JPH06510472A - 圧力低下の少ない高表面積アンモニア酸化触媒及びシアン化水素酸製造用触媒 - Google Patents
圧力低下の少ない高表面積アンモニア酸化触媒及びシアン化水素酸製造用触媒Info
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Abstract
(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるため要約のデータは記録されません。
Description
【発明の詳細な説明】
圧力低下の少ない高表面積アンモニア酸化触媒シアン 、゛
〔技術分野〕
本発明は、圧力低下の少ない高表面積アンモニア酸化触媒の系(syste■)
及び方法に関する0本発明は、シアン化水素酸を製造するための、圧力低下の少
ない高表面積触媒の系及び方法にも関する。
〔背景技術〕
硝酸は、白金・ロジウム・パラジウム合金線で織った平らな網にアンモニア及び
空気を通すことにより商業的に製造されている。最初アンモニアは貴金属網の上
で五酸化二窒素に転化し、次にその五酸化二窒素が酸化され、吸収されて硝酸を
形成する。アンモニアから五酸化二窒素への転化効率は温度、圧力、ガス流速度
、触媒体積、アンモニア及び空気流の純度の関数である。アンモニアの五酸化二
窒素への酸化は大きな発熱を起こし、触媒の温度を810℃〜960℃の範囲に
上昇させる。アンモニア酸化過程中、貴金属の幾らかは網金属線表面から揮発す
る。
損失速度は、温度、圧力、触媒表面を通るガスの流量に依存する。アンモニア酸
化触媒から失われた貴金属のコストは、硝酸プラントを操作するコストの重要な
部分を占める。
硝酸を製造する場合、触媒パック(pack)は3〜50枚の平らな織網からな
る。従来の平らな織網は、80メッシュ/inで、0.003″の金属線を用い
て作られているのが典型的である。しかし、英国特許第2062486 Bには
、金属線の直径が、平らな織網パックの前から後ろへ減少している系を使用する
ことが開示されており、貴金属含有量を最低にし、従って触媒からの金属損失も
最小にしながら、最大の転化効率を与えている。他の最近の情報には米国特許第
4,863.893号明細書が含まれ、そこには平らな織網の表面に微細な白金
粒子を付着させ、触媒単位領域当たりの表面積を大きくすることにより改良され
た触媒「ライト・オフ(light−off)」を特許請求している。米国特許
第4,863,893号明細書は、異なった付着方法をとっている米国特許第3
,470.019号明細書の技術を変更したものである。欧州特許出願E PO
364153A 1は、五酸化二窒素へアンモニアを酸化するために貴金属の平
らなニット織物を用いることを特許請求している。最近70メツシユ、線直径0
.003″の平らな織網が市場に入ってきている。
白金・ロジウム触媒は、シアン化水素酸又はシアン化水素(HCN)を製造する
ために、アンドリュッソー法で用いられている。アンドリュッソー法では、メタ
ン、アンモニア、及び酸素を、白金合金網パッドにそのガス混合物を通すことに
より反応させている0反応は約1000℃で行われ、発生した熱でその反応は自
然に持続することができる。HCNの形成は、次の反応の一方又は他方に従って
進行する:
CH4+ N H3+ 3/ 20 x−−−→HCN+3H2ONH3+CH
4−−−→HCN+3H2混合ガスを約500℃に予熱し、メタン:アンモニア
混合比を0.8〜1.2:1の範囲にする。
メタンとアンモニアを酸化するのに理論的に必要な量の25〜40%を与えるの
に充分な空気を添加する0反応器はアンモニア酸化コンバーターと同様であるが
、通常直径は小さい。金属網は約1000℃で操作されるので、その放射熱によ
りコンバーターの壁はアンモニア酸化の場合よりも熱くなり、幾らかのアンモニ
アが先に分解することにより反応から失われる。望ましくない副反応により幾ら
かの一酸化炭素及び窒素も形成される。
シアン化水素酸を製造する場合、触媒パックは平らな織網からなる。慣用的平ら
