JPH0598128A - Resin composition for automobile - Google Patents

Resin composition for automobile

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JPH0598128A
JPH0598128A JP29094691A JP29094691A JPH0598128A JP H0598128 A JPH0598128 A JP H0598128A JP 29094691 A JP29094691 A JP 29094691A JP 29094691 A JP29094691 A JP 29094691A JP H0598128 A JPH0598128 A JP H0598128A
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道久 田坂
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邦夫 岩浪
Yoshitada Kitano
吉祥 北野
Hisayuki Iwai
久幸 岩井
Takesumi Nishio
武純 西尾
Takao Nomura
孝夫 野村
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Abstract

PURPOSE:To obtain the subject composition excellent in paintability, moldability, etc., by compounding a multi-stage polymerized propylene-ethylene block copolymer with specific amounts of an ethylene-propylene copolymer rubber, an ethylene-butene copolymer rubber and talc. CONSTITUTION:The objective composition is produced by compounding (A) 40-60wt.% of a propylene-ethylene block copolymer produced by multi-stage polymerization, (B) 10-20wt.% of an ethylene-propylene copolymer rubber, (C) 10-20wt.% of an ethylene-butene copolymer rubber and (D) 15-30wt.% of talc having an average particle diameter of <=1.5mum. The sum of the components B and C is 20-30wt.% and the component A contains 4-10wt.% (based on 100wt.% of the component A) of propylene-ethylene random copolymer part (having an intrinsic viscosity of >=4.0dl/g and an ethylene content of 30-70wt.%) and a propylene homopolymer part having an intrinsic viscosity of 0.9-1.2dl/g. The ratio of the intrinsic viscosity of the homopolymer part to that of the resin component other than the homopolymer part is 0.1-2.5.

Description

【発明の詳細な説明】Detailed Description of the Invention

【0001】[0001]

【産業上の利用分野】本発明は自動車用樹脂組成物に関
し、特に塗装性及び成形性に優れるとともに、耐衝撃
性、機械的強度、耐熱変形性、脆化温度、硬度等のバラ
ンスがよく、かつ成形収縮率及び線膨張率の小さい自動
車用樹脂組成物に関する。
BACKGROUND OF THE INVENTION 1. Field of the Invention The present invention relates to a resin composition for automobiles, which is particularly excellent in paintability and moldability and has a good balance of impact resistance, mechanical strength, heat distortion resistance, brittle temperature, hardness, etc. The present invention also relates to an automotive resin composition having a small molding shrinkage ratio and a small linear expansion coefficient.

【0002】[0002]

【従来の技術及び発明が解決しようとする課題】ポリプ
ロピレンは軽量であり、かつ機械的強度等に優れている
ので、各種の分野に広く利用されている。しかしなが
ら、耐衝撃性に劣るため、その改良を目的として、プロ
ピレン−エチレンブロック共重合体にエチレン−プロピ
レン共重合体ゴム(EPR)等のゴム成分やタルク等の無機
フィラーを添加してなる種々のポリプロピレン系樹脂が
提案されている。
2. Description of the Related Art Polypropylene is widely used in various fields because it is lightweight and excellent in mechanical strength and the like. However, since it is inferior in impact resistance, various rubbers such as ethylene-propylene copolymer rubber (EPR) and other inorganic fillers such as talc are added to the propylene-ethylene block copolymer for the purpose of improving the impact resistance. Polypropylene resins have been proposed.

【0003】特開昭61-12742号は、(a) エチレン含量2
〜3重量%、メルトフローレート40〜45g/10 分のプロ
ピレン−エチレンブロック共重合体62〜57重量%、(b)
エチレン含量70〜80重量%、ムーニー粘度ML1+4 (100
℃)55 〜58のエチレン−プロピレン共重合体ゴム26〜28
重量%、(c) 密度0.955 〜0.960 g/cm3 、メルトフロー
レート18〜22g/10 分の高密度ポリエチレン2〜3重量
%、(d) 平均粒径1.8 〜2.2 μm、比表面積36000 〜42
000 cm2 /gのタルク10〜12重量%からなり、メルトフロ
ーレート13〜18g/10 分、密度0.950 〜0.980 g/cm3
曲げ弾性率11500〜14000 kg/ cm2 、20〜80℃間の線膨
張係数7×10-5〜10×10-5cm/ cm/ ℃及びJIS-Z8741 の
60°−60°法による表面光沢度55%以上であることを特
徴とする樹脂組成物を開示している。
Japanese Unexamined Patent Publication No. 61-12742 discloses (a) ethylene content 2
~ 3 wt%, melt flow rate 40-45 g / 10 min propylene-ethylene block copolymer 62-57 wt%, (b)
Ethylene content 70-80% by weight, Mooney viscosity ML 1 + 4 (100
° C) 55-58 ethylene-propylene copolymer rubber 26-28
% By weight, (c) density 0.955 to 0.960 g / cm 3 , high density polyethylene 2 to 3% by weight, melt flow rate 18 to 22 g / 10 min, (d) average particle size 1.8 to 2.2 μm, specific surface area 36000 to 42
000 cm 2 / g of talc 10-12% by weight, melt flow rate 13-18 g / 10 min, density 0.950-0.980 g / cm 3 ,
Flexural modulus 11500 to 14000 kg / cm 2 , linear expansion coefficient between 20 and 80 ° C 7 × 10 -5 to 10 × 10 -5 cm / cm / ° C and JIS-Z8741
Disclosed is a resin composition having a surface gloss of 55% or more measured by a 60 ° -60 ° method.

【0004】特開平1-149845号は、(a) エチレン含有量
が20〜60重量%の沸騰キシレン可溶分を5〜12重量%含
み、重合体全体のエチレン含量が1〜7重量%でかつメ
ルトフローレートが15〜50g/10 分のプロピレン−エチ
レンブロック共重合体59〜74重量%と、(b) プロピレン
含量が20〜60重量%でかつムーニー粘度ML1+4 (100℃)
が100 〜150 のエチレン−プロピレン系共重合体ゴム35
〜20重量%と、(c) 比表面積が30000 cm2 /g以上、平均
粒径が0.5 〜2.0 μmであるタルク3〜6重量%を配合
してなることを特徴とする樹脂組成物を開示している。
JP-A-1-149845 discloses that (a) 5 to 12% by weight of a boiling xylene-soluble component having an ethylene content of 20 to 60% by weight and an ethylene content of the whole polymer of 1 to 7% by weight. And 59-74% by weight of propylene-ethylene block copolymer having a melt flow rate of 15-50 g / 10 min, and (b) propylene content of 20-60% by weight and Mooney viscosity ML 1 + 4 (100 ° C).
100-150 ethylene-propylene copolymer rubber 35
Disclosed is -20% by weight, and (c) 3-6% by weight of talc having a specific surface area of 30,000 cm 2 / g or more and an average particle size of 0.5 to 2.0 µm. is doing.

【0005】しかしながら特開昭61-12742号及び特開平
1-149845号の樹脂組成物は、いずれも熱変形を生じやす
く、また例えばバンパーに用いた場合には高温環境下に
おかれたときの車体との線膨張率の差によりバンパーが
変形しやすく、このため外観を損なうことがあるという
問題がある。
However, JP-A-61-2742 and JP-A-61-12742
Each of the resin compositions of 1-149845 easily causes thermal deformation, and when used in a bumper, for example, the bumper easily deforms due to a difference in linear expansion coefficient between the bumper and a vehicle body when placed in a high temperature environment. Therefore, there is a problem that the appearance may be impaired.

【0006】また上述したようなプロピレン−エチレン
ブロック共重合体とエチレン−プロピレン共重合体ゴム
(及び高密度ポリエチレン)とタルクとからなるような
系では、一般にプロピレン−エチレンブロック共重合体
やエチレン−プロピレン共重合体ゴムにおけるエチレン
とプロピレンとの比や、分子量等を調整することによ
り、それぞれの用途に適した流動性を有する組成物とし
ている。しかしながら、上記のような方法では、塗装
性、成形性、剛性、延性、耐熱変形性、脆化温度、硬度
等の諸物性がいずれも自動車用樹脂として良好なレベル
にある、いわゆるバランスのよい組成物とするのが困難
であるという問題がある。
Further, in the system composed of the propylene-ethylene block copolymer, the ethylene-propylene copolymer rubber (and high-density polyethylene) and talc as described above, the propylene-ethylene block copolymer and the ethylene-polymer are generally used. By adjusting the ratio of ethylene and propylene in the propylene copolymer rubber, the molecular weight, etc., a composition having fluidity suitable for each application is obtained. However, in the method as described above, all the physical properties such as coatability, moldability, rigidity, ductility, heat distortion resistance, embrittlement temperature, and hardness are at a good level as a resin for automobiles, a so-called well-balanced composition. There is a problem that it is difficult to make things.

