JPH04215836A - 反応閉鎖容器およびこれにおいて実施される接触リフォーミング方法 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【産業上の利用分野】本発明は、反応閉鎖容器およびこ
れにおいて実施される接触リフォーミング方法に関する
。

【０００２】

【発明が解決しようとする課題】本発明は、反応器、お
よびこの反応器の中で実施される反応の良好な展開に必
要な熱量を、接触反応の場合、各レベルにおける触媒の
活性によって、前記反応器の該レベルにおいて所望の値
に調節するのに適した手段を備える反応閉鎖容器に関す
る。

【０００３】本発明はまた、特に、炭化水素留分、特に
ナフサの接触リフォーミングを、低圧下、少なくとも１
つの触媒の存在下に実施するための前記反応閉鎖容器の
使用をも対象とする。これはまた、炭化水素のパラフィ
ン留分の脱水素および特にプロパンのプロピレンへの脱
水素を実施するための前記反応閉鎖容器の使用をも対象
とする。この発明はまた、アルカン類の芳香族化合物へ
の環化または脱水素環化を実施するための、前記反応閉
鎖容器の使用をも対象とする。最後にこの発明は、前記
反応閉鎖容器において実施される、接触リフォーミング
、脱水素および脱水素環化の全体的に吸熱的な方法をも
対象とする。

【０００４】より正確には、本発明は、例として挙げら
れているのであって、限定的なものではない添付の第１
〜１１図に示された実施態様と関連して記載される反応
閉鎖容器に関する。

【０００５】本発明の目的は、低圧でナフサの接触リフ
ォーミングを行うことのできる反応閉鎖容器およびこれ
において実施される接触リフォーミング方法を提供する
ことにある。

【０００６】

【課題を解決するための手段】本発明による反応閉鎖容
器は、第一端部に、処理用仕込原料の少なくとも１つの
導入手段、第二端部に、処理済仕込原料の少なくとも１
つの排出手段、各々、端部の１方が前記仕込原料の前記
導入手段へ、およびもう１方の端部が処理済前記仕込原
料の前記排出手段へ連結され、かつ互いに隣接せず、前
記反応器の壁とも隣接していない、少なくとも２つの基
本反応室であって、これらの容積の少なくとも一部に、
少なくとも１つの微粉砕固体が入っており、かつ前記基
本反応室内に入れられている前記微粉砕固体が延びてい
る長さと少なくとも等しい長さにわたって延びている管
路によって、互いにおよび前記反応器の壁から離れてい
る基本反応室を備える、細長い形状のカレンダ反応器、
−前記反応器で処理される仕込原料の全体的な流れの方
向に対して、実質的に横断するように、反応閉鎖容器に
入っている少なくとも１つの熱移送流体を、前記反応器
の各管路内で流すための少なくとも１つの流通手段、−
熱移送流体流の少なくともｎ個の層状化手段であって、
１つまたは複数の前記手段は、前記反応器で処理される
仕込原料の全体的な流れの方向に対して実質的に垂直に
、かつ前記熱移送流体の流れの方向に対して、前記熱移
送流体がこちらを経て前記管路内に入る方の管路の面の
上流に配置されており、ｎは１または１以上の整数であ
るもの、 −各々前記熱移送流体の一部のエンタルピーを変える、
少なくとも（ｎ＋１）個の熱手段であって、前記手段の
各々が、前記層状化手段の１つによって画定される平面
の両側に、かつ前記熱移送流体の流れの方向に対して、
前記熱移送流体がこちらを経て前記管路内に入る方の管
路の面の上流に配置されているもの、を備えることを特
徴とする。

【０００７】上記反応閉鎖容器において実施される接触
リフォーミング方法は、リフォーミング条件下において
、水素の存在下、０．０５〜２．０　ＭＰａ　の圧力の
反応帯域を通して炭化水素仕込原料を流し、前記帯域は
、１つには、各々個別ディストリビューション帯域、個
別回収帯域、および前記２つの帯域間に挿入された触媒
床からなる、隣接していない少なくとも２つの基本接触
反応空間と、もう１つには中空内部空間を備え、前記基
本接触反応空間および前記中空内部空間は、実質的に垂
直かつ実質的に互いに平行に配置され、各基本接触反応
空間は、熱移送流体が実質的に水平に流れる少なくとも
２つの中空内部空間の間に挾まれ、前記流体はｎ個の層
に分けられ、各層のエンタルピーは、カロリー補給によ
って所望の値に調節され、前記カロリー補給は、中空内
部空間内に熱移送流体が流入する前に、層状化帯域内ま
たはその近くで実施され、熱移送流体の前記層は、各々
、リフォーミング反応に必要な熱をもたらす方法であっ
て、この方法においてはその他に、 −炭化水素仕込原料を、全体的ディストリビューション
帯域の内部に送り、 −全体的ディストリビューション帯域から来る前記仕込
原料を、各基本接触反応空間の個別ディストリビューシ
ョン帯域内で分配し、 −前記仕込原料を、各個別ディストリビューション帯域
から、各対応触媒床に送り、この床をこれは実質的に水
平に横断し、その際仕込原料および熱移送流体が並流で
流れ、 −処理済仕込原料を、各触媒床を出ると、対応する個別
回収帯域において回収し、 −各個別回収帯域の処理済仕込原料を、全体的回収帯域
に排出し、ついで処理済前記仕込原料をこの帯域から抜
出す方法であって、この方法ではまた、各基本接触反応
空間において、個別ディストリビューション帯域内へ仕
込原料が入る位置は、対応する触媒床の中心に対し、対
応する個別回収帯域の処理済仕込原料の出口の位置に対
して、実質的に対角的に向かい合っているものである。

【０００８】

【実施例】以下、この発明の実施例を、図面を参照して
説明する。

【０００９】第１図は、本発明による反応閉鎖容器（Ｅ
）　を図式的に示す。

【００１０】第２図は、第１図に示された反応閉鎖容器
（Ｅ）　のＡＡ軸に沿う水平断面図に対応する。

【００１１】第３図および第４図は、反応閉鎖容器（Ｅ
）　の垂直断面図に対応する。これは、第３図の場合、
隣接する２つの基本接触反応室の間の空間（または管路
）内での断面図であり、第４図の場合、反応室のレベル
における断面図である。

【００１２】第５図は、特に本発明によるリフォーミン
グ方法において使用しうる、反応閉鎖容器（Ｅ）　内に
含まれる反応器（５）　の好ましい型を示す。この型の
反応器は、本出願人が、１９８８年７月２２日に、国内
登録番号ＥＮ．８８／１０．０３９号として出願したフ
ランス特許出願において記載されたものに対応する。こ
れについての概略説明は、参考として以下の記載に含ま
れる。

【００１３】第６図は、反応器（５）　に入っている主
な装置の１つ、すなわち基本接触反応室の好ましい変形
例を示す。

【００１４】第７図は、第５図の反応器（５）　のＡＡ
水平断面図に対応する。

【００１５】第８図は、第５図の反応器（５）　の垂直
断面図、すなわち基本接触反応室での断面図に対応する
。

【００１６】第９図は、第５図の反応器（５）　の垂直
断面図、すなわち２つの隣接基本接触反応室の間の空間
（または管路）での断面図を表わす。

【００１７】第１０Ａ、１０Ｂおよび１０Ｃ図は、２つ
の隣接基本接触反応室の間の空間または管路において使
用できる導管の断面形を例として示す。

【００１８】第１１図は、第５図に示されたのと同じ型
の反応器（５）　の垂直断面図、すなわち個別ディスト
リビュータ（５２．１）、および本発明による好ましい
形状の、実質的にプリズム形状の個別コレクタ（５２．
３）を備える反応器（５）　の場合、基本接触反応室の
レベルでの断面図に対応する。

