JPH06222196A

JPH06222196A - 可燃性液体から３ｈおよび１４ｃを燃焼、分離および固化する方法

Info

Publication number: JPH06222196A
Application number: JP31818293A
Authority: JP
Inventors: Steven T Schaeffer; ステイーブン・トウブラス・シエイフアー
Original assignee: EI Du Pont de Nemours and Co
Current assignee: EIDP Inc
Priority date: 1992-12-18
Filing date: 1993-12-17
Publication date: 1994-08-12
Also published as: EP0603708A2; EP0603708A3

Abstract

(57)【要約】【目的】可燃性液体流から³Ｈおよび¹⁴Ｃを燃焼さ
せ、分離しそして固化する方法を目的とする。【構成】 ³Ｈ₂Ｏおよび¹⁴ＣＯ₂を含有する可燃性ガス
は、苛性溶液により¹⁴ＣＯ₂を吸収して¹⁴Ｃ塩を生成さ
せそして乾燥剤の使用によりガス状³Ｈ₂Ｏを凝縮および
（または）除去することにより処理される。液体³Ｈ₂Ｏ
および¹⁴Ｃ塩を含有するスラリー溶液は固化剤の添加に
より固化される。

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【発明の分野】本発明は、可燃性液体からトリチウム（
³Ｈ）および炭素１４（¹⁴Ｃ）を除去する方法に関し、
またより詳しくは可燃性液体から³Ｈおよび¹⁴Ｃを燃焼
させ、分離しかつ固化する方法に関する。

【０００２】

【背景技術】医用トレーサー化合物および診断用試薬の
ような各種の応用に使用する放射性化学物質の製造に
は、前駆体の合成、放射性同位元素標識付与（radiolab
elling）および最終的な精製を含むプロセスが関与す
る。これらのプロセスはつねに放射性副生物や放射能で
汚染した溶媒を生成するところとなり、これらは究極的
には最終製品から分離される。これらの放射性廃棄物は
単離され、そしてその性質に応じて処分されるか発生場
所で貯蔵される。

【０００３】³²Ｐ、³³Ｐおよび³⁵Ｓの処理に由来する放
射性廃棄物質は、その比較的短い半減期の故に、最終的
な崩壊をさせるために発生場所で貯蔵できる。しかしな
がら、³Ｈおよび¹⁴Ｃの半減期は一層長いので、これら
の放射性廃棄物の貯蔵は費用が高くまた安全に対する脅
威も生む。

【０００４】³Ｈおよび（または）¹⁴Ｃを含む放射性液
体流は種々な方法で処分できる。例えば放射性有機液体
廃棄物の燃焼については、種々な方法が知られている。
例えば、１９８７年８月１１日に発行されたKeishiらの
米国特許第４,６８６,０６８号は、無機の融解防止剤例
えば二酸化硅素と触媒とを含有する水溶液中で放射性有
機廃棄物を酸化分解することにより放射性有機廃棄物を
処理する回分式方法を開示している。

【０００５】１９８４年２月２５日に発行された日本特
許出願第５９０３５１９７号は、有機溶媒廃液の焼却の
終了の前または後に着火用油を供給するように、この廃
液および（または）着火用油が焼却炉のバーナーに流入
するのを制御するために液体弁を使用する、放射性の³
Ｈおよび¹⁴Ｃにより汚染された有機液体流を焼却するた
めの制御された方法を開示している。

【０００６】１９８７年４月７日に発行されたKleinsch
rothらの米国特許第４,６５５,９６８号は、放射能によ
って汚染された固体廃棄物を減容するために熱分解によ
り放射性廃棄物を処理する方法を開示している。

【０００７】廃棄物流からの放射性¹⁴ＣＯ₂の除去に関
しては種々の方法が知られている。例えば、１９９０年
１１月２７日に発行された日本特許出願Ｊ０２２８７２
９９号は、酸素を含有する水溶性の有機化合物と銅およ
び（または）鉄イオンとの存在下で、水性媒体中で過酸
化水素を¹⁴Ｃを含む放射性廃棄物と反応させて、ガス状
¹⁴ＣＯ₂流を生成し、これを水酸化バリウムと接触させ
て炭酸バリウムを生成する、¹⁴Ｃを含む放射性廃棄物の
処理方法を開示している。¹⁴ＣＯ₂ガスを含まないで残
留する溶液はセメントまたはアスファルトにより固化で
きる。１９９２年３月２６日に発行された日本特許出願
ＪＰ０４０９３７９７号は、¹⁴ＣＯ₂を有機溶媒中に通
過するか、有機溶媒を¹⁴ＣＯ₂中に噴霧し、有機溶媒を
単量体と混合しそして重合によりプラスチック生成物を
生成することにより、原子力発電所によって発生される
ガス状¹⁴ＣＯ₂を処理する方法を開示している。

【０００８】³Ｈの除去に関しても種々な方法が知られ
ている。１９８５年１１月２６日に発行されたBuckely
らの米国特許第４,５５５,３６１号は、放射性廃棄物を
熱分解し、引続いて、一酸化炭素の形の炭素含有化合物
のおよび水素の形をとるガス状分解生成物として、廃棄
物中の炭素含有成分を除去するために、残存する炭素を
過熱水蒸気によりガス化し、残留する灰分は引続いての
処分にまかせる、放射性固体廃棄物の減容方法を開示し
ている。１９８８年５月４日に発行されたヨーロッパ特
許出願ＥＰ２６５７４４号は、ＰｔまたはＰｄ触媒中で
リノレン酸のようなモノまたはポリ−不飽和化合物によ
り³Ｈを水素化することにより、ガス混合物から³Ｈを除
去する方法を開示している。

【０００９】１９７８年４月１１日に発行された日本特
許出願Ｊ５３１２６４９７号は、稀土類金属とＮｉとか
らなる金属間化合物例えばＬａＮｉ₅を充填した吸収塔
内で³Ｈを吸収することにより、ガス状の³Ｈを除去する
方法を開示している。

【００１０】危険な廃棄物を固化するのに既知な方法が
いくつかある。Conner, R. Jesseの「Chemical Fixatio
n and Solidification of Hazardous Wastes」（ニュー
ヨークにて１９９０年刊）はいくつかのこのような方法
を開示しており、それにはポートランドセメントおよび
セメント−シリケート固化方法のようなセメントをベー
スとする種々な固化方法（第１０章）ならびに尿素−ホ
ルムアルデヒド系および熱可塑性樹脂法のような有機物
をベースとする方法を含めての別種な固化方法（第１４
章）が含まれる。

【００１１】０.５％を越える有機物を含有し、さらに
１.０mCi／ガロンより高い放射能を有する液体廃棄物は
処分上新たな困難を生んでいる。以下に「混合廃棄物」
と称するこの廃棄物は、危険な（有機）成分とともに放
射能汚染物を含む。このような混合廃棄物を処理するた
めの新規な技術は開発の途上にある。一般に、混合廃棄
物はその有機物の含有率が比較的高いため埋め込みは許
容できず、またその高い放射能のため安全に燃焼するこ
とができない。例えば、１９９２年３月１日アリゾナ州
Tucsonでの廃棄物の処分に関するシンポジウムの論文集
（編集者はR.G.Post）（１９９２年刊）の１２８９〜１
２９１ページに所収のP.M. Dhoogieの「A Catalytic We
t Oxidation Process For Mixed Waste Volume Reducti
on／Recycling（混合廃棄物の容積減少／再生のための
接触湿式酸化法）」は、均一系の共触媒の存在下で３価
の鉄を酸化剤として使用する湿式酸化法を開示してい
る。混合廃棄物の処理には現存するいくつかの技術が適
用されてきた。例えば、上記したシンポジウムの論文集
の１２７１〜１２７３ページのGarcia, Corazonの「Inc
ineration of Radioactive Wastes Containing Only C-
14 and H-3（C-14及びH-3のみを含む放射性廃棄物の焼
却）」は、混合廃棄物を処理するための焼却方法を開示
している。しかしながら、既知のこのような方法は、い
くつかの国例えば米国においては法的規制に合格しない
であろう。

