JPH04233211A - Electric double layer capacitor - Google Patents

Electric double layer capacitor

Info

Publication number
JPH04233211A
JPH04233211A JP2408584A JP40858490A JPH04233211A JP H04233211 A JPH04233211 A JP H04233211A JP 2408584 A JP2408584 A JP 2408584A JP 40858490 A JP40858490 A JP 40858490A JP H04233211 A JPH04233211 A JP H04233211A
Authority
JP
Japan
Prior art keywords
double layer
electric double
layer capacitor
electrolyte
electrodes
Prior art date
Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Withdrawn
Application number
JP2408584A
Other languages
Japanese (ja)
Inventor
Masanori Endo
正則 遠藤
Koichi Watanabe
浩一 渡辺
Tatsuo Kunishi
多通夫 国司
Masato Higuchi
真人 日口
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
Murata Manufacturing Co Ltd
Original Assignee
Murata Manufacturing Co Ltd
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Murata Manufacturing Co Ltd filed Critical Murata Manufacturing Co Ltd
Priority to JP2408584A priority Critical patent/JPH04233211A/en
Publication of JPH04233211A publication Critical patent/JPH04233211A/en
Withdrawn legal-status Critical Current

Links

Classifications

    • YGENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
    • Y02TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
    • Y02EREDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
    • Y02E60/00Enabling technologies; Technologies with a potential or indirect contribution to GHG emissions mitigation
    • Y02E60/13Energy storage using capacitors

Abstract

PURPOSE:To increase withstand voltage and reduce equivalent series resistance, by forming electrolyte of non-aqueous electrolytic solution by using salt having specified composition. CONSTITUTION:Electrolyte of non-aqueous electrolytic solution is formed by using salt expressed by formula; in the formula, R, R' represent H, a 1-15C alkyl group or allyl group, or a 6-15C aryl group, X represents BF4, ClO4, AsF6, SbF6, AlCl4, or RfSO3, Rf represents a 1-8C fluoroalkyl group. Metal case members 4, 5 turning to a negative pole side and a positive pole side collector electrodes are constituted of SUS430. Polarizable electrodes 1, 2 are constituted by grinding active carbon, adding binder, and press-molding them. The polarizable electrodes 1, 2 and the case members 4, 5 are mutually bonded by using a carbon paste layer 7.

Description

【発明の詳細な説明】[Detailed description of the invention]

【0001】0001

【産業上の利用分野】この発明は、電気二重層コンデン
サに関するもので、特に、電気二重層コンデンサに用い
られる電解液に含まれる電解質の改良に関するものであ
る。
BACKGROUND OF THE INVENTION 1. Field of the Invention This invention relates to electric double layer capacitors, and more particularly to improvements in electrolytes contained in electrolytes used in electric double layer capacitors.

【0002】0002

【従来の技術】電気二重層コンデンサは、分極性電極と
電解液との界面に生成する電気二重層に電荷を蓄積する
素子である。構造の一例を、図1を参照して説明する。
2. Description of the Related Art An electric double layer capacitor is an element that stores charge in an electric double layer formed at the interface between a polarizable electrode and an electrolyte. An example of the structure will be explained with reference to FIG.

【0003】活性炭等の炭素性素材からなる分極性電極
1,2が、セパレータ3を介して対向配置されている。 このセパレータ3および分極性電極1,2は、1対の金
属ケース部材4,5により挟持された状態で、これら金
属ケース部材4,5内に収納されている。金属ケース部
材4,5は、耐腐食性に優れたステンレスよりなり、そ
れぞれ、分極性電極1,2に電気的に接続されており、
集電極として機能するものである。金属ケース部材4,
5間は、絶縁性のガスケット6により電気的に絶縁され
ている。同時に、このガスケット6により、金属ケース
部材4,5で構成されるケース内が密封されている。
Polarizable electrodes 1 and 2 made of a carbonaceous material such as activated carbon are placed facing each other with a separator 3 in between. The separator 3 and polarizable electrodes 1 and 2 are housed in a pair of metal case members 4 and 5 while being sandwiched between them. The metal case members 4 and 5 are made of stainless steel with excellent corrosion resistance, and are electrically connected to the polarizable electrodes 1 and 2, respectively.
It functions as a collector electrode. metal case member 4,
5 is electrically insulated by an insulating gasket 6. At the same time, the gasket 6 hermetically seals the inside of the case made up of the metal case members 4 and 5.

