JP7312105B2 - 導電材料、接続構造体及び接続構造体の製造方法 - Google Patents

Description

本発明は、熱硬化性成分とはんだ粒子とを含む導電材料に関する。また、本発明は、上記導電材料を用いた接続構造体及び接続構造体の製造方法に関する。

異方性導電ペースト及び異方性導電フィルム等の異方性導電材料が広く知られている。上記異方性導電材料では、バインダー樹脂中に導電性粒子が分散されている。

上記異方性導電材料は、各種の接続構造体を得るために使用されている。上記異方性導電材料による接続としては、例えば、フレキシブルプリント基板とガラス基板との接続（ＦＯＧ（Ｆｉｌｍ ｏｎ Ｇｌａｓｓ））、半導体チップとフレキシブルプリント基板との接続（ＣＯＦ（Ｃｈｉｐ ｏｎ Ｆｉｌｍ））、半導体チップとガラス基板との接続（ＣＯＧ（Ｃｈｉｐ ｏｎ Ｇｌａｓｓ））、並びにフレキシブルプリント基板とガラスエポキシ基板との接続（ＦＯＢ（Ｆｉｌｍ ｏｎ Ｂｏａｒｄ））等が挙げられる。

上記異方性導電材料により、例えば、フレキシブルプリント基板の電極とガラスエポキシ基板の電極とを電気的に接続する際には、ガラスエポキシ基板上に、導電性粒子を含む異方性導電材料を配置する。次に、フレキシブルプリント基板を積層して、加熱及び加圧する。これにより、異方性導電材料を硬化させて、導電性粒子を介して電極間を電気的に接続して、接続構造体を得る。

上記異方性導電材料の一例として、下記の特許文献１には、バインダー樹脂と、導電性粒子とを含む導電ペーストが開示されている。上記バインダー樹脂は、熱ラジカル重合性化合物と、熱ラジカル重合開始剤とを含む。上記バインダー樹脂の９０℃での貯蔵弾性率が８Ｐａ以上５００ＭＰａ未満であるか、又は、上記導電ペーストの９０℃での貯蔵弾性率が８Ｐａ以上５００ＭＰａ未満である。下記の特許文献１では、導電性粒子として、はんだ粒子を用いることが記載されている。下記の特許文献１では、上記はんだ粒子として、ＳｎＢｉはんだ粒子が記載されている。

特開２０１５－００５５０２号公報

はんだ粒子を含む導電材料を用いて導電接続を行う際には、上方の複数の電極と下方の複数の電極とが電気的に接続されて、導電接続が行われる。はんだは、接続されるべき上下の電極間に配置されることが望ましく、隣接する横方向の電極間には配置されないことが望ましい。隣接する横方向の電極間は、電気的に接続されないことが望ましい。

一般に、はんだ粒子を含む導電材料は、基板上に配置された後、リフロー等により加熱されて用いられる。導電材料がはんだ粒子の融点以上に加熱されることで、はんだ粒子が溶融し、電極間にはんだが凝集することで、電極間にはんだ部が形成され、該はんだ部により接続されるべき上下の電極間が電気的に接続される。

従来の導電材料では、比較的融点の低いはんだ粒子が用いられることがあり、高温のリフロー（例えば、２６０℃リフローを５回繰り返す）により加熱されると、はんだ部が熱により劣化することがある。はんだ部が劣化すると、接続されるべき上下の電極間の導通信頼性が低下し、歩留まりが低下することがある。従来の導電材料では、高温のリフロー後における電極間の導通信頼性を十分に高めることができない場合がある。

本発明の目的は、導電材料が高温のリフローにより加熱された場合でも、接続されるべき上下の電極間の導通信頼性を効果的に高めることができる導電材料を提供することである。また、本発明の目的は、上記導電材料を用いた接続構造体及び接続構造体の製造方法を提供することである。

本発明の広い局面によれば、熱硬化性成分と、複数のはんだ粒子とを含み、前記はんだ粒子が、スズ、銀、及び銅を含み、前記熱硬化性成分が、熱硬化性化合物を含み、導電材料１００重量％中、前記熱硬化性化合物の含有量が、１０重量％以上である、導電材料が提供される。

本発明に係る導電材料のある特定の局面では、前記はんだ粒子の平均粒子径が、１０μｍ以下である。

本発明に係る導電材料のある特定の局面では、冷凍保管された前記導電材料を解凍した直後の導電材料の２５℃及び５ｒｐｍでの粘度が、１００Ｐａ・ｓ以上である。

本発明に係る導電材料のある特定の局面では、冷凍保管された前記導電材料を解凍した直後の導電材料の２５℃及び０．５ｒｐｍでの粘度を、冷凍保管された前記導電材料を解凍した直後の導電材料の２５℃及び５ｒｐｍでの粘度で除したチクソトロピックインデックスが、２以上である。

本発明に係る導電材料のある特定の局面では、作製直後の前記導電材料を２５℃及び２４時間の条件で保管した後の導電材料の２５℃及び５ｒｐｍでの粘度の、作製直後の前記導電材料の２５℃及び５ｒｐｍでの粘度に対する比が、１．２以下である。

本発明に係る導電材料のある特定の局面では、冷凍保管された前記導電材料を解凍した直後の導電材料の２５℃及び５ｒｐｍでの粘度の、作製直後の前記導電材料の２５℃及び５ｒｐｍでの粘度に対する比が、１．２以下である。

本発明に係る導電材料のある特定の局面では、電極の平面積が７０×１０^３μｍ^２以下である電子部品の実装に用いられる。

本発明に係る導電材料のある特定の局面では、前記電子部品が、半導体チップ、半導体パッケージ、ＬＥＤチップ、ＬＥＤパッケージ、コンデンサ、又はダイオードである。

本発明に係る導電材料のある特定の局面では、前記導電材料が、導電ペーストである。

本発明の広い局面によれば、第１の電極を表面に有する第１の接続対象部材と、第２の電極を表面に有する第２の接続対象部材と、前記第１の接続対象部材と、前記第２の接続対象部材とを接続している接続部とを備え、前記接続部の材料が、上述した導電材料であり、前記第１の電極と前記第２の電極とが、前記接続部中のはんだ部により電気的に接続されている、接続構造体が提供される。

本発明に係る接続構造体のある特定の局面では、前記第１の電極と前記接続部と前記第２の電極との積層方向に前記第１の電極と前記第２の電極との対向し合う部分をみたときに、前記第１の電極と前記第２の電極との対向し合う部分の面積１００％中の５０％以上に、前記接続部中のはんだ部が配置されている。

本発明の広い局面によれば、上述した導電材料を用いて、第１の電極を表面に有する第１の接続対象部材の表面上に、前記導電材料を配置する工程と、前記導電材料の前記第１の接続対象部材側とは反対の表面上に、第２の電極を表面に有する第２の接続対象部材を、前記第１の電極と前記第２の電極とが対向するように配置する工程と、前記はんだ粒子の融点以上に前記導電材料を加熱することで、前記第１の接続対象部材と前記第２の接続対象部材とを接続している接続部を、前記導電材料により形成し、かつ、前記第１の電極と前記第２の電極とを、前記接続部中のはんだ部により電気的に接続する工程とを備える、接続構造体の製造方法が提供される。

本発明に係る接続構造体の製造方法のある特定の局面では、前記第１の電極と前記接続部と前記第２の電極との積層方向に前記第１の電極と前記第２の電極との対向し合う部分をみたときに、前記第１の電極と前記第２の電極との対向し合う部分の面積１００％中の５０％以上に、前記接続部中のはんだ部が配置されている接続構造体を得る。

本発明に係る導電材料は、熱硬化性成分と、複数のはんだ粒子とを含む。本発明に係る導電材料では、上記はんだ粒子が、スズ、銀、及び銅を含む。本発明に係る導電材料では、上記熱硬化性成分が、熱硬化性化合物を含む。本発明に係る導電材料では、導電材料１００重量％中、上記熱硬化性化合物の含有量が、１０重量％以上である。本発明に係る導電材料では、上記の構成が備えられているので、導電材料が高温のリフローにより加熱された場合でも、接続されるべき上下の電極間の導通信頼性を効果的に高めることができる。

図１は、本発明の一実施形態に係る導電材料を用いて得られる接続構造体を模式的に示す断面図である。 図２（ａ）～（ｃ）は、本発明の一実施形態に係る導電材料を用いて、接続構造体を製造する方法の一例の各工程を説明するための断面図である。 図３は、接続構造体の変形例を示す断面図である。

以下、本発明の詳細を説明する。

（導電材料）
本発明に係る導電材料は、熱硬化性成分と、複数のはんだ粒子とを含む。本発明に係る導電材料では、上記はんだ粒子が、スズ、銀、及び銅を含む。本発明に係る導電材料では、上記熱硬化性成分が、熱硬化性化合物を含む。本発明に係る導電材料では、導電材料１００重量％中、上記熱硬化性化合物の含有量が、１０重量％以上である。

本発明に係る導電材料では、上記の構成が備えられているので、導電材料が高温のリフローにより加熱された場合でも、接続されるべき上下の電極間の導通信頼性を効果的に高めることができる。

はんだ粒子を含む導電材料は、基板上に配置された後、リフロー等により加熱されて用いられる。導電材料がはんだ粒子の融点以上に加熱されることで、はんだ粒子が溶融し、電極間にはんだが凝集することで、電極間にはんだ部が形成され、該はんだ部により接続されるべき上下の電極間が電気的に接続される。

従来の導電材料では、比較的融点の低いはんだ粒子が用いられることがあり、高温のリフロー（例えば、２６０℃リフローを５回繰り返す）により加熱されると、上記はんだ部が熱により劣化することがある。上記はんだ部が劣化すると、接続されるべき上下の電極間の導通信頼性が低下し、歩留まりが低下することがある。

本発明者らは、特定のはんだ粒子（比較的融点の高いはんだ粒子）を用いることで、高温のリフローにより加熱された場合でも、上記はんだ部の熱による劣化を防止することができることを見出した。本発明では、高温のリフローにより加熱された場合でも、接続されるべき上下の電極間の導通信頼性を効果的に高めることができる。

本発明では、上記のような効果を得るために、上記導電材料が特定のはんだ粒子を含むことは大きく寄与する。

また、本発明では、従来の導電材料とは異なり、特定のはんだ粒子（比較的融点の高いはんだ粒子）が用いられている。従来の導電材料では、比較的融点の高いはんだ粒子が用いられると、導電接続時に、はんだ粒子が溶融する前に、熱硬化性成分が硬化することがある。はんだ粒子が溶融する前に熱硬化性成分が硬化すると、導電接続時に、はんだ粒子を電極間へ凝集させることができず、電極間を電気的に接続することができないことがある。本発明者らは、特定のはんだ粒子（比較的融点の高いはんだ粒子）を用いても、はんだ粒子の平均粒子径、導電材料の粘度、導電材料のチキソ性、及び硬化性成分の硬化速度等を制御することで、はんだ粒子を電極間へ凝集させることができ、電極間を電気的に接続することができることを見出した。本発明では、比較的融点の高いはんだ粒子を用いても、はんだ粒子を電極間へ凝集させることができ、電極間を電気的に接続することができる。

本発明では、上記のような効果を得るために、上記導電材料が特定のはんだ粒子を含むことだけではなく、はんだ粒子の平均粒子径、導電材料の粘度、導電材料のチキソ性、及び硬化性成分の硬化速度等を制御することも大きく寄与する。

また、本発明では、上記の構成が備えられているので、電極間を電気的に接続した場合に、はんだが上下の対向した電極間に集まりやすく、はんだを電極（ライン）上に配置することができる。また、はんだの一部が、接続されてはならない横方向の電極間に配置され難く、接続されてはならない横方向の電極間に配置されるはんだの量をかなり少なくすることができる。結果として、本発明では、接続されてはならない横方向の電極間において、はんだの残存量を少なくすることができる。