【００１９】図面において、文字（Ｃ）　および矢印（
Ｃ）　は、仕込原料、および処理用仕込原料および処理
済仕込原料の進路、歩みとを表わし、文字（Ｇ）　およ
び矢印（Ｇ）　は、流体、および熱移送流体の進路、歩
みを表わす。

【００２０】従って本発明は、反応閉鎖容器（Ｅ）　に
関しており、この実施態様は第１図および第２図に示さ
れている。この反応閉鎖容器（Ｅ）　は下記のものを備
える：−第一端部に、処理用液体または気体仕込原料（
Ｃ）　の少なくとも１つの導入手段（４）　、第二端部
に、処理済仕込原料の少なくとも１つの排出手段（６）
　、互いに隣接しておらず、前記反応器の壁（通常実質
的に垂直な壁）（５３）（５４）にも隣接しておらず、
かつ各々、端部の１方が前記仕込原料の前記導入手段（
４）　へ、通常、仕込原料の全体的ディストリビュータ
（４１）を介して連結され、かつもう１方の端部が処理
済前記仕込原料の前記排出手段（６）　へ、通常、処理
済仕込原料の全体的コレクタ（６１）を介して連結され
た、少なくとも２つの基本反応室（５２）であって、こ
の基本反応室（５２）には、これらの容積の少なくとも
一部内に、少なくとも１つの微粉砕固体が入っており、
かつ（前記室は）互いに、および反応器の壁から、前記
反応室内に入っている前記微粉砕固体が延びている長さ
と少なくとも同じ長さにわたって延びている、中空管路
または中空内部空間（熱交換器）によって離されている
ものを備える、細長い形状のカレンダ反応器（５）　、
−前記反応器（５）　内で処理用仕込原料の全体の流通
方向に対して実質的に横断するように、前記反応閉鎖容
器内に入っている少なくとも１つの熱移送流体を、前記
反応器（５）　の各管路（５１）内で流通させる少なく
とも１つの手段（Ｖ）　であって、前記流通手段は、通
常、ベンチレータであり、前記熱移送流体が、通常、ガ
ス（またはガス混合物）であるもの、 −熱移送流体流の少なくともｎ個の層状化手段（Ｓ）　
であって、前記の１つまたは複数の手段（Ｓ）　は、前
記反応器内で処理用仕込原料の全体的な流れの方向に対
して実質的に垂直に、および前記熱移送流体がこちらを
経て前記管路内に入る方の管路（５１）の面の、前記熱
移送流体の流れの方向に対して上流に配置されており、
ｎは１または１以上、最も多くの場合は２または２以上
の整数であるもの、各々、前記熱移送流体の一部のエン
タルピーを変える、少なくとも（ｎ＋１）個の熱手段（
Ｔ）　であって、前記手段（Ｔ）　の各々は、前記層状
化手段（Ｓ）　の１つによって画定された平面の両側、
および前記熱移送流体がこちらを経て前記管路内に入る
方の管路の面の、前記熱移送流体の流通方向に対して上
流に配置されており、これらの熱手段（Ｔ）　、例えば
（Ｔ１）および（Ｔ２）には、通常、第１図に図示され
た少なくとも１つの導管（８０）、例えば導管（８０．
１）および（８０．２）から、エネルギーが供給される
もの。

【００２１】これらの熱手段（Ｔ）　は、最も多くの場
合、反応器（５）を通って、管路（５１）内の通過の際
、対流によって熱移送流体（すなわち加熱手段）へ、カ
ロリーをもたらすことができる手段である。従って様々
な加熱手段が使用できる。例えば電気抵抗器またはバー
ナである。 最も多くの場合、バーナを用いる。例えば輻射管が好ま
しくは熱移送流体の流通平面内に配置されている（例え
ばＰｙｒｏｃｏｒｅ種の）輻射バーナである。従って実
質的に垂直な反応器（５）　、少なくとも１つの手段（
Ｖ）　、例えば実質的に水平な軸のベンチレータ、およ
び実質的に水平な少なくともｎ個の層状化手段（Ｓ）　
を備える反応閉鎖容器（Ｅ）　については最も多くの場
合、１つまたは複数の前記輻射管は実質的に水平であり
、かつ実質的に水平に流れる熱移送ガス流の中に配置さ
れる。使用されるバーナには、通常各々、少なくとも１
つの導管（８０）を経て、気体、液体または固体、好ま
しくは気体または液体の燃料が供給される。本発明はま
た、熱移送流体の１つまたは複数の冷却熱手段を用いる
可能性をも含む。

【００２２】本発明による反応閉鎖容器（Ｅ）　は、カ
レンダ反応器（５）　を備える。これの反応室（５２）
は、これらの容積の少なくとも一部に、最も多くの場合
触媒固体であるか、あるいは触媒固体部分を含む少なく
とも１つの微粉砕固体が入っている。この固体床または
触媒床は、固定床、移動床、沸騰床または流動床であっ
てもよい。仕込原料は、閉鎖容器（Ｅ）　および反応器
（５）　が実質的に垂直である時、垂直、斜め、または
水平に、この固体床を横断してもよい。

【００２３】第１図に透視図として、第２図にＡＡ軸に
沿う水平断面図として、第３図に管路（５１）のレベル
における垂直断面図として、および第４図に反応室（５
２）のレベルにおける垂直断面図として示されているよ
うな反応閉鎖容器（Ｅ）　の最も一般的な実施態様にお
いて、反応器（５）　は、全体的に直方体の形状を有す
る。熱移送流体の１つまたは複数の流通手段（Ｖ）　は
、実質的に前記平行６面体の面のうちの４つを通る平面
の間の容積内にある、反応器（５）　の延長範囲内に位
置する。１つまたは複数の層状化手段（Ｓ）　、および
各々前記熱移送流体の一部のエンタルピーを変える熱手
段（Ｔ）　は、１つまたは複数の前記流通手段（Ｖ）　
と、直方体の面（ここを通って熱移送流体が入って来る
）との間の容積内に位置する。第１図に示された例とし
て、実質的に平行６面体かつ垂直な反応器（５）　は、
対称平面を有する。この対称平面内には、前記対称平面
に対して垂直な軸を有するベンチレータ（Ｖ）　が配置
されており、層状化手段（Ｓ）　は、実質的に水平であ
り、かつ壁（５３）と壁（５４）との間の反応器（５）
の幅全体にわたって延びており、熱手段（Ｔ１）および
（Ｔ２）は、ベンチレータ（Ｖ）　と、層状化手段（Ｓ
）　によって画定される平面の両側の反応器の壁（５４
）の平面のレベルに位置する層状化手段の端部との間の
あいている容積内に配置されている。

【００２４】この反応閉鎖容器（Ｅ）　は、熱移送流体
のただ１つの流通手段（Ｖ）　または複数の流通手段（
Ｖ）　を備えていてもよい。これらの手段は、最も多く
の場合、ベンチレータである。単一のベンチレータを用
いる時、その直径は好ましくは実質的に、高さの値付近
であるか、あるいは反応器（５）　の、仕込原料の入口
（４）　と処理済仕込原料の出口（６）　との間の距離
であり、複数のベンチレータを用いる時、これらの数は
好ましくは（ｎ＋１）であり、その際前記ベンチレータ
の各々は、好ましくは前記（ｎ＋１）個の層状化手段の
１つによって画定される平面の両側に位置する。

【００２５】全体的に吸熱的な反応の場合、例えば接触
リフォーミングの場合に特に適した実施態様において、
本発明の反応閉鎖容器（Ｅ）　は、反応器（５）　例え
ば第５図に示されているようなものを備える。この反応
器（５）　（第５〜１１図参照）は、第１〜４図と関連
して前記された主な構成要素を備え、その他に好ましく
は下記のものを備える： −前記反応器の上部の、仕込原料の導入手段（４）　の
近くへの、微粉砕固体、例えば新品触媒の少なくとも１
つの導入手段（５ａ）、 −前記反応器の下部の、処理済仕込原料の排出手段（６
）　の近くへの、微粉砕固体（以下の記載において触媒
と記述するもの）の少なくとも１つの排出手段（５ｂ）
、−実質的に平行６面体の管路（５１）によって、互い
におよび前記反応器（５）　の壁（５３）（５４）から
離された、実質的に互いに平行な少なくとも２つの基本
反応室（５２）であって、これらの室の各々が下記の３
つの区画からなるもの（第６図参照）： ・仕込原料の個別ディストリビュータ（５２．１）、・
処理済仕込原料の個別コレクタ（５２．３）、・前記個
別ディストリビュータと前記個別コレクタとの間に挿入
された（例えば移動）触媒床（５２．２）。