【0004】上記のような電気二重層コンデンサは、用
いる電解液により水溶液系と非水溶液系とに大別される
。そのうち、非水系電解液としては、アルカリ金属もし
くは4級アンモニウムの過塩素酸塩、4弗化硼酸塩、ま
たは6弗化リン酸塩等の電解質を、プロピレンカーボネ
ート、γ−ブチロラクトン、ジメチルホルムアミドまた
はアセトニトリル等の非水系溶媒に溶解したものが用い
られる。一例が、特開昭59−3914号に開示されて
いる。
[0004] Electric double layer capacitors as described above are roughly classified into aqueous type and non-aqueous type depending on the electrolyte used. Among these, non-aqueous electrolytes include electrolytes such as alkali metal or quaternary ammonium perchlorates, tetrafluoroborates, or hexafluorophosphates, propylene carbonate, γ-butyrolactone, dimethylformamide, or acetonitrile. A solution dissolved in a non-aqueous solvent such as is used. An example is disclosed in Japanese Patent Application Laid-Open No. 59-3914.

【0005】ところで、電気二重層コンデンサは、機器
のメモリ・バックアップ回路等で用いられる。メモリ・
バックアップ回路中で必要とされる耐電圧は、電気二重
層コンデンサ素子の耐電圧よりも高いのが普通である。 そのため、電気二重層コンデンサ素子を、複数個積層し
、直列接続してなる複合素子の形態で用いられることが
多い。しかしながら、積層により体積が増加し、かつ直
列接続により静電容量が低下するという問題があった。 よって、積層数は少ないほうが望ましく、積層数を少な
くするには、1個の電気二重層コンデンサ素子の耐電圧
を高めることが必要となる。
By the way, electric double layer capacitors are used in memory backup circuits of equipment, etc. memory·
The withstand voltage required in the backup circuit is usually higher than the withstand voltage of the electric double layer capacitor element. Therefore, a composite element is often used in which a plurality of electric double layer capacitor elements are stacked and connected in series. However, there were problems in that the volume increased due to stacking, and the capacitance decreased due to series connection. Therefore, it is desirable that the number of laminated layers be small, and in order to reduce the number of laminated layers, it is necessary to increase the withstand voltage of one electric double layer capacitor element.

【0006】電気二重層コンデンサ素子の耐電圧は、電
荷移動反応である酸化還元反応が、正極および負極で起
こり始める電位によって規制される。金属ケース部材と
しては、従来より、耐腐食性に優れたステンレス系材料
が用いられているが、この場合には、電気二重層コンデ
ンサ素子の耐電圧を決定する反応は、正極におけるステ
ンレスケース部材の酸化反応と、負極における電解液の
還元分解反応である。
The withstand voltage of an electric double layer capacitor element is regulated by the potential at which an oxidation-reduction reaction, which is a charge transfer reaction, begins to occur at the positive and negative electrodes. Conventionally, stainless steel materials with excellent corrosion resistance have been used as the metal case member, but in this case, the reaction that determines the withstand voltage of the electric double layer capacitor element is due to the reaction of the stainless steel case member at the positive electrode. These are an oxidation reaction and a reductive decomposition reaction of the electrolyte at the negative electrode.

【0007】負極側では、電解質および溶媒の双方とも
、還元分解を受ける可能性がある。しかしながら、上述
したような非水系溶媒は、還元反応を起こしにくいため
、多くの場合、電解質中に含まれているカチオンの還元
電位が問題となる。
[0007] On the negative electrode side, both the electrolyte and the solvent can undergo reductive decomposition. However, since the above-mentioned non-aqueous solvents are difficult to cause reduction reactions, the reduction potential of cations contained in the electrolyte often poses a problem.

