JPH06317688A - 複合核燃料容器およびそれの製造方法 - Google Patents

複合核燃料容器およびそれの製造方法

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JPH06317688A
JPH06317688A JP6008962A JP896294A JPH06317688A JP H06317688 A JPH06317688 A JP H06317688A JP 6008962 A JP6008962 A JP 6008962A JP 896294 A JP896294 A JP 896294A JP H06317688 A JPH06317688 A JP H06317688A
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nuclear fuel
phase
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zirconium
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Herman S Rosenbaum
ハーマン・ソロモン・ローゼンバウム
Ronald B Adamson
ロナルド・バート・アダムソン
Bo C Cheng
ボ・チン・チェン
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General Electric Co
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General Electric Co
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    • G21C3/02Fuel elements
    • G21C3/04Constructional details
    • G21C3/16Details of the construction within the casing
    • G21C3/20Details of the construction within the casing with coating on fuel or on inside of casing; with non-active interlayer between casing and active material with multiple casings or multiple active layers
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Abstract

(57)【要約】 【目的】 耐食性の向上した水冷型原子炉用複合核燃料
容器を提供する。 【構成】 水冷型原子炉に使用される複合核燃料容器(1
2)を、管状容器(14)、及び、その内面に接合された保護
隔壁ライナ(18)の両者で構成する。管状容器(14)はジル
コニウム合金から成る。ライナ(18)は、約0.1 重量%の
鉄と、約0.05重量%のクロムおよび約0.04重量%のニッ
ケルの中から選ばれた少なくとも1種の金属と、を用い
て合金化された金属ジルコニウムから成る。ライナ(18)
を管状容器(12)の内部に嵌合させた後、両部材の集合体
(12,18) を少なくとも約865℃まで加熱し、管状容器
(14)の微結晶組織をα+β相に変化させると共にライナ
(18)の微結晶組織をβ相に変化させ、次に、斯かる好適
な合金成分分布を保持すべく集合体(12,18) を急冷す
る。

Description

【発明の詳細な説明】
【0001】
【産業上の利用分野】本発明は、水冷型原子炉において
使用するための核燃料容器に関するものである。本発明
の複合核燃料容器は、ジルコニウム合金製の管状容器の
内部に、少量の適当な合金添加剤を含有する金属ジルコ
ニウム製の保護隔壁ライナを配置したものから成ってい
る。先行技術に基づく同様な複合核燃料容器は、198
0年4月29日付けの米国特許第4200492号及び
1983年2月8日付けの米国特許第4372817号
中に開示されている。
【0002】
【従来の技術】ある種の条件下では、核燃料容器は腐食
に原因する破損のために漏れを生じることがある。例え
ば、破壊型の核燃料容器腐食は燃料ペレット−容器(ま
たは被覆管)干渉型の応力腐食割れと見なされている
