JPH0758378B2 - 非線形光学的装置 - Google Patents

非線形光学的装置

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JPH0758378B2
JPH0758378B2 JP63116002A JP11600288A JPH0758378B2 JP H0758378 B2 JPH0758378 B2 JP H0758378B2 JP 63116002 A JP63116002 A JP 63116002A JP 11600288 A JP11600288 A JP 11600288A JP H0758378 B2 JPH0758378 B2 JP H0758378B2
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Description

【発明の詳細な説明】 〔産業上の利用分野〕 本発明は三ほう酸リチウム(LiB3O5)の単結晶で作られ
た非線形光学的(nonlinearoptical,NLO)装置に関す
る。
〔従来技術、および発明が解決しようとする課題〕
2次の分極化性テンソルのノンゼロの成分をもつ単結晶
は、通常、非線形光学的結晶と称される。該単結晶は、
大なる強度のレーザの放射の下に非線形光学的効果、例
えば第2高調波発生(SHG)、合計周波数発生(SFG)、
差周波数発生(DFG)、およびパラメトリック増幅(OP
A)を生起させる。有効な第2高調波発生(SHG)、アッ
プ・ダウン変換、およびパラメトリック増幅(OPA)を
遂行するため非線形光学的結晶を利用する装置が米国特
許第3262058号、第3328723号、および第3747022号に記
載されている。
非線形光学的(NLO)結晶を通る入力レーザパワー小で
あるときは、射出エネルギの小なる部分のみが相異なる
周波数のエネルギに変換される。この変換の効率は下記
のように導出される。
ここに、Ioutは出力高調波発生パワー、Iinは入力レー
ザパワー、Deffは有効第2高調波係数(effecfive SHG
coefficient)、Lは結晶長さ、Δk=k3−(k1+k2
は位相ミスマッチである。なお、sinc(x)=sin
(x)/xである。π/Δkはコヒーレンス長さであっ
て、それにわたり高周波発生波および射出波が充分に同
相状態を維持し得るもの、と定義される。
Δk=0、したがってsinc2(Δk・L/2)=1という条
件は位相マッチング条件と称される。この条件の下にお
いて、基本波から高調波発生への変換効率ηは、通常、
最大値に到達する。
一般的に、位相マッチングは2つの形式を有する。
第1の形式は、2つの射出波が同一の偏光性を有する場
合であり、第2の形式は2つの射出波が直交する偏光性
を有する場合である。
位相マッチングは一般的には、4通りの方法で遂行され
る(米国特許第3949323号参照)。本発明者は、それを
遂行するために、結晶の回転による角度同調法を用い
る。
2つの効果が位相マッチングに制限を課する。その第1
は、いわゆるウオーク・オフ効果であって、レーザの位
相伝播方向とエネルギ伝播方向が、複屈折のために相違
することを指すものである。その第2は到来するビーム
の発散のために生ずる位相ミスマッチである。
単一軸の結晶においては、位相マッチングは独占的に角
度θに関係し、該角度θは光学的軸と入射光の方向の間
の角度である。位相ミスマッチは下式であらわすことが
できる。
関係式(1)および(2)は、δθが零から偏位する
と、Δkが大になり、したがってIoutが小になることを
示す。これを説明すると、Δk=0のときはsinc2(Δ
k・L/2)=1である。すなわち、Δk=0のときはsin
c2(Δk・L/2)は最大値をとる。関係式(2)によれ
ば、δθが0から偏位するにつれΔkは増大する。さら
に、関係式(1)によればIoutはsinc2(Δk・L/2)に
比例する。したがって、Δkが大になるとIoutは小にな
る。
一般的に、角度偏差δθにおいて高調波発生パワーは最
大値の40.5%またはl/eに減少するのであるが、該角度
偏差δθはアクセプタンスアングルと定義される。
であれば、Δkはδθに従って直線状に変化するのでは
