JPH06191818A - Production of polycrystal silicon - Google Patents
Production of polycrystal siliconInfo
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- JPH06191818A JPH06191818A JP35664392A JP35664392A JPH06191818A JP H06191818 A JPH06191818 A JP H06191818A JP 35664392 A JP35664392 A JP 35664392A JP 35664392 A JP35664392 A JP 35664392A JP H06191818 A JPH06191818 A JP H06191818A
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Abstract
Description
【０００１】[0001]
【産業上の利用分野】本発明は、多結晶シリコンの製造
方法に関し、更に詳しくは、流動層反応器を用いるシラ
ン化合物の熱分解による粒状多結晶シリコンの製造方法
に関する。FIELD OF THE INVENTION The present invention relates to a method for producing polycrystalline silicon, and more particularly to a method for producing granular polycrystalline silicon by thermal decomposition of a silane compound using a fluidized bed reactor.
【０００２】[0002]
【従来の技術】多結晶シリコンは、半導体素子や普及の
目ざましい太陽電池などの原料として用いられており、
その製造は主としてジーメンス法により行なわれてい
る。この方法は、ベルジャー炉内に配置したシリコンロ
ッドを通電加熱し、そこにガス状のクロルシランやモノ
シランを流通させるものであり、炉内に供給されたシラ
ン類は、熱分解によりシリコンを生成し、シリコンロッ
ド上に析出するので、これを任意成長させた後に回収す
るものである。現在、大部分の多結晶シリコンはこの方
法で製造されており、高純度を維持することは比較的容
易であるという特徴を有している。しかしながら、基本
的にバッチ操作であることから、生産効率が悪く、大規
模生産によるスケールメリットはでない。つまり、大規
模生産では、ベルジャーの数を増やす必要があることか
ら設備費用がかさむという欠点があり、また消費エネル
ギーは大部分が熱となって放散されてしまうという欠点
がある。2. Description of the Related Art Polycrystalline silicon is used as a raw material for semiconductor devices and solar cells, which are remarkably popular.
Its production is mainly carried out by the Siemens method. This method is to electrically heat the silicon rod arranged in the bell jar furnace, and to circulate gaseous chlorosilane and monosilane there, silanes supplied to the furnace generate silicon by thermal decomposition, Since it precipitates on the silicon rod, it is collected after arbitrary growth. At present, most polycrystalline silicon is manufactured by this method, and it is relatively easy to maintain high purity. However, since it is basically a batch operation, the production efficiency is poor and there is no economies of scale due to large-scale production. In other words, in large-scale production, there is a drawback that the equipment cost is increased because it is necessary to increase the number of bell jars, and most of energy consumption is dissipated as heat.
【０００３】このような状況のもと、最近開発が進めら
れているのが、流動層法による多結晶シリコンの製造で
ある。これは円筒状の流動層反応器内で、粒状のシリコ
ン粒子を原料として、その表面上にシリコンの析出を行
なうものである。この方法では、通常反応器が外部ヒー
ターにより加熱され、反応器の上方よりシリコン粒子が
供給される。反応器の下方より、原料であるシラン化合
物を含むガスが供給される。供給された粒子は、反応器
内を上昇するガスにより流動化されて流動層を形成す
る。原料ガスは反応器内を通過する間にヒーター及び粒
子により加熱され、熱分解してシリコンを生成し、流動
化しているシリコン粒子の表面にシリコンを析出する。Under these circumstances, the recent development is the production of polycrystalline silicon by the fluidized bed method. This is to deposit silicon on the surface of granular silicon particles as a raw material in a cylindrical fluidized bed reactor. In this method, the reactor is usually heated by an external heater, and silicon particles are supplied from above the reactor. A gas containing a silane compound as a raw material is supplied from below the reactor. The supplied particles are fluidized by the gas rising in the reactor to form a fluidized bed. The raw material gas is heated by a heater and particles while passing through the reactor, is thermally decomposed to generate silicon, and deposits silicon on the surface of the fluidized silicon particles.
【０００４】この流動層法による多結晶シリコンの製造
は、連続式であり、スケールアップも容易であることか
ら、工業化に適しているのみならず、熱の放散がジーメ
ンス法の１／１０以下と省エネルギータイプであり、ま
たシリコン粒子の表面積はロッドに比較して著しく大き
いため、生産性の点でも極めて有利な方法である。更
に、この方法で製造された粒状多結晶シリコンは、ジー
メンス法で製造したシリコンロッドに比較して、運搬、
解砕、梱包等の設備費並びに人件費等が大幅に軽減され
る。その上、流動性を有することから、単結晶シリコン
製造において、坩堝への供給が容易であり、且つ充填密
度が上げられ、連続的に供給することも容易であるなど
種々の利点を有している。Since the production of polycrystalline silicon by the fluidized bed method is a continuous process and can be easily scaled up, it is not only suitable for industrialization, but also the heat dissipation is 1/10 or less of that of the Siemens method. It is an energy-saving type, and since the surface area of silicon particles is significantly larger than that of rods, it is an extremely advantageous method in terms of productivity. Furthermore, the granular polycrystalline silicon produced by this method is more likely to be transported, compared to a silicon rod produced by the Siemens method.
Equipment costs such as crushing and packing, as well as labor costs, etc. will be greatly reduced. In addition, since it has fluidity, it has various advantages such as easy supply to the crucible, increased packing density, and easy continuous supply in the production of single crystal silicon. There is.
【０００５】但し、この方法で多結晶シリコンを製造す
るに当たっては、反応を６００〜１２００℃で実施し
て、シラン化合物を分解し、シリコンを生成させる必要
がある。この温度の与え方としては、反応器外部からの
加熱が一般に行なわれている。これらの場合は、シリコ
ンを析出させるべき粒子より、反応器壁部の方が高温に
なることは避けられない。この結果として、反応壁部で
のシラン化合物の分解がより多く且つ迅速に促進され、
反応器壁部へのシリコンの析出や堆積シリコンによる反
応器内部の閉塞といった問題が発生する。However, in producing polycrystalline silicon by this method, it is necessary to carry out the reaction at 600 to 1200 ° C. to decompose the silane compound and generate silicon. As a method for applying this temperature, heating from the outside of the reactor is generally performed. In these cases, it is inevitable that the temperature of the reactor wall becomes higher than that of the particles on which silicon should be deposited. As a result of this, the decomposition of the silane compound in the reaction wall is promoted more and more quickly,
Problems such as deposition of silicon on the wall of the reactor and blockage of the inside of the reactor due to deposited silicon occur.