さらに、本発明では、電極間の位置ずれを防ぐことができる。本発明では、導電材料を上面に配置した第１の接続対象部材に、第２の接続対象部材を重ね合わせる際に、第１の接続対象部材の電極と第２の接続対象部材の電極とのアライメントがずれた状態でも、そのずれを補正して電極同士を接続させることができる（セルフアライメント効果）。

電極上にはんだをより一層効率的に配置する観点からは、上記導電材料は、２５℃で液状であることが好ましく、導電ペーストであることが好ましい。上記導電材料は、２５℃で導電ペーストであることが好ましい。

作製直後の上記導電材料の２５℃及び５ｒｐｍでの粘度（η２５）は、好ましくは１００Ｐａ・ｓ以上、より好ましくは１２０Ｐａ・ｓ以上であり、好ましくは２００Ｐａ・ｓ以下、より好ましくは１８０Ｐａ・ｓ以下である。上記粘度（η２５）が、上記下限以上及び上記上限以下であると、電極上にはんだをより一層効率的に配置することができ、接続されるべき上下の電極間の導通信頼性をより一層効果的に高めることができる。上記粘度（η２５）は、配合成分の種類及び配合量により適宜調整することができる。

上記粘度（η２５）は、例えば、Ｅ型粘度計（東機産業社製「ＴＶＥ２２Ｌ」）等を用いて、２５℃及び５ｒｐｍの条件で測定することができる。

冷凍保管された上記導電材料を解凍した直後の導電材料の２５℃及び５ｒｐｍでの粘度（ηＡ）は、好ましくは１００Ｐａ・ｓ以上、より好ましくは１２０Ｐａ・ｓ以上であり、好ましくは２００Ｐａ・ｓ以下、より好ましくは１８０Ｐａ・ｓ以下である。上記粘度（ηＡ）が、上記下限以上及び上記上限以下であると、電極上にはんだをより一層効率的に配置することができ、接続されるべき上下の電極間の導通信頼性をより一層効果的に高めることができる。上記粘度（ηＡ）は、配合成分の種類及び配合量により適宜調整することができる。

なお、本発明において、冷凍保管された上記導電材料を解凍した直後の導電材料の２５℃及び５ｒｐｍでの粘度（ηＡ）とは、冷凍保管された導電材料を２５℃で２時間保管した後の導電材料の２５℃及び５ｒｐｍでの粘度を意味する。

上記粘度（ηＡ）は、例えば、Ｅ型粘度計（東機産業社製「ＴＶＥ２２Ｌ」）等を用いて、２５℃及び５ｒｐｍの条件で測定することができる。

なお、本明細書において、粘度を測定するための導電材料の冷凍保管の条件は、－２０℃で７日間保管する条件である。一方で、導電材料の実際の使用時の上記冷凍保管の条件は特に限定されない。上記冷凍保管の温度は特に限定されず、０℃未満であればよい。上記冷凍保管の温度は、－１０℃以下であってもよく、－２０℃以下であってもよく、－４０℃以下であってもよい。上記冷凍保管の期間は特に限定されず、３６０日間以下であればよい。上記冷凍保管の期間は、３０日間以上であってもよく、６０日間以上であってもよく、９０日間以上であってもよく、１８０日間以上であってもよい。

また、本明細書において、粘度を測定するための導電材料の解凍条件は、２５℃で２時間保管する条件である。一方で、導電材料の実際の使用時の冷凍保管された上記導電材料を解凍する方法は特に限定されない。冷凍保管された上記導電材料を解凍する方法としては、室温条件下で解凍する方法、冷蔵条件下で解凍する方法、及び加熱条件下で解凍する方法等が挙げられる。上記室温条件は、２０℃以上２５℃以下であることが好ましい。上記冷蔵条件は、０℃を超え１０℃以下であることが好ましい。上記加熱条件は、３０℃以上３５℃以下であることが好ましい。

冷凍保管された上記導電材料を解凍した直後の導電材料の２５℃及び５ｒｐｍでの粘度（ηＡ）の、作製直後の上記導電材料の２５℃及び５ｒｐｍでの粘度（η２５）に対する比（ηＡ／η２５）は、好ましくは１．２以下、より好ましくは１．１以下である。上記比（ηＡ／η２５）の下限は特に限定されない。上記比（ηＡ／η２５）は、１以上であってもよい。上記比（ηＡ／η２５）が、上記下限以上及び上記上限以下であると、電極上にはんだをより一層効率的に配置することができ、接続されるべき上下の電極間の導通信頼性をより一層効果的に高めることができる。

冷凍保管された上記導電材料を解凍した直後の導電材料の２５℃及び０．５ｒｐｍでの粘度（ηＢ）は、好ましくは２５０Ｐａ・ｓ以上、より好ましくは３００Ｐａ・ｓ以上であり、好ましくは８００Ｐａ・ｓ以下、より好ましくは６００Ｐａ・ｓ以下である。上記粘度（ηＢ）が、上記下限以上及び上記上限以下であると、電極上にはんだをより一層効率的に配置することができ、接続されるべき上下の電極間の導通信頼性をより一層効果的に高めることができる。上記粘度（ηＢ）は、配合成分の種類及び配合量により適宜調整することができる。

なお、本発明において、冷凍保管された上記導電材料を解凍した直後の導電材料の２５℃及び０．５ｒｐｍでの粘度（ηＢ）とは、冷凍保管された導電材料を２５℃で２時間保管した後の導電材料の２５℃及び０．５ｒｐｍでの粘度を意味する。

上記粘度（ηＢ）は、例えば、Ｅ型粘度計（東機産業社製「ＴＶＥ２２Ｌ」）等を用いて、２５℃及び０．５ｒｐｍの条件で測定することができる。

冷凍保管された上記導電材料を解凍した直後の導電材料の２５℃及び０．５ｒｐｍでの粘度（ηＢ）を、冷凍保管された上記導電材料を解凍した直後の導電材料の２５℃及び５ｒｐｍでの粘度（ηＡ）で除したチクソトロピックインデックス（ηＢ／ηＡ）は、好ましくは２以上、より好ましくは３以上である。上記チクソトロピックインデックス（ηＢ／ηＡ）は、好ましくは５以下、より好ましくは４以下である。上記チクソトロピックインデックス（ηＢ／ηＡ）が、上記下限以上及び上記上限以下であると、電極上にはんだをより一層効率的に配置することができ、接続されるべき上下の電極間の導通信頼性をより一層効果的に高めることができる。

作製直後の上記導電材料を２５℃及び２４時間の条件で保管した後の導電材料の２５℃及び５ｒｐｍでの粘度（ηＣ）は、好ましくは１００Ｐａ・ｓ以上、より好ましくは１２０Ｐａ・ｓ以上であり、好ましくは２００Ｐａ・ｓ以下、より好ましくは１８０Ｐａ・ｓ以下である。上記粘度（ηＣ）が、上記下限以上及び上記上限以下であると、電極上にはんだをより一層効率的に配置することができ、接続されるべき上下の電極間の導通信頼性をより一層効果的に高めることができる。上記粘度（ηＣ）は、配合成分の種類及び配合量により適宜調整することができる。

上記粘度（ηＣ）は、例えば、Ｅ型粘度計（東機産業社製「ＴＶＥ２２Ｌ」）等を用いて、２５℃及び５ｒｐｍの条件で測定することができる。

作製直後の上記導電材料を２５℃及び２４時間の条件で保管した後の導電材料の２５℃及び５ｒｐｍでの粘度（ηＣ）の、作製直後の上記導電材料の２５℃及び５ｒｐｍでの粘度（η２５）に対する比（ηＣ／η２５）は、好ましくは１．２以下、より好ましくは１．１以下である。上記比（ηＣ／η２５）の下限は特に限定されない。上記比（ηＣ／η２５）は、１以上であってもよい。上記比（ηＣ／η２５）が、上記下限以上及び上記上限以下であると、電極上にはんだをより一層効率的に配置することができ、接続されるべき上下の電極間の導通信頼性をより一層効果的に高めることができる。

はんだ粒子の融点での導電材料の粘度（ηｍｐ）は、好ましくは５０ａ・ｓ以下、より好ましくは３０Ｐａ・ｓ以下、さらに好ましくは１０Ｐａ・ｓ以下であり、好ましくは０．５Ｐａ・ｓ以上、より好ましくは１Ｐａ・ｓ以上である。上記粘度（ηｍｐ）が、上記上限以下であれば、電極上にはんだを効率的に凝集させることができる。上記粘度が、上記下限以上であれば、接続部でのボイドを抑制し、接続部以外への導電材料のはみだしを抑制することができる。

上記粘度（ηｍｐ）は、ＳＴＲＥＳＳＴＥＣＨ（ＲＥＯＬＯＧＩＣＡ社製）等を用いて、歪制御１ｒａｄ、周波数１Ｈｚ、昇温速度２０℃／分、測定温度範囲２５℃～２００℃（但し、はんだ粒子の融点が２００℃を超える場合には温度上限をはんだ粒子の融点とする）の条件で測定可能である。測定結果から、はんだ粒子の融点での導電材料粘度が算出される。

上記導電材料は、導電ペースト及び導電フィルム等として使用され得る。上記導電ペーストは異方性導電ペーストであることが好ましく、上記導電フィルムは異方性導電フィルムであることが好ましい。電極上にはんだをより一層効率的に配置する観点からは、上記導電材料は、導電ペーストであることが好ましい。上記導電材料は、電極の電気的な接続に好適に用いられる。上記導電材料は、回路接続材料であることが好ましい。

上記導電材料は、電子部品の実装に用いられることが好ましい。上記導電材料は、電極の平面積が７０×１０^３μｍ^２以下である電子部品の実装に用いられることが好ましく、電極の平面積が６５×１０^３μｍ^２以下である電子部品の実装に用いられることがより好ましい。上記電子部品は、電極の平面積が３×１０^３μｍ^２以下であることが好ましく、２×１０^３μｍ^２以下であることがより好ましい。上記電子部品は、半導体チップ、半導体パッケージ、ＬＥＤチップ、ＬＥＤパッケージ、コンデンサ、又はダイオードであることが好ましく、ＬＥＤチップ、又はＬＥＤパッケージであることがより好ましい。電極の平面積は、電極の接続される表面を平面視したときの面積である。上記導電材料は、平面積が３×１０^３μｍ^２以下である電極上に配置されることが好ましく、平面積が２×１０^３μｍ^２以下である電極上に配置されることがより好ましい。

以下、上記導電材料に含まれる各成分を説明する。なお、本明細書中において、「（メタ）アクリル」は「アクリル」と「メタクリル」との一方又は双方を意味する。

（はんだ粒子）
本発明に係る導電材料は、複数のはんだ粒子を含む。上記はんだ粒子は、中心部分及び外表面のいずれもがはんだにより形成されている。上記はんだ粒子は、中心部分及び外表面のいずれもがはんだである粒子である。上記はんだ粒子の代わりに、はんだ以外の材料から形成された基材粒子と該基材粒子の表面上に配置されたはんだ部とを備える導電性粒子を用いた場合には、電極上に導電性粒子が集まり難くなる。また、上記導電性粒子では、導電性粒子同士のはんだ接合性が低いために、電極上に移動した導電性粒子が電極外に移動しやすくなる傾向があり、電極間の位置ずれの抑制効果も低くなる傾向がある。

上記はんだは、融点が４５０℃以下である金属（低融点金属）であることが好ましい。上記はんだ粒子は、融点が４５０℃以下である金属粒子（低融点金属粒子）であることが好ましい。上記低融点金属粒子は、低融点金属を含む粒子である。該低融点金属とは、融点が４５０℃以下の金属を示す。低融点金属の融点は好ましくは３００℃以下、より好ましくは２５０℃以下である。上記はんだ粒子は、融点が４５０℃以下であることが好ましく、融点が３００℃以下であることがより好ましく、融点が２５０℃以下であることがさらに好ましい。

上記はんだ粒子の融点は、示差走査熱量測定（ＤＳＣ）により求めることができる。示差走査熱量測定（ＤＳＣ）装置としては、ＳＩＩ社製「ＥＸＳＴＡＲ ＤＳＣ７０２０」等が挙げられる。

