JPH04260425A - 改善された酸素富化法及び装置 - Google Patents
改善された酸素富化法及び装置Info
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Abstract
(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。
め要約のデータは記録されません。
Description
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【産業上の利用分野】本発明は、液体中の酸素の溶解及
び反応に関する。更に詳細には、本発明は、上記溶解速
度及び反応速度を増大することに関する。
び反応に関する。更に詳細には、本発明は、上記溶解速
度及び反応速度を増大することに関する。
【０００２】
【従来の技術及び発明が解決しようとする課題】空気は
、液相系中で一般に酸素源として用いられて、溶解した
酸素濃度を増大し且つ／または反応材としての酸素を導
入する。いくつかの状況において、空気供給装置が供給
できるよりも多くの酸素を液相に溶解するのが望ましい
。空気供給から液相中に溶解することができる酸素の量
は、特定の系の物質移動能力が不十分であるので制限さ
れであろう。また、利用可能な空気吹き込み器の容量は
一層多くの空気を供給するには不十分であろうし、また
該装置は一層高い換気ガス流れまたは、おそらく、換気
流中の一層高い酸素含有量を許容することができないで
あろう。
、液相系中で一般に酸素源として用いられて、溶解した
酸素濃度を増大し且つ／または反応材としての酸素を導
入する。いくつかの状況において、空気供給装置が供給
できるよりも多くの酸素を液相に溶解するのが望ましい
。空気供給から液相中に溶解することができる酸素の量
は、特定の系の物質移動能力が不十分であるので制限さ
れであろう。また、利用可能な空気吹き込み器の容量は
一層多くの空気を供給するには不十分であろうし、また
該装置は一層高い換気ガス流れまたは、おそらく、換気
流中の一層高い酸素含有量を許容することができないで
あろう。
【０００３】酸素入力率を改善するのに用いられる典型
的な手法は、純粋な酸素または酸素富化気体により空気
供給流の酸素含有量を富化することによって物質移動率
を増大することにある。しかしながら、市販の運転装置
の物質移動の効率は、多くの場合、余り良好でないので
、加えた酸素の大部分は典型的には換気流中で失われる
。かかる損失は、この方法における酸素を用いるコスト
を実質的に増大する。いくつかの場合に、追加の酸素の
コストはかかる富化操作を不経済にすることになる。 更に、換気流に失われる過剰の添加酸素の損失は、上記
換気流の酸素含有量を増大して、従って、換気ガスの組
成は有機酸化系によって爆発性のある範囲に至ることに
なるであろう。
的な手法は、純粋な酸素または酸素富化気体により空気
供給流の酸素含有量を富化することによって物質移動率
を増大することにある。しかしながら、市販の運転装置
の物質移動の効率は、多くの場合、余り良好でないので
、加えた酸素の大部分は典型的には換気流中で失われる
。かかる損失は、この方法における酸素を用いるコスト
を実質的に増大する。いくつかの場合に、追加の酸素の
コストはかかる富化操作を不経済にすることになる。 更に、換気流に失われる過剰の添加酸素の損失は、上記
換気流の酸素含有量を増大して、従って、換気ガスの組
成は有機酸化系によって爆発性のある範囲に至ることに
なるであろう。
【０００４】この分野において、実際の市場向きの気体
の溶解及び／または反応操作におけるかかる欠点を打破
することが要望されそして必要とされている。特に、供
給空気流によって供給される酸素を超える追加の酸素を
使用することが望ましい酸素を含む化学反応及び気体溶
解装置において、酸素利用効率、酸素溶解速度及び／ま
たは反応速度並びに、可能な範囲で、製品収率を改善す
ることが必要である。
の溶解及び／または反応操作におけるかかる欠点を打破
することが要望されそして必要とされている。特に、供
給空気流によって供給される酸素を超える追加の酸素を
使用することが望ましい酸素を含む化学反応及び気体溶
解装置において、酸素利用効率、酸素溶解速度及び／ま
たは反応速度並びに、可能な範囲で、製品収率を改善す
ることが必要である。
【０００５】それゆえ、本発明の目的は、液体系で酸素
を溶解及び／または反応するための改善された方法を提
供することにある。
を溶解及び／または反応するための改善された方法を提
供することにある。
【０００６】本発明の別の目的は、空気／液体の溶解系
及び／または反応系における酸素の利用効率の増大をも
たらすことにある。
及び／または反応系における酸素の利用効率の増大をも
たらすことにある。
【０００７】本発明の更に別の目的は、酸素または酸素
富化気体が空気供給流に加えられて酸素溶解及び／また
は反応系中の酸素送り込み率を増大する用途において生
じるような、加えた酸素が換気流と一緒に損失すること
を低減するための方法を提供することにある。これら及
び他の目的を考慮して、本発明を以下に詳細に説明する
。本発明の新規な特徴を特に特許請求の範囲に示す。
富化気体が空気供給流に加えられて酸素溶解及び／また
は反応系中の酸素送り込み率を増大する用途において生
じるような、加えた酸素が換気流と一緒に損失すること
を低減するための方法を提供することにある。これら及
び他の目的を考慮して、本発明を以下に詳細に説明する
。本発明の新規な特徴を特に特許請求の範囲に示す。
【０００８】
【課題を解決しようとする手段】発明の要約空気を酸素
源として液体に導入する装置において、追加の酸素が気
体として、または酸素富化液体として、空気流と独立し
て加えられ、液体の得られる酸素含有量は、同じ量の追
加の酸素量が供給空気流と結合された場合よりも有意に
高くなる。
源として液体に導入する装置において、追加の酸素が気
体として、または酸素富化液体として、空気流と独立し
て加えられ、液体の得られる酸素含有量は、同じ量の追
加の酸素量が供給空気流と結合された場合よりも有意に
高くなる。
