JP2019171845A - Manufacturing apparatus of composite resin composition and manufacturing method - Google Patents

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理史 浜辺
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俊文 名木野
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Abstract

To provide a manufacturing apparatus of a composite resin composition having high mechanical strength.SOLUTION: A manufacturing apparatus 10, which is a manufacturing apparatus for kneading a raw material containing a fibrous filler and a thermoplastic resin to manufacture a composite resin composition, comprises: a first rotor 12a rotating toward a central axis; a second rotor 12b arranged parallel to the first rotor and constituting a kneader which, by rotation toward the central axis, kneads a raw material in pair with the first rotor; a first temperature control part 19a for temperature control of the first rotor; a second temperature control part 19b for temperature control of the second rotor; a first cooling part 18a which sandwiches the central axis of the first rotor and cools a position opposed to the kneader; and a second cooling part 18b which sandwiches the central axis of the second rotor and cools a position opposed to the kneader.SELECTED DRAWING: Figure 1A

Description

本発明は、複合樹脂組成物の製造装置及び製造方法に関するものであり、特に機械的特性に優れた繊維状フィラー含有複合樹脂組成物の製造装置及び製造方法に関する。   The present invention relates to a production apparatus and a production method for a composite resin composition, and particularly relates to a production apparatus and a production method for a fibrous filler-containing composite resin composition having excellent mechanical properties.

ポリエチレン(PE)、ポリプロピレン(PP)、ポリスチレン(PS)、ポリ塩化ビニル(PVC)等のいわゆる「汎用プラスチック」は、比較的安価であり、金属、又はセラミックスに比べて重さが数分の一と軽量であり、成形等の加工が容易であるという特徴を有する。そのため、汎用プラスチックは、袋、各種包装、各種容器、シート類等の多様な生活用品の材料として、また、自動車部品、電気部品等の工業部品、及び日用品、雑貨用品等に利用されている。   So-called “general-purpose plastics” such as polyethylene (PE), polypropylene (PP), polystyrene (PS), and polyvinyl chloride (PVC) are relatively inexpensive and weigh a fraction of that of metal or ceramics. It is lightweight and has a feature that it is easy to process such as molding. Therefore, general-purpose plastics are used as materials for various daily necessities such as bags, various types of packaging, various types of containers, sheets, and the like, as well as industrial parts such as automobile parts and electrical parts, and daily necessities and miscellaneous goods.

しかしながら、汎用プラスチックは、機械的強度が不十分であること等の欠点を有している。そのため、汎用プラスチックは、自動車等の機械製品、及び電気・電子・情報製品をはじめとする各種工業製品に用いられる材料に対して要求される十分な特性を有しておらず、その適用範囲が制限されているのが現状である。   However, general-purpose plastics have drawbacks such as insufficient mechanical strength. Therefore, general-purpose plastics do not have sufficient characteristics required for materials used in various industrial products such as machinery products such as automobiles and electrical, electronic, and information products. The current situation is limited.

一方、ポリアセタール(POM)、ポリアミド(PA)、ポリカーボネート(PC)、フッ素樹脂等のいわゆる「エンジニアリングプラスチック」は、機械的特性に優れており、自動車等の機械製品、及び電気・電子・情報製品をはじめとする各種工業製品に用いられている。
しかしながら、エンジニアプラスチックは、高価であり、モノマーリサイクルが難しく、環境負荷が大きいといった課題を有している。
On the other hand, so-called “engineering plastics” such as polyacetal (POM), polyamide (PA), polycarbonate (PC), and fluororesin are excellent in mechanical properties, and are suitable for machine products such as automobiles and electrical / electronic / information products. Used in various industrial products such as
However, engineered plastics are expensive, have a problem that monomer recycling is difficult, and environmental burden is large.

そこで、汎用プラスチックの材料特性(機械的強度等)を大幅に改善することが要望されている。汎用プラスチックの材料特性を改善する方法として、2種類以上の樹脂またはフィラーなどの添加剤を配合して複合樹脂を製造する技術が知られている。特に機械的強度を向上させることを目的に、繊維状フィラーである天然繊維やガラス繊維、炭素繊維などが使用されている。中でもセルロースなどの有機繊維状フィラーは、安価であり、かつ廃棄時の環境性にも優れていることから、強化用繊維として近年注目されている。   Therefore, there is a demand for greatly improving the material properties (such as mechanical strength) of general-purpose plastics. As a method for improving the material properties of general-purpose plastics, a technique for producing a composite resin by blending two or more kinds of additives such as resins or fillers is known. In particular, natural fibers, glass fibers, carbon fibers, and the like, which are fibrous fillers, are used for the purpose of improving mechanical strength. Among them, organic fibrous fillers such as cellulose are recently attracting attention as reinforcing fibers because they are inexpensive and have excellent environmental properties when discarded.

しかしながら、繊維状フィラーの添加による機械的強度向上効果を十分に機能させるためには、繊維状フィラーの均一な分散が必要とされる。繊維状フィラーは、フィラー同士が凝集しやすく、均一に分散させることが困難である。特にサイズの大きい凝集物が存在する場合、凝集物を起点にクラックが生じ、割れやすくなるため、衝撃強度が低下する。また、凝集することにより、繊維状フィラーによる弾性率向上効果も十分に発揮されない。そのため、複合樹脂の製造において繊維状フィラーを均一に分散させることが重要である。混錬により、原材料の分散を行う製造方法としては、特許文献1が挙げられる。   However, uniform dispersion of the fibrous filler is required in order to sufficiently function the mechanical strength improvement effect by the addition of the fibrous filler. Fibrous fillers tend to aggregate together and are difficult to disperse uniformly. In particular, when an aggregate having a large size is present, cracks are generated starting from the aggregate and are easily broken, so that the impact strength is reduced. In addition, by aggregating, the effect of improving the elastic modulus by the fibrous filler is not sufficiently exhibited. Therefore, it is important to uniformly disperse the fibrous filler in the production of the composite resin. Patent document 1 is mentioned as a manufacturing method which disperse | distributes a raw material by kneading.

特開2011−184520号公報JP 2011-184520 A

しかしながら、特許文献1に記載の製造方法では、混練時に樹脂材料が一定の温度で加熱され続けることにより、高温が維持され、複合樹脂の粘度が低下し、せん断が強くかからず、原材料の分散性が低いため、複合樹脂の強度が低下するという課題が存在する。また、混練されている間、原材料が高温状態に維持されることにより、原材料が劣化する(例えば、分子量の低下、着色など)という課題も存在する。   However, in the production method described in Patent Document 1, the resin material is continuously heated at a constant temperature during kneading, so that the high temperature is maintained, the viscosity of the composite resin is reduced, the shear is not strong, and the raw material is dispersed. Since the property is low, there is a problem that the strength of the composite resin is lowered. Further, there is a problem that the raw material is deteriorated (for example, a decrease in molecular weight, coloring, etc.) by maintaining the raw material at a high temperature while being kneaded.

本発明は、前記従来の課題を解決するものであり、機械的強度の高い複合樹脂組成物の製造装置を提供することを目的とする。   This invention solves the said conventional subject, and it aims at providing the manufacturing apparatus of the composite resin composition with high mechanical strength.

本発明に係る複合樹脂組成物の製造装置は、繊維状フィラーと熱可塑性樹脂とを含む原材料を混練し、複合樹脂組成物を製造する製造装置であって、
中心軸に対して回転する第1の回転体と、
前記第1の回転体と平行に配置され、中心軸に対して回転することで前記第1の回転体と対となって前記原材料を混錬する混錬部を構成する第2の回転体と、
前記第1の回転体の温度を制御する第1の温度制御部と、
前記第2の回転体の温度を制御する第2の温度制御部と、
前記第1の回転体の中心軸を挟み前記混錬部と対向する位置を冷却する第1の冷却部と、
前記第2の回転体の中心軸を挟み前記混錬部と対向する位置を冷却する第2の冷却部と、
を備える。
An apparatus for producing a composite resin composition according to the present invention is a production apparatus for producing a composite resin composition by kneading raw materials containing a fibrous filler and a thermoplastic resin,
A first rotating body that rotates about a central axis;
A second rotating body that is arranged in parallel with the first rotating body and that constitutes a kneading part that kneads the raw material in pairs with the first rotating body by rotating with respect to a central axis; ,
A first temperature control unit for controlling the temperature of the first rotating body;
A second temperature control unit for controlling the temperature of the second rotating body;
A first cooling section that cools a position facing the kneading section across the central axis of the first rotating body;
A second cooling unit that cools a position facing the kneading unit across the central axis of the second rotating body;
Is provided.

本発明に係る複合樹脂組成物の製造方法は、繊維状フィラーと熱可塑性樹脂とを含む原材料を混練し、複合樹脂組成物を製造する製造方法であって、
第1の回転体の温度と、前記第1の回転体と平行に配置され前記第1の回転体と対となって前記原材料を混錬する混錬部を構成する第2の回転体の温度とを制御し、
前記第1の回転体の中心軸を挟み前記混錬部と対向する位置と前記第2の回転体の中心軸を挟み前記混錬部と対向する位置とを冷却し、
前記第1の回転体と前記第2の回転体とを回転し、
前記混錬部によって前記原材料を混錬する。
A method for producing a composite resin composition according to the present invention is a method for producing a composite resin composition by kneading raw materials containing a fibrous filler and a thermoplastic resin,
The temperature of the first rotating body and the temperature of the second rotating body that is arranged in parallel with the first rotating body and constitutes a kneading part that kneads the raw materials in pairs with the first rotating body. And control
Cooling a position facing the kneading part across the central axis of the first rotating body and a position facing the kneading part across the central axis of the second rotating body;
Rotating the first rotating body and the second rotating body;
The raw material is kneaded by the kneading unit.

本発明に係る複合樹脂組成物の製造装置及び製造方法によれば、常時加熱し、混練する従来方法に比べて原材料に強くせん断力をかけることができ、樹脂中にフィラーなどの添加剤を均一に分散させることができる。そのため、フィラーなどの添加剤の効果が十分に発揮された機械的強度などが高い複合樹脂組成物を作製することができる。   According to the composite resin composition production apparatus and production method of the present invention, it is possible to apply a stronger shearing force to the raw material compared to the conventional method of constantly heating and kneading, and uniformly adding additives such as fillers in the resin. Can be dispersed. Therefore, it is possible to produce a composite resin composition having high mechanical strength in which the effects of additives such as fillers are sufficiently exhibited.

実施の形態1に係る複合樹脂組成物の製造装置の構成を示す概略平面図である。1 is a schematic plan view showing the configuration of a composite resin composition manufacturing apparatus according to Embodiment 1. FIG. 図1Aのa−a方向から見た概略断面図である。It is the schematic sectional drawing seen from the aa direction of Drawing 1A. 実施の形態1に係る別例の製造装置(二軸混練機)の模式側面図である。FIG. 6 is a schematic side view of another example manufacturing apparatus (biaxial kneader) according to Embodiment 1. 図2Aの製造装置について、バレルを省略した混練部の上面図(平面図)である。It is a top view (plan view) of the kneading part which omitted a barrel about the manufacturing device of Drawing 2A. 図2Aのb−b方向から見た断面図である。It is sectional drawing seen from the bb direction of FIG. 2A. 実施の形態1に係る混練方法において、加熱と冷却が周期的に起こる構造を有する混練装置を用いて混練した場合の温度の経時変化の図である。In the kneading method concerning Embodiment 1, it is a figure of the time-dependent change of the temperature at the time of kneading | mixing using the kneading apparatus which has a structure where heating and cooling occur periodically. 実施の形態1に係る混練方法において、加熱と冷却が周期的に起こる構造を有する混練装置を用いて混練した場合の粘度の経時変化を示した図である。In the kneading method concerning Embodiment 1, it is the figure which showed the time-dependent change of the viscosity at the time of kneading | mixing using the kneading apparatus which has a structure where heating and cooling generate | occur | produce periodically. 常時加熱が行われる混練装置を用いた従来の方法で混練した場合の温度の経時変化を示した図である。It is the figure which showed the time-dependent change of the temperature at the time of knead | mixing by the conventional method using the kneading apparatus with which heating is always performed. 常時加熱が行われる混練装置を用いた従来の方法で混練した場合の粘度の経時変化を示した図である。It is the figure which showed the time-dependent change of the viscosity at the time of knead | mixing by the conventional method using the kneading apparatus with which heating is always performed. 実施の形態1における混練部の断面図において、2つの回転体の対向部分を局所的に拡大した拡大模式図である。In the cross-sectional view of the kneading part in the first embodiment, it is an enlarged schematic view in which the opposing parts of two rotating bodies are locally enlarged. 樹脂の対流による繊維状フィラーの移動を示す拡大模式図である。It is an expansion schematic diagram which shows the movement of the fibrous filler by the convection of resin. 混練前の繊維状フィラーの状態を示す拡大模式図である。It is an expansion schematic diagram which shows the state of the fibrous filler before kneading | mixing. 混練中の繊維状フィラーの状態を示す拡大模式図である。It is an expansion schematic diagram which shows the state of the fibrous filler in kneading | mixing. 混練後の繊維状フィラーの状態を示す拡大模式図である。It is an expansion schematic diagram which shows the state of the fibrous filler after kneading | mixing. 各実施例1〜4および各比較例1〜12における測定結果をまとめた表を示す図である。It is a figure which shows the table | surface which put together the measurement result in each Examples 1-4 and each comparative examples 1-12.

