JP7779085B2 - 複合部材 - Google Patents

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本発明は、補強部材が接着層を介して被補強部材と接合された複合部材であって、接合に係る補強部材または被補強部材の最表層の一部または全部が一方向プリプレグによって構成される複合部材に関する。

強化繊維に熱硬化性樹脂を含ませたプリプレグから製造された部材は、軽量性と強度が高いとの特徴から、特に航空機での利用に適している。この種の材料で、航空機の胴体バレルや翼、尾部等を製造するとき、それ単体では曲げ負荷への剛性が低いパネル状の面部材（被補強部材）にストリンガー等の補強部材が接合一体化された複合部材の構成が好ましく用いられる。部材の複合化により、機体としての構造に所望の剛性が提供されるようになる。この種の用途で、如何に部材間の接合の強度を安定させ、信頼性を制御するかとの点は、航空機の運用時のみならず航空機の設計と製造において格別の注意が払われてきた技術分野である。

特許文献１には、パネル状の部材にストリンガー状の補強部材がファスナーにて締結され一体化された複合部材が開示されている。この機械的な締結方法は、部材を構成する素材の種類に問わず適用できることに加え、締結の信頼性も高い。製造においては、締結する別個の部材それぞれに対して穿孔の加工を施し、部材同士を位置決めしてからファスナーを締結加工する。その際、間隔を空けて多数本のファスナーで部材同士を締結するのが一般的であり、上述の工程を所望のファスナー本数の回数繰り返すため、一連の工程は長時間を要しかつ効率性を高めるのも難しい。さらには、金属製であるファスナー自体の重量によって複合部材の軽量性が損なわれてしまうとの側面がある。

また別に、特許文献２には、強化繊維と熱硬化性樹脂のプリプレグからパネル状の部材を製造し、次いで補強部材であるストリンガーを接着剤で接着接合した態様の開示がある。接着剤は軽量な樹脂材料であり、ファスナーで見られるような複合部材の重量増を招くことは無い。また、接着接合の工程も、部材に穿孔する必要が無いため、ファスナーに対して比較的簡易との利点が認められる。

特許文献３には、強化繊維を含む複合材料からなる部材間を接着接合する態様において、接合部の強度を高めた構成が開示されている。複合部材の接合部の断面において、接着剤が接着剤と接する各々の部材の領域に対し、凹凸状に接する接合面を形成することによって接合部の強度が高まるとしている。類似の態様は特許文献４にも開示がある。

：国際公開第２０１０／０４６６８４号 ：国際公開第２０１８／１７０３３０号 ：国際公開第２００６／０８９５３４号 ：国際公開第２００４／０６０６５８号

特許文献２～４に記載されたように、これらの接着剤にて部材間を接合する手段は、強化繊維を含む複合材料に対し、従来のファスナー締結に見られる課題に対して改良の方針を与えるものである。しかしながら、強化繊維と熱硬化性樹脂を含むプリプレグを補強部材または被補強部材とする場合、この種の材料に特有の、繊維の向く方向に応じて異なる剛性や強度を示すとの特性から、部材間の接合面の剥離する荷重が安定しないとの問題が見られる。この接合強度のバラツキは部材の接合部の設計を困難にするものであって、複合材料からなる部材間の接合で解決されるべき課題として残っている。

本発明の目的は、被補強部材に対し、補強部材が接着層を介して接合された複合部材において、前記被補強部材または補強部材の接着層と接する最表層が、強化繊維と熱硬化性樹脂を含む一方向プリプレグから構成されるとき、上記のような接合部の剥離に対する耐性の不安定性が抜本的に改善されることにより、設計が容易で信頼性の高い複合部材を提供することである。

本発明は、下記式（１）によるアスペクト比が１よりも大きく１，０００，０００，０００よりも小さい補強部材が、接着層を介して被補強部材と接合された複合部材であって、前記接着層が、少なくとも補強部材または被補強部材のいずれか一方または両方を構成する強化繊維を内包してなるとともに、接着層と接する補強部材の最表層の一部または全部が、強化繊維と熱硬化性樹脂を含む一方向プリプレグにより構成され、前記一方向プリプレグの強化繊維の配向方向と、補強部材の投影長さの長手方向とにおける、上面視においてなす角αが３０°≦α＜９０°である複合部材である。
アスペクト比＝補強部材の投影長さ（ｍ）／補強部材の投影幅（ｍ）・・・（１）

また、本発明の他の態様としては、下記式（１）によるアスペクト比が１よりも大きく１，０００，０００，０００よりも小さい補強部材が、接着層を介して被補強部材と接合された複合部材であって、前記接着層が、少なくとも補強部材または被補強部材のいずれか一方または両方を構成する強化繊維を内包してなるとともに、接着層と接する被補強部材の最表層の一部または全部が、強化繊維と熱硬化性樹脂を含む一方向プリプレグにより構成され、前記一方向プリプレグの強化繊維の配向方向と、補強部材の投影長さの長手方向とにおける、上面視においてなす角βが３０°≦β＜９０°である複合部材である。
アスペクト比＝補強部材の投影長さ（ｍ）／補強部材の投影幅（ｍ）・・・（１）

本発明の複合部材の好ましい態様によれば、前記なす角αが３０°≦α＜９０°である前記補強部材が接合される前記被補強部材において、前記なす角βが３０°≦β＜９０°を満たすことである。

本発明の複合部材の好ましい態様によれば、前記接着層が熱硬化性樹脂から構成される。

本発明の複合部材の好ましい態様によれば、前記熱硬化性樹脂が、エポキシ樹脂、ベンゾオキサジン樹脂、シアネートエステル樹脂、ビスマレイミド樹脂、フェノール樹脂から選ばれる少なくとも一種である。

