JP7437185B2 - 複合成型体、接着性樹脂層及び複合成型体の製造方法 - Google Patents
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Description
また、加飾フィルムをCFRP製の成型体に容易かつ強固に接着可能な接着性樹脂フィルムを提供することを併せて目的とする。
また、加飾フィルムの剥離が抑制された複合成型体を容易に製造可能とする複合成型体の製造方法を提供することを併せて目的とする。
以下、図1~図6を参照しながら、第1実施形態に係る複合成型体、複合成型体の製造方法について説明する。なお、以下の全ての図面においては、図面を見やすくするため、各構成要素の寸法や比率などは適宜異ならせてある。
図1は、本実施形態の複合成型体を説明する概略断面図である。図1に示すように、本実施形態の複合成型体1は、成型体20と、加飾フィルム30と、成型体20及び加飾フィルム30に接して成型体20及び加飾フィルム30に挟持され、両者を貼り合わせる接着層10と、を有する。
図2は、本実施形態の複合成型体の製造に用いられる接着性樹脂フィルム15の一例を示す断面図である。接着性樹脂フィルム15は、2枚のセパレーター12,13と、これらの間に積層された接着性樹脂層11とを有する。接着性樹脂層11を構成する接着性樹脂組成物は、(A)アクリル系ポリマーと、(B)アクリル系モノマーとアクリル系オリゴマーとのいずれか一方または両方と、(C)重合開始剤とを含有する。
(A)アクリル系ポリマーを構成するモノマーは、エステル基(-COO-)を有するアクリル系モノマー、カルボキシ基(-COOH)を有するアクリル系モノマー、アミド基(-CONR2,Rは水素原子またはアルキル基等の置換基)を有するアクリル系モノマー、ニトリル基(-CN)を有するアクリル系モノマー、オレフィン類、スチレン、ビニルエステル類、ビニルエーテル類、ビニルシラン等の非アクリル系モノマーが挙げられる。
以下の説明では、「(B)アクリル系モノマーとアクリル系オリゴマーとのいずれか一方または両方」を、「(B)成分」と称することがある。(B)成分は、重合することにより、接着性樹脂層11を硬化させる。接着性樹脂層11は、硬化することにより接着層10となる。
そのため、(B)成分は、アクリル系オリゴマーを含むことが好ましい。
本実施形態においては、(C)重合開始剤は、エネルギーを供給することにより自身が分解し、重合を開始させる活性種を生じる材料を指す。別表現によれば、(C)重合開始剤は、(C)重合開始剤の活性化エネルギーを供給することで、重合を開始させる活性種を生じる材料を指す。(C)重合開始剤を分解させる因子は、熱エネルギーであってもよく、光エネルギーであってもよく、電子線エネルギーであってもよい。熱エネルギーにより分解する(C)重合開始剤は、一般に熱重合開始剤と呼ばれることが多い。光エネルギーにより分解する(C)重合開始剤は、一般に光重合開始剤と呼ばれることが多い。
さらには、接着性樹脂層11は、(B)成分として分子量が高いアクリル系オリゴマーを用い、(C)重合性開始剤として熱反応開始剤を用いることが好ましい。
o-ジニトロベンゼン、p-ジニトロベンゼン、m-ジニトロベンゼンなどのニトロベンゼン類;
N-フェニル-1-ナフチルアミン、N-フェニル-2-ナフチルアミン、クペロン、フェノチアジン、タンニン酸、p-ニトロソアミン、クロラニル、アニリン、ヒンダードアニリン、塩化鉄(III)、塩化銅(II)、トリエチルアミンなどを挙げることができる。
例えば、接着性樹脂層11は、任意成分として、(D)架橋剤(硬化剤)を含有することができる。(D)架橋剤(硬化剤)としては、イソシアネート系架橋剤、エポキシ系架橋剤、金属キレート化合物等を挙げることができる。
図3~6は、本実施形態の複合成型体の製造方法を示す工程図である。以下の製造方法においては、接着性樹脂層11が有する(C)重合性開始剤が、熱重合性開始剤であることとして説明する。
図7~8は、第2実施形態に係る複合成型体、接着性樹脂フィルム、複合成型体の製造方法について説明する説明図である。本実施形態において第1実施形態と共通する構成要素については、同じ符号を付し、詳細な説明は省略する。
図7に示すように、複合成型体2は、成型体20と、加飾フィルム30と、成型体20及び加飾フィルム30に接して成型体20及び加飾フィルム30に挟持され、両者を貼り合わせる接着層40と、を有する。
接着層の貯蔵弾性率は、後述の方法で作製した複合成型体における接着層を1cm角に裁断して得た試験片を用い、動的粘弾性装置(UBM製 Rheogel-E4000)にて線形領域内、周波数1Hzの条件で動的粘弾性試験を行って測定した。貯蔵弾性率の測定は、-40℃~+80℃の温度の範囲で、昇温速度2℃/分の条件により、23℃における値を読み取った。