なく、(δθ)に従って変化し、それにより角度偏差
には影響されない。この条件はθpm=90゜、すなわち、
伝播が光学軸に垂直な面内で行われることに対応する。
この条件下における位相マッチングは「非臨界的位相マ
ッチング(non−critical phase matching,NCPM)と称
される。
2軸の結晶においては、位相マッチングはθとの両方
に関係する。は光速の入射方向と結晶軸aの間の角度
である。それゆえΔkはδθとδの両方に従って変化
する。アクセプタンス角度はを固定した状態でθにつ
いて測定されることができ、またその逆も可能ぶある。
θとについて、アクセプタンス角度のより小であうほ
うが2軸の結晶におけるアクセプタンス角度と定義され
る。2軸の結晶の位相マッチングの詳細な論議について
は、論文「H.V.Hobden,ジャーナル オブ アプライド
フィジックス、第38巻、1967年、第4365頁」を参照す
ることができる。
今日までにおいて、普通に使用される非線形光学的結晶
はKDP(りん酸二水素カリウム)、尿素、KTP、五ほう酸
カリウム(KB5O8・4H2O)等である。残念なことに、こ
れらは同様な下記の不利益点を有する。
(1)波長2000オングストローム以下の高調波を発生す
ることができないが、このことはレーザ分光技術におい
ては重大なことである。
(2)損害スレショルドが低いということであり、パル
ス継続時間が0.1ns、波長1.0642μmのときKDPの損害ス
レショルドは7GW/cm2である。
(3)アクセプタンス角度が小さいということであり、
KDPのアクセプタンス角度は5.0mrad/cmである。
これらの不利益点は、大なるエネルギ強度および大なる
発散をもつ射出レーザを用いて深い紫外線領域の高調波
を発生するために非線形光学的装置を使用するについて
制限を課することになる。
LiB3O5の結晶構造は論文「J.Anorg,アルゲマイネ ケミ
ストリ、ドイツ、第439巻、1978年」および「窯業協会
誌、日本、第88巻、1980年、第179頁」に記載されてい
る。三ほう酸リチウムの結晶構造は斜方晶系に属し、ス
ペースグループPan21のものである。格子パラメータは
a,b,cについてそれぞれ8.446A,7.378A、および5.141Aで
あり、各単位セルにおいてZ=4である。質量密度は2.
478g/cm3である。報告された最大の結晶寸法は1×1×
4mm3であるが、このものは実用のためにはまだ充分な大
きさをもつものではない。また、三ほう酸リチウムの結
晶が非線形光学的特性を有することについては、まだ誰
も指摘していない。
そこで、本発明の一つの目的は、非線形光学的装置であ
って、大なるパワー密度と大なる発散を有する射出レー
ザを大なる効率を有する高調波へ変換することができる
もの、を提供することにある。
本発明の他の目的は、非線形光学的装置であって、2000
オングストローム以下の波長のコヒーレントな放射線を
発生させることができるもの、を提供することにある。
本発明の他の目的は、非線形光学的装置であって、70×
70mm2より小でない断面積を有すNd(ネオジミウム):YA
Gレーザ周波数の第2および第3高調波発生に使用され
ることができるもの、を提供することにある。
本発明のさらに他の目的は、2000オングストローム以下
の波長のコヒーレントな放射線を発生させることができ
る導波装置を提供することにある。
〔課題を解決するための手段〕
本発明においては、非線形光学的装置であって、少くと
も1つの射出電磁放射ビームを非線形光学的特性をもつ
少くとも1つの結晶に指向させるビーム指向手段を具備
しており、それにより、該結晶から放出される電磁放射
線がどの射出電磁放射ビームの周波数とも異なる少くと
も1つの周波数を包含し、その際に該結晶が三ほう酸リ
チウム(LiB3O5)の単結晶である、ことを特徴とする非
線形光学的装置が提供される。
本発明においてはまた、導波装置であって、少くとも1
つの射出電磁放射ビームを少くとも1つの非直線性結晶
の導波領域へ指向させるビーム指向手段を具備してり、
それにより該導波領域から放出される電磁放射線がどの
射出電磁放射ビームの周波数とも異なる少くとも1つの
