JPH03109944A - Ｃｏ酸化触媒組成物 - Google Patents
Ｃｏ酸化触媒組成物Info
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- JPH03109944A JPH03109944A JP2210133A JP21013390A JPH03109944A JP H03109944 A JPH03109944 A JP H03109944A JP 2210133 A JP2210133 A JP 2210133A JP 21013390 A JP21013390 A JP 21013390A JP H03109944 A JPH03109944 A JP H03109944A
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Classifications
-
- B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
- B01—PHYSICAL OR CHEMICAL PROCESSES OR APPARATUS IN GENERAL
- B01J—CHEMICAL OR PHYSICAL PROCESSES, e.g. CATALYSIS OR COLLOID CHEMISTRY; THEIR RELEVANT APPARATUS
- B01J23/00—Catalysts comprising metals or metal oxides or hydroxides, not provided for in group B01J21/00
- B01J23/70—Catalysts comprising metals or metal oxides or hydroxides, not provided for in group B01J21/00 of the iron group metals or copper
- B01J23/89—Catalysts comprising metals or metal oxides or hydroxides, not provided for in group B01J21/00 of the iron group metals or copper combined with noble metals
- B01J23/8906—Iron and noble metals
-
- B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
- B01—PHYSICAL OR CHEMICAL PROCESSES OR APPARATUS IN GENERAL
- B01D—SEPARATION
- B01D53/00—Separation of gases or vapours; Recovering vapours of volatile solvents from gases; Chemical or biological purification of waste gases, e.g. engine exhaust gases, smoke, fumes, flue gases, aerosols
- B01D53/34—Chemical or biological purification of waste gases
- B01D53/74—General processes for purification of waste gases; Apparatus or devices specially adapted therefor
- B01D53/86—Catalytic processes
- B01D53/864—Removing carbon monoxide or hydrocarbons
-
- H—ELECTRICITY
- H01—ELECTRIC ELEMENTS
- H01S—DEVICES USING THE PROCESS OF LIGHT AMPLIFICATION BY STIMULATED EMISSION OF RADIATION [LASER] TO AMPLIFY OR GENERATE LIGHT; DEVICES USING STIMULATED EMISSION OF ELECTROMAGNETIC RADIATION IN WAVE RANGES OTHER THAN OPTICAL
- H01S3/00—Lasers, i.e. devices using stimulated emission of electromagnetic radiation in the infrared, visible or ultraviolet wave range
