JPH06265689A - 硝酸化合物の連続精製装置 - Google Patents

硝酸化合物の連続精製装置

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JPH06265689A
JPH06265689A JP5377193A JP5377193A JPH06265689A JP H06265689 A JPH06265689 A JP H06265689A JP 5377193 A JP5377193 A JP 5377193A JP 5377193 A JP5377193 A JP 5377193A JP H06265689 A JPH06265689 A JP H06265689A
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JP
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nitric acid
mother liquor
acid compound
tank
nitrate
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JP5377193A
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English (en)
Inventor
Akihiro Kurashima
昭弘 倉嶋
Keiji Fujiwara
啓司 藤原
Takashi Nanba
隆司 難波
Morio Makiguchi
守男 巻口
Kenji Nishimura
建二 西村
Masatoshi Hanzawa
正利 半沢
Sumio Yamagami
純夫 山上
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Mitsubishi Materials Corp
Tokyo Electric Power Company Holdings Inc
Original Assignee
Tokyo Electric Power Co Inc
Mitsubishi Materials Corp
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    • Y02TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
    • Y02EREDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
    • Y02E30/00Energy generation of nuclear origin
    • Y02E30/30Nuclear fission reactors
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    • Y02WCLIMATE CHANGE MITIGATION TECHNOLOGIES RELATED TO WASTEWATER TREATMENT OR WASTE MANAGEMENT
    • Y02W30/00Technologies for solid waste management
    • Y02W30/50Reuse, recycling or recovery technologies

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  • Inorganic Compounds Of Heavy Metals (AREA)

Abstract

(57)【要約】 【目的】 共除染・分配工程後において、高い結晶精製
度で除染係数の高い硝酸ウラニル、硝酸プルトニウム等
の硝酸化合物を効率良く製造する。 【構成】 使用済核燃料の再処理工程でUとPuを一次
分離精製した硝酸溶液11を冷却して硝酸化合物結晶を
析出させ硝酸化合物結晶を含むスラリーを排出する晶析
槽13a〜13fと、晶析槽から排出されたスラリーに
含まれる硝酸化合物結晶を沈降させかつスラリーの母液
をオーバーフローさせて除去する沈降槽20と、この沈
降槽で沈降した硝酸化合物結晶に付随するスラリーの母
液の一部を分離して硝酸化合物結晶を取出す母液分離塔
30と、この母液分離塔から取出された硝酸化合物結晶
と母液の残部を連続的に遠心分離しかつ分離した硝酸化
合物結晶を洗浄する遠心ろ過機40とを備える。

