JP7492413B2

JP7492413B2 - Hydrogen separation membrane module

Info

Publication number: JP7492413B2
Application number: JP2020153800A
Authority: JP
Inventors: 雅弘味園
Original assignee: Nippon Seisen Co Ltd
Current assignee: Nippon Seisen Co Ltd
Priority date: 2020-09-14
Filing date: 2020-09-14
Publication date: 2024-05-29
Anticipated expiration: 2040-09-14
Also published as: JP2022047809A

Description

本発明は、水素分離膜モジュールに関し、詳しくは、水素を含有する混合ガスから水素ガスを取り出すために用いられる装置に関する。 The present invention relates to a hydrogen separation membrane module, and more specifically, to a device used to extract hydrogen gas from a hydrogen-containing mixed gas.

下記特許文献１には、水素分離装置が記載されている。この装置は、水素透過部材と、取付け具とが、ロウ材によって接合されてなる水素分離装置が記載されている。 The following Patent Document 1 describes a hydrogen separation device. This device is made by joining a hydrogen permeable member and a mounting fixture with brazing material.

特開２００６－３１４８７７号公報JP 2006-314877 A

上記特許文献１のような装置において、水素透過部材と取付け具とを接合する作業にはある程度の習熟を要する。例えば、経験が浅い技術者がこのような接合作業をした場合、流動性を有するロウ材が、取付け具の貫通孔から外部に漏れ落ちることがあり、適切な接合ができないという問題があった。 In devices such as those described in Patent Document 1, the task of joining the hydrogen permeable member and the fitting requires a certain level of skill. For example, if an inexperienced technician performs this type of joining task, the fluid brazing material may leak out of the through-holes in the fitting, making it impossible to achieve a proper joining.

本発明は、以上のような実情に鑑み案出なされたもので、水素分離膜とそれを支持する支持体とを容易に接合することが可能な水素分離膜モジュールを提供することを主たる目的としている。 The present invention was devised in light of the above-mentioned circumstances, and its main objective is to provide a hydrogen separation membrane module that can easily join the hydrogen separation membrane and the support that supports it.

本発明の一態様は、水素分離膜モジュールであって、軸心方向に延び、かつ、複数の孔を有する筒状の第１支持体と、混合ガスから水素ガスを選択的に透過させるための水素分離膜とを含み、前記水素分離膜は、前記第１支持体の前記孔を覆うように前記第１支持体の上に重ねられており、前記水素分離膜は、前記軸心方向の一方側に第１端縁を有し、前記第１支持体は、前記水素分離膜の前記第１端縁から前記軸心方向の外側にはみ出した第１延長部を備え、前記水素分離膜の前記第１端縁は、接合材を介して前記第１延長部に接合されており、前記接合材は、溶融金属の固化物であり、前記第１延長部は、前記溶融金属が前記水素分離膜の前記第１端縁から前記外側に離れる向きの流動を規制するための制限部を備える。 One aspect of the present invention is a hydrogen separation membrane module, comprising a cylindrical first support extending in an axial direction and having a plurality of holes, and a hydrogen separation membrane for selectively allowing hydrogen gas to permeate from a mixed gas, the hydrogen separation membrane being overlaid on the first support so as to cover the holes of the first support, the hydrogen separation membrane having a first edge on one side in the axial direction, the first support having a first extension protruding outward in the axial direction from the first edge of the hydrogen separation membrane, the first edge of the hydrogen separation membrane being bonded to the first extension via a bonding material, the bonding material being a solidified molten metal, and the first extension having a restricting portion for restricting the flow of the molten metal in a direction away from the first edge of the hydrogen separation membrane to the outside.

本発明の他の態様では、前記水素分離膜を保護するための保護部材をさらに含み、前記保護部材は、前記水素分離膜の上に重ねられており、前記保護部材は、前記水素分離膜を通過した前記水素ガスが通過可能な孔を有し、前記接合材は、さらに、前記保護部材と前記水素分離膜とを接合しても良い。 In another aspect of the present invention, the hydrogen separation membrane may further include a protective member for protecting the hydrogen separation membrane, the protective member being overlaid on the hydrogen separation membrane, the protective member having holes through which the hydrogen gas that has passed through the hydrogen separation membrane can pass, and the bonding material may further bond the protective member and the hydrogen separation membrane.

本発明の他の態様では、複数の孔を有する第２支持体をさらに含み、前記第２支持体は、前記保護部材の上に重ねられており、前記第２支持体は、前記保護部材を通過した前記水素ガスが通過可能な孔を有し、前記接合材は、さらに、前記保護部材と前記第２支持体とを接合しても良い。 In another aspect of the present invention, the device further includes a second support having a plurality of holes, the second support being overlaid on the protective member, the second support having holes through which the hydrogen gas that has passed through the protective member can pass, and the bonding material may further bond the protective member and the second support.

本発明の他の態様では、前記第１支持体は、本体部と、前記本体部の前記軸心方向の一端側に固着された側部とを含み、前記本体部と前記側部とは、前記軸心方向で、互いに略面一に連続する表面を備え、前記水素分離膜は、前記本体部と前記側部とに跨って配置されており、前記水素分離膜の前記第１端縁が、前記側部の上に位置し、前記側部の一部が、前記延長部を形成しても良い。 In another aspect of the present invention, the first support includes a main body and a side portion fixed to one end side of the main body in the axial direction, the main body and the side portion have surfaces that are continuous and substantially flush with each other in the axial direction, the hydrogen separation membrane is disposed across the main body and the side portion, the first edge of the hydrogen separation membrane is located on the side portion, and a portion of the side portion may form the extension portion.