上記はんだ粒子は、スズ、銀、及び銅を含む。上記はんだ粒子は、スズ、銀、及び銅以外の金属を含んでいてもよい。

上記はんだ粒子に含まれる金属１００重量％中、スズの含有量は、好ましくは９６重量％以上、より好ましくは９６．３重量％以上であり、好ましくは９９重量％以下、より好ましくは９８．８重量％以下である。上記はんだ粒子におけるスズの含有量が、上記下限以上及び上記上限以下であると、電極上にはんだをより一層効率的に配置することができ、導電材料が高温のリフローにより加熱された場合でも、接続されるべき上下の電極間の導通信頼性を効果的に高めることができ、はんだ部と電極との接続信頼性をより一層高めることができる。

上記はんだ粒子に含まれる金属１００重量％中、銀の含有量は、好ましくは０．９重量％以上、より好ましくは１．１重量％以上であり、好ましくは４重量％以下、より好ましくは３．７重量％以下である。上記はんだ粒子における銀の含有量が、上記下限以上及び上記上限以下であると、電極上にはんだをより一層効率的に配置することができ、導電材料が高温のリフローにより加熱された場合でも、接続されるべき上下の電極間の導通信頼性を効果的に高めることができ、はんだ部と電極との接続信頼性をより一層高めることができる。

上記はんだ粒子に含まれる金属１００重量％中、銅の含有量は、好ましくは０．０３重量％以上、より好ましくは０．１重量％以上であり、好ましくは０．５重量％以下、より好ましくは０．４重量％以下である。上記はんだ粒子における銅の含有量が、上記下限以上及び上記上限以下であると、電極上にはんだをより一層効率的に配置することができ、導電材料が高温のリフローにより加熱された場合でも、接続されるべき上下の電極間の導通信頼性を効果的に高めることができ、はんだ部と電極との接続信頼性をより一層高めることができる。

上記はんだ粒子に含まれる金属１００重量％中、スズ、銀、及び銅の合計の含有量は、好ましくは９５重量％以上、より好ましくは９８重量％以上である。上記はんだ粒子におけるスズ、銀、及び銅の合計の含有量が、上記下限以上であると、電極上にはんだをより一層効率的に配置することができ、導電材料が高温のリフローにより加熱された場合でも、接続されるべき上下の電極間の導通信頼性を効果的に高めることができ、はんだ部と電極との接続信頼性をより一層高めることができる。

上記はんだ粒子に含まれる金属１００重量％中の銀の含有量の、上記はんだ粒子に含まれる金属１００重量％中のスズの含有量に対する比（銀の含有量／スズの含有量）は、好ましくは０．００９以上、より好ましくは０．０１１以上であり、好ましくは０．０４以下、より好ましくは０．０３６以下である。上記比（銀の含有量／スズの含有量）が、上記下限以上及び上記上限以下であると、電極上にはんだをより一層効率的に配置することができ、導電材料が高温のリフローにより加熱された場合でも、接続されるべき上下の電極間の導通信頼性を効果的に高めることができ、はんだ部と電極との接続信頼性をより一層高めることができる。

上記はんだ粒子に含まれる金属１００重量％中の銅の含有量の、上記はんだ粒子に含まれる金属１００重量％中のスズの含有量に対する比（銅の含有量／スズの含有量）は、好ましくは０．０００３以上、より好ましくは０．０００５以上であり、好ましくは０．００４以下、より好ましくは０．００３５以下である。上記比（銅の含有量／スズの含有量）が、上記下限以上及び上記上限以下であると、電極上にはんだをより一層効率的に配置することができ、導電材料が高温のリフローにより加熱された場合でも、接続されるべき上下の電極間の導通信頼性を効果的に高めることができ、はんだ部と電極との接続信頼性をより一層高めることができる。

なお、上記はんだ粒子に含まれるスズ、銀、又は銅の含有量は、高周波誘導結合プラズマ発光分光分析装置（堀場製作所社製「ＩＣＰ－ＡＥＳ」）、又は蛍光Ｘ線分析装置（島津製作所社製「ＥＤＸ－８００ＨＳ」）等を用いて測定することができる。

上記はんだ粒子を用いることで、はんだが溶融して電極に接合し、はんだ部が電極間を導通させる。例えば、はんだ部と電極とが点接触ではなく面接触しやすいため、接続抵抗が低くなる。また、上記はんだ粒子の使用により、はんだ部と電極との接合強度が高くなる結果、はんだ部と電極との剥離がより一層生じ難くなり、導通信頼性及び接続信頼性がより一層高くなる。

上記はんだ粒子は低融点金属を含んでいてもよい。上記低融点金属は特に限定されない。上記低融点金属は、スズ、又はスズを含む合金であることが好ましい。該合金は、スズ－銀合金、スズ－銅合金、スズ－銀－銅合金、スズ－ビスマス合金、スズ－亜鉛合金、及びスズ－インジウム合金等が挙げられる。

上記はんだ粒子は、ＪＩＳ Ｚ３００１：溶接用語に基づき、液相線が４５０℃以下である溶加材であることが好ましい。上記はんだ粒子は、スズ、銀、及び銅以外の金属として、例えば亜鉛、金、鉛、ビスマス、及びインジウム等を含んでいてもよい。上記はんだ粒子は、鉛を含まないことが好ましい。

はんだ部と電極との接合強度をより一層高めるために、上記はんだ粒子は、ニッケル、銅、アンチモン、アルミニウム、亜鉛、鉄、金、チタン、リン、ゲルマニウム、テルル、コバルト、ビスマス、マンガン、クロム、モリブデン、及びパラジウム等の金属を含んでいてもよい。また、はんだ部と電極との接合強度をさらに一層高める観点からは、上記はんだ粒子は、ニッケル、銅、アンチモン、アルミニウム又は亜鉛を含むことが好ましい。はんだ部と電極との接合強度をより一層高める観点からは、接合強度を高めるためのこれらの金属の含有量は、はんだ粒子に含まれる金属１００重量％中、好ましくは０．０００１重量％以上、好ましくは１重量％以下である。

上記はんだ粒子の平均粒子径は、好ましくは０．０１μｍ以上、より好ましくは０．０５μｍ以上、より一層好ましくは０．１μｍ以上、さらに好ましくは０．５μｍ以上、特に好ましくは１μｍ以上である。上記はんだ粒子の平均粒子径は、好ましくは３０μｍ以下、より好ましくは２０μｍ以下、さらに好ましくは１０μｍ以下、特に好ましくは１０μｍ未満である。上記はんだ粒子の平均粒子径が、上記下限以上及び上記上限以下であると、電極上にはんだをより一層効率的に配置することができ、接続されるべき上下の電極間の導通信頼性をより一層効果的に高めることができる。上記はんだ粒子の平均粒子径は、０．５μｍ以上１０μｍ以下であることが特に好ましい。上記はんだ粒子の平均粒子径が、０．５μｍ以上１０μｍ以下であると、はんだ粒子同士が緻密に連結することができ、はんだ粒子が凝集しやすくなる。上記はんだ粒子の平均粒子径が１０μｍを超えると、はんだ粒子同士の緻密な連結が行われにくくなり、はんだ粒子が凝集しにくくなることがある。上記はんだ粒子の平均粒子径が１０μｍ以下であると、本発明の効果がより一層効果的に発揮され、はんだバンプがより一層均一に形成される。上記はんだ粒子の平均粒子径は小さい方が好ましい。同一の体積のはんだ粒子を比較すると、はんだ粒子の平均粒子径が小さい場合には、はんだ粒子間の間隔が狭くなり、はんだ粒子がより一層凝集しやすくなる。また、はんだ粒子の平均粒子径が小さい場合には、複数の電極において、はんだバンプがより一層均一に形成されやすくなる。

上記はんだ粒子の平均粒子径は、数平均粒子径であることが好ましい。はんだ粒子の平均粒子径は、例えば、任意のはんだ粒子５０個を電子顕微鏡又は光学顕微鏡にて観察し、各はんだ粒子の粒子径の平均値を算出することや、レーザー回折式粒度分布測定を行うことにより求められる。電子顕微鏡又は光学顕微鏡での観察では、１個当たりのはんだ粒子の粒子径は、円相当径での粒子径として求められる。電子顕微鏡又は光学顕微鏡での観察において、任意の５０個のはんだ粒子の円相当径での平均粒子径は、球相当径での平均粒子径とほぼ等しくなる。レーザー回折式粒度分布測定では、１個当たりのはんだ粒子の粒子径は、球相当径での粒子径として求められる。上記はんだ粒子の平均粒子径は、レーザー回折式粒度分布測定により算出することが好ましい。

上記はんだ粒子の粒子径の変動係数（ＣＶ値）は、好ましくは５％以上、より好ましくは１０％以上であり、好ましくは４０％以下、より好ましくは３０％以下である。上記はんだ粒子の粒子径の変動係数が、上記下限以上及び上記上限以下であると、電極上にはんだをより一層効率的に配置することができる。但し、上記はんだ粒子の粒子径のＣＶ値は、５％未満であってもよい。

上記変動係数（ＣＶ値）は、以下のようにして測定できる。

ＣＶ値（％）＝（ρ／Ｄｎ）×１００
ρ：はんだ粒子の粒子径の標準偏差
Ｄｎ：はんだ粒子の粒子径の平均値

上記はんだ粒子の形状は特に限定されない。上記はんだ粒子の形状は、球状であってもよく、球状以外の形状であってもよく、扁平状等の形状であってもよい。

上記導電材料１００重量％中、上記はんだ粒子の含有量は、好ましくは１５重量％以上、より好ましくは２０重量％以上、さらに好ましくは３０重量％以上、特に好ましくは４０重量％以上、最も好ましくは５０重量％以上である。上記導電材料１００体積％中、上記はんだ粒子の含有量は、好ましくは９５重量％以下、より好ましくは９０重量％以下、さらに好ましくは８５重量％以下、特に好ましくは８０重量％以下である。上記はんだ粒子の含有量が、上記下限以上及び上記上限以下であると、電極上にはんだをより一層効率的に配置することができ、電極間にはんだを多く配置することが容易であり、導通信頼性がより一層高くなる。導通信頼性をより一層高める観点からは、上記はんだ粒子の含有量は多い方が好ましい。

（熱硬化性成分）
本発明に係る導電材料は、熱硬化性成分を含む。上記導電材料は、熱硬化性成分として、熱硬化性化合物と熱硬化剤とを含んでいてもよい。導電材料をより一層良好に硬化させるために、上記導電材料は、熱硬化性成分として、熱硬化性化合物と熱硬化剤とを含むことが好ましい。導電材料をより一層良好に硬化させるために、上記導電材料は、熱硬化性成分として硬化促進剤を含むことが好ましい。本発明では、比較的融点の高いはんだ粒子が用いられている。上記熱硬化性成分は、上記はんだ粒子が凝集するまでに、熱硬化しないことが好ましい。上記熱硬化性成分は、比較的高温に加熱されても、はんだが電極上に配置されるまでに、熱硬化しないように硬化速度が制御されていることが好ましい。上記熱硬化性成分の硬化速度は、後述する熱硬化剤の種類及び反応開始温度、後述する硬化促進剤の種類及び含有量、並びに硬化温度等により制御することができる。

（熱硬化性成分：熱硬化性化合物）
上記熱硬化性化合物は特に限定されない。上記熱硬化性化合物としては、オキセタン化合物、エポキシ化合物、エピスルフィド化合物、（メタ）アクリル化合物、フェノール化合物、アミノ化合物、不飽和ポリエステル化合物、ポリウレタン化合物、シリコーン化合物及びポリイミド化合物等が挙げられる。導電材料の硬化性及び粘度をより一層良好にする観点、導通信頼性をより一層効果的に高める観点、及び絶縁信頼性をより一層効果的に高める観点からは、エポキシ化合物又はエピスルフィド化合物が好ましく、エポキシ化合物がより好ましい。上記熱硬化性化合物は、エポキシ化合物を含むことが好ましい。上記熱硬化性化合物は、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。

