JP7289969B1 - 触媒の選択方法及び触媒の製造方法 - Google Patents

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Abstract

Figure 0007289969000001
【課題】目的生成物の製造効率が良い触媒を効率的に選択することができる触媒の選択方法を提供する。
【解決手段】触媒の選択方法は、原料から目的生成物を生成する触媒反応の素反応の中間体構造又は遷移状態構造のエネルギーを記述子として選択する工程と、記述子と触媒反応の反応性を表したマップを作成する工程と、候補物質を固定した状態で、候補物質を用いた触媒反応に関する記述子を算出する工程と、記述子を用いて第１プロット付きマップを作成する工程と、第１プロット付きマップを基に候補物質から１次スクリーニング候補物質を選択する工程と、１次スクリーニング候補物質の表面を緩和した状態で、１次スクリーニング候補物質を用いた触媒反応に関する記述子を算出する工程と、算出した記述子を用いて第２プロット付きマップを作成する工程と、第２プロット付きマップを基に２次スクリーニング候補物質を選択する工程とを含む。
【選択図】図４

Description

本発明は、触媒の選択方法、触媒及び触媒の製造方法に関する。
工業的に各種化合物等を合成することが従来からなされている。化合物等の目的生成物は、原料を化学反応させることで合成されるが、原料を化学反応させる際に要するエネルギーを低減する方法として、触媒が利用されている。
目的生成物の合成に触媒を用いた反応の例として、触媒の存在下で窒素及び水素からアンモニアを合成する方法等が知られている（例えば、特許文献１参照）。また、アンモニア以外にも各種化合物の生成に触媒が用いられている。そして、目的生成物の合成の際のエネルギー等を低減する観点から、さらに性能が優れた新たな触媒の探索が進められている。
特開２０２１－１３８５８７号公報
ここで、触媒の探索手法として、例えば、原料から目的生成物を合成する際に要するエネルギーの計算に密度汎関数理論（ＤＦＴ）に基づく第一原理計算を用いる方法がある。しかし、第一原理計算を用いる場合、エネルギーの計算時間がかかり過ぎるため、多数（例えば、数千個）の触媒を第一原理計算を用いて計算することは現実的には適用し難く、困難であった。特に、遷移状態構造は触媒反応において重要な意味を持つにも関わらず、計算には極めて多くの時間がかかり、様々な触媒上での遷移状態構造の計算を行うことはほぼ不可能であった。例えば、２０００種類の遷移状態構造をＤＦＴ基づく第一原理計算で計算しようとした場合、計算が完了するまでに数年以上要することになる。
また、原料から目的生成物を合成する際に要するエネルギーを、触媒及び原料等の物質の構造、特性等の物質のパラメータを記述子として用いて、一般的な回帰モデルにより予測する方法がある。しかし、この予測方法を用いれば、エネルギーの計算を高速で行うことができるが、予測精度に限界があり、エネルギーの予測性能が十分でないという問題があった。
そのため、これまでに検討されている方法では、目的生成物の合成に有効な触媒を探索するには多くの時間と費用を要するため、効率的に触媒を選択できる触媒の選択方法が求められている。
本発明の一態様は、目的生成物の製造効率が良い触媒を効率的に選択することができる触媒の選択方法を提供することを目的とする。
本発明の一態様は、
原料から目的生成物を生成する触媒反応のための触媒の選択方法であって、
前記触媒反応の素反応に含まれる中間体構造又は遷移状態構造のエネルギーを記述子として選択する記述子選択工程と、
前記記述子と前記触媒の反応性との関係を表したマップを作成するマップ作成工程と、
前記触媒の候補物質を複数種類準備する準備工程と、
前記候補物質を固定した状態で、前記候補物質を用いた前記触媒反応に関する前記記述子を算出する第１算出工程と、
前記第１算出工程で算出した前記記述子を前記マップ上にプロットして第１プロット付きマップを作成する第１プロット工程と、
前記第１プロット付きマップを基に前記候補物質をスクリーニングして１次スクリーニング候補物質を選択する第１スクリーニング工程と、
前記１次スクリーニング候補物質に対して、前記１次スクリーニング候補物質の表面を緩和した状態で、前記１次スクリーニング候補物質を用いた前記触媒反応に関する前記記述子を算出する第２算出工程と、
前記第２算出工程で算出した前記記述子を前記マップ上にプロットして第２プロット付きマップを作成する第２プロット工程と、
前記第２プロット付きマップを基に前記１次スクリーニング候補物質をスクリーニングして２次スクリーニング候補物質を選択する第２スクリーニング工程と、
を含む。
本発明の一態様は、目的生成物の製造効率が良い触媒を効率的に選択することができる。
本発明の実施形態に係る触媒の選択方法が適用される触媒の選択システムの構成を示す図である。 データテーブルの一例を示す図である。 触媒を用いたＮＨ３合成の各素反応におけるエネルギーの大きさの関係の一例を示す図である。 触媒の選択装置の構成を示す機能ブロック図である。 活性マップの一例を示す図である。 触媒が鉄である場合の界面とＮＨ３の合成速度との関係の一例を示す図である。 第１算出部の構成の一例を示す機能ブロック図である。 データテーブルの候補物質を並び替える時の説明図である。 第２算出部の構成の一例を示す機能ブロック図である。 触媒の選択装置のハードウェア構成を示すブロック図である。 本発明の実施形態に係る触媒の選択方法を示すフローチャートである。 窒素の中間体と触媒との吸着エネルギーと、触媒での窒素の中間体の遷移状態の解離活性化エネルギーとの関係を示す活性マップの一例を示す図である。 第１エネルギー算出工程の一例を示すフローチャートである。 候補物質の記述子をプロットした結果の一例を示す図である。 第２エネルギー算出工程の一例を示すフローチャートである。 ３０種類の２次スクリーニング候補物質をプロットした活性マップの一例を示す図である。 基準触媒上での中間体又は遷移状態のエネルギーをＤＦＴ計算により算出したエネルギーと、横軸と同じ基準触媒上での中間体又は遷移状態のエネルギーを本発明の実施形態に係る触媒の選択方法により算出したエネルギーとの相関を示す図である。 触媒の選択方法により選択された触媒と、ＤＦＴ計算を用いて作成した触媒の活性マップを比較した図である。 触媒の製造方法の一例を示すフローチャートである。
以下、本発明の実施形態について、詳細に説明する。なお、説明の理解を容易にするため、各図面において同一の構成要素に対しては同一の符号を付して、重複する説明は省略する。また、本明細書において数値範囲を示す「～」は、別段の断わりがない限り、その前後に記載された数値を下限値及び上限値として含むことを意味する。
本発明の実施形態に係る触媒の選択方法を説明するに当たり、本実施形態に係る触媒の選択方法が適用される触媒の選択システムについて説明する。触媒の選択システムは、原料から所定の目的生成物を生成する触媒反応のために用いられる触媒の候補を１つ以上選択する。
なお、本実施形態では、原料が水素（Ｈ２）及び窒素（Ｎ２）であり、目的生成物がＮＨ３であり、触媒がアンモニア（ＮＨ３）合成触媒である場合について説明する。
＜触媒の選択システム＞
図１は、本実施形態に係る触媒の選択方法が適用される触媒の選択システムの構成を示す図である。図１に示すように、触媒の選択システム１は、触媒の選択装置１０と、記憶部２０と、機械学習ポテンシャル３０とを有している。触媒の選択システム１では、触媒の選択装置１０、記憶部２０及び機械学習ポテンシャル３０は、通信ネットワーク４０を介して接続され、触媒の選択装置１０、記憶部２０及び機械学習ポテンシャル３０への入力値と、触媒の選択装置１０、記憶部２０及び機械学習ポテンシャル３０の出力値は、通信ネットワーク４０を介して送信されてよい。記憶部２０及び機械学習ポテンシャル３０の少なくとも一方は、クラウド上に格納されてもよい。
なお、本実施形態では、触媒の選択装置１０、記憶部２０及び機械学習ポテンシャル３０は、通信ネットワーク４０を介して接続されているが、有線で接続されてもよい。また、触媒の選択システム１は、各構成を装置内に備えた、ＰＣ（Personal Computer）等の単独の装置としてもよい。
触媒の選択装置１０は、機械学習ポテンシャル３０を用いて、原料であるＨ２及びＮ２から目的生成物であるＮＨ３を合成する触媒反応のためのＮＨ３合成触媒の候補を選択する。なお、触媒の選択装置１０の詳細については後述する。
記憶部２０は、触媒及び吸着物質等の情報、機械学習ポテンシャル３０を用いて最適化した触媒及び吸着物質の構造及びエネルギーと、スケーリングラインに対する乖離等を含むデータテーブルを記憶している。
データテーブルの一例を図２に示す。図２に示すように、データテーブルには、触媒及び吸着物質等の情報と、機械学習ポテンシャル３０を用いて最適化した触媒及び吸着物質の構造及びエネルギーと、スケーリングラインに対する乖離等に関する情報が記録される。
スケーリングラインに対する乖離は、同一触媒組成、同一結晶面において、機械学習ポテンシャル３０を用いて最適化したエネルギーの座標（Ｎ＊の吸着エネルギーと、Ｎ－Ｎ＊の解離活性化エネルギーとの座標）と、Ｎ＊の吸着エネルギーにおけるスケーリングライン上の座標との間の、Ｎ－Ｎ＊の解離活性化エネルギーの差である。そのため、スケーリングラインとの乖離は、Ｎ－Ｎ＊の解離活性化エネルギーについてのみ算出される。
触媒は、単体の金属等でもよいし、複数の金属を含む合金でもよいし、金属を含む化合物でもよい。
触媒の情報としては、触媒名（触媒組成）、触媒の結晶面の情報等が挙げられる。
触媒名としては、例えば、ＣｏＲｈ等が挙げられる。
触媒の結晶面としては、例えば、［００１］、［１１１］、［２１１］等が挙げられる。
