JP7258646B2 - Plural flat magnetic metal particles, compacted powder materials and rotating electric machines - Google Patents

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Description

本発明の実施の形態は、複数の扁平磁性金属粒子、圧粉材料及び回転電機に関する。 An embodiment of the present invention relates to a plurality of flat magnetic metal particles, a compacted powder material, and a rotating electric machine.

現在、軟磁性材料は、回転電機(例えば、モータ、発電機など)、変圧器、インダクタ、トランス、磁性インク、アンテナ装置等の様々なシステム、デバイスの部品に適用されており非常に重要な材料である。これらの部品においては、軟磁性材料の有する透磁率実部(比透磁率実部)μ’を利用するため、実際に使用する場合は、利用周波数帯域に合わせてμ’を制御することが好ましい。また、高効率のシステムを実現するためには、できるだけ低損失の材料にすることが好ましい。つまり、透磁率虚部(比透磁率虚部)μ”(損失に相当)をできるだけ小さくすることが好ましい。損失に関しては、損失係数tanδ(=μ”/μ’×100(%))が一つの目安となり、μ’に対してμ”が小さければ小さい程損失係数tanδが小さくなり好ましい。そのためには、実際の動作条件においての鉄損を小さくすることが好ましく、すなわち、渦電流損失、ヒステリシス損失、強磁性共鳴損失、残留損失(その他の損失)をできる限り小さくすることが好ましい。渦電流損失を小さくするためには電気抵抗を大きくしたり、金属部のサイズを小さくしたり、磁区構造を細分化したりすることが有効である。ヒステリシス損失を小さくするためには、保磁力を小さくしたり、飽和磁化を大きくしたりすることが有効である。強磁性共鳴損失を小さくするためには、材料の異方性磁界を大きくすることによって強磁性共鳴周波数を高周波化することが有効である。また、近年ではハイパワーの電力を扱う需要が高まっているため、特に、高電流、高電圧等、材料に印加される実効的な磁界が大きい動作条件下で損失が小さいことが求められる。そのためには磁気飽和を起こさないように軟磁性材料の飽和磁化はできるだけ大きい方が好ましい。更には、近年では、高周波化によって機器の小型化が可能なため、システム、デバイス機器の利用周波数帯域の高周波数帯化が進んでおり、高周波で高い透磁率と低い損失を備え、特性に優れた磁性材料の開発が急務となっている。 Currently, soft magnetic materials are very important materials that are applied to parts of various systems and devices such as rotary electric machines (e.g. motors, generators, etc.), transformers, inductors, transformers, magnetic inks, and antenna devices. is. In these parts, since the real part of magnetic permeability (real part of relative magnetic permeability) μ′ of the soft magnetic material is used, it is preferable to control μ′ according to the frequency band used in actual use. . Also, in order to realize a highly efficient system, it is preferable to use a material with as low a loss as possible. That is, it is preferable to make the imaginary part of magnetic permeability (imaginary part of relative magnetic permeability) μ″ (corresponding to loss) as small as possible. The smaller the μ″ relative to μ′, the smaller the loss factor tan δ, which is preferable. For this purpose, it is preferable to reduce the iron loss under actual operating conditions, namely, eddy current loss, hysteresis It is preferable to minimize loss, ferromagnetic resonance loss, and residual loss (other loss).In order to reduce eddy current loss, electrical resistance may be increased, the size of metal parts may be reduced, and the magnetic domain structure may be reduced. To reduce the hysteresis loss, it is effective to reduce the coercive force and increase the saturation magnetization.To reduce the ferromagnetic resonance loss, , It is effective to increase the ferromagnetic resonance frequency by increasing the anisotropic magnetic field of the material.In addition, in recent years, the demand for handling high-power electric power has increased, so in particular, high current and high voltage For this reason, it is desirable that the saturation magnetization of the soft magnetic material is as large as possible so as not to cause magnetic saturation. In recent years, the use of higher frequency bands for systems and devices has been progressing because higher frequencies have made it possible to downsize devices, and magnetic fields with excellent characteristics, such as high magnetic permeability and low loss at high frequencies, have been developed. There is an urgent need to develop materials.

また、近年、省エネ問題、環境問題に対する意識の高まりから、システムの効率をできるだけ高めることが求められている。特に、モータシステムは、世の中の電力消費の多くを担っているため、モータの高効率化は非常に重要である。この中でモータを構成するコア等は軟磁性材料で構成され、軟磁性材料の透磁率や飽和磁化をできるだけ大きくすることや、損失をできるだけ小さくすることが求められている。また、モータの一部に使われている磁性楔(磁性くさび)においては損失をできるだけ小さくすることが求められている。なお、トランスを用いたシステムにおいても同様のことが要求される。モータやトランスなどにおいては、高効率化とともに小型化への要求も大きい。小型化を実現するためには、軟磁性材料の透磁率、飽和磁化をできるだけ大きくすることが重要である。また、磁気飽和を防ぐためにも飽和磁化をできるだけ大きくすることが重要である。更にはシステムの動作周波数を高周波化したい需要も大きく、高周波帯域で低損失の材料の開発が求められている。 In recent years, due to the growing awareness of energy conservation and environmental issues, there is a demand to improve system efficiency as much as possible. In particular, since motor systems are responsible for much of the power consumption in the world, it is very important to improve the efficiency of motors. Among them, the core and the like that constitute the motor are made of soft magnetic material, and it is required that the magnetic permeability and saturation magnetization of the soft magnetic material be increased as much as possible, and that the loss be made as small as possible. Also, a magnetic wedge used in a part of the motor is required to have a loss as small as possible. A system using a transformer also requires the same. As for motors and transformers, there is a great demand for miniaturization as well as high efficiency. In order to achieve miniaturization, it is important to increase the magnetic permeability and saturation magnetization of the soft magnetic material as much as possible. Also, in order to prevent magnetic saturation, it is important to increase the saturation magnetization as much as possible. Furthermore, there is a great demand for higher system operating frequencies, and development of low-loss materials in high-frequency bands is required.

また、高い透磁率と低い損失を有する軟磁性材料は、インダクタンス素子やアンテナ装置などにも用いられるが、その中でも特に、近年、パワー半導体に用いるパワーインダクタンス素子への応用に関して注目されている。近年、省エネルギー、環境保護の重要性が盛んに唱えられており、CO排出量削減や化石燃料への依存度の低減が求められてきた。この結果、ガソリン自動車に代わる電気自動車やハイブリッド自動車の開発が精力的に進められている。また、太陽光発電や風力発電といった自然エネルギーの利用技術が省エネ社会のキー・テクノロジーといわれており、先進各国は自然エネルギーの利用技術の開発を積極的に進めている。更に、環境にやさしい省電力システムとして、太陽光発電、風力発電等で発電した電力をスマートグリッドで制御し、家庭内やオフィス、工場に高効率で需給するHEMS(Home Energy Management System)、BEMS(Building and Energy Management System)構築の重要性が盛んに提唱されている。このような省エネルギー化の流れの中で、重要な役割を担うのがパワー半導体である。パワー半導体は、高い電力やエネルギーを高効率で制御する半導体であり、IGBT(insulated gate bipolar transistor)、MOSFET、パワー・バイポーラ・トランジスタ、パワー・ダイオードなどのパワー個別半導体に加え、リニア・レギュレータ、スイッチング・レギュレータなどの電源回路、更にはこれらを制御するためのパワー・マネジメント用ロジックLSIなどが含まれる。パワー半導体は、家電、コンピュータ、自動車、鉄道などあらゆる機器に幅広く使われており、これら応用機器の普及拡大、更にこれらの機器へのパワー半導体の搭載比率拡大が期待できるため、今後のパワー半導体は大きな市場成長が予想されている。例えば、多くの家電に搭載されているインバータには、ほとんどといって良いほどパワー半導体が使われており、これによって大幅な省エネが可能になる。パワー半導体は、現在、Siが主流であるが、更なる高効率化や機器の小型化のためには、SiC、GaNの利用が有効であると考えられている。SiCやGaNはSiよりも、バンドギャップや絶縁破壊電界が大きく、耐圧を高くできるため素子を薄くできる。そのため、半導体のオン抵抗を下げることが出来、低損失化・高効率化に有効である。また、SiCやGaNはキャリア移動度が高いため、スイッチング周波数を高周波化することが可能となり、素子の小型化に有効となる。更には、特にSiCではSiよりも熱伝導率が高いため放熱能力が高く高温動作が可能となり、冷却機構を簡素化が出来小型化に有効となる。以上の観点から、SiC、GaNパワー半導体の開発が精力的に行われている。しかし、その実現のためには、パワー半導体とともに使用されるパワーインダクタ素子の開発、すなわち、高透磁率軟磁性材料(高い透磁率と低い損失)の開発が不可欠である。この時、磁性材料に求められる特性としては、駆動周波数帯域での高い透磁率、低い磁気損失は勿論のこと、大電流に対応できる高い飽和磁化が好ましい。飽和磁化が高い場合、高い磁場を印加しても磁気飽和を起こしにくく、実効的なインダクタンス値の低下が抑制できる。これによって、デバイスの直流重畳特性が向上し、システムの効率が向上する。 Soft magnetic materials with high magnetic permeability and low loss are also used for inductance elements, antenna devices, etc. Among them, in recent years, in particular, attention has been paid to their application to power inductance elements used in power semiconductors. In recent years, the importance of energy saving and environmental protection has been actively advocated, and there has been a demand for reducing CO2 emissions and reducing dependence on fossil fuels. As a result, development of electric vehicles and hybrid vehicles to replace gasoline vehicles is vigorously advanced. In addition, technology for using natural energy such as solar power generation and wind power generation is said to be a key technology for an energy-saving society, and developed countries are actively promoting the development of technology for using natural energy. Furthermore, as eco-friendly power saving systems, HEMS (Home Energy Management System) and BEMS ( (Building and Energy Management System) The importance of construction has been vigorously advocated. Power semiconductors play an important role in this trend of energy saving. Power semiconductors are semiconductors that control high power and energy with high efficiency.In addition to individual power semiconductors such as IGBTs (insulated gate bipolar transistors), MOSFETs, power bipolar transistors, and power diodes, linear regulators, switching - Includes power supply circuits such as regulators, and power management logic LSIs for controlling these. Power semiconductors are widely used in all types of equipment, including home appliances, computers, automobiles, and railways. Significant market growth is expected. For example, most of the inverters installed in home appliances use power semiconductors, which enables significant energy savings. Power semiconductors are currently mainly made of Si, but the use of SiC and GaN is believed to be effective in achieving higher efficiency and downsizing of devices. SiC and GaN have a larger bandgap and dielectric breakdown field than Si, and can have a higher breakdown voltage, so that the device can be made thinner. Therefore, the on-resistance of the semiconductor can be lowered, which is effective in reducing loss and improving efficiency. In addition, since SiC and GaN have high carrier mobility, it is possible to increase the switching frequency, which is effective in miniaturizing the device. Furthermore, since SiC has a higher thermal conductivity than Si, it has a high heat dissipation capability and can operate at high temperature, which is effective for miniaturization because the cooling mechanism can be simplified. From the above point of view, the development of SiC and GaN power semiconductors is being vigorously pursued. However, in order to realize this, it is essential to develop power inductor elements used with power semiconductors, that is, to develop high permeability soft magnetic materials (high permeability and low loss). At this time, the properties required for the magnetic material are high magnetic permeability and low magnetic loss in the drive frequency band, and high saturation magnetization that can handle a large current is preferable. When the saturation magnetization is high, even if a high magnetic field is applied, magnetic saturation is unlikely to occur, and a decrease in effective inductance value can be suppressed. This improves the DC superposition characteristics of the device and improves the efficiency of the system.