【０００９】詳細な説明
本発明の目的は、追加の酸素を供給空気流から離れた液
相に導入することによって、空気／液体の溶解及び反応
系において酸素の利用効率を増大することができること
の発見に基づいて達成された。それゆえ、液体の酸素含
有量は、供給空気とは独立して、別途、酸素が純粋な気
体、酸素富化気体または酸素富化液体として加えられる
ときに、同量の酸素を空気流と組み合わせて添加するこ
とに比べてかなり高い。
相に導入することによって、空気／液体の溶解及び反応
系において酸素の利用効率を増大することができること
の発見に基づいて達成された。それゆえ、液体の酸素含
有量は、供給空気とは独立して、別途、酸素が純粋な気
体、酸素富化気体または酸素富化液体として加えられる
ときに、同量の酸素を空気流と組み合わせて添加するこ
とに比べてかなり高い。
【００１０】本発明の実施において、実際の、特に、市
場向きの気体／液体の溶解系及び／または反応器系に関
する限りは、酸素富化供給流を、空気供給流と隔離する
のが望ましい。気体酸素が用いられるとき、酸素の噴射
点の位置及び酸素噴射器から流出する泡流の軌道は、酸
素の泡と供給空気の泡との混合及び合体が最小になるよ
うに選択すべきである。同様に、側流ポンピングシステ
ムからのような酸素富化供給流が泡タンク（ａｅｒａｔ
ｅｄ ｔａｎｋ）に導入されるときに、噴射点はできる
だけ空気噴射地点から離れた地点に位置すべきである。
場向きの気体／液体の溶解系及び／または反応器系に関
する限りは、酸素富化供給流を、空気供給流と隔離する
のが望ましい。気体酸素が用いられるとき、酸素の噴射
点の位置及び酸素噴射器から流出する泡流の軌道は、酸
素の泡と供給空気の泡との混合及び合体が最小になるよ
うに選択すべきである。同様に、側流ポンピングシステ
ムからのような酸素富化供給流が泡タンク（ａｅｒａｔ
ｅｄ ｔａｎｋ）に導入されるときに、噴射点はできる
だけ空気噴射地点から離れた地点に位置すべきである。
【００１１】本発明の実施によって、従来技術よりも高
度に溶解した酸素濃度及び酸素の高い利用効率を得るこ
とができる。このことは、気体酸素を用いるときに明ら
かである。なぜならば、空気の泡中よりもかなり高い酸
素濃度を含む気泡が上記空気の泡と併存することができ
るからである。また、系に供給される空気の容量と比較
して気体酸素の容量は典型的には一層低くそして噴射技
術が本発明の実施に望ましく用いられるので、酸素富化
泡は空気泡よりも小さくなり得る。これらの因子、一層
高い酸素濃度及び一層小さい泡寸法の組み合わせは、酸
素富化気体から液体への酸素移動率を、空気泡からの酸
素移動率に比べて実質的に増大することができる。
度に溶解した酸素濃度及び酸素の高い利用効率を得るこ
とができる。このことは、気体酸素を用いるときに明ら
かである。なぜならば、空気の泡中よりもかなり高い酸
素濃度を含む気泡が上記空気の泡と併存することができ
るからである。また、系に供給される空気の容量と比較
して気体酸素の容量は典型的には一層低くそして噴射技
術が本発明の実施に望ましく用いられるので、酸素富化
泡は空気泡よりも小さくなり得る。これらの因子、一層
高い酸素濃度及び一層小さい泡寸法の組み合わせは、酸
素富化気体から液体への酸素移動率を、空気泡からの酸
素移動率に比べて実質的に増大することができる。
【００１２】本発明の実施において酸素富化液体を用い
るときは、噴射した空気泡は酸素富化液体から酸素を抽
出する際に余り影響しないので、上で言及した利点が結
果として生じる。これは、約４００ガロンの水タンク中
で実施した試験において観測され、空気はかかるタンク
の底に配置された慣用の穿孔管−リング散布器を通じて
該タンク中に散布される。機械式混合器を用いて、タン
ク中の水が十分に攪拌されることを確実にし、そして市
販の溶解酸素分析器を用いて水中の酸素濃度を決定した
。
るときは、噴射した空気泡は酸素富化液体から酸素を抽
出する際に余り影響しないので、上で言及した利点が結
果として生じる。これは、約４００ガロンの水タンク中
で実施した試験において観測され、空気はかかるタンク
の底に配置された慣用の穿孔管−リング散布器を通じて
該タンク中に散布される。機械式混合器を用いて、タン
ク中の水が十分に攪拌されることを確実にし、そして市
販の溶解酸素分析器を用いて水中の酸素濃度を決定した
。
【００１３】水の循環用に外部循環ループを用い、そし
て可変量の酸素をそこに加えて気体酸素及び高溶解酸素
含有量を有する水の源を該タンクに提供する。典型的に
は、該ループに供給された酸素の約４０％〜６０％が、
泡タンク中に噴射される前にループ中で溶解するように
なる。残留気体は、タンク中のループの末端に位置する
オリフィスから微細な気泡として流出する。オリフィス
を、そこから出る流れが空気散布器から上昇する泡の縦
列を妨害しないように位置した。
て可変量の酸素をそこに加えて気体酸素及び高溶解酸素
含有量を有する水の源を該タンクに提供する。典型的に
は、該ループに供給された酸素の約４０％〜６０％が、
泡タンク中に噴射される前にループ中で溶解するように
なる。残留気体は、タンク中のループの末端に位置する
オリフィスから微細な気泡として流出する。オリフィス
を、そこから出る流れが空気散布器から上昇する泡の縦
列を妨害しないように位置した。
【００１４】かかる試験装置を用いて、純粋な酸素を側
流循環ループに送りつつ、溶解した酸素レベルを、空気
が噴射された水タンク中で測定する。タンク中の液体の
全容量は３０５ガロンであり、液体のポンプ速度は５ｇ
／分であり、水温は１５℃であった。ループへの酸素の
供給は０から１．３ｓｃｆｍに漸進的に増大した。酸素
が供給されないときに、空気と平衡状態における飽和酸
素濃度は約１０．２ｐｐｍ（ｐｐｍ＝ｍｇ／ｌ） であ
った。この一群の実験において、２２ｓｃｆｍの空気流
量での酸素の１．３ｓｃｆｍの添加は、約１７ｐｐｍの
平衡溶解酸素濃度をもたらした。これは空気単独で得ら
れるよりも６７％高い溶解酸素濃度を表す。もしこの量
の気体酸素が到来空気と混合されたならば、飽和溶解酸
素濃度は約２１．２％増大するに過ぎない。本発明の実