吸着物質は、目的生成物の生成に用いられる成分であり、窒素（Ｎ２）、水素（Ｈ２）である。
吸着物質の情報としては、吸着物質名等が挙げられる。
吸着物質名としては、吸着物質なし、Ｎ＊、Ｎ－Ｎ＊等が挙げられる。
最適化した触媒及び吸着物質の構造としては、物質の中間体構造、遷移状態構造等が挙げられる。
最適化した触媒及び吸着物質のエネルギーは、触媒反応のエネルギー等がある。触媒反応のエネルギーとしては、触媒反応において原料であるＨ２及びＮ２から目的生成物であるＮＨ３を合成する過程における複数の素反応に登場する反応成分のエネルギー等が挙げられる。反応成分は、原料、原料の中間体及び中間体の遷移状態等である。触媒において原料から目的生成物を合成する過程における素反応で生じる原料の中間体の遷移状態と触媒との解離活性化エネルギー、中間体と触媒との吸着エネルギー等が挙げられる。
ＮＨ３合成の素反応は、例えば、下記の式（I）～（VII）を含む。なお、式中、「＊」は、原料に含まれる元素、分子等の反応成分が吸着する触媒の表面の空の吸着サイトを意味する。式（I）～（VII）において、原料は、Ｎ２、Ｈ２であり、原料の中間体は、Ｎ２ ＊、Ｈ＊、ＮＨ＊、ＮＨ２ ＊、ＮＨ3 ＊であり、中間体の遷移状態は、Ｎ－Ｎ＊、Ｎ－Ｈ＊、ＮＨ－Ｈ＊、ＮＨ２－Ｈ＊である。
Ｎ２（ｇ）＋＊→Ｎ２ ＊ ・・・（I）
Ｈ２（ｇ）＋２＊→２Ｈ＊ ・・・（II）
Ｎ２ ＊＋＊→Ｎ－Ｎ＊＋＊→２Ｎ＊ ・・・（III）
Ｎ＊＋Ｈ＊→Ｎ－Ｈ＊＋＊→ＮＨ＊＋＊ ・・・（IV）
ＮＨ＊＋Ｈ＊→ＮＨ－Ｈ＊＋＊ ｈ→ＮＨ２ ＊＋＊ ・・・（V）
ＮＨ２ ＊＋Ｈ＊→ＮＨ２－Ｈ＊＋＊→ＮＨ３ ＊＋＊ ・・・（VI）
ＮＨ３ ＊⇔ＮＨ３（ｇ）＊ ・・・（VII）
これらの式における触媒を用いたＮＨ３合成の各素反応におけるエネルギーの大きさの関係の一例を図３に示す。図３に示すように、原料であるＨ２及びＮ２から目的生成物であるＮＨ３が合成される過程において、上記式（I）～（VII）のうち、式（III）における、触媒での窒素の中間体の遷移状態であるＮ－Ｎ＊の解離活性化エネルギー（ＥＮ－Ｎ）が最も大きく、窒素の中間体であるＮ＊と触媒との吸着エネルギー（ＥＮ）が略一定になっており最も安定している。上記の各式の中でも、触媒でのＮ－Ｎ＊の解離活性化エネルギー（ＥＮ－Ｎ）とＮ＊と触媒との吸着エネルギー（ＥＮ）とが、ＮＨ３の合成に大きく影響するため、記述子として好適に用いることができる。
機械学習ポテンシャル３０は、原子の構造に関する情報からエネルギーを出力する、機械学習手法を用いた原子間ポテンシャルが適用される。機械学習ポテンシャルとしては、例えば、ニューラルネットワークポテンシャル（ＮＮＰ：Neural Network Potential）、ガウス近似ポテンシャル（ＧＡＰ：Gaussian Approximation Potential）、ペクトル隣接解析ポテンシャル（ＳＮＡＰ：Spectral Neighbor Analysis Potential）、モーメントテンソルポテンシャル（ＭＴＰ：Moment Tensor Potential）等が挙げられる。これらの中でも、機械学習ポテンシャルとしては、ニューラルネットワークの持つ高い柔軟性の点から、ＮＮＰが好ましい。ＮＮＰとしては、Ｍａｔｌａｎｔｉｓ（登録商標）を使用してもよい。
［触媒の選択装置］
図４は、触媒の選択装置１０の構成を示す機能ブロック図である。図４に示すように、触媒の選択装置１０は、記述子選択部１１、マップ作成部１２、準備部１３、第１算出部１４、第１プロット部１５、第１スクリーニング部１６、第２算出部１７、第２プロット部１８、第２スクリーニング部１９、絞り込み部２１及び出力部２２を有する。
記述子選択部１１は、上記式（I）～（VII）のような触媒反応の素反応に含まれる中間体構造又は遷移状態構造のエネルギーを記述子として選択する。
マップ作成部１２は、記述子と触媒反応の反応性について表したマップ（活性マップ）を作成する。なお、活性マップに代えて、記述子と触媒反応の選択性について表したマップを作成してもよい。
また、活性マップでは、記述子と触媒の反応性（選択性）の関係性が明らかとなることから、記述子を入力すると触媒の反応性（選択性）を予測するモデルとみなし、直接、記述子から触媒の反応性を予測してもよい。活性マップをモデルとみなすことにより、第１算出部１４及び第２算出部１７において求めた記述子から直接触媒の反応性を予測し、データテーブル（図８参照）を用いて反応性に応じて候補物質をスクリーニングしてもよい。この場合、触媒の選択装置１０は、第１プロット部１５及び第２プロット部１８を備えなくてもよい。
活性マップの一例を図５に示す。図５は、ＮＨ３合成における反応成分の素反応（上記の式（I）～（VII）参照）のうちの２つの記述子と、合成されるＮＨ３の収率との関係を表す。図５に示す活性マップで用いる２つの記述子を記述子１及び２とする。上述の通り、上記式（I）～（VII）のうち、触媒での窒素の中間体の遷移状態（Ｎ－Ｎ＊）の解離活性化エネルギー（ＥＮ－Ｎ）と窒素の中間体（Ｎ＊）と触媒との吸着エネルギー（ＥＮ）とが、ＮＨ３の合成に大きく影響する。このため、記述子１及び２は、Ｎ＊と触媒との吸着エネルギー（ＥＮ）と、触媒でのＮ－Ｎ＊の解離活性化エネルギー（ＥＮ－Ｎ）とを用いることが好ましい。
活性マップは、例えば、記述子を用いたＭｉｃｒｏｋｉｎｅｔｉｃｓにより作成できる。本実施形態では、触媒がＮＨ３合成触媒であり、ＮＨ３合成反応を生じさせる場合であるため、記述子としては、上述の通り、上記のＮＨ３合成における反応成分の素反応（上記の式（I）～（VII）参照）の式中の、Ｎ＊とＮ－Ｎ＊のエネルギーを用いることが好ましい。Ｎ＊とＮ－Ｎ＊のエネルギーを記述子とすると、触媒の反応速度の大きさに基づいて複数の触媒間に直線関係があるように現すことができるため、反応速度の大きさに基づいて活性が高い領域を視覚的に簡易に把握できるマップが得られる。活性マップに現される直線は、後述するように、触媒の反応速度の閾値となるスケーリングライン（図５参照）として用いることができる。
ここで、記述子を用いたＭｉｃｒｏｋｉｎｅｔｉｃｓを説明するに当たり、一般的なＭｉｃｒｏｋｉｎｅｔｉｃｓを説明する。一般的なＭｉｃｒｏｋｉｎｅｔｉｃｓは、以下の通り、素反応列挙、エネルギー計算及び反応速度計算からなる。
１．素反応列挙：
ＮＨ３合成に関する素反応を全て書き出す。
２．エネルギー計算：
特定の触媒の表面（例えば、触媒の（１１１）面）で、書き出した素反応に含まれる全ての中間体及び遷移状態のエネルギーを機械学習ポテンシャル３０で計算する。
３．反応速度計算：
求めたエネルギーを反応速度式に変換し、連立常微分方程式を解くことで、上述の「１．素反応列挙」で求めた各素反応の反応速度を得る。そして、ＮＨ３合成に関する素反応の（VII）式の「ＮＨ３ ＊⇔ＮＨ３（ｇ）＊」の速度を出力して、触媒の表面（例えば、触媒の（１１１）面）におけるＮＨ３合成速度を得る。
次に、記述子を用いたＭｉｃｒｏｋｉｎｅｔｉｃｓを説明する。記述子を用いたＭｉｃｒｏｋｉｎｅｔｉｃｓの実行手順は、以下の通りである。
１．準備：
１－１．ＮＨ３合成に関する全ての素反応を記述する。
１－２．ＮＨ３合成に関する素反応において生じる、全ての中間体と遷移状態を算出する。例えば、いくつかの基準触媒に関して、全ての中間体と遷移状態を算出する。即ち、これらの基準触媒を用いた時に生じる、全ての中間体と遷移状態を計算する。そして、全ての中間体と遷移状態の中から、記述子に用いる２つの反応成分（例えば、中間体又は遷移状態）だけを選んで、２つの記述子（例えば、Ｎ＊の吸着エネルギー、Ｎ－Ｎ＊の解離活性化エネルギー）を計算する。その他のパラメータ（例えば、中間体のエネルギー、遷移状態のエネルギー）は、記述子からの線形回帰で取得する。
２．活性マップ作成：
２つの記述子の値を定めると、書き出した全ての素反応に含まれる全ての中間体及び遷移状態のエネルギーを線形回帰から得ることができ、上記の、一般的なＭｉｃｒｏｋｉｎｅｔｉｃｓの「３．反応速度計算：」で説明したＭｉｃｒｏｋｉｎｅｔｉｃｓによりＮＨ３合成速度を得ることができる。任意の範囲で２つの記述子の値を変えてＮＨ３合成速度をそれぞれ算出することにより、図５に示すような活性マップを得ることができる。
３．新規触媒スクリーニング：
新しい触媒に対しては、既に、上記の「２．活性マップ作成：」で２つの記述子エネルギーとＮＨ３合成速度の関係性が明らかとなっていることから、２つの記述子（例えば、Ｎ＊の吸着エネルギー、Ｎ－Ｎ＊の解離活性化エネルギー）だけを計算することで、その触媒の合成速度を知ることができる。
一般的なＭｉｃｒｏｋｉｎｅｔｉｃｓを行うためには、上述の通り、素反応に含まれる全ての中間体及び遷移状態のエネルギーを計算する必要があるため、膨大な数のパラメータを計算する必要がある。これに対し、記述子を用いたＭｉｃｒｏｋｉｎｅｔｉｃｓを行う際は、事前に基準触媒上で素反応中の全ての中間体及び遷移状態のエネルギーを計算しておくことで、未知の触媒に対しても二つの記述子に相当する計算だけで済む。二つの記述子をＸ軸－Ｙ軸でプロットし、活性マップを作成すると、活性マップから直感的に触媒の反応速度が高い領域（後述する、高活性領域）に属するＮＨ３合成触媒を把握できる。
なお、記述子は、２つに限定されず、１つ又は３つ以上でもよく、触媒の反応速度に影響のある記述子を用いるのがよい。また、上記の、その他のパラメータの算出には、線形回帰だけでなく、非線形回帰手法等を用いてもよい。
図４に示すように、準備部１３は、触媒の候補物質を複数種類準備する。
触媒の候補物質は、ＮＨ３の合成に使用されている材料、ＮＨ３の合成への使用が検討されている材料、ＮＨ３の合成に使用されたことがない材料等でよい。材料は、金属単体でもよいし、複数の金属を含む合金でもよいし、金属の酸化物、窒化物、炭化物等の金属化合物でもよい。候補物質は、一の候補物質の表面の１種類の元素が別の異なる元素に置換された物質を、一の候補物質とは異なる他の候補物質として含んでよい。
