JPH03170543A - 可塑剤組成物、可塑化ポリビニルブチラール及びその中間層 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 発明の背景 本発明は積層窓ガラス用の組成物及び中間層に係り、よ
り具体的にはかような中間層を形成する可塑化ポリビニ
ルブチラール樹脂に係る。

多層の積層安全窓ガラスにおいて、視覚的に透明で、衝
撃を散逸する中間層として使用するためのシートとして
ポリビニルブチラール（ＰＶＢ）樹脂はよく知られてい
る。可塑化されていないＰＶＢ樹脂は、そのガラス転移
温度が高過ぎ、これらの用途の衝撃散逸用の有用なエラ
ストマーにはならないので、この種の樹脂に可塑剤を混
和してガラス転移温度を有用な範囲に低下させることも
知られている。

このような用途のＰＶＢ樹脂用の可塑剤を選ぶ場合、窓
ガラス中間層の衝撃散逸の性能とエッジ安定性の性能を
均衡させるため、混合物（その各成分がこれらの性能の
１つを助長することに関し他の成分よりもすぐれている
混合物）を使用することも知られている。代表的混合物
及びその最善の活用法は米国特許第４，　２４３，　５
７２号及び第４，　３７１，　５８６号に開示されてい
る。それらは混合物中のアジピン酸アリールが中間層に
エッジ安定性を提供している。しかしながら、可塑化Ｐ
ＶＢ樹脂を使用する積層物の光安定性も、直射日光に対
する長期暴露を伴う建築用及び自動車用窓という所期の
用途については必要とされる。中間層の緩衝性、エッジ
離層抵抗性及び紫外線安定性を適切な可塑剤の選択を介
して最適化することは、現在知られる限り、先行技術で
達成されていない。

発明の要約 先行技術の不充分な点を軽減する可塑剤組成物の改良を
違戒した。

従って、本発明の主要な目的は、積層窓ガラスの中間層
として、広範に調和のとれた性能特性を提供する可塑化
ＰＶＢ樹脂組成物を提供することである。

もう一つの目的は、低温衝撃性能に不利を被ることなく
、紫外線に対し色が安定でエツジ離層抵抗性の改良され
た組成物及び中間層を提供するこ組成物を提供すること
が目的である。

本発明の他の目的は一部は自明であり、一部は下記の説
明及び特許請求の範囲から明らかになろう。

明示した目的と他の目的は、所定のアジピン酸混合エス
テルにより又は所定のアジピン酸単一エステル及び混合
エステルの混合物により可塑化されたポリビニルブチラ
ール樹脂から成る材料の組成物を提供することによって
達成される。所定のアジピン酸エステルは（１）少くと
も１つのＣ４〜Ｃ９アルキルアルコール及び（ｂ）少く
とも１つのシクロ（　Ｃ　４〜Ｃ１０）アルコールから
製造され、その　（畠）及び（ｂ）の割合が　（１）足
す（ｂ）の１００重量部につき（１１　１０〜９０重量
部、好ましくは３０〜８０重量部、（ｂ）　９０〜ＩＯ
重量部、好ましくは７０〜２０重量部である。成分（１
）は好ましくはエチルヘキシルアルコール又はｎ−ヘキ
サノール又は２−メチルペンタノールであるが、（ｂ）
はシクロヘキサノールが好ましい。

有効量の前記組成物により可塑化された積層窓ガラス用
ポリビニルブチラール中間層も提供される。

前記したアルコールの割合で前記（１）及び（ｂ）のア
ルコールからできたアジピン酸混合エステル、又はアジ
ピン酸単一エステル及び混合エステルの混合物から成る
材料の組成物も更に提供される。

