JPH0540198A - ヨウ素−１２９放射能の低減法 - Google Patents
ヨウ素−１２９放射能の低減法Info
- Publication number
- JPH0540198A JPH0540198A JP19639191A JP19639191A JPH0540198A JP H0540198 A JPH0540198 A JP H0540198A JP 19639191 A JP19639191 A JP 19639191A JP 19639191 A JP19639191 A JP 19639191A JP H0540198 A JPH0540198 A JP H0540198A
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- trapped
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Abstract
(57)【要約】
【構成】ヨウ素−１２９は半減期が１.５７×１０7年と
長く全く減衰しない核種であるが熱中性子による放射化
断面積が３４バーンと大きく、129Ｉ（ｎ，ｒ）130Ｉの
反応により、容易に半減期の短いヨウ素−１３０（半減
期１２.３６時間)に核変換することができる。この原理
を利用し、ヨウ素を分離して、原子炉で照射することに
よりヨウ素−１２９を消滅させる。 【効果】１.５７×１０7年経過しないと半減しないヨウ
素−１２９に原子炉熱中性子を照射することにより、約
二年間で６２％を消滅させ、放射性廃棄物処理上の問題
を解決することがでがきる。
長く全く減衰しない核種であるが熱中性子による放射化
断面積が３４バーンと大きく、129Ｉ（ｎ，ｒ）130Ｉの
反応により、容易に半減期の短いヨウ素−１３０（半減
期１２.３６時間)に核変換することができる。この原理
を利用し、ヨウ素を分離して、原子炉で照射することに
よりヨウ素−１２９を消滅させる。 【効果】１.５７×１０7年経過しないと半減しないヨウ
素−１２９に原子炉熱中性子を照射することにより、約
二年間で６２％を消滅させ、放射性廃棄物処理上の問題
を解決することがでがきる。
Description
【０００１】
【産業上の利用分野】ヨウ素−１２９（半減期１.５７
×１０7年）に熱中性子を照射し、129 Ｉ（ｎ，ｒ）130Ｉ …（化１） 反応でヨウ素−１３０（半減期；１２.３６時間)に核変
換し、ヨウ素−１３０を生成させ、ヨウ素−１２９を消
滅させる。ヨウ素−１２９の放射化断面積は３４バーン
と高く４.０×１０14ｎ／cm2 −secの熱中性子フラック
スの原子炉で二年間照射することにより、ヨウ素−１２
９の放射能を６２％消滅させることができる。
×１０7年）に熱中性子を照射し、129 Ｉ（ｎ，ｒ）130Ｉ …（化１） 反応でヨウ素−１３０（半減期；１２.３６時間)に核変
換し、ヨウ素−１３０を生成させ、ヨウ素−１２９を消
滅させる。ヨウ素−１２９の放射化断面積は３４バーン
と高く４.０×１０14ｎ／cm2 −secの熱中性子フラック
スの原子炉で二年間照射することにより、ヨウ素−１２
９の放射能を６２％消滅させることができる。
【０００２】
【従来の技術】長寿命核種を核変換により短寿命核種に
変えるというアイデアは昔から存在していた。例えば、
コバルト−６０（半減期；５.２７年）に熱中性子を照
射し、60 Ｃo（ｎ，ｒ）61Ｃo …（化２） 反応でコバルト−６１（半減期；９９分）にする方法
が、よく人口に膾炙されていたが、先ず、コバルトとい
う元素を他元素から純粋に分離し、さらに天然に存在す
るコバルト−５９（天然存在比１００％）とコバルト−
６０を同位体分離しなければならない。コバルトの分離
は従来技術で、簡単に出来るが、同位体分離はウラン−
２３５の濃縮に見られるように、技術的にも、また、コ
スト的にも不可能に近いと考えられていた。しかし、レ
ーザ濃縮等の技術が開発されつつあり、今後、同位体分
離が容易になれば、核変換による半減期変換の考えが再
考されると思われる。
変えるというアイデアは昔から存在していた。例えば、
コバルト−６０（半減期；５.２７年）に熱中性子を照
射し、60 Ｃo（ｎ，ｒ）61Ｃo …（化２） 反応でコバルト−６１（半減期；９９分）にする方法
が、よく人口に膾炙されていたが、先ず、コバルトとい
う元素を他元素から純粋に分離し、さらに天然に存在す