【0007】そこで、本発明者らが自動車の内装材、外
装材等に用いる樹脂組成物について種々検討した結果、
プロピレン−エチレンブロック共重合体として、多段重
合により得られるものを使用するとともに、エチレン−
プロピレン共重合体系ゴムとエチレン−ブテン共重合体
ゴムの2種類のゴム成分を使用したものが良好な物性を
有することを見出した。さらに本発明者らは、上記樹脂
成分の系であっても、多段重合プロピレン−エチレンブ
ロック共重合体の成分構成を種々変化させること及び組
成物中のプロピレンホモポリマー部分とそれ以外の樹脂
成分との極限粘度の比を特定したことにより、得られる
組成物の特性が大きく変化することを見出した。
Therefore, as a result of various investigations by the present inventors on resin compositions used for interior materials, exterior materials, etc. of automobiles,
As the propylene-ethylene block copolymer, one obtained by multistage polymerization is used, and ethylene-
It has been found that those using two types of rubber components, a propylene copolymer rubber and an ethylene-butene copolymer rubber, have good physical properties. Furthermore, the present inventors have found that even in the system of the above resin component, the component constitution of the multi-stage polymerized propylene-ethylene block copolymer is variously changed, and the propylene homopolymer portion in the composition and other resin components are It has been found that the characteristics of the obtained composition are significantly changed by specifying the ratio of the intrinsic viscosity of.

【0008】したがって、本発明の目的は、塗装性及び
成形性に優れるとともに、耐衝撃性、機械的強度、耐熱
変形性、脆化温度、硬度等のバランスが良好で、かつ成
形収縮率や線膨張率の小さい自動車用樹脂組成物を提供
することである。
Therefore, an object of the present invention is that the coating properties and moldability are excellent, and the balance of impact resistance, mechanical strength, heat distortion resistance, embrittlement temperature, hardness, etc. is good, and the molding shrinkage ratio and the linear shrinkage are excellent. An object of the present invention is to provide an automotive resin composition having a low expansion coefficient.

【0009】[0009]

【課題を解決するための手段】上記課題に鑑み本発明者
らは、多段重合プロピレン−エチレンブロック共重合体
と、エチレン−プロピレン共重合体系ゴムと、エチレン
−ブテン共重合体ゴムと、タルクとをそれぞれ所定量含
有してなる組成物の諸物性に多段重合プロピレン−エチ
レンブロック共重合体の成分構成がどのような影響を与
えるかについて鋭意研究した結果、プロピレン−エチレ
ンランダム共重合体部分の含有量と、プロピレンホモポ
リマー部分の極限粘度と、プロピレン−エチレンランダ
ム共重合体部分の極限粘度と、プロピレン−エチレンラ
ンダム共重合体部分中のエチレン含有量とが所定の範囲
内となるように多段重合によりプロピレン−エチレンブ
ロック共重合体を製造し、それに適量のエチレン−プロ
ピレン共重合体系ゴム及びエチレン−ブテン共重合体ゴ
ムを配合し、さらに組成物中のプロピレンホモポリマー
部分の極限粘度と、それ以外の樹脂成分の極限粘度との
比を特定したものは、自動車用の樹脂、特に内装や硬質
系外装用の樹脂として好適であることを見出し、本発明
に想到した。
In view of the above problems, the present inventors have found that a multi-stage polymerized propylene-ethylene block copolymer, an ethylene-propylene copolymer rubber, an ethylene-butene copolymer rubber, and talc are used. As a result of diligent research on how the component constitution of the multi-stage polymerized propylene-ethylene block copolymer affects various physical properties of the composition containing the respective propylene-ethylene random copolymer portion. Amount, the intrinsic viscosity of the propylene homopolymer portion, the intrinsic viscosity of the propylene-ethylene random copolymer portion, and the ethylene content in the propylene-ethylene random copolymer portion are multistage polymerized so as to be within a predetermined range. To produce a propylene-ethylene block copolymer with an appropriate amount of ethylene-propylene copolymer system Rubber and an ethylene-butene copolymer rubber are blended, and the intrinsic viscosity of the propylene homopolymer portion in the composition and the ratio of the intrinsic viscosity of the other resin components are specified as a resin for automobiles, particularly The present invention has been found out that it is suitable as a resin for interiors and hard exteriors.

【0010】すなわち、本発明の自動車用樹脂組成物
は、(a) 多段重合により得られるプロピレン−エチレン
ブロック共重合体40〜60重量%と、(b) エチレン−プロ
ピレン共重合体系ゴム10〜20重量%と、(c) エチレン−
ブテン共重合体ゴム10〜20重量%と、(d) タルク15重量
%を超えて30重量%以下とを含有し、かつ前記(b) +
(c) の合計が20〜30重量%である自動車用樹脂組成物で
あって、前記プロピレン−エチレンブロック共重合体
は、その100 重量%当り4〜10重量%のプロピレン−エ
チレンランダム共重合体部分 (極限粘度が4.0 dl/g以上
で、前記プロピレン−エチレンランダム共重合体部分中
のエチレン含有量が30〜70重量%) と、極限粘度が0.9
〜1.2 dl/gのプロピレンホモポリマー部分とを含有し、
前記プロピレンホモポリマー部分の極限粘度(A) と、前
記プロピレンホモポリマー部分以外の樹脂成分の極限粘
度(B) との比(A/B)が0.1 〜2.5 の範囲内であるこ
とを特徴とする。
That is, the resin composition for automobiles of the present invention comprises (a) 40 to 60% by weight of a propylene-ethylene block copolymer obtained by multistage polymerization, and (b) an ethylene-propylene copolymer rubber 10 to 20. Wt% and (c) ethylene-
10 to 20% by weight of butene copolymer rubber, and (d) more than 15% by weight and 30% by weight or less of talc, and (b) +
A resin composition for automobiles, wherein the total of (c) is 20 to 30% by weight, wherein the propylene-ethylene block copolymer is 4 to 10% by weight per 100% by weight of the propylene-ethylene random copolymer. Part (the intrinsic viscosity is 4.0 dl / g or more, the ethylene content in the propylene-ethylene random copolymer part is 30 to 70% by weight) and the intrinsic viscosity is 0.9
Containing ~ 1.2 dl / g propylene homopolymer part,
The ratio (A / B) of the intrinsic viscosity (A) of the propylene homopolymer portion and the intrinsic viscosity (B) of the resin component other than the propylene homopolymer portion is within a range of 0.1 to 2.5. ..

【0011】本発明を以下詳細に説明する。本発明にお
いて、(a)プロピレン−エチレンブロック共重合体は、
多段重合により合成されるものである。
The present invention is described in detail below. In the present invention, (a) propylene-ethylene block copolymer,
It is synthesized by multistage polymerization.

【0012】上記多段重合により合成されたプロピレン
−エチレンブロック共重合体は、実質的に結晶性ホモ
ポリプロピレン部分と、プロピレン−エチレンランダ
ム共重合体部分と、場合によっては少量のポリエチレ
ン部分とからなるものであり、それぞれの部分は単独の
ポリマーとして存在していても、あるいはそれぞれが結
合した状態にあってもよい。なお、上記各部分は基本的
にはプロピレン及び/又はエチレンとからなるものであ
るが、他のα−オレフィンやジエン系モノマー等を少量
含有していてもよい。
The propylene-ethylene block copolymer synthesized by the above multi-stage polymerization is composed of a substantially crystalline homopolypropylene portion, a propylene-ethylene random copolymer portion, and a small amount of a polyethylene portion in some cases. And each part may exist as a single polymer, or may be in a state where each part is bonded. The above-mentioned parts are basically composed of propylene and / or ethylene, but may contain a small amount of other α-olefin, diene-based monomer or the like.