発明の説明 本発明のアジピン酸エステル可塑剤組成物は、アジピン
酸を、（ａ）１つ以上のＣ４〜Ｃ９直鎖状又は分枝状の
アルキルアルコール及び（ｂ）１つ以上の飽和環又はシ
クロ（ａ）４〜Ｃ１０）アルコールノアルコール混合物
でエステル化することにより製造される。生じる生成物
はアジピン酸単一エステル及び混合エステルの混合物、
更に詳しくはアジピン酸アルキル、アジピン酸シクロア
ルキル及びアジピン酸アルキルシク口アルキルの混合物
である。アジピン酸単一エステルとは分子の各末端に同
じアルコール部を有し、アジピン酸混合エステルとはそ
の種の各末端に異なるアルコール部を有するものである
。しかしながら、アジピン酸単一Ｘステル種の存在しな
いアジピン酸混合エステルを使用することができ、それ
は本発明の範囲内である。この種のアジピン酸混合エス
テルを合成するには、前記アルコール混合物のエステル
化により得られるアジピン酸単一エステル及び混合エス
テルの混合物を蒸留して、一端に直鎖状又は分枝状の脂
肪族部を有し、他端に飽和脂環式部を有するアジピン酸
混合エステルの純粋種を単離することによる。成分（ａ
）の代表的アルコールには飽和脂肪族アルコール、即ち
ブタノール、ペンタノール、ヘキサノール、ヘブタノー
ル、オクタノール及びノナノールの直鎖と分枝鎖の両方
の異性体、並びに前記のいずれか２つ以上のものの混合
物が挙げられる。成分（１１）の代表的な飽和環状アル
コールにはシクロブタノール、シクロペンタノール、シ
クロヘキサノール、シクロヘプタノール、シクロオクタ
ノール、シクロノナノール及びシクロデカノールが含ま
れる。好ましい飽和環状アルコールはシクロペンタノー
ル、シクロヘキサノール、シク口ヘブタノール及びシク
ロオクタノールであり、シクロヘキサノールが特に好ま
しい。

（ａ）がエチルヘキシルアルコールで（ｂ）がシクロヘ
キサノールである場合、本発明のアジピン酸単一エステ
ル及び混合エステルの構造式は次の通りである。

アジピン酸の不飽和環状エステルは、特に紫外線の存在
下では酸化的破壊を受けるので、本発明の範囲に入らな
い。

アルコール　（ａ）及び（ｂ）の割合の選択は、あるア
ジピン酸エステルを含有する中間層のエッジ安定性及び
耐衝撃性に対して、各アルコールが形成するそのアジピ
ン酸エステルが相対的に及ぼす効果に応じて変る。換言
すれば、このような割合は、中間層のユーザーがこれら
の性質のうちどれを強調したいかや、使用される　（ａ
）及び（ｂ）の個々の種に応じて変る。　（ａ）足す（
ｂ）の１００重量部につき、ｌ０〜９０重量部、好まし
くは３０〜８０重量部の（ａ）、及び９０〜ＩＯ重量部
、好ましくは７０〜２０重量部の（ｂ）の割合は、本発
明の範囲内の　（ａ）及び（ｂ）のアルコール種のいず
れの組合せについても操作し易く均衡のとれた上記性質
を提供するのが普通である。

使用するＰＶＢ樹脂は、小角度レーザー光散乱を使用す
るサイズ排除クロマトグラフィーにより測定して、　１
００，　０００より大きい、好ましくは約２００．　０
００〜３００，　０００の重量平均分子量を有する。

このようなＰＶＢは、重量基準で表わして、ポリビニル
アルコール（ＰＶＯＨ）換算で１５〜２５％、好ましく
は１８〜２２％のヒドロキシル基、ポリビニルエステル
、例えば酢酸エステル換算で０〜１０％、好ましくは０
〜３％の残存エステル基から戊り、残りがプチルアルデ
ヒドアセタールである。中間層シートを形成する配合物
中の可塑剤の量は使用される個々のＰＶＢ樹脂及びその
用途で望まれる性質に応じて変る。一般にＰＶＢ樹脂１
００部につき（ＰＨＲ）Ｉｓ〜５０部、好ましくは２５
〜４０部の可塑剤を使用する。

ＰＶＢ樹脂は公知の水性又は溶媒アセタール化方法によ
って製造される。その方法では酸性触媒の存在下にブチ
ルアルデヒドにＰＶＯＨを反応させてＰＶＢを製造し、
続いて触媒の中和、ＰＶＢ樹脂の分離、安定化及び乾燥
を行う。それは市場ではＭｏ＋＋ｘｎ１０社からＢｏｔ
ｙｘｒ　（登録商標）樹脂として入手できる。