第1の態様に係る複合樹脂組成物の製造装置は、繊維状フィラーと熱可塑性樹脂とを含む原材料を混練し、複合樹脂組成物を製造する製造装置であって、
中心軸に対して回転する第1の回転体と、
前記第1の回転体と平行に配置され、中心軸に対して回転することで前記第1の回転体と対となって前記原材料を混錬する混錬部を構成する第2の回転体と、
前記第1の回転体の温度を制御する第1の温度制御部と、
前記第2の回転体の温度を制御する第2の温度制御部と、
前記第1の回転体の中心軸を挟み前記混錬部と対向する位置を冷却する第1の冷却部と、
前記第2の回転体の中心軸を挟み前記混錬部と対向する位置を冷却する第2の冷却部と、
を備える。
A production apparatus for a composite resin composition according to a first aspect is a production apparatus for producing a composite resin composition by kneading raw materials containing a fibrous filler and a thermoplastic resin,
A first rotating body that rotates about a central axis;
A second rotating body that is arranged in parallel with the first rotating body and that constitutes a kneading part that kneads the raw material in pairs with the first rotating body by rotating with respect to a central axis; ,
A first temperature control unit for controlling the temperature of the first rotating body;
A second temperature control unit for controlling the temperature of the second rotating body;
A first cooling section that cools a position facing the kneading section across the central axis of the first rotating body;
A second cooling unit that cools a position facing the kneading unit across the central axis of the second rotating body;
Is provided.

第2の態様に係る複合樹脂組成物の製造装置は、上記第1の態様において、前記第1の回転体と前記第2の回転体は、前記第1の回転体および前記第2の回転体の中心軸と平行な方向に沿って前記原材料を原材料供給部から複合樹脂排出部に移動させるスクリュー形状を有し、
前記第1の温度制御部は、前記第1の回転体の前記原材料供給部の温度を制御する第3の温度制御部と、前記第1の回転体の前記複合樹脂排出部の温度を制御する第4の温度制御部と、を有し、
前記第2の温度制御部は、前記第2の回転体の前記原材料供給部の温度を制御する第5の温度制御部と、前記第2の回転体の前記複合樹脂排出部の温度を制御する第6の温度制御部と、を有してもよい。
The composite resin composition manufacturing apparatus according to a second aspect is the first aspect, wherein the first rotating body and the second rotating body are the first rotating body and the second rotating body. A screw shape that moves the raw material from the raw material supply unit to the composite resin discharge unit along a direction parallel to the central axis of
The first temperature control unit controls the temperature of a third temperature control unit that controls the temperature of the raw material supply unit of the first rotating body and the temperature of the composite resin discharge unit of the first rotating body. A fourth temperature control unit,
The second temperature control unit controls the temperature of the fifth temperature control unit that controls the temperature of the raw material supply unit of the second rotating body and the temperature of the composite resin discharge unit of the second rotating body. And a sixth temperature control unit.

第3の態様に係る複合樹脂組成物の製造装置は、上記第1の態様において、前記第1の回転体と前記第2の回転体は、それぞれ回転体の表面に凸部と凹部を有してもよい。   In the composite resin composition manufacturing apparatus according to the third aspect, in the first aspect, the first rotating body and the second rotating body each have a convex portion and a concave portion on the surface of the rotating body. May be.

第4の態様に係る複合樹脂組成物の製造装置は、上記第3の態様において、前記凸部の頂点の中心軸からの距離と前記凹部の底面の中心軸からの距離の差が、前記第1の回転体および前記第2の回転体のそれぞれの直径に対して0.05%以上14%以下であってもよい。   The composite resin composition manufacturing apparatus according to a fourth aspect is the above third aspect, wherein the difference between the distance from the central axis of the apex of the convex portion and the distance from the central axis of the bottom surface of the concave portion is the first aspect. It may be 0.05% or more and 14% or less with respect to the respective diameters of one rotating body and the second rotating body.

第5の態様に係る複合樹脂組成物の製造方法は、繊維状フィラーと熱可塑性樹脂とを含む原材料を混練し、複合樹脂組成物を製造する製造方法であって、
第1の回転体の温度と、前記第1の回転体と平行に配置され前記第1の回転体と対となって前記原材料を混錬する混錬部を構成する第2の回転体の温度とを制御し、
前記第1の回転体の中心軸を挟み前記混錬部と対向する位置と前記第2の回転体の中心軸を挟み前記混錬部と対向する位置とを冷却し、
前記第1の回転体と前記第2の回転体とを回転し、
前記混錬部によって前記原材料を混錬する。
A method for producing a composite resin composition according to a fifth aspect is a production method for producing a composite resin composition by kneading raw materials containing a fibrous filler and a thermoplastic resin,
The temperature of the first rotating body and the temperature of the second rotating body that is arranged in parallel with the first rotating body and constitutes a kneading part that kneads the raw materials in pairs with the first rotating body. And control
Cooling a position facing the kneading part across the central axis of the first rotating body and a position facing the kneading part across the central axis of the second rotating body;
Rotating the first rotating body and the second rotating body;
The raw material is kneaded by the kneading unit.

第6の態様に係る複合樹脂組成物の製造方法は、上記第5の態様において、前記混錬部との温度差が5℃〜80℃となるように、前記第1の回転体の中心軸を挟み前記混錬部と対向する位置と前記第2の回転体の中心軸を挟み前記混錬部と対向する位置とを冷却してもよい。   The manufacturing method of the composite resin composition according to the sixth aspect is the center axis of the first rotating body in the fifth aspect, so that the temperature difference with the kneading part is 5 ° C to 80 ° C. You may cool the position which opposes the said kneading part on both sides, and the position which opposes the said kneading part on both sides of the center axis | shaft of a said 2nd rotary body.

第7の態様に係る複合樹脂組成物の製造方法は、上記第5の態様において、前記混錬部に対応する位置において、前記第1の回転体と前記第2の回転体との温度差が5℃以上100℃以下となるように、前記第1の回転体の温度と前記第2の回転体の温度とを制御してもよい。   The manufacturing method of the composite resin composition according to the seventh aspect is the above fifth aspect, wherein the temperature difference between the first rotating body and the second rotating body is at a position corresponding to the kneading part. You may control the temperature of a said 1st rotary body, and the temperature of a said 2nd rotary body so that it may become 5 to 100 degreeC.

第8の態様に係る複合樹脂組成物の製造方法は、上記第5の態様において、前記第1の回転体と前記第2の回転体は、前記第1の回転体および前記第2の回転体の中心軸と平行な方向に沿って前記原材料を原材料投入部から複合樹脂排出部へ移動させるスクリュー形状を有し、
前記混錬部に対応する位置において、前記原材料投入部の温度が前記複合樹脂排出部の温度よりも5℃以上100℃以下の範囲で高くなるように、第1の回転体の温度と前記第2の回転体の温度とを制御してもよい。
The composite resin composition manufacturing method according to an eighth aspect is the fifth aspect, wherein the first rotating body and the second rotating body are the first rotating body and the second rotating body. Having a screw shape that moves the raw material from the raw material input part to the composite resin discharge part along a direction parallel to the central axis of
At a position corresponding to the kneading part, the temperature of the first rotating body and the first value are set so that the temperature of the raw material charging part is higher than the temperature of the composite resin discharging part in a range of 5 ° C. or more and 100 ° C. or less. The temperature of the second rotating body may be controlled.

第9の態様に係る複合樹脂組成物の製造方法は、上記第5から第8のいずれかの態様において、回転速度差が5%以上80%以下となるように、前記第1の回転体と前記第2の回転体とを回転してもよい。   The method for producing a composite resin composition according to a ninth aspect is the method according to any one of the fifth to eighth aspects, wherein the rotational speed difference is not less than 5% and not more than 80%. You may rotate a said 2nd rotary body.

以下、実施の形態に係る複合樹脂組成物の製造装置及び製造方法について、図面を参照しながら説明する。なお、以下の説明においては、同じ構成部分には同じ符号を付して、適宜説明を省略している。   Hereinafter, the manufacturing apparatus and manufacturing method of the composite resin composition according to the embodiment will be described with reference to the drawings. In the following description, the same components are denoted by the same reference numerals, and description thereof is omitted as appropriate.

(実施の形態1)
図1Aは、実施の形態1に係る複合樹脂組成物の製造装置(ロール混練機)10の構成を示す概略平面図である。図1Bは、図1Aのa−a方向から見た概略断面図である。図2Aは、実施の形態1に係る別例の複合樹脂組成物の製造装置(二軸混練機)10aの側面図である。図2Bは、図2Aの製造装置について、バレルを省略した混練部20の上面図(平面図)である。図2Cは、図2Aのb−b方向から見た断面図である。ここで、混練部20とは原材料の分散・混合が行われる部分を指す。なお、便宜上、図面において、製造装置10,10aを構成する回転体12、12a,12bの中心軸方向をx方向とし、鉛直上方をz方向とし、2本の回転体12a、12bの配置方向を−y方向としている。
(Embodiment 1)
FIG. 1A is a schematic plan view showing a configuration of a composite resin composition manufacturing apparatus (roll kneader) 10 according to Embodiment 1. FIG. FIG. 1B is a schematic cross-sectional view seen from the aa direction of FIG. 1A. 2A is a side view of another example of the composite resin composition manufacturing apparatus (biaxial kneader) 10a according to Embodiment 1. FIG. FIG. 2B is a top view (plan view) of the kneading unit 20 with the barrel omitted in the manufacturing apparatus of FIG. 2A. FIG. 2C is a cross-sectional view seen from the bb direction of FIG. 2A. Here, the kneading part 20 refers to a part where the raw materials are dispersed and mixed. For convenience, in the drawings, the central axis direction of the rotating bodies 12, 12a, 12b constituting the manufacturing apparatuses 10, 10a is the x direction, the vertically upward direction is the z direction, and the arrangement direction of the two rotating bodies 12a, 12b is the same. -Y direction.

実施の形態1における製造装置10、10aとしては、図1A及び図1Bに示す二軸混練機、ニーダー、バンバリーミキサー、押出機、図2A乃至図2Cに示すロール混練機等を用いることができる。その中でも、二軸混練機又はロール混錬機を使用するのがより好ましい。以降の文脈において、二軸混練機の回転体はスクリュー、ロール混練機の回転体はロールとして扱う。なお、製造装置10、10aは、混練手段として回転体を有していればよく、上記の装置に限定されるものではない。   As the production apparatuses 10 and 10a in Embodiment 1, the twin-screw kneader, kneader, Banbury mixer, extruder shown in FIGS. 1A and 1B, the roll kneader shown in FIGS. 2A to 2C, and the like can be used. Among these, it is more preferable to use a twin-screw kneader or a roll kneader. In the following context, the rotating body of the twin-screw kneader is treated as a screw, and the rotating body of the roll kneader is treated as a roll. In addition, the manufacturing apparatuses 10 and 10a should just have a rotary body as a kneading means, and are not limited to said apparatus.

図1A及び図1Bに示す製造装置10は、ロール混練機である。図1Aに示すように、この製造装置10は、2本のロール状の回転体12a、12bが対向して設けられている。具体的には、中心軸2aに対して回転する回転体12aと、回転体12aと平行に配置され、中心軸2bに対して回転する回転体12bとを備える。2本の回転体12a、12bが対となって原材料を混錬する混錬部20を構成する。   The manufacturing apparatus 10 shown in FIGS. 1A and 1B is a roll kneader. As shown in FIG. 1A, the manufacturing apparatus 10 is provided with two roll-shaped rotating bodies 12a and 12b facing each other. Specifically, a rotating body 12a that rotates with respect to the center axis 2a and a rotating body 12b that is arranged in parallel with the rotating body 12a and rotates with respect to the center axis 2b are provided. The two rotary bodies 12a and 12b form a kneading unit 20 that kneads the raw materials.

また、この複合樹脂組成物の製造装置10は、回転体12aの中心軸2aを挟み混錬部20と対向する位置を冷却する第1の冷却部18aと、回転体12bの中心軸2bを挟み混錬部20と対向する位置を冷却する第2の冷却部18bと、を備える。また、回転体12aの温度を制御する第1の温度制御部19aと、回転体12bの温度を制御する第2の温度制御部19bと、を備える。さらに、第1の温度制御部19aは、回転体12aの上流側の温度を制御する第3の温度制御部29aと、下流側の温度を制御する第4の温度制御部29bと、を備えてもよい。また、第2の温度制御部19bは、回転体12bの上流側の温度を制御する第5の温度制御部29cと、下流側の温度を制御する第6の温度制御部29dと、を備えてもよい。   In addition, the composite resin composition manufacturing apparatus 10 sandwiches the first cooling unit 18a that sandwiches the central axis 2a of the rotating body 12a and cools the position facing the kneading unit 20, and the central axis 2b of the rotating body 12b. And a second cooling unit 18b that cools the position facing the kneading unit 20. Moreover, the 1st temperature control part 19a which controls the temperature of the rotary body 12a, and the 2nd temperature control part 19b which controls the temperature of the rotary body 12b are provided. Furthermore, the first temperature control unit 19a includes a third temperature control unit 29a that controls the temperature on the upstream side of the rotating body 12a, and a fourth temperature control unit 29b that controls the temperature on the downstream side. Also good. The second temperature control unit 19b includes a fifth temperature control unit 29c that controls the temperature on the upstream side of the rotating body 12b, and a sixth temperature control unit 29d that controls the temperature on the downstream side. Also good.

図2A乃至図2Cに示す製造装置10aは、二軸混練機である。図2Aに示すように、この製造装置10aは、原材料を投入するホッパー14と、ホッパー14から投入された原材料を製造装置10aの混練部に導く原材料供給部16と、上記混練部を構成する2本の回転体12と、回転体12を覆うバレル11と、を備える。   The manufacturing apparatus 10a shown in FIGS. 2A to 2C is a twin-screw kneader. As shown in FIG. 2A, the manufacturing apparatus 10a includes a hopper 14 for charging raw materials, a raw material supply section 16 for guiding the raw materials input from the hopper 14 to the kneading section of the manufacturing apparatus 10a, and the kneading section 2 A rotating body 12 of the book and a barrel 11 covering the rotating body 12.