【0013】上記プロピレンホモポリマー部分として
は、プロピレンのホモポリマー又は少量のコモマー成分
を含むプロピレンコポリマーが挙げられる。コモノマー
成分としては、エチレン、ブテン−1、オクテン−1等
の他のα−オレフィンやジエン系モノマー等が挙げられ
る。
Examples of the propylene homopolymer portion include a propylene homopolymer or a propylene copolymer containing a small amount of a comomer component. Examples of the comonomer component include other α-olefins such as ethylene, butene-1, octene-1, and diene-based monomers.

【0014】プロピレンホモポリマー部分の極限粘度
〔η〕H は0.9 〜1.2dl/g である。極限粘度が0.9dl/g
未満では延性が不足し、また1.2dl/g を超えると組成物
の流動性が不足する。
The intrinsic viscosity [η] H of the propylene homopolymer part is 0.9 to 1.2 dl / g. Intrinsic viscosity 0.9dl / g
If it is less than 1.2, the ductility is insufficient, and if it exceeds 1.2 dl / g, the fluidity of the composition is insufficient.

【0015】またプロピレン−エチレンランダム共重合
体部分は、低結晶性の部分であり、エチレンの含有率が
30〜70重量%のものである。エチレンの含有率が30%未
満あるいは70重量%を超えると、特に延性が不足する。
また上記プロピレン−エチレンランダム共重合体は、少
量のコモノマー成分を含有していてもよい。コモノマー
成分としては、エチレン、ブテン−1、オクテン−1等
の他のα−オレフィンやジエン系モノマー等が挙げられ
る。上記プロピレンホモポリマー部分の極限粘度〔η〕
CXS は4.0dl/g 以上である。極限粘度が4.0 dl/g未満で
は、耐衝撃性の向上が十分でない。好ましい極限粘度は
4〜10dl/gである。
The propylene-ethylene random copolymer portion is a low crystalline portion and has a content of ethylene of
30 to 70% by weight. If the ethylene content is less than 30% or more than 70% by weight, ductility is particularly insufficient.
Further, the propylene-ethylene random copolymer may contain a small amount of a comonomer component. Examples of the comonomer component include other α-olefins such as ethylene, butene-1, octene-1, and diene-based monomers. Intrinsic viscosity of the propylene homopolymer part [η]
CXS is 4.0dl / g or more. If the intrinsic viscosity is less than 4.0 dl / g, the impact resistance is not sufficiently improved. The preferred intrinsic viscosity is 4 to 10 dl / g.

【0016】上記プロピレン−エチレンブロック共重合
体全体におけるエチレンの含有量は、2〜10重量%であ
り、好ましくは2〜5重量%である。また結晶性のプ
ロピレンホモポリマー部分と、プロピレン−エチレン
ランダム共重合体部分との含有量については+の合
計を100 重量%として、プロピレンホモポリマー部分が
90〜96重量%、プロピレン−エチレンランダム共重合体
部分が4〜10重量%である。上記範囲外では、物性のバ
ランスが悪化する。なお、エチレンホモポリマー部分を
含有するとしても、5重量%以下程度である。
The content of ethylene in the whole propylene-ethylene block copolymer is 2 to 10% by weight, preferably 2 to 5% by weight. Regarding the content of the crystalline propylene homopolymer part and the propylene-ethylene random copolymer part, the total of + is 100% by weight, and the propylene homopolymer part is
90 to 96% by weight, and the propylene-ethylene random copolymer portion is 4 to 10% by weight. If it is out of the above range, the balance of physical properties is deteriorated. Even if it contains an ethylene homopolymer part, it is about 5% by weight or less.

【0017】上述したような多段重合は、まずチーグラ
触媒等の存在下でプロピレンを重合することにより、結
晶性プロピレンホモポリマー部分(少量のコモノマー成
分を含んでいてもよい)を生成し、次の段階でエチレン
+プロピレンに切替えてランダム共重合体部分を生成す
る。
In the multistage polymerization as described above, propylene is first polymerized in the presence of a Ziegler catalyst or the like to form a crystalline propylene homopolymer portion (which may contain a small amount of comonomer component), and At the stage, ethylene + propylene is switched to produce a random copolymer part.

【0018】上記多段重合プロピレン−エチレンブロッ
ク共重合体のメルトフローレート(MFR、230 ℃、2.
16kg荷重) は40〜120 g/10 分が好ましく、特に60〜10
0 g/10 分が好ましい。MFRの値が40g/10 分未満で
は得られる組成物の成形性、特に射出成形性が低下し、
また120 g/10 分を超えると機械的強度が低下するため
好ましくない。
Melt flow rate (MFR, 230 ° C., 2. of the above multistage polymerized propylene-ethylene block copolymer)
16 kg load) is preferably 40 to 120 g / 10 minutes, especially 60 to 10
0 g / 10 minutes is preferred. If the MFR value is less than 40 g / 10 min, the moldability of the obtained composition, particularly the injection moldability, will deteriorate.
Further, if it exceeds 120 g / 10 minutes, the mechanical strength is lowered, which is not preferable.

【0019】本発明において、(b) エチレン−プロピレ
ン共重合体系ゴムとしては、エチレン−プロピレン共重
合体ゴム(EPR) 、及びこれにジエン化合物を共重合した
エチレン−プロピレン−ジエン共重合体ゴム(EPDM) が
挙げられる。エチレン−プロピレン共重合体系ゴムは、
エチレンの含有率が50〜90モル%、プロピレンの含有率
が50〜10モル%であることが好ましい。より好ましい範
囲は、エチレンが70〜80モル%、プロピレンが30〜20モ
ル%である。なお、エチレン−プロピレン−ジエン共重
合体ゴム(EPDM) の場合、ジエン化合物としては、エチ
リデンノルボルネン、ジシクロペンタジエン、1,4-ヘキ
サジエン等が挙げられる。
In the present invention, the ethylene-propylene copolymer rubber (b) includes ethylene-propylene copolymer rubber (EPR), and an ethylene-propylene-diene copolymer rubber (EPR) obtained by copolymerizing this with a diene compound. EPDM). The ethylene-propylene copolymer rubber is
The ethylene content is preferably 50 to 90 mol%, and the propylene content is preferably 50 to 10 mol%. More preferable ranges are 70 to 80 mol% for ethylene and 30 to 20 mol% for propylene. In the case of ethylene-propylene-diene copolymer rubber (EPDM), examples of the diene compound include ethylidene norbornene, dicyclopentadiene and 1,4-hexadiene.

【0020】このようなエチレン−プロピレン共重合体
系ゴムのメルトフローレート(MFR、230 ℃、2.16kg荷
重) は0.5 〜20g/10 分であるのが好ましく、より好ま
しくは0.5 〜10g/10 分である。
The melt flow rate (MFR, 230 ° C., 2.16 kg load) of such ethylene-propylene copolymer rubber is preferably 0.5 to 20 g / 10 minutes, more preferably 0.5 to 10 g / 10 minutes. is there.

【0021】また本発明において、(c) エチレン−ブテ
ン共重合体ゴム(EBR) とは、エチレンの含有量が70〜90
モル%、ブテン-1の含有量が30〜10モル%のブロック共
重合体であり、特にエチレンの含有量が75〜85モル%、
ブテン-1の含有量が15〜25モル%のものが好ましい。な
お、EBR については、エチレン及びブテン−1以外のヘ
キセン−1、オクテン−1等の他のα−オレフィンやエ
チリデンノルボルネン、ジシクロペンタジエン等のジエ
ン化合物等と少量共重合していてもよい。
In the present invention, (c) ethylene-butene copolymer rubber (EBR) means that the ethylene content is 70 to 90.
Mol%, butene-1 content is a block copolymer of 30 to 10 mol%, particularly ethylene content of 75 to 85 mol%,
The butene-1 content is preferably 15 to 25 mol%. EBR may be copolymerized in a small amount with other α-olefins such as hexene-1 and octene-1 other than ethylene and butene-1, and diene compounds such as ethylidene norbornene and dicyclopentadiene.