触媒の候補物質の数は、特に限定されず適宜選択可能であり、例えば、数十個、数百個、数千個等でもよい。
候補物質は、結晶面が異なる表面を複数有する場合、候補物質は、結晶面が異なる表面毎に複数準備してもよい。候補物質の表面に現れる候補物質の結晶面によって、候補物質と元素との反応速度が異なる傾向にある。例えば、触媒が鉄（Ｆｅ）である場合における、鉄の表面の結晶面とＮＨ３合成速度との関係の一例を図６に示す。図６に示すように、触媒が鉄である場合、触媒の表面の結晶面によってＮＨ３の合成速度は異なり、結晶面が（１１１）面又は（２１１）面である場合は、他の結晶面の場合よりも、触媒は、高いＮＨ３の合成速度を有する。そのため、候補物質の表面は、結晶面毎に複数準備することが好ましい。
図４に示すように、第１算出部１４は、準備部１３で用意した候補物質を全て固定した状態で、候補物質を用いた触媒反応に関する記述子を算出する。
本実施形態では、記述子として、候補物質の表面に原料（Ｎ２、Ｈ２）由来の物質を含む反応成分の中間体が吸着する第１中間体エネルギー、及び候補物質の表面に反応成分の中間体の遷移状態が吸着した後、反応成分が２以上の物質に分離する分離素反応における第１遷移状態エネルギーを含む第１エネルギーを算出する。
なお、全て固定した状態とは、候補物質がＮ２及びＨ２と反応する際に、候補物質の位置や結晶構造が動かないと仮定し、固定された状態を意味する。
また、第１算出部１４は、第１中間体エネルギー又は第１遷移状態エネルギーのみを第１エネルギーとして算出してもよい。
第１算出部１４は、機械学習ポテンシャル３０を用いて、記述子を算出することが好ましい。第１算出部１４は、機械学習ポテンシャル３０を用いることで、密度汎関数理論（ＤＦＴ）に基づく第一原理計算（ＤＦＴ計算）等を用いた場合と比較して記述子の算出時間を短縮できる。
第１算出部１４は、記述子の算出を１回の計算で決めてもよいし、複数回（例えば、１０回）の計算で決めてもよい。複数回計算する場合は、複数回の計算値の平均値を用いてもよいし、複数の計算値の最大値又は最小値でもよい。
記述子が第１中間体エネルギーである場合、第１算出部１４は、候補物質を全て固定した状態で、素反応に含まれる候補物質の表面における原料由来の物質を含む反応成分の吸着位置を変化させ、候補物質と反応成分とを含む中間構造体について、構造の最適化を行うことが好ましい。これにより、第１算出部１４は、安定な構造を有する中間構造体を選択できる。
なお、最適化とは、所定の構造の際のエネルギーが最も低くなるような最適値を求めることをいう。なお、以下の最適化も同様の意味である。
第１算出部１４は、候補物質に対する反応成分の吸着位置が最適であり、かつ候補物質と反応成分の中間体との第１中間体エネルギーが最も安定した構造を抽出することが好ましい。これにより、第１算出部１４は、低精度であるが短時間で反応成分の中間体の第１中間体エネルギーを取得できる。
また、第１算出部１４は、図７に示すように、第１構造最適化部１４１、第２構造最適化部１４２及び第１遷移状態エネルギーの取得部１４３を有することが好ましい。これにより、第１算出部１４は、記述子が中間体の遷移状態の遷移状態エネルギーである場合に、低精度であるが短時間で第１遷移状態エネルギーを取得できる。
第１構造最適化部１４１は、１分子から２分子になる分離素反応に含まれる候補物質の表面における反応成分の候補物質と反応成分とを含む中間構造体について構造の最適化を行い、第１最適化構造を算出する。即ち、第１構造最適化部１４１は、１分子から２分子になる分離素反応において、候補物質の構造を全て固定した状態で、候補物質と反応成分とを含む中間構造体について構造の最適化を行い、第１最適化構造を算出する。
第２構造最適化部１４２は、反応成分の候補物質と反応成分とを含む２以上の物質に分離した際の構造の最適化を行い、第２最適化構造を算出する。
第１遷移状態エネルギーの取得部１４３は、第１構造最適化部１４１で得られた第１最適化構造と第２構造最適化部１４２で得られた第２最適化構造とから遷移状態エネルギーである第１遷移状態エネルギーを算出する。
例えば、ＡＢ＊は、候補物質に吸着している状態の分子であり、Ａ－Ｂ＊は、ＡＢ＊からＡ＊とＢ＊とに分離する過程におけるＡＢ＊の遷移状態の分子であり、Ａ＊は、Ａ分子の中間体であり、Ｂ＊は、Ｂ分子の中間体であるとして、１分子のＡＢ＊がＡ＊及びＢ＊の２分子になる反応が、以下の反応式（１）のように進行するとする。
ＡＢ＊→Ａ－Ｂ＊→Ａ＊＋Ｂ＊ ・・・（１）
上記式（１）のように、ＡＢ＊が１分子から２分子になる分離素反応が生じる場合には、第１構造最適化部１４１は、候補物質の構造を全て固定した状態で、ＡＢ＊を候補物質の表面上に配置し、候補物質とＡＢ＊とを含む中間構造体の構造の最適化を行う。
第２構造最適化部１４２は、Ａ＊及びＢ＊からなる２分子になるように、構造の最適化を行う。
第１遷移状態エネルギーの取得部１４３は、ＡＢ＊である１分子と、Ａ＊及びＢ＊からなる２分子を、ＮＥＢ（Nudged Elastic Band）法を用いて、ＡＢ＊である１分子がＡ＊及びＢ＊からなる２分子となる時に要する遷移状態エネルギーを第１遷移状態エネルギーとして算出する。
図４に示すように、第１プロット部１５は、第１算出部１４で算出した記述子である第１エネルギー（第１中間体エネルギー及び第１遷移状態エネルギーを含むエネルギー）に基づいて候補物質を、マップ作成部１２で表示した活性マップ（図５参照）上にプロットして、第１プロット付きマップを作成する。
第１スクリーニング部１６は、第１プロット部１５で作成した第１プロット付きマップを基に候補物質をスクリーニングして、１次スクリーニング候補物質を選択する。即ち、第１スクリーニング部１６は、スクリーニング方法として、活性が高い（ＮＨ３合成速度が高い）触媒を含む高活性領域にプロットされた候補物質を１次スクリーニング候補物質として絞る。
高活性領域は、候補物質をプロットした活性マップ上にスケーリングライン（図５参照）を設けて、そのスケーリングラインに対して所定値以上小さい範囲としてもよい。また、触媒によるＮＨ３の生成エネルギーよりも所定値未満の範囲による候補物質の絞り込みを行ってもよい。ＮＨ３の合成速度が所定値以上となる範囲としてもよい。合成速度の所定値は、好ましくは１０－４［１／ｓ］以上である。
更に絞り込まれる候補物質の数は、設定される高活性領域の範囲等に応じて適宜選択可能であり、例えば、５個～３０個が好ましく、８個～５５個がより好ましく、１０個～２０個がさらに好ましい。
なお、活性マップは、上述の通り、記述子を用いたＭｉｃｒｏｋｉｎｅｔｉｃｓにより作成できる。記述子としては、上記のＮＨ３合成における反応成分の素反応（上記の式（I）～（VII）参照）の式中の、Ｎ＊とＮ－Ｎ＊のエネルギーを用いることで、活性マップには、後述する、Ｃｏ、Ｒｈ、Ｒｕ、Ｃｕ、Ｆｅ、Ｒｅ等の金属単体等の基準触媒に直線関係があるように現すことができる。この直線をスケーリングライン（図５参照）として用いることができる。
なお、生成エネルギーは、下記式（ｉ）より算出される。生成エネルギーが０未満（生成エネルギー＜０）の場合は、合金が金属単体より安定であることを示す。
生成エネルギー＝ＥＡｌｌｏｙ－ＮＡ×ＥＡ（ｂｕｌｋ）－ＮＢ×ＥＢ（ｂｕｌｋ） ・・・（ｉ）
（式中、ＥＡｌｌｏｙは、合金ＡＢのバルクエネルギーであり、ＥＡ（ｂｕｌｋ）は、金属Ａのバルクエネルギーであり、ＥＢ（ｂｕｌｋ）は、金属Ｂのバルクエネルギーであり、ＮＡは、合金中の金属Ａの原子数であり、ＮＢは、合金中の金属Ｂの原子数である。）
スケーリングラインに対して所定値以上小さい範囲は、合成する目的生成物、用いる物質の種類等に応じて適宜選択されるが、ＮＨ３合成触媒の場合、例えば、スケーリングラインに対して０．２５ｅＶ以上小さい範囲とすることが好ましい。
生成エネルギーよりも所定値未満の範囲は、合成する目的生成物、用いる物質の種類等に応じて適宜選択されるが、ＮＨ３合成触媒の場合、例えば、生成エネルギーよりも０．０５ｅＶ／ａｔｏｍ未満の範囲とすることが好ましい。
絞られる１次スクリーニング候補物質の数は、候補物質の数と、後述する２次スクリーニング候補物質の数等に応じて適宜選択可能であり、例えば、数十種類でよいし、数百種類でよい。
また、第１スクリーニング部１６は、活性マップ上に候補物質をプロットして１次スクリーニング候補物質を絞る際、図８に示すように、候補物質１、２、３・・・Ｎ（Ｎは１以上の整数）に関する情報のみをリストにしたデータテーブルを用いてもよい。候補物質のみをリストにしたデータテーブル中の候補物質を高活性領域に含まれる順に並べ替えて、高活性領域に含まれる閾値以上にある候補物質を１次スクリーニング候補物質と絞ってよい。第１スクリーニング部１６は、この並び替えたデータテーブルを用いて、第１プロット部１５により活性マップ上に候補物質をプロットして、１次スクリーニング候補物質を絞ってよい。
図４に示すように、第２算出部１７は、１次スクリーニング候補物質に対して、１次スクリーニング候補物質の表面を緩和した状態で、１次スクリーニング候補物質を用いた触媒反応に関する記述子を算出する。
本実施形態では、記述子として、第１エネルギーと同様、１次スクリーニング候補物質の表面に記述子に用いられる反応成分（Ｎ２、Ｈ２）の中間体が吸着する第２中間体エネルギーと、１次スクリーニング候補物質の表面に反応成分が吸着した後、反応成分が２以上の物質に分離する分離素反応における第２遷移状態エネルギーを含む第２エネルギーを算出する。
なお、触媒の表面を緩和した状態とは、触媒が動くようにした状態であり、触媒の表面から数層（例えば、２層程度）動いて構造が変化できる状態として、実際の触媒の動きに近い状態とすることをいう。
また、第２算出部１７は、第２中間体エネルギー又は第２遷移状態エネルギーのみを第２エネルギーとして算出してもよい。
