JPH0848731A - Composite resin composition and hot-melt adhesive - Google Patents

Composite resin composition and hot-melt adhesive

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JPH0848731A
JPH0848731A JP20270494A JP20270494A JPH0848731A JP H0848731 A JPH0848731 A JP H0848731A JP 20270494 A JP20270494 A JP 20270494A JP 20270494 A JP20270494 A JP 20270494A JP H0848731 A JPH0848731 A JP H0848731A
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composite resin
resin composition
ethylene
copolymer
melt
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JP20270494A
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Japanese (ja)
Inventor
Takafumi Horiie
尚文 堀家
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Sanyo Chemical Industries Ltd
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Sanyo Chemical Industries Ltd
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Abstract

PURPOSE:To obtain a composite resin compsn. excellent in heat stability, adhesion, oil resistance and processability by polymerizing a specific radical- polymerizable monomer in the presence of a given copolymer and a given resin in a hot-melt kneader. CONSTITUTION:At least 1 radical-polymerizable monomer (C) (e.g. styrene) selected from among styrene compds., vinyl-contg. carboxylic acids (derivs.) and (meth)acrylonitrile is polymerized in the presence of an ethylene-alpha-olefin copolymer (A) (e.g. an ethylene-propylene copolymer) having a melt index of 0.1 to 10 as measured in accordance with ASTM D1238-L and a low-viscosity polyolefin resin (B) (e.g. PP) having a melt viscosity of 30 to 100,000cP at 190 deg.C in a hot-melt kneader to prepare a composite resin compsh. In the foregoing process, the A:B:C wt. ratio is 100:(30 to 300):(1 to 50).

Description

【発明の詳細な説明】Detailed Description of the Invention

【0001】[0001]

【産業上の利用分野】本発明は、複合樹脂組成物および
接着剤に関する。さらに詳しくは、加工性、接着性、耐
油性に優れた複合樹脂組成物およびそれを含有してなる
ホットメルト接着剤に関する。
TECHNICAL FIELD The present invention relates to a composite resin composition and an adhesive. More specifically, it relates to a composite resin composition having excellent processability, adhesiveness, and oil resistance, and a hot melt adhesive containing the same.

【0002】[0002]

【従来の技術】従来、ポリオレフィン系フィルム等の各
種フィルムや樹脂成形品の接着に用いられる接着剤とし
ては、例えば結晶性ポリオレフィンにスチレンをグラフ
ト共重合した変性ポリオレフィンからなる接着剤(例え
ば特公平1−49187号公報)、スチレンブタジエン
ブロック共重合体の水素添加物にマレイン酸等の極性基
含有化合物をグラフト化した変性体(例えば特開昭58
−19376号公報)、ポリオレフィンとポリスチレン
のグラフトブロックコポリマーのブレンド体(例えば特
開平3−7746号公報)等が知られている。
2. Description of the Related Art Conventionally, as an adhesive used for adhering various films such as polyolefin films and resin molded products, for example, an adhesive composed of a modified polyolefin obtained by graft-copolymerizing styrene with a crystalline polyolefin (for example, Japanese Patent Publication No. No. 49187), a modified product obtained by grafting a hydrogenated product of a styrene-butadiene block copolymer with a polar group-containing compound such as maleic acid (for example, JP-A-58).
No. 19376), a blend of a graft block copolymer of polyolefin and polystyrene (for example, Japanese Patent Application Laid-Open No. 3-7746), and the like.

【0003】[0003]

【発明が解決しようとする課題】しかしながら、結晶性
ポリオレフィンにスチレンをグラフト共重合した変性ポ
リオレフィンからなる接着剤は、ホットメルト接着剤と
して使用するとオープンタイムが短く、またこれを改善
するためオイル等を添加すると滲み出す等の問題があ
り、またスチレンブタジエンブロック共重合体の水素添
加物に極性基含有化合物をグラフト化した変性体は変性
率が低いため接着性の点で問題がある。さらに、ポリオ
レフィンとポリスチレンのグラフトブロックコポリマー
のブレンド体の場合は、ホットメルトとして用いた場
合、熱経時変化による相分離の問題がある。
However, an adhesive composed of a modified polyolefin obtained by graft-copolymerizing styrene with a crystalline polyolefin has a short open time when used as a hot-melt adhesive, and oil or the like is used to improve this. There is a problem such as exudation when added, and a modified product obtained by grafting a polar group-containing compound onto a hydrogenated product of a styrene-butadiene block copolymer has a low modification rate and thus has a problem in adhesiveness. Further, in the case of a blend of a graft block copolymer of polyolefin and polystyrene, when it is used as a hot melt, there is a problem of phase separation due to thermal aging.