本発明の複合部材の好ましい態様によれば、前記接着層が熱可塑性樹脂から構成される。

本発明の複合部材の好ましい態様によれば、前記熱可塑性樹脂が、ポリアミド樹脂、ポリフェニレンスルフィド樹脂、ポリエーテルケトンケトン樹脂、ポリエーテルエーテルケトン樹脂から選択される少なくとも一種である。

本発明の複合部材の好ましい態様によれば、前記接着層が、少なくとも補強部材または被補強部材のいずれか一方または両方を構成する強化繊維を内包してなる。

本発明の複合部材の好ましい態様によれば、前記接着層の厚みが１０μｍ以上５００μｍ未満である。

補強部材が接着層を介して被補強部材と接合された複合部材において、補強部材が受ける主たる荷重の方向に対し、補強部材または被補強部材の最表層を構成する一方向プリプレグの強化繊維の配向方向が特定の範囲内にあることで、補強部材または被補強部材における破壊を誘引し、接合強度のバラツキが低減された複合部材を提供できる。

図１（ａ）は、本発明の複合部材の一例を示す斜視図である。図１（ｂ）は、図１（ａ）の補強部材を透視し、補強部材の接着層と接する最表層と被補強部材を表示した斜視図である。この例では、補強部材の最表面に一方向プリプレグが配置されている。図１（ｃ）は、図１（ｂ）の上面視図である。 図２（ａ）は、本発明の複合部材の一例を示す斜視図である。図２（ｂ）は、図２（ａ）の補強部材を透視し、補強部材の接着層に接する最表層と被補強部材を表示した斜視図である。この例では、被補強部材の最表面に一方向プリプレグが配置されている。図２（ｃ）は、図２（ｂ）の上面視図である。 図３（ａ）は、図２（ａ）と類似した複合部材の補強部材を透視し、補強部材の接着層と接する最表層と被補強部材を表示した斜視図である。この例では、補強部材と被補強部材の両方の最表面に一方向プリプレグが配置されている。図３（ｂ）は、図３（ａ）の上面視図である。 図４（ａ）は、補強部材が面内で曲げの形状を持つようなときの補強部材の例である。図４（ｂ）は、補強部材が面外方向に曲げの形状を持つようなときの補強部材の例である。 図５（ａ）は、図４（ａ）の補強部材の接着層に接する最表層の上面視図である。図５（ｂ）は、図４（ｂ）の補強部材の接着層に接する最表層の斜視図であり、面外に曲げを持つ部分に定義される座標系ｘ’ｙ’を説明する図である。図５（ｃ）は、図５（ｂ）の上面視図である。

次に、本発明の成形品の実施形態の詳細を説明する。

本発明の複合部材は、長物形状の補強部材と、被補強部材と接着層とから成り、前記補強部材と前記被補強部材は前記接着層を介して接合され、前記補強部材または被補強部材の接着層と接する最表層の一部または全部が強化繊維と熱硬化性樹脂を含む一方向プリプレグにより構成され、前記一方向プリプレグの強化繊維の配向方向が特定の範囲内にあることを特徴とする。

接着層に接する最表層の一部または全部が一方向プリプレグにより構成され、前記一方向プリプレグの強化繊維の配向方向が特定の範囲内にあるのは、前記補強部材だけでもよく、前記被補強部材だけでもよく、前記補強部材と前記被補強部材の両方であってもよい。

すなわち、前記補強部材の接着層に接する最表層の一部または全部の一方向プリプレグの強化繊維の配向方向と、前記補強部材の投影長さの長手方向とにおける、上面視においてなす角をαとすると、本発明の複合部材は３０°≦α＜９０°である。

さらに、前記被補強部材の接着層に接する最表層の一部または全部の一方向プリプレグの強化繊維の配向方向と、前記補強部材の投影長さの長手方向とにおける、上面視においてなす角をβとすると、本発明の複合部材は３０°≦β＜９０°である。

加えて、３０°≦α＜９０°かつ３０°≦β＜９０°であることが本発明の複合部材の好ましい態様として例示できる。

上面視においてなす角αを図１に例示する。図１（ａ）に、本発明の複合部材の一例が斜視図で示され、図１（ｂ）に、図１（ａ）の補強部材を透視し、補強部材の接着層と接する最表層と被補強部材を表示する斜視図が示される。この例では、補強部材の最表面に一方向プリプレグが配置されている。図１（ｂ）を上面視した図が図１（ｃ）であり、なす角αは図１（ｃ）の５と１５に例示される。また、上面視においてなす角βを図２に例示する。図２（ａ）に、本発明の複合部材の一例が斜視図で示され、図２（ｂ）に、図２（ａ）の補強部材を透視し、補強部材の接着層と接する最表層と被補強部材を表示する斜視図が示される。この例では、被補強部材の最表面に一方向プリプレグが配置されている。図２（ｂ）を上面視した図が図２（ｃ）であり、なす角βは図２（ｃ）の６と１６に例示される。また、なす角αとなす角β両方が同時に定義できる構造を図３に例示する。図３（ａ）に、図２（ａ）と類似した複合部材の補強部材を透視し、補強部材の接着層と接する最表層と被補強部材を表示する斜視図が示される。この例では、補強部材と被補強部材の両方の最表面に一方向プリプレグが配置されている。図３（ａ）を上面視した図が図３（ｂ）であり、αとβはそれぞれ図３（ｂ）の５、１５と６、１６に例示される。

前記補強部材または被補強部材において、なす角αまたはなす角βが前記のように規定されるのは、前記接着層に接する最表層の全部であることが好ましい。さらに、長物形状の補強部材では、その長手方向の端部において大きな荷重が負荷されるとの観点から、補強部材の長手方向の両端部のそれぞれにおいて、端部から補強部材の投影長さの１０％までの範囲において規定されることが、特に好ましい。