また、高周波で高い透磁率と低い損失を有する磁性材料は、アンテナ装置等の高周波通信機器のデバイスへの応用も期待される。アンテナの小型化、省電力化の方法として、高透磁率(高い透磁率と低い損失)の絶縁基板をアンテナ基板として、アンテナから通信機器内の電子部品や基板へ到達する電波を巻き込んで電子部品や基板へ電波を到達させずに送受信を行う方法がある。これによって、アンテナの小型化と省電力化が可能となるが、同時に、アンテナの共振周波数を広帯域化することも可能となり好ましい。 Magnetic materials with high magnetic permeability and low loss at high frequencies are also expected to be applied to devices of high-frequency communication equipment such as antenna devices. As a method to reduce the size and power consumption of the antenna, an insulating substrate with high magnetic permeability (high magnetic permeability and low loss) is used as the antenna substrate, and the radio waves reaching the electronic parts and substrates in the communication equipment from the antenna are involved, and the electronic parts There is also a method of transmitting and receiving without allowing radio waves to reach the substrate. This makes it possible to reduce the size and power consumption of the antenna, and at the same time, it is possible to widen the band of the resonance frequency of the antenna, which is preferable.

なお、上記各々のシステム、デバイス、に組み込んだ際に求められるその他の特性としては、高い熱的安定性、高強度、高靱性、等も挙げられる。また、複雑な形状に適用するためには、板やリボンの形状よりも圧紛体の方が好ましい。しかしながら一般に圧紛体にすると、飽和磁化、透磁率、損失、強度、靱性、硬度などの点で特性が劣化することが知られており、特性の向上が好ましい。 Other characteristics required when incorporated into each of the above systems and devices include high thermal stability, high strength, high toughness, and the like. Also, in order to apply to complex shapes, compacts are preferable to plate or ribbon shapes. However, it is generally known that when it is made into a compact, its properties deteriorate in terms of saturation magnetization, magnetic permeability, loss, strength, toughness, hardness, etc. Therefore, it is preferable to improve the properties.

次に既存の軟磁性材料について、その種類と問題点について説明する。 Next, types and problems of existing soft magnetic materials will be described.

10kH以下のシステム用の既存の軟磁性材料としては、珪素鋼板(FeSi)が挙げられる。珪素鋼板は歴史が古く、大電力を扱う回転電機、トランスのコア材料のほとんどに採用されている材料である。無方向珪素鋼板から方向性珪素鋼板へと高特性化が図られ、発見当初に比べると進化はしているが、近年では特性改善は頭打ちになってきている。特性としては、高飽和磁化、高透磁率、低損失を同時に満たすことが特に重要である。世の中では、珪素鋼板を超える材料の研究がアモルファス系、ナノクリスタル系の組成を中心に盛んに行われてはいるが、すべての面で珪素鋼板を超える材料組成はいまだ見付かっていない。また複雑な形状に適用可能な圧紛体の研究も行われているが、圧紛体においては板やリボンと比べて、特性が悪いという欠点を有している。 An existing soft magnetic material for systems below 10 kHz is silicon steel (FeSi). Silicon steel sheets have a long history and are used for most core materials of rotating electric machines and transformers that handle high power. Improvements in characteristics have been made from non-oriented silicon steel sheets to oriented silicon steel sheets, and progress has been made compared to when they were first discovered, but in recent years, the improvement in characteristics has reached a plateau. As characteristics, it is particularly important to satisfy high saturation magnetization, high magnetic permeability, and low loss at the same time. In the world, studies on materials that surpass silicon steel sheets are being actively conducted, centering on amorphous and nanocrystalline compositions, but no material composition that surpasses silicon steel sheets in all aspects has yet been found. Research is also being conducted on green compacts that can be applied to complex shapes, but green compacts have the disadvantage of being inferior to plates and ribbons in terms of characteristics.

10kHz~100kHzのシステム用の既存の軟磁性材料としては、センダスト(Fe-Si-Al)、ナノクリスタル系ファインメット(Fe-Si-B-Cu-Nb)、Fe基若しくはCo基アモルファス・ガラスのリボン・圧粉体、又はMnZn系フェライト材料が挙げられる。しかしながら、いずれも高透磁率、低損失、高飽和磁化、高い熱的安定性、高強度、高靱性、高硬度を完全に満たしてはおらず不十分である。 Existing soft magnetic materials for 10 kHz to 100 kHz systems include Sendust (Fe--Si--Al), nanocrystalline Finemet (Fe--Si--B--Cu--Nb), and Fe- or Co-based amorphous glasses. A ribbon, compact, or MnZn-based ferrite material can be used. However, none of them completely satisfy high magnetic permeability, low loss, high saturation magnetization, high thermal stability, high strength, high toughness and high hardness, and are insufficient.

100kHz以上(MHz帯域以上)の既存の軟磁性材料としては、NiZn系フェライト、六方晶フェライト等が挙げられるが、高周波での磁気特性が不十分である。 NiZn-based ferrite, hexagonal ferrite, etc. can be cited as existing soft magnetic materials of 100 kHz or higher (MHz band or higher), but their magnetic properties at high frequencies are insufficient.

以上のことから、高飽和磁化、高透磁率、低損失、高い熱的安定性、優れた機械特性を有する磁性材料の開発が好ましい。 In view of the above, it is desirable to develop magnetic materials with high saturation magnetization, high magnetic permeability, low loss, high thermal stability, and excellent mechanical properties.

特開2017-059816号公報JP 2017-059816 A

本発明が解決しようとする課題は、優れた磁気特性を有する複数の扁平磁性金属粒子、及びこれを用いた圧粉材料、回転電機を提供することにある。 The problem to be solved by the present invention is to provide a plurality of flat magnetic metal particles having excellent magnetic properties, and a compacted powder material and rotating electric machine using the same.

実施の形態の複数の扁平磁性金属粒子は、扁平面と、Fe、Co及びSiを含み平均結晶粒径が1μm以上である磁性金属相とを有する。Coの量はFeとCoの合計量に対して0.001at%以上80at%以下である。Siの量は前記磁性金属相全体に対して0.001at%以上30at%以下である。前記複数の扁平磁性金属粒子の平均厚さは10nm以上100μm以下である。厚さに対する前記扁平面内の平均長さの比の平均値は5以上10000以下である。前記扁平面内において方向による保磁力差を有する。 A plurality of flat magnetic metal particles according to an embodiment have flat surfaces and a magnetic metal phase containing Fe, Co, and Si and having an average crystal grain size of 1 μm or more . The amount of Co is 0.001 at % or more and 80 at % or less with respect to the total amount of Fe and Co. The amount of Si is 0.001 at % or more and 30 at % or less with respect to the entire magnetic metal phase. The average thickness of the plurality of flat magnetic metal particles is 10 nm or more and 100 μm or less. The average value of the ratio of the average length in the flat plane to the thickness is 5 or more and 10,000 or less. Within the flat plane, there is a coercive force difference depending on the direction.

また、実施の形態の複数の扁平磁性金属粒子は、扁平面と、Fe、Co及びNiからなる群から選ばれる少なくとも1つの第1の元素と添加元素からなる磁性金属相を有する。前記添加元素がB及びHfを含む。前記添加元素の合計量が前記磁性金属相全体に対して0.002at%以上80at%以下含まれる。前記複数の扁平磁性金属粒子の平均厚さは10nm以上100μm以下である。厚さに対する前記扁平面内の平均長さの比の平均値は5以上10000以下である。前記扁平面内において方向による保磁力差を有する。 Further, the plurality of flat magnetic metal particles of the embodiment have flat surfaces and a magnetic metal phase composed of at least one first element selected from the group consisting of Fe, Co and Ni and additional elements. The additive element contains B and Hf. The total amount of the additive elements is 0.002 at % or more and 80 at % or less with respect to the entire magnetic metal phase. The average thickness of the plurality of flat magnetic metal particles is 10 nm or more and 100 μm or less. The average value of the ratio of the average length in the flat plane to the thickness is 5 or more and 10,000 or less. Within the flat plane, there is a coercive force difference depending on the direction.

第1の実施の形態の扁平磁性金属粒子において、厚さの求め方の一例を示す概念図である。FIG. 4 is a conceptual diagram showing an example of how to determine the thickness of the flat magnetic metal particles of the first embodiment. 第1の実施の形態の扁平磁性金属粒子において、扁平面内の最大長さ、最小長さの求め方を説明するための概念図である。FIG. 2 is a conceptual diagram for explaining how to obtain the maximum length and the minimum length in the flat plane of the flat magnetic metal particles of the first embodiment. 第1の実施の形態の扁平磁性金属粒子において、扁平面内の最大長さ、最小長さの他の一例における求め方を説明するための概念図である。FIG. 4 is a conceptual diagram for explaining how to obtain another example of the maximum length and the minimum length in the flat plane of the flat magnetic metal particles of the first embodiment. 第1の実施の形態の扁平磁性金属粒子において、扁平面内の360度の角度に対して、22.5度おきに方向を変えて保磁力を測定した際の方向を示す模式図である。FIG. 4 is a schematic diagram showing directions when coercive force is measured by changing the direction every 22.5 degrees with respect to an angle of 360 degrees in the flat plane of the flat magnetic metal particles of the first embodiment. (FeCo)90(BHf)10組成および(FeCo)90(BHfY)10組成の扁平磁性金属粒子の飽和磁化と保磁力を示すグラフである。1 is a graph showing saturation magnetization and coercive force of flat magnetic metal particles having (FeCo) 90 (BHf) 10 composition and (FeCo) 90 (BHfY) 10 composition. 第1の実施の形態の扁平磁性金属粒子の斜視模式図である。1 is a schematic perspective view of flat magnetic metal particles according to a first embodiment; FIG. 第1の実施の形態の扁平磁性金属粒子を上方から見た場合の模式図である。FIG. 2 is a schematic view of the flat magnetic metal particles of the first embodiment as viewed from above; 第2の実施の形態の扁平磁性金属粒子の模式図である。FIG. 2 is a schematic diagram of flat magnetic metal particles according to a second embodiment; 第3の実施の形態の圧粉材料の模式図である。It is a schematic diagram of the powder material of 3rd Embodiment. 第3の実施の形態において、扁平磁性金属粒子の扁平面に平行な面と、圧粉材料が有する平面とのなす角度を表した模式図である。FIG. 10 is a schematic diagram showing an angle between a plane parallel to the flat surface of the flat magnetic metal particles and a plane of the compacted powder material in the third embodiment. 第4の実施の形態のモータシステムの概念図である。FIG. 11 is a conceptual diagram of a motor system according to a fourth embodiment; FIG. 第4の実施の形態のモータの概念図である。FIG. 11 is a conceptual diagram of a motor according to a fourth embodiment; 第4の実施の形態のモータコア(ステータ)の概念図である。FIG. 11 is a conceptual diagram of a motor core (stator) according to a fourth embodiment; 第4の実施の形態のモータコア(ロータ)の概念図である。FIG. 11 is a conceptual diagram of a motor core (rotor) according to a fourth embodiment; 第4の実施の形態の変圧器・トランスの概念図である。It is a conceptual diagram of the transformer of 4th Embodiment. 第4の実施の形態のインダクタ(リング状インダクタ、棒状インダクタ)の概念図である。FIG. 11 is a conceptual diagram of an inductor (ring-shaped inductor, rod-shaped inductor) according to a fourth embodiment; 第4の実施の形態のインダクタ(チップインダクタ、平面インダクタ)の概念図である。FIG. 11 is a conceptual diagram of an inductor (chip inductor, planar inductor) according to a fourth embodiment; 第4の実施の形態の発電機の概念図である。It is a conceptual diagram of the generator of 4th Embodiment. 磁束の方向と圧粉材料の配置方向の関係を示す概念図である。FIG. 2 is a conceptual diagram showing the relationship between the direction of magnetic flux and the arrangement direction of powder material.