【０００６】反応器内壁へのシリコン析出や堆積シリコ
ンによる反応器内部の閉塞は、多結晶シリコンの製造を
行なう上で深刻な問題であり、従来からこれを解決する
ために種々の提案がなされている。例えば、特開昭５９
−４５９１７号公報には、反応器内を内筒と外筒の２重
にし、内筒の下部の分散板により内筒内のシリコンを流
動化し、ガスの流れとともに上昇した粒子を内筒と外筒
の間を落下させて粒子の循環を作るとともに、外筒の外
側に設けた加熱器により循環粒子に熱を与えて流動層内
全体に伝達し、更に原料ガスを内筒の内側に供給し、内
筒の内側でシリコン析出反応を行なうことにより、反応
器内壁と原料ガスの接触を避け、反応器内壁へのシリコ
ンの析出を防止する方法が提案されている。また、特開
平２−２７９５１２号公報には、反応器壁のシリコン含
有ガス濃度を低減させるため、反応器の器壁内面に沿っ
て水素を流通させ、その内側に原料ガスを通過させるこ
とで、シリコン析出を防ぐ方法が提案されている。The deposition of silicon on the inner wall of the reactor and the clogging of the interior of the reactor due to deposited silicon are serious problems in the production of polycrystalline silicon, and various proposals have been conventionally made to solve this problem. There is. For example, JP-A-59
No. 45917 discloses that the inside of the reactor is doubled with an inner cylinder and an outer cylinder, the silicon in the inner cylinder is fluidized by a dispersion plate in the lower part of the inner cylinder, and the particles rising with the flow of gas are separated from the inner cylinder and the outer cylinder. The particles are circulated by dropping them between the cylinders, and at the same time, heat is applied to the circulating particles by a heater provided outside the outer cylinder to transfer them to the entire fluidized bed, and the raw material gas is supplied to the inner cylinder. A method has been proposed in which the silicon deposition reaction is performed inside the inner cylinder to avoid contact between the inner wall of the reactor and the raw material gas and prevent silicon from depositing on the inner wall of the reactor. Further, in JP-A-2-279512, in order to reduce the concentration of the silicon-containing gas in the reactor wall, hydrogen is circulated along the inner surface of the reactor wall, and a raw material gas is passed inside the reactor. Methods have been proposed to prevent silicon deposition.
【０００７】ところが、これらの方法は反応器内壁への
シリコンの析出の一部を減少させることはできるもの
の、以下に述べるような欠点を有している。即ち、特開
昭５９−４５９１７号公報記載の方法では、粒子は環状
部を降下するにつれて加熱され、内筒と底板の間を通過
し循環するが、接触する分散板の温度上昇を伴うため、
シラン化合物が分散板近傍で熱分解する。従って、析出
シリコンは分散板に付着し、目詰まりを引き起こす可能
性がある。一方、特開平２−２７９５１２号公報記載の
方法では、水素と原料ガスが反応器内で速やかに混合さ
れてしまうので、水素によるシール効果だけで壁への析
出を防止するには充分とはいえない。更に、原料ガスが
流通する分散板オリフィスは、シリコンの析出による目
詰まりなどのトラブルが発生し易く、長期連続運転には
大きな問題がある。However, although these methods can reduce a part of the deposition of silicon on the inner wall of the reactor, they have the following drawbacks. That is, in the method described in Japanese Patent Laid-Open No. 59-45917, the particles are heated as they go down the annular portion and pass between the inner cylinder and the bottom plate and circulate. However, since the temperature of the contacting dispersion plate rises,
The silane compound thermally decomposes near the dispersion plate. Therefore, the deposited silicon may adhere to the dispersion plate and cause clogging. On the other hand, in the method described in JP-A-2-279512, hydrogen and the raw material gas are rapidly mixed in the reactor, so it can be said that the sealing effect by hydrogen alone is sufficient to prevent deposition on the wall. Absent. Further, the dispersion plate orifice through which the raw material gas flows is liable to cause troubles such as clogging due to the deposition of silicon, which is a serious problem in long-term continuous operation.
【０００８】更に、特開昭５７−１４５０２１号公報に
は、反応器底部に設けた複数のノズルからクロロシラン
ガスと水素ガスとを反応器内へ送入する方法が提案され
ている。この方法は、クロロシランガスと水素ガスとを
夫々別個に独立した複数のノズルから反応器内に送入
し、シリコン粒子の流動状態に応じて各ノズルからのガ
ス流量を調節するので、常にシリコン粒子を安定な流動
状態に保つことができる上に、最外側のノズルから水素
ガスのみを供給するようにすれば、反応器壁へのシリコ
ン析出を防止でき、長期間の操業が可能となるとしてい
る。しかし、この方法ではノズル先端部が高温に加熱さ
れることから、そのノズル先端部でのクロロシランの熱
分解が起り、長時間連続操作を行うとノズルの閉塞トラ
ブルが生じる上、ノズルによるシリコン粒子の汚染の問
題もある。Further, JP-A-57-145021 proposes a method of feeding chlorosilane gas and hydrogen gas into the reactor through a plurality of nozzles provided at the bottom of the reactor. In this method, chlorosilane gas and hydrogen gas are separately fed into the reactor from a plurality of independent nozzles, and the gas flow rate from each nozzle is adjusted according to the flow state of silicon particles, so that silicon particles are always It is said that if hydrogen gas is supplied only from the outermost nozzle, it is possible to prevent silicon deposition on the reactor wall and enable long-term operation, while maintaining a stable flow state . However, in this method, since the nozzle tip is heated to a high temperature, thermal decomposition of chlorosilane occurs at the nozzle tip, and when a long continuous operation is performed, the nozzle clogging trouble occurs, and the silicon particles of the nozzle There is also the problem of pollution.
【０００９】[0009]
【発明が解決しようとする課題】本発明は、反応器内壁
へのシリコンの析出や、原料ガスが通過する分散板オリ
フィスのシリコン析出による目詰まりなどが充分に抑制
され、長期間安定した操業が可能で、高品質の製品を安
定して得ることのできる多結晶シリコンの製造方法を提
供することをその課題とする。DISCLOSURE OF THE INVENTION According to the present invention, the deposition of silicon on the inner wall of the reactor and the clogging of the distribution plate orifice through which the source gas passes due to the deposition of silicon are sufficiently suppressed, and stable operation for a long period of time is achieved. It is an object of the present invention to provide a method for producing polycrystalline silicon capable of stably obtaining a high quality product.