【0004】[0004]

【課題を解決するための手段】本発明者らは、これらの
問題を解決し、加工性、接着性及び耐油性の向上を目的
として鋭意検討した結果、エチレン−プロピレン系共重
合体及び低粘度ポリオレフィン系樹脂の両者をスチレン
系化合物等でグラフト変性することによって、性能が飛
躍的に向上することを見いだし、本発明に到達した。す
なわち本発明は、ASTM D1238−L法によるメ
ルトインデックスが0.1〜10であるエチレン−αオ
レフィン系共重合体(A)と190℃の溶融粘度が30
〜100,000cpsである低粘度ポリオレフィン系
樹脂(B)の存在下に、スチレン系化合物、ビニル基含
有カルボン酸類もしくはその誘導体および(メタ)アク
リロニトリルからなる群より選ばれる少なくとも1種の
ラジカル重合性単量体(C)を加熱溶融混練機中で重合
してなり、(A):(B):(C)の重量比が、10
0:(30〜300):(1〜50)である複合樹脂組
成物;ならびに該複合樹脂組成物を含有してなるホット
メルト接着剤である。
[Means for Solving the Problems] The inventors of the present invention have made extensive studies to solve these problems and improve processability, adhesiveness and oil resistance. As a result, an ethylene-propylene copolymer and a low viscosity are obtained. The inventors have found that the performance is dramatically improved by graft-modifying both of the polyolefin resins with a styrene compound or the like, and have reached the present invention. That is, the present invention relates to an ethylene-α-olefin copolymer (A) having a melt index of 0.1 to 10 according to the ASTM D1238-L method and a melt viscosity at 190 ° C. of 30.
In the presence of a low-viscosity polyolefin resin (B) of 100 to 100,000 cps, at least one radical-polymerizable monomer selected from the group consisting of styrene compounds, vinyl group-containing carboxylic acids or their derivatives and (meth) acrylonitrile. Polymer (C) is polymerized in a heating and melting kneader, and the weight ratio of (A) :( B) :( C) is 10
The composite resin composition is 0: (30 to 300): (1 to 50); and a hot-melt adhesive containing the composite resin composition.

【0005】本発明におけるエチレン−αオレフィン系
共重合体(A)の具体例としては、エチレンとαオレフ
ィン(例えばプロピレン、1−ブテン、4−メチル−1
−ペンテン等)との共重合体、エチレンとαオレフィン
と非共役ジエンとの三元共重合体、これら共重合体のビ
ニル基含有カルボン酸類によるグラフト変性体、および
これらの共重合体もしくは変性体の2種以上のブレンド
物等が挙げられる。これらのうち好ましいものはエチレ
ン−プロピレン共重合体、エチレン−プロピレン−ジシ
クロペンタジエン共重合体およびエチレン−プロピレン
−エチリデンノルボルネン共重合体である。
Specific examples of the ethylene-α-olefin copolymer (A) in the present invention include ethylene and α-olefin (eg propylene, 1-butene, 4-methyl-1).
-Pentene, etc.), a terpolymer of ethylene, an α-olefin and a non-conjugated diene, a graft modified product of these copolymers with a vinyl group-containing carboxylic acid, and a copolymer or modified product thereof. And a blend of two or more of the above. Among these, preferable are ethylene-propylene copolymer, ethylene-propylene-dicyclopentadiene copolymer and ethylene-propylene-ethylidene norbornene copolymer.