(A)アクリル系ポリマー、(B)成分、(C)重合開始剤、(D)架橋剤を、表1に記載の配合割合で混合し、接着性樹脂組成物Aを調整した。
ロールラミネート時の温度を100℃にしたこと以外は実施例1-1と同様にして、実施例1-2の複合成型体を得た。
ロールラミネート時の温度を110℃にしたこと以外は実施例1-1と同様にして、実施例1-3の複合成型体を得た。
実施例1-1と同様の接着性樹脂フィルムからセパレーターBを剥離し、露出した接着性樹脂層に実施例1-1と同様の加飾フィルム(透明アクリルフィルム)を貼合した。
(A)アクリル系ポリマー、(B)成分、(C)重合開始剤、(D)架橋剤を、表1に記載の配合割合で混合し、接着性樹脂組成物Bを調整した。得られた接着性樹脂組成物Bを用い、実施例1-1と同様にして、接着性樹脂フィルムを形成した。
実施例2-1と同様の接着性樹脂フィルムからセパレーターBを剥離し、露出した接着性樹脂層に実施例2-1と同様の成型体を貼合した。
実施例2-1と同様の接着性樹脂フィルムからセパレーターBを剥離し、露出した接着性樹脂層に実施例2-1と同様の加飾フィルム(透明アクリルフィルム)を貼合した。
(A)アクリル系ポリマー、(B)成分、(C)重合開始剤、(D)架橋剤を、表1に記載の配合割合で混合し、樹脂組成物Cを調整した。得られた樹脂組成物Cを用い、実施例1-1と同様にして、樹脂フィルムを形成した。
成型体として、炭素繊維織物(型番CO6364、東レ株式会社製)に汎用エポキシ(125℃硬化タイプ)を含浸させた厚み0.3mmの成型体を用い、加飾フィルムとして、アクリルフィルム(型番SA-502。有限会社シーアールディー製。不透明タイプ(ピアノブラック)。板厚125mm)を用いたこと以外は、実施例1-1と同様にして、実施例3-1の複合成型体を得た。
成型体として、実施例3-1と同様の成型体を用い、加飾フィルムとして実施例3-1と同様の不透明タイプのアクリルフィルムを用いたこと以外は、実施例1-2と同様にして、実施例3-2の複合成型体を得た。
成型体として、実施例3-1と同様の成型体を用い、加飾フィルムとして実施例3-1と同様の不透明タイプのアクリルフィルムを用いたこと以外は、実施例1-3と同様にして、実施例3-3の複合成型体を得た。
成型体として、実施例3-1と同様の成型体を用い、加飾フィルムとして実施例3-1と同様の不透明タイプのアクリルフィルムを用いたこと以外は、実施例1-4と同様にして、実施例3-4の複合成型体を得た。
成型体として、実施例3-1と同様の成型体を用い、加飾フィルムとして実施例3-1と同様の不透明タイプのアクリルフィルムを用いたこと以外は、実施例2-1と同様にして、実施例4-1の複合成型体を得た。
加飾フィルムとして実施例3-1と同様の不透明タイプのアクリルフィルムを用いたこと以外は、実施例2-2と同様にして、比較例2の複合成型体を得た。
加飾フィルムとして実施例3-1と同様の不透明タイプのアクリルフィルムを用いたこと以外は、実施例2-3と同様にして、比較例2の複合成型体を得た。
(A)アクリル系ポリマー、(B)成分、(C)重合開始剤、(D)架橋剤を、表1に記載の配合割合で混合し、接着性樹脂組成物A、樹脂組成物Cを調整した。
セパレーターAの上面に、アプリケーターを用いて樹脂組成物Aを塗布した。その後、乾燥工程において90℃、2分間の条件で乾燥させて溶媒を除去した。
接着性樹脂層Aの代わりに接着性樹脂組成物Bを用いたこと以外は、実施例5-1と同様にして、(B)成分の含有量について厚み方向に傾斜を持たせた接着性樹脂層を有する接着性樹脂フィルムを形成した。
(A)アクリル系ポリマー、(B)成分、(C)重合開始剤、(D)架橋剤を、表1に記載の配合割合で混合し、接着性樹脂組成物A、樹脂組成物Cを調整した。接着性樹脂組成物A、樹脂組成物Cを混合することで、(B)の成分が異なる接着性樹脂組成物A2を作製した。
(A)アクリル系ポリマー、(B)成分、(C)重合開始剤、(D)架橋剤を、表1に記載の配合割合で混合し、接着性樹脂組成物B、樹脂組成物Cを調整した。接着性樹脂組成物B、樹脂組成物Cを混合することで、(B)の成分が異なる接着性樹脂組成物B2を作製した。
E-AX:エポキシ系架橋剤(綜研化学株式会社製)。
UV-3310B:ウレタンアクリレート(日本合成化学工業株式会社製)。
UV-1700:ウレタンアクリレート(日本合成化学工業株式会社製)。
4HBA:4-ヒドロキシブチルアクリレートの略称。
Irgcure651:2,2-ジメトキシ-2-フェニルアセトフェノンを有効成分とする光重合開始剤。
