JP7372741B2 - Manufacturing device and method for composite resin composition - Google Patents

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本発明は、複合樹脂組成物の製造装置及び製造方法に関するものであり、特に機械的特性に優れた繊維状フィラー含有複合樹脂組成物の製造装置及び製造方法に関する。 The present invention relates to an apparatus and method for producing a composite resin composition, and particularly to an apparatus and method for producing a composite resin composition containing a fibrous filler having excellent mechanical properties.

ポリエチレン(PE)、ポリプロピレン(PP)、ポリスチレン(PS)、ポリ塩化ビニル(PVC)等のいわゆる「汎用プラスチック」は、比較的安価であり、金属、又はセラミックスに比べて重さが数分の一と軽量であり、成形等の加工が容易であるという特徴を有する。そのため、汎用プラスチックは、袋、各種包装、各種容器、シート類等の多様な生活用品の材料として、また、自動車部品、電気部品等の工業部品、及び日用品、雑貨用品等に利用されている。 So-called "general-purpose plastics" such as polyethylene (PE), polypropylene (PP), polystyrene (PS), and polyvinyl chloride (PVC) are relatively inexpensive and weigh a fraction of the weight of metals or ceramics. It has the characteristics of being lightweight and easy to process such as molding. Therefore, general-purpose plastics are used as materials for a variety of daily necessities such as bags, various packaging, various containers, and sheets, as well as industrial parts such as automobile parts and electrical parts, and daily necessities and miscellaneous goods.

しかしながら、汎用プラスチックは、機械的強度が不十分であること等の欠点を有している。そのため、汎用プラスチックは、自動車等の機械製品、及び電気・電子・情報製品をはじめとする各種工業製品に用いられる材料に対して要求される十分な特性を有しておらず、その適用範囲が制限されているのが現状である。 However, general-purpose plastics have drawbacks such as insufficient mechanical strength. Therefore, general-purpose plastics do not have sufficient properties required for materials used in mechanical products such as automobiles, and various industrial products including electrical, electronic, and information products, and their range of application is limited. The current situation is that it is restricted.

一方、ポリアセタール(POM)、ポリアミド(PA)、ポリカーボネート(PC)、フッ素樹脂等のいわゆる「エンジニアリングプラスチック」は、機械的特性に優れており、自動車等の機械製品、及び電気・電子・情報製品をはじめとする各種工業製品に用いられている。
しかしながら、エンジニアプラスチックは、高価であり、モノマーリサイクルが難しく、環境負荷が大きいといった課題を有している。
On the other hand, so-called "engineering plastics" such as polyacetal (POM), polyamide (PA), polycarbonate (PC), and fluororesin have excellent mechanical properties and are used in mechanical products such as automobiles, and electrical, electronic, and information products. It is used in various industrial products such as
However, engineering plastics have problems such as being expensive, difficult to recycle monomers, and having a large environmental burden.

そこで、汎用プラスチックの材料特性(機械的強度等)を大幅に改善することが要望されている。汎用プラスチックの材料特性を改善する方法として、2種類以上の樹脂またはフィラーなどの添加剤を配合して複合樹脂を製造する技術が知られている。特に機械的強度を向上させることを目的に、繊維状フィラーである天然繊維やガラス繊維、炭素繊維などが使用されている。中でもセルロースなどの有機繊維状フィラーは、安価であり、かつ廃棄時の環境性にも優れていることから、強化用繊維として近年注目されている。 Therefore, there is a need to significantly improve the material properties (mechanical strength, etc.) of general-purpose plastics. As a method for improving the material properties of general-purpose plastics, a technique is known in which a composite resin is manufactured by blending two or more types of resins or additives such as fillers. In particular, fibrous fillers such as natural fibers, glass fibers, and carbon fibers are used for the purpose of improving mechanical strength. Among them, organic fibrous fillers such as cellulose have attracted attention in recent years as reinforcing fibers because they are inexpensive and have excellent environmental friendliness during disposal.

しかしながら、繊維状フィラーの添加による機械的強度向上効果を十分に機能させるためには、繊維状フィラーの均一な分散が必要とされる。繊維状フィラーは、フィラー同士が凝集しやすく、均一に分散させることが困難である。特にサイズの大きい凝集物が存在する場合、凝集物を起点にクラックが生じ、割れやすくなるため、衝撃強度が低下する。また、凝集することにより、繊維状フィラーによる弾性率向上効果も十分に発揮されない。そのため、複合樹脂の製造において繊維状フィラーを均一に分散させることが重要である。混錬により、原材料の分散を行う製造方法としては、特許文献1が挙げられる。 However, in order to fully utilize the effect of improving mechanical strength by adding fibrous filler, uniform dispersion of the fibrous filler is required. Fibrous fillers tend to aggregate with each other, making it difficult to uniformly disperse them. In particular, when large-sized aggregates are present, cracks occur starting from the aggregates, making them more likely to break, resulting in a decrease in impact strength. Moreover, due to aggregation, the effect of improving the elastic modulus by the fibrous filler is not sufficiently exhibited. Therefore, it is important to uniformly disperse the fibrous filler in the production of composite resin. An example of a manufacturing method in which raw materials are dispersed by kneading is disclosed in Patent Document 1.

特開2011-184520号公報Japanese Patent Application Publication No. 2011-184520

しかしながら、特許文献1に記載の製造方法では、混練時に樹脂材料が一定の温度で加熱され続けることにより、高温が維持され、複合樹脂の粘度が低下し、せん断が強くかからず、原材料の分散性が低いため、複合樹脂の強度が低下するという課題が存在する。また、混練されている間、原材料が高温状態に維持されることにより、原材料が劣化する(例えば、分子量の低下、着色など)という課題も存在する。 However, in the manufacturing method described in Patent Document 1, the resin material is continuously heated at a constant temperature during kneading, so the high temperature is maintained, the viscosity of the composite resin is reduced, the shear is not applied strongly, and the raw materials are dispersed. Since the strength of the composite resin is low, there is a problem that the strength of the composite resin decreases. There is also the problem that the raw materials are maintained at a high temperature during kneading, resulting in deterioration of the raw materials (for example, reduction in molecular weight, coloration, etc.).

本発明は、前記従来の課題を解決するものであり、機械的強度の高い複合樹脂組成物の製造装置を提供することを目的とする。 The present invention is intended to solve the above-mentioned conventional problems, and an object of the present invention is to provide an apparatus for producing a composite resin composition with high mechanical strength.

本発明に係る複合樹脂組成物の製造装置は、繊維状フィラーと熱可塑性樹脂とを含む原材料を混練し、複合樹脂組成物を製造する製造装置であって、
中心軸に対して回転する第1の回転体と、
前記第1の回転体と平行に配置され、中心軸に対して回転することで前記第1の回転体と対となって前記原材料を混錬する混錬部を構成する第2の回転体と、
前記第1の回転体の温度を制御する第1の温度制御部と、
前記第2の回転体の温度を制御する第2の温度制御部と、
前記第1の回転体の中心軸を挟み前記混錬部と対向する位置を冷却する第1の冷却部と、
前記第2の回転体の中心軸を挟み前記混錬部と対向する位置を冷却する第2の冷却部と、
を備える。
A manufacturing device for a composite resin composition according to the present invention is a manufacturing device for manufacturing a composite resin composition by kneading raw materials containing a fibrous filler and a thermoplastic resin, and comprising:
a first rotating body that rotates about the central axis;
a second rotating body that is arranged parallel to the first rotating body and constitutes a kneading section that rotates about a central axis to form a pair with the first rotating body and knead the raw materials; ,
a first temperature control section that controls the temperature of the first rotating body;
a second temperature control section that controls the temperature of the second rotating body;
a first cooling section that cools a position facing the kneading section across the central axis of the first rotating body;
a second cooling unit that cools a position facing the kneading unit across the central axis of the second rotating body;
Equipped with

本発明に係る複合樹脂組成物の製造方法は、繊維状フィラーと熱可塑性樹脂とを含む原材料を混練し、複合樹脂組成物を製造する製造方法であって、
第1の回転体の温度と、前記第1の回転体と平行に配置され前記第1の回転体と対となって前記原材料を混錬する混錬部を構成する第2の回転体の温度とを制御し、
前記第1の回転体の中心軸を挟み前記混錬部と対向する位置と前記第2の回転体の中心軸を挟み前記混錬部と対向する位置とを冷却し、
前記第1の回転体と前記第2の回転体とを回転し、
前記混錬部によって前記原材料を混錬する。
The method for producing a composite resin composition according to the present invention is a method for producing a composite resin composition by kneading raw materials containing a fibrous filler and a thermoplastic resin, comprising:
The temperature of a first rotating body, and the temperature of a second rotating body that is arranged parallel to the first rotating body and forms a pair with the first rotating body and constitutes a kneading section that kneads the raw materials. control and
Cooling a position facing the kneading section across the central axis of the first rotating body and a position facing the kneading unit across the central axis of the second rotating body,
rotating the first rotating body and the second rotating body;
The raw materials are kneaded by the kneading section.

本発明に係る複合樹脂組成物の製造装置及び製造方法によれば、常時加熱し、混練する従来方法に比べて原材料に強くせん断力をかけることができ、樹脂中にフィラーなどの添加剤を均一に分散させることができる。そのため、フィラーなどの添加剤の効果が十分に発揮された機械的強度などが高い複合樹脂組成物を作製することができる。 According to the manufacturing apparatus and manufacturing method of a composite resin composition according to the present invention, it is possible to apply stronger shear force to the raw materials compared to the conventional method of constantly heating and kneading, and it is possible to uniformly distribute additives such as fillers in the resin. can be dispersed into Therefore, it is possible to produce a composite resin composition with high mechanical strength and the like, in which the effects of additives such as fillers are fully exhibited.

実施の形態1に係る複合樹脂組成物の製造装置の構成を示す概略平面図である。1 is a schematic plan view showing the configuration of an apparatus for manufacturing a composite resin composition according to Embodiment 1. FIG. 図1Aのa-a方向から見た概略断面図である。FIG. 1A is a schematic cross-sectional view taken along the a-a direction in FIG. 1A. 実施の形態1に係る別例の製造装置(二軸混練機)の模式側面図である。FIG. 2 is a schematic side view of another example of the manufacturing device (twin-screw kneader) according to the first embodiment. 図2Aの製造装置について、バレルを省略した混練部の上面図(平面図)である。FIG. 2B is a top view (plan view) of the kneading section of the manufacturing apparatus of FIG. 2A with the barrel omitted. 図2Aのb-b方向から見た断面図である。2A is a sectional view taken along the bb direction in FIG. 2A. FIG. 実施の形態1に係る混練方法において、加熱と冷却が周期的に起こる構造を有する混練装置を用いて混練した場合の温度の経時変化の図である。FIG. 3 is a diagram showing changes in temperature over time when kneading is performed using a kneading device having a structure in which heating and cooling occur periodically in the kneading method according to the first embodiment. 実施の形態1に係る混練方法において、加熱と冷却が周期的に起こる構造を有する混練装置を用いて混練した場合の粘度の経時変化を示した図である。FIG. 3 is a diagram showing a change in viscosity over time when kneading is performed using a kneading device having a structure in which heating and cooling occur periodically in the kneading method according to the first embodiment. 常時加熱が行われる混練装置を用いた従来の方法で混練した場合の温度の経時変化を示した図である。FIG. 3 is a diagram showing changes in temperature over time when kneading is performed by a conventional method using a kneading device that constantly heats. 常時加熱が行われる混練装置を用いた従来の方法で混練した場合の粘度の経時変化を示した図である。FIG. 2 is a diagram showing changes in viscosity over time when kneading is performed by a conventional method using a kneading device that constantly heats. 実施の形態1における混練部の断面図において、2つの回転体の対向部分を局所的に拡大した拡大模式図である。FIG. 2 is a schematic enlarged view of a locally enlarged opposing portion of two rotating bodies in a cross-sectional view of the kneading section in Embodiment 1; 樹脂の対流による繊維状フィラーの移動を示す拡大模式図である。FIG. 2 is an enlarged schematic diagram showing movement of fibrous filler due to convection of resin. 混練前の繊維状フィラーの状態を示す拡大模式図である。It is an enlarged schematic diagram showing the state of a fibrous filler before kneading. 混練中の繊維状フィラーの状態を示す拡大模式図である。It is an enlarged schematic diagram showing the state of the fibrous filler during kneading. 混練後の繊維状フィラーの状態を示す拡大模式図である。It is an enlarged schematic diagram showing the state of the fibrous filler after kneading. 各実施例1~4および各比較例1~12における測定結果をまとめた表を示す図である。FIG. 2 is a diagram showing a table summarizing the measurement results in Examples 1 to 4 and Comparative Examples 1 to 12.

第1の態様に係る複合樹脂組成物の製造装置は、繊維状フィラーと熱可塑性樹脂とを含む原材料を混練し、複合樹脂組成物を製造する製造装置であって、
中心軸に対して回転する第1の回転体と、
前記第1の回転体と平行に配置され、中心軸に対して回転することで前記第1の回転体と対となって前記原材料を混錬する混錬部を構成する第2の回転体と、
前記第1の回転体の温度を制御する第1の温度制御部と、
前記第2の回転体の温度を制御する第2の温度制御部と、
前記第1の回転体の中心軸を挟み前記混錬部と対向する位置を冷却する第1の冷却部と、
前記第2の回転体の中心軸を挟み前記混錬部と対向する位置を冷却する第2の冷却部と、
を備える。
A manufacturing device for a composite resin composition according to a first aspect is a manufacturing device for manufacturing a composite resin composition by kneading raw materials containing a fibrous filler and a thermoplastic resin, the manufacturing device comprising:
a first rotating body that rotates about the central axis;
a second rotating body that is arranged parallel to the first rotating body and constitutes a kneading section that rotates about a central axis to form a pair with the first rotating body and knead the raw materials; ,
a first temperature control section that controls the temperature of the first rotating body;
a second temperature control section that controls the temperature of the second rotating body;
a first cooling section that cools a position facing the kneading section across the central axis of the first rotating body;
a second cooling unit that cools a position facing the kneading unit across the central axis of the second rotating body;
Equipped with.