以下、図面を用いて実施の形態を説明する。なお、図面中、同一又は類似の箇所には、同一又は類似の符号を付している。 Embodiments will be described below with reference to the drawings. In addition, the same or similar reference numerals are attached to the same or similar portions in the drawings.

(第1の実施の形態)
本実施形態の複数の扁平磁性金属粒子は、扁平面と、Fe、Co及びSiを含む磁性金属相とを有し、Coの量はFeとCoの合計量に対して0.001at%以上80at%以下であり、Siの量は前記磁性金属相全体に対して0.001at%以上30at%以下であり、前記複数の扁平磁性金属粒子の平均厚さは10nm以上100μm以下であり、厚さに対する前記扁平面内の平均長さの比の平均値は5以上10000以下であり、前記扁平面内において方向による保磁力差を有する複数の扁平磁性金属粒子である。
(First embodiment)
The plurality of flat magnetic metal particles of the present embodiment have flat surfaces and a magnetic metal phase containing Fe, Co, and Si, and the amount of Co is 0.001 at% or more and 80 att with respect to the total amount of Fe and Co. %, the amount of Si is 0.001 at % or more and 30 at % or less with respect to the entire magnetic metal phase, the average thickness of the plurality of flat magnetic metal particles is 10 nm or more and 100 μm or less, and The plurality of flat magnetic metal particles have an average length ratio in the flat plane of 5 or more and 10000 or less, and have a coercive force difference depending on the direction in the flat plane.

また、本実施形態の複数の扁平磁性金属粒子は、扁平面と、Fe、Co及びNiからなる群から選ばれる少なくとも1つの第1の元素と添加元素からなる磁性金属相を有し、前記添加元素がB及びHfを含み、前記添加元素の合計量が前記磁性金属相全体に対して0.002at%以上80at%以下含まれ、前記複数の扁平磁性金属粒子の平均厚さは10nm以上100μm以下であり、厚さに対する前記扁平面内の平均長さの比の平均値は5以上10000以下であり、前記扁平面内において方向による保磁力差を有する複数の扁平磁性金属粒子である。 Further, the plurality of flat magnetic metal particles of the present embodiment have flat surfaces and a magnetic metal phase composed of at least one first element selected from the group consisting of Fe, Co and Ni and an additive element, and the additive The elements include B and Hf, the total amount of the additional elements is 0.002 at% or more and 80 at% or less with respect to the entire magnetic metal phase, and the average thickness of the plurality of flat magnetic metal particles is 10 nm or more and 100 μm or less. and the average value of the ratio of the average length in the flat plane to the thickness is 5 or more and 10000 or less, and the plurality of flat magnetic metal particles have a coercive force difference depending on the direction in the flat plane.

扁平磁性金属粒子は、扁平状(flaky、flattened)の形状(flaky shape、flattened shape)をした、扁平粒子(flaky particle、flattened particle)である。 A flat magnetic metal particle is a flaky particle (flattened particle) having a flaky shape (flaky shape, flattened shape).

厚さとは、1つの扁平磁性金属粒子における平均的な厚さのことをいう。厚さを求める方法としては、1つの扁平磁性金属粒子における平均的な厚さを求めることができる方法であれば、その方法は問わない。例えば、扁平磁性金属粒子の扁平面に垂直な断面を透過電子顕微鏡(TEM:Transmission Electron Microscopy)又は走査電子顕微鏡(SEM:Scanning Electron Microscopy)又は光学顕微鏡などで観察し、観察した扁平磁性金属粒子の断面において、扁平面内の方向に任意の10箇所以上を選び、選んだ各箇所における厚さを測定し、その平均値を採用する方法を用いても良い。また、観察した扁平磁性金属粒子の断面において、扁平面内の方向で、端部から別の端部に向かって等間隔に10箇所以上を選び(この時、端部及び別の端部は特殊な場所であるため選ばない方が好ましい)、選んだ各箇所における厚さを測定し、その平均値を採用する方法を用いても良い。図1は、第1の実施の形態の扁平磁性金属粒子において、厚さの求め方の一例を示す概念図である。図1に、この場合の厚さの求め方を具体的に示す。いずれにおいても、できるだけ多くの箇所を測定することが平均的な情報を取得できるため、好ましい。なお、断面の輪郭線が凹凸の激しい、又は表面の荒れた輪郭線を有し、そのままの状態では平均的な厚さを求めることが難しい場合、輪郭線を平均的な直線又は曲線で、状況に応じて適宜、平滑化した上で、上記の方法を行うことが好ましい。 The thickness refers to the average thickness of one flat magnetic metal particle. Any method can be used to determine the thickness, as long as the method can determine the average thickness of one flat magnetic metal particle. For example, a cross section perpendicular to the flat surface of the flattened magnetic metal particles is observed with a transmission electron microscope (TEM), a scanning electron microscope (SEM), an optical microscope, or the like, and the observed flattened magnetic metal particles It is also possible to use a method of selecting 10 or more arbitrarily selected points in the direction of the flat plane in the cross section, measuring the thickness at each selected point, and adopting the average value. In addition, in the cross section of the observed flat magnetic metal particles, 10 or more points are selected at equal intervals from one end to another end in the direction in the flat plane (at this time, the end and the other end are special (It is preferable not to select this location because it is a difficult location.) Alternatively, a method of measuring the thickness at each selected location and adopting the average value may be used. FIG. 1 is a conceptual diagram showing an example of how to determine the thickness of the flat magnetic metal particles of the first embodiment. FIG. 1 specifically shows how to obtain the thickness in this case. In any case, it is preferable to measure as many points as possible because average information can be obtained. In addition, if the contour line of the cross section is highly uneven or has a rough surface, and it is difficult to obtain an average thickness as it is, the contour line is an average straight line or curve. It is preferable to perform the above method after appropriately smoothing according to the situation.

また、平均厚さとは、複数の扁平磁性金属粒子における厚さの平均値のことを言い、上述の単なる「厚さ」とは区別される。平均厚さを求める際は、20個以上の扁平磁性金属粒子に対して平均した値を採用することが好ましい。また、できるだけ多くの扁平磁性金属粒子を対象として求めることが平均的な情報を取得できるため、好ましい。また、20個以上の扁平磁性金属粒子を観察することが出来ない場合は、できる限り多くの扁平磁性金属粒子観察し、それらに対して平均した値を採用することが好ましい。扁平磁性金属粒子の平均厚さは、10nm以上100μm以下が好ましい。より好ましくは10nm以上1μm以下、更に好ましくは10nm以上100nm以下である。また、扁平磁性金属粒子は、厚さ10nm以上100μm以下、より好ましくは10nm以上1μm以下、更に好ましくは10nm以上100nm以下のものを含むことが好ましい。これによって扁平面に平行な方向に磁界が印加された際に、渦電流損失を十分に小さく出来て好ましい。また、厚さが小さい方が、磁気モーメントが扁平面に平行な方向に閉じ込められ、回転磁化で磁化が進行しやすくなり好ましい。回転磁化で磁化が進行する場合は、磁化が可逆的に進行しやすいため、保磁力が小さくなり、これによってヒステリシス損失が低減出来好ましい。 Also, the average thickness refers to the average value of the thicknesses of a plurality of flat magnetic metal particles, and is distinguished from the mere "thickness" described above. When determining the average thickness, it is preferable to adopt the average value for 20 or more flat magnetic metal particles. In addition, it is preferable to obtain as many flat magnetic metal particles as possible because average information can be obtained. Moreover, when 20 or more flat magnetic metal particles cannot be observed, it is preferable to observe as many flat magnetic metal particles as possible and adopt the average value for them. The average thickness of the flat magnetic metal particles is preferably 10 nm or more and 100 μm or less. It is more preferably 10 nm or more and 1 μm or less, and still more preferably 10 nm or more and 100 nm or less. The flat magnetic metal particles preferably have a thickness of 10 nm or more and 100 μm or less, more preferably 10 nm or more and 1 μm or less, still more preferably 10 nm or more and 100 nm or less. This is preferable because eddy current loss can be sufficiently reduced when a magnetic field is applied in a direction parallel to the flat surface. Also, a smaller thickness is preferable because the magnetic moment is confined in the direction parallel to the flat plane, and the magnetization tends to progress by rotational magnetization. When the magnetization proceeds by rotational magnetization, the magnetization tends to proceed reversibly, so the coercive force is reduced, which is preferable because the hysteresis loss can be reduced.

扁平磁性金属粒子の平均長さは、扁平面内の最大長さa、最小長さbを用いて、(a+b)/2で定義される。最大長さa及び最小長さbに関しては、次のようにして求めることができる。例えば、扁平面に外接する長方形の中で最も面積の小さな長方形を考える。そして、その長方形の長辺の長さを最大長さa、短辺の長さを最小長さbとする。図2は、第1の実施の形態の扁平磁性金属粒子において、扁平面内の最大長さ、最小長さの求め方を説明するための概念図である。図2は、いくつかの扁平磁性金属粒子を例として、前記方法で求めた最大長さaと最小長さbを示した模式図である。最大長さa及び最小長さbは、平均厚さ同様、扁平磁性金属粒子をTEM又はSEM又は光学顕微鏡などで観察することにより求めることができる。また、計算機上で顕微鏡写真の画像解析を行い、最大長さa及び最小長さbを求めることも可能である。いずれにおいても、20個以上の扁平磁性金属粒子を対象として求めることが好ましい。また、できるだけ多くの扁平磁性金属粒子を対象として求めることが平均的な情報を取得できるため、好ましい。また、20個以上の扁平磁性金属粒子を観察することが出来ない場合は、できる限り多くの扁平磁性金属粒子観察し、それらに対して平均した値を採用することが好ましい。また、この際できるだけ平均的な値として求めることが好ましいため、扁平磁性金属粒子を均一に分散した状態で(最大長さ、最小長さが異なる複数の扁平磁性金属粒子ができるだけランダムに分散した状態で)、観察又は画像解析を行うことが好ましい。たとえば、複数の扁平磁性金属粒子を十分にかき混ぜた状態で、テープの上に貼り付けたり、又は、複数の扁平磁性金属粒子を上から落下させて下に落としてテープの上に貼り付けたり、することによって観察又は画像解析を行うことが好ましい。 The average length of the flat magnetic metal particles is defined as (a+b)/2 using the maximum length a and the minimum length b in the flat plane. The maximum length a and minimum length b can be obtained as follows. For example, consider the rectangle with the smallest area among the rectangles circumscribing the flat plane. Then, let the length of the long side of the rectangle be the maximum length a, and the length of the short side be the minimum length b. FIG. 2 is a conceptual diagram for explaining how to determine the maximum length and minimum length in the flat plane of the flat magnetic metal particles of the first embodiment. FIG. 2 is a schematic diagram showing the maximum length a and the minimum length b determined by the above method, taking some flat magnetic metal particles as examples. The maximum length a and the minimum length b can be obtained by observing the flat magnetic metal particles with a TEM, SEM, or an optical microscope, like the average thickness. It is also possible to perform image analysis of the micrograph on a computer and obtain the maximum length a and the minimum length b. In any case, it is preferable to target 20 or more flat magnetic metal particles. In addition, it is preferable to obtain as many flat magnetic metal particles as possible because average information can be obtained. In addition, when 20 or more flat magnetic metal particles cannot be observed, it is preferable to observe as many flat magnetic metal particles as possible and adopt an average value for them. In addition, since it is preferable to obtain an average value as much as possible at this time, in a state where the flat magnetic metal particles are uniformly dispersed (a plurality of flat magnetic metal particles with different maximum lengths and minimum lengths are dispersed as randomly as possible) ), preferably observation or image analysis. For example, a plurality of flat magnetic metal particles are sufficiently mixed and then pasted on the tape, or a plurality of flat magnetic metal particles are dropped from above and dropped down and pasted on the tape, Observation or image analysis is preferably performed by