本発明の他の態様では、前記制限部は、前記軸心方向に対して略鉛直方向に延びる壁面を含んでも良い。 In another aspect of the present invention, the limiting portion may include a wall surface extending substantially perpendicular to the axial direction.

本発明の他の態様では、前記接合材が、前記制限部よりも前記水素分離膜の前記第１端縁側に位置していても良い。 In another aspect of the present invention, the bonding material may be located closer to the first edge of the hydrogen separation membrane than the restriction portion.

本発明の他の態様では、前記第２支持体は、前記軸心方向の前記一方側に第１端縁を有し、
前記第２支持体の前記第１端縁は、前記水素分離膜の前記第１端縁よりも軸心方向の内側に位置し、前記接合材が、前記制限部と前記第２支持体の前記第１端縁との間に形成される溝状部に配されていても良い。 In another aspect of the present invention, the second support has a first edge on the one side in the axial direction,
The first edge of the second support may be located axially inward of the first edge of the hydrogen separation membrane, and the bonding material may be arranged in a groove-shaped portion formed between the limiting portion and the first edge of the second support.

本発明の他の態様では、前記制限部は、前記水素分離膜の内周面よりも内側に局所的に凹んだ凹部を含んでも良い。 In another aspect of the present invention, the restriction portion may include a recess that is locally recessed inward from the inner circumferential surface of the hydrogen separation membrane.

本発明の水素分離膜モジュールは、上記の構成を採用したことにより、水素分離膜とそれを支持する支持体とを容易に接合することが可能になる。 By adopting the above-mentioned configuration, the hydrogen separation membrane module of the present invention makes it possible to easily bond the hydrogen separation membrane to the support that supports it.

本発明の一実施形態を示す水素分離膜モジュールの正面図（一部断面図）である。1 is a front view (partial cross-sectional view) of a hydrogen separation membrane module showing one embodiment of the present invention. そのＸ部拡大図である。FIG. 図２の接合材を配置する前の状態を示す図である。FIG. 3 is a diagram showing a state before the bonding material in FIG. 2 is placed. 他の実施形態を示す図１のＸ部拡大図である。FIG. 2 is an enlarged view of a portion X in FIG. 1 showing another embodiment. 他の実施形態を示す図１のＸ部拡大図である。FIG. 2 is an enlarged view of a portion X in FIG. 1 showing another embodiment.

以下、本発明の実施の一形態が図面に基づき説明される。
本明細書では、複数の実施形態において、同一又は共通する要素については同一の符号が付されており、重複する説明が省略される。さらに、実施形態及び図面に表された具体的な構成は、本発明の内容理解のためのものであって、本発明は、図示されている具体的な構成に限定されるものではない。 Hereinafter, an embodiment of the present invention will be described with reference to the drawings.
In this specification, the same or common elements in a plurality of embodiments are denoted by the same reference numerals, and duplicated explanations are omitted. Furthermore, the specific configurations shown in the embodiments and drawings are for the purpose of understanding the contents of the present invention, and the present invention is not limited to the specific configurations shown in the drawings.

図１には、本発明の一実施形態を示す水素分離膜モジュール１の正面図（一部断面図）が示されている。また、図２には、図１のＸ部拡大図が示されている。図１及び図２に示されるように、本実施形態の水素分離膜モジュール１は、水素を含有する混合ガスから水素ガスを取り出すために用いられる装置ないし部品である。本実施形態の水素分離膜モジュール１は、第１端１Ａと、その反対側の第２端１Ｂとを有する筒状に形成される。本実施形態の水素分離膜モジュール１では、第１端１Ａから水素ガスを含む混合ガスが供給され（矢印ＩＮ）、第２端１Ｂ側は図示しないキャップ部材で閉塞される。 Figure 1 shows a front view (partial cross-sectional view) of a hydrogen separation membrane module 1 according to one embodiment of the present invention. Figure 2 shows an enlarged view of part X in Figure 1. As shown in Figures 1 and 2, the hydrogen separation membrane module 1 of this embodiment is a device or part used to extract hydrogen gas from a mixed gas containing hydrogen. The hydrogen separation membrane module 1 of this embodiment is formed in a cylindrical shape having a first end 1A and a second end 1B on the opposite side. In the hydrogen separation membrane module 1 of this embodiment, a mixed gas containing hydrogen gas is supplied from the first end 1A (arrow IN), and the second end 1B side is closed by a cap member not shown.

［水素分離膜モジュール全体構成］
図１及び図２に示されるように、水素分離膜モジュール１は、第１支持体２と、第１支持体２の上に重ねられた水素分離膜３とを含む。また、本実施形態の水素分離膜モジュール１は、任意要素として、さらに、水素分離膜３の上に重ねられた保護部材４と、その上に重ねられ第２支持体５とを含んでいる。以下、各要素が説明される。 [Overall configuration of hydrogen separation membrane module]
1 and 2, the hydrogen separation membrane module 1 includes a first support 2 and a hydrogen separation membrane 3 superimposed on the first support 2. The hydrogen separation membrane module 1 of this embodiment further includes, as optional elements, a protective member 4 superimposed on the hydrogen separation membrane 3, and a second support 5 superimposed thereon. Each element will be described below.

