JPH0399482A - 分子による波長可変真空紫外レーザー発振方法 - Google Patents

分子による波長可変真空紫外レーザー発振方法

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JPH0399482A
JPH0399482A JP23613389A JP23613389A JPH0399482A JP H0399482 A JPH0399482 A JP H0399482A JP 23613389 A JP23613389 A JP 23613389A JP 23613389 A JP23613389 A JP 23613389A JP H0399482 A JPH0399482 A JP H0399482A
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JP
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laser
vacuum ultraviolet
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laser rays
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JP23613389A
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Koichi Tsukiyama
築山 光一
Mikiro Tsukagoshi
塚越 幹郎
Keiko Kasuya
粕谷 敬宏
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RIKEN Institute of Physical and Chemical Research
Original Assignee
RIKEN Institute of Physical and Chemical Research
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    • HELECTRICITY
    • H01ELECTRIC ELEMENTS
    • H01SDEVICES USING THE PROCESS OF LIGHT AMPLIFICATION BY STIMULATED EMISSION OF RADIATION [LASER] TO AMPLIFY OR GENERATE LIGHT; DEVICES USING STIMULATED EMISSION OF ELECTROMAGNETIC RADIATION IN WAVE RANGES OTHER THAN OPTICAL
    • H01S3/00Lasers, i.e. devices using stimulated emission of electromagnetic radiation in the infrared, visible or ultraviolet wave range
    • H01S3/10Controlling the intensity, frequency, phase, polarisation or direction of the emitted radiation, e.g. switching, gating, modulating or demodulating

