JPH07150181A - Additive composition for lubricating oil and its production - Google Patents
Additive composition for lubricating oil and its productionInfo
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Abstract
Description
【発明の詳細な説明】Detailed Description of the Invention
【０００１】[0001]
【産業上の利用分野】本発明は潤滑油添加剤組成物およ
びその製造方法に関する。さらに詳しくは、エンジン油
およびギヤ油等の潤滑油に配合した場合、その配合油の
粘度指数を高くし（粘度の温度依存性を小さくする）、
剪断安定性に優れた潤滑油組成物を与え、さらに潤滑油
に対する溶解性に優れた潤滑油添加剤組成物およびその
製造方法に関する。FIELD OF THE INVENTION The present invention relates to a lubricating oil additive composition and a method for producing the same. More specifically, when blended with lubricating oil such as engine oil and gear oil, the viscosity index of the blended oil is increased (the temperature dependence of viscosity is reduced),
The present invention relates to a lubricating oil composition which provides a lubricating oil composition having excellent shear stability and also has excellent solubility in lubricating oil, and a method for producing the same.
【０００２】[0002]
【従来の技術】従来、自動車用エンジン油の粘度指数向
上剤として、エチレン共重合体やアルキル（メタ）アク
リレートポリマーなどが使用されている。しかし、エチ
レン共重合体は、剪断安定性と増粘性は良好であるが、
低温粘度特性（製品潤滑油の高温粘度を同水準にしたと
き、低温粘度が低いほど低温粘度特性が良好）が不十分
である。また、アルキル（メタ）アクリレートポリマー
は、低温粘度特性は優れているが、剪断安定性と増粘性
が不十分である。2. Description of the Related Art Conventionally, ethylene copolymers and alkyl (meth) acrylate polymers have been used as viscosity index improvers for automobile engine oils. However, although the ethylene copolymer has good shear stability and thickening property,
The low-temperature viscosity characteristics (the lower the low-temperature viscosity, the better the low-temperature viscosity characteristics when the high-temperature viscosity of the product lubricating oil is the same level) are insufficient. Further, the alkyl (meth) acrylate polymer has excellent low temperature viscosity characteristics, but has insufficient shear stability and thickening property.
【０００３】これらの問題点を解決するため、エチレン
共重合体と（メタ）アクリレートポリマーとの混合物か
らなる潤滑油添加剤が開発されている。例えば、特開昭
６１−１８１５２８号には、脂肪族炭化水素類等の一般
的な溶媒中でオレフィン重合体にメタクリレートモノマ
ーをグラフト重合させた反応物（反応液）を、オレフィ
ンポリマーとポリメタクリレートとの相溶化剤として用
いた潤滑油添加剤が開示されている。In order to solve these problems, a lubricating oil additive comprising a mixture of an ethylene copolymer and a (meth) acrylate polymer has been developed. For example, in JP-A-61-181528, a reaction product (reaction solution) obtained by graft-polymerizing a methacrylic acid monomer onto an olefin polymer in a general solvent such as an aliphatic hydrocarbon is described as an olefin polymer and a polymethacrylate. A lubricating oil additive used as a compatibilizing agent is disclosed.
【０００４】また特開昭５５−１１２２９８号には、ポ
リ（メタ）アクリレートを連続相とし、オレフィン共重
合体と、オレフィン共重合体には良溶媒でなくポリ（メ
タ）アクリレートには良溶媒である溶剤とを分散相と
し、連続相と分散相との相溶化剤としてオレフィン共重
合体と（メタ）アクリレートとのグラフトおよび／また
はブロック共重合体を用いた濃縮重合体エマルジョンが
開示され、油添加剤として使用できることが記載されて
いる。Further, in JP-A-55-112298, a poly (meth) acrylate is used as a continuous phase, and a good solvent is not used for the olefin copolymer and the olefin copolymer but for the poly (meth) acrylate. Disclosed is a concentrated polymer emulsion in which a certain solvent is used as a dispersed phase and a graft and / or block copolymer of an olefin copolymer and a (meth) acrylate is used as a compatibilizing agent for a continuous phase and a dispersed phase. It is described that it can be used as an additive.
【０００５】しかし何れの公報にも、溶媒または溶剤と
してカーボネートを使用することは記載されていない。
また何れの方法によって製造された潤滑油添加剤も、保
存安定性および／または潤滑油に対する溶解性は不十分
であり、近年の多様なニーズに対する厳しい要求を満た
すことができるものではない。However, neither of the publications describes the use of a solvent or a carbonate as a solvent.
Further, the lubricating oil additives produced by any of the methods have insufficient storage stability and / or solubility in lubricating oils, and cannot satisfy the strict requirements for various needs in recent years.
【０００６】[0006]
【発明が解決しようとする課題】本発明の目的は、上記
問題点を解決するため、潤滑油に対する溶解性およびそ
れ自身の保存安定性がより一層優れた潤滑油添加剤組成
物であって、潤滑油に配合した場合、この潤滑油組成物
の粘度指数を高くし、さらに剪断安定性に優れた潤滑油
組成物を得ることができる潤滑油添加剤組成物およびそ
の製造方法を提供することにある。In order to solve the above problems, an object of the present invention is to provide a lubricating oil additive composition further excellent in solubility in lubricating oil and storage stability of itself, To provide a lubricating oil additive composition capable of increasing the viscosity index of the lubricating oil composition when blended with a lubricating oil and further obtaining a lubricating oil composition having excellent shear stability, and a method for producing the same. is there.
【０００７】[0007]
【課題を解決するための手段】本発明は次の、潤滑油添
加剤組成物およびその製造方法である。 （１）下記一般式〔１〕 Ｒ1−Ｏ−Ｃ（＝Ｏ）−Ｏ−Ｒ2 …〔１〕 （ここで、Ｒ1およびＲ2は共に直鎖もしくは分枝状アル
キル基、シクロアルキル基、シクロアルキル−アルキル
基、アリール基、アラルキル基、またはエーテル型酸素
を含有するアルキルもしくはアラルキルエーテル基を示
す）で表されるカーボネート、固有粘度が０．２５ない
し２．０ｄｌ／ｇの油溶性エチレン・α−オレフィンラ
ンダム共重合体、ポリアルキル（メタ）アクリレート、
および前記エチレン・α−オレフィンランダム共重合体
とアルキル（メタ）アクリレートとのグラフト共重合体
を含有することを特徴とする潤滑油添加剤組成物。 （２）下記一般式〔１〕 Ｒ1−Ｏ−Ｃ（＝Ｏ）−Ｏ−Ｒ2 …〔１〕 （ここで、Ｒ1およびＲ2は共に直鎖もしくは分枝状アル
キル基、シクロアルキル基、シクロアルキル−アルキル
基、アリール基、アラルキル基、またはエーテル型酸素
を含有するアルキルもしくはアラルキルエーテル基を示
す）で表されるカーボネート、および固有粘度が０．２
５ないし２．０ｄｌ／ｇの油溶性エチレン・α−オレフ
ィンランダム共重合体の存在下で、アルキル（メタ）ア
クリレートをラジカル重合することを特徴とする潤滑油
添加剤組成物の製造方法。The present invention is the following lubricating oil additive composition and method for producing the same. (1) The following general formula [1] R 1 -O-C (= O) -OR 2 ... [1] (wherein R 1 and R 2 are both linear or branched alkyl groups, cycloalkyl Group, a cycloalkyl-alkyl group, an aryl group, an aralkyl group, or an ether-type oxygen-containing alkyl or aralkyl ether group), a carbonate having an intrinsic viscosity of 0.25 to 2.0 dl / g. Ethylene / α-olefin random copolymer, polyalkyl (meth) acrylate,
And a lubricating oil additive composition comprising a graft copolymer of the ethylene / α-olefin random copolymer and an alkyl (meth) acrylate. (2) The following general formula [1] R 1 -O-C (= O) -OR 2 ... [1] (wherein R 1 and R 2 are both linear or branched alkyl groups, cycloalkyl Group, a cycloalkyl-alkyl group, an aryl group, an aralkyl group, or an ether-type oxygen-containing alkyl or aralkyl ether group), and an intrinsic viscosity of 0.2.