施は、一層高い溶解酸素濃度を達成させるだけでなく、
排出ガスによる添加酸素の損失部分をかなりの大きさで
減少することができることが理解されよう。また、実験
は、与えられた添加酸素量においてタンクに散布される
空気量が増えるときに、一層多くの酸素が空気によって
運び出され、それゆえ最終的な溶解酸素濃度を減じるこ
とを実証した。しかしながら、４１ｓｃｆｍの空気量で
あっても、得られる溶解した酸素濃度は、空気の単独使
用により得られるよりも３０％以上も増大する。
流循環ループに送りつつ、溶解した酸素レベルを、空気
が噴射された水タンク中で測定する。タンク中の液体の
全容量は３０５ガロンであり、液体のポンプ速度は５ｇ
／分であり、水温は１５℃であった。ループへの酸素の
供給は０から１．３ｓｃｆｍに漸進的に増大した。酸素
が供給されないときに、空気と平衡状態における飽和酸
素濃度は約１０．２ｐｐｍ（ｐｐｍ＝ｍｇ／ｌ） であ
った。この一群の実験において、２２ｓｃｆｍの空気流
量での酸素の１．３ｓｃｆｍの添加は、約１７ｐｐｍの
平衡溶解酸素濃度をもたらした。これは空気単独で得ら
れるよりも６７％高い溶解酸素濃度を表す。もしこの量
の気体酸素が到来空気と混合されたならば、飽和溶解酸
素濃度は約２１．２％増大するに過ぎない。本発明の実
施は、一層高い溶解酸素濃度を達成させるだけでなく、
排出ガスによる添加酸素の損失部分をかなりの大きさで
減少することができることが理解されよう。また、実験
は、与えられた添加酸素量においてタンクに散布される
空気量が増えるときに、一層多くの酸素が空気によって
運び出され、それゆえ最終的な溶解酸素濃度を減じるこ
とを実証した。しかしながら、４１ｓｃｆｍの空気量で
あっても、得られる溶解した酸素濃度は、空気の単独使
用により得られるよりも３０％以上も増大する。
【００１５】図１を参照して、番号１によって表される
、工業用の大規模の空気供給発酵容器は、その内部に下
方にポンピングする４つの羽根群を持つ。空気は容器１
中に最下の羽根の下方に位置した空気散布器３を通じて
散布され、外部源からの空気は空気ライン４を通じて空
気散布器３に送られる。多くのかかる工業用発酵システ
ムに関するように、空気噴射器だけを用いるこの系は、
微生物の成長速度がその最大値であるときには、空気供
給から十分な酸素を供給して長期の発酵サイクルの間の
望ましい成長速度を支持することはできない。
、工業用の大規模の空気供給発酵容器は、その内部に下
方にポンピングする４つの羽根群を持つ。空気は容器１
中に最下の羽根の下方に位置した空気散布器３を通じて
散布され、外部源からの空気は空気ライン４を通じて空
気散布器３に送られる。多くのかかる工業用発酵システ
ムに関するように、空気噴射器だけを用いるこの系は、
微生物の成長速度がその最大値であるときには、空気供
給から十分な酸素を供給して長期の発酵サイクルの間の
望ましい成長速度を支持することはできない。
【００１６】気体酸素をライン５を通じて独立の酸素源
（図示しない）から系に別途供給した。羽根２の領域内
の標準的な流れパターンは下向きであるので、酸素噴射
ノズル６の好ましい位置は最上方の羽根より下であった
。噴射地点で形成されたほとんどの酸素泡は、この位置
から羽根領域２における下方流れ液体によって次の下側
の羽根に運ばれるであろう。その結果、気体酸素の泡は
液流中に分散されそして十分に混合される。
（図示しない）から系に別途供給した。羽根２の領域内
の標準的な流れパターンは下向きであるので、酸素噴射
ノズル６の好ましい位置は最上方の羽根より下であった
。噴射地点で形成されたほとんどの酸素泡は、この位置
から羽根領域２における下方流れ液体によって次の下側
の羽根に運ばれるであろう。その結果、気体酸素の泡は
液流中に分散されそして十分に混合される。
【００１７】液体流れパターンは、溶解していない酸素
の泡を、引き続いて低方の羽根の高度に乱れた領域にも
たらし、液体中の上記酸素の望ましい溶解を更に向上す
る。酸素噴射ノズル６は最上の羽根２の上部にそして発
酵液体のレベル７の近傍に位置することは好ましくない
。なぜなら、空気は通常この点で摂取され、そしてこれ
は容器１に別に噴射される純粋な酸素を希釈し易いから
である。
の泡を、引き続いて低方の羽根の高度に乱れた領域にも
たらし、液体中の上記酸素の望ましい溶解を更に向上す
る。酸素噴射ノズル６は最上の羽根２の上部にそして発
酵液体のレベル７の近傍に位置することは好ましくない
。なぜなら、空気は通常この点で摂取され、そしてこれ
は容器１に別に噴射される純粋な酸素を希釈し易いから
である。
【００１８】酸素流を系に噴射するために任意の適当な
手段を本発明の実施に用いることができることを理解す
べきである。それゆえ、単純な管状噴射器を用いること
ができる。ノズル末端に制限オリフィスまたは複数のオ
リフィスを有する管を用いて気体酸素の排出速度を増大
して酸素泡の分散を改善することができる。さらに、オ
リフィス及び酸素供給圧力を選択して、液体中で気体の
分散を向上するのにこの分野で知られているように、気
体を液体に超音速で供給することができる。
手段を本発明の実施に用いることができることを理解す
べきである。それゆえ、単純な管状噴射器を用いること
ができる。ノズル末端に制限オリフィスまたは複数のオ
リフィスを有する管を用いて気体酸素の排出速度を増大
して酸素泡の分散を改善することができる。さらに、オ
リフィス及び酸素供給圧力を選択して、液体中で気体の
分散を向上するのにこの分野で知られているように、気
体を液体に超音速で供給することができる。
【００１９】図１に示したような発酵器を用いる実験に
おいて、酸素の溶解効率は、供給空気を単独使用するこ
とを基準にして、１５％程度であった。追加の酸素が噴
射ノズル６を通じて容器１に噴射されたとき、加えた酸
素に関する溶解の効率は同じ操作条件下で約３０％であ
った。
おいて、酸素の溶解効率は、供給空気を単独使用するこ
とを基準にして、１５％程度であった。追加の酸素が噴
射ノズル６を通じて容器１に噴射されたとき、加えた酸
素に関する溶解の効率は同じ操作条件下で約３０％であ
った。
【００２０】本発明の実施において追加の酸素が系に供