Description

【発明の詳細な説明】
【0001】
【産業上の利用分野】本発明は、使用済核燃料の再処理
においてUとPuとを一次分離精製した後で、その硝酸
溶液から硝酸ウラニル、硝酸プルトニウム等の硝酸化合
物を連続的に精製する装置に関する。更に詳しくは晶析
精製法による硝酸化合物の連続精製装置に関するもので
ある。
【0002】
【従来の技術】使用済核燃料の実用的な再処理法として
溶媒抽出法であるピューレックス法が知られているが、
廃棄物の低減化、工程の簡素化、高燃焼度燃料、MOX
燃料処理の対応等の観点から更に再処理の精製プロセス
の改良が望まれている。この改良化を図るため、上記溶
媒抽出法でUとPuのみをその他の核種から分離する共
除染工程、UとPuをそれぞれ分離する分配工程等のU
とPuの一次分離精製工程(以下、単に「共除染・分配
工程」という)の後工程として、溶媒を使用しない晶析
精製法を適用することが検討されている。
【0003】通常の使用済核燃料の再処理プロセスにお
いて、共除染・分配工程後の硝酸溶液から製品硝酸ウラ
ニルを精製する工程では、除染係数として500〜10
00程度の高い結晶精製度が要求される。この要求を満
たすために、温度による溶解度の差を利用して分離精製
を行う晶析法を採用する場合、結晶の精製度は結晶の付
着水により左右される。従って晶析法で高い精製度を得
るためには、結晶と母液を効率良く分離するとともに結
晶に付着する母液を効率良く洗浄除去することが必要と
される。
【0004】一般に、晶析処理後の固液分離処理で高い
精製度を得ようとするときには、晶析処理後に固液分離
処理と洗浄処理とが繰り返し行われる。この晶析処理及
び固液分離処理にはバッチ処理と連続処理がある。バッ
チ処理ではこの繰り返しの処理が容易に行えるため、比
較的精製度の高い結晶が得られる反面、連続処理ではあ
る程度の精製度の低下は回避することができない。一
方、使用済核燃料の再処理工程においては、その処理量
をできるだけ多くし、かつ再処理装置全体をできるだけ
小さくする観点から連続処理が望まれる。即ち再処理装
置を収容する建物の大きさや装置の操業の観点からは複
雑な繰り返し操作を行うバッチ処理は好ましくなく、再
処理装置で使用される水を含む試薬等もできるだけ少な
くすることが望まれる。
【0005】従って、晶析法を共除染・分配工程後の精
製工程に適用する場合には、晶析処理から固液分離処理
と洗浄処理を一連に続いて行い、1回の処理で高い精製
度の結晶を得ることが要求され、更に洗浄液量も少なく
するような一連の装置が必要とされる。このような観点
から、共除染・分配工程後の工程に従来の晶析処理法及
び固液分離処理法を単に適用しただけではその目的を達
成することができない。
【0006】本発明の目的は、共除染・分配工程後の硝
酸溶液を連続的に晶析処理して、高い結晶精製度で除染
係数の高い硝酸ウラニル、硝酸プルトニウム等の硝酸化
合物を効率良く製造する硝酸化合物の連続精製装置を提
供することにある。
【0007】
【課題を解決するための手段】上記目的を達成するため
の本発明の構成を、実施例に対応する図1を用いて説明
する。本発明の硝酸化合物の連続精製装置は、共除染・
分配工程後の硝酸溶液11を冷却して硝酸化合物結晶を
析出させ硝酸化合物結晶を含むスラリーを排出する晶析
槽13a〜13fと、晶析槽13a〜13fから排出さ
れたスラリーに含まれる硝酸化合物結晶を沈降させかつ
スラリーの母液をオーバーフローさせて除去する沈降槽
20と、この沈降槽20で沈降した硝酸化合物結晶に付
随するスラリーの母液の一部を分離して硝酸化合物結晶
を取出す母液分離塔30と、この母液分離塔30から取
出された硝酸化合物結晶と母液の残部を連続的に遠心分
離しかつ分離した硝酸化合物結晶を洗浄する遠心ろ過機
40とを備える。
【0008】
【作用】晶析槽13a〜13fで原料である共除染・分
配工程後の硝酸溶液11を冷却して硝酸化合物結晶を析
出させ、硝酸化合物結晶を含むスラリーを得る。このス
ラリー中の硝酸化合物結晶は沈降性が良好であるため、
次の沈降槽20でこのスラリーに含まれる硝酸化合物結
晶は容易に沈降する。スラリーの母液の上澄み水は沈降
槽20でオーバーフローさせて除去する。次いで母液分
離塔30で沈降した硝酸化合物結晶に付随するスラリー
の母液の一部を分離して硝酸化合物結晶を取出し、遠心
ろ過機40でこの硝酸化合物結晶と母液の残液を連続的
に遠心分離しながら硝酸化合物結晶を洗浄して製品硝酸
化合物を得る。
【0009】
【実施例】次に本発明の一実施例を図面に基づいて詳し