第２算出部１７は、第１算出部１４と同様、機械学習ポテンシャル３０を用いて、記述子を算出することが好ましい。第２算出部１７は、機械学習ポテンシャル３０を用いることで、ＤＦＴ計算等を用いた場合と比較して記述子の算出時間を短縮することができる。
記述子が第２中間体エネルギーである場合、第２算出部１７は、１次スクリーニング候補物質の表面を緩和した状態で、第１算出部１４と同様、素反応に含まれる１次スクリーニング候補物質の表面における原料由来の物質を含む反応成分の吸着位置を変化させ、１次スクリーニング候補物質と反応成分とを含む中間構造体について、構造の最適化を行うことが好ましい。これにより、第２算出部１７は、安定な構造を有する中間構造体を選択できる。
第２算出部１７は、第１算出部１４と同様、１次スクリーニング候補物質に対する反応成分の吸着構造が正しく、かつ１次スクリーニング候補物質と反応成分の中間体との第２中間体エネルギーが最も安定した構造を抽出することが好ましい。構造の最適化を行うことで、第１構造最適化部１４１において構造の最適化を行う場合と同様に、候補物質に吸着している状態の分子の構造（例えば、ＡＢ＊構造）から変化する場合がある。第２算出部１７は、そのような構造を除外できるため、高精度に反応成分の第２中間体エネルギーを取得できる。
また、第２算出部１７は、図９に示すように、第１構造最適化部１７１、第２構造最適化部１７２及び第２遷移状態エネルギーの取得部１７３を有することが好ましい。これにより、第２算出部１７は、記述子が中間体の遷移状態の遷移状態エネルギーである場合に、高精度に第２遷移状態エネルギーを取得できる。
第１構造最適化部１７１は、１分子から２分子になる分離素反応に含まれる１次スクリーニング候補物質の表面における、１次スクリーニング候補物質と反応成分とを含む中間構造体について構造の最適化を行い、第１最適化構造を算出する。即ち、第１構造最適化部１７１は、１分子から２分子になる分離素反応において、１次スクリーニング候補物質の表面を緩和した状態で、１次スクリーニング候補物質と反応成分とを含む中間構造体について構造の最適化を行い、第１最適化構造を算出する。
第２構造最適化部１７２は、第２構造最適化部１４２と同様に、反応成分について、２以上の物質に分離した際の分離構造の最適化を行い、第２最適化構造を算出する。
第２遷移状態エネルギーの取得部１７３は、第１遷移状態エネルギーの取得部１４３と同様、第１構造最適化部１７１で得られた第１最適化構造と第２構造最適化部１７２で得られた第２最適化構造とから遷移状態エネルギーである第２遷移状態エネルギーを算出する。
例えば、上述の通り、ＡＢ＊は、候補物質に吸着している状態の分子であり、Ａ－Ｂ＊は、ＡＢ＊からＡ＊とＢ＊とに分離する過程におけるＡＢ＊の遷移状態の分子であり、Ａ＊は、Ａ分子の中間体であり、Ｂ＊は、Ｂ分子の中間体であるとして、１分子のＡＢ＊がＡ＊及びＢ＊の２分子になる反応が、上記の反応式（１）のように進行するとする。
上記式（１）のように、ＡＢ＊が１分子から２分子になる分離素反応において、第１構造最適化部１７１は、１次スクリーニング候補物質の表面を緩和した状態で、第１構造最適化部１４１と同様に、ＡＢ＊を１次スクリーニング候補物質の表面上に配置し、１次スクリーニング候補物質とＡＢ＊とを含む中間構造体の構造の最適化を行う。
第２構造最適化部１７２は、Ａ＊及びＢ＊からなる２分子になるように、分離構造の最適化を行う。
第２遷移状態エネルギーの取得部１７３は、第１遷移状態エネルギーの取得部１４３と同様に行い、ＡＢ＊である１分子がＡ＊及びＢ＊からなる２分子となる時に要する遷移状態エネルギーを第２遷移状態エネルギーとして算出する。
図４に示すように、第２プロット部１８は、第２算出部１７で算出した記述子である第２エネルギーに基づいて１次スクリーニング候補物質を、活性マップ（図５参照）上にプロットして第２プロット付きマップを作成する。
第２スクリーニング部１９は、第２プロット部１８で作成した第２プロット付きマップを基に１次スクリーニング候補物質をスクリーニングして、２次スクリーニング候補物質を選択する。即ち、第２スクリーニング部１９は、スクリーニング方法により、第２プロット付きマップの高活性領域にプロットされた１次スクリーニング候補物質を２次スクリーニング候補物質として選択できる。
１次スクリーニング候補物質をスクリーニングする方法は、上記の第１スクリーニング部１６において候補物質を１次スクリーニング候補物質に絞る場合と同様であるため、詳細は省略する。
選択される２次スクリーニング候補物質の数は、１次スクリーニング候補物質の数等に応じて適宜選択可能であり、例えば、数十種類でよいし、数百種類でよい。
絞り込み部２１は、第２スクリーニング部１９で選択された２次スクリーニング候補物質を、触媒安定性又は触媒コスト等に基づいて絞り込む。
絞り込まれる２次スクリーニング候補物質の数は、選択される２次スクリーニング候補物質の数等に応じて適宜選択可能であり、例えば、数種類でよいし、数十種類でよい。
出力部２２は、第２スクリーニング部１９で選択された２次スクリーニング候補物質又は絞り込み部２１で絞り込まれた２次スクリーニング候補物質を、表示等により出力する。
なお、本実施形態においては、触媒の選択装置１０は、準備部１３での候補物質の数に応じて、第１算出部１４、第１プロット部１５及び第１スクリーニング部１６、又は第２算出部１７、第２プロット部１８及び第２スクリーニング部１９を備えなくてもよい。即ち、触媒の選択装置１０は、候補物質を全て固定した状態での計算、又は候補物質の表面を緩和した状態での計算を省略して、候補物質を絞り込んでもよい。
（触媒の選択装置１０のハードウェア構成）
次に、触媒の選択装置１０のハードウェア構成の一例について説明する。図１０は、触媒の選択装置１０のハードウェア構成を示すブロック図である。図１０に示すように、触媒の選択装置１０は、情報処理装置（コンピュータ）で構成され、物理的には、演算処理部であるＣＰＵ（Ｃｅｎｔｒａｌ Ｐｒｏｃｅｓｓｉｎｇ Ｕｎｉｔ：プロセッサ）１０１、主記憶装置であるＲＡＭ（Ｒａｎｄｏｍ Ａｃｃｅｓｓ Ｍｅｍｏｒｙ）１０２及びＲＯＭ（Ｒｅａｄ Ｏｎｌｙ Ｍｅｍｏｒｙ）１０３、入力デバイスである入力装置１０４、出力装置１０５、通信モジュール１０６並びにハードディスク等の補助記憶装置１０７等を含むコンピュータシステムとして構成することができる。これらは、バス１０８で相互に接続されている。なお、出力装置１０５及び補助記憶装置１０７は、外部に設けられていてもよい。
ＣＰＵ１０１は、触媒の選択装置１０の全体の動作を制御し、各種の情報処理を行う。ＣＰＵ１０１は、ＲＯＭ１０３又は補助記憶装置１０７に格納された、例えば後述する触媒の選択方法や触媒の選択プログラムを実行して、触媒の選択を行うことができる。
ＲＡＭ１０２は、ＣＰＵ１０１のワークエリアとして用いられ、主要な制御パラメータや情報を記憶する不揮発ＲＡＭを含んでもよい。
ＲＯＭ１０３は、基本入出力プログラム等を記憶する。触媒の選択プログラムはＲＯＭ１０３に保存されてもよい。
入力装置１０４は、キーボード、マウス、操作ボタン、タッチパネル、表示画面等の入力デバイスであり、使用者に入力された情報を指示信号として受け付け、その指示信号をＣＰＵ１０１に出力する。
出力装置１０５は、モニタディスプレイ等の表示装置、スピーカー、プリンタ等の印刷装置等である。出力装置１０５では、例えば、モニタディスプレイ等の表示装置に触媒の選択結果等の情報が表示され、入力装置１０４や通信モジュール１０６を介した入力操作に応じて表示する画面が更新される。
通信モジュール１０６は、ネットワークカード等のデータ送受信デバイスであり、外部のデータ収録サーバ等からの情報を取り込み、他の電子機器に解析情報を出力する通信インタフェースとして機能する。
補助記憶装置１０７は、ＳＳＤ（Ｓｏｌｉｄ Ｓｔａｔｅ Ｄｒｉｖｅ）、及びＨＤＤ（Ｈａｒｄ Ｄｉｓｋ Ｄｒｉｖｅ）等の記憶装置であり、例えば、触媒の選択装置１０の動作に必要な各種のデータ、ファイル等を格納する。
触媒の選択装置１０の各機能は、ＲＡＭ１０２等の主記憶装置又は補助記憶装置１０７から所定のコンピュータソフトウェア（触媒の選択プログラムを含む）を読み込ませ、ＣＰＵ１０１により実行することで、ＲＡＭ１０２等の主記憶装置又は及び補助記憶装置１０７等におけるデータの読み出し及び書き込みを行うと共に、入力装置１０４、出力装置１０５及び通信モジュール１０６を動作させることで実現される。
よって、図４に示す、触媒の選択装置１０の各部は、触媒の選択装置１０を備えたコンピュータにおいて、プロセッサが予め記憶されている所定のコンピュータソフトウェア（触媒の選択プログラムを含む）を実行することで、ソフトウェアおよびハードウェアが協働して実現される。
触媒の選択プログラムは、例えばコンピュータが備える主記憶装置又は補助記憶装置１０７内に格納させておくことができる。また、触媒の選択プログラムは、インターネット等の通信回線に接続されたコンピュータ上に格納し、触媒の選択プログラムの一部又は全部を通信回線を介してダウンロードさせることで提供してもよい。さらに、触媒の選択プログラムは、通信回線を介して提供又は配布するように構成してもよい。
触媒の選択プログラムは、その一部又は全部が、ＣＤ－ＲＯＭ及びＤＶＤ－ＲＯＭ等の光ディスク、フラッシュメモリ等の半導体メモリ等、持ち運び可能な記憶媒体に格納された状態から、コンピュータ内に記録（インストールを含む）してもよい。
＜触媒の選択方法＞
本実施形態に係る触媒の選択方法について説明する。本実施形態に係る触媒の選択方法は、上述の触媒の選択システム１を用いて行うことができる。このため、既に説明した事項は説明を一部省略する。
図１１は、本実施形態に係る触媒の選択方法を示すフローチャートである。図１１に示すように、本実施形態に係る触媒の選択方法は、原料であるＨ２及びＮ２から目的生成物であるＮＨ３を生成する触媒反応に用いるＮＨ３合成触媒の選択方法である。