【0022】またEBR のメルトインデックス(MI、190
℃、2.16kg荷重) は1〜30g/10 分であるのが好まし
く、より好ましくは1〜20g/10 分である。
EBR melt index (MI, 190
C., 2.16 kg load) is preferably 1 to 30 g / 10 minutes, more preferably 1 to 20 g / 10 minutes.

【0023】本発明において(d) タルクは、樹脂等の充
填剤・強化剤等として一般に用いられているものであ
る。ただし、本発明においては上記タルクとしては平均
粒径が1.5 μm以下のものを用いるのが好ましい。タル
クの平均粒径が1.5 μmを超えると、曲げ弾性率等の機
械的強度や寸法安定性が低下するため好ましくない。な
お、ここで平均粒径は、積算ふるいにより求めた粒度分
布曲線が50%の線と交差するときの粒径である。
In the present invention, (d) talc is generally used as a filler / reinforcing agent for resins and the like. However, in the present invention, it is preferable to use talc having an average particle diameter of 1.5 μm or less. If the average particle size of talc exceeds 1.5 μm, mechanical strength such as flexural modulus and dimensional stability decrease, which is not preferable. Here, the average particle size is the particle size when the particle size distribution curve obtained by the integrating sieve intersects the 50% line.

【0024】上述したような各種成分の配合割合は、
(a) 多段重合プロピレン−エチレンブロック共重合体が
40〜60重量%、好ましくは45〜55重量%であり、(b) エ
チレン−プロピレン共重合体系ゴムが10〜20重量%、好
ましくは12〜17重量%であり、(c) エチレン−ブテン共
重合体ゴムが10〜20重量%、好ましくは10〜15重量%で
あり、(d) タルクが15重量%を超えて30重量%以下、好
ましくは20〜30重量%である。
The mixing ratio of various components as described above is
(a) The multi-stage polymerized propylene-ethylene block copolymer
40-60 wt%, preferably 45-55 wt%, (b) ethylene-propylene copolymer rubber 10-20 wt%, preferably 12-17 wt%, (c) ethylene-butene The polymer rubber is 10 to 20% by weight, preferably 10 to 15% by weight, and (d) talc is more than 15% by weight and 30% by weight or less, preferably 20 to 30% by weight.

【0025】(a) 多段重合プロピレン−エチレンブロッ
ク共重合体が40重量%未満では得られる組成物の伸度、
硬度等が低下しやすく、また60重量%を超えると耐衝撃
性が低下する。
(A) The elongation of the resulting composition when the multistage polymerized propylene-ethylene block copolymer is less than 40% by weight,
Hardness and the like tend to decrease, and when it exceeds 60% by weight, impact resistance decreases.

【0026】(b) エチレン−プロピレン共重合体系ゴム
が10重量%未満では引張破断伸度等の引張物性及び衝撃
強度が低下し、また20重量%を超えると硬度、曲げ弾性
率等の機械的強度が低下する。
(B) When the ethylene-propylene copolymer rubber is less than 10% by weight, tensile properties such as tensile elongation at break and impact strength are lowered, and when it exceeds 20% by weight, mechanical properties such as hardness and flexural modulus are decreased. Strength is reduced.

【0027】(c) エチレン−ブテン共重合体ゴムが10重
量%未満では硬度が低下し、また20重量%を超えると、
曲げ弾性率等の機械的強度が低下する。
(C) When the ethylene-butene copolymer rubber is less than 10% by weight, the hardness is lowered, and when it exceeds 20% by weight,
Mechanical strength such as flexural modulus decreases.

【0028】さらに(d) タルクの含有量が15重量%以下
では、曲げ弾性率や耐熱変形性等の機械的物性が十分で
なく、30重量%を超えると耐衝撃性、引張伸度等の延性
的性質が低下する。
Further, (d) if the content of talc is 15% by weight or less, mechanical properties such as flexural modulus and heat distortion resistance are not sufficient, and if it exceeds 30% by weight, impact resistance, tensile elongation, etc. Ductility is reduced.

【0029】ただし、本発明においては(b) 成分及び
(c) 成分については、組成物全体を100 重量%として、
それらの合計 ((b) +(c))が20〜30重量%となるように
する。(b) +(c) が20重量%未満では引張破断伸度等の
引張物性及び衝撃強度が低下し、また30重量%を超える
と、曲げ弾性率、硬度、耐熱変形性や各種物性のバラン
スが悪くなる。
However, in the present invention, the component (b) and
Regarding the component (c), the total composition is 100% by weight,
The total of them ((b) + (c)) is 20 to 30% by weight. When (b) + (c) is less than 20% by weight, tensile properties such as tensile elongation at break and impact strength are lowered, and when it exceeds 30% by weight, flexural modulus, hardness, heat distortion resistance and various physical properties are balanced. Becomes worse.

【0030】また、本発明における組成物は、その組成
物中のプロピレンホモポリマー部分の極限粘度(A) と、
それ以外の樹脂成分との極限粘度(B) の比(B/A) が0.1
〜2.5 の範囲であることが必要である。極限粘度の比が
上記の範囲を外れると射出成形品における成形収縮率や
線膨張率が大きくなるために寸法安定性が悪くなる。特
に大型成形品に求められる成形収縮率が6/1000以下でか
つ線膨張率が7×10-5-1以下のような寸法安定性の良
好なものが得られない。
Further, the composition of the present invention has an intrinsic viscosity (A) of the propylene homopolymer portion in the composition,
The ratio (B / A) of the intrinsic viscosity (B) to other resin components is 0.1.
Must be in the range of ~ 2.5. If the ratio of the intrinsic viscosity is out of the above range, the molding shrinkage rate and the linear expansion rate of the injection-molded product increase, and the dimensional stability deteriorates. In particular, it is not possible to obtain a product having good dimensional stability, such as a molding shrinkage ratio of 6/1000 or less and a linear expansion coefficient of 7 × 10 -5 ° C -1 or less, which is required for a large-sized molded product.

【0031】なお、プロピレンホモポリマー部分の分離
は、例えば、組成物を沸騰キシレンに溶解し、タルクを
不溶部として分離し、冷却後にプロピレンホモポリマー
部分と、エチレンホモポリマー部分を不溶部として分離
し、この不溶部を100 ℃に再加熱してエチレンホモポリ
マー部分を除去することにより行えばよい。
For the separation of the propylene homopolymer part, for example, the composition is dissolved in boiling xylene, talc is separated as an insoluble part, and after cooling, the propylene homopolymer part and the ethylene homopolymer part are separated as an insoluble part. The insoluble portion may be reheated to 100 ° C. to remove the ethylene homopolymer portion, and this may be performed.

【0032】本発明の自動車用樹脂組成物は、その他に
その改質を目的として、他の添加剤、例えば熱安定剤、
酸化防止剤、光安定剤、難燃剤、可塑剤、帯電防止剤、
離型剤、発泡剤等を添加することができる。
The automotive resin composition of the present invention may also contain other additives such as a heat stabilizer for the purpose of modifying the resin composition.
Antioxidant, light stabilizer, flame retardant, plasticizer, antistatic agent,
A release agent, a foaming agent, etc. can be added.

【0033】このような本発明の組成物は一軸押出機、
二軸押出機等の押出機を用いて、150 〜300 ℃、好まし
くは190 〜250 ℃で溶融混練することによって得ること
ができる。
The composition of the present invention is a single-screw extruder,
It can be obtained by melt-kneading at 150 to 300 ° C, preferably 190 to 250 ° C using an extruder such as a twin-screw extruder.