給されている間、系は、なお空気飽和の少なくとも３０
％での溶解した酸素レベルを維持しつつ、かなり高い生
物成長速度条件下で実施することができた。もし、空気
だけがかかる高い成長速度条件下で系に供給されたなら
ば、溶解した酸素レベルは、利用可能な最大空気流れで
さえもゼロに近づくであろう。一層多くの酸素を系に供
給できる結果として、発酵器の生産速度の約４３％もの
増加が得られた。空気の使用は、発酵器の液体から二酸
化炭素を取り除くために必要であることが理解されよう
。
給されている間、系は、なお空気飽和の少なくとも３０
％での溶解した酸素レベルを維持しつつ、かなり高い生
物成長速度条件下で実施することができた。もし、空気
だけがかかる高い成長速度条件下で系に供給されたなら
ば、溶解した酸素レベルは、利用可能な最大空気流れで
さえもゼロに近づくであろう。一層多くの酸素を系に供
給できる結果として、発酵器の生産速度の約４３％もの
増加が得られた。空気の使用は、発酵器の液体から二酸
化炭素を取り除くために必要であることが理解されよう
。
【００２１】図２は、本発明の方法及び系（装置）を用
いることによって、また酸素濃度が増大することが実証
された試験規模の発酵器及び向上した発酵器の操作を示
す。この具体例において、５００リットルの発酵タンク
１０は、その中に攪拌のために標準的なラシュトン（Ｒ
ｕｓｈｔｏｎ） の放射流れタービン１１を含み、そし
てライン１２を通じる供給空気は最下のタービン１１の
下方に位置する空気散布器１３に向かう。管−ループ気
体接触系１４、すなわち、側流ポンピング系が用いられ
て空気供給により供給された酸素を純粋な酸素を加える
。この供給系において、液体はポンプ１６によってタン
ク１０からライン１５を通じてポンプで送られ、そして
純粋な酸素が該ラインに酸素供給ライン１７から噴射さ
れる。それによって形成された気体／液体混合物は、気
体溶解器ループ区域１８を通りそしてループ噴射器１９
を通る。ループ噴射器１９は、気体／液体流を、発酵タ
ンク１０、好ましくは、図示したように二つのタービン
ビン１１の間に噴射するように位置する。図示したバル
ブ２０のような適当なバルブ手段を用いて循環速度を調
節することができ、さらに、溶解した酸素及び圧力の測
定手段２１及び２２を全操作のモニター及び調節用に備
えることができる。
いることによって、また酸素濃度が増大することが実証
された試験規模の発酵器及び向上した発酵器の操作を示
す。この具体例において、５００リットルの発酵タンク
１０は、その中に攪拌のために標準的なラシュトン（Ｒ
ｕｓｈｔｏｎ） の放射流れタービン１１を含み、そし
てライン１２を通じる供給空気は最下のタービン１１の
下方に位置する空気散布器１３に向かう。管−ループ気
体接触系１４、すなわち、側流ポンピング系が用いられ
て空気供給により供給された酸素を純粋な酸素を加える
。この供給系において、液体はポンプ１６によってタン
ク１０からライン１５を通じてポンプで送られ、そして
純粋な酸素が該ラインに酸素供給ライン１７から噴射さ
れる。それによって形成された気体／液体混合物は、気
体溶解器ループ区域１８を通りそしてループ噴射器１９
を通る。ループ噴射器１９は、気体／液体流を、発酵タ
ンク１０、好ましくは、図示したように二つのタービン
ビン１１の間に噴射するように位置する。図示したバル
ブ２０のような適当なバルブ手段を用いて循環速度を調
節することができ、さらに、溶解した酸素及び圧力の測
定手段２１及び２２を全操作のモニター及び調節用に備
えることができる。
【００２２】本発明のこの具体例を実施する際に、発酵
タンク１０からの液体をポンプ１６によって５００〜１
０００リットル／時間で循環した。ポンプ１６はまた圧
力をほぼ大気圧から約６０〜１００ｐｓｉｇに上昇した
。酸素を、約６リットル（ｓｔｐ）／分までの流量でラ
イン１７を通じてループ１４に供給する。操作において
、この酸素の約３０〜６０％が発酵液中で溶解され、一
方で残部が気体としてタンク１０に排出された。この液
体／気体混合物を上羽根と下羽根１１との間でタンク１
０に再び導入した。ループ噴射器１９を、空気散布器１
３の近傍から離れたループ１４の排出端部にて、ベンチ
ュリー型の噴射器の形態で用いることは、酸素利用効率
の２倍〜３倍の増加及び酸素溶解速度に寄与する。発酵
器における増大した酸素濃度は、発酵の流体培地中の有
機体の呼吸速度をかなり増大した。
タンク１０からの液体をポンプ１６によって５００〜１
０００リットル／時間で循環した。ポンプ１６はまた圧
力をほぼ大気圧から約６０〜１００ｐｓｉｇに上昇した
。酸素を、約６リットル（ｓｔｐ）／分までの流量でラ
イン１７を通じてループ１４に供給する。操作において
、この酸素の約３０〜６０％が発酵液中で溶解され、一
方で残部が気体としてタンク１０に排出された。この液
体／気体混合物を上羽根と下羽根１１との間でタンク１
０に再び導入した。ループ噴射器１９を、空気散布器１
３の近傍から離れたループ１４の排出端部にて、ベンチ
ュリー型の噴射器の形態で用いることは、酸素利用効率
の２倍〜３倍の増加及び酸素溶解速度に寄与する。発酵
器における増大した酸素濃度は、発酵の流体培地中の有
機体の呼吸速度をかなり増大した。
【００２３】本発明の種々の具体例において、プロセス
流体を、上記のような溶解器ループ区画１８を備えるま
たは備えない噴射器を通じて循環することができ、上記
噴射器は気体／液体分散装置の形態にして液体中に到来
酸素のきわめて微細な分散体を提供するのが望ましい。 気体の溶解速度は、気泡の周囲の気体／液体界面の表面
積に比例するので、溶解速度は泡の分散が微細になる程
増加する。典型的には、これは改善された酸素利用効率
になる。ある有利な気体分散装置は、キヨナガらの米国
特許第４，８６７，９１８号の主題であり、超音速の流
速を生じついで亜音速に減速するのに用いられるベンチ
ュリ管または他の流れ圧迫手段に極めて接近して気体及
び液体を混合することをもたらす。ベンチュリ型の噴射
器がかかる装置で用いられると、気体／液体の混合はベ
ンチュリの収斂部分またはベンチュリにきわめて接近し
ている上流にて実行されて、そして気体／液体の混合物
