JPH02150795A - 核燃料および正確な量の核燃料を含むコンパクトを作る方法 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 本発明は一般的には数ミリメートル以下の大きさの核燃
料粒子、およびこのような粒子から原子炉に用いる核燃
料コンパクトを作る方法に関する。

より詳しくは、本発明は高密度の核燃料コンパクトの製
造中に受けるかもしれない高圧に耐えることのできる核
分裂生成物保持被膜を有する核燃料粒子、および正確な
量の核燃料粒子を含むコンパクトを作る方法に関する。

発明の背景 熱分解保護被膜は、原子炉核燃料粒子、即ち核分裂性物
質および／または親物質、例えば適当な化合物の形態の
ウラニウム、プルトニウムおよびトリウムを保護するの
に用いられている。酸化アルミニウムおよび他のセラミ
ック酸化物の被膜も提案されている。熱分解炭素被膜を
用いた核燃料粒子の例は１９６７年６月１３日発行の米
国特許第３．２９８．９２１号および１９６８年１月２
日発行の米国特許第３，３６１，６３８号を含む。シリ
コンカーバイドやジルコニウムカーバイド等の耐火性カ
ーバイド材料を一層以上を含ませてさらに良好な核分裂
生成物保持特性を有する核燃料粒子を作ることも、１９
７２年３月１４日発行の米国特許第３．６４９．４７２
号に開示されているように知られている。これらの核分
裂生成物保持被膜が損傷を受けていないかぎり、重金属
燃料物質による粒子の外部への汚染および／または被膜
外への核分裂生成物の実質的な拡散は防がれる。

このような核燃料粒子は通常は、適当な結合剤と適当な
圧力を用いて作られる核燃料コンパクトと言われるもの
を作る方法で互いに結合される。

核分裂生成物保持被膜の破損および／またはひび割れが
核燃料コンパクトの生成中にしばしば生じることが見い
だされており、ここでこれらの核燃料粒子は高圧下で結
合剤物質と一緒になって比較的高密度の“グリーン”コ
ンパクトとなり、このグリーンコンパクトは後に高温を
受けて原子炉での使用に適した、正確な量の核燃料物質
を含む最終核燃料コンパクトとなる。このような製造方
法により適した核燃料粒子が求められている。

発明の簡単な要旨 本発明は、適当な被膜により保護されている核分裂生成
物保持被膜を有する核燃料粒子を薄いシェル内に包封し
、ｔして正確な燃料装填量を有する核燃料コンパクトを
作る方法を提供する。理論最大密度の約６０％以下の密
度の被膜物質を用いると、グリーンコンパクト工程でよ
り脆い核分裂生成物保持層を保護し、そして薄い包封用
シェルによりこのような粒子は正確に計量されて燃料コ
ンパクトを形成する装填材料を生じる。

好ましい態様の詳細な記述 非常に一般的には、核分裂性原子を合理的な水準へ燃焼
させているときに生じる実質的に全ての核分裂生成物を
コア内に保持するように設計された、−層またはそれ以
上の層の物質で囲まれた核分裂性物質または親物質の中
心コアを有する核燃料粒子を提供する。熱分解炭素やシ
リコンカーバイド等の種々の層の物質は当業界で知られ
ており、または池の相当する核分裂生成物保持物質を使
用して、原子炉のコア内で遭遇する長期間の高いレベル
の照射中に高温にさらされるときでさえ、良好な構造上
のおよび寸法安定性と核分裂生成物の保持を与えること
ができる。被膜が与える利点を得て破損やひび割れを避
けるとともに核分裂性コアまたは親コアを囲む全核分裂
生成物保持被膜配列の一部として他の適当な核分裂生成
物保持物質も使用できる。

核燃料物質の中心コアの形状は異なっていてもよいが、
通常は球形であり、そして一般には球の直径は約１ミリ
メートル（１，０００ミクロン）以下であろう。通常は
核燃料は直径が約１００ミクロンないし約５００ミクロ
ンの球形であろう。