第2の態様に係る複合樹脂組成物の製造装置は、上記第1の態様において、前記第1の回転体と前記第2の回転体は、前記第1の回転体および前記第2の回転体の中心軸と平行な方向に沿って前記原材料を原材料供給部から複合樹脂排出部に移動させるスクリュー形状を有し、
前記第1の温度制御部は、前記第1の回転体の前記原材料供給部の温度を制御する第3の温度制御部と、前記第1の回転体の前記複合樹脂排出部の温度を制御する第4の温度制御部と、を有し、
前記第2の温度制御部は、前記第2の回転体の前記原材料供給部の温度を制御する第5の温度制御部と、前記第2の回転体の前記複合樹脂排出部の温度を制御する第6の温度制御部と、を有してもよい。
In the apparatus for manufacturing a composite resin composition according to a second aspect, in the first aspect, the first rotating body and the second rotating body are arranged so that the first rotating body and the second rotating body has a screw shape that moves the raw material from the raw material supply section to the composite resin discharge section along a direction parallel to the central axis of the
The first temperature control section controls the temperature of the raw material supply section of the first rotating body, and the composite resin discharging section of the first rotating body. a fourth temperature control section;
The second temperature control section controls the temperature of the raw material supply section of the second rotating body, and the composite resin discharging section of the second rotating body. A sixth temperature control section may be included.

第3の態様に係る複合樹脂組成物の製造装置は、上記第1の態様において、前記第1の回転体と前記第2の回転体は、それぞれ回転体の表面に凸部と凹部を有してもよい。 In the apparatus for manufacturing a composite resin composition according to a third aspect, in the first aspect, the first rotating body and the second rotating body each have a convex portion and a concave portion on the surface of the rotating body. It's okay.

第4の態様に係る複合樹脂組成物の製造装置は、上記第3の態様において、前記凸部の頂点の中心軸からの距離と前記凹部の底面の中心軸からの距離の差が、前記第1の回転体および前記第2の回転体のそれぞれの直径に対して0.05%以上14%以下であってもよい。 In the apparatus for producing a composite resin composition according to a fourth aspect, in the third aspect, the difference between the distance between the apex of the convex portion and the distance from the central axis of the bottom surface of the concave portion is It may be 0.05% or more and 14% or less with respect to the respective diameters of the first rotating body and the second rotating body.

第5の態様に係る複合樹脂組成物の製造方法は、繊維状フィラーと熱可塑性樹脂とを含む原材料を混練し、複合樹脂組成物を製造する製造方法であって、
第1の回転体の温度と、前記第1の回転体と平行に配置され前記第1の回転体と対となって前記原材料を混錬する混錬部を構成する第2の回転体の温度とを制御し、
前記第1の回転体の中心軸を挟み前記混錬部と対向する位置と前記第2の回転体の中心軸を挟み前記混錬部と対向する位置とを冷却し、
前記第1の回転体と前記第2の回転体とを回転し、
前記混錬部によって前記原材料を混錬する。
A method for producing a composite resin composition according to a fifth aspect is a method for producing a composite resin composition by kneading raw materials containing a fibrous filler and a thermoplastic resin, the method comprising:
The temperature of a first rotating body, and the temperature of a second rotating body that is arranged parallel to the first rotating body and forms a pair with the first rotating body and constitutes a kneading section that kneads the raw materials. control and
Cooling a position facing the kneading section across the central axis of the first rotating body and a position facing the kneading unit across the central axis of the second rotating body,
rotating the first rotating body and the second rotating body;
The raw materials are kneaded by the kneading section.

第6の態様に係る複合樹脂組成物の製造方法は、上記第5の態様において、前記混錬部との温度差が5℃~80℃となるように、前記第1の回転体の中心軸を挟み前記混錬部と対向する位置と前記第2の回転体の中心軸を挟み前記混錬部と対向する位置とを冷却してもよい。 In the method for producing a composite resin composition according to the sixth aspect, in the fifth aspect, the central axis of the first rotating body is adjusted such that the temperature difference with the kneading section is 5°C to 80°C. A position opposite to the kneading section across the central axis of the second rotating body and a position facing the kneading section across the central axis of the second rotating body may be cooled.

第7の態様に係る複合樹脂組成物の製造方法は、上記第5の態様において、前記混錬部に対応する位置において、前記第1の回転体と前記第2の回転体との温度差が5℃以上100℃以下となるように、前記第1の回転体の温度と前記第2の回転体の温度とを制御してもよい。 In the method for producing a composite resin composition according to a seventh aspect, in the fifth aspect, a temperature difference between the first rotary body and the second rotary body is provided at a position corresponding to the kneading section. The temperature of the first rotating body and the temperature of the second rotating body may be controlled to be 5° C. or more and 100° C. or less.

第8の態様に係る複合樹脂組成物の製造方法は、上記第5の態様において、前記第1の回転体と前記第2の回転体は、前記第1の回転体および前記第2の回転体の中心軸と平行な方向に沿って前記原材料を原材料投入部から複合樹脂排出部へ移動させるスクリュー形状を有し、
前記混錬部に対応する位置において、前記原材料投入部の温度が前記複合樹脂排出部の温度よりも5℃以上100℃以下の範囲で高くなるように、第1の回転体の温度と前記第2の回転体の温度とを制御してもよい。
In the method for manufacturing a composite resin composition according to an eighth aspect, in the fifth aspect, the first rotating body and the second rotating body are arranged so that the first rotating body and the second rotating body has a screw shape that moves the raw material from the raw material input part to the composite resin discharge part along a direction parallel to the central axis of the
At a position corresponding to the kneading section, the temperature of the first rotating body and the first The temperature of the second rotating body may also be controlled.

第9の態様に係る複合樹脂組成物の製造方法は、上記第5から第8のいずれかの態様において、回転速度差が5%以上80%以下となるように、前記第1の回転体と前記第2の回転体とを回転してもよい。 The method for producing a composite resin composition according to a ninth aspect is such that, in any one of the fifth to eighth aspects, the first rotating body and The second rotating body may also be rotated.

以下、実施の形態に係る複合樹脂組成物の製造装置及び製造方法について、図面を参照しながら説明する。なお、以下の説明においては、同じ構成部分には同じ符号を付して、適宜説明を省略している。 Hereinafter, an apparatus and method for manufacturing a composite resin composition according to an embodiment will be described with reference to the drawings. In the following description, the same components are given the same reference numerals, and the description is omitted as appropriate.

(実施の形態1)
図1Aは、実施の形態1に係る複合樹脂組成物の製造装置(ロール混練機)10の構成を示す概略平面図である。図1Bは、図1Aのa-a方向から見た概略断面図である。図2Aは、実施の形態1に係る別例の複合樹脂組成物の製造装置(二軸混練機)10aの側面図である。図2Bは、図2Aの製造装置について、バレルを省略した混練部20の上面図(平面図)である。図2Cは、図2Aのb-b方向から見た断面図である。ここで、混練部20とは原材料の分散・混合が行われる部分を指す。なお、便宜上、図面において、製造装置10,10aを構成する回転体12、12a,12bの中心軸方向をx方向とし、鉛直上方をz方向とし、2本の回転体12a、12bの配置方向を-y方向としている。
(Embodiment 1)
FIG. 1A is a schematic plan view showing the configuration of a composite resin composition manufacturing apparatus (roll kneader) 10 according to Embodiment 1. FIG. 1B is a schematic cross-sectional view taken along the a-a direction in FIG. 1A. FIG. 2A is a side view of another example of a composite resin composition manufacturing apparatus (twin-screw kneader) 10a according to Embodiment 1. FIG. 2B is a top view (plan view) of the kneading section 20 of the manufacturing apparatus of FIG. 2A, with the barrel omitted. FIG. 2C is a sectional view taken along the bb direction in FIG. 2A. Here, the kneading section 20 refers to a section where raw materials are dispersed and mixed. For convenience, in the drawings, the central axis direction of the rotating bodies 12, 12a, 12b constituting the manufacturing apparatuses 10, 10a is taken as the x direction, the vertically upward direction is taken as the z direction, and the arrangement direction of the two rotating bodies 12a, 12b is shown as - The direction is y.

実施の形態1における製造装置10、10aとしては、図1A及び図1Bに示す二軸混練機、ニーダー、バンバリーミキサー、押出機、図2A乃至図2Cに示すロール混練機等を用いることができる。その中でも、二軸混練機又はロール混錬機を使用するのがより好ましい。以降の文脈において、二軸混練機の回転体はスクリュー、ロール混練機の回転体はロールとして扱う。なお、製造装置10、10aは、混練手段として回転体を有していればよく、上記の装置に限定されるものではない。 As the manufacturing apparatuses 10 and 10a in Embodiment 1, a twin-screw kneader, a kneader, a Banbury mixer, an extruder shown in FIGS. 1A and 1B, a roll kneader shown in FIGS. 2A to 2C, and the like can be used. Among these, it is more preferable to use a twin-screw kneader or a roll kneader. In the following context, the rotating body of a twin-screw kneader will be treated as a screw, and the rotating body of a roll kneading machine will be treated as a roll. Note that the manufacturing apparatuses 10 and 10a only need to have a rotating body as a kneading means, and are not limited to the above-mentioned apparatus.

図1A及び図1Bに示す製造装置10は、ロール混練機である。図1Aに示すように、この製造装置10は、2本のロール状の回転体12a、12bが対向して設けられている。具体的には、中心軸2aに対して回転する回転体12aと、回転体12aと平行に配置され、中心軸2bに対して回転する回転体12bとを備える。2本の回転体12a、12bが対となって原材料を混錬する混錬部20を構成する。 The manufacturing apparatus 10 shown in FIGS. 1A and 1B is a roll kneader. As shown in FIG. 1A, this manufacturing apparatus 10 is provided with two roll-shaped rotating bodies 12a and 12b facing each other. Specifically, it includes a rotating body 12a that rotates about the central axis 2a, and a rotating body 12b that is arranged parallel to the rotating body 12a and rotates about the central axis 2b. The two rotating bodies 12a and 12b form a pair and constitute a kneading section 20 for kneading raw materials.

また、この複合樹脂組成物の製造装置10は、回転体12aの中心軸2aを挟み混錬部20と対向する位置を冷却する第1の冷却部18aと、回転体12bの中心軸2bを挟み混錬部20と対向する位置を冷却する第2の冷却部18bと、を備える。また、回転体12aの温度を制御する第1の温度制御部19aと、回転体12bの温度を制御する第2の温度制御部19bと、を備える。さらに、第1の温度制御部19aは、回転体12aの上流側の温度を制御する第3の温度制御部29aと、下流側の温度を制御する第4の温度制御部29bと、を備えてもよい。また、第2の温度制御部19bは、回転体12bの上流側の温度を制御する第5の温度制御部29cと、下流側の温度を制御する第6の温度制御部29dと、を備えてもよい。 In addition, this composite resin composition manufacturing apparatus 10 includes a first cooling section 18a that cools a position facing the kneading section 20 with the central axis 2a of the rotating body 12a in between, and a first cooling section 18a that cools a position facing the kneading section 20 with the central axis 2a of the rotating body 12b in between. A second cooling section 18b that cools a position facing the kneading section 20 is provided. It also includes a first temperature control section 19a that controls the temperature of the rotating body 12a, and a second temperature control section 19b that controls the temperature of the rotating body 12b. Furthermore, the first temperature control section 19a includes a third temperature control section 29a that controls the temperature on the upstream side of the rotating body 12a, and a fourth temperature control section 29b that controls the temperature on the downstream side. Good too. Further, the second temperature control section 19b includes a fifth temperature control section 29c that controls the temperature on the upstream side of the rotating body 12b, and a sixth temperature control section 29d that controls the temperature on the downstream side. Good too.

図2A乃至図2Cに示す製造装置10aは、二軸混練機である。図2Aに示すように、この製造装置10aは、原材料を投入するホッパー14と、ホッパー14から投入された原材料を製造装置10aの混練部に導く原材料供給部16と、上記混練部を構成する2本の回転体12と、回転体12を覆うバレル11と、を備える。 The manufacturing apparatus 10a shown in FIGS. 2A to 2C is a twin-screw kneader. As shown in FIG. 2A, this manufacturing apparatus 10a includes a hopper 14 into which raw materials are input, a raw material supply section 16 that guides the raw materials inputted from the hopper 14 to a kneading section of the manufacturing apparatus 10a, and two components that constitute the above-mentioned kneading section. It includes a book rotating body 12 and a barrel 11 that covers the rotating body 12.

図1A、図1B及び図2Bに示すように、製造装置10、10aの混練部20は、互いに平行に配置された2本の回転体12a、12bの間に構成される。各回転体12a、12bは、x方向に延在する中心軸2a、2bと、中心軸2a、2bの周囲に設けられた混練ディスク3a、3bを備える。さらに、回転体12a、12bは、混練ディスクではなく回転体12a、12b自体の表面に微細な凸部13A及び凹部13Bと、を備える。中心軸2a、2bは、図示しないモータにより回転される。なお、2本の回転体12a、12bは、同方向回転でも異方向回転でもよい。また、混練ディスク3a、3bは、中心軸方向に沿ったらせん状のスクリューであってもよい。これによって回転体12a、12bの回転に伴って回転軸方向(x方向)に原材料が混練されながら搬送される。この製造装置10aでは、y方向に互いに平行に配置された2本の回転体12a,12bの表面の凸部13A及び凹部13Bは、混練部20を介して対向する。また、図2Bに示すように、2本の回転体12a、12bの回転軸方向(x方向)において、回転体12a、12bに原材料が供給される部分を原材料供給部16と定義する。また、回転体12a、12bの複合樹脂組成物が排出される部分を複合樹脂排出部17と定義する。 As shown in FIGS. 1A, 1B, and 2B, the kneading section 20 of the manufacturing apparatuses 10 and 10a is configured between two rotating bodies 12a and 12b that are arranged parallel to each other. Each rotating body 12a, 12b includes a central axis 2a, 2b extending in the x direction, and a kneading disk 3a, 3b provided around the central axis 2a, 2b. Furthermore, the rotating bodies 12a, 12b are provided with fine protrusions 13A and recesses 13B on the surfaces of the rotating bodies 12a, 12b themselves, not on the kneading disks. The central shafts 2a and 2b are rotated by a motor (not shown). Note that the two rotating bodies 12a and 12b may rotate in the same direction or in different directions. Further, the kneading disks 3a, 3b may be spiral screws extending in the direction of the central axis. As a result, the raw materials are conveyed while being kneaded in the rotation axis direction (x direction) as the rotors 12a and 12b rotate. In this manufacturing apparatus 10a, the convex portions 13A and the concave portions 13B on the surfaces of the two rotating bodies 12a and 12b, which are arranged parallel to each other in the y direction, face each other via the kneading section 20. Further, as shown in FIG. 2B, in the rotation axis direction (x direction) of the two rotating bodies 12a, 12b, a portion where raw materials are supplied to the rotating bodies 12a, 12b is defined as a raw material supply section 16. Further, the portion of the rotating bodies 12a, 12b from which the composite resin composition is discharged is defined as a composite resin discharge portion 17.