く説明する。図1に示すように、原料タンク10には共
除染・分配工程後のU及びPuを含む硝酸溶液11が収
容される。この溶液11が次の晶析工程で適度に晶析す
るように、この溶液11は硝酸濃度3〜6N、ウラン濃
度200〜500g/Lに調整される。このタンク10
の排出管12から排出される溶液11は6段からなる晶
析槽13a,13b,13c,13d,13e,13f
のうち、1段目の晶析槽13aに供給される。排出管1
2の途中にはポンプ12aが設けられる。
【0010】6段の晶析槽13a〜13fの各槽は撹拌
羽根14を備え、かつ管16a〜16eにより接続さ
れ、管16a〜16eの途中にはそれぞれポンプ17a
〜17eが設けられる。最終段目の晶析槽13fは管1
6fを介して沈降槽20に接続され、沈降槽20には硝
酸化合物結晶を含むスラリー(以下、結晶スラリーとい
う)が供給される。晶析槽13a〜13fには撹拌羽根
14を回転させながら硝酸溶液とともにそれぞれドライ
アイス又は液化窒素等の不活性な液化ガスが供給され、
晶析槽13a〜13fは硝酸溶液を1段目の槽13aの
室温から最終段目の槽13fの約―10〜約−30℃ま
でに段階的に冷却して硝酸化合物結晶を析出するように
構成される。
【0011】沈降槽20は受液部21とこれに連通する
オーバーフロータンク22とタンク底部に傾斜して設け
られた沈降部23を備える。タンク22の上部にはオー
バーフロー管22aが設けられ、沈降部23にはスクリ
ュー24が設けられる。スクリュー24はモータ26で
駆動される。沈降槽20では、タンク22と沈降部23
により結晶スラリーに含まれる硝酸化合物結晶を沈降さ
せ、オーバーフロー管22aから上澄み水であるスラリ
ーの母液をオーバーフローさせる。
【0012】沈降槽20の沈降部23の最深部には母液
分離塔30の最下部が連通して設けられる。母液分離塔
30は縦型スクリューフィーダにより構成され、塔内に
立設されたスクリュー31はモータ32により駆動され
る。塔上部には排出管33が設けられる。この排出管3
3の下方には、この母液分離塔30から取出された硝酸
化合物結晶と母液の残部を一時的に貯える一時貯槽34
が設けられる。貯槽34の排出管36の途中にはポンプ
37が設けられる。
【0013】40は遠心ろ過機であって、この遠心ろ過
機としては田辺鉄工所製のSHC−200Dの型式の円
錐バスケット型のものが好適である。この遠心ろ過機4
0は基台41上に給液管42、洗浄水管43、円錐状バ
スケット44、円錐状ボール46、外板47、スクリュ
ー49、スクリーン51、製品硝酸化合物の排出口5
2、ろ液の排出口53及び洗浄水の排出口54を備え
る。洗浄水管43には水タンク56より管56aを介し
て洗浄水57が一定の水圧で供給され、給液管42には
貯槽34より結晶スラリーが供給される。給液管42の
先端はスクリュー49の中心奥部に延設される。スクリ
ュー49及びバスケット44はともに回転軸45を中心
に高速回転し、スクリュー49はバスケット44より僅
かに速く回転するようになっている。スクリュー49の
A部は結晶スラリーの導入部、B部は洗浄水管43のノ
ズル43aから噴出される洗浄水の導入部、C部は製品
硝酸化合物の排出部である。
【0014】このような構成の硝酸化合物の連続精製装
置における具体的な使用例を図1及び図2に基づいて説
明する。硝酸ウラニルを390gU/L及び模擬核分裂
生成物のZrを0.56Zrmg/Ugの割合で220
mgZr/L含有し、硝酸濃度を約5Nに調整した核燃
料溶解模擬液を調製した。この模擬液を原料11として
原料タンク10に入れ、ポンプ12aにより最初の晶析
槽13aに供給し、ここで約500rpmで回転する羽
根14で撹拌しながら原料11を液体窒素により約30
℃に冷却した。以下、模擬液は順次ポンプ17a〜17
eにより晶析槽13b〜13fに供給され、段階的に同
様に冷却されて最終の晶析槽13fでは約―15℃にな
った。この晶析槽13fにおいて平均粒径が約200〜
300μmの硝酸ウラニル結晶を主として含む結晶スラ
リーが得られた。各晶析槽の容積は約1リットル(L)
であり、各晶析槽における滞留時間は約10分間であっ
た。
【0015】管16fから沈降槽20の受液部21に供
給された結晶スラリーはタンク22に流入し、そこで硝
酸ウラニル結晶は沈降し、上澄み水はオーバーフロー管
22aよりオーバーフローした。沈降した硝酸ウラニル
結晶はスクリュー24で沈降部23の最深部に送られ、
次いで母液分離塔30に移送された。分離塔30のスク
リュー31は結晶スラリーの固形分を塔上部まで搬送