炭素繊維を用いたプリプレグに代表される繊維強化材は、その破壊において脆性であり、ある荷重を超えると急激に破壊が進んで荷重を失ってしまうとの特性を示すことが多い。また、その荷重もバラツキを持つものである。この種の材料で接合構造を成す時、なす角αまたはなす角βが前記角度の範囲内にあれば、接合面で母材である補強部材または被補強部材の破壊を誘引しやすい。さらに、αまたはβが前記角度の範囲内にあるとき、母材の強度のバラツキが小さい。このことは、所望の強度近傍において接合構造の破壊を誘引できることを意味し、これにより接合強度の安定した複合部材が得られる。

なす角αまたはなす角βの範囲としては、４５°＜α＜８５°または４５°＜β＜８５°がより好ましく、６０°＜α＜８５°または６０°＜β＜８５°がさらに好ましい。なす角αまたはなす角βが、４５°ないし６０°より大きいことで、補強部材または被補強部材の強度のバラツキがさらに小さくなり、複合部材の強度を安定させることができる。また、なす角αまたはなす角βが８５°より小さいことで、複雑形状への賦形性が向上する。その結果、接合面の形状が安定して得られるため、複合部材の強度を安定させることができる。

［補強部材］
本発明の補強部材は、アスペクト比が１よりも大きく１，０００，０００，０００よりも小さいことを特徴とする。ここで、補強部材のアスペクト比とは、補強部材の投影長さ（ｍ）／補強部材の投影幅（ｍ）として定義される。ここで、投影長さとは、補強部材の上面視による投影形状の、形状に沿った寸法の内最も大きいものとして定義され、投影幅は、前記上面視による投影形状において、前記投影長さ方向に略垂直な方向の寸法の平均値として定義される。

補強部材のアスペクト比は、１０よりも大きく１０，０００，０００よりも小さいことがより好ましく、１００より大きく１０，０００より小さいことが一層好ましい。アスペクト比を大きくすることで、荷重方向に対する補強効果効率を高めることができる。また、補強部材の投影長さをそのままに補強部材の投影幅を大きくするときアスペクト比は小さくなるが、補強部材の投影幅を大きくすることで、補強部材の断面二次モーメントを高め、耐座屈性能を向上し、補強効果を高めることができる。

補強部材は、それ自体の剛性によって、補強部材と接合される被補強部材と一体化された複合構造において、補強部材の投影長さの長手方向の変形を拘束するものである。

この補強部材の効果は、複合構造に曲げあるいは捩じりの負荷が生じたときに最も効果的に発現する。効果の発現を高めるために、断面二次モーメントの高い補強部材の断面形状を選択するのが好ましい。断面二次モーメントを高めつつ、補強部材の軽量性を高めるために、中空断面の補強部材とすることができる。ここでの中空とは、補強部材が被補強部材との接合部の断面において、補強部材と被補強部材の間に閉じた空間ができることを指す。いわゆるハットストリンガーやオメガストリンガーと呼ばれる補強部材の形態で実現できる。

補強部材は、被補強部材の形状に沿うように、補強部材の長手方向に捩れあるいは曲げを持つ形状とすることもできる。補強部材には、被補強部材と接合されるための部位があり、その部位は平面あるいは曲面状となっていてもよい。この補強部材の接合面の形状は、被補強部材側の接合面の形状と一致しており、補強部材と被補強部材とを合わせた際に、接合面に亘って接している、または凡そ均一なクリアランスを持っていることが、接合強度の安定性を高める上で好ましい。

補強部材が捩れあるいは曲げの形状を持つようなときの補強部材の投影長さと投影幅を模式的に図４に例示する。図４（ａ）には、補強部材が面内で曲げの形状を持つ場合の補強部材が例示され、図４（ｂ）には、補強部材が面外方向に曲げの形状を持つ場合の補強部材が例示される。

なお、補強部材が捩れあるいは曲げの形状を持つようなとき、補強部材の投影長さの長手方向は、長手形状の位置それぞれにおいて、形状に沿った上面視における投影長さの長手方向として定義される。形状に沿って定義される投影長さの長手方向と上面視方向を模式的に図５に例示する。図５（ａ）には、図４（ａ）の補強部材を透視し、接着層に接する最表層を上面視にて表示する。この例では、最表層の強化繊維の配向角度は、空間に対して一定であるが、補強部材の投影長さの長手方向が、補強部材の投影長さの長手方向の位置に従って変化するため、なす角αの大きさが、補強部材の投影長さの長手方向の位置に応じて異なる。補強部材の投影長さの長手方向の位置に応じて大きさの異なるなす角αが３７に例示される。図５（ｂ）には、図４（ｂ）の補強部材を透視し、接着層に接する最表層を斜視にて表示する。この例では、補強部材が面外に曲げ形状を持つため、上面視方向が、補強部材の投影長さの長手方向の位置に従って異なる。補強部材の両端では、上面視方向に略垂直な平面がｘｙ平面であり、補強部材の中央の傾斜部では、上面視方向に略垂直な平面がｘ’ｙ’平面であることが例示される。図５（ｃ）はｘｙ平面とｘ’ｙ’平面それぞれで定義されるなす角αを説明するものであり、図５（ｂ）が上面視で表示される。補強部材の両端では上面視方向がｘｙ平面に略垂直であるので、なす角αはｘｙ平面で定義され、補強部材の中央の傾斜部では、上面視方向がｘ’ｙ’平面に略垂直であるので、なす角αはｘ’ｙ’平面で定義される。この時のなす角αは４７に例示される。また、上述の例では、なす角αを説明の題材としたが、なす角βについても、なす角αと同様に定義される。