この複合樹脂組成物の製造装置10aは、回転体12aの中心軸2aを挟み混錬部20と対向する位置を冷却する第1の冷却部18aと、回転体12bの中心軸2bを挟み混錬部20と対向する位置を冷却する第2の冷却部18bと、を備える。また、図2Bには図示していないが、図1Aと同様に回転体12aの温度を制御する第1の温度制御部と、回転体12bの温度を制御する第2の温度制御部と、を備える。 This composite resin composition manufacturing apparatus 10a includes a first cooling section 18a that cools a position opposite to the kneading section 20 with the central axis 2a of the rotating body 12a sandwiched therebetween, and a first cooling section 18a that cools a position facing the kneading section 20 with the central axis 2a of the rotating body 12b sandwiched therebetween. A second cooling section 18b that cools a position facing the section 20 is provided. Although not shown in FIG. 2B, a first temperature control section that controls the temperature of the rotating body 12a and a second temperature control section that controls the temperature of the rotating body 12b are provided in the same way as in FIG. 1A. Be prepared.

本実施の形態1においては、2本の前記回転体12a、12bの温度は、原材料の供給方向から排出方向へと進行するにしたがって減少させてもよい。2本の回転体12a、12bは、加熱部を有してもよい。また、繊維状フィラーをはじめとした添加剤が均一に分散されるために、混練時の樹脂は溶融状態であることが好ましい。そのため、混練前半部の原材料供給部16では、固体状態にある樹脂を溶融状態へと迅速に状態変化させるために、樹脂の軟化温度(融点)よりも高い温度であることが必要とされる。樹脂を溶融状態にすることで、樹脂が流動性を持ち、溶媒として機能し、添加剤の均一な分散が進む。樹脂が溶融状態にならず固体状態のままであると、溶媒に流動性がないため、原材料の分散が進まない。そのため、混練部20の中でも原材料供給部16が最も高温であることが必要とされる。それに対して、混練後半部の複合樹脂排出部17では、樹脂の粘度が高く、強いせん断応力がかけられる方が望ましいので、原材料供給部16に比べて温度が低いのが好ましい。また、複合樹脂排出部17は、スムーズに複合樹脂組成物の排出を行うためにも、原材料供給部16に比べて温度が低いことが好ましい。温度が高すぎる場合、回転体12a、12bに複合樹脂組成物がはりつくため、スムーズな排出ができない。温度が低すぎる場合、複合樹脂組成物が前記回転体12a,12b表面に固着してしまうため、排出ができない。そのため、回転体12a、12bの最も高温である原材料供給部16の温度に比べて、最も低温である複合樹脂排出部17の温度は、5℃以上100℃以下の温度差を有することが好ましい。さらに原料によっては、原材料供給部16と複合樹脂排出部17との温度差は、20℃以上100℃以下であることがより好ましい。 In the first embodiment, the temperature of the two rotating bodies 12a and 12b may be decreased as the raw material progresses from the supply direction to the discharge direction. The two rotating bodies 12a and 12b may have a heating section. Further, in order to uniformly disperse additives such as fibrous fillers, it is preferable that the resin be in a molten state during kneading. Therefore, in the raw material supply section 16 in the first half of kneading, the temperature needs to be higher than the softening temperature (melting point) of the resin in order to quickly change the state of the resin from a solid state to a molten state. By bringing the resin into a molten state, the resin has fluidity and functions as a solvent, promoting uniform dispersion of additives. If the resin does not become molten and remains solid, the solvent will not have fluidity, and the dispersion of the raw materials will not progress. Therefore, among the kneading sections 20, the raw material supply section 16 is required to have the highest temperature. On the other hand, in the composite resin discharge section 17 in the latter half of kneading, the temperature is preferably lower than that in the raw material supply section 16 because the resin has a high viscosity and it is desirable to apply strong shear stress. Further, the temperature of the composite resin discharge section 17 is preferably lower than that of the raw material supply section 16 in order to smoothly discharge the composite resin composition. If the temperature is too high, the composite resin composition will stick to the rotating bodies 12a, 12b, making it impossible to discharge them smoothly. If the temperature is too low, the composite resin composition will stick to the surfaces of the rotating bodies 12a, 12b and cannot be discharged. Therefore, it is preferable that the temperature of the composite resin discharge section 17, which is the lowest temperature, has a temperature difference of 5° C. or more and 100° C. or less, compared to the temperature of the raw material supply portion 16, which is the highest temperature of the rotating bodies 12a, 12b. Further, depending on the raw material, the temperature difference between the raw material supply section 16 and the composite resin discharge section 17 is more preferably 20°C or more and 100°C or less.

また、本実施の形態1において、前記2本の回転体12a、12bの間には、温度差があってもよい。例えば、回転体12aの温度が回転体12bの温度に比べて高い場合、混練時に回転体12bは冷却部として機能し、せん断発熱による樹脂の温度上昇を防ぐことができる。例えば、図1Aに示すように、第1の温度制御部19aと第2の温度制御部19bとによって、回転体12aの温度を回転体12bの温度より高くするようにしてもよい。なお、以降の文脈において、回転体12aは回転体12bよりも高温であるものとして扱う。また、前記回転体12a、12b間で温度差が存在することにより、樹脂中で対流が生じ、原材料の分散と繊維状フィラーの解繊が進む。回転体の温度差を大きくするには、回転体12aの温度を極端に高くする、回転体12bの温度を極端に低くする、またはその両方を行う必要がある。一方で、回転体12a、12b間の温度差が極端に大きい場合は問題が生じる場合がある。温度を極端に高くした場合、原材料が高温状態に維持されるため、原材料の劣化(分子量の低下、着色など)が生じる。逆に温度を極端に低くした場合、回転体12bの表面で樹脂の固着が生じて上手く混練を行うことができなくなる。そのため、具体的には、2本の回転体12aと回転体12bとの温度差が5℃以上100℃以下であることが好ましく、さらに原料によっては温度差が5℃以上90℃以下であることがより好ましい。 Further, in the first embodiment, there may be a temperature difference between the two rotating bodies 12a and 12b. For example, when the temperature of the rotating body 12a is higher than the temperature of the rotating body 12b, the rotating body 12b functions as a cooling part during kneading, and can prevent the temperature of the resin from rising due to shear heat generation. For example, as shown in FIG. 1A, the temperature of the rotating body 12a may be made higher than the temperature of the rotating body 12b by the first temperature control section 19a and the second temperature control section 19b. Note that in the following context, the rotating body 12a will be treated as having a higher temperature than the rotating body 12b. Further, due to the existence of a temperature difference between the rotating bodies 12a and 12b, convection occurs in the resin, and the dispersion of the raw material and the fibrillation of the fibrous filler proceed. In order to increase the temperature difference between the rotating bodies, it is necessary to make the temperature of the rotating body 12a extremely high, to make the temperature of the rotating body 12b extremely low, or to do both. On the other hand, if the temperature difference between the rotating bodies 12a and 12b is extremely large, a problem may occur. When the temperature is extremely high, the raw materials are maintained at a high temperature, resulting in deterioration of the raw materials (reduction in molecular weight, coloration, etc.). On the other hand, if the temperature is extremely low, the resin will stick to the surface of the rotating body 12b, making it impossible to knead properly. Therefore, specifically, it is preferable that the temperature difference between the two rotating bodies 12a and 12b is 5°C or more and 100°C or less, and depending on the raw material, the temperature difference is 5°C or more and 90°C or less. is more preferable.

したがって、製造装置10,10aには、2本の回転体12a、12bの中心軸方向に第3の温度制御部29a、第4の温度制御部29b、第5の温度制御部29c、第6の温度制御部29dを有してもよい。 Therefore, the manufacturing apparatuses 10, 10a include a third temperature control section 29a, a fourth temperature control section 29b, a fifth temperature control section 29c, and a sixth temperature control section 29c in the central axis direction of the two rotating bodies 12a, 12b. It may also include a temperature control section 29d.

図3A乃至図3Dは、複合樹脂組成物の混練時の温度と粘度の経時変化を示した図である。図3Aは、実施の形態1に係る混練方法において、加熱と冷却が周期的に起こる構造を有する混練装置を用いて混練した場合の温度の経時変化を示した図である。図3Bは、実施の形態1に係る混練方法において、加熱と冷却が周期的に起こる構造を有する混練装置を用いて混練した場合の粘度の経時変化を示した図である。図3Cは、常時加熱が行われる混練装置を用いた従来の方法で混練した場合の温度の経時変化を示した図である。図3Dは、常時加熱が行われる混練装置を用いた従来の方法で混練した場合の粘度の経時変化を示した図である。 3A to 3D are diagrams showing changes in temperature and viscosity over time during kneading of a composite resin composition. FIG. 3A is a diagram showing a change in temperature over time when kneading is performed using a kneading apparatus having a structure in which heating and cooling occur periodically in the kneading method according to the first embodiment. FIG. 3B is a diagram showing a change in viscosity over time when kneading is performed using a kneading apparatus having a structure in which heating and cooling occur periodically in the kneading method according to Embodiment 1. FIG. 3C is a diagram showing changes in temperature over time when kneading is performed by a conventional method using a kneading device that constantly heats. FIG. 3D is a diagram showing changes in viscosity over time when kneading is performed by a conventional method using a kneading device that constantly heats.

本実施の形態1においては、製造装置10aの混練部とそれ以外の箇所の樹脂の温度差があってもよい。図3A及び図3Bに示すように、実施の形態1における複合樹脂組成物の製造方法では、混練時において冷却と加熱が周期的に起こるため、冷却部において複合樹脂組成物の温度が低下し、粘度が上昇する。冷却により、複合樹脂組成物が高粘度を有することにより、混練部20において混練される際に複合樹脂組成物に大きなせん断応力がかかり、原材料の分散と繊維状フィラーの解繊が進行する。したがって、本実施の形態の複合樹脂組成物の製造方法では、原材料が均一に分散した機械的強度の高い複合樹脂組成物を作製することができる。温度差を大きくするには、一方の回転体12aの温度を極端に高くする、又は、他方の回転体12bの温度を極端に低くする、またはその両方を行う必要がある。一方で、温度差が極端に大きい場合は問題が生じる場合がある。回転体12aの温度を極端に高くした場合、高温により原材料が劣化(分子量の低下、着色など)し、粘度の低下によって弱いせん断応力しかかからず、原材料が均一に分散されない場合がある。回転体12bの温度を極端に低くした場合、温度を低くしすぎたため、回転体12bで固体状態にされた樹脂を加熱部で溶融状態に変化させることが出来ず、結果として混練ではなく、固体状態での粉砕が行われることになり、複合樹脂組成物の作製ができなくなる。そのため、具体的には、混練部における回転体12aと回転体12bの樹脂の温度差が5℃以上80℃以下であることが好ましく、さらに原料によっては10℃以上80℃以下であることがより好ましい。 In the first embodiment, there may be a temperature difference between the resin in the kneading section and other parts of the manufacturing apparatus 10a. As shown in FIGS. 3A and 3B, in the method for manufacturing a composite resin composition in Embodiment 1, since cooling and heating occur periodically during kneading, the temperature of the composite resin composition decreases in the cooling section, Viscosity increases. Due to the high viscosity of the composite resin composition due to cooling, a large shear stress is applied to the composite resin composition when it is kneaded in the kneading section 20, and dispersion of the raw material and defibration of the fibrous filler proceed. Therefore, in the method for manufacturing a composite resin composition of the present embodiment, a composite resin composition with high mechanical strength in which the raw materials are uniformly dispersed can be manufactured. In order to increase the temperature difference, it is necessary to make the temperature of one rotating body 12a extremely high, or to make the temperature of the other rotating body 12b extremely low, or both. On the other hand, problems may occur if the temperature difference is extremely large. When the temperature of the rotating body 12a is extremely high, the raw material deteriorates due to the high temperature (reduction in molecular weight, coloration, etc.), and only weak shear stress is applied due to the decrease in viscosity, and the raw material may not be uniformly dispersed. When the temperature of the rotating body 12b is made extremely low, the resin that has been solidified by the rotating body 12b cannot be changed to a molten state in the heating section because the temperature is too low, and as a result, the resin is not kneaded but solidified. As a result, the composite resin composition cannot be produced. Therefore, specifically, it is preferable that the temperature difference between the resin between the rotating body 12a and the rotating body 12b in the kneading section is 5°C or more and 80°C or less, and more preferably 10°C or more and 80°C or less depending on the raw material. preferable.

それに対して、図3Bに示したように、従来の製造方法では、常時加熱が行われるため、複合樹脂組成物の温度が高温で維持され、粘度が低下することにより、せん断応力が十分にかからず、原材料が均一に分散せず、凝集物として存在し、機械的強度などの特性が低い複合樹脂組成物が作製される。 On the other hand, as shown in Figure 3B, in the conventional manufacturing method, heating is performed constantly, so the temperature of the composite resin composition is maintained at a high temperature, and the viscosity is reduced, so that the shear stress is sufficiently absorbed. Otherwise, the raw materials are not uniformly dispersed and exist as aggregates, resulting in a composite resin composition with low properties such as mechanical strength.

また、原材料の劣化(分子量の低下、着色など)は瞬間的に高温になることよりも、高温が長時間維持されることにより進行する。そのため、冷却と加熱が回転軸の周囲の回転について周期的に起こる本実施の形態1に係る製造方法を用いることで原材料の劣化も抑制することが可能である。 In addition, deterioration of raw materials (reduction in molecular weight, coloration, etc.) progresses due to the high temperature being maintained for a long period of time, rather than due to instantaneous high temperatures. Therefore, by using the manufacturing method according to the first embodiment in which cooling and heating occur periodically with respect to rotation around the rotation axis, it is also possible to suppress deterioration of the raw material.

具体的な混練装置の構造としては、例えば、二軸混練機のバレルの外周部に冷却水を通す管をつけた二軸混練機とロールに局所的に風が当たるように送風機を取り付けたロール混練機が挙げられる。上記バレルの外周部に設けられた冷却水を通す管及び局所的に風を当てる送風機は、上述の冷却部に対応する。 The specific structure of the kneading equipment is, for example, a twin-screw kneader with a tube attached to the outer periphery of the barrel for cooling water, and a roll with a blower installed to blow air locally onto the rolls. Examples include kneading machines. The tube for passing cooling water and the blower for applying wind locally, provided on the outer periphery of the barrel, correspond to the above-mentioned cooling section.