るコバルト−５９（天然存在比１００％）とコバルト−
６０を同位体分離しなければならない。コバルトの分離
は従来技術で、簡単に出来るが、同位体分離はウラン−
２３５の濃縮に見られるように、技術的にも、また、コ
スト的にも不可能に近いと考えられていた。しかし、レ
ーザ濃縮等の技術が開発されつつあり、今後、同位体分
離が容易になれば、核変換による半減期変換の考えが再
考されると思われる。
【０００３】しかし、現状では完全な同位体分離は困難
であり、コバルト−６０の例で述べると、わずかでもコ
バルト−６０にコバルト−５９が含まれると照射中にコ
バルト−６０が生成されることになり、放射能を増やす
ことになりかねない。この事情から核変換による長寿命
核種の消滅法という公知例は見当らない。
であり、コバルト−６０の例で述べると、わずかでもコ
バルト−６０にコバルト−５９が含まれると照射中にコ
バルト−６０が生成されることになり、放射能を増やす
ことになりかねない。この事情から核変換による長寿命
核種の消滅法という公知例は見当らない。
【０００４】しかし、ヨウ素−１２９は親核種がウラン
−２３５であり、コバルト−６０に存在する同位体分離
の問題はない。さらに、ヨウ素−１２９は、表１に示す
ように、極端に半減期が長く、幸いにもその他のヨウ素
の同位元素はすべて半減期が短い。
−２３５であり、コバルト−６０に存在する同位体分離
の問題はない。さらに、ヨウ素−１２９は、表１に示す
ように、極端に半減期が長く、幸いにもその他のヨウ素
の同位元素はすべて半減期が短い。
【０００５】
【表１】
【０００６】しかも、天然に存在するヨウ素はヨウ素−
１２７が１００％である。ヨウ素−１２９を含むヨウ素
を原子炉照射する場合、ヨウ素−１３０以外に生成する
核種は127 Ｉ（ｎ，ｒ）128Ｉ …（化３）127 Ｉ（ｎ，２ｎ）126Ｉ …（化４） 反応により生成する二核種のみである。ヨウ素−１２８
は半減期が２５分と短く約一日で十七桁も減衰する。ヨ
ウ素−１２６は１３日と比較的に半減期は長いが、速中
性子反応であり、生成量は少なく、しかも照射中に飽和
し生成量は一定値となり、照射後一年間で約八桁減衰す
る。
１２７が１００％である。ヨウ素−１２９を含むヨウ素
を原子炉照射する場合、ヨウ素−１３０以外に生成する
核種は127 Ｉ（ｎ，ｒ）128Ｉ …（化３）127 Ｉ（ｎ，２ｎ）126Ｉ …（化４） 反応により生成する二核種のみである。ヨウ素−１２８
は半減期が２５分と短く約一日で十七桁も減衰する。ヨ
ウ素−１２６は１３日と比較的に半減期は長いが、速中
性子反応であり、生成量は少なく、しかも照射中に飽和
し生成量は一定値となり、照射後一年間で約八桁減衰す
る。
【０００７】この理由からヨウ素−１２９を含むヨウ素
を原子炉による中性子照射をしても、妨害となる他の放
射性核種は生成せず、ヨウ素−１２９のみを有効に消滅
させることが可能である。
を原子炉による中性子照射をしても、妨害となる他の放
射性核種は生成せず、ヨウ素−１２９のみを有効に消滅
させることが可能である。
【０００８】
【発明が解決しようとする課題】人工的に生成する長寿
命核種はウラン−２３５の核分裂で生成するヨウ素−１
２９とテクネチウム−９９（半減期；２.１３×１０
5年）である。この二核種は半減期が長いため、核燃料
の再処理上および放射性廃棄物の処理上最も重要視され
ている。わが国では低レベルの放射性廃棄物は埋設処分
する方向でほぼ方針が固まりつつある。
命核種はウラン−２３５の核分裂で生成するヨウ素−１
２９とテクネチウム−９９（半減期；２.１３×１０
5年）である。この二核種は半減期が長いため、核燃料
の再処理上および放射性廃棄物の処理上最も重要視され
ている。わが国では低レベルの放射性廃棄物は埋設処分
する方向でほぼ方針が固まりつつある。
【０００９】
【表２】
【００１０】表２に放射性廃棄物処理上問題とされてい
る放射性核種の核的性質を示す。表２からもわかるよう
にヨウ素−１２９の半減期が極端に長く、埋設処分する
上からも放射能濃度が最も厳しく規制されている。
る放射性核種の核的性質を示す。表２からもわかるよう
にヨウ素−１２９の半減期が極端に長く、埋設処分する
上からも放射能濃度が最も厳しく規制されている。
【００１１】現在わが国に存在する研究用原子炉は熱出
力１００kWで最大の熱中性子束密度は２×１０12ｎ／cm
2−secであり、最も熱中性子束密度の高いＪＭＴＲで４