な織網は、80メツシユ/in及び0.003″線を用いて作られているのが典
型的である。
貴金属のエレメント又は網状シートからなる触媒パックが米国特許第4,412
.859号、第4.497.657号、及び第4.526,614号明細書(そ
れらの記載は参考のため全体的にここに入れである)に開示されている。
屈曲対平坦比(curve to flat ratio)とは、触媒のエレメ
ント(シート又は網等)中の金属線のエレメントの基底面にはない部分の、その
基底面内にある部分に対する比を意味する。湾曲している場合、それは湾曲した
部分の平坦な部分に対する比率である。メツシュ数とは、与えられた面積中の開
口の数を意味する。メツシュ数のための線の直径及び面積は、in又は別法とし
てcmの如く同じ単位でなければならない。
〔発明の概要〕
本発明は、アンモニアの接触酸化及びシアン化水素酸の接触製造で用いられる触
媒エレメントにある。そのエレメントは、白金、ロジウム、パラジウム、及びそ
れらの合金からなる群から選択された金属から本質的になる材料から作られた有
孔構造体で、(a)前記エレメントについて、式:屈曲対平坦比(C/F)Xメ
ツシュ数(N)X線直径(d、);の初期積が少なくとも0.08より大きい新
規な形状、及び(b)与えられた窒素処理量に対し、転化効率が屈曲対平坦比(
C/F)、線直径(d、)及びメツシュ数(N)の総合的な関数であり、転化効
率が、与えられた線直径に対してメツシュ数(N)を増大し、与えられたメツシ
ュ数に対して線直径(d、)を増大し、そして屈曲対平坦比(C/F)を1.0
より大きい比まで増大することによって改良されることを特徴とする有孔構造体
からなる。好ましくは、上記式の初期積は0.2より大きく、屈曲対平坦比(C
/F)が1.00より大きい(最も好ましくはπ/2)、上記式の初期積は0.
08〜約IOの範囲にあるのが好ましく、約0,2〜約■0の範囲にあるのが一
層好ましい、好ましいエレメントは織網、ニット織物、繊維、及びそれらの組合
せである。エレメントは、複数の網として一連のそのようなエレメントからなっ
ているのが好ましい。
エレメントは、白金、又は本質的にニッケル、コバルト、パラジウム、ルテニウ
ム、イリジウム、金、銀、及び銅からなる群から選択された一種類以上の金属と
白金との合金からなるのが好ましい、エレメントは、少なくとも約70重量%の
量で存在する白金を含むのが好ましい。
本発明の好ましい態様は、C/Fが1.0より大きく、約4までの範囲にあり、
Nが40〜120の範囲にあり、dwが約0.001〜0.018の範囲にあり
、それらの各値が、前記式の初期積が少なくとも0.08より大きくなるような
値であり、一層好ましくはC/Fが1.00より大きく(最も好ましくはπ/2
)約4まであり、上記式の積が0.2より大きくなるようなエレメントである。
別の態様では、初期積は、0.08〜約1O1一層好ましくは約0.9〜約8の
範囲にある。
本発明の好ましい態様として、C/F比はエレメントをひた(pleat)状の
形状に形成することにより達成される。それらのひだは平行であるのが好ましい
。別法として、その比は、同心模様状のひだによって達成することができる。そ
のような模様は、円、平行線、又は多角形にすることができる。比は、ワツフル
状模様になる交差模様によっても達成することもできる。ワツフル状模様は、直
線又は曲線、又はそれらの両方からなる規則的なものにすることができる。ワツ
フル状模様は、直線又は曲線、又はそれらの両方を用いた無作為的なものにする
こともできる。別な態様では、C/F比は、エレメントの表面上に凹型の形を付
けることにより達成することができる。
本発明の一つの方法は、850℃より高い温度でアンモニアを接触酸化する方法
であり、それは触媒として、白金、ロジウム、パラジウム、及びそれらの混合物
の合金からなる群からの金属から本質的になる金属から製造された有孔エレメン
トを用いることを含み、そのエレメントは、(a)エレメントについて式:屈曲
対平坦比(C/F)Xメツシュ数(N)X線直径(d、);の初期積が少なくと