- H01S3/02—Constructional details
- H01S3/03—Constructional details of gas laser discharge tubes
- H01S3/036—Means for obtaining or maintaining the desired gas pressure within the tube, e.g. by gettering, replenishing; Means for circulating the gas, e.g. for equalising the pressure within the tube
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Abstract
(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。
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Description
【発明の詳細な説明】
〔産業上の利用分野〕
一つの態様として、本発明は、効果的ＣＯ酸化触媒組成
物に関する。別の態様として、ＣＯ酸化触媒組成物の製
造方法に関する。更に別の態様として、本発明は、−酸
化炭素を二酸化炭素へ接触酸化することに関する。
物に関する。別の態様として、ＣＯ酸化触媒組成物の製
造方法に関する。更に別の態様として、本発明は、−酸
化炭素を二酸化炭素へ接触酸化することに関する。
一酸化炭素を酸素との反応、特に低温での反応により二
酸化炭素へ酸化するために触媒を使用することは、例え
ば、吸入空気からＣＯを除去するように設計された呼吸
マスク、煙又はエアゾルからＣＯを除去する喫煙用品（
例えは、シガレット）、及び放電中ＣＯ□の解離により
形成されたｃｏ及びＯ７を結合するＣＯ２レーザーでは
非常に重要である。後者の用途では、０２が存在するこ
とは全く望ましくない。なぜなら、それはレーザー空腔
中の電場のブレークダウンを起こすことがあるからであ
る。ＣＯ２レーザー用途でＣＯ酸化触媒として有用な組
成物は知られているが、新規で効果的なＣＯ酸化触媒組
成物及び（又は）効果的なＣＯ酸化触媒組成物を製造す
るための改良された方法を開発する必要用性が依然とし
て存在している。
酸化炭素へ酸化するために触媒を使用することは、例え
ば、吸入空気からＣＯを除去するように設計された呼吸
マスク、煙又はエアゾルからＣＯを除去する喫煙用品（
例えは、シガレット）、及び放電中ＣＯ□の解離により
形成されたｃｏ及びＯ７を結合するＣＯ２レーザーでは
非常に重要である。後者の用途では、０２が存在するこ
とは全く望ましくない。なぜなら、それはレーザー空腔
中の電場のブレークダウンを起こすことがあるからであ
る。ＣＯ２レーザー用途でＣＯ酸化触媒として有用な組
成物は知られているが、新規で効果的なＣＯ酸化触媒組
成物及び（又は）効果的なＣＯ酸化触媒組成物を製造す
るための改良された方法を開発する必要用性が依然とし
て存在している。
本発明の目的は、−酸化炭素を遊離酸素で酸化するため
の触媒を与えることである。別の目的は、−酸化炭素を
酸化するための触媒を製造する方法を与えることである
。本発明の更に別の目的は、−酸化炭素を接触酸化する
効果的な方法を与えることである。
の触媒を与えることである。別の目的は、−酸化炭素を
酸化するための触媒を製造する方法を与えることである
。本発明の更に別の目的は、−酸化炭素を接触酸化する
効果的な方法を与えることである。
本発明によれば、（ａ）白金金属、（ｂ）鉄酸化物、鉄
金属、及びそれらの混合物からなる群から選択されたく
好ましくは少なくとも一種類の鉄酸化物から本質的にな
る）鉄成分、及び（ｃ）支持体材料として少なくとも一
種類のバナジウム酸化物、を含む（好ましくはそれらか
ら本質的になる）触媒（−酸化炭素を遊離の酸素で一酸
化炭素へ、特に約２０〜３０℃で酸化するための触媒）
が与−えられる。
金属、及びそれらの混合物からなる群から選択されたく
好ましくは少なくとも一種類の鉄酸化物から本質的にな
る）鉄成分、及び（ｃ）支持体材料として少なくとも一
種類のバナジウム酸化物、を含む（好ましくはそれらか
ら本質的になる）触媒（−酸化炭素を遊離の酸素で一酸
化炭素へ、特に約２０〜３０℃で酸化するための触媒）
が与−えられる。
好ましい支持体材料は■、０．である。別の態様として
、支持体材料（ｃ）は、バナジウム酸化物のための担体
としてアルミナを更に含んでいる。
、支持体材料（ｃ）は、バナジウム酸化物のための担体
としてアルミナを更に含んでいる。