図1A、図1B及び図2Bに示すように、製造装置10、10aの混練部20は、互いに平行に配置された2本の回転体12a、12bの間に構成される。各回転体12a、12bは、x方向に延在する中心軸2a、2bと、中心軸2a、2bの周囲に設けられた混練ディスク3a、3bを備える。さらに、回転体12a、12bは、混練ディスクではなく回転体12a、12b自体の表面に微細な凸部13A及び凹部13Bと、を備える。中心軸2a、2bは、図示しないモータにより回転される。なお、2本の回転体12a、12bは、同方向回転でも異方向回転でもよい。また、混練ディスク3a、3bは、中心軸方向に沿ったらせん状のスクリューであってもよい。これによって回転体12a、12bの回転に伴って回転軸方向(x方向)に原材料が混練されながら搬送される。この製造装置10aでは、y方向に互いに平行に配置された2本の回転体12a,12bの表面の凸部13A及び凹部13Bは、混練部20を介して対向する。また、図2Bに示すように、2本の回転体12a、12bの回転軸方向(x方向)において、回転体12a、12bに原材料が供給される部分を原材料供給部16と定義する。また、回転体12a、12bの複合樹脂組成物が排出される部分を複合樹脂排出部17と定義する。   As shown in FIG. 1A, FIG. 1B, and FIG. 2B, the kneading part 20 of the manufacturing apparatuses 10 and 10a is comprised between the two rotary bodies 12a and 12b arrange | positioned in parallel with each other. Each of the rotating bodies 12a and 12b includes center shafts 2a and 2b extending in the x direction, and kneading disks 3a and 3b provided around the center shafts 2a and 2b. Furthermore, the rotating bodies 12a and 12b are provided with fine convex portions 13A and concave portions 13B on the surfaces of the rotating bodies 12a and 12b themselves, not the kneading disks. The center shafts 2a and 2b are rotated by a motor (not shown). The two rotating bodies 12a and 12b may be rotated in the same direction or in different directions. The kneading disks 3a and 3b may be helical screws along the central axis direction. As a result, the raw materials are conveyed while being kneaded in the direction of the rotation axis (x direction) with the rotation of the rotating bodies 12a and 12b. In the manufacturing apparatus 10a, the convex portions 13A and the concave portions 13B on the surfaces of the two rotating bodies 12a and 12b arranged in parallel to each other in the y direction face each other via the kneading portion 20. Further, as shown in FIG. 2B, a portion where the raw material is supplied to the rotators 12 a and 12 b in the rotation axis direction (x direction) of the two rotators 12 a and 12 b is defined as a raw material supply unit 16. Further, a portion where the composite resin composition of the rotating bodies 12 a and 12 b is discharged is defined as a composite resin discharge portion 17.

この複合樹脂組成物の製造装置10aは、回転体12aの中心軸2aを挟み混錬部20と対向する位置を冷却する第1の冷却部18aと、回転体12bの中心軸2bを挟み混錬部20と対向する位置を冷却する第2の冷却部18bと、を備える。また、図2Bには図示していないが、図1Aと同様に回転体12aの温度を制御する第1の温度制御部と、回転体12bの温度を制御する第2の温度制御部と、を備える。   The composite resin composition manufacturing apparatus 10a includes a first cooling unit 18a that cools a position opposed to the kneading unit 20 with the central axis 2a of the rotating body 12a interposed therebetween, and a kneading operation that sandwiches the central axis 2b of the rotating body 12b. 2nd cooling part 18b which cools the position which counters part 20 is provided. Although not shown in FIG. 2B, a first temperature control unit that controls the temperature of the rotating body 12a and a second temperature control unit that controls the temperature of the rotating body 12b are provided as in FIG. 1A. Prepare.

本実施の形態1においては、2本の前記回転体12a、12bの温度は、原材料の供給方向から排出方向へと進行するにしたがって減少させてもよい。2本の回転体12a、12bは、加熱部を有してもよい。また、繊維状フィラーをはじめとした添加剤が均一に分散されるために、混練時の樹脂は溶融状態であることが好ましい。そのため、混練前半部の原材料供給部16では、固体状態にある樹脂を溶融状態へと迅速に状態変化させるために、樹脂の軟化温度(融点)よりも高い温度であることが必要とされる。樹脂を溶融状態にすることで、樹脂が流動性を持ち、溶媒として機能し、添加剤の均一な分散が進む。樹脂が溶融状態にならず固体状態のままであると、溶媒に流動性がないため、原材料の分散が進まない。そのため、混練部20の中でも原材料供給部16が最も高温であることが必要とされる。それに対して、混練後半部の複合樹脂排出部17では、樹脂の粘度が高く、強いせん断応力がかけられる方が望ましいので、原材料供給部16に比べて温度が低いのが好ましい。また、複合樹脂排出部17は、スムーズに複合樹脂組成物の排出を行うためにも、原材料供給部16に比べて温度が低いことが好ましい。温度が高すぎる場合、回転体12a、12bに複合樹脂組成物がはりつくため、スムーズな排出ができない。温度が低すぎる場合、複合樹脂組成物が前記回転体12a,12b表面に固着してしまうため、排出ができない。そのため、回転体12a、12bの最も高温である原材料供給部16の温度に比べて、最も低温である複合樹脂排出部17の温度は、5℃以上100℃以下の温度差を有することが好ましい。さらに原料によっては、原材料供給部16と複合樹脂排出部17との温度差は、20℃以上100℃以下であることがより好ましい。   In the first embodiment, the temperatures of the two rotating bodies 12a and 12b may be decreased as they proceed from the raw material supply direction to the discharge direction. The two rotating bodies 12a and 12b may have a heating unit. Further, in order to uniformly disperse additives such as fibrous fillers, it is preferable that the resin during kneading is in a molten state. Therefore, in the raw material supply unit 16 in the first half of the kneading, in order to quickly change the state of the resin in the solid state to the molten state, it is necessary that the temperature be higher than the softening temperature (melting point) of the resin. By making the resin into a molten state, the resin has fluidity, functions as a solvent, and the uniform dispersion of the additive proceeds. If the resin is not in a molten state and remains in a solid state, the solvent does not have fluidity, so that the raw material does not disperse. Therefore, the raw material supply unit 16 is required to be the hottest among the kneading units 20. On the other hand, in the composite resin discharge part 17 in the latter half of the kneading, it is desirable that the resin has a high viscosity and a strong shear stress is applied, so that the temperature is preferably lower than that of the raw material supply part 16. The composite resin discharge unit 17 preferably has a lower temperature than the raw material supply unit 16 in order to smoothly discharge the composite resin composition. When the temperature is too high, the composite resin composition sticks to the rotating bodies 12a and 12b, so that smooth discharge cannot be performed. When the temperature is too low, the composite resin composition adheres to the surfaces of the rotating bodies 12a and 12b, and therefore cannot be discharged. Therefore, it is preferable that the temperature of the composite resin discharge unit 17 that is the lowest temperature has a temperature difference of 5 ° C. or more and 100 ° C. or less compared to the temperature of the raw material supply unit 16 that is the highest temperature of the rotators 12a and 12b. Further, depending on the raw material, the temperature difference between the raw material supply unit 16 and the composite resin discharge unit 17 is more preferably 20 ° C. or higher and 100 ° C. or lower.

また、本実施の形態1において、前記2本の回転体12a、12bの間には、温度差があってもよい。例えば、回転体12aの温度が回転体12bの温度に比べて高い場合、混練時に回転体12bは冷却部として機能し、せん断発熱による樹脂の温度上昇を防ぐことができる。例えば、図1Aに示すように、第1の温度制御部19aと第2の温度制御部19bとによって、回転体12aの温度を回転体12bの温度より高くするようにしてもよい。なお、以降の文脈において、回転体12aは回転体12bよりも高温であるものとして扱う。また、前記回転体12a、12b間で温度差が存在することにより、樹脂中で対流が生じ、原材料の分散と繊維状フィラーの解繊が進む。回転体の温度差を大きくするには、回転体12aの温度を極端に高くする、回転体12bの温度を極端に低くする、またはその両方を行う必要がある。一方で、回転体12a、12b間の温度差が極端に大きい場合は問題が生じる場合がある。温度を極端に高くした場合、原材料が高温状態に維持されるため、原材料の劣化(分子量の低下、着色など)が生じる。逆に温度を極端に低くした場合、回転体12bの表面で樹脂の固着が生じて上手く混練を行うことができなくなる。そのため、具体的には、2本の回転体12aと回転体12bとの温度差が5℃以上100℃以下であることが好ましく、さらに原料によっては温度差が5℃以上90℃以下であることがより好ましい。   In Embodiment 1, there may be a temperature difference between the two rotating bodies 12a and 12b. For example, when the temperature of the rotator 12a is higher than the temperature of the rotator 12b, the rotator 12b functions as a cooling unit during kneading and can prevent an increase in the temperature of the resin due to shearing heat generation. For example, as shown in FIG. 1A, the temperature of the rotating body 12a may be made higher than the temperature of the rotating body 12b by the first temperature control unit 19a and the second temperature control unit 19b. In the following context, the rotating body 12a is treated as having a higher temperature than the rotating body 12b. Further, due to the temperature difference between the rotating bodies 12a and 12b, convection occurs in the resin, and the dispersion of the raw materials and the defibration of the fibrous filler proceed. In order to increase the temperature difference between the rotating bodies, it is necessary to extremely increase the temperature of the rotating body 12a, extremely decrease the temperature of the rotating body 12b, or both. On the other hand, a problem may arise when the temperature difference between the rotating bodies 12a and 12b is extremely large. When the temperature is extremely high, since the raw material is maintained at a high temperature, the raw material is deteriorated (decrease in molecular weight, coloring, etc.). On the other hand, when the temperature is extremely lowered, the resin is fixed on the surface of the rotating body 12b, and the kneading cannot be performed well. Therefore, specifically, the temperature difference between the two rotating bodies 12a and 12b is preferably 5 ° C. or more and 100 ° C. or less, and depending on the raw material, the temperature difference is 5 ° C. or more and 90 ° C. or less. Is more preferable.

したがって、製造装置10,10aには、2本の回転体12a、12bの中心軸方向に第3の温度制御部29a、第4の温度制御部29b、第5の温度制御部29c、第6の温度制御部29dを有してもよい。   Therefore, the manufacturing apparatuses 10 and 10a include the third temperature control unit 29a, the fourth temperature control unit 29b, the fifth temperature control unit 29c, and the sixth temperature control unit in the central axis direction of the two rotating bodies 12a and 12b. You may have the temperature control part 29d.

図3A乃至図3Dは、複合樹脂組成物の混練時の温度と粘度の経時変化を示した図である。図3Aは、実施の形態1に係る混練方法において、加熱と冷却が周期的に起こる構造を有する混練装置を用いて混練した場合の温度の経時変化を示した図である。図3Bは、実施の形態1に係る混練方法において、加熱と冷却が周期的に起こる構造を有する混練装置を用いて混練した場合の粘度の経時変化を示した図である。図3Cは、常時加熱が行われる混練装置を用いた従来の方法で混練した場合の温度の経時変化を示した図である。図3Dは、常時加熱が行われる混練装置を用いた従来の方法で混練した場合の粘度の経時変化を示した図である。   3A to 3D are diagrams showing changes in temperature and viscosity over time when the composite resin composition is kneaded. FIG. 3A is a diagram showing a change with time in temperature when kneading is performed using a kneading apparatus having a structure in which heating and cooling occur periodically in the kneading method according to Embodiment 1. FIG. 3B is a diagram showing a change in viscosity with time in the kneading method according to Embodiment 1 when kneading is performed using a kneading apparatus having a structure in which heating and cooling occur periodically. FIG. 3C is a diagram showing a change in temperature over time when kneaded by a conventional method using a kneading apparatus that is constantly heated. FIG. 3D is a diagram showing a change in viscosity over time when kneaded by a conventional method using a kneading apparatus that is constantly heated.

本実施の形態1においては、製造装置10aの混練部とそれ以外の箇所の樹脂の温度差があってもよい。図3A及び図3Bに示すように、実施の形態1における複合樹脂組成物の製造方法では、混練時において冷却と加熱が周期的に起こるため、冷却部において複合樹脂組成物の温度が低下し、粘度が上昇する。冷却により、複合樹脂組成物が高粘度を有することにより、混練部20において混練される際に複合樹脂組成物に大きなせん断応力がかかり、原材料の分散と繊維状フィラーの解繊が進行する。したがって、本実施の形態の複合樹脂組成物の製造方法では、原材料が均一に分散した機械的強度の高い複合樹脂組成物を作製することができる。温度差を大きくするには、一方の回転体12aの温度を極端に高くする、又は、他方の回転体12bの温度を極端に低くする、またはその両方を行う必要がある。一方で、温度差が極端に大きい場合は問題が生じる場合がある。回転体12aの温度を極端に高くした場合、高温により原材料が劣化(分子量の低下、着色など)し、粘度の低下によって弱いせん断応力しかかからず、原材料が均一に分散されない場合がある。回転体12bの温度を極端に低くした場合、温度を低くしすぎたため、回転体12bで固体状態にされた樹脂を加熱部で溶融状態に変化させることが出来ず、結果として混練ではなく、固体状態での粉砕が行われることになり、複合樹脂組成物の作製ができなくなる。そのため、具体的には、混練部における回転体12aと回転体12bの樹脂の温度差が5℃以上80℃以下であることが好ましく、さらに原料によっては10℃以上80℃以下であることがより好ましい。   In the first embodiment, there may be a temperature difference between the kneading part of the manufacturing apparatus 10a and the resin at other locations. As shown in FIGS. 3A and 3B, in the method for producing a composite resin composition in Embodiment 1, cooling and heating periodically occur during kneading, so the temperature of the composite resin composition decreases in the cooling section, Viscosity increases. When the composite resin composition has a high viscosity due to cooling, a large shear stress is applied to the composite resin composition when the composite resin composition is kneaded in the kneading unit 20, and the dispersion of the raw materials and the defibration of the fibrous filler proceed. Therefore, in the method for producing a composite resin composition of the present embodiment, a composite resin composition having high mechanical strength in which raw materials are uniformly dispersed can be produced. In order to increase the temperature difference, it is necessary to extremely increase the temperature of one rotating body 12a, or extremely decrease the temperature of the other rotating body 12b, or both. On the other hand, when the temperature difference is extremely large, a problem may occur. When the temperature of the rotator 12a is extremely high, the raw material may be deteriorated due to a high temperature (decrease in molecular weight, coloring, etc.), and only a low shear stress is applied due to a decrease in viscosity, and the raw material may not be uniformly dispersed. When the temperature of the rotator 12b is extremely low, the temperature is too low, so the resin that has been solidified by the rotator 12b cannot be changed to a molten state by the heating unit, resulting in a solid rather than kneading. As a result, the composite resin composition cannot be produced. Therefore, specifically, the temperature difference between the resin of the rotating body 12a and the rotating body 12b in the kneading part is preferably 5 ° C. or more and 80 ° C. or less, and more preferably 10 ° C. or more and 80 ° C. or less depending on the raw materials. preferable.