［第１支持体］
第１支持体２は、軸心方向Ａに延びる筒状であり、その両端部は、それぞれ水素分離膜モジュール１の第１端１Ａ及び第２端１Ｂを構成している。本実施形態の第１支持体２は、内部に空洞部ｉを画定する円筒状とされている。他の態様では、第１支持体２は、角柱状等であっても良い。なお、軸心方向Ａと直交する方向を、「径方向」と呼ぶことがある。 [First Support]
The first support 2 is cylindrical and extends in the axial direction A, and both ends thereof respectively constitute the first end 1A and the second end 1B of the hydrogen separation membrane module 1. The first support 2 in this embodiment is cylindrical and defines a hollow portion i therein. In other embodiments, the first support 2 may be prismatic or the like. The direction perpendicular to the axial direction A may be referred to as the "radial direction."

第１支持体２は、さらに、空洞部ｉ側の内周面２ｉと、その反対側の外周面２ｏとを含む。第１支持体２の周面には、複数の孔２Ａが形成されている。本実施形態の孔２Ａは、第１支持体２を径方向に貫通する多数の円形孔である。 The first support 2 further includes an inner peripheral surface 2i on the hollow portion i side and an outer peripheral surface 2o on the opposite side. A plurality of holes 2A are formed in the peripheral surface of the first support 2. In this embodiment, the holes 2A are a number of circular holes that penetrate the first support 2 in the radial direction.

第１支持体２は、その外周面２ｏ又は内周面２ｉの上で水素分離膜３を支持することで、ガス圧力等に対して、水素分離膜３の形状を安定的に保持するのに役立つ。また、第１支持体２は、周面に孔２Ａが形成されていることから、内周面２ｉ又は外周面２ｏから供給された混合ガスを水素分離膜３に接触させることができる。 The first support 2 supports the hydrogen separation membrane 3 on its outer peripheral surface 2o or inner peripheral surface 2i, which helps to stably maintain the shape of the hydrogen separation membrane 3 against gas pressure, etc. In addition, the first support 2 has holes 2A formed on its peripheral surface, which allows the mixed gas supplied from the inner peripheral surface 2i or outer peripheral surface 2o to come into contact with the hydrogen separation membrane 3.

第１支持体２としては、所望の剛性を有するものが望ましく、例えば、金属材料が好適である。金属材料としては、例えば、純ニッケル、ハステロイ、ステンレス鋼等が好適であり、とりわけ耐水素脆性に優れたＳＵＳ３１６Ｌ等が好適である。このような第１支持体２は、例えば、パンチングメタルを筒状に加工することで、容易に製作され得る。他の態様では、第１支持体２は、金網、メッシュ材料、多孔質焼結体等が採用されても良い。 The first support 2 is preferably one having the desired rigidity, and is preferably, for example, a metal material. Suitable metal materials include, for example, pure nickel, Hastelloy, stainless steel, etc., and especially SUS316L, which has excellent resistance to hydrogen embrittlement. Such a first support 2 can be easily manufactured, for example, by processing a punched metal into a cylindrical shape. In other embodiments, the first support 2 may be made of a wire mesh, a mesh material, a porous sintered body, etc.

また、図２に示されるように、第１支持体２は、本体部２１と、本体部２１の軸心方向Ａの一端側（本実施形態では、両端側）に固着された側部２２とを含んで構成されても良い。本体部２１と側部２２とは、例えば、互いに軸心方向Ａで突き合わされ、その突き合わせ部が溶接にて固着されている。好ましい態様では、本体部２１と側部２２とは、軸心方向Ａにおいて、互いに略面一に連続する表面を備える。なお、本明細書において、「略面一」とは、２つの連続する面が、径方向において、段差なく連続する態様の他、加工誤差の範囲で段差がある態様を含む。この加工誤差としては、径方向の段差として、０．２mm以下が許容される。 2, the first support 2 may be configured to include a main body 21 and a side portion 22 fixed to one end side (both ends in this embodiment) of the main body 21 in the axial direction A. The main body 21 and the side portion 22 are, for example, butted against each other in the axial direction A, and the butted portion is fixed by welding. In a preferred embodiment, the main body 21 and the side portion 22 have surfaces that are continuous and substantially flush with each other in the axial direction A. In this specification, "substantially flush" includes a state in which two continuous surfaces are continuous in the radial direction without any step, as well as a state in which there is a step within the range of processing error. As for this processing error, a radial step of 0.2 mm or less is allowed.

［水素分離膜］
水素分離膜３は、混合ガスから水素ガスを選択的に透過させる性質を有する薄膜である。このような性質を備えるものであれば、水素分離膜３には、種々のものが採用され得る。本実施形態の水素分離膜３は、例えば、Ｐｄを含む金属材料が用いられ、とりわけ、Ｐｄ－Ｃｕ合金やＰｄ－Ａｇ合金等が好適である。 [Hydrogen separation membrane]
The hydrogen separation membrane 3 is a thin film that has the property of selectively allowing hydrogen gas to permeate from a mixed gas. As long as it has such a property, various materials can be used for the hydrogen separation membrane 3. For example, a metal material containing Pd is used for the hydrogen separation membrane 3 of this embodiment, and in particular, a Pd-Cu alloy, a Pd-Ag alloy, or the like is preferable.

