JPH0699675B2 - Conductive adhesive gel - Google Patents
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Description
【発明の詳細な説明】 従来、生体電位を検出するため、生体と電極との媒介体
として種々の導電性ゲルが考案されてきた。しかし、粘
着力の不足、更にはゲルの凝集力が小さいため、充分な
性能を具備するものにはなり得なかった。DETAILED DESCRIPTION OF THE INVENTION Conventionally, in order to detect a biopotential, various conductive gels have been devised as mediators between a living body and electrodes. However, the adhesive strength was insufficient, and further, the cohesive force of the gel was small, so that sufficient performance could not be obtained.
これを解決するために、ポリアクリル酸及び／又はポリ
アクリル酸塩を多官能エポキシ化合物で架橋させた電極
ゲルパッド提案されているが、これにおいても粘着力が
弱い、充分なゲル強度が得られない等の欠点があり、長
時間にわたって身体と電極とを堅固に接着することは非
常に困難なことである。また、この材料から成るゲル
は、多価金属イオンの存在で容易にゲル化するという性
質を有するため、身体から分泌される微量の多価金属イ
オンによってゲル化し、粘着力の低下は避けられないも
のである。更に、この材料からなるゲルを低周波治療器
用に用いた場合に至っては、このゲルが加水分解され易
いという性質を有するため、低周波治療器が比較的大き
な電流を生体に供給することから、電極に接するゲルの
凝集力が著しく低下し、ゲルの着脱に支障を来すことは
大いに予想され得ることである。In order to solve this, an electrode gel pad in which polyacrylic acid and / or polyacrylic acid salt is cross-linked with a polyfunctional epoxy compound has been proposed, but even in this case, the adhesive strength is weak and sufficient gel strength cannot be obtained. However, it is very difficult to firmly bond the body and the electrode for a long time. In addition, the gel made of this material has a property of easily gelling in the presence of polyvalent metal ions, and therefore gelation is caused by a trace amount of polyvalent metal ions secreted from the body, and a decrease in adhesive strength is unavoidable. It is a thing. Furthermore, when a gel made of this material is used for a low-frequency therapeutic device, since this gel has a property of being easily hydrolyzed, the low-frequency therapeutic device supplies a relatively large current to the living body, It is highly conceivable that the cohesive force of the gel in contact with the electrode will be significantly reduced, which will interfere with the attachment and detachment of the gel.
前述の欠点を克服するため検討を重ねた結果、考案者ら
は、マレイン酸を分子中に有するポリマー優れた性質を
有することを見出した。As a result of repeated studies to overcome the above-mentioned drawbacks, the inventors have found that a polymer having maleic acid in the molecule has excellent properties.
マレイン酸は１分子中にカルボン酸を二つ有するもので
あるため、一方のカルボキシル基の誘起効果によって、
もう一方のカルボキシル基の酸性を高めることが知られ
ている。このことは、次に示すアクリル酸、マレイン酸
の解離定数を比較することによっても実証されるもので
ある。Since maleic acid has two carboxylic acids in one molecule, the inducing effect of one carboxyl group causes
It is known to increase the acidity of the other carboxyl group. This is also demonstrated by comparing the dissociation constants of acrylic acid and maleic acid shown below.