周波数を包含し、その際に、該結晶の表面における導波
領域および該結晶は三ほう酸リチウム(LiB3O5)の単結
晶である、ことを特徴とする導波装置が提供される。
本発明においてはまた、導波装置であって、少くとも1
つの射出電磁放射ビームを少くとも1つの非直線性結晶
の導波領域へ指向させるビーム指向手段を具備してお
り、それにより該導波領域から放出される電磁放射線が
どの射出電磁放射ビームの周波数とも異なる少くとも1
つの周波数を包含し、その際に、該導波領域はイオン置
換技術またはイオン注入技術により得られるLi1-xMxB3O
5(Mはナトリウム、カリウム等、0<X<1)から成
る、ことを特徴とする導波装置、が提供される。
前述の発明の目的はすべて、LiB3O5の単結晶で作られた
非線形光学的装置に関する本発明により達成される。本
発明者は、高温度トップシーディング法(top seeding
method)を使用することにより、20×35×9mm3の寸法に
まで達するLiB3O5の単結晶を得ることに成功したのであ
り、このものが実用に充分な大きさであることは明瞭で
ある。
前述の非線形光学的装置はKDP、尿素等の結晶を用いた
ものの或る欠点を克服する。例えば、該非線形光学的装
置は到来するビームが大なる強度(τ=0.1ns,λ=1.06
42μmにおいて25GW/cm2にまで到達)および大なる発散
(数10mradにまで到達)を有する場合においても有効に
動作し、このものはまた波長2000オングストローム以下
のコヒーレントは紫外線を発生することができる。ま
た、大なる断面積(70×70mm2にまで到達)のLiB3O5
晶を用いた非線形光学的装置を製造することも可能であ
る。
本発明者は、化学式LiB3O5をもつ化合物の結晶が非線形
光学的特性を有することを最初に発見した者である。該
結晶はmm2のポイントグループに属し、したがって2軸
形である。該結晶は、0.16μmから1.6μmにわたり透
明である。
LiB2O5の単結晶において、2次の分極可能性テンソルの
d31,d32、d33,d24およびd15の成分は零ではない。本発
明者は基本波長1.0642μmにおけるMakerのフリンジャ
ー技術によりこれら成分を下記のように決定した。
d31=2.82(1±0.08)×10-9esu d32=±3.39(1±0.08)×10-9esu d33=±0.53(1±0.10)×10-9esu d15d31 d24d32 本発明者はまた、最小角度偏差法を用いて0.2535μmと
1.0642μmの間の16の波長におけるLiB3O5の主要屈折率
を測定した。操作過程を適合させることによりSellmeie
r等式が下記のように得られた。
nx 2=2.4517−0.01177/(0.00921−λ)−9.600×10
-3×λ ny 2=2.5279+0.01652/(0.005459+λ)−0.01137×
λ nx 2=2.5818−0.01414/(0.01186−λ)−0.01457×
λ ……(3) ここに、波長λはμmであらわれる値である。
本発明者はθ≠90゜の場合とθ90゜の場合について角度
同軸調曲線を測定した。曲線から、θ≠90゜の場合はア
クセプタンス角度が25mrad、θ90゜の場合は95mradであ
ると決定された。
LiB3O5のアクセプタンス角度は、現在の光学技術におい
て普通に用いられているKDP、尿素、KTP結晶のそれより
も相当に大であることは明らかなことである。この利点
の結果として、レーザの同一の発散においては、LiB3O5
の位相ミスマッチが、KDP、尿素、KTP等におけるより
も、より小となる。より大なるアクセプタンス角度は、
接合技術による結晶の断面積の拡大における大なる加工
誤差を許容することを可能にする。該誤差は、KDPにお
ける誤差が数分であるのと対照的に、LiB3O5結晶におい
ては数度にしか制限できないのであり、該KDPについて
はアクセプタンス角度はわずかに約1mradである。70×7
0mm2までの大なる断面積をもつSHGは、適切な寸法のLiB
3O5の単結晶の9ピースを用いた接合により形成するこ
とが可能である。
本発明者は、モードロックされたNd:YAGレーザ(τ=0.