も0.08より大きい新規な形状、及び(b)与えられた窒素処理量について、
転化効率が屈曲対平坦比(C/F)、線直径(d、)及びメツシュ数(N)の総
合的な関数であり、転化効率は、与えられた線直径でメツシュ数(N)を増大し
、与えられたメツシュ数で線直径(d、)を増大し、そして屈曲対平坦比(C/
F)を1.0より大きい比まで増大することによって改良されることを特徴とす
る。好ましくは、上記式の積は0.9より大きく、C/F比が約π/2より大き
い、上記式の積は、好ましくは約0.08〜約IOの範囲、一層好ましく、約8
までの範囲、最も好ましくは約0.20〜約8の範囲にある。
この方法は、好ましくは織網、ニット織物、繊維又はそれらの組合せのエレメン
トを用いる。それらエレメントは複数の網状になっているのが好ましい0本発明
の好ましい方法では、本質的に白金、又はニッケル、コバルト、パラジウム、ロ
ジウム、ルテニウム、イリジウム、金、銀、及び銅からなる群から選択された一
種類以上の金属と白金との合金からなるエレメントを用いる。白金は少なくとも
70重量%の量で存在するのが好ましい。
本発明の好ましい方法は、(C/F)が約1.0より大きく約4までの範囲にあ
り、Nが約40〜約120の範囲にあり、d、が約0.001〜約o、oisの
範囲にあり、それらの各位が、前記式の初期積が約0.08より大きくなるよう
な値になる場合である。最も好ましくは、C/Fは約π/2〜約4の範囲にあり
、上記式の初期積が少なくとも約0.9より大きい、好ましくは、上記式の初期
積は約0.08〜IOの範囲、最も好ましくは0.2〜8の範囲にある。
本発明の多重エレメントを用いた場合の本発明の別の態様では、上記式の初期積
をそれらエレメントに互って変化させる。積はアンモニアと最初に接触するエレ
メントでの高い値から、アンモニアが最後にエレメントと接触する所での低い値
まで変化させることができる。或は逆に、最初にアンモニアと接触するエレメン
トでの低い値から、アンモニアが最後にエレメントと接触する所での高い値に変
化することができる。上記式の積は、触媒系を横切る区別できる模様、好ましく
は種々の数学的関数によって記述できる模様、最も好ましくは線形、放物線形、
双曲線形、階段形、正弦波形、及びそれらの組合せからなる群から選択された数
学的関数によって表される模様によって変化させることができる。上述の変化は
、本発明の方法及び本発明に記載するエレメントを用いた触媒系の両方で有用で
ある。
その変化は、積の項、C/F、d又はNのいずれかを独立に且つ(又は)連動さ
せて変化させることにより行うことができ、C/F N及びd、を一定、或は網
から網且つ(又は)各編に互って双方変化させてもよく、織った又は編んだ金網
の縦線に沿って且つ(又は)横線に沿って独立に変化させてもよい。このように
網内で変化させる場合、本発明でのC/F、N及びd、の定義は、全て各々の網
についての平均値になるであろう。例えば、N及びd、の両方を変化させると、
式は次のように計算されるであろう。
縦線:直径0.0058inの線で、50本/in。
横線:直径0.0097inの線で、30本/in。
形成された屈曲対平坦比: 2.6+
C/FxNxdw
=工江±」ユxO,005g+0.0097 x2.61=0.809、本発明
の他の方法は、触媒として上述のものと同じ触媒を用いることを含むHCNの接
触製造方法にある。
本発明は、次の利点を与える。
1.1より大きなC/F比を用いることにより、以前は平らな網であったものを
三次元的にし、それによって表面積を増大して触媒エレメントの著しく改良され
た触媒活性度を与える0例えば、典型的な80メツシユ、3ミル(0,003″
)綱を用いて、反応器の断面積当たりの表面積を、C/F=1、即ち平らな時の
1.5単位から3倍、即ちC/F=3で4.5単位に増大することができる。
2、C/F比を増大することにより可能にされた網1枚当たりの一層大きな表面
積により、系中のエレメント又は網の数を少なくし、用いられる全系を横切る圧
力差を低くすることができる。このことは、今度は系を通るアンモニアの処理速