本発明に係る補強部材の構成要素であるプリプレグとは、強化繊維に熱硬化性樹脂を含ませたシート状の成形材料である。

強化繊維の種類としてはとくに限定されず、炭素繊維やガラス繊維、アラミド繊維などを使用でき、これらを組み合わせたハイブリッド構成とすることも可能である。成形品の製造の強度を高めるために炭素繊維を含む形態が好ましい。

本発明のプリプレグに含まれる熱硬化性樹脂は、各種の熱硬化性樹脂を使用可能である。エポキシ樹脂、ベンゾオキサジン樹脂、シアネートエステル樹脂、ビスマレイミド樹脂、フェノール樹脂およびそれらの変性樹脂から選ばれる少なくとも１種であることが好ましい。特に、エポキシ樹脂は機械的特性に優れることから好ましい。耐熱性が必要な用途には、シアネートエステル樹脂もしくはビスマレイミド樹脂を選択すると良い。

本発明の補強部材は、補強部材の一部または全部が、熱硬化性の一方向プリプレグから構成されることが好ましい。連続状の繊維を一方向に引き揃えた繊維シートに樹脂を含浸させた一方向プリプレグは、強化繊維の強度特性が効率よく発揮される態様である。強化繊維の配向方向に対して高い弾性率や強度を発現することから、補強部材に所望の厚さや剛性、強度を与えるために、一方向のプリプレグの積層体であっても良い。等方的な性質を持たせる目的で、繊維角度を変えながら一方向プリプレグを積層したものを焼き固めることで得られる積層複合板の形態は、被補強部材に好適に用いることができる。

生産性に優れる被補強部材の態様としては、金属材料からなる成形物が挙げられる。この場合、軽量性と強度のバランスから、アルミ合金の利用が好ましく、とりわけアルミ－リチウム合金が好ましい。

本発明に係る補強部材を製造するには、オートクレーブ成形法、プレス成形法、紫外線照射法を好ましく利用できる。中でもオートクレーブ成形法は、プリプレグの積層体に対して、熱量と圧力を精度よく与えることができるため、補強部材の品質を高めることができることから航空機用途に適している。さらには、積層体が繊維基材を含む場合には、いわゆるレジントランスファーモールディング（ＲＴＭ）法を好ましく用いることができる。繊維基材の中の空隙に対し、真空圧または加圧の手段により、マトリックス樹脂を積層体の外部から注入して前記空隙を樹脂で満たしつつ、積層体を所望の温度環境に保持することによりマトリックス樹脂とプリプレグに含まれる樹脂の硬化を誘起して焼き固めた積層複合板を得ることができる。上記マトリックス樹脂の種類に制限は無いが、プリプレグと同種の樹脂を用いることができる。また、所望の耐熱性や機械物性、繊維基材への含浸性を適正化するためにマトリックス樹脂の組成は適宜調節される。

［被補強部材］
本発明の被補強部材は、パネル状の部材である。航空機の翼や胴体等のいわゆる外殻を為すものとして例示できる。特に航空機を始めとする飛行体では、被補強部材には軽量性が要求される。パネル状の部材は、構造としての剛性を高めようと板厚を増すと、軽量性を損なうようになる。そのため、上述の補強部材と一体化した複合部材の構成として使用するのが好ましい。

被補強部材を構成する材料としては、補強部材に用いた材料と同種のものを用いることができる。

引き揃えられた強化繊維に熱硬化性樹脂を含ませた一方向プリプレグは、自動積層機（Ａｕｔｏｍａｔｅｄ Ｔａｐｅ Ｌａｙｕｐ（ＡＴＬ）システム）との親和性が高く、とくに被補強部材が大面積のパネル形状である場合、生産性を飛躍的に高めることができるので好ましい。

生産性に優れる被補強部材の態様としては、金属材料からなる板金された面状成形物が挙げられる。この場合、軽量性と強度のバランスから、アルミ合金の利用が好ましく、とりわけアルミ－リチウム合金が好ましい。

本発明の被補強部材は、接着層を介して補強部材と接合されるので、補強部材が主たる荷重を受ける状況においては、荷重が伝達される被補強部材の最表層は、運動の第３法則に従って前記荷重と逆方向であって同等の規模の荷重を受ける。したがって、被補強部材の接着層に接する最表層は、補強部材の接着層に接する最表層と同等の接合強度のバラツキを有することが好ましい。

［接着層］
本発明に係る接着層は、補強部材と被補強部材との間に介在することにで、複合部材に与えられた外力を補強部材と被補強部材とに分配する機能を持つ。これにより、複合化された部材は設計上の剛性と耐力を獲得しうる。

接合が強固であることに加えて、複合部材の軽量性を損なわないために、接着層の構成要素は、樹脂材料から選択することが好ましい。

接着層に用いる熱硬化性樹脂としては、エポキシ樹脂、ベンゾオキサジン樹脂、シアネートエステル樹脂、ビスマレイミド樹脂、フェノール樹脂から選ばれる少なくとも一種から選択することが好ましい。

接着による複合化においては、硬化して固化状態にある補強部材および被補強部材の間に、未硬化状態にあるこれら樹脂材料を接着層として配し、熱および圧力を加えることにより接着層を固化して接合された複合部材を得ることができる。補強部材または被補強部材が未硬化の状態にあっても、その間に接着層となる樹脂材料を塗布または配置し、補強部材または被補強部材に含まれる熱硬化性樹脂を固化せしめつつ、接着層を硬化させて複合部材を得ることもできる。

