有用である。 This Raman spectrum measurement and useful light of different wavelengths at a certain light to the material evaluation, as applicable to devices such as switches.

【0028】ここでは、レーザ光は空中伝播させたが、 [0028] In this case, the laser light was airborne,
光ファイバを用いて導くようにすれば、装置もコンパクトになり、取り扱いも容易になる。 If to direct using an optical fiber, apparatus becomes compact, the handling becomes easy.

【0029】(実施例2)図6を用いて、本発明の別の実施例について説明する。 [0029] with (Embodiment 2) FIG. 6, a description will be given of another embodiment of the present invention. 装置構成は、ほぼ図2と同じであるが、ビーム231と232を光ファイバ201、 Device arrangement is almost the same as FIG. 2, the beam 231 and 232 of optical fiber 201,
202を用いて導いている。 It has led with a 202. 光ファイバ201、202 Optical fiber 201 and 202
には、先端にレンズが付けてあり、ビームがプリズム内で平行光となるように調製されている。 The lens is Yes in tipped, the beam is adjusted to be parallel light by the prism. 尚、レーザ光強度が弱い場合や試料の非線形性が小さい場合には、試料表面でビームが集光されるように調節してもよい。 Incidentally, when the nonlinearity of the case or the sample laser beam intensity is low is small, it may be adjusted so that the beam at the sample surface is collected. これらの先端部はの2つの回転台211と212上に固定され、独立に入射角を調節できるようにした。 These tip fixed on two of the turntable 211 and 212 of, and to be able to adjust the angle of incidence independently. 尚、回転台211と212の回転軸は回転台10と41と同軸になっている。 Incidentally, the rotation shaft of the turntable 211 and 212 is in a coaxial and rotating table 10 and 41. また、ファイバ201と212の長さは、ビーム231と232の光路長が同じになるように調節した。 The length of fiber 201 and 212, the optical path length of the beam 231 and 232 are adjusted to be the same. ここでは、ファイバの長さが短いので、通常のファイバを用いたが、偏波面保存ファイバを用いれは、より高精度な偏光解析測定ができる。 Here, because the short length of the fiber, but using an ordinary fiber, using the polarization maintaining fiber may more accurate ellipsometric measurements.

【0030】実施例1の構成は、可動部分も少なく、部品も少なくできるという効果はあるが、反面、ビームの入射角を変えるのが難しい。 [0030] Example 1 configuration, the movable portion is small and there is an effect that parts can be reduced, but the other hand, is difficult to change the incident angle of the beam. そのため、試料の屈折率によって、または、レーザの波長によってエバネッセント光の侵入長が変わるため、結果の精度が悪くなる。 Therefore, the refractive index of the sample, or, since the penetration depth of the evanescent light by the wavelength of the laser is changed, the accuracy of the results may deteriorate. 本実施例の装置構成にした場合、ビーム231と232の入射角を変えられるので、常に同じ侵入長にするように調節できる。 If you device configuration of the present embodiment, because it is changing the incidence angle of the beam 231 and 232, can be adjusted to always be the same penetration depth. 或いは、非線形感受率が小さい試料の場合には、ビーム231と232の入射角を小さくしてエバネッセント光の侵入長を大きくすることで、大きな信号強度を得ることができるようになり、SN比を改善できる。 Alternatively, if the nonlinear susceptibility is small samples, by increasing the penetration depth of the evanescent light to reduce the incidence angle of the beam 231 and 232, it will be able to obtain a large signal intensity, the SN ratio It can be improved. 更に、エバネッセント光の侵入長が変えられるので、試料の深さ方向の非線形感受率のプロファイルを測定することも可能となる。 Further, since the penetration depth of the evanescent light is changed, it is possible to measure the profile of the nonlinear susceptibility of the depth direction of the sample. 更に、非線形感受率の波長特性を取るために、3つの光の波長を変えた場合には、ビーム3もファイバを用いて同様に入射角を調節できるようにして、3つのビームの入射角を独立に調節して、信号光の放射される方向を常に光検出器の方向にすることができる。 Furthermore, to take the wavelength characteristic of the nonlinear susceptibility, when changing the wavelength of the three light beams 3 be allowed to adjust the angle of incidence in a similar manner using the fiber, the angle of incidence of the three beams adjust independently a direction emitted signal light can always be in the direction of the optical detector. これらの入射角は、位相整合条件から容易に計算でき、回転台がコンピュータ制御されているため、 These incident angles are easily calculated from the phase matching condition, since the turntable is computer controlled,
自動調節可能である。 It is possible to self-regulation.