【0006】(A)のASTM D1238−L法(2
30℃、2160g)によるメルトインデックスは、
0.1〜10である。(A)のメルトインデックスが1
0を越えると耐油性が不十分となり、0.1未満では十
分な加工性が得られない。
(A) ASTM D1238-L method (2)
Melt index at 30 ° C, 2160g)
It is 0.1 to 10. Melt index of (A) is 1
If it exceeds 0, the oil resistance becomes insufficient, and if it is less than 0.1, sufficient workability cannot be obtained.

【0007】低粘度ポリオレフィン系樹脂(B)として
は、熱減成で得られる低分子量プロピレン系共重合体や
公知の合成法で得られる結晶化度10%以下のポリプロ
ピレン系共重合体、熱減成で得られるポリエチレン系共
重合体、及びこれらのビニル基含有カルボン酸類による
グラフト変性体等を挙げることができる。
As the low-viscosity polyolefin resin (B), a low-molecular-weight propylene copolymer obtained by thermal degradation, a polypropylene copolymer having a crystallinity of 10% or less obtained by a known synthesis method, a thermal degradation Examples thereof include polyethylene-based copolymers obtained by synthesis and graft modified products thereof with vinyl group-containing carboxylic acids.

【0008】(B)の190℃での溶融粘度はJIS
K−6838に基づき、通常30〜100,000cp
s、好ましくは40〜20,000cpsである。
(B)の190℃での溶融粘度が100,000cps
を越えると、得られる複合樹脂組成物が高粘度となり、
加工性および塗工性が低下する。
The melt viscosity of (B) at 190 ° C. is JIS
Normally 30-100,000 cp based on K-6838
s, preferably 40 to 20,000 cps.
The melt viscosity of (B) at 190 ° C is 100,000 cps.
When it exceeds, the resulting composite resin composition has a high viscosity,
Workability and coatability deteriorate.

【0009】本発明におけるラジカル重合性単量体
(C)としては、スチレン系化合物、ビニル基含有カル
ボン酸類もしくはその誘導体、(メタ)アクリロニトリ
ル等が挙げられる。これらのうち好ましいものは、熱安
定性の面からスチレン系化合物およびスチレン系化合物
と他の単量体との併用である。
Examples of the radically polymerizable monomer (C) in the present invention include styrene compounds, vinyl group-containing carboxylic acids or their derivatives, and (meth) acrylonitrile. Among these, preferred are styrene compounds and combinations of styrene compounds with other monomers from the viewpoint of thermal stability.

【0010】スチレン系化合物としては、スチレン、t
−ブチルスチレン、α−メチルスチレン、p−メチルス
チレン、クロルスチレン、ブロムスチレン、フルオロス
チレン、エチルスチレン、ジビニルベンゼン、N,N−
ジエチルアミノスチレン等が挙げられ、これらのうち特
に好ましいものはスチレンである。
Styrene compounds include styrene and t
-Butylstyrene, α-methylstyrene, p-methylstyrene, chlorostyrene, bromstyrene, fluorostyrene, ethylstyrene, divinylbenzene, N, N-
Diethylaminostyrene and the like can be mentioned, of which styrene is particularly preferable.

【0011】ビニル基含有カルボン酸類もしくはその誘
導体としては、ビニル基含有カルボン酸[(メタ)アク
リル酸、無水マレイン酸、フマール酸、イタコン酸
等]、(メタ)アクリル酸エステル[例えば、炭素数1
〜18のアルキル(メチル、エチル、プロピル、オクチ
ル、ドデシルなど)(メタ)アクリレート、炭素数6〜
12の脂環式アルキル(シクロヘキシル、ジシクロヘキ
シルなど)(メタ)アクリレート、炭素数7〜21のア
ラルキル(例えばベンジル)(メタ)アクリレート、ヒ
ドロキシアルキル(炭素数2〜6)(メタ)アクリレー
ト、グリシジル(メタ)アクリレート等]、ビニル基含
有ジカルボン酸のイミド化物[マレイミド、N−メチル
マレイミド、N−ブチルマレイミド、N−フェニルマレ
イミド等]等が挙げられる。これらのうち好ましいもの
は(メタ)アクリル酸、無水マレイン酸およびこれらの
エステル化物である。
The vinyl group-containing carboxylic acids or derivatives thereof include vinyl group-containing carboxylic acids [(meth) acrylic acid, maleic anhydride, fumaric acid, itaconic acid, etc.], (meth) acrylic acid esters [eg, having 1 carbon atom.
~ 18 alkyl (methyl, ethyl, propyl, octyl, dodecyl, etc.) (meth) acrylate, carbon number 6 ~
12 alicyclic alkyl (cyclohexyl, dicyclohexyl, etc.) (meth) acrylate, C7-C21 aralkyl (for example, benzyl) (meth) acrylate, hydroxyalkyl (C2-6) (meth) acrylate, glycidyl (meth) ) Acrylate, etc.], an imidized product of a vinyl group-containing dicarboxylic acid [maleimide, N-methylmaleimide, N-butylmaleimide, N-phenylmaleimide, etc.] and the like. Of these, preferred are (meth) acrylic acid, maleic anhydride and their esterified products.