一般に、水素分離膜３の水素透過性能は、その厚さが小さいほど優れる傾向がある。このような観点では、水素分離膜３の厚さは、例えば５０μm以下、好ましくは２５μｍ以下が好ましい。一方、水素分離膜３の厚さが小さくなると、その取り扱いや加工が困難となるおそれがある。このような観点では、水素分離膜３の厚さは、５μm以上が望ましい。 In general, the hydrogen permeability of the hydrogen separation membrane 3 tends to be better as its thickness decreases. From this perspective, the thickness of the hydrogen separation membrane 3 is, for example, 50 μm or less, and preferably 25 μm or less. On the other hand, if the thickness of the hydrogen separation membrane 3 is small, it may become difficult to handle and process it. From this perspective, it is desirable for the thickness of the hydrogen separation membrane 3 to be 5 μm or more.

水素分離膜３は、第１支持体２の上に重ねられている。本実施形態では、水素分離膜３は、第１支持体２の外周面２ｏの上に、筒状となるように巻き重ねられている。これにより、水素分離膜３が、第１支持体２の外周面２ｏによって安定的に保持される。他の態様では、水素分離膜３は、第１支持体２の内周面２ｉの側に配されても良い。 The hydrogen separation membrane 3 is layered on the first support 2. In this embodiment, the hydrogen separation membrane 3 is wound around the outer peripheral surface 2o of the first support 2 to form a cylinder. This allows the hydrogen separation membrane 3 to be stably held by the outer peripheral surface 2o of the first support 2. In another embodiment, the hydrogen separation membrane 3 may be disposed on the side of the inner peripheral surface 2i of the first support 2.

図２に示されるように、本実施形態の水素分離膜３は、本体部２１と側部２２とに跨って配置されている。この際、第１支持体２の本体部２１と側部２２とは、略面一に連続する表面を備えるため、該表面とその上に設けられた水素分離膜３との密着性を向上させることができる。また、このような態様は、水素分離膜モジュール１を、実質的に一定外径の筒状体として構成するのに役立つ。これは、水素分離膜モジュール１をコンパクトにし、また、ハウジングとの間のデッドスペース等をなくすのにも役立つ。 As shown in FIG. 2, the hydrogen separation membrane 3 of this embodiment is disposed across the main body 21 and side 22. In this case, the main body 21 and side 22 of the first support 2 have a surface that is substantially flush and continuous, so that the adhesion between the surface and the hydrogen separation membrane 3 disposed thereon can be improved. This aspect also helps to configure the hydrogen separation membrane module 1 as a cylindrical body with a substantially constant outer diameter. This makes the hydrogen separation membrane module 1 compact, and also helps to eliminate dead space between the module and the housing.

また、水素分離膜３は、軸心方向Ａの一方側に第１端縁３１を有する。この第１端縁３１は、第１支持体２の外周面２ｏ上に位置している。換言すると、第１支持体２は、水素分離膜３の第１端縁３１から軸心方向Ａの外側にはみ出した第１延長部２３を備えている。これについては、後述する。 The hydrogen separation membrane 3 also has a first edge 31 on one side in the axial direction A. This first edge 31 is located on the outer peripheral surface 2o of the first support 2. In other words, the first support 2 has a first extension 23 that protrudes outward in the axial direction A from the first edge 31 of the hydrogen separation membrane 3. This will be described later.

［保護部材］
保護部材４は、水素分離膜３を保護するための部材である。本実施形態の保護部材４は、筒状であり、水素分離膜３の径方向の外側に重ねられている。これにより、本実施形態の水素分離膜３は、第１支持体２及び保護部材４に内外から保持されることから、その形状等が安定的に維持される点で好ましい。 [Protective material]
The protective member 4 is a member for protecting the hydrogen separation membrane 3. The protective member 4 in this embodiment is cylindrical and is superimposed on the radially outer side of the hydrogen separation membrane 3. This is preferable in that the hydrogen separation membrane 3 in this embodiment is held from the inside and outside by the first support 2 and the protective member 4, and therefore its shape and the like are stably maintained.

また、本実施形態の保護部材４は、水素分離膜３を通過した水素ガスが通過可能な孔を有する。このような保護部材４としては、例えば、金属繊維の焼結体が好適である。この焼結体は、内部に多数の連続した微細孔が形成された多孔質構造を備えている。したがって、水素ガスは、保護部材４の内外を通過することができる。 The protective member 4 of this embodiment also has holes through which hydrogen gas that has passed through the hydrogen separation membrane 3 can pass. For example, a sintered body of metal fibers is suitable as such a protective member 4. This sintered body has a porous structure with many continuous micropores formed inside. Therefore, hydrogen gas can pass between the inside and outside of the protective member 4.

金属繊維としては、例えば、ステンレス鋼繊維が好ましく、とりわけＳＵＳ３１６Ｌが好適である。このようなステンレス鋼繊維は、可撓性を有するのみならず、高温（例えば、４００℃以上）雰囲気中で耐水素脆性機能を有する点で特に好ましい。特に限定されるものではないが、金属繊維の平均線径は、例えば、６０μm以下、より好ましくは４０μm以下が望ましい。同様に、金属繊維の平均繊維長は、例えば、２０～４０mm程度が望ましい。 As the metal fibers, for example, stainless steel fibers are preferred, with SUS316L being particularly suitable. Such stainless steel fibers are particularly preferred in that they are not only flexible but also resistant to hydrogen embrittlement in high-temperature (e.g., 400°C or higher) environments. Although not particularly limited, it is desirable for the average fiber diameter of the metal fibers to be, for example, 60 μm or less, more preferably 40 μm or less. Similarly, it is desirable for the average fiber length of the metal fibers to be, for example, about 20 to 40 mm.