図4A乃至図4Eは、図1B、図2Cの混練部20の断面図において、2つの回転体12a、12bの対向部分22を局所的に拡大した図である。図4Aは、微細な凹凸13A、13Bを有する回転体12a、12bの混練部20を挟んで互いに対向する表面の構成を示す拡大模式図である。図4Bは、樹脂24の対流による繊維状フィラー26の移動を示す拡大模式図である。図4C乃至図4Eは、混練の際の繊維状フィラー26の状態の経時変化を示しており、図4Cは、混練前の繊維状フィラー26の状態を示す拡大模式図である。図4Dは、混練中の繊維状フィラー26の状態を示す拡大模式図である。図4Eは、混練後の繊維状フィラー26の状態を示す拡大模式図である。 4A to 4E are locally enlarged views of the opposing portions 22 of the two rotating bodies 12a and 12b in the cross-sectional views of the kneading section 20 of FIGS. 1B and 2C. FIG. 4A is an enlarged schematic diagram showing the structure of surfaces of rotating bodies 12a and 12b facing each other with the kneading section 20 in between, which have fine irregularities 13A and 13B. FIG. 4B is an enlarged schematic diagram showing movement of the fibrous filler 26 due to convection of the resin 24. 4C to 4E show changes over time in the state of the fibrous filler 26 during kneading, and FIG. 4C is an enlarged schematic diagram showing the state of the fibrous filler 26 before kneading. FIG. 4D is an enlarged schematic diagram showing the state of the fibrous filler 26 during kneading. FIG. 4E is an enlarged schematic diagram showing the state of the fibrous filler 26 after kneading.

図4A乃至図4Eに示すように、回転体12a、12bは、表面に微細な凹凸13A、13Bを有することが好ましい。前記凹凸13A、13Bの存在により、回転体12a、12bが回転する際に回転体12a、12b間のクリアランスが連続的に変化する。これにより、繊維状フィラー26に常時ほぼ一定の強さのせん断応力がかからず、クリアランスが広い場合にはせん断応力が小さくなり、クリアランスが狭い場合にはせん断応力が大きくなる。クリアランスが狭い状態になると、せん断応力により繊維状フィラー26の先端が解繊されるが、繊維状フィラーはせん断応力で押さえつけられた状態となり、それ以上解繊が進みにくい。しかし、クリアランスが狭い状態から広い状態に変化する際に、せん断応力が緩和されることで解繊された先端部が広がり、クリアランスが広い状態から狭い状態に変化する際に強いせん断応力がかかり、先端部の亀裂が広がっていく。前記クリアランスの広狭の変化の繰り返しにより解繊が効果的に進行する。また、微細な凹凸を有することにより対流が効果的に生じ、原材料の分散も進行する。一方で、凹凸を有する回転体を用いる場合、クリアランスが広すぎると十分にせん断応力がかからなくなり、解繊、分散が進まなくなる。そのため、具体的には、回転体表面の凹凸の適正な範囲をシミュレーションにより算出している。例えば、凸部13Aの頂点と凹部13Bの底面との距離、つまり、凸部13Aの頂点から最も離れた凹部13Bの点との距離を凹部の深さと定義したとき、回転体表面に回転体の直径に対して0.05%以上14%以下の深さを持つ凹部を有することが好ましい。さらに、原料によっては0.1%以上14%以下の深さを持つ凹部を有することが好ましい。 As shown in FIGS. 4A to 4E, the rotating bodies 12a and 12b preferably have fine irregularities 13A and 13B on their surfaces. Due to the presence of the unevenness 13A, 13B, the clearance between the rotating bodies 12a, 12b changes continuously when the rotating bodies 12a, 12b rotate. As a result, a substantially constant shear stress is not applied to the fibrous filler 26 at all times, and when the clearance is wide, the shear stress becomes small, and when the clearance is narrow, the shear stress becomes large. When the clearance becomes narrow, the tip of the fibrous filler 26 is defibrated due to the shear stress, but the fibrous filler is held down by the shear stress, making it difficult for the defibration to proceed any further. However, when the clearance changes from a narrow state to a wide state, the shear stress is relaxed and the defibrated tip spreads, and when the clearance changes from a wide state to a narrow state, a strong shear stress is applied. The crack at the tip is widening. Fibrillation progresses effectively by repeating wide/narrow changes in the clearance. In addition, the presence of fine irregularities effectively generates convection, and the dispersion of raw materials also progresses. On the other hand, when using a rotating body with unevenness, if the clearance is too wide, sufficient shear stress will not be applied, and fibrillation and dispersion will not progress. Therefore, specifically, the appropriate range of unevenness on the surface of the rotating body is calculated by simulation. For example, when the distance between the apex of the convex portion 13A and the bottom of the concave portion 13B, that is, the distance from the apex of the convex portion 13A to the point of the concave portion 13B furthest from the depth of the concave portion, the depth of the concave portion is defined as the depth of the concave portion. It is preferable that the recess has a depth of 0.05% or more and 14% or less of the diameter. Furthermore, depending on the raw material, it is preferable to have a recessed portion having a depth of 0.1% or more and 14% or less.

それに対して、表面に凹凸を有さない回転体を使用した場合、微視的にはほぼ一定の強さの圧力がかかり続けるために、繊維状フィラーが圧力により一定の形状を維持しやすく、解繊が進行しにくい。 On the other hand, when a rotating body with no uneven surface is used, the fibrous filler tends to maintain a constant shape due to the pressure because microscopically, a pressure of almost constant strength continues to be applied. Defibration is difficult to proceed.

本実施の形態1において、2本の前記回転体12a、12bが速度差を有することが好ましい。その際、回転体12bよりも高温である回転体12aが、回転体12bよりも高速であることが望ましい。回転体12aが回転体12bよりも高温であることにより、回転体12b側に複合樹脂組成物が付着し続けるため、複合樹脂組成物の排出、回収が容易になる。また、2本の回転体12a、12bが速度差を有することで、回転体12a,12b間の向かい合う面が常時変化し、最狭部分のクリアランスが変化するため、原材料の分散と繊維系フィラーの解繊とが効率的に進行する。具体的には、2本の回転体12a、12bの速度差が5%以上80%以下であることが好ましく、2本の回転体12a、12bの速度差が30%以上80%以下であることがより好ましい。 In the first embodiment, it is preferable that the two rotating bodies 12a and 12b have a speed difference. At this time, it is desirable that the rotating body 12a, which has a higher temperature than the rotating body 12b, is faster than the rotating body 12b. Since the rotating body 12a is at a higher temperature than the rotating body 12b, the composite resin composition continues to adhere to the rotating body 12b, making it easier to discharge and recover the composite resin composition. In addition, because the two rotating bodies 12a and 12b have a speed difference, the facing surfaces between the rotating bodies 12a and 12b constantly change, and the clearance at the narrowest part changes, so that the dispersion of raw materials and the fibrous filler. Defibration proceeds efficiently. Specifically, it is preferable that the speed difference between the two rotating bodies 12a and 12b is 5% or more and 80% or less, and the speed difference between the two rotating bodies 12a and 12b is 30% or more and 80% or less. is more preferable.

実施の形態1における原材料は、少なくとも熱可塑性樹脂と、繊維状フィラーと、からなるものである。なお、熱可塑性樹脂と繊維状フィラーとの親和性が低い場合には、分散剤を添加する場合がある。 The raw material in Embodiment 1 consists of at least a thermoplastic resin and a fibrous filler. Note that if the affinity between the thermoplastic resin and the fibrous filler is low, a dispersant may be added.

実施の形態1における熱可塑性樹脂と繊維状フィラーとの重量比率としては、95%:5%から10%:90%の範囲内であることが好ましい。繊維状フィラーの重量比率が5%よりも小さい場合、フィラーの量が少ないため、繊維補強効果による複合樹脂組成物の機械的特性の向上が見込めない。繊維状フィラーの重量比率が90%よりも大きい場合、樹脂の量が少ないため、複合樹脂組成物を形成することができない。そのため、熱可塑性樹脂と繊維状フィラーの重量比率としては、前記範囲内であることが好ましい。 The weight ratio of the thermoplastic resin and the fibrous filler in Embodiment 1 is preferably in the range of 95%:5% to 10%:90%. When the weight ratio of the fibrous filler is less than 5%, the amount of the filler is small, so improvement in the mechanical properties of the composite resin composition due to the fiber reinforcing effect cannot be expected. If the weight ratio of the fibrous filler is greater than 90%, the amount of resin is too small to form a composite resin composition. Therefore, the weight ratio of the thermoplastic resin and the fibrous filler is preferably within the above range.

実施の形態1における樹脂としては、加熱と冷却が繰り返されても良好な性能を確保するために、熱可塑性樹脂であることが好ましい。熱可塑性樹脂としては、オレフィン系樹脂(環状オレフィン系樹脂を含む)、スチレン系樹脂、(メタ)アクリル系樹脂、有機酸ビニルエステル系樹脂またはその誘導体、ビニルエーテル系樹脂、ハロゲン含有樹脂、ポリカーボネート系樹脂、ポリエステル系樹脂、ポリアミド系樹脂、熱可塑性ポリウレタン樹脂、ポリスルホン系樹脂(ポリエーテルスルホン、ポリスルホンなど)、ポリフェニレンエーテル系樹脂(2,6-キシレノールの重合体など)、セルロース誘導体(セルロースエステル類、セルロースカーバメート類、セルロースエーテル類など)、シリコーン樹脂(ポリジメチルシロキサン、ポリメチルフェニルシロキサンなど)、ゴムまたはエラストマー(ポリブタジエン、ポリイソプレンなどのジエン系ゴム、スチレン-ブタジエン共重合体、アクリロニトリル-ブタジエン共重合体、アクリルゴム、ウレタンゴム、シリコーンゴムなど)などが挙げられる。上記の樹脂は、単独でまたは二種以上組み合わせて使用されてもよい。なお、樹脂は熱可塑性を有していれば上記の材料に限定されるものではない。 The resin in Embodiment 1 is preferably a thermoplastic resin in order to ensure good performance even when heating and cooling are repeated. Examples of thermoplastic resins include olefin resins (including cyclic olefin resins), styrene resins, (meth)acrylic resins, organic acid vinyl ester resins or their derivatives, vinyl ether resins, halogen-containing resins, and polycarbonate resins. , polyester resins, polyamide resins, thermoplastic polyurethane resins, polysulfone resins (polyethersulfone, polysulfone, etc.), polyphenylene ether resins (2,6-xylenol polymers, etc.), cellulose derivatives (cellulose esters, cellulose) carbamates, cellulose ethers, etc.), silicone resins (polydimethylsiloxane, polymethylphenylsiloxane, etc.), rubbers or elastomers (diene rubbers such as polybutadiene and polyisoprene, styrene-butadiene copolymers, acrylonitrile-butadiene copolymers) , acrylic rubber, urethane rubber, silicone rubber, etc.). The above resins may be used alone or in combination of two or more. Note that the resin is not limited to the above materials as long as it has thermoplasticity.

これらの熱可塑性樹脂のうち、樹脂は、比較的低融点であるオレフィン系樹脂であることが好ましい。オレフィン系樹脂としては、オレフィン系単量体の単独重合体の他、オレフィン系単量体の共重合体や、オレフィン系単量体と他の共重合性単量体との共重合体が含まれる。オレフィン系単量体としては、例えば、鎖状オレフィン類(エチレン、プロピレン、1-ブテン、イソブテン、1-ペンテン、4-メチル-1-ペンテン、1-オクテンなどのα-C2-20オレフィンなど)、環状オレフィン類などが挙げられる。これらのオレフィン系単量体は、単独でまたは二種以上組み合わせて使用されてもよい。上記オレフィン系単量体のうち、エチレン、プロピレンなどの鎖状オレフィン類が好ましい。他の共重合性単量体としては、例えば、酢酸ビニル、プロピオン酸ビニルなどの脂肪酸ビニルエステル;(メタ)アクリル酸、アルキル(メタ)アクリレート、グリシジル(メタ)アクリレートなどの(メタ)アクリル系単量体;マレイン酸、フマル酸、無水マレイン酸などの不飽和ジカルボン酸またはその無水物;カルボン酸のビニルエステル(例えば、酢酸ビニル、プロピオン酸ビニルなど);ノルボルネン、シクロペンタジエンなどの環状オレフィン;およびブタジエン、イソプレンなどのジエン類などが挙げられる。これらの共重合性単量体は、単独でまたは二種以上組み合わせて使用されてもよい。オレフィン系樹脂の具体例としては、ポリエチレン(低密度、中密度、高密度または線状低密度ポリエチレンなど)、ポリプロピレン、エチレン-プロピレン共重合体、エチレン-プロピレン-ブテン-1などの三元共重合体などの鎖状オレフィン類(特にα-C2-4オレフィン)の共重合体などが挙げられる。 Among these thermoplastic resins, the resin is preferably an olefin resin having a relatively low melting point. Olefin resins include homopolymers of olefin monomers, copolymers of olefin monomers, and copolymers of olefin monomers and other copolymerizable monomers. It will be done. Examples of olefinic monomers include chain olefins (α-C2-20 olefins such as ethylene, propylene, 1-butene, isobutene, 1-pentene, 4-methyl-1-pentene, and 1-octene). , cyclic olefins, etc. These olefinic monomers may be used alone or in combination of two or more. Among the above olefin monomers, chain olefins such as ethylene and propylene are preferred. Examples of other copolymerizable monomers include fatty acid vinyl esters such as vinyl acetate and vinyl propionate; (meth)acrylic monomers such as (meth)acrylic acid, alkyl (meth)acrylate, and glycidyl (meth)acrylate. unsaturated dicarboxylic acids or their anhydrides such as maleic acid, fumaric acid, and maleic anhydride; vinyl esters of carboxylic acids (e.g., vinyl acetate, vinyl propionate, etc.); cyclic olefins such as norbornene and cyclopentadiene; Examples include dienes such as butadiene and isoprene. These copolymerizable monomers may be used alone or in combination of two or more. Specific examples of olefin resins include polyethylene (low density, medium density, high density, linear low density polyethylene, etc.), polypropylene, ethylene-propylene copolymer, ternary copolymer such as ethylene-propylene-butene-1, etc. Examples include copolymers of chain olefins (especially α-C2-4 olefins) such as polymers.