本発明によれば、上で規定した成分（ａ）、（ｂ）、（
ｃ）を含む（好ましくはそれらから本質的になる）組成
物の製造方法で、支持体材料（ｃ）を白金及び鉄の化合
物の溶液（好ましくは酸性溶液）で含浸し、含浸された
材料を乾燥／か焼し、そしてか焼された材料を還元する
諸工程を含む方法が与えられる。
ｃ）を含む（好ましくはそれらから本質的になる）組成
物の製造方法で、支持体材料（ｃ）を白金及び鉄の化合
物の溶液（好ましくは酸性溶液）で含浸し、含浸された
材料を乾燥／か焼し、そしてか焼された材料を還元する
諸工程を含む方法が与えられる。
更に本発明によれば、少なくとも部分的にＣＱ及び０２
をＣＯ２へ転化する（好ましくは１００℃より低い温度
で）方法は、上で規定した成分（ａ）、（ｂ）、（ｃ）
を含む（好ましくはそれらから本質的になる）触媒組成
物を用いる。「から本質的になる」とは、このように定
義された組成物が、意図する目的に対し新規な組成物の
性質に実質的に悪影響をＪｊ−えるような更に別な成分
を含まないことを意味する。
をＣＯ２へ転化する（好ましくは１００℃より低い温度
で）方法は、上で規定した成分（ａ）、（ｂ）、（ｃ）
を含む（好ましくはそれらから本質的になる）触媒組成
物を用いる。「から本質的になる」とは、このように定
義された組成物が、意図する目的に対し新規な組成物の
性質に実質的に悪影響をＪｊ−えるような更に別な成分
を含まないことを意味する。
本発明の組成物中の支持体材料（Ｃ）としてバナジウム
のどのような酸化物でも用いることができる。そのよう
なバナジウム酸化物の例にはＶ２Ｏ，、ｖｏ２、Ｖ ２
０−２■０、及ヒソレラノ混合物カするが、それらに限
定されるものではない。現在好ましいものはＶ２Ｏ５で
ある。
のどのような酸化物でも用いることができる。そのよう
なバナジウム酸化物の例にはＶ２Ｏ，、ｖｏ２、Ｖ ２
０−２■０、及ヒソレラノ混合物カするが、それらに限
定されるものではない。現在好ましいものはＶ２Ｏ５で
ある。
多孔質セラミック材料、例えば、モノリス（ｍｏｎｏｌ
ｉｔｈ） Ｃニューヨーク州コーニングのコーニング・
グラス ワークス（Ｃｏｒｎｉｎｇ Ｇｌａｓｓ Ｗｏ
ｒｋｓ）から市販されている〕の如きものを、バナジウ
ムの酸化物（一種又は多種）で被覆することにより適当
な支持体材料を製造することは本発明の範囲内に入る。
ｉｔｈ） Ｃニューヨーク州コーニングのコーニング・
グラス ワークス（Ｃｏｒｎｉｎｇ Ｇｌａｓｓ Ｗｏ
ｒｋｓ）から市販されている〕の如きものを、バナジウ
ムの酸化物（一種又は多種）で被覆することにより適当
な支持体材料を製造することは本発明の範囲内に入る。
他の適当な多孔質セラミック支持体材料は、ガラスフリ
ット、焼結アルミナ等（米国特許節３．９６３．８２７
号明細書に記載されているようなもの）である。セラミ
ック材料の選択は、ゴスｌ−１気孔構造、表面積、摩耗
抵抗、及び同様な因子によって決定される。多孔質セラ
ミック材料（好ましくはモノリス）は、少なくとも一種
類の溶解したバナジウム化合物（バナジン酸又はバナジ
ン酸アンモニウムの如きもの）で含浸し、乾燥し、か焼
〔上で用いたバナジウム化合物（一種又は多種）を分解
〕してもよい。又は多孔質セラミック材料（好ましくは
モノリス）に、バナジウム酸化物粒子の分散物を含浸し
、次に乾燥し、そしてか焼してもよい。
ット、焼結アルミナ等（米国特許節３．９６３．８２７
号明細書に記載されているようなもの）である。セラミ
ック材料の選択は、ゴスｌ−１気孔構造、表面積、摩耗
抵抗、及び同様な因子によって決定される。多孔質セラ
ミック材料（好ましくはモノリス）は、少なくとも一種
類の溶解したバナジウム化合物（バナジン酸又はバナジ
ン酸アンモニウムの如きもの）で含浸し、乾燥し、か焼
〔上で用いたバナジウム化合物（一種又は多種）を分解
〕してもよい。又は多孔質セラミック材料（好ましくは
モノリス）に、バナジウム酸化物粒子の分散物を含浸し
、次に乾燥し、そしてか焼してもよい。
基本的支持体（担体）として多孔質アルミナ粒子（好ま
しくはＮ２によるＢＥＴ比表面積が約１０〜！５００ｘ
２／ｇであるもの）と、セラミック材料を被覆するため
に上述した手段の如き慣用的手段によりそれら粒子の」
二にイ」着させたバナジウム酸化物（−層好ましくはＶ
２Ｏ５）とからなる支持体材料を用いることも本発明の
範囲内に入る。一般に、アルミナ対バナジウム酸化物の
重量比は、約３０：１〜約１＝１（好ましくは約２０：
１〜約４：１）である。
しくはＮ２によるＢＥＴ比表面積が約１０〜！５００ｘ
２／ｇであるもの）と、セラミック材料を被覆するため
に上述した手段の如き慣用的手段によりそれら粒子の」