保護部材４は、金属繊維の焼結体に限定されるものではなく、例えば、メッシュ金網等であっても良い。この場合、金網は、線径が１５～６０μm、より好ましくは２０～４０μmであり、かつ、１インチ当たり１５０メッシュ以上、より好ましくは２００～５００メッシュを有することが望ましい。 The protective member 4 is not limited to a sintered body of metal fibers, but may be, for example, a wire mesh. In this case, it is desirable for the wire mesh to have a wire diameter of 15 to 60 μm, more preferably 20 to 40 μm, and a mesh density of 150 or more, more preferably 200 to 500, per inch.

［第２支持体］
第２支持体５は、例えば、第１支持体２と同様、軸心方向Ａに延びる筒状とされ、本実施形態では、保護部材４の径方向の外側に重ねられている。第２支持体５も、水素分離膜３の形状を安定的に保持するように機能する。また、第２支持体５は、その周面に、複数の孔５Ａを有する。したがって、保護部材４を通過した水素ガスは、この孔５Ａを通過し、第２支持体５の外部に移動できる。 [Second Support]
The second support 5 is, for example, cylindrical and extends in the axial direction A, similar to the first support 2, and in this embodiment, is overlapped on the radially outer side of the protective member 4. The second support 5 also functions to stably maintain the shape of the hydrogen separation membrane 3. The second support 5 also has a plurality of holes 5A on its peripheral surface. Therefore, hydrogen gas that has passed through the protective member 4 can pass through these holes 5A and move to the outside of the second support 5.

第２支持体５は、所望の剛性を有するものが望ましく、例えば、金属材料が好適である。金属材料としては、例えば、純ニッケル、ハステロイ、ステンレス鋼等が好適であり、本実施形態ではＳＵＳ３１６Ｌが用いられている。 The second support 5 is preferably made of a material having the desired rigidity, and is preferably made of a metal material. Examples of suitable metal materials include pure nickel, Hastelloy, and stainless steel, and in this embodiment, SUS316L is used.

［水素分離膜モジュールの作用］
本実施形態の水素分離膜モジュール１の作用は、次の通りである。まず、水素分離膜モジュール１の軸心方向Ａの第１端１Ａから、空洞部ｉに水素ガスを含む混合ガスが所定の圧力で供給される。空洞部ｉに供給された混合ガスは、第１支持体２の孔２Ａを通過して、水素分離膜３に接触する。水素分離膜３は、選択的に水素ガスのみを径方向外側へ通過させる。水素分離膜３を通過した水素ガスは、保護部材４の多孔質構造及び第２支持体５の孔５Ａをそれぞれ通過して、水素分離膜モジュール１の径方向の外側から取り出される（矢印ＯＵＴ）。なお、水素分離膜モジュール１の外側には、水素分離膜モジュール１を覆うようなハウジング（図示省略）が適宜設けられ、第２支持体５から排出された水素ガスが適宜取り出される。なお、他の実施形態では、上記とは逆に、水素分離膜モジュール１の径方向の外側に混合ガスが供給され、空洞部ｉ側から水素ガスが取り出されても良い。 [Function of hydrogen separation membrane module]
The hydrogen separation membrane module 1 of this embodiment operates as follows. First, a mixed gas containing hydrogen gas is supplied to the cavity i from the first end 1A in the axial direction A of the hydrogen separation membrane module 1 at a predetermined pressure. The mixed gas supplied to the cavity i passes through the holes 2A of the first support 2 and contacts the hydrogen separation membrane 3. The hydrogen separation membrane 3 selectively allows only hydrogen gas to pass radially outward. The hydrogen gas that has passed through the hydrogen separation membrane 3 passes through the porous structure of the protective member 4 and the holes 5A of the second support 5, and is taken out from the radial outside of the hydrogen separation membrane module 1 (arrow OUT). A housing (not shown) that covers the hydrogen separation membrane module 1 is appropriately provided on the outside of the hydrogen separation membrane module 1, and the hydrogen gas discharged from the second support 5 is appropriately taken out. In another embodiment, the mixed gas may be supplied to the radial outside of the hydrogen separation membrane module 1, and hydrogen gas may be taken out from the cavity i side, inversely to the above.

［接合材］
本実施形態の水素分離膜モジュール１において、水素分離膜３の第１端縁３１は、接合材６を介して第１延長部２３に接合されている。接合材６は、水素分離膜３と第１延長部２３とに跨るように、両者の上に配置されている。また、図１から明らかなように、接合材６は、第１端縁３１に沿って円周方向に配置されている。 [Joint material]
In the hydrogen separation membrane module 1 of this embodiment, a first edge 31 of the hydrogen separation membrane 3 is bonded to the first extension portion 23 via a bonding material 6. The bonding material 6 is disposed on both the hydrogen separation membrane 3 and the first extension portion 23 so as to straddle both of them. As is clear from Fig. 1, the bonding material 6 is disposed in the circumferential direction along the first edge 31.

