JPH069828A - Polyolefin resin composition - Google Patents

Polyolefin resin composition

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JPH069828A
JPH069828A JP16559592A JP16559592A JPH069828A JP H069828 A JPH069828 A JP H069828A JP 16559592 A JP16559592 A JP 16559592A JP 16559592 A JP16559592 A JP 16559592A JP H069828 A JPH069828 A JP H069828A
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polyolefin resin
resin composition
conjugated diene
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Yoshikuni Akiyama
Tsuyoshi Mizushiro
堅 水城
義邦 秋山
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Asahi Chem Ind Co Ltd
旭化成工業株式会社
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Abstract

PURPOSE:To improve weld elongation of molded article having a weld part. CONSTITUTION:A polyolefin resin composition comprises (a) 20-60wt.% polyolefinic resin having <=200,000 molecular weight of main peak measured by GPC (gel permeation chromatography) and <=3.5 molecular weight distribution (ratio of weight-average molecular weight to number-average molecular weight), (b) 30-60wt.% polyphenylene ether and (c) 5-35wt.% at least one copolymer selected from a vinyl aromatic compound-conjugated diene compound copolymer and a hydrogenated substance of vinyl aromatic compound-conjugated diene compound copolymer. Since the polyolefinic resin composition having controlled specific molecular weight and molecular weight distribution is used, weld elongation of a molded article having a weld part of a composition comprising a polyolefin, a polyphenylene ether and a compatibilizer is improved.

Description

【発明の詳細な説明】 DETAILED DESCRIPTION OF THE INVENTION

【0001】 [0001]

【産業上の利用分野】本発明は耐油性、耐薬品性、耐熱性、耐衝撃性に優れ、電気・電子分野、自動車分野、その他の各種工業材料分野で利用できるポリオレフィン樹脂組成物に関するものである。 The present invention relates to a oil resistance, chemical resistance, heat resistance, high impact resistance, but the electrical and electronic fields, automobile field, for other various industrial materials polyolefin resin composition which can be used in the field is there.

【0002】 [0002]

【従来の技術】ポリフェニレンエーテルは透明性、機械的特性、電気的特性、耐熱性に優れ、吸水性が低くかつ寸法安定性に優れるものの、成形加工性や耐衝撃性に劣る欠点を有するため、ポリスチレン、ハイインパクトポリスチレンとブレンドすることにより成形加工性や耐衝撃性の問題点を改良し、例えば工業部品、電気・電子部品、事務機器ハウジング、自動車部品、精密部品などに広く利用されている。 BACKGROUND OF THE INVENTION Polyphenylene ethers are transparency, mechanical properties, excellent electrical properties, heat resistance, although water absorbent excellent in low and dimensional stability, since it has the disadvantage that poor moldability and impact resistance, polystyrene, to improve the high-impact polystyrene and moldability by blending and impact resistance problems, for example industrial parts, electric and electronic parts, office equipment housings, automotive parts, is widely used, such as the precision components. しかしながら、このポリフェニレンエーテルとハイインパクトポリスチレンからなる古典的なポリフェニレンエーテル樹脂組成物(米国特許第3 However, classical polyphenylene ether resin composition comprising the polyphenylene ether and high impact polystyrene (U.S. Pat. No. 3
383435号明細書に開示されている)は、耐衝撃性が改善されるものの、耐薬品性に劣る欠点を有している。 Disclosed) to 383,435 Pat, although the impact resistance is improved, has the disadvantage that poor chemical resistance.

【0003】このため、例えば、米国特許第33618 [0003] For this reason, for example, US Pat. No. 33618
51号明細書、特公昭42−7069号公報には、ポリフェニレンエーテルをポリオレフィンとブレンドすることにより耐溶剤性、耐衝撃性を改良する提案がなされ、 51 Pat, in JP-B-42-7069, solvent resistance by blending a polyolefin polyphenylene ether, is proposed to improve impact resistance made,
米国特許第3994856号明細書には、ポリフェニレンエーテルまたはポリフェニレンエーテルおよびスチレン系樹脂を水添ブロック共重合体とブレンドすることによる耐衝撃性、耐溶剤性の改良に関する記載があり、米国特許第4145377号明細書には、ポリフェニレンエーテルまたはポリフェニレンエーテルおよびスチレン系樹脂をポリオレフィン/水添ブロック共重合体=20 U.S. Patent Specification No. 3994856, polyphenylene ether or polyphenylene ether and styrenic resins with impact resistance by blending a hydrogenated block copolymer, there is described an improvement of solvent resistance, U.S. Patent No. 4,145,377 the specification, polyphenylene ether or polyphenylene ether and styrenic resins with polyolefin / hydrogenated block copolymer = 20
〜80重量部/80〜20重量部からなる予備混合物および水添ブロック共重合体とブレンドすることによる耐衝撃性、耐溶剤性の改良に関する記載があり、さらに米国特許第4166055号明細書および米国特許第42 Premix consisting 80 parts by weight / 80 to 20 parts by weight and impact resistance by blending a hydrogenated block copolymer, there is described an improvement of solvent resistance, further U.S. Patent No. 4,166,055 Pat and US No. 42
39673号明細書には、ポリフェニレンエーテルを水添ブロック共重合体およびポリオレフィンとブレンドすることによる耐衝撃性の改良が記載されている。 The Pat 39,673, improvement of impact resistance by blending a hydrogenated block copolymer and polyolefin polyphenylene ethers. そして米国特許第4383082号明細書およびヨーロッパ公開特許第115712号明細書ではポリフェニレンエーテルをポリオレフィンおよび水添ブロック共重合体とブレンドすることにより耐衝撃性を改良するという記載がなされている。 And in U.S. Pat. No. 4383082 Pat and European Published Patent No. 115712 describes that improve the impact resistance have been made by blending the polyolefin and the hydrogenated block copolymer polyphenylene ethers.