【００２６】前記床（５２．２）は、前記個別ディスト
リビュータ（５２．１）の、実質的に垂直な薄い面（Ｆ
１）全体にわたって開いており、かつ前記個別コレクタ
（５２．３）の、（Ｆ１））に実質的に平行なもう１つ
の薄い面（Ｆ´１）全体にわたって開いている。これら
の薄い面（Ｆ１）および（Ｆ´１）は、各々流体透過性
であるが固体触媒粒子不透過性の壁（例えばジョンソン
型または形鋼ワイヤ（ｆｉｌｓ　ｐｒｏｆｉｌｅｓ）を
ベースとしたグリッド、または他のあらゆる同等の手段
）によって画定されている。 　　前記床（５２．２）の実質的に垂直な２つの大きな
面の各々は、流体密壁によって閉じられている。この壁
の前記床（５２．２）を越えた延長部分は、対応する個
別ディストリビュータ（５２．１）および個別コレクタ
（５２．３）の流体密壁を形成する。

【００２７】基本接触反応室（５２）の面または壁は、
例えば平らな薄板またはあらゆる同等の手段から製造さ
れる。

【００２８】各床（５２．２）が移動床である場合、こ
の床は、実質的に水平な薄い上部面（Ｆ２）によって、
新品触媒の１つ（または複数の）導入手段（５ａ）と連
通し、実質的に水平な薄い下部面（Ｆ２´）によって、
使用済み触媒の１つ（または複数の）排出手段（５ｂ）
と連通する。

【００２９】その他に、特に第５図に図示された実施態
様による反応器（５）は、下記のものを備える：−実質
的に水平な薄い面の１つによって、仕込原料の１つまた
は複数の導入手段（４）　および仕込原料の個別ディス
トリビュータ（５２．１）全部と連結された、仕込原料
の少なくとも１つの全体的ディストリビュータ（４１）
、および−実質的に水平な薄い面の１つによって、処理
済仕込原料の１つまたは複数の排出手段（６）　および
処理済仕込原料の個別コレクタ（５２．３）全部に連結
された、処理済仕込原料の少なくとも１つの全体的コレ
クタ（６１）。この薄い面の１つは、対応する触媒床（
５２．２）の中心に対し、対応する個別ディストリビュ
ータ（５２．１）の実質的に水平な薄い面（この面によ
って個別ディストリビュータ（５２．１）が全体的ディ
ストリビュータ（４１）に連結されている）に対して、
実質的に対角的に向かい合っているもの。

【００３０】前記反応器（５）　はまた下記のものも備
える： −隣接する２つの触媒床（５２．２）に向かい合った大
きな面の実質的に水平な上部辺を互いに連結する少なく
とも１つの流体密壁、 −隣接する２つの触媒床（５２．２）に向かい合った大
きな前記面の実質的に水平な下部辺を互いに連結する少
なくとも１つの流体密壁、 −反応器の各壁（５３）（５４）（前記床に実質的に垂
直かつ実質的に平行な壁）から最も近い触媒床（５２．
２）の大きな面の実質的に水平な上部辺と、前記壁とを
連結する少なくとも１つの流体密壁、および −反応器の各壁（５３）（５４）（前記床に実質的に垂
直かつ実質的に平行な壁）から最も近い触媒床（５２．
２）の大きな面の実質的に水平な下部辺と、前記壁とを
連結する少なくとも１つの流体密壁。

【００３１】これら４種類の流体密壁は、例えば薄板、
好ましくは薄い波板から製造される。これらの各々の広
がった表面積は、連結される触媒床の垂直壁（例えば薄
板）の表面積の有利には１〜５００　倍、好ましくは２
〜５０倍である。

【００３２】個別ディストリビュータ（５２．１）およ
び個別コレクタ（５２．３）は、有利には触媒床と（５
２．２）同じ厚み（ｌ３）および同じ高さ（ｌ１）を有
する。

【００３３】基本反応室（５２）は、通常、実質的に平
行６面体であり、実質的に互いに（および前記反応器の
壁（５３）（５４）に）平行である。第６図は、直方体
形状を有する基本接触室を透視図として示す。この室は
、第６図に図示された実施態様によれば、下記の実質的
に平行６面体（第６図では直方体）の３つの区画からな
る：−仕込原料の個別ディストリビュータ（５２．１）
、−処理済仕込原料の個別コレクタ（５２．３）、−前
記個別ディストリビュータと前記個別コレクタとの間に
挿入された微粉砕固体床（５２．２）（触媒）。

【００３４】反応室のディストリビュータとコレクタの
この形状は、同様に第８図にも示されている。この第８
図は、反応器（５）　、例えば第５図に図示されたもの
を備え、かつ熱移送流体の２つの層状化手段（Ｓ１）お
よび（Ｓ２）を備える、本発明による反応閉鎖容器（Ｅ
）　の反応室（５２）のレベルでの垂直断面図である。

【００３５】第９図は、この同じ反応閉鎖容器（Ｅ）　
の、中空内部管路または中空内部空間（熱交換器）（５
１）のレベルでの垂直断面図である。

【００３６】触媒床中での仕込原料のより良好な分配を
可能にする、好ましい実施態様によれば、処理用仕込原
料の個別ディストリビュータ（５２．１）の各々は、実
質的にプリズムの形状を有する。これの水平面による断
面は、処理済仕込原料の全体的コレクタ（６１）の近く
よりも、仕込原料の全体的ディストリビュータ（４１）
の近くの方が、より大きな表面積を有する。処理済仕込
原料の個別コレクタ（５２．３）は、実質的に直方体の
形状を有していてもよい。実質的に水平面によるこの断
面は、仕込原料の全体的ディストリビュータ（４１）の
近くで、および処理済仕込原料の全体的コレクタ（６１
）の近くで実質的に同一な表面積を有するか、または好
ましくは実質的に（第１１図に図示された反応室（５２
）のレベルでの、反応閉鎖容器（Ｅ）　の垂直断面図に
おいて見られるように）プリズム形状を有する。実質的
に水平面によるこれの断面は、仕込原料の全体的コレク
タ（６１）の近くでよりも、仕込原料の全体的ディスト
リビュータ（４１）の近くの方が、表面積が小さい。こ
の場合、前記個別ディストリビュータと前記個別コレク
タとの間に挿入された前記微粉砕固体床（５２．２）は
、最も多くの場合、実質的に直方体の形状を有する。

【００３７】第５図による反応器（５）　の実施態様に
おいて、２つの室（５２）の間に位置するか、または反
応器の実質的に垂直な壁（５３）または（５４）と、こ
の壁に最も近く、かつこの壁に実質的に平行な室（５２
）との間に位置する、実質的に平行６面体の各中空内部
管路または中空内部空間（熱交換器）（５１）は、加熱
ガスの流通のためのものである。従って各室（５２）は
、触媒の２つの自由空間の間に挾まれている。これらの
空間または管路（５１）は、反応器の実質的に垂直な側
壁（５３）（５４）に対して実質的に垂直なそれらの「
面」全体にわたって開いており、熱移送流体（例えば加
熱ガスをベースとするもの）の反応器内への流入、つい
で室（５２）間のその流通、最後に反応器外へのその排
出を可能にするようになっている。