1ns,λ=1.0642μm)を用いて、LiB3O5のスレショルド
が25GW/cm2であると測定したが、この値は同一条件下に
おけるKDPの場合の値の3.6倍である。したがって、LiB3
O5で作られた非線形光学的装置はレーザ溶融システムの
ような大パワーまたは大平均パワーのレーザシステムに
用いられることが可能である。
LiB3O5結晶は2.6μmから0.16μmまでの範囲において
透明であるから該結晶で作られた非線形光学装置は射出
レーザについて第2高調波発生(SHG)、および合計周
波数発生(SFG)を遂行することができ、該射出レーザ
の波長範囲は0.375μmと3.0μmの間である。
本発明者は本発明者の実験室で採用された方法により生
長させられたLiB3O5の研磨された単結晶を室温において
水中で浸漬し、1か月経過後も表面の輝度に変化が生じ
ないことを観察した。このことはLiB3O5結晶が化学的に
安定であり非潮解性であることを示すものである。した
がって、該結晶で作られた非線形光学的装置は、なんら
の保護体無しで適切に作動することができる。
〔実施例〕
第1図には、Nd:YAGレーザ(1)からの波長1.0642μm
の垂直偏光レーザがレンズ(2)により集束されLiB3O5
(3)に射突させられる。該結晶は、結晶学的b軸が入
射光の偏光方向に沿っており、a軸が該結晶が通る光束
の入射方向と角度をなすようにして方向づけられる。
角度は下記の関係式により計算される。
ここに▲n2ω ▼,▲n2ω ▼、および▲nω
は関係式(3)により得られる。計算の結果は、Nd:YAG
レーザ周波数の第2高調波発生(SHG)について、=1
0.73゜であることを示す。結晶(3)から放出される光
はコリメートレンズ(4)によりコリメートされ、フイ
ルタ(5)を通り、吸収または反射により基本波が除去
される。第2高調波発生は水平方向偏光として放出され
る。レンズ(2)を除去し、および/またはフイルタ
(5)をプリズムで置換することは、該非線形光学的装
置の作動原理を変化させるものではない。
第2図に示されるように結晶(3)の表面上に導波領域
(4)が存在する。該導波領域はイオン置換またはイオ
ン注入技術により得られるLi1-xMxB3O5からなり、ここ
に、MはNa,K等のアルカリ金属であり、Xは0.1と0.9の
間で変化させられる。基板(3)は、結晶学的b軸が射
出レーザビームの偏光方向にありa軸が結晶(3)を通
る光学的通路に対し角度を有している。は関係式
(4)により得られる。角度=10.73゜において、波
長1.0642μmの射出放射線の第2高調発生(SHG)が第
2図に示される装置から放出される。該装置は下記のよ
うに動作する。Nd:YAGレーザ(1)からの水平方向偏光
はレンズ(2)により集束され、次いで、第2図に示さ
れる方向に沿い、導波領域(4)に射突させられる。放
出された光はコリメートレンズ(5)によりコリメート
され、次いでフイルタ(6)を通過し、吸収または反射
により基本波が除去される。第2高周波発生は最終的に
は垂直偏光として放出される。
実施1が下記に述べられる。
実験の設定および過程はつぎのとおりである。高さ40m
m、直径40mmの白金製るつぼに21.1gのLi2CO3と141.2gの
H3BO3の均一混合物を装入し、温度維持用のAl2O3等から
なる周囲材料とともに炉の内に置かれる。該炉は前述の
周囲材料と同じ材料で作られ、シードの自由挿入用の開
孔を有する蓋により封鎖される。該炉はニッケル−クロ
ム製の加熱線を用いて950℃の温度にまで急速に加熱さ
れ、5時間後に848℃にまで急速に冷却される。C2軸に
方向づけられたLiB3O5結晶で作られたシードが該るつぼ
内に緩速度で挿入され、溶融物の表面に接触状態に維持
され、30分間848℃に維持される。次いで該溶融物は833