×１０14ｎ／cm2−secである。本目的を達成するために
はさらに高い熱中性子束密度が望まれるが、仮に現状の
原子炉でも二年間の照射で６２％のヨウ素−１２９を消
滅させることができる。ヨウ素は非金属で他元素から純
粋に分離することは容易に達成でき、分析上の難しさは
ない。しかし、長期的照射に耐える照射容器が必要であ
り、放射化されにくく、放射線分解を受けにくい石英ガ
ラスまたはジルコニウム合金等に密封して照射する必要
がある。
力１００kWで最大の熱中性子束密度は２×１０12ｎ／cm
2−secであり、最も熱中性子束密度の高いＪＭＴＲで４
×１０14ｎ／cm2−secである。本目的を達成するために
はさらに高い熱中性子束密度が望まれるが、仮に現状の
原子炉でも二年間の照射で６２％のヨウ素−１２９を消
滅させることができる。ヨウ素は非金属で他元素から純
粋に分離することは容易に達成でき、分析上の難しさは
ない。しかし、長期的照射に耐える照射容器が必要であ
り、放射化されにくく、放射線分解を受けにくい石英ガ
ラスまたはジルコニウム合金等に密封して照射する必要
がある。
【００１２】
【課題を解決するための手段】ヨウ素−１２９は核変換
で消滅させない限り、永久に残りまた半減期が長いこ
と、および人体の甲状腺に沈着し易いため、有効なラジ
オアイソトープとしては利用できない。従って従来の考
え方からすれば、ヨウ素−１２９を回収し、永久に保管
しなければならない。それを避けるもう一つの方法は、
遠く地球圏外へ葬り去るという考え方がある。しかし、
それも未知の分野が多くフェアな考え方とは云えない。
やはり、自分達で作り出した廃棄物は自分逹で地球上で
処理することが正道と思われる。
で消滅させない限り、永久に残りまた半減期が長いこ
と、および人体の甲状腺に沈着し易いため、有効なラジ
オアイソトープとしては利用できない。従って従来の考
え方からすれば、ヨウ素−１２９を回収し、永久に保管
しなければならない。それを避けるもう一つの方法は、
遠く地球圏外へ葬り去るという考え方がある。しかし、
それも未知の分野が多くフェアな考え方とは云えない。
やはり、自分達で作り出した廃棄物は自分逹で地球上で
処理することが正道と思われる。
【００１３】上記観点からわが国の原子力委員会ではＳ
６３年１０月に「群分離、消滅処理技術研究開発長期計
画」がスタートしている。しかし、同位体分離という技
術的困難性から未だ具体的な方策は打出されていない。
しかし、ヨウ素−１２９に限っては比較的容易に核変換
により消滅させることができることがわかった。
６３年１０月に「群分離、消滅処理技術研究開発長期計
画」がスタートしている。しかし、同位体分離という技
術的困難性から未だ具体的な方策は打出されていない。
しかし、ヨウ素−１２９に限っては比較的容易に核変換
により消滅させることができることがわかった。
【００１４】本実験ではヨウ素−１２９の放射化される
割合を調べるため、ヨウ素を樹脂に吸着させ、ポリエチ
レン袋に三重に包装し、１.１×１０12ｎ／cm2−sec で
六時間照射し、ヨウ素−１３０が有効に生成されること
を確かめたが、ポリエチレンは長時間照射では放射線に
耐えないことから、さらにフラックスの高い原子炉で長
時間照射する場合は石英ガラス又はジルコニウム合金等
を用いる必要がある。
割合を調べるため、ヨウ素を樹脂に吸着させ、ポリエチ
レン袋に三重に包装し、１.１×１０12ｎ／cm2−sec で
六時間照射し、ヨウ素−１３０が有効に生成されること
を確かめたが、ポリエチレンは長時間照射では放射線に
耐えないことから、さらにフラックスの高い原子炉で長
時間照射する場合は石英ガラス又はジルコニウム合金等
を用いる必要がある。
【００１５】
【作用】ヨウ素−１２９の１Ｂqは１.５３×１０-7ｇの
質量をもつ。今、本反応の放射化断面積（１．Friedman
n,L.,and Aumann,D.C,“The Thermal NeutronCrossSect
ions and Resonance Integrals of 127I,128I and
128I"Radiochimica Acta33 (4) 183−187(1983)及び
２．V.Mclane,C.L.Dunford and P.F Rose“NeutronCros
s Sections"Vol 2. P460 Academic Press,Inc.参照）を