接着層の固化は、オートクレーブもしくは類似の加熱または／および加圧の機構を有する成形装置で実施することができる。

さらには、熱可塑性樹脂からなる接着成分が表面に固定された補強部材および被補強部材を製造し、各々の部材の表層にある熱可塑性樹脂を接着層として利用することで接合することも可能である。

補強部材および被補強部材の製造は、熱硬化性樹脂を含んだプリプレグの最表層に、接着成分となる熱可塑性樹脂からなるシート状物を積層したものを、熱可塑性樹脂の融点以上で保持しつつ、加圧によりプリプレグを所望の形状に賦形するとともに、プリプレグと熱可塑性樹脂とを一体化する方法を例示できる。

前記補強部材と前記被補強部材とを、熱溶着により接合したことを特徴とする複合部材であることが好ましい。赤外線やレーザー等の手段により、接合部となる部位を加熱せしめた後、補強部材と被補強部材とを押し付けて溶着する方法を例示できる。また別に、超音波溶着法や誘導溶着法の手段も利用可能である。

熱可塑性樹脂からなるシート状物の形態はとくに限定されないが、不織布、フィルム、マット、織物、編物、引き揃えられた連続状の樹脂繊維が目止めされて形態が固定された布巾（いわゆるＮＣＦ：Ｎｏｎ－ｃｒｉｍｐ ｆａｂｒｉｃ）の形態であることが取り扱い性の観点から好ましい。目付の均一性に優れる不織布の形態は、成形品の表面に均一な熱可塑性樹脂の層を与えることができることから好ましい。

プリプレグに含まれる熱硬化性樹脂の溶融粘度が低い構成においては、フィルムの形態を好ましく選択できる。無孔状のフィルムであると、プリプレグから熱硬化性樹脂の成形品表面への流出が効果的に防止され、成形品表面に熱可塑性樹脂の純度が高い熱可塑性樹脂層を形成できるとの利点を有する。

接着層に用いる熱可塑性樹脂としては、ポリアミド樹脂、ポリエステル樹脂、ポリフェニレンスルフィド樹脂、ポリアセタール樹脂、ポリフェニレンオキシド樹脂、ポリカーボネート樹脂、ポリ乳酸樹脂、ポリプロピレン樹脂、ポリイミド樹脂（ＰＩ樹脂）及びポリアミドイミド樹脂（ＰＡＩ樹脂）を含む熱可塑性ポリイミド系樹脂、ポリエーテルエーテルケトン樹脂（ＰＥＥＫ樹脂）及びポリエーテルケトンケトン樹脂（ＰＥＫＫ樹脂）を含むポリアリールエーテルケトン系樹脂、ポリサルホン樹脂（ＰＳＵ樹脂）、ポリエーテルサルホン樹脂（ＰＥＳ樹脂）及びポリフェニレンサルホン樹脂（ＰＰＳＵ樹脂）を含む芳香族ポリエーテルサルホン系樹脂、およびそれらの変性樹脂から選ばれる少なくとも１種を用いることができる。成形品の成形性と耐熱性を両立する観点では、ポリアミド樹脂、ポリフェニレンスルフィド樹脂、ポリエーテルケトンケトン樹脂、ポリエーテルエーテルケトン樹脂から選択される少なくとも一種を好ましく利用できる。

前記接着層が、少なくとも補強部材または被補強部材のいずれか一方または両方を構成する強化繊維を内包してなることが好ましい。補強部材の強化繊維と、被補強部材の強化繊維とが接着層内にともに存在することで、接着層内部の応力の乱れが小さくなる。結果として、接着層で高応力の部位が小さくなることを意味し、接合界面の強度が高められた構成として例示できる。接合界面での破壊を抑止することで、接合強度のバラツキを低減することができる。

本発明の複合部材において、接着層の厚みが１０μｍ以上５００μｍ未満であることが好ましい。接着層の厚みが薄ければ、接着層が補強部材と被補強部材の形状差（いわゆる部材間の寸法誤差）を吸収できないことがあり、接着不良を招きやすい。厚みが厚い場合においても、接着層に気泡を含みやすくなり、接合強度のバラツキを増加させる一因である。接合強度の安定性を高める点では、接着層の厚みは、より好ましくは１２μｍ以上１５０μｍ未満、さらに好ましくは１５μｍ以上５０μｍ未満を例示できる。

接着層の強度や厚みを制御するために、接着層には充填材を含ませても良い。かかる充填材としては、ガラス繊維、ガラスミルドファイバー、炭素繊維、チタン酸カリウムウィスカ、酸化亜鉛ウィスカ、硼酸アルミニウムウィスカ、アラミド繊維、アルミナ繊維、炭化珪素繊維、セラミック繊維、アスベスト繊維、石コウ繊維、金属繊維などの繊維状充填剤、ワラステナイト、ゼオライト、セリサイト、カオリン、マイカ、クレー、パイロフィライト、ベントナイト、アスベスト、タルク、アルミナシリケートなどの珪酸塩、アルミナ、酸化珪素、酸化マグネシウム、酸化ジルコニウム、酸化チタン、酸化鉄などの金属化合物、炭酸カルシウム、炭酸マグネシウム、ドロマイトなどの炭酸塩、硫酸カルシウム、硫酸バリウムなどの硫酸塩、水酸化マグネシウム、水酸化カルシウム、水酸化アルミニウムなどの水酸化物、ガラスビーズ、セラミックビーズ、窒化ホウ素および炭化珪素などの非繊維状充填剤が挙げられ、これらは中空であってもよく、さらにはこれら充填剤を２種類以上併用することも可能である。また、これら繊維状または非繊維状充填材をイソシアネート系化合物、有機シラン系化合物、有機チタネート系化合物、有機ボラン系化合物、エポキシ化合物などのカップリング剤で予備処理して使用することは、より優れた機械特性を得る意味において好ましい。