【００３８】反応閉鎖容器（Ｅ）　の好ましい実施態様
によれば、反応器（５）　は、各触媒床（５２．２）の
高さ（ｌ１）、幅（ｌ２）および厚み（ｌ３）が、下記
条件に従うように考えられている（１ｍｍ＝１０−３ｍ
）。

【００３９】 ・（ｌ１）＞（ｌ２）＞（ｌ３）であり、好ましくは（
ｌ１）≧２（ｌ２）、 ・５０ｍｍ≦（ｌ２）≦１０，０００ｍｍであり、好ま
しくは１００　ｍｍ≦（ｌ２）≦５，０００　ｍｍ 、・２ｍｍ≦（ｌ３）≦２，０００　ｍｍであり、好ま
しくは５ｍｍ≦（ｌ３）≦５００　ｍｍ。

【００４０】狭すぎる幅（ｌ２）は、触媒床間の反応体
の分布の悪さを生じることもあるので、従って好ましく
ない。逆に大きすぎる幅（ｌ２）は、触媒中の平均圧力
を増加させる傾向があるであろう。これもまた好ましく
ない。

【００４１】接触リフォーミングへの適用の場合、本発
明による反応閉鎖容器（Ｅ）　の使用の際、ガソリンの
より良い転換率を得るために、各触媒床（５２．２）の
厚み（ｌ３）（同様に（ｌ３）は、熱交換器である中空
内部管路または中空内部空間（５１）の間の隔りにも対
応する）が、下記のようであるのが好ましいこともあろ
う：ｌ３／２≧ｄｐｍ≧ｌ３／２００　、好ましくはｌ
３／５≧ｄｐｍ≧ｌ３／１００　 ｛ここにおいて、ｄｐｍは、触媒粒子の平均水力学直径
に対応する。これは、触媒粒子の平均サイズである［ｄ
ｐ＝触媒粒子の水力学直径＝６Ｖ／Ｓ（ここにおいてＶ
はその体積であり、Ｓはその表面積である）］。

【００４２】触媒粒子が球状である場合、ｄｐｍは、前
記球の平均直径を表わす。｝隣接する２つの基本接触反
応室（５２）の間に位置する、実質的に平行６面体の各
中空内部管路または中空内部空間（５１）に、および反
応器の壁（５３）（５４）と、この壁に最も近く、かつ
この壁と実質的に平行な基本接触反応室（５２）との間
に位置する、実質的に平行６面体の各中空内部管路また
は中空内部空間（５１）に、互いに平行で、かつ好まし
くは処理用仕込原料の全体的な流れの方向に対して実質
的に垂直な（すなわち実質的に垂直な反応器（５）　、
例えば第５図に図示されたものを備える実質的に垂直な
反応閉鎖容器（Ｅ）　の場合に、実質的に水平な）隣接
管を備えてもよい（第１０図参照）。これらの導管は、
波板を用いて製作されてもよい。前記導管の断面は、好
みによって、三角形（第１０Ｂ　図）、方形、長方形、
多角形（第１０Ａ　図）、正弦曲線の一部（第１０Ｃ　
図）、またはこれと同等の形状のいずれかである。

【００４３】本発明はまた、低圧での高オクタン価ガソ
リンの製造のための、炭化水素留分、特にナフサの接触
リフォーミングを実施するため、およびオレフィンを製
造するための炭化水素パラフィン留分の脱水素、例えば
プロパンのプロピレンへの転換を実施するため、および
アルカン類の芳香族化合物への環化または脱水素環化を
実施するための、前記反応閉鎖容器（Ｅ）　の使用をも
対象とする。

【００４４】本発明による反応閉鎖容器（Ｅ）　、特に
新品触媒の少なくとも１つの連続導入手段（５ａ）およ
び使用済み触媒の少なくとも１つの連続排出手段（５ｂ
）を備える、第５図に図示されているような反応器（５
）を備える閉鎖容器は、炭化水素留分の接触リフォーミ
ングを実施するのに特に適している。

【００４５】本発明はまた、前記のような反応閉鎖容器
（Ｅ）　内で実施される接触リフォーミング方法であっ
て、リフォーミング条件下において、水素の存在下、圧
力が０．０５〜２．０ＭＰａ、好ましくは０．０５〜１
．０ＭＰａの反応帯域を通って炭化水素仕込原料を流し
（第１〜１１図参照）、前記帯域は、 −１つには、各々好ましくは実質的に平行６面体の個別
ディストリビューション帯域（５２．１）、好ましくは
実質的に平行６面体の個別回収帯域（５２．３）、およ
び好ましくは実質的に平行６面体の、これら２つの前記
帯域（（５２．１）および（５２．３））の間に挿入さ
れた触媒床（５２．２）からなる、好ましくは実質的に
平行６面体の、隣接していない少なくとも２つの基本接
触反応空間（５２）、−もう１つには、好ましくは実質
的に平行６面体の、中空内部空間（５１）、を備える方
法に関する。

【００４６】前記基本接触反応空間（５２）および前記
中空内部空間（５１）は、好ましくは実質的に垂直に、
または実質的に互いに平行に配置されている。各基本接
触反応空間（５２）は、少なくとも２つの中空内部空間
（５１）の間に挾まれている。これらの空間内において
、リフォーミング反応に必要な熱をもたらす熱移送流体
（前記加熱ガス）が好ましくは実質的に水平に流れる、
この改良方法において、熱移送流体は、ｎ個の層に分け
られている。各層のエンタルピーは、カロリー供給によ
って所望の値に調節される。前記のカロリー補給は、熱
移送流体の中空内部空間（５１）への流入前に、層状化
帯域内またはこの帯域の近くで実施される。熱移送流体
の前記層は、各々リフォーミング反応に必要な熱をもた
らす。その他にこの方法においては、−炭化水素仕込原
料を、全体的ディストリビューション帯域（４１）の内
部に送り、−全体的ディストリビューション帯域（４１
）から来る前記仕込原料を、各基本接触反応空間（５２
）の個別ディストリビューション帯域（５２．１）内に
分配し、−前記仕込原料を、各個別ディストリビューシ
ョン帯域（５２．１）から、対応する各触媒床（５２．
２）に送り、この床を仕込原料は実質的に水平に横断し
、従って仕込原料と熱移送流体は、実質的に平行に、か
つ並流で流通し、 −各触媒床（５２．２）を出ると、処理済仕込原料を対
応する個別回収帯域（５２．３）内に回収し、−各個別
回収帯域（５２．３）の処理済仕込原料を、全体的回収
帯域（６１）に排出する。ついでこの帯域から、処理済
前記仕込原料が抜出される。

【００４７】さらに、各基本接触反応空間（５２）にお
いて、個別ディストリビューション帯域（５２．１）内
へ仕込原料が入る位置は、対応する触媒床（５２．２）
の中心に対して、対応する個別回収帯域（５２．３）の
処理済仕込原料の出口の位置に対して、実質的に対角的
に向かい合っている。

【００４８】各触媒床（５２．２）は、好ましくは移動
型であり、触媒粒子は例えば各触媒床（５２．２）の上
部に連続的に導入され、各床（５２．２）の内部におい
て上から下へ進行した後、各触媒床（５２．２）の下部
で連続的に抜出される。

【００４９】従って触媒粒子は、例えば頂部が下方へ向
いている円錐または角錐の形状を有する朝顔型帯域の下
端部を経て抜出されてもよい。前記帯域は、各触媒床（
５２．２）の下部に連結されている。

【００５０】各中空内部空間（５１）の内部において、
波板をベースとする好ましくは実質的に水平な隣接導管
において（第１０図参照）、熱移送流体が流通すること
は有利である。前記導管の断面は、好みにより、三角形
（第１０Ｂ　図）、方形、長方形、多角形（第１０Ａ　
図）、正弦曲線の一部（第１０Ｃ　図）、またはこれと
同等の形状のどれかである。これらの導管によって、特
に中空内部空間（５１）全部における熱移送流体のより
均質な流通を確保することができ、かつ前記流体に対し
て、触媒床（５２．２）内の仕込原料の流れに対して非
常に顕著に平行な流れを常に確保することができる。