【0004】また、特開昭63−83149号公報、特開昭63−113058号公報、特開昭63−1280 [0004] In addition, JP-A-63-83149, JP-Sho 63-113058, JP-Sho 63-1280
64号公報、特開昭63−218748号公報、特開昭63−225642号公報、特開昭63−245453 64 JP, Sho 63-218748, JP-Sho 63-225642, JP-Sho 63-245453
号公報、特開昭64−40556号公報、特開平1−9 JP, Sho 64-40556, JP-A No. 1-9
8647号公報、特開平1−204939号公報、特開平1−221444号公報、特開平2−4844号公報、特開平2−4845号公報、特開平2−92957 8647, JP-A No. 1-204939, JP-A No. 1-221444, JP-A No. 2-4844, JP-A No. 2-4845, JP-A No. 2-92957
号公報、特開平2−103243号公報、特開平2−1 JP, Hei 2-103243, JP-A No. 2-1
10147号公報、特開平2−158641号公報、特開平2−169635号公報、特開平2−225563 10147, JP-A No. 2-158641, JP-A No. 2-169635, JP-A No. 2-225563
号公報、特開平2−248446号公報、および特開平2−248447号公報には、ポリオレフィン樹脂とポリフェニレンエーテル樹脂からなる樹脂組成物の改質に特定の水添ブロック共重合体もしくはブロック共重合体を配合し、耐薬品性、加工性に優れた樹脂組成物が提案されている。 JP, Hei 2-248446 discloses, and Japanese Laid-2-248447, JP-reforming specific hydrogenated block copolymer resin composition comprising a polyolefin resin and a polyphenylene ether resin polymer or block copolymer blended, chemical resistance, a resin composition excellent in workability has been proposed.

【0005】 [0005]

【発明が解決しようとする課題】このような従来技術の進歩性は、確かにポリフェニレンエーテルとポリオレフィン系樹脂を混ぜる上での相溶性(両成分を混ぜた時の組成物の層剥離の有無)に格段の向上をもたらせているものの、近年の成形技術の進歩に伴う複雑な成形加工に用いた場合必ずしも充分な相溶性をもたないことが露呈してきている。 BRIEF Problems to be Solved Advances of such prior art, (whether delamination of the composition when mixed with both components) certainly compatible on mixing the polyphenylene ether and polyolefin resin although the and cod a remarkable improvement has been exposed may not always have sufficient compatibility when used in complex molding due to recent advances in molding techniques. すなわち、上記の従来技術で得られる樹脂組成物は、成形体としてウェルド部を持つ成形加工条件を与えた場合、極端なウェルド部の配向が生じ、機械的強度はさるものの伸びの低下が著しく、各種成形体にした場合の外圧および内圧に対する耐力の低下が起こり、ウェルド部での破断を容易にしているのが現状である。 That is, the prior art resin composition obtained in the above, when given a molding condition with a weld portion as shaped bodies, cause the orientation of extreme welds, mechanical strength significantly decreases the growth of those monkey, occurs decrease in resistance to external pressure and internal pressure when made into various molded articles, at present is to facilitate fracture at the weld portion.

【0006】本発明の目的は、上記した先行技術では達成できなかったポリオレフィン系樹脂とポリフェニレンエーテルを含んだ樹脂組成物のウェルド特性を改良し、 An object of the present invention to improve the weld characteristics of the resin composition containing a polyolefin resin and a polyphenylene ether which has not been achieved in the prior art described above,
耐油性、耐熱性に優れたポリオレフィン樹脂組成物を提供することにある。 To provide oil resistance, polyolefin resin composition having excellent heat resistance.

【0007】 [0007]

【課題を解決するための手段】本発明者らは、このような現状に鑑み、先行技術として公知なポリオレフィン系樹脂とポリフェニレンエーテルおよびこれら両者の混和剤として作用するブロック共重合体からなる樹脂組成物のウェルド特性に関して鋭意検討を重ねた結果、特定の制御された分子量および分子量分布をもつポリオレフィン系樹脂を用いることにより従来技術では困難であったウェルド特性、特にウェルドの伸びを大幅に改良することを見いだし、さらには耐油性、耐熱性に優れたポリオレフィン樹脂組成物をもたらすことを見いだし本発明に到達した。 The present inventors have SUMMARY OF THE INVENTION In view of the above situation, a resin composition comprising a block copolymer which acts as a known polyolefin resins and polyphenylene ether and these both admixtures as prior art result of intensive studies with respect to weld characteristics of the object, which was difficult weld characteristics in the prior art by using a specific controlled molecular weight and the polyolefin resin having a molecular weight distribution, especially to significantly improve the elongation of the weld the finding, and even reaches the oil resistance, the present invention found that results in a polyolefin resin composition having excellent heat resistance.

【0008】すなわち、本発明は、 (a)GPC(ゲルパーミエーションクロマトグラフィー)で測定したメインピークの分子量が200000以下、かつ、分子量分布(重量平均分子量と数平均分子量の比)が3.5以下であるポリオレフィン系樹脂 20 Namely, the present invention is (a) GPC (ratio of the weight average molecular weight to number average molecular weight) The molecular weight of the main peak measured by (gel permeation chromatography) is 200,000 or less, and a molecular weight distribution 3.5 less is a polyolefin resin 20
〜60重量% (b)ポリフェニレンエーテル 30〜60重量% (c)ビニル芳香族化合物−共役ジエン化合物共重合体およびビニル芳香族化合物−共役ジエン化合物共重合体の水素添加物から選ばれる少なくとも1種の共重合体 60 wt% (b) polyphenylene ether 30-60 wt% (c) a vinyl aromatic compound - conjugated diene compound copolymer and vinyl aromatic compound - at least one selected from a hydrogenated product of a conjugated diene compound copolymer copolymer of
5〜35重量%を含むことを特徴とするポリオレフィン樹脂組成物を提供するものである。 There is provided a polyolefin resin composition characterized by containing 5 to 35 wt%.