好ましくは、核分裂性燃料コアの直径は約５００ミクロ
ン以下であり、そして好ましくは、親燃料コアは直径が
約６５０ミクロン以下である。このような親燃料コアは
核分裂性物質と親物質との両者の混合物、例えばウラン
化合物とトリウム化合物との混合物を含んでもよい。酸
化物またはカーバイドあるいはこれらの混合物の形態の
コア物質を一般には使用するが、比較的高温で安定な窒
化物やシリサイド（５ｉｌｉｃｉｄｅ）等の池の適当な
形態も別法として使用できる。好ましくは、核分裂性コ
アは酸化ウランと炭化ウランとの混合物から形成される
が、しかしながら酸化ウラン、炭化ウランまたは炭化ト
リウム／ウランも使用できる。

方、親燃料コアは適当な高温安定性トリウム物質、例え
ば酸化トリウムまたは炭化トリウムを含むべきであり、
そして炭化トリウムと酸化トリウムとの混合物または酸
化トリウムと酸化ウランとの混合物を使用してもよい。

核燃料物質は一般には高温操作中に膨張して分裂中に気
体の金属分裂生成物を生じるので、核束への暴露下で長
期間の操作を促進するためにこれらの影響を調節するた
めの準備をすることは周知である。コア物質の密度は通
常は他の製造方法および／または設計上の臨界条件を考
慮して決定されるので、コアは通常は比較的高密度の物
質のものであって、それ故にコア領域それ自身内でこの
ような気体の核分裂生成物の蓄積を調節することはでき
ない。その結果、比較的低密度の物質の第−層コアの表
面の近（に与えて、圧密シェルを構成している外側被膜
の内側の位置での膨張を調節し、また気体の分裂生成物
を調節する。コアを囲む層はまた、この層を付着させる
環境中でおよび高い中性子束の水準が調節される原子炉
内でコア物質と化学的に適合性があるべきである。ある
拡散Ｘ線回折パターンを有する煤状無定形炭素であるス
ポンジ状熱分解炭素は当業界で周知であり、そしてこの
目的のために通常用いられる。このようなスポンジ状熱
分解炭素はまた分裂の反動を減少させ、そして外層への
構造上の損傷を防ぎ、そして一般には２０ミクロンない
し約１００ミクロンの厚さで使用されるようなものであ
る。

圧密シェルをつくる中間層はしばしば、比較的高密度の
等方性熱分解炭素の層と金属分裂生成物の良好な保持を
提供するのに十分な厚さのシリコンカーバイドまたはジ
ルコニウムカーバイドの一層以上との組み合わせである
。一般には、高密度の等方性熱分解炭素は良好な構造上
の安定性を有し、そしてこのようなシリコンカーバイド
層のすぐ内側と外側との両方にしばしば与えられる。熱
分解炭素の内層は約２０−５０ミクロンの厚さであるこ
とができる。

一般には、約′２Ｐ０ミクロンないし４５ミクロンの厚
さのシリコンカーバイドまたはジルコニウムカーバイド
の連続層を用いて、金属分裂生成物の適度の封じ込めを
成し遂げるようにする。このようなシリコンカーバイド
またはジルコニウムカーバイドの層を何れの適当な方法
で与えて、通常はカーバイド物質の理論最高密度の少な
くとも約９０％である満足のいく密度を達成する。この
ような層は有利には、米国特許筒３，２９８．９２１号
等に詳細に記載されている流動床被覆装置等で蒸気雰囲
気中で付着できる。例えば、シリコンカーバイドを水素
とメチルトリクロロシランとの混合物から直接沈着でき
、これは最大理論密度の約９９％の密度を容易に作り出
す。

高密度等方性炭素は中性子照射中に良好な気体不透過性
と良好な寸法安定性との両者を有し、そして一般にはそ
の等方性はベーコンスケールで約１．２以下を示すべき
である。このような高密度等方性熱分解炭素を比較的低
温で、例えば１２５０ないし１４００℃、または約１８
００なシ１シ２２００℃で沈着すべきである。より高い
温度では、約１０体積％のメタンを含む気体混合物を使
用できるが、より低い温度では約２０−４０％のプロパ
ンまたはブタンの混合物を使用できる。約２５−５０ミ
クロンの高密度等方性熱分解炭素を金属カーバイド層の
外層に使用し、そしてこの炭素は理論最高密度の少なく
とも約８０％の密度、例えば約１．８５ないし１．９５
ｇ／ａｍ３を有すべきである。