度を大きくし、即ち同じ系でのアンモニアの1日当たりの転化量(1)を一層大
きくすることができる。
3、触媒エレメント(網)上でのアンモニア又はメタンとアンモニアの転化率も
、各エレメントの表面積を大きくすることにより改良され、同じ装置により、処
理量1を当たり一層多くのアンモニア又はメタンとアンモニアが硝酸又はシアン
化水素酸に転化される。
4、本発明の別な態様、即ち個々に又は上記式、C/F (N)dユにより、表
面積を決定する因子の変更により、触媒表面積を系(網パック)中の点で最大に
なるように調節することができ、最も効果的且つ効率的にすることができる。
〔図面の簡単な説明〕
第1図は、種々のC/F比で30枚の3ミル(0,003″)線、80メツシユ
シート(エレメント)を用いて、圧力低下の少ない触媒系がどのようにして圧
力低下を少なくし、100T/z”/日プラントでの滞留時間を増大するか、そ
の仕方をプロジェクトするコンピューターモデルから得られた一連の曲線を示す
図である。
第2図は、種々の滞留時間(秒)/網(エレメント)数に対する転化効率の実際
的値を示す従来法による曲線を示す図である。
第3図は、一層大きなC/F (屈曲対平坦)比での改良された滞留時間を示す
一連の曲線を示す図である。
第4図は、30枚の触媒シート(エレメント)を用いた100tの硝酸プラント
で、種々のC/F比に対する転化効率を示す曲線である。
第5図は、20枚の触媒シート(エレメント)を用いた転化効率を示す第二の曲
線である。
第6図は、HCNの製造で、特定の滞留時間でエレメントの屈曲対平坦比に対す
る流れの関係を示す曲線を示す図である。
〔検討〕
系を通る圧力低下は、かなり少なくなり、特にC/Fがπ/2より大きいと減少
し、滞留時間は1より大きなC/F比では著しく増大させることができる。例え
ば、滞留時間は、約1.1と約1.6のC/F値の間では2倍になる。
転化効率は滞留時間と共に増大し、約50枚の網(エレメント又はシート)を用
いて約7 X 10−’秒の滞留時間で最適になる。
従って、本発明の好ましい態様では、系が用いられる商業的プラントについて最
適滞留時間を見出すことができる0次にガス流導入量、触媒系中のシートの数、
及び各シートについての希望のメツシュ及び練直径を用いて曲線を作る。そのよ
うな一連の曲線を種々の希望の練直径及びメツシュについて作ることができる0
次にコンピューターで導き出した滞留時間及び圧力低下曲線により、実際の商業
的用途のためのC/F比をめることが可能になる。
第1図は、系を通る圧力低下がかなり少なくなり、特にC/Fがπ/2より高い
場合に少なくなり、滞留時間はC/F比が1より大きくなると著しく増大するこ
とができることを示している。例えば、滞留時間はC/Fの値が約1.1から約
1.6の間で倍になる。
第2図は、従来の装置で上記条件で滞留時間が重要になることを示している。曲
線は、転化効率が滞留時間と共に増大し、約50枚の金網(エレメント又はシー
ト)では、約7 X 10−’秒の滞留時間で最適値になることを示している。
従って、本発明の好ましい態様では、その触媒系が用いられる商業的プラントに
ついて最適滞留時間を見出すことができる0次に窒素導入量、触媒系中のシート
の数、及び各シートの希望のメツシュ及び練直径を用いて第1図と同様な曲線を
描く。一連のそのような曲線を種々の希望の練直径及びメツシュについてめるこ
とができる。
次にコンピューターでめた滞留時間と圧力低下曲線により、実際に商業的に適用
した場合のC/F比をめることができる。大略の例として、直径3ミルの金属線
で作られた80メツシユの触媒(P t90%:RhlO%)がちなる3θ枚シ
ート(エレメント)の触媒系を用いたLOOT/II”7日アンモニア転化プラ
ントについて、第1図を用いて有効な(或は実用的な)最大のC/F比がまる。
〔実施例〕
本発明の系のコンピューターモデルを用いて、種々の商業的プラント状態での種
々の触媒系の性能を予測する。
例1
硝酸製造 : 100t/日
窒素導入量: 116t/z2/日
入ロ温度 :250℃
織網枚数 =30