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  • Electromagnetism (AREA)
  • Engineering & Computer Science (AREA)
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  • Optics & Photonics (AREA)
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Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 (産業上の利用分野) 本発明は、真空紫外域における分光および光化学反応の
研究に供する分光用光源として適当な強度と波長掃引領
域を有する波長可変真空紫外レーザー光を発生させる方
法に係わり、特に非線形媒質として分子を用いた四波混
合過程による波長可変真空紫外レーザー発振方法に関す
る。
(従来技術) 原子を用いた四波混合過程では、原子の二光子共鳴遷移
に発振周波数を一致させた第1のレーザー光(ω1)と
、周波数掃引可能な第2のレーザー光(ω2)を同時に
原子気体に照射して三次の非線形分極によって2ω、±
ω2に相当するレーザー光が発生する。例えば、Srs
 Cds Hg等の金属をヒートパイプ内で加熱・気化
してそれを非線形媒質として用いるような金属蒸気によ
る四波混合[Ro)Iilbig and R,Wal
lenstein 、 IBBB、J、Quant。
旧ec、vo1.QB−19(1983)1759]や
希ガス(Xe、にr等)による四波混合[RlHilb
ig  andR11lallenstein  、 
 IBBB、J、Quant、Blec、vol、ΩB
−19(1983)194]が既に公知となっている。
一方、C)1.I、N3等の分子を非線形媒質とした、
分子による二倍高調波を発生させる方法があるが、非共
鳴過程であるため、強度や掃引波長領域は四波混合に比
べて著しく劣ることが報告されている〔B、にatz、
 K、Tsukiyama and RlBersoh
n、 Chem。
Phys、Lett、125 (1986)  19)
(発明が解決しようとする課題) 上記原子を用いた四波混合では第2のレーザー光(ω2
)が原子の励起エネルギー準位と共鳴するとその近傍領
域で非線形感受率が更に増大し、真空紫外レーザー光の
出力は著しく大きくなる。この現象は強度の増大(高効
率変換)という観点からは望ましいが、原子のエネルギ
ー準位(主にリードベルブ状態)はイオン化エネルギー
近傍を除けば分散しているため、ある特定の狭い周波数
領域に対してのみ有効であり、掃引波長領域の拡張に関
しては貢献しない。
また、分子による二倍波発生では四波混合のように共鳴
による非線形感受率の増大が無いため変換効率が低く、
掃引可能領域も限定されることから、分光用および光分
解用光源として利用するには制約が多い。
従って、真空紫外領域において、従来の方法では比較的
均一な出力と幅広い周波数可変領域を兼ね備えたレーザ
ー光を得るという要請に応えることは困難であった。
本発明は、分子を非線形媒質に用い、分子の共鳴効果に
よって三次の非線形感受率を増大させ、また、電子・振
動・回転準位間の共鳴遷移を利用して、可視および紫外
のパルスレーザ−光の四波混合による高輝度かつ波長可
変真空紫外レーザー光発振を実現することを目的とする
(課題を解決するための手段) 上述の課題は、非線型媒質として分子を用い、前記第1
のレーザー光又は第2のレーザー光の一方の周波数を掃
引し、他方のレーザー光の周波数を分子の持つエネルギ
ー順位と共鳴状態で固定することにより解決される。
(作 用) 本発明の原理を一例に基づいて説明する。第2図は、c
oを用いた場合の四波混合による真空紫外光発生を解説
するための原理図である。例えば、実験には YAGレ
ーザー励起の2台の色素レーザー(ω1およびω2)を
使用し、そのうちのポンプ光である第1のレーザー光(
ω、)を分子のある二光子共鳴中間励起状態のエネルギ
ー準位(C’Σゝv′=0.J′)に固定する。他方、
プローブ光である第2のレーザー光(ω2)は必要とす
る真空紫外レーザー光の周波数(ωvuv=2ω、±ω
2)に応じて主に可視域で周波数掃引する。プローブ光
の周波数(ω2)は分子の励起状態間の遷移エネルギー
近傍(C’E”v’ =0.J’とA’nv=7.Jの
間)で掃引される。これにより、非線形感受率が更に増
加し、真空紫外光の強度は著しく増大する。
本発明においては、非線型媒質として、原子と比較して
多数のエネルギー順位を有する分子が使用されるので、
ポンプレーザー光、プローブ光のいずれをも共鳴状態で
使用しても、幅広い範囲に渡って連続可変の真空紫外レ
ーザー光を得ることができる。
なお、プローブ光である第2のレーザー光の周波数を固
定し、ポンプ光である第1のレーザー光の周波数を掃引
しても連続可変の真空紫外レーザ光が得られるが、これ
については後述する。
(実施例) 以下に、本発明を図面を用いて詳細に説明する。