【0009】本発明に用いられるポリオレフィン系樹脂としては、例えば、アイソタクチックポリプロピレン、 [0009] As the polyolefin resin used in the present invention are, for example, isotactic polypropylene,
超高分子量アイソタクチックポリプロピレン、ポリ(4 Ultra-high molecular weight isotactic polypropylene, poly (4
−メチル−1−ペンテン)、ポリブテン−1、高密度ポリエチレン、超高分子量高密度ポリエチレン、低密度ポリエチレン、線状低密度ポリエチレン、密度0.90未満の超低密度ポリエチレンや、エチレン、プロピレン、 - methyl-1-pentene), polybutene-1, high-density polyethylene, ultra high molecular weight high density polyethylene, low density polyethylene, linear low density polyethylene, and ultra low density polyethylene density of less than 0.90, ethylene, propylene,
他のα−オレフィン、不飽和カルボン酸またはその誘導体の中から選ばれる2種以上の化合物の共重合体、例えばエチレン/ブテン−1共重合体、エチレン−(メタ) Other α- olefin, a copolymer of two or more compounds selected from unsaturated carboxylic acids or derivatives thereof, such as ethylene / butene-1 copolymer, an ethylene - (meth)
アクリル酸共重合体、エチレン−(メタ)アクリル酸エステル共重合体、プロピレン/エチレン(ランダム、ブロック)共重合体、プロピレン/1−ヘキセン共重合体、プロピレン/4−メチル−1−ペンテン共重合体等を挙げることができる。 Acrylic acid copolymer, ethylene - (meth) acrylic acid ester copolymer, a propylene / ethylene (random, block) copolymer, propylene / 1-hexene copolymer, propylene / 4-methyl-1-pentene copolymerization mention may be made of coalescence and the like. これらのポリオレフィンは1種のみならず2種以上を併用することができる。 These polyolefins may be used in combination of two or more not only one kind. 中でも好ましいのはポリプロピレン系のポリオレフィンである。 Particularly preferable is a polyolefin polypropylene.
そしてこれらのポリオレフィン系樹脂は、GPC(ゲルパーミエーションクロマトグラフィー)で測定したメインピークの分子量が200000以下、かつ、分子量分布(重量平均分子量と数平均分子量の比)が3.5以下であるポリオレフィン系樹脂でなくてはならない。 The polyolefin these polyolefin resins, GPC molecular weight of the main peak measured by (gel permeation chromatography) is 200,000 or less, and a molecular weight distribution (ratio of weight average molecular weight to number average molecular weight) of 3.5 or less It must be a system resin. 今までにポリオレフィン樹脂組成物として使用されたポリオレフィン系樹脂は、この範囲からはずれている。 Polyolefin resin used as the polyolefin resin composition to date is outside this range. また、 Also,
通常、市販されている公知のアイソタクチックポリプロピレンはメインピークの分子量が200000以下を有するものがあるものの、その分子量分布は4〜9であり本発明には用いることができない。 Usually, although known isotactic polypropylene of commerce is the molecular weight of the main peak is those having a 200,000, the molecular weight distribution can not be used to have the present invention with 4-9. かかる特定の制御された分子量構造をもつポリオレフィン系樹脂は、重合条件を変えたり、あるいは市販されているポリオレフィン系樹脂を有機過酸化物等で化学的に切断処理したり、熱的に高温で分子鎖を切断してもよく、上記した分子量の構造を有するものであれば何等その製法は限定されるものではない。 Polyolefin resin having such specific controlled molecular weight structure, changing the polymerization conditions, or or chemically truncates the polyolefin resin commercially available organic peroxides, thermally molecules at high temperatures It may be cut chain, whatever their preparation as long as it has a structure of the molecular weight is not limited. 分子量制御に使用できる有機過酸化物としては、例えば、ジクミルパーオキサイド、ジ−tert The organic peroxide that can be used for molecular weight control, for example, dicumyl peroxide, di -tert
−ブチルパーオキサイド、tert−ブチルクミルパーオキサイド、2,5−ジメチル−2,5−ジ(tert - butyl peroxide, tert- butyl cumyl peroxide, 2,5-dimethyl-2,5-di (tert
−ブチルパーオキシ)ヘキサン、2,5−ジメチル− - butylperoxy) hexane, 2,5-dimethyl -
2,5−ジ(tert−ブチルパーオキシ)ヘキシン− 2,5-di (tert- butylperoxy) hexyne -
3、n−ブチル−4,4−ビス(tert−ブチルパーオキシ)バレレート、1,1−ビス(tert−ブチルパーオキシ)3,3,5−トリメチルシクロヘキサン等が挙げられ、これらの中から好適に1種以上を選ぶことができる。 3, n-butyl-4,4-bis (tert- butylperoxy) valerate, 1,1-bis (tert- butylperoxy) -3,3,5-trimethylcyclohexane and the like, preferably from them it is possible to select one or more kinds.