可塑化ＰＶＢを約０．１３〜１．３ｍの厚さを有する中
間層シートとしして形成するには、初めにＰＶＢ樹脂を
可塑剤（及び場合により追加する周知の特性増強添加剤
）と混合し、次いで配合物をシ一ト押出ダイを通して押
出す、即ち溶融した可塑化ＰＶＢを、形成されるシート
に長さと幅が実質的に合致し、水平に長く垂直に狭いダ
イ出口を通して押出すか、又は押出ダイから流出する溶
融ボリマーを、ダイ出口に近接するグイロールの特別に
調製した表面上に流延して溶融ポリマーのｌつの面に所
望の表面特性を付与する。ロール表面が微細なピークと
谷を有する場合、その上でポリマーキャストで形威され
るシートはロールに接触する面に粗面を生じる。それは
一般にそのような谷とピークに夫々合致する。他の側の
粗面は押出物が通過するグイ出口の設計によって形成す
ることができる。このようなグイ出口の構成は米国特許
第１４，２８１．９８０号の第４図に更に詳しく示され
ている。

押出シ一トの１面又は両面に粗面を製造する公知技術の
代案は１つ以上の次の物性の特定と制御とを必要とする
。即ちボリマー分子量分布、溶融物の含水量とその温度
である。このような技術は米国特許第２，　９０４，　
８４４号、第２，　９０９．　８１０号、第３，　９９
４，　６５４号、第４，　５７５，　５４０号及び欧州
特許第０１８５，　８６３号に開示されている。公知の
ように、中間層上のこの粗面は一時的に過ぎず特に積層
中に脱気を容易にする機能を果たし、積層後にはオート
クレープ処理に関連する高温高圧によって、溶融して粗
面を滑らかにする。

可塑剤に加えて、本発明の中間層は他の添加剤、例えば
染料、顔料、紫外線安定剤、酸化防止剤、接着制御塩等
を含有し得る。

実施例に表示した結果を得るため下記試験を利用した。

Ａ）相溶性 １）　滲出試験一積層物中の長期中間層エッジ安定性に
反映する可塑剤とＰＶＢ樹脂の相溶性を、この実験室試
験によってシミュレーシタンする。

色々の量の可塑剤とＰＶＢ樹脂とを、５０ｒｐｍで回転
するシグマブレード（Ｓ字状刃）を備えたブラベンダー
ミキサー中で１５０℃で７ｍｉｎ間配合した。

加熱した液圧プレス（ｔ４９℃、５．５ＭＰｌ，　Ｓｗ
ｉｎ）を使用して、生じる可塑化ＰＶＢ樹脂を厚さ０．
７６ｍのシートにプレスし、それを積層窓ガラス，にガ
ラスとして使用できる中間層の代表とする。シートを切
って１７．　５ｘ　３Ｂｍｓの試料とし、デシケーター
中で５日間乾燥して秤量し乾量を求めた。次いでこれら
の試料を湿式デシケーター（水をいれてある密閉室）に
７日間置いた。次いで吸収性の厚紙の層の間にサンドイ
ッチ状に挟み、１．６ＭＰＲの圧力で押し付けている締
め具のあごの間に置いた。締めつけた試料を湿式デシケ
ーター中に１０日間置いた。

締め具をはずし、試料を温水洗浄して残存している厚紙
を除き、乾式デシケーター中で５日間乾燥して再度重量
を計った。表面積に対する重量差ｇａ／ｏｆが可塑剤滲
出の損失重量である。滲出比は本発明の可塑剤の滲出損
失重量の、対照可塑剤である　１００％のアジピン酸ジ
ーｎ−ヘキシル（ＤＨＡ）のそれに対する比である。対
照は本発明可塑剤と併行して使用（試験）した。

２）　エッジ安定性一厚さ０．　Ｔ６ｔｍの可塑化ｐｖ
Ｂ樹脂のシートを２枚の１５．　２ａｎ　Ｘ　１５．　
２Ｑ！ｌ　Ｘ　０．　２３ａｎののガラス板の間に置い
た。次いでその重ね合わせたものを１．２ＭＰａ，　　
１３５℃で約７分間オートクレープ内に保持し、ガラス
とシートの積層物とした。