二にイ」着させたバナジウム酸化物（−層好ましくはＶ
２Ｏ５）とからなる支持体材料を用いることも本発明の
範囲内に入る。一般に、アルミナ対バナジウム酸化物の
重量比は、約３０：１〜約１＝１（好ましくは約２０：
１〜約４：１）である。
支持体材料（ｃ）にＰｔ及びＦｅの化合物を含浸させる
方法は、どのような適当なやり方で行なってもよい。好
ましくは、Ｐｔ及びＦｅの化合物を適当な溶媒（例えば
、水、又は好ましくはＨＮＯ，の如き酸の濃厚水溶液）
中に溶解し、適当な濃度、一般に溶液ｉｃｅ当たり約０
．００５〜約０．４０ｇのＰｔ、好ましくは溶液１ｃｃ
当たり約０．０１〜約０．１９のＰｔ、及び溶液ＩＣＣ
当たり約０．００５〜約０．４ｇのＦｅ、好ましくは溶
液１ｃｃ当たり約０．０１〜約０．１ｇのＦｅを含む溶
液を調製する。Ｐｔ及びＦｅの化合物のための溶媒とし
て硝酸水溶液が用いられた場合、溶媒中のＨＮ Ｏ３の
濃度は一般に約２０〜６５重量％のＨＮ Ｏ３である。
方法は、どのような適当なやり方で行なってもよい。好
ましくは、Ｐｔ及びＦｅの化合物を適当な溶媒（例えば
、水、又は好ましくはＨＮＯ，の如き酸の濃厚水溶液）
中に溶解し、適当な濃度、一般に溶液ｉｃｅ当たり約０
．００５〜約０．４０ｇのＰｔ、好ましくは溶液１ｃｃ
当たり約０．０１〜約０．１９のＰｔ、及び溶液ＩＣＣ
当たり約０．００５〜約０．４ｇのＦｅ、好ましくは溶
液１ｃｃ当たり約０．０１〜約０．１ｇのＦｅを含む溶
液を調製する。Ｐｔ及びＦｅの化合物のための溶媒とし
て硝酸水溶液が用いられた場合、溶媒中のＨＮ Ｏ３の
濃度は一般に約２０〜６５重量％のＨＮ Ｏ３である。
Ｐｔ及びＦｅの適切な化合物の例は、Ｐ ｔ（Ｎ Ｈｓ
＞２（Ｎ Ｏ２）２、Ｐ Ｌ（Ｎ Ｈ、Ｌ （Ｎ Ｏ＊
）ｚ等、及びＦ ｅ（Ｎ Ｏ３）２、Ｆ ｅ（Ｎ Ｏｚ
＞３、ＦｅＳＯ４、Ｆ ｅＮ ｌ（、（Ｓ Ｏ４）２、
Ｆｅカルボキシレート、Ｆｅアセチルアセトネート等で
あるが、それらに限定されるものではなく、好ましくは
（現在） Ｐ ｔ（Ｎ Ｈ３）２（Ｎ Ｏ２）２及びＦ
ｅ（１）アセチルアセトネートである。
＞２（Ｎ Ｏ２）２、Ｐ Ｌ（Ｎ Ｈ、Ｌ （Ｎ Ｏ＊
）ｚ等、及びＦ ｅ（Ｎ Ｏ３）２、Ｆ ｅ（Ｎ Ｏｚ
＞３、ＦｅＳＯ４、Ｆ ｅＮ ｌ（、（Ｓ Ｏ４）２、
Ｆｅカルボキシレート、Ｆｅアセチルアセトネート等で
あるが、それらに限定されるものではなく、好ましくは
（現在） Ｐ ｔ（Ｎ Ｈ３）２（Ｎ Ｏ２）２及びＦ
ｅ（１）アセチルアセトネートである。
支持体材料は、一般にそれをＰｔ及びＦＣの化合物の溶
液中に浸漬することにより含浸させるか、又は（それ程
好ましくはないが）Ｐｔ及びＦｅ含有溶液を支持体材料
上に噴霧する。Ｐｔ及びＦｅ含有溶液対支持体材料の比
率は、一般に最終組成物が約０．２〜約１０重量％のＰ
ｔ（好ましくは約０．５〜約５重量％のＰｔ）、及び約
０．１〜約２０重量％のＦｅ（好ましくは約０．５〜約
５重量％のＦｅ）を含むような比率である。広義には、
成分（ａ）及び（ｂ）は、成分（ｂ）が支持体（ｅ）上
の成分（ａ）の助触媒としてＣＯと０２のＣＯ２への、
特に約１０〜５０℃の温度での接触反応で有効になるよ
うな量及び比率で本発明の組９ 酸物中に存在する。
液中に浸漬することにより含浸させるか、又は（それ程
好ましくはないが）Ｐｔ及びＦｅ含有溶液を支持体材料
上に噴霧する。Ｐｔ及びＦｅ含有溶液対支持体材料の比
率は、一般に最終組成物が約０．２〜約１０重量％のＰ
ｔ（好ましくは約０．５〜約５重量％のＰｔ）、及び約
０．１〜約２０重量％のＦｅ（好ましくは約０．５〜約
５重量％のＦｅ）を含むような比率である。広義には、
成分（ａ）及び（ｂ）は、成分（ｂ）が支持体（ｅ）上
の成分（ａ）の助触媒としてＣＯと０２のＣＯ２への、
特に約１０〜５０℃の温度での接触反応で有効になるよ
うな量及び比率で本発明の組９ 酸物中に存在する。
支持体材料（ｃ）を、Ｐｔ及びＦｅの化合物で、それら
化合物の溶液を用いて順次含浸させることも本発明の範
囲に入る（それ程好ましくはないが）。
化合物の溶液を用いて順次含浸させることも本発明の範
囲に入る（それ程好ましくはないが）。
連続的含浸を用いる場合、その含浸はどの順序＜ｉ初に
Ｐｔ、次にＦｅ、又はその逆）で行なってもよい。Ｐｔ
及びＦｅの別々の溶液中の濃度は、Ｐｔ及びＦｅについ
て上で述べた濃度と本質的に同じである。
Ｐｔ、次にＦｅ、又はその逆）で行なってもよい。Ｐｔ
及びＦｅの別々の溶液中の濃度は、Ｐｔ及びＦｅについ
て上で述べた濃度と本質的に同じである。
含浸工程（単数又は複数）後の加熱工程は、−般に不活
性又は酸化性雰囲気、好ましくは遊離酸素含有ガス雰囲
気（空気の如き）中で、一般に約５０〜約７００℃の範
囲の温度で行われる。加熱工程は二つの連続した従属工
