JPH02299165A - 燃料電池用マトリクスとその製造方法 - Google Patents
燃料電池用マトリクスとその製造方法Info
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- JPH02299165A JPH02299165A JP1119827A JP11982789A JPH02299165A JP H02299165 A JPH02299165 A JP H02299165A JP 1119827 A JP1119827 A JP 1119827A JP 11982789 A JP11982789 A JP 11982789A JP H02299165 A JPH02299165 A JP H02299165A
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-
- H—ELECTRICITY
- H01—ELECTRIC ELEMENTS
- H01M—PROCESSES OR MEANS, e.g. BATTERIES, FOR THE DIRECT CONVERSION OF CHEMICAL ENERGY INTO ELECTRICAL ENERGY
- H01M8/00—Fuel cells; Manufacture thereof
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- Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
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- Y02P—CLIMATE CHANGE MITIGATION TECHNOLOGIES IN THE PRODUCTION OR PROCESSING OF GOODS
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- Y02P70/50—Manufacturing or production processes characterised by the final manufactured product
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Abstract
(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。
め要約のデータは記録されません。
Description
【発明の詳細な説明】
（産業上の利用分野）
本発明は、長寿命を有する燃料電池用マ） ＩＪクスと
その製造方法に関する。
その製造方法に関する。
（従来技術とその問題点）
一般に電解質としてリン酸水溶液等を用いる燃料電池の
電解質保持用マ） ＩＪクスとして、電解質の保持性が
良好で温度１５０〜２００℃のリン酸水溶液に対して耐
久性の高い炭化珪素とポリテトラフルオロエチレン（以
下ＰＴＦＥという）樹脂を主体とするマ） ＩＪクスが
使用されている。従来は該マトリクスのリン酸吸収率を
向上させるためにリン酸塩を添加したり、あるいは該マ
トリクス自体の空孔率を上昇させることにより前記吸収
率を向上させるために糖類と炭化珪素を混合してマトリ
クス原料を作製しその後前記糖類のみを溶解させて空孔
を形成する等の多くの方法が試みられている。
電解質保持用マ） ＩＪクスとして、電解質の保持性が
良好で温度１５０〜２００℃のリン酸水溶液に対して耐
久性の高い炭化珪素とポリテトラフルオロエチレン（以
下ＰＴＦＥという）樹脂を主体とするマ） ＩＪクスが
使用されている。従来は該マトリクスのリン酸吸収率を
向上させるためにリン酸塩を添加したり、あるいは該マ
トリクス自体の空孔率を上昇させることにより前記吸収
率を向上させるために糖類と炭化珪素を混合してマトリ
クス原料を作製しその後前記糖類のみを溶解させて空孔
を形成する等の多くの方法が試みられている。
このようにして作製されたマトリクスのリン酸吸収率は
大きく向上するが、実際の燃料電池に応用すると吸収し
たリン酸を極めて簡単にマトリクスの触媒層に供給して
しまい、この過剰のリン酸により触媒性能の劣化が促進
され、燃料電池における大きなポイントの一つである性
能維持に対する悪影響が大きいという欠点がある。
大きく向上するが、実際の燃料電池に応用すると吸収し
たリン酸を極めて簡単にマトリクスの触媒層に供給して
しまい、この過剰のリン酸により触媒性能の劣化が促進
され、燃料電池における大きなポイントの一つである性
能維持に対する悪影響が大きいという欠点がある。
従来の該マトリクスの製造方法として、炭化珪素とＰＴ
ＦＥ樹脂とを含む懸濁液を、スプレィ、塗布、薄膜プリ
ント等の手法により電極表面に付加する方法（特公昭５
８−１５６号参照）や、炭化珪素とＰＴＦＥ樹脂とを含
む懸濁液を加熱し次いでメタノール等の添加剤と混合し
更に加熱後、シート状に成形する方法（特公昭６０−４