【0031】(実施例3)図7を用いて、本発明の時間分解測定への適用の実施例について説明する。 [0031] with (Embodiment 3) FIG. 7, a description will be given of an embodiment of the application of the time-resolved measurement of the present invention. 装置構成は図2とほぼ同じであり、励起用レーザとして、パルス幅10psのモードロックYAGレーザ300で励起した色素レーザ301を用いた。 Device configuration is substantially the same as FIG. 2, as an excitation laser, using a dye laser 301 excited by a mode-locked YAG laser 300 pulse width 10 ps. QスイッチNd:YAGレーザの場合は、パルス幅は10nsであったので、距離に換算すると3mに相当するので、3つの光のパルスを試料表面で時間的に重ねる事は容易であった。 Q-switched Nd: For YAG laser, the pulse width so was 10 ns, it is equal to 3m in terms of distance, it was easy that overlapping pulses of the three light temporally in the sample surface. しかし、10psの場合は、3mmしかないので、3つの光の光路長を等しくするために、光遅延路311、312、313を用いている。 However, in the case of 10 ps, ​​since 3mm only, in order to equalize the optical path lengths of the three light uses an optical delay path 311, 312 and 313. 実施例1と同様にして回転台10を位相整合の丁度とれる位置に設定し、どれか一つの遅延時間を変化させて、それによる信号の変化を測定すれば、非線形感受率の時間変化を観察できる。 The turntable 10 in the same manner as in Example 1 was set to just take the position of the phase matching, by changing any one of the delay time, by measuring the change in it by the signal, observe the time variation of the nonlinear susceptibility it can. ここでは実施例1の構成としたが、実施例2と同様の構成としても良い。 Here it is configured in the first embodiment, it may be configured as in Example 2. また、フェムト秒レーザを用いることにより、より時間分解能の高い測定も可能となる。 Further, by using the femtosecond laser, it is possible higher-time resolution measurement. 逆に、もっと遅い現象を観察するなら、信号の時間変化をオシロスコープやボックスカー積分器などの電気的手法を用いて測定でき、この場合にはビーム331は連続光とする。 Conversely, if observing the slower phenomenon can be measured using an electrical method of the time variation of the signal, such as an oscilloscope or a boxcar integrator, in this case the beam 331 is a continuous light. 図8に、レーザ色素にローダミン6Gを用いて、600nmのレーザ光を発振させ、図7の構成で測定したフタロシアニン蒸着膜の3次非線形感受率の時間特性を示す。 8, using a rhodamine 6G laser dye, to oscillate the laser beam of 600 nm, shows the time characteristics of the third-order nonlinear susceptibility of the phthalocyanine deposited film measured in the configuration of FIG.