【００１２】

【発明の概要】本発明は、(ａ) ³Ｈおよび¹⁴Ｃを含む
可燃性液体を燃焼させて³Ｈ₂Ｏおよび¹⁴ＣＯ₂を含有す
るガス流を生成させ、(ｂ) ガス流中のガス状³Ｈ₂Ｏを
凝縮して液体の³Ｈ₂Ｏ流を生成させ、(ｃ) ガス状の¹⁴
ＣＯ₂を苛性溶液により吸収して¹⁴Ｃ塩を生成させ、そ
して(ｄ) 固化剤の添加により、液体³Ｈ₂Ｏ流と¹⁴Ｃ塩
とを固化することからなる、可燃性液体流から³Ｈおよ
び¹⁴Ｃを除去する方法に関する。

【００１３】さらに本発明は、上記の工程(ｂ)の後、ガ
ス流を乾燥剤と接触させることにより、残留するガス状
³Ｈ₂Ｏを除去する方法に関する。

【００１４】本発明の別な局面は、(ａ) ³Ｈおよび¹⁴
Ｃを含む可燃性液体を燃焼させて³Ｈ₂Ｏおよび¹⁴ＣＯ₂
を含有するガス流を生成させ、(ｂ) このガス流を乾燥
剤と接触させることによりガス状の³Ｈ₂Ｏを除去し、
(ｃ) ¹⁴ＣＯ₂を苛性溶液で吸収して¹⁴Ｃ塩を生成さ
せ、そして(ｄ) 固化剤の添加により¹⁴Ｃ塩を固化する
ことからなる、可燃性液体流から³Ｈおよび¹⁴Ｃを除去
する方法に関する。

【００１５】本発明のさらに別な実施態様は、(ａ) ³
Ｈおよび¹⁴Ｃを含む可燃性液体を炉内で燃焼させて³Ｈ₂
Ｏおよび¹⁴ＣＯ₂を含有するガス流を生成させ、(ｂ)
このガス流中のガス状³Ｈ₂Ｏを凝縮器内で凝縮させて液
体³Ｈ₂Ｏ流を生成させ、(ｃ) 苛性溶液を内蔵するスク
ラッバー内でガス状¹⁴ＣＯ₂を吸収させて、¹⁴Ｃ塩を含
有するスラリーを生成させ、そして(ｄ) 液体³Ｈ₂Ｏ流
をそして¹⁴Ｃ塩を含有するスラリーを固化剤により固化
することからなる、可燃性液体流から³Ｈおよび¹⁴Ｃを
除去する方法に関する。

【００１６】さらに本発明は、工程(ｂ)の後、乾燥剤を
内蔵する乾燥塔にガス状³Ｈ₂Ｏを通過させることによ
り、残留するガス状³Ｈ₂Ｏを除去する上記の方法に関す
る。

【００１７】最後に、本発明の一実施態様は、(ａ) ³
Ｈおよび¹⁴Ｃを含む可燃性液体を炉内で燃焼させて³Ｈ₂
Ｏおよび¹⁴ＣＯ₂を含有するガス流を生成させ、(ｂ)
乾燥剤を内蔵する乾燥塔にガス流を通過させることによ
りガス状³Ｈ₂Ｏを除去し、(ｃ) 苛性溶液を内蔵するス
クラッバー内でガス状¹⁴ＣＯ₂を吸収させて、¹⁴Ｃ塩を
含有するスラリーを生成させ、そして(ｄ) ¹⁴Ｃ塩を含
有するスラリーを固化剤によって固化することからな
る、可燃性液体流から³Ｈおよび¹⁴Ｃを除去する方法に
関する。

【００１８】〔図面の説明〕図１は可燃性液体流中に存
在する³Ｈおよび¹⁴Ｃを除去するための方法に関する流
れ図を示す。図示の方法は、放射性の流れを燃焼させて
¹⁴ＣＯ₂および³Ｈ₂Ｏを生成させること、凝縮により³Ｈ
₂Ｏを除去し、引続いて乾燥剤の使用により残留する³Ｈ
₂Ｏを除去すること、苛性溶液により¹⁴ＣＯ₂を吸収して
¹⁴Ｃ塩を生成させること、および¹⁴Ｃ塩と液体³Ｈ₂Ｏと
を固化することを含む。

【００１９】〔発明に関する詳述〕本発明は、³Ｈおよ
び¹⁴Ｃを含む可燃性液体を燃焼させて³Ｈ₂Ｏおよび¹⁴Ｃ
Ｏ₂を含有するガス流を生成させ、ガス状³Ｈ₂Ｏを凝縮
させて液状³Ｈ₂Ｏ流を生成させ、ガス状¹⁴ＣＯ₂を苛性
溶液により吸収して¹⁴Ｃ塩を生成させそして固化剤の添
加により液状³Ｈ₂Ｏ流と¹⁴Ｃ塩とを固化することからな
る、可燃性液体流から ³Ｈと¹⁴Ｃとを除去する方法に関
する。別法として、ガス状³Ｈ₂Ｏは、³Ｈ₂Ｏと¹ ⁴ＣＯ₂
とを含有するガス流を乾燥剤と接触させることにより、
このガス流から除去されうる。

【００２０】燃焼方法および燃焼の原理に関する論考
は、R.H. PerryおよびC.H. Chilton著「Chemical Engin
eers' Handbook（ケミカルエンジニアの便覧）」（ニュ
ーヨークにて１９７３年刊）の第９章に記載があり、こ
の開示は参照によって本明細書中に加入されている。

【００２１】燃焼工程には炉システムを使用できる。こ
のような炉システムは火焔を形成するために使用する手
段たる一つ以上のバーナーを含む。バーナーは燃焼すべ
き可燃性液体流と、着火のための可燃性限界内にありし
かも燃焼を安定にするための割合の酸化剤とを混合す
る。

【００２２】炉は、可燃性液体の化学的酸化を行う閉鎖
された空間と定義できる。炉を補完するものとして、所
望の燃焼反応を達成するために炉内に炎を吹き込む一つ
以上のバーナーがある。炉とバーナーとの組合わせは、
良好な燃焼のための四要素を充足するように設計される
べきであり、これら四要素には、燃焼すべき可燃性液体
流と酸化剤との緊密な混合、可燃性液体流を完全に燃焼
するのに十分な酸化剤の導入、可燃性液体流／空気混合
物を着火しそしてこれを完全に燃焼するのに十分な温
度、および燃焼を完全にするのに必要な滞留時間（R.H.
PerryおよびC.H.Chilton著「ケミカルエンジニアの便
覧」（ニューヨークにて１９７３年刊）を参照）が含ま
れる。

【００２３】「可燃性液体流」とは可燃性であるか可燃
性にすることのできる任意の液体流を意味する。「可燃
性」とは燃焼（酸化）されて、水（Ｈ₂Ｏ）および二酸
化炭素（ＣＯ₂）ガス、および酸化工程の完了後に残存
する何らかの固体灰廃棄物を含めての燃焼生成物を生成
する能力を意味する。燃焼するのが好ましい液体は混合
廃棄物である。「混合廃棄物」とは危険な（有機）成分
と放射性汚染物とを含有する液状廃棄物を意味する。本
発明の方法により処理するのが好ましい液状廃棄物は、
０.５％より多い有機物を含有しさらに１.０mCi／ガロ
ンより高い放射能を有する混合廃棄物である。燃焼され
るのが好ましいこのような混合廃棄物の例は、表の流れ
１に示されまた図１の流れ１として図示されている。