実施の形態1における繊維状フィラーとしては、機械的特性の向上などを目的として使用しているため、繊維状フィラーは樹脂よりも弾性率が高いことが好ましい。具体的にはカーボンファイバー(炭素繊維)、カーボンナノチューブ、パルプ、セルロース、セルロースナノファイバー、リグノセルロース、リグノセルロースナノファイバー、塩基性硫酸マグネシウム繊維(マグネシウムオキシサルフェート繊維)、チタン酸カリウム繊維、ホウ酸アルミニウム繊維、ケイ酸カルシウム繊維、炭酸カルシウム繊維、炭化ケイ素繊維、ワラストナイト、ゾノトライト、各種金属繊維、綿、絹、羊毛あるいは麻等の天然繊維、ジュート繊維、レーヨンあるいはキュプラなどの再生繊維、アセテート、プロミックスなどの半合成繊維、ポリエステル、ポリアクリロニトリル、ポリアミド、アラミド、ポリオレフィンなどの合成繊維、さらにはそれらの表面及び末端に化学修飾した変性繊維などが挙げられる。またさらにこれらの中で、入手性、弾性率の高さ、線膨張係数の低さの観点から、カーボン類、セルロース類が特に好ましい。さらに環境性の観点からはセルロース類の天然繊維が好ましい。 Since the fibrous filler in Embodiment 1 is used for the purpose of improving mechanical properties, it is preferable that the fibrous filler has a higher modulus of elasticity than the resin. Specifically, carbon fiber, carbon nanotube, pulp, cellulose, cellulose nanofiber, lignocellulose, lignocellulose nanofiber, basic magnesium sulfate fiber (magnesium oxysulfate fiber), potassium titanate fiber, aluminum borate. Fibers, calcium silicate fibers, calcium carbonate fibers, silicon carbide fibers, wollastonite, xonotrite, various metal fibers, natural fibers such as cotton, silk, wool or linen, jute fibers, recycled fibers such as rayon or cupro, acetate, Examples include semi-synthetic fibers such as Promix, synthetic fibers such as polyester, polyacrylonitrile, polyamide, aramid, and polyolefin, and modified fibers whose surfaces and ends are chemically modified. Furthermore, among these, carbons and celluloses are particularly preferred from the viewpoint of availability, high elastic modulus, and low coefficient of linear expansion. Furthermore, from the viewpoint of environmental friendliness, natural fibers such as cellulose are preferred.

実施の形態1における分散剤としては、各種のチタネート系カップリング剤、シランカップリング剤、不飽和カルボン酸、マレイン酸、無水マレイン酸、またはその無水物をグラフトした変性ポリオレフィン、脂肪酸、脂肪酸金属塩、脂肪酸エステルなどが挙げられる。上記シランカップリング剤は、不飽和炭化水素系やエポキシ系のものが好ましい。分散剤の表面は、熱硬化性もしくは熱可塑性のポリマー成分で処理され変性処理されても問題ない。本発明の実施の形態における複合樹脂成形体の分散剤の含有量は、0.01質量%以上、20質量%以下であることが好ましく、0.1質量%以上、10質量%以下であることがより好ましく、0.5質量%以上、5質量%以下であることがさらに好ましい。分散剤の含有量が、0.01質量%未満であると、分散不良が発生する場合がある。一方で、分散剤の含有量が20質量%を超えると、複合樹脂成形体の強度が低下する場合がある。分散剤は、樹脂と繊維状フィラーの組み合わせにより適切に選択され、分散剤が必要ない組み合わせの場合は添加しなくてもよい。 Dispersants in Embodiment 1 include various titanate coupling agents, silane coupling agents, unsaturated carboxylic acids, maleic acid, maleic anhydride, or modified polyolefins grafted with maleic anhydrides, fatty acids, fatty acid metal salts. , fatty acid esters, etc. The above-mentioned silane coupling agent is preferably an unsaturated hydrocarbon type or an epoxy type. There is no problem even if the surface of the dispersant is modified by being treated with a thermosetting or thermoplastic polymer component. The content of the dispersant in the composite resin molded article in the embodiment of the present invention is preferably 0.01% by mass or more and 20% by mass or less, and preferably 0.1% by mass or more and 10% by mass or less. is more preferable, and even more preferably 0.5% by mass or more and 5% by mass or less. If the content of the dispersant is less than 0.01% by mass, poor dispersion may occur. On the other hand, if the content of the dispersant exceeds 20% by mass, the strength of the composite resin molded article may decrease. The dispersant is appropriately selected depending on the combination of resin and fibrous filler, and may not be added if the combination does not require a dispersant.

なお、実施の形態1において、製造装置としてロール混練機(図1A及び図1B)と二軸混練機(図2A乃至図2C)とを用いた例を説明したが、二軸混練機及びロール混練機だけでなく、他の混練機を使用してもよい。 In addition, in Embodiment 1, an example was explained in which a roll kneader (FIGS. 1A and 1B) and a twin-screw kneader (FIGS. 2A to 2C) were used as manufacturing equipment, but a twin-screw kneader and a roll kneader In addition to the kneading machine, other kneading machines may also be used.

(実施例1)
以下の製造方法によってセルロース繊維含有複合樹脂成形体を製造した。前記したように、製造装置にはニーダー、バンバリーミキサー、押出機、ロール混練機などを用いることができるが、実施例では二軸混練機を使用している。
(Example 1)
A cellulose fiber-containing composite resin molded body was manufactured by the following manufacturing method. As described above, a kneader, a Banbury mixer, an extruder, a roll kneader, etc. can be used as the manufacturing device, but a twin-screw kneader is used in the examples.

熱可塑性樹脂として、ブロックポリマーであるポリプロピレン(日本ポリプロ株式会社製 商品名:BC03B)と、繊維状フィラーとして針葉樹パルプ(三菱製紙株式会社製 商品名:NBKP Celgar)と、分散剤として無水マレイン酸変性ポリプロピレン(三洋化成工業株式会社製 商品名:ユーメックス)とを重量比で80:15:5となるよう秤量し、ドライブレンドした。 As a thermoplastic resin, polypropylene which is a block polymer (manufactured by Nippon Polypropylene Co., Ltd., trade name: BC03B) is used, softwood pulp (manufactured by Mitsubishi Paper Mills, Ltd., trade name: NBKP Celgar) is used as a fibrous filler, and maleic anhydride modified as a dispersant. Polypropylene (manufactured by Sanyo Chemical Industries, Ltd., trade name: Umex) was weighed and dry blended at a weight ratio of 80:15:5.

ドライブレンドした原材料を重量フィーダーにより、2kg/hで混練装置に供給した。前記したように、混練装置には、バレル外部に冷却水を通す管を取り付け、加熱と冷却が周期的に起こる構造を有するように改良した二軸混練機(株式会社JSW TEX30a)を使用した。スクリューは、中せん断タイプの仕様とした。二軸混練機から排出された複合樹脂組成物はホットカットし、セルロース繊維含有複合樹脂ペレットを作製した。 The dry blended raw materials were fed to the kneading device at 2 kg/h using a gravimetric feeder. As described above, the kneading device used was a twin-screw kneader (manufactured by JSW TEX30a, Inc.) which had been modified to have a structure in which heating and cooling occur periodically by attaching a pipe for passing cooling water to the outside of the barrel. The screw was of medium shear type. The composite resin composition discharged from the twin-screw kneader was hot-cut to produce cellulose fiber-containing composite resin pellets.

作製したセルロース繊維含有複合樹脂ペレットを用いて射出成形機(日本製鋼所製 180AD)により複合樹脂成形体の試験片を作製した。試験片の作製条件は、樹脂温度190℃、金型温度60℃、射出速度60mm/s、保圧80Paとした。ペレットは、ホッパーを介して成形機のスクリューへ噛み込んでいくが、その際の侵入性を時間当たりのペレット減少量で測定しており、一定であることを確認した。試験片の形状は、下記に述べる評価項目によって変更し、弾性率測定用に1号サイズのダンベルを作製した。また、落下衝撃試験用に60mm角、厚さ1.2mmの平板を作製した。得られたセルロース繊維含有複合樹脂成形体試験片を以下の方法により評価を行った。 Using the produced cellulose fiber-containing composite resin pellets, test pieces of composite resin molded bodies were produced using an injection molding machine (180AD manufactured by Japan Steel Works). The conditions for producing the test piece were a resin temperature of 190°C, a mold temperature of 60°C, an injection speed of 60 mm/s, and a holding pressure of 80 Pa. The pellets are bitten into the screw of the molding machine via the hopper, and the penetration rate at that time was measured by the amount of pellet reduction per hour, and it was confirmed that it was constant. The shape of the test piece was changed according to the evaluation items described below, and a size 1 dumbbell was prepared for measuring the elastic modulus. In addition, a flat plate of 60 mm square and 1.2 mm thick was prepared for the drop impact test. The obtained cellulose fiber-containing composite resin molded test piece was evaluated by the following method.

[複合樹脂成形体の評価項目]
(解繊されていない部位のアスペクト比、解繊部位の長さ割合)
得られたセルロース繊維含有複合樹脂ペレットをキシレン溶媒に浸漬して、ポリプロピレンを溶解させ、残ったパルプ繊維についてSEMにより繊維の形状を観察した。代表的な繊維を約10本測定した結果、繊維径は2~10μmの範囲であり、繊維長は200~1000μmの範囲であった。また、解繊されていない部位のアスペクト比(以下、単にアスペクト比と称することがある。)は、約100~200であった。繊維長方向の端部には解繊部位がみられ、解繊部位は全体の繊維長の約30~40%であった。
[Evaluation items for composite resin molded products]
(Aspect ratio of unfibrillated part, length ratio of defibrated part)
The obtained cellulose fiber-containing composite resin pellets were immersed in a xylene solvent to dissolve the polypropylene, and the shape of the remaining pulp fibers was observed using SEM. As a result of measuring about 10 representative fibers, the fiber diameter was in the range of 2 to 10 μm, and the fiber length was in the range of 200 to 1000 μm. Further, the aspect ratio of the unfibrillated portion (hereinafter sometimes simply referred to as aspect ratio) was about 100 to 200. A fibrillated area was observed at the end in the fiber length direction, and the fibrillated area was approximately 30 to 40% of the total fiber length.

(繊維状フィラーの比表面積)
得られたセルロース繊維含有複合樹脂ペレットをキシレン溶媒に浸漬して、ポリプロピレンを溶解させ、残ったセルロース繊維について比表面積の測定を実施した。原材料のときに比べて比表面積が150%未満であったものを×とし、150%以上200%未満であったものを△とし、200%以上であったものを○とした。
実施例1の複合樹脂成形体では、同セルロース繊維の比表面積は210%で、その評価は〇であった。
(Specific surface area of fibrous filler)
The obtained cellulose fiber-containing composite resin pellets were immersed in a xylene solvent to dissolve the polypropylene, and the specific surface area of the remaining cellulose fibers was measured. When the specific surface area was less than 150% compared to the raw material, it was marked as ×, when it was 150% or more and less than 200%, it was marked as Δ, and when it was 200% or more, it was marked as ○.
In the composite resin molded article of Example 1, the specific surface area of the cellulose fibers was 210%, and the evaluation thereof was 0.

(複合樹脂成形体の弾性率)
得られた1号ダンベル形状の試験片を用いて、引張試験を実施した。ここで、弾性率の評価方法として、その数値が1.8GPa未満のものを×とし、1.8GPa以上2.0GPa未満のものを△とし、2.0GPa以上のものを〇とした。
実施例1の複合樹脂成形体では、同試験片の弾性率は2.3GPaで、その評価は〇であった。
(Elastic modulus of composite resin molded body)
A tensile test was conducted using the obtained No. 1 dumbbell-shaped test piece. Here, as a method for evaluating the elastic modulus, a value of less than 1.8 GPa is marked as x, a value of 1.8 GPa or more and less than 2.0 GPa is marked as Δ, and a value of 2.0 GPa or more is marked as ○.
In the composite resin molded article of Example 1, the elastic modulus of the test piece was 2.3 GPa, and the evaluation was ○.

(複合樹脂成形体の落下衝撃強度)
得られた平板形状の試験片を用いて、落下衝撃試験を実施した。具体的には、重さ250gの重錐を高さ80cmから試験片の板面に向けて落下させ、ヒビが入るかどうかを確認した。この評価方法として、ヒビが確認されなかったものを〇とし、表面にのみヒビが確認され、かつ、そのヒビの長さが10mm未満であったものを△とし、貫通したヒビが確認された、または、ヒビの長さが10mm以上であったものを×とした。
実施例1の複合樹脂成形体では、同試験片は、ヒビが確認されず、その評価は〇であった。
(Drop impact strength of composite resin molded body)
A drop impact test was conducted using the obtained flat plate-shaped test piece. Specifically, a heavy pyramid weighing 250 g was dropped from a height of 80 cm toward the plate surface of the test piece, and it was confirmed whether or not cracks appeared. As for this evaluation method, cases where no cracks were confirmed were marked as ○, cases where cracks were confirmed only on the surface and the length of the cracks was less than 10 mm were marked as △, and penetrating cracks were confirmed. Alternatively, those in which the length of the crack was 10 mm or more were marked as ×.
In the composite resin molded article of Example 1, no cracks were observed in the test piece, and the evaluation was 0.

(繊維状フィラーの凝集度合い)
得られた平板形状の試験片を用いて、光学顕微鏡により繊維状フィラーの凝集物の数とサイズを観察した。ここで、凝集度合いの評価方法として10mm四方の領域に1000μm以上のサイズの凝集物が10個以上のものを×とし、3個以上10個未満のものを△とし、3個未満のものを○とした。
実施例1の複合樹脂成形体では、同試験片の1000μm凝集物の数は1個で、その評価は○であった。
(Degree of aggregation of fibrous filler)
Using the obtained flat plate-shaped test piece, the number and size of aggregates of the fibrous filler were observed using an optical microscope. Here, as a method for evaluating the degree of aggregation, if there are 10 or more aggregates with a size of 1000 μm or more in a 10 mm square area, it is marked as ×, when there are 3 or more and less than 10 pieces, it is marked as △, and when there are less than 3 pieces, it is marked as ○. And so.
In the composite resin molded article of Example 1, the number of 1000 μm aggregates in the same test piece was 1, and the evaluation was ◯.

(分子量)
セルロース繊維含有複合樹脂ペレットの分子量の測定を実施した。複合樹脂ペレットの分子量分布が原材料に比べて20%より大きければ×とし、20%以下であれば○とした。
実施例1の複合樹脂成形体では、同ペレットは、その評価が○であった。
(molecular weight)
The molecular weight of cellulose fiber-containing composite resin pellets was measured. If the molecular weight distribution of the composite resin pellet was greater than 20% compared to the raw material, it was marked as ×, and when it was 20% or less, it was marked as ○.
In the composite resin molded article of Example 1, the pellets were evaluated as ○.