上記エポキシ化合物は、少なくとも１個のエポキシ基を有する化合物である。上記エポキシ化合物としては、ビスフェノールＡ型エポキシ化合物、ビスフェノールＦ型エポキシ化合物、ビスフェノールＳ型エポキシ化合物、フェノールノボラック型エポキシ化合物、ビフェニル型エポキシ化合物、ビフェニルノボラック型エポキシ化合物、ビフェノール型エポキシ化合物、ナフタレン型エポキシ化合物、フルオレン型エポキシ化合物、フェノールアラルキル型エポキシ化合物、ナフトールアラルキル型エポキシ化合物、ジシクロペンタジエン型エポキシ化合物、アントラセン型エポキシ化合物、アダマンタン骨格を有するエポキシ化合物、トリシクロデカン骨格を有するエポキシ化合物、ナフチレンエーテル型エポキシ化合物、及びトリアジン核を骨格に有するエポキシ化合物等が挙げられる。上記エポキシ化合物は１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。

上記エポキシ化合物は、常温（２３℃）で液状又は固体であり、上記エポキシ化合物が常温で固体である場合には、上記エポキシ化合物の溶融温度は、上記はんだ粒子の融点以下であることが好ましい。上記の好ましいエポキシ化合物を用いることで、接続対象部材を貼り合わせた段階では、粘度が高く、搬送等の衝撃により、加速度が付与された際に、第１の接続対象部材と、第２の接続対象部材との位置ずれを抑制することができる。さらに、硬化時の熱により、導電材料の粘度を大きく低下させることができ、はんだの凝集を効率よく進行させることができる。

絶縁信頼性をより一層効果的に高める観点、及び導通信頼性をより一層効果的に高める観点からは、上記熱硬化性成分はエポキシ化合物を含むことが好ましく、上記熱硬化性化合物はエポキシ化合物を含むことが好ましい。

電極上にはんだをより一層効果的に配置する観点からは、上記熱硬化性化合物は、ポリエーテル骨格を有する熱硬化性化合物を含むことが好ましい。

上記ポリエーテル骨格を有する熱硬化性化合物としては、炭素数３～１２のアルキル鎖の両末端にグリシジルエーテル基を有する化合物、並びに炭素数２～４のポリエーテル骨格を有し、該ポリエーテル骨格２個～１０個が連続して結合した構造単位を有するポリエーテル型エポキシ化合物等が挙げられる。

硬化物の耐熱性をより一層効果的に高める観点からは、上記熱硬化性化合物は、イソシアヌル骨格を有する熱硬化性化合物を含むことが好ましい。

上記イソシアヌル骨格を有する熱硬化性化合物としてはトリイソシアヌレート型エポキシ化合物等が挙げられ、日産化学工業社製ＴＥＰＩＣシリーズ（ＴＥＰＩＣ－Ｇ、ＴＥＰＩＣ－Ｓ、ＴＥＰＩＣ－ＳＳ、ＴＥＰＩＣ－ＨＰ、ＴＥＰＩＣ－Ｌ、ＴＥＰＩＣ－ＰＡＳ、ＴＥＰＩＣ－ＶＬ、ＴＥＰＩＣ－ＵＣ）等が挙げられる。

電極上にはんだをより一層効率的に配置する観点、接続されるべき上下の電極間の導通信頼性をより一層効果的に高める観点、及び熱硬化性化合物の変色をより一層効果的に抑制する観点からは、上記熱硬化性化合物は、高い耐熱性を有することが好ましく、ノボラック型エポキシ化合物であることがより好ましい。ノボラック型エポキシ化合物は、比較的高い耐熱性を有する。

本発明に係る導電材料では、上記導電材料１００重量％中、上記熱硬化性化合物の含有量は、１０重量％以上である。上記導電材料１００重量％中、上記熱硬化性化合物の含有量は、好ましくは２０重量％以上、より好ましくは４０重量％以上、さらに好ましくは５０重量％以上であり、好ましくは９９重量％以下、より好ましくは９８重量％以下、さらに好ましくは９０重量％以下、特に好ましくは８０重量％以下である。上記熱硬化性化合物の含有量が、上記下限以上及び上記上限以下であると、電極上にはんだをより一層効率的に配置し、電極間の絶縁信頼性をより一層効果的に高めることができ、電極間の導通信頼性をより一層効果的に高めることができる。耐衝撃性をより一層効果的に高める観点からは、上記熱硬化性化合物の含有量は多い方が好ましい。

上記導電材料１００重量％中、上記エポキシ化合物の含有量は、好ましくは２０重量％以上、より好ましくは４０重量％以上、さらに好ましくは５０重量％以上であり、好ましくは９９重量％以下、より好ましくは９８重量％以下、さらに好ましくは９０重量％以下、特に好ましくは８０重量％以下である。上記エポキシ化合物の含有量が、上記下限以上及び上記上限以下であると、電極上にはんだをより一層効率的に配置し、電極間の絶縁信頼性をより一層効果的に高めることができ、電極間の導通信頼性をより一層効果的に高めることができる。耐衝撃性をより一層高める観点からは、上記エポキシ化合物の含有量は多い方が好ましい。

（熱硬化性成分：熱硬化剤）
上記熱硬化剤は特に限定されない。上記熱硬化剤は、上記熱硬化性化合物を熱硬化させる。上記熱硬化剤としては、イミダゾール硬化剤、アミン硬化剤、フェノール硬化剤、ポリチオール硬化剤等のチオール硬化剤、酸無水物硬化剤、熱カチオン開始剤（熱カチオン硬化剤）及び熱ラジカル発生剤等が挙げられる。また、上記熱硬化剤として、アミン錯体化合物を用いることができる。上記熱硬化剤は、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。

導電材料を低温でより一層速やかに硬化可能とする観点からは、上記熱硬化剤は、イミダゾール硬化剤、チオール硬化剤、又はアミン硬化剤であることが好ましい。また、上記熱硬化性化合物と上記熱硬化剤とを混合したときの保存安定性を高める観点からは、上記熱硬化剤は、潜在性の硬化剤であることが好ましい。潜在性の硬化剤は、潜在性イミダゾール硬化剤、潜在性チオール硬化剤又は潜在性アミン硬化剤であることが好ましい。なお、上記熱硬化剤は、ポリウレタン樹脂又はポリエステル樹脂等の高分子物質で被覆されていてもよい。

上記イミダゾール硬化剤は特に限定されない。上記イミダゾール硬化剤としては、２－メチルイミダゾール、２－エチル－４－メチルイミダゾール、１－シアノエチル－２－フェニルイミダゾール、１－シアノエチル－２－フェニルイミダゾリウムトリメリテート、２，４－ジアミノ－６－［２’－メチルイミダゾリル－（１’）］－エチル－ｓ－トリアジン及び２，４－ジアミノ－６－［２’－メチルイミダゾリル－（１’）］－エチル－ｓ－トリアジンイソシアヌル酸付加物、２－フェニル－４，５－ジヒドロキシメチルイミダゾール、２－フェニル－４－メチル－５－ヒドロキシメチルイミダゾール、２－フェニル－４－ベンジル－５－ヒドロキシメチルイミダゾール、２－パラトルイル－４－メチル－５－ヒドロキシメチルイミダゾール、２－メタトルイル－４－メチル－５－ヒドロキシメチルイミダゾール、２－メタトルイル－４，５－ジヒドロキシメチルイミダゾール、２－パラトルイル－４，５－ジヒドロキシメチルイミダゾール等における１Ｈ－イミダゾールの５位の水素をヒドロキシメチル基で、かつ、２位の水素をフェニル基またはトルイル基で置換したイミダゾール化合物等が挙げられる。

上記チオール硬化剤は特に限定されない。上記チオール硬化剤としては、トリメチロールプロパントリス－３－メルカプトプロピオネート、ペンタエリスリトールテトラキス－３－メルカプトプロピオネート及びジペンタエリスリトールヘキサ－３－メルカプトプロピオネート等が挙げられる。

上記アミン硬化剤は特に限定されない。上記アミン硬化剤としては、ヘキサメチレンジアミン、オクタメチレンジアミン、デカメチレンジアミン、３，９－ビス（３－アミノプロピル）－２，４，８，１０－テトラスピロ［５．５］ウンデカン、ビス（４－アミノシクロヘキシル）メタン、メタフェニレンジアミン及びジアミノジフェニルスルホン等が挙げられる。

上記酸無水物硬化剤は特に限定されず、エポキシ化合物等の熱硬化性化合物の硬化剤として用いられる酸無水物であれば広く用いることができる。上記酸無水物硬化剤としては、無水フタル酸、テトラヒドロ無水フタル酸、トリアルキルテトラヒドロ無水フタル酸、ヘキサヒドロ無水フタル酸、メチルヘキサヒドロ無水フタル酸、メチルテトラヒドロ無水フタル酸、メチルブテニルテトラヒドロ無水フタル酸、フタル酸誘導体の無水物、無水マレイン酸、無水ナジック酸、無水メチルナジック酸、無水グルタル酸、無水コハク酸、グリセリンビス無水トリメリット酸モノアセテート、及びエチレングリコールビス無水トリメリット酸等の２官能の酸無水物硬化剤、無水トリメリット酸等の３官能の酸無水物硬化剤、並びに、無水ピロメリット酸、無水ベンゾフェノンテトラカルボン酸、メチルシクロヘキセンテトラカルボン酸無水物、及びポリアゼライン酸無水物等の４官能以上の酸無水物硬化剤等が挙げられる。

上記熱カチオン開始剤は特に限定されない。上記熱カチオン開始剤としては、ヨードニウム系カチオン硬化剤、オキソニウム系カチオン硬化剤及びスルホニウム系カチオン硬化剤等が挙げられる。上記ヨードニウム系カチオン硬化剤としては、ビス（４－ｔｅｒｔ－ブチルフェニル）ヨードニウムヘキサフルオロホスファート等が挙げられる。上記オキソニウム系カチオン硬化剤としては、トリメチルオキソニウムテトラフルオロボラート等が挙げられる。上記スルホニウム系カチオン硬化剤としては、トリ－ｐ－トリルスルホニウムヘキサフルオロホスファート等が挙げられる。

上記熱ラジカル発生剤は特に限定されない。上記熱ラジカル発生剤としては、アゾ化合物及び有機過酸化物等が挙げられる。上記アゾ化合物としては、アゾビスイソブチロニトリル（ＡＩＢＮ）等が挙げられる。上記有機過酸化物としては、ジ－ｔｅｒｔ－ブチルペルオキシド及びメチルエチルケトンペルオキシド等が挙げられる。

上記アミン錯体化合物は特に限定されない。上記アミン錯体化合物としては、三フッ化ホウ素－アミン錯体化合物等が挙げられる。

電極上にはんだをより一層効率的に配置する観点、及び接続されるべき上下の電極間の導通信頼性をより一層効果的に高める観点からは、上記熱硬化剤は、酸無水物化合物であることが好ましく、アミン錯体化合物であることがより好ましい。

上記熱硬化剤の反応開始温度は、好ましくは５０℃以上、より好ましくは７０℃以上、さらに好ましくは８０℃以上であり、好ましくは２５０℃以下、より好ましくは２００℃以下、さらに好ましくは１５０℃以下、特に好ましくは１４０℃以下である。上記熱硬化剤の反応開始温度が、上記下限以上及び上記上限以下であると、電極上にはんだがより一層効率的に配置される。電極上にはんだをより一層効率的に配置する観点、及び接続されるべき上下の電極間の導通信頼性をより一層効果的に高める観点からは、上記熱硬化剤の反応開始温度は、８０℃以上１４０℃以下であることが特に好ましい。

電極上にはんだをより一層効率的に配置する観点からは、上記熱硬化剤の反応開始温度は、上記はんだ粒子の融点よりも、高いことが好ましく、５℃以上高いことがより好ましく、１０℃以上高いことがさらに好ましい。