はベンチュリの上記収斂区画中で、またはライン中のオ
リフィス手段または他の流れ圧迫手段によって、上記混
合物中で音速を超える速度に加速される。
流体を、上記のような溶解器ループ区画１８を備えるま
たは備えない噴射器を通じて循環することができ、上記
噴射器は気体／液体分散装置の形態にして液体中に到来
酸素のきわめて微細な分散体を提供するのが望ましい。 気体の溶解速度は、気泡の周囲の気体／液体界面の表面
積に比例するので、溶解速度は泡の分散が微細になる程
増加する。典型的には、これは改善された酸素利用効率
になる。ある有利な気体分散装置は、キヨナガらの米国
特許第４，８６７，９１８号の主題であり、超音速の流
速を生じついで亜音速に減速するのに用いられるベンチ
ュリ管または他の流れ圧迫手段に極めて接近して気体及
び液体を混合することをもたらす。ベンチュリ型の噴射
器がかかる装置で用いられると、気体／液体の混合はベ
ンチュリの収斂部分またはベンチュリにきわめて接近し
ている上流にて実行されて、そして気体／液体の混合物
はベンチュリの上記収斂区画中で、またはライン中のオ
リフィス手段または他の流れ圧迫手段によって、上記混
合物中で音速を超える速度に加速される。
【００２４】本発明は、種々の用途で実行することがで
き、例えば、クメンをフェノールの先駆体である過酸化
クメンに酸化するような有機化合物の酸化を実行するこ
とができる。かかる用途において、空気は典型的には管
集合系に供給され、かかる系から空気は多数の孔を通じ
て液相に噴射される。空気噴射のこの方式の結果、空気
泡は一連の平行な幕のように上昇する。酸素を上昇する
幕の間の位置に別途に噴射することによって、酸素富化
気泡は空気の気泡の幕の間を流れ、それによって酸素と
空気の気泡との有意な合体を防止する。上記のような気
体分散装置は、クメンの酸化系及び反応器の充填物を外
部の熱交換機を通して循環することによって反応の熱を
除去するのが慣行である他のかかる系において使用する
のが適当である。
き、例えば、クメンをフェノールの先駆体である過酸化
クメンに酸化するような有機化合物の酸化を実行するこ
とができる。かかる用途において、空気は典型的には管
集合系に供給され、かかる系から空気は多数の孔を通じ
て液相に噴射される。空気噴射のこの方式の結果、空気
泡は一連の平行な幕のように上昇する。酸素を上昇する
幕の間の位置に別途に噴射することによって、酸素富化
気泡は空気の気泡の幕の間を流れ、それによって酸素と
空気の気泡との有意な合体を防止する。上記のような気
体分散装置は、クメンの酸化系及び反応器の充填物を外
部の熱交換機を通して循環することによって反応の熱を
除去するのが慣行である他のかかる系において使用する
のが適当である。
【００２５】従って、酸素の溶解の速度並びに酸素の利
用効率は、本発明に従って酸素を空気の噴射地点とは離
れた地点に別途噴射することによって、等量の酸素が空
気供給流を富化するの用いられた場合に比べて一層高く
なることが分かろう。また、噴射ノズルを反応器の底か
ら中程の距離に位置することによって、液体中の酸素濃
度は反応器の上方領域において有利に増加する。
用効率は、本発明に従って酸素を空気の噴射地点とは離
れた地点に別途噴射することによって、等量の酸素が空
気供給流を富化するの用いられた場合に比べて一層高く
なることが分かろう。また、噴射ノズルを反応器の底か
ら中程の距離に位置することによって、液体中の酸素濃
度は反応器の上方領域において有利に増加する。
【００２６】最初の空気の気泡の酸素含有量は、空気泡
が反応器容積を通って上昇する程に実質的に消耗される
。結局、これらの気泡からの酸素の物質移動率は比例的
に減じる。かかる反応器中で爆発性のある範囲未満にと
どめるために、通常、系は、排出空気泡が、空気供給物
の約２１％の酸素含有量に比べて、約４〜６％未満の酸
素を含むように運転される。この低い酸素濃度において
、溶解の誘導力はどちらかといえば低い。それゆえ、反
応器の上部における酸素の物質移動率は、供給空気が導
入される底の領域よりもかなり低くなるであろう。これ
は本発明の実施に置いて除去される状況である。
が反応器容積を通って上昇する程に実質的に消耗される
。結局、これらの気泡からの酸素の物質移動率は比例的
に減じる。かかる反応器中で爆発性のある範囲未満にと
どめるために、通常、系は、排出空気泡が、空気供給物
の約２１％の酸素含有量に比べて、約４〜６％未満の酸
素を含むように運転される。この低い酸素濃度において
、溶解の誘導力はどちらかといえば低い。それゆえ、反
応器の上部における酸素の物質移動率は、供給空気が導
入される底の領域よりもかなり低くなるであろう。これ
は本発明の実施に置いて除去される状況である。
【００２７】当業者ならば、本文中に記載した方法及び
系の詳細において、特許請求の範囲に記載した発明の範
囲を離れることなく種々の変化をなし得ることを理解さ
れよう。実施され得る変化の形の例として、上記のもの
と幾分異なる羽根の配置を用いる市販の発酵器中で一連
の試験を実施した。発酵器中の液体及び気体の混合は、
下側にポンピングする羽根ではなく、通常ラッシュトン
タービンと呼ばれる４つの軸方向流れの羽根を含み、混
合軸に関して一の羽根が他の羽根上に一直線に整列され
た羽根装置を用いて達成される。空気を最下の羽根の下
方にて発酵器に供給した。
系の詳細において、特許請求の範囲に記載した発明の範
囲を離れることなく種々の変化をなし得ることを理解さ
れよう。実施され得る変化の形の例として、上記のもの
と幾分異なる羽根の配置を用いる市販の発酵器中で一連
の試験を実施した。発酵器中の液体及び気体の混合は、
下側にポンピングする羽根ではなく、通常ラッシュトン
タービンと呼ばれる４つの軸方向流れの羽根を含み、混
合軸に関して一の羽根が他の羽根上に一直線に整列され
た羽根装置を用いて達成される。空気を最下の羽根の下
方にて発酵器に供給した。
【００２８】発酵器中の有機体による最大酸素要求期間
の間、溶解した酸素レベルは空気飽和値の１０−１５％
程の低さに低下するであろう。これは望ましくない低い
条件であると考えられた。しかしながら、たとえ発酵器