それに対して、図3Bに示したように、従来の製造方法では、常時加熱が行われるため、複合樹脂組成物の温度が高温で維持され、粘度が低下することにより、せん断応力が十分にかからず、原材料が均一に分散せず、凝集物として存在し、機械的強度などの特性が低い複合樹脂組成物が作製される。   On the other hand, as shown in FIG. 3B, in the conventional manufacturing method, since the heating is always performed, the temperature of the composite resin composition is maintained at a high temperature and the viscosity is lowered, so that the shear stress is sufficiently increased. Therefore, a composite resin composition is produced in which raw materials are not uniformly dispersed, exist as aggregates, and have low properties such as mechanical strength.

また、原材料の劣化(分子量の低下、着色など)は瞬間的に高温になることよりも、高温が長時間維持されることにより進行する。そのため、冷却と加熱が回転軸の周囲の回転について周期的に起こる本実施の形態1に係る製造方法を用いることで原材料の劣化も抑制することが可能である。   Further, the deterioration of raw materials (decrease in molecular weight, coloring, etc.) proceeds by maintaining a high temperature for a long time rather than instantaneously increasing the temperature. Therefore, it is possible to suppress deterioration of raw materials by using the manufacturing method according to the first embodiment in which cooling and heating periodically occur with respect to rotation around the rotation axis.

具体的な混練装置の構造としては、例えば、二軸混練機のバレルの外周部に冷却水を通す管をつけた二軸混練機とロールに局所的に風が当たるように送風機を取り付けたロール混練機が挙げられる。上記バレルの外周部に設けられた冷却水を通す管及び局所的に風を当てる送風機は、上述の冷却部に対応する。   As a specific structure of the kneading apparatus, for example, a twin-screw kneader having a pipe through which cooling water is passed to the outer peripheral portion of the barrel of the twin-screw kneader and a roll in which a blower is attached so that the wind is locally applied to the roll A kneader is mentioned. The pipe | tube which passes the cooling water provided in the outer peripheral part of the said barrel, and the air blower which applies a wind locally respond | corresponds to the above-mentioned cooling part.

図4A乃至図4Eは、図1B、図2Cの混練部20の断面図において、2つの回転体12a、12bの対向部分22を局所的に拡大した図である。図4Aは、微細な凹凸13A、13Bを有する回転体12a、12bの混練部20を挟んで互いに対向する表面の構成を示す拡大模式図である。図4Bは、樹脂24の対流による繊維状フィラー26の移動を示す拡大模式図である。図4C乃至図4Eは、混練の際の繊維状フィラー26の状態の経時変化を示しており、図4Cは、混練前の繊維状フィラー26の状態を示す拡大模式図である。図4Dは、混練中の繊維状フィラー26の状態を示す拡大模式図である。図4Eは、混練後の繊維状フィラー26の状態を示す拡大模式図である。   4A to 4E are views in which the opposed portions 22 of the two rotating bodies 12a and 12b are locally enlarged in the cross-sectional views of the kneading unit 20 of FIGS. 1B and 2C. FIG. 4A is an enlarged schematic diagram showing a configuration of surfaces facing each other across the kneading portion 20 of the rotating bodies 12a and 12b having fine irregularities 13A and 13B. FIG. 4B is an enlarged schematic diagram illustrating movement of the fibrous filler 26 due to convection of the resin 24. 4C to 4E show changes with time in the state of the fibrous filler 26 during kneading, and FIG. 4C is an enlarged schematic diagram showing the state of the fibrous filler 26 before kneading. FIG. 4D is an enlarged schematic view showing the state of the fibrous filler 26 during kneading. FIG. 4E is an enlarged schematic view showing the state of the fibrous filler 26 after kneading.

図4A乃至図4Eに示すように、回転体12a、12bは、表面に微細な凹凸13A、13Bを有することが好ましい。前記凹凸13A、13Bの存在により、回転体12a、12bが回転する際に回転体12a、12b間のクリアランスが連続的に変化する。これにより、繊維状フィラー26に常時ほぼ一定の強さのせん断応力がかからず、クリアランスが広い場合にはせん断応力が小さくなり、クリアランスが狭い場合にはせん断応力が大きくなる。クリアランスが狭い状態になると、せん断応力により繊維状フィラー26の先端が解繊されるが、繊維状フィラーはせん断応力で押さえつけられた状態となり、それ以上解繊が進みにくい。しかし、クリアランスが狭い状態から広い状態に変化する際に、せん断応力が緩和されることで解繊された先端部が広がり、クリアランスが広い状態から狭い状態に変化する際に強いせん断応力がかかり、先端部の亀裂が広がっていく。前記クリアランスの広狭の変化の繰り返しにより解繊が効果的に進行する。また、微細な凹凸を有することにより対流が効果的に生じ、原材料の分散も進行する。一方で、凹凸を有する回転体を用いる場合、クリアランスが広すぎると十分にせん断応力がかからなくなり、解繊、分散が進まなくなる。そのため、具体的には、回転体表面の凹凸の適正な範囲をシミュレーションにより算出している。例えば、凸部13Aの頂点と凹部13Bの底面との距離、つまり、凸部13Aの頂点から最も離れた凹部13Bの点との距離を凹部の深さと定義したとき、回転体表面に回転体の直径に対して0.05%以上14%以下の深さを持つ凹部を有することが好ましい。さらに、原料によっては0.1%以上14%以下の深さを持つ凹部を有することが好ましい。   As shown in FIGS. 4A to 4E, the rotating bodies 12a and 12b preferably have fine irregularities 13A and 13B on the surface. Due to the presence of the irregularities 13A and 13B, the clearance between the rotating bodies 12a and 12b continuously changes when the rotating bodies 12a and 12b rotate. As a result, the fibrous filler 26 is not always subjected to a substantially constant shear stress, the shear stress decreases when the clearance is wide, and the shear stress increases when the clearance is narrow. When the clearance becomes narrow, the tip of the fibrous filler 26 is defibrated due to the shear stress, but the fibrous filler is pressed by the shear stress and the defibration is difficult to proceed further. However, when the clearance changes from a narrow state to a wide state, the defibrated tip expands as the shear stress is relaxed, and when the clearance changes from a wide state to a narrow state, a strong shear stress is applied, The crack at the tip spreads. Defibration effectively proceeds by repeating the wide and narrow changes in the clearance. Further, by having fine irregularities, convection is effectively generated and the raw materials are also dispersed. On the other hand, when using a rotating body having irregularities, if the clearance is too wide, sufficient shear stress is not applied, and defibration and dispersion will not proceed. Therefore, specifically, an appropriate range of unevenness on the surface of the rotating body is calculated by simulation. For example, when the distance between the apex of the convex portion 13A and the bottom surface of the concave portion 13B, that is, the distance from the point of the concave portion 13B farthest from the apex of the convex portion 13A is defined as the depth of the concave portion, It is preferable to have a recess having a depth of 0.05% to 14% with respect to the diameter. Furthermore, it is preferable to have a recess having a depth of 0.1% to 14% depending on the raw material.

それに対して、表面に凹凸を有さない回転体を使用した場合、微視的にはほぼ一定の強さの圧力がかかり続けるために、繊維状フィラーが圧力により一定の形状を維持しやすく、解繊が進行しにくい。   On the other hand, when using a rotating body that does not have irregularities on the surface, since the pressure of almost constant strength continues to be applied microscopically, the fibrous filler can easily maintain a constant shape by pressure, Defibration is difficult to progress.

本実施の形態1において、2本の前記回転体12a、12bが速度差を有することが好ましい。その際、回転体12bよりも高温である回転体12aが、回転体12bよりも高速であることが望ましい。回転体12aが回転体12bよりも高温であることにより、回転体12b側に複合樹脂組成物が付着し続けるため、複合樹脂組成物の排出、回収が容易になる。また、2本の回転体12a、12bが速度差を有することで、回転体12a,12b間の向かい合う面が常時変化し、最狭部分のクリアランスが変化するため、原材料の分散と繊維系フィラーの解繊とが効率的に進行する。具体的には、2本の回転体12a、12bの速度差が5%以上80%以下であることが好ましく、2本の回転体12a、12bの速度差が30%以上80%以下であることがより好ましい。   In the first embodiment, it is preferable that the two rotating bodies 12a and 12b have a speed difference. At that time, it is desirable that the rotating body 12a, which has a higher temperature than the rotating body 12b, be faster than the rotating body 12b. When the rotator 12a is at a higher temperature than the rotator 12b, the composite resin composition continues to adhere to the rotator 12b, which facilitates the discharge and recovery of the composite resin composition. In addition, since the two rotating bodies 12a and 12b have a speed difference, the facing surface between the rotating bodies 12a and 12b always changes, and the clearance of the narrowest portion changes. Defibration proceeds efficiently. Specifically, the speed difference between the two rotating bodies 12a and 12b is preferably 5% or more and 80% or less, and the speed difference between the two rotating bodies 12a and 12b is 30% or more and 80% or less. Is more preferable.

実施の形態1における原材料は、少なくとも熱可塑性樹脂と、繊維状フィラーと、からなるものである。なお、熱可塑性樹脂と繊維状フィラーとの親和性が低い場合には、分散剤を添加する場合がある。   The raw material in Embodiment 1 consists of at least a thermoplastic resin and a fibrous filler. When the affinity between the thermoplastic resin and the fibrous filler is low, a dispersant may be added.

実施の形態1における熱可塑性樹脂と繊維状フィラーとの重量比率としては、95%:5%から10%:90%の範囲内であることが好ましい。繊維状フィラーの重量比率が5%よりも小さい場合、フィラーの量が少ないため、繊維補強効果による複合樹脂組成物の機械的特性の向上が見込めない。繊維状フィラーの重量比率が90%よりも大きい場合、樹脂の量が少ないため、複合樹脂組成物を形成することができない。そのため、熱可塑性樹脂と繊維状フィラーの重量比率としては、前記範囲内であることが好ましい。   The weight ratio between the thermoplastic resin and the fibrous filler in Embodiment 1 is preferably in the range of 95%: 5% to 10%: 90%. When the weight ratio of the fibrous filler is less than 5%, the amount of the filler is small, so that improvement of the mechanical properties of the composite resin composition due to the fiber reinforcing effect cannot be expected. When the weight ratio of the fibrous filler is larger than 90%, the amount of the resin is small, so that the composite resin composition cannot be formed. Therefore, the weight ratio between the thermoplastic resin and the fibrous filler is preferably within the above range.

実施の形態1における樹脂としては、加熱と冷却が繰り返されても良好な性能を確保するために、熱可塑性樹脂であることが好ましい。熱可塑性樹脂としては、オレフィン系樹脂(環状オレフィン系樹脂を含む)、スチレン系樹脂、(メタ)アクリル系樹脂、有機酸ビニルエステル系樹脂またはその誘導体、ビニルエーテル系樹脂、ハロゲン含有樹脂、ポリカーボネート系樹脂、ポリエステル系樹脂、ポリアミド系樹脂、熱可塑性ポリウレタン樹脂、ポリスルホン系樹脂(ポリエーテルスルホン、ポリスルホンなど)、ポリフェニレンエーテル系樹脂(2,6−キシレノールの重合体など)、セルロース誘導体(セルロースエステル類、セルロースカーバメート類、セルロースエーテル類など)、シリコーン樹脂(ポリジメチルシロキサン、ポリメチルフェニルシロキサンなど)、ゴムまたはエラストマー(ポリブタジエン、ポリイソプレンなどのジエン系ゴム、スチレン−ブタジエン共重合体、アクリロニトリル−ブタジエン共重合体、アクリルゴム、ウレタンゴム、シリコーンゴムなど)などが挙げられる。上記の樹脂は、単独でまたは二種以上組み合わせて使用されてもよい。なお、樹脂は熱可塑性を有していれば上記の材料に限定されるものではない。   The resin in the first embodiment is preferably a thermoplastic resin in order to ensure good performance even when heating and cooling are repeated. Thermoplastic resins include olefin resins (including cyclic olefin resins), styrene resins, (meth) acrylic resins, organic acid vinyl ester resins or derivatives thereof, vinyl ether resins, halogen-containing resins, polycarbonate resins. Polyester resins, polyamide resins, thermoplastic polyurethane resins, polysulfone resins (polyethersulfone, polysulfone, etc.), polyphenylene ether resins (2,6-xylenol polymer, etc.), cellulose derivatives (cellulose esters, cellulose Carbamates, cellulose ethers, etc.), silicone resins (polydimethylsiloxane, polymethylphenylsiloxane, etc.), rubbers or elastomers (polybutadiene, polyisoprene and other diene rubbers, styrene Diene copolymers, acrylonitrile - butadiene copolymer, acrylic rubber, urethane rubber, silicone rubber, etc.) and the like. Said resin may be used individually or in combination of 2 or more types. The resin is not limited to the above materials as long as it has thermoplasticity.