程で行われるのが好ましい。
性又は酸化性雰囲気、好ましくは遊離酸素含有ガス雰囲
気（空気の如き）中で、一般に約５０〜約７００℃の範
囲の温度で行われる。加熱工程は二つの連続した従属工
程で行われるのが好ましい。
即ち、最初は、約５０〜約２００℃（好ましくは８０〜
１３０℃）で、一般に約０．５〜約１０時間行い、Ｐｔ
／Ｆｅ含浸材料を実質的に乾燥させる（好ましくは付着
及び吸収されていた水の量を約１０重量％未満へ減少さ
せるような条件下で行う）工程、及び次に約３００〜約
７００℃（好ましくは約４００〜約６００℃）で、一般
Ｏ に約１〜約２０時間行い、面記実質的に乾燥された材料
を、含浸工程で用いられたＰｔ及びＦｅの化合物をＰｔ
及びＦｅの酸化物へ実質的に転化するような条件下でか
焼する工程である。
１３０℃）で、一般に約０．５〜約１０時間行い、Ｐｔ
／Ｆｅ含浸材料を実質的に乾燥させる（好ましくは付着
及び吸収されていた水の量を約１０重量％未満へ減少さ
せるような条件下で行う）工程、及び次に約３００〜約
７００℃（好ましくは約４００〜約６００℃）で、一般
Ｏ に約１〜約２０時間行い、面記実質的に乾燥された材料
を、含浸工程で用いられたＰｔ及びＦｅの化合物をＰｔ
及びＦｅの酸化物へ実質的に転化するような条件下でか
焼する工程である。
然る後、約２０〜約６００℃、好ましくは約１５０〜約
３５０℃の範囲の温度で適当なやり方で、上記乾燥及び
か焼した材料の還元工程が行われる。還元工程では、Ｎ
２、ＣＯ、ガス状炭化水素（例えば、メタン）、それら
の混合物等からなるガスの如きどのような還元性ガスで
も用いることができる。好ましくは遊離水素含有ガス、
−層好ましくは実質的に純粋なＮ２が用いられる。還元
工程は、前の工程で得られたか焼材料を活性化する（即
ち、か焼された材料よりもＣＯ酸化触媒として一層活性
な還元された材料にする）のに有効な時間、好ましくは
約０．５〜約２０時間行うことができる。Ｐｔは、還元
工程後実質的にＰｔ金金属して存在するが、些細な量の
Ｐｔの酸化物が存在していてもよい。
３５０℃の範囲の温度で適当なやり方で、上記乾燥及び
か焼した材料の還元工程が行われる。還元工程では、Ｎ
２、ＣＯ、ガス状炭化水素（例えば、メタン）、それら
の混合物等からなるガスの如きどのような還元性ガスで
も用いることができる。好ましくは遊離水素含有ガス、
−層好ましくは実質的に純粋なＮ２が用いられる。還元
工程は、前の工程で得られたか焼材料を活性化する（即
ち、か焼された材料よりもＣＯ酸化触媒として一層活性
な還元された材料にする）のに有効な時間、好ましくは
約０．５〜約２０時間行うことができる。Ｐｔは、還元
工程後実質的にＰｔ金金属して存在するが、些細な量の
Ｐｔの酸化物が存在していてもよい。
鉄成分は実質的に鉄酸化物（ＦｅＯ及び（又は）Ｆｅ＝
０４及び（又は）Ｆｅ２Ｃ）＋）として存在し、恐１ らく少量の鉄金属も（特に比較的高い還元温度が用いら
れた場合）存在すると考えられる。
０４及び（又は）Ｆｅ２Ｃ）＋）として存在し、恐１ らく少量の鉄金属も（特に比較的高い還元温度が用いら
れた場合）存在すると考えられる。
−酸化炭素含有供給ガスを酸化するための方法は、どの
ような適当な温度及び圧力条件でも、どのような適当な
長さの時間でも、どのような適当なガス空間時速でも、
またどのような適当なｃ。
ような適当な温度及び圧力条件でも、どのような適当な
長さの時間でも、どのような適当なガス空間時速でも、
またどのような適当なｃ。
対ｏ２の体積比でも行うことができる。反応温度は一般
に約−５０〜約４００℃、好ましくは約−３０〜約１７
０℃１−層好ましい約１０〜約５０℃、最も好ましくは
約２０〜３０℃の範囲である。酸化過程中の圧力は、一
般に約１〜２．０００ｐｓｉａ、−層好ましくは約５〜
２０ｐｓｉａの範囲にある。供給ガス中のＣＯ対０□の
体積比は、約１． ： １００〜約１００：１の範囲に
することができ、好ましくは約１＝１０〜約１０：１の
範囲にある。供給ガス中のＣＯの体積％とｏ２の体積％
は、夫々的０．０５〜約５０、好ましくは約０．５〜約
３の範囲にすることができる。ガス空間時速く供給ガス
ｃｃ／触媒］、ｃｃ／時）は、約１〜約２００．０００
、好ましくは約１００〜約５０，０００＋７）範囲にす
ることができる。ガス空間時速の計算は、活性触２ 媒の体積、即ち、モノリス材料の如きセラミック支持体
材料によって占められている体積を除き、白金及び鉄助
触媒を含む支持された触媒の体積に基づいていることは
理解されるであろう。
に約−５０〜約４００℃、好ましくは約−３０〜約１７
０℃１−層好ましい約１０〜約５０℃、最も好ましくは
約２０〜３０℃の範囲である。酸化過程中の圧力は、一