の底に置かれた空気散布器を通じて系に供給することが
できる空気を最大使用量にしても、酸素濃度を好ましく
このレベルより高い値に上げることはできなかった。本
発明の実施に従って、末端に気体分散ノズルを有する酸
素の噴射管を発酵器中に装備した。放射状の流れ羽根に
より、液体流れパターンは空気供給泡を発酵タンクの壁
の方に運び易くする。それゆえ、酸素の噴射地点の上方
に十分な液体の高さをもたらしつつ、酸素の泡と空気の
泡との混合を最小にするには、酸素噴射器を、酸素泡流
れが底から２番目に低い羽根より下方を流れるように配
置する。上記２番目に低い羽根の液体流れは、次いで、
そのブレードを通じて酸素の泡を運び出し、一層低い空
気泡濃度の領域に微細な酸素泡の分散をもたらす。これ
は、分離した酸素噴射が空気が気体−液体混合容器、例
えば発酵器に送られる地点の近傍から離れた地点または
操作の目的に好都合な地点で行われる本発明の特定の具
体例を意味することがわかろう。
の間、溶解した酸素レベルは空気飽和値の１０−１５％
程の低さに低下するであろう。これは望ましくない低い
条件であると考えられた。しかしながら、たとえ発酵器
の底に置かれた空気散布器を通じて系に供給することが
できる空気を最大使用量にしても、酸素濃度を好ましく
このレベルより高い値に上げることはできなかった。本
発明の実施に従って、末端に気体分散ノズルを有する酸
素の噴射管を発酵器中に装備した。放射状の流れ羽根に
より、液体流れパターンは空気供給泡を発酵タンクの壁
の方に運び易くする。それゆえ、酸素の噴射地点の上方
に十分な液体の高さをもたらしつつ、酸素の泡と空気の
泡との混合を最小にするには、酸素噴射器を、酸素泡流
れが底から２番目に低い羽根より下方を流れるように配
置する。上記２番目に低い羽根の液体流れは、次いで、
そのブレードを通じて酸素の泡を運び出し、一層低い空
気泡濃度の領域に微細な酸素泡の分散をもたらす。これ
は、分離した酸素噴射が空気が気体−液体混合容器、例
えば発酵器に送られる地点の近傍から離れた地点または
操作の目的に好都合な地点で行われる本発明の特定の具
体例を意味することがわかろう。
【００２９】この発酵系を用いる典型的な実施において
、成長微生物の酸素要求が空気飽和の初期の７５％から
約６０％に低下する溶解酸素レベルになるまで、空気だ
けを供給した。この割合において、純粋な酸素供給を、
到来空気供給流れ中に存在する酸素が約２０％に等しい
割合にて、噴射器を通じて開始する。約１０分内で、溶
解酸素のレベルは空気飽和の約７５％に上昇した。
、成長微生物の酸素要求が空気飽和の初期の７５％から
約６０％に低下する溶解酸素レベルになるまで、空気だ
けを供給した。この割合において、純粋な酸素供給を、
到来空気供給流れ中に存在する酸素が約２０％に等しい
割合にて、噴射器を通じて開始する。約１０分内で、溶
解酸素のレベルは空気飽和の約７５％に上昇した。
【００３０】最大の酸素の要求時間でさえも、追加の酸
素が空気供給に加えられたきは溶解した酸素レベルは３
０％未満に低下しなかった。実施のある期間、酸素の供
給を、空気供給をその正常速度に維持しながら、停止し
そしてその後再開した。溶解した酸素濃度は純粋な酸素
を導入している際に上昇しそして純粋な酸素が供給され
ていなかった期間では減少した。実施から約５５時間後
に、酸素の要求量は、空気要求量だけで溶解した酸素濃
度の増加を引き起こすことができるように減じ始めた。
素が空気供給に加えられたきは溶解した酸素レベルは３
０％未満に低下しなかった。実施のある期間、酸素の供
給を、空気供給をその正常速度に維持しながら、停止し
そしてその後再開した。溶解した酸素濃度は純粋な酸素
を導入している際に上昇しそして純粋な酸素が供給され
ていなかった期間では減少した。実施から約５５時間後
に、酸素の要求量は、空気要求量だけで溶解した酸素濃
度の増加を引き起こすことができるように減じ始めた。
【００３１】２０％の一層多い酸素が純粋な酸素源から
供給されるにすぎないが、溶解した全酸素の４９．４％
がこの源に由来することがわかった。これは、該一層高
い溶解の割合が、供給空気中の酸素を系に導入すること
に比較して本発明に従って別に導入された酸素泡中、酸
素の分圧が一層高いことに起因することを示す。これら
の試験において、加えた純粋な酸素の３５％以上が溶液
に入った。もし、同じ量の酸素が富化の目的で空気供給
流と混合されても、かかる酸素の約１２％だけが液体中
に溶解して、空気流は通常の２１％から約２５％に増大
した酸素濃度を有する。
供給されるにすぎないが、溶解した全酸素の４９．４％
がこの源に由来することがわかった。これは、該一層高
い溶解の割合が、供給空気中の酸素を系に導入すること
に比較して本発明に従って別に導入された酸素泡中、酸
素の分圧が一層高いことに起因することを示す。これら
の試験において、加えた純粋な酸素の３５％以上が溶液
に入った。もし、同じ量の酸素が富化の目的で空気供給
流と混合されても、かかる酸素の約１２％だけが液体中
に溶解して、空気流は通常の２１％から約２５％に増大
した酸素濃度を有する。
【００３２】酸素の溶解速度は、ｄｃ／ｄｔ＝ｋ１ａ（
ＣＳ −ｃ）で表わされ、ここにｄｃ／ｄｔは溶解速度
、ｋ１ａは物質移動係数、ＣＳ は酸素の飽和濃度、そ
してｃは実際の溶解した酸素濃度をそれぞれ表わす。Ｃ
Ｓ とｃの差は気体酸素の液体へのの溶解のための誘導
力である。 ＣＳ は気泡中の酸素分圧に直接比例し、かかる分圧は
純粋な酸素に関して空気に関するよりも約５倍高いので
、溶解の速度は酸素泡に接触する液体に関しては空気の
泡または適度に富化した空気の泡に関するよりも一層高
い。
ＣＳ −ｃ）で表わされ、ここにｄｃ／ｄｔは溶解速度
、ｋ１ａは物質移動係数、ＣＳ は酸素の飽和濃度、そ
してｃは実際の溶解した酸素濃度をそれぞれ表わす。Ｃ
Ｓ とｃの差は気体酸素の液体へのの溶解のための誘導
力である。 ＣＳ は気泡中の酸素分圧に直接比例し、かかる分圧は
純粋な酸素に関して空気に関するよりも約５倍高いので
、溶解の速度は酸素泡に接触する液体に関しては空気の
泡または適度に富化した空気の泡に関するよりも一層高
い。