【0032】(実施例4)図9を用いて、本発明のラマン分光装置への適用の実施例について説明する。 [0032] (Example 4) with reference to FIG. 9, a description will be given of an embodiment of the application to the Raman spectroscopy device of the present invention. ここでは、アルゴンレーザ励起の周波数ω1の連続発振色素レーザ401と、窒素レーザ励起の周波数ω2のナノ秒パルスの色素レーザ402を用いた。 Is used here as continuous wave dye laser 401 frequency ω1 of the argon laser excitation, the dye laser 402 nanosecond pulse frequency ω2 of the nitrogen laser excitation. 2つの光431と4 Two light 431 and 4
32を図のようにプリズムに入射させる。 32 is incident on the prism as in FIG. この場合はビームは2つしかないが、ビーム432が2つの光の役目をする。 This beam is only two cases, but the beam 432 serve two light. ここでは、試料内での光の重なりが一番大きくなるように、両方のビームを全反射させている。 Here, as the overlap of the light in the sample is largest, both beams are totally reflects. 受光器404はビーム431の正反射の位置に置き、その強度を測定する。 Light 404 placed in the position of the specular reflection of beam 431, to measure its intensity. 受光器404としてシリコンフォトダイオードを用いた。 The silicon photodiode used as the light receiver 404. ω2の光の散乱を除くために、アパーチャ403と、ω1のバンドパスフィルター405を受光器404の前に置いている。 To remove scattered light .omega.2, an aperture 403, it has placed a band-pass filter 405 of ω1 before photoreceiver 404. 色素レーザ402の波長を掃引すると、試料のラマン周波数が2×ω2―ω1に一致したときビーム431の強度が増加する。 When sweeping the wavelength of the dye laser 402, the intensity of the beam 431 is increased when the Raman frequency of the sample was consistent with 2 × ω2-ω1. ビーム40 Beam 40
2はパルスであるので、信号もパルスとなる。 Because 2 is a pulse, the signal is also a pulse. このパルスの先頭値をサンプリングオシロスコープを用いて測定する。 The top value of this pulse is measured with a sampling oscilloscope. これは、いわゆるラマン利得スペクトルである。 This is the so-called Raman gain spectrum.
同様にして、逆ラマン損失スペクトルも取ることができる。 Similarly, it is possible to reverse Raman loss spectrum also take.

【0033】ここでは、レーザ401も波長可変なので、試料により適当なω1を選ぶことができるが、安価な装置とするためには、このレーザは波長可変でなくても良い。 [0033] Here, the laser 401 is also tunable, can be selected an appropriate ω1 by the sample, in order to inexpensive device, the laser may not tunable. また、連続発振レーザとパルスレーザを用いているが、両方を連続発振レーザにしたり、両方をパルスレーザにする方法も知られており、本発明の方法でも同様に応用できる。 Further, although using a continuous wave laser and a pulsed laser, or both the continuous wave laser, it is also known a method of pulse laser both, equally applicable to the methods of the invention. さらに、本実施例ではビーム432を光ファイバ201を用いて導いたが、ビーム431やその反射光、つまり信号光も同様に光ファイバを用いて導くと、よりコンパクトで使いやすい装置となる。 Furthermore, although derived using an optical fiber 201 to the beam 432 in the present embodiment, the beam 431 and the reflected light, that is, when the signal light is also guided similarly using optical fibers, a more compact and easy-to-use device.

【0034】本実施例はラマン利得法のための装置配置としたが、同様にして、コヒーレント・アンチストークス・ラマン分光(CARS)やラマン・インデュースド・カー効果分光(RIKES)などの他のコヒーレントラマン分光も行うことができる。 [0034] This example was a device arranged for Raman gain method, in the same manner, coherent anti-Stokes Raman spectroscopy (CARS) and Raman-in deuce de Kerr effect spectroscopy (RIKES) other such coherent Raman spectroscopy can also be carried out.

【0035】 [0035]

【発明の効果】本発明によれば、今迄測定不可能あるいは困難であった試料、たとえば粉末試料や、均質な膜質の作製が困難な膜試料などの3次非線形感受率の簡便な測定が可能となる。 According to the present invention, the sample until now was unmeasurable or difficult, for example, a powder sample, the simple measurement of the third-order nonlinear susceptibility of such difficulties membrane sample preparation of homogeneous quality It can become. 単結晶や良質な膜試料とは異なり、 Unlike the single crystal and high-quality film sample,
このような試料ならば容易に準備できるので、数多くの材料や系統的に合成された材料を評価することができる。 Since easily be prepared if such a sample can be assessed a number of materials and systematically synthesized material. これにより、材料開発の速度が飛躍的に上がり、また、材料設計の指針を探すこともできる。 As a result, the speed of the material development is increased dramatically, also, it is also possible to look for the guidance of the material design.