A method for producing a lubricating oil additive composition, which comprises radically polymerizing an alkyl (meth) acrylate in the presence of 5 to 2.0 dl / g of an oil-soluble ethylene / α-olefin random copolymer.
【０００８】本発明で使用するカーボネートは、前記一
般式〔１〕で表されるものである。このカーボネート
は、本発明においては反応溶媒として用いられ、反応後
は分離することなく、そのまま潤滑油添加剤組成物の希
釈剤として用いられる。式中のＲ1およびＲ2は直鎖もし
くは分枝状アルキル基、シクロアルキル基、シクロアル
キル−アルキル基、アリール基、アラルキル基、または
エーテル型酸素を含有するアルキルもしくはアラルキル
エーテル基炭化水素基であり、例えば炭素数４ないし６
０、好ましくは１０ないし２０の直鎖もしくは分枝状ア
ルキル基、シクロアルキル基、シクロアルキル−アルキ
ル基、アリール基およびアラルキル基；または炭素数が
１０ないし６０で、エーテル型酸素を１ないし２０含有
するアルキルまたはアラルキルエーテル基などがあげら
れる。Ｒ1およびＲ2は、同じ基であってもよいし、異な
る基であってもよい。これらの中では、Ｒ1およびＲ2が
いずれもアルキル基であるジアルキルカーボネートが好
ましい。The carbonate used in the present invention is represented by the above general formula [1]. This carbonate is used as a reaction solvent in the present invention, and is used as it is as a diluent for a lubricating oil additive composition without separation after the reaction. R 1 and R 2 in the formula are linear or branched alkyl groups, cycloalkyl groups, cycloalkyl-alkyl groups, aryl groups, aralkyl groups, or ether-type oxygen-containing alkyl or aralkyl ether group hydrocarbon groups. Yes, for example, having 4 to 6 carbon atoms
0, preferably 10 to 20 straight chain or branched alkyl groups, cycloalkyl groups, cycloalkyl-alkyl groups, aryl groups and aralkyl groups; or 10 to 60 carbon atoms and 1 to 20 ether type oxygen And an alkyl or aralkyl ether group. R 1 and R 2 may be the same group or different groups. Of these, dialkyl carbonates in which R 1 and R 2 are both alkyl groups are preferred.
【０００９】このようなＲ1およびＲ2の具体的なものと
しては、エチル基、プロピル基、ｎ−ブチル基、ｉ−ブ
チル基、ｓ−ブチル基、ｔ−ブチル基、ｎ−ペンチル
基、ｉ−ペンチル基、ネオペンチル基、ｎ−ヘキシル
基、ｉ−ヘキシル基、１、３−ジメチルブチル基、２、
３−ジメチルブチル基、ｎ−ヘプチル基、ｉ−ヘプチル
基、３−メチルヘキシル基、ｎ−オクチル基、ｉ−オク
チル基、２−エチルヘキシル基、ｎ−ノニル基、ｉ−ノ
ニル基、ｎ−デシルル基、ｉ−デシル基、ｎ−ウンデシ
ル基、ｉ−ウンデシル基、ｎ−ドデシル基、ｉ−ドデシ
ル基、ｎ−トリデシル基、ｉ−トリデシル基、ｎ−テト
ラデシル基、ｉ−テトラデシル基、ｎ−ペンタデシル
基、ｉ−ペンタデシル基、ｎ−ヘキサデシル基、ｉ−ヘ
キサデシル基、ｎ−ヘプタデシル基、ｉ−ヘプタデシル
基、ｎ−オクタデシル基、ｉ−オクタデシル基、ｎ−ノ
ナデシル基、ｉ−ノナデシル基、ｎ−エイコシル基また
はｉ−エイコシル基等のアルキル基；１−シクロヘキシ
ル基、メチルシクロヘキシル基、ジメチルシクロヘキシ
ル基、デカヒドロナフチル基またはトリシクロデカニル
基等のシクロアルキル基；ｏ−トリル基、ｍ−トリル
基、ｐ−トリル基、２，４−キシリル基、メシチル基ま
たは１−ナフチル基等のアリール基；ベンジル基、メチ
ルベンジル基、β−フェニルエチル基、１−フェニルエ
チル基、１−メチル−１−フェニルエチル基、ｐ−メチ
ルベンジル基、スチリル基またはシンナミル基等のアラ
ルキル基；デカプロピレングリコールモノメチルエーテ
ル基、エチレングリコールモノデシルフェニルエーテル
基またはエチレングリコールモノデシルシクロヘキシル
エーテル基等のアルキルまたはアラルキルエーテル基な
どがあげられる。Specific examples of R 1 and R 2 include ethyl group, propyl group, n-butyl group, i-butyl group, s-butyl group, t-butyl group, n-pentyl group, i-pentyl group, neopentyl group, n-hexyl group, i-hexyl group, 1,3-dimethylbutyl group, 2,
3-dimethylbutyl group, n-heptyl group, i-heptyl group, 3-methylhexyl group, n-octyl group, i-octyl group, 2-ethylhexyl group, n-nonyl group, i-nonyl group, n-decylyl group Group, i-decyl group, n-undecyl group, i-undecyl group, n-dodecyl group, i-dodecyl group, n-tridecyl group, i-tridecyl group, n-tetradecyl group, i-tetradecyl group, n-pentadecyl group Group, i-pentadecyl group, n-hexadecyl group, i-hexadecyl group, n-heptadecyl group, i-heptadecyl group, n-octadecyl group, i-octadecyl group, n-nonadecyl group, i-nonadecyl group, n-eicosyl group Group or alkyl group such as i-eicosyl group; 1-cyclohexyl group, methylcyclohexyl group, dimethylcyclohexyl group, decahydrona Cycloalkyl group such as tyl group or tricyclodecanyl group; aryl group such as o-tolyl group, m-tolyl group, p-tolyl group, 2,4-xylyl group, mesityl group or 1-naphthyl group; benzyl group An aralkyl group such as a methylbenzyl group, a β-phenylethyl group, a 1-phenylethyl group, a 1-methyl-1-phenylethyl group, a p-methylbenzyl group, a styryl group or a cinnamyl group; a decapropylene glycol monomethyl ether group, Examples thereof include alkyl or aralkyl ether groups such as ethylene glycol monodecyl phenyl ether group and ethylene glycol monodecyl cyclohexyl ether group.