【００３３】当業者は、任意の特定の用途に用いられる
酸素の量が、空気または酸素富化空気供給中に加えられ
た酸素の量に比べて、用途の特性、例えば、含まれる特
定の液体、特定の溶解または反応操作の目的、用途に関
する操作条件、用いられる混合系の特徴等に依存して変
わることがわかろう。従って、加える供給酸素は供給空
気流から加えられる酸素の量より少なくなり、または、
上記供給酸素は上記供給空気により供給された酸素より
も一層多い量で用いられ得る。
酸素の量が、空気または酸素富化空気供給中に加えられ
た酸素の量に比べて、用途の特性、例えば、含まれる特
定の液体、特定の溶解または反応操作の目的、用途に関
する操作条件、用いられる混合系の特徴等に依存して変
わることがわかろう。従って、加える供給酸素は供給空
気流から加えられる酸素の量より少なくなり、または、
上記供給酸素は上記供給空気により供給された酸素より
も一層多い量で用いられ得る。
【００３４】供給酸素は、純粋な酸素、酸素富化気体、
及び／または酸素を高溶解濃度で含む液体として泡液体
系に加えることが出来ることが理解されよう。本発明の
実施は、流出流が液体中に噴射された空気泡と実質的に
混合しないような供給酸素の位置または上記供給酸素用
の流体噴射装置を包含し、溶解酸素濃度及び酸素利用効
率は追加の酸素が泡空気流に加えられたならば得られた
であろうよりも一層高い値をもたらす。上でわかるよう
に、本発明は、増大した溶解酸素濃度が発酵系並びに向
上した有機酸化工程で得られることを可能にする。さら
に、本発明は、市営及び工業用の廃棄処理操作の工場及
び、溶解酸素レベルの増大が必要な系、例えば、生物酸
素要求（ＢＯＤ）流出流、養魚場用の水等での改善を促
進する。本発明の総合的な利点は、与えられた用途の要
求に依存して、気体噴出に関して、超音波気体噴射ノズ
ル、簡単な管または気体散布器、オリフィス、ベンチュ
リ型のノズルまたは気体−液体ノズルを用いることによ
って達成される。もし、酸素含有量が高い液体または液
体に加えて気体酸素が本発明の実施で用いられるならば
、供給酸素追加用の噴射装置は、特定の用途に関して望
まれるような、簡単な管、散布器、ベンチュリノズルま
たは気体−液体ノズルにし得る。かかるすべての具体例
において、供給気体酸素または酸素富化液体の噴射は、
酸素富化流と空気泡との混合が最小に起こりそして酸素
泡と泡供給物の混合及び／または合体が最小になるよう
に配置される。本発明は、実施したように、実際の、市
場向けの重要な空気／液体溶解及び／または反応器系に
関する従来技術において得られるよりも、望ましい一層
高い溶解酸素濃度及び高い酸素利用効率を得ることを可
能にし、この分野においてきわめて望ましい進歩をもた
らす。
及び／または酸素を高溶解濃度で含む液体として泡液体
系に加えることが出来ることが理解されよう。本発明の
実施は、流出流が液体中に噴射された空気泡と実質的に
混合しないような供給酸素の位置または上記供給酸素用
の流体噴射装置を包含し、溶解酸素濃度及び酸素利用効
率は追加の酸素が泡空気流に加えられたならば得られた
であろうよりも一層高い値をもたらす。上でわかるよう
に、本発明は、増大した溶解酸素濃度が発酵系並びに向
上した有機酸化工程で得られることを可能にする。さら
に、本発明は、市営及び工業用の廃棄処理操作の工場及
び、溶解酸素レベルの増大が必要な系、例えば、生物酸
素要求（ＢＯＤ）流出流、養魚場用の水等での改善を促
進する。本発明の総合的な利点は、与えられた用途の要
求に依存して、気体噴出に関して、超音波気体噴射ノズ
ル、簡単な管または気体散布器、オリフィス、ベンチュ
リ型のノズルまたは気体−液体ノズルを用いることによ
って達成される。もし、酸素含有量が高い液体または液
体に加えて気体酸素が本発明の実施で用いられるならば
、供給酸素追加用の噴射装置は、特定の用途に関して望
まれるような、簡単な管、散布器、ベンチュリノズルま
たは気体−液体ノズルにし得る。かかるすべての具体例
において、供給気体酸素または酸素富化液体の噴射は、
酸素富化流と空気泡との混合が最小に起こりそして酸素
泡と泡供給物の混合及び／または合体が最小になるよう
に配置される。本発明は、実施したように、実際の、市
場向けの重要な空気／液体溶解及び／または反応器系に
関する従来技術において得られるよりも、望ましい一層
高い溶解酸素濃度及び高い酸素利用効率を得ることを可
能にし、この分野においてきわめて望ましい進歩をもた
らす。
【図１】本発明の実施に適した空気供給発酵器系の側面
図である。
図である。
【図２】供給酸素を上記発酵器に加える管−ループ気体
接触系を含む空気供給発酵器を構成する本発明の具体例
の概念図である。
接触系を含む空気供給発酵器を構成する本発明の具体例
の概念図である。
１ 空気供給発酵容器
２ 羽根
３ 空気散布器
４ 空気ライン
５ ライン
６ 酸素噴射ノズル
７ 発酵液体のレベル
１０ 発酵タンク
１１ 放射流れタービン
１２ ライン
１３ 空気散布器
１４ 気体接触系
１５ ライン
１６ ポンプ
１７ 酸素供給ライン
１８ 酸素溶解器ループ区域
１９ 噴射器１９
２０ バルブ
Claims (18)
- 【請求項１】 液体中の酸素の溶解及び／又は反応を
向上する方法であって、（ａ） 液体を混合容器中に維
持し、（ｂ） 液体中で酸素の溶解及び／または反応用
に、供給空気流を空気噴射点から空気泡として上記液体
に噴射し、（ｃ） 追加の酸素を、上記供給空気流れと
は独立して、空気噴射地点の近傍から離れて位置する追
加の酸素噴射地点から、上記液体中で上記追加の酸素と
空気泡との混合を最小にするように液体に別途噴射する
ことを含み、それによって、該液体の酸素の含有量が、
同量の酸素が上記液体に噴射される供給空気流と混合さ
れる場合に得られる酸素含有量よりも有意に高くなり、
従って、液体中の溶解酸素濃度並びに／または溶解操作
及び／若しくは反応操作の酸素利用効率を増大する上記
方法。 - 【請求項２】 上記追加の酸素が気体酸素を含む請求
項１の方法。 - 【請求項３】 上記追加の酸素が酸素富化気体を含む
請求項１の方法。 - 【請求項４】 上記追加の酸素が酸素富化液体流を含