これらの熱可塑性樹脂のうち、樹脂は、比較的低融点であるオレフィン系樹脂であることが好ましい。オレフィン系樹脂としては、オレフィン系単量体の単独重合体の他、オレフィン系単量体の共重合体や、オレフィン系単量体と他の共重合性単量体との共重合体が含まれる。オレフィン系単量体としては、例えば、鎖状オレフィン類(エチレン、プロピレン、1−ブテン、イソブテン、1−ペンテン、4−メチル−1−ペンテン、1−オクテンなどのα−C2−20オレフィンなど)、環状オレフィン類などが挙げられる。これらのオレフィン系単量体は、単独でまたは二種以上組み合わせて使用されてもよい。上記オレフィン系単量体のうち、エチレン、プロピレンなどの鎖状オレフィン類が好ましい。他の共重合性単量体としては、例えば、酢酸ビニル、プロピオン酸ビニルなどの脂肪酸ビニルエステル;(メタ)アクリル酸、アルキル(メタ)アクリレート、グリシジル(メタ)アクリレートなどの(メタ)アクリル系単量体;マレイン酸、フマル酸、無水マレイン酸などの不飽和ジカルボン酸またはその無水物;カルボン酸のビニルエステル(例えば、酢酸ビニル、プロピオン酸ビニルなど);ノルボルネン、シクロペンタジエンなどの環状オレフィン;およびブタジエン、イソプレンなどのジエン類などが挙げられる。これらの共重合性単量体は、単独でまたは二種以上組み合わせて使用されてもよい。オレフィン系樹脂の具体例としては、ポリエチレン(低密度、中密度、高密度または線状低密度ポリエチレンなど)、ポリプロピレン、エチレン−プロピレン共重合体、エチレン−プロピレン−ブテン−1などの三元共重合体などの鎖状オレフィン類(特にα−C2−4オレフィン)の共重合体などが挙げられる。   Of these thermoplastic resins, the resin is preferably an olefin resin having a relatively low melting point. Olefin resins include olefin monomer homopolymers, olefin monomer copolymers, and copolymers of olefin monomers and other copolymerizable monomers. It is. Examples of olefinic monomers include chain olefins (such as α-C2-20 olefins such as ethylene, propylene, 1-butene, isobutene, 1-pentene, 4-methyl-1-pentene, and 1-octene). And cyclic olefins. These olefinic monomers may be used alone or in combination of two or more. Of the olefin monomers, chain olefins such as ethylene and propylene are preferable. Other copolymerizable monomers include, for example, fatty acid vinyl esters such as vinyl acetate and vinyl propionate; (meth) acrylic monomers such as (meth) acrylic acid, alkyl (meth) acrylate, and glycidyl (meth) acrylate. An unsaturated dicarboxylic acid or anhydride thereof such as maleic acid, fumaric acid, maleic anhydride; vinyl ester of carboxylic acid (eg, vinyl acetate, vinyl propionate, etc.); cyclic olefin such as norbornene, cyclopentadiene; and Examples include dienes such as butadiene and isoprene. These copolymerizable monomers may be used alone or in combination of two or more. Specific examples of the olefin resin include ternary copolymer such as polyethylene (low density, medium density, high density or linear low density polyethylene, etc.), polypropylene, ethylene-propylene copolymer, ethylene-propylene-butene-1. Examples thereof include copolymers of chain olefins such as coalescence (especially α-C2-4 olefins).

実施の形態1における繊維状フィラーとしては、機械的特性の向上などを目的として使用しているため、繊維状フィラーは樹脂よりも弾性率が高いことが好ましい。具体的にはカーボンファイバー(炭素繊維)、カーボンナノチューブ、パルプ、セルロース、セルロースナノファイバー、リグノセルロース、リグノセルロースナノファイバー、塩基性硫酸マグネシウム繊維(マグネシウムオキシサルフェート繊維)、チタン酸カリウム繊維、ホウ酸アルミニウム繊維、ケイ酸カルシウム繊維、炭酸カルシウム繊維、炭化ケイ素繊維、ワラストナイト、ゾノトライト、各種金属繊維、綿、絹、羊毛あるいは麻等の天然繊維、ジュート繊維、レーヨンあるいはキュプラなどの再生繊維、アセテート、プロミックスなどの半合成繊維、ポリエステル、ポリアクリロニトリル、ポリアミド、アラミド、ポリオレフィンなどの合成繊維、さらにはそれらの表面及び末端に化学修飾した変性繊維などが挙げられる。またさらにこれらの中で、入手性、弾性率の高さ、線膨張係数の低さの観点から、カーボン類、セルロース類が特に好ましい。さらに環境性の観点からはセルロース類の天然繊維が好ましい。   Since the fibrous filler in Embodiment 1 is used for the purpose of improving mechanical properties, the fibrous filler preferably has a higher elastic modulus than the resin. Specifically, carbon fiber (carbon fiber), carbon nanotube, pulp, cellulose, cellulose nanofiber, lignocellulose, lignocellulose nanofiber, basic magnesium sulfate fiber (magnesium oxysulfate fiber), potassium titanate fiber, aluminum borate Fiber, calcium silicate fiber, calcium carbonate fiber, silicon carbide fiber, wollastonite, zonotlite, various metal fibers, natural fiber such as cotton, silk, wool or hemp, regenerated fiber such as jute fiber, rayon or cupra, acetate, Examples thereof include semi-synthetic fibers such as promix, synthetic fibers such as polyester, polyacrylonitrile, polyamide, aramid, and polyolefin, and modified fibers that are chemically modified on the surface and ends thereof. Further, among these, carbons and celluloses are particularly preferable from the viewpoints of availability, high elastic modulus, and low linear expansion coefficient. Furthermore, natural fibers of celluloses are preferable from the viewpoint of environmental properties.

実施の形態1における分散剤としては、各種のチタネート系カップリング剤、シランカップリング剤、不飽和カルボン酸、マレイン酸、無水マレイン酸、またはその無水物をグラフトした変性ポリオレフィン、脂肪酸、脂肪酸金属塩、脂肪酸エステルなどが挙げられる。上記シランカップリング剤は、不飽和炭化水素系やエポキシ系のものが好ましい。分散剤の表面は、熱硬化性もしくは熱可塑性のポリマー成分で処理され変性処理されても問題ない。本発明の実施の形態における複合樹脂成形体の分散剤の含有量は、0.01質量%以上、20質量%以下であることが好ましく、0.1質量%以上、10質量%以下であることがより好ましく、0.5質量%以上、5質量%以下であることがさらに好ましい。分散剤の含有量が、0.01質量%未満であると、分散不良が発生する場合がある。一方で、分散剤の含有量が20質量%を超えると、複合樹脂成形体の強度が低下する場合がある。分散剤は、樹脂と繊維状フィラーの組み合わせにより適切に選択され、分散剤が必要ない組み合わせの場合は添加しなくてもよい。   Examples of the dispersant in the first embodiment include various titanate coupling agents, silane coupling agents, unsaturated carboxylic acids, maleic acid, maleic anhydride, or modified polyolefin grafted with anhydrides thereof, fatty acids, and fatty acid metal salts. And fatty acid esters. The silane coupling agent is preferably an unsaturated hydrocarbon or epoxy type. Even if the surface of the dispersant is treated with a thermosetting or thermoplastic polymer component and modified, there is no problem. The content of the dispersant in the composite resin molded body in the embodiment of the present invention is preferably 0.01% by mass or more and 20% by mass or less, and preferably 0.1% by mass or more and 10% by mass or less. Is more preferably 0.5% by mass or more and 5% by mass or less. If the content of the dispersant is less than 0.01% by mass, poor dispersion may occur. On the other hand, when the content of the dispersant exceeds 20% by mass, the strength of the composite resin molded body may be reduced. The dispersant is appropriately selected depending on the combination of the resin and the fibrous filler, and may not be added in the case of a combination that does not require the dispersant.

なお、実施の形態1において、製造装置としてロール混練機(図1A及び図1B)と二軸混練機(図2A乃至図2C)とを用いた例を説明したが、二軸混練機及びロール混練機だけでなく、他の混練機を使用してもよい。   In Embodiment 1, an example in which a roll kneader (FIGS. 1A and 1B) and a twin screw kneader (FIGS. 2A to 2C) are used as the manufacturing apparatus has been described. Not only the machine but also other kneaders may be used.

(実施例1)
以下の製造方法によってセルロース繊維含有複合樹脂成形体を製造した。前記したように、製造装置にはニーダー、バンバリーミキサー、押出機、ロール混練機などを用いることができるが、実施例では二軸混練機を使用している。
Example 1
A cellulose fiber-containing composite resin molded article was produced by the following production method. As described above, a kneader, a Banbury mixer, an extruder, a roll kneader, or the like can be used for the production apparatus, but a biaxial kneader is used in the examples.

熱可塑性樹脂として、ブロックポリマーであるポリプロピレン(日本ポリプロ株式会社製 商品名:BC03B)と、繊維状フィラーとして針葉樹パルプ(三菱製紙株式会社製 商品名:NBKP Celgar)と、分散剤として無水マレイン酸変性ポリプロピレン(三洋化成工業株式会社製 商品名:ユーメックス)とを重量比で80:15:5となるよう秤量し、ドライブレンドした。   As a thermoplastic resin, polypropylene (Nippon Polypro Co., Ltd., trade name: BC03B) as a block polymer, softwood pulp (Mitsubishi Paper Co., Ltd., trade name: NBKP Celgar) as a fibrous filler, and maleic anhydride modified as a dispersant Polypropylene (trade name: Yumex, manufactured by Sanyo Chemical Industries, Ltd.) was weighed to a weight ratio of 80: 15: 5 and dry blended.

ドライブレンドした原材料を重量フィーダーにより、2kg/hで混練装置に供給した。前記したように、混練装置には、バレル外部に冷却水を通す管を取り付け、加熱と冷却が周期的に起こる構造を有するように改良した二軸混練機(株式会社JSW TEX30a)を使用した。スクリューは、中せん断タイプの仕様とした。二軸混練機から排出された複合樹脂組成物はホットカットし、セルロース繊維含有複合樹脂ペレットを作製した。   The dry blended raw material was supplied to the kneading apparatus at 2 kg / h by a weight feeder. As described above, a twin-screw kneader (JSW TEX30a Co., Ltd.), which has a structure in which a pipe through which cooling water is passed outside the barrel and a structure in which heating and cooling occur periodically, is used as the kneading apparatus. The screw was of a medium shear type. The composite resin composition discharged from the biaxial kneader was hot-cut to produce cellulose fiber-containing composite resin pellets.

作製したセルロース繊維含有複合樹脂ペレットを用いて射出成形機(日本製鋼所製 180AD)により複合樹脂成形体の試験片を作製した。試験片の作製条件は、樹脂温度190℃、金型温度60℃、射出速度60mm/s、保圧80Paとした。ペレットは、ホッパーを介して成形機のスクリューへ噛み込んでいくが、その際の侵入性を時間当たりのペレット減少量で測定しており、一定であることを確認した。試験片の形状は、下記に述べる評価項目によって変更し、弾性率測定用に1号サイズのダンベルを作製した。また、落下衝撃試験用に60mm角、厚さ1.2mmの平板を作製した。得られたセルロース繊維含有複合樹脂成形体試験片を以下の方法により評価を行った。   Using the produced cellulose fiber-containing composite resin pellet, a test piece of a composite resin molded body was prepared by an injection molding machine (180AD manufactured by Nippon Steel). The test piece was prepared under the conditions of a resin temperature of 190 ° C., a mold temperature of 60 ° C., an injection speed of 60 mm / s, and a holding pressure of 80 Pa. The pellets were bitten into the screw of the molding machine through the hopper, and the penetration property at that time was measured by the amount of decrease in the pellets per hour, and it was confirmed that the pellets were constant. The shape of the test piece was changed according to the evaluation items described below, and No. 1 size dumbbells were produced for elastic modulus measurement. A 60 mm square flat plate with a thickness of 1.2 mm was prepared for the drop impact test. The obtained cellulose fiber-containing composite resin molded article test piece was evaluated by the following method.

[複合樹脂成形体の評価項目]
(解繊されていない部位のアスペクト比、解繊部位の長さ割合)
得られたセルロース繊維含有複合樹脂ペレットをキシレン溶媒に浸漬して、ポリプロピレンを溶解させ、残ったパルプ繊維についてSEMにより繊維の形状を観察した。代表的な繊維を約10本測定した結果、繊維径は2〜10μmの範囲であり、繊維長は200〜1000μmの範囲であった。また、解繊されていない部位のアスペクト比(以下、単にアスペクト比と称することがある。)は、約100〜200であった。繊維長方向の端部には解繊部位がみられ、解繊部位は全体の繊維長の約30〜40%であった。
[Evaluation items for composite resin moldings]
(Aspect ratio of non-defibrated part, length ratio of defibrated part)
The obtained cellulose fiber-containing composite resin pellets were immersed in a xylene solvent to dissolve polypropylene, and the remaining pulp fibers were observed for the shape of the fibers by SEM. As a result of measuring about 10 representative fibers, the fiber diameter was in the range of 2 to 10 μm, and the fiber length was in the range of 200 to 1000 μm. Moreover, the aspect ratio (hereinafter, simply referred to as “aspect ratio”) of the part that was not defibrated was about 100 to 200. A defibrated site was found at the end in the fiber length direction, and the defibrated site was about 30-40% of the total fiber length.

(繊維状フィラーの比表面積)
得られたセルロース繊維含有複合樹脂ペレットをキシレン溶媒に浸漬して、ポリプロピレンを溶解させ、残ったセルロース繊維について比表面積の測定を実施した。原材料のときに比べて比表面積が150%未満であったものを×とし、150%以上200%未満であったものを△とし、200%以上であったものを○とした。
実施例1の複合樹脂成形体では、同セルロース繊維の比表面積は210%で、その評価は〇であった。
(Specific surface area of fibrous filler)
The obtained cellulose fiber-containing composite resin pellets were immersed in a xylene solvent to dissolve the polypropylene, and the specific surface area of the remaining cellulose fibers was measured. The case where the specific surface area was less than 150% compared to the raw material was rated as x, the case where it was 150% or more and less than 200% was evaluated as △, and the case where it was 200% or more was rated as ◯.
In the composite resin molded body of Example 1, the specific surface area of the cellulose fiber was 210%, and the evaluation was “good”.