【００１０】これらのカーボネートは、USP No. 2,758,
975、EP 0,393,749 A2、特開平２−２９６８９８号など
に記載の方法で製造することができる。These carbonates are available in USP No. 2,758,
975, EP 0,393,749 A2, JP-A-2-296898 and the like.
【００１１】本発明で使用する油溶性エチレン・α−オ
レフィンランダム共重合体（以下、エチレン・α−オレ
フィンランダム共重合体という）は、１３５℃において
デカリン中で測定した固有粘度が０．２５ないし２．０
ｄｌ／ｇ、好ましくは０．３０ないし１．８ｄｌ／ｇの
範囲にある液状のものである。固有粘度がこの範囲にあ
る場合、潤滑油、特にエンジン油やギヤ油などの潤滑油
に配合した場合、粘度指数を向上させ、剪断安定性に優
れた潤滑油組成物が得られる。The oil-soluble ethylene / α-olefin random copolymer used in the present invention (hereinafter referred to as "ethylene / α-olefin random copolymer") has an intrinsic viscosity of 0.25 to 135 measured in decalin at 135 ° C. 2.0
It is a liquid in the range of dl / g, preferably 0.30 to 1.8 dl / g. When the intrinsic viscosity is within this range, when blended with a lubricating oil, particularly a lubricating oil such as an engine oil or a gear oil, a viscosity index is improved and a lubricating oil composition excellent in shear stability is obtained.
【００１２】また本発明で使用するエチレン・α−オレ
フィンランダム共重合体は、分子量分布（重量平均分子
量／数平均分子量）が３以下、好ましくは２以下である
ものが望ましい。分子量分布がこの範囲にある場合、潤
滑油に対する良好な溶解性を有し、また潤滑油組成物に
対して優れた剪断安定性を付与することができる。The ethylene / α-olefin random copolymer used in the present invention preferably has a molecular weight distribution (weight average molecular weight / number average molecular weight) of 3 or less, preferably 2 or less. When the molecular weight distribution is within this range, it has good solubility in a lubricating oil and can impart excellent shear stability to a lubricating oil composition.
【００１３】さらに本発明で使用するエチレン・α−オ
レフィンランダム共重合体は、結晶化度が１％以下であ
るものが好ましい。結晶化度がこの範囲にある場合、潤
滑油に対する良好な溶解性を有し、また潤滑油組成物に
対して優れた剪断安定性を付与することができる。Further, the ethylene / α-olefin random copolymer used in the present invention preferably has a crystallinity of 1% or less. When the crystallinity is in this range, it has good solubility in the lubricating oil and can impart excellent shear stability to the lubricating oil composition.
【００１４】エチレン・α−オレフィンランダム共重合
体を構成するα−オレフィンとしては、プロピレン、ブ
テン−１、ペンテン−１、ヘキセン−１、ヘプテン−
１、オクテン−１、デセン−１、ウンデセン−１、ドデ
セン−１、トリデセン−１、テトラデセン−１、ペンタ
デセン−１、ヘキサデセン−１、ヘプタデセン−１、オ
クタデセン−１、ノナデセン−１、エイコセン−１等の
炭素数３ないし２０のα−オレフィンなどを例示するこ
とができる。エチレン・α−オレフィンランダム共重合
体中には、これらのα−オレフィンは１種または２種以
上含まれていてもよい。これらのα−オレフィンの内で
は、潤滑油組成物に対して良好な低温粘度特性、熱安定
性および高い粘度指数を与える点で、プロピレンが好ま
しい。As the α-olefin constituting the ethylene / α-olefin random copolymer, propylene, butene-1, pentene-1, hexene-1, heptene-
1, octene-1, decene-1, undecene-1, dodecene-1, tridecene-1, tetradecene-1, pentadecene-1, hexadecene-1, heptadecene-1, octadecene-1, nonadecene-1, eicosene-1 etc. Examples of the α-olefin having 3 to 20 carbon atoms include The ethylene / α-olefin random copolymer may contain one kind or two or more kinds of these α-olefins. Among these α-olefins, propylene is preferable because it gives good low temperature viscosity characteristics, thermal stability and high viscosity index to the lubricating oil composition.
【００１５】本発明で使用するエチレン・α−オレフィ
ンランダム共重合体は、エチレン含有量が３０ないし７
０モル％、好ましくは４０ないし６５モル％の範囲にあ
るものが望ましい。エチレン含有量がこの範囲にある場
合、優れた低温粘度特性や潤滑油への良好な溶解性を有
する。The ethylene / α-olefin random copolymer used in the present invention has an ethylene content of 30 to 7
It is desirable that the amount thereof is 0 mol%, preferably 40 to 65 mol%. When the ethylene content is within this range, it has excellent low temperature viscosity characteristics and good solubility in lubricating oil.
【００１６】また、本発明で使用するエチレン・α−オ
レフィンランダム共重合体は、エチレン・α−オレフィ
ン・非共役ジエン三元共重合体を包含する。非共役ジエ
ンとしては、ＥＰＤＭの１成分として用いられているジ
エン、例えば１，４−ヘキサジエン、エチリデンノルボ
ルネン、ジシクロペンタジエンなどを例示することがで
きる。これらのジエンの含有量は、ヨウ素価を指標とし
て５以下、好ましくは３以下、特に好ましくは１以下で
あるのが望ましい。ヨウ素価がこの範囲にある場合、剪
断安定性と酸化安定性の良好な潤滑油組成物を得ること
ができる。The ethylene / α-olefin random copolymer used in the present invention includes an ethylene / α-olefin / non-conjugated diene terpolymer. Examples of the non-conjugated diene include dienes used as one component of EPDM, such as 1,4-hexadiene, ethylidene norbornene, and dicyclopentadiene. The content of these dienes is desirably 5 or less, preferably 3 or less, particularly preferably 1 or less, using the iodine value as an index. When the iodine value is within this range, a lubricating oil composition having good shear stability and oxidation stability can be obtained.
【００１７】このようなエチレン・α−オレフィンラン
ダム共重合体は、可溶性バナジウム化合物または可溶性
チタニウム化合物と有機アルミニウム化合物から成る触
媒を用いて、例えば特公平２−１１６３号に記載の方
法、またはジルコニウム化合物とアルモキサンとから成
る触媒を用いて、例えば特開昭６２−１２１７１０号に
記載の方法により製造することができる。Such an ethylene / α-olefin random copolymer is prepared by using a catalyst composed of a soluble vanadium compound or a soluble titanium compound and an organoaluminum compound, for example, the method described in Japanese Patent Publication No. 2-1163, or a zirconium compound. It can be produced by the method described in JP-A No. 62-121710, for example, by using a catalyst composed of and alumoxane.
【００１８】本発明で使用するポリアルキル（メタ）ア
クリレートは、アルキル（メタ）アクリレートの重合体
または共重合体である。モノマーのアルキル（メタ）ア
クリレートは、アルキル基の炭素数が１ないし２２、好
ましくは１ないし２０である。なお本発明において、
「（メタ）アクリ」は「アクリおよび／またはメタク
リ」を意味する。The polyalkyl (meth) acrylate used in the present invention is a polymer or copolymer of alkyl (meth) acrylate. The alkyl (meth) acrylate as a monomer has an alkyl group having 1 to 22 carbon atoms, preferably 1 to 20 carbon atoms. In the present invention,
“(Meth) acry” means “acry and / or methacrylic”.