【0034】[0034]

【作用】本発明の自動車用樹脂組成物は、多段重合プロ
ピレン−エチレンブロック共重合体と、エチレン−プロ
ピレン共重合体系ゴムと、エチレン−ブテン共重合体ゴ
ムと、タルクとをそれぞれ所定量含有してなる組成物に
おいて、多段重合プロピレン−エチレンブロック共重合
体として、プロピレンホモポリマー部分と、プロピレン
−エチレンランダム共重合体部分と、エチレンホモポリ
マー部分とを特定の比率で含有し、プロピレンホモポリ
マー部分及びエチレンホモポリマー部分の極限粘度と、
プロピレン−エチレンランダム共重合体部分の極限粘度
と、プロピレン−エチレンランダム共重合体部分中のエ
チレン含有量とを所定の範囲としたものを使用し、さら
に組成物中のプロピレンホモポリマー部分の極限粘度と
それ以外の樹脂成分の極限粘度との比を所定の範囲とし
たものを使用してなる。このような本発明の自動車用樹
脂組成物は、塗装性及び成形性に優れるとともに、耐衝
撃性、機械的強度、耐熱変形性、脆化温度、硬度等のバ
ランスが良好で、加えて射出成形品の成形収縮率や線膨
張率も小さいものである。
The resin composition for automobiles of the present invention contains a predetermined amount of a multi-stage polymerized propylene-ethylene block copolymer, an ethylene-propylene copolymer rubber, an ethylene-butene copolymer rubber, and talc. In the composition comprising, as a multi-stage polymerized propylene-ethylene block copolymer, a propylene homopolymer part, a propylene-ethylene random copolymer part, and an ethylene homopolymer part are contained in a specific ratio, and a propylene homopolymer part is contained. And the intrinsic viscosity of the ethylene homopolymer part,
The intrinsic viscosity of the propylene-ethylene random copolymer portion and the ethylene content of the propylene-ethylene random copolymer portion within a predetermined range are used, and the intrinsic viscosity of the propylene homopolymer portion in the composition is further used. A resin having a ratio of the intrinsic viscosity of the other resin component to the intrinsic viscosity within a predetermined range is used. Such an automotive resin composition of the present invention is excellent in paintability and moldability, and has a good balance of impact resistance, mechanical strength, heat distortion resistance, embrittlement temperature, hardness, etc. The molding shrinkage rate and linear expansion rate of the product are also small.

【0035】このような効果が得られる理由は必ずしも
明らかではないが、多段重合プロピレン−エチレンブロ
ック共重合体は、オレフィン系エラストマーとの相溶性
の良好なものであり、これにエチレン−プロピレン共重
合体系ゴムと、エチレン−ブテン共重合体ゴムの2種類
のゴムを併用することにより耐衝撃性、引張物性等を低
下させることなく、硬度及び柔軟性の向上が得られ、さ
らに多段重合プロピレン−エチレンブロック共重合体を
本発明の成分構成のものとし、かつ組成物中のプロピレ
ンホモポリマー部分とそれ以外の樹脂成分との極限粘度
の比を特定し、各成分の分散構造を制御することによ
り、成形性、耐熱変形性、脆化温度、硬度の向上及び成
形品の寸法安定性が得られ、さらにタルクを含有するこ
とにより、機械的強度等が一層向上し、もって各種物性
値のバランスが自動車の内装、及び硬質外装の材料とし
て好適なものとなるためであると考えられる。
Although the reason why such an effect is obtained is not always clear, the multi-stage polymerized propylene-ethylene block copolymer has good compatibility with the olefin elastomer, and the ethylene-propylene copolymer is added thereto. The combined use of two types of rubbers, a system rubber and an ethylene-butene copolymer rubber, can improve hardness and flexibility without lowering impact resistance, tensile properties, etc., and further multi-stage polymerized propylene-ethylene. By making the block copolymer of the component constitution of the present invention, and specifying the ratio of the intrinsic viscosity of the propylene homopolymer portion and the other resin component in the composition, and controlling the dispersion structure of each component, Moldability, heat distortion resistance, embrittlement temperature, improved hardness and dimensional stability of molded products are obtained. Furthermore, by containing talc, mechanical strength is improved. Etc. are further improved, the balance of various physical properties are believed to be due to a suitable automotive interiors, and as a rigid covering material with.

【0036】[0036]

【実施例】本発明を以下の実施例によりさらに詳細に説
明する。なお、原料となる樹脂及びタルクとしては以下
のものを使用した。 [1] 2段重合プロピレン−エチレンブロック共重合体 第1表に示すような特性を有する各種2段重合プロピレ
ン−エチレンブロック共重合体を用意した。 第 1 表 MFR(1) 〔η〕H (2) 〔η〕CXS (3) Cv(4) Gv(5) 種 類 (g/10 分) (dl/g) (dl/g) (重量%) (重量%) BPP-1 60.0 1.0 4.6 8.0 50 BPP-2 70.0 0.9 5.1 8.0 50 BPP-3 60.0 1.1 4.0 6.0 50 BPP-4 70.0 1.0 4.5 6.0 50 BPP-5 60.0 1.2 4.4 5.0 50 BPP-6 70.0 1.0 4.8 5.0 50 BPP-7 70.0 1.2 4.0 13.0 60 BPP-8 40.0 1.2 2.7 13.0 50 注) (1) MFR:ASTM D1238により230 ℃、2.16kg荷重
下で測定。 (2) 〔η〕H :プロピレン−エチレンブロック共重合体
中のホモ部分 (プロピレンホモポリマー部分及びエチレ
ンホモポリマー部分) の極限粘度。 (3) 〔η〕CXS :プロピレン−エチレンブロック共重合
体中の共重合部分 (プロピレン−エチレンランダム共重
合体部分) の極限粘度。 (4) Cv:プロピレン−エチレンブロック共重合体中の
共重合部分 (プロピレン−エチレンランダム共重合体部
分) の含有率。 (5) Gv:プロピレン−エチレンランダム共重合体部分
中のエチレンの含有率。 [2] エチレン−プロピレン共重合体ゴム EPR−1:〔メルトフローレート(MFR、230 ℃、2.16
kg荷重)0.8g/10 分、硬さ(JIS A) =74〕 EPR−2:〔メルトフローレート(MFR、230 ℃、2.16
kg荷重) 4g/10 分、硬さ(JIS A) =73〕 EPR−3:〔極限粘度〔η〕(デカリン135 ℃) 2.5
dl/g、プロピレン含有量23重量%〕 [3] エチレン−ブテン共重合体ゴム EBR−1:〔メルトインデックス (MI、190 ℃、2.16
kg荷重) 3.5 g/10 分、硬さ(JIS A) =85〕 EBR−2:〔メルトインデックス (MI、190 ℃、2.16
kg荷重) 20g/10 分、硬さ(JIS A) =89〕 EBR−3:〔極限粘度〔η〕(デカリン135 ℃) 2.0
dl/g、ブテン−1含有量20重量%〕 [4] タルク:〔富士タルク(株)製 LMS300、平均粒径
1.25μm〕
The present invention will be described in more detail by the following examples. The following resins and talc were used as raw materials. [1] Two-stage polymerized propylene-ethylene block copolymer Various two-stage polymerized propylene-ethylene block copolymers having the properties shown in Table 1 were prepared. Table 1 MFR (1) [η] H (2) [η] CXS (3) Cv (4) Gv (5) Species (g / 10 min) (dl / g) (dl / g) (% by weight ) ) (Wt%) BPP-1 60.0 1.0 4.6 8.0 50 BPP-2 70.0 0.9 5.1 8.0 50 BPP-3 60.0 1.1 4.0 6.0 50 BPP-4 70.0 1.0 4.5 6.0 50 BPP-5 60.0 1.2 4.4 5.0 50 BPP-6 70.0 1.0 4.8 5.0 50 BPP-7 70.0 1.2 4.0 13.0 60 BPP-8 40.0 1.2 2.7 13.0 50 Note) (1) MFR: Measured by ASTM D1238 at 230 ° C under 2.16kg load. (2) [η] H : Intrinsic viscosity of homo moieties (propylene homopolymer moieties and ethylene homopolymer moieties) in a propylene-ethylene block copolymer. (3) [η] CXS : Intrinsic viscosity of the copolymerized portion (propylene-ethylene random copolymer portion) in the propylene-ethylene block copolymer. (4) Cv: Content of the copolymerized portion (propylene-ethylene random copolymer portion) in the propylene-ethylene block copolymer. (5) Gv: Content of ethylene in the propylene-ethylene random copolymer portion. [2] Ethylene-propylene copolymer rubber EPR-1: [melt flow rate (MFR, 230 ° C, 2.16
kg load) 0.8 g / 10 min, hardness (JIS A) = 74] EPR-2: [Melt flow rate (MFR, 230 ° C, 2.16)
kg load) 4g / 10 minutes, hardness (JIS A) = 73] EPR-3: [Intrinsic viscosity [η] (decalin 135 ° C) 2.5
dl / g, propylene content 23% by weight] [3] Ethylene-butene copolymer rubber EBR-1: [melt index (MI, 190 ° C, 2.16
kg load) 3.5 g / 10 minutes, hardness (JIS A) = 85] EBR-2: [melt index (MI, 190 ° C, 2.16
kg load) 20 g / 10 minutes, hardness (JIS A) = 89] EBR-3: [Intrinsic viscosity [η] (decalin 135 ° C) 2.0
dl / g, butene-1 content 20% by weight] [4] Talc: [Fuji Talc Co., Ltd. LMS300, average particle size]
1.25 μm]