【００１０】[0010]
【課題を解決するための手段】本発明者らは、前記課題
を解決すべく鋭意研究を重ねた結果、分散板下面に対
し、複数の原料シランガスノズルと、複数の稀釈ガスノ
ズルを対向配置し、それらの各ノズルを通して原料ガス
と稀釈ガスを流量調節しながら分散板下面に吹付けると
きには、長期間にわたっての連続操作においても、分散
板の目詰まりを防止でき、原料ガスと稀釈ガスを長時間
にわたって円滑に反応器内へ供給することができ、かつ
流動層状態を長時間にわたって安定に保持することがで
きることを見出した。Means for Solving the Problems As a result of intensive studies to solve the above problems, the inventors have arranged a plurality of raw material silane gas nozzles and a plurality of diluted gas nozzles on the lower surface of the dispersion plate, When spraying the raw material gas and the diluted gas through the nozzles on the lower surface of the dispersion plate while adjusting the flow rate, it is possible to prevent the dispersion plate from being clogged even during continuous operation for a long period of time, and to supply the raw material gas and the diluted gas for a long time. It was found that it can be smoothly fed into the reactor and that the fluidized bed state can be stably maintained for a long time.
【００１１】即ち、本発明によれば、流動層反応器内で
シリコン粒子を流動化させておき、該反応器内にシラン
化合物及び希釈ガスを該反応器の下部に設けたガス分散
板を介して供給し、シラン化合物の熱分解により生成し
たシリコンを前記シリコン粒子表面に析出させて粒状の
多結晶シリコンを製造する方法において、前記分散板の
中央部下面に対して流量調節弁を付設した複数のシラン
化合物噴出ノズルの各先端を、及び前記分散板の周縁部
下面に対して流量調節弁を付設した複数の希釈ガス噴出
ノズルの各先端を、それぞれ対向配置させ、それらの各
ノズルを通してシラン化合物及び希釈ガスを各ノズルに
付設した流量調節弁でその流量を調節しながら前記分散
板下面に吹き付けることを特徴とする多結晶シリコンの
製造方法が提供される。That is, according to the present invention, the silicon particles are fluidized in the fluidized bed reactor, and the silane compound and the diluent gas are introduced into the reactor through a gas dispersion plate provided in the lower portion of the reactor. In the method for producing granular polycrystalline silicon by depositing silicon generated by thermal decomposition of a silane compound on the surface of the silicon particles, a plurality of flow control valves are attached to the lower surface of the central portion of the dispersion plate. Of the silane compound jet nozzle, and the tips of a plurality of dilution gas jet nozzles provided with a flow rate control valve to the lower surface of the peripheral edge of the dispersion plate are arranged to face each other, and the silane compound is passed through each nozzle. And a diluting gas is sprayed onto the lower surface of the dispersion plate while controlling the flow rate with a flow rate control valve attached to each nozzle. That.
【００１２】以下、本発明の多結晶シリコンの製造方法
について詳しく説明する。本発明においては、流動層反
応器を用いて多結晶シリコンを製造する方法において、
分散板の中央部下面に対して、複数の噴出ノズルの先端
を対向させ、これらの噴出ノズル先端から原料シランガ
スをその分散板の中央部下面に吹きつける。この場合、
分散板下面とノズル先端との距離は１０〜５００ｍｍ、
好ましくは５０〜１００ｍｍである。また、ノズル先端
の噴出孔の直径は、１〜２０ｍｍ、好ましくは３〜１０
ｍｍである。この噴出ノズルの数はできる限り多い方が
好ましいが、通常、分散板のオリフィス（細孔）１〜１
００個当りに１個、好ましくは１〜２０個当りに１個の
割合で配設するのがよい。さらに、各噴出ノズルには、
流量調節弁を付設して、各噴出ノズルから噴出させるシ
ラン化合物の流量を独立して調節するのが好ましい。The method for producing polycrystalline silicon according to the present invention will be described in detail below. In the present invention, in a method for producing polycrystalline silicon using a fluidized bed reactor,
The tips of a plurality of ejection nozzles are opposed to the lower surface of the central portion of the dispersion plate, and the raw material silane gas is blown onto the lower surface of the central portion of the dispersion plate from the ejection nozzle tips. in this case,
The distance between the lower surface of the dispersion plate and the tip of the nozzle is 10 to 500 mm,
It is preferably 50 to 100 mm. The diameter of the ejection hole at the tip of the nozzle is 1 to 20 mm, preferably 3 to 10 mm.
mm. It is preferable that the number of the jet nozzles is as large as possible, but normally, the orifices (pores) 1 to 1 of the dispersion plate are used.
It is advisable to dispose one piece per 00 pieces, preferably one piece per 1 to 20 pieces. Furthermore, each jet nozzle has
It is preferable to additionally provide a flow rate control valve to independently control the flow rate of the silane compound ejected from each ejection nozzle.
【００１３】また、本発明においては、分散板の周縁部
下面に対して、複数の噴出ノズルの先端を対向させ、こ
れらの噴出ノズル先端から稀釈ガスをその分散板の周縁
部下面に吹きつける。この場合、分散板下面とノズル先
端との距離は５〜１００ｍｍ、好ましくは１０〜５０ｍ
ｍである。また、ノズル先端の噴出孔の直径は、１〜２
０ｍｍ、好ましくは３〜１０ｍｍである。この噴出ノズ
ルの数はできる限り多い方が好ましいが、通常、分散板
のオリフィス（細孔）１〜１００個当りに１個、好まし
くは１〜２０個当りに１個の割合で配設するのがよい。
さらに、各噴出ノズルには、流量調節弁を付設して、各
噴出ノズルから噴出させる稀釈ガスの流量を独立して調
節するのが好ましい。Further, in the present invention, the tips of the plurality of ejection nozzles are opposed to the lower surface of the peripheral edge of the dispersion plate, and the dilution gas is blown from the tips of these ejection nozzles to the lower surface of the peripheral edge of the dispersion plate. In this case, the distance between the lower surface of the dispersion plate and the tip of the nozzle is 5 to 100 mm, preferably 10 to 50 m.
m. The diameter of the ejection hole at the tip of the nozzle is 1 to 2
It is 0 mm, preferably 3 to 10 mm. It is preferable that the number of the jet nozzles is as large as possible, but normally, one nozzle is provided for every 1 to 100 orifices (pores) of the dispersion plate, and preferably one nozzle is provided for every 1 to 20 orifices. Is good.