接合材６は、溶融金属の固化物であり、例えば、ロウ材である。ロウ材には、水素分離膜３と第１延長部２３とを接合できる材料であれば様々なものが採用でき、例えば、銀ロウ、銅ロウ、黄銅ロウ等の硬ロウが好適であり、本実施形態では銀ロウが用いられている。ロウ材からなる接合材６は、その融点以上に加熱されたときに、溶融金属の状態（液体状態）となり、被塗面のぬれによって、水素分離膜３と第１延長部２３との間の隙間にも流れ込み、両者の間を接合する。なお、ロウ材を配するのに先立ち、フラックス等で第１延長部２３の表面の酸化膜等が除去されるのが望ましい。 The bonding material 6 is a solidified molten metal, for example, a brazing material. Various materials can be used as the brazing material as long as they can bond the hydrogen separation membrane 3 and the first extension 23. For example, hard brazing materials such as silver brazing, copper brazing, and brass brazing are suitable, and in this embodiment, silver brazing is used. When the bonding material 6 made of brazing material is heated above its melting point, it becomes a molten metal (liquid state) and flows into the gap between the hydrogen separation membrane 3 and the first extension 23 by wetting the coated surface, bonding the two together. Note that, prior to applying the brazing material, it is preferable to remove any oxide film or the like on the surface of the first extension 23 with a flux or the like.

また、本実施形態の水素分離膜モジュール１は、水素分離膜３の上に保護部材４が配されていることから、本実施形態の接合材６は、さらに、保護部材４と水素分離膜３との間も接合している。より具体的には、接合材６は、溶融金属の状態において、水素分離膜３と保護部材４との間の隙間にも流れ込み、両者の間を接合している。ただし、保護部材４と水素分離膜３との間の接合は、任意である。 In addition, in the hydrogen separation membrane module 1 of this embodiment, the protective member 4 is disposed on the hydrogen separation membrane 3, so the bonding material 6 of this embodiment also bonds the protective member 4 and the hydrogen separation membrane 3. More specifically, the bonding material 6, in a molten metal state, also flows into the gap between the hydrogen separation membrane 3 and the protective member 4, bonding the two together. However, the bonding between the protective member 4 and the hydrogen separation membrane 3 is optional.

さらに、本実施形態の水素分離膜モジュール１は、保護部材４の上に第２支持体５が配されていることから、本実施形態の接合材６は、さらに、保護部材４と第２支持体５との間も接合している。より具体的には、接合材６は、溶融金属の状態において、保護部材４と第２支持体５との間の隙間にも流れ込み、両者の間を接合している。ただし、保護部材４と第２支持体５との間の接合は、任意である。 Furthermore, in the hydrogen separation membrane module 1 of this embodiment, since the second support 5 is disposed on the protective member 4, the bonding material 6 of this embodiment also bonds the protective member 4 and the second support 5. More specifically, the bonding material 6, in a molten metal state, also flows into the gap between the protective member 4 and the second support 5, bonding the two together. However, the bonding between the protective member 4 and the second support 5 is optional.

［制限部］
第１延長部２３は、制限部７を備える。この制限部７は、接合材６が溶融金属とされている場合に、該溶融金属が、水素分離膜３の第１端縁３１から外側に離れる向き（図２において、右側への向き）の流動を規制する。したがって、本実施形態の水素分離膜モジュール１において、水素分離膜３の第１端縁３１を第１延長部２３に接合する際、特別な技術を要することなく、溶融金属を水素分離膜３の第１端縁３１側付近に保持することができる。このため、溶融金属は、水素分離膜３と第１延長部２３との間に浸透し、両者の間を確実に接合することができる。したがって、本実施形態の水素分離膜モジュール１は、比較的経験が浅い技術者でも、水素分離膜３とそれを支持する第１支持体２とを容易に接合することが可能になる。 [Restriction section]
The first extension 23 includes a limiting portion 7. When the bonding material 6 is molten metal, the limiting portion 7 restricts the flow of the molten metal in a direction away from the first edge 31 of the hydrogen separation membrane 3 (to the right in FIG. 2). Therefore, in the hydrogen separation membrane module 1 of this embodiment, when bonding the first edge 31 of the hydrogen separation membrane 3 to the first extension 23 , the molten metal can be held near the first edge 31 of the hydrogen separation membrane 3 without requiring any special technique. Therefore, the molten metal can penetrate between the hydrogen separation membrane 3 and the first extension 23 and reliably bond the two together. Therefore, the hydrogen separation membrane module 1 of this embodiment allows even a relatively inexperienced technician to easily bond the hydrogen separation membrane 3 to the first support 2 supporting the hydrogen separation membrane 3.