【0036】錯体や塩など、分子間の電荷移動により非線形性が大きくなるような材料では、溶液と固体状態で電子状態が大きく異なり、溶液を用いた3次非線形感受率の測定は意味をなさないので、固体状態で測定することが重要である。 [0036] such as complexes or salts, in the material, such as non-linearity increases by charge transfer between molecules, significantly different electronic states in solution and the solid state, the measurement of the third-order nonlinear susceptibility using solution meaningless not because it is important to measure in the solid state. このような材料の評価には本発明は特に有役なものとなる。 Evaluation invention to such materials becomes particularly chromatic role.

【0037】また、試料の深さ方向の非線形感受率の大きさを測定できるので、膜内の非線形分子の濃度分布なども知ることができる。 Further, since it measures the magnitude of the nonlinear susceptibility of the depth direction of the sample can be known well as the concentration distribution of the nonlinear molecules in the membrane. 更に、波長可変レーザを用いることにより、3次非線形感受率の波長特性も測定でき、 Further, by using a tunable laser, it can also measure the wavelength characteristics of the third-order nonlinear susceptibility,
特別な場合としてラマンスペクトルの測定も可能である。 Measurements of the Raman spectrum is also possible as a special case. 前述の有機材料や生体試料など、散乱の多い試料のラマンスペクトル測定は困難であったが、本発明によるとこれが可能となる。 Such as the aforementioned organic material or biological samples, but the Raman spectrum measurement of highly scattering sample is difficult, it is possible according to the present invention.

【図面の簡単な説明】 BRIEF DESCRIPTION OF THE DRAWINGS

【図1】本発明の代用的な原理図。 FIG. 1 is a substitute for principle diagram of the present invention.

【図2】縮退4光波混合の装置構成図。 [Figure 2] device configuration diagram of a degenerate four-wave mixing.

【図3】ルチルプリズム(np=2.74)と屈折率nの試料の界面におけるエバネッセント光の侵入長を示す図。 FIG. 3 shows the penetration depth of the evanescent light at the interface of the sample and the refractive index n rutile prism (np = 2.74).

【図4】全反射臨界角の測定データを示す図。 FIG. 4 shows the measurement data of the total reflection critical angle.

【図5】縮退4光波混合の信号例を示す図。 5 is a diagram showing an example of signal degenerate four-wave mixing.

【図6】光ファイバを用いた縮退4光波混合の装置構成図。 [6] apparatus configuration diagram of degenerate four-wave mixing using an optical fiber.

【図7】時間分解縮退4光波混合の装置構成図。 [7] device configuration diagram of a time-resolved degenerate four-wave mixing.

【図8】時間分解縮退4光波混合の信号例を示す図。 8 is a diagram showing an example of signal time-resolved degenerate four-wave mixing.

【図9】ラマン散乱測定の装置構成図。 [9] diagram showing the structure of the Raman scattering measurement.