次いで積層物を南に向けて４５°の傾斜角度でフロリダ
で暴露し、エッジ離層の徴候を定期的に観察して対照と
比較した。暴露時間による性能をエッジ安定性数値（Ｅ
ＳＮ）により測定した。個々の中間層についてのＥＳＮ
はこの種の中間層を構成要素として含む９個の積層物試
料に基づいている。

ＥＳＮは積層物のエッジのきすを算出するための恣意的
方法によって得られる数値であって、それぞれ中間層を
もつ９１Ｗの積層物試料において、その各試料中間層に
帰し得る全体離層量に比例する。

更に詳しくは、積層物試料のエッジからの夫々のきずの
深さ又は距離に対応する加重率を掛けたきすの長さの数
理的な和である。

Ｂ）耐衝撃性 ｌ）　平均貫通速度一前記の詳述した積層条件を使用し
、３Ｇ．　５Ｘ　３０．　５問Ｘ　０．　７６ｍｍの二
層ガラス積層物を製造し、個別に支持枠に水平に置いた
。積層物の温度を一定にして２．２７ｋｇの球形ボール
を指定の高さから積層物の中心に落した。試験積層物の
下方に２つの磁気コイルを隔てて置いた。積層物を貫通
した後、ボールはコイルが生じる磁場を通過する。これ
らの磁場が攪乱されるに伴って、頂部コイルはタイマー
の「オン」スイッチを作動させ、底部コイルはそれをオ
フに切替えた。コイル間の距離を横断する時間を知るこ
とによってボールの速度を計算することができる。この
ボールの残存している速度は積層物が吸収したエネルギ
ーに関係づけられ、１時間当りのマイル数（ｍｐｈ）で
表わす吸収エネルギーは積層物の平均貫通速度（ＭＰＶ
）に等しい。測定されるＭＰＶは種々の高さからの数回
のボール落下の平均である。

ＭＰＶ比は実験試料の測定ＭＰＶを対照のＭＰＶで除し
たものである。

２）　ポメル接着力（ｐｕａ＋ｍｅｌ　ｔｄｈｅｓｉｏ
ｎ）はガラスとの中間層の接着力を測定するものである
。ＭＰＶ試験のため前記に詳述したように製造した二層
のガラス積層物を−■７℃となるように調節し、１ｂ．
　　（４５４　ｇ　）のハンマーを用い手で続け打ちし
てガラスを破壊した。次いでＰＶＢ層に接着していない
壊れたガラスをすっかり取除いた。中間層に残って接着
しているガラスの量を、既知のボメル尺度の１組の標準
と視覚的に比較する。標準の数字が高い程、中間層に接
着して残留しているガラスは多い一即ち、ポメルが零で
は、ガラスは全然残らず、ポメル１０では、中間層表面
の１００％がガラスと接着している。所望の衝撃の散逸
はポメル接着の値が３〜７、好ましくは４〜６で生じる
。

３未満では余りに多くのガラスが失われるが、７を越え
ると、接着力が一般には高過ぎて緩衝作用が劣る。

Ｃ）揮発性一可塑剤の揮発性は１０℃／ｓｉｎの速さで
の３５〜２００℃のサイクルで窒素雰囲気中Ｐｅ＋ｋｉ
ａＥｌｍｅｒ　ＴＧＡ４を使用して熱重量分析（Ｔ　Ｇ
　Ａ）によって定量した。揮発比の測定結果は試料の損
失重量の、対照のそれに対する比である。

Ｄ）積層色 黄色度指数一厚さ　３．２ｍの試料中間層を有する二層
ガラス積層物を前記に詳述したようにして製造した。黄
色度指数はＨａｎｔｓｒ　０５４分光光度計を使用して
測定した。