般に約１〜２．０００ｐｓｉａ、−層好ましくは約５〜
２０ｐｓｉａの範囲にある。供給ガス中のＣＯ対０□の
体積比は、約１． ： １００〜約１００：１の範囲に
することができ、好ましくは約１＝１０〜約１０：１の
範囲にある。供給ガス中のＣＯの体積％とｏ２の体積％
は、夫々的０．０５〜約５０、好ましくは約０．５〜約
３の範囲にすることができる。ガス空間時速く供給ガス
ｃｃ／触媒］、ｃｃ／時）は、約１〜約２００．０００
、好ましくは約１００〜約５０，０００＋７）範囲にす
ることができる。ガス空間時速の計算は、活性触２ 媒の体積、即ち、モノリス材料の如きセラミック支持体
材料によって占められている体積を除き、白金及び鉄助
触媒を含む支持された触媒の体積に基づいていることは
理解されるであろう。
供給ガスは適当なやり方で、例えば、ｃｏ、ｏ２、及び
任意にＣＯ２、Ｎ２、Ｈｅ等の如き他のガスを、例えば
二酸化炭素レーザー空洞の如き中で混合することにより
形成することができる。又は供給ガスは内燃機関がらの
排気ガスでもよく、又はそれは人間によって吸引される
ＣＯ含有空気等でもよい。供給ガスは、レーザー空腔、
又は内燃機関の排気管、又は人間によって用いられるガ
スマスクの如きどのような適当な容器又は装置中で接触
させてもく、その中で供給ガスは上記条件で本発明の触
媒組成物上を通過する。本発明のｃｏ酸化法は、どのよ
うな適当な設定及びどのような目的で行われてもよく、
例えば、ｃｏ２ｏ−レーザー中ＣＯと０２の再結合、た
ばこの煙、排気ガス又は空気中に含まれているｃｏの酸
化等のために行うことができる。
任意にＣＯ２、Ｎ２、Ｈｅ等の如き他のガスを、例えば
二酸化炭素レーザー空洞の如き中で混合することにより
形成することができる。又は供給ガスは内燃機関がらの
排気ガスでもよく、又はそれは人間によって吸引される
ＣＯ含有空気等でもよい。供給ガスは、レーザー空腔、
又は内燃機関の排気管、又は人間によって用いられるガ
スマスクの如きどのような適当な容器又は装置中で接触
させてもく、その中で供給ガスは上記条件で本発明の触
媒組成物上を通過する。本発明のｃｏ酸化法は、どのよ
うな適当な設定及びどのような目的で行われてもよく、
例えば、ｃｏ２ｏ−レーザー中ＣＯと０２の再結合、た
ばこの煙、排気ガス又は空気中に含まれているｃｏの酸
化等のために行うことができる。
３
次の実施例は本発明を更に例示するために与えられてお
り、本発明の範囲を不当に限定する如く解釈してはなら
ない。
り、本発明の範囲を不当に限定する如く解釈してはなら
ない。
実施例１
この実施例は、−酸化炭素の酸化に対し触媒作用を及ば
ず種々の貴金属触媒の活性度を試験するように設定した
（ＣＯ２レーザー中のＣＯと０２の接触再結合に類似さ
せるようにした）実験を例示する。１．２体積％のＣＯ
，０，６体積％のｏ２．３２体積％のＣＯ２，３２体積
％のＨｅ、及び約３４体積％のＮ２からなるガス状供給
混合物を、ニードル弁及びガラス反応器を通って上方へ
流しな。ガラス反応器管は約６ｘｚの内径を持ち、全体
として約２〜３ｃｘの高さの床として１〜２ｇの触媒が
入れてあった。触媒床の温度は、その触媒床の上部層中
に挿入した熱電対により測定された。反応器流出物中の
Ｃ○含有量は、アナラド（八ｎａｒａｄ）シリーズ（Ｓ
ｅｒｉｅｓ）４００ Ｉ Ｒ分析器により決定された。
ず種々の貴金属触媒の活性度を試験するように設定した
（ＣＯ２レーザー中のＣＯと０２の接触再結合に類似さ
せるようにした）実験を例示する。１．２体積％のＣＯ
，０，６体積％のｏ２．３２体積％のＣＯ２，３２体積
％のＨｅ、及び約３４体積％のＮ２からなるガス状供給
混合物を、ニードル弁及びガラス反応器を通って上方へ
流しな。ガラス反応器管は約６ｘｚの内径を持ち、全体
として約２〜３ｃｘの高さの床として１〜２ｇの触媒が
入れてあった。触媒床の温度は、その触媒床の上部層中
に挿入した熱電対により測定された。反応器流出物中の
Ｃ○含有量は、アナラド（八ｎａｒａｄ）シリーズ（Ｓ
ｅｒｉｅｓ）４００ Ｉ Ｒ分析器により決定された。
全ての試験は約２３℃で行われた。一般に触媒床の温度
は、ＣＯ酸化反応中の発熱により試験中に数度上４ 昇した。ガス供給物流の供給速度は、約２００ｃｃ／分
の範囲であった。
は、ＣＯ酸化反応中の発熱により試験中に数度上４ 昇した。ガス供給物流の供給速度は、約２００ｃｃ／分
の範囲であった。
実施例２
この実施例は、本発明の触媒組成物の製造、及びそれら
のｃｏ酸化試験での性能を例示する。
のｃｏ酸化試験での性能を例示する。
触１Ｌは、３００℃で空気中でか焼されたＶ２Ｏ。
５ｇと、０．３１ｇの鉄（ＩＩＩ）アセチルアセトネー
ｌ〜〔ライスコンシン州ミルウォーキーのアルドリッヒ