上記熱硬化剤の反応開始温度は、ＤＳＣでの発熱ピークの立ち上がり開始の温度を意味する。

上記熱硬化剤の含有量は特に限定されない。上記熱硬化性化合物１００重量部に対して、上記熱硬化剤の含有量は、好ましくは０．０１重量部以上、より好ましくは１重量部以上であり、好ましくは２００重量部以下、より好ましくは１００重量部以下、さらに好ましくは７５重量部以下である。熱硬化剤の含有量が、上記下限以上であると、導電材料を十分に硬化させることが容易である。熱硬化剤の含有量が、上記上限以下であると、硬化後に硬化に関与しなかった余剰の熱硬化剤が残存し難くなり、かつ硬化物の耐熱性がより一層高くなる。

（熱硬化性成分：硬化促進剤）
上記導電材料は硬化促進剤を含んでいてもよい。上記硬化促進剤は特に限定されない。上記硬化促進剤は、上記熱硬化性化合物と上記熱硬化剤との反応において硬化触媒として作用することが好ましい。上記硬化促進剤は、上記熱硬化性化合物との反応において硬化触媒として作用することが好ましい。上記硬化促進剤は、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。

上記硬化促進剤としては、ホスホニウム塩、三級アミン、三級アミン塩、四級オニウム塩、三級ホスフィン、クラウンエーテル錯体、アミン錯体化合物及びホスホニウムイリド等が挙げられる。具体的には、上記硬化促進剤としては、イミダゾール化合物、イミダゾール化合物のイソシアヌル酸塩、ジシアンジアミド、ジシアンジアミドの誘導体、メラミン化合物、メラミン化合物の誘導体、ジアミノマレオニトリル、ジエチレントリアミン、トリエチレンテトラミン、テトラエチレンペンタミン、ビス（ヘキサメチレン）トリアミン、トリエタノールアミン、ジアミノジフェニルメタン、有機酸ジヒドラジド等のアミン化合物、１，８－ジアザビシクロ［５，４，０］ウンデセン－７、３，９－ビス（３－アミノプロピル）－２，４，８，１０－テトラオキサスピロ［５，５］ウンデカン、三フッ化ホウ素、三フッ化ホウ素－アミン錯体化合物、並びに、トリフェニルホスフィン、トリシクロヘキシルホスフィン、トリブチルホスフィン及びメチルジフェニルホスフィン等の有機リン化合物等が挙げられる。

上記ホスホニウム塩は特に限定されない。上記ホスホニウム塩としては、テトラノルマルブチルホスホニウムブロマイド、テトラノルマルブチルホスホニウムＯ，Ｏ－ジエチルジチオリン酸、メチルトリブチルホスホニウムジメチルリン酸塩、テトラノルマルブチルホスホニウムベンゾトリアゾール、テトラノルマルブチルホスホニウムテトラフルオロボレート、及びテトラノルマルブチルホスホニウムテトラフェニルボレート等が挙げられる。

電極上にはんだをより一層効率的に配置する観点、及び接続されるべき上下の電極間の導通信頼性をより一層効果的に高める観点からは、上記硬化促進剤は、イミダゾール化合物であることが好ましく、三フッ化ホウ素－アミン錯体化合物であることがより好ましい。

上記熱硬化性化合物が良好に硬化するように、上記硬化促進剤の含有量は適宜選択される。上記熱硬化性化合物１００重量部に対する上記硬化促進剤の含有量は、好ましくは０．５重量部以上、より好ましくは０．８重量部以上であり、好ましくは１０重量部以下、より好ましくは８重量部以下である。上記硬化促進剤の含有量が、上記下限以上及び上記上限以下であると、上記熱硬化性化合物を良好に硬化させることができる。また、上記硬化促進剤の含有量が、上記下限以上及び上記上限以下であると、電極上にはんだをより一層効率的に配置することができ、接続されるべき上下の電極間の導通信頼性をより一層効果的に高めることができる。

（フラックス）
上記導電材料は、フラックスを含んでいてもよい。フラックスを用いることで、電極上にはんだをより一層効率的に配置することができる。上記フラックスは特に限定されない。上記フラックスとして、はんだ接合等に一般的に用いられているフラックスを用いることができる。本発明では、比較的融点の高いはんだ粒子が用いられているので、フラックスの融点も比較的高くすることができる。比較的融点の高いフラックスを用いることで、導電材料のポットライフをより一層良好にすることができる。

上記フラックスとしては、塩化亜鉛、塩化亜鉛と無機ハロゲン化物との混合物、塩化亜鉛と無機酸との混合物、溶融塩、リン酸、リン酸の誘導体、有機ハロゲン化物、ヒドラジン、アミン化合物、有機酸及び松脂等が挙げられる。上記フラックスは、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。

上記溶融塩としては、塩化アンモニウム等が挙げられる。上記有機酸としては、乳酸、クエン酸、ステアリン酸、グルタミン酸及びグルタル酸等が挙げられる。上記松脂としては、活性化松脂及び非活性化松脂等が挙げられる。上記フラックスは、カルボキシル基を２個以上有する有機酸、又は松脂であることが好ましい。上記フラックスは、カルボキシル基を２個以上有する有機酸であってもよく、松脂であってもよい。カルボキシル基を２個以上有する有機酸、松脂の使用により、電極間の導通信頼性がより一層高くなる。

上記カルボキシル基を２個以上有する有機酸としては、例えば、コハク酸、グルタル酸、アジピン酸、ピメリン酸、スベリン酸、アゼライン酸、及びセバシン酸等が挙げられる。

上記アミン化合物としては、シクロヘキシルアミン、ジシクロヘキシルアミン、ベンジルアミン、ベンズヒドリルアミン、イミダゾール、ベンゾイミダゾール、フェニルイミダゾール、カルボキシベンゾイミダゾール、ベンゾトリアゾール、及びカルボキシベンゾトリアゾール等が挙げられる。

上記松脂はアビエチン酸を主成分とするロジン類である。上記ロジン類としては、アビエチン酸、及びアクリル変性ロジン等が挙げられる。フラックスはロジン類であることが好ましく、アビエチン酸であることがより好ましい。この好ましいフラックスの使用により、電極間の導通信頼性がより一層高くなる。

上記フラックスの活性温度（融点）は、好ましくは５０℃以上、より好ましくは７０℃以上、さらに好ましくは８０℃以上であり、好ましくは２５０℃以下、より好ましくは２００℃以下、より一層好ましくは１９０℃以下、さらに好ましくは１５０℃以下、さらに一層好ましくは１４０℃以下である。上記フラックスの活性温度が、上記下限以上及び上記上限以下であると、フラックス効果がより一層効果的に発揮され、はんだが電極上により一層効率的に配置される。電極上にはんだをより一層効率的に配置する観点からは、上記フラックスの活性温度（融点）は９０℃以上１８０℃以下であることが好ましく、上記フラックスの活性温度（融点）は１００℃以上１５０℃以下であることが特に好ましい。

また、上記フラックスの沸点は２００℃以下であることが好ましい。

電極上にはんだをより一層効率的に配置する観点からは、上記フラックスの融点は、上記はんだ粒子の融点よりも、高いことが好ましく、５℃以上高いことがより好ましく、１０℃以上高いことが更に好ましい。

電極上にはんだをより一層効率的に配置する観点からは、上記フラックスの融点は、上記熱硬化剤の反応開始温度よりも、高いことが好ましく、５℃以上高いことがより好ましく、１０℃以上高いことが更に好ましい。

上記フラックスは、導電材料中に分散されていてもよく、はんだ粒子の表面上に付着していてもよい。

フラックスの融点が、はんだ粒子の融点より高いことにより、電極部分にはんだを効率的に凝集させることができる。これは、接合時に熱を付与した場合、接続対象部材上に形成された電極と、電極周辺の接続対象部材の部分とを比較すると、電極部分の熱伝導率が電極周辺の接続対象部材部分の熱伝導率よりも高いことにより、電極部分の昇温が速いことに起因する。はんだ粒子の融点を超えた段階では、はんだ粒子の内部は溶解するが、表面に形成された酸化被膜は、フラックスの融点（活性温度）に達していないので、除去されない。この状態で、電極部分の温度が先に、フラックスの融点（活性温度）に達するため、優先的に電極上に移動したはんだ粒子の表面の酸化被膜が除去され、はんだが電極の表面上に濡れ拡がることができる。これにより、電極上に効率的にはんだを凝集させることができる。

上記フラックスは、加熱によりカチオンを放出するフラックスであることが好ましい。加熱によりカチオンを放出するフラックスの使用により、電極上にはんだをより一層効率的に配置することができる。

上記加熱によりカチオンを放出するフラックスとしては、上記熱カチオン開始剤（熱カチオン硬化剤）が挙げられる。

電極上にはんだをより一層効率的に配置する観点、絶縁信頼性をより一層効果的に高める観点、及び導通信頼性をより一層効果的に高める観点からは、上記フラックスは、酸化合物と塩基化合物との塩であることが好ましい。

上記酸化合物は、カルボキシル基を有する有機化合物であることが好ましい。上記酸化合物としては、脂肪族系カルボン酸であるマロン酸、コハク酸、グルタル酸、アジピン酸、ピメリン酸、スベリン酸、アゼライン酸、セバシン酸、クエン酸、リンゴ酸、環状脂肪族カルボン酸であるシクロヘキシルカルボン酸、１，４－シクロヘキシルジカルボン酸、芳香族カルボン酸であるイソフタル酸、テレフタル酸、トリメリット酸、及びエチレンジアミン四酢酸等が挙げられる。電極上にはんだをより一層効率的に配置する観点、絶縁信頼性をより一層効果的に高める観点、及び導通信頼性をより一層効果的に高める観点からは、上記酸化合物は、グルタル酸、シクロヘキシルカルボン酸、又はアジピン酸であることが好ましい。

上記塩基化合物は、アミノ基を有する有機化合物であることが好ましい。上記塩基化合物としては、ジエタノールアミン、トリエタノールアミン、メチルジエタノールアミン、エチルジエタノールアミン、シクロヘキシルアミン、ジシクロヘキシルアミン、ベンジルアミン、ベンズヒドリルアミン、２－メチルベンジルアミン、３－メチルベンジルアミン、４－ｔｅｒｔ－ブチルベンジルアミン、Ｎ－メチルベンジルアミン、Ｎ－エチルベンジルアミン、Ｎ－フェニルベンジルアミン、Ｎ－ｔｅｒｔ－ブチルベンジルアミン、Ｎ－イソプロピルベンジルアミン、Ｎ，Ｎ－ジメチルベンジルアミン、イミダゾール化合物、及びトリアゾール化合物が挙げられる。電極上にはんだをより一層効率的に配置する観点、絶縁信頼性をより一層効果的に高める観点、及び導通信頼性をより一層効果的に高める観点からは、上記塩基化合物は、ベンジルアミンであることが好ましい。

導電材料１００重量％中、上記フラックスの含有量は、好ましくは０．５重量％以上であり、好ましくは３０重量％以下、より好ましくは２５重量％以下である。上記導電材料は、フラックスを含んでいなくてもよい。上記フラックスの含有量が、上記下限以上及び上記上限以下であると、はんだ及び電極の表面に酸化被膜がより一層形成され難くなり、更に、はんだ及び電極の表面に形成された酸化被膜をより一層効果的に除去できる。

（フィラー）
本発明に係る導電材料は、フィラーを含んでいてもよい。フィラーは、有機フィラーであってもよく、無機フィラーであってもよい。上記導電材料がフィラーを含むことにより、基板の全電極上に対して、はんだを均一に凝集させることができる。

上記導電材料は、上記フィラーを含まないか、又は上記フィラーを５重量％以下で含むことが好ましい。上記熱硬化性化合物を用いている場合には、フィラーの含有量が少ないほど、電極上にはんだ粒子が移動しやすくなる。

導電材料１００重量％中、上記フィラーの含有量は、好ましくは０重量％（未含有）以上であり、好ましくは５重量％以下、より好ましくは２重量％以下、さらに好ましくは１重量％以下である。上記フィラーの含有量が、上記下限以上及び上記上限以下であると、はんだが電極上により一層均一に配置される。