(複合樹脂組成物の着色性)
セルロース繊維含有複合樹脂ペレットの着色性試験を実施した。複合樹脂ペレットの黄色度(YI値)が原材料に比べて増加していれば×とし、増加していなければ○とした。
実施例1の複合樹脂成形体では、同ペレットは、その評価が○であった。
(Colorability of composite resin composition)
A colorability test was conducted on composite resin pellets containing cellulose fibers. If the yellowness (YI value) of the composite resin pellet increased compared to the raw material, it was marked as ×, and if it did not increase, it was marked as ○.
In the composite resin molded article of Example 1, the pellets were evaluated as ○.

(実施例2)
実施例2では、原材料供給部と複合樹脂排出部の温度差を80℃に変更し、それ以外の条件は実施例1と同様にセルロース繊維含有複合樹脂ペレット、ならびに成形体を作製した。評価についても実施例1と同様の評価を実施した。
(Example 2)
In Example 2, cellulose fiber-containing composite resin pellets and molded bodies were produced in the same manner as in Example 1 except that the temperature difference between the raw material supply section and the composite resin discharge section was changed to 80°C. Evaluations were also conducted in the same manner as in Example 1.

(実施例3)
実施例3では、スクリュー間の温度差を70℃に変更し、それ以外の材料条件、およびプロセス条件は実施例1と同様にセルロース繊維含有複合樹脂ペレット、ならびに成形体を作製した。評価についても実施例1と同様の評価を実施した。
(Example 3)
In Example 3, the temperature difference between the screws was changed to 70° C., and the other material conditions and process conditions were the same as in Example 1 to produce cellulose fiber-containing composite resin pellets and molded bodies. Evaluations were also conducted in the same manner as in Example 1.

(実施例4)
実施例4では、冷却水が流れる速度を2倍に変更し、それ以外の材料条件、およびプロセス条件については実施例1と同様にセルロース繊維含有複合樹脂ペレット、ならびに成形体を作製した。評価についても実施例1と同様の評価を実施した。
(Example 4)
In Example 4, the flow rate of cooling water was doubled, and cellulose fiber-containing composite resin pellets and molded bodies were produced in the same manner as in Example 1 except for the other material conditions and process conditions. Evaluations were also conducted in the same manner as in Example 1.

(比較例1)
比較例1では、原材料供給部から複合樹脂排出部までの温度を一定に変更し、それ以外の材料条件、およびプロセス条件については実施例1と同様にセルロース繊維含有複合樹脂ペレット、ならびに成形体を作製した。評価についても実施例1と同様の評価を実施した。
(Comparative example 1)
In Comparative Example 1, the temperature from the raw material supply part to the composite resin discharge part was changed to a constant value, and the other material conditions and process conditions were the same as in Example 1, except that cellulose fiber-containing composite resin pellets and molded bodies were Created. Evaluations were also conducted in the same manner as in Example 1.

(比較例2)
比較例2では、原材料供給部と複合樹脂排出部の温度差が120度になるように変更し、それ以外の材料条件、およびプロセス条件については実施例1と同様にセルロース繊維含有複合樹脂ペレット、ならびに成形体を作製した。評価についても実施例1と同様の評価を実施した。
(Comparative example 2)
In Comparative Example 2, the temperature difference between the raw material supply section and the composite resin discharge section was changed to 120 degrees, and other material conditions and process conditions were the same as in Example 1, such as cellulose fiber-containing composite resin pellets, A molded body was also produced. Evaluations were also conducted in the same manner as in Example 1.

(比較例3)
比較例3では、2本のスクリューにかかる温度が同じになるように変更し、それ以外の材料条件、およびプロセス条件については実施例1と同様にセルロース繊維含有複合樹脂ペレット、ならびに成形体を作製した。評価についても実施例1と同様の評価を実施した。
(Comparative example 3)
In Comparative Example 3, the temperature applied to the two screws was changed to be the same, and the other material conditions and process conditions were the same as in Example 1 to produce cellulose fiber-containing composite resin pellets and molded bodies. did. Evaluations were also conducted in the same manner as in Example 1.

(比較例4)
比較例4では、2本のスクリューにかかる温度差が140℃になるように変更し、それ以外の材料条件、およびプロセス条件については実施例1と同様にセルロース繊維含有複合樹脂ペレット、ならびに成形体を作製した。評価についても実施例1と同様の評価を実施した。
(Comparative example 4)
In Comparative Example 4, the temperature difference between the two screws was changed to 140°C, and the other material conditions and process conditions were the same as in Example 1, such as cellulose fiber-containing composite resin pellets and molded bodies. was created. Evaluations were also conducted in the same manner as in Example 1.

(比較例5)
比較例5では、混練装置を加熱と冷却が周期的に起こるように改良していない二軸混練機(株式会社JSW TEX30a)に変更し、それ以外の材料条件、およびプロセス条件については実施例1と同様にセルロース繊維含有複合樹脂ペレット、ならびに成形体を作製した。評価についても実施例1と同様の評価を実施した。
(Comparative example 5)
In Comparative Example 5, the kneading device was changed to an unimproved twin-screw kneader (JSW TEX30a, Inc.) so that heating and cooling occur periodically, and the other material conditions and process conditions were the same as in Example 1. Cellulose fiber-containing composite resin pellets and molded bodies were produced in the same manner. Evaluations were also conducted in the same manner as in Example 1.

(比較例6)
比較例6では、加熱部と冷却部の温度差が135℃になるように変更し、それ以外の材料条件、およびプロセス条件については実施例1と同様にセルロース繊維含有複合樹脂ペレット、ならびに成形体を作製した。評価についても実施例1と同様の評価を実施した。
(Comparative example 6)
In Comparative Example 6, the temperature difference between the heating section and the cooling section was changed to 135°C, and the other material conditions and process conditions were the same as in Example 1, except that cellulose fiber-containing composite resin pellets and molded bodies were was created. Evaluations were also conducted in the same manner as in Example 1.

(比較例7)
比較例7では、表面に凹凸のないスクリューに変更し、それ以外の材料条件、およびプロセス条件については実施例1と同様にセルロース繊維含有複合樹脂ペレット、ならびに成形体を作製した。評価についても実施例1と同様の評価を実施した。
(Comparative example 7)
In Comparative Example 7, a screw having no irregularities on the surface was used, and cellulose fiber-containing composite resin pellets and molded bodies were produced in the same manner as in Example 1 except for the other material conditions and process conditions. Evaluations were also conducted in the same manner as in Example 1.

(比較例8)
比較例8では、表面にスクリューの長径に対して20%の大きさの凹凸を有するスクリューに変更し、それ以外の材料条件、およびプロセス条件については実施例1と同様にセルロース繊維含有複合樹脂ペレット、ならびに成形体を作製した。評価についても実施例1と同様の評価を実施した。
(Comparative example 8)
In Comparative Example 8, the screw was changed to a screw having an unevenness of 20% of the major axis of the screw on the surface, and the other material conditions and process conditions were the same as in Example 1, except that cellulose fiber-containing composite resin pellets were used. , and a molded body were produced. Evaluations were also conducted in the same manner as in Example 1.

(比較例9)
比較例9では、2本のスクリューの速度が同じになるように変更し、それ以外の材料条件、およびプロセス条件については実施例1と同様にセルロース繊維含有複合樹脂ペレット、ならびに成形体を作製した。評価についても実施例1と同様の評価を実施した。
(Comparative example 9)
In Comparative Example 9, the speeds of the two screws were changed to be the same, and the other material conditions and process conditions were the same as in Example 1 to produce cellulose fiber-containing composite resin pellets and molded bodies. . Evaluations were also conducted in the same manner as in Example 1.

(比較例10)
比較例10では、スクリュー間の速度差が100%になるように変更し、それ以外の材料条件、およびプロセス条件は実施例1と同様にセルロース繊維含有複合樹脂ペレット、ならびに成形体を作製した。評価についても実施例1と同様の評価を実施した。
(Comparative Example 10)
In Comparative Example 10, the speed difference between the screws was changed to 100%, and the other material conditions and process conditions were the same as in Example 1 to produce cellulose fiber-containing composite resin pellets and molded bodies. Evaluations were also conducted in the same manner as in Example 1.

(比較例11)
比較例11では、ポリプロピレン、針葉樹パルプ、無水マレイン酸変性ポリプロピレンの重量比を98.8:1:0.2に変更し、それ以外の材料条件、およびプロセス条件については実施例1と同様にセルロース繊維含有複合樹脂ペレット、ならびに成形体を作製した。評価についても実施例1と同様の評価を実施した。
(Comparative Example 11)
In Comparative Example 11, the weight ratio of polypropylene, softwood pulp, and maleic anhydride-modified polypropylene was changed to 98.8:1:0.2, and the other material conditions and process conditions were the same as in Example 1. Fiber-containing composite resin pellets and molded bodies were produced. Evaluations were also conducted in the same manner as in Example 1.

(比較例12)
比較例12では、ポリプロピレン、針葉樹パルプ、無水マレイン酸変性ポリプロピレンの重量比を4:95:1に変更し、それ以外の材料条件、およびプロセス条件については実施例1と同様にセルロース繊維含有複合樹脂ペレット作製した。
(Comparative example 12)
In Comparative Example 12, the weight ratio of polypropylene, softwood pulp, and maleic anhydride-modified polypropylene was changed to 4:95:1, and the other material conditions and process conditions were the same as in Example 1. Pellets were made.

各実施例1~4および各比較例1~12における測定結果を図5の表に示す。 The measurement results for each of Examples 1 to 4 and each of Comparative Examples 1 to 12 are shown in the table of FIG.

図5の表から明らかなように、原材料供給部と複合樹脂排出部との温度差を80℃に変更した実施例2では、実施例に1に比べて複合樹脂排出部で大きなせん断応力がかかるため、解繊部位の長さ割合が40-50%となり、1000μm凝集物の数は0個であった。そのため、90cmで衝撃試験を行ってもヒビが確認されなかった。2本のスクリュー間の温度差を70℃に変更した実施例3及び2本のスクリューにかかる温度差を50℃になるように変更した実施例4でも同様の結果が得られた。以上より、実施例2、3および4は全ての試験で実施例1と同等以上の結果となった。 As is clear from the table in Figure 5, in Example 2, in which the temperature difference between the raw material supply section and the composite resin discharge section was changed to 80°C, greater shear stress is applied at the composite resin discharge section than in Example 1. Therefore, the length ratio of the defibrated region was 40-50%, and the number of 1000 μm aggregates was 0. Therefore, no cracks were observed even when an impact test was conducted at 90 cm. Similar results were obtained in Example 3, in which the temperature difference between the two screws was changed to 70°C, and in Example 4, in which the temperature difference between the two screws was changed to 50°C. From the above, Examples 2, 3, and 4 had results equivalent to or better than Example 1 in all tests.

比較例1では、原材料供給部から複合樹脂排出部までの温度を一定に変更した。この比較例1では、実施例1に比べて複合樹脂排出部での粘度が低く、せん断応力が弱いため、解繊部位の長さ割合が10-20%となった。そのため、耐衝撃性が低下し、落下衝撃試験にて割れる結果になった。 In Comparative Example 1, the temperature from the raw material supply section to the composite resin discharge section was changed to be constant. In Comparative Example 1, the viscosity at the composite resin discharge part was lower than in Example 1, and the shear stress was weaker, so the length ratio of the defibrated part was 10-20%. As a result, the impact resistance decreased, resulting in cracking in the drop impact test.

比較例2では、原材料供給部と複合樹脂排出部との温度差が120℃になるように変更した。この比較例2では、複合樹脂排出部の温度を低くしすぎたため、スクリューに樹脂が固着し、複合樹脂組成物の排出が出来なかった。実験を行うために複合樹脂排出部の温度を複合樹脂組成物の形成できる最低限の温度に設定した場合、温度差が120℃になるように原材料供給部の温度を上げる必要があった。この場合には、逆に温度が高すぎたため、樹脂の粘度が著しく減少し、複合樹脂組成物の作製ができなかった。 In Comparative Example 2, the temperature difference between the raw material supply section and the composite resin discharge section was changed to 120°C. In Comparative Example 2, since the temperature of the composite resin discharge section was set too low, the resin adhered to the screw and the composite resin composition could not be discharged. When the temperature of the composite resin discharge section was set to the minimum temperature at which a composite resin composition could be formed in order to conduct the experiment, it was necessary to raise the temperature of the raw material supply section so that the temperature difference was 120°C. In this case, on the contrary, since the temperature was too high, the viscosity of the resin decreased significantly, making it impossible to produce a composite resin composition.

比較例3では、2本のスクリューにかかる温度が同じになるように変更した。この比較例3では、解繊部位の長さ割合が10-20%となった。そのため、耐衝撃性が低下し、落下衝撃試験にて割れる結果になった。 In Comparative Example 3, the temperature applied to the two screws was changed to be the same. In Comparative Example 3, the length ratio of the defibrated portion was 10-20%. As a result, the impact resistance decreased, resulting in cracking in the drop impact test.

比較例4では、2本のスクリューにかかる温度差が140℃になるように変更した。この比較例4では、低温側のスクリューの温度を低くしすぎたため、低温側のスクリューに樹脂が固着し、複合樹脂組成物の排出が出来なかった。一方、実験を行うために低温側のスクリューの温度を複合樹脂組成物の形成できる最低限の温度に設定した場合、温度差が140℃になるように高温側のロールの温度を上げる必要があった。この場合には、逆に温度が高すぎたため、樹脂の粘度が著しく減少し、複合樹脂組成物の作製ができなかった。 In Comparative Example 4, the temperature difference between the two screws was changed to 140°C. In Comparative Example 4, the temperature of the screw on the low temperature side was set too low, so the resin stuck to the screw on the low temperature side, making it impossible to discharge the composite resin composition. On the other hand, if the temperature of the screw on the low-temperature side is set to the minimum temperature at which a composite resin composition can be formed in order to conduct an experiment, it is necessary to raise the temperature of the roll on the high-temperature side so that the temperature difference becomes 140°C. Ta. In this case, on the contrary, since the temperature was too high, the viscosity of the resin decreased significantly, making it impossible to produce a composite resin composition.