本実施形態に係る触媒の選択方法では、記述子選択部１１により、上記式（I）～（VII）のような触媒反応の素反応に含まれる中間体構造又は遷移状態構造のエネルギーを記述子として選択する（記述子選択工程：ステップＳ１１）。
触媒反応の記述子としては、候補物質の表面に反応成分が吸着する際の吸着エネルギーと、候補物質の表面に反応成分が吸着した後、反応成分が２以上の物質に分離する分離素反応における遷移状態エネルギーとを用いることが好ましい。候補物質の表面に反応成分が吸着する際の吸着エネルギーとしては、例えば、触媒と窒素の中間体（Ｎ＊）との吸着エネルギー（ＥＮ）が用いられる。候補物質の表面に反応成分が吸着した後、反応成分が２以上の物質に分離する分離素反応における遷移状態エネルギーとしては、触媒での窒素の遷移状態（Ｎ－Ｎ＊）の解離活性化エネルギー（ＥＮ－Ｎ）が用いられる。
次に、マップ作成部１２により、記述子と触媒反応の反応性について表した活性マップを作成する（活性マップ作成工程：ステップＳ１２）。
触媒反応の記述子が、触媒と窒素の中間体（Ｎ＊）との吸着エネルギー（ＥＮ）と、触媒での窒素の遷移状態（Ｎ－Ｎ＊）の解離活性化エネルギー（ＥＮ－Ｎ）である場合の活性マップの一例を図１２に示す。
次に、準備部１３により、触媒の候補物質を、数千種類（例えば、２０００種類）用意する（準備工程：ステップＳ１３）。
なお、ここでは、用意する候補物質の種類は、数千種類としたが、これに限定されず、適宜任意の数としてよい。
次に、第１算出部１４により、準備部１３で用意した候補物質を全て固定した状態で、候補物質を用いた触媒反応に関する記述子を算出する（第１算出工程：ステップＳ１４）。
本実施形態では、上述の通り、記述子として、候補物質の表面に記述子に用いられる原料（Ｎ２、Ｈ２）由来の物質を含む反応成分の中間体が吸着する第１中間体エネルギー、及び候補物質の表面に反応成分の中間体の遷移状態が吸着した後、中間体の遷移状態が２以上の物質に分離する分離素反応における第１遷移状態エネルギーを含む第１エネルギーを算出してよい。
第１算出工程（ステップＳ１４）は、第１算出部１４により、機械学習ポテンシャル３０を用いて、候補物質の記述子を算出することが好ましい。
第１エネルギーの算出は、１回の計算で決めてもよいし、複数回（例えば、１０回）の計算で決めてもよい。複数回計算する場合は、複数の計算値の平均値を用いてもよいし、複数の計算値の最大値又は最小値でもよい。
第１算出工程（ステップＳ１４）は、記述子が第１中間体エネルギーである場合には、第１算出部１４により、候補物質を全て固定した状態で、素反応に含まれる候補物質の表面における原料由来の物質を含む反応成分の吸着位置を変化させ、候補物質と反応成分とを含む中間構造体について、構造の最適化を行うことが好ましい。これにより、安定な構造を有する中間構造体が選択できる。
そして、第１算出工程（ステップＳ１４）は、第１算出部１４により、候補物質に対する反応成分の吸着構造が正しく、かつ候補物質と反応成分の中間体との第１中間体エネルギーが最も安定した構造を抽出することが好ましい。これにより、候補物質と反応成分の中間体との第１中間体エネルギーが低精度であるが短時間で算出される。
また、第１算出工程（ステップＳ１４）は、図１３に示すように、第１構造最適化工程（ステップＳ１４１）、第２構造最適化工程（ステップＳ１４２）及び第１遷移状態エネルギーの取得工程（ステップＳ１４３）を含むことが好ましい。これにより、記述子が中間体の遷移状態の第１遷移状態エネルギーが低精度であるが短時間で算出される。
第１構造最適化工程（ステップＳ１４１）は、第１構造最適化部１４１により、１分子から２分子になる分離素反応に含まれる候補物質の表面における反応成分の候補物質と反応成分とを含む中間構造体について構造の最適化を行い、第１最適化構造を算出する。即ち、第１構造最適化工程（ステップＳ１４１）は、第１構造最適化部１４１により、１分子から２分子になる分離素反応において、候補物質の構造を全て固定した状態で、候補物質と反応成分とを含む中間構造体について構造の最適化を行い、第１最適化構造を算出する。
第２構造最適化工程（ステップＳ１４２）は、反応成分の候補物質と反応成分とを含む２以上の物質に分離した際の構造の最適化を行い、第２最適化構造を算出する。
第１遷移状態エネルギーの取得工程（ステップＳ１４３）は、第１構造最適化工程（ステップＳ１４１）で得られた第１最適化構造と第２構造最適化工程（ステップＳ１４２）で得られた第２最適化構造とから遷移状態エネルギーである第１遷移状態エネルギーを算出する。
例えば、上述の通り、ＡＢ＊は、候補物質に吸着している状態の分子であり、Ａ－Ｂ＊は、ＡＢ＊からＡ＊とＢ＊とに分離する過程におけるＡＢ＊の遷移状態の分子であり、Ａ＊は、Ａ分子の中間体であり、Ｂ＊は、Ｂ分子の中間体であるとして、１分子のＡＢ＊がＡ＊及びＢ＊の２分子になる反応が、上記の反応式（１）のように進行するとする。
上記式（１）のように、ＡＢ＊が１分子から２分子になる分離素反応が生じる場合には、第１構造最適化工程（ステップＳ１４１）は、第１構造最適化部１４１により、候補物質の構造を全て固定した状態で、ＡＢ＊を候補物質の表面上に配置し、候補物質とＡＢ＊とを含む中間構造体の構造の最適化を行う。
第２構造最適化工程（ステップＳ１４２）は、Ａ＊及びＢ＊からなる２分子になるように、構造の最適化を行う。
第１遷移状態エネルギーの取得工程（ステップＳ１４３）は、第１遷移状態エネルギーの取得部１４３により、ＡＢ＊である１分子と、Ａ＊及びＢ＊からなる２分子を、ＮＥＢ（Nudged Elastic Band）法を用いて、ＡＢ＊である１分子がＡ＊及びＢ＊からなる２分子となる時に要する遷移状態エネルギーを第１遷移状態エネルギーとして算出して算出する。
次に、図１１に示すように、第１プロット部１５により、第１算出工程（ステップＳ１４）で算出した記述子である第１エネルギー（第１中間体エネルギー及び第１遷移状態エネルギーを含むエネルギー）に基づいて候補物質を、マップ作成工程（ステップＳ１２）で作成した活性マップ（図１２参照）上にプロットして、第１プロット付きマップを作成する（第１プロット工程：ステップＳ１５）。
次に、第１スクリーニング部１６により、第１プロット工程（ステップＳ１５）で作成した第１プロット付きマップを基に候補物質をスクリーニングして、１次スクリーニング候補物質を選択する（第１スクリーニング工程：ステップＳ１６）。
即ち、第１スクリーニング部１６により、活性が高い（ＮＨ３合成速度が高い）触媒を含む高活性領域にプロットされた候補物質が１次スクリーニング候補物質として絞られる。
なお、高活性領域の設定方法及び意味は、上述の通りであるため、詳細は省略する。
１次スクリーニング候補物質は、例えば、１００種類～５００種類に絞られる。なお、絞られる１次スクリーニング候補物質の数は、上述の通り、候補物質の数と、２次スクリーニング候補物質の数等に応じて適宜選択可能であり、例えば、数十種類でよいし、数百種類でよい。
候補物質の記述子をプロットした結果の一例を図１４に示す。なお、図１４は、図１２と同様、記述子として、触媒と窒素の中間体（Ｎ＊）との吸着エネルギー（ＥＮ）と、触媒での窒素の遷移状態（Ｎ－Ｎ＊）の解離活性化エネルギー（ＥＮ－Ｎ）との関係を示す活性マップを示す。また、プロットした点を明確に示すため、収率の表示は省略する。
また、第１スクリーニング工程（ステップＳ１６）は、第１スクリーニング部１６により、活性マップ上に候補物質をプロットして１次スクリーニング候補物質を絞る際、上述のように、候補物質１、２、３・・・Ｎ（Ｎは１以上の整数）に関する情報のみをリストにしたデータテーブルを用いてよい（図８参照）。そして、候補物質のみをリストにしたデータテーブル中の候補物質を高活性領域に含まれる順に並べ替えて、高活性領域に含まれる閾値以上にある候補物質を１次スクリーニング候補物質として絞ってよい。第１スクリーニング部１６により、この並び替えたデータテーブルを用いて、第１プロット部１５により活性マップ上に候補物質をプロットして、１次スクリーニング候補物質を絞ってよい。
次に、図１１に示すように、第２算出部１７により、１次スクリーニング候補物質に対して、１次スクリーニング候補物質の表面を緩和した状態で、１次スクリーニング候補物質を用いた触媒反応に関する記述子を算出する（第２算出工程：ステップＳ１７）。
本実施形態では、記述子として、第１エネルギーと同様、１次スクリーニング候補物質の表面に記述子に用いられる反応成分（Ｎ２、Ｈ２）の中間体が吸着する第２中間体エネルギーと、１次スクリーニング候補物質の表面に反応成分が吸着した後、反応成分が２以上の物質に分離する分離素反応における第２遷移状態エネルギーを含む第２エネルギーを算出する。
第２算出工程（ステップＳ１７）は、第１算出工程（ステップＳ１４）と同様、第２算出部１７により、機械学習ポテンシャル３０を用いて、１次スクリーニング候補物質の第２エネルギーを算出することが好ましい。
第２算出工程（ステップＳ１７）は、記述子が第２中間体エネルギーである場合、第２算出部１７により、１次スクリーニング候補物質の表面を緩和した状態で、第１算出工程（ステップＳ１４）と同様、１次スクリーニング候補物質と反応成分とを含む中間構造体について、構造の最適化を行うことが好ましい。これにより、安定な構造を有する中間構造体を選択できる。
そして、第２算出工程（ステップＳ１７）は、第２算出部１７により、第１算出工程（ステップＳ１４）と同様、１次スクリーニング候補物質に対する反応成分の吸着位置が正しく、かつ１次スクリーニング候補物質と反応成分の中間体との第２中間体エネルギーが最も安定した構造を抽出することが好ましい。これにより、反応成分の第２中間体エネルギーが高精度に算出される。