ただし、扁平磁性金属粒子によっては、上記の方法で最大長さa、最小長さbを求めた場合、本質を捉えていない求め方になる場合もある。図3は、第1の実施の形態の扁平磁性金属粒子において、扁平面内の最大長さ、最小長さの他の一例における求め方を説明するための概念図である。例えば、図3の様な場合においては、扁平磁性金属粒子が細長く湾曲した状態になっているが、この場合は、本質的には、扁平磁性金属粒子の最大長さ、最小長さは図2に示したa、bの長さである。このように、最大長さa、bの求め方としては完全に一義的に決められる訳ではなく、基本的には「扁平面に外接する長方形の中で最も面積の小さな長方形を考えて、その長方形の長辺の長さを最大長さa、短辺の長さを最小長さbとする」方法で問題ないが、粒子の形状に応じて、この方法では本質を捉えない場合は、臨機応変に、本質を捉える最大長さa、最小長さbとして求める。厚さtは、扁平面に垂直方向の長さで定義される。厚さに対する扁平面内の平均長さの比Aは、最大長さa、最小長さb、厚さtを用いて、A=((a+b)/2)/tで定義される。 However, depending on the flat magnetic metal particles, when the maximum length a and the minimum length b are determined by the above method, the method of determination may not capture the essence. FIG. 3 is a conceptual diagram for explaining how to obtain another example of the maximum length and the minimum length in the flat plane of the flat magnetic metal particles of the first embodiment. For example, in the case shown in FIG. 3, the flat magnetic metal particles are elongated and curved. In this case, the maximum and minimum lengths of the flat magnetic metal particles are essentially is the length of a and b shown in . In this way, it is not possible to determine the maximum lengths a and b in a completely unambiguous way. The length of the long side of the rectangle is the maximum length a, and the length of the short side is the minimum length b. It is obtained as the maximum length a and the minimum length b that can capture the essence. The thickness t is defined as the length perpendicular to the flat plane. The ratio A of the average length in the flat plane to the thickness is defined as A=((a+b)/2)/t, with maximum length a, minimum length b, and thickness t.

扁平磁性金属粒子の厚さに対する扁平面内の平均長さの比の平均値は、5以上10000以下が好ましい。これによって透磁率が大きくなるためである。また、強磁性共鳴周波数を高くできるため、強磁性共鳴損失を小さくできるためである。 The average value of the ratio of the average length in the flat plane to the thickness of the flat magnetic metal particles is preferably 5 or more and 10,000 or less. This is because the magnetic permeability increases as a result. Also, since the ferromagnetic resonance frequency can be increased, the ferromagnetic resonance loss can be reduced.

厚さに対する扁平面内の平均長さの比は、平均値を採用する。好ましくは、20個以上の扁平磁性金属粒子に対して平均した値を採用することが好ましい。また、できるだけ多くの扁平磁性金属粒子を対象として求めることが平均的な情報を取得できるため、好ましい。また、20個以上の扁平磁性金属粒子を観察することが出来ない場合は、できる限り多くの扁平磁性金属粒子観察し、それらに対して平均した値を採用することが好ましい。なお、たとえば、粒子Pa、粒子Pb、粒子Pcがあり、それぞれの厚さTa、Tb、Tc、扁平面内の平均長さLa、Lb、Lcという場合に、平均厚さは(Ta+Tb+Tc)/3で計算され、厚さに対する扁平面内の平均長さの比の平均値は(La/Ta+Lb/Tb+Lc/Tc)/3で計算される。 The average value is adopted as the ratio of the average length in the flat plane to the thickness. Preferably, a value averaged for 20 or more flat magnetic metal particles is adopted. In addition, it is preferable to obtain as many flat magnetic metal particles as possible because average information can be obtained. In addition, when 20 or more flat magnetic metal particles cannot be observed, it is preferable to observe as many flat magnetic metal particles as possible and adopt an average value for them. For example, when there are particles Pa, particles Pb, and particles Pc, and their respective thicknesses Ta, Tb, and Tc, and the average lengths in the flat plane La, Lb, and Lc, the average thickness is (Ta+Tb+Tc)/3 and the average value of the ratio of the average length in the flat plane to the thickness is calculated as (La/Ta+Lb/Tb+Lc/Tc)/3.

前記扁平磁性金属粒子は、前記扁平面内において方向による保磁力差を有することが好ましい。方向による保磁力差の割合は大きければ大きいほど好ましく、1%以上であることが好ましい。より好ましくは、保磁力差の割合が10%以上、更に好ましくは保磁力差の割合が50%以上、更に好ましくは保磁力差の割合が100%以上である。ここでいう保磁力差の割合とは、扁平面内において、最大となる保磁力Hc(max)と最小となる保磁力Hc(min)を用いて、(Hc(max)-Hc(min))/Hc(min)×100(%)で定義される。なお、保磁力は、振動試料型磁力計(VSM:Vibrating Sample Magnetometer)等を用いて評価できる。保磁力が低い場合は、低磁界ユニットを用いることによって、0.1Oe以下の保磁力も測定することができる。測定磁界の方向に対して、扁平面内の方向を変えて測定を行う。 The flat magnetic metal particles preferably have a coercive force difference depending on the direction within the flat plane. The ratio of the coercive force difference depending on the direction is preferably as large as possible, and is preferably 1% or more. More preferably, the coercive force difference ratio is 10% or more, still more preferably 50% or more, and even more preferably 100% or more. The ratio of the coercive force difference here means (Hc (max) - Hc (min)) using the maximum coercive force Hc (max) and the minimum coercive force Hc (min) in the flat plane. /Hc (min) x 100 (%). The coercive force can be evaluated using a vibrating sample magnetometer (VSM) or the like. If the coercivity is low, coercivities below 0.1 Oe can also be measured by using a low field unit. Measurement is performed by changing the direction in the flat plane with respect to the direction of the measurement magnetic field.

なお、「保磁力差を有する」というのは、扁平面内の360度方向に磁界を印加して保磁力を測定した際に、保磁力が最大になる方向と、保磁力が最小になる方向とが存在する、ことを表している。例えば、扁平面内の360度の角度に対して、22.5度おきに方向を変えて保磁力を測定した際に、保磁力差が表れる、すなわち保磁力がより大きくなる角度と、保磁力がより小さくなる角度があらわれる場合、「保磁力差を有する」ものとする。図4は、第1の実施の形態の扁平磁性金属粒子において、扁平面内の360度の角度に対して、22.5度おきに方向を変えて保磁力を測定した際の方向を示す模式図である。扁平面内において保磁力差を有することによって、保磁力差がほとんどない等方性の場合に比べて、最小となる保磁力値が小さくなり好ましい。扁平面内で磁気異方性を有する材料においては、扁平面内の方向によって保磁力に差を有し、磁気的に等方性の材料に比べて、最小となる保磁力値が小さくなる。これによってヒステリシス損失は低減し、透磁率は向上し、好ましい。 It should be noted that "has a coercive force difference" means the direction in which the coercive force is maximized and the direction in which the coercive force is minimized when a magnetic field is applied in the 360-degree direction in the flat plane and the coercive force is measured. and exist. For example, when the coercive force is measured by changing the direction every 22.5 degrees with respect to the angle of 360 degrees in the flat plane, the coercive force difference appears, that is, the angle at which the coercive force becomes larger and the coercive force If there appears an angle at which is smaller than , it shall be said to "has a coercive force difference". FIG. 4 is a schematic diagram showing the direction when the coercive force is measured by changing the direction every 22.5 degrees with respect to the angle of 360 degrees in the flat plane in the flat magnetic metal particles of the first embodiment. It is a diagram. By having a coercive force difference in the flat plane, the minimum coercive force value is smaller than in an isotropic case where there is almost no coercive force difference, which is preferable. A material having magnetic anisotropy in a flat plane has a difference in coercive force depending on the direction in the flat plane, and the minimum coercive force value is smaller than that of a magnetically isotropic material. This reduces the hysteresis loss and improves the magnetic permeability, which is preferable.

保磁力は、結晶磁気異方性と関連して、Hc=αHa-NMs (Hc:保磁力、Ha:結晶磁気異方性、Ms:飽和磁化、α、N:組成、組織、形状などによって変わる値)という近似式で議論されることがある。すなわち、一般的には、結晶磁気異方性が大きければ大きいほど保磁力は大きくなりやすく、結晶磁気異方性が小さければ小さいほど保磁力は小さくなりやすい傾向にある。しかしながら、上記近似式のα値、N値は材料の組成、組織、形状によって大きく変わる値であり、結晶磁気異方性が大きくても保磁力が比較的小さい値になったり(α値が小さかったりN値が大きかったりする場合)、結晶磁気異方性が小さくても(α値が大きかったりN値が小さかったりする場合)保磁力が比較的大きい値になったりする。すなわち、結晶磁気異方性は材料の組成によって決まる物質固有の特性であるが、保磁力は材料の組成だけでは決まらず組織、形状などによって大きく変わりうる特性である。また、結晶磁気異方性は、ヒステリシス損失に直接的に影響を与える因子ではなく間接的に影響を与える因子であるが、保磁力は、直流磁化曲線のループ面積(この面積がヒステリシス損失の大きさに相当する)に対して直接的に影響を与える因子であるため、ヒステリシス損失の大きさをほぼ直接的に決める因子である。すなわち、保磁力は、結晶磁気異方性とは異なり、ヒステリシス損失に直接的に大きく影響を与える非常に重要な因子と言える。 Coercive force is related to magnetocrystalline anisotropy, Hc=αHa-NMs (Hc: coercive force, Ha: magnetocrystalline anisotropy, Ms: saturation magnetization, α, N: changes depending on value). That is, generally, the larger the crystal magnetic anisotropy, the larger the coercive force, and the smaller the crystal magnetic anisotropy, the smaller the coercive force. However, the α and N values in the above approximation are values that vary greatly depending on the composition, structure, and shape of the material. or a large N value), the coercive force becomes a relatively large value even if the magnetocrystalline anisotropy is small (if the α value is large or the N value is small). In other words, the magnetocrystalline anisotropy is a property unique to a substance determined by the composition of the material, but the coercive force is a property that is not determined only by the composition of the material and can vary greatly depending on the structure, shape, and the like. The magnetocrystalline anisotropy is not a factor that directly affects the hysteresis loss, but it is a factor that affects it indirectly. (corresponding to ), it is a factor that almost directly determines the magnitude of the hysteresis loss. That is, the coercive force can be said to be a very important factor that directly greatly affects the hysteresis loss, unlike the magnetocrystalline anisotropy.

