JPH0471165A - Fuel electrode material for solid electrolyte fuel cell - Google Patents
Fuel electrode material for solid electrolyte fuel cellInfo
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Abstract
Description
【発明の詳細な説明】
産業上の利用分野
この発明は、固体電解質型燃料電池の燃料電極に適した
材料に関するものである。DETAILED DESCRIPTION OF THE INVENTION Field of Industrial Application This invention relates to a material suitable for a fuel electrode of a solid oxide fuel cell.
従来の技術
周知のように燃料電池は、酸素イオンの選択透過性を有
する固体電解質と、その固体電解質を挟んで配置した空
気電極および燃料電極と、燃料電池を直列に接続するた
めに一方の電極に導通させて設けたインターコネクタと
を基本要素として構成されており、例えば空気電極側に
酸素ガスを流し、燃料電極側に水素ガスを流すことによ
り、酸素イオンが固体電解質を通過して水素ガスと反応
し、それに伴なって発生する電流を各電極から取り出す
ものである。燃料電池の基本要素のうち固体電解質は、
酸素イオンの透過性に優れている外に、中性ガスが透過
するのを防ぐために緻密な構造であることが必要である
。Conventional Technology As is well known, a fuel cell consists of a solid electrolyte that has selective permselectivity for oxygen ions, an air electrode and a fuel electrode placed between the solid electrolyte, and one electrode for connecting the fuel cell in series. For example, by flowing oxygen gas to the air electrode side and hydrogen gas to the fuel electrode side, the oxygen ions pass through the solid electrolyte and generate hydrogen gas. The current generated by the reaction is extracted from each electrode. Among the basic elements of fuel cells, solid electrolytes are
In addition to having excellent permeability to oxygen ions, it is necessary to have a dense structure to prevent neutral gas from permeating.
一方、固体電解質の外側に形成される燃料電極は、燃料
の水素ガスが固体電解質の表面に効率よ（接触するよう
に多孔質に形成する等により、その表面積を大きくする
必要がある。On the other hand, the fuel electrode formed outside the solid electrolyte needs to have a large surface area, such as by making it porous so that the hydrogen gas of the fuel can efficiently contact the surface of the solid electrolyte.
そこで、多孔質の燃料電極材として、ニッケル（Ｎｉ
）とイツトリア安定化ジルコニア（ｙｓｚ）とのサーメ
ットが開発され、従来より採用されており、このニッケ
ルとイツトリア安定化ジルコニアとのサーメツト製の燃
料電極は、スラリー法あるいはプラズマ溶射法等によっ
て形成される。Therefore, as a porous fuel electrode material, nickel (Ni
) and yttria-stabilized zirconia (ysz) have been developed and have been used in the past, and fuel electrodes made of cermets made of nickel and yttria-stabilized zirconia are formed by a slurry method or a plasma spraying method. .
例えば、前記スラリー法においは、所定の比率で配合し
たニッケルの粉末とイツトリア安定化ジルコニアの粉末
とに溶媒を加え、混練してスラリーを調製し、このスラ
リーを、固体電解質層の表面に付着させた後、加熱乾燥
するプロセスを繰返し行って所定の厚さに形成し、その
後に焼成してサーメットの多孔質の燃料電極としている
。For example, in the slurry method, a solvent is added to nickel powder and yttria-stabilized zirconia powder mixed in a predetermined ratio, kneaded to prepare a slurry, and this slurry is attached to the surface of a solid electrolyte layer. After that, the process of heating and drying is repeated to form a predetermined thickness, and then it is fired to form a porous cermet fuel electrode.
また、プラズマ溶射法による場合には、ニッケルの粉末
とイツトリア安定化ジルコニアの粉末とを、プラズマ溶
射装置のノズルから噴出するプラズマジェット中に供給
することにより、固体電解質層の表面に、′ニッケルと
イツトリア安定化ジルコニアとのサーメットの溶射層を
形成して燃料電極としている。In addition, in the case of plasma spraying, nickel powder and yttria-stabilized zirconia powder are supplied into a plasma jet ejected from the nozzle of a plasma spraying device to coat the surface of the solid electrolyte layer with nickel and zirconium powder. A cermet sprayed layer with yttoria-stabilized zirconia is formed to form a fuel electrode.