【0012】本発明において、(A)、(B)および
(C)の重量比は、(A):(B):(C)が通常10
0:(30〜300):(1〜50)、好ましくは10
0:(50〜200):(3〜30)である。(B)の
比率が30未満では得られる複合樹脂が高粘度となり、
ホットメルト接着剤として使用する場合の作業性が悪
く、300を超えると複合樹脂組成物のゴム弾性が低下
する。また、(C)の比率が1未満では、凝集力が弱
く、複合樹脂組成物の強度が不十分となり、50を超え
ると複合樹脂組成物の溶融粘度が高くなり、加工性が不
十分となる。
In the present invention, the weight ratio of (A), (B) and (C) is usually (A) :( B) :( C).
0: (30 to 300): (1 to 50), preferably 10
It is 0: (50-200) :( 3-30). When the ratio of (B) is less than 30, the resulting composite resin has a high viscosity,
Workability when used as a hot melt adhesive is poor, and when it exceeds 300, the rubber elasticity of the composite resin composition decreases. Further, when the ratio of (C) is less than 1, the cohesive force is weak and the strength of the composite resin composition becomes insufficient, and when it exceeds 50, the melt viscosity of the composite resin composition becomes high and the processability becomes insufficient. .

【0013】本発明の組成物を製造する方法は、特に限
定されないが、例えば予め(A)の存在下で(C)を
重合したものと(B)の存在下で(C)を重合したもの
を混合する方法、(B)の存在下で(C)を重合した
ものと(A)の存在下に(C)を重合する方法、
(A)の存在下で(C)を重合したものと(B)の存在
下に(C)を重合する方法、(A)および(B)の存
在下に(C)を重合する方法等が挙げられる。これらの
うち好ましいのは、の方法である。
The method for producing the composition of the present invention is not particularly limited, but for example, one prepared by previously polymerizing (C) in the presence of (A) and one prepared by polymerizing (C) in the presence of (B). A method of polymerizing (C) in the presence of (B) and a method of polymerizing (C) in the presence of (A),
A method of polymerizing (C) in the presence of (A), a method of polymerizing (C) in the presence of (B), a method of polymerizing (C) in the presence of (A) and (B), etc. Can be mentioned. Of these, the method is preferred.

【0014】重合には必要により公知の重合開始剤や有
機溶剤を使用することができる。重合開始剤としては、
ケトンパーオキサイド、パーオキシケタール、ハイドロ
パーオキサイド、ジアルキルパーオキサイド、ジアシル
パーオキサイド、パーオキシジカーボネート等の有機過
酸化物やアゾイソブチロニトリル等のアゾ系化合物が挙
げられる。有機溶剤としては、脂環式炭化水素系溶剤、
芳香族炭化水素系溶剤、アルコール系溶剤、ハロゲン系
溶剤、ケトン系溶剤、エーテル系溶剤等が挙げられる。
A known polymerization initiator or organic solvent can be used for the polymerization, if necessary. As the polymerization initiator,
Examples thereof include organic peroxides such as ketone peroxide, peroxyketal, hydroperoxide, dialkyl peroxide, diacyl peroxide, and peroxydicarbonate, and azo compounds such as azoisobutyronitrile. As the organic solvent, an alicyclic hydrocarbon solvent,
Examples thereof include aromatic hydrocarbon solvents, alcohol solvents, halogen solvents, ketone solvents, ether solvents and the like.