【００２４】燃焼すべき液体流はそれを収納するドラム
から、ドラムポンプのような液移送手段を用いて液状廃
棄物供給タンクへとまず移送されるのが好ましい。この
ドラムは、開缶される時に揮発分をすべて燃焼するため
に、炉への空気供給系統へと真空吸入することができ
る。

【００２５】炉への空気供給系統によって望ましくは部
分的真空下に保たれる液状廃棄物供給タンクから、液体
供給流流量、炉の能力ならびに炉の操作圧力および温度
を含む既知の操作パラメーターに依存する種々な流量に
て、燃焼すべき液体を供給物流として炉内にポンプ送入
できる。

【００２６】燃焼すべき液体を収納するドラムには、重
質の水性相とそれより軽い有機相とを含めて一つ以上の
相がある。燃焼すべき液体流を炉に供給する時に英国熱
量単位（ＢＴＵ）の値が激しく変化しないようにするた
めに、燃焼すべき液体をドラムの底部からそして液面の
直下から抜き出して供給物流とすることができる。

【００２７】燃焼すべき液体流のＢＴＵ値を増加するた
めに、燃焼すべき液体流に有機燃料を添加することがで
きる。燃焼すべき液体流に添加される時に、この液体流
を可燃性液体流とすることができ、それによって均一な
燃焼（酸化）を確保する効果のある任意の燃料が使用で
きる。このように添加される燃料は、燃焼すべき液体流
のＢＴＵ値を増大するのに役立つ。可燃性液体の燃焼熱
は約９０,０００ＢＴＵ／ガロン以上であるべきであ
る。好適な燃料の例にはプロパン、エタン、ブタン、天
然ガスおよび燃料油がある。プロパンを燃料として使用
するのが好ましい。炉へのプロパンの好適な供給量を決
定するためには、上記した好ましい燃焼熱（約９０,０
００ＢＴＵ／ガロン）を採用することができる。炉の操
作温度を制御するためにプロパンの流量は変更できる
が、廃棄物と処分物との容積比を増大するに至りうる非
放射性のＨ₂ＯおよびＣＯ₂の過剰な生成を避けるため
に、プロパンの添加量は最少にすべきである。同様に、
他の燃料に関する好ましい流量は、その特定の燃焼熱
と、約９０,０００ＢＴＵ／ガロンという所望の燃焼熱
を有する可燃性液体流とに基づいて決定することができ
る。

【００２８】空気は、設計の規模に依存する種々な流量
にて空気圧縮機により炉内に供給することができる。可
燃性液体流中の炭素と正味の水素とを燃焼するのに必要
な理論空気量を５０％上回る過剰空気に相当する空気比
が好ましい。空気圧縮機の流入口はダンパーを介して大
気に開放されてよく、これによって、放射性揮発分を放
出するかもしれないすべてのドラムおよびタンクから可
撓性ホースにより吸引する手段を備える。

【００２９】炉から流出するガス流は、二酸化炭素、
水、窒素および酸素を含む燃焼生成物を含有する。可燃
性液体中にもとからある¹⁴Ｃはすべて放射性二酸化炭素
（¹⁴ＣＯ₂）の形をとり、また可燃性液体中にもとから
ある³Ｈはすべて放射性の水（³Ｈ₂Ｏ）の形をとる。以
下に「³Ｈ₂Ｏおよび¹⁴ＣＯ₂を含有するガス流」と称す
る、炉から流出するガス流の流速は、設計の規模および
所望の操作条件に関係しつつ大巾に変化しうる。炉から
の排ガスの流れの連続性を確保するために、炉は加圧下
で、望ましくは約１０ポンド／平方インチ（psig）にて
操作することができる。

【００３０】³Ｈ₂Ｏの除去および¹⁴ＣＯ₂の吸収に先立
って、¹⁴ＣＯ₂および³Ｈ₂Ｏ燃焼ガスを含有するガス流
を冷却するために、望ましくは炉用熱交換器を使用でき
る。炉用熱交換器により、¹⁴ＣＯ₂と³Ｈ₂Ｏとを含有す
るガス流を４００°Ｆに冷却して、１５０psigの飽和水
蒸気を毎分１５.６ポンド発生するのが好ましい。

【００３１】炉または（使用するならば）炉用熱交換器
から流出した後、¹⁴ＣＯ₂と³Ｈ₂Ｏとを含有するガス流
は、ガス混合物を冷却するために凝縮器に通され、そし
て水蒸気の一部が凝縮される。¹⁴ＣＯ₂と³Ｈ₂Ｏとを含
有するガス流中に存在する水のかなりの部分を凝縮する
のに十分な冷却を行うことのできる任意の熱交換器を使
用できる。熱交換器は、望ましくは、ガス混合物を６８
°Ｆまで冷却して、ガス状Ｈ₂Ｏ（³Ｈ₂Ｏも含めて）の
８３％を凝縮して³Ｈ₂Ｏの液体流を生成するように、既
知の熱交換原理と熱交換器の設計パラメーターとを用い
て寸法決定することができる。上述の液体流は非放射性
のＨ₂Ｏも含有する。冷却は、例えば、既設の冷却塔ま
たは独立の冷凍系からの５９°Ｆの水の向流的な流れに
よって行うことができる。この方法で使用するのに好適
なタイプの熱交換器の例には、らせん型熱交換器および
多管式熱交換器がある。

【００３２】「³Ｈ₂Ｏ液体流」と称する液体³Ｈ₂Ｏを含
有する、熱交換器からの凝縮液は、最終的な固化工程
（下記参照）に後で送入するために収集してよい。

【００３３】凝縮後に残留するガス状³Ｈ₂Ｏをすべて除
去するために乾燥剤を内蔵する一基以上の塔を使用でき
る。別法として、本発明の方法からその一基以上の乾燥
塔を省くことができる。別な一態様として、凝縮器を省
きそしてガス状³Ｈ₂Ｏを除去する唯一の方法として一基
以上の乾燥塔を使用することができる。

【００３４】固体乾燥剤の使用によるガス吸収の原理お
よび収着法に役立つ装置の設計法は知られており、R.H.
PerryおよびC.H. Chiltonの「ケミカルエンジニアの便
覧」（ニューヨークで１９７３年刊）の１６章に記述さ
れている。この開示は参照によって本明細書中に加入さ
れている。充填塔のような乾燥装置の寸法決定を行うの
に考慮すべき既知の種々の因子には、ガス状³Ｈ₂Ｏに対
する乾燥剤の究極的容量、相平衡、速度論的挙動、およ
び工程の配置が含まれる。既知のいくつかの乾燥剤例え
ばＣａＳＯ₄、シリカゲル、分子篩、Ｎａ₂ＳＯ₄、Ｐ₂Ｏ
₅、ＣａＣｌ₂、ＭｇＳＯ₄、Ｈ₂ＳＯ₄、ＮａＯＨおよび
ＫＯＨのいずれかを使用できる。硫酸ナトリウム（Ｎａ
₂ＳＯ₄）が好ましい乾燥剤である。³Ｈ₂Ｏは−９９°Ｆ
の露点（分圧０.００１２mmHgすなわちガス中のＨ₂Ｏ
０.０００１６モル％）までＣａＳＯ₄と反応する。塔か
ら出るガス状の水の含有率の増加を指示するために塔の
出口に湿度センサーを使用でき、この含有率の増加は、
水で飽和した乾燥塔を運転系列を切り離して再生される
信号として用いる。凝縮器を６８°Ｆで操作する場合、
大体３日毎に乾燥塔を再生すべきであり、６８°Ｆより
高い温度で操作する場合、一層頻繁に再生すべきであ
る。乾燥剤は、炉から流出するガス（¹⁴ＣＯ₂と³Ｈ₂Ｏ
とを含有するガス流）により乾燥塔をパージするか、あ
るいは、望ましくは約３００°Ｆの加熱空気を乾燥塔に
通過することにより、再生を行うことができる。高温ガ
スは乾燥剤から水を放気し、また放気された水は凝縮器
の入口に循環されてよい。乾燥塔出口の湿度センサーは
再生過程の完了を指示するのに使用できる。水で飽和し
た乾燥塔が再生されつつある時に乾燥操作を続行できる
ように２基の垂直乾燥塔を利用するのが好ましい。好ま
しいこの操作においては、炉から出るガスにより第１の
乾燥塔をパージしそして放気された水を凝縮器入口に送
ることにより同塔内で再生を行う一方、凝縮器下流の第
２の乾燥塔を利用して、残留するガス状Ｈ₂Ｏを吸収す
る。