発明が解決しようとする課題
そして、例えば、プラズマ溶射法によって形成された燃
料電池の燃料電極の場合には、第５図に示すように、固
体電解質層１の表面に形成される燃料電極２は、ニッケ
ルの粒子３とイツトリア安定化ジルコニアの粒子４とが
混在し、かつ粒子間に多くの間隙が形成された状態とな
っている。Problems to be Solved by the Invention For example, in the case of a fuel electrode for a fuel cell formed by plasma spraying, as shown in FIG. 5, the fuel electrode 2 formed on the surface of the solid electrolyte layer 1 is , nickel particles 3 and yttria-stabilized zirconia particles 4 are mixed, and many gaps are formed between the particles.
ところが、このようにしてプラズマ溶射法によって形成
された燃料電極２の場合には、燃料電池が動作する雰囲
気が１０００℃前後と高温のため、動作させる度にサー
メットの焼結度合が進行してしまい、特にニッケルの粒
子が焼結して粒子間の間隙が塞がってしまい、水素ガス
が固体電解質層１の表面へ接触しにくくなる。その結果
、燃料電極の活性が低下し、それに伴ない燃料電池の性
能も低下するという問題があった。However, in the case of the fuel electrode 2 formed by plasma spraying in this manner, the atmosphere in which the fuel cell operates is at a high temperature of around 1000°C, so the degree of sintering of the cermet progresses each time the fuel cell is operated. In particular, the nickel particles are sintered and the gaps between the particles are closed, making it difficult for hydrogen gas to contact the surface of the solid electrolyte layer 1. As a result, there was a problem in that the activity of the fuel electrode decreased, and the performance of the fuel cell accordingly decreased.
また、従来の燃料電池においては、第６図に示すように
、複数の燃料電池９の単体を集合させてスタック化する
際に、各燃料電池９の相互間および燃料電池９とカソー
ド母線１０およびアノード母線１１との間に、ニッケル
製のフェルト１２をそれぞれ介装して緩衝材とするとと
もに、電気的に接続している。しかし、この燃料電池で
は、作動時に温度上昇した場合には、ニッケルのフェル
ト１２が加熱されて硬化し、弾力性を失って緩衝材とし
ての働きが衰えるとともに、接触不良が生じる虞れもあ
り、この問題を解決することのできる材料の開発も望ま
れていた。In the conventional fuel cell, as shown in FIG. A nickel felt 12 is interposed between the anode bus bar 11 to serve as a buffer material and to electrically connect the anode bus bar 11 with the anode bus bar 11. However, in this fuel cell, when the temperature rises during operation, the nickel felt 12 is heated and hardened, losing its elasticity and weakening its function as a buffer material, and there is also the risk of poor contact. It has also been desired to develop a material that can solve this problem.
この発明は、上記の事情に鑑みなされたもので、高い動
作温度で加熱されても活性が低下することのない燃料電
極材を提供することを目的としている。The present invention was made in view of the above-mentioned circumstances, and an object of the present invention is to provide a fuel electrode material whose activity does not decrease even when heated at a high operating temperature.
課題を解決するための手段
上記課題を解決するための手段としてこの発明の固体電
解質型燃料電池の燃料電極材は、導電性サーメットのフ
ァイバーを多数集合させて形成したことを特徴としてい
る。Means for Solving the Problems As a means for solving the above problems, the fuel electrode material for a solid oxide fuel cell of the present invention is characterized in that it is formed by assembling a large number of conductive cermet fibers.
また前記導電性サーメットのファイバーを圧縮してフェ
ルト状に形成するこ′ともできる。It is also possible to compress the conductive cermet fibers and form them into a felt shape.
作 用
このように、燃料電極材として導電性サーノ・ソトのフ
ァイバーを多数集合させて形成すれば、耐熱性に優れる
とともに、気孔率の高い燃料電極が形成され、動作時に
温度が上昇してもサーメットファイバーは焼結度合が進
行することがなく、したがって、燃料電極の活性の低下
による電池性能の低下が防止される。Function In this way, by forming a fuel electrode material by assembling a large number of conductive Sarno-Soto fibers, a fuel electrode with excellent heat resistance and high porosity is formed, so that it can withstand even when the temperature rises during operation. The degree of sintering of the cermet fiber does not progress, and therefore, a decrease in cell performance due to a decrease in the activity of the fuel electrode is prevented.