６５１５号参照）等が知られている。
ＦＥ樹脂とを含む懸濁液を、スプレィ、塗布、薄膜プリ
ント等の手法により電極表面に付加する方法（特公昭５
８−１５６号参照）や、炭化珪素とＰＴＦＥ樹脂とを含
む懸濁液を加熱し次いでメタノール等の添加剤と混合し
更に加熱後、シート状に成形する方法（特公昭６０−４
６５１５号参照）等が知られている。
しかしながらいずれの方法を使用しても、比較的粒径の
大きい炭化珪素やウィスカー状の炭化珪素を使用してい
るため、作製後の炭化珪素マトリクスは０．３〜５．０
μｍ程度の比較的大きな細孔ピークを有している。従っ
てこれらのマトリクスを燃料電池に組み込むとリン酸を
触媒層に過剰に供給してしまい電極内のガス拡散が悪く
なったりあるいはマトリクス内のリン酸が早期に枯渇し
て内部抵抗が上昇したりして結果的にセル電圧を下げし
かも電池自身の劣化速度を早めてしまうという欠点があ
る。
大きい炭化珪素やウィスカー状の炭化珪素を使用してい
るため、作製後の炭化珪素マトリクスは０．３〜５．０
μｍ程度の比較的大きな細孔ピークを有している。従っ
てこれらのマトリクスを燃料電池に組み込むとリン酸を
触媒層に過剰に供給してしまい電極内のガス拡散が悪く
なったりあるいはマトリクス内のリン酸が早期に枯渇し
て内部抵抗が上昇したりして結果的にセル電圧を下げし
かも電池自身の劣化速度を早めてしまうという欠点があ
る。
（発明の目的）
本発明は、上述の従来技術の欠点を解消するためになさ
れたもので、マ） ＩＪクス内の細孔分布を厳しく規制
することにより該マトリクス内におけるリン酸の保持性
能を飛躍的に向上させて従来の燃料電池の電池性能を維
持しあるいは向上させ、かつ電池寿命を大きく改良する
ことが可能な燃料電池用マトリクスとその製造方法を提
供することを目的とする。
れたもので、マ） ＩＪクス内の細孔分布を厳しく規制
することにより該マトリクス内におけるリン酸の保持性
能を飛躍的に向上させて従来の燃料電池の電池性能を維
持しあるいは向上させ、かつ電池寿命を大きく改良する
ことが可能な燃料電池用マトリクスとその製造方法を提
供することを目的とする。
（問題点を解決するための手段）
本発明は、第１に炭化珪素とポリテトラフルオロエチレ
ンを主成分とする燃料電池用マトリクスにおいて、該マ
トリクス内の細孔分布のピークが０．０５〜０．１０μ
ｍの範囲内にあることを特徴とする燃料電池用マトリク
スであり、第２に粒度分布０．１〜１μｍ１平均粒径０
．３〜０．５μｍである粒子状炭化珪素と、粒径０．０
５〜０．５μｍのポリテトラフルオロエチレンを混合し
て懸濁液を作製し、該懸濁液を加熱焼成し所定の形状に
成形することを特徴とする燃料電池用マトリクスの製造
方法である。
ンを主成分とする燃料電池用マトリクスにおいて、該マ
トリクス内の細孔分布のピークが０．０５〜０．１０μ
ｍの範囲内にあることを特徴とする燃料電池用マトリク
スであり、第２に粒度分布０．１〜１μｍ１平均粒径０
．３〜０．５μｍである粒子状炭化珪素と、粒径０．０
５〜０．５μｍのポリテトラフルオロエチレンを混合し
て懸濁液を作製し、該懸濁液を加熱焼成し所定の形状に
成形することを特徴とする燃料電池用マトリクスの製造
方法である。
以下本発明の詳細な説明する。
本発明に係わる燃料電池用マ） ＩＪクスでは、原料と
して粒度分布０，１〜１μｍ１平均粒径０．３〜０．５
μｍである粒子状炭化珪素と、粒径０．０５〜０．５μ
ｍのポリテトラフルオロエチレンを使用し、これにより
得られるマトリクスの細孔分布のピークが０．０５〜０
６１０μｍの範囲内に存在するようにする。
して粒度分布０，１〜１μｍ１平均粒径０．３〜０．５
μｍである粒子状炭化珪素と、粒径０．０５〜０．５μ
ｍのポリテトラフルオロエチレンを使用し、これにより
得られるマトリクスの細孔分布のピークが０．０５〜０
６１０μｍの範囲内に存在するようにする。
両物質の混合比率は、炭化珪素９０〜９９重量％、ポリ
テトラフルオロエチレン１〜１０重量％とすることが好
ましい。なお、両物質の他にエチレングリコールや水等
の潤滑剤を混合するようにしてもよく、該潤滑剤は前記
両物質の混合を円滑にし均一な混合物を提供する。この
場合の混合比率は炭化珪素９０〜９９重量％、ポリテト
ラフルオロエチレン１〜９重量％及び残部潤滑剤とする
ことが好ましい。
テトラフルオロエチレン１〜１０重量％とすることが好
ましい。なお、両物質の他にエチレングリコールや水等
の潤滑剤を混合するようにしてもよく、該潤滑剤は前記
両物質の混合を円滑にし均一な混合物を提供する。この
場合の混合比率は炭化珪素９０〜９９重量％、ポリテト
ラフルオロエチレン１〜９重量％及び残部潤滑剤とする
ことが好ましい。
前記細孔分布の下限値が０．０５μｍを下回ると、該マ
） ＩＪクスのリン酸等の電解質に対する吸引力が大き
くなり過ぎて逆に該電解質を触媒層から引き抜くかある
いは前記電解質を触媒層に供給しなくなる。−力士限値
が０．１０μｍを上回ると前記電解質を触媒層へ過剰に
供給することになる。