（他の成分）
上記導電材料は、必要に応じて、例えば、充填剤、増量剤、軟化剤、可塑剤、チキソ剤、レベリング剤、重合触媒、硬化触媒、着色剤、酸化防止剤、熱安定剤、光安定剤、紫外線吸収剤、滑剤、帯電防止剤及び難燃剤等の各種添加剤を含んでいてもよい。

（接続構造体及び接続構造体の製造方法）
本発明に係る接続構造体は、第１の電極を表面に有する第１の接続対象部材と、第２の電極を表面に有する第２の接続対象部材と、上記第１の接続対象部材と、上記第２の接続対象部材とを接続している接続部とを備える。本発明に係る接続構造体では、上記接続部の材料が、上述した導電材料である。本発明に係る接続構造体では、上記第１の電極と上記第２の電極とが、上記接続部中のはんだ部により電気的に接続されている。

本発明に係る接続構造体の製造方法は、上述した導電材料を用いて、第１の電極を表面に有する第１の接続対象部材の表面上に、上記導電材料を配置する工程を備える。本発明に係る接続構造体の製造方法は、上記導電材料の上記第１の接続対象部材側とは反対の表面上に、第２の電極を表面に有する第２の接続対象部材を、上記第１の電極と上記第２の電極とが対向するように配置する工程を備える。本発明に係る接続構造体の製造方法は、上記はんだ粒子の融点以上に上記導電材料を加熱することで、上記第１の接続対象部材と上記第２の接続対象部材とを接続している接続部を、上記導電材料により形成し、かつ、上記第１の電極と上記第２の電極とを、上記接続部中のはんだ部により電気的に接続する工程を備える。

本発明に係る接続構造体及び接続構造体の製造方法では、特定の導電材料を用いているので、はんだが第１の電極と第２の電極との間に集まりやすく、はんだを電極（ライン）上に効率的に配置することができる。また、はんだの一部が、電極が形成されていない領域（スペース）に配置され難く、電極が形成されていない領域に配置されるはんだの量をかなり少なくすることができる。従って、第１の電極と第２の電極との間の導通信頼性を高めることができる。しかも、接続されてはならない横方向に隣接する電極間の電気的な接続を防ぐことができ、絶縁信頼性を高めることができる。

また、電極上にはんだを効率的に配置し、かつ電極が形成されていない領域に配置されるはんだの量をかなり少なくするためには、上記導電材料は、導電フィルムではなく、導電ペーストを用いることが好ましい。

電極間でのはんだ部の厚みは、好ましくは１０μｍ以上、より好ましくは２０μｍ以上であり、好ましくは１００μｍ以下、より好ましくは８０μｍ以下である。電極の表面上のはんだ濡れ面積（電極の露出した面積１００％中のはんだが接している面積）は、好ましくは５０％以上、より好ましくは７０％以上であり、好ましくは１００％以下である。

本発明に係る接続構造体の製造方法では、上記第２の接続対象部材を配置する工程及び上記接続部を形成する工程において、加圧を行わず、上記導電材料には、上記第２の接続対象部材の重量が加わることが好ましい。本発明に係る接続構造体の製造方法では、上記第２の接続対象部材を配置する工程及び上記接続部を形成する工程において、上記導電材料には、上記第２の接続対象部材の重量の力を超える加圧圧力は加わらないことが好ましい。これらの場合には、複数のはんだ部において、はんだ量の均一性をより一層高めることができる。さらに、はんだ部の厚みをより一層効果的に厚くすることができ、はんだが電極間に多く集まりやすくなり、はんだを電極（ライン）上により一層効率的に配置することができる。また、はんだの一部が、電極が形成されていない領域（スペース）に配置され難く、電極が形成されていない領域に配置されるはんだの量をより一層少なくすることができる。従って、電極間の導通信頼性をより一層高めることができる。しかも、接続されてはならない横方向に隣接する電極間の電気的な接続をより一層防ぐことができ、絶縁信頼性をより一層高めることができる。

また、導電フィルムではなく、導電ペーストを用いれば、導電ペーストの塗布量によって、接続部及びはんだ部の厚みを調整することが容易になる。一方で、導電フィルムでは、接続部の厚みを変更したり、調整したりするためには、異なる厚みの導電フィルムを用意したり、所定の厚みの導電フィルムを用意したりしなければならないという問題がある。また、導電フィルムでは、導電ペーストと比べて、はんだの溶融温度で、導電フィルムの溶融粘度を十分に下げることができず、はんだの凝集が阻害されやすい傾向がある。

以下、図面を参照しつつ、本発明の具体的な実施形態を説明する。

図１は、本発明の一実施形態に係る導電材料を用いて得られる接続構造体を模式的に示す断面図である。

図１に示す接続構造体１は、第１の接続対象部材２と、第２の接続対象部材３と、第１の接続対象部材２と第２の接続対象部材３とを接続している接続部４とを備える。接続部４は、上述した導電材料により形成されている。本実施形態では、上記導電材料は、熱硬化性成分と、はんだ粒子とを含む。上記熱硬化性成分は、熱硬化性化合物と熱硬化剤とを含む。本実施形態では、導電材料として、導電ペーストが用いられている。

接続部４は、複数のはんだ粒子が集まり互いに接合したはんだ部４Ａと、熱硬化性化合物が熱硬化された硬化物部４Ｂとを有する。

第１の接続対象部材２は表面（上面）に、複数の第１の電極２ａを有する。第２の接続対象部材３は表面（下面）に、複数の第２の電極３ａを有する。第１の電極２ａと第２の電極３ａとが、はんだ部４Ａにより電気的に接続されている。従って、第１の接続対象部材２と第２の接続対象部材３とが、はんだ部４Ａにより電気的に接続されている。なお、接続部４において、第１の電極２ａと第２の電極３ａとの間に集まったはんだ部４Ａとは異なる領域（硬化物部４Ｂ部分）では、はんだは存在しない。はんだ部４Ａとは異なる領域（硬化物部４Ｂ部分）では、はんだ部４Ａと離れたはんだは存在しない。なお、少量であれば、第１の電極２ａと第２の電極３ａとの間に集まったはんだ部４Ａとは異なる領域（硬化物部４Ｂ部分）に、はんだが存在していてもよい。

図１に示すように、接続構造体１では、第１の電極２ａと第２の電極３ａとの間に、複数のはんだ粒子が集まり、複数のはんだ粒子が溶融した後、はんだ粒子の溶融物が電極の表面を濡れ拡がった後に固化して、はんだ部４Ａが形成されている。このため、はんだ部４Ａと第１の電極２ａ、並びにはんだ部４Ａと第２の電極３ａとの接続面積が大きくなる。すなわち、はんだ粒子を用いることにより、導電性の外表面がニッケル、金又は銅等の金属である導電性粒子を用いた場合と比較して、はんだ部４Ａと第１の電極２ａ、並びにはんだ部４Ａと第２の電極３ａとの接触面積が大きくなる。このことによっても、接続構造体１における導通信頼性及び接続信頼性が高くなる。なお、導電材料にフラックスが含まれる場合に、フラックスは、一般に、加熱により次第に失活する。

なお、図１に示す接続構造体１では、はんだ部４Ａの全てが、第１，第２の電極２ａ，３ａ間の対向している領域に位置している。図３に示す変形例の接続構造体１Ｘは、接続部４Ｘのみが、図１に示す接続構造体１と異なる。接続部４Ｘは、はんだ部４ＸＡと硬化物部４ＸＢとを有する。接続構造体１Ｘのように、はんだ部４ＸＡの多くが、第１，第２の電極２ａ，３ａの対向している領域に位置しており、はんだ部４ＸＡの一部が第１，第２の電極２ａ，３ａの対向している領域から側方にはみ出していてもよい。第１，第２の電極２ａ，３ａの対向している領域から側方にはみ出しているはんだ部４ＸＡは、はんだ部４ＸＡの一部であり、はんだ部４ＸＡから離れたはんだではない。なお、本実施形態では、はんだ部から離れたはんだの量を少なくすることができるが、はんだ部から離れたはんだが硬化物部中に存在していてもよい。

はんだ粒子の使用量を少なくすれば、接続構造体１を得ることが容易になる。はんだ粒子の使用量を多くすれば、接続構造体１Ｘを得ることが容易になる。

接続構造体１，１Ｘでは、第１の電極２ａと接続部４，４Ｘと第２の電極３ａとの積層方向に第１の電極２ａと第２の電極３ａとの対向し合う部分をみたときに、第１の電極２ａと第２の電極３ａとの対向し合う部分の面積１００％中の５０％以上に、接続部４，４Ｘ中のはんだ部４Ａ，４ＸＡが配置されていることが好ましい。接続部４，４Ｘ中のはんだ部４Ａ，４ＸＡが、上記の好ましい態様を満足することで、導通信頼性をより一層高めることができる。

上記第１の電極と上記接続部と上記第２の電極との積層方向に上記第１の電極と上記第２の電極との対向し合う部分をみたときに、上記第１の電極と上記第２の電極との対向し合う部分の面積１００％中の５０％以上に、上記接続部中のはんだ部が配置されていることが好ましい。上記第１の電極と上記接続部と上記第２の電極との積層方向に上記第１の電極と上記第２の電極との対向し合う部分をみたときに、上記第１の電極と上記第２の電極との対向し合う部分の面積１００％中の６０％以上に、上記接続部中のはんだ部が配置されていることがより好ましい。上記第１の電極と上記接続部と上記第２の電極との積層方向に上記第１の電極と上記第２の電極との対向し合う部分をみたときに、上記第１の電極と上記第２の電極との対向し合う部分の面積１００％中の７０％以上に、上記接続部中のはんだ部が配置されていることがさらに好ましい。上記第１の電極と上記接続部と上記第２の電極との積層方向に上記第１の電極と上記第２の電極との対向し合う部分をみたときに、上記第１の電極と上記第２の電極との対向し合う部分の面積１００％中の８０％以上に、上記接続部中のはんだ部が配置されていることが特に好ましい。上記第１の電極と上記接続部と上記第２の電極との積層方向に上記第１の電極と上記第２の電極との対向し合う部分をみたときに、上記第１の電極と上記第２の電極との対向し合う部分の面積１００％中の９０％以上に、上記接続部中のはんだ部が配置されていることが最も好ましい。上記接続部中のはんだ部が、上記の好ましい態様を満足することで、導通信頼性をより一層高めることができる。

上記第１の電極と上記接続部と上記第２の電極との積層方向と直交する方向に上記第１の電極と上記第２の電極との対向し合う部分をみたときに、上記第１の電極と上記第２の電極との対向し合う部分に、上記接続部中のはんだ部の６０％以上が配置されていることが好ましい。上記第１の電極と上記接続部と上記第２の電極との積層方向と直交する方向に上記第１の電極と上記第２の電極との対向し合う部分をみたときに、上記第１の電極と上記第２の電極との対向し合う部分に、上記接続部中のはんだ部の７０％以上が配置されていることがより好ましい。上記第１の電極と上記接続部と上記第２の電極との積層方向と直交する方向に上記第１の電極と上記第２の電極との対向し合う部分をみたときに、上記第１の電極と上記第２の電極との対向し合う部分に、上記接続部中のはんだ部の９０％以上が配置されていることがさらに好ましい。上記第１の電極と上記接続部と上記第２の電極との積層方向と直交する方向に上記第１の電極と上記第２の電極との対向し合う部分をみたときに、上記第１の電極と上記第２の電極との対向し合う部分に、上記接続部中のはんだ部の９５％以上が配置されていることが特に好ましい。上記第１の電極と上記接続部と上記第２の電極との積層方向と直交する方向に上記第１の電極と上記第２の電極との対向し合う部分をみたときに、上記第１の電極と上記第２の電極との対向し合う部分に、上記接続部中のはんだ部の９９％以上が配置されていることが最も好ましい。上記接続部中のはんだ部が、上記の好ましい態様を満足することで、導通信頼性をより一層高めることができる。