【００３５】さらに本発明においては、乾燥塔から出る
流れ中に存在するガス状ＣＯ₂は次いで一つ以上のスク
ラッバーに送られ、そこでＣＯ₂が吸収される（ＣＯ₂の
少なくともある部分は¹⁴ＣＯ₂である）。吸収とは、Ｃ
Ｏ₂を溶液と反応させて非反応性かつ非揮発性の生成物
を生成させることによりガス流からＣＯ₂（¹⁴ＣＯ₂を含
む）を除去することを意味する。ＣＯ₂を除去するため
の苛性スクラッバーを寸法決定しそして最適化する方法
は知られている。このような方法はR.H. PerryおよびC.
H. Chiltonの前述の「ケミカルエンジニアの便覧」の第
２０章に記載されており、この開示は参照によって本明
細書中に加入されている。

【００３６】「スクラッバー」とは、種々なタイプの棚
段塔、充填塔、落下膜（濡れ壁）塔、流動床塔、噴霧チ
ャンバー、撹拌槽およびラインミキサーを含む気−液接
触を意図する任意の型式の装置を意味する。例えば１イ
ンチのラシヒリングのような適当な寸法の充填物で充填
された垂直のスクラッバーを一基以上使用するのが望ま
しい。ラシヒリング、ポールリング、ベルルサドル、レ
ッシングリング、インターロックスサドルおよびテレレ
ット（tellerette）を含め、いくつかのタイプの充填物
が使用できる。

【００３７】使用可能な充填物の型式は、利用可能表面
積、界面での再生、圧力降下、重量および耐食性に関す
る特性といった既知の充填物特性に従って選択できる。
充填塔は、充填物のための支持板および充填物に効果的
に液を散布するよう設計された液分配手段を収納する円
筒形の外套の形に設計することができる。充填塔の側方
へとチャネリングして降下するであろう液体を再度分配
するための手段を塔に付け加えることができる。垂直の
２基の充填塔スクラッバーは直列配置で使用するのが好
ましい。これらの１つ以上のスクラッバーは、¹⁴ＣＯ₂
を苛性溶液と反応させて炭酸ナトリウム（Ｎａ₂ ¹⁴Ｃ
Ｏ₃）（使用する苛性溶液がＮａＯＨの場合）を生成す
るように、ガス状¹⁴ＣＯ₂を含有する流れに対して望ま
しくは向流となるようにして苛性溶液、望ましくはＮａ
ＯＨにガス状¹⁴ＣＯ₂を接触させる。非放射性ＣＯ₂も同
様に苛性溶液と反応して非放射性の塩（Ｎａ₂ＣＯ₃）を
生成する。一つ以上のスクラッバーは、既知の物質移動
原理を用いそして圧力降下および苛性溶液との反応を伴
うガス状¹⁴ＣＯ₂の物質移動のような種々の因子を考慮
にいれて寸法決定できる。２基のスクラッバーを直列に
使用する場合、入口¹⁴ＣＯ₂に対する全体的な除去率９
９.８４％に対して、各スクラッバー除去率が９６％で
あるように設計すればよい。

【００３８】一つ以上のスクラッバーから流出する¹⁴Ｃ
塩はスラリー溶液の形であり、これは望ましくは共通の
保持タンクに送入するのがよい。場合により、苛性溶液
との反応により発生する反応熱をすべて除去するため
に、適当に寸法を決定した何らかの熱交換器にスラリー
をポンプ送入できる。スラリーは次いで濾過することが
できる。遠心濾過、濾過板と濾過枠による濾過、加圧お
よび真空によるリーフ濾過、および回転ドラム濾過を含
む種々の濾過方法が利用できる。濾過器の寸法を決定す
るための既知の原理および因子は、前述のR.H. Perryお
よびC.H. Chiltonの「ケミカルエンジニアの便覧」の第
１９章に記述されており、この開示は参照によって本明
細書中に加入されている。好適な濾過手段を選定しそし
て（または）設計する際に考慮すべき様々な既知の因子
には、圧力降下、濾過ケーキの厚さ、温度の影響、圧力
の影響、濾過媒体の種類の影響、粒子寸法の影響、粘度
の影響および固形物濃度の影響が含まれる。回転ディス
ク濾過器を使用するのが好ましい。

【００３９】¹⁴Ｃ塩、例えば炭酸ナトリウムは濾過ケー
キ中にとりこまれまた濾液は保持タンクに供給されてよ
い。回転ディスク濾過器は、濾過ケーキが望ましくは約
３０％の固形物からなるように既知の方法によって設計
されることができまた操作パラメータが選択される。濾
過ケーキは回転ディスク濾過器から連続的に取り出され
そして混合機へと送られてよい。

【００４０】最後に、本発明に従うとき、液体³Ｈ₂Ｏお
よび（または）固体¹⁴Ｃ塩を３０％含有するスラリーは
続いて固化剤と一緒にされる。固化剤は液体³Ｈ₂Ｏおよ
び（または）固体¹⁴Ｃ塩を３０％含有スラリーを処分の
ために固化あるいは硬化する任意の物質である。固化剤
は、長期間、望ましくは５００年以上にわたって放射能
が溶出しないことを保証するよう選択されるべきであ
る。セメント、ガラス、尿素−ホルムアルデヒド、ポリ
ブタジエン、ポリエステル−エポキシ、アクリルアミド
ゲル、ポリオレフィンおよびポリウレタンを含む各種の
固化剤を使用できる。固化剤としてセメントを使用する
のが好ましい。好ましいタイプのセメント混合物は、ポ
ルトランド汎用セメント（Waldo Brothers, マサチュー
セッツ）である。ポルトランドセメントはConner, R. J
esseにより述べられており、Conner, R. Jesseの「Chem
ical Fixation and Solidification of Hazardous Wast
es（有害廃棄物の化学固定及び固化）」（ニューヨーク
にて１９９０年刊）は、ポルトランドセメントによるお
よびセメント−シリケートによる固化方法（第１０章）
のようなセメントをベースとする種々な固化方法を含む
いくつかの方法を開示しており、この開示は参照によっ
て本明細書中に加入されている。ポルトランドセメント
は基本的には、多量の硅酸二カルシウムおよび硅酸三カ
ルシウムと少量のアルミン酸三カルシウムおよびカルシ
ウムアルミノフェライトを含有する硅酸カルシウム混合
物である。