３４バーンとし、ヨウ素−１２９の０.３７Ｂq(５.６６
×１０-8ｇ，２.６４×１０14個）を１.５×１０12ｎ／
cm2−secでヨウ素の半減期分(１２.３６時間）照射した
とすると ２.６４×１０14×１.５×１０12×３.４×１０-23×１／２ ＝６.７４×１０3Ｂq のヨウ素−１３０が生成する。従ってヨウ素−１２９が
ヨウ素−１３０に変換した量は ６.７４×１０3×６０×６０×１２.３６÷０.６９３＝４.３３×１０8個 である。一年間照射を続けたとすると ４.３３×１０8×２４×３６５÷１２.３６＝３.０７×１０11個 核変換したことになる。これはヨウ素−１２９の存在量
２.６４×１０14個の０.１１６％に相当する。従って、
これより二桁高い１.５×１０14ｎ／cm2−sec熱中性子
束密度で一年間照射したときに１１.６％ のヨウ素−１
２９がヨウ素−１３０に核変換するという計算になる。
わが国で最も熱中性子束密度の高い研究用原子炉はＪＭ
ＴＲの４.０×１０14ｎ／cm2−sec である。この原子炉
で二年間照射すると
質量をもつ。今、本反応の放射化断面積（１．Friedman
n,L.,and Aumann,D.C,“The Thermal NeutronCrossSect
ions and Resonance Integrals of 127I,128I and
128I"Radiochimica Acta33 (4) 183−187(1983)及び
２．V.Mclane,C.L.Dunford and P.F Rose“NeutronCros
s Sections"Vol 2. P460 Academic Press,Inc.参照）を
３４バーンとし、ヨウ素−１２９の０.３７Ｂq(５.６６
×１０-8ｇ，２.６４×１０14個）を１.５×１０12ｎ／
cm2−secでヨウ素の半減期分(１２.３６時間）照射した
とすると ２.６４×１０14×１.５×１０12×３.４×１０-23×１／２ ＝６.７４×１０3Ｂq のヨウ素−１３０が生成する。従ってヨウ素−１２９が
ヨウ素−１３０に変換した量は ６.７４×１０3×６０×６０×１２.３６÷０.６９３＝４.３３×１０8個 である。一年間照射を続けたとすると ４.３３×１０8×２４×３６５÷１２.３６＝３.０７×１０11個 核変換したことになる。これはヨウ素−１２９の存在量
２.６４×１０14個の０.１１６％に相当する。従って、
これより二桁高い１.５×１０14ｎ／cm2−sec熱中性子
束密度で一年間照射したときに１１.６％ のヨウ素−１
２９がヨウ素−１３０に核変換するという計算になる。
わが国で最も熱中性子束密度の高い研究用原子炉はＪＭ
ＴＲの４.０×１０14ｎ／cm2−sec である。この原子炉
で二年間照射すると
【００１６】
【数１】
【００１７】でヨウ素−１２９の約６２％がヨウ素−１
３０に核変換することになる。
３０に核変換することになる。
【００１８】
【実施例】一般に再処理工程で発生するヨウ素は、剪断
後、ボロオキシデーション法により回収され活性炭に低
温吸着される。この工程でほとんどのヨウ素−１２９が
回収される。活性炭に吸着されたヨウ素は約３００℃に
加熱して脱着し、苛性ソーダ溶液に吸着させる。
後、ボロオキシデーション法により回収され活性炭に低
温吸着される。この工程でほとんどのヨウ素−１２９が
回収される。活性炭に吸着されたヨウ素は約３００℃に
加熱して脱着し、苛性ソーダ溶液に吸着させる。
【００１９】その溶液を硫酸酸性とし、亜硫酸を加え、
すべての化学形態のヨウ素をＩ- に還元する。さらに亜
硝酸を加えてＩ2 とし加熱気化させ、発生したヨウ素を
石英管中にコールドトラップする。石英管を密封し原子
炉で照射する。
すべての化学形態のヨウ素をＩ- に還元する。さらに亜
硝酸を加えてＩ2 とし加熱気化させ、発生したヨウ素を
石英管中にコールドトラップする。石英管を密封し原子
炉で照射する。
【００２０】図１に示すように、使用済核燃料の再処理
工程において、使用済核燃料を剪断後にヨウ素−１２９
を含む揮発性成分は４００℃〜７００℃の加熱で揮化さ
れ低温活性炭中にトラップされる。トラップされたヨウ
素−１２９を再び加熱し、揮化したヨウ素−１２９を苛
性ソーダ中にトラップする。トラップした苛性ソーダ溶
液を硫酸で中和した後、亜硫酸水素ナトリウムでヨウ素
をすべてＩ- に還元する。溶液をクロロホルムを含む分
液ロートに移した後、亜硝酸を加え、Ｉ2 に酸化し、ク