制限部７は、本実施形態では、軸心方向Ａに対して略鉛直方向に延びる壁面７１を含む。壁面７１は、水素分離膜３の第１端縁３１よりも軸心方向Ａの外側の位置で、第１延長部２３の外面から径方向外側に突出している。このような壁面７１は、溶融金属の水素分離膜３の第１端縁３１から離れる向きの流動を確実に堰き止める、ひいては、接合材６を、制限部７よりも水素分離膜３の第１端縁３１側に置き留めることができる。なお、本明細書において、軸心方向Ａに対して「略鉛直方向」とは、軸心方向Ａに対して９０°±５°の範囲を包含する方向と解釈される。 In this embodiment, the restriction portion 7 includes a wall surface 71 extending in a direction substantially perpendicular to the axial direction A. The wall surface 71 protrudes radially outward from the outer surface of the first extension portion 23 at a position outside the axial direction A of the first edge 31 of the hydrogen separation membrane 3. Such a wall surface 71 reliably blocks the flow of molten metal away from the first edge 31 of the hydrogen separation membrane 3, and thus the bonding material 6 can be retained on the first edge 31 side of the hydrogen separation membrane 3 rather than the restriction portion 7. In this specification, "substantially perpendicular" to the axial direction A is interpreted as a direction that includes a range of 90°±5° with respect to the axial direction A.

壁面７１は、例えば、第１延長部２３の円周方向に連続して延びているのが望ましい。これによって、円周方向に亘って、上記作用が確実に発揮される。なお、壁面７１の高さｈは、特に限定されないが、例えば、０．５mm以上、より好ましくは１．０mm以上が望ましい。 It is desirable that the wall surface 71 extends continuously in the circumferential direction of the first extension portion 23. This ensures that the above-mentioned effect is exerted throughout the circumferential direction. The height h of the wall surface 71 is not particularly limited, but is desirably, for example, 0.5 mm or more, and more desirably, 1.0 mm or more.

図３には、接合材６が配される前の状態の図１のＸ部拡大図を示す。図３に示されるように、本実施形態の水素分離膜モジュール１において、第２支持体５は、軸心方向Ａの前記一方側に第１端縁５１を有するのが望ましい。この第２支持体５の第１端縁５１は、水素分離膜３の第１端縁３１よりも軸心方向Ａの内側に位置している。これにより、第２支持体５の第１端縁５１と、制限部７の壁面７１との間には、円周方向にのびる溝状部８が形成される。そして、接合材６が、この溝状部８内に配されることになる。 Figure 3 shows an enlarged view of part X in Figure 1 before the bonding material 6 is placed. As shown in Figure 3, in the hydrogen separation membrane module 1 of this embodiment, it is preferable that the second support 5 has a first edge 51 on the one side in the axial direction A. The first edge 51 of the second support 5 is located inside the axial direction A of the first edge 31 of the hydrogen separation membrane 3. As a result, a groove-shaped portion 8 extending in the circumferential direction is formed between the first edge 51 of the second support 5 and the wall surface 71 of the restriction portion 7. The bonding material 6 is then placed in this groove-shaped portion 8.

上記のような態様では、作業者は、溝状部８内に接合材６（溶融金属）を配するという簡単な工程で、溶融金属の軸心方向Ａの流動をその両側から規制することができる。水素分離膜３の第１端縁３１がこの溝状部８内に配置されていることから、上記態様では、水素分離膜３と、第１支持体２とをより一層容易に接合することが可能になる。 In the above embodiment, the worker can restrict the flow of the molten metal in the axial direction A from both sides by the simple process of placing the joining material 6 (molten metal) in the groove portion 8. Since the first edge 31 of the hydrogen separation membrane 3 is placed in this groove portion 8, the above embodiment makes it even easier to join the hydrogen separation membrane 3 and the first support 2.

図４には、本発明の他の実施形態として、図１のＸ部に相当する断面図が示されている。図４に示されるように、この実施形態では、制限部７は、凹部７２を含んでいる。 Figure 4 shows a cross-sectional view corresponding to part X in Figure 1 as another embodiment of the present invention. As shown in Figure 4, in this embodiment, the limiting portion 7 includes a recess 72.

凹部７２は、例えば、第１支持体２の外周面２ｏに局所的に設けられた角溝状であり、本実施形態では、第１支持体２の円周方向に連続して形成されている。凹部７２は、例えば、第１側壁面７２Ａと、第２側壁面７２Ｂと、底面７２Ｃとを含む。底面７２Ｃは、水素分離膜３の内周面よりも内側に局所的に凹んでいる。なお、本明細書において、水素分離膜３の内周面とは、第１延長部２３に凹部９がないとした場合の、水素分離膜３の内周面を意味する。 The recess 72 is, for example, a square groove locally provided on the outer peripheral surface 2o of the first support 2, and in this embodiment, is continuously formed in the circumferential direction of the first support 2. The recess 72 includes, for example, a first side wall surface 72A, a second side wall surface 72B, and a bottom surface 72C. The bottom surface 72C is locally recessed inward from the inner peripheral surface of the hydrogen separation membrane 3. In this specification, the inner peripheral surface of the hydrogen separation membrane 3 means the inner peripheral surface of the hydrogen separation membrane 3 when the first extension portion 23 does not have the recess 9.

水素分離膜３の第１端縁３１は、この凹部７２内に位置する。すなわち、第１端縁３１は、軸心方向Ａにおいて、第１側壁面７２Ａと、第２側壁面７２Ｂとの間に位置する。本実施形態では、第１端縁３１は、凹部７２の輪郭に沿って折り曲げられているが、図５に示されるように、軸心方向Ａに沿って真っ直ぐに延びても良い。 The first edge 31 of the hydrogen separation membrane 3 is located within this recess 72. That is, the first edge 31 is located between the first side wall surface 72A and the second side wall surface 72B in the axial direction A. In this embodiment, the first edge 31 is bent along the contour of the recess 72, but as shown in FIG. 5, it may extend straight along the axial direction A.