【００５１】本発明による方法の好ましい実施は、下記
のことからなる。すなわち、各触媒床（５２．２）の高
さ（ｌ１）、幅（ｌ２）および厚み（ｌ３）が、下記条
件に合う（１ｍｍ＝１０−３ｍ）。

【００５２】 ・（ｌ１）＞（ｌ２）＞（ｌ３）であり、好ましくは（
ｌ１）≧２（ｌ２）である、 ・５０ｍｍ≦（ｌ２）≦１０，０００ｍｍであり、好ま
しくは１００　ｍｍ≦（ｌ２）≦５，０００　ｍｍであ
る、・２ｍｍ≦（ｌ３）≦２，０００　ｍｍであり、好
ましくは５ｍｍ≦（ｌ３）≦５００　ｍｍである。

【００５３】本発明による方法の効率を増すために、各
触媒床（５２．２）の厚み（ｌ３）（同様に（ｌ３）は
、熱交換器である中空内部管路または中空内部空間（５
１）の間の差にも対応する）が、下記のようであるのが
好ましいこともある。

【００５４】ｌ３／２≧ｄｐｍ≧ｌ３／２００　、好ま
しくはｌ３／５≧ｄｐｍ≧ｌ３／１００　（ここにおい
て、ｄｐｍは、触媒粒子の平均水力学直径に対応する。 これは、触媒粒子の平均サイズである）。

【００５５】本発明はまた、接触リフォーミング方法で
あって、通常は液体の炭化水素仕込原料を、リフォーミ
ング条件下に、水素の存在下、２つの反応帯域を通って
連続的に流し、これらの帯域のうち少なくとも第一帯域
において、前記方法が前記のように展開される方法にも
関する。

【００５６】本発明による種々の方法において、処理用
炭化水素仕込原料の毎時の重量流量は、通常、１つまた
は複数の反応帯域内に存在する触媒の総重量の１〜１０
倍、好ましくは２〜５倍である。

【００５７】用いられる熱移送流体が煤煙（あるいは加
熱ガス）からなる場合、（例えば第１図に示された煙突
（１００）　を介して）これらの加熱ガスの一部を抜出
し、従って除去することが好ましい。この際、加熱ガス
の再循環率（再循環された加熱ガスの、抜出されたが再
循環されない加熱ガスに対する重量比）は、効果的には
約０．５　〜約２００　、好ましくは約２〜約５０であ
る。

【００５８】本発明によるリフォーミング方法の好まし
い実施態様において、熱移送流体は、２つの層状化手段
（Ｓ１）および（Ｓ２）によって３層に分けられる。各
層は、下記のように加熱される。すなわち管路（５１）
の実質的に正面にある熱移送流体の出口帯域において、
反応器の実質的に垂直な側壁（５３）（５４）に対して
実質的に垂直な平面内で、各層のレベルで測定された熱
移送流体の出口の温度は、処理済仕込原料の全体的コレ
クタ（６１）の近くに位置する下層が温度（Ｔｓ３　）
を有し、仕込原料の全体的ディストリビュータ（４１）
の近くに位置する上層が温度（Ｔｓ１　）を有し、かつ
前記２つの層の間に位置する中間層が温度（Ｔｓ２　）
を有するようなものであるように加熱される。前記温度
は、（Ｔｓ３　）が（Ｔｓ２　）と同じであるかこれよ
り高く、この温度（Ｔｓ２　）自体が（Ｔｓ１　）と同
じであるかこれより高く、（Ｔｓ３　）は（Ｔｓ１　）
より高いようなものである。

【００５９】好ましくは層状化手段（Ｓ）によって定義
された層は、実質的に同じ体積を有する。

【００６０】例として、リフォーミング用炭化水素仕込
原料の１つは、通常、パラフィン系炭化水素３５〜８０
容量％、ナフテン系炭化水素１４〜５１容量％、および
芳香族炭化水素２〜１８容量％を含んでいてもよい。こ
の仕込原料は、一般的に主としてガソリンからなる。こ
の仕込原料は、例えば約５５〜約２２５　℃で留出する
ナフサである。本発明によるリフォーミングは、前記仕
込原料と再循環された水素（または「再循環水素」）と
の混合物に対して、水素の、処理用炭化水素仕込原料に
対するモル比（Ｈ２／ＨＣ）が、通常約１〜１００　、
好ましくは約２〜１０であるような割合で実施される。

【００６１】リフォーミングは、通常、温度約３００　
〜７００　℃、好ましくは約４００　〜６００　℃で実
施される。

【００６２】例えば実質的に球状の粒子に調節された、
当業者に知られたあらゆるリフォーミング触媒を使用す
ることができる。

【００６３】例えば、好ましくは少なくとも１つの助触
媒、例えばインジウム、ゲルマニウム、イリジウム（Ｕ
Ｓ−Ａ−２，８４８，３７７）、レニウム（ＵＳ−Ａ−
３，４１５，７３７）、錫（ＵＳ−Ａ−３，７００，５
８８）が添加された、元素周期表第ＶＩＩＩ族の少なく
とも１つの貴金属、一般に白金をベースとする担持触媒
を用いる。一般に、触媒にハロゲン、例えば塩素または
フッ素を組込む（ＦＲ−Ｂ−２，６００，６６８）。

【００６４】リフォーミング触媒の担体は、通常、単独
で用いられた、または互いにまたは周期表の他の元素、
例えばホウ素の酸化物と混合された、元素周期表第ＩＩ
、ＩＩＩ　および／またはＩＶ族の金属の酸化物、例え
ば酸化マグネシウム、酸化アルミニウム、酸化チタン、
酸化ジルコニウム、酸化トリウム、または酸化ケイ素か
ら選ばれる。同様に、ゼオライトまたはＸ型またはＴ型
の分子篩、またはモルデナイトまたはフォージャサイト
型、またはＺＳＭ−５　、ＺＳＭ−４　、ＺＳＭ−８　
Ｌ　型等、および第ＩＩ、ＩＩＩ　および／またはＩＶ
族の金属の酸化物とゼオライト材料との混合物も用いる
ことができる。

【００６５】好ましくは、主としてアルミナからなる、
すなわちアルミナが、担体の総重量に対して少なくとも
５０重量％、好ましくは少なくとも８０重量％である担
体を用いる。最も好ましくはアルミナだけを用いる。

【００６６】好ましくは脱硫化された、リフォーミング
用炭化水素仕込原料、例えば原油の直留および／または
熱クラッキングまたは接触クラッキングされた石油物質
の蒸溜から来るガソリン混合物を、リフォーミング装置
へ送る。この装置において、仕込原料は、一般に処理用
炭化水素仕込原料１モルあたり水素約１〜１００　モル
、好ましくは約２〜１０モルの割合で、水素と混合され
る。

【００６７】従って本発明によって、０．０５〜２．０
　ＭＰａ　、好ましくは０．０５〜１．０　ＭＰａ　の
圧力下にある、このようにして形成された混合物は、つ
いで好ましくは通常、温度約３００　〜７００　℃、有
利には約４００　〜６００　℃まで間接的に予備加熱さ
れる。

【００６８】次に前記混合物は、導管（４）　を通って
、後で記載される本発明による反応器（５）　に入る。 前記反応器は前記リフォーミング触媒を含む。

【００６９】反応器（５）　において、ガソリンはリフ
ォーミングされ、これらの分子は、少なくとも一部、脱
水素、異性化、場合によっては脱水素環化およびクラッ
キング反応を用いて、明らかに改良されたアンチノック
性を有する化合物に転換される。これらの反応の結果、
水素の多量生成および大きなカロリー需要が生じる。