上記の記載は、核燃料物質の周りに圧密バリヤーを与え
るのに使用できるある種の多層核分裂生成物保持被膜配
列を記述しているが、上記のとおり池の適当な核分裂生
成物保持配列も使用できる。

これらの核分裂生成物保持性核燃料粒子は、コア内に存
在する核分裂性原子および／または親原子の約３０％ま
での燃焼の間に発生する実質的に全ての核分裂生成物を
その粒子内に保持すべきであることを意図する。非常に
一般的には、約１ミリメートルと大きい核燃料コアを用
いたとしても、被覆核燃料粒子の外側寸法は通常は３な
いし５ミリメートルの範囲を超えない。

保護被膜は核分裂生成物保持バリヤーの最外層の外側に
配置されており、そして理論最高密度の約６０％以下の
密度を有する。上記のとおり、通常は核分裂生成物保持
配列の外面あるいはこれに非常に近い層は、理論最高密
度の少なくとも約８０％に等しい密度を有し、そしてこ
れは、続く製造工程で被膜物質が機械的保護を与えるこ
の比較的脆いあるいは壊れ易い物質である。好ましい被
膜物質は密度が約１．４グラム／ｃｍ３以下の熱分解炭
素であり、そして好ましくは熱分解炭素は密度が約０．
８ないし約１．４グラム／ｃｍ３の等方性熱分解炭素で
ある。適した保護を与えるためには、保護用熱分解炭素
の厚さは少なくとも２０ミクロンを示すべきであると思
われる。このような保護層に対する上限はないが、ある
空間パラメーター内で適度の核燃料装填を与えるという
拘束は、被膜と圧密バリヤーの最大厚さに拘束を課する
。

約１５ないし約７０ミクロンの厚さの保護被膜を用いる
が、好ましくは約１５ないし約４５ミクロンの熱分解炭
素である。例えば、厚さが少なくとも約４０ミクロンで
密度が約１．１ないし１．３グラム／ｃｍ３のこのよう
な熱分解炭素被膜を使用できる。熱分解炭素は好ましい
保護被膜物質であるが、適当な核性質を有する池の化学
的に適合した物質を別法として使用してもよい。例えば
、密度が約１．５ないし約２．０グラム／ｃｍ’の酸化
アルミニウムを保護被膜として用いてもよい。

良好な一体性を示しそして汚染を防ぐ比較的高密度の材
料で薄い包封用最外層シェルは形成されており、さもな
くば特定の核燃料コンパクトに望ましい正確な量のを含
む装填材料を良好な信頼性と再現性で提供するのに必要
な非常に正確な計量装置を妨害してしまう。より詳しく
述べると、包封用最外層シェルを形成する材料は理論最
高密度の少なくとも約８０％に等しい密度を有すべきで
あり、適当な材料は、シェルが取り囲む被膜層および実
際に使用される結合剤と適合するものが使用される。例
えば、熱分解炭素および酸化アルミニウムなどであり、
そして好ましくは密度が約１．７ないし約２グラム／ｃ
ｍ３、最も好ましくは少なくとも約１．９グラム／　ｃ
　ｍ　３の熱分解炭素を使用する。包封用シェルの厚さ
は約２ミクロン以上、好ましくは約３ないし５ミクロン
の厚さを使用する。これ以上厚いシェルを使用してもよ
いが、必要とは思われず、そして前に述べた空間拘束は
再びこれに関係する。ヘリウムやアルゴン等の不活性ガ
スとメタンや他のアルカンまたは炭素原子数が約５以下
のアルカン等の適当な炭素質材料との組み合わせを含む
気体雰囲気から熱分解炭素を沈着でき、そして保護被膜
層を沈着する同じ流動床被覆器を所望により使用できる
。例えば、約９７体積％のアルゴンと３体積％のプロピ
レンとを含む雰囲気から約１１５０℃の温度で適当な薄
い熱分解炭素シェルを沈着できる。