強度および寸法安定性等を向上させるため、かかる充填剤を用いる場合、その配合量に特に制限はないが、熱可塑性樹脂１００重量部に対して５０～４００重量部配合することが好ましい。

接着層の機械的特性を高め、接合強度を高めるために、接着層には繊維基材を含ませても良い、かかる繊維基材の形態としては、織物、編物、不織布といった形態が好ましい。この種の繊維材料は賦形性が高いため、形状に沿わせるときに皺を作りにくく、補強材と被補強材のクリアランスへの適合性が高いとの利点がある。繊維基材の繊維の種類としてはとくに限定されず、炭素繊維やガラス繊維、アラミド繊維などを使用でき、これらを組み合わせたハイブリッド構成とすることも可能である。

以下に実施例を示し、本発明を具体的に説明するが、本発明はこれら実施例の記載に限定されるものではない。

［原料］
強化繊維：炭素繊維“トレカ”（登録商標）Ｔ８００Ｓ。東レ株式会社製。
熱硬化性樹脂：エポキシ樹脂３９００－２。東レ株式会社製。
熱可塑性樹脂：ポリアミド６樹脂（融点２２５℃、重量平均分子量３０，０００）。東レ株式会社製

［成形材料］
プリプレグ：一方向に引き揃えられた炭素繊維Ｔ８００Ｓからなる繊維基材の上下面に、エポキシ樹脂３９００－２からなる樹脂フィルムを配し、ホットメルト法で樹脂を繊維束内に含浸させ、一方向プリプレグを製造した。プリプレグの厚みは０．２０ｍｍ、炭素繊維の体積含有率は５２％であった。
フィルム接着剤：熱硬化性エポキシ系接着剤ＦＭ－３００。ＳＯＬＶＡＹ Ｓ．Ａ．社製。
シート状物：ポリアミド６樹脂を、樹脂温度３００℃にてプレス成形して薄膜状とした後、冷却速度は５０℃／分で室温まで冷却することでフィルムを得た。フィルムの目付は１０２ｇ／ｍ^２であった。

〔実施例１〕
３０ｃｍ角としたプリプレグを［７５／－１５］_２ｓの順に平面形状に積層し積層体とした。この積層体をシール材内に配置し、真空引きを実施しつつ、最高到達温度Ｔ＝１８０℃、加圧０．４ＭＰａ、保持時間３時間の条件でオートクレーブ成形を行い、被補強部材を得た。

また、３０ｃｍ×２５ｃｍ角としたプリプレグを［７５／－１５］_２ｓの順にハット形状の賦形型に積層し、投影長さ方向の寸法が３０ｃｍであり、投影幅方向の寸法が１５０ｍｍであって、アスペクト比が２であるハット形状の積層体とした。積層体においては、積層体の投影幅方向両端部に、接着層と接する部分を設けてあり、接着層と接する部分の投影幅方向寸法は、両端部それぞれにおいて５ｃｍとした。この積層体をシール材内に配置し、真空引きを実施しつつ、最高到達温度Ｔ＝１８０℃、加圧０．４ＭＰａ、保持時間３時間の条件でオートクレーブ成形することにより補強部材を得た。

補強部材と、被補強部材を重ね合わせ、その間にフィルム接着剤を配置し、成形材料とした。この成形材料をシール材内に配置し、真空引きを実施しつつ、最高到達温度Ｔ＝１８０℃、加圧０．３ＭＰａ、保持時間１時間にて両部材間を接合することにより複合成形品を得た。補強部材と被補強部材を重ね合わせる際に、補強部材の投影長さ方向と、被補強部材の接着層に接する最表層の強化繊維の配向角度が一致するように、補強部材と被補強部材を配置した。このとき、なす角α＝７５°であり、なす角β＝７５°であった。

得られた複合成形品に対し、補強部材の投影長さ方向に曲げ変形が生じるように、接合部に破壊が生じるまで、試験機を用いて４点曲げによる荷重を加えた。破壊後の複合成形品の接合面の近傍を顕微鏡で拡大観察した結果、接合面で補強部材の母材破壊により破壊していた。

さらに、得られた複合成形品より、補強部材の投影長さ方向を負荷方向とする接手形状の試験片を切り出し、ＩＳＯ４５８７－２００３に準じてシングルラップシア試験を実施した。接合強度は２２ＭＰａであった。破壊後の試験片の接合面の近傍を顕微鏡で拡大観察した結果、接合面で補強部材の母材破壊により破壊していた。

〔実施例２〕
被補強部材を得るためにプリプレグを積層する際の積層順を［３０／－６０］_２ｓとし、補強部材を得るためにプリプレグを積層する際の積層順を［３０／－６０］_２ｓとし、その他は実施例１と同様の手順で補強部材、被補強部材を作成し、実施例１と同様の手順で両者を接合して複合成形品を得た。このとき、なす角α＝３０°であり、なす角β＝３０°であった。

得られた複合成形品から実施例１と同様に接手形状の試験片を切り出し、接合強度を評価したところ、２０ＭＰａであった。破壊後の試験片の接合面の近傍を顕微鏡で拡大観察した結果、接合面で補強部材の母材破壊により破壊していた。

〔実施例３〕
３０ｃｍ角としたプリプレグを［７５／－１５］_２ｓの順に平面形状に積層し、同様に３０ｃｍ角としたシート状物をその最上面に配すことにより積層体とした。この積層体を金型内に配置し、初期金型温度Ｔｉ＝２４０℃、加圧力２．２ＭＰａ、圧力保持時間１５分の条件で成形したのち、金型温度を保持したまま、脱型時における最終金型温度Ｔｅ＝９０℃にて成形金型より取り出し、シート状物を接着層とした被補強部材を得た。