次のリストに実施例中で種々のアジピン酸エステルにつ
いて使用した記号を挙げる。

ＤＨＡ　　アジピン酸ジー　ｎ−ヘキシル　（単一）Ｃ
ＥＨＡ　　アジピン酸シクロヘキシル　　（混合）エチ
ルヘキシル ＨＣＨＡ　　アジピン酸ローヘキシル　　　（混合）シ
クロヘキシル ＤＣＨＡ　　アジピン酸ジ（シクロヘキシル）（単一）
本発明を以下の実施例を参照して更に説明するが、本発
明を限定又は制限するためではない。特に指示しない限
り、量はすべて重量で表わす。

実施例１．２及び比較例ＣＩ，Ｃ２ 実施例ｌ及び２は、可塑剤をアジピン酸ジー瞳一ヘキシ
ル単一エステルとする比較例ＣＬと対比して、本発明の
可塑剤混合物から形成された中間層使用のガラス積層物
が耐衝撃性及びエッジの安定性を共に改良する例を示す
。このような対照中間層は、比較のためのアジピン酸エ
ステル標準と見なされ、米国特許第３，　８５４，　８
６５号、実施例６〜２４に更に詳細に説明されている。

比較例Ｃ’ｒ　は飽和環状アルコールを単独で使用して
形成されるアジピン酸単一エステルが不適当であること
を例示している。

アジピン酸エステル混合物の製造 ｌ．アジピン酸Ｎ−ヘキシル，シクロヘキシル（ＨＣＨ
Ａ） 撹拌機及び下流工程側に油一水分離機を有する還流冷却
器を備えたジャケット付反応器に下記成分の仕込みを行
った。

成　　　　　分　　　　　　　　　　　量　（ｋｇ）ア
ジピン酸　　　　　　　　　６６．３Ｎ−ヘキサノール
　　　　　　６０．３シクロヘキサノール　　　　　５
９．７トルエン　　　　　　　　　　３６．０メタンス
ルホン酸　　　　　　　０．２３撹拌機を始動させて、
反応器の内容物を大気圧で約１１ｆｌ℃に加熱して還流
を始めた。反応混合物が約１２５℃付近に達するまで加
熱し、その後約４時間加熱を続けると共に分離機によっ
て水を除いた。この期間反応器の圧力を低減してこの温
度を保持した。エステル化反応は、分離機からもはや水
を流出しない場合完結と見なした。

触媒及び未反応のアジピン酸を中和するため、水性相で
８のｐＨを保つまで充分な量の苛性ソーダ１０％水溶液
を加え、次いで水性相のデカンテーションにより酸のナ
トリウム塩を除いた。反応器の内容物を水（１９Ｊ）で
攪拌下に２回洗浄した。

相分離の後、水相をデカンテーションして捨てた。１２
５℃を保つように加熱しつつ、圧力を２０ｉｎ（７１．
ＩＣＩ１）水銀柱真空度に低くしてトルエン及び未反応
アルコールを除き、次いで３．１５ｋｇ／ａ１１絶対圧
で水蒸気と共に約３０分間スパージ（噴霧）した。

次いで反応混合物を冷却して、ガスクロマトグラフィー
により分析した結果次のとおりであった。

アジピン酸ジーａ−ヘキシル　　　　２５〜３５％アジ
ピン酸ジ（シクロヘキシル）１５〜２５％アジピン酸ａ
−ヘキシル．シクロヘキシル５０％ ２．アジピン酸２−エチルヘキシル，シクロヘキシル（
ＣＥＨＡ） ｎ−ヘキサノールの代りに７６．　９ｋｇの２−エチル
ヘキサールを使用して、前記ｌ．の操作を繰返した。最
終の組成物は下記の分析値を有していた。

アジピン酸ジー　２−エチルヘキシル　３０〜４０％ア
ジピン酸ジ（シクロヘキシル）１０〜２０％アジピン酸
２−エチルヘキシル． シクロヘキシル ５０％ 中間層の製造と試験 前記のアジピン酸エステル可塑剤混合物と混和するため
のＰＶＢ樹脂は３％未満の残存酢酸エステル基及び１８
．２％のＰＶＯＨ含有率を有していた。