℃にまで急速に冷却され、次いで0.5℃/日の速度で780
℃にまで緩速度で温度低下させられ、成長を終止させ
る。得られた結晶は該溶融物から引上げられ、次いで40
℃/時の速度で室温にまで冷却させられる。該生長の期
間において、シードは回転無しの状態に維持される。得
られた結晶は18×20×6mm3までの寸法をもつLiB3O5の透
明な単結晶であった。
実施2が下記に述べられる。
高さ50mm、直径50mmの白金製るつぼに40.6gのLi2CO3,20
3.9gのH3BO3、および158.3gのM0O3の均一混合物が充填
され、温度維持用材料としてのAl2O3とともに炉の内に
置かれる。該炉は前述の温度維持用材料と同じ材料で作
られ、シードの自由層入用の開孔を有する蓋により封鎖
される。該炉は850℃にまで加熱され、次いで5時間後
に673℃にまで冷却される。シード結晶がるつぼ内へ緩
速度で挿入され、温度の変化無しで、30分間溶融物の表
面と接触状態に維持され、次いで670℃にまで冷却さ
れ、次いで5℃/日の速度で580℃にまで温度低下させ
られ、生長を終止させる。得られた結晶は該溶融物から
引上げられ、100℃/時の速度で室温にまで冷却され
る。最終の生成物は20×35×9mm3までの寸法をもつLiB3
O5の透明な単結晶であった。該生長の期間において該シ
ードは30rpmの速度で回転させられた。
実例3が下記に述べられる。実施1の過程を用いて、15
×15×10mm3の寸法をもつ原料結晶が得られた。結晶学
的軸a,b、およびcが決定された後、該原料結晶は第1
図に示される要求および方向づけに従い=10.73゜を
もつ6×6×6mm3の結晶に切断された。次いで該結晶は
第1図に示される光通路内に置かれた。
SPECTROSCOPY PHYSICS製のDCR2A形式の固態Nd:YAGレー
ザであって、パルス継続時間7ns、ビーム直径4mmのも
の、を用い、装置の第2高調波発生の変換効率として59
%までの変換効率が、基本エネルギが190nj/パルスに達
するとき、表面における反射の補正をなんら行うことな
く、達成された。比較のために述べると、同一の条件下
において、KDPの場合の変換効率はわずかに約45%であ
る。
実例4が下記に述べられる。実例2の過程を用いて20×
20×9mm3の寸法をもつ原料結晶が得られた。結晶学的軸
a,b、およびcが決定された後、該原料結晶は=10.73
゜をもつ9×9×6mm3の結晶に切断された。次いで該結
晶は第1図に示される光通路内に置かれた。光源はパル
ス継続時間7ns、ビーム直径6mmをもつQ変調のNd:YAGレ
ーザであった。第2高調波発生の高率であって、表面反
射の補正が行われたもの、は、入力エネルギが195mj/パ
ルスに達したとき、65%であると測定された。
前記の実例の記述に関連するが、LiB3O5のアップ周波数
変換器により、2,000オングストロームより短い波長の
コヒーレントな放射が容易に得られる。例えば、2,130
オングストロームにおける紫外線レーザ放射のアップ周
波数変換器により、また12,000オングストロームないし
26,000オングストロームにおいて共振可能のコヒーレン
トな赤外線放射により、2,000オングストロームより短
い波長の放射、特に1.810オングストロームないし1,970
オングストロームにおいて共振可能の放射、が発生させ
られることができる。
前記の実例3および実例4においては、LiB3O5結晶にお
けるアップ周波数変換の代表的な2つの例が示されてお
り、これらの例においては、入射するビームは1.06μm
(10,640オングストローム)において同じ波長を保持す
る。
非線形光学的装置の他の種類のもの、例えばLiB3O5結晶
が作られたアップ・ダウン周波数変換装置、光学的パラ