また、３０ｃｍ×２５ｃｍ角としたシート状物をハット形状の賦形型に配置し、同様に３０ｃｍ×２５ｃｍ角としたプリプレグを［７５／－１５］_２ｓの順にシート状物の上に積層し、投影長さ方向の寸法が３０ｃｍであり、投影幅方向の寸法が１５０ｍｍであって、アスペクト比が２であるハット形状の積層体とした。積層体においては、積層体の投影幅方向両端部に、接着層と接する部分を設けてあり、接着層と接する部分の投影幅方向寸法は、両端部それぞれにおいて５ｃｍとした。この積層体を金型内に配置し、初期金型温度Ｔｉ＝２４０℃、加圧力２．２ＭＰａ、圧力保持時間１５分の条件で成形したのち、金型温度を保持したまま、脱型時における最終金型温度Ｔｅ＝９０℃にて成形金型より取り出し、補強部材を得た。

補強部材と、被補強部材の熱可塑性樹脂層を配した側の面同士を互いに接するように重ね合わせ、金型温度２５０℃、加圧力１．０ＭＰａ、圧力保持時間４分にて両部材間を接合することにより複合成形品を得た。重ね合わせる際に、補強部材の投影長さ方向と、被補強部材の接着層に接する最表層の強化繊維の配向角度が一致するように、補強部材と被補強部材を配置した。このとき、なす角α＝７５°であり、なす角β＝７５°であった。

得られた複合成形品に対し、実施例１と同様に４点曲げによる荷重を加えた。破壊後の複合成形品の接合面の近傍を顕微鏡で拡大観察した結果、接合面で補強部材の母材破壊により破壊していた。さらに、得られた複合成形品より、実施例１と同様に接手形状の試験片を切り出し、接合強度を評価したところ、２２ＭＰａであった。破壊後の試験片の接合面の近傍を顕微鏡で拡大観察した結果、接合面で補強部材の母材破壊により破壊していた。

〔実施例４〕
被補強部材を得るためにプリプレグを積層する際の積層順を［３０／－６０］_２ｓとし、補強部材を得るためにプリプレグを積層する際の積層順を［３０／－６０］_２ｓとし、その他は実施例３と同様の手順で補強部材、被補強部材を作成し、実施例３と同様の手順で両者を接合して複合成形品を得た。このとき、なす角α＝３０°であり、なす角β＝３０°であった。

得られた複合成形品から実施例１と同様に接手形状の試験片を切り出し、接合強度を評価したところ、２０ＭＰａであった。破壊後の試験片の接合面の近傍を顕微鏡で拡大観察した結果、接合面で補強部材の母材破壊により破壊していた。

〔比較例１〕
被補強部材を得るためにプリプレグを積層する際の積層順を［２０／－７０］_２ｓとし、補強部材を得るためにプリプレグを積層する際の積層順を［２０／－７０］_２ｓとし、その他は実施例１と同様の手順で補強部材、被補強部材を作成し、実施例１と同様の手順で両者を接合して複合成形品を得た。このとき、なす角α＝２０°であり、なす角β＝２０°であった。

得られた複合成形品から実施例１と同様に接手形状の試験片を切り出し、接合強度を評価したところ、２４ＭＰａであった。破壊後の試験片の接合面の近傍を顕微鏡で拡大観察した結果、接合面で接着層の凝集破壊により破壊していた。

〔比較例２〕
被補強部材を得るためにプリプレグを積層する際の積層順を［５／－８５］_２ｓとし、補強部材を得るためにプリプレグを積層する際の積層順を［５／－８５］_２ｓとし、その他は実施例１と同様の手順で補強部材、被補強部材を作成し、実施例１と同様の手順で両者を接合して複合成形品を得た。このとき、なす角α＝５°であり、なす角β＝５°であった。

得られた複合成形品から実施例１と同様に接手形状の試験片を切り出し、接合強度を評価したところ、２８ＭＰａであった。破壊後の試験片の接合面の近傍を顕微鏡で拡大観察した結果、接合面で接着層の凝集破壊により破壊していた。

〔比較例３〕
被補強部材を得るためにプリプレグを積層する際の積層順を［２０／－７０］_２ｓとし、補強部材を得るためにプリプレグを積層する際の積層順を［２０／－７０］_２ｓとし、その他は実施例３と同様の手順で補強部材、被補強部材を作成し、実施例３と同様の手順で両者を接合して複合成形品を得た。このとき、なす角α＝２０°であり、なす角β＝２０°であった。

得られた複合成形品から実施例１と同様に接手形状の試験片を切り出し、接合強度を評価したところ、３０ＭＰａであった。破壊後の試験片の接合面の近傍を顕微鏡で拡大観察した結果、接合面で接着層の凝集破壊により破壊していた。

〔比較例４〕
被補強部材を得るためにプリプレグを積層する際の積層順を［５／－８５］_２ｓとし、補強部材を得るためにプリプレグを積層する際の積層順を［５／－８５］_２ｓとし、その他は実施例３と同様の手順で補強部材、被補強部材を作成し、実施例３と同様の手順で両者を接合して複合成形品を得た。このとき、なす角α＝５°であり、なす角β＝５°であった。

得られた複合成形品から実施例１と同様に接手形状の試験片を切り出し、接合強度を評価したところ、４４ＭＰａであった。破壊後の試験片の接合面の近傍を顕微鏡で拡大観察した結果、接合面で接着層の凝集破壊により破壊していた。