【００１９】ポリアルキル（メタ）アクリレートは、上
記のようなアルキル（メタ）アクリレートをラジカル重
合法などの公知の重合法により重合することにより製造
することができる。ラジカル重合反応はラジカル開始剤
の存在下で、反応温度７０ないし９５℃、好ましくは８
０ないし９０℃で、１ないし５０時間、好ましくは３な
いし３０時間行うのが望ましい。The polyalkyl (meth) acrylate can be produced by polymerizing the above alkyl (meth) acrylate by a known polymerization method such as a radical polymerization method. The radical polymerization reaction is carried out in the presence of a radical initiator at a reaction temperature of 70 to 95 ° C., preferably 8
It is desirable to carry out at 0 to 90 ° C. for 1 to 50 hours, preferably 3 to 30 hours.
【００２０】ラジカル重合に使用するラジカル開始剤と
しては、アルキルペルオキシエステル類、アルキルペル
オキシド類、アルキルヒドロキシペルオキシド類、ジア
ルキルペルオキシド類などをあげることができる。これ
らの中ではｔ−ブチルペルオクトエート、ｔ−ブチルペ
ルオキシイソプロピルカーボネートなどが好ましい。Examples of the radical initiator used for radical polymerization include alkylperoxyesters, alkylperoxides, alkylhydroxyperoxides and dialkylperoxides. Among these, t-butyl peroctoate and t-butyl peroxyisopropyl carbonate are preferable.
【００２１】本発明で使用するエチレン・α−オレフィ
ンランダム共重合体とアルキル（メタ）アクリレートと
のグラフト共重合体は、前記エチレン・α−オレフィン
ランダム共重合体にアルキル（メタ）アクリレートがグ
ラフト重合したグラフト共重合体である。グラフト重合
するアルキル（メタ）アクリレートとしは、前記ポリア
ルキル（メタ）アクリレートのモノマーと同様のアルキ
ル（メタ）アクリレートがあげられる。The graft copolymer of the ethylene / α-olefin random copolymer and the alkyl (meth) acrylate used in the present invention is the ethylene / α-olefin random copolymer graft-polymerized with the alkyl (meth) acrylate. Is a graft copolymer. Examples of the alkyl (meth) acrylate to be graft-polymerized include the same alkyl (meth) acrylates as the monomer of the polyalkyl (meth) acrylate.
【００２２】グラフト共重合体は、エチレン・α−オレ
フィンランダム共重合体にアルキル（メタ）アクリレー
トをラジカル重合させることにより製造することができ
る。ラジカル重合反応は、ポリアルキル（メタ）アクリ
レートの製造と同様にして行うのが好ましい。The graft copolymer can be produced by radically polymerizing an ethylene / α-olefin random copolymer with an alkyl (meth) acrylate. The radical polymerization reaction is preferably carried out in the same manner as in the production of polyalkyl (meth) acrylate.
【００２３】本発明の潤滑油添加剤組成物における各成
分の配合割合は、カーボネートが１０ないし９０重量
％、好ましくは２０ないし８０重量％、油溶性エチレン
・α−オレフィンランダム共重合体が１ないし５０重量
％、好ましくは２ないし４０重量％、ポリアルキル（メ
タ）アクリレートが１ないし５０重量％、好ましくは２
ないし４０重量％、エチレン・α−オレフィンランダム
共重合体とアルキル（メタ）アクリレートとのグラフト
共重合体が５ないし８０重量％、好ましくは１０ないし
７０重量％とするのが望ましい。The proportion of each component in the lubricating oil additive composition of the present invention is 10 to 90% by weight of carbonate, preferably 20 to 80% by weight, and 1 to 1 of the oil-soluble ethylene / α-olefin random copolymer. 50% by weight, preferably 2 to 40% by weight, 1 to 50% by weight of polyalkyl (meth) acrylate, preferably 2
It is desirable that the content of the graft copolymer of the ethylene / α-olefin random copolymer and the alkyl (meth) acrylate is 5 to 80% by weight, preferably 10 to 70% by weight.
【００２４】本発明の潤滑油添加剤組成物には、上記の
ような必須成分のほかに、アルキル（メタ）アクリレー
トまたは鉱物油などの他の成分を含有していてもよい。
他の成分の含有量は潤滑油添加剤組成物中に占める割合
として５０重量％以下になるように配合するのが好まし
い。The lubricating oil additive composition of the present invention may contain other components such as alkyl (meth) acrylate or mineral oil in addition to the above-mentioned essential components.
The content of other components is preferably blended so that the content of the other components in the lubricating oil additive composition is 50% by weight or less.
【００２５】本発明の潤滑油添加剤組成物は、前記のよ
うなカーボネートおよびエチレン・α−オレフィンラン
ダム共重合体の存在下で、前記アルキル（メタ）アクリ
レートをラジカル重合させた反応物をそのまま用いるこ
とができる。In the lubricating oil additive composition of the present invention, the reaction product obtained by radically polymerizing the alkyl (meth) acrylate in the presence of the carbonate and the ethylene / α-olefin random copolymer as described above is used as it is. be able to.
【００２６】ラジカル重合反応は、カーボネート、油溶
性エチレン・α−オレフィンランダム共重合体およびア
ルキル（メタ）アクリレートの仕込合計量に対して、カ
ーボネートの仕込量が１０ないし９０重量％、好ましく
は２０ないし８０重量％、油溶性エチレン・α−オレフ
ィンランダム共重合体の仕込量が５ないし８５重量％、
好ましくは１０ないし８０重量％、アルキル（メタ）ア
クリレートの仕込量が５ないし８５重量％、好ましくは
１０ないし８０重量％で行うのが望ましい。In the radical polymerization reaction, the charged amount of carbonate is 10 to 90% by weight, preferably 20 to 90% by weight based on the total charged amount of carbonate, oil-soluble ethylene / α-olefin random copolymer and alkyl (meth) acrylate. 80% by weight, the amount of the oil-soluble ethylene / α-olefin random copolymer charged is 5 to 85% by weight,
It is desirable to carry out with 10 to 80% by weight and the amount of alkyl (meth) acrylate charged to 5 to 85% by weight, preferably 10 to 80% by weight.
【００２７】またラジカル重合反応は、ラジカル開始剤
の存在下で、反応温度７０ないし９５℃、好ましくは８
０ないし９０℃で、１ないし５０時間、好ましくは３な
いし３０時間行うのが望ましい。重合反応を上記温度で
行った場合、潤滑油添加剤組成物を潤滑油に配合したと
き、低温粘度および剪断安定性の好ましい性能を得るこ
とができる。ラジカル重合に使用するラジカル開始剤と
しては、前記のラジカル開始剤と同様のものが使用でき
る。The radical polymerization reaction is carried out in the presence of a radical initiator at a reaction temperature of 70 to 95 ° C., preferably 8
It is desirable to carry out at 0 to 90 ° C. for 1 to 50 hours, preferably 3 to 30 hours. When the polymerization reaction is carried out at the above temperature, favorable performances of low temperature viscosity and shear stability can be obtained when the lubricating oil additive composition is blended with the lubricating oil. As the radical initiator used for radical polymerization, the same radical initiators as described above can be used.