Further, it is preferable that a flow rate adjusting valve is attached to each ejection nozzle to independently adjust the flow rate of the diluted gas ejected from each ejection nozzle.
【００１４】前記のようにして、原料シランガス及び稀
釈ガスのそれぞれを複数のノズル先端から分散板下面に
流量調節しながら吹付け、分散板のオリフィスを介して
反応器内へ導入させることにより、安定した状態のシリ
コン流動層を反応器内に形成させることができるととも
に、分散板や反応器内壁における局所加熱を防止するこ
とができ、分散板オリフィスのシリコン析出による目詰
まりや、反応器内壁面へのシリコン堆積による反応器閉
塞の問題を効果的に抑制することができる。また、反応
器内における流動化シリコン粒子の凝集を効果的に抑制
することができ、安定した状態で長時間継続して反応を
行うことができる。さらに、分散板オリフィスの一部が
目詰まりを生じた場合でも、原料シランガス及び稀釈ガ
スは複数のノズルから噴出されているので、シリコン粒
子の流動が急速に不安定化されるようなこともない。そ
の上、分散板オリフィスの目詰まりが生じた場合には、
その目詰まりを生じたオリフィスに対応する噴出ノズル
の流量及び流量調節弁のバルブ開度や△Ｐが変化するの
で、その目詰まりを早期に発見することができるととも
に、そのノズルからのガス噴出量を調節することによ
り、反応器内に形成される流動層の状態を安定に保持す
ることができる。As described above, the raw material silane gas and the diluted gas are sprayed from the tips of the plurality of nozzles onto the lower surface of the dispersion plate while controlling the flow rate, and introduced into the reactor through the orifices of the dispersion plate to stabilize the stability. In addition to being able to form a silicon fluidized bed in the reactor inside the reactor, it is possible to prevent local heating on the dispersion plate and the inner wall of the reactor. It is possible to effectively suppress the problem of the reactor clogging due to the silicon deposition. Further, aggregation of the fluidized silicon particles in the reactor can be effectively suppressed, and the reaction can be continued for a long time in a stable state. Further, even if a part of the orifice of the dispersion plate is clogged, the raw material silane gas and the diluting gas are ejected from a plurality of nozzles, so that the flow of silicon particles is not rapidly destabilized. . Moreover, if the dispersion plate orifice becomes clogged,
Since the flow rate of the ejection nozzle and the valve opening and ΔP of the flow control valve corresponding to the clogged orifice change, the clogging can be detected early and the gas ejection amount from the nozzle. The state of the fluidized bed formed in the reactor can be stably maintained by adjusting the temperature.
【００１５】次に、本発明について、図面を参照しなが
ら更に詳細に説明する。図１は本発明を実施するための
流動層反応器の一例を示す概略図である。この図におい
て、１は反応器、２は排ガス排出管、３は種シリコン装
入管、４は底板、５はガス分散板、６は仕切板、７は反
応器底部の中央部、８は反応器底部の周縁部、９は原料
ガス導入管、１０は希釈ガス導入管、１１は製品抜き出
し管、１２はヒーター、１３は流動層、１４はシランガ
ス流量調節弁、１５及び１６は希釈ガス流量調節弁をそ
れぞれ示す。Next, the present invention will be described in more detail with reference to the drawings. FIG. 1 is a schematic view showing an example of a fluidized bed reactor for carrying out the present invention. In this figure, 1 is a reactor, 2 is an exhaust gas discharge pipe, 3 is a seed silicon charging pipe, 4 is a bottom plate, 5 is a gas dispersion plate, 6 is a partition plate, 7 is a central part of the bottom of the reactor, and 8 is a reaction. Edge of the bottom of the vessel, 9 is a raw material gas introduction pipe, 10 is a dilution gas introduction pipe, 11 is a product extraction pipe, 12 is a heater, 13 is a fluidized bed, 14 is a silane gas flow control valve, and 15 and 16 are dilution gas flow control The valves are shown respectively.
【００１６】円筒状の反応器１は、その上部に排ガス排
出管２と、種シリコン粒子を反応器内に装入するための
装入管３とを備えている。反応器の底部は、底板４との
間に間隔をあけて設けられたガス分散板５により、二重
構造に形成され、底板４とガス分散板５との間は、空洞
となっている。底板４に接続された原料ガス導入管９
は、分散板の中央部７の下面に対向する複数のノズルに
接続し、各ノズルにはガス流量調節弁１４が付設されて
いる。分散板オリフィス（細孔）の直径は、０．１〜１
０ｍｍ、好ましくは１〜３ｍｍであり、その数は１０ｃ
ｍ2当り、１〜２０個、好ましくは１〜１０個である。
また、稀釈ガス（水素ガス）管１０は、分散板の周縁部
８の下面に対向する複数のノズルに接続し、各ノズルに
はガス流量調節弁１５が付設されている。分散板５の中
心部には、底板４を貫通して製品抜き出し管１１が接続
されている。また、製品抜き出し管１１には希釈ガス流
量調節弁１６を介して稀釈ガスの一部が導入され、製品
抜き出し管１１を通して稀釈ガスが反応器内に導入され
る。なお、この場合、稀釈ガスは製品抜き出し管内に挿
入した細管を通して反応器内へ導入することもできる。
そして、ガス分散板５より上方には、反応器１を包むよ
うにヒーター１２が設けられている。The cylindrical reactor 1 is provided with an exhaust gas discharge pipe 2 and a charging pipe 3 for charging seed silicon particles into the reactor at the upper part thereof. The bottom of the reactor is formed in a double structure by a gas dispersion plate 5 provided at a distance from the bottom plate 4, and a cavity is formed between the bottom plate 4 and the gas dispersion plate 5. Raw material gas introduction pipe 9 connected to the bottom plate 4
Is connected to a plurality of nozzles facing the lower surface of the central portion 7 of the dispersion plate, and a gas flow rate control valve 14 is attached to each nozzle. The diameter of the dispersion plate orifice (pore) is 0.1 to 1
0 mm, preferably 1 to 3 mm, the number of which is 10 c
It is 1 to 20, preferably 1 to 10 per m 2 .