得られた中間層性能の結果を下記第ｌ表に示す。

実施例１．２及びＣ１の可塑剤の種々の充填量における
滲出試験の結果を図表中に示してある。

第 １ 表 実施例Ｃ２についてのＭＰＲ比に関しては、計画された
低温の耐衝撃性を間接的に特徴づけるため、動的機械試
験によるβ転移面積を検討した。

この面積はプラスチックの耐低温衝撃性能と相関してい
る−Ｊ．Ｈｅｉｊｂｏｅｒ，Ｊｕ＋ｒｎｒｌ　ｏｆＰｏ
１７ｍｅｒＳｃｉｅｎｃｅ；［’ｓｒｔ　Ｃ；　１６，
３７５５（１９６Ｂ）参照。このβ転移面積は対照実施
例Ｃ１についてのβ面積と比較して非常に小さいことが
予測される。このことは、前記の飽和環状アジピン酸エ
ステル組成物を使用したエッジ安定性性能はすぐれてい
るけれども、アジピン酸エステル中ににアルキル部がな
い場合、重要な耐衝撃性能の特性が達成されないことを
示す。

対照ＣＩのＤＨＡに対する実施例１及び２の前記結果は
、１）実施例ｌの著しく低下した滲出比及びＥＳＮに反
映するように、有意に改良されたエッジ安定性、並びに
ｉｉ）一般にひけをとらない耐低温衝撃性（ポメル接着
力及び−１７．８℃でのＭＰｖ比）及び積層色、ｉｉｉ
　）低いＶＲ（実施例で顕著）を明示している。特に高
温で真空負圧の条件を生じるエアオートクレープ積層方
式を使用する場合、中間層からの可塑剤の損失を最低に
するため低いＶＲが望ましい。

以上の説明は例示のために限るのであって、限定の意味
に解してはならない。色々の修整及び変更は当業者には
容易に発想されよう。従って、以上の記述は単なる例示
と解し、且つ本発明の範囲は特許請求の範囲により確定
するのが本旨である。

【図面の簡単な説明】

添付図面は本発明によるエッジ安定性の改良のシミュレ
ーションを説明するグラフである。 ４ム￥Ｚ重Ｉ考戸 １ｌ１ 尋±牢 （ＧＭ／ＳＱ Ｍ） ２２ ２４ ２６ ２８ ３０ ３２ ３４ ３６ ３８ ４０ ４２ ４４ ４６ 郁／／００重量部

Claims (1)