また扁平磁性金属粒子が、結晶磁気異方性を含めた磁気異方性を有するからと言って、必ずしも、扁平磁性金属粒子の扁平面の方向によって保磁力差が発現するとは限らない。前述の通り、保磁力は、結晶磁気異方性によって一義的に決まる値ではなく、材料の組成、組織、形状によっていかようにも変わってくる特性であるためである。そして、前述の通り、ヒステリシス損失に直接的に大きく影響を与える因子は、磁気異方性ではなく、保磁力の方である。以上のことから、高特性化に向けて大変好ましい条件は、「扁平面内の方向によって保磁力差を有すること」である。これによって、ヒステリシス損失が低減し、透磁率も大きくなり好ましい。 Further, even if the flat magnetic metal particles have magnetic anisotropy including magnetocrystalline anisotropy, it does not necessarily mean that a coercive force difference occurs depending on the flat surface direction of the flat magnetic metal particles. This is because, as described above, the coercive force is not a value uniquely determined by magnetocrystalline anisotropy, but is a characteristic that varies depending on the composition, structure, and shape of the material. As described above, the factor that directly and greatly affects the hysteresis loss is not the magnetic anisotropy but the coercive force. From the above, a very preferable condition for achieving high characteristics is "to have a coercive force difference depending on the direction in the flat plane". This reduces the hysteresis loss and increases the magnetic permeability, which is preferable.

扁平面内の最小長さbに対する最大長さaの比a/bは平均して2以上であることが好ましく、更に好ましくは3以上、更に好ましくは5以上、更に好ましくは10以上である。扁平面内の最小長さbに対する最大長さaの比a/bが2以上であるものを含むことが好ましく、更に好ましくは3以上、更に好ましくは5以上、更に好ましくは10以上のものを含むことが好ましい。これによって、磁気的な異方性を付与し易くなり望ましい。磁気的な異方性が付与されると、扁平面内において保磁力差が生まれ、磁気的に等方性の材料に比べ、最小となる保磁力値が小さくなる。これによって、ヒステリシス損失は低減し、透磁率は向上し、好ましい。更に望ましくは、前記扁平磁性金属粒子において、後述する複数の凹部と複数の凸部の一方又は両方の第1方向が最大長さ方向に配列されていることが望ましい。また、扁平磁性金属粒子を圧粉化する場合、扁平磁性金属粒子のa/bが大きいため、個々の扁平磁性金属粒子の扁平面が重なり合う面積(又は面積割合)が大きくなり、圧粉体としての強度は高くなり、好ましい。また、最小長さに対する最大長さの比が大きいほうが、磁気モーメントが扁平面に平行な方向に閉じ込められ、回転磁化で磁化が進行しやすくなり好ましい。回転磁化で磁化が進行する場合は、磁化が可逆的に進行しやすいため、保磁力が小さくなり、これによってヒステリシス損失が低減出来好ましい。一方、高強度化の観点からは、扁平面内の最小長さbに対する最大長さaの比a/bは平均して1以上で2より小さいことが好ましく、更に好ましくは、1以上で1.5より小さいことがより好ましい。これによって、粒子の流動性や充填性が向上され望ましい。また、a/bが大きい場合に比べて、扁平面内に垂直な方向に対しての強度が高くなり、扁平磁性金属粒子の高強度化の観点から好ましい。更に、粒子を圧粉化する際に屈曲して圧粉化されることが少なくなり、粒子への応力が低減されやすい。つまり、歪みが低減され保磁力、ヒステリシス損失が低減されるとともに、応力が低減されるため熱的な安定性や強度や靱性などの機械的特性が向上しやすくなる。 The average ratio a/b of the maximum length a to the minimum length b in the flat plane is preferably 2 or more, more preferably 3 or more, still more preferably 5 or more, still more preferably 10 or more. Preferably, the ratio a/b of the maximum length a to the minimum length b in the flat plane is 2 or more, more preferably 3 or more, more preferably 5 or more, and still more preferably 10 or more. preferably included. This makes it easier to impart magnetic anisotropy, which is desirable. When magnetic anisotropy is imparted, a coercive force difference is generated within the flat surface, and the minimum coercive force value becomes smaller than that of a magnetically isotropic material. This reduces the hysteresis loss and improves the magnetic permeability, which is preferable. More preferably, in the flat magnetic metal particles, the first direction of one or both of a plurality of concave portions and a plurality of convex portions, which will be described later, is arranged in the maximum length direction. In addition, when the flat magnetic metal particles are compacted, the a/b of the flat magnetic metal particles is large, so the area (or area ratio) where the flat surfaces of the individual flat magnetic metal particles overlap becomes large, and the powder compact The strength of is increased, which is preferable. Moreover, a larger ratio of the maximum length to the minimum length is preferable because the magnetic moment is confined in the direction parallel to the flat plane, and the magnetization tends to progress by rotational magnetization. When the magnetization proceeds by rotational magnetization, the magnetization tends to proceed reversibly, so the coercive force is reduced, which is preferable because the hysteresis loss can be reduced. On the other hand, from the viewpoint of increasing strength, the ratio a/b of the maximum length a to the minimum length b in the flat plane is preferably 1 or more and less than 2 on average, more preferably 1 or more and 1 More preferably less than 0.5. This is desirable because it improves the fluidity and filling properties of the particles. In addition, compared to the case where a/b is large, the strength in the direction perpendicular to the flat plane is increased, which is preferable from the viewpoint of increasing the strength of the flat magnetic metal particles. Furthermore, when the particles are compacted, the particles are less likely to be bent and compacted, and the stress on the particles is likely to be reduced. In other words, strain is reduced, coercive force and hysteresis loss are reduced, and stress is reduced, so mechanical properties such as thermal stability, strength, and toughness are likely to be improved.

また、扁平面の輪郭形状の少なくとも一部に角を有するものは好ましく用いられる。例えば、正方形や長方形の様な輪郭形状、言い換えれば、角の角度が略90度であることは望ましい。これらによって、角部で、原子配列の対称性が低下し、電子軌道が拘束されるため、扁平面内に磁気的な異方性を付与し易くなり望ましい。 In addition, it is preferable to use a flat surface having at least a part of the contour shape with a corner. For example, contour shapes such as squares and rectangles, in other words, corner angles of approximately 90 degrees are desirable. These degrade the symmetry of the atomic arrangement at the corners and constrain the electron trajectories.

一方、低損失化や高強度化の観点からは、扁平面の輪郭形状は丸みを帯びた曲線によって形成されるほうが望ましい。極端な例としては、円や楕円の様な丸まった輪郭形状をするものの方が望ましい。これらによって、粒子の耐摩耗性が向上され望ましい。また、輪郭形状周辺において応力が集中しにくく、扁平磁性金属粒子の磁気的な歪みが低減され、保磁力が下がり、ヒステリシス損失が低減され望ましい。応力集中が低減されるため熱的な安定性や強度や靱性などの機械的特性も向上しやすくなり望ましい。 On the other hand, from the viewpoint of low loss and high strength, it is desirable that the contour shape of the flat surface is formed by a rounded curve. As an extreme example, it is desirable to have a rounded contour such as a circle or an ellipse. These desirably improve the abrasion resistance of the particles. Moreover, it is desirable that stress is less likely to be concentrated around the contour shape, magnetic distortion of the flat magnetic metal particles is reduced, coercive force is lowered, and hysteresis loss is reduced. Since stress concentration is reduced, mechanical properties such as thermal stability and strength and toughness are easily improved, which is desirable.

扁平磁性金属粒子は、Fe、Co及びSiを含む磁性金属相を有すことが望ましい。以下この場合について詳しく説明する。前記磁性金属相において、Coの量はFeとCoの合計量に対して0.001at%以上80at%以下であることが好ましく、より好ましくは1at%以上60at%以下であることが好ましく、更に好ましくは5at%以上40at%以下、更に好ましくは10at%以上20at%以下であることが好ましい。これによって磁気異方性が適度に大きく付与されやすく、上記の磁気特性が向上するため好ましい。また、Fe-Co系は高飽和磁化を実現し易いため好ましい。更にFeとCoの組成範囲が上記の範囲に入ることによって、より高い飽和磁化が実現出来好ましい。また、Siの量は前記磁性金属相全体に対して0.001at%以上30at%以下であることが好ましく、より好ましくは1at%以上25at%以下であることが好ましく、更に好ましくは5at%以上20at%以下であることが好ましい。これによって、結晶磁気異方性が適度な大きさになり、保磁力も低減しやすく、低ヒステリシス損失、高透磁率が実現しやすく好ましい。 The flat magnetic metal particles desirably have a magnetic metal phase containing Fe, Co and Si. This case will be described in detail below. In the magnetic metal phase, the amount of Co is preferably 0.001 at% or more and 80 at% or less, more preferably 1 at% or more and 60 at% or less, still more preferably, with respect to the total amount of Fe and Co. is preferably 5 at % or more and 40 at % or less, more preferably 10 at % or more and 20 at % or less. This is preferable because a moderately large magnetic anisotropy tends to be imparted and the above magnetic properties are improved. Also, the Fe—Co system is preferable because it is easy to realize high saturation magnetization. Furthermore, it is preferable that the composition range of Fe and Co is within the above range because higher saturation magnetization can be realized. In addition, the amount of Si is preferably 0.001 at % or more and 30 at % or less, more preferably 1 at % or more and 25 at % or less, and still more preferably 5 at % or more and 20 at %, with respect to the entire magnetic metal phase. % or less. As a result, the magnetocrystalline anisotropy can be appropriately increased, the coercive force can be easily reduced, and low hysteresis loss and high magnetic permeability can be easily realized, which is preferable.

なお、前記磁性金属相が、Fe、Co及びSiを含む系であり、かつ、Co量、Si量がそれぞれ上記の範囲に入っている場合、特に、上記の異方性付与効果について大きな効果が発現する。Fe若しくは、Coだけの単原子系や、FeとSiだけ、又はFeとCoだけの二原子系と比べて、Fe、Co及びSiの三原子系においては、特に、磁気異方性が適度に大きく付与されやすく、保磁力が小さくなり、これによって、ヒステリシス損失は低減し、透磁率は向上し、好ましい。この大きな効果は、特に、上記の組成範囲に入っている時にのみもたらされる。また、Fe、Co及びSiの三原子系において上記の組成範囲に入っていると、熱的安定性や耐酸化性についても格段に向上し好ましい。また、熱的安定性や耐酸化性が向上するため、高温での機械特性も向上し好ましい。更には、室温における機械特性についても、強度、硬度、耐摩耗性などの機械特性が向上し、好ましい。また、前記扁平磁性金属粒子を合成する際に、ロール急冷法等によってリボンを合成し、このリボンを粉砕することによって扁平磁性金属粒子を得る場合は、前記磁性金属相が、Fe、Co及びSiの三原子系で、かつ、Co量、Si量がそれぞれ上記の範囲に入っている場合、特に、容易に粉砕されやすく、これによって、前記扁平磁性金属粒子に歪みが比較的入りにくい状態が実現でき好ましい。扁平磁性金属粒子に歪みが入りにくいと、保磁力が低減しやすく、低ヒステリシス損失と高透磁率が実現しやすく好ましい。また歪みが少ないと、経時的な安定性が高くなったり、熱的な安定性が高くなったり、強度、硬度、耐摩耗性などの機械的特性が優れたりして、好ましい。 When the magnetic metal phase is a system containing Fe, Co, and Si, and the amount of Co and the amount of Si are within the above ranges, the anisotropy-imparting effect is particularly large. Express. Compared to the monoatomic system of Fe or Co, the diatomic system of Fe and Si, or the diatomic system of Fe and Co, in the triatomic system of Fe, Co and Si, the magnetic anisotropy is particularly moderate. It is easy to impart a large amount, and the coercive force becomes small, thereby reducing the hysteresis loss and improving the magnetic permeability, which is preferable. This great effect is especially brought about only within the above composition range. Further, when the composition of Fe, Co, and Si is within the above composition range, the thermal stability and oxidation resistance are remarkably improved, which is preferable. Moreover, since the thermal stability and oxidation resistance are improved, the mechanical properties at high temperatures are also improved, which is preferable. Furthermore, mechanical properties at room temperature such as strength, hardness and wear resistance are improved, which is preferable. Further, when synthesizing the flat magnetic metal particles, a ribbon is synthesized by a roll quenching method or the like, and when the ribbon is pulverized to obtain the flat magnetic metal particles, the magnetic metal phase includes Fe, Co and Si. and the amount of Co and the amount of Si are within the above ranges, it is particularly easy to pulverize, thereby realizing a state in which the flat magnetic metal particles are relatively unlikely to be strained. It is possible and preferable. If the flat magnetic metal particles are less likely to be distorted, the coercive force is likely to be reduced, and low hysteresis loss and high magnetic permeability are likely to be achieved, which is preferable. Further, when the strain is small, the stability over time is improved, the thermal stability is improved, and the mechanical properties such as strength, hardness and wear resistance are excellent, which is preferable.