Further, the diluted gas (hydrogen gas) pipe 10 is connected to a plurality of nozzles facing the lower surface of the peripheral edge portion 8 of the dispersion plate, and a gas flow rate control valve 15 is attached to each nozzle. A product withdrawing pipe 11 is connected to the center of the dispersion plate 5 so as to penetrate the bottom plate 4. Further, a part of the diluted gas is introduced into the product extraction pipe 11 via the dilution gas flow rate control valve 16, and the diluted gas is introduced into the reactor through the product extraction pipe 11. In this case, the diluted gas can also be introduced into the reactor through a thin tube inserted in the product withdrawal tube.
A heater 12 is provided above the gas dispersion plate 5 so as to surround the reactor 1.
【００１７】反応器１内に所定量の種シリコン粒子を充
填し、この種シリコン粒子を、流量調節弁１４を有する
各ノズル先端から分散板５の中央部７下面に吹付けて分
散板オリフィスを介して反応器内に導入される原料シラ
ンガスと、流量調節弁１５を有する各ノズル先端から分
散板５の周縁部８下面に吹付けて分散板オリフィスを介
して反応器内に導入される稀釈ガスによって流動化させ
る。そして、この流動化シリコン粒子をヒーター１２に
よって反応温度に加熱する。流動層１３は、各ノズルに
付設した流量調節弁１４、１５によって噴出ガス流量を
調節することによって、所定の状態に保持される。ま
た、流量調節弁１６を調節して、稀釈ガスの一部を製品
抜き出し管１１を介して反応器内へ導入することによ
り、製品抜き出し管１１内への微粉シリコンの落下を防
止することができる。このようにしてシラン化合物の熱
分解反応を行うことによって、シラン化合物の熱分解に
より生成したシリコンは流動化シリコン粒子上に析出
し、シリコン粒子の成長が行われる。所定の寸法に成長
した流動化シリコン粒子は、製品抜き出し管１１を介し
て抜出されるとともに、装入管３から種シリコン粒子が
反応器内へ供給される。The reactor 1 is filled with a predetermined amount of seed silicon particles, and the seed silicon particles are sprayed from the tip of each nozzle having the flow rate control valve 14 to the lower surface of the central portion 7 of the dispersion plate 5 to form a dispersion plate orifice. The raw material silane gas introduced into the reactor through the diluting gas, which is sprayed from the tip of each nozzle having the flow control valve 15 to the lower surface of the peripheral edge 8 of the dispersion plate 5 and introduced into the reactor through the dispersion plate orifice. Fluidize by. Then, the fluidized silicon particles are heated to the reaction temperature by the heater 12. The fluidized bed 13 is maintained in a predetermined state by adjusting the flow rate of the ejected gas by the flow rate adjusting valves 14 and 15 attached to each nozzle. Further, by adjusting the flow rate control valve 16 and introducing a part of the diluted gas into the reactor through the product extraction pipe 11, it is possible to prevent the fine silicon powder from dropping into the product extraction pipe 11. . By carrying out the thermal decomposition reaction of the silane compound in this way, the silicon produced by the thermal decomposition of the silane compound is deposited on the fluidized silicon particles, and the silicon particles are grown. The fluidized silicon particles that have grown to a predetermined size are withdrawn through the product withdrawal pipe 11, and seed silicon particles are supplied from the charging pipe 3 into the reactor.
【００１８】図２（ａ）及び（ｂ）に反応器底板上面に
おける原料ガス導入管（ノズル）と希釈ガス導入管（ノ
ズル）の配置の例を示す底板の模式断面図を示す。図２
（ａ）において、４は底板、１１は製品粒子抜き出し
管、Ａ〜Ｄは原料シランガス供給ノズル、イ〜チは稀釈
ガス供給ノズルを示す。図２（ｂ）において、２０は製
品抜出し管内に挿入された稀釈ガスを反応器内へ供給す
るための稀釈ガス供給管を示す。また、図２（ｂ）にお
いて、図２（ａ）に示したのと同一符号は、図２（ａ）
に関して示したのと同一意味を有する。2 (a) and 2 (b) are schematic sectional views of the bottom plate showing an example of the arrangement of the source gas introduction pipe (nozzle) and the dilution gas introduction pipe (nozzle) on the upper surface of the reactor bottom plate. Figure 2
In (a), 4 is a bottom plate, 11 is a product particle extracting pipe, A to D are raw material silane gas supply nozzles, and I to I are dilution gas supply nozzles. In FIG. 2 (b), reference numeral 20 denotes a diluted gas supply pipe for supplying the diluted gas inserted in the product withdrawal pipe into the reactor. Further, in FIG. 2B, the same reference numerals as those shown in FIG.
Has the same meaning as indicated above.
【００１９】本発明で用いられるシラン化合物として
は、テトラクロロシラン、トリクロロシラン、ジクロロ
シラン、モノクロロシラン等のクロロシラン類や、モノ
シラン、ジシランなどがある。また、希釈ガスとして
は、通常水素ガスが使用されるが、アルゴン、ヘリウム
等の不活性ガスを使用することもできる。反応中に供給
される追加種シリコン粒子としては、製品シリコン粒子
の破砕品や分級品などが使用され、その平均粒径が１５
０〜３００μｍの範囲にあるものが好ましい。反応温度
は、原料シラン化合物の種類によって異なるが、クロロ
シラン類の場合は、１０００〜１２５０℃、モノシラン
の場合は６００〜８００℃である。Examples of the silane compound used in the present invention include chlorosilanes such as tetrachlorosilane, trichlorosilane, dichlorosilane and monochlorosilane, monosilane and disilane. Although hydrogen gas is usually used as the diluent gas, an inert gas such as argon or helium can also be used. As the additional seed silicon particles supplied during the reaction, crushed products of product silicon particles or classified products are used, and the average particle size thereof is 15
Those in the range of 0 to 300 μm are preferable. The reaction temperature varies depending on the type of the raw material silane compound, but is 1000 to 1250 ° C. for chlorosilanes and 600 to 800 ° C. for monosilane.