このような粒子は、非常に僅かの許容誤差内で所望の量
の核燃料物質を含むこれらのほぼ球形の粒子の正確な装
填材料を重量または体積で示すことのできる自動装置で
の使用にうまく適している。

この用途に適した装置の例は米国特許筒４，１１１．３
３５号に説明されており、この文献の開示を本明細書に
参考のために含める。このような精巧な装置は操作が比
較的微妙であり、そして保護被膜の特性に耐えることが
できない。壊れやすい低密度熱分解炭素保護被膜からの
少量の熱分解炭素ダストが正確な計量装置に蓄積して、
計量装置を不調にしそして必要とした正確な燃料装填材
料を作ることができなかった。しかしながら、包封用外
層シェルを含めた結果、この計量装置は長期間にわたり
完全に自動化された方法で運転することができ、非常に
正確な量の核燃料材料を含む装填材料を作ることができ
ることがわかった。

保護被膜とその包封用シェルとを含む被覆核燃料粒子の
外径は、コアの寸法と圧密バリヤーの厚さとに依存して
変わる。好ましくは、しかしながら、親核燃料粒子の外
径は約３００ミクロンを越えず、そして核分裂性燃料コ
アを有する粒子の外径は約２００ミクロンを越えない。

原子炉で使用できる燃料コンパクトを形成するために、
これらの保護被膜を有する被覆燃料粒子を加圧下で所望
の寸法と形状の金型内で流動可能な硬化性結合剤と非常
に正確な量で一緒にする。

全ての核分裂性燃料粒子を使用してもよ（、あるいは核
分裂性粒子と籾粒子との組み合わせを用いることもでき
る。どちらの場合にも、シム（ｓｈｉ＋ａ）粒子も使用
してもよい。各々の燃料装填材料に含まれるべき非常に
正確な量の燃料は、精巧な計量装置により生産ラインベ
ースで求められ、そしてその結果、結合剤の硬化に続い
て、所望の非常に正確な燃料負荷を有する核燃料コンパ
クトが達成される。自動的に非常に正確な量の核燃料を
含む装填材料を作るための核燃料粒子の計量は、粒子の
重量および／または体積を測定することにより成し遂げ
られる。たとえば、最初に体積を測定しそして最終重量
測定を行ってもよ（、その逆でもよい。別法として、全
ての測定を重量でまたは体積で行ってもよい。

いづれの場合にも自動生産ラインベースでこの測定を行
う装置は、計量されるべき物質により作られる環境に敏
感である。前に示したように、籾粒子および／または核
分裂性粒子の混合物を特別の核燃料コンパクトにしばし
ば用いられ、そしである量のシム物質と呼ばれる非燃料
含有物質をある種の燃料コンパクトに用いて僅かに異な
る燃料密度のコンパクトを提供してもよい、何故なら核
燃料コアは通常は原子炉のコア内の異なる場所で異なる
燃料負荷のコンパクトを含むからである。

その結果、このような混合物を用いるとき、一種類より
多くの物質を計量し、次いでこの混合コンパクトに入る
異なる物質を配合することが必要であり、そしてこれは
一般にはこのような混合を行うための窒素流のパルスを
用いることにより行われる。このような計測と供給とを
成し遂げるために、振動フィーダーをしばしば用い、そ
して内部で粒子が物理的に動（種々のトランスファーチ
ューブを通常用いる。全体の自動化は適当な電気制御に
より制御され、この自動化はスライドバルブとピンチバ
ルブとを含む種々のバルブを利用する。

核燃料の装填材料の組成の精度は長期間にわたっては維
持することができなかったとの結果から、敏感な電気測
定機構およびトランスファー装置は、所望の外側の比較
的低密度被膜を有する粒子を全く許容できなかった。し
かしながら、保護被膜の利点は保持できそしてこの自動
化装置により計量する精度の干渉は包封用外層シェルの
存在の結果として避けられることが分かった。このよう
なシェルを含む粒子は、長期間にわたり再現性よ（体積
及び／又は重量で測定できることが見いだされている。