また、導電性サーメットのファイバーを圧縮してフェル
ト状に形成すれば、ファイバーの密度が高くなり電気抵
抗が小さくなるとともに、高い気孔率を保持した燃料電
極が形成される。また、独立した金属粒子が存在しない
ため、サーメットファイバーの焼結度合が進行すること
がなく、シたがって、燃料電極の活性の低下による電池
性能の低下が防止される。また、単体の燃料電池を複数
集合させてスタック化する際には、このサーメットファ
イバー製のフェルトを各燃料電池の単体間および各燃料
電池単体とカソード母線あるいはアノード母線との間に
介装すれば、両者を電気的に接続するとともに、燃料電
池にかかる外力等の衝撃を緩和して、破損等を防止する
。Furthermore, if conductive cermet fibers are compressed and formed into a felt shape, the density of the fibers increases, the electrical resistance decreases, and a fuel electrode with high porosity is formed. Furthermore, since there are no independent metal particles, the degree of sintering of the cermet fiber does not progress, and therefore, a decrease in cell performance due to a decrease in the activity of the fuel electrode is prevented. Furthermore, when stacking a plurality of single fuel cells, this cermet fiber felt can be inserted between each fuel cell and between each fuel cell and the cathode or anode bus. , to electrically connect the two, and to reduce the impact of external forces applied to the fuel cell to prevent damage.
実 施 例
以下、この発明の固体電解質型燃料電池の燃料電極材に
ついて第１図ないし第４図を参照して説明する。EXAMPLES Hereinafter, fuel electrode materials for solid oxide fuel cells of the present invention will be explained with reference to FIGS. 1 to 4.
第１図および第２図はこの発明の第１実施例を示すもの
で、固体電解質層２１の表面に燃料電極２２を形成した
状態を示すもので、この燃料電極２２は、ニッケルとイ
ツトリア安定化ジルコニアとからなるサーメットファイ
バー２２ａをフェルト状に形成している。また、１本の
サーメットファイバー２２ａは、太さが直径数μｓ、長
さが数１０国であり、このサーメットファイバー２２ａ
で形成されているフェルト状の燃料電極２２の厚みは数
１００μｓ〜数１０ｕｍである。1 and 2 show a first embodiment of the present invention, in which a fuel electrode 22 is formed on the surface of a solid electrolyte layer 21, and this fuel electrode 22 is made of nickel and yttrium stabilized The cermet fiber 22a made of zirconia is formed into a felt shape. Moreover, one cermet fiber 22a has a thickness of several μs in diameter and several tens of diameters, and this cermet fiber 22a
The thickness of the felt-like fuel electrode 22 made of is from several 100 μs to several 10 μm.
そしてサーメットファイバー２２ａは、圧縮されて密度
を高められるとともに、固体電解質層２１の表面に所定
の厚さのフェルト状に形成され、動作時に１０００℃程
度まで昇温した際に、サーメットファイバー２２ａの固
体電解質層２１の表面との接触点が溶融して、この燃料
電極２２が固体電解質層２１の表面に固着される。The cermet fiber 22a is compressed to increase its density, and is formed into a felt shape with a predetermined thickness on the surface of the solid electrolyte layer 21, and when the temperature is raised to about 1000°C during operation, the cermet fiber 22a becomes solid. The point of contact with the surface of the electrolyte layer 21 is melted, and the fuel electrode 22 is fixed to the surface of the solid electrolyte layer 21 .
また第２図は、円筒形の複数の燃料電池２０をスタック
化する際の直列接続の状態を示すもので、各燃料電池２
０は、円筒形で多孔質の支持管２３の外周に先ず１層目
として空気電極２４を形成し、次に２層目として固体電
解質層２１を形成し、その外側に第３層目とし、前記サ
ーメットフェルト製の燃料電極２２が形成されている。Moreover, FIG. 2 shows the state of series connection when stacking a plurality of cylindrical fuel cells 20.
0, first, an air electrode 24 is formed as a first layer on the outer periphery of a cylindrical and porous support tube 23, then a solid electrolyte layer 21 is formed as a second layer, and a third layer is formed outside of the solid electrolyte layer 21. The fuel electrode 22 made of the cermet felt is formed.
そして、第２図において各燃料電池２０の円筒断面の上
部には、インターコネクタ２５が固体電解質層２１を貫
通して第１層目の空気電極２４に導通するとともに、第
３層目の燃料電極２１とは非接触状態に形成され、この
インターコネクタ２５の先端（第２図において上端）が
若干突出している。In FIG. 2, at the top of the cylindrical cross section of each fuel cell 20, an interconnector 25 penetrates the solid electrolyte layer 21 and is electrically connected to the first layer air electrode 24, and the third layer fuel electrode 25. 21, and the tip (upper end in FIG. 2) of this interconnector 25 protrudes slightly.