・ケミカル社（＾１ｄｒｉｃｈ Ｃｈｅｍｉａｌ Ｃｏ
、）から入手されたもの〕、０．３ｈのＰ Ｌ（Ｎ Ｈ
３）２（Ｎ Ｏ２）２ （マサチューセッツ州ニューベ
リーポートのストレム・ケミカルズ社（Ｓｔｒｅｍ Ｃ
ｈｅｍｉｃａｌｓｊｎｃ、）から入手されたもの〕、及
び４ｃｃの濃硝酸の混合物と混合することにより調製さ
れた。このようにして含浸させたＶ２Ｏ５を６５℃で乾
燥し、空気中で３００ ’Ｃで２時間か焼し、２００℃
で２時間水素ガスで処理した（試験の直前）。触媒Ａは
３，５重景％のＰｔ及び０．９重量％のＦｅを含んでい
た。
ｌ〜〔ライスコンシン州ミルウォーキーのアルドリッヒ
・ケミカル社（＾１ｄｒｉｃｈ Ｃｈｅｍｉａｌ Ｃｏ
、）から入手されたもの〕、０．３ｈのＰ Ｌ（Ｎ Ｈ
３）２（Ｎ Ｏ２）２ （マサチューセッツ州ニューベ
リーポートのストレム・ケミカルズ社（Ｓｔｒｅｍ Ｃ
ｈｅｍｉｃａｌｓｊｎｃ、）から入手されたもの〕、及
び４ｃｃの濃硝酸の混合物と混合することにより調製さ
れた。このようにして含浸させたＶ２Ｏ５を６５℃で乾
燥し、空気中で３００ ’Ｃで２時間か焼し、２００℃
で２時間水素ガスで処理した（試験の直前）。触媒Ａは
３，５重景％のＰｔ及び０．９重量％のＦｅを含んでい
た。
肱嘉上は、Ｖ ２０ ｓの上に２．８重量％のＰｔ及び
０．６重量％のＦｅを含み、幾らが異なった手順によ５ り調製された。５ｇのＶ ２０ ｓを、溶液１ｇ当たり
０．０２．のＰｔを含むＰ ｔ（Ｎ Ｈ３）４（Ｎ Ｏ
３）２の水溶液７ｇ、及び０．２１．のＦ ｅ（Ｎ Ｏ
３）２ ・９ Ｈ２０の水溶液と混合した。このように
して含浸した材料を、触媒Ａについて記述したように、
乾燥し、か焼し、Ｈ２中で加熱した。
０．６重量％のＦｅを含み、幾らが異なった手順によ５ り調製された。５ｇのＶ ２０ ｓを、溶液１ｇ当たり
０．０２．のＰｔを含むＰ ｔ（Ｎ Ｈ３）４（Ｎ Ｏ
３）２の水溶液７ｇ、及び０．２１．のＦ ｅ（Ｎ Ｏ
３）２ ・９ Ｈ２０の水溶液と混合した。このように
して含浸した材料を、触媒Ａについて記述したように、
乾燥し、か焼し、Ｈ２中で加熱した。
触１工は、触媒Ｂの手順に従って調製された。
但しＶ２Ｏ５は、Ｐｔ及びＦｅの化合物の含浸を行う前
に、濃ＨＮ Ｏ３で処理し、乾燥し、そして空気中３０
０℃で２時間が焼した。
に、濃ＨＮ Ｏ３で処理し、乾燥し、そして空気中３０
０℃で２時間が焼した。
肢煤上は、触媒Ａの手順に従って調製された。
但し含浸工程で適用された鉄及び白金の化合物は少なか
った。触媒りは１．４重量％のＰｔ及び０．４重量％の
ＦｅをＶ ２０ ｓ上に含んでいた。
った。触媒りは１．４重量％のＰｔ及び０．４重量％の
ＦｅをＶ ２０ ｓ上に含んでいた。
触１上は、触媒Ａの手順に従って調製された。
但しアルミナ（マサチューセッツ州ニューベリーボート
のストレム・ケミカルズ社から入手されたもの）上に１
０重量％のＶ２Ｏ５を含む材料をＶ２Ｏ。
のストレム・ケミカルズ社から入手されたもの）上に１
０重量％のＶ２Ｏ５を含む材料をＶ２Ｏ。
１００％の代わりに用いた。触媒Ｅは２．８重量％のＰ
ｔ及び０．９垂蓋％のＦｅを、１０重量％のＶ ２０
ｓと約９０％のＡ ｌ ２０３からなる支持体材料上に
含んでいた。
ｔ及び０．９垂蓋％のＦｅを、１０重量％のＶ ２０
ｓと約９０％のＡ ｌ ２０３からなる支持体材料上に
含んでいた。
隨煤ヱは、２．７重量％のＰｔ及び０．９重量％のＦｅ
を、支持体材料としてのＴａ２Ｏ，上に含んでいた。
を、支持体材料としてのＴａ２Ｏ，上に含んでいた。
触媒Ｆは、触媒Ａについて記述した手順に実質的に従っ
て調製された。但しＴａ２Ｏ，をＶ ２０ ｓの代わり
に用いた。
て調製された。但しＴａ２Ｏ，をＶ ２０ ｓの代わり
に用いた。
実施例３
この実施例は、実施例１の手順に従って行われたＣＯ酸
化試験での、実施例２の触媒の性能を例示する。触媒Ｅ
は２ｇ用いたのに対し、触媒Ａ〜Ｄ及びＦの量は１ｇで
あった。試験結果を表Ｉに要約する。
化試験での、実施例２の触媒の性能を例示する。触媒Ｅ
は２ｇ用いたのに対し、触媒Ａ〜Ｄ及びＦの量は１ｇで
あった。試験結果を表Ｉに要約する。
７
触媒
流通時間
表↓
ＣＯ転化率
％
６９．４
６１．７
５８．９
５６．５
５３．６
５０．８
４８．８
４７．２
４４．８
４２．７
４１．１
３９．１
３０．０
２７．９
２７．１
２６．７
２５．８
２４．６
２３．７
２２．９
２２．１
２１．７
転化ＣＯ
１，７２
１，５３
１，４６
１，４０
１，３３
１，２６
１，２１
１，１７
１，１１
１，０６
１，０２
０，９７
０，７２
０，６７
０，６５
０，６４
０，６２
０，５９
０，５７
０，５５
０，５３
０，５２
８
触媒
流通時間 ＣＯ転化率