【００２０】本発明においては、原料ガス及び希釈ガス
の流動層反応器への供給は、それらのガスを複数の流れ
に分割し、分散板の複数の個所から反応器内へ導入する
ことを特徴とするが、上記両ガスの総量に基づく流動層
のガス空塔速度は、使用する種シリコン粒子及び得られ
る製品粒子の粒径によって決定される。即ち、ガス空塔
速度は、種シリコン粒子の終末速度以下であって、且つ
製品粒子の最低流動化速度以上である範囲で選択され
る。ガス空塔速度が大きすぎると、微粉の生成量が急激
に増加するし、逆に小さすぎると、粒子同士の固着が起
り易くなる。一般的には、ガス空塔速度は、０．４〜
０．８ｍ／ｓｅｃ程度とするのが好ましい。In the present invention, the feed gas and the diluting gas are supplied to the fluidized bed reactor by dividing the gases into a plurality of streams and introducing the gases into the reactor from a plurality of positions of the dispersion plate. However, the gas superficial velocity in the fluidized bed based on the total amount of both gases is determined by the particle size of the seed silicon particles used and the product particles obtained. That is, the gas superficial velocity is selected within a range that is equal to or lower than the terminal velocity of the seed silicon particles and equal to or higher than the minimum fluidization velocity of the product particles. If the gas superficial velocity is too high, the amount of fine powder produced will increase sharply, and if it is too small, particles will tend to stick to each other. Generally, the gas superficial velocity is 0.4 to
It is preferably about 0.8 m / sec.
【００２１】本発明においては、前記した原料シランガ
スの供給量及び稀釈ガス供給量は、各ノズルに付設した
流量調節弁１４、１５により調節し、流動層の状態を一
定に保持する。分散板オリフィスにおいて、シランガス
の通過部は目詰まりを生じやすい部分であり、反応を長
時間にわたって行うと、この部分を通るガスの圧力損失
が次第に大きくなって行く。しかし、本発明では、シラ
ンガスの供給量は、反応時間の経過に応じ、そのノズル
に付設した流量調節弁で調節されるため、急激な目詰ま
りによる流動化の停止には至らない。また、稀釈ガスの
供給量は、そのノズルに付設した流量調節弁を調節する
ことにより、反応器内壁及び分散板上へのシリコンの析
出具合を反応器壁温によって知り、その程度によって分
散板周縁部下面の希釈ガス噴出量を増減させて流動層の
長期安定化が図れる。In the present invention, the supply amount of the raw material silane gas and the supply amount of the diluting gas are adjusted by the flow rate adjusting valves 14 and 15 attached to the respective nozzles to keep the state of the fluidized bed constant. In the orifice of the dispersion plate, the passage portion of the silane gas is a portion that easily causes clogging, and if the reaction is carried out for a long time, the pressure loss of the gas passing through this portion gradually increases. However, in the present invention, the supply amount of the silane gas is adjusted by the flow rate adjusting valve attached to the nozzle according to the passage of the reaction time, so that the fluidization is not stopped due to the sudden clogging. The amount of diluted gas supplied can be determined by adjusting the flow rate control valve attached to the nozzle to determine the degree of silicon deposition on the inner wall of the reactor and on the dispersion plate by the reactor wall temperature. It is possible to stabilize the fluidized bed for a long time by increasing / decreasing the injection amount of the dilution gas on the lower surface of the part.
【００２２】製品シリコン粒子は、半導体製造用として
使用される場合、単結晶を引き上げる工程において、ハ
ンドリング上粒径が大きい方が使用し易く、粒径１ｍｍ
以上のものが望まれている。また、汚染防止の観点から
は、微粉が少ないことが好ましい。従って、製品として
は粒径がなるべく大きい物を得たい訳であるが、当然の
ことながら粒径が大きくなる程流動層内の粒子は動きに
くくなるため、粒子同士の固着が発生し易くなる。その
ため、通常、平均粒径１０００〜２０００μｍの製品シ
リコンを得るようにするのが好ましい。When the product silicon particles are used for semiconductor production, a larger particle size is easier to use in handling the single crystal in the step of pulling the single crystal, and the particle size is 1 mm.
The above is desired. From the viewpoint of preventing contamination, it is preferable that the amount of fine powder is small. Therefore, it is desirable to obtain a product having a particle size as large as possible. However, as the particle size becomes larger, particles in the fluidized bed become harder to move, and thus particles are more likely to stick to each other. Therefore, it is usually preferable to obtain product silicon having an average particle size of 1000 to 2000 μm.
【００２３】[0023]
【実施例】以下、実施例により本発明を更に詳細に説明
する。EXAMPLES The present invention will be described in more detail below with reference to examples.
【００２４】実施例１ 図１に示す装置系を用いて、下記条件で多結晶シリコン
を製造した。内径は１００ｍｍ、高さ２，０００ｍｍの
石英製外筒の内部に、内径８０ｍｍ、高さ１，８００ｍ
ｍの石英製内筒を付帯した流動層反応器を用いた。な
お、反応器底板上面における原料ガス導入管９と希釈ガ
ス導入管１０の配置は図２−（ａ）で示されるものであ
る。また、分散板には、直径１ｍｍのオリフィスを１０
ｃｍ2当り、１０個有するものである。加熱ヒーターは
分散板水平面より２００ｍｍ〜１，０００ｍｍ高い位置
に設置した。分散板の中央部からはシラン濃度１００％
のガスを供給し、分散板の周縁部からは希釈ガスとして
水素のみを供給した。両側のガスを合計した供給ガス中
のシラン濃度は２０％ｖｏｌである。Example 1 Using the system shown in FIG. 1, polycrystalline silicon was manufactured under the following conditions. Inside the quartz outer cylinder with an inner diameter of 100 mm and a height of 2,000 mm, an inner diameter of 80 mm and a height of 1,800 m
A fluidized bed reactor equipped with a quartz inner cylinder of m was used. The arrangement of the source gas introduction pipe 9 and the dilution gas introduction pipe 10 on the upper surface of the bottom plate of the reactor is shown in FIG. 2- (a). The dispersion plate has 10 orifices with a diameter of 1 mm.
There are 10 pieces per cm 2 . The heater was installed at a position 200 mm to 1,000 mm higher than the horizontal surface of the dispersion plate. 100% silane concentration from the center of the dispersion plate
Was supplied, and only hydrogen was supplied as a diluent gas from the peripheral portion of the dispersion plate. The silane concentration in the feed gas, which is the sum of the gases on both sides, is 20% vol.