【0015】重合の温度は特に限定はなく、実質的に単
量体を重合させる温度であればよいが、通常80〜26
0℃である。
The polymerization temperature is not particularly limited and may be a temperature at which the monomers are substantially polymerized, but usually 80 to 26.
0 ° C.

【0016】重合に用いる加熱溶融混合機としては、そ
の様式、形状等は特に限定されるものではないが、例え
ば逆ネジ部を有する圧縮性の高い形状のスクリューまた
はリボン状攪拌翼を有する混合機、ニーダー等を挙げる
ことができる。
The heating and melting mixer used for polymerization is not particularly limited in its mode, shape and the like, but for example, a mixer having a highly compressible screw having a reverse screw portion or a ribbon-shaped stirring blade. , Kneader and the like.

【0017】本発明の組成物をホットメルト接着剤とし
て用いる際には、公知の種々の添加剤[例えば接着性付
与剤(ロジン誘導体、テルペン樹脂、炭化水素樹脂
等)、ワックス(パラフィンワックス、マイクロクリス
タリンワックス、低分子量ポリオレフィンワックス
等)、酸化防止剤、フィラー、可塑剤等]を添加しても
よい。
When the composition of the present invention is used as a hot melt adhesive, various known additives such as adhesion promoters (rosin derivatives, terpene resins, hydrocarbon resins, etc.), waxes (paraffin wax, micro wax) are used. Crystallin wax, low molecular weight polyolefin wax, etc.), antioxidant, filler, plasticizer, etc.] may be added.

【0018】[0018]

【実施例】以下実施例により本発明をさらに説明する
が、本発明はこれに限定されるものではない。以下にお
いて「部」は重量部を示す。
The present invention will be further described with reference to the following examples, but the present invention is not limited thereto. In the following, “part” means part by weight.

【0019】実施例1〜6および比較例1〜3 ジャケットの熱媒温度を160℃に設定した直径5イン
チ、L/D=10の連続混合装置(栗本鉄工製KRC
S5)を用い、表1の比率で分散した樹脂とモノマーの
混合物を連続反応装置の原料供給口から供給し滞留時間
が10分になるように保ちながら重合した。得られた混
合物を、二軸押出機(池貝鉄工製PCM45、L/D=
50)で脱モノマーを行い本発明の複合樹脂および比較
の樹脂を製造した。
Examples 1 to 6 and Comparative Examples 1 to 3 A continuous mixer having a diameter of 5 inches and L / D = 10 (KRC manufactured by Kurimoto Tekko Co., Ltd.) in which the heating medium temperature of the jacket was set to 160 ° C.
Using S5), a mixture of the resin and the monomer dispersed in the ratio shown in Table 1 was supplied from the raw material supply port of the continuous reaction apparatus, and polymerization was performed while keeping the residence time at 10 minutes. The obtained mixture was mixed with a twin-screw extruder (PCM45 manufactured by Ikegai Tekko Co., L / D =
Demonomerization was carried out in 50) to produce a composite resin of the present invention and a comparative resin.

【0020】[0020]

【表1】 (記号等の説明) MA ;無水マレイン酸 ACN;アクリロニトリル DCP;ジクミルパーオキサイド EPR;エチレンプロピレン共重合体(メルトインデッ
クス2、日本合成ゴム製「EP912P」) EPDM;エチレンプロピレンエチリデンノルボルネン
共重合体(メルトインデックス0.8、日本合成ゴム製
「EP57P」) APAO;ポリプロピレン(結晶化度5%、190℃で
の溶融粘度3500cps、宇部レキセン製「UT25
35」) PP;熱減成法で得られた低分子量ポリプロピレン(1
90℃での溶融粘度45cps、三洋化成製「ビスコー
ル660P」) PE;結晶性高密度ポリエチレン(メルトインデックス
8) SEBS;水素添加スチレンブタジエンブロック共重合
体(メルトインデックス1以下)
[Table 1] (Explanation of symbols and the like) MA; maleic anhydride ACN; acrylonitrile DCP; dicumyl peroxide EPR; ethylene propylene copolymer (melt index 2, manufactured by Nippon Synthetic Rubber "EP912P") EPDM; ethylene propylene ethylidene norbornene copolymer ( Melt index 0.8, "EP57P" made by Japan Synthetic Rubber) APAO; polypropylene (crystallinity 5%, melt viscosity at 190 ° C 3500 cps, Ube Lexen "UT25"
35 ") PP; low molecular weight polypropylene obtained by the thermal degradation method (1
Melt viscosity at 90 ° C 45 cps, "Viscole 660P" manufactured by Sanyo Kasei) PE; crystalline high density polyethylene (melt index 8) SEBS; hydrogenated styrene butadiene block copolymer (melt index 1 or less)