また、第２算出部１７により、第１算出工程（ステップＳ１４）と同様、図１５に示すように、第１構造最適化工程（ステップＳ１７１）、第２構造最適化工程（ステップＳ１７２）及び第２遷移状態エネルギーの取得工程（ステップＳ１７３）を含むことが好ましい。これにより、中間体の遷移状態の遷移状態エネルギーが高精度に算出される。
第１構造最適化工程（ステップＳ１７１）は、第１構造最適化部１７１により、１分子から２分子になる分離素反応に含まれる１次スクリーニング候補物質の表面における、１次スクリーニング候補物質と反応成分とを含む中間構造体について構造の最適化を行い、第１最適化構造を算出する。即ち、第１構造最適化工程（ステップＳ１７１）は、第１構造最適化部１７１により、１分子から２分子になる分離素反応において、１次スクリーニング候補物質の表面を緩和した状態で、１次スクリーニング候補物質と反応成分とを含む中間構造体について構造の最適化を行い、第１最適化構造を算出する。
第２構造最適化工程（ステップＳ１７２）は、第２構造最適化部１７２により、第２構造最適化部１４２と同様に、反応成分について、２以上の物質に分離した際の分離構造の最適化を行い、第２最適化構造を算出する。
第２遷移状態エネルギーの取得工程（ステップＳ１７３）は、第２遷移状態エネルギーの取得部１７３により、第１遷移状態エネルギーの取得部１４３と同様、第１構造最適化工程（ステップＳ１７１）で得られた第１最適化構造と第２構造最適化工程（ステップＳ１７２）で得られた第２最適化構造とから遷移状態エネルギーである第２遷移状態エネルギーを算出する。
例えば、上述の通り、ＡＢ＊は、候補物質に吸着している状態の分子であり、Ａ－Ｂ＊は、ＡＢ＊からＡ＊とＢ＊とに分離する過程におけるＡＢ＊の遷移状態の分子であり、Ａ＊は、Ａ分子の中間体であり、Ｂ＊は、Ｂ分子の中間体であるとして、１分子のＡＢ＊がＡ＊及びＢ＊の２分子になる反応が、上記の反応式（１）のように進行するとする。
上記式（１）のように、ＡＢ＊が１分子から２分子になる分離素反応が生じる場合には、第１構造最適化工程（ステップＳ１７１）は、第１構造最適化部１７１により、１次スクリーニング候補物質の表面を緩和した状態で、第１構造最適化工程（ステップＳ１４１）と同様、ＡＢ＊を１次スクリーニング候補物質の表面上に配置し、１次スクリーニング候補物質とＡＢ＊とを含む中間構造体の構造の最適化を行う。
第２構造最適化工程（ステップＳ１７２）は、Ａ＊及びＢ＊からなる２分子になるように、分離構造の最適化を行う。
遷移状態エネルギーの取得工程（ステップＳ１７３）は、第２遷移状態エネルギーの取得部１７３により、遷移状態エネルギーの取得工程（ステップＳ１４３）と同様に行い、ＡＢ＊である１分子がＡ＊及びＢ＊からなる２分子となる時に要する遷移状態エネルギーを第２遷移状態エネルギーとして算出する。
次に、図１１に示すように、第２プロット部１８により、第２算出部１７で算出した記述子である第２エネルギー（第２中間体エネルギー及び第２遷移状態エネルギーを含むエネルギー）に基づいて１次スクリーニング候補物質を、マップ作成工程（ステップＳ１２）で作成した活性マップ（図１２参照）上にプロットして、第２プロット付きマップを作成する（第２プロット工程：ステップＳ１８）。
次に、第２スクリーニング部１９により、第２プロット工程（ステップＳ１８）で作成した第２プロット付きマップを基に１次スクリーニング候補物質をスクリーニングして、２次スクリーニング候補物質を選択する（第２スクリーニング工程：ステップＳ１９）。
即ち、第２スクリーニング部１９により、第２プロット工程（ステップＳ１８）で活性が高い触媒を含む高活性領域にプロットされた１次スクリーニング候補物質を２次スクリーニング候補物質として選択できる。
２次スクリーニング候補物質は、例えば、３０種類～１００種類選択される。例えば、３０種類の２次スクリーニング候補物質をプロットした活性マップの一例を図１６に示す。なお、選択される２次スクリーニング候補物質の数は、上述の通り、１次スクリーニング候補物質の数等に応じて適宜選択可能であり、例えば、数種類でよいし、数十種類でよい。
次に、絞り込み部２１により、第２スクリーニング工程（ステップＳ１９）で得られた２次スクリーニング候補物質に対して、触媒安定性又は触媒コストにより、絞り込みを行ってよい（絞り込み工程：ステップＳ２０）。
２次スクリーニング候補物質は、例えば、３０種類～５０種類に絞り込まれる。なお、絞り込まれる２次スクリーニング候補物質の数は、選択される２次スクリーニング候補物質の数等に応じて適宜選択可能であり、例えば、数種類～数十種類としてよい。
次に、出力部２２により、第２スクリーニング部１９で選択された２次スクリーニング候補物質又は絞り込み部２１で絞り込まれた２次スクリーニング候補物質を表示等により出力する（出力工程：ステップＳ２１）。
本実施形態に係る触媒の選択方法により、ＮＨ３の製造効率が良いＮＨ３合成触媒が選択できる。
本実施形態に係る触媒の選択方法により選択された、ＮＨ３の製造効率が良いＮＨ３合成触媒としては、ＩｒＳｃ、ＦｅＰｄ３、ＭｎＴｃ３、ＩｒＹ、ＣｒＰｄ３、ＭｎＰｄ３、ＲｈＹ、Ｃо３Ｐｔ、ＣｒＰｔ３、ＦｅＲｈ３、ＣｒＲｈ３、Ｎｉ３Ｔｉ、Ｉｒ３Ｖ、Ｐｔ３Ｔｉ、Ｃо３Ｒｈ、Ｐｄ３Ｔｉ、Ｎｉ３Ｚｒ、Ｃо３Ｗ、ＮｉＰｄ３、ＦｅＮｉ３、Ｉｒ３Ｍｎ、ＩｒＭｎ、ＭｎＰｔ、ＭｎＮｉ３、Ｉｒ３Ｒｅ、ＭｎＲｈ、Ｐｄ３Ｖ、ＭｎＰｔ３、Ｒｈ３Ｖ及びＲｈ３Ｔｉ等がある。
本実施形態に係る触媒の選択方法により選択された触媒が、収率が良く、ＮＨ３の製造効率に優れたＮＨ３合成触媒であるか否かは、例えば、本実施形態に係る触媒の選択方法により選択された触媒のエネルギーと、従来より一般的に用いられる量子化学計算によって選択される触媒のエネルギーとを比較して、その乖離を検証することで判断できる。
活性マップを作成する際に必要となる基準触媒においてＮＨ３合成に関する素反応に登場する、基準触媒上での中間体又は遷移状態のエネルギーをＤＦＴ計算により算出したエネルギーと、横軸と同じ基準触媒上での中間体又は遷移状態のエネルギーを本実施形態に係る触媒の選択方法により算出したエネルギーとの相関を図１７に示す。ＤＦＴ計算は、従来より一般的に用いられる量子化学計算の手法である。活性マップを作成する際に必要となる基準触媒とは、例えば、Ｃｏ、Ｒｈ、Ｒｕ、Ｃｕ、Ｆｅ、Ｒｅ等の金属単体等である。図１７に示すように、プロットされた触媒の間には直線関係があることから、機械学習ポテンシャル３０は、ＤＦＴ計算により得られる計算結果と略同じ結果を再現できる。よって、本実施形態に係る触媒の選択方法を用いることで、様々な触媒上での中間体及び遷移状態のエネルギーを高精度に予測できているといえる。
ＤＦＴ計算を用いて作成した触媒の活性マップの一例を図１８に示す。なお、図１８には、本実施形態に係る触媒の選択方法を用いて作成した触媒の活性マップも示す。図１８に示すように、本実施形態に係る触媒の選択方法を用いて選択した触媒の活性マップは、ＤＦＴ計算を用いて作成した触媒の活性マップと略同じ傾向を示す。よって、機械学習ポテンシャル３０で計算したエネルギーを用いて作成した活性マップは、ＤＦＴ計算して算出したエネルギーを用いて作成した活性マップと略同様の活性マップを再現できる。
よって、本実施形態に係る触媒の選択方法により選択された触媒は、ＮＨ３の製造効率が良いＮＨ３合成触媒であるといえる。
なお、本実施形態においては、本実施形態に係る触媒の選択方法は、準備工程（ステップＳ１３）で準備する候補物質の数に応じて、第１算出工程（ステップＳ１４）、第１プロット工程（ステップＳ１５）及び第１スクリーニング工程（ステップＳ１６）、又は第２算出工程（ステップＳ１７）、第２プロット工程（ステップＳ１８）及び第２スクリーニング工程（ステップＳ１９）を含まず、省略してもよい。即ち、本実施形態に係る触媒の選択方法は、候補物質を全て固定した状態での計算、又は候補物質の表面を緩和した状態での計算を省略して、候補物質を絞り込んでもよい。
このように、本実施形態に係る触媒の選択方法は、記述子選択工程（ステップＳ１１）、マップ作成工程（ステップＳ１２）、準備工程（ステップＳ１３）、第１算出工程（ステップＳ１４）、第１プロット工程（ステップＳ１５）、第１スクリーニング工程（ステップＳ１６）、第２算出工程（ステップＳ１７）、第２プロット工程（ステップＳ１８）及び第２スクリーニング工程（ステップＳ１９）を含む。
本実施形態に係る触媒の選択方法は、準備工程（ステップＳ１３）で準備した複数の候補物質の第１エネルギーを第１算出工程（ステップＳ１４）で算出し、第１スクリーニング工程（ステップＳ１６）で、第１プロット工程（ステップＳ１５）で作成した第１プロット付きマップにプロットした候補物質から１次スクリーニング候補物質を絞る。そして、本実施形態に係る触媒の選択方法は、第２算出工程（ステップＳ１７）で選択した１次スクリーニング候補物質の第２エネルギーを算出し、第２スクリーニング工程（ステップＳ１６）で、２次プロット工程（ステップＳ１８）で作成した第２プロット付きマップにプロットした１次スクリーニング候補物質の中から２次スクリーニング候補物質を選択する。
即ち、本実施形態に係る触媒の選択方法は、最初に、第１段階として、候補物質を全て固定した状態で、候補物質を用いた触媒反応に関する記述子を低精度であるが短時間で算出して、活性マップにプロットし、プロットした候補物質から１次スクリーニング候補物質を絞る。次に、本実施形態に係る触媒の選択方法は、第２段階として、１次スクリーニング候補物質の表面を緩和した状態で、絞った１次スクリーニング候補物質を用いた触媒反応に関する記述子を高精度に算出し直す。そして、本実施形態に係る触媒の選択方法は、算出された１次スクリーニング候補物質のより正確な記述子に基づいて１次スクリーニング候補物質をさらに絞り込んで、２次スクリーニング候補物質を選択する。よって、本実施形態に係る触媒の選択方法は、候補物質から有効な触媒を迅速かつ高精度に選択することができるので、原料（Ｈ２及びＮ２）から目的生成物（ＮＨ３）を合成する触媒反応のためのＮＨ３合成触媒を効率的に選択することができる。