【００７０】断熱反応器を有する従来の装置において、
反応の吸熱性は、温度を急速に低下させ、従ってリフォ
ーミング操作を続けるためには、反応体を１つまたは複
数の外部炉に送って、少なくとも１回の中間再加熱を実
施する必要がある。

【００７１】本発明による方法は、特に、反応器（５）
　に入っている触媒床の間を流れる、例えば炭化水素の
液体または気体混合物、例えば天然ガス、精製ガスの空
気による燃焼に由来する、好ましくは煤煙（または加熱
ガス）をベースとする熱移送流体を用いて、リフォーミ
ング反応に必要な熱を反応器の中に直接もたらすことを
特徴とする。熱移送流体の回路は、反応装置では開かれ
ていない。

【００７２】コークスのあまりに多量な堆積を避けるた
め、常に触媒を取替えてもよい。このために、使用済み
触媒は、例えば反応器（５）　の底部の方へ連続的に抜
出され、反応器（５）　の頂部の方へ導入された新品（
および／または再生）触媒と連続的に取替えられる（移
動床と呼ばれる作動）。

【００７３】本発明によるリフォーミング方法の実施形
態によって、反応装置は単一の反応器（５）　しか備え
ない。反応流出物は、導管（６）　を経て前記反応器か
ら出て、熱交換器を通って混合物（炭化水素＋水素）を
予備加熱することになる。

【００７４】時には有利な方法として、これは精製業者
の希望によってであるが、反応器（５）　の後に、反応
器（５）　と同じ型の、あるいは断熱型の第二反応器（
５’）を備える。（５）　を出る反応流出物は（５’）
に入り、反応器（５’）を出ると、反応流出物は熱交換
器に入り、ここでこれは混合物（炭化水素＋水素）を予
備加熱することになる。 第二反応器（５’）において、第一反応器（５）　内の
温度よりも５〜１００　℃、好ましくは１０〜５０℃高
い平均温度で操作を行なうのが有利である。

【００７５】この第二反応器（５’）は断熱的であって
もよい。しかしながらこの反応器は、反応器（５）　と
同じ型の恒温反応器からなっていることが望ましい。リ
フォーミング反応に必要な熱は、同様に好ましくは煤煙
（または加熱ガス）をベースとする熱移送流体を用いて
、前記反応器（５’）の中に直接もたらされる。この熱
移送流体は例えば、反応器（５’）に入っている触媒床
の間を流れる、炭化水素の液体または気体混合物の空気
による燃焼に由来する（この熱移送流体は、反応器（５
）　内を流れるものと同一または異なる）。

【００７６】この第二反応器（５’）はまた、移動床と
して作動してもよい。このために、使用済み触媒は、例
えば反応器（５’）の底部の方へ連続的に抜出され、前
記反応器（５’）の頂部の方へ導入された新品（および
／または再生）触媒と連続的に取替えられる。

【００７７】熱交換器において、反応流出物は冷却され
、リサーチ法オクタン価（ＮＯＲ）　が約１００　にさ
れたガソリンは、少なくとも一部凝縮される。

【００７８】ついでこの流出物は、例えば最終凝縮器に
送られる。ここでガソリンは凝縮を終える。

【００７９】この凝縮器を出ると、流出物は例えば分離
器を通る。この分離器によって、リフォーメートを、水
素に富む気体混合物から分離することができる。

【００８０】分離器の底部から、リフォーメートを構成
する、得られたガソリンを抜出す。これらを好ましくは
安定化帯域の方へ送る。

【００８１】水素に富む気体混合物は、頂部のあたりに
位置する導管を経て分離器を出る。水素を回収し、圧縮
器によって、仕込原料との混合帯域へこれを再循環する
。

【００８２】反応器（５）　において（図面参照）、リ
フォーミング反応に必要な熱は、すでに上で見たように
、好ましくは煤煙（または加熱ガスまたは煤煙ガス）を
ベースとする熱移送流体によってもたらされる。

【００８３】このために、空気が吸入され、空気は通常
、温度６０〜３００　℃、好ましくは１００　〜２５０
　℃で予備加熱される。

【００８４】次に、この予備加熱された空気は導管を通
り、反応閉鎖容器（Ｅ）　の中に入っているバーナ（Ｔ
）　（燃焼帯域）に入る。ここでこの空気は、導管（こ
れらの導管は、図面では単一管路（８０）によって図示
されている）によってもたらされる、炭化水素混合物、
例えば天然ガス混合物の燃料として用いられる。

【００８５】用いられる空気の量は、有利には、用いら
れる炭化水素混合物の燃焼に必要な化学量論量の空気の
１〜５倍、好ましくは１〜３．２　倍である。

【００８６】煤煙ガス（または加熱ガス）の温度は、好
ましくは、最も多くの場合４００　〜９００　℃、好ま
しくは４５０　〜７５０　℃の温度に調節される。この
温度は、仕込原料の反応器内への導入帯域のレベルに対
する層のレベルに従って調節される。

【００８７】第一反応器（５）　と同じ型の第二反応器
（５’）を用いる場合、反応器（５’）内でのリフォー
ミング反応に必要な熱はまた、好ましくは煤煙（または
煤煙ガスあるいは加熱ガス）をベースとする熱移送流体
によってもたらされてもよい。熱移送流体の形成および
進行は、例えば反応器（５）　の場合に既に記載された
ものと類似している。

【００８８】下記の実施例は本発明を例証するが、その
範囲を限定するものではない。

【００８９】実施例１（比較例） 接触リフォーミングのパイロット装置において、この装
置の反応器は、第５〜９図および第１０Ａ　図に従って
製作されたものであり、これの触媒床は移動床である（
ｌ１＝２，５００　ｍｍ、ｌ２＝８００　ｍｍ、ｌ３＝
９０　ｍｍ　およびｌ３／ｄｐｍ＝１５）が、これの閉
鎖容器（Ｅ）　は層状化手段を備えずに、３つのバーナ
（Ｔ１）、（Ｔ２）および（Ｔ３）を備えているもので
あり、この装置では、前記の触媒を用い、モル比４で水
素と混合された、下記に組成が示される仕込原料（ナフ
サ）を注入する。

【００９０】用いられる触媒は、白金、塩素およびレニ
ウムをベースとする（重量で、０．３５％Ｐｔ、０．２
５％Ｒｅ、１．１２％Ｃｌ）。これはアルミナによって
担持されている（比表面積２００　ｍ２　／ｇおよび細
孔容積０．５７　ｃｍ　３　／ｇ）。

【００９１】処理用炭化水素仕込原料は、下記の組成を
有する。

【００９２】 パラフィン類：　　５５．３％ ナフテン類：　　　　３８．７％ 芳香族類：　　　　　　　６．０％。

【００９３】仕込原料は、反応器（第５図）に４５０　
℃で入る。温度を煤煙ガスの流量によって調節する。煤
煙ガスの流入温度は、炉の煤煙と、５１０℃の前記反応
器から出た煤煙とを混合して、６５０　℃の値に維持さ
れる。

【００９４】煤煙の再循環率（重量比）は約９であり、
用いられる過剰空気は約１０％である。

【００９５】出た時に（ｅｎ　ｓｏｒｔｉｅ）　、得ら
れたリフォーメートを凝縮し、混合に必要な水素を入口
に再循環し、０．２３　ＭＰａの出口圧力を得るように
、製造されたガスのパージを調節する。

【００９６】９８　ＮＯＲのリフォーメートを得るよう
に、仕込原料の毎時重量流量を調節する。この時、下記
のことに気がつく。

【００９７】−注入された毎時重量流量と、反応器内に
入っている触媒の重量との比は、３．３　である。

【００９８】−反応器の入口圧力は、０．２５　ＭＰａ
である。

【００９９】−反応体の温度は、出る時は４９５　℃で
はあるが、反応器の中では４２０　℃で最低である。

【０１００】−収率は下記のとおりである（仕込原料に
対する重量％）。

【０１０１】 ・Ｈ２：　　　　　　　　　　　　　　　　　　３．６
　％・Ｃ１〜２：　　　　　　　　　　　　　　２．２
　％・Ｃ３〜４：　　　　　　　　　　　　　　４．６
　％・リフォーメート（Ｃ５＋）：８９．６％この恒温
反応装置が可能にする低圧運転によって、低い入口温度
（４５０　℃）にもかかわらず、リフォーメートおよび
水素の良好な収率が得られる。