1. 【特許請求の範囲】 （１）（ａ）少くとも１つのＣ＿４〜Ｃ＿９アルキルア
   ルコール及び（ｂ）少くとも１つのシクロ（Ｃ＿４〜Ｃ
   ＿１＿０）アルコールから製造され、（ａ）及び（ｂ）
   の割合が（ａ）足す（ｂ）の１００重量部につき（ａ）
   １０〜９０重量部、（ｂ）９０〜１０重量部である、ア
   ジピン酸混合エステルにより又はアジピン酸単一エステ
   ルと混合エステルの混合物により可塑化されたポリビニ
   ルブチラール樹脂を含有して成る材料の組成物。 （２）アルキルアルコールがエチルヘキシルアルコール
   、ｎ−ヘキサノール又は　２−メチルペンタノールであ
   る、請求項１の組成物。 （３）アルキルアルコールがエチルヘキシルアルコール
   である、請求項２の組成物。 （４）アルキルアルコールがｎ−ヘキサノールである、
   請求項２の組成物。 （５）シクロアルコールがシクロペンタノール、シクロ
   ヘキサノール、シクロヘプタノール又はシクロオクタノ
   ールである、請求項１、２、３又は４の組成物。 （６）シクロアルコールがシクロヘキサノールである、
   請求項５の組成物。 （７）ポリビニルブチラール重量平均分子量が約２００
   ，０００〜３００，０００であって、ポリ酢酸ビニル換
   算で０〜３重量％のエステル基及びポリビニルアルコー
   ル換算で１５〜２５重量％のヒドロキシル基を含有する
   、請求項６の組成物。 （８）アジピン酸エステル混合物が、樹脂１００部につ
   き２５〜４０部の量で存在する、請求項７の組成物。 （９）（ａ）及び（ｂ）の割合が（ａ）足す（ｂ）の１
   ００重量部につき（ａ）３０〜８０重量部、（ｂ）７０
   〜２０重量部である、請求項８の組成物。 （１０）（ａ）少くとも１つのＣ＿４〜Ｃ＿９のアルキ
   ルアルコール及び（ｂ）少くとも１つのシクロ（Ｃ＿４
   〜Ｃ＿１＿０）アルコールから製造され、（ａ）及び（
   ｂ）の割合が（ａ）足す（ｂ）の１００重量部につき（
   ａ）１０〜９０重量部、（ｂ）９０〜１０重量部である
   、アジピン酸混合エステル、又はアジピン酸単一エステ
   ル及び混合エステルの混合物の有効量により可塑化され
   た、積層窓ガラス用ポリビニルブチラール中間層。 （１１）アルキルアルコールがエチルヘキシルアルコー
   ル、ｎ−ヘキサノール又は　２−メチルペンタノールで
   ある、請求項１０の中間層。 （１２）アルキルアルコールがエチルヘキシルアルコー
   ルである、請求項１１の中間層。（１３）アルキルアル
   コールがｎ−ヘキサノールである、請求項１１の中間層
   。 （１４）シクロアルコールがシクロヘキサノール、シク
   ロヘプタノール又はシクロオクタノールである、請求項
   １０、１１、１２又は１３の中間層。 （１５）アルコールがシクロヘキサールである、請求項
   １４の中間層。 （１６）ポリビニルブチラール重量平均分子量が約２０
   ０，０００〜１００，０００であって、ポリ酢酸ビニル
   換算で０〜３重量％のエステル基及びポリビニルアルコ
   ール換算で１５〜２５重量％のヒドロキシル基を含有す
   る、請求項１５の中間層。 （１７）アジピン酸エステル混合物が樹脂１００部につ
   き２５〜４０部の量で存在する、請求項１６の中間層。 （１８）（ａ）及び（ｂ）の割合が（ａ）足す（ｂ）の
   １００重量部につき（ａ）３０〜８０重量部、（ｂ）７
   ０〜２０重量部である、請求項１７の中間層。 （１９）飽和シクロ（Ｃ＿４〜Ｃ＿１＿０）アルコール
   を使用して形成されるアジピン酸単一エステル又は混合
   エステルを、色の安定化に有効な量で前記アジピン酸エ
   ステル組成物中に使用することから成る、アジピン酸エ
   ステル組成物により可塑化されたポリビニルブチラール
   中間層の紫外線に対する色の安定度を改良する方法。 （２０）シクロ（Ｃ＿４〜Ｃ＿１＿０）アルコールを使
   用して形成されるアジピン酸の飽和環単一又は混合エス
   テルをアジピン酸アルキルと共に使用することから成る
   、アジピン酸アルキルにより可塑化されたポリビニルブ
   チラール中間層のエッジ安定性を改良する方法。 （２１）（ａ）少くとも１つのＣ＿４〜Ｃ＿９アルキル
   アルコール、及び（ｂ）少くとも１つのシクロ（Ｃ＿４
   〜Ｃ＿１＿０）アルコールから製造され、（ａ）及び（
   ｂ）の割合が（ａ）足す（ｂ）の１００重量部につき（
   ａ）１０〜９０重量部、（ｂ）９０〜１０重量部である
   、アジピン酸混合エステル、又はアジピン酸単一エステ
   ル及び混合エステルの混合物を含有して成る材料の組成
   物。 （２２）アルキルアルコールがエチルヘキシルアルコー
   ル、ｎ−ヘキサノール又は　２−メチルペンタノールで
   ある、請求項２１の組成物。 （２３）アルキルアルコールがエチルヘキシルアルコー
   ルである、請求項２２の組成物。（２４）アルキルアル
   コールがｎ−ヘキサノールである、請求項２２の組成物
   。 （２５）シクロアルコールがシクロペンタノール、シク
   ロヘキサノール、シクロヘプタノール又はシクロオクタ
   ノールである、請求項２１、２２、２３又は２４の組成
   物。 （２６）シクロアルコールがシクロヘキサノールである
   、請求項２５の組成物。