【００４１】本発明の方法は¹⁴Ｃまたは³Ｈのいずれか
の汚染物を専ら処理するように変更することができる。

【００４２】¹⁴Ｃ廃棄物のみが関与する場合、ガスを６
８°Ｆまで冷却するために凝縮器を使用でき、また一基
以上の乾燥塔をバイパスすることができる。しかしなが
ら、上述したポルトランドセメント処方（図１の流れ２
６および２７を参照）以外のセメント処方を使用しない
かぎり、廃棄物処分容積の増加への影響は僅少であろ
う。

【００４３】³Ｈのみの廃棄物が関与する場合、一基以
上のスクラッバーをバイパスすることができ、また乾燥
塔から出るガスは引続いての拡散のために稀釈ダクトに
直接供給できる。このタイプの処理により、廃棄物処分
容積の増加は顕著に減少するであろう。

【００４４】従って本発明は、有機廃棄物と¹⁴Ｃまたは
³Ｈ汚染物の存在に基づく放射性汚染物とを共に含有す
る液体を単一の工程において安全に処分できる仕方によ
りこのような液体を処理する方法を提供する。

【００４５】図１は本発明の好ましい態様に関するプロ
セスフローチャートを示す。工程流および処理装置は以
下の例において述べる。

【００４６】以下の実施例は本発明の方法を例示する。

【００４７】

【実施例】本発明の方法は図１に示すプロセスにより以
下に述べるごとく例示される。本例の規模に従うプロセ
スの物質収支およびエネルギー収支を後記の表に示す。

【００４８】炉３０から出るガス流（³Ｈ₂Ｏと¹⁴ＣＯ₂
とを含有するガス）（図１、流れ４）は標準操作温度お
よび圧力（ＳＴＰ）において３００立方フィート／分で
あった。混合廃棄物のＢＴＵ値を増大するために、プロ
パンを補助燃料（図１、流れ２）として圧縮機３２にお
いて加えた。炉３０から出る燃焼ガス混合物の連続流を
確保するために、炉は１０ポンド／平方インチ（psig）
にて操作した。

【００４９】燃焼すべき特定の液体は表に示される組成
を有しそして図１で流れ１と記される混合廃棄物であっ
た。液体混合廃棄物（図１の流れ１）を収納するドラム
は、その中味がドラムポンプ３６によって混合廃棄物供
給タンク３４にまず移された。ドラムの開放の際、存在
するであろう揮発物をすべて燃焼するために、炉への空
気供給系内への真空吸引を行った。

【００５０】圧縮機３８において空気が供給される、炉
への空気供給系（図１の流れ３）を介して部分的真空下
に保たれている混合廃棄物供給タンク３４から、毎分
０.１７８ガロンの流速にて混合廃棄物を炉３０に供給
した。ドラム内には、重質の水性相とそれより軽質の有
機相とを含む一つ以上の相が存在しうるので、燃焼すべ
き液体は、ＢＴＵ値の急激な変化が起こらないように、
ドラムの底部と液面の直下との双方から抜出した。

【００５１】前記したごとく、汚染液体流のＢＴＵ値を
増大するためにプロパンを使用した。混合廃棄物に対す
るプロパンの大略のモル比は９：１００であり、これに
より９０,０００ＢＴＵ／ガロンの液状の燃料が得られ
た。この比率は毎分１.５立方フィート（ＳＴＰにて）
のプロパン流量に対応する。炉の操作温度を調節するた
めにこの流量は変更できるが、汚染廃棄物と処方物との
容積比を増大することにつながりうる非放射性のＨ₂Ｏ
およびＣＯ₂の過剰な生成を避けるために、プロパンの
添加量は最少にすべきである。

【００５２】空気は、反応用空気の過剰率５０％に対応
する毎分２８１立方フィート（ＳＴＰにて）の流量にて
炉に供給した。この空気比は混合廃棄物の完全燃焼を確
実にする。空気圧縮機の入口はダンパーを介して大気と
連絡しており、放射性揮発物を放出しうるすべての貯蔵
ドラムおよびタンクからの可撓性ホースによる吸引が可
能である。

【００５３】炉用熱交換器４０（図１の熱交換器１）は
³Ｈ₂Ｏと¹⁴ＣＯ₂とを含有するガス流を４００°Ｆまで
冷却し、そして１５０psig（３６６°Ｆ）の飽和水蒸気
（図１の流れ６）を毎分１５.６ポンド発生した。正味
の伝熱量は毎分１３,６００ＢＴＵであった。

【００５４】³Ｈ₂Ｏと¹⁴ＣＯ₂とを含有するガス流は、
次いで、図１においては再生モードでの操作が示されて
いる第１の乾燥塔４２（図１の乾燥塔１）に通過され
た。乾燥剤の再生は、炉から流出するガス（図１の流れ
７）によるパージにより完了した。乾燥塔４２のパージ
のために熱高温空気もまた使用できる。炉から出る高温
のガスは乾燥剤から水を放気して凝縮器入口へと循環し
た。乾燥塔４２の出口にある湿度センサーは再生過程の
完了を指示する。

【００５５】乾燥塔４２から出るガス流は、らせん型熱
交換器４４（８０平方フィート）（図１の凝縮器、流れ
８）を通過して、ガス混合物を６８°Ｆまで冷却しそし
て水蒸気の８３％を凝縮した。熱交換器内での正味の伝
熱は毎分３６００ＢＴＵであった。冷却は冷却器４８
（図１の冷却器、流れ１１）において向流となって流れ
る水により行われた。

【００５６】凝縮器４４からの液体³Ｈ₂Ｏを含有する凝
縮液は後でセメント母材中に固化するために収集した
（図１、流れ９）。

【００５７】凝縮器４４から出るガス流は次いで、硫酸
カルシウム（ＣａＳＯ₄）１２.１００ポンドが充填され
た直径３.３フィート、高さ１５フィートの垂直な第２
の乾燥塔４６（図１、乾燥塔２、流れ１０）に流入し
た。水は露点−９９°Ｆ（分圧０.００１２mmHgすなわ
ちガス中のＨ₂Ｏ０.０００１６モル％）まで硫酸カル
シウムと反応したが、これは年間の³Ｈ₂Ｏの放出量０.
３キュリー／年に相当する。乾燥塔の出口の湿度センサ
ーが水の含有率の増加を示した（大体３日毎、凝縮器を
６８°Ｆより高い温度で操作する場合は一層頻繁に）
後、乾燥塔４６を運転から外して再生した。

【００５８】第２の乾燥塔４６から出るガス流を、直径
１.９フィート、高さ２２フィートであり、１インチの
ラシヒリングが充填された直列の２基の垂直な充填塔ス
クラッバー５０および５２（図１のスクラッバー塔１お
よびスクラッバー塔２、流れ１３および１５）内に流入
させた。これらのスクラッバー５０および５２は、ＣＯ
₂を反応させて¹⁴Ｃ塩つまり炭酸ナトリウムを生成する
ために、流入するガス流をＮａＯＨ溶液（図１の流れ２
３、１４および１７）と接触させる。スクラッバー５０
および５２のそれぞれは、入口でのＣＯ₂に関する全体
的除去率を９９.８４％にするように、逐次的にＣＯ₂を
９６％除去したがこれは年間の¹⁴ＣＯ₂の放出量３.４キ
ュリー／年に相当する。スクラッバー５２から流出する
のは本装置の主ダクト内での稀釈に向けられる毎分２４
７立方フィート（ＳＴＰでの）のＣＯ₂を含まないガス
であった。