平らな系についての現在の滞留時間は、96%の転化効率で4 X 10−’秒
である(30枚の場合の第4図参照)。
実験から、最適効率が6.OX 10−’秒の滞留時間で得られることが判明し
た。この最適滞留時間を得るために、形成される屈曲対平坦比は1から1.5に
増大しなければならない、このことは、同じ操作条件で96%から99%にアン
モニア転化率を増大する。
例2
操作条件は前の例と同じである。
硝酸製造業者は転化効率を増大することには関心はなく、反応器での貴金属装填
量を減少させることを望んでいる。このことは用いる枚数を任意に少なくするこ
とにより達成することができる1枚数が20の場合、96%の転化効率を得るた
めには屈曲対平坦比は1から1.5に増大しなければならない(20枚の場合の
第5図参照)。
次の例は、シアン化水素を製造するために圧力低下の少ない高生産能力を持つ金
網として用いる場合の例である。
例3(従来法HCN)
シアン化水素製造反応器は、35inの反応器直径をもっていた。アンモニア、
空気及びメタンの体積流量は80ft”7秒であった0反応物の生成物に対する
最大の選択性は6.8XIO−’秒の滞留時間で達成されることが判明した。
80ft3/秒の体積流量及び35inの反応器直径で、6.8X 10−’秒
の滞留時間を得るためには15枚の金網が必要である。
例4
HCN製造業者は、金網の屈曲対平坦比を増大することによりアンモニア、空気
、及びメタンの体積流量を200ft’/秒に増大することを望んでいる。第1
図は6.8X 10−’秒の滞留時間及び15枚の金網の場合の、開発された屈
曲対平坦比に対する体積流量をプロットしたものである。生産流量を200ft
3/秒に増大するためには、屈曲対平坦比を2.5に増大しなければならない。
形成される屈曲対平坦比を、1:1を超えて増大することにより、それらがどの
ように形成されるかには無関係に、次のことが達成される。
1) 同じ貴金属合金の網目数及び練直径をもつ系(80メツシユ、金属線直径
0.003″)を用いたと仮定して、反応器断面の単位面積当たり、波状織網系
中の有効な開口面積の量が増大し;反応6断面積当たりの、触媒に有効な貴金属
合金量が増大し;波状織網系を通る初期圧力低下及び圧力低下の増加速度が減少
し;反応器の断面積当たりのシアン化水素生成量が増大し;上記増大又は減少は
形成される屈曲対平坦比の関数である。
2) 反応器の断面積当たり、同じ重量の貴金属合金網系を用いたと仮定して、
縦又は横の金属線又はそれらの両方でlin当たりの網目数、或は縦又は横の金
属線又はそれらの両方の直径、或はそれらの両方共変化させなければならない。
例5
指定したC/F比=2.6:1
開口面積=2.61X
対応する(equivalent)平坦パック開口領域貴金属合金重量−2,6
1X
対応する平坦パック貴金属合金重量
圧力低下の相対的減少%=
一上、=対応平坦織網系の0.1467、即ち14.67%2.61
(平坦パックは1単位の圧力低下を有すると仮定する)本発明を、現在最も実際
的で好ましい態様であると考えられるものに関連して記述してきたが、本発明は
開示した態様に限定されるものではなく、請求の範囲及びその本質内に入る種々
の変更及び同等のものを含むものと考えられるべきである。
U〕 ば) ℃ト H) ^−
(%)*峰]シ)
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〔4/、毒よ)I穎尉盟°A
補正書の写しく翻訳文)提出書(需法第184条)8)平成 5 年 12 月
17 日ヒ―
Claims (53)
- 1.アンモニア、又はメタンと一緒にしたアンモニアの接触酸化に用いられる触 媒エレメントで、白金、ロジウム、パラジウム、及びそれらの合金からなる群か ら選択された金属から本質的になる材料から作られた有孔構造体からなる触媒エ レメントにおいて、(a)前記エレメントについて式;屈曲対平坦比(C/F) ×メッシュ数(N)×線直径(dw);の初期積が少なくとも0.08より大き い新規な形状、及び(b)与えられたアンモニア処理量に対し、転化効率は屈曲 対平坦比(C/F)、線直径(dw)及びメッシュ数(N)の総合的な関数であ り、転化効率は、与えられた線直径に対してメッシュ数(N)を増大し、与えら れたメッシュ数に対して線直径(dw)を増大し、そして屈曲対平坦比(C/F )を1.0より大きい比に増大することによって改良されることを特徴とする触 媒エレメント。