し、排出管33より一時貯槽34に貯えられた。ここで
の結晶スラリーを分析したところ、図2に示すようにZ
r濃度が初期の0.56Zr mg/Ugから0.25
Zr mg/Ugに低下し、かつ含水率が33重量%で
除染係数は2.2であった。
【0016】ポンプ37により貯槽34の結晶スラリー
を約5L/分の割合で遠心ろ過機40の給液管42に供
給し、水タンク56から洗浄水管43に洗浄水を約1L
/分の割合で供給した。スクリュー49が約3500r
pm(約1350G)で回転し、給液管42から供給さ
れた結晶スラリーが遠心力によりA部からスクリュー4
9とスクリーン51の間に入り、スラリーの母液はスク
リーン51を通過し、スラリーに含まれていた硝酸ウラ
ニル結晶は円錐状ボール46に向ってスクリーン51の
内面に沿って移行した。B部から供給された洗浄水によ
って硝酸ウラニル結晶は洗浄され、やがて円錐状ボール
46の内面を通って脱水された硝酸ウラニル結晶が製品
硝酸ウラニルとしてC部より排出された。排出された製
品硝酸ウラニルは排出口52から取出され、ろ液及び洗
浄水はそれぞれ外板47と内部の仕切板47aで区画さ
れた部分に集められ、排出口53及び54から排出され
た。
【0017】排出口52から取出された製品結晶の析出
率は90%以上で、平均粒径は約200〜300μmで
あった。またこの製品結晶を分析したところ、図2に示
すようにZr濃度が4.8×10-4Zr mg/Ugに
極めて低くなり、かつ含水率が4.5重量%となった。
また製品結晶の除染係数は一時貯槽34の結晶スラリー
と比較して530であり、原料と比較した全体除染係数
は1160であった。
【0018】なお、上記例で示した各数値は一例であっ
て、本発明はこれらに限るものではない。また、晶析槽
が6段の例を示したが、晶析槽の冷却能力に応じて5段
以下、又は7段以上にしてもよい。また、晶析槽から晶
析槽への結晶スラリーの移送手段としてポンプを用いた
が、図3及び図4に示すようにポンプを用いずに1段目
の晶析槽13aから最終段目の晶析槽13fにかけて段
階的に高低差を付けて羽根14の撹拌力とスラリーの自
重により結晶スラリーを矢印に示すように移送すること
もできる。図3及び図4において、図1と同一符号は同
一構成部品を示す。符号15は晶析槽の外気による温度
上昇を防止するために晶析槽の外周面に設けられた断熱
用ジャケットである。これにより多段の晶析槽をコンパ
クトに連結でき、冷却効率がより高まる。
【0019】また、上記例では沈降槽と母液分離塔とを
管16fにより接続したが、沈降槽と母液分離塔を晶析
槽の関連設備として一体化してもよい。このように構成
することにより、設備全体が小型化し、より一層安定し
た運転を行うことができる。更に、母液分離塔30から
結晶スラリーを一時貯槽34に貯えたが、一時貯槽34
を用いずに、母液分離塔30から排出される結晶スラリ
ーを横型スクリューフィーダ等を介して直接遠心ろ過機
40に供給するようにしてもよい。
【0020】
【発明の効果】以上述べたように、本発明によれば、硝
酸ウラニル結晶、硝酸プルトニウム結晶等の硝酸化合物
結晶のスラリー中における沈降性が良好であることを利
用して、晶析槽で析出した結晶スラリーを連続的に沈降
槽、母液分離塔及び遠心ろ過機に移送して、固液分離
し、特に遠心ろ過機で分離した結晶を少ない洗浄水で洗
浄できるため、高い精製度で効率良く製品硝酸化合物が
得られる。
【図面の簡単な説明】
【図1】本発明一実施例の連続精製装置の構成図。
【図2】その精製工程及び製品硝酸ウラニルの分析結果
を示す図。
【図3】本発明の別の晶析槽を示す図4のD−D線断面
図。
【図4】図3のE−E線断面図。
【符号の説明】
11 硝酸溶液 12a,17a〜17e,37 ポンプ 13a〜13f 晶析槽 20 沈降槽 30 母液分離塔 34 一時貯槽 40 遠心ろ過機
フロントページの続き (72)発明者 難波 隆司 東京都千代田区神田神保町2丁目2番30号 東京電力株式会社原子力研究所内 (72)発明者 巻口 守男 東京都千代田区内幸町1丁目1番3号 東 京電力株式会社内 (72)発明者 西村 建二 茨城県那珂郡那珂町大字向山字六人頭1002 番地の14 三菱マテリアル株式会社那珂原 子力開発センター内 (72)発明者 半沢 正利 茨城県那珂郡那珂町大字向山字六人頭1002 番地の14 三菱マテリアル株式会社那珂原 子力開発センター内 (72)発明者 山上 純夫 茨城県那珂郡那珂町大字向山字六人頭1002 番地の14 三菱マテリアル株式会社那珂原 子力開発センター内