前記磁性金属相の平均結晶粒径は、1μm以上であることが好ましく、より好ましくは10μm以上であることが好ましく、更に好ましくは50μm以上であることが好ましく、更に好ましくは100μm以上であることが好ましい。前記磁性金属相の平均結晶粒径が大きくなると、前記磁性金属相の表面の割合が小さくなるためピニングサイトが低減し、これによって保磁力が低減し、ヒステリシス損失が低減し好ましい。また、前記磁性金属相の平均結晶粒径が上記の範囲で大きくなると、磁気異方性が適度に大きく付与されやすく、上記の磁気特性が向上するため好ましい。 The average crystal grain size of the magnetic metal phase is preferably 1 μm or more, more preferably 10 μm or more, still more preferably 50 μm or more, still more preferably 100 μm or more. preferable. When the average crystal grain size of the magnetic metal phase is increased, the ratio of the surface of the magnetic metal phase is decreased, so that the number of pinning sites is decreased, which is preferable because the coercive force is decreased and the hysteresis loss is decreased. Further, when the average crystal grain size of the magnetic metal phase is large within the above range, the magnetic anisotropy is likely to be moderately large, and the above magnetic properties are improved, which is preferable.

特に、前記磁性金属相が、Fe、Co及びSiを含む系であり、かつ、Co量、Si量がそれぞれ前述の範囲に入っている場合で、かつ、前記磁性金属相の平均結晶粒径が上記の範囲に入る場合は、磁気異方性が適度に大きく付与されやすく、上記の磁気特性が著しく向上し、より好ましい。その中でも特に、前記磁性金属相が、Fe、Co及びSiを含む系であり、Co量がFeとCoの合計量に対して5at%以上40at%以下、更に好ましくは10at%以上20at%以下であり、かつ、Siの量は前記磁性金属相全体に対して1at%以上25at%以下、更に好ましくは5at%以上20at%以下であり、かつ、前記磁性金属相の平均結晶粒径が10μm以上、更に好ましくは50μm以上、更に好ましくは100μm以上である場合は、磁気異方性が適度に大きく付与されやすく、上記の磁気特性が特に著しく向上し、より好ましい。 In particular, when the magnetic metal phase is a system containing Fe, Co, and Si, the amount of Co and the amount of Si are within the ranges described above, and the average crystal grain size of the magnetic metal phase is If it falls within the above range, the magnetic anisotropy tends to be moderately large, and the above magnetic properties are remarkably improved, which is more preferable. In particular, the magnetic metal phase is a system containing Fe, Co, and Si, and the amount of Co is 5 at% or more and 40 at% or less, more preferably 10 at% or more and 20 at% or less, relative to the total amount of Fe and Co. and the amount of Si is 1 at % or more and 25 at % or less, more preferably 5 at % or more and 20 at % or less with respect to the entire magnetic metal phase, and the average crystal grain size of the magnetic metal phase is 10 μm or more, When the thickness is more preferably 50 μm or more, more preferably 100 μm or more, a moderately large magnetic anisotropy tends to be imparted, and the above magnetic properties are particularly significantly improved, which is more preferred.

また、前記磁性金属相は、体心立方構造(bcc)の結晶構造を有する部分を有することが好ましい。これによって磁気異方性が適度に大きく付与されやすく、上記の磁気特性が向上するため好ましい。また、面心立方構造(fcc)の結晶構造を部分的に有する「bccとfccの混相の結晶構造」であっても、磁気異方性が適度に大きく付与されやすく、上記の磁気特性が向上するため好ましい。 The magnetic metal phase preferably has a portion having a body-centered cubic (bcc) crystal structure. This is preferable because a moderately large magnetic anisotropy tends to be imparted and the above magnetic properties are improved. In addition, even with a “bcc and fcc mixed phase crystal structure” partially having a crystal structure of a face-centered cubic structure (fcc), a moderately large magnetic anisotropy is likely to be imparted, and the above magnetic properties are improved. preferred because

また、前記扁平磁性金属粒子の扁平面は、結晶的に概ね配向していることが好ましい。配向方向としては、(110)面配向が好ましい。これによって磁気異方性が適度に大きく付与されやすく、上記の磁気特性が向上するため好ましい。更に好ましい配向方向としては、(110)[111]方向である。これによって磁気異方性が適度に大きく付与されやすく、上記の磁気特性が向上するため好ましい。前記扁平磁性金属粒子の扁平面の結晶面は、(110)(220)以外の他の結晶面(たとえば、(200)、(211)、(310)、(222)など)が(110)に対してXRD(X線回折法)で測定されたピーク強度比で10%以下であることが好ましく、より好ましくは5%以下、更に好ましくは3%以下であることが好ましい。これによって磁気異方性が適度に大きく付与されやすく、上記の磁気特性が向上するため好ましい。 Further, it is preferable that the flat surfaces of the flat magnetic metal particles are substantially crystalline. As the orientation direction, (110) plane orientation is preferable. This is preferable because a moderately large magnetic anisotropy tends to be imparted and the above magnetic properties are improved. A more preferable orientation direction is the (110) [111] direction. This is preferable because a moderately large magnetic anisotropy tends to be imparted and the above magnetic properties are improved. The crystal planes of the flat planes of the flat magnetic metal particles are such that crystal planes other than (110) and (220) (for example, (200), (211), (310), (222), etc.) are (110). On the other hand, the peak intensity ratio measured by XRD (X-ray diffraction method) is preferably 10% or less, more preferably 5% or less, and even more preferably 3% or less. This is preferable because a moderately large magnetic anisotropy tends to be imparted and the above magnetic properties are improved.

前記扁平磁性金属粒子の扁平面を(110)配向させるためには、適切な熱処理条件を選定することが有効である。熱処理温度を800℃以上1200℃以下に設定することが好ましく、より好ましくは850℃以上1100℃以下、更に好ましくは900℃以上1000℃以下、更に好ましくは920℃以上980℃以下(940℃付近が好ましい)である。熱処理温度は低すぎても、また、高すぎても(110)配向が進みにくく、上記の範囲の熱処理温度が最も好ましい。また熱処理時間は10分以上が好ましく、より好ましくは1h以上であり、更に好ましくは4h程度である。熱処理時間は短すぎても、また、長すぎても(110)配向が進みにくく、4h程度の熱処理時間が最も好ましい。熱処理雰囲気は低酸素濃度の真空雰囲気下、不活性雰囲気下、還元性雰囲気下が望ましく、更に望ましくは、H(水素)、CO(一酸化炭素)、CH(メタン)等の還元雰囲気下が好ましい。これによって、扁平磁性金属粒子の酸化が抑制され、酸化された部分を還元することができるため好ましい。以上の熱処理条件を選定することによって、(110)配向が進行しやすくなり、(110)(220)以外の他の結晶面(たとえば、(200)、(211)、(310)、(222)など)が(110)に対してXRD(X線回折法)で測定されたピーク強度比で10%以下、更には5%以下、更には3%以下となることがはじめて可能となる。また歪みも適切に除去することができ、酸化を抑制した状態(還元された状態にする)も実現でき好ましい。 In order to (110)-orientate the flat planes of the flat magnetic metal particles, it is effective to select appropriate heat treatment conditions. The heat treatment temperature is preferably set to 800° C. or higher and 1200° C. or lower, more preferably 850° C. or higher and 1100° C. or lower, still more preferably 900° C. or higher and 1000° C. or lower, still more preferably 920° C. or higher and 980° C. or lower (around 940° C. is preferred). If the heat treatment temperature is too low or too high, the (110) orientation hardly progresses, and the heat treatment temperature within the above range is most preferable. The heat treatment time is preferably 10 minutes or longer, more preferably 1 hour or longer, and still more preferably about 4 hours. If the heat treatment time is too short or too long, the (110) orientation is unlikely to proceed, and a heat treatment time of about 4 hours is most preferable. The heat treatment atmosphere is preferably a vacuum atmosphere with a low oxygen concentration, an inert atmosphere, or a reducing atmosphere, more preferably a reducing atmosphere such as H 2 (hydrogen), CO (carbon monoxide), CH 4 (methane), or the like. is preferred. This is preferable because the oxidation of the flat magnetic metal particles can be suppressed and the oxidized portions can be reduced. By selecting the above heat treatment conditions, the (110) orientation is likely to progress, and crystal planes other than (110) and (220) (for example, (200), (211), (310), (222) etc.) can be 10% or less, further 5% or less, further 3% or less relative to (110) in peak intensity ratio measured by XRD (X-ray diffraction method). Moreover, strain can be removed appropriately, and a state in which oxidation is suppressed (reduced state) can be realized, which is preferable.

また、扁平磁性金属粒子は、Fe、Co及びNiからなる群から選ばれる少なくとも1つの第1の元素と添加元素からなる磁性金属相を有することが好ましい。以下、この場合について詳しく説明する。前記添加元素は、B、Hfを含むことがより好ましい。また、前記添加元素の合計量が前記磁性金属相全体に対して0.002at%以上80at%以下含まれることが好ましく、より好ましくは5at%以上80at%以下であることが好ましく、更に好ましくは5at%以上40at%以下であることが好ましく、更に好ましくは10at%以上40at%以下であることが好ましい。これによって、非晶質化が進行し、磁気的な異方性を付与し易くなり、上記の磁気特性が向上するため好ましい。また、Hfの量が前記磁性金属相全体に対して0.001at%以上40at%以下含まれることが好ましく、より好ましくは1at%以上30at%以下であることが好ましく、更に好ましくは1at%以上20at%以下であることが好ましく、更に好ましくは1at%以上15at%以下であることが好ましく、更に好ましくは1at%以上10at%以下であることが好ましい。これによって、非晶質化が進行し、磁気的な異方性を付与し易くなり、上記の磁気特性が向上するため好ましい。 Further, the flat magnetic metal particles preferably have a magnetic metal phase composed of at least one first element selected from the group consisting of Fe, Co and Ni and an additional element. This case will be described in detail below. More preferably, the additive element contains B and Hf. Further, the total amount of the additive elements is preferably 0.002 at % or more and 80 at % or less, more preferably 5 at % or more and 80 at % or less, still more preferably 5 at %, based on the entire magnetic metal phase. % or more and 40 at % or less, more preferably 10 at % or more and 40 at % or less. This is preferable because it promotes amorphization, makes it easier to impart magnetic anisotropy, and improves the above magnetic properties. In addition, the amount of Hf is preferably 0.001 at % or more and 40 at % or less, more preferably 1 at % or more and 30 at % or less, and still more preferably 1 at % or more and 20 at %, based on the entire magnetic metal phase. %, more preferably 1 at % or more and 15 at % or less, even more preferably 1 at % or more and 10 at % or less. This is preferable because it promotes amorphization, makes it easier to impart magnetic anisotropy, and improves the above magnetic properties.