(複合樹脂成形体の弾性率)
得られた1号ダンベル形状の試験片を用いて、引張試験を実施した。ここで、弾性率の評価方法として、その数値が1.8GPa未満のものを×とし、1.8GPa以上2.0GPa未満のものを△とし、2.0GPa以上のものを〇とした。
実施例1の複合樹脂成形体では、同試験片の弾性率は2.3GPaで、その評価は〇であった。
(Elastic modulus of composite resin molding)
A tensile test was performed using the obtained No. 1 dumbbell-shaped test piece. Here, as a method for evaluating the elastic modulus, a numerical value of less than 1.8 GPa was evaluated as x, a value of 1.8 GPa or more and less than 2.0 GPa was evaluated as Δ, and a value of 2.0 GPa or more was evaluated as ◯.
In the composite resin molded body of Example 1, the elastic modulus of the test piece was 2.3 GPa, and the evaluation was “good”.

(複合樹脂成形体の落下衝撃強度)
得られた平板形状の試験片を用いて、落下衝撃試験を実施した。具体的には、重さ250gの重錐を高さ80cmから試験片の板面に向けて落下させ、ヒビが入るかどうかを確認した。この評価方法として、ヒビが確認されなかったものを〇とし、表面にのみヒビが確認され、かつ、そのヒビの長さが10mm未満であったものを△とし、貫通したヒビが確認された、または、ヒビの長さが10mm以上であったものを×とした。
実施例1の複合樹脂成形体では、同試験片は、ヒビが確認されず、その評価は〇であった。
(Drop impact strength of composite resin molding)
A drop impact test was performed using the obtained flat plate-shaped test piece. Specifically, a pylon having a weight of 250 g was dropped from a height of 80 cm toward the plate surface of the test piece, and it was confirmed whether or not cracks occurred. As this evaluation method, the case where no crack was confirmed was marked as ◯, the crack was confirmed only on the surface, and the crack length was less than 10 mm as △, and the penetrating crack was confirmed, Or, the crack was 10 mm or more in length.
In the composite resin molded body of Example 1, the test piece was not confirmed to be cracked, and the evaluation was ◯.

(繊維状フィラーの凝集度合い)
得られた平板形状の試験片を用いて、光学顕微鏡により繊維状フィラーの凝集物の数とサイズを観察した。ここで、凝集度合いの評価方法として10mm四方の領域に1000μm以上のサイズの凝集物が10個以上のものを×とし、3個以上10個未満のものを△とし、3個未満のものを○とした。
実施例1の複合樹脂成形体では、同試験片の1000μm凝集物の数は1個で、その評価は○であった。
(Degree of aggregation of fibrous filler)
Using the obtained flat plate-shaped test piece, the number and size of aggregates of fibrous fillers were observed with an optical microscope. Here, as an evaluation method of the degree of aggregation, 10 or more aggregates having a size of 1000 μm or more in a 10 mm square area are indicated by X, 3 or more and less than 10 aggregates are indicated by Δ, and less than 3 aggregates are indicated by ○. It was.
In the composite resin molding of Example 1, the number of 1000 μm aggregates in the test piece was 1, and the evaluation was “good”.

(分子量)
セルロース繊維含有複合樹脂ペレットの分子量の測定を実施した。複合樹脂ペレットの分子量分布が原材料に比べて20%より大きければ×とし、20%以下であれば○とした。
実施例1の複合樹脂成形体では、同ペレットは、その評価が○であった。
(Molecular weight)
The molecular weight of the cellulose fiber-containing composite resin pellet was measured. When the molecular weight distribution of the composite resin pellet was larger than 20% compared to the raw material, it was rated as x.
In the composite resin molded body of Example 1, the pellet was evaluated as “good”.

(複合樹脂組成物の着色性)
セルロース繊維含有複合樹脂ペレットの着色性試験を実施した。複合樹脂ペレットの黄色度(YI値)が原材料に比べて増加していれば×とし、増加していなければ○とした。
実施例1の複合樹脂成形体では、同ペレットは、その評価が○であった。
(Colorability of composite resin composition)
The colorability test of the cellulose fiber-containing composite resin pellet was performed. When the yellowness (YI value) of the composite resin pellet was increased as compared with the raw material, it was evaluated as x.
In the composite resin molded body of Example 1, the pellet was evaluated as “good”.

(実施例2)
実施例2では、原材料供給部と複合樹脂排出部の温度差を80℃に変更し、それ以外の条件は実施例1と同様にセルロース繊維含有複合樹脂ペレット、ならびに成形体を作製した。評価についても実施例1と同様の評価を実施した。
(Example 2)
In Example 2, the temperature difference between the raw material supply unit and the composite resin discharge unit was changed to 80 ° C., and the other conditions were the same as in Example 1 to produce a cellulose fiber-containing composite resin pellet and a molded body. Regarding the evaluation, the same evaluation as in Example 1 was performed.

(実施例3)
実施例3では、スクリュー間の温度差を70℃に変更し、それ以外の材料条件、およびプロセス条件は実施例1と同様にセルロース繊維含有複合樹脂ペレット、ならびに成形体を作製した。評価についても実施例1と同様の評価を実施した。
(Example 3)
In Example 3, the temperature difference between the screws was changed to 70 ° C., and other material conditions and process conditions were the same as in Example 1, and a cellulose fiber-containing composite resin pellet and a molded body were produced. Regarding the evaluation, the same evaluation as in Example 1 was performed.

(実施例4)
実施例4では、冷却水が流れる速度を2倍に変更し、それ以外の材料条件、およびプロセス条件については実施例1と同様にセルロース繊維含有複合樹脂ペレット、ならびに成形体を作製した。評価についても実施例1と同様の評価を実施した。
(Example 4)
In Example 4, the flow rate of the cooling water was changed to twice, and the other material conditions and process conditions were the same as in Example 1 to produce a cellulose fiber-containing composite resin pellet and a molded body. Regarding the evaluation, the same evaluation as in Example 1 was performed.

(比較例1)
比較例1では、原材料供給部から複合樹脂排出部までの温度を一定に変更し、それ以外の材料条件、およびプロセス条件については実施例1と同様にセルロース繊維含有複合樹脂ペレット、ならびに成形体を作製した。評価についても実施例1と同様の評価を実施した。
(Comparative Example 1)
In Comparative Example 1, the temperature from the raw material supply unit to the composite resin discharge unit was changed to be constant, and the other material conditions and process conditions were the same as in Example 1 except that the cellulose fiber-containing composite resin pellets and the molded body were used. Produced. Regarding the evaluation, the same evaluation as in Example 1 was performed.

(比較例2)
比較例2では、原材料供給部と複合樹脂排出部の温度差が120度になるように変更し、それ以外の材料条件、およびプロセス条件については実施例1と同様にセルロース繊維含有複合樹脂ペレット、ならびに成形体を作製した。評価についても実施例1と同様の評価を実施した。
(Comparative Example 2)
In Comparative Example 2, the temperature difference between the raw material supply unit and the composite resin discharge unit was changed to 120 degrees, and the other material conditions and process conditions were the same as in Example 1, cellulose fiber-containing composite resin pellets, In addition, a molded body was produced. Regarding the evaluation, the same evaluation as in Example 1 was performed.

(比較例3)
比較例3では、2本のスクリューにかかる温度が同じになるように変更し、それ以外の材料条件、およびプロセス条件については実施例1と同様にセルロース繊維含有複合樹脂ペレット、ならびに成形体を作製した。評価についても実施例1と同様の評価を実施した。
(Comparative Example 3)
In Comparative Example 3, the temperature applied to the two screws was changed to be the same, and the other material conditions and process conditions were the same as in Example 1 to produce a cellulose fiber-containing composite resin pellet and a molded body. did. Regarding the evaluation, the same evaluation as in Example 1 was performed.

(比較例4)
比較例4では、2本のスクリューにかかる温度差が140℃になるように変更し、それ以外の材料条件、およびプロセス条件については実施例1と同様にセルロース繊維含有複合樹脂ペレット、ならびに成形体を作製した。評価についても実施例1と同様の評価を実施した。
(Comparative Example 4)
In Comparative Example 4, the temperature difference applied to the two screws was changed to 140 ° C., and the other material conditions and process conditions were the same as in Example 1, and the cellulose fiber-containing composite resin pellets and the molded body Was made. Regarding the evaluation, the same evaluation as in Example 1 was performed.

(比較例5)
比較例5では、混練装置を加熱と冷却が周期的に起こるように改良していない二軸混練機(株式会社JSW TEX30a)に変更し、それ以外の材料条件、およびプロセス条件については実施例1と同様にセルロース繊維含有複合樹脂ペレット、ならびに成形体を作製した。評価についても実施例1と同様の評価を実施した。
(Comparative Example 5)
In Comparative Example 5, the kneading apparatus was changed to a twin-screw kneader (JSW TEX30a Co., Ltd.) that was not improved so that heating and cooling occurred periodically, and the other material conditions and process conditions were described in Example 1. Similarly, a cellulose fiber-containing composite resin pellet and a molded body were produced. Regarding the evaluation, the same evaluation as in Example 1 was performed.

(比較例6)
比較例6では、加熱部と冷却部の温度差が135℃になるように変更し、それ以外の材料条件、およびプロセス条件については実施例1と同様にセルロース繊維含有複合樹脂ペレット、ならびに成形体を作製した。評価についても実施例1と同様の評価を実施した。
(Comparative Example 6)
In Comparative Example 6, the temperature difference between the heating part and the cooling part was changed to 135 ° C., and the other material conditions and process conditions were the same as in Example 1, and the cellulose fiber-containing composite resin pellets and the molded body Was made. Regarding the evaluation, the same evaluation as in Example 1 was performed.

(比較例7)
比較例7では、表面に凹凸のないスクリューに変更し、それ以外の材料条件、およびプロセス条件については実施例1と同様にセルロース繊維含有複合樹脂ペレット、ならびに成形体を作製した。評価についても実施例1と同様の評価を実施した。
(Comparative Example 7)
In Comparative Example 7, the surface was changed to a screw having no unevenness, and other material conditions and process conditions were produced in the same manner as in Example 1 to produce a cellulose fiber-containing composite resin pellet and a molded body. Regarding the evaluation, the same evaluation as in Example 1 was performed.

(比較例8)
比較例8では、表面にスクリューの長径に対して20%の大きさの凹凸を有するスクリューに変更し、それ以外の材料条件、およびプロセス条件については実施例1と同様にセルロース繊維含有複合樹脂ペレット、ならびに成形体を作製した。評価についても実施例1と同様の評価を実施した。
(Comparative Example 8)
In Comparative Example 8, the surface was changed to a screw having an unevenness of 20% of the major axis of the screw, and the other material conditions and process conditions were the same as in Example 1 for cellulose fiber-containing composite resin pellets. , And molded articles were produced. Regarding the evaluation, the same evaluation as in Example 1 was performed.

(比較例9)
比較例9では、2本のスクリューの速度が同じになるように変更し、それ以外の材料条件、およびプロセス条件については実施例1と同様にセルロース繊維含有複合樹脂ペレット、ならびに成形体を作製した。評価についても実施例1と同様の評価を実施した。
(Comparative Example 9)
In Comparative Example 9, the speeds of the two screws were changed to be the same, and the other material conditions and process conditions were the same as in Example 1 to produce cellulose fiber-containing composite resin pellets and molded bodies. . Regarding the evaluation, the same evaluation as in Example 1 was performed.

(比較例10)
比較例10では、スクリュー間の速度差が100%になるように変更し、それ以外の材料条件、およびプロセス条件は実施例1と同様にセルロース繊維含有複合樹脂ペレット、ならびに成形体を作製した。評価についても実施例1と同様の評価を実施した。
(Comparative Example 10)
In Comparative Example 10, the difference in speed between the screws was changed to 100%, and other material conditions and process conditions were the same as in Example 1, and a cellulose fiber-containing composite resin pellet and a molded body were produced. Regarding the evaluation, the same evaluation as in Example 1 was performed.

(比較例11)
比較例11では、ポリプロピレン、針葉樹パルプ、無水マレイン酸変性ポリプロピレンの重量比を98.8:1:0.2に変更し、それ以外の材料条件、およびプロセス条件については実施例1と同様にセルロース繊維含有複合樹脂ペレット、ならびに成形体を作製した。評価についても実施例1と同様の評価を実施した。
(Comparative Example 11)
In Comparative Example 11, the weight ratio of polypropylene, softwood pulp, and maleic anhydride-modified polypropylene was changed to 98.8: 1: 0.2, and other material conditions and process conditions were the same as in Example 1. A fiber-containing composite resin pellet and a molded body were produced. Regarding the evaluation, the same evaluation as in Example 1 was performed.

(比較例12)
比較例12では、ポリプロピレン、針葉樹パルプ、無水マレイン酸変性ポリプロピレンの重量比を4:95:1に変更し、それ以外の材料条件、およびプロセス条件については実施例1と同様にセルロース繊維含有複合樹脂ペレット作製した。
(Comparative Example 12)
In Comparative Example 12, the weight ratio of polypropylene, softwood pulp, and maleic anhydride-modified polypropylene was changed to 4: 95: 1, and the other material conditions and process conditions were the same as in Example 1 and the cellulose fiber-containing composite resin. Pellet was made.

各実施例1〜4および各比較例1〜12における測定結果を図5の表に示す。   The measurement results in Examples 1 to 4 and Comparative Examples 1 to 12 are shown in the table of FIG.