が、これは主として急激もしくは急速な原子炉出力の上
昇によって誘起または加速される現象である。
【0003】応力腐食割れの問題に対処するため、当業
界においては複合核燃料容器が導入され、そして商業発
電用の水冷型原子炉において使用されてきた。かかる複
合核燃料容器は、ジルコニウム合金、ステンレス鋼、ア
ルミニウムまたはその他適宜の合金から成る公知の管状
容器の内部に保護隔壁として役立つライニングを配置し
たものである。かかるライニングは、応力腐食割れまた
はその他の種類の破壊作用に対する抵抗性の大きい金属
から成っている。このようなライニング材料としては各
種の金属および合金が知られているが、その中には、実
質的に高い純度(例えば、約5000ppm 未満の不純物
含量)を有する金属ジルコニウム、銅、モリブデン、タ
ングステン、レニウム、ニオブおよびそれらの合金が含
まれる。このような管状容器用の保護隔壁ライニングの
実例は、1980年4月29日付けの米国特許第420
0492号、1983年2月8日付けの同第43728
17号、1984年5月1日付けの同第4445942
号、1987年4月21日付けの同第4679540
号、1990年7月17日付けの同第4942016
号、および1991年1月22日付けの同第49869
57号中に記載されている。
【0004】管状容器の内面に金属ライナを冶金的に接
合して成る水冷型原子炉用の典型的な複合核燃料容器を
製造するためには、管素材の断片の全長にわたり、それ
の内部に中空ライナ素材の断片が緊密に挿入されるのが
普通である。このように管素材の断片の全長にわたって
ライナ素材の断片を挿入して成る集合体に対し、一連の
減径操作が施される。その際には、各回の減径操作に伴
い、該操作がもたらす圧縮ひずみによって導入された応
力を低減させるための焼なまし熱処理が行われる。管素
材に対してライナ素材を冶金的に接合するためにはいく
つかの方法を使用することができるが、その中には爆発
接合または圧縮荷重下での加熱によって集合体の拡散接
合および拡張を引起こす方法が含まれる。かかる複合核
燃料容器製造方法の実例は、1980年4月29日付け
の米国特許第4200492号、1983年2月8日付
けの同第4372817号、および1983年6月28
日付けの同第4390497号中に記載されている。
【0005】減径操作によって複合核燃料容器の微結晶
組織中に誘起された応力を除去するための通常の焼なま
し熱処理に加え、金属材料の決定的性質(例えば、容器
の耐久性を改善するための耐食性または延性)を向上も
しくは最適化するために役立つ特定の改質熱処理を複合
核燃料容器に施すのが普通である。例えば、金属ジルコ
ニウムおよびそれの合金(あるいはそれらを含む核燃料
容器)をそれぞれの金属組成物のα相、α+β相または
β相よりも高い温度に加熱し、次いで急冷することによ
って耐食性を付与することは確立された技術である。こ
のような再結晶化熱処理は、例えば、1959年7月1
4日付けの米国特許第2894866号、1980年1
2月9日付けの同第4238251号、1983年6月
28日付けの同第4390497号、および1986年
3月18日付けの同第4576654号中に詳しく記載
されている。
【0006】
【発明が解決しようとする課題】文献中に開示されてい
るごとく、微結晶組織の変化およびそれに伴う性質の改
善をもたらすための熱処理温度は、金属または合金の組
成に厳密に依存するのが通例であるが、これらは本質的
に各々の種類の金属または合金にとって特有の条件であ
る。従って、例えば、1959年7月14日付けの米国
特許第2894866号、および1980年12月9日
付けの同第4238251号の様に、特定の金属組成物
において特定の性質を達成もしくは最適化するための温
度レベルが文献中に示されていない場合には、それを実
験的に決定する必要がある。
【0007】
【課題を解決するための手段】本発明は、腐食作用に対
する抵抗性の向上した水冷型原子炉用複合核燃料容器の
製造方法、およびこの方法によって得られた耐食性の複
合核燃料容器を提供する。本発明の方法は、特定のジル
コニウム合金から成る管状容器の内部に保護隔壁ライナ
を配置し、次いでこうして得られた複合核燃料容器に熱
処理を施してそれの構成要素の微結晶組織を変化させ、
それによって管状容器および保護隔壁ライナの合金成分
の相互拡散を抑制することから成っている。
【0008】
【実施例】本発明は、少量の鉄と、クロム及び/又はニ