加飾フィルムA:透明アクリルフィルム
加飾フィルムB:不透明アクリルフィルム
成型体A:炭素繊維UD+汎用エポキシ
成型体B:炭素繊維織物+汎用エポキシ
(外観確認:初期)
得られた複合成型体の外観について、目視にて気泡発泡が見られるか確認した。目視にて気泡が見られない複合成型体を「〇」、気泡が見られる複合成型体を「×」とし、「〇」と評価された複合成型体を良品、「×」と評価された複合成型体を不良品と判断した。
得られた複合成型体のうち、上記判断基準にて初期の外観が「〇」と判断されたものについて、85℃の乾燥した加熱環境で240時間保存した。保存後、気泡の発生が見られない複合成型体を「〇」、気泡が見られる複合成型体を「×」とし、「〇」と評価された複合成型体を良品、「×」と評価された複合成型体を不良品と判断した。
複合成型体を平面視で10cm×10cmの正方形に加工し、試験片を得た。試験片を下に凸となるように試験台上に載置し、4つの角についてそれぞれ、試験台から角までの高さを測定した。高さの算術平均値を反りの値とした。
しかし、比較例1~3の複合成型体は、加熱環境での保存後に発泡が確認された。
Claims (10)
- 炭素繊維強化樹脂を形成材料とする成型体と、
加飾フィルムと、
前記成型体及び前記加飾フィルムに挟持され両者を貼り合わせる接着層と、を有し、
前記接着層は、少なくともアクリル系ポリマーと、アクリル系モノマー及びアクリル系オリゴマーのいずれか一方または両方と、重合開始剤とを含有する接着性樹脂層の硬化物であり、
前記接着層の前記成型体側の面は、前記加飾フィルム側の面よりも、前記アクリル系モノマー及びアクリル系オリゴマーのいずれか一方または両方の重合体の含有量が多い複合成型体。 - 前記接着層の23℃、1Hzの貯蔵弾性率は、5×105Pa以上1×108Pa未満である請求項1に記載の複合成型体。
- 炭素繊維強化樹脂を形成材料とする成型体と、加飾フィルムと、に挟持され両者を貼り合わせる接着層に用いられる接着性樹脂層であって、
前記接着性樹脂層は、アクリル系ポリマーと、反応基質と、重合開始剤とを含有し、常温で両面に粘着性を有し、
前記反応基質は、アクリル系モノマーとアクリル系オリゴマーとのいずれか一方または両方を含み、
前記接着性樹脂層の一方の面では、他方の面よりも前記反応基質の含有量が多い接着性樹脂層。 - 炭素繊維強化樹脂を形成材料とする成型体と、加飾フィルムと、前記成型体及び前記加飾フィルムに挟持され両者を貼り合わせる接着層とを有する複合成型体の製造方法であって、
少なくともアクリル系ポリマーと、反応基質と、重合開始剤とを含有し、常温で両面に粘着性を有する接着性樹脂層を、前記成型体に押圧して貼り合わせる工程と、
前記重合開始剤を硬化させて前記接着層を得る工程と、
前記接着層に前記加飾フィルムを貼合する工程と、を有し、
前記貼合する工程が、80℃以上220℃以下の温度条件における熱プレスであり、
前記反応基質は、アクリル系モノマーとアクリル系オリゴマーとのいずれか一方または両方を含む複合成型体の製造方法。 - 炭素繊維強化樹脂を形成材料とする成型体と、加飾フィルムと、前記成型体及び前記加飾フィルムに挟持され両者を貼り合わせる接着層とを有する複合成型体の製造方法であって、
少なくともアクリル系ポリマーと、反応基質と、重合開始剤とを含有し、常温で両面に粘着性を有する接着性樹脂層を、前記成型体に押圧して貼り合わせる工程と、
前記重合開始剤を硬化させて前記接着層を得る工程と、
前記接着層に前記加飾フィルムを貼合する工程と、を有し、
前記接着性樹脂層の前記成型体と接する面は、前記接着性樹脂層の前記加飾フィルムと接する面よりも前記反応基質の含有量が多く、
前記反応基質は、アクリル系モノマーとアクリル系オリゴマーとのいずれか一方または両方を含む複合成型体の製造方法。 - 前記重合開始剤が、熱重合開始剤である請求項4又は5に記載の複合成型体の製造方法。
- 前記熱重合開始剤が、過酸化物である請求項6に記載の複合成型体の製造方法。
- 前記接着性樹脂層が、前記アクリル系ポリマー100質量部に対して、前記アクリル系モノマーとアクリル系オリゴマーとのいずれか一方または両方を5~50質量部含有する請求項4から7のいずれか1項に記載の複合成型体の製造方法。
- 前記反応基質の少なくとも一部が、水酸基を含有するアクリル系モノマーである請求項4から8のいずれか1項に記載の複合成型体の製造方法。
- 前記反応基質の少なくとも一部が、硬化性ウレタンアクリレートである請求項4から9のいずれか1項に記載の複合成型体の製造方法。
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