メトリック発振器も、同様の方法で容易に設計され、製
造させることができる。これらの装置も本発明の範囲内
に含まれることは明らかである。
【図面の簡単な説明】
第1図はLiB3O5の単結晶で作られた代表的非線形光学的
装置の原理を示す図、 第2図はLiB3O5の単結晶で作られた導波装置の原理を示
す図である。 (符号の説明) (1)……Nd:YAGレーザ、(2)……レンズ、 (3)……LiB3O5結晶、(4)……コリメートレンズ、 (5),(6)……フイルタ。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 ウ イーチェン 中華人民共和国,アンフイシェン ヘフェ イ(番地なし),チョンクオ ケシュエチ シュタシュエ (72)発明者 チアン アイトン 中華人民共和国,フチアンシェン フチョ ウシ クロウチュイ シャントウチアオ 123ハオ,チョンクオ ケシュエユアン フチアン ウチチェコウ ヤンチウスオ (72)発明者 ウ ポチャン 中華人民共和国,フチアンシェン フチョ ウシ クロウチュイ シャントウチアオ 123ハオ,チョンクオ ケシュエユアン フチアンウチチェコウ ヤンチウスオ (72)発明者 ヨウ クイミン 中華人民共和国,フチアンシェン フチョ ウシ クロウチュイ シャントウチアオ 123ハオ,チョンクオ ケシュエユアン フチアン ウチチェコウ ヤンチウスオ

Claims (6)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項1】非線形光学的装置であって、少くとも1つ
    の射出電磁放射ビームを非線形光学的特性をもつ少くと
    も1つの結晶に指向させるビーム指向手段を具備してお
    り、それにより、該結晶から放出される電磁放射線がど
    の射出電磁放射ビームの周波数とも異なる少くとも1つ
    の周波数を包含し、その際に該結晶が三ほう酸リチウム
    (LiB3O5)の単結晶である、 ことを特徴とする非線形光学的装置。
  2. 【請求項2】射出電磁放射ビームの波長が0.375μmか
    ら2.6μmの範囲にある、請求項1記載の装置。
  3. 【請求項3】接合技術により少くとも70×70mm2の断面
    積が得られるようになっている、請求項1記載の装置。
  4. 【請求項4】導波装置であって、少くとも1つの射出電
    磁放射ビームを少くとも1つの非直線性結晶の導波領域
    へ指向させるビーム指向手段を具備しており、それによ
    り該導波領域から放出される電磁放射線がどの射出電磁
    放射ビームの周波数とも異なる少くとも1つの周波数を
    包含し、その際に、該結晶の表面における導波領域およ
    び該結晶は三ほう酸リチウム(LiB3O5)の単結晶であ
    る、 ことを特徴とする導波装置。
  5. 【請求項5】該三ほう酸リチウム(LiB3O5)の結晶が高
    温溶液トップシーディング法により成長させられたもの
    である、 請求項1から4までのいずれかに記載の装置。
  6. 【請求項6】導波装置であって、少くとも1つの射出電
    磁放射ビームを少くとも1つの非直線性結晶の導波領域
    へ指向させるビーム指向手段を具備しており、それによ
    り該導波領域から放出される電磁放射線がどの射出電磁
    放射ビームの周波数とも異なる少くとも1つの周波数を
    包含し、その際に、該導波領域はイオン置換技術または
    イオン注入技術により得られるLi1-xMxB3O5(Mはナト
    リウム、カリウム等、0<X<1)から成る、 ことを特徴とする導波装置。
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