図5の表から明らかなように、原材料供給部と複合樹脂排出部との温度差を80℃に変更した実施例2では、実施例に1に比べて複合樹脂排出部で大きなせん断応力がかかるため、解繊部位の長さ割合が40−50%となり、1000μm凝集物の数は0個であった。そのため、90cmで衝撃試験を行ってもヒビが確認されなかった。2本のスクリュー間の温度差を70℃に変更した実施例3及び2本のスクリューにかかる温度差を50℃になるように変更した実施例4でも同様の結果が得られた。以上より、実施例2、3および4は全ての試験で実施例1と同等以上の結果となった。   As apparent from the table of FIG. 5, in Example 2 in which the temperature difference between the raw material supply unit and the composite resin discharge unit was changed to 80 ° C., a greater shear stress was applied to the composite resin discharge unit than in Example 1. Therefore, the length ratio of the defibrated site was 40-50%, and the number of 1000 μm aggregates was 0. Therefore, no crack was confirmed even when the impact test was performed at 90 cm. Similar results were obtained in Example 3 in which the temperature difference between the two screws was changed to 70 ° C. and Example 4 in which the temperature difference applied to the two screws was changed to 50 ° C. From the above, Examples 2, 3 and 4 were the same as or better than Example 1 in all tests.

比較例1では、原材料供給部から複合樹脂排出部までの温度を一定に変更した。この比較例1では、実施例1に比べて複合樹脂排出部での粘度が低く、せん断応力が弱いため、解繊部位の長さ割合が10−20%となった。そのため、耐衝撃性が低下し、落下衝撃試験にて割れる結果になった。   In Comparative Example 1, the temperature from the raw material supply unit to the composite resin discharge unit was changed to be constant. In Comparative Example 1, since the viscosity at the composite resin discharge part is lower than that in Example 1 and the shear stress is weak, the length ratio of the defibrated portion is 10-20%. For this reason, the impact resistance was lowered, and the results were broken in the drop impact test.

比較例2では、原材料供給部と複合樹脂排出部との温度差が120℃になるように変更した。この比較例2では、複合樹脂排出部の温度を低くしすぎたため、スクリューに樹脂が固着し、複合樹脂組成物の排出が出来なかった。実験を行うために複合樹脂排出部の温度を複合樹脂組成物の形成できる最低限の温度に設定した場合、温度差が120℃になるように原材料供給部の温度を上げる必要があった。この場合には、逆に温度が高すぎたため、樹脂の粘度が著しく減少し、複合樹脂組成物の作製ができなかった。   In Comparative Example 2, the temperature difference between the raw material supply unit and the composite resin discharge unit was changed to 120 ° C. In Comparative Example 2, since the temperature of the composite resin discharge part was set too low, the resin adhered to the screw and the composite resin composition could not be discharged. When the temperature of the composite resin discharge part was set to the minimum temperature at which the composite resin composition can be formed in order to perform the experiment, it was necessary to raise the temperature of the raw material supply part so that the temperature difference became 120 ° C. In this case, since the temperature was too high, the viscosity of the resin was remarkably reduced and the composite resin composition could not be produced.

比較例3では、2本のスクリューにかかる温度が同じになるように変更した。この比較例3では、解繊部位の長さ割合が10−20%となった。そのため、耐衝撃性が低下し、落下衝撃試験にて割れる結果になった。   In Comparative Example 3, the temperature applied to the two screws was changed to be the same. In Comparative Example 3, the length ratio of the defibrated portion was 10-20%. For this reason, the impact resistance was lowered, and the results were broken in the drop impact test.

比較例4では、2本のスクリューにかかる温度差が140℃になるように変更した。この比較例4では、低温側のスクリューの温度を低くしすぎたため、低温側のスクリューに樹脂が固着し、複合樹脂組成物の排出が出来なかった。一方、実験を行うために低温側のスクリューの温度を複合樹脂組成物の形成できる最低限の温度に設定した場合、温度差が140℃になるように高温側のロールの温度を上げる必要があった。この場合には、逆に温度が高すぎたため、樹脂の粘度が著しく減少し、複合樹脂組成物の作製ができなかった。   In Comparative Example 4, the temperature difference applied to the two screws was changed to 140 ° C. In Comparative Example 4, since the temperature of the low temperature side screw was set too low, the resin adhered to the low temperature side screw, and the composite resin composition could not be discharged. On the other hand, when the temperature of the low-temperature side screw is set to the minimum temperature at which the composite resin composition can be formed for the experiment, it is necessary to increase the temperature of the high-temperature side roll so that the temperature difference becomes 140 ° C. It was. In this case, since the temperature was too high, the viscosity of the resin was remarkably reduced and the composite resin composition could not be produced.

比較例5では、混練装置を加熱と冷却とが周期的に起こるように改良していない二軸混練機(株式会社JSW TEX30a)に変更した。この比較例5では、せん断発熱による温度上昇による粘度低下のため、原材料の分散、繊維状フィラーの解繊が進まず、解繊部位の長さ割合が10−20%となった。そのため、耐衝撃性が低下し、落下衝撃試験にて割れる結果になった。   In Comparative Example 5, the kneading apparatus was changed to a biaxial kneader (JSW TEX30a Co., Ltd.) that was not improved so that heating and cooling occurred periodically. In Comparative Example 5, due to a decrease in viscosity due to a temperature increase due to shearing heat generation, dispersion of raw materials and fibrillation of the fibrous filler did not proceed, and the length ratio of the defibrated portion became 10-20%. For this reason, the impact resistance was lowered, and the results were broken in the drop impact test.

比較例6では、加熱部と冷却部との温度差が135℃になるように変更した。この比較例6では、冷却部の温度を低くしすぎたため、冷却部で固体状態にされた樹脂を加熱部で溶融状態に変化させることが出来ず、結果として混練ではなく、固体状態での粉砕が行われることになり、複合樹脂組成物の作製ができなかった。実験を行うために冷却部の温度を加熱部で樹脂が溶融状態に変化できる温度に変更し、温度差が140℃になるように加熱部の温度を上げた場合は、逆に加熱部の温度が高くなりすぎ、樹脂の粘度が著しく減少し、複合樹脂組成物の作製ができなかった。   In Comparative Example 6, the temperature difference between the heating unit and the cooling unit was changed to 135 ° C. In Comparative Example 6, since the temperature of the cooling part was too low, the resin made solid in the cooling part could not be changed to the molten state in the heating part, and as a result, not kneaded but pulverized in the solid state The composite resin composition could not be produced. If the temperature of the cooling section is changed to a temperature at which the resin can be changed to a molten state in the heating section in order to conduct an experiment, and the temperature of the heating section is increased so that the temperature difference is 140 ° C, the temperature of the heating section is reversed. Was too high, the viscosity of the resin was significantly reduced, and a composite resin composition could not be produced.

比較例7では、表面に凹凸のないスクリューに変更した。この比較例7では、スクリュー表面の局所的な領域でのセルロース繊維の解繊が出来なかったため、解繊部位の長さ割合が10−20%となった。そのため、耐衝撃性が低下し、落下衝撃試験にて割れる結果になった。   In Comparative Example 7, the screw was changed to a screw having no unevenness on the surface. In Comparative Example 7, since the cellulose fibers could not be defibrated in the local region of the screw surface, the length ratio of the defibrated portion was 10-20%. For this reason, the impact resistance was lowered, and the results were broken in the drop impact test.

比較例8では、表面にスクリューの長径に対して20%の大きさの凹凸を有するスクリューに変更した。この比較例8では、スクリュー間のクリアランスが大きくなりすぎたため、原材料にせん断応力が十分にかからず、1000μm以上のサイズの凝集物の数が20−30個であった。そのため、耐衝撃性が低下し、落下衝撃試験にて割れる結果になった。   In the comparative example 8, it changed into the screw which has an unevenness | corrugation of a magnitude | size of 20% with respect to the major axis of a screw on the surface. In Comparative Example 8, since the clearance between the screws was too large, the raw material was not sufficiently subjected to shear stress, and the number of aggregates having a size of 1000 μm or more was 20-30. For this reason, the impact resistance was lowered, and the results were broken in the drop impact test.

比較例9では、2本のスクリューの速度が同じになるように変更した。この比較例9では、クリアランスの変化が少ないため、原材料の分散、繊維状フィラーの解繊が進まず、解繊部位の長さ割合が20−30%となった。そのため、耐衝撃性が低下し、落下衝撃試験にて割れる結果になった。   In Comparative Example 9, the speeds of the two screws were changed to be the same. In Comparative Example 9, since the change in clearance was small, the dispersion of raw materials and the defibration of the fibrous filler did not proceed, and the length ratio of the defibrated portion became 20-30%. For this reason, the impact resistance was lowered, and the results were broken in the drop impact test.

比較例10では、スクリュー間の速度差が100%になるように変更した。この比較例10では、原材料の分散、繊維状フィラーの解繊が進まず、解繊部位の長さ割合が20−30%となった。そのため、耐衝撃性が低下し、落下衝撃試験にて割れる結果になった。   In Comparative Example 10, the speed difference between the screws was changed to 100%. In Comparative Example 10, the dispersion of the raw materials and the defibration of the fibrous filler did not proceed, and the length ratio of the defibrated portion became 20-30%. For this reason, the impact resistance was lowered, and the results were broken in the drop impact test.

比較例11では、セルロース繊維の重量比率を小さくした。この比較例11では、セルロース繊維の量が少ないため、粘度が低くなり、原材料の分散、繊維状フィラーの解繊が進まず、解繊部位の長さ割合が20−30%となった。また、セルロースの繊維の量が少なすぎるため、繊維補強効果による複合樹脂組成物の機械的特性の向上が現れず、1.4GPaと弾性率が下がる結果となった。   In Comparative Example 11, the weight ratio of cellulose fibers was reduced. In Comparative Example 11, since the amount of cellulose fiber was small, the viscosity was low, the raw material was not dispersed, and the fibrous filler was not defibrated, and the length ratio of the defibrated portion was 20-30%. Moreover, since the amount of the cellulose fiber was too small, the mechanical properties of the composite resin composition were not improved due to the fiber reinforcement effect, and the elastic modulus decreased to 1.4 GPa.

比較例12では、セルロース繊維の重量比率を大きくした。この比較例12では、セルロース繊維の量に比べて樹脂の量が極端に少ないため、複合樹脂組成物を形成することができなかった。   In Comparative Example 12, the weight ratio of cellulose fibers was increased. In Comparative Example 12, since the amount of resin was extremely small compared to the amount of cellulose fiber, a composite resin composition could not be formed.

以上の評価から、プロセス条件で原材料供給部と複合樹脂排出部との温度差、スクリューにかかる温度差や加熱部と冷却部との温度差を大きくしすぎた場合、複合樹脂組成物を形成することが出来なかった。しかし、上記各態様に規定した範囲(複合樹脂組成物の形成が可能な範囲)では、温度差を大きくするほど、せん断応力が大きくなるため、原材料の分散、セルロース繊維の解繊が効果的に進み、高弾性率、高耐衝撃性を有するサンプルを作製できた。以上より、複合樹脂組成物中に添加されているセルロース繊維が解繊し、その繊維の解繊部位の長さの割合が長く、セルロース繊維のアスペクト比が大きく、凝集物のサイズが小さく、かつ均一に分散していることにより、複合樹脂組成物は高い弾性率と高い耐衝撃性を発現することが分かった。   From the above evaluation, when the temperature difference between the raw material supply part and the composite resin discharge part, the temperature difference applied to the screw, or the temperature difference between the heating part and the cooling part is excessively increased under the process conditions, a composite resin composition is formed. I couldn't. However, in the range specified in each of the above aspects (the range in which the composite resin composition can be formed), the shear stress increases as the temperature difference increases, so that the dispersion of raw materials and the defibration of cellulose fibers are effective. As a result, a sample having a high elastic modulus and high impact resistance could be produced. From the above, the cellulose fibers added in the composite resin composition are defibrated, the ratio of the length of the defibrated portion of the fibers is long, the aspect ratio of the cellulose fibers is large, the size of the aggregate is small, and It was found that the composite resin composition exhibits a high elastic modulus and a high impact resistance by being uniformly dispersed.

本開示に係る複合樹脂組成物の製造方法は、少なくとも繊維状フィラーと熱可塑性樹脂とを含む原材料を、混練装置で混練して、複合樹脂組成物を製造する複合樹脂組成物の製造方法であって、
前記混練装置は、2本の回転体を有し、前記各回転体は、回転軸と、前記回転軸の周囲に設けられた凸部及び凹部と、を有し、前記2本の回転体は、互いに平行に配置されて、混練部を構成し、
前記混練部に少なくとも一方の前記回転体を加熱する加温設備を有し、前記2本の回転体の表面温度を互いに異なる温度に設定し、少なくとも一方の前記回転体の前記回転軸の周囲について1周内で加熱と冷却が生じる前記混練装置を用いることを特徴とする。
The method for producing a composite resin composition according to the present disclosure is a method for producing a composite resin composition in which a raw material containing at least a fibrous filler and a thermoplastic resin is kneaded with a kneading apparatus to produce a composite resin composition. And
The kneading apparatus has two rotating bodies, each rotating body has a rotating shaft, and a convex portion and a recessed portion provided around the rotating shaft, and the two rotating bodies are , Arranged parallel to each other, constituting a kneading part,
The kneading part has a heating facility for heating at least one of the rotating bodies, the surface temperatures of the two rotating bodies are set to different temperatures, and the periphery of the rotating shaft of at least one of the rotating bodies It is characterized by using the said kneading apparatus which produces a heating and cooling within one circumference.

本開示に係る複合樹脂組成物の製造方法によれば、混練前に比べて混練後の繊維状フィラーの比表面積が増加してもよい。   According to the method for producing a composite resin composition according to the present disclosure, the specific surface area of the fibrous filler after kneading may be increased as compared with that before kneading.

本開示に係る複合樹脂組成物の製造方法は、少なくとも一方の前記回転体の回転軸と平行な原材料の移動方向に沿った下流側に冷却部を設け、上流側に加熱部を設け、前記加熱部と前記冷却部との温度差が5℃以上100℃以下であってもよい。   In the method for producing a composite resin composition according to the present disclosure, a cooling unit is provided on the downstream side along the moving direction of the raw material parallel to the rotation axis of at least one of the rotating bodies, a heating unit is provided on the upstream side, and the heating is performed. The temperature difference between the part and the cooling part may be 5 ° C. or more and 100 ° C. or less.