【0010】上記したポリオレフィン系樹脂の分子量の情報を得るには、例えば、1,2,4−トリクロルベンゼンを溶媒として約140℃の条件でGPC(ゲルパーミエーションクロマトグラフィー)を用いて測定することができる。 [0010] To obtain information of the molecular weight of the polyolefin resin mentioned above is, for example, measuring the 1,2,4-trichlorobenzene using a GPC under the conditions of about 140 ° C. as a solvent (gel permeation chromatography) can. また、本発明で用いるポリオレフィン系樹脂は、上記したポリオレフィンのほかに、該ポリオレフィンとα,β−不飽和カルボン酸またはその誘導体とを有機過酸化物の存在下に溶融状態、溶液状態で30〜3 Also, the polyolefin resin used in the present invention, 30 in addition to the polyolefin described above, the polyolefin and alpha, melting and β- unsaturated carboxylic acid or its derivative in the presence of an organic peroxide state, a solution state 3
50℃の温度下で反応させ、上記した特定の制御された分子量および分子量分布をもつ変性(該α,β−不飽和カルボン酸またはその誘導体が0.01〜10重量%グラフトまたは付加)ポリオレフィン系樹脂であってもよく、さらに上記した特定の分子量制御されたポリオレフィン系樹脂と特定の分子量制御された該変性ポリオレフィン系樹脂との任意の割合の混合物であってもよい。 It is reacted at a temperature of 50 ° C., the above-mentioned modified with a particular controlled molecular weight and molecular weight distribution (the alpha, beta-unsaturated carboxylic acid or its derivative of 0.01 to 10% by weight graft or addition) polyolefin may be a resin, it may be a further mixture of any proportions of a particular molecular weight controlled polyolefin resin and a specific molecular weight controlled the modified polyolefin resin mentioned above.

【0011】かかるポリオレフィン系樹脂(変性物も含む)のGPCで測定したメインピークの分子量が200 [0011] The molecular weight of the main peak measured by GPC of such a polyolefin resin (including modified products) of 200
000以下、かつ、分子量分布が3.5以下を満たさない場合は、得られるポリオレフィン樹脂組成物を用いて成形したウェルド部をもつ成形体のウェルド伸びが顕著に低下し、好ましくない。 000 or less, and, when the molecular weight distribution does not satisfy 3.5 or less, weld elongation of the molded body having a weld molded using the polyolefin resin composition obtained decreases remarkably, which is not preferable. つぎに本発明で用いられるポリフェニレンエーテル(以下、単にPPEと略記)は、 Then the polyphenylene ether used in the present invention (hereinafter, simply abbreviated as PPE) is
本発明のポリオレフィン樹脂組成物に耐熱性を付与する上で必須な成分であり、該PPEは、結合単位: An essential component in order to impart heat resistance to the polyolefin resin composition of the present invention, the PPE is a bond unit:

【0012】 [0012]

【化1】 [Formula 1]

【0013】(ここで、R1 ,R2 ,R3 ,およびR4 [0013] (where, R1, R2, R3, and R4
はそれぞれ、水素、ハロゲン、炭素数1〜7までの第一級または第二級低級アルキル基、フェニル基、ハロアルキル基、アミノアルキル基、炭化水素オキシ基または少なくとも2個の炭素原子がハロゲン原子と酸素原子とを隔てているハロ炭化水素オキシ基からなる群から選択されるものであり、互いに同一でも異なっていてもよい) Primary or secondary lower alkyl having up are each hydrogen, halogen, carbon atoms 1-7, a phenyl group, a haloalkyl group, an aminoalkyl group, a hydrocarbon oxy group or at least two carbon atoms and a halogen atom are those selected from the group consisting of halo hydrocarbon oxy group which separates the oxygen atom may be the same or different)
からなり、還元粘度(0.5g/dl,クロロホルム溶液,30℃測定)が、0.15〜0.70の範囲、より好ましくは0.20〜0.60の範囲にあるホモ重合体および/または共重合体である。 Consists, reduced viscosity (0.5 g / dl, chloroform solution, 30 ° C. measurement) is in the range of 0.15 to 0.70, more preferably homopolymers in the range of 0.20 to 0.60 and / or a copolymer.

【0014】このPPEの具体的な例としては、例えばポリ(2,6−ジメチル−1,4−フェニレンエーテル)、ポリ(2−メチル−6−エチル−1,4−フェニレンエーテル)、ポリ(2−メチル−6−フェニル− [0014] Specific examples of the PPE, for example poly (2,6-dimethyl-1,4-phenylene ether), poly (2-methyl-6-ethyl-1,4-phenylene ether), poly ( 2-methyl-6-phenyl -
1,4−フェニレンエーテル)、ポリ(2,6−ジクロロ−1,4−フェニレンエーテル)等が挙げられ、さらに2,6−ジメチルフェノールと他のフェノール類(例えば、2,3,6−トリメチルフェノールや2−メチル−6−ブチルフェノール)との共重合体のごときポリフェニレンエーテル共重合体も挙げられる。 1,4-phenylene ether), poly (2,6-dichloro-1,4-phenylene ether) and the like, further 2,6-dimethylphenol and other phenols (e.g., 2,3,6-trimethyl such phenol and 2-methyl-6-butylphenol), a copolymer of the polyphenylene ether copolymer may be mentioned. 中でもポリ(2,6−ジメチル−1,4−フェニレンエーテル)、 Among them, poly (2,6-dimethyl-1,4-phenylene ether),
2,6−ジメチルフェノールと2,3,6−トリメチルフェノールとの共重合体が好ましく、さらにポリ(2, Copolymers are preferred with 2,6-dimethylphenol and 2,3,6-trimethylphenol, further poly (2,
6−ジメチル−1,4−フェニレンエーテル)が好ましい。 6-dimethyl-1,4-phenylene ether) is preferred.

【0015】かかるPPEは、公知の方法で得られるものであれば特に限定されるものではなく、例えば、米国特許第3306874号記載のHayによる第一銅塩とアミンのコンプレックスを触媒として用い、例えば2, [0015] Such PPE is not limited in particular as long as it can be obtained by known methods, for example, using cuprous salts and complexes of amines by Hay described in U.S. Pat. No. 3,306,874 as a catalyst, for example 2,
6−キシレノールを酸化重合することにより容易に製造できる。 It can be easily produced by oxidative polymerization of 6-xylenol. そのほかにも米国特許第3306875号、同第3257357号および同第3257358号、特公昭52−17880号、特開昭50−51197号および同63−152628号等に記載された方法で容易に製造できる。 Besides that U.S. Patent No. 3306875, it can be easily prepared by the method described in the No. and the No. 3257358 3257357, JP-B-52-17880, JP 50-51197 and No. same 63-152628 Patent etc. .