なお、前記磁性金属相が、前記第1の元素と、前記添加元素としてB、Hfを含む系であり、かつ、前記添加元素の合計量、Hf量がそれぞれ上記の範囲に入っている場合、特に、上記の異方性付与効果について大きな効果が発現する。この大きな効果は、特に、上記の組成範囲に入っている時にのみもたらされる。また、他の添加元素の系と比べて、特にHfを含む系においては、少量で非晶質化が進行しやすく、磁気的な異方性を付与しやすく、高飽和磁化との両立が実現しやすく好ましい。また、Hfは融点が高く、前記磁性金属相に上記量の範囲で含まれることによって、熱的安定性、耐酸化性が格段に向上し好ましい。また、熱的安定性や耐酸化性が向上するため、高温での機械特性も向上し好ましい。更には、室温における機械特性についても、強度、硬度、耐摩耗性などの機械特性が向上し、好ましい。また、前記扁平磁性金属粒子を合成する際に、ロール急冷法等によってリボンを合成し、このリボンを粉砕することによって扁平磁性金属粒子を得る場合は、前記磁性金属相が、前記第1の元素と前記添加元素としてB、Hfを含む系であり、かつ、前記添加元素の合計量、Hf量がそれぞれ上記の範囲に入っている場合、特に、比較的容易に粉砕されやすく、これによって、前記扁平磁性金属粒子に歪みが比較的入りにくい状態が実現でき好ましい。扁平磁性金属粒子に歪みが入りにくいと、保磁力が低減しやすく、低ヒステリシス損失と高透磁率が実現しやすく好ましい。また歪みが少ないと、経時的な安定性が高くなったり、熱的な安定性が高くなったり、強度、硬度、耐摩耗性などの機械的特性が優れたりして、好ましい。 In addition, when the magnetic metal phase is a system containing the first element and B and Hf as the additive elements, and the total amount of the additive elements and the amount of Hf are within the above ranges, In particular, a large effect is exhibited with respect to the above-mentioned anisotropy-imparting effect. This great effect is especially brought about only within the above composition range. In addition, compared to systems containing other additive elements, in systems containing Hf in particular, even a small amount of Hf facilitates amorphization, easily imparts magnetic anisotropy, and achieves both high saturation magnetization and high saturation magnetization. easy and preferable. Further, Hf has a high melting point, and when it is contained in the magnetic metal phase in the above amount range, thermal stability and oxidation resistance are remarkably improved, which is preferable. Moreover, since the thermal stability and oxidation resistance are improved, the mechanical properties at high temperatures are also improved, which is preferable. Furthermore, mechanical properties at room temperature such as strength, hardness and wear resistance are improved, which is preferable. Further, when synthesizing the flat magnetic metal particles, a ribbon is synthesized by a roll quenching method or the like, and when the flat magnetic metal particles are obtained by pulverizing the ribbon, the magnetic metal phase contains the first element and B and Hf as the additive elements, and when the total amount of the additive elements and the amount of Hf are within the above ranges, it is particularly easy to be pulverized relatively easily. This is preferable because a state in which the flat magnetic metal particles are relatively resistant to distortion can be achieved. If the flat magnetic metal particles are less likely to be distorted, the coercive force is likely to be reduced, and low hysteresis loss and high magnetic permeability are likely to be achieved, which is preferable. In addition, when the distortion is small, the stability over time is improved, the thermal stability is improved, and the mechanical properties such as strength, hardness and wear resistance are excellent, which is preferable.

また、前記磁性金属相が、前記第1の元素と、前記添加元素としてB、Hfを含む系であり、かつ、前記添加元素の合計量、Hf量がそれぞれ上記の範囲に入っている場合、熱的安定性が優れるため、扁平磁性金属粒子の最適な熱処理条件を高く設定することが可能となる。すなわち、扁平磁性金属粒子の製造方法において、リボンを合成し、得られたリボンを熱処理をかけて(かけなくても良い)粉砕し、その後、歪みを除去するために熱処理を行うことが好ましいが(より好ましくは磁場中熱処理が好ましい)、この時の熱処理温度を比較的高く設定することが可能となる。これによって、歪みを解放させやすくなり、歪みの少ない低損失の材料が実現しやすい。たとえば500℃以上の熱処理を行うことによって低損失の材料を実現しやすくなる(他の系や組成よりも高い熱処理温度で低損失化を実現できる。他の系や組成ではたとえば400℃程度が最適な熱処理温度である)。 Further, when the magnetic metal phase is a system containing the first element and B and Hf as the additive elements, and the total amount of the additive elements and the amount of Hf are within the above ranges, Since the thermal stability is excellent, it is possible to set the optimum heat treatment conditions for the flat magnetic metal particles to high values. That is, in the method for producing flat magnetic metal particles, it is preferable to synthesize a ribbon, subject the obtained ribbon to heat treatment (or not), pulverize the ribbon, and then perform heat treatment to remove distortion. (More preferably, heat treatment in a magnetic field is preferable.) At this time, the heat treatment temperature can be set relatively high. This makes it easier to release the strain, making it easier to realize a low-strain, low-loss material. For example, heat treatment at 500 ° C. or higher makes it easier to achieve low-loss materials (low-loss can be achieved at higher heat treatment temperatures than other systems and compositions. For other systems and compositions, for example, about 400 ° C. is optimal. heat treatment temperature).

前記添加元素は、B、Hfに加えて、もう1つ以上の「別の異なる元素」を含むことが好ましい。「別の異なる元素」としては、C、Ta、W,P、N、Mg、Al、Si、Ca、Zr、Ti、Zn、Mn、Ba、Sr、Cr、Mo、Ag、Ga、Sc、V、Nb、Pb、Cu、In、Sn、希土類元素が好ましく、この中でも、希土類元素がより好ましく、更に好ましくは、Yが好ましい。「別の異なる元素」が含まれることによって、前記磁性金属相に含まれる元素の拡散が効果的に抑制され、非晶質化が進行し、磁気的な異方性を付与し易くなり、より好ましい(低保磁力、低ヒステリシス損失、高透磁率が実現し易くなり好ましい)。特に、「別の異なる元素」が、B、Hfと異なる原子半径を持つことによって、磁性金属相に含まれる元素の拡散が効果的に抑制される。例えば、Yなどは、B、Hfよりも原子半径が大きいため、前記磁性金属相に含まれる元素の拡散を、非常に効果的に抑制することができる。以下、「別の異なる元素」がYの場合を例にとって、適切な組成範囲を説明する。Yの量は、HfとYの合計量に対して1at%以上80at%以下であることが好ましく、より好ましくは2at%以上60at%以下、更に好ましくは4at%以上60at%以下が好ましい。また、HfとYの合計量が前記磁性金属相全体に対して0.002at%以上40at%以下含まれることが好ましく、より好ましくは1at%以上30at%以下であることが好ましく、更に好ましくは1at%以上20at%以下であることが好ましく、更に好ましくは1at%以上15at%以下であることが好ましく、更に好ましくは1at%以上10at%以下であることが好ましい。これによって、非晶質化が進行し、磁気的な異方性を付与し易くなり、上記の磁気特性が向上するため好ましい。以上の組成範囲に入ることによって、添加元素がB、Hfだけの場合に比べて、特に、上記の異方性付与効果について更に著しく大きな効果が発現する。この著しく大きな効果は、特に、上記の組成範囲に入っている時にのみもたらされる。また、少量で非晶質化が進行しやすく、磁気的な異方性を付与しやすく、高飽和磁化との両立が実現しやすく好ましい。図5で、この効果について、具体例を用いて説明する。図5は、(FeCo)90(BHf)10組成および(FeCo)90(BHfY)10組成の扁平磁性金属粒子の飽和磁化と保磁力を示すグラフである。この図から、FeCo-BHfの系にYを加えて、FeCo-BHfYの系にすることによって、同じ飽和磁化において保磁力が顕著に下がることが分かる。すなわち、低保磁力(これによって低ヒステリシス損失および高透磁率が実現できる)と高飽和磁化の両立がより一層実現しやすくなる。図5はあくまで一例に過ぎないが、Yを添加した系で、組成を適切に選定することによって、BHfの系では実現できない特性をはじめて実現することが可能となる。また、熱的安定性、耐酸化性が格段に向上し好ましい。また、熱的安定性や耐酸化性が向上するため、高温での機械特性も向上し好ましい。更には、室温における機械特性についても、強度、硬度、耐摩耗性などの機械特性が向上し、好ましい。 The additive element preferably contains one or more "another different element" in addition to B and Hf. "Another different element" includes C, Ta, W, P, N, Mg, Al, Si, Ca, Zr, Ti, Zn, Mn, Ba, Sr, Cr, Mo, Ag, Ga, Sc, V , Nb, Pb, Cu, In, Sn, and rare earth elements are preferred, and among these, rare earth elements are more preferred, and Y is even more preferred. By containing "another different element", the diffusion of the element contained in the magnetic metal phase is effectively suppressed, the amorphization progresses, the magnetic anisotropy is easily imparted, and the It is preferable (because low coercive force, low hysteresis loss, and high magnetic permeability can be easily realized). In particular, when the "different element" has an atomic radius different from that of B and Hf, the diffusion of the element contained in the magnetic metal phase is effectively suppressed. For example, since Y has a larger atomic radius than B and Hf, it can very effectively suppress the diffusion of elements contained in the magnetic metal phase. An appropriate composition range will be described below, taking as an example the case where "another different element" is Y. The amount of Y is preferably 1 at% or more and 80 at% or less, more preferably 2 at% or more and 60 at% or less, still more preferably 4 at% or more and 60 at% or less, with respect to the total amount of Hf and Y. Further, the total amount of Hf and Y is preferably 0.002 at % or more and 40 at % or less, more preferably 1 at % or more and 30 at % or less, still more preferably 1 at %, based on the entire magnetic metal phase. % or more and 20 at % or less, more preferably 1 at % or more and 15 at % or less, still more preferably 1 at % or more and 10 at % or less. This is preferable because it promotes amorphization, makes it easier to impart magnetic anisotropy, and improves the above magnetic properties. By falling within the above compositional range, the above-mentioned anisotropy-imparting effect, in particular, is significantly greater than when only B and Hf are added. This remarkably large effect is produced especially only within the above composition range. In addition, even in a small amount, amorphization is likely to proceed, magnetic anisotropy is likely to be imparted, and coexistence with high saturation magnetization is likely to be achieved, which is preferable. In FIG. 5, this effect will be described using a specific example. FIG. 5 is a graph showing the saturation magnetization and coercive force of flat magnetic metal particles of (FeCo) 90 (BHf) 10 composition and (FeCo) 90 (BHfY) 10 composition. From this figure, it can be seen that by adding Y to the FeCo--BHf system to form an FeCo--BHfY system, the coercive force is remarkably lowered at the same saturation magnetization. That is, it becomes easier to achieve both low coercive force (which enables low hysteresis loss and high magnetic permeability) and high saturation magnetization. FIG. 5 is only an example, but by appropriately selecting the composition of the system to which Y is added, it is possible to achieve characteristics that cannot be achieved with the BHf system. Moreover, thermal stability and oxidation resistance are remarkably improved, which is preferable. Moreover, since the thermal stability and oxidation resistance are improved, the mechanical properties at high temperatures are also improved, which is preferable. Furthermore, mechanical properties at room temperature such as strength, hardness and wear resistance are improved, which is preferable.