【０１０２】実施例２（本発明による）前記実施例１を
もう１度繰返すが、平面が各々バーナ（Ｔ１）と（Ｔ２
）との間、およびバーナ（Ｔ２）と（Ｔ３）との間に位
置する加熱ガスの２つの層状化手段（Ｓ１）および（Ｓ
２）を備える反応閉鎖容器を用いる（第８図および第９
図参照）。

【０１０３】仕込原料は、反応器（第５図）に同様に４
５０　℃で入る。温度を、流入温度が６５０　℃の値に
維持されている、同じ煤煙の流量によって調節する。

【０１０４】バーナは、生じた各層のレベルにおける反
応器（５）　の煤煙ガスの流出温度（Ｔｓ　３　）（Ｔ
ｓ　２　）（Ｔｓ　１　）が、各々５１５　、５１０　
および５０５　℃になるように調節される。

【０１０５】煤煙の再循環率は約９であり、用いられる
過剰空気は約１０％である。

【０１０６】出た時に、得られたリフォーメートを凝縮
し、混合に必要な水素を入口に再循環し、０．２３　Ｍ
Ｐａの反応器の出口圧力を得るように、製造されたガス
のパージを調節する。

【０１０７】９８　ＮＯＲのリフォーメートを得るよう
に、仕込原料の毎時重量流量を調節する。この時、下記
のことに気がつく。

【０１０８】−注入された毎時重量流量と、反応器内に
入っている触媒の重量との比は、３．３　である。

【０１０９】−反応器の入口圧力は、０．２５　ＭＰａ
である。

【０１１０】−第一層の中心、第二層の中心および第三
層の中心のレベルにおける触媒床を出た時の反応体の温
度は、各々、４９０　、４９５　および５００　℃であ
る。

【０１１１】−収率は下記のとおりである（仕込原料に
対する重量％）。

【０１１２】 ・Ｈ２：　　　　　　　　　　　　　　　　　　３．８
　％・Ｃ１〜２：　　　　　　　　　　　　　　２．０
　％・Ｃ３〜４：　　　　　　　　　　　　　　４．２
　％・リフォーメート（Ｃ５＋）：９０．０％このよう
にして、リフォーメートおよび水素の良好な収率が得ら
れる。

【０１１３】

【発明の効果】この発明によれば、低圧でナフサの接触
リフォーミングを行うことのできる反応閉鎖容器および
これにおいて実施される接触リフォーミング方法が提供
される。

【図面の簡単な説明】

【図１】本発明による反応閉鎖容器（Ｅ）　を図式的に
示す斜視図である。

【図２】第１図に示された反応閉鎖容器（Ｅ）　のＡＡ
軸に沿う水平断面図である。

【図３】反応閉鎖容器（Ｅ）　における隣接する２つの
基本接触反応室の間の空間（または管路）内での垂直断
面図である。

【図４】反応閉鎖容器（Ｅ）　における反応室のレベル
における断面図である。

【図５】特に本発明によるリフォーミング方法において
使用しうる、反応閉鎖容器（Ｅ）　内に含まれる反応器
（５）　の好ましい型を示す斜視図である。

【図６】反応器（５）　に入っている主な装置の１つ、
すなわち基本接触反応室の好ましい変形例を示す斜視図
である。

【図７】図５の反応器（５）　のＡＡ軸に沿う水平断面
図である。

【図８】図５の反応器（５）　の垂直断面図、すなわち
基本接触反応室での断面図である。

【図９】図５の反応器（５）　の垂直断面図、すなわち
２つの隣接基本接触反応室の間の空間（または管路）で
の断面図である。

【図１０】２つの隣接基本接触反応室の間の空間または
管路において使用できる導管の断面形である。

【図１１】図５に示されたものと同じ型の反応器（５）
　の垂直断面図、すなわち個別ディストリビュータ（５
２．１）、および本発明による好ましい形状の、実質的
にプリズム形状の個別コレクタ（５２．３）を備える反
応器（５）　の場合、基本接触反応室のレベルでの断面
図である。

【符号の説明】

４　　仕込原料の導入手段 ５　　カレンダ反応器 ６　　処理済仕込原料の排出手段 ５１　　管路 ５２　　基本反応室 Ｅ　　閉鎖容器 Ｖ　　流通手段 Ｓ　　層状化手段 Ｔ　　加熱手段

Claims (12)