【0008】単体金属イオンの中では、アルカリ金属イ
オンの還元電位が最も低く、たとえば、リチウムイオン
は、プロピレンカーボネート中で−3.0V  vs 
 SCE付近に還元波を与える。このようなアルカリ金
属塩を、電気二重層コンデンサの電解質として用いるこ
とは、すでに報告されている(特開昭48−50255
号)。
Among single metal ions, alkali metal ions have the lowest reduction potential; for example, lithium ions have a -3.0V vs.
Gives a reduction wave near the SCE. The use of such alkali metal salts as electrolytes for electric double layer capacitors has already been reported (Japanese Patent Application Laid-Open No. 50255-1989).
issue).

【0009】アルカリ金属塩を電解質として用いた場合
、過電圧が印加されると還元析出反応を生じ、デンドラ
イト結晶が成長することがある。デンドライト結晶は、
セパレータを貫通して、正極および負極を短絡し、電気
二重層コンデンサに回復不能な故障を引起こすことがあ
る。したがって、アルカリ金属塩は、電気二重層コンデ
ンサにはあまり用いられていない。
[0009] When an alkali metal salt is used as an electrolyte, when an overvoltage is applied, a reduction-precipitation reaction may occur and dendrite crystals may grow. Dendrite crystals are
It may penetrate the separator and short-circuit the positive and negative electrodes, causing irrecoverable failure of the electric double layer capacitor. Therefore, alkali metal salts are not often used in electric double layer capacitors.

【0010】他方、4級アンモニウムカチオンは、リチ
ウムイオンよりも還元されにくく、また過電圧が印加さ
れても析出しない。したがって、電気二重層コンデンサ
の電解質として多用されている(特開昭49−6825
4号、特開昭50−44463号等)。
On the other hand, quaternary ammonium cations are more difficult to reduce than lithium ions and do not precipitate even when overvoltage is applied. Therefore, it is often used as an electrolyte for electric double layer capacitors (Japanese Patent Laid-Open No. 49-6825
No. 4, JP-A-50-44463, etc.).

【0011】また、4級アンモニウムカチオンは、アル
キル基を長くし、かさ高くすることによって、電極面に
近づきにくくなり、耐還元性を向上させる。そのため、
かさ高い分子構造を有するテトラブチルアンモニウム塩
やN,N−ジエチルピロリジニウム塩などが、電気二重
層コンデンサの耐電圧を向上させるために用いられてい
る(特開昭49−68254号、特開昭63−1275
20号)。
Furthermore, by making the alkyl group long and bulky, the quaternary ammonium cation becomes difficult to approach the electrode surface and improves resistance to reduction. Therefore,
Tetrabutylammonium salts and N,N-diethylpyrrolidinium salts, which have bulky molecular structures, are used to improve the withstand voltage of electric double layer capacitors (Japanese Patent Laid-Open No. 49-68254, Japanese Patent Laid-Open No. 68254). Showa 63-1275
No. 20).

【0012】0012

【発明が解決しようとする課題】しかしながら、上述し
たようなカチオンでは、分子構造が大きくなりすぎ、イ
オンの移動が阻害されるため、電導度が小さくなり、電
気二重層コンデンサの等価直列抵抗(ESR)が増大す
る、という欠点があった。
[Problems to be Solved by the Invention] However, with the above-mentioned cations, the molecular structure becomes too large and the movement of ions is inhibited, resulting in a decrease in conductivity and a decrease in the equivalent series resistance (ESR) of electric double layer capacitors. ) has the disadvantage of increasing.

【0013】それゆえに、この発明の目的は、かさ高い
構造とより高い移動度との両者を満足し得る非水系電解
液のための電解質を備え、それによって、耐電圧が高く
、かつESRの小さい、電気二重層コンデンサを提供し
ようとすることである。
Therefore, it is an object of the present invention to provide an electrolyte for a non-aqueous electrolyte that can satisfy both bulky structure and higher mobility, thereby having a high withstand voltage and low ESR. , is an attempt to provide an electric double layer capacitor.