） ＩＪクスのリン酸等の電解質に対する吸引力が大き
くなり過ぎて逆に該電解質を触媒層から引き抜くかある
いは前記電解質を触媒層に供給しなくなる。−力士限値
が０．１０μｍを上回ると前記電解質を触媒層へ過剰に
供給することになる。
本発明方法により製造した燃料電池用マ） ＩＪクスを
燃料電池に組み込み運転を行うと、電解質の種類他の条
件にも影響されるが１０００時間当たりの電位低下は約
１ｍＶとなり、従来の燃料電池と比較して大きく改良さ
れていることが分かる。
燃料電池に組み込み運転を行うと、電解質の種類他の条
件にも影響されるが１０００時間当たりの電位低下は約
１ｍＶとなり、従来の燃料電池と比較して大きく改良さ
れていることが分かる。
（実施例）
以下本発明の実施例を記載するが、該実施例は本発明を
限定するものではない。
限定するものではない。
実施例１
粒度分布０．１〜１μｍ、平均粒径０．４μｍである粉
状炭化珪素９５ｇ （９５重量％）、粒径分布０．０５
〜０．５μｍのＰＴＦＥ４ｇ ＜４重量％）及びエチレ
ングリコール（潤滑剤）Ｉｇ （１重量％）を混合して
懸濁液を作製し、該懸濁液を３００℃で０．５時間焼成
後、ロール成型して厚さ１２０μｍのシートを形成した
。該シートは第１図に示す細孔分布を有し、第１図から
分かるようにその粒径ビークは約０．０７μｍであった
。
状炭化珪素９５ｇ （９５重量％）、粒径分布０．０５
〜０．５μｍのＰＴＦＥ４ｇ ＜４重量％）及びエチレ
ングリコール（潤滑剤）Ｉｇ （１重量％）を混合して
懸濁液を作製し、該懸濁液を３００℃で０．５時間焼成
後、ロール成型して厚さ１２０μｍのシートを形成した
。該シートは第１図に示す細孔分布を有し、第１図から
分かるようにその粒径ビークは約０．０７μｍであった
。
該シートを燃料電池に組み込み、リン酸水溶液を電解液
とし２００ｍＡ／ｃｄの負荷条件で使用したところ、運
転開始後１００００時間までは１０００時間当たりのセ
ル電位の低下は約１ｍＶと非常に小さかった。
とし２００ｍＡ／ｃｄの負荷条件で使用したところ、運
転開始後１００００時間までは１０００時間当たりのセ
ル電位の低下は約１ｍＶと非常に小さかった。
実施例２
実施例１と同じ材料で、エチレングリコールと水を潤滑
剤としてＰＴＦＥ５％のマトリクスペーストを作製して
、直接電極上に塗布する。その後、乾燥して３００℃に
て焼成したものは燃料電池に組み込み、実施例１と同様
に試験したところ同一の結果が得られた。（ペーストに
して電極上にマトリクスを塗布する方法） 比較例１ 実施例の炭化珪素の代わりに、単一粒径２μｍである粉
状炭化珪素を使用したこと以外は、実施例と同様にして
シートを形成した。該シートの細孔分布は第２図に示す
通りであり、その細孔ピークは０６７μｍと８０μｍで
あった。
剤としてＰＴＦＥ５％のマトリクスペーストを作製して
、直接電極上に塗布する。その後、乾燥して３００℃に
て焼成したものは燃料電池に組み込み、実施例１と同様
に試験したところ同一の結果が得られた。（ペーストに
して電極上にマトリクスを塗布する方法） 比較例１ 実施例の炭化珪素の代わりに、単一粒径２μｍである粉
状炭化珪素を使用したこと以外は、実施例と同様にして
シートを形成した。該シートの細孔分布は第２図に示す
通りであり、その細孔ピークは０６７μｍと８０μｍで
あった。
該シートを実施例と同様に燃料電池に組み込み同様の条
件で使用したところ、約５００時間経過後にマトリクス
中のリン酸が全て触媒層に吸収されてマトリクスが枯渇
した。リン酸が枯渇するごとにリン酸を追加したがその
たびにリン酸の枯渇が生じ、最終的に電極がフラッディ
ングを起こした。
件で使用したところ、約５００時間経過後にマトリクス
中のリン酸が全て触媒層に吸収されてマトリクスが枯渇
した。リン酸が枯渇するごとにリン酸を追加したがその
たびにリン酸の枯渇が生じ、最終的に電極がフラッディ
ングを起こした。
その劣化速度は１０００時間当たり約２０ｍＶと非常に
大きなものであった。
大きなものであった。
比較例２
実施例の炭化珪素の代わりに、単一粒径５μｍである粉
状炭化珪素を使用したこと以外は、実施例と同様にして
シートを形成した。該シートの細孔分布は第３図に示す
通りであり、その細孔ピークは２．０μｍであった。
状炭化珪素を使用したこと以外は、実施例と同様にして
シートを形成した。該シートの細孔分布は第３図に示す
通りであり、その細孔ピークは２．０μｍであった。
該シートを実施例と同様に燃料電池に組み込み同様の条
件で使用したが、マトリクスのリン酸保持能力がなく、
触媒層へのリン酸供給量が多すぎて電位降下が顕著であ
った。
件で使用したが、マトリクスのリン酸保持能力がなく、
触媒層へのリン酸供給量が多すぎて電位降下が顕著であ
った。
（発明の効果）
本発明に係わる燃料電池用マ） ＩＪクスは、その細孔
分布のピークが０．０５〜０．１０μｍの範囲内にあり
しかも該細孔の殆どがその範囲内に存在している。マト
リクスの細孔ピークが前記範囲内にあると、該マトリク
スの電解質吸引力が好適な値をとって最適ｌを触媒層に