【0037】実施例1〜7、比較例1〜9 第2表に示す配合割合で多段重合プロピレン−エチレン
ブロック共重合体(BPP-1 乃至BPP-8)、エチレン−プロ
ピレン共重合体ゴム (EPR-1 、EPR-2 又はEPR-3)、エチ
レン−ブテン共重合体ゴム (EBR-1 、EBR-2 又はEBR-3)
及びタルクをスーパーミキサーでドライブレンドし、そ
の後二軸押出機に投入し、190 〜250 ℃、スクリュー回
転数200rpmで混練し、ペレットを得た。
Examples 1 to 7 and Comparative Examples 1 to 9 Multi-stage polymerized propylene-ethylene block copolymers (BPP-1 to BPP-8) and ethylene-propylene copolymer rubber (EPR) at the compounding ratios shown in Table 2. -1, EPR-2 or EPR-3), ethylene-butene copolymer rubber (EBR-1, EBR-2 or EBR-3)
And talc were dry-blended with a super mixer, then charged into a twin-screw extruder and kneaded at 190 to 250 ° C. and a screw rotation speed of 200 rpm to obtain pellets.

【0038】次に得られたペレットを、射出成形機によ
り、射出温度210 ℃、射出圧力600kg/cm2 で後述する物
性測定用の試験片に成形した。
Next, the obtained pellets were molded by an injection molding machine at an injection temperature of 210 ° C. and an injection pressure of 600 kg / cm 2 into a test piece for measuring physical properties described later.

【0039】このようにして得られた試験片に対して、
組成物中のプロピレンホモポリマー部分とそれ以外の樹
脂成分との極限粘度の比を測定した。結果を第2表に示
す。また、メルトフローレート、引張破断伸度、曲げ弾
性率、アイゾット衝撃強度、熱変形温度、ロックウェル
硬度、脆化温度、成形収縮率及び線膨張率を測定した。
結果を第3表に示す。
For the test piece thus obtained,
The ratio of the intrinsic viscosities of the propylene homopolymer portion and the other resin components in the composition was measured. The results are shown in Table 2. In addition, melt flow rate, tensile elongation at break, flexural modulus, Izod impact strength, heat deformation temperature, Rockwell hardness, embrittlement temperature, molding shrinkage and linear expansion were measured.
The results are shown in Table 3.

【0040】 第 2 表 組 成 (重量部) 実施例1 実施例2 実施例3 実施例4 実施例5 BPPの種類 BPP-1 BPP-1 BPP-2 BPP-3 BPP-4 配合量 47.2 50.6 50.6 54.6 52.8 EPR−1 12.5 13.4 13.4 13.7 15.5 EBR−1 10.3 11 11 11.7 11.7 タルク 30 25 25 20 20 極限粘度比[ η] B /[η] A (1) 2.1 2.1 2.3 1.8 2.0 Table 2 Composition (parts by weight) Example 1 Example 2 Example 3 Example 4 Example 5 Type of BPP BPP-1 BPP-1 BPP-2 BPP-3 BPP-4 Compounding amount 47.2 50.6 50.6 54.6 52.8 EPR-1 12.5 13.4 13.4 13.7 15.5 EBR-1 10.3 11 11 11.7 11.7 Talc 30 25 25 20 20 Intrinsic viscosity ratio [η] B / [η] A (1) 2.1 2.1 2.3 1.8 2.0

【0041】 第 2 表 (続 き) 組 成 (重量部) 実施例6 実施例7 比較例1 比較例2 比較例3 BPPの種類 BPP-5 BPP-6 BPP-1 BPP-2 BPP-3 配合量 52.2 52.2 56.6 57.3 48 EPR−1 − − 21.1 6.7 12 EPR−2 16.1 16.1 − − − EBR−1 11.7 − 12.3 11.0 20 EBR−2 − 11.7 − − − タルク 20 20 10 25 20 極限粘度比[ η] B /[η] A (1) 1.4 1.5 * * * 注) *:測定しなかった。Table 2 (continued) Composition (parts by weight) Example 6 Example 7 Comparative Example 1 Comparative Example 2 Comparative Example 3 Types of BPP BPP-5 BPP-6 BPP-1 BPP-2 BPP-3 Blend Quantity 52.2 52.2 56.6 57.3 48 EPR-1 − − 21.1 6.7 12 EPR-2 16.1 16.1 − − − EBR-1 11.7 − 12.3 11.0 20 EBR-2- 11.7 − − − Talc 20 20 10 25 20 Intrinsic viscosity ratio [η] B / [η] A (1) 1.4 1.5 * * * Note) *: Not measured.

【0042】 第 2 表 (続 き) 組 成 (重量部) 比較例4 比較例5 比較例6 比較例7 比較例8 比較例9 BPPの種類 BPP-4 BPP-5 BPP-6 BPP-7 BPP-8 BPP-2 配合量 55.4 60.3 55.1 50.2 50.2 57.8 EPR−1 − − − − − − EPR−2 22.3 8 21 9.5 9.5 − EPR−3 − − − − − 13.3 EBR−1 12.3 11.7 − − − − EBR−2 − − 3.9 10.3 10.3 − EBR−3 − − − − − 8.9 タルク 10 20 20 30 30 20 極限粘度比[ η] B /[η] A (1) * * * * * 2.9 注) *:測定しなかった。Table 2 (continued) Composition (parts by weight) Comparative Example 4 Comparative Example 5 Comparative Example 6 Comparative Example 7 Comparative Example 8 Comparative Example 9 Types of BPP BPP-4 BPP-5 BPP-6 BPP-7 BPP -8 BPP-2 compounding amount 55.4 60.3 55.1 50.2 50.2 57.8 EPR-1 − − − − − − EPR-2 22.3 8 21 9.5 9.5 − EPR-3 − − − − − 13.3 EBR-1 12.3 11.7 − − − − EBR -2- − 3.9 10.3 10.3 − EBR-3 − − − − − 8.9 Talc 10 20 20 30 30 20 Intrinsic viscosity ratio [η] B / [η] A (1) * * * * * 2.9 Note) *: Measurement I didn't.

【0043】(1) プロピレンホモポリマー部分とそれ以
外の樹脂成分との極限粘度の比:組成物の冷キシレン不
溶部から無機フイラー(タルク)を除いたものを、100
℃に加熱してエチレンホモポリマー部分を除去し、残余
をプロピレンホモポリマー部分とし、それ以外の樹脂成
分と、それぞれの135 ℃デカリン溶液の粘度を測定し、
その比率を算出した。なお、プロピレンホモポリマー部
分の極限粘度を [η] A 、それ以外の樹脂成分の極限粘
度を [η] B とした。
(1) Ratio of intrinsic viscosities of propylene homopolymer part and other resin components: 100% of the composition obtained by removing the inorganic filler (talc) from the cold xylene-insoluble part of the composition.
The ethylene homopolymer part was removed by heating to ℃, the remainder was made into the propylene homopolymer part, and the viscosity of the other resin components and the 135 ° C decalin solution was measured,
The ratio was calculated. The intrinsic viscosity of the propylene homopolymer portion was [η] A , and the intrinsic viscosity of the other resin components was [η] B.