被覆粒子の装填材料から核燃料コンパクトを形成する適
当な方法は米国特許第４．０２４，２０９号に開示され
ており、この文献の開示を本明細書に参考のため含める
。被覆粒子を金型キャビティに供給した後であって、結
合剤を供給する前に、被覆核燃料粒子を予備圧縮圧力に
しばしばかける。

例えば、約１１００ｐｓｉないし約６００ｐｓ　ｉｇの
圧力を用いてもよい。その後、このコンパクト内で所望
の燃料密度を得るために、粒子と結合剤を比較的高い圧
力にかけ、少なくとも約６００ｐｓｉｇの圧力を一般に
は用いる。

熔融条件にある結集として流動可能な結合剤であって冷
却により硬化可能なものを含む種々の結合剤を使用でき
る。結合剤は熱可塑性物質であっても熱硬化性ポリマー
であってもよい。熱可塑性物質の結合剤、例えばピッチ
、特に石油ピッチやコールタールピッチ、特にグラファ
イト粉末と既知の他の添加剤との混合物のものがしばし
ば用いられる。ピッチおよびある種のアルコールおよび
脂肪酸添加剤を含むこのタイプの適当な組成物は、１９
８０年８月１２日発行の米国特許第４．２１７．１７４
号に開示されており、この文献の開示を本明細書に参考
のために含める。別法として、フェノール樹脂やフルフ
ラール樹脂等の炭化可能な池のタイプの樹脂も使用でき
る。好ましい結合剤は石油ピッチとグラファイト粉末と
の混合物、約４０ミクロン以下の比較的微細な粒径のグ
ラファイトを含み、少なくとも約１０００℃の温度への
加熱により硬化させる。一般には、不当に製造時間を遅
らせないように、そして完全な炭化が達成されるのを確
保するために、約２１００℃の高い温度を使用してもよ
い。室温への冷却に続いて、数十個のコンパクトの群を
テストによりしばしば調べて、コンパクト群からの試料
から浸出する重金属物質（核分裂性物質または親物質）
の程度を測定し、そしてコンパクト群を排除するほどの
核分裂生成物保持能力のかなりの損失を示すような破壊
的な損傷を粒子が受けたか否かを確かめる。

これらのテストはグリーン物質の圧縮中に圧密バリヤー
の一体性を維持するうえで保護被膜の有効性を示す。さ
らに、かなりの中性子照射に続いてこれらのコンパクト
を核燃料の重要な燃焼への試験をすると、この保護被膜
のない粒子から作られたコンパクトよりも核分裂生成物
保持性について同様な重要な改良をも示し、そしてＳｉ
Ｃ層の連続した一体性を確かめるためにコンパクトの一
つを燃焼させることにより得られる試験結果を確かめる
。

以下の実施例は、本明細書で一般的に記載したタイプの
核燃料粒子、並びにこのような粒子を利用した核燃料コ
ンパクトを作る好ましい方法を解説している。しかしな
がら、この例は本発明の範囲を制限するものとして理解
すべきではない。

実施例 酸化ウラン物質を主成分とする酸化ウランと炭化ウラン
との混合物の微小球を作った。化学量論的には、Ｕ　Ｃ
ｏ　、　ｓ　Ｏ１，ｔの組成を有する球とみることがで
きる。球の粒径は約３５０ミクロンであり、そしてかな
り十分な高密度のものと思われる。

適当な被覆装置内でアルゴン浮遊流を用いて球を約１１
００℃の温度に加熱した。スポンジ状熱分解炭素の緩衝
被膜をほぼ大気圧でそれぞれが約５０体積％のアセチレ
ンとアルゴンとから沈着させた。アセチレンは分解して
コア上に低密度スポンジ状炭素へと沈着し、そして約１
．１グラム／ＣＣの密度の約４０ないし５０ミクロンの
層を沈着させるのに十分な時間の間流し続けた。