ロロホルムに抽出する。抽出後は亜硫酸ナトリウムを含
む水層に逆抽出した後、再び、亜硝酸ナトリウムでＩ2
に酸化する。加熱してＩ2を追い出し、石英又はジルカ
ロイ管に冷却トラップする。トラップした容器は密封し
た後、原子炉で約一年間、中性子照射する。
工程において、使用済核燃料を剪断後にヨウ素−１２９
を含む揮発性成分は４００℃〜７００℃の加熱で揮化さ
れ低温活性炭中にトラップされる。トラップされたヨウ
素−１２９を再び加熱し、揮化したヨウ素−１２９を苛
性ソーダ中にトラップする。トラップした苛性ソーダ溶
液を硫酸で中和した後、亜硫酸水素ナトリウムでヨウ素
をすべてＩ- に還元する。溶液をクロロホルムを含む分
液ロートに移した後、亜硝酸を加え、Ｉ2 に酸化し、ク
ロロホルムに抽出する。抽出後は亜硫酸ナトリウムを含
む水層に逆抽出した後、再び、亜硝酸ナトリウムでＩ2
に酸化する。加熱してＩ2を追い出し、石英又はジルカ
ロイ管に冷却トラップする。トラップした容器は密封し
た後、原子炉で約一年間、中性子照射する。
【００２１】
【発明の効果】現在埋設処分が計画されている低レベル
放射性廃棄物中の埋設処分時の最大および平均放射能濃
度を表３に示す。ヨウ素−１２９濃度が最も厳しく制限
されている。
放射性廃棄物中の埋設処分時の最大および平均放射能濃
度を表３に示す。ヨウ素−１２９濃度が最も厳しく制限
されている。
【００２２】
【表３】
【００２３】高レベル放射性廃棄物の埋設時における技
術基準はまだ確立されていないが、ヨウ素−１２９の技
術基準が最も厳しいことが予想される。本法によりヨウ
素−１２９を消滅させることが可能になれば高レベル放
射性廃棄物の処分がかなり緩和される。
術基準はまだ確立されていないが、ヨウ素−１２９の技
術基準が最も厳しいことが予想される。本法によりヨウ
素−１２９を消滅させることが可能になれば高レベル放
射性廃棄物の処分がかなり緩和される。
【図１】本発明の一実施例のヨウ素１２９の回収および
照射のフローチャート。
照射のフローチャート。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 津和野 公孝 茨城県日立市幸町三丁目２番２号 株式会 社日立エンジニアリングサービス内
Claims (2)
- 【請求項１】半減期の長いヨウ素−１２９を含むヨウ素
に熱中性子を照射し半減期の短いヨウ素−１３０に核変
換することによりヨウ素−１２９を消滅させることを特
徴とするヨウ素−１２９放射能の低減法。 - 【請求項２】ヨウ素−１２９を含むヨウ素を化学的ある
いは物理的方法により分離し、ヨウ素単体として回収し
た後、放射化されず、かつ、放射線に強い石英ガラス、
又は、ジルコニウム合金等の容器に密封して長時間熱中
性子照射することを特徴とするヨウ素−１２９放射能の
低減法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP19639191A JPH0540198A (ja) | 1991-08-06 | 1991-08-06 | ヨウ素−１２９放射能の低減法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP19639191A JPH0540198A (ja) | 1991-08-06 | 1991-08-06 | ヨウ素−１２９放射能の低減法 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH0540198A true JPH0540198A (ja) | 1993-02-19 |
Family
ID=16357094
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP19639191A Pending JPH0540198A (ja) | 1991-08-06 | 1991-08-06 | ヨウ素−１２９放射能の低減法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPH0540198A (ja) |
-
1991
- 1991-08-06 JP JP19639191A patent/JPH0540198A/ja active Pending
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