【００２８】上記の反応では、アルキル（メタ）アクリ
レートがエチレン・α−オレフィンランダム共重合体に
グラフト重合する反応が主になるが、アルキル（メタ）
アクリレート同士のラジカル重合その他の付随的な反応
も起こり、溶媒としてのカーボネート、未反応のエチレ
ン・α−オレフィンランダム共重合体、エチレン・α−
オレフィンランダム共重合体とアルキル（メタ）アクリ
レートとのグラフト共重合体、およびポリアルキル（メ
タ）アクリレートが含有されている反応物が得られる。In the above reaction, the reaction mainly by the graft polymerization of the alkyl (meth) acrylate onto the ethylene / α-olefin random copolymer is carried out.
Radical polymerization between acrylates and other incidental reactions also occur, carbonate as a solvent, unreacted ethylene / α-olefin random copolymer, ethylene / α-
A graft copolymer of an olefin random copolymer and an alkyl (meth) acrylate, and a reaction product containing a polyalkyl (meth) acrylate are obtained.
【００２９】上記反応に際して、アルキル（メタ）アク
リレートのほかに、Ｎ−ビニルピロリドン等の極性基を
有する他のモノマーを添加してラジカル重合を行うこと
ができる。また上記アルキル（メタ）アクリレートのラ
ジカル重合を行った後、さらにエチレン・α−オレフィ
ンランダム共重合体およびＮ−ビニルピロリドン等の極
性基を有する他のモノマーを添加して、さらにラジカル
重合を行ってもよい。このようにしてＮ−ビニルピロリ
ドン等の極性基を有する他のモノマーを反応させた場
合、得られた潤滑油添加剤組成物をエンジン油に添加し
た際、エンジン中にできるカーボンなどのスラッジの分
散性を向上させることができる。In the above reaction, radical polymerization can be carried out by adding other monomer having a polar group such as N-vinylpyrrolidone in addition to the alkyl (meth) acrylate. After radical polymerization of the above alkyl (meth) acrylate, further radical polymerization is performed by further adding another monomer having a polar group such as ethylene / α-olefin random copolymer and N-vinylpyrrolidone. Good. When other monomers having a polar group such as N-vinylpyrrolidone are reacted in this way, when the obtained lubricating oil additive composition is added to engine oil, dispersion of sludge such as carbon formed in the engine is possible. It is possible to improve the sex.
【００３０】反応終了後は、反応物（反応液）をそのま
ま潤滑油添加剤組成物として用いることができる。この
場合、反応溶媒として用いた一般式〔１〕のカーボネー
トはそのまま各成分の溶媒または希釈剤として用いられ
る。また潤滑油添加剤組成物には、前記反応物の他に、
鉱物油などの他の成分を配合することができる。他の成
分の含有量は潤滑油添加剤組成物中に占める割合として
５０重量％以下になるように配合するのが好ましい。After completion of the reaction, the reaction product (reaction liquid) can be used as it is as a lubricating oil additive composition. In this case, the carbonate of the general formula [1] used as the reaction solvent is used as it is as a solvent or diluent for each component. Further, the lubricating oil additive composition, in addition to the reactants,
Other ingredients such as mineral oils can be included. The content of other components is preferably blended so that the content of the other components in the lubricating oil additive composition is 50% by weight or less.
【００３１】本発明の潤滑油添加剤組成物は、潤滑油に
対する溶解性および保存安定性に優れている。このよう
な潤滑油添加剤組成物を鉱物油および／または合成油か
ら成る基油に配合することにより、粘度指数が高く、し
かも剪断安定性に優れた潤滑油組成物が得られる。基油
に対する潤滑油添加剤組成物の配合量は１ないし３０重
量％、好ましくは２ないし２０重量％とするのが望まし
い。The lubricating oil additive composition of the present invention is excellent in solubility in lubricating oil and storage stability. By blending such a lubricating oil additive composition with a base oil comprising a mineral oil and / or a synthetic oil, a lubricating oil composition having a high viscosity index and excellent shear stability can be obtained. It is desirable that the blending amount of the lubricating oil additive composition with respect to the base oil is 1 to 30% by weight, preferably 2 to 20% by weight.
【００３２】上記基油としては、通常使用される潤滑油
の基油であれば特に制限されない。このような基油とし
ては、例えばニュートラルオイル、ブライトストック、
水素接触精製油および接触脱ろう精製油等の鉱物油；液
状ポリブテン、液状デセンオリゴマー等のα−オレフィ
ンオリゴマーおよび液状エチレン・α−オレフィンコオ
リゴマー等の炭化水素系合成油；アジピン酸ジイソオク
チル、セバチン酸ジイソオクチルおよびセバチン酸ジラ
ウリル等の２塩基酸エステル；トリメチロールプロパ
ン、ペンタエリスリトールおよびジペンタエリスリトー
ル等のポリオールを脂肪酸でエステル化したポリオール
エステル系合成油などをあげることができる。これらは
１種単独で、または２種以上を組み合せて用いることが
できる。The base oil is not particularly limited as long as it is a base oil of a commonly used lubricating oil. Examples of such base oils include neutral oil, bright stock,
Mineral oils such as hydrogen-catalyzed refined oils and catalytic dewaxed refined oils; α-olefin oligomers such as liquid polybutene and liquid decene oligomers and hydrocarbon-based synthetic oils such as liquid ethylene / α-olefin cooligomers; diisooctyl adipate, sebacic acid Examples thereof include dibasic acid esters such as diisooctyl and dilauryl sebacate; polyol ester synthetic oils obtained by esterifying polyols such as trimethylolpropane, pentaerythritol and dipentaerythritol with fatty acids. These may be used alone or in combination of two or more.
【００３３】このようにして得られた潤滑油組成物は、
ガソリンエンジンやディーゼルエンジンを搭載している
乗用車、トラック、ヘビィデューティ車、トラクター、
２輪車等の車両用エンジン油、ギヤ油または自動変速機
油；耕運機、コンバイン等の農耕機用エンジン油；その
他船舶用エンジン油、ショックアブソーバー油、工業用
作動油、工業用ギヤ油、真空ポンプ油、軸受け油等の工
業用潤滑油などとして利用することができる。これら中
では特に、近年要求が増大した省燃費型自動車用エンジ
ン油に添加した場合、優れた性能を発揮する。The lubricating oil composition thus obtained is
Passenger cars, trucks, heavy-duty vehicles, tractors, equipped with gasoline or diesel engines,
Engine oil for vehicles such as motorcycles, gear oil or automatic transmission oil; engine oil for agricultural machines such as cultivators and combine harvesters; engine oil for ships, shock absorber oil, industrial hydraulic oil, industrial gear oil, vacuum pump It can be used as an industrial lubricating oil such as oil and bearing oil. Among these, particularly, when added to a fuel-saving type engine oil for automobiles, which has recently been increasing in demand, excellent performance is exhibited.