【符号の説明】 DESCRIPTION OF SYMBOLS

1....レーザ、3....シャッター、4....ミラー、 1 .... laser, 3 .... shutter, 4 .... mirror,
5....半波長板、6....プリズム、7....試料セル、 5 .... half-wave plate, 6 .... prism, 7 .... sample cell,
8....試料、9....ねじ、10....回転台、11....回転台駆動回路、12....ビームスプリッタ、13....検光子、14....受光器、15....ボックスカー積分器、 8 .... sample, 9 .... screw, 10 .... turntable, 11 .... turntable drive circuit, 12 .... beam splitter, 13 .... analyzer, 14. ... photodetector, 15 .... boxcar integrator,
16....コンピュータ、20....レンズ、21、2 16 .... computer, 20 .... lens, 21,2
2....ビームスプリッタ、31、32、33....レーザビーム、40....受光器、41....回転台、201、2 2 .... beam splitter, 31, 32, 33 .... laser beam, 40 .... photodetector, 41 .... turntable, 201,2
02....光ファイバー、211、212....回転台、2 02 .... optical fiber, 211, 212 .... rotating table, 2
31、232....レーザビーム、300....モードロックNd:YAGレーザ、301....色素レーザ、311、31 31,232 .... laser beam, 300 .... modelocked Nd: YAG laser, 301 .... dye laser, 311,31
2、313....光遅延器、401....アルゴンレーザ励起CW色素レーザ、402....窒素レーザ励起色素レーザ、403....アパーチャ、404....受光器、40 2,313 .... light delayer, 401 .... argon laser excitation CW dye laser, 402 .... nitrogen laser excitation dye laser, 403 .... aperture 404 .... light receiver 40
5....バンドパスフィルタ、431、432....レーザビーム。 5 .... band-pass filter, 431 and 432 .... laser beam.

Claims (13)