１：補強部材１
２：補強部材１の投影長さの長手方向
３：補強部材１の接着層に接する最表層
４：補強部材１の接着層に接する最表層の強化繊維の配向方向
５：補強部材１の投影長さの長手方向と補強部材１の接着層に接する最表層の強化繊維の配向方向がなす角α
６：補強部材１の投影長さの長手方向と被補強部材の接着層に接する最表層の強化繊維の配向方向がなす角β
１１：補強部材２
１２：補強部材２の投影長さの長手方向
１３：補強部材２の接着層に接する最表層
１４：補強部材２の接着層に接する最表層の強化繊維の配向方向
１５：補強部材２の投影長さの長手方向と補強部材２の接着層に接する最表層の強化繊維方向がなす角α
１６：補強部材２の投影長さの長手方向と被補強部材の接着層に接する最表層の強化繊維の配向方向がなす角β
２１：被補強部材
２２：被補強部材の強化繊維の配向方向
３１：面内で曲げ形状を持つ補強部材３
３２：補強部材３の上面視による投影形状
３３：補強部材３の投影長さの概略寸法
３４：補強部材３の投影幅の概略寸法
３５：補強部材３の投影長さの長手方向
３６：補強部材３の接着層に接する最表層の強化繊維の配向方向
３７：補強部材３の投影長さの長手方向と補強部材３の接着層に接する最表層の強化繊維の配向方向がなす角α
４１：面外に曲げ形状を持つ補強部材４
４２：補強部材４の上面視による投影形状
４３：補強部材４の投影長さの概略寸法
４４：補強部材４の投影幅の概略寸法
４５：補強部材４の投影長さの長手方向
４６：補強部材４の接着層に接する最表層の強化繊維の配向方向
４７：補強部材４の投影長さの長手方向と補強部材３の接着層に接する最表層の強化繊維の配向方向がなす角α
４８：補強部材４の接着層に接する最表層の内ｘｙ平面と平行な部分
４９：補強部材４の接着層に接する最表層の内ｘ‘ｙ’平面と平行な部分

本発明の複合部材は、高い耐荷重性能接合強度の安定性を有することから、信頼性が要求される航空機材を含む移動体、スポーツ用途および電子機器筐体に好適に用いることができる。

Claims (9)

1. 下記式（１）によるアスペクト比が１よりも大きく１，０００，０００，０００よりも小さい補強部材が、接着層を介して被補強部材と接合された複合部材であって、前記接着層が、少なくとも補強部材または被補強部材のいずれか一方または両方を構成する強化繊維を内包してなるとともに、接着層と接する補強部材の最表層の一部または全部が、強化繊維と熱硬化性樹脂を含む一方向プリプレグにより構成され、前記一方向プリプレグの強化繊維の配向方向と、補強部材の投影長さの長手方向とにおける、上面視においてなす角αが３０°≦α＜９０°である複合部材。
   アスペクト比＝補強部材の投影長さ（ｍ）／補強部材の投影幅（ｍ）・・・（１）
2. 下記式（１）によるアスペクト比が１よりも大きく１，０００，０００，０００よりも小さい補強部材が、接着層を介して被補強部材と接合された複合部材であって、前記接着層が、少なくとも補強部材または被補強部材のいずれか一方または両方を構成する強化繊維を内包してなるとともに、接着層と接する被補強部材の最表層の一部または全部が、強化繊維と熱硬化性樹脂を含む一方向プリプレグにより構成され、前記一方向プリプレグの強化繊維の配向方向と、補強部材の投影長さの長手方向とにおける、上面視においてなす角βが３０°≦β＜９０°である複合部材。
   アスペクト比＝補強部材の投影長さ（ｍ）／補強部材の投影幅（ｍ）・・・（１）
3. 下記式（１）によるアスペクト比が１よりも大きく１，０００，０００，０００よりも小さい補強部材が、接着層を介して被補強部材と接合された複合部材であって、接着層と接する補強部材の最表層の一部または全部が、強化繊維と熱硬化性樹脂を含む一方向プリプレグにより構成され、前記一方向プリプレグの強化繊維の配向方向と、補強部材の投影長さの長手方向とにおける、上面視においてなす角αが３０°≦α＜９０°であるとともに、前記補強部材が接合される前記被補強部材の接着層と接する最表層の一部または全部が、強化繊維と熱硬化性樹脂を含む一方向プリプレグにより構成され、前記一方向プリプレグの強化繊維の配向方向と、補強部材の投影長さの長手方向とにおける、上面視においてなす角βが３０°≦β＜９０°を満たす複合部材。
   アスペクト比＝補強部材の投影長さ（ｍ）／補強部材の投影幅（ｍ）・・・（１）
4. 前記接着層が熱硬化性樹脂から構成される請求項１～３のいずれかに記載の複合部材。
5. 前記熱硬化性樹脂が、エポキシ樹脂、ベンゾオキサジン樹脂、シアネートエステル樹脂、ビスマレイミド樹脂、フェノール樹脂から選ばれる少なくとも一種である請求項４に記載の複合部材。
6. 前記接着層が熱可塑性樹脂から構成される請求項１～３のいずれかに記載の複合部材。
7. 前記熱可塑性樹脂が、ポリアミド樹脂、ポリフェニレンスルフィド樹脂、ポリエーテルケトンケトン樹脂、ポリエーテルエーテルケトン樹脂から選択される少なくとも一種である請求項６に記載の複合部材。
8. 前記接着層が、少なくとも補強部材または被補強部材のいずれか一方または両方を構成する強化繊維を内包してなる請求項３に記載の複合部材。
9. 前記接着層の厚みが１０μｍ以上５００μｍ未満である請求項１～８のいずれかに記載の
   複合部材。