次に、図２では、本発明の一実施形態に係る導電材料を用いて、接続構造体１を製造する方法の一例を説明する。

先ず、第１の電極２ａを表面（上面）に有する第１の接続対象部材２を用意する。次に、図２（ａ）に示すように、第１の接続対象部材２の表面上に、熱硬化性成分１１Ｂと、はんだ粒子１１Ａとを含む導電材料１１を配置する（第１の工程）。用いた導電材料１１は、熱硬化性成分１１Ｂとして、熱硬化性化合物と熱硬化剤とを含む。

第１の接続対象部材２の第１の電極２ａが設けられた表面上に、導電材料１１を配置する。導電材料１１の配置の後に、はんだ粒子１１Ａは、第１の電極２ａ（ライン）上と、第１の電極２ａが形成されていない領域（スペース）上との双方に配置されている。なお、上記導電材料は、上記第１の電極の表面上にのみ配置されてもよい。

導電材料１１の配置方法としては、特に限定されないが、ディスペンサーによる塗布、スクリーン印刷、及びインクジェット装置による吐出等が挙げられる。

また、第２の電極３ａを表面（下面）に有する第２の接続対象部材３を用意する。次に、図２（ｂ）に示すように、第１の接続対象部材２の表面上の導電材料１１において、導電材料１１の第１の接続対象部材２側とは反対側の表面上に、第２の接続対象部材３を配置する（第２の工程）。導電材料１１の表面上に、第２の電極３ａ側から、第２の接続対象部材３を配置する。このとき、第１の電極２ａと第２の電極３ａとを対向させる。

次に、はんだ粒子１１Ａの融点以上に導電材料１１を加熱する（第３の工程）。好ましくは、熱硬化性成分１１Ｂ（熱硬化性化合物）の硬化温度以上に導電材料１１を加熱する。この加熱時には、電極が形成されていない領域に存在していたはんだ粒子１１Ａは、第１の電極２ａと第２の電極３ａとの間に集まる（自己凝集効果）。導電フィルムではなく、導電ペーストを用いた場合には、はんだ粒子１１Ａが、第１の電極２ａと第２の電極３ａとの間により一層効果的に集まる。また、はんだ粒子１１Ａは溶融し、互いに接合する。また、熱硬化性成分１１Ｂは熱硬化する。この結果、図２（ｃ）に示すように、第１の接続対象部材２と第２の接続対象部材３とを接続している接続部４が、導電材料１１により形成される。導電材料１１により接続部４が形成され、複数のはんだ粒子１１Ａが接合することによってはんだ部４Ａが形成され、熱硬化性成分１１Ｂが熱硬化することによって硬化物部４Ｂが形成される。はんだ粒子１１Ａが十分に移動すれば、第１の電極２ａと第２の電極３ａとの間に位置していないはんだ粒子１１Ａの移動が開始してから、第１の電極２ａと第２の電極３ａとの間にはんだ粒子１１Ａの移動が完了するまでに、温度を一定に保持しなくてもよい。

本実施形態では、上記第２の工程及び上記第３の工程において、加圧を行わない方が好ましい。この場合には、導電材料１１には、第２の接続対象部材３の重量が加わる。このため、接続部４の形成時に、はんだ粒子１１Ａが、第１の電極２ａと第２の電極３ａとの間により一層効果的に集まる。なお、上記第２の工程及び上記第３の工程の内の少なくとも一方において、加圧を行えば、はんだ粒子１１Ａが第１の電極２ａと第２の電極３ａとの間に集まろうとする作用が阻害される傾向が高くなる。

また、本実施形態では、加圧を行っていないため、第１の電極２ａと第２の電極３ａとのアライメントがずれた状態で、第１の接続対象部材２と第２の接続対象部材３とが重ね合わされた場合でも、そのずれを補正して、第１の電極２ａと第２の電極３ａとを接続させることができる（セルフアライメント効果）。これは、第１の電極２ａと第２の電極３ａとの間に自己凝集している溶融したはんだが、第１の電極２ａと第２の電極３ａとの間のはんだと導電材料のその他の成分とが接する面積が最小となる方がエネルギー的に安定になり、その最小の面積となる接続構造であるアライメントのあった接続構造にする力が働くためである。この際、導電材料が硬化していないこと、及び、その温度、時間にて、導電材料のはんだ粒子以外の成分の粘度が十分低いことが望ましい。

このようにして、図１に示す接続構造体１が得られる。なお、上記第２の工程と上記第３の工程とは連続して行われてもよい。また、上記第２の工程を行った後に、得られる第１の接続対象部材２と導電材料１１と第２の接続対象部材３との積層体を、加熱部に移動させて、上記第３の工程を行ってもよい。上記加熱を行うために、加熱部材上に上記積層体を配置してもよく、加熱された空間内に上記積層体を配置してもよい。

上記第３の工程における上記加熱温度は、好ましくは１４０℃以上、より好ましくは１６０℃以上であり、好ましくは４５０℃以下、より好ましくは２５０℃以下、さらに好ましくは２２０℃以下である。上記第３の工程における上記加熱温度が、上記下限以上及び上記上限以下であると、電極上にはんだをより一層効率的に配置することができ、接続されるべき上下の電極間の導通信頼性をより一層効果的に高めることができる。

上記第３の工程における加熱方法としては、はんだ粒子の融点以上及び熱硬化性成分の硬化温度以上に、接続構造体全体を、リフロー炉を用いて又はオーブンを用いて加熱する方法や、接続構造体の接続部のみを局所的に加熱する方法が挙げられる。

局所的に加熱する方法に用いる器具としては、ホットプレート、熱風を付与するヒートガン、はんだゴテ、及び赤外線ヒーター等が挙げられる。

また、ホットプレートにて局所的に加熱する際、接続部直下は、熱伝導性の高い金属にて、その他の加熱することが好ましくない個所は、フッ素樹脂等の熱伝導性の低い材質にて、ホットプレート上面を形成することが好ましい。

上記第１，第２の接続対象部材は、特に限定されない。上記第１，第２の接続対象部材としては、具体的には、半導体チップ、半導体パッケージ、ＬＥＤチップ、ＬＥＤパッケージ、コンデンサ及びダイオード等の電子部品、並びに樹脂フィルム、プリント基板、フレキシブルプリント基板、フレキシブルフラットケーブル、リジッドフレキシブル基板、ガラスエポキシ基板及びガラス基板等の回路基板等の電子部品等が挙げられる。上記第１，第２の接続対象部材は、電子部品であることが好ましい。

上記第１の接続対象部材及び上記第２の接続対象部材の内の少なくとも一方が、樹脂フィルム、フレキシブルプリント基板、フレキシブルフラットケーブル又はリジッドフレキシブル基板であることが好ましい。上記第２の接続対象部材が、樹脂フィルム、フレキシブルプリント基板、フレキシブルフラットケーブル又はリジッドフレキシブル基板であることが好ましい。樹脂フィルム、フレキシブルプリント基板、フレキシブルフラットケーブル及びリジッドフレキシブル基板は、柔軟性が高く、比較的軽量であるという性質を有する。このような接続対象部材の接続に導電フィルムを用いた場合には、はんだが電極上に集まりにくい傾向がある。これに対して、導電ペーストを用いることで、樹脂フィルム、フレキシブルプリント基板、フレキシブルフラットケーブル又はリジッドフレキシブル基板を用いたとしても、はんだを電極上に効率的に集めることで、電極間の導通信頼性を十分に高めることができる。樹脂フィルム、フレキシブルプリント基板、フレキシブルフラットケーブル又はリジッドフレキシブル基板を用いる場合に、半導体チップ等の他の接続対象部材を用いた場合と比べて、加圧を行わないことによる電極間の導通信頼性の向上効果がより一層効果的に得られる。

上記接続対象部材に設けられている電極としては、金電極、ニッケル電極、スズ電極、アルミニウム電極、銅電極、モリブデン電極、銀電極、ＳＵＳ電極、及びタングステン電極等の金属電極が挙げられる。上記接続対象部材がフレキシブルプリント基板である場合には、上記電極は金電極、ニッケル電極、スズ電極、銀電極又は銅電極であることが好ましい。上記接続対象部材がガラス基板である場合には、上記電極はアルミニウム電極、銅電極、モリブデン電極、銀電極又はタングステン電極であることが好ましい。なお、上記電極がアルミニウム電極である場合には、アルミニウムのみで形成された電極であってもよく、金属酸化物層の表面にアルミニウム層が積層された電極であってもよい。上記金属酸化物層の材料としては、３価の金属元素がドープされた酸化インジウム及び３価の金属元素がドープされた酸化亜鉛等が挙げられる。上記３価の金属元素としては、Ｓｎ、Ａｌ及びＧａ等が挙げられる。

本発明に係る接続構造体では、上記第１の電極及び上記第２の電極は、エリアアレイ又はペリフェラルにて配置されていることが好ましい。上記第１の電極及び上記第２の電極が、エリアアレイ又はペリフェラルにて配置されている場合において、本発明の効果がより一層効果的に発揮される。上記エリアアレイとは、接続対象部材の電極が配置されている面にて、格子状に電極が配置されている構造のことである。上記ペリフェラルとは、接続対象部材の外周部に電極が配置されている構造のことである。電極が櫛型に並んでいる構造の場合は、櫛に垂直な方向に沿ってはんだが凝集すればよいのに対して、上記エリアアレイ又はペリフェラル構造では電極が配置されている面において、全面にて均一にはんだが凝集する必要がある。そのため、従来の方法では、はんだ量が不均一になりやすいのに対して、本発明の方法では、全面にて均一にはんだを凝集させることができる。

以下、実施例及び比較例を挙げて、本発明を具体的に説明する。本発明は、以下の実施例のみに限定されない。

熱硬化性成分（熱硬化性化合物）：
熱硬化性化合物１：ダウ・ケミカル社製「Ｄ．Ｅ．Ｎ－４３１」、エポキシ樹脂
熱硬化性化合物２：三菱ケミカル社製「ｊＥＲ１５２」、エポキシ樹脂

熱硬化性成分（熱硬化剤）：
熱硬化剤１：東京化成工業社製「ＢＦ３－ＭＥＡ」、三フッ化ホウ素－モノエチルアミン錯体
熱硬化剤２：四国化成工業社製「２ＰＺ－ＣＮ」、１－シアノエチル－２－フェニルイミダゾール

はんだ粒子：
はんだ粒子１：ＳｎＡｇ３Ｃｕ０．５はんだ粒子、融点２２０℃、平均粒子径０．０５μｍ
はんだ粒子２：ＳｎＡｇ３Ｃｕ０．５はんだ粒子、融点２２０℃、平均粒子径０．１μｍ
はんだ粒子３：ＳｎＡｇ３Ｃｕ０．５はんだ粒子、融点２２０℃、平均粒子径０．５μｍ
はんだ粒子４：ＳｎＡｇ３Ｃｕ０．５はんだ粒子、融点２２０℃、平均粒子径２μｍ
はんだ粒子５：ＳｎＡｇ３Ｃｕ０．５はんだ粒子、融点２２０℃、平均粒子径１０μｍ
はんだ粒子６：Ｓｎ４２Ｂｉ５８はんだ粒子、融点１３９℃、平均粒子径２μｍ
はんだ粒子７：Ｓｎ４２Ｂｉ５８はんだ粒子、融点１３９℃、平均粒子径１０μｍ
はんだ粒子８：Ｓｎ４２Ｂｉ５８はんだ粒子、融点１３９℃、平均粒子径０．０５μｍ

フラックス：
フラックス１：「グルタル酸ベンジルアミン塩」、融点１０８℃

フラックス１の作製方法：
ガラスビンに、反応溶媒である水２４ｇと、グルタル酸（和光純薬工業社製）１３．２１２ｇとを入れ、室温で均一になるまで溶解させた。その後、ベンジルアミン（和光純薬工業社製）１０．７１５ｇを入れて、約５分間撹拌し、混合液を得た。得られた混合液を５℃～１０℃の冷蔵庫に入れて、一晩放置した。析出した結晶をろ過により分取し、水で洗浄し、真空乾燥し、フラックス１を得た。