【特許請求の範囲】
1. 【請求項１】　　−第一端部に、処理用仕込原料の少な
   くとも１つの導入手段、第二端部に、処理済仕込原料の
   少なくとも１つの排出手段、各々、端部の１方が前記仕
   込原料の前記導入手段へ、およびもう１方の端部が処理
   済前記仕込原料の前記排出手段へ連結され、かつ互いに
   隣接せず、前記反応器の壁とも隣接していない、少なく
   とも２つの基本反応室であって、これらの容積の少なく
   とも一部に、少なくとも１つの微粉砕固体が入っており
   、かつ前記基本反応室内に入れられている前記微粉砕固
   体が延びている長さと少なくとも等しい長さにわたって
   延びている管路によって、互いにおよび前記反応器の壁
   から離れている基本反応室を備える、細長い形状のカレ
   ンダ反応器、 −前記反応器で処理される仕込原料の全体的な流れの方
   向に対して、実質的に横断するように、反応閉鎖容器に
   入っている少なくとも１つの熱移送流体を、前記反応器
   の各管路内で流すための少なくとも１つの流通手段、−
   熱移送流体流の少なくともｎ個の層状化手段であって、
   １つまたは複数の前記手段は、前記反応器で処理される
   仕込原料の全体的な流れの方向に対して実質的に垂直に
   、かつ前記熱移送流体の流れの方向に対して、前記熱移
   送流体がこちらを経て前記管路内に入る方の管路の面の
   上流に配置されており、ｎは１または１以上の整数であ
   るもの、 −各々前記熱移送流体の一部のエンタルピーを変える、
   少なくとも（ｎ＋１）個の熱手段であって、前記手段の
   各々が、前記層状化手段の１つによって画定される平面
   の両側に、かつ前記熱移送流体の流れの方向に対して、
   前記熱移送流体がこちらを経て前記管路内に入る方の管
   路の面の上流に配置されているもの、を備えることを特
   徴とする反応閉鎖容器。
2. 【請求項２】　　熱移送流体の前記流通手段がベンチレ
   ータであり、前記流体がガスであり、前記閉鎖容器が、
   熱移送流体流の２つの層状化手段、および各々熱移送流
   体の一部のエンタルピーを変える３つの熱手段を備える
   、請求項１記載の閉鎖容器。
3. 【請求項３】　　各々熱移送流体の一部のエンタルピー
   を変える熱手段が加熱手段である、請求項１または２記
   載の閉鎖容器。
4. 【請求項４】　　加熱手段は、気体、液体または固体燃
   料が供給されるバーナである、請求項３記載の閉鎖容器
   。
5. 【請求項５】　　前記反応器は、全体的形状が直方体で
   あり、前記熱移送流体の前記流通手段が、実質的に、前
   記直方体の面のうちの４面を通る平面間の容積内の前記
   反応器の延長上に位置し、前記層状化手段および各々前
   記熱移送流体の一部のエンタルピーを変える前記熱手段
   が、前記流通手段と、前記熱移送流体がこちらを通って
   入る方の前記直方体の面との間の容積内に位置する、請
   求項１〜４のいずれかに記載の閉鎖容器。
6. 【請求項６】　　前記反応器がその他に、−前記反応器
   の上部の、処理用仕込原料の導入手段の近くへの、微粉
   砕固体の少なくとも１つの導入手段、−前記反応器の下
   部の、処理済仕込原料の排出手段の近くへの、前記微粉
   砕固体の少なくとも１つの排出手段、−実質的に平行６
   面体の管路によって、互いに、および反応器の壁から離
   れた、実質的に垂直、平行６面体、かつ互いに実質的に
   平行な少なくとも２つの基本反応室であって、各々が下
   記の３つの区画からなる反応室：・仕込原料の個別ディ
   ストリビュータ、・処理済仕込原料の個別コレクタ、 ・前記個別ディストリビュータと前記個別コレクタとの
   間に挿入された微粉砕固体床であって、前記床は、前記
   個別ディストリビュータの実質的に垂直な薄い面（Ｆ１
   ）全体にわたって開いており、前記個別コレクタの実質
   的に（Ｆ１）に平行な薄い面（Ｆ１´）全体にわたって
   開いており、前記薄い面（Ｆ１）および（Ｆ１´）は、
   各々、流体透過性であるが固体粒子不透過性の壁によっ
   て画定されており、前記床は、実質的に水平な薄い上部
   面（Ｆ２）を経て、固体の前記導入手段と連通しており
   、かつ実質的に（Ｆ２）に平行な、実質的に水平な薄い
   下部面（Ｆ２´）を経て、前記固体排出手段と連通して
   おり、前記床は、実質的に垂直な２つの広い面の各々が
   、流体密壁（これの前記床を越える延長部分は、前記個
   別ディストリビュータと前記個別コレクタの流体密壁を
   形成するもの）によって閉じられているようなものであ
   るもの、 −隣接する２つの固体床の向かい側の広い面の、実質的
   に水平な上部辺を互いに連結する少なくとも１つの流体
   密壁、 −隣接する２つの固体床の向かい側の前記広い面の、実
   質的に水平な下部辺を互いに連結する少なくとも１つの
   流体密壁、 −前記反応器の各壁から最も近く、かつこの壁に実質的
   に平行な固体床の広い面の実質的に水平な上部辺と前記
   壁とを連結する少なくとも１つの流体密壁、−前記反応
   器の各壁から最も近く、かつこの壁に実質的に平行な固
   体床の広い面の実質的に水平な下部辺と前記壁とを連結
   する少なくとも１つの流体密壁、−仕込原料の１つまた
   は複数の前記導入手段、および実質的に水平なそれらの
   薄い面の１つが仕込原料の個別ディストリビュータ全部
   に連結された、仕込原料の少なくとも１つの全体的ディ
   ストリビュータ、−処理済仕込原料の１つまたは複数の
   前記排出手段、および実質的に水平なそれらの薄い面の
   １つが、処理済仕込原料の個別コレクタ全部に連結され
   た、処理済み仕込原料の少なくとも１つの全体的コレク
   タであって、この薄い面は、対応する固体床の中心に対
   して、対応する個別ディストリビュータの実質的に水平
   な薄い面（この面が、この個別ディストリビュータは全
   体的ディストリビュータに連結されている）に、実質的
   に対角的に向かい合っているもの、を備える、請求項１
   〜５のいずれかに記載の閉鎖容器。
7. 【請求項７】　　前記反応器は、少なくとも２つの基本
   反応室を備え、前記室の各々は、実質的に平行６面体の
   下記の３つの区画： −仕込原料の個別ディストリビュータ、−処理済仕込原
   料の個別コレクタ、 −前記個別ディストリビュータと前記個別コレクタとの
   間に挿入された微粉砕固体床、からなる、請求項６記載
   の閉鎖容器。
8. 【請求項８】　　前記反応器は、少なくとも２つの基本
   反応室を備え、前記室の各々は、下記の３つの区画：−
   実質的に水平な平面による断面が、処理済仕込原料の全
   体的コレクタの近くよりも、仕込原料の全体的ディスト
   リビュータの近くの方が大きな表面積を有する、実質的
   にプリズム形状の、仕込原料の個別ディストリビュータ
   、 −実質的に水平な平面による断面が、仕込原料の全体的
   ディストリビュータの近くと、仕込原料の全体的コレク
   タの近くとが同一な表面積を有する直方体形状か、ある
   いは実質的に水平な平面による断面が仕込原料の全体的
   コレクタの近くよりも、仕込原料の全体的ディストリビ
   ュータの近くの方が小さい表面積を有する実質的にプリ
   ズム形状を有する、仕込原料の個別コレクタ、−前記個
   別ディストリビュータと前記個別コレクタとの間に挿入
   された微粉砕固体床、からなる、請求項６記載の閉鎖容
   器。
9. 【請求項９】　　２つの隣接する基本反応室の間、ある
   いは反応器の壁とこの壁に最も近い基本室との間に位置
   する前記反応器の各管路において、実質的に互いに平行
   な隣接導管を取付けるが、前記導管は、断面が三角形、
   方形、長方形、多角形または正弦曲線の一部の形状であ
   る、請求項１〜８のいずれかに記載の閉鎖容器。
10. 【請求項１０】　　請求項１〜９のいずれかに記載の反
    応閉鎖容器において実施される接触リフォーミング方法
    であって、リフォーミング条件下において、水素の存在
    下、０．０５〜２．０　ＭＰａ　の圧力の反応帯域を通
    して炭化水素仕込原料を流し、前記帯域は、１つには、
    各々個別ディストリビューション帯域、個別回収帯域、
    および前記２つの帯域間に挿入された触媒床からなる、
    隣接していない少なくとも２つの基本接触反応空間と、
    もう１つには中空内部空間を備え、前記基本接触反応空
    間および前記中空内部空間は、実質的に垂直かつ実質的
    に互いに平行に配置され、各基本接触反応空間は、熱移
    送流体が実質的に水平に流れる少なくとも２つの中空内
    部空間の間に挾まれ、前記流体はｎ個の層に分けられ、
    各層のエンタルピーは、カロリー補給によって所望の値
    に調節され、前記カロリー補給は、中空内部空間内に熱
    移送流体が流入する前に、層状化帯域内またはその近く
    で実施され、熱移送流体の前記層は、各々、リフォーミ
    ング反応に必要な熱をもたらす方法であって、この方法
    においてはその他に、 −炭化水素仕込原料を、全体的ディストリビューション
    帯域の内部に送り、 −全体的ディストリビューション帯域から来る前記仕込
    原料を、各基本接触反応空間の個別ディストリビューシ
    ョン帯域内で分配し、 −前記仕込原料を、各個別ディストリビューション帯域
    から、各対応触媒床に送り、この床をこれは実質的に水
    平に横断し、その際仕込原料および熱移送流体が並流で
    流れ、 −処理済仕込原料を、各触媒床を出ると、対応する個別
    回収帯域において回収し、 −各個別回収帯域の処理済仕込原料を、全体的回収帯域
    に排出し、ついで処理済前記仕込原料をこの帯域から抜
    出す方法であって、この方法ではまた、各基本接触反応
    空間において、個別ディストリビューション帯域内へ仕
    込原料が入る位置は、対応する触媒床の中心に対し、対
    応する個別回収帯域の処理済仕込原料の出口の位置に対
    して、実質的に対角的に向かい合っている方法。
11. 【請求項１１】　　各触媒床が移動型であり、触媒粒子
    が連続的に各床の上部に導入され、かつ各床の内部で上
    から下へ進行した後、各床の下部において漸進的に連続
    して抜出される、請求項１０記載の方法。
12. 【請求項１２】　　前記熱移送流体はガスまたはガス混
    合物であり、これは各中空内部空間の内部において、波
    板をベースとする実質的に水平な隣接導管内を流れ、前
    記導管の断面は、好みによって、三角形、方形、長方形
    、多角形または正弦曲線の一部の形状のうちの１つを有
    する、請求項１０または１１に記載の方法。