【0014】[0014]

【課題を解決するための手段】この発明は、セパレータ
と前記セパレータを介して対向された1対の分極性電極
と、前記セパレータおよび分極性電極を挟持するように
配置された1対の集電極と、前記集電極間に配置された
非水系電解液とを備える、電気二重層コンデンサに向け
られるものである。この発明では、上述した技術的課題
を解決するため、前記非水系電解液の電解質が次の一般
式(1)、(2)または(3)で表わされる塩であるこ
とを特徴としている。
[Means for Solving the Problems] The present invention includes a separator, a pair of polarizable electrodes facing each other with the separator in between, and a pair of collector electrodes arranged to sandwich the separator and the polarizable electrode. and a non-aqueous electrolyte disposed between the collector electrodes. In order to solve the above-mentioned technical problem, the present invention is characterized in that the electrolyte of the nonaqueous electrolyte is a salt represented by the following general formula (1), (2), or (3).

【0015】[0015]

【化2】[Case 2]

【0016】ここで、R,R′は、H、炭素数1〜15
のアルキル基もしくはアリル基、または炭素数6〜15
のアリール基を示し、Xは、BF4 、PF6 、Cl
O4 、AsF6 、SbF6 、AlCl4 、また
はRfSO3 (Rfは炭素数1〜8のフルオロアルキ
ル基)を示す。
[0016] Here, R and R' are H, carbon number 1 to 15
an alkyl group or an allyl group, or a carbon number of 6 to 15
represents an aryl group, X is BF4, PF6, Cl
O4, AsF6, SbF6, AlCl4, or RfSO3 (Rf is a fluoroalkyl group having 1 to 8 carbon atoms).

【0017】[0017]

【作用】この発明において用いられる電解質のカチオン
は、その分子構造が全体として非常にかさ高いが、2価
であるため、価数当たりの分子量は小さくなって、イオ
ンの移動があまり阻害されないと考えられる。
[Operation] The cation of the electrolyte used in this invention has a very bulky overall molecular structure, but since it is divalent, the molecular weight per valence is small, so it is thought that the movement of ions will not be hindered much. It will be done.

【0018】[0018]

【実施例】以下に、実施例に従って、この発明の詳細な
説明を行なう。
EXAMPLES The present invention will be described in detail below based on examples.

【0019】図1に示した構造を有する電気二重層コン
デンサを用い、この発明を実施し、従来例との比較を行
なった。
The present invention was implemented using an electric double layer capacitor having the structure shown in FIG. 1, and a comparison was made with a conventional example.

【0020】具体的には、それぞれ、負極および正極側
集電極となる金属ケース部材4,5をSUS430で構
成し、分極性電極1,2は、活性炭を粉砕し、バインダ
を加えてプレス成形したものにより構成した。分極性電
極1,2とケース部材4,5とは、それぞれ、カーボン
ペースト層7により接着した。
Specifically, the metal case members 4 and 5, which serve as the negative and positive collector electrodes, are made of SUS430, and the polarizable electrodes 1 and 2 are made by crushing activated carbon, adding a binder, and press-forming. Composed of things. The polarizable electrodes 1 and 2 and the case members 4 and 5 were adhered to each other by a carbon paste layer 7.

【0021】表1に示すような種々の電解質を用いた。 これら電解質の各々を、濃度1M/リットルのプロピレ
ンカーボネート溶液とし、これら溶液すなわち非水系電
解液の各々を分極性電極1,2およびセパレータ3に含
浸させた電気二重層コンデンサを作製し、それぞれを従
来例1,2ならびに実施例1〜11とした。
Various electrolytes as shown in Table 1 were used. Each of these electrolytes was made into a propylene carbonate solution with a concentration of 1M/liter, and electric double layer capacitors were prepared in which polarizable electrodes 1 and 2 and separator 3 were impregnated with each of these solutions, that is, non-aqueous electrolytes. Examples 1 and 2 and Examples 1 to 11 were used.