化合物等の目的生成物を合成する際には、工業的に各種化学反応が用いられているが、反応過程で圧力や温度等を加える必要な場合があり、多くのエネルギーを要する。本実施形態に係る触媒の選択方法は、化学反応の活性化エネルギーを抑制することができるため、化学反応に要するエネルギーを低減するための触媒の選択に有効に用いることができる。
特に、目的生成物であるＮＨ３は、水素キャリアの有力候補の一つとして注目され始めており、ＮＨ３を高効率で製造する上で、効率良くＮＨ３合成できるＮＨ３合成触媒を使用することは重要である。ＮＨ３は、一般に、ハーバーボッシュ（ＨＢ）法を用いて合成されるが、高温高圧で行うため、ＣＯ２排出量の削減、エネルギー効率の観点から、ＮＨ３合成方法の改善は重要となっている。本実施形態に係る触媒の選択方法は、目的生成物であるＮＨ３の製造効率が良い合成触媒を探索するための選択方法として好適に用いることができる。
本実施形態に係る触媒の選択方法は、第１算出工程（ステップＳ１４）及び第２算出工程（ステップＳ１７）で、機械学習ポテンシャル３０を用い、候補物質及び１次スクリーニング反応成分の記述子を算出することができる。これにより、本実施形態に係る触媒の選択方法は、記述子の算出をさらに短時間に短縮することができるため、製造効率が良いＮＨ３合成触媒の選択時間を短縮することができる。
本実施形態に係る触媒の選択方法は、第１算出工程（ステップＳ１４）及び第２算出工程（ステップＳ１７）で、素反応に含まれる候補物質又は１次スクリーニング候補物質の表面における反応成分の吸着位置を変化させ、候補物質又は１次スクリーニング候補物質と反応成分とを含む中間構造体について、構造の最適化を行うことができる。これにより、本実施形態に係る触媒の選択方法は、候補物質又は１次スクリーニング候補物質の表面に反応成分が吸着した中間構造体の安定な構造を得ることができるため、記述子として、第１中間体エネルギー及び第２中間体エネルギーが適切に算出し易くなる。
本実施形態に係る触媒の選択方法は、第１算出工程（ステップＳ１４）に、第１構造最適化工程（ステップＳ１４１）と、第２構造最適化工程（ステップＳ１４２）と、第１遷移状態エネルギーの取得工程（ステップＳ１４３）を含めることができる。第１算出工程（ステップＳ１４）は、これらの各工程を含むことで、候補物質の表面に反応成分の中間体の遷移状態が吸着した後、２以上の物質に分離する分離素反応における第１遷移状態エネルギーを記述子として算出することができる。これにより、本実施形態に係る触媒の選択方法は、第１算出工程（ステップＳ１４）で、触媒の種類毎にＮＨ３の合成速度をより適切に算出し易くなるため、製造効率が良いＮＨ３合成触媒をより適切に選択することができる。
本実施形態に係る触媒の選択方法は、第２算出工程（ステップＳ１７）に、第１構造最適化工程（ステップＳ１７１）と、第２構造最適化工程（ステップＳ１７２）と、第２遷移状態エネルギーの取得工程（ステップＳ１７３）を含むことができる。第２算出工程（ステップＳ１７）は、これらの各工程を含むことで、１次スクリーニング候補物質の表面に反応成分の中間体の遷移状態が吸着した後、２以上の物質に分離する分離素反応における第２遷移状態エネルギーを記述子として算出することができる。これにより、本実施形態に係る触媒の選択方法は、第２算出工程（ステップＳ１７）で、触媒の種類毎にＮＨ３の合成速度をより適切に求めることができるため、製造効率が良いＮＨ３合成触媒をより適切に選択することができる。
本実施形態に係る触媒の選択方法は、準備工程（ステップＳ１２）で、一の候補物質の表面の１種類の元素を別の異なる元素に置換した物質を他の候補物質として含むことができる。これにより、本実施形態に係る触媒の選択方法は、物質の構造の一部が異なる物質も候補物質として含めることができるため、ＮＨ３の製造効率が良いＮＨ３合成触媒をより詳細に選択することができる。
本実施形態に係る触媒の選択方法は、準備工程（ステップＳ１２）で、候補物質として、結晶面のみが異なる物質も候補物質として含めることができる。これにより、本実施形態に係る触媒の選択方法は、候補物質の表面として、結晶面が異なる表面を複数用意することができる。このため、本実施形態に係る触媒の選択方法は、候補物質の表面の複数の表面のうち、特に反応速度が高い表面を有する候補物質を用いることができるため、ＮＨ３の合成の効率化を適切に図ることができる。
本実施形態に係る触媒の選択方法は、絞り込み工程（ステップＳ１８）を含むことができる。これにより、本実施形態に係る触媒の選択方法は、第２スクリーニング工程（ステップＳ１６）で得られた２次スクリーニング候補物質を、触媒安定性及び触媒コスト等を考慮してさらに絞り込めるため、ＮＨ３の製造効率が良いＮＨ３合成触媒をＮＨ３の合成の安定化及び低コスト化を図りつつ選択することができる。
本実施形態に係る触媒の選択方法は、記述子に、候補物質の表面に反応成分が吸着する際の吸着エネルギーと、候補物質の表面に反応成分が吸着した後、反応成分が２以上の物質に分離する分離素反応における遷移状態エネルギーとを用いることができる。即ち、本実施形態に係る触媒の選択方法は、記述子として、第１中間体エネルギー及び第２中間体エネルギーに、Ｎ２の中間体であるＮ＊がＮＨ３合成触媒に吸着する吸着エネルギーを用い、第１遷移状態エネルギー及び第２遷移状態エネルギーに、Ｎ２の中間体の遷移状態であるＮ－Ｎ＊がＮＨ３合成触媒から解離する解離活性化エネルギーを用いることができる。ＮＨ３合成触媒は、原料であるＮ２及びＨ２からＮＨ３が合成される過程において、Ｎ＊と触媒との吸着エネルギー（ＥＮ）と、触媒でのＮ－Ｎ＊の解離活性化エネルギー（ＥＮ－Ｎ）とが、ＮＨ３の合成に大きく影響する。本実施形態に係る触媒の選択方法は、中間体エネルギー及び遷移状態エネルギーに上記の中間体であるＮ＊と触媒との吸着エネルギー（ＥＮ）と触媒での中間体の遷移状態であるＮ－Ｎ＊の解離活性化エネルギー（ＥＮ－Ｎ）を用いた活性マップを用いることで、ＮＨ３の合成速度を高精度かつ適切に求めることができるため、製造効率が良いＮＨ３合成触媒をより適切に選択することができる。
＜触媒＞
本実施形態に係る触媒は、上記の本実施形態に係る触媒の選択方法により選択される。
本実施形態に係る触媒は、ＮＨ３合成触媒等のように、原料から目的生成物の製造に用いられる触媒として好適に用いられる。
本実施形態に係る触媒がＮＨ３合成触媒として用いられる場合、ＮＨ３合成触媒としては、上述の通り、ＩｒＳｃ、ＦｅＰｄ３、ＭｎＴｃ３、ＩｒＹ、ＣｒＰｄ３、ＭｎＰｄ３、ＲｈＹ、Ｃо３Ｐｔ、ＣｒＰｔ３、ＦｅＲｈ３、ＣｒＲｈ３、Ｎｉ３Ｔｉ、Ｉｒ３Ｖ、Ｐｔ３Ｔｉ、Ｃо３Ｒｈ、Ｐｄ３Ｔｉ、Ｎｉ３Ｚｒ、Ｃо３Ｗ、ＮｉＰｄ３、ＦｅＮｉ３、Ｉｒ３Ｍｎ、ＩｒＭｎ、ＭｎＰｔ、ＭｎＮｉ３、Ｉｒ３Ｒｅ、ＭｎＲｈ、Ｐｄ３Ｖ、ＭｎＰｔ３、Ｒｈ３Ｖ及びＲｈ３Ｔｉ等を用いることができる。これらは１種単独で用いてもよいし、２種以上を併用してもよい。
本実施形態に係る触媒は、上記の本実施形態に係る触媒の選択方法により選択できるため、目的生成物を効率良く製造することができる。
＜触媒の製造方法＞
図１９は、本実施形態に係る触媒の製造方法の一例を示すフローチャートである。図１９に示すように、本実施形態に係る触媒の製造方法は、触媒を選択する選択工程（ステップＳ３１）と、触媒を調製する調製工程（ステップＳ３２）とを含む。
選択工程（ステップＳ３１）は、上記の本実施形態に係る触媒の選択方法により触媒を選択する。
調製工程（ステップＳ３２）は、選択工程（ステップＳ３１）で選択した触媒を調製する。触媒の調整方法は、特に限定されず、選択される触媒の種類に応じて一般的な調整方法を用いてよい。
本実施形態に係る触媒の製造方法は、上記の本実施形態に係る触媒の選択方法により選択された触媒を調整することができるため、目的生成物の生成を効率良く行える触媒を適切に製造することができる。
以上の通り、実施形態を説明したが、上記実施形態は、例として提示したものであり、上記実施形態により本発明が限定されるものではない。上記実施形態は、その他の様々な形態で実施されることが可能であり、発明の要旨を逸脱しない範囲で、種々の組み合わせ、省略、置き換え、変更などを行うことが可能である。これら実施形態やその変形は、発明の範囲や要旨に含まれると共に、特許請求の範囲に記載された発明とその均等の範囲に含まれる。
なお、本発明の実施形態の態様は、例えば、以下の通りである。
＜１＞ 原料から目的生成物を生成する触媒反応のための触媒の選択方法であって、
前記触媒反応の素反応に含まれる中間体構造又は遷移状態構造のエネルギーを記述子として選択する記述子選択工程と、
前記記述子と前記触媒の反応性との関係を表したマップを作成するマップ作成工程と、
前記触媒の候補物質を複数種類準備する準備工程と、
前記候補物質を固定した状態で、前記候補物質を用いた前記触媒反応に関する前記記述子を算出する第１算出工程と、
前記第１算出工程で算出した前記記述子を前記マップ上にプロットして第１プロット付きマップを作成する第１プロット工程と、
前記第１プロット付きマップを基に前記候補物質をスクリーニングして１次スクリーニング候補物質を選択する第１スクリーニング工程と、
前記１次スクリーニング候補物質に対して、前記１次スクリーニング候補物質の表面を緩和した状態で、前記１次スクリーニング候補物質を用いた前記触媒反応に関する前記記述子を算出する第２算出工程と、
前記第２算出工程で算出した前記記述子を前記マップ上にプロットして第２プロット付きマップを作成する第２プロット工程と、
前記第２プロット付きマップを基に前記１次スクリーニング候補物質をスクリーニングして２次スクリーニング候補物質を選択する第２スクリーニング工程と、
を含む触媒の選択方法。