ッケルと、を用いて合金化された金属ジルコニウム製の
保護隔壁ライナをジルコニウム合金製の管状容器の内部
に配置して成る複合構造の核燃料容器に関するものであ
る。本発明はまた、各々の構成要素の微結晶組織を変化
させて高度の耐食性を付与するための熱処理を含むよう
な複合構造の核燃料容器の製造方法も提供する。
【0009】先ず図1を見ると、燃料要素10の部分断
面立面図が示されている。かかる燃料要素10は細長い
複合核燃料容器12を含んでいて、この複合核燃料容器
12は管状体14の両端に上部端栓16および下部端栓
16’を溶接することによって形成された密閉容器から
成るのが通例である。本発明の特徴に従えば、複合核燃
料容器12を構成するジルコニウム合金製の管状体14
の内面に対し、鉄と、クロム及び/又はニッケルと、を
用いて合金化された金属ジルコニウム製のライナ18が
冶金的に接合されている。かかるライナ18の厚さは複
合核燃料容器12の厚さの約5〜約30%を占めていれ
ばよく、また40μmより大きいことが好ましい。
【0010】密閉された複合核燃料容器12の内部に
は、核燃料物質から成る円柱状の中心芯材20が収容さ
れている。この場合、中心芯材20は核分裂性物質及び
/又は燃料親物質から成る複数の燃料ペレットを柱状に
積重ねたものとして図示されている。かかる燃料ペレッ
トは、円柱状、短い棒状のごとき各種の形状を有するも
のであり得る。
【0011】次の図2について説明すれば、中心芯材2
0および複合核燃料容器12は、(ライナ18を含む)
複合核燃料容器12の内面と中心芯材20の外面との間
に空隙22を形成するように設計されているのが通例で
ある。従来通り、中心芯材20は図示のごとくに複合核
燃料容器12の全長にわたって存在してはいない。すな
わち、中心芯材20を形成するペレット柱は複合核燃料
容器12よりも短い長さを有している結果、上端にはプ
レナム24が存在している。かかるプレナム24はペレ
ット柱の縦方向膨張を可能にすると共に、核分裂および
照射を受けた核燃料から放出される気体生成物を蓄積さ
せる空間として役立つ。プレナム24の内部には、ばね
26のごとき保持手段が配置されていることが好まし
い。かかる保持手段は、特に燃料要素の取扱いや輸送に
際してペレット柱の軸方向移動を防止するために役立
つ。
【0012】複合核燃料容器12を構成する管状体14
用として適するジルコニウム合金としては、当業界にお
いてジルカロイ−2およびジルカロイ−4として知られ
るものが挙げられる。なお、ジルカロイ−2は約1.5
重量%のスズ、約0.14重量%の鉄、約0.1重量%
のクロム、約0.05重量%のニッケルおよび残部のジ
ルコニウムから成っている。ジルカロイ−4はジルカロ
イ−2に比べてニッケル含量が少ないが、鉄含量が僅か
に多くなっている。これらの合金に関する一層詳細な説
明は、米国特許第2772969号及び第314805
5号中に見出される。
【0013】ジルコニウム合金製の管状体14の内面に
対して冶金的に接合された保護隔壁ライナ18は、約
0.1重量%の鉄と、約0.05重量%のクロム及び/
又は約0.04重量%のニッケルと、を用いて合金化さ
れた金属ジルコニウムから成っている。一般に、これら
の合金添加剤の含量はそれぞれ±50%の範囲内で変化
させることができる。
【0014】本発明に従えば、ジルコニウム合金製の管
状容器と、上記のごとき種類および量の金属を用いて合
金化された金属ジルコニウム製の保護隔壁ライナとの組
合せから成る複合核燃料容器に対し、それの構成要素の
合金材料(特に保護隔壁ライナの合金材料)の耐食性を
向上させかつ最適化するための相転移熱処理が施され
る。詳しく述べれば、上記のごとき合金組成を有する複
合核燃料容器が少なくとも約865℃の温度にまで加熱
され、次いで米国特許第2894866号および関連す
る特許文献中に記載されているような方法(例えば、水
焼入れ)によって急冷される。このような条件に暴露さ
れた場合、ジルコニウム合金製の管状容器の微結晶組織
はα+β相に変化する一方、改質ジルコニウム製の保護
隔壁ライナの微結晶組織はβ相に変化する。かかる加熱
の結果として生じた合金成分の好ましい分布は、それぞ
れの構成要素の相転移温度から急冷することによって保
存される。なお、相転移熱処理のための好適な温度は約
900℃である。更にまた、管状容器の合金材料から保
護隔壁ライナの合金材料中に酸素及び/又はスズが拡散
するのを抑制するため、この相転移熱処理はできるだけ