む請求項１の方法。 - 【請求項５】 気体酸素が、上記噴射地点から、追加
の酸素の泡と液体中に噴射された空気泡との混合及び／
または合体を最小にするような泡の流れ軌道により噴射
される請求項２の方法。 - 【請求項６】 上記酸素富化気体が、上記噴射地点か
ら、酸素富化の泡と液体中に噴射された空気泡との混合
及び／または合体を最小にするような泡の流れ軌道によ
り噴射される請求項３の方法。 - 【請求項７】 混合容器中の液体の一部分を外部の側
流循環ループに流し、上記混合容器に酸素富化液体流れ
中の追加の酸素として送るために、酸素及び酸素富化気
体を上記循環ループ中の液体に噴射することを含む請求
項４の方法。 - 【請求項８】 酸素富化液体流を、循環ループの排出
端にてベンチュリ噴射器を通じて送ることによって混合
容器中の液体中に噴射する請求項７の方法。 - 【請求項９】 気体−液体混合物を混合容器中に噴射
するために上記液体の一部分を気体−液体ノズルに通し
、酸素及び酸素富化気体を上記ノズルに通して混合容器
中に噴射された上記液体中に酸素泡の微細な分散をもた
らす請求項４の方法。 - 【請求項１０】 上記供給空気流を上記混合容器の下
方部分に位置する空気散布器を通じて混合容器に噴射し
、そして上記混合容器中、上記空気分散器の上方の羽根
領域に位置する羽根手段を含んで液体−気体混合物をそ
こで循環し、上記追加の酸素噴射位置が、追加の酸素と
上記空気散布器を通じて液体中に噴射される空気の泡と
の混合及び／または合体を最小にしつつ、液体中で追加
の酸素の混合及び分散を向上するように位置する請求項
１の方法。 - 【請求項１１】 上記液体が発酵培地であり、上記追
加の酸素の噴射が液体中での所望の溶解酸素濃度を増大
する請求項１の方法。 - 【請求項１２】 上記液体が有機化学品であり、そし
て上記追加の酸素の噴射がその所望の酸化を向上する請
求項１の方法。 - 【請求項１３】 液体中で酸素の溶解及び／または反
応を向上するための装置であって、（ａ） 液体を含む
混合容器と、（ｂ） 液体中で酸素を溶解し且つ／また
は反応するために、供給空気流を空気噴射点から上記液
体に噴射するための供給空気噴射手段と、（ｃ） 追加
の酸素を、上記供給空気流れとは独立して、空気噴射地
点の近傍から離れて位置する酸素噴射地点から、上記液
体中で追加の酸素と空気泡との混合を最小にするように
液体に噴射するための酸素噴射手段とを含み、それによ
って、該液体の酸素の含有量が、同量の酸素が上記液体
に噴射される供給空気流と混合される場合に得られる酸
素含有量よりも有意に高くなり、従って、液体中の溶解
酸素濃度並びに／または溶解操作及び／若しくは反応操
作の酸素利用効率を増大する上記装置。 - 【請求項１４】 気体酸素または酸素富化流が、噴射
地点から、追加の酸素の泡と上記液体中に噴射された空
気泡との混合及び／または合体を最小にするような泡の
流れ軌道により噴射されるように、上記酸素噴射手段が
配置される請求項１３の装置。 - 【請求項１５】 混合容器中の上記液体用の外部側流
循環ループを含み、上記酸素噴射手段が酸素または酸素
富化気体を上記循環ループ中の液体に噴射して、得られ
る酸素富化液体流における追加の酸素として上記混合容
器に送る請求項１３の装置。 - 【請求項１６】 循環ループの排出端に、酸素富化液
体を混合容器中の液体に噴射するためのベンチュリ噴射
器を含む請求項１５の装置。 - 【請求項１７】 上記酸素噴射手段が気体−液体混合
物を混合容器中に噴射するための気体−液体噴射ノズル
を含み、そして液体の一部分を混合容器から上記噴射ノ
ズルに送り且つ酸素および酸素富化気体を上記ノズルを
通じて送るための手段を含んで、混合容器中に噴射され
る上記液体中に酸素泡の微細な分散をもたらす請求項１
３の装置。 - 【請求項１８】 上記供給空気噴射手段が、混合容器
の下方部分に位置する空気散布器を含み、そして混合容
器中の上記空気散布器の上方の羽根領域中に位置する羽
根手段を含んでそこで液体−気体混合物を循環して、上
記酸素噴射手段が、追加の酸素と液体中に上記空気散布
器を通じて噴射された空気泡との混合及び／または合体
を最小にしつつ、液体中での追加の酸素の混合及び溶解
を増進するために配置される請求項１３の装置。
Applications Claiming Priority (2)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| US07/586,945 US5356600A (en) | 1990-09-24 | 1990-09-24 | Oxygen enrichment method and system |
| US586945 | 1990-09-24 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH04260425A true JPH04260425A (ja) | 1992-09-16 |
Family
ID=24347727
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP3270451A Pending JPH04260425A (ja) | 1990-09-24 | 1991-09-24 | 改善された酸素富化法及び装置 |
Country Status (9)
| Country | Link |
|---|---|
| US (1) | US5356600A (ja) |
| EP (1) | EP0477818B2 (ja) |
| JP (1) | JPH04260425A (ja) |
| KR (1) | KR960001500B1 (ja) |
| BR (1) | BR9104063A (ja) |
| CA (1) | CA2052076C (ja) |
| DE (1) | DE69109422T3 (ja) |
| ES (1) | ES2071879T5 (ja) |
| MX (1) | MX9101221A (ja) |
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