次いでアセチレン流を止め、温度を約１２００℃に上昇
させた。約３体積％のプロピレンを流れに注入し、そし
て約２０分間被覆を行った。これにより約１．９グラム
／ｃｍ３の密度のほぼ層状炭素の薄い無定形被膜ができ
た。

次いで緩衝被膜コアを約１４００℃に加熱し、そして約
１２　ｖ１０プロピレン、約１２ｖ１０アセチレン、約
２２　ｖ１０アルゴンからなり残りが水素である混合物
を使用して、密度が約１．９５ｇ　／　ｃ　ｍ　”でＢ
ＡＦが約１．１の約５０ミクロンの厚さの等方性熱分解
炭素の層を沈着させた。

次いで温度を約１６００℃に上昇させ、そして水素のみ
を流動化用ガスとして用いて水素流の約１０体積％をメ
チルトリクロロシランの浴に吹き込んだ。これらの条件
下で約２時間後にシリコンカーバイドは約２（Ｈクロン
の厚さの層の形態で炭素被覆球上に一様に沈着した。続
く測定と試験により、シリコンカーバイドはこの理論密
度の約９９％である約３．１８ｇ／ｃｍ３の密度のベー
タ相ＳｉＣであることがわかった。

シリコンカーバイド被覆コアをこの流動化条件で流動化
ガスとしてアルゴンまたは窒素と置換して維持し、そし
て温度を約１４００℃に下げた。

この温度で、１３ｖ１０プロピレン、約１７ｖ１０アセ
チレン、約２１ｖ１０アルゴンからなり残りが水素の混
合物を注入して密度が約１．９５ｇ／ｃｍ３でＢＡＦが
約１．１の等方性熱分解炭素を再び沈着させた。

次いで流動化粒子の温度を約１２００℃に下げ、そして
各が約５０　ｖ　／　ｏであるアセチレンとアルゴンと
を約１０分間注入した。取り出した後にこれらの粒子の
幾らかを試験すると、密度が約１゜１ｇ／ａｍ３で厚さ
が約３０ないし４５ミクロンで、被覆物質に対して平均
厚さが約４０ミクロンである熱分解炭素の外層被膜を有
することがわかった。

粒子の流動床の温度を次に約１１５０℃に上昇させた。

約３ｖ１０で残りが水素のプロピレンをほぼ大気圧下で
約２０分間注入し、そして少なくとも約１．７のＢＡＦ
の高密度無定形熱分解炭素を沈着させた。この期間の最
後に、粒子を流動化ガス流中でほぼ室温に冷却し、次い
で取り出して試験した。熱分解炭素からなる外層被膜は
密度が約１．９ｇ／ｃｍ３で厚さが約２ないし５ミクロ
ンであることを示している。

これらの被覆粒子を用いて直径が約０．５インチで高さ
が約２インチのほぼ円筒形の燃料コンパクトを作った。

−例として、はぼ５グラムのこれらの粒子と、はぼ同様
の被膜配列を有し外径が約６５０ミクロンの親燃料粒子
約５グラムとの装填材料を、多室移行トレー内での配合
に続く適した充填を確保するために振動されつつさる金
型内に計量して入れた。アリア等の米国特許箱４，１１
１．３３５号に示されているのとほぼ同様の計量装置を
使用して、完成したコンパクトが約６ｃｍ３のコンパク
ト中に重金属コアの全容積約２．２４ｃｍ３となるよう
に正確な量の核分裂性燃料および親核燃料を含む二つの
別々の装填材料を計量した。