【0022】[0022]

【表1】[Table 1]

【0023】このようにして得られた従来例1,2なら
びに実施例1〜11の電気二重層コンデンサに対して、
85℃にて2.8Vの負荷試験を1000時間行なった
。表1には、初期ESRと負荷試験後のESRおよび初
期静電容量値を基準とする容量変化率とが示されている
For the electric double layer capacitors of Conventional Examples 1 and 2 and Examples 1 to 11 thus obtained,
A 2.8V load test was conducted at 85°C for 1000 hours. Table 1 shows the initial ESR, the ESR after the load test, and the capacitance change rate based on the initial capacitance value.

【0024】表1より、実施例1〜11は、従来例1,
2に比べて、負荷試験後のESRおよび静電容量の変化
が小さいことがわかる。これは、実施例1〜11で用い
た電解質の耐電圧が向上したことに起因すると考えられ
る。
From Table 1, Examples 1 to 11 are compared to Conventional Example 1,
It can be seen that the changes in ESR and capacitance after the load test are smaller than those in Example 2. This is considered to be due to the improvement in the withstand voltage of the electrolytes used in Examples 1 to 11.

【0025】なお、この発明において用いられ得る電解
液のための溶媒としては、どのようなものであってもよ
く、たとえば、プロピレンカーボネート、β−ブチロラ
クトン、アセトニトリル、ジメチルホルムアfド、スル
ホランなどを単独または適宜混合して有利に用いること
ができる。
[0025] Any solvent may be used for the electrolytic solution that can be used in the present invention. For example, propylene carbonate, β-butyrolactone, acetonitrile, dimethylformamide, sulfolane, etc. may be used alone. Alternatively, they can be used advantageously by appropriately mixing them.

【0026】[0026]

【発明の効果】このように、この発明によれば、電気二
重層コンデンサの耐電圧性が向上するため、たとえば高
温負荷条件下での特性劣化が小さく、信頼性の高い電気
二重層コンデンサが得られる。
[Effects of the Invention] As described above, according to the present invention, the voltage resistance of the electric double layer capacitor is improved, so that it is possible to obtain a highly reliable electric double layer capacitor with less characteristic deterioration under high temperature load conditions, for example. It will be done.

【0027】したがって、たとえばメモリ・バックアッ
プ回路に用いた場合、電気二重層コンデンサ素子の積層
数を低減することができ、複合素子の体積を低減でき、
小型で大容量化された製品を提供することができる。
Therefore, when used in a memory backup circuit, for example, the number of laminated layers of the electric double layer capacitor element can be reduced, the volume of the composite element can be reduced,
It is possible to provide products with small size and large capacity.

【0028】また、この発明による電気二重層コンデン
サは、そのESRも低く抑えられる。
Furthermore, the electric double layer capacitor according to the present invention has a low ESR.

【図面の簡単な説明】[Brief explanation of the drawing]

【図1】電気二重層コンデンサの構造を説明するための
断面図である。
FIG. 1 is a cross-sectional view for explaining the structure of an electric double layer capacitor.

【符号の説明】[Explanation of symbols]

1,2  分極性電極 3  セパレータ 4,5  金属ケース部材(集電極) 6  ガスケット 7  カーボンペースト層 1, 2 Polarizable electrode 3 Separator 4, 5 Metal case member (collector electrode) 6 Gasket 7 Carbon paste layer

Claims (1)

【特許請求の範囲】[Claims] 【請求項1】  セパレータと、前記セパレータを介し
て対向された1対の分極性電極と、前記セパレータおよ
び分極性電極を挟持するように配置された1対の集電極
と、前記1対の集電極間に配置された非水系電解液とを
備える、電気二重層コンデンサにおいて、前記非水系電
解液の電解質が次の一般式(1)、(2)または(3)
で表わされる塩であることを特徴とする、電気二重層コ
ンデンサ。 【化1】 ここで、R,R′は、H、炭素数1〜15のアルキル基
もしくはアリル基、または炭素数6〜15のアリール基
を示し、Xは、BF4 、PF6 、ClO4 、As
F6 、SbF6 、AlCl4 、またはRfSO3
 (Rfは炭素数1〜8のフルオロアルキル基)を示す
1. A separator, a pair of polarizable electrodes facing each other with the separator in between, a pair of collector electrodes arranged to sandwich the separator and the polarizable electrodes, and a collector electrode of the pair. In an electric double layer capacitor comprising a non-aqueous electrolyte disposed between electrodes, the electrolyte of the non-aqueous electrolyte has the following general formula (1), (2) or (3).
An electric double layer capacitor characterized by being a salt represented by [Formula 1] Here, R and R' represent H, an alkyl group or allyl group having 1 to 15 carbon atoms, or an aryl group having 6 to 15 carbon atoms, and X is BF4, PF6, ClO4, As
F6, SbF6, AlCl4, or RfSO3
(Rf is a fluoroalkyl group having 1 to 8 carbon atoms).
JP2408584A 1990-12-28 1990-12-28 Electric double layer capacitor Withdrawn JPH04233211A (en)