図４及び図５の実施形態においても、水素分離膜３の第１端縁３１を第１延長部２３に接合する際、特別な技術を要することなく、凹部７２に溶融金属を配置することで、溶融金属を水素分離膜３の第１端縁３１側付近に保持することができる。このため、溶融金属は、水素分離膜３と第１延長部２３との間に浸透し、両者の間を確実に接合することができる。したがって、これらの実施形態の水素分離膜モジュール１も、比較的経験が浅い技術者でも、水素分離膜３とそれを支持する第１支持体２とを容易に接合することができる。 In the embodiments of Figures 4 and 5, when joining the first edge 31 of the hydrogen separation membrane 3 to the first extension 23, no special technique is required, and the molten metal can be placed in the recess 72 to hold the molten metal near the first edge 31 of the hydrogen separation membrane 3. As a result, the molten metal penetrates between the hydrogen separation membrane 3 and the first extension 23, ensuring a reliable joining between the two. Therefore, even with the hydrogen separation membrane module 1 of these embodiments, even a relatively inexperienced technician can easily join the hydrogen separation membrane 3 to the first support 2 that supports it.

なお、水素分離膜モジュール１の軸心方向Ａの他端側は、特に限定されるものではないが、水素分離膜３の第１支持体２への接合については、好ましくは、一端側と同様の構成を備えるのが望ましい。 The other end side of the hydrogen separation membrane module 1 in the axial direction A is not particularly limited, but it is preferable that the joining of the hydrogen separation membrane 3 to the first support 2 has the same configuration as the one end side.

以上、本発明の実施形態が詳細に説明されたが、本発明は、上記の具体的な開示に限定されるものではなく、特許請求の範囲に記載された技術的思想の範囲内において、種々変更して実施することができる。また、本発明は、その均等物を含む。 Although the embodiment of the present invention has been described in detail above, the present invention is not limited to the above specific disclosure, and can be implemented with various modifications within the scope of the technical ideas described in the claims. The present invention also includes its equivalents.

１水素分離膜モジュール
２第１支持体
２Ａ孔
２ｉ内周面
３水素分離膜
４保護部材
５第２支持体
５Ａ孔
６接合材
７制限部
８溝状部
９凹部
２１本体部
２２側部
２３第１延長部
３１第１端縁
５１第１端縁
７１壁面
７２凹部
Ａ軸心方向 Reference Signs List 1 Hydrogen separation membrane module 2 First support 2A Hole 2i Inner circumferential surface 3 Hydrogen separation membrane 4 Protective member 5 Second support 5A Hole 6 Bonding material 7 Limiting portion 8 Groove-shaped portion 9 Recess 21 Main body portion 22 Side portion 23 First extension portion 31 First edge 51 First edge 71 Wall surface 72 Recess A Axial direction

Claims

A hydrogen separation membrane module,
The fuel cell includes a cylindrical first support extending in an axial direction and having a plurality of holes, and a hydrogen separation membrane for selectively allowing hydrogen gas to permeate from a mixed gas,
the hydrogen separation membrane is overlaid on the first support so as to cover the holes of the first support,
the hydrogen separation membrane has a first edge on one side in the axial direction,
the first support includes a first extension portion that protrudes outward in the axial direction from the first edge of the hydrogen separation membrane,
the first edge of the hydrogen separation membrane is bonded to the first extension portion via a bonding material;
The joining material is a solidified product of molten metal,
the first extension portion includes a restriction portion for restricting a flow of the molten metal away from the first edge of the hydrogen separation membrane toward the outside,
Further comprising a protective member for protecting the hydrogen separation membrane,
the protective member is overlaid on the hydrogen separation membrane,
the protective member has holes through which the hydrogen gas that has passed through the hydrogen separation membrane can pass,
The bonding material further bonds the protective member and the hydrogen separation membrane.
Hydrogen separation membrane module.

a second support having a plurality of holes;
the second support is superimposed on the protective member,
the second support has a hole through which the hydrogen gas that has passed through the protective member can pass,
The hydrogen separation membrane module according to claim 1 , wherein the bonding material further bonds the protective member and the second support body .

The first support body includes a main body portion and a side portion fixed to one end side of the main body portion in the axial direction,
The main body portion and the side portion have surfaces that are substantially flush with each other in the axial direction,
the hydrogen separation membrane is disposed across the main body portion and the side portion,
the first edge of the hydrogen separation membrane is located on the side;
The hydrogen separation membrane module according to claim 1 or 2, wherein a part of the side portion forms the first extension portion.

4. The hydrogen separation membrane module according to claim 1, wherein the limiting portion includes a wall surface extending in a direction substantially perpendicular to the axial direction .

5. The hydrogen separation membrane module according to claim 1 , wherein the bonding material is located closer to the first edge side of the hydrogen separation membrane than the restriction portion .

the second support body has a first edge on the one side in the axial direction,
the first edge of the second support is located inside the first edge of the hydrogen separation membrane in the axial direction,
3. The hydrogen separation membrane module according to claim 2, wherein the bonding material is disposed in a groove-like portion formed between the limiting portion and the first edge of the second support.

7. The hydrogen separation membrane module according to claim 1, wherein the limiting portion includes a recess that is locally recessed inward from an inner circumferential surface of the hydrogen separation membrane .