短い時間で実施することが重要である。
【0015】当業界において公知の通り、相転移温度か
ら徐々に冷却すれば微結晶組織が元の状態または加熱前
の状態に戻ることがあるから、上記のごとき熱処理を施
した後の製品を相転移温度にまで再加熱した場合には、
相保存のための急冷を施す必要がある。なお、金属の加
工によって生じた応力を除去するための焼なまし熱処理
のごとき以後の熱処理は、約550〜約650℃の温度
で安全に行うことができる。
【0016】本発明の方法を次のようにして評価した。
エッチングを施して表面汚染物を除去することによって
適度に清浄にした後、市販のジルカロイ−2(米国特許
第2772969号)から成る核燃料用管状容器の内部
に保護隔壁ライナを緊密に嵌合することによって一連の
試験体を作製した。かかる試験体においては数種の保護
隔壁ライナを使用したが、それらの保護隔壁ライナは下
記表1中に示されるような種類および量の金属成分を用
いて合金化された金属ジルコニウムから成っていた。
【0017】
【表1】 表 1 材料の説明 試験体番号 ライナの合金組成 1 0.42%Sn 2 0.21%Nb 0.03%Bi 3 0.04%Cr 0.10%Fe 4 0.04%Cr 0.10%Fe 0.04%Ni 5 合金化されないZr ジルカロイ−2製の管状容器の内部に保護隔壁ライナを
嵌合して成る試験体に対し、圧延機による圧延を模擬す
る部分減径操作を施し、次いで900℃における熱処理
を施した。900℃の温度は、保護隔壁ライナの微結晶
組織をβ相に変化させると共に、管状容器の結晶組織を
α+β相に変化させるために選定された。詳しく述べれ
ば、管状容器の内部に保護隔壁ライナを嵌合して成る試
験体の一部分に対して下記のごとき加工を施した。
【0018】(1) 0.175インチの厚さに冷間圧延す
る。 (2) 620℃で2時間にわたり真空焼なましを施す。 (3) 900℃で1分間にわたり熱処理した後に水焼入れ
を施す。 (4) サンドブラスト処理およびエッチングによって表面
酸化物を除去する。 (5) 0.085インチの厚さに冷間圧延する。
【0019】(6) 576℃で2時間にわたり真空焼なま
しを施す。 (7) 0.030インチの厚さに冷間圧延する。 (8) 576℃で2時間にわたり真空焼なましを施す。 上記のごとき各種試験体の試料に関し、1984年4月
3日付の米国特許第4440862号中に開示された方
法に準拠した蒸気熱処理腐食試験を行った。詳しく述べ
れば、一部の試料に対しては、約410℃および175
0psigの条件下で4時間にわたり蒸気に暴露し、次いで
約520℃および同じ圧力の下で16時間にわたり蒸気
に暴露することから成る試験1を施した。他の試料に対
しては、約400℃および1500psigの条件下で3日
間にわたり蒸気に暴露することから成る別の試験(試験
2)を施した。
【0020】下記表2中には、試験1の二段階蒸気熱処
理によって得られた腐食結果が要約して示されており、
また下記表3中には、試験2の蒸気熱処理によって得ら
れた腐食結果が要約して示されている。なお、重量増加
は腐食の程度を表わしている。
【0021】
【表2】 表 2 蒸気熱処理試験の結果 試験体番号 状 態 重量増加(mg/dm2 ) ライナの外観 1 ライナ 1720 軽度の剥落、灰色、1/32インチの小 片への割れ 2 ライナ 954 密着被膜、灰色、斑点あり 3 ライナ 919 剥落、灰色 4 ライナ 40 黒色 5 ライナ 1519 剥落、灰色、1/16インチの小片への 割れ 1 容 器 − 剥落、灰色 2 容 器 − 密着被膜、灰色、斑点あり 3 容 器 − 剥落、灰色 4 容 器 − 黒色 5 容 器 − 剥落、灰色
【0022】
【表3】 表 3 400℃/1500psigで3日間にわたる蒸気熱処理試験の結果 試験体番号 状 態 重量増加(mg/dm2 ) ライナの外観 1 ライナ 290 密着被膜、金色がかった灰色 2 ライナ 330 密着被膜、灰色 3 ライナ 65 乳黒色 4 ライナ 19 黒色 5 ライナ 436 剥落、灰色 1 容 器 − 剥落、灰色 2 容 器 − 剥落、金色がかった灰白色 3 容 器 − 黒色 4 容 器 − 黒色 5 容 器 − 剥落、灰色
【図面の簡単な説明】
【図1】核燃料物質のペレット柱を収容する複合核燃料
容器を含む燃料要素の部分断面立面図である。
【図2】図1の複合核燃料容器の拡大横断面図である。
【符号の説明】