【0021】得られた複合樹脂組成物を射出成型機で成
形して試験片を作成した。該試験片を用いて測定した樹
脂物性値を表2に示す。
The obtained composite resin composition was molded by an injection molding machine to prepare a test piece. Table 2 shows the resin physical property values measured using the test pieces.

【0022】[0022]

【表2】 (測定方法) 破断強度;JIS K6301(単位:kgf/c
2) 硬度 ;JIS K6301(JIS A) MFR(メルトインテ゛ックス);ASTM D1238−L法
(190℃、2160g)
[Table 2] (Measuring method) Breaking strength; JIS K6301 (unit: kgf / c
m 2 ) Hardness; JIS K6301 (JIS A) MFR (melt index); ASTM D1238-L method (190 ° C., 2160 g)

【0023】得られた各複合樹脂100部、タッキファ
イヤー(出光石油化学製「アイマープP100」:軟化
点100℃の水添石油樹脂)100部、プロセスオイル
(出光興産製「ダイアナプロセスPW90」)20部お
よび酸化防止剤(チバガイギー製「イルガノックス10
10」)2.5部を溶融混合し、ホットメルト接着剤を
得た。得られた各接着剤の性能測定結果を表3に示す。
100 parts of each obtained composite resin, 100 parts of tackifier (Idemitsu Petrochemical's "IMAP P100": hydrogenated petroleum resin having a softening point of 100 ° C.), process oil (Idemitsu Kosan's "Diana Process PW90") 20 Parts and antioxidants (“Irganox 10” manufactured by Ciba Geigy
10 ") 2.5 parts were melt mixed to obtain a hot melt adhesive. Table 3 shows the performance measurement results of the obtained adhesives.

【0024】[0024]

【表3】 (測定方法) せん断接着強度;JIS K6854に基づきアルミ板
/ポリエステルフィルムでの断剥接着強度を測定した
(単位:kgf/cm2)。 ピール強度 ;JIS K6854に基づきアルミ板
/ポリエステルフィルムでの180゜剥離強度を測定し
た(単位:g/25mm)。 熱安定性 ;190℃で5時間不活性ガス雰囲気下
に放置後のB型粘度計による粘度の変化率で評価した
(評価基準 ○:変化率10%未満、△:変化率10〜
20%:変化率20%以上)。 滲みだし ;接着剤を濾紙に塗布し0.5Kg/c
2の荷重をかけ、50℃で24時間温調後、濾紙にオ
イルの滲みだしが認められるかを目視で判定した。(評
価基準 ○:滲みだしなし、×:滲みだしあり)
[Table 3] (Measuring method) Shear adhesive strength: The peeling adhesive strength of an aluminum plate / polyester film was measured based on JIS K6854 (unit: kgf / cm 2 ). Peel strength: The 180 ° peel strength on an aluminum plate / polyester film was measured based on JIS K6854 (unit: g / 25 mm). Thermal stability: Evaluated by the rate of change of viscosity by a B-type viscometer after standing in an inert gas atmosphere at 190 ° C. for 5 hours (evaluation criteria ◯: rate of change less than 10%, Δ: rate of change 10-).
20%: change rate of 20% or more). Exudation: 0.5Kg / c by applying adhesive to filter paper
After applying a load of m 2 and controlling the temperature at 50 ° C. for 24 hours, it was visually determined whether or not oil oozing was observed on the filter paper. (Evaluation criteria ○: No bleeding, ×: There is bleeding)

【0025】[0025]