【００３４】[0034]
【発明の効果】本発明の潤滑油添加剤組成物は、特定の
カーボネート、特定のエチレン・α−オレフィンランダ
ム共重合体、ポリアルキル（メタ）アクリレート、およ
びエチレン・α−オレフィンランダム共重合体とアルキ
ル（メタ）アクリレートとのグラフト共重合体を含有し
ているので、潤滑油に対する溶解性およびそれ自身の保
存安定性がより一層優れており、潤滑油に配合すること
により、潤滑油組成物の粘度指数を高くし、さらに剪断
安定性の優れた潤滑油組成物を得ることができる。The lubricating oil additive composition of the present invention comprises a specific carbonate, a specific ethylene / α-olefin random copolymer, a polyalkyl (meth) acrylate, and an ethylene / α-olefin random copolymer. Since it contains a graft copolymer with an alkyl (meth) acrylate, the solubility in lubricating oil and the storage stability of itself are much more excellent. A lubricating oil composition having a high viscosity index and excellent shear stability can be obtained.
【００３５】また本発明の潤滑油添加剤組成物の製造方
法によれば、特定のカーボネートおよび特定のエチレン
・α−オレフィンランダム共重合体の存在下で、アルキ
ル（メタ）アクリレートをラジカル重合するようにした
ので、潤滑油に対する溶解性およびそれ自身の保存安定
性がより一層優れており、潤滑油に配合した場合、潤滑
油組成物の粘度指数を高くし、さらに剪断安定性の優れ
た潤滑油組成物を得ることができる潤滑油添加剤組成物
を容易に製造することができる。Further, according to the method for producing a lubricating oil additive composition of the present invention, an alkyl (meth) acrylate is radically polymerized in the presence of a specific carbonate and a specific ethylene / α-olefin random copolymer. Therefore, the solubility in the lubricating oil and the storage stability of the lubricating oil itself are further excellent, and when blended in the lubricating oil, the viscosity index of the lubricating oil composition is increased, and the lubricating oil having excellent shear stability is further improved. A lubricating oil additive composition from which the composition can be obtained can be easily produced.
【００３６】[0036]
【実施例】以下、本発明の実施例および比較例によって
本発明を具体的に説明する。ただし、本発明はこれら実
施例に限定されるものではない。なお、実施例および比
較例における分析および評価は下記の方法に従って行っ
た。EXAMPLES The present invention will be specifically described below with reference to Examples and Comparative Examples of the present invention. However, the present invention is not limited to these examples. The analysis and evaluation in Examples and Comparative Examples were performed according to the following methods.
【００３７】〔エチレン・α−オレフィンランダム共重
合体の組成〕13Ｃ−ＮＭＲにより、エチレンおよび他の
α−オレフィンに由来する特性スペクトルを検出し、各
スペクトルの面積比から共重合体の構成成分比を求め
た。 〔固有粘度[η]〕１３５℃において、デカリンを溶媒と
し、藤井光雄著、高分子化学通論に記載の方法によって
測定した。[Composition of Ethylene / α-Olefin Random Copolymer] A characteristic spectrum derived from ethylene and other α-olefins was detected by 13 C-NMR, and the constituent components of the copolymer were determined from the area ratio of each spectrum. The ratio was calculated. [Intrinsic viscosity [η]] At 135 ° C, decalin was used as a solvent and measured by the method described in Mitsuo Fujii, Polymer Chemistry.
【００３８】〔分子量分布（重量平均分子量／数平均分
子量）〕武内著、丸善発行の「ゲルパーミエーション・
クロマトグラフィー」に準じて次の条件で測定した。 装 置：島津社製 ＬＣ−６Ａ カラム：東ソー株式会社製ポリスチレンゲル Ｇ６０００ＨＸ、Ｇ４０００ＨＸ、Ｇ３０００ＨＸ、Ｇ
２０００ＨＸ 温 度：４０ ℃、流 速：０．７ｍｌ／ｍｉｎ、溶
媒：テトラヒドロフラン、 標準サンプル：東ソー株式会社製単分散ポリスチレン[Molecular weight distribution (weight average molecular weight / number average molecular weight)] Takeuchi, Maruzen, published “Gel Permeation.
It was measured under the following conditions according to "chromatography". Equipment: Shimadzu LC-6A Column: Tosoh Corporation polystyrene gel G6000HX, G4000HX, G3000HX, G
2000HX Temperature: 40 ° C, Flow rate: 0.7 ml / min, melting
Medium: Tetrahydrofuran, Standard sample: Tosoh Corporation monodisperse polystyrene
【００３９】〔ヨウ素価〕ＪＩＳ Ｋ ００７０に準拠
して測定した。 〔動粘度〕ＪＩＳ Ｋ ２２８３に準拠して測定した。 〔低温粘度〕試料を１００Ｎ鉱油（富士興産社品）に溶
解し、１００℃動粘度を１１ｃＳｔにしたときの、−２
０℃における見かけ粘度を、ＡＳＴＭ Ｄ２９８３に準
拠して測定した。[Iodine Value] The iodine value was measured according to JIS K 0070. [Kinematic viscosity] It was measured according to JIS K 2283. [Low-temperature viscosity] -2 when a sample was dissolved in 100N mineral oil (Fuji Kosan product) and the kinematic viscosity at 100 ° C was set to 11 cSt,
The apparent viscosity at 0 ° C. was measured according to ASTM D2983.
【００４０】〔剪断安定性〕試料を１００Ｎ鉱油（富士
興産社品）に溶解し、１００℃動粘度を１１ｃＳｔにし
たときの４０℃における動粘度に対する、同溶液をＡＳ
ＴＭ Ｄ２６０３に準拠して、振幅：２８ミクロンで２
時間超音波剪断試験を行った後の４０℃粘度の変化率を
指標にした。[Shear Stability] A sample was dissolved in 100N mineral oil (manufactured by Fuji Kosan Co., Ltd.) and the same solution was used as AS for the kinematic viscosity at 40 ° C. when the kinematic viscosity at 100 ° C. was 11 cSt.
2 in amplitude: 28 micron, according to TM D2603
The rate of change in viscosity at 40 ° C. after the time ultrasonic shear test was performed was used as an index.
【００４１】〔分散性試験〕１重量部のＳＲＦ・カーボ
ンブラックと、２重量部の流動パラフィンの混合物１．
５ｇと、試料１０ｇおよび灯油８８．５ｇを混合して１
００ｍｌ共栓付きガラスシリンダーに入れ、ＳＲＦ・カ
ーボンブラック沈降状況を比較して、以下のように５点
法で分散性を判定した。 １ ：２時間内で沈降開始 ２ ：１日以内で沈降開始 ３ ：２日以内で沈降開始 ４ ：４日以内で沈降開始 ５ ：１週間以上沈降なし[Dispersion test] A mixture of 1 part by weight of SRF / carbon black and 2 parts by weight of liquid paraffin.
Mix 5g with 10g of sample and 88.5g of kerosene
The mixture was placed in a glass cylinder with a stopper of 00 ml and the SRF / carbon black sedimentation conditions were compared, and the dispersibility was determined by the 5-point method as follows. 1: Settling started within 2 hours 2: Settling started within 1 day 3: Settling started within 2 days 4: Settling started within 4 days 5: No settling for 1 week or more
【００４２】〔保存安定性試験〕サンプル２０ｇをφ２
５ｍｍ×５０ｍｍのガラス製試験管に採り、１００℃の
エアー・オーブン中で６週間（４２日）静置したのち、
状態（均一または分離）を観察した。[Storage stability test] 20 g of the sample was
After collecting in a 5 mm x 50 mm glass test tube and leaving it in an air oven at 100 ° C for 6 weeks (42 days),
The state (homogeneous or separated) was observed.