- 2.式の初期積が0.9より大きく、屈曲対平坦比(C/F)が約π/2より大 きい、請求項1に記載のエレメント。
- 3.式の初期積が約0.08〜約10の範囲にある、請求項1に記載のエレメン ト。
- 4.積が約0.2〜約10である、請求項3に記載のエレメント。
- 5.エレメントが織網、ニット織物、繊維、又はそれらの組合せである、請求項 1に記載のエレメント。
- 6.エレメントが複数の網状になっている、請求項1に記載のエレメント。
- 7.エレメントが本質的に、ニッケル、コバルト、パラジウム、ルテニウム、イ リジウム、金、銀、及び銅からなる群から選択された一種類以上の金属と白金と の合金からなる、請求項1に記載のエレメント。
- 8.白金が少なくとも約70重量%の量で存在する、請求項7に記載のエレメン ト。
- 9.C/Fが、約1.00〜約4の範囲にあり、式の積が約0.08より大きい 、請求項1に記載のエレメント。
- 10.C/Fが、1.0より大きく約4までの範囲にあり、Nが約40〜120 の範囲にあり、dwが約0.00l〜0.018の範囲にあり、それらの各値が 、式の初期積が少なくと約0.08より大きくなるような値である、請求項1に 記載のエレメント。
- 11.前記式の初期積が約0.08〜約10の範囲にある、請求項10に記載の エレメント。
- 12.積が約0.2〜約8である、請求項11に記載のエレメント。
- 13.C/F比を、エレメントをひだ状形態に形成することにより達成する、請 求項1に記載のエレメント。
- 14.ひだが平行である、請求項13に記載のエレメント。
- 15.C/F比を、同心状模様のひだによって達成する、請求項13に記載のエ レメント。
- 16.模様が円及び多角形からなる群から選択される、請求項15に記載のエレ メント。
- 17.C/F比を、ワッフル状模様を与える交差模様により達成する、請求項1 3に記載のエレメント。
- 18.ワッフル状模様が規則的であり、直線からなる、請求項17に記載のエレ メント。
- 19.ワッフル状模様が規則的であり、曲線からなる、請求項18に記載のエレ メント。
- 20.ワッフル状模様が無作為的である、請求項17に記載のエレメント。
- 21.C/F比を、エレメントの表面に凹所を形成することにより達成する、請 求項13に記載のエレメント。
- 22.アンモニア、又はメタンと一緒にしたアンモニアを850℃より高い温度 で接触酸化する方法において、白金、ロジウム、パラジウム、及びそれらの合金 からなる群から選択された金属から本質的になる金属から作られた有孔エレメン トで、(a)前記エレメントについて式:屈曲対平坦比(C/F)×メッシュ数 (N)×線直径(dw);の初期積が少なくとも0.08より大きい新規な形状 、及び(b)与えられたアンモニア処理量に対し、転化効率が屈曲対平坦比(C /F)、線直径(dw)及びメッシュ数(N)の総合的な関数であり、転化効率 が、与えられた線直径に対してメッシュ数(N)を増大し、与えられたメッシュ 数に対して線直径(dw)を増大し、そして屈曲対平坦比(C/F)を1.0よ り大きい比まで増大することによって改良されることを特徴とする有孔エレメン トを触媒として用いることを含むアンモニア接触酸化法。
- 23.C/F比が約π/2より大きい、請求項22に記載の方法。
- 24.エレメントが織網、ニット織物、繊維、又はそれらの組合せである、請求 項22に記載の方法。
- 25.エレメントが複数の網状になっている、請求項22に記載の方法。
- 26.エレメントが本質的に、ニッケル、コバルト、パラジウム、ロジウム、ル テニウム、イリジウム、金、銀、及び銅からなる群から選択された一種類以上の 金属と白金との合金からなる、請求項22に記載の方法。