この計量装置は最初に、別々の調整可能な体積測定室を
、核分裂性物質および親物質それぞれの粒子をあらかじ
め定めた量で満たした。充填が完了した後、体積測定室
の底部にあるパルプを開け、そして最終所望量からのど
のような不足分も計算するために高感度電子秤量機構に
より監視されている中間カップに装填材料を流した。次
いで不足分を供給するために計算されたあらかじめ定め
た供給速度で正確な長さの時間運転する振動供給機を用
いて、追加の粒子の供給により不足分を補った。どんな
不足分に基づいても、次の蓄積のために所望の装填量に
もっと近づける体積設定の調整ができる。重量の最終チ
エツクを行い、そして両者が許容誤差内のときにバルブ
を開いてカップの内容物を共通漏斗へと放出し、ここで
初期混合が起こり、漏斗は粒子装填材料を移行トレー内
のキャビティーへと送り、ここで窒素の上昇流パルスを
付与した結果としてより包括的な配合が生じた。

移行トレー内のすべての４０個のキャビティーを満たし
た後、計量されそして配合された核燃料の装填材料を燃
料コンパクト用の個々の金型に送りた。

約１７５ｐｓｉｇの予備圧縮圧力を使用して金型の寸法
を主として燃料コンパクトの所望の高さに最初に低下さ
せた。予備圧縮が完了した後に、１００重量部の石油ピ
ッチ・と１２４重量部のグラファイト粉末とを含む混合
物を注入した。個々の金型キャビティーへの粒子装填材
料の供給は、キャビティーの一端でピストンの回りに伸
びる通路配列を経由した。約１５０ｐｓｉｇの圧力で注
入が起こり、ピッチ混合物と金型との温度を約１６５℃
に維持した。注入が完了すると、金型の温度を冷却して
結合剤を固化させ、そしてコンパクトを金型から約２５
℃の温度で金型から取り出した。

次いで炉に移して約９００℃の温度で約１時間加熱して
結合剤を炭化させた。次に別の炉で約１７５０℃で加熱
処理して結合剤炭化工程を終了した。

実施例１で作った個々の被覆核燃料粒子を、最終保護被
膜の付与の前に被覆機から取り出された粒子とともに試
験した。最初に取り出され粒子は約６ボンドの圧縮強度
を示し、−刃保護被膜および包封用シェルの付与後の粒
子は、核分裂生成物保持バリヤーに関して、上記のほぼ
二倍の圧縮強度を示した。熱処理済燃料コンパクトの幾
らかを炉のグラファイト坩堝に入れ、次いで約１６５０
℃の温度に加熱し、ここで塩化水素ガスを約１時間循環
させた。気体の塩化ウランと塩化トリウムが形成され、
そしてこれらの塩化物の量を監視することにより、重金
属汚染を計算できた。コンパクトは、全重金属のダラム
数当たりｌＸｌ０−’グラム以下であり、こうして所望
水準の性能が得られることがわかった。保護被膜のない
このような被覆核燃料粒子を用いて作ったコンパクトも
同様に重金属汚染の試験をし、３Ｘ１０−５グラムより
ほんの僅かに少ない重金属汚染をしめした、こうして保
護被膜の使用により達成されるこの減少を見通すことが
できる。

正しい寸法と目視観察の最終検査の後に、燃料コンパク
トは燃料エレメントを形成するための核燃料ブロックへ
装填する用意ができた。このコンパクトのひとつを燃焼
させることによるテストにより、製造工程中に被膜によ
り与えられる保護は、不完全な核分裂生成物保持被膜の
破片が保護被膜と包封用シェルのないコンパクトで見ら
れるものの約６０％の水準へとかなりの低下をもたらす
ことがわかる。さらに、重金属装填用の代表的なコンパ
クトの分析すると、極端に正確な水準の燃料装填が所望
の許容誤差内で十分に達成されることがわかる。

本発明者が現在理解している最良の態様に関して本発明
を記述してきたが、本発明の範囲から離れることなく当
業者に自明の変形および変更をすることができる。

（外４名）

Claims (1)