日本化学会編“化学便覧 基礎編II"丸善（1966） 従って、分子中にマレイン酸を有するポリマーの方が、
アクリル酸を含むものに比べより強い酸性であり、この
性質により、これらポリマーを多官能エポキシで架橋し
た場合、アクリル酸から成るポリマーに比べ、マレイン
酸から成るポリマーのゲルの凝集力は著しく増大すると
いう利点を有する。このことは、マレイン酸を分子中に
有するポリマーを用いた方が、架橋剤として加える多官
能エポキシ化合物が少量で充分な凝集力を有することを
意味し、これによって、マレイン酸から成るポリマーを
用いたゲルの方が粘着力も大きくなるという優位性をも
つことになる。なぜならば、粘着性は解離しているカル
ボン酸によって発現するものであり、架橋剤を多く使用
することにより、この解離性カルボン酸が消費されてし
まうからである。また、架橋性が多く添加された場合、
ゲルの物性は弾性を増し、流動性が乏しくなり、このこ
とが粘着力の低下を招くことが知られており、このこと
からも、少量の多官能エポキシで充分なゲル強度を有す
るマレイン酸から成るポリマーの方が優れていることは
明確である。更に、マレイン酸から成るポリマーの場
合、中和度を適切にコントロールすることにより、モノ
カルボン酸陰イオンが分子内で水素結合が可能であると
いうことからも、アクリル酸から成るポリマーにはない
優れた性質を有している。 The Chemical Society of Japan "Chemical Handbook Basic Edition II" Maruzen (1966) Therefore, the polymer having maleic acid in the molecule is
It is more acidic than those containing acrylic acid, and this property significantly increases the cohesive strength of gels of maleic acid polymers compared to acrylic acid polymers when these polymers are crosslinked with polyfunctional epoxies. Has the advantage. This means that when a polymer having maleic acid in the molecule is used, a polyfunctional epoxy compound added as a cross-linking agent has a sufficient cohesive force even with a small amount, whereby a polymer composed of maleic acid is used. The gel that had been used had the advantage that the adhesive strength was also greater. This is because the tackiness is expressed by the dissociated carboxylic acid, and the dissociative carboxylic acid is consumed by using a large amount of the crosslinking agent. Also, when a large amount of crosslinkability is added,
It is known that the physical properties of gel increase elasticity and poor fluidity, which leads to a decrease in adhesive strength. It is clear that the resulting polymers are superior. Furthermore, in the case of a polymer composed of maleic acid, the monocarboxylic acid anion can form a hydrogen bond in the molecule by appropriately controlling the degree of neutralization. It has the property
また、マレイン酸から成るポリマーを用いた導電性粘着
ゲルは、アクリル酸から成るポリマーを使用したゲルと
異なり、多価金属イオンの存在によってゲル化しないと
いう特徴をもつため、長時間にわたって身体と電極とを
安定して接続することが可能となった。In addition, the conductive adhesive gel that uses a polymer made of maleic acid, unlike the gel that uses a polymer made of acrylic acid, has the characteristic that it does not gel due to the presence of polyvalent metal ions. It has become possible to connect and with stable.
このマレイン酸から成るポリマーを用いたゲルを、低周
波治療器等の比較的大きな電流を装置から身体へ供給す
る目的に使用した場合においても、このゲルは加水分解
され難いという性質を有するため、長時間の使用におい
ても安定した物性値を有するものであり、電極からの着
脱を容易であった。Even when the gel using the polymer consisting of this maleic acid is used for the purpose of supplying a relatively large electric current from the device to the body, such as a low-frequency therapeutic device, the gel has the property of being difficult to hydrolyze, It had stable physical properties even after long-term use, and was easily attached to and detached from the electrode.
以下、本発明電極につき、より詳細に分説する。Hereinafter, the electrode of the present invention will be described in more detail.
（１） ポリマー 繰り返し単位中に、無水マレイン酸及び／又はマレイン
酸及び／又はマレイン酸塩を有するポリマー。このよう
なポリマーの例としては非限定的に、酢酸ビニル／無水
マレイン酸共重合体、イソブチルビニルエーテル／無水
マレイン酸共重合体、メチルビニルエーテル／無水マレ
イン酸共重合、イソブチレン／無水マレイン酸共重合
体、スチレン／無水マレイン酸共重合体、酢酸ビニル／
マレイン酸モノメチルエステル共重合体、プロピレン／
無水マレイン酸共重合体、などを例示し得る。(1) Polymer A polymer having maleic anhydride and / or maleic acid and / or maleate in a repeating unit. Non-limiting examples of such polymers are vinyl acetate / maleic anhydride copolymers, isobutyl vinyl ether / maleic anhydride copolymers, methyl vinyl ether / maleic anhydride copolymers, isobutylene / maleic anhydride copolymers. , Styrene / maleic anhydride copolymer, vinyl acetate /
Maleic acid monomethyl ester copolymer, propylene /
Examples thereof include maleic anhydride copolymer.
（２） 多価アルコール 保温性及び／又はポリマーの可塑化能を有するもので、
非限定的に、エチレングリコール、プロピレングリコー
ル、ジプロピレングリコール、グリセリン等の単独又は
混合されたもので、水を添加することもできる。(2) Polyhydric alcohol having heat retention and / or plasticizing ability of polymer,
Without limitation, ethylene glycol, propylene glycol, dipropylene glycol, glycerin, etc., alone or in combination, may be added with water.