    【特許請求の範囲】 [The claims]
  1. 【請求項1】プリズムもしくは基板に被測定試料を密着させ、3つのレーザ光を用いて、被測定試料内で4光波混合を行う際に、すくなくとも1つの光をプリズムもしくは基板内で全反射せしめ、試料より発生する光の偏光、強度を測定することにより、試料の3次非線形感受率を測定する3次非線形感受率測定方法。 1. A are brought into close contact with the measured sample in a prism or substrate, using three laser beams, when performing four-wave mixing in the sample to be measured, allowed total reflection at least one optical prism or the substrate , the polarization of the light generated from the sample by measuring the intensity, the third-order nonlinear susceptibility measurement method of measuring the third order nonlinear susceptibility of the sample.
  2. 【請求項2】入射する3つの光の偏光方向を各々変えることで、試料の3次非線形感受率のテンソル成分を測定することを特徴とする請求項1記載の3次非線形感受率測定方法。 Wherein by changing each of the polarization directions of the three light incident, the third-order nonlinear susceptibility measurement method of claim 1, wherein the measuring the tensor components of the third-order nonlinear susceptibility of the sample.
  3. 【請求項3】一つの光源を3つに分岐し、2つの光の入射角を全反射臨界角以上で、符号が異なり同じ大きさとし、3つめの光の入射角を全反射臨界角未満とし、縮退4光波混合を行い、3つめの光の軸上に反対方向に放射される信号光を観測することを特徴とする請求項1又は2記載の3次非線形感受率測定方法。 3. A branched into three one light source, the angle of incidence of the two light total reflection critical angle or more, different signs same size Satoshi, the incident angle of the third light is less than the total reflection critical angle , degenerate four-performs wave mixing, third third-order nonlinear susceptibility measurement method of claim 1, wherein observing the signal light emitted in opposite directions on the axis of the light.
  4. 【請求項4】光源波長を同時に変えることで、試料の3 4. By changing the wavelength of the light source at the same time, 3 samples
    次非線形感受率の波長分散を測定することを特徴とする請求項3記載の3次非線形感受率測定方法。 Third-order nonlinear susceptibility measurement method of claim 3, wherein the measuring the wavelength dispersion of the following nonlinear susceptibility.
  5. 【請求項5】入射する3つの光の波長を各々変えることで、試料の3次非線形感受率の波長特性を測定することを特徴とする請求項1又は2記載の3次非線形感受率測定方法。 5. By varying each wavelength of the three light incident claim 1 or 2 third-order nonlinear susceptibility measurement method, wherein the measuring the wavelength characteristics of the third-order nonlinear susceptibility of the sample .
  6. 【請求項6】入射する2つの光の波長を同じにし、当該波長か或いはもう1つの光の波長のどちらかを掃引することで、試料のラマンスペクトルを測定することを特徴とする請求項1又は2記載の3次非線形感受率測定方法。 6. By sweeping either the wavelength of the incident two identical west wavelengths of light, the wavelength or another light, according to claim 1, characterized by measuring the Raman spectrum of the sample or 2 third-order nonlinear susceptibility measurement method according.
  7. 【請求項7】3つの光のうち少なくとも1つをパルス光とし、光遅延器あるいは電気的手法を用いて、信号光の時間分解測定を行うことにより、非線形感受率の時間応答特性を測定することを特徴とする請求項1乃至6のいずれかに記載の3次非線形感受率測定方法。 7. at least one of the three light and pulsed light, an optical delay device or using electrical techniques, by performing time-resolved measurement of the signal light, to measure the time response characteristic of the nonlinear susceptibility third-order nonlinear susceptibility measurement method according to any one of claims 1 to 6, characterized in that.
  8. 【請求項8】3つのレーザ光を得るための1つから3つのレーザ光源と、レーザ光の各々の偏光方向を調節するための光学系と、レーザ光を全反射せしめるためのプリズムと、試料から発生した信号光の偏光と強度を測定する光学系ならびに受光器と、受光器からの電気信号を処理し解析する解析器とより構成される3次非線形感受率測定装置。 8. A three three laser light sources from one to obtain a laser beam, an optical system for adjusting the polarization direction of each of the laser beam, a prism for allowing total reflection of the laser beam, the sample an optical system and the light receiver to measure the polarization and intensity of the generated signal light from more configured third order nonlinear susceptibility measuring device and processes the electrical signal analyzer to analyzer from the light receiver.
  9. 【請求項9】少なくとも1つのレーザ光をファイバ−を用いて導く機構を有し、光ファイバーおよびプリズムが回転台上に配置され、レーザ光のプリズムに対する入射角を独自に調節できるようにしたことを特徴とする請求項8記載の3次非線形感受率測定装置。 9. at least one fiber laser beam - a mechanism for guiding using an optical fiber and the prism are arranged on the turntable, that it has to be adjusted independently of the incident angle to the prism of the laser beam third-order nonlinear susceptibility measurement apparatus of claim 8, wherein.
  10. 【請求項10】1つのレーザ光源からのレーザ光を3つに分岐するか、または2つのレーザ光源の片方のレーザ光を2つに分岐し、前者の3つの内2つのビームか、または後者の分岐した2つのビームの入射角をプリズムと試料の界面に垂直な面に対して対称とするために、プリズムを回転させる調節機構を有することを特徴とする請求項8又は9記載の3次非線形感受率測定装置。 10. or branches into three laser beams from a single laser source, or two laser sources one of the laser light is branched into two, or the former three of the two beams or the latter, the incident angle of the branched two beams to symmetrical with respect to a plane perpendicular to the interface of the prism and the sample, the third-order claim 8, wherein further comprising an adjustment mechanism for rotating the prism nonlinear susceptibility measurement apparatus.
  11. 【請求項11】3つのレーザ光のうち少なくとも1方は波長可変とし、3次非線形感受率の波長特性を測定できるようにしたことを特徴とする請求項8乃至10のいずれかに記載の3次非線形感受率測定装置。 At least one hand of 11. Three laser light is a wavelength-tunable, 3 according to any one of claims 8 to 10, characterized in that to be able to measure the wavelength characteristics of the third-order nonlinear susceptibility The following non-linear susceptibility measurement device.
  12. 【請求項12】半球形あるいは半円柱形のプリズムを用いることを特徴とする請求項8乃至11のいずれかに記載の3次非線形感受率測定装置。 12. third-order nonlinear susceptibility measurement apparatus according to any one of claims 8 to 11, characterized in that a semi-spherical or semi-cylindrical prism.
  13. 【請求項13】入射角を変える機構と反射光強度を測定する機構を付加し、全反射臨界角を測定できるようにしたことを特徴とする請求項8乃至12のいずれかに記載の3次非線形感受率測定装置。 13. adding a mechanism for measuring mechanism and the reflected light intensity changing the incident angle, the third order according to any one of claims 8 to 12, characterized in that to be able to measure the total reflection critical angle nonlinear susceptibility measurement apparatus.
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