【００２５】粒子径範囲３００〜２，０００μｍの粒子
で平均粒子径７５０μｍのシリコン粒子を、塔径に対し
て流動層高の比を１：４となるように充填した。反応温
度を７００℃、供給ガスの流速を０．５ｍ／ｓｅｃとし
て反応させた。なお、この場合、原料ガスの流量は分散
板オリフィス８個単位で制御し、水素ガス流量は分散板
オリフィス１６個単位で制御した。４５０時間継続した
後も反応継続にはなんら障害が生じなかった。４５０時
間で反応停止後、石英製内筒及び分散板の付着物を点検
したが、シリコンの析出は最大で２ｍｍの厚さであり、
分散板のオリフィスの詰まりも全く見られず、単位面積
当たりのオリフィス毎のガス流量制御の優位性が認めら
れた。なお、前記したモノシランガス流量は、そのノズ
ルに付設した流量調節弁により、分散板の単位面積当り
のガス量を正確に制御することにより、分散板オリフィ
ス周辺へのシリコン析出を防止した。また、前記した水
素ガスの流量は、そのノズルに付設した流量調節弁によ
り、分散板周縁へのシリコン析出が防止されるように制
御した。Silicon particles having a particle diameter range of 300 to 2,000 μm and an average particle diameter of 750 μm were packed so that the ratio of the fluidized bed height to the tower diameter was 1: 4. The reaction was carried out at a reaction temperature of 700 ° C. and a supply gas flow rate of 0.5 m / sec. In this case, the flow rate of the raw material gas was controlled in units of 8 distribution plate orifices, and the flow rate of hydrogen gas was controlled in units of 16 distribution plate orifices. After the reaction was continued for 450 hours, there was no problem in continuing the reaction. After stopping the reaction in 450 hours, the deposits on the quartz inner cylinder and the dispersion plate were inspected, but the deposition of silicon was 2 mm at maximum,
No clogging of the orifice of the dispersion plate was observed at all, and the superiority of gas flow rate control per orifice per unit area was recognized. Regarding the above-mentioned monosilane gas flow rate, the amount of gas per unit area of the dispersion plate was accurately controlled by the flow rate control valve attached to the nozzle to prevent silicon deposition around the dispersion plate orifice. The flow rate of the hydrogen gas was controlled by a flow rate control valve attached to the nozzle so that silicon deposition on the periphery of the dispersion plate was prevented.
【００２６】実施例２ 反応温度を７５０℃とし、供給ガスの流速を０．６ｍ／
ｓｅｃとした以外は、実施例１と同様にして反応を行っ
たところ、３３０時間継続した後も反応継続にはなんら
障害が生じなかった。３３０時間で反応停止後、石英製
内筒及び分散板の付着物を点検したが、シリコンの析出
は最大で２ｍｍの厚さであり、分散板のオリフィスの詰
まりも全く見られず、安定運転の確証となった。Example 2 The reaction temperature was 750 ° C., and the flow rate of the feed gas was 0.6 m / m.
When the reaction was carried out in the same manner as in Example 1 except that the time was set to sec, no trouble occurred in continuing the reaction even after continuing for 330 hours. After stopping the reaction for 330 hours, the deposits on the quartz inner cylinder and the dispersion plate were inspected, but the deposition of silicon had a maximum thickness of 2 mm, and the orifice of the dispersion plate was not clogged at all. It was confirmed.
【００２７】比較例１ 実施例１と同様の装置を用いて、同様の運転条件で反応
を行った。ただし、この場合、反応中の分散板の各オリ
フィスを通るガスの流量調整は行なわずに、分散板の性
能に任せた。２２５時間後、流動層の△ｐ（圧力損失）
の振れが少し大きくなったので、装置を解放点検したと
ころ、分散板オリフィスにもシリコンの析出がみられ、
一部は閉塞気味であった。また、分散板上部周辺の壁及
び反応器上部の内壁にシリコンの析出が見られ、更に分
散板上約５〜６ｃｍに３〜５ｍｍ厚のシリコン析出が見
られ、反応域も狭められて、シラン転化率も低下した。Comparative Example 1 Using the same apparatus as in Example 1, the reaction was carried out under the same operating conditions. In this case, however, the flow rate of the gas passing through each orifice of the dispersion plate during the reaction was not adjusted, and the performance of the dispersion plate was left to the control. After 225 hours, Δp (pressure loss) of the fluidized bed
The swing of the device became a little larger, so when the device was opened and inspected, deposition of silicon was also observed on the dispersion plate orifice,
Some of them were occluded. In addition, the deposition of silicon was observed on the wall around the upper part of the dispersion plate and the inner wall of the upper part of the reactor, and further, the silicon deposition of 3-5 mm thickness was observed at about 5-6 cm on the dispersion plate, and the reaction area was narrowed, and the silane The conversion rate also decreased.
【００２８】比較例２ 実施例２と同様の装置を用いて、同様の運転条件で反応
を行った。ただし、この場合、分散板オリフィスを通る
ガスの流量調整は行なわずに、分散板の性能に任せた。
２０８時間後、流動層の△ｐの振れが少し大きくなりシ
ラン反応率も低下したので運転を停止し、装置を分解点
検したところ、分散板オリフィスにもシリコンの析出が
みられ、一部は閉塞していた。分散板上約５ｃｍに３〜
５ｍｍ厚のシリコン析出が見られ、シラン転化率も低下
した。Comparative Example 2 Using the same apparatus as in Example 2, the reaction was carried out under the same operating conditions. However, in this case, the flow rate of the gas passing through the orifice of the dispersion plate was not adjusted, but the performance of the dispersion plate was left alone.
After 208 hours, the fluctuation of Δp in the fluidized bed slightly increased and the silane reaction rate also decreased, so the operation was stopped and the equipment was disassembled and inspected. As a result, silicon deposition was observed in the dispersion plate orifice, and part of it was blocked. Was. 3 to about 5 cm on the dispersion plate
A 5 mm thick silicon deposit was observed, and the silane conversion rate was also reduced.
【００２９】[0029]
【発明の効果】本発明方法においては、原料シラン化合
物及び希釈ガスの供給量が、反応器入口で、特定数の分
散板オリフィス毎に、確実にコントロールされることか
ら、分散板上及びその周辺の局部加熱が避けられ、分散
板オリフィスへのシリコン析出も抑制され、分散板の目
詰まりによるトラブルも回避される。また、例え分散板
オリフィスへのシリコン析出が進行した場合において
も、流量調節弁により、各分散板オリフィスへの流量バ
ランスが調整できるので、急激な粒子運動の減速等が防
止され、流動層の安定化が図れる。更に、ガス流量調節
弁の開度や△ｐ等から、分散板の目詰まりや、流動層下
部の異常などの早期発見が可能になる。このようなこと
から、本発明によると、シリコンの析出による反応器内
壁や分散板上へのシリコン析出の抑制、製品の品質安定
化並びに流動化粒子の凝集防止等が可能となり、長期間
安定した流動層の運転が可能となる。According to the method of the present invention, the supply amounts of the raw material silane compound and the diluent gas are reliably controlled at the inlet of the reactor for each specified number of orifices of the dispersion plate. Local heating is prevented, silicon deposition on the orifice of the dispersion plate is suppressed, and troubles due to clogging of the dispersion plate are avoided. In addition, even if silicon deposition on the dispersion plate orifice progresses, the flow rate control valve can adjust the flow rate balance to each dispersion plate orifice, preventing abrupt deceleration of the particle motion and stabilizing the fluidized bed. Can be realized. Furthermore, it becomes possible to detect the clogging of the dispersion plate, the abnormality in the lower part of the fluidized bed, etc. early based on the opening of the gas flow rate control valve and Δp. From this, according to the present invention, it is possible to suppress the deposition of silicon on the inner wall of the reactor and the dispersion plate due to the deposition of silicon, stabilize the quality of the product, prevent the aggregation of fluidized particles, etc., and stabilize for a long period of time. The fluidized bed can be operated.