【００４３】〔溶解性試験〕試料１０ｇと基準油（ＳＧ
級ＤＩパッケージ／１５０ニュートラル鉱油（重量比）
＝１２．５／８７．５）４０ｇとを混合し、その内の３
０mlをφ２５ｍｍ×５０ｍｍのガラス製試験管に採り、
室温で２週間（１４日）静置したのち、状態（均一また
は分離）を観察した。[Solubility test] 10 g of sample and reference oil (SG
Class DI package / 150 neutral mineral oil (weight ratio)
= 12.5 / 87.5) 40 g, and mix 3 of them
Take 0 ml into a glass test tube of φ25 mm x 50 mm,
After standing for 2 weeks (14 days) at room temperature, the state (uniform or separated) was observed.
【００４４】実施例１ 窒素吹き込み管、水冷コンデンサー、温度計および滴下
ロートを装着した攪拌機付きガラス製１ liter反応器
に、溶媒としてジアルキルカーボネート（ＬＩＡＬＣＡ
ＲＢ・ＳＲ−１０００／Ｒ；ＭＩＴＥＣＳ社製、商品
名、アルキル基の炭素数：１４〜１５）７６．５ｇと、
エチレン・プロピレンランダム共重合体（エチレン含有
量：６０モル％、プロピレン含有量：４０モル％、
[η]：０．４２ｄｌ／ｇ、分子量分布：１．９５、ヨウ
素価：０．６、結晶化度：１％以下）８．５ｇとを入
れ、窒素雰囲気下に攪拌しながら１００℃に昇温して溶
液を調製した。Example 1 A 1 liter glass reactor equipped with a stirrer equipped with a nitrogen blowing tube, a water-cooled condenser, a thermometer and a dropping funnel was charged with dialkyl carbonate (LIALCA) as a solvent.
RB / SR-1000 / R; product of MITECS, trade name, carbon number of alkyl group: 14 to 15) 76.5 g,
Ethylene / propylene random copolymer (ethylene content: 60 mol%, propylene content: 40 mol%,
[η]: 0.42 dl / g, molecular weight distribution: 1.95, iodine value: 0.6, crystallinity: 8.5%), and the mixture was heated to 100 ° C with stirring under a nitrogen atmosphere. The solution was prepared by warming.
【００４５】そののち室温まで冷却し、混合アルキルメ
タクリレートモノマー（アルキル基の炭素数；Ｃ10／Ｃ
16-20＝６９／３１：重量比）９．５ｇと、ラジカル開
始剤としてｔ−ブチルペルオクトエート（パーブチル
Ｏ；日本油脂（株）製、商品名）０．１５ｇとを添加
し、８５℃まで昇温した。反応溶液温度を８５℃に保ち
ながら、滴下ロートに予め調製しておいた、３８．０ｇ
の混合アルキルメタクリレートモノマーと０．６６ｇの
ｔ−ブチルペルオクトエートとの混合溶液を３．５時間
かけて滴下した。滴下完了後さらに２時間攪拌した後、
さらにｔ−ブチルペルオクトエート０．１２ｇを加え、
２時間攪拌を続けた。After that, the mixture is cooled to room temperature and mixed alkyl methacrylate monomer (carbon number of alkyl group; C 10 / C
16-20 = 69/31 (weight ratio) 9.5 g, and t-butyl peroctoate (Perbutyl O; NOF CORPORATION, trade name) 0.15 g as a radical initiator were added, and 85 ° C was added. The temperature was raised to. While maintaining the reaction solution temperature at 85 ° C., 38.0 g was prepared in advance in the dropping funnel.
A mixed solution of the mixed alkyl methacrylate monomer of 1 and 0.66 g of t-butyl peroctoate was added dropwise over 3.5 hours. After stirring for 2 hours after completion of dropping,
Further, 0.12 g of t-butyl peroctoate was added,
Stirring was continued for 2 hours.
【００４６】その後上記エチレン・プロピレンランダム
共重合体１３．３ｇを添加し、３．５時間攪拌した後、
Ｎ−ビニルピロリドン２．９ｇを添加して１３０℃に昇
温した。反応溶液を１３０℃に保ちながら、ｔ−ブチル
ペルオクトエート０．４５ｇを加え５時間攪拌した後、
室温まで冷却して潤滑油添加剤組成物の溶液を得た。こ
の潤滑油添加剤組成物の性状および性能の評価結果を表
１に示した。Then, 13.3 g of the above ethylene / propylene random copolymer was added, and after stirring for 3.5 hours,
N-vinylpyrrolidone 2.9g was added and it heated up at 130 degreeC. While maintaining the reaction solution at 130 ° C, 0.45 g of t-butyl peroctoate was added and stirred for 5 hours,
A solution of the lubricating oil additive composition was obtained by cooling to room temperature. Table 1 shows the evaluation results of the properties and performance of this lubricating oil additive composition.
【００４７】実施例２ 実施例１において、エチレン・プロピレンランダム共重
合体としてエチレン含有量：６０モル％、プロピレン含
有量：４０モル％、[η]：１．０ｄｌ／ｇ、分子量分
布：１．６、ヨウ素価：０．８、結晶化度：１％以下の
ものを用いた以外は実施例１と同様にして行った。評価
結果は表１に示した。Example 2 In Example 1, as an ethylene / propylene random copolymer, ethylene content: 60 mol%, propylene content: 40 mol%, [η]: 1.0 dl / g, molecular weight distribution: 1. No. 6, iodine value: 0.8, and crystallinity: 1% or less were used, and the same procedure as in Example 1 was performed. The evaluation results are shown in Table 1.
【００４８】実施例３ 実施例１において、エチレン・プロピレンランダム共重
合体としてエチレン含有量：６０モル％、プロピレン含
有量：４０モル％、[η]：１．２ｄｌ／ｇ、分子量分
布：１．７、ヨウ素価：０．８、結晶化度：１％以下の
ものを用いた以外は実施例１と同様にして行った。評価
結果は表１に示した。Example 3 In Example 1, as an ethylene / propylene random copolymer, ethylene content: 60 mol%, propylene content: 40 mol%, [η]: 1.2 dl / g, molecular weight distribution: 1. 7, iodine value: 0.8, crystallinity: 1% or less, except that one having a crystallinity of 1% or less was used. The evaluation results are shown in Table 1.
【００４９】実施例４ 実施例１において、エチレン・プロピレンランダム共重
合体としてエチレン含有量：６０モル％、プロピレン含
有量：４０モル％、[η]：１．７ｄｌ／ｇ、分子量分
布：１．７、ヨウ素価：０．８、結晶化度：１％以下の
ものを用いた以外は実施例１と同様にして行った。評価
結果は表１に示した。Example 4 In Example 1, as an ethylene / propylene random copolymer, ethylene content: 60 mol%, propylene content: 40 mol%, [η]: 1.7 dl / g, molecular weight distribution: 1. 7, iodine value: 0.8, crystallinity: 1% or less, except that one having a crystallinity of 1% or less was used. The evaluation results are shown in Table 1.