第1図は、本発明を実施するために必要な最小限度の装
置の構成図である。YAGレーザー装置10から発振し
た1、 064 nmのレーザービームは、ビームセパ
レーター11によって2波長に分流される。355 n
mのビームは、第1の色素レーザー装置12に、532
mmのビームは第2の色素レーザー装置13にそれぞれ
導入され、同時に励起される。第1の色素レーザー装置
を出射した434mのビームの光路に非線形素子14を
配置し、217mmのビームを得る。第2の色素レーザ
ー装置からは可視光域の550mm〜650nmが出射
される。前記2本の色素レーザービームは、ダイクロイ
ックミラー15あるいはプリズムによって空間的に重ね
合わされて焦点距離数十センチのレンズ16で非線形媒
質の作業ガスが充填されたセル17内の目標分子中に集
光照射される。発生する真空紫外光の強度はレーザー光
の進行方向に位置する真空分光器19によってポンプお
よびプローブ光と分離した後に光電子増倍管19によっ
て検出される。前記光電子増倍管で得られた信号は、光
量計20で演算処理された後、真空紫外レーザーの特性
スペクトルがチャートレコーダー21で記録される。
第4図A及びB図は、COにおけるポンプ光周波数(ω
、)の真空紫外レーザー光強度に与える影響を示す一例
である。第4図A及びB図は、ポンプ光(ω1)をCO
の C1Σ+(v’ =0)−X’Σ+(v’=o)二光子
遷移のQ枝(励起状態のJ′と基底状態のj′が同じ遷
移)に固定し、ω、を A’n (v=7)−C’Σ”(v’=0)に相当する
周波数近傍で掃引した際に得られるスペクトルの例であ
る。両図にふける実験条件の違いは、ポンプ光(ωI)
の周波数だけであり、その他の条件は全く同一である。
第4図Bにおけるω、は、第4図Aに対して数cat−
’高く調整しである。つまり、両図はω、の周波数を変
え、中間状態(第2図に示すC1Σ“(v’=0))の
J′を選択することにより発生する真空紫外光の周波数
を変えることができる。ここで第4図へ及びBでは、解
析の結果、ω1は、Q (10)C,−XおよびQ(1
4)C4−X遷移付近にそれぞれ共鳴していることがわ
かっている。
真空紫外レーザー光強度の絶対値は測定できないが、K
rを非線形媒質とする従来法による四波混合との比較か
ら、変換効率は、およそlo−4程度と見積もられる。
しかしながら、本実施例において使用されたレーザー光
パルス幅約4nsよりも更に短パルス光の利用により、
変換効率が増加することが期待される。
第4図A及びBにおいて、数多(のピークが観測される
理由を共鳴および非共鳴二光子遷移を模式的に示した第
3図によって説明する。第3図のように、例えばω1が
C4−X遷移のQ(10)に丁度一致(共鳴)している
場合、A−〇遷移のR(10)の観測値(第4図A)に
おけるピークの位置a)と計算値(A状態およびC状態
の既知のエネルギー準位の差)は一致する。一方、ω1
はQ(20)を励起することはできないが、あたかも点
線で示した仮想の準位が存在しているかのごとくにR(
20)(観測値)が起こり得る。後者の状況を非共鳴遷
移と称するが、この過程はあらゆるJ′について可能で
あるために、第4図A及びB図のごとくに多数のピーク
を与える。
また、非共鳴の場合、第3図のごとくに実測値と計算値
は一致しないが、例えば、この不一致が第4図Aに見ら
れるように、J′がlOより大きくなるに従って図中b
Sb’で示されるように真空紫外光の各ピークとR板の
計算値とのずれが大きくなる原因となっている。
次に、Noを用いた周波数和混合の例を第5図に示す。
第5図は、ポンプ光(ω、)をNoのA”n”(v’ 
=1) −x”n+(v’ =O)の二光子遷移のC1
2技に固定し、ω、をE2Σ+(V=1)←A”Σ+(
v’=1)に相当する周波数近傍で掃引した際に得られ
るスペクトルである。A) 、B) 、C:)ではそれ
ぞれω1を0□(5,5)、(7,5)および(9,5
)に固定している。NOの場合には、COのような非共
鳴遷移に基づく遷移は観測されず、基本的にはスペクト
ルは一本のピークより成る。このピークは中間励起状!
! <A2E”(V’ =1))の回転準位によってそ
の位置を移動する。
ω2を16.679.9cm−’ (E ”Z ” −
A 2Σ0遷移のP、、(3)に相当する)に固定し、
ω1を掃引した場合のスペクトルを第6図A及びBに示
す。第6図Aは、中間状!!A2Σ9からの蛍光をモニ
ターしなからω1を掃引するいわゆる二光子蛍光励起ス
ペクトルである。一方、第6図Bは、発生する真空紫外
レーザー光の強度をモニターしながら0重を掃引した際
に得られるスペクトルである。
第6図Bで見られる数本のピークは第6図Aとの対応か
ら、 A″Σ+(v’=1)  x”nt(v’=o)のある
特定の振動回転遷移(0,2(5,5)、P+a+00
(4,5) 、QI2+P22 (3,5) )に対応
していることがわかる。ここで、0、PSQ枝はそれぞ
れ遷移前後のJの差ΔJが、−2、−1,0である回転
遷移の総称である。すなわち第6図及びBはこれまで述