【0044】 第 3 表 物 性 実施例1 実施例2 実施例3 実施例4 実施例5 M F R (g/10 分)(1) 14 15 16 16 16 引張破断伸度 (%) (2) 90 110 110 120 110 曲げ弾性率 (kgf/cm2 ) (3) 21500 19700 19700 19200 19300 アイゾット衝撃強度 (kgf-cm/cm, ノッチ付き) (4) 23℃ 29 32 34 32 34 −30℃ 4.5 4.8 4.8 3.8 3.8 熱変形温度 (℃) (5) 132 130 130 130 129 ロックウェル硬度 (R)(6) 57 55 55 57 56 脆化温度 (℃)(7) −8 −12 −14 −12 −16 成形収縮率(8) (×1/1000) 3.8 4.3 4.4 5.5 5.4 線膨張率(9) (×10-5-1) 5.0 5.4 5.5 6.3 6.1 Third physical property Example 1 Example 2 Example 3 Example 4 Example 5 M F R (g / 10 min) (1) 14 15 16 16 16 Tensile elongation at break (%) (2) 90 110 110 120 110 Flexural modulus (kgf / cm 2 ) (3) 21500 19700 19700 19200 19300 Izod impact strength (kgf-cm / cm, notched) (4) 23 ℃ 29 32 34 32 34 -30 ℃ 4.5 4.8 4.8 3.8 3.8 Heat distortion temperature (℃) (5) 132 130 130 130 129 Rockwell hardness (R) (6) 57 55 55 57 56 Embrittlement temperature (℃) (7) -8 -12 -14 -12 -16 Mold shrinkage (8) (× 1/1000) 3.8 4.3 4.4 5.5 5.4 Linear expansion (9) (× 10 -5-1 ) 5.0 5.4 5.5 6.3 6.1

【0045】 第 3 表 (続 き) 物 性 実施例6 実施例7 比較例1 比較例2 比較例3 M F R (g/10 分)(1) 15 15 16 19 12 引張破断伸度 (%) (2) 130 100 150 40 120 曲げ弾性率 (kgf/cm2 ) (3) 19000 19000 15900 21800 17500 アイゾット衝撃強度 (kgf-cm/cm, ノッチ付き) (4) 23℃ 26 29 36 25 36 −30℃ 3.0 3.0 4.0 3.1 4.2 熱変形温度 (℃) (5) 128 128 123 132 115 ロックウェル硬度 (R)(6) 56 56 48 59 48 脆化温度 (℃)(7) −15 −16 −15 −3 −16 成形収縮率(8) (×1/1000) 5.6 5.4 5.7 6.7 5.1 線膨張率(9) (×10-5-1) 6.4 6.2 6.3 6.3 5.8 Table 3 (continued) Physical Properties Example 6 Example 7 Comparative Example 1 Comparative Example 2 Comparative Example 3 M FR (g / 10 min) (1) 15 15 16 19 12 Tensile elongation at break (%) ) (2) 130 100 150 40 120 Flexural modulus (kgf / cm 2 ) (3) 19000 19000 15900 21800 17500 Izod impact strength (kgf-cm / cm, notched) (4) 23 ℃ 26 29 36 25 36 − 30 ℃ 3.0 3.0 4.0 3.1 4.2 Heat distortion temperature (℃) (5) 128 128 123 132 115 Rockwell hardness (R) (6) 56 56 48 59 48 Embrittlement temperature (℃) (7) -15 -16 -15 -3-16 Molding shrinkage (8) (× 1/1000) 5.6 5.4 5.7 6.7 5.1 Linear expansion (9) (× 10 -5-1 ) 6.4 6.2 6.3 6.3 5.8

【0046】 第 3 表 (続 き) 物 性 比較例4 比較例5 比較例6 比較例7 比較例8 比較例9 M F R (g/10 分)(1) 17 18 16 19 15 13 引張破断伸度 (%) (2) 110 50 60 30 40 400 曲げ弾性率 (kgf/cm2 ) (3) 16000 19500 19500 22000 22000 19000 アイゾット衝撃強度 (kgf-cm/cm, ノッチ付き) (4) 23℃ 34 24 26 29 34 31 −30℃ 3.0 2.8 2.8 3.0 3.0 3.8 熱変形温度 (℃) (5) 121 130 129 131 131 130 ロックウェル硬度 (R)(6) 50 57 49 54 53 56 脆化温度 (℃)(7) −13 −2 −12 0 +4 −10 成形収縮率(8) (×1/1000) 5.9 7.5 5.6 4.2 4.2 7.2 線膨張率(9) (×10-5-1) 6.5 7.2 6.3 5.2 4.9 7.1 Table 3 (continued) Physical Properties Comparative Example 4 Comparative Example 5 Comparative Example 6 Comparative Example 7 Comparative Example 8 Comparative Example 9 M FR (g / 10 min) (1) 17 18 16 19 15 13 Tensile Rupture Elongation (%) (2) 110 50 60 30 40 400 Flexural modulus (kgf / cm 2 ) (3) 16000 19500 19500 22000 22000 19000 Izod impact strength (kgf-cm / cm, notched) (4) 23 ° C 34 24 26 29 34 31 −30 ℃ 3.0 2.8 2.8 3.0 3.0 3.8 Heat distortion temperature (℃) (5) 121 130 129 131 131 130 Rockwell hardness (R) (6) 50 57 49 54 53 56 Brittle temperature (℃ ) (7) −13 −2 −12 0 +4 −10 Molding shrinkage rate (8) (× 1/1000) 5.9 7.5 5.6 4.2 4.2 7.2 Linear expansion rate (9) (× 10 −5−1 ) 6.5 7.2 6.3 5.2 4.9 7.1

【0047】(1) MFR:ASTM D1238により230℃、216
0gの荷重下で測定。 (2) 引張破断伸度:ASTM D638 により測定。 (3) 曲げ弾性率:ASTM D790 により測定。 (4) アイゾット衝撃強度:ASTM D256 により3.2 mm厚試
験片を用いて、ノッチ付きにて測定。 (5) 熱変形温度:ASTM D648 により4.6 kg/ cm2 の圧力
にて測定。 (6) ロックウェル硬度:ASTM D785 により測定。 (7) 脆化温度:ASTM D746 により測定。 (8) 成形収縮率:350 mm×100 mm×3mmのシート成形
後、24時間、20℃の恒温室に放置し、その収縮率を幅方
向(TD)及び長手方向(MD)について測定し、平均
値をとった。 (9) 線膨張率:成形収縮率と同様のシートについて、−
30〜80℃の温度範囲における寸法安定性を幅方向(T
D)及び長手方向(MD)について測定し、平均値をと
った。
(1) MFR: 230 ° C., 216 according to ASTM D1238
Measured under 0 g load. (2) Tensile elongation at break: Measured according to ASTM D638. (3) Flexural modulus: measured by ASTM D790. (4) Izod impact strength: Measured with ASTM D256 using a 3.2 mm thick test piece with a notch. (5) Heat distortion temperature: Measured by ASTM D648 at a pressure of 4.6 kg / cm 2 . (6) Rockwell hardness: measured by ASTM D785. (7) Brittle temperature: measured by ASTM D746. (8) Molding shrinkage ratio: 350 mm × 100 mm × 3 mm sheet was molded, and then left in a constant temperature room at 20 ° C. for 24 hours, and the shrinkage ratio was measured in the width direction (TD) and the longitudinal direction (MD), I took the average value. (9) Linear expansion coefficient: For a sheet similar to the molding contraction rate, −
Dimensional stability in the temperature range of 30 to 80 ° C
D) and the longitudinal direction (MD) were measured, and the average value was taken.

【0048】第3表より明らかなように、本発明の自動
車用樹脂組成物は、成形性(MFRの値)、引張破断伸
度、曲げ弾性率、アイゾット衝撃強度、熱変形温度、ロ
ックウェル硬度、脆化温度、成形収縮率及び線膨張率の
値がすべて良好なレベルにあり、特に耐熱変形性が良好
であった。これに対し、各比較例の組成物は上記各種物
性の少なくとも一つが大きく低下したものとなってい
る。
As is clear from Table 3, the resin composition for automobiles of the present invention has moldability (MFR value), tensile elongation at break, flexural modulus, Izod impact strength, heat distortion temperature, Rockwell hardness. The values of the embrittlement temperature, the molding shrinkage rate and the linear expansion coefficient were all at good levels, and the heat distortion resistance was particularly good. On the other hand, the compositions of the respective comparative examples have significantly deteriorated at least one of the above various physical properties.