比較例5では、混練装置を加熱と冷却とが周期的に起こるように改良していない二軸混練機(株式会社JSW TEX30a)に変更した。この比較例5では、せん断発熱による温度上昇による粘度低下のため、原材料の分散、繊維状フィラーの解繊が進まず、解繊部位の長さ割合が10-20%となった。そのため、耐衝撃性が低下し、落下衝撃試験にて割れる結果になった。 In Comparative Example 5, the kneading device was changed to a twin-screw kneader (manufactured by JSW TEX30a, Inc.) that had not been improved so that heating and cooling occurred periodically. In Comparative Example 5, dispersion of the raw material and defibration of the fibrous filler did not proceed due to a decrease in viscosity due to a temperature increase due to shear heat generation, and the length ratio of the defibrated portion was 10-20%. As a result, the impact resistance decreased, resulting in cracking in the drop impact test.

比較例6では、加熱部と冷却部との温度差が135℃になるように変更した。この比較例6では、冷却部の温度を低くしすぎたため、冷却部で固体状態にされた樹脂を加熱部で溶融状態に変化させることが出来ず、結果として混練ではなく、固体状態での粉砕が行われることになり、複合樹脂組成物の作製ができなかった。実験を行うために冷却部の温度を加熱部で樹脂が溶融状態に変化できる温度に変更し、温度差が140℃になるように加熱部の温度を上げた場合は、逆に加熱部の温度が高くなりすぎ、樹脂の粘度が著しく減少し、複合樹脂組成物の作製ができなかった。 In Comparative Example 6, the temperature difference between the heating section and the cooling section was changed to 135°C. In Comparative Example 6, the temperature in the cooling section was set too low, so the resin that had been solidified in the cooling section could not be changed to a molten state in the heating section, and as a result, the resin was pulverized in the solid state rather than kneaded. Therefore, the composite resin composition could not be produced. In order to conduct the experiment, the temperature of the cooling section was changed to a temperature at which the resin could change to a molten state in the heating section, and if the temperature of the heating section was increased so that the temperature difference was 140°C, the temperature of the heating section was too high, and the viscosity of the resin decreased significantly, making it impossible to produce a composite resin composition.

比較例7では、表面に凹凸のないスクリューに変更した。この比較例7では、スクリュー表面の局所的な領域でのセルロース繊維の解繊が出来なかったため、解繊部位の長さ割合が10-20%となった。そのため、耐衝撃性が低下し、落下衝撃試験にて割れる結果になった。 In Comparative Example 7, the screw was changed to a screw with no unevenness on the surface. In Comparative Example 7, the cellulose fibers could not be defibrated in a local area on the screw surface, so the length ratio of the defibrated region was 10-20%. As a result, the impact resistance decreased, resulting in cracking in the drop impact test.

比較例8では、表面にスクリューの長径に対して20%の大きさの凹凸を有するスクリューに変更した。この比較例8では、スクリュー間のクリアランスが大きくなりすぎたため、原材料にせん断応力が十分にかからず、1000μm以上のサイズの凝集物の数が20-30個であった。そのため、耐衝撃性が低下し、落下衝撃試験にて割れる結果になった。 In Comparative Example 8, the screw was changed to a screw having irregularities on the surface having a size of 20% of the major axis of the screw. In Comparative Example 8, the clearance between the screws was too large, so sufficient shear stress was not applied to the raw material, and the number of aggregates with a size of 1000 μm or more was 20-30. As a result, the impact resistance decreased, resulting in cracking in the drop impact test.

比較例9では、2本のスクリューの速度が同じになるように変更した。この比較例9では、クリアランスの変化が少ないため、原材料の分散、繊維状フィラーの解繊が進まず、解繊部位の長さ割合が20-30%となった。そのため、耐衝撃性が低下し、落下衝撃試験にて割れる結果になった。 In Comparative Example 9, the speeds of the two screws were changed to be the same. In Comparative Example 9, since there was little change in clearance, dispersion of the raw material and defibration of the fibrous filler did not progress, and the length ratio of the defibrated region was 20-30%. As a result, the impact resistance decreased, resulting in cracking in the drop impact test.

比較例10では、スクリュー間の速度差が100%になるように変更した。この比較例10では、原材料の分散、繊維状フィラーの解繊が進まず、解繊部位の長さ割合が20-30%となった。そのため、耐衝撃性が低下し、落下衝撃試験にて割れる結果になった。 In Comparative Example 10, the speed difference between the screws was changed to 100%. In Comparative Example 10, dispersion of the raw material and defibration of the fibrous filler did not progress, and the length ratio of the defibrated region was 20-30%. As a result, the impact resistance decreased, resulting in cracking in the drop impact test.

比較例11では、セルロース繊維の重量比率を小さくした。この比較例11では、セルロース繊維の量が少ないため、粘度が低くなり、原材料の分散、繊維状フィラーの解繊が進まず、解繊部位の長さ割合が20-30%となった。また、セルロースの繊維の量が少なすぎるため、繊維補強効果による複合樹脂組成物の機械的特性の向上が現れず、1.4GPaと弾性率が下がる結果となった。 In Comparative Example 11, the weight ratio of cellulose fibers was reduced. In Comparative Example 11, since the amount of cellulose fibers was small, the viscosity was low, the dispersion of the raw material and the fibrillation of the fibrous filler did not proceed, and the length ratio of the fibrillated portion was 20-30%. Furthermore, since the amount of cellulose fibers was too small, the mechanical properties of the composite resin composition did not improve due to the fiber reinforcing effect, resulting in a lower elastic modulus of 1.4 GPa.

比較例12では、セルロース繊維の重量比率を大きくした。この比較例12では、セルロース繊維の量に比べて樹脂の量が極端に少ないため、複合樹脂組成物を形成することができなかった。 In Comparative Example 12, the weight ratio of cellulose fibers was increased. In Comparative Example 12, the amount of resin was extremely small compared to the amount of cellulose fibers, so it was not possible to form a composite resin composition.

以上の評価から、プロセス条件で原材料供給部と複合樹脂排出部との温度差、スクリューにかかる温度差や加熱部と冷却部との温度差を大きくしすぎた場合、複合樹脂組成物を形成することが出来なかった。しかし、上記各態様に規定した範囲(複合樹脂組成物の形成が可能な範囲)では、温度差を大きくするほど、せん断応力が大きくなるため、原材料の分散、セルロース繊維の解繊が効果的に進み、高弾性率、高耐衝撃性を有するサンプルを作製できた。以上より、複合樹脂組成物中に添加されているセルロース繊維が解繊し、その繊維の解繊部位の長さの割合が長く、セルロース繊維のアスペクト比が大きく、凝集物のサイズが小さく、かつ均一に分散していることにより、複合樹脂組成物は高い弾性率と高い耐衝撃性を発現することが分かった。 From the above evaluation, we found that if the temperature difference between the raw material supply section and the composite resin discharge section, the temperature difference applied to the screw, or the temperature difference between the heating section and the cooling section is made too large under the process conditions, the composite resin composition will not be formed. I couldn't do it. However, within the range specified in each of the above embodiments (the range in which a composite resin composition can be formed), the greater the temperature difference, the greater the shear stress, which makes dispersion of raw materials and defibration of cellulose fibers less effective. As a result, we were able to create a sample with high elastic modulus and high impact resistance. From the above, the cellulose fibers added to the composite resin composition are defibrated, the length ratio of the defibrated portion of the fibers is long, the aspect ratio of the cellulose fibers is large, the size of aggregates is small, and It was found that the composite resin composition exhibits high elastic modulus and high impact resistance due to uniform dispersion.

本開示に係る複合樹脂組成物の製造方法は、少なくとも繊維状フィラーと熱可塑性樹脂とを含む原材料を、混練装置で混練して、複合樹脂組成物を製造する複合樹脂組成物の製造方法であって、
前記混練装置は、2本の回転体を有し、前記各回転体は、回転軸と、前記回転軸の周囲に設けられた凸部及び凹部と、を有し、前記2本の回転体は、互いに平行に配置されて、混練部を構成し、
前記混練部に少なくとも一方の前記回転体を加熱する加温設備を有し、前記2本の回転体の表面温度を互いに異なる温度に設定し、少なくとも一方の前記回転体の前記回転軸の周囲について1周内で加熱と冷却が生じる前記混練装置を用いることを特徴とする。
A method for producing a composite resin composition according to the present disclosure is a method for producing a composite resin composition, in which a raw material containing at least a fibrous filler and a thermoplastic resin is kneaded in a kneading device to produce a composite resin composition. hand,
The kneading device has two rotating bodies, each of the rotating bodies has a rotating shaft, and a convex part and a recessed part provided around the rotating shaft, and the two rotating bodies have , are arranged parallel to each other and constitute a kneading section,
The kneading section includes heating equipment for heating at least one of the rotating bodies, and the surface temperatures of the two rotating bodies are set to different temperatures, and the area around the rotation axis of at least one of the rotating bodies is It is characterized in that the kneading device described above is used in which heating and cooling occur within one round.

本開示に係る複合樹脂組成物の製造方法によれば、混練前に比べて混練後の繊維状フィラーの比表面積が増加してもよい。 According to the method for manufacturing a composite resin composition according to the present disclosure, the specific surface area of the fibrous filler after kneading may be increased compared to before kneading.

本開示に係る複合樹脂組成物の製造方法は、少なくとも一方の前記回転体の回転軸と平行な原材料の移動方向に沿った下流側に冷却部を設け、上流側に加熱部を設け、前記加熱部と前記冷却部との温度差が5℃以上100℃以下であってもよい。 The method for producing a composite resin composition according to the present disclosure includes providing a cooling section on the downstream side along the moving direction of the raw material parallel to the rotation axis of at least one of the rotating bodies, providing a heating section on the upstream side, and The temperature difference between the heating section and the cooling section may be 5° C. or more and 100° C. or less.

本開示に係る複合樹脂組成物の製造方法は、前記二本の回転体の温度差は、5℃以上100℃以下であってもよい。 In the method for manufacturing a composite resin composition according to the present disclosure, the temperature difference between the two rotating bodies may be 5°C or more and 100°C or less.

本開示に係る複合樹脂組成物の製造方法は、前記混練装置の加熱部に比べて冷却部の樹脂温度が5℃以上80℃以下の温度差を有してもよい。 In the method for manufacturing a composite resin composition according to the present disclosure, the resin temperature in the cooling part may have a temperature difference of 5°C or more and 80°C or less compared to the heating part of the kneading device.

本開示に係る複合樹脂組成物の製造方法は、前記凸部の頂点と前記凹部の底面の前記凸部の頂点と最も離れた点との距離を前記凹部の深さと定義したとき、前記回転体として、回転体表面に回転体の直径に対して0.05%以上14%以下の深さを持つ凹部を有する回転体を使用してもよい。 In the method for producing a composite resin composition according to the present disclosure, when the depth of the recess is defined as the distance between the apex of the convex portion and a point on the bottom surface of the recess that is farthest from the apex of the convex portion, Alternatively, a rotating body may be used which has a recess on its surface having a depth of 0.05% or more and 14% or less of the diameter of the rotating body.

本開示に係る複合樹脂組成物の製造方法は、前記2本の回転体の回転速度差は、5%以上80%以下であってもよい。 In the method for manufacturing a composite resin composition according to the present disclosure, the rotational speed difference between the two rotating bodies may be 5% or more and 80% or less.

本開示に係る複合樹脂組成物の製造方法は、熱可塑性樹脂:繊維状フィラーを95%:5%から10%:90%の範囲の混合比で前記複合樹脂組成物を作製してもよい。 In the method for producing a composite resin composition according to the present disclosure, the composite resin composition may be produced at a mixing ratio of thermoplastic resin:fibrous filler in a range of 95%:5% to 10%:90%.

本開示に係る複合樹脂組成物の混練装置は、少なくとも繊維状フィラーと熱可塑性樹脂とを含む原材料を混練して、複合樹脂組成物を製造する複合樹脂組成物の混練装置であって、
互いに平行に配置された2本の回転体であって、前記各回転体は、回転軸と、前記回転軸の周囲に設けられた凸部及び凹部と、を有する混練部を構成する2本の回転体と、
前記混練部に少なくとも一方の前記回転体を加熱する加温設備と、
前記2本の回転体の表面温度を互いに異なる温度に制御する温度制御部と、
を備えていてもよい。
A kneading device for a composite resin composition according to the present disclosure is a kneading device for a composite resin composition that manufactures a composite resin composition by kneading raw materials containing at least a fibrous filler and a thermoplastic resin, the device comprising:
Two rotating bodies arranged parallel to each other, each of the rotating bodies forming a kneading section having a rotating shaft and a convex part and a concave part provided around the rotating shaft. a rotating body,
heating equipment for heating at least one of the rotating bodies in the kneading section;
a temperature control unit that controls the surface temperatures of the two rotating bodies to different temperatures;
may be provided.

本開示に係る複合樹脂組成物の混練装置は、前記回転体は、前記凸部の頂点と前記凹部の底面の前記凸部の頂点と最も離れた点との距離を前記凹部の深さと定義したとき、前記回転体として、回転体表面に回転体の直径に対して0.05%以上14%以下の深さを持つ凹部を有してもよい。 In the kneading device for a composite resin composition according to the present disclosure, the rotating body is configured such that the depth of the recess is defined as the distance between the apex of the convex portion and a point on the bottom surface of the recess that is farthest from the apex of the convex portion. In this case, the rotating body may have a recessed portion on the surface of the rotating body having a depth of 0.05% or more and 14% or less with respect to the diameter of the rotating body.

本開示に係る複合樹脂組成物の混練装置は、前記2本の回転体の回転速度差は、5%以上80%以下であってもよい。 In the kneading device for a composite resin composition according to the present disclosure, the rotational speed difference between the two rotating bodies may be 5% or more and 80% or less.

なお、本開示においては、前述した様々な実施の形態及び/又は実施例のうちの任意の実施の形態及び/又は実施例を適宜組み合わせることを含むものであり、それぞれの実施の形態及び/又は実施例が有する効果を奏することができる。 Note that the present disclosure includes appropriate combinations of any of the various embodiments and/or examples described above, and includes the combination of the various embodiments and/or examples described above. The effects of the embodiments can be achieved.

本発明に係る複合樹脂組成物は、従来の汎用樹脂よりも機械的強度に優れた成形体を提供することができる。本発明により、樹脂の特性を向上させることができるので、エンジニアリングプラスチックの代替物、または金属材料の代替物として利用され得る。従って、エンジニアリングプラスチック製または金属製の各種工業製品、または生活用品の製造コストを大幅に削減し得る。さらには家電筐体、建材、自動車部材への利用が可能である。 The composite resin composition according to the present invention can provide a molded article having better mechanical strength than conventional general-purpose resins. Since the properties of the resin can be improved according to the present invention, it can be used as a substitute for engineering plastics or a substitute for metal materials. Therefore, the manufacturing cost of various industrial products or daily necessities made of engineering plastics or metals can be significantly reduced. Furthermore, it can be used for home appliance cases, building materials, and automobile parts.