Priority Applications (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
JP2408584A JPH04233211A (en) 1990-12-28 1990-12-28 Electric double layer capacitor

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
JP2408584A JPH04233211A (en) 1990-12-28 1990-12-28 Electric double layer capacitor

Publications (1)

Publication Number Publication Date
JPH04233211A true JPH04233211A (en) 1992-08-21

Family

ID=18518021

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
JP2408584A Withdrawn JPH04233211A (en) 1990-12-28 1990-12-28 Electric double layer capacitor

Country Status (1)

Country Link
JP (1) JPH04233211A (en)

Cited By (2)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
WO1999008299A1 (en) * 1997-08-12 1999-02-18 Covalent Associates, Inc. Nonaqueous electrolyte for electrical storage devices
WO1999060587A1 (en) * 1998-05-18 1999-11-25 Superfarad Ltd. Novel electrolytes for electrochemical double layer capacitors

Cited By (4)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
WO1999008299A1 (en) * 1997-08-12 1999-02-18 Covalent Associates, Inc. Nonaqueous electrolyte for electrical storage devices
US5965054A (en) * 1997-08-12 1999-10-12 Covalent Associates, Inc. Nonaqueous electrolyte for electrical storage devices
WO1999060587A1 (en) * 1998-05-18 1999-11-25 Superfarad Ltd. Novel electrolytes for electrochemical double layer capacitors
US6491841B1 (en) 1998-05-18 2002-12-10 Superfared Ltd. Electrolytes for electrochemical double layer capacitors

Similar Documents

Publication Publication Date Title
US7173807B2 (en) Electric double layer capacitor
WO2014025746A1 (en) Hybrid electrochemical energy storage devices
US6088217A (en) Capacitor
EP0867900B1 (en) Electric double layer capacitor and electrolyte therefor
JP2000150319A (en) Manufacture of electric double layer capacitor and using method therefor
JPH04196511A (en) Electric double layer capacitor
US7755879B2 (en) Non-aqueous electrolytic solution for electric double layer capacitor and electric double layer capacitor using the same
JP2945890B2 (en) Electric double layer capacitor
JPH04233210A (en) Electric double layer capacitor
JPH04233211A (en) Electric double layer capacitor
JPH04233212A (en) Electric double layer capacitor
JP3872182B2 (en) Electric double layer capacitor
EP1209707B1 (en) Electric double layer capacitor and electrolyte therefor
US20120044613A1 (en) Electrolyte for lithium ion capacitor and lithium ion capacitor including the same
JPH0574656A (en) Electric double layer capacitor
JPH09205041A (en) Electric double layered capacitor
JP2002260966A (en) Electric double-layer capacitor
JPH0338816A (en) Electric double layer capacitor
JPH0351284B2 (en)
JP2003197477A (en) Storage element and manufacturing method
JP2000243453A (en) Nonaqueous electrochemical capacitor
JPH1154377A (en) Electric double layer capacitor
JPH02198124A (en) Electric double layer capacitor
JPS61204925A (en) Electric double-layer capacitor
JP3791171B2 (en) Electric double layer capacitor and electrolytic solution therefor

Legal Events

Date Code Title Description
A300 Application deemed to be withdrawn because no request for examination was validly filed

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A300

Effective date: 19980312