本開示に係る複合樹脂組成物の製造方法は、前記二本の回転体の温度差は、5℃以上100℃以下であってもよい。   In the method for producing a composite resin composition according to the present disclosure, the temperature difference between the two rotating bodies may be 5 ° C. or more and 100 ° C. or less.

本開示に係る複合樹脂組成物の製造方法は、前記混練装置の加熱部に比べて冷却部の樹脂温度が5℃以上80℃以下の温度差を有してもよい。   In the method for producing a composite resin composition according to the present disclosure, the resin temperature of the cooling unit may have a temperature difference of 5 ° C. or more and 80 ° C. or less as compared with the heating unit of the kneading apparatus.

本開示に係る複合樹脂組成物の製造方法は、前記凸部の頂点と前記凹部の底面の前記凸部の頂点と最も離れた点との距離を前記凹部の深さと定義したとき、前記回転体として、回転体表面に回転体の直径に対して0.05%以上14%以下の深さを持つ凹部を有する回転体を使用してもよい。   In the manufacturing method of the composite resin composition according to the present disclosure, when the distance between the apex of the convex portion and the vertex farthest from the apex of the convex portion on the bottom surface of the concave portion is defined as the depth of the concave portion, the rotating body Alternatively, a rotating body having a recess having a depth of 0.05% or more and 14% or less with respect to the diameter of the rotating body may be used on the surface of the rotating body.

本開示に係る複合樹脂組成物の製造方法は、前記2本の回転体の回転速度差は、5%以上80%以下であってもよい。   In the method for producing a composite resin composition according to the present disclosure, a difference in rotational speed between the two rotating bodies may be 5% or more and 80% or less.

本開示に係る複合樹脂組成物の製造方法は、熱可塑性樹脂:繊維状フィラーを95%:5%から10%:90%の範囲の混合比で前記複合樹脂組成物を作製してもよい。   In the method for producing a composite resin composition according to the present disclosure, the composite resin composition may be produced with a mixing ratio of thermoplastic resin: fibrous filler ranging from 95%: 5% to 10%: 90%.

本開示に係る複合樹脂組成物の混練装置は、少なくとも繊維状フィラーと熱可塑性樹脂とを含む原材料を混練して、複合樹脂組成物を製造する複合樹脂組成物の混練装置であって、
互いに平行に配置された2本の回転体であって、前記各回転体は、回転軸と、前記回転軸の周囲に設けられた凸部及び凹部と、を有する混練部を構成する2本の回転体と、
前記混練部に少なくとも一方の前記回転体を加熱する加温設備と、
前記2本の回転体の表面温度を互いに異なる温度に制御する温度制御部と、
を備えていてもよい。
A kneading apparatus for a composite resin composition according to the present disclosure is a kneading apparatus for a composite resin composition for kneading raw materials including at least a fibrous filler and a thermoplastic resin to produce a composite resin composition,
Two rotating bodies arranged in parallel to each other, each rotating body forming two kneading parts having a rotating shaft, and a convex portion and a concave portion provided around the rotating shaft. A rotating body,
Heating equipment for heating at least one of the rotating bodies to the kneading section;
A temperature controller that controls the surface temperatures of the two rotating bodies to different temperatures;
May be provided.

本開示に係る複合樹脂組成物の混練装置は、前記回転体は、前記凸部の頂点と前記凹部の底面の前記凸部の頂点と最も離れた点との距離を前記凹部の深さと定義したとき、前記回転体として、回転体表面に回転体の直径に対して0.05%以上14%以下の深さを持つ凹部を有してもよい。   In the kneading apparatus for a composite resin composition according to the present disclosure, in the rotating body, the distance between the vertex of the convex portion and the point farthest from the vertex of the convex portion on the bottom surface of the concave portion is defined as the depth of the concave portion. At this time, the rotating body may have a recess having a depth of 0.05% or more and 14% or less with respect to the diameter of the rotating body on the surface of the rotating body.

本開示に係る複合樹脂組成物の混練装置は、前記2本の回転体の回転速度差は、5%以上80%以下であってもよい。   In the kneading apparatus for a composite resin composition according to the present disclosure, the difference in rotational speed between the two rotating bodies may be 5% or more and 80% or less.

なお、本開示においては、前述した様々な実施の形態及び/又は実施例のうちの任意の実施の形態及び/又は実施例を適宜組み合わせることを含むものであり、それぞれの実施の形態及び/又は実施例が有する効果を奏することができる。   It should be noted that the present disclosure includes appropriately combining any of the various embodiments and / or examples described above, and each of the embodiments and / or examples. The effect which an Example has can be show | played.

本発明に係る複合樹脂組成物は、従来の汎用樹脂よりも機械的強度に優れた成形体を提供することができる。本発明により、樹脂の特性を向上させることができるので、エンジニアリングプラスチックの代替物、または金属材料の代替物として利用され得る。従って、エンジニアリングプラスチック製または金属製の各種工業製品、または生活用品の製造コストを大幅に削減し得る。さらには家電筐体、建材、自動車部材への利用が可能である。   The composite resin composition according to the present invention can provide a molded article having better mechanical strength than conventional general-purpose resins. According to the present invention, since the properties of the resin can be improved, it can be used as an alternative to engineering plastics or an alternative to metallic materials. Therefore, the manufacturing cost of various industrial products made of engineering plastics or metals, or household goods can be greatly reduced. Furthermore, it can be used for home appliance casings, building materials, and automobile members.

2a、2b 中心軸
3a、3b 混練ディスク
10 製造装置
11 バレル
12 回転体
12a 回転体(第1の回転体)
12b 回転体(第2の回転体)
13A 凸部
13B 凹部
14 ホッパー
15 原材料投入口
16 原材料供給部
17 複合樹脂排出部
18a 第1の冷却部
18b 第2の冷却部
19a 第1の温度制御部
19b 第2の温度制御部
20 混練部
22 対向部分
24 樹脂
26 繊維状フィラー
29a 第3の温度制御部
29b 第4の温度制御部
29c 第5の温度制御部
29d 第6の温度制御部
2a, 2b Central shafts 3a, 3b Kneading disc 10 Manufacturing apparatus 11 Barrel 12 Rotating body 12a Rotating body (first rotating body)
12b Rotating body (second rotating body)
13A Convex part 13B Concave part 14 Hopper 15 Raw material inlet 16 Raw material supply part 17 Composite resin discharge part 18a First cooling part 18b Second cooling part 19a First temperature control part 19b Second temperature control part 20 Kneading part 22 Opposing portion 24 Resin 26 Fibrous filler 29a Third temperature control unit 29b Fourth temperature control unit 29c Fifth temperature control unit 29d Sixth temperature control unit

Claims (9)

繊維状フィラーと熱可塑性樹脂とを含む原材料を混練し、複合樹脂組成物を製造する製造装置であって、
中心軸に対して回転する第1の回転体と、
前記第1の回転体と平行に配置され、中心軸に対して回転することで前記第1の回転体と対となって前記原材料を混錬する混錬部を構成する第2の回転体と、
前記第1の回転体の温度を制御する第1の温度制御部と、
前記第2の回転体の温度を制御する第2の温度制御部と、
前記第1の回転体の中心軸を挟み前記混錬部と対向する位置を冷却する第1の冷却部と、
前記第2の回転体の中心軸を挟み前記混錬部と対向する位置を冷却する第2の冷却部と、
を備える、複合樹脂組成物の製造装置。
A production apparatus for kneading raw materials containing a fibrous filler and a thermoplastic resin to produce a composite resin composition,
A first rotating body that rotates about a central axis;
A second rotating body that is arranged in parallel with the first rotating body and that constitutes a kneading part that kneads the raw material in pairs with the first rotating body by rotating with respect to a central axis; ,
A first temperature control unit for controlling the temperature of the first rotating body;
A second temperature control unit for controlling the temperature of the second rotating body;
A first cooling section that cools a position facing the kneading section across the central axis of the first rotating body;
A second cooling unit that cools a position facing the kneading unit across the central axis of the second rotating body;
An apparatus for producing a composite resin composition.
前記第1の回転体と前記第2の回転体は、前記第1の回転体および前記第2の回転体の中心軸と平行な方向に沿って前記原材料を原材料供給部から複合樹脂排出部に移動させるスクリュー形状を有し、
前記第1の温度制御部は、前記第1の回転体の前記原材料供給部の温度を制御する第3の温度制御部と、前記第1の回転体の前記複合樹脂排出部の温度を制御する第4の温度制御部と、を有し、
前記第2の温度制御部は、前記第2の回転体の前記原材料供給部の温度を制御する第5の温度制御部と、前記第2の回転体の前記複合樹脂排出部の温度を制御する第6の温度制御部と、を有する、
請求項1記載の複合樹脂組成物の製造装置。
The first rotating body and the second rotating body move the raw material from the raw material supply section to the composite resin discharge section along a direction parallel to the central axis of the first rotating body and the second rotating body. It has a screw shape to move,
The first temperature control unit controls the temperature of a third temperature control unit that controls the temperature of the raw material supply unit of the first rotating body and the temperature of the composite resin discharge unit of the first rotating body. A fourth temperature control unit,
The second temperature control unit controls the temperature of the fifth temperature control unit that controls the temperature of the raw material supply unit of the second rotating body and the temperature of the composite resin discharge unit of the second rotating body. A sixth temperature control unit,
The manufacturing apparatus of the composite resin composition of Claim 1.
前記第1の回転体と前記第2の回転体は、それぞれ回転体の表面に凸部と凹部を有する、
請求項1記載の複合樹脂組成物の製造装置。
The first rotating body and the second rotating body have a convex portion and a concave portion on the surface of the rotating body, respectively.
The manufacturing apparatus of the composite resin composition of Claim 1.
前記凸部の頂点の中心軸からの距離と前記凹部の底面の中心軸からの距離の差が、前記第1の回転体および前記第2の回転体のそれぞれの直径に対して0.05%以上14%以下である、請求項3記載の複合樹脂組成物の製造装置。   The difference between the distance from the central axis of the apex of the convex portion and the distance from the central axis of the bottom surface of the concave portion is 0.05% with respect to the respective diameters of the first rotating body and the second rotating body. The apparatus for producing a composite resin composition according to claim 3, which is 14% or less. 繊維状フィラーと熱可塑性樹脂とを含む原材料を混練し、複合樹脂組成物を製造する製造方法であって、
第1の回転体の温度と、前記第1の回転体と平行に配置され前記第1の回転体と対となって前記原材料を混錬する混錬部を構成する第2の回転体の温度とを制御し、
前記第1の回転体の中心軸を挟み前記混錬部と対向する位置と前記第2の回転体の中心軸を挟み前記混錬部と対向する位置とを冷却し、
前記第1の回転体と前記第2の回転体とを回転し、
前記混錬部によって前記原材料を混錬する、複合樹脂組成物の製造方法。
A method for producing a composite resin composition by kneading raw materials containing a fibrous filler and a thermoplastic resin,
The temperature of the first rotating body and the temperature of the second rotating body that is arranged in parallel with the first rotating body and constitutes a kneading part that kneads the raw materials in pairs with the first rotating body. And control
Cooling a position facing the kneading part across the central axis of the first rotating body and a position facing the kneading part across the central axis of the second rotating body;
Rotating the first rotating body and the second rotating body;
The manufacturing method of the composite resin composition which kneads the said raw material by the said kneading part.
前記混錬部との温度差が5℃〜80℃となるように、前記第1の回転体の中心軸を挟み前記混錬部と対向する位置と前記第2の回転体の中心軸を挟み前記混錬部と対向する位置とを冷却する、請求項5記載の複合樹脂組成物の製造方法。   The position opposite to the kneading part and the center axis of the second rotating body are sandwiched with the central axis of the first rotating body so that the temperature difference with the kneading section is 5 ° C. to 80 ° C. The manufacturing method of the composite resin composition of Claim 5 which cools the position facing the said kneading part. 前記混錬部に対応する位置において、前記第1の回転体と前記第2の回転体との温度差が5℃以上100℃以下となるように、前記第1の回転体の温度と前記第2の回転体の温度とを制御する、請求項5記載の複合樹脂組成物の製造方法。   At the position corresponding to the kneading part, the temperature of the first rotating body and the first rotating body are set such that the temperature difference between the first rotating body and the second rotating body is 5 ° C. or more and 100 ° C. or less. The manufacturing method of the composite resin composition of Claim 5 which controls the temperature of 2 rotary bodies. 前記第1の回転体と前記第2の回転体は、前記第1の回転体および前記第2の回転体の中心軸と平行な方向に沿って前記原材料を原材料投入部から複合樹脂排出部へ移動させるスクリュー形状を有し、
前記混錬部に対応する位置において、前記原材料投入部の温度が前記複合樹脂排出部の温度よりも5℃以上100℃以下の範囲で高くなるように、第1の回転体の温度と前記第2の回転体の温度とを制御する、請求項5記載の複合樹脂組成物の製造方法。
The first rotating body and the second rotating body are configured to transfer the raw material from a raw material input section to a composite resin discharge section along a direction parallel to a central axis of the first rotating body and the second rotating body. It has a screw shape to move,
At a position corresponding to the kneading part, the temperature of the first rotating body and the first value are set so that the temperature of the raw material charging part is higher than the temperature of the composite resin discharging part in the range of 5 ° C. The manufacturing method of the composite resin composition of Claim 5 which controls the temperature of 2 rotary bodies.
回転速度差が5%以上80%以下となるように、前記第1の回転体と前記第2の回転体とを回転する、請求項5から8のいずれか1項記載の複合樹脂組成物の製造方法。   The composite resin composition according to any one of claims 5 to 8, wherein the first rotating body and the second rotating body are rotated so that a rotation speed difference is 5% or more and 80% or less. Production method.
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