＜２＞ 前記第１算出工程及び前記第２算出工程の少なくとも一方は、機械学習ポテンシャルを用いて、前記記述子を算出する＜１＞に記載の触媒の選択方法。
＜３＞ 前記機械学習ポテンシャルが、ニューラルネットワークポテンシャルである＜２＞に記載の触媒の選択方法。
＜４＞ 前記第１算出工程及び前記第２算出工程の少なくとも一方は、前記素反応に含まれる前記候補物質の表面における前記原料由来の物質を含む反応成分の吸着位置を変化させ、前記候補物質と前記反応成分とを含む中間構造体について、構造の最適化を行う＜１＞～＜３＞の何れか１つに記載の触媒の選択方法。
＜５＞ 前記記述子は、前記触媒の表面に前記原料由来の物質を含む反応成分が吸着した後、前記反応成分が２以上の物質に分離する分離素反応における遷移状態エネルギーを含んでおり、
前記第１算出工程は、
前記分離素反応に含まれる前記候補物質の表面における前記反応成分の前記候補物質と前記反応成分とを含む中間構造体について構造の最適化を行い、第１最適化構造を算出する第１構造最適化工程と、
前記反応成分の前記候補物質と前記反応成分とを含む前記２以上の物質に分離した際の構造の最適化を行い、第２最適化構造を算出する第２構造最適化工程と、
前記第１最適化構造と前記第２最適化構造とから前記遷移状態エネルギーである第１遷移状態エネルギーを算出する第１遷移状態エネルギー算出工程と、
を含む＜１＞～＜４＞の何れか一つに記載の触媒の選択方法。
＜６＞ 前記記述子は、前記触媒の表面に前記原料由来の物質を含む反応成分が吸着した後、前記反応成分が２以上の物質に分離する分離素反応における遷移状態エネルギーを含んでおり、
前記第２算出工程は、
前記分離素反応に含まれる前記１次スクリーニング候補物質の表面における、前記１次スクリーニング候補物質と前記反応成分とを含む中間構造体について構造の最適化を行い、第１最適化構造を算出する第１構造最適化工程と、
前記反応成分について、前記２以上の物質に分離した際の分離構造の最適化を行い、第２最適化構造を算出する第２構造最適化工程と、
前記第１最適化構造と前記第２最適化構造とから前記遷移状態エネルギーである第２遷移状態エネルギーを算出する第２エネルギー算出工程と、
を含む＜１＞～＜５＞の何れか一つに記載の触媒の選択方法。
＜７＞ 前記準備工程は、一の前記候補物質の表面の１種類の元素を別の異なる元素に置換した物質を他の前記候補物質として含む＜１＞～＜６＞の何れか一つに記載の触媒の選択方法。
＜８＞ 前記準備工程は、前記候補物質として、結晶面のみが異なる物質も含む＜１＞～＜７＞の何れか一つに記載の触媒の選択方法。
＜９＞ 前記第２スクリーニング工程で得られた前記２次スクリーニング候補物質を、触媒安定性又は触媒コストにより絞り込む絞り込み工程を含む＜１＞～＜８＞の何れか一つに記載の触媒の選択方法。
＜１０＞ 前記候補物質は、単体の金属、複数の金属を含む合金、又は前記金属を含む金属化合物である＜１＞～＜９＞の何れか一つに記載の触媒の選択方法。
＜１１＞ 前記原料が窒素と水素であり、前記目的生成物がアンモニアである＜１＞～＜１０＞の何れか一つに記載の触媒の選択方法。
＜１２＞ 前記記述子が、前記候補物質の表面に前記原料由来の物質を含む反応成分が吸着する際の吸着エネルギーと、前記候補物質の表面に前記反応成分が吸着した後、前記反応成分が２以上の物質に分離する分離素反応における遷移状態エネルギーとを含む、＜１１＞に記載の触媒の選択方法。
＜１３＞ ＜１＞～＜１２＞の何れか一つに記載の触媒の選択方法により選択された触媒。
＜１４＞ ＜１３＞に記載の触媒は、アンモニア合成用の触媒であり、ＩｒＳｃ、ＦｅＰｄ３、ＭｎＴｃ３、ＩｒＹ、ＣｒＰｄ３、ＭｎＰｄ３、ＲｈＹ、Ｃо３Ｐｔ、ＣｒＰｔ３、ＦｅＲｈ３、ＣｒＲｈ３、Ｎｉ３Ｔｉ、Ｉｒ３Ｖ、Ｐｔ３Ｔｉ、Ｃо３Ｒｈ、Ｐｄ３Ｔｉ、Ｎｉ３Ｚｒ、Ｃо３Ｗ、ＮｉＰｄ３、ＦｅＮｉ３、Ｉｒ３Ｍｎ、ＩｒＭｎ、ＭｎＰｔ、ＭｎＮｉ３、Ｉｒ３Ｒｅ、ＭｎＲｈ、Ｐｄ３Ｖ、ＭｎＰｔ３、Ｒｈ３Ｖ及びＲｈ３Ｔｉからなる群から選択された１種以上の成分を含む触媒。
＜１５＞ ＜１＞～＜１２＞の何れか一つに記載の触媒の選択方法により触媒を選択する選択工程と、
前記選択工程で選択した触媒を調製する調製工程と、
を含む触媒の製造方法。
１ 触媒の選択システム
１０ 触媒の選択装置
１１ 記述子選択部
１２ マップ作成部
１３ 準備部
１４ 第１算出部
１５ 第１プロット部
１６ 第１スクリーニング部
１７ 第２算出部
１８ 第２プロット部
１９ 第２スクリーニング部
２１ 絞り込み部
２２ 出力部
２０ 記憶部
３０ 機械学習ポテンシャル
１４１、１７１ 第１構造最適化部
１４２、１７２ 第２構造最適化部
１４３ 第１遷移状態エネルギーの取得部
１７３ 第２遷移状態エネルギーの取得部

Claims (13)

  1. 原料から目的生成物を生成する触媒反応のための触媒の選択方法であって、
    前記触媒反応の素反応に含まれる中間体構造又は遷移状態構造のエネルギーを記述子として選択する記述子選択工程と、
    前記記述子と前記触媒の反応性との関係を表したマップを作成するマップ作成工程と、
    前記触媒の候補物質を複数種類準備する準備工程と、
    前記候補物質を固定した状態で、前記候補物質を用いた前記触媒反応に関する前記記述子を算出する第１算出工程と、
    前記第１算出工程で算出した前記記述子を前記マップ上にプロットして第１プロット付きマップを作成する第１プロット工程と、
    前記第１プロット付きマップを基に前記候補物質をスクリーニングして１次スクリーニング候補物質を選択する第１スクリーニング工程と、
    前記１次スクリーニング候補物質に対して、前記１次スクリーニング候補物質の表面を緩和した状態で、前記１次スクリーニング候補物質を用いた前記触媒反応に関する前記記述子を算出する第２算出工程と、
    前記第２算出工程で算出した前記記述子を前記マップ上にプロットして第２プロット付きマップを作成する第２プロット工程と、
    前記第２プロット付きマップを基に前記１次スクリーニング候補物質をスクリーニングして２次スクリーニング候補物質を選択する第２スクリーニング工程と、
    を含む触媒の選択方法。
  2. 前記第１算出工程及び前記第２算出工程の少なくとも一方は、機械学習ポテンシャルを用いて、前記記述子を算出する請求項１に記載の触媒の選択方法。
  3. 前記機械学習ポテンシャルが、ニューラルネットワークポテンシャルである請求項２に記載の触媒の選択方法。
  4. 前記第１算出工程及び前記第２算出工程の少なくとも一方は、前記素反応に含まれる前記候補物質の表面における前記原料由来の物質を含む反応成分の吸着位置を変化させ、前記候補物質と前記反応成分とを含む中間構造体について、構造の最適化を行う請求項１に記載の触媒の選択方法。
  5. 前記記述子は、前記触媒の表面に前記原料由来の物質を含む反応成分が吸着した後、前記反応成分が２以上の物質に分離する分離素反応における遷移状態エネルギーを含んでおり、
    前記第１算出工程は、
    前記分離素反応に含まれる前記候補物質の表面における前記反応成分の前記候補物質と前記反応成分とを含む中間構造体について構造の最適化を行い、第１最適化構造を算出する第１構造最適化工程と、
    前記反応成分の前記候補物質と前記反応成分とを含む前記２以上の物質に分離した際の構造の最適化を行い、第２最適化構造を算出する第２構造最適化工程と、
    前記第１最適化構造と前記第２最適化構造とから前記遷移状態エネルギーである第１遷移状態エネルギーを算出する第１遷移状態エネルギー算出工程と、
    を含む請求項１に記載の触媒の選択方法。
  6. 前記記述子は、前記触媒の表面に前記原料由来の物質を含む反応成分が吸着した後、前記反応成分が２以上の物質に分離する分離素反応における遷移状態エネルギーを含んでおり、
    前記第２算出工程は、
    前記分離素反応に含まれる前記１次スクリーニング候補物質の表面における、前記１次スクリーニング候補物質と前記反応成分とを含む中間構造体について構造の最適化を行い、第１最適化構造を算出する第１構造最適化工程と、
    前記反応成分について、前記２以上の物質に分離した際の分離構造の最適化を行い、第２最適化構造を算出する第２構造最適化工程と、
    前記第１最適化構造と前記第２最適化構造とから前記遷移状態エネルギーである第２遷移状態エネルギーを算出する第２エネルギー算出工程と、
    を含む請求項１に記載の触媒の選択方法。
  7. 前記準備工程は、一の前記候補物質の表面の１種類の元素を別の異なる元素に置換した物質を他の前記候補物質として含む請求項１に記載の触媒の選択方法。
  8. 前記準備工程は、前記候補物質として、結晶面のみが異なる物質も含む請求項１に記載の触媒の選択方法。
  9. 前記第２スクリーニング工程で得られた前記２次スクリーニング候補物質を、触媒安定性又は触媒コストにより絞り込む絞り込み工程を含む請求項１に記載の触媒の選択方法。
  10. 前記候補物質は、単体の金属、複数の金属を含む合金、又は前記金属を含む金属化合物である請求項１に記載の触媒の選択方法。
  11. 前記原料が窒素と水素であり、前記目的生成物がアンモニアである請求項１に記載の触媒の選択方法。
  12. 前記記述子が、前記候補物質の表面に前記原料由来の物質を含む反応成分が吸着する際の吸着エネルギーと、前記候補物質の表面に前記反応成分が吸着した後、前記反応成分が２以上の物質に分離する分離素反応における遷移状態エネルギーとを含む請求項１１に記載の触媒の選択方法。
  13. 請求項１に記載の触媒の選択方法により触媒を選択する選択工程と、
    前記選択工程で選択した触媒を調製する調製工程と、
    を含む触媒の製造方法。
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