【００５９】スクラッバー５０および５２の各々から流
出する溶液（図１の流れ１６、１９および２０（一緒に
したもの））は、共通の保持タンク５４に供給した。ス
ラリーは、反応熱をすべて除去するためにポンプ５５に
より熱交換器５６（図１の熱交換器２）に送入し、次い
で回転ディスク濾過器５８（図１の濾過器）に通過し
た。炭酸ナトリウムは濾過ケーキ中に取り込みまた濾液
は保持タンク６２（図１の流れ２１）に供給した。固形
物３０％からなる濾過ケーキを連続的に取り出し、そし
てセメント混合機６０（図１の流れ２４）に送入した。

【００６０】５０重量％のＮａＯＨ（図１の流れ２２）
を毎分１１ポンド添加することにより保持タンク６２中
の濾液をＮａＯＨ２規定（Ｎ）に調整した。保持タンク
６２に水を添加することによりタンクの液位を保持し
た。毎分１７７ポンドの運転する２台の供給ポンプ６４
により苛性溶液をスクラッバー５０および５２の頂部に
循環した（図１の流れ２３（合併流）、１４および１
７）。

【００６１】凝縮器４４からの水（毎分１.９ポンド）
（図１の流れ９）および濾過器５８からの固形物３０％
のスラリー（固形物毎分４.１ポンド、液体毎分９.５ポ
ンド）（図１の流れ２４）をセメント混合機６０内で毎
分６.６ポンドのセメント（図１の流れ２６）および水
（図１の流れ２５）と一緒にした。得られるセメントマ
トリックスを毎分２８ポンドつまり毎時２.１ドラム
（５５ガロン）の割合でドラムに供給した（図１の流れ
２７）。

【００６２】もし濾過器により固形物がさらに濃縮され
るならば、ドラムの発生速度、従って廃棄物と処分容積
との比は著しく低下しうる。

【００６３】以上述べたプロセスの最終的なドラム内混
合物は平均すると、５.１ガロンの混合廃棄物（容積増
加は９.８倍）および２.２キュリーの³Ｈおよび０.１７
キュリーの¹⁴Ｃであった。

【００６４】表は以下に例示したプロセス（流れ１〜２
７）に関する物質収支およびエネルギー収支を示す。上
記した流れの番号は図１において番号を付けた流れに対
応する。

【００６５】表：物質収支およびエネルギー収支流れ１炉への混合廃棄物流条件：室温流量：２０.９５グラムモル／分成分組成（モル％）流量（モル／分）水５５.５１１.６エタノール１５.３３.２メタノール１５.５３.２エチルアセテート３.２０.６７ヘキサン２.４０.５０アセトン２.４０.５０アセトニトリル１.７０.３６クロロホルム０.４０.０８エーテル１.００.２１ブタノール０.５０.１０プロパノール０.６０.１３トルエン０.４０.０８ベンゼン０.５０.１０メチルクロライド１.５０.３１ペンタン０.５０.１０正味の反応：100混合廃棄物(ＭＷ)＋9 C₃H₈＋237 O₂→ 225.5 H₂O＋128.9 CO₂＋NO₂＋2.5 Cl₂

【００６６】流れ２炉へのプロパン流（ＢＴＵ値を９０,０００ＢＴＵ／ガ
ロンに増加するための補助加熱用）条件：室温流量＝１.８８グラムモル／分流れ３炉への空気流（理論値の５０％過剰）条件：室温流量＝３５５.５グラムモル／分成分組成（モル％）流量（モル／分）窒素７９.０２８０.２酸素２１.０７４.６

【００６７】流れ４炉から出る燃焼ガス条件：高温流量＝３７９.２グラムモル／分成分組成（モル％）流量（モル／分）窒素７３.９２８０.２水１２.５４７.４二酸化炭素７.１２６.９酸素６.５２４.６

【００６８】流れ５熱交換器１への飽和水条件：２０４℃、１５０psigの飽和液体流量＝３９４.７グラムモル／分流れ６熱交換器１からの飽和水条件：２０４℃、１５０psigの飽和蒸気流量＝３９４.７グラムモル／分

【００６９】流れ７熱交換器１から出る燃焼ガス条件：２０４℃ 流量＝３７９.２グラムモル／分成分組成（モル％）流量（モル／分）窒素７３.９２８０.２水１２.５４７.４二酸化炭素７.１２６.９酸素６.５２４.６

【００７０】炉および熱交換器に関する熱収支２９８Ｋの流れ１の燃焼熱＝＋３３４５.７kcal／分２９８Ｋの流れ２の燃焼熱＝＋９９７.５kcal／分２９８Ｋの全燃焼熱＝＋４３４３.２kcal／分２９８Ｋから４７７Ｋに流れ７を加熱する熱＝−１０２１.０kcal／分４７７Ｋまでの正味の過剰な反応熱＝＋３３２２.２kcal／分４７７Ｋ、１５０psigでの水の蒸発熱＝８.４２kcal／分４７７Ｋでの流れ５の蒸発熱＝３３２２.２kcal／分

【００７１】流れ８乾燥塔１を通過後の燃焼ガス（塔は再生モード下にあ
り、平均８モル／分の水を放気する）条件：２０４℃ 流量＝３７９.２グラムモル／分成分組成（モル％）流量（モル／分）窒素７３.９２８０.２水１２.５４７.４二酸化炭素７.１２６.９酸素６.５２４.６

【００７２】流れ９凝縮器からの凝縮液条件：２０℃の液体の水流量＝４７.４グラムモル／分流れ１０凝縮器から出るガス条件：２０℃のガス流量＝３３９.８グラムモル／分成分組成（モル％）流量（モル／分）窒素８２.５２８０.２水２.３８.０二酸化炭素７.９２６.９酸素７.２２４.６

【００７３】流れ１１凝縮器に供給する冷却水条件：５℃の液体流量＝２０１８グラムモル／分流れ１２凝縮器から流出する冷却水条件：３０℃の液体流量＝２０１８グラムモル／分

【００７４】流れ１３乾燥塔２から出るガス条件：２０℃のガス流量＝３３１.７グラムモル／分成分組成（モル％）流量（モル／分）窒素８４.５２８０.２水０.０００２０.０００５二酸化炭素８.１２６.９酸素７.４２４.６

【００７５】流れ１４スクラッバー１へ供給する洗浄液条件：２５℃の液体流量＝３３７２.６グラムモル／分成分組成（モル％）流量（モル／分）水８９.１３００６炭酸ナトリウム５.２１７４水酸化ナトリウム５.７１９３

【００７６】流れ１５スクラッバー１から出る洗浄されたガス条件：２５℃のガス流量＝３１６.０グラムモル／分成分組成（モル％）流量（モル／分）窒素８８.６２８０.２水＊３.１９.９二酸化炭素０.４１.４酸素７.８２４.６＊これは非放射性の水であることに注意する。

【００７７】流れ１６スクラッバー１から流出する洗浄液条件：２５℃の液体／固体混合物流量＝３３６２.８グラムモル／分成分組成（モル％）流量（モル／分）水８９.９３０２２炭酸ナトリウム５.９２００水酸化ナトリウム４.２１４１

【００７８】流れ１７スクラッバー２に供給する洗浄液条件：２５℃の液体流量＝３３７２.６グラムモル／分成分組成（モル％）流量（モル／分）水８９.１３００６炭酸ナトリウム５.２１７４水酸化ナトリウム５.７１９３

【００７９】流れ１８スクラッバー２から出る洗浄されたガス条件：２５℃のガス流量＝３１４.７グラムモル／分成分組成（モル％）流量（モル／分）窒素８９.０２８０.２水＊３.１９.８二酸化炭素０.０１６０.０５酸素７.８２４.６＊これは非放射性の水であることに注意する。

【００８０】流れ１９スクラッバー２から出る洗浄液条件：２５℃の液体／固形物混合物流量＝３３７２.６グラムモル／分成分組成（モル％）流量（モル／分）水８９.２３０２２炭酸ナトリウム５.２１７５水酸化ナトリウム５.６１９０