2a、2b 中心軸
3a、3b 混練ディスク
10 製造装置
11 バレル
12 回転体
12a 回転体(第1の回転体)
12b 回転体(第2の回転体)
13A 凸部
13B 凹部
14 ホッパー
15 原材料投入口
16 原材料供給部
17 複合樹脂排出部
18a 第1の冷却部
18b 第2の冷却部
19a 第1の温度制御部
19b 第2の温度制御部
20 混練部
22 対向部分
24 樹脂
26 繊維状フィラー
29a 第3の温度制御部
29b 第4の温度制御部
29c 第5の温度制御部
29d 第6の温度制御部
2a, 2b Central shafts 3a, 3b Kneading disk 10 Manufacturing device 11 Barrel 12 Rotating body 12a Rotating body (first rotating body)
12b Rotating body (second rotating body)
13A Convex part 13B Concave part 14 Hopper 15 Raw material input port 16 Raw material supply part 17 Composite resin discharge part 18a First cooling part 18b Second cooling part 19a First temperature control part 19b Second temperature control part 20 Kneading part 22 Opposing portion 24 Resin 26 Fibrous filler 29a Third temperature control section 29b Fourth temperature control section 29c Fifth temperature control section 29d Sixth temperature control section

Claims (5)

繊維状フィラーと熱可塑性樹脂とを含む原材料を混練し、複合樹脂組成物を製造する製造装置であって、
中心軸に対して回転する第1の回転体と、
前記第1の回転体と平行に配置され、中心軸に対して回転することで前記第1の回転体と対となって前記原材料を混練する混練部を構成する第2の回転体と、
前記第1の回転体の温度を制御する第1の温度制御部と、
前記第2の回転体の温度を制御する第2の温度制御部と、
前記第1の回転体の中心軸を挟み前記混練部と対向する位置を冷却する第1の冷却部と、
前記第2の回転体の中心軸を挟み前記混練部と対向する位置を冷却する第2の冷却部と、
を備え、
前記第1の回転体と前記第2の回転体は、それぞれ回転体の表面に凸部と凹部を有すると共に、
前記凸部の頂点の中心軸からの距離と前記凹部の底面の中心軸からの距離の差が、前記第1の回転体および前記第2の回転体のそれぞれの直径に対して0.05%以上14%以下であって、
前記第1の回転体および前記第2の回転体の中心軸と平行な方向に沿って前記原材料が移動する高温側の原材料供給部から低温側の複合樹脂排出部の温度差は、5℃以上100℃以下であると共に、
前記第1の回転体と前記第2の回転体との温度差は、5℃以上100℃以下となるように、前記第1の回転体の温度と前記第2の回転体の温度とを制御し、
前記混練部との温度差が5℃~80℃となるように、前記第1の回転体の中心軸を挟み前記混練部と対向する位置と前記第2の回転体の中心軸を挟み前記混練部と対向する位置とを冷却し、
回転速度差が5%以上80%以下となるように、前記第1の回転体と前記第2の回転体とを回転し、
前記繊維状フィラーと前記熱可塑性樹脂との熱可塑性樹脂:繊維状フィラーの比を95%:5%から10%:90%の範囲の混合比で混練する、
複合樹脂組成物の製造装置。
A manufacturing device for kneading raw materials containing a fibrous filler and a thermoplastic resin to manufacture a composite resin composition,
a first rotating body that rotates about the central axis;
a second rotating body that is arranged parallel to the first rotating body and constitutes a kneading section that rotates about a central axis to form a pair with the first rotating body and knead the raw materials;
a first temperature control section that controls the temperature of the first rotating body;
a second temperature control section that controls the temperature of the second rotating body;
a first cooling section that cools a position facing the kneading section across the central axis of the first rotating body;
a second cooling section that cools a position facing the kneading section across the central axis of the second rotating body;
Equipped with
The first rotating body and the second rotating body each have a convex portion and a concave portion on the surface of the rotating body, and
The difference between the distance of the apex of the convex portion from the central axis and the distance of the bottom surface of the recess from the central axis is 0.05% with respect to the diameter of each of the first rotating body and the second rotating body. 14% or less,
The temperature difference between the raw material supply section on the high temperature side and the composite resin discharge section on the low temperature side, in which the raw material moves along a direction parallel to the central axes of the first rotating body and the second rotating body, is 5° C. or more. The temperature is below 100℃ ,
The temperature of the first rotating body and the temperature of the second rotating body are controlled so that the temperature difference between the first rotating body and the second rotating body is 5° C. or more and 100° C. or less. death,
The kneading process is carried out between a position facing the kneading part across the central axis of the first rotating body and a central axis of the second rotating body so that the temperature difference between the kneading unit and the kneading unit is 5°C to 80°C. cooling the part and the opposite position,
Rotating the first rotating body and the second rotating body such that a rotational speed difference is 5% or more and 80% or less,
Kneading the fibrous filler and the thermoplastic resin at a thermoplastic resin: fibrous filler ratio in the range of 95%:5% to 10%:90%;
Manufacturing equipment for composite resin composition.
前記第1の回転体と前記第2の回転体は、前記第1の回転体および前記第2の回転体の中心軸と平行な方向に沿って前記原材料を原材料供給部から複合樹脂排出部に移動させるスクリュー形状を有し、
前記第1の温度制御部は、前記第1の回転体の前記原材料供給部の温度を制御する第3の温度制御部と、前記第1の回転体の前記複合樹脂排出部の温度を制御する第4の温度制御部と、を有し、
前記第2の温度制御部は、前記第2の回転体の前記原材料供給部の温度を制御する第5の温度制御部と、前記第2の回転体の前記複合樹脂排出部の温度を制御する第6の温度制御部と、を有する、
請求項1記載の複合樹脂組成物の製造装置。
The first rotating body and the second rotating body transport the raw material from the raw material supply section to the composite resin discharge section along a direction parallel to the central axes of the first rotating body and the second rotating body. It has a screw shape that allows it to move.
The first temperature control section controls the temperature of the raw material supply section of the first rotating body, and the composite resin discharging section of the first rotating body. a fourth temperature control section;
The second temperature control section controls the temperature of the raw material supply section of the second rotating body, and the composite resin discharging section of the second rotating body. a sixth temperature control section;
An apparatus for producing a composite resin composition according to claim 1.
繊維状フィラーと熱可塑性樹脂とを含む原材料を混練し、複合樹脂組成物を製造する製造方法であって、
第1の回転体の温度と、前記第1の回転体と平行に配置され前記第1の回転体と対となって前記原材料を混練する混練部を構成する第2の回転体の温度とを制御し、
前記第1の回転体の中心軸を挟み前記混練部と対向する位置と前記第2の回転体の中心軸を挟み前記混練部と対向する位置とを冷却し、
前記第1の回転体と前記第2の回転体とを回転し、
前記混練部によって前記原材料を混練し、
前記混練部との温度差が5℃~80℃となるように、前記第1の回転体の中心軸を挟み前記混練部と対向する位置と前記第2の回転体の中心軸を挟み前記混練部と対向する位置とを冷却し、
前記第1の回転体および前記第2の回転体の中心軸と平行な方向に沿って前記原材料が移動する高温側の原材料供給部から低温側の複合樹脂排出部の温度差は、5℃以上100℃以下であると共に
前記第1の回転体と前記第2の回転体との温度差は、5℃以上100℃以下となるように、前記第1の回転体の温度と前記第2の回転体の温度とを制御し、
前記第1の回転体と前記第2の回転体は、それぞれ回転体の表面に凸部と凹部を有すると共に、
前記凸部の頂点の中心軸からの距離と前記凹部の底面の中心軸からの距離の差が、前記第1の回転体および前記第2の回転体のそれぞれの直径に対して0.05%以上14%以下であって、
回転速度差が5%以上80%以下となるように、前記第1の回転体と前記第2の回転体とを回転し、
前記繊維状フィラーと前記熱可塑性樹脂との熱可塑性樹脂:繊維状フィラーの比を95%:5%から10%:90%の範囲の混合比で混練する、
複合樹脂組成物の製造方法。
A manufacturing method for manufacturing a composite resin composition by kneading raw materials containing a fibrous filler and a thermoplastic resin, the method comprising:
The temperature of the first rotating body and the temperature of a second rotating body that is arranged parallel to the first rotating body and forms a pair with the first rotating body and constitutes a kneading section that kneads the raw materials. control,
Cooling a position facing the kneading section across the central axis of the first rotating body and a position facing the kneading unit across the central axis of the second rotating body,
rotating the first rotating body and the second rotating body;
Kneading the raw materials by the kneading section,
The kneading process is carried out between a position facing the kneading part across the central axis of the first rotating body and a central axis of the second rotating body so that the temperature difference between the kneading unit and the kneading unit is 5°C to 80°C. cooling the part and the opposite position,
The temperature difference between the raw material supply section on the high temperature side and the composite resin discharge section on the low temperature side, in which the raw material moves along a direction parallel to the central axes of the first rotating body and the second rotating body, is 5° C. or more. The temperature is below 100℃ ,
The temperature of the first rotating body and the temperature of the second rotating body are controlled so that the temperature difference between the first rotating body and the second rotating body is 5° C. or more and 100° C. or less. death,
The first rotating body and the second rotating body each have a convex portion and a concave portion on the surface of the rotating body, and
The difference between the distance of the apex of the convex portion from the central axis and the distance of the bottom surface of the recess from the central axis is 0.05% with respect to the diameter of each of the first rotating body and the second rotating body. 14% or less,
Rotating the first rotating body and the second rotating body such that a rotational speed difference is 5% or more and 80% or less,
Kneading the fibrous filler and the thermoplastic resin at a thermoplastic resin: fibrous filler ratio in the range of 95%:5% to 10%:90%;
A method for producing a composite resin composition.
繊維状フィラーと熱可塑性樹脂とを含む原材料を混練し、複合樹脂組成物を製造する製造方法であって、
第1の回転体の温度と、前記第1の回転体と平行に配置され前記第1の回転体と対となって前記原材料を混練する混練部を構成する第2の回転体の温度とを制御し、
前記第1の回転体の中心軸を挟み前記混練部と対向する位置と前記第2の回転体の中心軸を挟み前記混練部と対向する位置とを冷却し、
前記第1の回転体と前記第2の回転体とを回転し、
前記混練部によって前記原材料を混練し、
回転速度差が5%以上80%以下となるように、前記第1の回転体と前記第2の回転体とを回転し、
前記第1の回転体および前記第2の回転体の中心軸と平行な方向に沿って前記原材料が移動する高温側の原材料供給部から低温側の複合樹脂排出部の温度差は、5℃以上100℃以下であると共に
前記第1の回転体と前記第2の回転体との温度差は、5℃以上100℃以下となるように、前記第1の回転体の温度と前記第2の回転体の温度とを制御し、
前記混練部との温度差が5℃~80℃となるように、前記第1の回転体の中心軸を挟み前記混練部と対向する位置と前記第2の回転体の中心軸を挟み前記混練部と対向する位置とを冷却し、
前記第1の回転体と前記第2の回転体は、それぞれ回転体の表面に凸部と凹部を有すると共に、
前記凸部の頂点の中心軸からの距離と前記凹部の底面の中心軸からの距離の差が、前記第1の回転体および前記第2の回転体のそれぞれの直径に対して0.05%以上14%以下であって、
前記繊維状フィラーと前記熱可塑性樹脂との熱可塑性樹脂:繊維状フィラーの比を95%:5%から10%:90%の範囲の混合比で混練する、
複合樹脂組成物の製造方法。
A manufacturing method for manufacturing a composite resin composition by kneading raw materials containing a fibrous filler and a thermoplastic resin, the method comprising:
The temperature of the first rotating body and the temperature of a second rotating body that is arranged parallel to the first rotating body and forms a pair with the first rotating body and constitutes a kneading section that kneads the raw materials. control,
Cooling a position facing the kneading section across the central axis of the first rotating body and a position facing the kneading unit across the central axis of the second rotating body,
rotating the first rotating body and the second rotating body;
Kneading the raw materials by the kneading section,
Rotating the first rotating body and the second rotating body such that a rotational speed difference is 5% or more and 80% or less,
The temperature difference between the raw material supply section on the high temperature side and the composite resin discharge section on the low temperature side, in which the raw material moves along a direction parallel to the central axes of the first rotating body and the second rotating body, is 5° C. or more. The temperature is below 100℃ ,
The temperature of the first rotating body and the temperature of the second rotating body are controlled so that the temperature difference between the first rotating body and the second rotating body is 5° C. or more and 100° C. or less. death,
The kneading process is carried out between a position facing the kneading part across the central axis of the first rotating body and a central axis of the second rotating body so that the temperature difference between the kneading unit and the kneading unit is 5°C to 80°C. cooling the part and the opposite position,
The first rotating body and the second rotating body each have a convex portion and a concave portion on the surface of the rotating body, and
The difference between the distance of the apex of the convex portion from the central axis and the distance of the bottom surface of the recess from the central axis is 0.05% with respect to the diameter of each of the first rotating body and the second rotating body. 14% or less,
Kneading the fibrous filler and the thermoplastic resin at a thermoplastic resin: fibrous filler ratio in the range of 95%:5% to 10%:90%;
A method for producing a composite resin composition.
前記第1の回転体と前記第2の回転体は、前記第1の回転体および前記第2の回転体の中心軸と平行な方向に沿って前記原材料を原材料投入部から複合樹脂排出部へ移動させるスクリュー形状を有し、
前記混部に対応する位置において、前記原材料投入部の温度が前記複合樹脂排出部の温度よりも5℃以上100℃以下の範囲で高くなるように、第1の回転体の温度と前記第2の回転体の温度とを制御する、請求項3又は4に記載の複合樹脂組成物の製造方法。
The first rotating body and the second rotating body transport the raw material from the raw material input section to the composite resin discharge section along a direction parallel to the central axes of the first rotating body and the second rotating body. It has a screw shape that allows it to move.
At a position corresponding to the kneading section, the temperature of the first rotating body and the first rotating body are adjusted so that the temperature of the raw material input section is higher than the temperature of the composite resin discharge section in the range of 5° C. or more and 100° C. or less. The method for producing a composite resin composition according to claim 3 or 4, wherein the temperature of the rotating body of No. 2 is controlled.
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