そして、空気電極２４側に酸素ガスを流し、燃料電極２
２側に燃料の水素ガスを流すことにより、酸素イオンが
固体電解質２１を通過して水素ガスと反応し、それに伴
なって発生する電流を、空気電極２４に接続したインタ
ーコネクタ２５と燃料電極２２とから取り出される。Then, oxygen gas is flowed to the air electrode 24 side, and the fuel electrode 2
By flowing fuel hydrogen gas to the 2 side, oxygen ions pass through the solid electrolyte 21 and react with the hydrogen gas, and the resulting current is transferred between the interconnector 25 connected to the air electrode 24 and the fuel electrode 22. It is taken out from.
このとき、燃料電極２２がサーメットファイバー２２８
をフェルト状に形成したものであるため気孔率が極めて
高く、固体電解質層２１の表面と充分に接触する状態が
維持される。さらに、この燃料電池２０の動作温度が約
１０００℃と高温であるため、燃料電極２２がこの高温
の雰囲気中に曝されるが、サーメットファイバー２２ａ
が耐熱性に勝れているため、焼結度合が進行して燃料電
極の活性が低下することはない。At this time, the fuel electrode 22 is connected to the cermet fiber 228.
Since it is formed into a felt shape, it has an extremely high porosity and maintains sufficient contact with the surface of the solid electrolyte layer 21. Furthermore, since the operating temperature of this fuel cell 20 is as high as about 1000° C., the fuel electrode 22 is exposed to this high temperature atmosphere, but the cermet fiber 22a
Since it has excellent heat resistance, the degree of sintering will not progress and the activity of the fuel electrode will not decrease.
また、燃料電池２０を直列に接続する際には、インター
コネクタ２５の先端に、クツション材兼接続材のサーメ
ットフェルト２６を介装して他の燃料電池２０の燃料電
極２２に当接させ、このように接続してスタック２７を
構成する。また並列に接続するには、燃料電池２０を並
べて隣接する燃料電極２２．２２同志を、サーメットフ
ェルト２６を介して接続すれば、サーメットフェルト２
６が緩衝材となって破損が防止される。Furthermore, when connecting the fuel cells 20 in series, a cermet felt 26 serving as a cushioning material and a connecting material is interposed at the tip of the interconnector 25 and brought into contact with the fuel electrode 22 of another fuel cell 20. The stack 27 is constructed by connecting them in this manner. Further, in order to connect in parallel, if the fuel cells 20 are lined up and the adjacent fuel electrodes 22, 22 are connected through the cermet felt 26, the cermet felt 2
6 acts as a cushioning material to prevent damage.
なお、上記実施例においては、導電性サーメットとして
ニッケルとイツトリア安定化ジルコニアとのサーメット
を使用した場合について説明したが、カルジャ安定化ジ
ルコニア（ＣＳ Ｚ）とニッケルなどの他の各種の導電
性サーメットのファイバーをフェルト状に形成してもよ
い。In the above example, a case was explained in which a cermet of nickel and yttria-stabilized zirconia was used as the conductive cermet, but various other conductive cermets such as Calja-stabilized zirconia (CS Z) and nickel could be used. The fibers may also be formed into felts.
また第３図はこの発明の第２実施例を示すもので、これ
は、前記第１実施例において燃料電極材として用いられ
たサーメットファイバーのフェルトの代りに、同じイツ
トリア安定化ジルコニアとニッケルとのサーメットファ
イバー３２ａを、多数集めて固体電解質層３４の表面に
燃料電極３２として形成したもので、高い気孔率を確保
することができるとともに、耐熱性に優れているため動
作温度によって溶融して気孔率が低下することがない。FIG. 3 shows a second embodiment of the present invention, in which the same yttoria-stabilized zirconia and nickel were used in place of the cermet fiber felt used as the fuel electrode material in the first embodiment. A large number of cermet fibers 32a are collected and formed as the fuel electrode 32 on the surface of the solid electrolyte layer 34, which can ensure high porosity and have excellent heat resistance, so they melt depending on the operating temperature and reduce the porosity. never decreases.