【図１】本発明を実施するための流動層反応器の一例を
示す概略図である。FIG. 1 is a schematic view showing an example of a fluidized bed reactor for carrying out the present invention.
【図２】本発明を実施するための流動層反応器の底板に
おける原料ガス導入管、希釈ガス導入管等の配置を示す
底板の模式横断面図である。（ａ）はその１つの実施例
を示し、（ｂ）はその変更例を示す。FIG. 2 is a schematic cross-sectional view of a bottom plate showing the arrangement of a raw material gas introduction pipe, a dilution gas introduction pipe and the like in the bottom plate of a fluidized bed reactor for carrying out the present invention. (A) shows the one Example, and (b) shows the modification.
１ 反応器 ２ 排ガス排出管 ３ 種シリコン装入管 ４ 底板 ５ ガス分散板 ６ 仕切板 ７ 中央部 ８ 周縁部 ９ 原料ガス導入管 １０ 希釈ガス導入管 １１ 製品抜き出し管 １２ ヒーター １３ 流動層 １４ シランガス流量調節弁 １５ 希釈ガス流量調節弁 １６ 希釈ガス流量調節弁 ２０ 希釈ガス供給管 Ａ〜Ｄ 原料ガス導入管断面 イ〜チ 希釈ガス導入管断面 1 Reactor 2 Exhaust Gas Exhaust Pipe 3 Type Silicon Charging Pipe 4 Bottom Plate 5 Gas Dispersion Plate 6 Partition Plate 7 Central Part 8 Peripheral Area 9 Raw Material Gas Introducing Pipe 10 Diluting Gas Introducing Pipe 11 Product Extraction Pipe 12 Heater 13 Fluidized Bed 14 Silane Gas Flow Rate Control valve 15 Diluting gas flow control valve 16 Diluting gas flow control valve 20 Diluting gas supply pipe A to D Raw material gas introduction pipe cross section I to Diluting gas introduction pipe cross section
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 高綱 和敏 神奈川県川崎市川崎区千鳥町３番１号 東 燃化学株式会社技術開発センター内 (72)発明者 猿渡 康裕 神奈川県川崎市川崎区千鳥町３番１号 東 燃化学株式会社技術開発センター内 (72)発明者 石川 延宏 愛知県名古屋市港区船見町一番地の１ 東 亞合成化学工業株式会社名古屋総合研究所 内 (72)発明者 ▲廣▼田 大助 愛知県名古屋市港区昭和町17番地の23 東 亞合成化学工業株式会社名古屋工場内 ─────────────────────────────────────────────────── ─── Continuation of front page (72) Inventor Kazutoshi Takatsuna 3-1, Chidori-cho, Kawasaki-ku, Kanagawa Prefecture Tonen Kagaku Co., Ltd. Technology Development Center (72) Inventor Yasuhiro Saruwatari Chidori, Kawasaki-ku, Kawasaki-shi, Kanagawa Town No. 3-1, Tonen Kagaku Co., Ltd. Technical Development Center (72) Inventor Nobuhiro Ishikawa 1 in the first place of Funami-cho, Minato-ku, Aichi Prefecture Nagoya City Toagosei Chemical Industry Co., Ltd. Nagoya Research Institute (72) Invention Person Hirohiro Tasuke 23 Nagoya Toagosei Chemical Industry Co., Ltd., 23, Showa-cho, Minato-ku, Nagoya City, Aichi Prefecture
Claims (1)
させておき、該反応器内にシラン化合物及び希釈ガスを
該反応器の下部に設けたガス分散板を介して供給し、シ
ラン化合物の熱分解により生成したシリコンを前記シリ
コン粒子表面に析出させて粒状の多結晶シリコンを製造
する方法において、前記分散板の中央部下面に対して流
量調節弁を付設した複数のシラン化合物噴出ノズルの各
先端を、及び前記分散板の周縁部下面に対して流量調節
弁を付設した複数の希釈ガス噴出ノズルの各先端を夫々
対向配置させ、それらの各ノズルを通してシラン化合物
及び希釈ガスを各ノズルに付設した流量調節弁でその流
量を調節しながら前記分散板下面に吹き付けることを特
徴とする多結晶シリコンの製造方法。1. Silicon particles are fluidized in a fluidized bed reactor, and a silane compound and a diluent gas are supplied into the reactor through a gas dispersion plate provided at the bottom of the reactor to obtain a silane compound. In the method of producing granular polycrystalline silicon by precipitating silicon generated by thermal decomposition of the silicon particles, a plurality of silane compound injection nozzles provided with a flow rate control valve for the lower surface of the central portion of the dispersion plate. The respective tips and the respective tips of a plurality of dilution gas injection nozzles provided with a flow rate control valve with respect to the lower surface of the peripheral edge of the dispersion plate are arranged so as to face each other, and the silane compound and the dilution gas are supplied to the nozzles through the respective nozzles. A method for producing polycrystalline silicon, which comprises spraying on the lower surface of the dispersion plate while controlling the flow rate with an attached flow rate control valve.
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP35664392A JPH06191818A (en) | 1992-12-22 | 1992-12-22 | Production of polycrystal silicon |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP35664392A JPH06191818A (en) | 1992-12-22 | 1992-12-22 | Production of polycrystal silicon |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH06191818A true JPH06191818A (en) | 1994-07-12 |
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ID=18450054
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| JP35664392A Pending JPH06191818A (en) | 1992-12-22 | 1992-12-22 | Production of polycrystal silicon |
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| JP (1) | JPH06191818A (en) |
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