10 燃料要素 12 複合核燃料容器 14 管状体 18 保護隔壁ライナ 20 中心芯材 22 空隙
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (51)Int.Cl.5 識別記号 庁内整理番号 FI 技術表示箇所 G21C 3/20 GDL D 9216−2G G21D 1/00 9117−2G G21D 1/00 GDL X (72)発明者 ロナルド・バート・アダムソン アメリカ合衆国、カリフォルニア州、フレ モント、サン・シメオン・コート、39988 番 (72)発明者 ボ・チン・チェン アメリカ合衆国、カリフォルニア州、カッ パーティノ、ウッドリッジ・コート、 22603番

Claims (10)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項1】 約0.1重量%の鉄と、約0.05重量
    %のクロムおよび約0.04重量%のニッケルの中から
    選ばれた少なくとも1種の金属と、を用いて合金化され
    た金属ジルコニウムから成る保護隔壁ライナを、ジルコ
    ニウム合金から成る管状容器の内部に緊密に嵌合させる
    段階と、 前記管状容器と前記保護隔壁ライナとの集合体を少なく
    とも約865℃の温度にまで加熱することにより、前記
    管状容器の微結晶組織をα+β相に変化させると共に前
    記保護隔壁ライナの微結晶組織をβ相に変化させる段階
    と、 前記管状容器を前記α+β相から急冷しかつ前記保護隔
    壁ライナを前記β相から急冷する段階と、から成る、水
    冷型原子炉において使用するための複合核燃料容器の製
    造方法。
  2. 【請求項2】 前記管状容器と前記保護隔壁ライナとの
    集合体が約900℃の温度に加熱される請求項1記載の
    方法。
  3. 【請求項3】 前記保護隔壁ライナが約0.1重量%の
    鉄および約0.05重量%のクロムを用いて合金化され
    た金属ジルコニウムから成る請求項2記載の方法。
  4. 【請求項4】 前記保護隔壁ライナが約0.1重量%の
    鉄および約0.04重量%のニッケルを用いて合金化さ
    れた金属ジルコニウムから成る請求項2記載の方法。
  5. 【請求項5】 熱処理済みの前記複合核燃料容器が減径
    され、次いで約550〜約650℃の温度で焼なまし熱
    処理を施すことによって応力が除去される請求項1記載
    の方法。
  6. 【請求項6】 ジルコニウム合金から成る管状容器、並
    びに約0.1重量%の鉄と、約0.05重量%のクロム
    および約0.04重量%のニッケルの中から選ばれた少
    なくとも1種の金属とを用いて合金化された金属ジルコ
    ニウムから成る保護隔壁ライナの両者から構成されてい
    て、前記管状容器がα+β相の微結晶組織から急冷さ
    れ、かつ前記保護隔壁ライナがβ相の微結晶組織から急
    冷されたものである、水冷型原子炉において使用するた
    めの複合核燃料容器。
  7. 【請求項7】 前記保護隔壁ライナが約0.1重量%の
    鉄および約0.05重量%のクロムを用いて合金化され
    た金属ジルコニウムから成る請求項6記載の複合核燃料
    容器。
  8. 【請求項8】 前記保護隔壁ライナが約0.1重量%の
    鉄および約0.04重量%のニッケルを用いて合金化さ
    れた金属ジルコニウムから成る請求項6記載の複合核燃
    料容器。
  9. 【請求項9】 前記保護隔壁ライナが前記管状容器の内
    面に対して冶金的に接合されている請求項6記載の複合
    核燃料容器。
  10. 【請求項10】 ジルコニウム合金から成る管状容器、
    並びに約0.1重量%の鉄、約0.05重量%のクロム
    および約0.04重量%のニッケルを用いて合金化され
    た金属ジルコニウムから成る保護隔壁ライナの両者から
    構成されていて、 前記管状容器がα+β相の微結晶組織から急冷され、か
    つ前記保護隔壁ライナがβ相の微結晶組織から急冷され
    ている、水冷型原子炉において使用するための複合核燃
    料容器。
JP6008962A 1993-02-01 1994-01-31 複合核燃料容器およびそれの製造方法 Withdrawn JPH06317688A (ja)

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