- 27.白金が少なくとも約70重量%の量で存在する、請求項26に記載の方法 。
- 28.C/Fが、1.0より大きく約4までの範囲にあり、Nが約40〜約12 0の範囲にあり、dwが約0.001〜約0.018の範囲にあり、それらの各 値が、式の初期積が少なくと約0.08より大きくなるような値である、請求項 22に記載の方法。
- 29.C/Fが、約π/2〜約4の範囲にあり、Nが約40〜約120の範囲に あり、dwが約0.001〜約0.018の範囲にあり、それらの各値が、式の 初期積が少なくと約0.2より大きくなるような値である、請求項22に記載の 方法。
- 30.式の初期積が、エレメントに亙って変化し、エレメント毎に変化する請求 項25に記載の方法。
- 31.積が、アンモニアと最初に接触するエレメントでは高く、アンモニアと最 後に接触するエレメントの所では低くなるように変化している、請求項30に記 載の方法。
- 32.積が、アンモニアと最初に接触するエレメントでは低く、アンモニアと最 後に接触するエレメントの所では高くなるように変化している、請求項30に記 載の方法。
- 33.積が系を通る区別可能な模様によって変化している、請求項30に記載の 方法。
- 34.模様が種々の数字的関数によって記述することができる、請求項33に記 載の方法。
- 35.数学的関数が、線形、放物線形、双曲線形、階段形、正弦波形、及びそれ らの組合せからなる群から選択される、請求項34に記載の方法。
- 36.C/F比値が変化する、請求項30に記載の方法。
- 37.比が、アンモニアと最初に接触するエレメントでは高く、アンモニアと最 後に接触するエレメントの所では低くなるように変化している、請求項36に記 載の方法。
- 38.比が、アンモニアと最初に接触するエレメントでは低く、アンモニアと最 後に接触するエレメントの所では高くなるように変化している、請求項36に記 載の方法。
- 39.比が、系を通る区別可能な模様によって変化している、請求項36に記載 の方法。
- 40.模様が、種々の数学的関数によって記述することができる、請求項39に 記載の方法。
- 41.数学的関数が、線形、放物線形、双曲線形、階段形、正弦波形、及びそれ らの組合せからなる群から選択される、請求項40に記載の方法。
- 42.式の初期積が、エレメントに亙って変化し、エレメント毎に変化する請求 項1に記載のエレメントからなる有するアンモニア酸化触媒系。
- 43.積が、アンモニアと最初に接触するエレメントでは高く、アンモニアと最 後に接触するエレメントの所では低くなるように変化している、請求項42に記 載の系。
- 44.積が、アンモニアと最初に接触するエレメントでは低く、アンモニアと最 後に接触するエレメントでは高くなるように変化している、請求項42に記載の 系。
- 45.積が系を通る区別可能な模様によって変化している、請求項42に記載の 系。
- 46.模様が種々の数学的関数によって記述することができる、請求項45に記 載の系。
- 47.数学的関数が、線形、放物線形、双曲線形、階段形、正弦波形、及びそれ らの組合せからなる群から選択される、請求項46に記載の系。
- 48.C/F比値が変化する、請求項46に記載の系。
- 49.比が、アンモニアと最初に接触するエレメントでは高く、アンモニアと最 後に接触するエレメントの所では低くなるように変化している、請求項48に記 載の系。
- 50.比が、アンモニアと最初に接触するエレメントでは低く、アンモニアと最 後に接触するエレメントでは高くなるように変化している、請求項48に記載の 系。
- 51.比が、系を通る区別可能な模様によって変化している、請求項48に記載 の系。
- 52.模様が、種々の数学的関数によって記述することができる、請求項51に 記載の系。
- 53.数字的関数が、線形、放物線形、双曲線形、階段形、正弦波形、及びそれ らの組合せからなる群から選択される、請求項52に記載の系。
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