さらに、第４図はこの発明の第３実施例を示すもので、
第２実施例に示したイツトリア安定化ジルコニアとニッ
ケルとのサーメットファイバー４２ａを多数集合させた
中に、ニッケル粒４３を添加したもので、固体電解質層
４１の表面に燃料電極４２を形成したもので、高い気孔
率を保持した状態で前記第２実施例の場合より電気抵抗
を小さくすることができる。Furthermore, FIG. 4 shows a third embodiment of this invention,
Nickel grains 43 are added to a large number of cermet fibers 42a made of ittria-stabilized zirconia and nickel shown in the second embodiment, and a fuel electrode 42 is formed on the surface of a solid electrolyte layer 41. , the electrical resistance can be made smaller than in the case of the second embodiment while maintaining a high porosity.
発明の詳細
な説明したようにこの発明の固体電解質型燃料電池の燃
料電極材は、導電性サーメットのファイバーを使用し、
耐熱性に優れているので、燃料電極の活性の低下を防ぎ
、電池性能の低下を防止することができる。As described in detail, the fuel electrode material of the solid oxide fuel cell of the present invention uses conductive cermet fibers,
Since it has excellent heat resistance, it can prevent a decrease in the activity of the fuel electrode and prevent a decrease in battery performance.
また、多数の導電性サーメットのファイバーを圧縮し、
フェルト状に形成して使用するので耐熱性に優れるとと
もに、サーメットファイバーの密度が高いため電気抵抗
が小さくなり、燃料電極の活性の低下を防いで、電池性
能の低下を防止することができる。また、サーメットフ
ァイバーのフェルトは弾性を有するため、スタック化す
る際の単体の燃料電池間に介装すれば、外力等の衝撃を
効果的に緩衝して破損を防止する等の効果を有する。In addition, by compressing a large number of conductive cermet fibers,
Since it is formed into a felt shape, it has excellent heat resistance, and the high density of the cermet fibers reduces electrical resistance, which prevents a decrease in the activity of the fuel electrode and thus prevents a decrease in battery performance. Further, since cermet fiber felt has elasticity, when it is interposed between single fuel cells when stacked, it has the effect of effectively buffering impacts such as external forces and preventing damage.
第１図ないし第４図はこの発明の実施例を示すもので、
第１図および第２図はこの発明の第１実施例を示し、第
１図は燃料電極の拡大断面図、第２図は直列接続した燃
料電池を示す断面図、第３図は第２実施例の燃料電極の
拡大断面図、第４図は第３実施例の燃料電極の拡大断面
図、第５図および第６図は従来例を示し、第５図は従来
の燃料電極を示す断面図、第６図はスタック化する際の
燃料電池の配置を示す断面図である。
２０・・・燃料電池、 ２１，３１．４１・・・固体電
解質層、 ２２．３２．４２・・・燃料電極、 ２２ａ
、３２ａ、４２ａ・・・サーメットファイバー２３・・
・支持管、 ２４・・・空気電極、 ２５・・・インタ
ーコネクタ、 ２６・・・サーメットフェルト、２７
・・・スタック。1 to 4 show embodiments of this invention,
1 and 2 show a first embodiment of the present invention, FIG. 1 is an enlarged sectional view of a fuel electrode, FIG. 2 is a sectional view showing fuel cells connected in series, and FIG. 3 is a second embodiment of the present invention. FIG. 4 is an enlarged sectional view of the fuel electrode of the third embodiment; FIGS. 5 and 6 show conventional examples; FIG. 5 is a sectional view of the conventional fuel electrode. , FIG. 6 is a sectional view showing the arrangement of fuel cells when stacked. 20...Fuel cell, 21,31.41...Solid electrolyte layer, 22.32.42...Fuel electrode, 22a
, 32a, 42a...Cermet fiber 23...
・Support tube, 24...Air electrode, 25...Interconnector, 26...Cermet felt, 27
···stack.
Claims (2)
形成したことを特徴とする固体電解質型燃料電池の燃料
電極材。(1) A fuel electrode material for a solid electrolyte fuel cell characterized by being formed by assembling a large number of conductive cermet fibers.
縮してフェルト状に形成したことを特徴とする請求項１
記載の固体電解質型燃料電池の燃料電極材。(2) Claim 1 characterized in that the plurality of conductive cermet fibers are compressed and formed into a felt shape.
A fuel electrode material for the solid oxide fuel cell described above.
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP2183081A JP2977235B2 (en) | 1990-07-11 | 1990-07-11 | Fuel electrode material for solid oxide fuel cells |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP2183081A JP2977235B2 (en) | 1990-07-11 | 1990-07-11 | Fuel electrode material for solid oxide fuel cells |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
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