【００５０】実施例５ 実施例３において、ジアルキルカーボネートとしてアル
キル基の炭素数が１２〜１５（ＭＩＴＥＣＳ社製；ＬＩ
ＡＬＣＡＲＢ・ＳＲ−１０００、商品名）のものを用い
た以外は実施例３と同様にして行った。評価結果は表１
に示した。Example 5 In Example 3, as the dialkyl carbonate, the carbon number of the alkyl group was 12 to 15 (manufactured by MITECS; LI).
The same procedure as in Example 3 was carried out except that ALCARB SR-1000, trade name) was used. Table 1 shows the evaluation results.
It was shown to.
【００５１】比較例１ 実施例１において、ジアルキルカーボネートの代わりに
精製鉱油（１００Ｎ；富士興産（株）製、商品名）を用
いた以外は実施例１と同様にして行った。結果は表１に
示した。Comparative Example 1 The procedure of Example 1 was repeated, except that refined mineral oil (100N; manufactured by Fuji Kosan Co., Ltd., trade name) was used in place of the dialkyl carbonate. The results are shown in Table 1.
【００５２】比較例２ 実施例１において、ジアルキルカーボネートの代わりに
ジカーボネート（［１、５−ビス（ｎ−ヘプチルオキシ
カルボキシ）−３−メチルペンタン］）を用いた以外は
実施例１と同様にして行った。結果は表１に示した。Comparative Example 2 The same as Example 1 except that dicarbonate ([1,5-bis (n-heptyloxycarboxy) -3-methylpentane]) was used in place of dialkyl carbonate. I went. The results are shown in Table 1.
【００５３】比較例３ 市販のポリメタクリレート系粘度指数向上剤（プレキソ
ール９５４；日本アクリル社製、商品名）１００ｇと市
販のＯＣＰ系粘度指数向上剤（オルフュースＭ−１２１
０；三井石油化学工業（株）製、商品名）１００ｇとを
混合して試料を調製した。結果は表１に示した。Comparative Example 3 100 g of a commercially available polymethacrylate-based viscosity index improver (Plexol 954; manufactured by Nippon Acrylic Co., Ltd.) and a commercially available OCP-based viscosity index improver (Orfus M-121).
0: Mitsui Petrochemical Co., Ltd., trade name) 100 g was mixed to prepare a sample. The results are shown in Table 1.
【００５４】[0054]
【表１】 [Table 1]
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (51)Int.Cl.6 識別記号 庁内整理番号 ＦＩ 技術表示箇所 Ｃ１０Ｍ 145:14） Ｃ１０Ｎ 30:02 30:04 40:04 40:25 ─────────────────────────────────────────────────── ─── Continuation of the front page (51) Int.Cl. 6 Identification code Office reference number FI technical display location C10M 145: 14) C10N 30:02 30:04 40:04 40:25
Claims (7)
キル基、シクロアルキル基、シクロアルキル−アルキル
基、アリール基、アラルキル基、またはエーテル型酸素
を含有するアルキルもしくはアラルキルエーテル基を示
す）で表されるカーボネート、 固有粘度が０．２５ないし２．０ｄｌ／ｇの油溶性エチ
レン・α−オレフィンランダム共重合体、 ポリアルキル（メタ）アクリレート、および前記エチレ
ン・α−オレフィンランダム共重合体とアルキル（メ
タ）アクリレートとのグラフト共重合体を含有すること
を特徴とする潤滑油添加剤組成物。1. A compound represented by the following general formula [1] R 1 —O—C (═O) —O—R 2 ... [1] (wherein R 1 and R 2 are both linear or branched alkyl groups, A cycloalkyl group, a cycloalkyl-alkyl group, an aryl group, an aralkyl group, or an ether-type oxygen-containing alkyl or aralkyl ether group) having an intrinsic viscosity of 0.25 to 2.0 dl / g An oil-soluble ethylene / α-olefin random copolymer, a polyalkyl (meth) acrylate, and a graft copolymer of the ethylene / α-olefin random copolymer and an alkyl (meth) acrylate. Lubricating oil additive composition.
炭素数４ないし６０のアルキル基であることを特徴とす
る請求項１記載の潤滑油添加剤組成物。2. The lubricating oil additive composition according to claim 1, wherein R 1 or R 2 in the general formula [1] is an alkyl group having 4 to 60 carbon atoms.
ム共重合体のエチレン含有量が３０ないし７０モル％、
分子量分布（重量平均分子量／数平均分子量）が３以
下、ヨウ素価が５以下であることを特徴とする請求項１
または２記載の潤滑油添加剤組成物。3. The ethylene content of the oil-soluble ethylene / α-olefin random copolymer is 30 to 70 mol%,
The molecular weight distribution (weight average molecular weight / number average molecular weight) is 3 or less, and the iodine value is 5 or less.
Or the lubricating oil additive composition described in 2.
ム共重合体がエチレン・プロピレンランダム共重合体で
あることを特徴とする請求項１ないし３のいずれかに記
載の潤滑油添加剤組成物。4. The lubricating oil additive composition according to any one of claims 1 to 3, wherein the oil-soluble ethylene / α-olefin random copolymer is an ethylene / propylene random copolymer.
ル基の炭素数が１ないし２２であることを特徴とする請
求項１ないし４のいずれかに記載の潤滑油添加剤組成
物。5. The lubricating oil additive composition according to any one of claims 1 to 4, wherein the alkyl group of the alkyl (meth) acrylate has 1 to 22 carbon atoms.
キル基、シクロアルキル基、シクロアルキル−アルキル
基、アリール基、アラルキル基、またはエーテル型酸素
を含有するアルキルもしくはアラルキルエーテル基を示
す）で表されるカーボネート、および固有粘度が０．２
５ないし２．０ｄｌ／ｇの油溶性エチレン・α−オレフ
ィンランダム共重合体の存在下で、 アルキル（メタ）アクリレートをラジカル重合すること
を特徴とする潤滑油添加剤組成物の製造方法。6. The following general formula [1] R 1 —O—C (═O) —O—R 2 ... [1] (wherein R 1 and R 2 are both linear or branched alkyl groups, A cycloalkyl group, a cycloalkyl-alkyl group, an aryl group, an aralkyl group, or an ether-type oxygen-containing alkyl or aralkyl ether group), and an intrinsic viscosity of 0.2
A method for producing a lubricating oil additive composition, which comprises radically polymerizing an alkyl (meth) acrylate in the presence of 5 to 2.0 dl / g of an oil-soluble ethylene / α-olefin random copolymer.
レフィンランダム共重合体およびアルキル（メタ）アク
リレートの仕込合計量に対して、カーボネートの仕込量
が１０ないし９０重量％、油溶性エチレン・α−オレフ
ィンランダム共重合体の仕込量が５ないし８５重量％、
アルキル（メタ）アクリレートの仕込量が５ないし８５
重量％であることを特徴とする請求項６記載の潤滑油添
加剤組成物の製造方法。7. The amount of carbonate to be charged is 10 to 90% by weight based on the total amount of carbonate, oil-soluble ethylene / α-olefin random copolymer and alkyl (meth) acrylate charged, and oil-soluble ethylene / α-olefin. The amount of the random copolymer charged is 5 to 85% by weight,
The amount of alkyl (meth) acrylate charged is 5 to 85.
7. The method for producing a lubricating oil additive composition according to claim 6, wherein the method is a weight percent.
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