％
１８ ２０．８
１ ３１．７
２ ３０．０
３ ２９．２
４ ２８．８
１ ３０．０
２ ２１．７
１ ９４．２
２ ９３．８
３ ９２．５
４ ９１．７
６ ８９．６
８ 、 ８７．５
１０ ８５．８
１２ ８４．２
１４ ８２．９
１６ ８１．７
１８ ８０．８
１ ２９．２
２ ２５．８
３ ２４．８
４ ２４．２
■の試験結果は、触媒Ａ−Ｅが、
転化ＣＯ
５０
０，７６
０，７２
０，７０
０，６９
０，７２
０，５２
１，１３
１，１３
１，１１
１，１０
１，０８
１，０５
１，０３
１，０１
ｉ、ｏ。
０．９８
０．９７
０．７０
０．６２
０．５９
０．５８
低温でＣＯ
の０２による酸化に対し全く活性な触媒作用を及ぼした
ことを示している。特に活性なのは触媒Ｅ（Ｐｔ／Ｆｅ
酸化物／ Ｖ ２０ 、／Ａｌ ２０３）及び触媒Ａ（
Ｐｔ／Ｆｅ酸化物／Ｖ２０．）であり、両方共Ｖ ２０
ｓ含有支持体に、Ｐｔ及びＦｅの化合物を濃硝酸中に
入れた溶液を含浸させることにより調製された。
ことを示している。特に活性なのは触媒Ｅ（Ｐｔ／Ｆｅ
酸化物／ Ｖ ２０ 、／Ａｌ ２０３）及び触媒Ａ（
Ｐｔ／Ｆｅ酸化物／Ｖ２０．）であり、両方共Ｖ ２０
ｓ含有支持体に、Ｐｔ及びＦｅの化合物を濃硝酸中に
入れた溶液を含浸させることにより調製された。
Ｖ ２０ ｓを支持体とする触媒Ａ〜Ｅは、Ｔ ａ ２
０ ｓを支持体とする対照触媒Ｆよりも活性であった。
０ ｓを支持体とする対照触媒Ｆよりも活性であった。
代
理
人
浅
村
皓
Claims (1)
- 【特許請求の範囲】 （１）（ａ）支持体材料として少なくとも一種類のバナ
ジウム酸化物、 （ｂ）白金金属、及び （ｃ）鉄金属、鉄酸化物、又はそれらの混合物である鉄
成分、 からなる触媒組成物。 （２）約０．２〜約１０重量％のＰｔ、及び約０．１〜
約２０重量％のＦｅを含む請求項１に記載の組成物。 （３）成分（ａ）がＶ＿２Ｏ＿５である請求項１又は２
に記載の組成物。 （４）支持体材料が更にアルミナを含む請求項１〜３の
いずれか１項に記載の組成物。 （５）成分（ｃ）が本質的に鉄酸化物からなる請求項１
〜４のいずれか１項に記載の組成物。 （６）支持体材料（ａ）に、酸水溶液中に溶解した白金
及び鉄の化合物を含浸させることにより製造された請求
項１〜５のいずれか１項に記載の組成物。 （７）酸水溶液が約２０〜６５重量％のＨＮＯ＿３を含
む請求項６に記載の組成物。 （８）含浸された支持体材料を実質的に乾燥し、その実
質的に乾燥された含浸支持体材料をＰｔ及びＦｅの化合
物がＰｔ及びＦｅの酸化物へ実質的に転化される条件で
加熱し、このようにか焼されたＰｔ及びＦｅの酸化物を
含有する材料を、前記Ｐｔの酸化物をＰｔ金属へ実質的
に転化する条件で還元処理にかけてある請求項６又は７
に記載の組成物。 （９）加熱が約３００〜約７００°Ｆの範囲の温度で行
われる請求項８に記載の組成物。（１０）還元処理が水
素ガスで行われる請求項８又は９に記載の組成物。 （１１）還元処理が約２０〜約６００℃の範囲の温度で
行われる請求項８〜１０のいずれか１項に記載の組成物
。 （１２）温度が約１５０〜約３５０℃である請求項１１
に記載の組成物。 （１３）ＣＯ及びＯ＿２を含むガス混合物を、請求項１
〜１２のいずれか１項に記載の触媒組成物と接触させる
ことからなる一酸化炭素の酸化方法。 （１４）酸化方法が、約−５０℃〜約４００℃の範囲の
反応温度、約１〜約２，０００ｐｓｉａの範囲の反応圧
力、及び約１：１００〜約１００：１の範囲のＣＯ対Ｏ
＿２体積比で行われる請求項１３に記載の方法。 （１５）反応条件が、約−３０℃〜約１７０℃の範囲の
温度、約５〜約２０ｐｓｉａの範囲の反応圧力、及び約
１：１０〜約１０：１の範囲のＣＯ対Ｏ＿２体積比から
なる請求項１４に記載の方法。 （１６）ＣＯ＿２の解離により形成されたＣＯ及びＯ＿
２を再結合するＣＯ＿２レーザーの空腔内で酸化方法が
行われる請求項１３〜１５のいずれか１項に記載の方法
。
Applications Claiming Priority (2)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| US406385 | 1989-08-07 | ||
| US07/406,385 US4940686A (en) | 1989-08-07 | 1989-08-07 | Catalyst for oxidation of carbon monoxide |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
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