【0049】また、各実施例の組成物について塗装性の
評価を行った。塗装性の評価は、成形品をトリクロルエ
タン蒸気で洗浄し、プライマー及びウレタン系上塗料を
使用して、標準塗装仕様により塗装し、一次密着性 (ゴ
バン目試験) 及び耐温水試験(40℃×240 時間浸漬) 後
のゴバン目試験を行い密着性とブリスタの有無を判定す
ることによった。本発明の組成物は、塗膜の密着性、耐
水性などの塗装性能がいずれも良好であった。
Further, the paintability of the composition of each example was evaluated. The paintability is evaluated by washing the molded product with trichloroethane vapor, applying the primer and urethane-based top paint according to the standard paint specifications, and performing the primary adhesion (goggles test) and the hot water resistance test (40 ° C × 40 ° C). After 240 hours of immersion), a goggles test was performed to determine the adhesion and the presence or absence of blisters. The composition of the present invention had good coating performance such as adhesion of coating film and water resistance.

【発明の効果】【The invention's effect】

【0050】以上に詳述したように、本発明の自動車用
樹脂組成物は、多段重合プロピレン−エチレンブロック
共重合体と、エチレン−プロピレン共重合体系ゴムと、
エチレン−ブテン共重合体ゴムと、タルクとをそれぞれ
所定量含有してなる組成物において、多段重合プロピレ
ン−エチレンブロック共重合体として、プロピレンホモ
ポリマー部分と、プロピレン−エチレンランダム共重合
体部分と、エチレンホモポリマー部分とを特定の比率で
含有し、プロピレンホモポリマー部分及びエチレンホモ
ポリマー部分の極限粘度と、プロピレン−エチレンラン
ダム共重合体部分の極限粘度と、プロピレン−エチレン
ランダム共重合体部分中のエチレン含有量とが所定の範
囲にあるものを使用し、さらに組成物中のプロピレンホ
モポリマー部分とそれ以外の樹脂成分との極限粘度の比
を所定の範囲としているので、塗装性、成形性に優れる
とともに、耐衝撃性、延性、機械的強度、耐熱変形性、
脆化温度及び硬度のバランスが良好で、加えて成形収縮
率及び線膨張率も小さいものである。
As described in detail above, the resin composition for automobiles of the present invention comprises a multistage polymerized propylene-ethylene block copolymer, an ethylene-propylene copolymer type rubber,
In a composition containing ethylene-butene copolymer rubber and talc in predetermined amounts, respectively, as a multi-stage polymerized propylene-ethylene block copolymer, a propylene homopolymer portion, a propylene-ethylene random copolymer portion, It contains an ethylene homopolymer part in a specific ratio, the intrinsic viscosity of the propylene homopolymer part and the ethylene homopolymer part, the intrinsic viscosity of the propylene-ethylene random copolymer part, and the propylene-ethylene random copolymer part The ethylene content is used within a predetermined range, and since the ratio of the intrinsic viscosity of the propylene homopolymer portion in the composition and the other resin components is within a predetermined range, the paintability and moldability are improved. Excellent, impact resistance, ductility, mechanical strength, heat distortion resistance,
The embrittlement temperature and hardness are well balanced, and the molding shrinkage and linear expansion are small.

【0051】このような本発明の組成物は自動車の内装
材及び外装材、例えばトリム、サイドモール、サイドガ
ーニッシュ、スポイラー等に好適である。
The composition of the present invention is suitable for interior and exterior materials of automobiles such as trims, side moldings, side garnishes and spoilers.

───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (51)Int.Cl.5 識別記号 庁内整理番号 FI 技術表示箇所 C08L 23:16 23:08) (72)発明者 岩浪 邦夫 神奈川県川崎市川崎区千鳥町3番1号 東 燃化学株式会社技術開発センター内 (72)発明者 北野 吉祥 神奈川県川崎市川崎区千鳥町3番1号 東 燃化学株式会社技術開発センター内 (72)発明者 岩井 久幸 愛知県豊田市トヨタ町1番地 トヨタ自動 車株式会社内 (72)発明者 西尾 武純 愛知県豊田市トヨタ町1番地 トヨタ自動 車株式会社内 (72)発明者 野村 孝夫 愛知県豊田市トヨタ町1番地 トヨタ自動 車株式会社内─────────────────────────────────────────────────── ─── Continuation of the front page (51) Int.Cl. 5 Identification code Internal reference number FI technical display location C08L 23:16 23:08) (72) Inventor Kunio Iwanami No.3 Chidori-cho, Kawasaki-ku, Kawasaki-shi, Kanagawa Prefecture No. 1 Tonen Kagaku Co., Ltd. Technology Development Center (72) Inventor Kichisho Kitano 3-1, Chidori-cho, Kawasaki-ku, Kawasaki-shi, Kanagawa Tonen Kagaku Co. Ltd. Technology Development Center (72) Inventor Hisayuki Iwai Toyota City, Aichi Prefecture Toyota Town No. 1 Toyota Motor Co., Ltd. (72) Inventor Takesumi Nishio No. 1 Toyota Town, Toyota City, Aichi Prefecture Toyota Car No. 1 (72) Inventor Takao Nomura 1 Toyota Town, Aichi Prefecture Toyota Motor Vehicle Within the corporation

Claims (3)

【特許請求の範囲】[Claims] 【請求項1】 (a) 多段重合により得られるプロピレン
−エチレンブロック共重合体40〜60重量%と、 (b) エチレン−プロピレン共重合体系ゴム10〜20重量%
と、 (c) エチレン−ブテン共重合体ゴム10〜20重量%と、 (d) タルク15重量%を超えて30重量%以下とを含有し、
かつ前記(b) +(c) の合計が20〜30重量%である自動車
用樹脂組成物であって、前記プロピレン−エチレンブロ
ック共重合体は、その100 重量%当り4〜10重量%のプ
ロピレン−エチレンランダム共重合体部分 (極限粘度が
4.0 dl/g以上で、前記プロピレン−エチレンランダム共
重合体部分中のエチレン含有量が30〜70重量%) と、極
限粘度が0.9 〜1.2 dl/gのプロピレンホモポリマー部分
とを含有し、前記プロピレンホモポリマー部分の極限粘
度(A) と、前記プロピレンホモポリマー部分以外の樹脂
成分の極限粘度(B)との比(A/B)が0.1 〜2.5 の範
囲内であることを特徴とする自動車用樹脂組成物。
1. A propylene-ethylene block copolymer obtained by multi-stage polymerization (40-60% by weight), and (b) an ethylene-propylene copolymer rubber (10-20% by weight).
And (c) ethylene-butene copolymer rubber 10 to 20% by weight, and (d) talc more than 15% by weight and 30% by weight or less,
A resin composition for automobiles, wherein the sum of (b) + (c) is 20 to 30% by weight, wherein the propylene-ethylene block copolymer is 4 to 10% by weight per 100% by weight of propylene. -Ethylene random copolymer part (
4.0 dl / g or more, the ethylene content in the propylene-ethylene random copolymer portion is 30 to 70% by weight) and the intrinsic viscosity is 0.9 to 1.2 dl / g containing a propylene homopolymer portion, and A motor vehicle characterized in that the ratio (A / B) of the intrinsic viscosity (A) of the propylene homopolymer portion and the intrinsic viscosity (B) of the resin component other than the propylene homopolymer portion is in the range of 0.1 to 2.5. Resin composition.
【請求項2】 請求項1に記載の自動車用樹脂組成物に
おいて、前記タルクの平均粒子径が1.5 μm以下である
ことを特徴とする自動車用樹脂組成物。
2. The automobile resin composition according to claim 1, wherein the talc has an average particle diameter of 1.5 μm or less.
【請求項3】 請求項1又は2に記載の自動車用樹脂組
成物において、前記プロピレン−エチレンブロック共重
合体のメルトフローレートが40〜120g /10分であるこ
とを特徴とする自動車用樹脂組成物。
3. The automotive resin composition according to claim 1 or 2, wherein the propylene-ethylene block copolymer has a melt flow rate of 40 to 120 g / 10 minutes. object.
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