1. 【特許請求の範囲】 １、正確な量の核燃料を含む核燃料コンパクトを作る方
   法であって、核分裂性物質または親核燃料物質からなる
   ほぼ球形のコアの周囲を、複数の異なる層の核分裂生成
   物保持バリヤーで被覆し；前記核分裂生成物保持バリヤ
   ーの外側に比較的低密度の保護被膜を付着させ：前記保
   護被膜の表面上に比較的高密度の物質の薄層を所定条件
   下で蒸気雰囲気から付着させて、得られる核燃料粒子に
   少なくとも２ミクロンの厚さの包封用最外層シェルを持
   たせ；集めた核燃料粒子の容積および／または重量を測
   定することにより前記核燃料粒子を計量して、特定のコ
   ンパクトに望ましい正確な量の核燃料粒子を含む装填材
   料を形成し；前記装填材料を密閉容器に入れ、そしてこ
   の核燃料粒子により占められていない密閉容器の残りを
   、核燃料粒子の間隙への注入により硬化可能な流体結合
   剤でもって満たし、次いで結合剤を硬化させて、正確な
   量の核燃料を含む固体核燃料コンパクトを形成させ、こ
   れにより前記の薄い包封用高密度シェルが前記の比較的
   低密度の保護被膜物質の摩耗を防ぎ、そしてそれにより
   長期間の運転にわたり各々の装填材料に正確な量の核燃
   料を連続的に計量する、上記各工程からなる方法。 ２、前記各装填材料の重量を測定することにより、前記
   計量を行う、請求項１記載の方法。 ３、集めた粒子の容積を始めに計量し、次いで各装填材
   料の重量を測定することにより、前記計量を行う、請求
   項１記載の方法。 ４、炭化水素の熱分解により密度が約１．３グラム／ｃ
   ｍ＾３以下の熱分解炭素を沈着させることにより、前記
   被膜を沈着させる請求項１ないし３の何れかに記載の方
   法。 ５、前記の最外層シェルが異方性でＢＡＦが約１．７以
   上でそして密度が少なくとも約１．７グラム／ｃｍ＾３
   のものとなる条件下で、炭化水素の熱分解により比較的
   高密度物質の前記薄層を付着させる、請求項１ないし４
   の何れかに記載の方法。 ６、前記結合剤がピッチとグラファイト粉末の混合物で
   ある、請求項１ないし４の何れかに記載の方法。 ７、核分裂性物質または親核燃料物質から作られたほぼ
   球形のコア；前記緩衝層を囲む核分裂生成物保持バリヤ
   ー；前記バリヤーの外側に配置されそして理論最大密度
   の約６０％以下の密度を有する保護被膜；および、前記
   保護被膜を囲む比較的高密度の物質の薄い包封用最外層
   シェル；からなり、これにより、核燃料粒子と接触して
   硬化する流体結合剤により核燃料粒子を互いに結合する
   ことにより正確な量の核燃料を含む核燃料コンパクトを
   作るに先立って、前記包封用最外層シェルがこのような
   保護被膜付き核燃料粒子の自動化装置による正確な計量
   を可能にする、核燃料粒子。 ８、前記包封用最外層シェルは密度が約１．７ないし約
   ２グラム／ｃｍ＾３の熱分解炭素から作られる、請求項
   ７記載の核燃料粒子。 ９、前記包封用最外層シェルは厚さが少なくとも約２ミ
   クロンであり、そして前記保護被膜の外層と接触してい
   る、請求項８記載の核燃料粒子。 １０、前記熱分解炭素は異方性であり、そして約１．７
   以上のＢＡＦを有する、請求項８または９記載の核燃料
   粒子。 １１、前記シェルの厚さは２ないし５ミクロンである、
   請求項７ないし１０の何れかに記載の核燃料粒子。 １２、前記保護被膜は密度が約１．３グラム／ｃｍ＾３
   以下の熱分解炭素である、請求項７ないし１１の何れか
   に記載の核燃料粒子。 １３、前記熱分解炭素保護被膜は少なくとも約１５ミク
   ロンの厚さである、請求項１２記載の核燃料粒子。 １４、前記保護被膜熱分解炭素は約０．８ないし約１．
   ２グラム／ｃｍ＾３の密度を有する、請求項１２記載の
   核燃料粒子。 １５、前記保護被膜は厚さが約１５ないし約４５ミクロ
   ンである、請求項１２ないし１４の何れかに記載の核燃
   料粒子。