（３） 多官能エポキシ化合物 非限定的に、エチレングリコールジグリシジルエーテ
ル、エチレンジエチレングリコール、ジエグリシジルエ
ーテル、グリセリンジグリシジルエーテル等の多官能エ
ポキシ化合物等。更にこれらの架橋促進剤として適当な
アミン等を加えることも可能である。(3) Polyfunctional epoxy compound Non-limiting examples include polyfunctional epoxy compounds such as ethylene glycol diglycidyl ether, ethylene diethylene glycol, dieglycidyl ether, and glycerin diglycidyl ether. Further, it is possible to add an appropriate amine or the like as a crosslinking accelerator.
（４） 中和剤 非限定的に、NaOH等のアルカリ金属水酸化物、Na2CO3等
のアルカリ金属塩、Ca（OH）２等のアルカリ土類金属水
酸化物、CaO等のアルカリ土類酸化物、トリエタノール
アミン等のアルカノールアミン等。更にリン酸塩、フタ
ル酸塩等の緩衝能を有する塩を添加することもできる。(4) Neutralizers Without limitation, alkali metal hydroxides such as NaOH, alkali metal salts such as Na 2 CO 3 , alkaline earth metal hydroxides such as Ca (OH) 2 , alkaline earth metals such as CaO. Oxides, alkanolamines such as triethanolamine, etc. Furthermore, salts having a buffering capacity such as phosphates and phthalates may be added.
（５） 電解質 非限定的に、NaCl,KCl等の一般低分子電解質を利用し得
る。(5) Electrolyte Non-limiting examples of general low molecular weight electrolytes such as NaCl and KCl can be used.
実施例 1.ポリ（スチレン／無水マレイン酸） 15部 NaOH ５部 グリセリン 50部 NaCl ５部 水 20部 エチレングリコールジグリシジルエーテル １部 比抵抗（1kHz）で約5kΩcmの粘着性導電ゲルができ、そ
の凝集力も充分であった。Example 1. Poly (styrene / maleic anhydride) 15 parts NaOH 5 parts Glycerin 50 parts NaCl 5 parts Water 20 parts Ethylene glycol diglycidyl ether 1 part Resistive (1kHz) about 5kΩcm adhesive conductive gel can be obtained. The cohesive force was also sufficient.
2.ポリ（スチレン／無水マレイン酸） 15部 トリエタノールアミン 10部 グリセリン 50部 KCl ５部 水 20部 エチレングリコールジグリシジルエーテル ２部 比抵抗（1kHz）で約8kΩcmの粘着性導電ゲルであり、凝
集力も充分であった。2. Poly (styrene / maleic anhydride) 15 parts Triethanolamine 10 parts Glycerin 50 parts KCl 5 parts Water 20 parts Ethylene glycol diglycidyl ether 2 parts It is an adhesive conductive gel with a specific resistance (1kHz) of about 8 kΩcm, and it aggregates. The power was enough.
3.ポリ（イソブチルビニルエーテル／マレイン酸モノメ
チルエステル） 20部 NaOH １部 グリセリン 60部 NaCl ５部 水 40部 エチレングリコールジグリシジルエーテル １部 比抵抗（1kHz）で約8kΩcmの接着性導電ゲルであり、凝
集力も充分であった。3. Poly (isobutyl vinyl ether / maleic acid monomethyl ester) 20 parts NaOH 1 part Glycerin 60 parts NaCl 5 parts Water 40 parts Ethylene glycol diglycidyl ether 1 part Resistant (1kHz) adhesive conductive gel of about 8kΩcm, aggregated The power was enough.
Claims (1)
ン酸及び／又はマレイン酸塩及び／又はマレイン酸部分
エステルを有するポリマーと、低分子電解質を溶存した
多価アルコール、多官能エポキシ化合物とからなる導電
性生体皮膚粘着ゲル。1. A polymer having maleic anhydride and / or maleic acid and / or maleic acid salt and / or maleic acid partial ester in the molecule, and a polyhydric alcohol having a low molecular electrolyte dissolved therein and a polyfunctional epoxy compound. Conductive living body skin adhesive gel.
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| EXPY | Cancellation because of completion of term |