【００８１】流れ２０濾過器への洗浄液条件：２５℃の液体／固形物混合物流量＝６７３５グラムモル／分成分組成（モル％）流量（モル／分）水８９.５６０２９炭酸ナトリウム５.６３７５水酸化ナトリウム４.９３３２

【００８２】流れ２１濾過器から流出する液体条件：２５℃の液体流量＝６５３７グラムモル／分成分組成（モル％）流量（モル／分）水８９.７５８６６炭酸ナトリウム５.３３４８水酸化ナトリウム４.９３２３

【００８３】流れ２２水酸化ナトリウム添加条件：２５℃の液体流量＝２０８グラムモル／分成分組成（モル％）流量（モル／分）水６９.９１４６水酸化ナトリウム３０.１６２

【００８４】流れ２３スクラッバーに返戻する洗浄液条件：２５℃の液体流量＝６７４５グラムモル／分成分組成（モル％）流量（モル／分）水８９.１６０１２炭酸ナトリウム５.２３４８水酸化ナトリウム５.７３８５

【００８５】流れ２４固形物スラリー濾液条件：２５℃の固形物３０％、液体７０％のスラリー固形物の流量＝１７.４グラムモル／分（Ｎａ₂ＣＯ₃）液体の流量＝１８１.５グラムモル／分液体部分に関して成分組成（モル％）流量（モル／分）水８９.７１６３炭酸ナトリウム５.３９.６水酸化ナトリウム４.９８.９

【００８６】スラリー全体に関して成分組成（モル％）流量（モル／分）水８１.９１６３炭酸ナトリウム１３.６２７水酸化ナトリウム４.５８.９流れ９に流れ２４を加えた液体セメント混合機への液体条件：２５℃の液体流量＝４７.４＋１８１.５＝２２８.９グラムモル／分成分組成（モル％）流量（モル／分）水９１.９２１０.４炭酸ナトリウム４.２９.６水酸化ナトリウム３.９８.９

【００８７】流れ２５セメントへの追加的な水。この場合、不必要。流れ２６セメント混合物条件：２５℃の固体粉末流量＝６.５６ポンド／分流れ２７セメント条件：２５℃の固体流量＝１５.７ポンド／分ドラム（５５ガロン）の処理速度＝２８.６分に１ドラ
ム

【００８８】セメント処方：セメント＝２８.６分×１５.７ポンド／分＝１８８ポン
ド（９４ポンドのポルトランドセメント２袋）液体＝２８.６分×２２８.９グラムモル／分×２２.６
グラム／グラムモル×１cc／１.１８６ｇ×１ガロン／
３７８０cc＝３３.０ガロン固体＝２８.６分×１７.４グラムモル／分×１０６ｇ／
グラムモル×４５４ｇ／ポンド＝１１６.２ポンドこの混合物は、危険性のない水性放射性廃棄物の処分に
先立って混合することに関し米国で容認された実施方法
に合致する。

【００８９】流れ１炉への混合廃棄物流同位元素〔¹⁴Ｃ〕：３３.３ミリキュリー／ガロン混合廃棄物＝０.２８３ミリキュリー／モル＝５.９３ミリキュリー／分〔³Ｈ〕：４３３ミリキュリー／ガロン混合廃棄物＝３.６８ミリキュリー／モル＝７７.１ミリキュリー／分

【００９０】流れ１８スクラッバー２から出る洗浄されたガス同位元素〔¹⁴Ｃ〕：除去効率＝９９.８％放出速度＝０.０１１ミリキュリー／分〔³Ｈ〕：除去効率＝９９.９９％放出速度＝０.０００８ミリキュリー／分

【００９１】流れ２７セメント同位元素〔¹⁴Ｃ〕：処分速度＝５.９２ミリキュリー／分＝１６９.３ミリキュリー／ドラム〔³Ｈ〕：処分速度＝７７.１ミリキュリー／分＝２.２キュリー／ドラム

【００９２】以上、本発明を詳細に説明したが、本発明
はさらに次の実施態様によってこれを要約して示すこと
ができる。

【００９３】１．(ａ) ³Ｈおよび¹⁴Ｃを含む可燃性液
体を燃焼させて³Ｈ₂Ｏおよび¹⁴ＣＯ₂を含有するガス流
を生成させ、(ｂ) ガス流中のガス状³Ｈ₂Ｏを凝縮して
液体の³Ｈ₂Ｏ流を生成させ、(ｃ) ガス状の¹⁴ＣＯ₂を
苛性溶液により吸収して¹⁴Ｃ塩を生成させ、そして(ｄ)
固化剤の添加により、液体³Ｈ₂Ｏ流と¹⁴Ｃ塩とを固化
することからなる、可燃性液体流から³Ｈおよび¹⁴Ｃを
除去する方法。

【００９４】２．工程(ｂ)の後、ガス流を乾燥剤と接触
させることにより、残留するガス状 ³Ｈ₂Ｏを除去する、
前項１記載の方法。

【００９５】３．(ａ) ³Ｈおよび¹⁴Ｃを含む可燃性液
体を燃焼させて³Ｈ₂Ｏおよび¹⁴ＣＯ₂を含有するガス流
を生成させ、(ｂ) このガス流を乾燥剤と接触させるこ
とによりガス状の³Ｈ₂Ｏを除去し、(ｃ) ¹⁴ＣＯ₂を苛性
溶液で吸収して¹⁴Ｃ塩を生成させ、そして(ｄ) 固化剤
の添加により¹⁴Ｃ塩を固化することからなる、可燃性液
体流から³Ｈおよび¹⁴Ｃを除去する方法。

【００９６】４．乾燥剤が、ＣａＳＯ₄、シリカゲル、
分子篩、Ｎａ₂ＳＯ₄、Ｐ₂Ｏ₅、ＣａＣｌ₂、ＭｇＳＯ₄、
Ｈ₂ＳＯ₄、ＮａＯＨおよびＫＯＨからなる群から選択さ
れる、前項２または３に記載の方法。

【００９７】５．固化剤が、セメント、ガラス、尿素−
ホルムアルデヒド、ポリブタジエン、ポリエステル−エ
ポキシ、アクリルアミドゲル、ポリオレフィンおよびポ
リウレタンからなる群から選択される、前項１、２また
は３に記載の方法。

【００９８】６．可燃性液体が混合廃棄物である、前項
１、２または３に記載の方法。７．工程(ｃ)の後、¹⁴Ｃ塩を濾過する、前項１、２また
は３に記載の方法。

【００９９】８．(ａ) ³Ｈおよび¹⁴Ｃを含む可燃性液
体を炉内で燃焼して³Ｈ₂Ｏおよび¹⁴ＣＯ₂を含有するガ
ス流を生成させ、(ｂ) このガス流中のガス状³Ｈ₂Ｏを
凝縮器内で凝縮させて液体³Ｈ₂Ｏ流を生成させ、(ｃ)
苛性溶液を内蔵するスクラッバー内でガス状¹⁴ＣＯ₂を
吸収させて、¹⁴Ｃ塩を含有するスラリーを生成させ、そ
して(ｄ) 液体³Ｈ₂Ｏ流を、そして¹⁴Ｃ塩を含有するス
ラリーを固化剤により固化することからなる、可燃性液
体流から³Ｈおよび¹⁴Ｃを除去する方法。