【0016】また、本発明で用いるPPEは、上記したPPEのほかに、該PPEとα,β−不飽和カルボン酸またはその誘導体とをラジカル発生剤の存在下または非存在下で、溶融状態、溶液状態またはスラリー状態で8 Further, PPE used in the present invention, in addition to the PPE described above, the PPE and alpha, a β- unsaturated carboxylic acid or its derivative in the presence or absence of a radical generator, a molten state, in the form of a solution or slurry state 8
0〜350℃の温度で反応させることによって得られる公知の変性(該α,β−不飽和カルボン酸またはその誘導体が0.01〜10重量%グラフトまたは付加)PP 0 to 350 known modified obtained by reacting at a temperature of ° C. (the alpha, beta-unsaturated carboxylic acid or its derivative of 0.01 to 10% by weight graft or addition) PP
Eであってもよく、さらに上記したPPEと該変性PP May be E, it was further the PPE and the modified PP
Eの任意の割合の混合物であってもかまわない。 It may be an arbitrary mixture ratio of E.

【0017】そしてさらに、9,10−ジヒドロ−9− [0017] and in addition, 9,10-dihydro-9
オキサ−10−フォスファフェナントレンをPPE10 Oxa-10-phosphatase phenanthrene PPE10
0重量部に対し 0.2〜5重量部添加し溶融混練したリン化合物処理PPEも、色調および流動性に優れたP 0 parts by weight to the phosphorus compound was added and melt-kneaded 0.2-5 parts by weight processing PPE also excellent in color tone and flowability P
PEとして用いることができる。 It can be used as PE. また、上記したPPE In addition, PPE described above
のほかに、これらPPEにポリスチレンを50重量%を超えない範囲で加えたものも好適に用いることができる。 Besides, it is possible to use a polystyrene these PPE also suitably plus a range not exceeding 50 wt%.

【0018】本発明で用いられるビニル芳香族化合物− The vinyl aromatic compound used in the present invention -
共役ジエン化合物共重合体、ビニル芳香族化合物−共役ジエン化合物共重合体の水素添加物は、上記のポリオレフィン系樹脂とポリフェニレンエーテルの混和剤(以下、コンパティビライザーと略記)として作用する。 Conjugated diene compound copolymer, aromatic vinyl compound - a hydrogenated product of a conjugated diene compound copolymer, the above polyolefin resin and polyphenylene ether admixture (hereinafter, comparator Tiby riser hereinafter) acts as a. これらの共重合体はビニル芳香族化合物と共役ジエン化合物を共重合して得られる共重合体、ビニル芳香族化合物と共役ジエン化合物を共重合して得られる共重合体の水素添加物(共重合した共役ジエン化合物に基づくオレフィン性二重結合の少なくとも90%を超え、好ましくは95%以上が水素添加されている)であり、本発明ではこれらの共重合体の少なくとも1種が用いられる。 These copolymers copolymer obtained by copolymerizing a vinyl aromatic compound and a conjugated diene compound, a vinyl aromatic compound and a conjugated diene compound copolymer was hydrogenated product of a copolymer obtained by (copolymerization at least greater than 90% of the olefinic double bonds derived from the conjugated diene compound, preferably 95% or more is hydrogenated), at least one of these copolymers are used in the present invention.

【0019】このコンパティビライザーの共重合形態としては、ランダム共重合体、ブロック共重合体、グラフト共重合体およびこれらの組み合わせが挙げられ、中でもブロック共重合体が好ましい。 Examples of the form of the copolymerization of the comparator Tiby riser, random copolymers, block copolymers, graft copolymers and the like combinations thereof, among others block copolymers. このコンパティビライザーを構成するビニル芳香族化合物としては、例えば、 The vinyl aromatic compound constituting the comparator Tiby riser, for example,
スチレン、α−メチルスチレン、ビニルトルエン、p− Styrene, alpha-methyl styrene, vinyl toluene, p-
第3ブチルスチレン、ジフェニルエチレン等のうちから1種または2種以上が選択でき、中でもスチレンが好ましい。 Tertiary butyl styrene, one or two or more of such diphenylethylene can be selected, among them styrene is preferable. また共役ジエン化合物としては、例えば、ブタジエン、イソプレン、1,3−ペンタジエン、2,3−ジメチル−1,3−ブタジエン等のうちから1種または2 The conjugated diene compound such as butadiene, isoprene, 1,3-pentadiene, one among and 2,3-dimethyl-1,3-butadiene or 2
種以上が選ばれ、中でもブタジエン、イソプレンおよびこれらの組み合わせが好ましい。 More species selected, among them butadiene, isoprene and combinations thereof are preferred.

【0020】このようなコンパティビライザーの一例としては、アニオン重合して得られるスチレン−ブタジエン共重合体、さらにこのスチレン−ブタジエン共重合体の水素添加物が挙げられ、これらは、例えば、英国特許第1130770号、米国特許第3281383号および同第3639517号に記載された方法や、英国特許第1020720号、米国特許第3333024号および同第4501857号に記載された方法で容易に製造できる。 [0020] As an example of such a comparator Tiby riser, styrene obtained by anionic polymerization - butadiene copolymer, further the styrene - hydrogenated product of butadiene copolymer and the like, which, for example, British Patent No. 1130770, U.S. patents and the methods described in No. and the No. 3639517 3281383, British Patent No. 1,020,720, can be easily produced by the method described in U.S. Pat. No. 3,333,024 and EP 4,501,857.

【0021】これらのコンパティビライザーは、通常1 [0021] These compa Tiby riser, usually 1
5〜95%の上記したビニル芳香族化合物を共重合した共重合体である。 5-95% of the above-mentioned vinyl aromatic compound is a copolymer obtained by copolymerization. ビニル芳香族化学物の量は、ポリオレフィンとポリフェニレンエーテルとの混合性を考慮して決定され、その量のビニル芳香族化学物を含有する共重合体がコンパティビライザーとして1種以上、任意に選択される。 The amount of vinyl aromatic chemicals is determined in consideration of miscibility with the polyolefins and polyphenylene ether, a copolymer containing a vinyl aromatic chemicals that amount is 1 or more as compactors Tiby riser, arbitrarily selected It is.