（実施例１～６及び比較例１～４）
（１）導電材料（異方性導電ペースト）の作製
下記の表１，２に示す成分を下記の表１，２に示す配合量で配合して、導電材料（異方性導電ペースト）を得た。

（２）接続構造体の作製
第２の接続対象部材として、半導体チップ本体（サイズ５×５ｍｍ、厚み１ｍｍ）の表面に、銅電極（第２の電極、サイズ１５０μｍ×２５０μｍ、平面積３７．５×１０^３μｍ^２）が配置されており、最表面にパッシベーション膜（ポリイミド、厚み５μｍ、電極部の開口径２００μｍ）が形成されている半導体チップを準備した。銅電極の数は、半導体チップ１個当たり、１０個×１０個の合計１００個である。

第１の接続対象部材として、ガラスエポキシ基板本体（サイズ２０×２０ｍｍ、厚み１．２ｍｍ、材質ＦＲ－４）の表面に、第２の接続対象部材の電極に対して、同じパターンとなるように、銅電極（第１の電極）が配置されており、銅電極が配置されていない領域にソルダーレジスト膜が形成されているガラスエポキシ基板を準備した。銅電極の表面とソルダーレジスト膜の表面との段差は、１５μｍであり、ソルダーレジスト膜は銅電極よりも突出している。

上記ガラスエポキシ基板の上面に、作製直後の導電材料（異方性導電ペースト）を厚さ３０μｍとなるように塗工（塗布量１ｍｇ）し、異方性導電ペースト層を形成した。次に、異方性導電ペースト層の上面に半導体チップを電極同士が対向するように積層した。異方性導電ペースト層には、上記半導体チップの重量は加わる。その状態から、異方性導電ペースト層の温度が、昇温開始から５秒後にはんだの融点となるように加熱した。さらに、昇温開始から１５秒後に、異方性導電ペースト層の温度が１６０℃となるように加熱し、異方性導電ペースト層を硬化させ、接続構造体を得た。加熱時には、加圧を行わなかった。

（評価）
（１）はんだ粒子の平均粒子径
上記はんだ粒子の平均粒子径を、レーザー回折式粒度分布測定装置（堀場製作所社製「ＬＡ－９２０」）を用いて測定した。

（２）はんだ粒子に含まれる金属１００重量％中のスズ、銀、及び銅の含有量
はんだ粒子に含まれる金属１００重量％中のスズ、銀、及び銅の含有量を、高周波誘導結合プラズマ発光分光分析装置（堀場製作所社製「ＩＣＰ－ＡＥＳ」）を用いて測定した。

（３）作製直後の導電材料の２５℃、５ｒｐｍでの粘度（η２５）
得られた導電材料（異方性導電ペースト）の作製直後の２５℃及び５ｒｐｍでの粘度（η２５）を、Ｅ型粘度計（東機産業社製「ＴＶＥ２２Ｌ」）を用いて測定した。

（４）冷凍保管された導電材料を解凍した直後の導電材料の２５℃及び５ｒｐｍでの粘度（ηＡ）
得られた導電材料（異方性導電ペースト）を、－２０℃で７日間冷凍保管した。次に、冷凍保管された導電材料を、２５℃で２時間保管して解凍した。冷凍保管された上記導電材料を解凍した直後（即ち、２５℃で２時間経過後）の導電材料の２５℃及び５ｒｐｍでの粘度（ηＡ）を、Ｅ型粘度計（東機産業社製「ＴＶＥ２２Ｌ」）を用いて測定した。

（５）チクソトロピックインデックス（ηＢ／ηＡ）
得られた導電材料（異方性導電ペースト）を、－２０℃で７日間冷凍保管した。次に、冷凍保管された導電材料を、２５℃で２時間保管して解凍した。冷凍保管された上記導電材料を解凍した直後（即ち、２５℃で２時間経過後）の導電材料の２５℃及び０．５ｒｐｍでの粘度（ηＢ）を、Ｅ型粘度計（東機産業社製「ＴＶＥ２２Ｌ」）を用いて測定した。

上記（４）の評価におけるηＡ及び上記ηＢの測定結果から、冷凍保管された上記導電材料を解凍した直後の導電材料の２５℃及び０．５ｒｐｍでの粘度（ηＢ）を、冷凍保管された上記導電材料を解凍した直後の導電材料の２５℃及び５ｒｐｍでの粘度（ηＡ）で除したチクソトロピックインデックス（ηＢ／ηＡ）を算出した。

（６）保存安定性１
上記（３）の評価におけるη２５及び上記（４）の評価におけるηＡの測定結果から、粘度上昇率（ηＡ／η２５）を算出した。保存安定性１を以下の基準で判定した。

［保存安定性１の判定基準］
○：粘度上昇率（ηＡ／η２５）が１．２以下
△：粘度上昇率（ηＡ／η２５）が１．２を超え１．５以下
×：粘度上昇率（ηＡ／η２５）が１．５を超える

（７）保存安定性２
得られた導電材料（異方性導電ペースト）を、２５℃及び２４時間の条件で保管した。保管後の導電材料の２５℃及び５ｒｐｍでの粘度（ηＣ）を、Ｅ型粘度計（東機産業社製「ＴＶＥ２２Ｌ」）を用いて測定した。

上記（３）の評価におけるη２５及び上記ηＣの測定結果から、粘度上昇率（ηＣ／η２５）を算出した。保存安定性２を以下の基準で判定した。

［保存安定性２の判定基準］
○：粘度上昇率（ηＣ／η２５）が１．２以下
△：粘度上昇率（ηＣ／η２５）が１．２を超え１．５以下
×：粘度上昇率（ηＣ／η２５）が１．５を超える

（８）はんだ粒子の凝集性
得られた接続構造体において、走査型電子顕微鏡により接続部を観察することで、はんだ粒子が凝集し、はんだ粒子同士が互いに接合しているか否かを確認した。はんだの凝集性を以下の基準で判定した。

［はんだの凝集性の判定基準］
○：はんだ粒子が凝集し、はんだ粒子同士が互いに接合している
×：はんだ粒子が凝集し、はんだ粒子同士が互いに接合していない

（９）上下の電極間の導通信頼性
得られた接続構造体（ｎ＝１５個）において、上下の電極間の１接続箇所当たりの接続抵抗をそれぞれ、４端子法により測定した。接続抵抗の平均値を算出した。なお、電圧＝電流×抵抗の関係から、一定の電流を流した時の電圧を測定することにより接続抵抗を求めることができる。導通信頼性を以下の基準で判定した。

［導通信頼性の判定基準］
○○：接続抵抗の平均値が５０ｍΩ以下
○：接続抵抗の平均値が５０ｍΩを超え７０ｍΩ以下
△：接続抵抗の平均値が７０ｍΩを超え１００ｍΩ以下
×：接続抵抗の平均値が１００ｍΩを超える、又は接続不良が生じている

（１０）上下の電極間の導通信頼性（高温リフロー後）
上記（９）の評価に用いた接続構造体を準備した。これらの接続構造体を高温リフロー（２６０℃リフローを５回繰り返す）により加熱した。加熱後の接続構造体（ｎ＝１５個）において、上下の電極間の１接続箇所当たりの接続抵抗をそれぞれ、４端子法により測定した。接続抵抗の平均値を算出した。なお、電圧＝電流×抵抗の関係から、一定の電流を流した時の電圧を測定することにより接続抵抗を求めることができる。導通信頼性（高温リフロー後）を以下の基準で判定した。

［導通信頼性（高温リフロー後）の判定基準］
○○：接続抵抗の平均値が５０ｍΩ以下
○：接続抵抗の平均値が５０ｍΩを超え７０ｍΩ以下
△：接続抵抗の平均値が７０ｍΩを超え１００ｍΩ以下
×：接続抵抗の平均値が１００ｍΩを超える、又は接続不良が生じている

結果を下記の表１，２に示す。

フレキシブルプリント基板、樹脂フィルム、フレキシブルフラットケーブル及びリジッドフレキシブル基板を用いた場合でも、同様の傾向が見られた。

１，１Ｘ…接続構造体
２…第１の接続対象部材
２ａ…第１の電極
３…第２の接続対象部材
３ａ…第２の電極
４，４Ｘ…接続部
４Ａ，４ＸＡ…はんだ部
４Ｂ，４ＸＢ…硬化物部
１１…導電材料
１１Ａ…はんだ粒子
１１Ｂ…熱硬化性成分

Claims (12)

1. 熱硬化性成分と、複数のはんだ粒子とを含み、
   前記はんだ粒子が、スズ、銀、及び銅を含み、
   前記熱硬化性成分が、熱硬化性化合物を含み、
   導電材料１００重量％中、前記熱硬化性化合物の含有量が、１０重量％以上であり、
   冷凍保管された前記導電材料を解凍した直後の導電材料の２５℃及び０．５ｒｐｍでの粘度を、冷凍保管された前記導電材料を解凍した直後の導電材料の２５℃及び５ｒｐｍでの粘度で除したチクソトロピックインデックスが、２以上である、導電材料。
2. 前記はんだ粒子の平均粒子径が、１０μｍ以下である、請求項１に記載の導電材料。
3. 冷凍保管された前記導電材料を解凍した直後の導電材料の２５℃及び５ｒｐｍでの粘度が、１００Ｐａ・ｓ以上である、請求項１又は２に記載の導電材料。
4. 作製直後の前記導電材料を２５℃及び２４時間の条件で保管した後の導電材料の２５℃及び５ｒｐｍでの粘度の、作製直後の前記導電材料の２５℃及び５ｒｐｍでの粘度に対する比が、１．２以下である、請求項１～３のいずれか１項に記載の導電材料。
5. 冷凍保管された前記導電材料を解凍した直後の導電材料の２５℃及び５ｒｐｍでの粘度の、作製直後の前記導電材料の２５℃及び５ｒｐｍでの粘度に対する比が、１．２以下である、請求項１～４のいずれか１項に記載の導電材料。
6. 電極の平面積が７０×１０^３μｍ^２以下である電子部品の実装に用いられる、請求項１～５のいずれか１項に記載の導電材料。
7. 前記電子部品が、半導体チップ、半導体パッケージ、ＬＥＤチップ、ＬＥＤパッケージ、コンデンサ、又はダイオードである、請求項６に記載の導電材料。
8. 導電ペーストである、請求項１～７のいずれか１項に記載の導電材料。
9. 第１の電極を表面に有する第１の接続対象部材と、
   第２の電極を表面に有する第２の接続対象部材と、
   前記第１の接続対象部材と、前記第２の接続対象部材とを接続している接続部とを備え、
   前記接続部の材料が、請求項１～８のいずれか１項に記載の導電材料であり、
   前記第１の電極と前記第２の電極とが、前記接続部中のはんだ部により電気的に接続されている、接続構造体。
10. 前記第１の電極と前記接続部と前記第２の電極との積層方向に前記第１の電極と前記第２の電極との対向し合う部分をみたときに、前記第１の電極と前記第２の電極との対向し合う部分の面積１００％中の５０％以上に、前記接続部中のはんだ部が配置されている、請求項９に記載の接続構造体。
11. 請求項１～８のいずれか１項に記載の導電材料を用いて、第１の電極を表面に有する第１の接続対象部材の表面上に、前記導電材料を配置する工程と、
    前記導電材料の前記第１の接続対象部材側とは反対の表面上に、第２の電極を表面に有する第２の接続対象部材を、前記第１の電極と前記第２の電極とが対向するように配置する工程と、
    前記はんだ粒子の融点以上に前記導電材料を加熱することで、前記第１の接続対象部材と前記第２の接続対象部材とを接続している接続部を、前記導電材料により形成し、かつ、前記第１の電極と前記第２の電極とを、前記接続部中のはんだ部により電気的に接続する工程とを備える、接続構造体の製造方法。
12. 前記第１の電極と前記接続部と前記第２の電極との積層方向に前記第１の電極と前記第２の電極との対向し合う部分をみたときに、前記第１の電極と前記第２の電極との対向し合う部分の面積１００％中の５０％以上に、前記接続部中のはんだ部が配置されている接続構造体を得る、請求項１１に記載の接続構造体の製造方法。

Images