【発明の効果】本発明の複合樹脂組成物は下記の効果を
有する。 (1)低溶融粘度樹脂と結晶性の低いポリエチレン共重
合体の両方がラジカル重合性単量体でグラフト変性され
ているため、樹脂物性に優れる。 (2)溶融状態を長時間保持しても相分離することがな
いので、熱安定性が極めて良好である。 (3)各種材料に対して優れた接着性を示す。 (4)低粘度であるため加工性に優れ、かつ耐油性にも
優れる。 上記効果を奏することから、本発明の複合樹脂組成物は
ホットメルト接着剤または粘着剤用として特に有用であ
るほか、有機溶剤溶液、エマルジョン、ディスパージョ
ン、フィルムあるいはシートの形でも使用可能である。
また、本発明の複合樹脂組成物は、ポリスチレンやゴム
等の成形用樹脂の機械的性質の改質やアスファルトの耐
寒性向上剤としても用いることができる。
The composite resin composition of the present invention has the following effects. (1) Since both the low melt viscosity resin and the polyethylene copolymer having low crystallinity are graft-modified with a radical polymerizable monomer, the resin has excellent physical properties. (2) Since the phase separation does not occur even if the molten state is maintained for a long time, the thermal stability is extremely good. (3) Excellent adhesion to various materials. (4) Since it has a low viscosity, it has excellent workability and oil resistance. Because of the above effects, the composite resin composition of the present invention is particularly useful as a hot-melt adhesive or pressure-sensitive adhesive, and can also be used in the form of an organic solvent solution, emulsion, dispersion, film or sheet.
The composite resin composition of the present invention can also be used as a modifier for the mechanical properties of molding resins such as polystyrene and rubber and as an agent for improving the cold resistance of asphalt.

Claims (5)

【特許請求の範囲】[Claims] 【請求項1】 ASTM D1238−L法によるメル
トインデックスが0.1〜10であるエチレン−αオレ
フィン系共重合体(A)と190℃の溶融粘度が30〜
100,000cpsである低粘度ポリオレフィン系樹
脂(B)の存在下に、スチレン系化合物、ビニル基含有
カルボン酸類もしくはその誘導体および(メタ)アクリ
ロニトリルからなる群より選ばれる少なくとも1種のラ
ジカル重合性単量体(C)を加熱溶融混練機中で重合し
てなり、(A):(B):(C)の重量比が、100:
(30〜300):(1〜50)である複合樹脂組成
物。
1. An ethylene-α-olefin copolymer (A) having a melt index of 0.1 to 10 according to ASTM D1238-L method and a melt viscosity of 30 to 190 at 190 ° C.
At least one radical-polymerizable monomer selected from the group consisting of a styrene compound, a vinyl group-containing carboxylic acid or its derivative and (meth) acrylonitrile in the presence of a low-viscosity polyolefin resin (B) of 100,000 cps. The body (C) is polymerized in a heating and melting kneader, and the weight ratio of (A) :( B) :( C) is 100:
(30-300): The composite resin composition which is (1-50).
【請求項2】 (A)が、エチレン−プロピレン共重合
体および/またはエチレン−プロピレン−非共役ジエン
共重合体である請求項1記載の組成物。
2. The composition according to claim 1, wherein (A) is an ethylene-propylene copolymer and / or an ethylene-propylene-non-conjugated diene copolymer.
【請求項3】 (B)が、熱減成法により得られるポリ
オレフィン系(共)重合体および/または結晶化度10
%以下のポリプロピレン系(共)重合体である請求項1
または2記載の複合樹脂組成物。
3. (B) is a polyolefin-based (co) polymer obtained by a thermal degradation method and / or has a crystallinity of 10.
% Or less polypropylene (co) polymer.
Alternatively, the composite resin composition described in 2.
【請求項4】 (C)が、スチレン系化合物を必須に含
有する請求項1〜3いずれか記載の複合樹脂組成物。
4. The composite resin composition according to claim 1, wherein (C) essentially contains a styrene compound.
【請求項5】 請求項1〜4いずれか記載の複合樹脂組
成物を含有してなるホットメルト接着剤。
5. A hot melt adhesive containing the composite resin composition according to claim 1.
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