【0022】またこのコンパティビライザーの数平均分子量は、5,000〜1,000,000、好ましくは10,000〜800,000、さらに好ましくは3 [0022] The number average molecular weight of the comparator Tiby risers 5,000 to 1,000,000, preferably 10,000 to 800,000, more preferably 3
0,000〜500,000の範囲であり、分子量分布〔重量平均分子量( Mw )と数平均分子量( Mn )との比( Mw /Mn )〕は10以下である。 In the range of 0,000~500,000, [the ratio of weight average molecular weight (Mw) to number average molecular weight (Mn) (Mw / Mn)] The molecular weight distribution is 10 or less. さらに、このコンパティビライザーの分子構造は、直鎖状、分岐状、放射状あるいはこれらの任意の組合せのいずれであってもよい。 Furthermore, the molecular structure of the compa Tiby riser, linear, branched, radial or may be any of any combination thereof. このコンパティビライザーとしては例えば、旭化成工業(株)より「タフプレン」、「ソルプレン」、 As the comparator Tiby riser for example, Asahi Kasei than (Ltd.) "Toughprene", "Solprene"
「タフデン」、「アサプレン」、「タフテック」という商品名で市販されているものを用いることができる。 "Tafuden", "ASAPRENE", it is possible to use those which are commercially available under the trade name "TAFTEC".

【0023】本発明のポリオレフィン樹脂組成物は、上記した各成分より構成され、かかる成分の量比は、得られる組成物の耐熱性、耐衝撃性、耐油性等のバランスを考慮して決定される。 The polyolefin resin composition of the present invention is composed of the above-described components, the amount ratio of such components, the heat resistance of the resulting composition, the impact resistance, is determined in consideration of the balance between the oil resistance and the like that. すなわち、本発明で用いるポリオレフィン系樹脂は通常20〜60重量%、好ましくは2 That is, the polyolefin resin used in the present invention is usually 20 to 60 wt%, preferably 2
0〜40重量%である。 0 to 40% by weight. またポリフェニレンエーテルは通常30〜60重量%、好ましくは40〜60重量%であり、ビニル芳香族化合物−共役ジエン化合物共重合体およびビニル芳香族化合物−共役ジエン化合物共重合体の水素添加物から選ばれる少なくとも1種の共重合体は通常5〜35重量%、好ましくは10〜30重量%である。 The polyphenylene ethers are typically 30 to 60 wt%, preferably 40 to 60 wt%, the vinyl aromatic compound - conjugated diene compound copolymer and vinyl aromatic compound - selected from a hydrogenated product of a conjugated diene compound copolymer at least one copolymer is usually 5 to 35% by weight of, preferably 10 to 30 wt%.

【0024】本発明では、上記の成分の他に、本発明の特徴および効果を損なわない範囲で必要に応じて他の附加的成分、例えば、難燃剤(芳香族ハロゲン系難燃剤、 [0024] In the present invention, in addition to the above components, other shark components as needed within a range that does not impair the features and advantages of the present invention, for example, a flame retardant (aromatic halogen flame retardants,
芳香族リン酸エステル系難燃剤、赤リン系難燃剤)、難燃助剤、酸化防止剤、耐候性改良剤、ポリオレフィン用造核剤、スリップ剤、無機または有機の充填剤や補強材(ガラス繊維、カーボン繊維、ウィスカー、マイカ、タルク、炭酸カルシウム、チタン酸カリウム、ワラストナイト等)、各種着色剤、可塑剤、離型剤等を添加してもかまわない。 Aromatic phosphoric ester-based flame retardant, red phosphorus-based flame retardant), flame retardant agents, antioxidants, weather resistance improvers, polyolefin nucleating agents, slip agents, inorganic or organic fillers and reinforcing materials (glass fiber, carbon fiber, whisker, mica, talc, calcium carbonate, potassium titanate, wollastonite, etc.), various colorants, may be added a plasticizer, a releasing agent or the like.

【0025】本発明のポリオレフィン樹脂組成物は、種々の方法で製造することができる。 The polyolefin resin composition of the present invention can be prepared in various ways. 例えば、単軸押出機、二軸押出機、ロール、ニーダー、ブラベンダープラストグラフ、バンバリーミキサー等による加熱溶融混練方法が挙げられるが、中でも二軸押出機を用いた溶融混練方法が最も好ましい。 For example, single-screw extruder, a twin-screw extruder, a roll, kneader, Brabender Plastograph, including but heat melt kneading method by a Banbury mixer or the like, and most preferred among them melt kneading method using a twin-screw extruder. この際の溶融混練温度は特に限定されるものではないが、通常150〜350℃の中から任意に選ぶことができる。 The melt-kneading temperature in this case is not particularly limited but can be selected normally arbitrarily from among the 150 to 350 ° C.. 本発明で得られるポリオレフィン樹脂組成物は、例えば、圧縮成形、射出成形、押出成形、中空成形等により各種部品の樹脂成形体として得ることができる。 Polyolefin resin composition obtained in the present invention are, for example, compression molding, injection molding, extrusion molding, can be obtained as a resin molding of the various parts by blow molding or the like.