Claims (4)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項1】 使用済核燃料の再処理工程でUとPuを
    一次分離精製した硝酸溶液(11)を冷却して硝酸化合物結
    晶を析出させ前記硝酸化合物結晶を含むスラリーを排出
    する晶析槽(13a〜13f)と、 前記晶析槽(13a〜13f)から排出されたスラリーに含まれ
    る硝酸化合物結晶を沈降させかつ前記スラリーの母液を
    オーバーフローさせて除去する沈降槽(20)と、 前記沈降槽(20)で沈降した硝酸化合物結晶に付随するス
    ラリーの母液の一部を分離して前記硝酸化合物結晶を取
    出す母液分離塔(30)と、 前記母液分離塔(30)から取出された硝酸化合物結晶と母
    液の残部を連続的に遠心分離しかつ分離した硝酸化合物
    結晶を洗浄する遠心ろ過機(40)とを備えた硝酸化合物の
    連続精製装置。
  2. 【請求項2】 晶析槽(13a〜13f)は多段晶析槽であって
    硝酸溶液を30℃から―15℃まで段階的に冷却して硝
    酸化合物結晶を析出するように構成された請求項1記載
    の硝酸化合物の連続精製装置。
  3. 【請求項3】 母液分離塔(30)は縦型スクリューフィー
    ダである請求項1記載の硝酸化合物の連続精製装置。
  4. 【請求項4】 母液分離塔(30)から取出された硝酸化合
    物結晶と母液の残部を一時的に貯える一時貯槽(34)と、
    前記貯槽(34)に貯えられた硝酸化合物結晶と母液の残部
    を遠心ろ過機(40)に供給するポンプ(37)とを備えた請求
    項1記載の硝酸化合物の連続精製装置。
JP5377193A 1993-03-15 1993-03-15 硝酸化合物の連続精製装置 Pending JPH06265689A (ja)

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Cited By (2)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
JPWO2008114745A1 (ja) * 2007-03-14 2010-07-08 三菱レイヨン株式会社 晶析装置およびその運転方法
JP2012163425A (ja) * 2011-02-07 2012-08-30 Mitsubishi Heavy Ind Ltd プルトニウム含有廃液の処理方法及び処理装置

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