【０１００】９．工程(ｂ)の後、乾燥剤を内蔵する乾燥
塔にガス状³Ｈ₂Ｏを通過することにより、残留するガス
状³Ｈ₂Ｏを除去する、前項８記載の方法。

【０１０１】１０．工程(ａ)の後、飽和した乾燥剤を内
蔵する再生式乾燥塔にガス流を通過する、前項９記載の
方法。

【０１０２】１１．(ａ) ³Ｈおよび¹⁴Ｃを含む可燃性
液体を炉内で燃焼させて³Ｈ₂Ｏおよび¹⁴ＣＯ₂を含有す
るガス流を生成させ、(ｂ) 乾燥剤を内蔵する乾燥塔に
ガス流を通過することによりガス状³Ｈ₂Ｏを除去し、
(ｃ) 苛性溶液を内蔵するスクラッバー内でガス状¹⁴Ｃ
Ｏ₂を吸収させて、¹⁴Ｃ塩を含有するスラリーを生成さ
せ、そして(ｄ) ¹⁴Ｃ塩を含有するスラリーを固化剤に
より固化することからなる、可燃性液体流から³Ｈおよ
び¹⁴Ｃを除去する方法。

【０１０３】１２．スクラッバーが、充填物を内蔵する
垂直充填塔である、前項８、９、１０または１１のいず
れか１項に記載の方法。１３．充填物がラシヒリングの形をとる、前項１２記載
の方法。１４．乾燥塔が、乾燥剤を内蔵する垂直充填塔である、
前項１０または１１に記載の方法。１５．乾燥剤が、ＣａＳＯ₄、シリカゲル、分子篩、Ｎ
ａ₂ＳＯ₄、Ｐ₂Ｏ₅、ＣａＣｌ₂、ＭｇＳＯ₄、Ｈ₂ＳＯ₄、
ＮａＯＨおよびＫＯＨからなる群から選択される、前項
１４記載の方法。

【０１０４】１６．固化剤が、セメント、ガラス、尿素
−ホルムアルデヒド、ポリブタジエン、ポリエステル−
エポキシ、アクリルアミドゲル、ポリオレフィンおよび
ポリウレタンからなる群から選択される、前項８、９、
１０または１１のいずれか１項に記載の方法。１７．可燃性液体が混合廃棄物である、前項８、９、１
０または１１のいずれか１項に記載の方法。１８．工程(ｃ)の後、¹⁴Ｃ塩を含有するスラリーを濾過
する、前項８、９、１０または１１のいずれか１項に記
載の方法。

【図面の簡単な説明】

【図１】本発明の可燃性液体流中に存在する³Ｈおよび
¹⁴Ｃを除去するための方法の流れ図。

─────────────────────────────────────────────────────

【手続補正書】

【提出日】平成５年１２月２０日

【手続補正１】

【補正対象書類名】明細書

【補正対象項目名】０００３

【補正方法】変更

【補正内容】

【０００３】³²Ｐ、³³Ｐおよび³⁵Ｓの処理に由来する放
射性廃棄物質は、その比較的短い半減期の故に、最終的
な崩壊をさせるために発生場所で貯蔵できる。しかしな
がら、³Ｈおよび¹⁴Ｃの半減期は一層長いので、これら
の放射性廃棄物の貯蔵は費用が高くまた安全に対する脅
威も生む。³Ｈおよび（または）¹⁴Ｃを含む放射性液体
流は種々な方法で処分できる。例えば０.５％の有機物
を含む水性の廃棄物はセメントと混合され次いで土に埋
められうる。０.２ミリキュリー（ｍＣｉ）よりも小さ
い放射能を含む有機廃棄物は存在する³Ｈおよび（また
は）¹⁴Ｃのために、通常は焼却され、そして０.２〜１.
０ｍＣｉ／ガロンのような高さの放射能汚染を有する廃
棄物の焼却のためのいくつかの施設が設けられている。

【手続補正２】

【補正対象書類名】明細書

【補正対象項目名】０００４

【補正方法】変更

【補正内容】

【０００４】放射性有機液体廃棄物の燃焼については、
種々な方法が知られている。例えば、１９８７年８月１
１日に発行されたKeishiらの米国特許第４,６８６,０６
８号は、無機の融解防止剤例えば二酸化硅素と触媒とを
含有する水溶液中で放射性有機廃棄物を酸化分解するこ
とにより放射性有機廃棄物を処理する回分式方法を開示
している。

Claims

【特許請求の範囲】

【請求項１】 (ａ) ³Ｈおよび¹⁴Ｃを含む可燃性液体
を燃焼させて³Ｈ₂Ｏおよび¹⁴ＣＯ₂を含有するガス流を
生成させ、 (ｂ) ガス流中のガス状³Ｈ₂Ｏを凝縮して液体の³Ｈ₂Ｏ
流を生成させ、 (ｃ) ガス状の¹⁴ＣＯ₂を苛性溶液により吸収して¹⁴Ｃ
塩を生成させ、そして (ｄ) 固化剤の添加により、液体³Ｈ₂Ｏ流と¹⁴Ｃ塩とを
固化することからなる、可燃性液体流から³Ｈおよび¹⁴
Ｃを除去する方法。
【請求項２】 (ａ) ³Ｈおよび¹⁴Ｃを含む可燃性液体
を燃焼させて³Ｈ₂Ｏおよび¹⁴ＣＯ₂を含有するガス流を
生成させ、 (ｂ) このガス流を乾燥剤と接触させることによりガス
状の³Ｈ₂Ｏを除去し、 (ｃ) ¹⁴ＣＯ₂を苛性溶液で吸収して¹⁴Ｃ塩を生成さ
せ、そして (ｄ) 固化剤の添加により¹⁴Ｃ塩を固化することからな
る、可燃性液体流から³Ｈおよび¹⁴Ｃを除去する方法。
【請求項３】工程(ｃ)の後、¹⁴Ｃ塩を濾過する、請求
項１または２に記載の方法。
【請求項４】 (ａ) ³Ｈおよび¹⁴Ｃを含む可燃性液体
を炉内で燃焼させて³Ｈ₂Ｏおよび¹⁴ＣＯ₂を含有するガ
ス流を生成させ、 (ｂ) このガス流中のガス状³Ｈ₂Ｏを凝縮器内で凝縮さ
せて液体³Ｈ₂Ｏ流を生成させ、 (ｃ) 苛性溶液を内蔵するスクラッバー内でガス状¹⁴Ｃ
Ｏ₂を吸収して、¹⁴Ｃ塩を含有するスラリーを生成さ
せ、そして (ｄ) 液体³Ｈ₂Ｏ流を、そして¹⁴Ｃ塩を含有するスラリ
ーを固化剤により固化することからなる、可燃性液体流
から³Ｈおよび¹⁴Ｃを除去する方法。
【請求項５】工程(ｂ)の後、乾燥剤を内蔵する乾燥塔
にガス状³Ｈ₂Ｏを通過することにより、残留するガス状
³Ｈ₂Ｏを除去する、請求項４記載の方法。
【請求項６】工程(ａ)の後、飽和した乾燥剤を内蔵す
る再生式乾燥塔にガス流を通過する、請求項５記載の方
法。
【請求項７】 (ａ) ³Ｈおよび¹⁴Ｃを含む可燃性液体
を炉内で燃焼させて³Ｈ₂Ｏおよび¹⁴ＣＯ₂を含有するガ
ス流を生成させ、 (ｂ) 乾燥剤を内蔵する乾燥塔にガス流を通過すること
によりガス状³Ｈ₂Ｏを除去し、 (ｃ) 苛性溶液を内蔵するスクラッバー内でガス状¹⁴Ｃ
Ｏ₂を吸収して、¹⁴Ｃ塩を含有するスラリーを生成さ
せ、そして (ｄ) ¹⁴Ｃ塩を含有するスラリーを固化剤により固化す
ることからなる、可燃性液体流から³Ｈおよび¹⁴Ｃを除
去する方法。