【0026】これら各種部品は、製品安全の社会的ニーズが高い自動車分野、電気・電子分野で利用でき、例えば、自動車部品としてバンパー、ドアー、ドアーパネル、フェンダー、モール、エンブレム、ホイールカバー、エンジンフード、ルーフ、スポイラー等の外装部品、インストゥルメントパネル、コンソールボックス、 [0026] These various components, product safety social needs is high automotive field of, available in the electrical and electronic fields, for example, a bumper as automotive parts, door, door panels, fenders, mall, emblem, wheel cover, engine hood , roof, exterior parts, instrument panel, such as a spoiler, console box,
トリム等の内装部品、また電気部品としてはOA機器、 Interior parts of the trim, etc. The OA equipment as electrical components,,
テレビ、ビデオデッキ、ビデオカメラ、テレビゲーム、 TV, VCR, video camera, video games,
各種ディスクプレーヤー等の内外部品のキャビネットないしはケース等に適している。 It is suitable for inside and outside parts of the cabinet or case such as various types of disk players.

【0027】 [0027]

【実施例】本発明を実施例によって、さらに詳細に説明するが、これらの実施例により限定されるものではない。 EXAMPLES The invention and examples will be described in further detail, but is not limited to these examples.

【0028】 [0028]

【参考例1】アイソタクチックポリプロピレン(メインピーク分子量278000、分子量分布8.5) [Reference Example 1] isotactic polypropylene (main peak molecular weight 278,000, molecular weight distribution 8.5)

【0029】 [0029]

【参考例2】アイソタクチックポリプロピレン(メインピーク分子量278000、分子量分布8.5)100 [Reference Example 2] isotactic polypropylene (main peak molecular weight 278,000, molecular weight distribution 8.5) 100
重量部に対して、2,5−ジメチル−2,5−ジ(te Relative to the weight parts, 2,5-dimethyl-2,5-di (te
rt−ブチルパーオキシ)ヘキサン0.1重量部を添加し、250℃に設定した二軸押出機(ZSK−25;W Was added rt- butyl peroxy) hexane and 0.1 part by weight of a twin-screw extruder set at 250 ℃ (ZSK-25; W
ERNER&PFLEIDERER社製、ドイツ国)を用い溶融混練し、メインピーク分子量150000、分子量分布3.2のポリプロピレンを得た。 ERNER & PFLEIDERER Co., was melt-kneaded using Germany), a main peak molecular weight 150,000, was obtained polypropylene the molecular weight distribution 3.2.

【0030】 [0030]

【参考例3】アイソタクチックポリプロピレン(メインピーク分子量278000、分子量分布8.5)100 [Reference Example 3] isotactic polypropylene (main peak molecular weight 278,000, molecular weight distribution 8.5) 100
重量部に対して、2,5−ジメチル−2,5−ジ(te Relative to the weight parts, 2,5-dimethyl-2,5-di (te
rt−ブチルパーオキシ)ヘキサン0.2重量部を添加し、250℃に設定した二軸押出機(ZSK−25;W Was added rt- butyl peroxy) hexane, 0.2 parts by weight of a twin-screw extruder set at 250 ℃ (ZSK-25; W
ERNER&PFLEIDERER社製、ドイツ国)を用い溶融混練し、メインピーク分子量115000、分子量分布2.7のポリプロピレンを得た。 ERNER & PFLEIDERER Co., was melt-kneaded using Germany), a main peak molecular weight 115,000, was obtained polypropylene the molecular weight distribution 2.7.

【0031】 [0031]

【参考例4】アイソタクチックポリプロピレン(メインピーク分子量278000、分子量分布8.5)100 [Reference Example 4] Isotactic polypropylene (main peak molecular weight 278,000, molecular weight distribution 8.5) 100
重量部に対して、2,5−ジメチル−2,5−ジ(te Relative to the weight parts, 2,5-dimethyl-2,5-di (te
rt−ブチルパーオキシ)ヘキサン0.3重量部を添加し、250℃に設定した二軸押出機(ZSK−25;W Was added rt- butyl peroxy) hexane, 0.3 parts by weight, twin-screw extruder set at 250 ℃ (ZSK-25; W
ERNER&PFLEIDERER社製、ドイツ国)を用い溶融混練し、メインピーク分子量100000、分子量分布2.6のポリプロピレンを得た。 ERNER & PFLEIDERER Co., was melt-kneaded using Germany), a main peak molecular weight of 100,000, was obtained polypropylene the molecular weight distribution 2.6.

【0032】 [0032]

【参考例5】アイソタクチックポリプロピレン(メインピーク分子量278000、分子量分布8.5)100 [Reference Example 5] isotactic polypropylene (main peak molecular weight 278,000, molecular weight distribution 8.5) 100
重量部に対して、2,5−ジメチル−2,5−ジ(te Relative to the weight parts, 2,5-dimethyl-2,5-di (te
rt−ブチルパーオキシ)ヘキサン0.05重量部を添加し、250℃に設定した二軸押出機(ZSK−25; rt- butyl peroxy) hexane was added 0.05 part by weight, twin-screw extruder set at 250 ℃ (ZSK-25;
WERNER&PFLEIDERER社製、ドイツ国) WERNER & PFLEIDERER Co., Ltd., Germany)
を用い溶融混練し、メインピーク分子量180000、 Was melt-kneaded with a main peak molecular weight 180,000,
分子量分布4.1のポリプロピレンを得た。 To obtain a polypropylene having a molecular weight distribution 4.1.