べてきたの、(プローブ光)の掃引に基づく真空紫外レ
ーザー波長の掃引(第4図A1B及び第5図)とは異な
り、ω1の掃引によっても真空紫外レーザー光の周波数
掃引が可能であることを直接的に証明するものである。
この原理は、分子には多くの振動回転準位が存在するこ
とに起因するものである。このようなω、による波長掃
引は振動回転単位を持たない原子では達成不可能である
以上のように、ω、を励起状態間の遷移に相当する周波
数領域で用い共鳴効果を利用することにより、原子に劣
らぬ高い変換効率を達成することが可能であり、且つω
、によって中間励起状態の振動回数準位を選択し、真空
紫外レーザー光の波長掃引領域の拡大が可能である。
これらの特徴は、振動・回転準位をもたない原子では不
可能であり、非線形媒質としての分子の優位性を如実に
示すものである。
なお、本発明によれば、励起用レーザー光源の絶対波長
をもとに、発生光の絶対波長を正確に知ることもできる
(発明の効果) ■装置の簡便性 本発明の実施例において用いられている分子(Coおよ
びNo)は非線形媒質としてこれまでしばしば利用され
てきたアルカリ金属のように加熱の必要がなく、複雑な
装置や操作を必要としない。
■経済性 本発明で用いた分子はすでに非線形として広く用いられ
ているKrやXeよりも一桁以上安価である。このこと
は極端紫外光(λ≦105naI)を発生させる際に極
めて重要である。なぜならば極端紫外域ではいかなる窓
材も使用できないため、非線形媒質を常時流通し排気さ
せねばならず相当量の媒質が必要となり経済的な問題が
無視できないからである。
■微量分析法への応用 本発明は、振動回転の量子状態を選択し得る分子の微量
検出法として用いることが可能である。発生する真空紫
外光や入力光と同じくコヒーレント光であるから、検出
器が遠く離れている場合でも損失が少なく高感度に検出
できるという利点がある。一方、空間分解能の良さを利
用して空間分布を知ることが可能であり、LIF等では
不可能であった局所分析法として期待される。四波混合
過程は終状態が蛍光を発するか否かには関係がないため
、本発明は非蛍光性分子の検出法として有用であると考
えられる。
■真空紫外CVDへの応用 従来光CVD用の光源としてはほとんどエキシマレーザ
−が用いられている。エキシマレーザ−は基本的には波
長可変できず利用されている分子の(分解)反応は一過
程に限られている。
本発明で得られる波長可変レーザー光を利用すれば、分
子の多様な反応性を有効に生かすことができ、新しいC
VD技術を開発することができる。
【図面の簡単な説明】
第1図は、本発明を実施するための装置の構成図、 第2図は、COを用いた4波混合の原理図。 第3図は、共鳴および非共鳴2光子遷移の模式的に表し
た図、 第4図A及びBは、COにおけるポンプ光周波数(ωI
)の真空紫外レーザー光強度に与える影響を示すグラフ
、 第5図は、NOにおけるポンプ光周波数(ω1)の真空
紫外レーザー光強度に与える影響を示すグラフ、 第6囚人及びBは、NOにおいてプローブ光周波数(ω
、)を固定し、ポンプ光周波数(ωl)を掃引した際得
られるスペクトル線図。 (符号の説明) 10・・・・YAGレーザ−, 11・・・・ビームセパレーター 12.13  ・す・素レーザー 14・・・・非線形素子、 15・・・・プリズムおよびダイクロイック16・・・
・レンズ、 17・・・・分子(非線形媒質)セル、1B・・・・真
空分光器、 19・・・・光電子増倍管、 20・・・・光量計、 21・・・・チャートレコーダー λツー 第1図

Claims (1)

  1. 【特許請求の範囲】 非線型媒質に、二光子共鳴中間励起を生ぜしめる第1の
    レーザー光及びこのレーザー光とは波長の異なる第2の
    レーザー光を同時に照射して第3のレーザー光を発振す
    る四波混合レーザー発振方法において、 非線型媒質として分子を用い、前記第1のレーザー光又
    は第2のレーザー光の一方の周波数を掃引し、他方のレ
    ーザー光の周波数をエネルギー順位と共鳴する周波数で
    固定することを特徴とする分子による波長可変真空紫外
    レーザー発振方法。
JP23613389A 1989-09-12 1989-09-12 分子による波長可変真空紫外レーザー発振方法 Pending JPH0399482A (ja)

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Cited By (2)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
JP2002329911A (ja) * 2001-04-27 2002-11-15 Komatsu Ltd レーザ装置、増幅器、及び紫外線レーザ装置
US7161671B2 (en) * 2001-10-29 2007-01-09 Hitachi, Ltd. Method and apparatus for inspecting defects

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