供給することが可能になり、これにより従来頻繁に生じ
ている電解質の過剰供給あるいは供給不足を回避するこ
とができる。
分布のピークが０．０５〜０．１０μｍの範囲内にあり
しかも該細孔の殆どがその範囲内に存在している。マト
リクスの細孔ピークが前記範囲内にあると、該マトリク
スの電解質吸引力が好適な値をとって最適ｌを触媒層に
供給することが可能になり、これにより従来頻繁に生じ
ている電解質の過剰供給あるいは供給不足を回避するこ
とができる。
更に本発明方法により、粒度分布０．１〜１μｍ１平均
粒径０．３〜０．５μｍである粒子状炭化珪素と、粒径
０．０５〜０．５μｍのポリテトラフルオロエチレンを
原料としてマトリクスを作製すると、前記範囲内の細孔
分布を有する燃料電池用マトリクスを形成することがで
きる。
粒径０．３〜０．５μｍである粒子状炭化珪素と、粒径
０．０５〜０．５μｍのポリテトラフルオロエチレンを
原料としてマトリクスを作製すると、前記範囲内の細孔
分布を有する燃料電池用マトリクスを形成することがで
きる。
第１図は、実施例において作製された燃料電池用マトリ
クスの細孔分布を示すグラフ、第２図及び第３図は比較
例において使用された燃料電池用マトリクスの細孔分布
を示すグラフである。
クスの細孔分布を示すグラフ、第２図及び第３図は比較
例において使用された燃料電池用マトリクスの細孔分布
を示すグラフである。
Claims (3)
- （１）炭化珪素とポリテトラフルオロエチレンを主成分
とする燃料電池用マトリクスにおいて、該マトリクス内
の細孔分布のピークが０．０５〜０．１０μｍの範囲内
にあることを特徴とする燃料電池用マトリクス。 - （２）炭化珪素９０〜９９重量％、ポリテトラフルオロ
エチレン１〜９重量％及び残部潤滑剤から成る請求項１
に記載の燃料電池用マトリクス。 - （３）粒度分布０．１〜１μｍ、平均粒径０．３〜０．
５μｍである粒子状炭化珪素と、粒径０．０５〜０．５
μｍのポリテトラフルオロエチレンを混合して懸濁液を
作製し、該懸濁液を加熱焼成し所定の形状に成形するこ
とを特徴とする燃料電池用マトリクスの製造方法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP1119827A JPH02299165A (ja) | 1989-05-12 | 1989-05-12 | 燃料電池用マトリクスとその製造方法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP1119827A JPH02299165A (ja) | 1989-05-12 | 1989-05-12 | 燃料電池用マトリクスとその製造方法 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH02299165A true JPH02299165A (ja) | 1990-12-11 |
Family
ID=14771244
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP1119827A Pending JPH02299165A (ja) | 1989-05-12 | 1989-05-12 | 燃料電池用マトリクスとその製造方法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPH02299165A (ja) |
Cited By (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| DE102014104310A1 (de) | 2014-03-27 | 2015-10-01 | Siqens Gmbh | Vorrichtung und Verfahren zur Lebensdauerverlängerung von HT-PEM Brennstoffzellen |
-
1989
- 1989-05-12 JP JP1119827A patent/JPH02299165A/ja active Pending
Cited By (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| DE102014104310A1 (de) | 2014-03-27 | 2015-10-01 | Siqens Gmbh | Vorrichtung und Verfahren zur Lebensdauerverlängerung von HT-PEM Brennstoffzellen |
| WO2015144912A1 (de) | 2014-03-27 | 2015-10-01 | Siqens Gmbh | Vorrichtung und verfahren zur lebensdauerverlängerung von ht-pem brennstoffzellen |
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