【0033】 [0033]

【参考例6】アイソタクチックポリプロピレン(メインピーク分子量190000、分子量分布5.4) [Reference Example 6] isotactic polypropylene (main peak molecular weight 190000, molecular weight distribution 5.4)

【0034】 [0034]

【実施例1〜5および比較例1〜3】参考例で得たポリプロピレン、還元粘度0.44のポリフェニレンエーテル、スチレン−ブタジエンブロック共重合体の水素添加物(HTR−1;結合スチレン量65重量%、ポリブタジエン部の水素添加率99.9%、数平均分子量830 [Examples 1-5 and Comparative Examples 1-3 Polypropylene was obtained in Reference Example, polyphenylene ether reduced viscosity 0.44, styrene - hydrogenated product of butadiene block copolymer (HTR-1; bound styrene content 65 wt %, hydrogenation ratio of 99.9% of polybutadiene portion, the number average molecular weight 830
00)、スチレン−ブタジエンブロック共重合体の水素添加物(HTR−2;結合スチレン量40重量%、ポリブタジエン部の水素添加率99.9%、数平均分子量1 00), a styrene - butadiene block copolymer hydrogenated product of (HTR-2; bonded styrene content 40% by weight, hydrogenation ratio of 99.9% of polybutadiene portion, the number-average molecular weight 1
03000)を表1に示す配合でヘンシェルミキサーを用いてブレンドし、同方向回転二軸押出機(ZSK2 The 03000) were blended using a Henschel mixer according to the formulation shown in Table 1, co-rotating twin screw extruder (ZSK2
5;WERNER&PFLEIDERER社製、ドイツ国)を用い、設定温度260℃の条件で溶融混練し、押し出したストランドをペレットとして得た。 5; WERNER & PFLEIDERER Co., using Germany) was melt-kneaded under conditions of a setting temperature of 260 ° C., to obtain an extruded strand pellets. ここで得たペレットを250〜280℃に設定したスクリューインライン型射出成形機に供給し、ウェルド部を有する引張強度試験片金型を用い金型温度55℃の条件でテストピースを射出成形した。 Supplying Here resulting pellets into a screw in-line type injection molding machine set to 250-280 ° C., were injection molded into test pieces under the conditions of tensile strength test piece mold was used Mold temperature 55 ° C. with a weld. このテストピースを用いて引張強度試験(ASTM D−638に準拠)を行ない伸びを測定した。 Elongation subjected to tensile strength test using the test piece (in accordance with ASTM D-638) was measured. 結果も併せて表1に載せた。 Results together listed in Table 1.

【0035】これらの結果より、本発明の特定の分子量および分子量分布をもつポリオレフィンを用いた組成物はウェルド部の伸びが顕著に改良されることが判った。 [0035] From these results, composition using a polyolefin having a specific molecular weight and molecular weight distribution of the present invention have found that the elongation of the weld portion is significantly improved.

【0036】 [0036]

【表1】 [Table 1]

【0037】 [0037]

【発明の効果】本発明のポリオレフィン樹脂組成物は、 Effects of the Invention polyolefin resin composition of the present invention,
制御された特定の分子量および分子量分布をもつポリオレフィン系樹脂を用いるため、従来技術では困難であったポリオレフィンとポリフェニレンエーテルおよびコンパティビライザーからなる組成物のウェルド部をもつ成形体のウェルド伸びを改良することができる。 For using the controlled specific molecular weight and the polyolefin resin having a molecular weight distribution, to improve the weld elongation of the molded body having a weld portion of the composition comprising a polyolefin and polyphenylene ether and compactors Tiby riser it has been difficult in the prior art be able to.

───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (51)Int.Cl. 5識別記号 庁内整理番号 FI 技術表示箇所 C08L 71/12 LQP 9167−4J ────────────────────────────────────────────────── ─── front page continued (51) Int.Cl. 5 in identification symbol Agency Docket No. FI art display portion C08L 71/12 LQP 9167-4J

Claims (4)

    【特許請求の範囲】 [The claims]
  1. 【請求項1】 ポリオレフィン樹脂組成物が、 (a)GPC(ゲルパーミエーションクロマトグラフィー)で測定したメインピークの分子量が200000以下、かつ、分子量分布(重量平均分子量と数平均分子量の比)が3.5以下であるポリオレフィン系樹脂 20 1. A polyolefin resin composition, the (a) GPC (ratio of the weight average molecular weight to number average molecular weight) The molecular weight of the main peak measured by (gel permeation chromatography) is 200,000 or less, and a molecular weight distribution 3 .5 or less polyolefin resin 20
    〜60重量% (b)ポリフェニレンエーテル 30〜60重量% (c)ビニル芳香族化合物−共役ジエン化合物共重合体およびビニル芳香族化合物−共役ジエン化合物共重合体の水素添加物から選ばれる少なくとも1種の共重合体 60 wt% (b) polyphenylene ether 30-60 wt% (c) a vinyl aromatic compound - conjugated diene compound copolymer and vinyl aromatic compound - at least one selected from a hydrogenated product of a conjugated diene compound copolymer copolymer of
    5〜35重量%を含むことを特徴とするポリオレフィン樹脂組成物。 Polyolefin resin composition characterized by containing 5 to 35 wt%.
  2. 【請求項2】 ポリオレフィン系樹脂が、有機過酸化物でメインピーク分子量が200000以下、かつ、分子量分布が3.5以下に調整されたポリプロピレン系樹脂である請求項1記載のポリオレフィン樹脂組成物。 2. A polyolefin resin, a main peak molecular weight of 200,000 or less in an organic peroxide, and a polyolefin resin composition according to claim 1, wherein the molecular weight distribution of polypropylene-based resin is adjusted to 3.5 or less.
  3. 【請求項3】 ビニル芳香族化合物−共役ジエン化合物共重合体がビニル芳香族化合物−共役ジエン化合物ブロック共重合体である請求項1〜2記載のポリオレフィン樹脂組成物。 Wherein the vinyl aromatic compound - conjugated diene compound copolymer is a vinyl aromatic compound - conjugated diene compound block copolymer is a claim 1-2 polyolefin resin composition.
  4. 【請求項4】 ビニル芳香族化合物−共役ジエン化合物共重合体の水素添加物がビニル芳香族化合物−共役ジエン化合物ブロック共重合体の水素添加物である請求項1 Wherein the vinyl aromatic compound - hydrogenated product of a conjugated diene compound copolymer is a vinyl aromatic compound - claims a hydrogenated product of a conjugated diene compound block copolymer 1
    〜2記載のポリオレフィン樹脂組成物。 To 2 polyolefin resin composition.
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