また、前記磁性金属相の平均結晶粒径が100nm以下であることが好ましく、より好ましくは50nm以下、更に好ましくは20nm以下、更に好ましくは10nm以下であることが好ましい。小さければ小さいほど好ましく、5nm以下であるとより好ましいし、2nm以下であるとなお好ましい。これによって、異方性を付与し易くなり、上記の磁気特性が向上するため好ましい。また、結晶粒径が小さいということはアモルファスに近付くことを意味しているため、高結晶性のものに比べて、電気抵抗が高くなり、これによって渦電流損失が低減しやすくなり好ましい。また、高結晶性のものに比べて耐食性、耐酸化性、の点で優れるため好ましい。 Also, the average crystal grain size of the magnetic metal phase is preferably 100 nm or less, more preferably 50 nm or less, still more preferably 20 nm or less, still more preferably 10 nm or less. The smaller, the better, more preferably 5 nm or less, and still more preferably 2 nm or less. This is preferable because it facilitates imparting anisotropy and improves the above magnetic properties. In addition, since the crystal grain size is small means that it is close to amorphous, the electrical resistance is higher than that of the highly crystalline one, which is preferable because the eddy current loss is easily reduced. In addition, it is preferable because it is superior in terms of corrosion resistance and oxidation resistance as compared with those with high crystallinity.

なお、前記添加元素が、B、Hfに加えてもう1つ以上の「別の異なる元素(例えばY)」を含み、「別の異なる元素(例えばY)」の量、および、Hfと「別の異なる元素(例えばY)」の合計量が上述の範囲に入っている場合は、比較的容易に30nm以下の平均結晶粒径を実現することが出来るため好ましい。すなわち、アモルファスにより近付くため、高結晶性のものに比べて、電気抵抗が高くなり、これによって渦電流損失が低減しやすくなり好ましい。また、高結晶性のものに比べて耐食性、耐酸化性、の点で優れるため好ましい。また、異方性を付与し易くなり、上記の磁気特性が向上するため好ましい。 In addition, the additive element contains one or more "another different element (for example, Y)" in addition to B and Hf, the amount of "another different element (for example, Y)", and the amount of "another different element (for example, Y)" is within the above range, the average crystal grain size of 30 nm or less can be achieved relatively easily, which is preferable. That is, since it is closer to amorphous, the electrical resistance is higher than that of a highly crystalline one, which is preferable because eddy current loss is easily reduced. In addition, it is preferable because it is superior in terms of corrosion resistance and oxidation resistance as compared with those with high crystallinity. It is also preferable because it facilitates imparting anisotropy and improves the above magnetic properties.

特に、前記磁性金属相が、前記第1の元素と、前記添加元素としてB、Hfを含む系であり、かつ、前記添加元素の合計量、Hf量がそれぞれ上記の範囲に入っている場合で、かつ、前記磁性金属相の平均結晶粒径が上記の範囲に入る場合、磁気異方性の付与効果による磁気特性の向上、アモルファス化による高電気抵抗化(渦電流損失低減)、高耐食性、高耐酸化性の効果が著しく向上し、より好ましい。その中でも特に、前記磁性金属相が、前記第1の元素と、前記添加元素としてB、Hfを含む系であり、かつ、前記添加元素の合計量が前記磁性金属相全体に対して5at%以上40at%以下、更に好ましくは10at%以上40at%以下であり、Hf量が前記磁性金属相全体に対して1at%以上20at%以下、更に好ましくは1at%以上15at%以下、更に好ましくは1at%以上10at%以下であり、かつ、前記磁性金属相の平均結晶粒径が50nm以下、更に好ましくは20nm以下、更に好ましくは10nm以下である場合は、磁気異方性の付与効果による磁気特性の向上、アモルファス化による高電気抵抗化(渦電流損失低減)、高耐食性、高耐酸化性の効果が特に著しく向上し、より好ましい。 In particular, when the magnetic metal phase is a system containing the first element and B and Hf as the additive elements, and the total amount of the additive elements and the amount of Hf are within the above ranges. And when the average crystal grain size of the magnetic metal phase falls within the above range, the magnetic properties are improved by the effect of imparting magnetic anisotropy, the electrical resistance is increased by making it amorphous (reduced eddy current loss), the corrosion resistance is high, The effect of high oxidation resistance is remarkably improved, which is more preferable. Among them, in particular, the magnetic metal phase is a system containing the first element and B and Hf as the additive elements, and the total amount of the additive elements is 5 at % or more with respect to the entire magnetic metal phase. It is 40 at% or less, more preferably 10 at% or more and 40 at% or less, and the Hf amount is 1 at% or more and 20 at% or less, still more preferably 1 at% or more and 15 at% or less, still more preferably 1 at% or more with respect to the entire magnetic metal phase. When the content is 10 at % or less and the average crystal grain size of the magnetic metal phase is 50 nm or less, preferably 20 nm or less, and further preferably 10 nm or less, magnetic properties are improved by the effect of imparting magnetic anisotropy. Amorphization is more preferable because the effects of high electric resistance (reduction of eddy current loss), high corrosion resistance, and high oxidation resistance are significantly improved.

なお、100nm以下の結晶粒径は、XRD測定によるScherrerの式によって簡単に算出することができるし、また、TEM(Transmission electron microscope、透過型電子顕微鏡)観察によって多数の磁性金属相を観察しその粒径を平均化することによっても求めることができる。結晶粒径が小さい場合はXRD測定で求める方が好ましく、結晶粒径が大きい場合はTEM観察で求める方が好ましいが、状況に応じて測定方法を選択するか、又は、両方の方法を併用して総合的に判断することが好ましい。 The crystal grain size of 100 nm or less can be easily calculated by Scherrer's formula by XRD measurement. It can also be determined by averaging the particle sizes. When the crystal grain size is small, it is preferable to determine by XRD measurement, and when the crystal grain size is large, it is preferable to determine by TEM observation. It is preferable to make a comprehensive judgment based on

扁平磁性金属粒子は、飽和磁化が高い方が好ましく、1T以上であることが好ましく、より好ましくは1.5T以上であることが好ましく、更に好ましくは1.8T以上、更に好ましくは2.0T以上であることが好ましい。これによって磁気飽和が抑制され、システム上で磁気特性を十分に発揮することが出来好ましい。ただし、用途によっては(例えばモータの磁性くさびなど)、飽和磁化が比較的小さい場合でも十分に使用することができ、むしろ低損失に特化した方が好ましい場合もある。なお、モータの磁性くさびとは、コイルを入れるスロット部の蓋の様なもので、通常は非磁性のくさびが使用されるが、磁性のくさびを採用することによって、磁束密度の疎密が緩和され、高調波損失が低減され、モータ効率が向上する。この時、磁性くさびの飽和磁化は大きい方が好ましいが、比較的小さな飽和磁化であっても、十分な効果を発揮する。よって、用途に応じて、組成を選定することが重要である。 The flat magnetic metal particles preferably have a high saturation magnetization, preferably 1 T or more, more preferably 1.5 T or more, still more preferably 1.8 T or more, and still more preferably 2.0 T or more. is preferably Magnetic saturation is suppressed by this, and it is possible to sufficiently exhibit the magnetic properties on the system, which is preferable. However, depending on the application (for example, magnetic wedges in motors), even a relatively small saturation magnetization can be used satisfactorily, and it is rather preferable to specialize in low loss. The magnetic wedge of the motor is like a lid for the slot into which the coil is inserted. Normally, a non-magnetic wedge is used, but by using a magnetic wedge, the density of the magnetic flux can be reduced. , harmonic losses are reduced and motor efficiency is improved. At this time, it is preferable that the saturation magnetization of the magnetic wedge is large, but a sufficient effect can be obtained even with a relatively small saturation magnetization. Therefore, it is important to select the composition according to the application.

扁平磁性金属粒子の格子歪みは、0.01%以上10%以下が好ましく、より好ましくは0.01%以上5%以下、更に好ましくは0.01%以上1%以下、更に好ましくは0.01%以上0.5%以下にすることが好ましい。これによって、磁気異方性が適度に大きく付与されやすく、上記の磁気特性が向上するため好ましい。 The lattice strain of the flat magnetic metal particles is preferably 0.01% or more and 10% or less, more preferably 0.01% or more and 5% or less, still more preferably 0.01% or more and 1% or less, and still more preferably 0.01%. % or more and 0.5% or less. This is preferable because a moderately large magnetic anisotropy tends to be imparted and the above magnetic properties are improved.

なお、格子歪みは、X線回折法(XRD:X-Ray Diffraction)で得られる線幅を詳細に解析することによって算出できる。即ち、Halder-Wagnerプロット、Hall-Williamsonプロットを行うことによって、線幅の広がりの寄与分を、結晶粒径と格子歪みに分離することができる。これによって格子歪みを算出することができる。Halder-Wagnerプロットの方が信頼性の観点から好ましい。Halder-Wagnerプロットに関しては、例えば、N. C. Halder、 C. N. J. Wagner、 Acta Cryst. 20 (1966) 312-313.等を参照されたい。ここで、Halder-Wagnerプロットは、以下の式で表される。

Figure 0007258646000001
The lattice strain can be calculated by detailed analysis of line widths obtained by X-ray diffraction (XRD). That is, by performing Halder-Wagner plots and Hall-Williamson plots, the contribution of line width broadening can be separated into grain size and lattice strain. Lattice strain can be calculated from this. Halder-Wagner plots are preferred from the standpoint of reliability. Regarding Halder-Wagner plots, see, for example, N. C. Halder, C. N. J. Wagner, Acta Cryst. 20 (1966) 312-313. Please refer to Etc. Here, the Halder-Wagner plot is represented by the following formula.
Figure 0007258646000001

つまり、縦軸にβ/tanθ、横軸にβ/tanθsinθを取ってプロットし、その近似直線の傾きから結晶粒径Dを算出、また縦軸切片から格子歪みεを算出する。上記式のHalder-Wagnerプロットによる格子歪み(格子歪み(二乗平均平方根))が0.01%以上10%以下、より好ましくは0.01%以上5%以下、更に好ましくは0.01%以上1%以下、更に好ましくは0.01%以上0.5%以下であると、磁気異方性が適度に大きく付与されやすく、上記の磁気特性が向上するため好ましい。 That is, plotting β 2 /tan 2 θ on the vertical axis and β/tan θ sin θ on the horizontal axis, the grain size D is calculated from the slope of the approximate straight line, and the lattice strain ε is calculated from the intercept on the vertical axis. Lattice strain (lattice strain (root mean square)) by Halder-Wagner plot of the above formula is 0.01% or more and 10% or less, more preferably 0.01% or more and 5% or less, still more preferably 0.01% or more 1 %, more preferably 0.01% or more and 0.5% or less, the magnetic anisotropy is likely to be moderately large, and the above magnetic properties are improved, which is preferable.

上記の格子歪み解析はXRDでのピークが複数検出できる場合には有効な手法であるが、一方でXRDでのピーク強度が弱く検出できるピークが少ない場合(例えば1つしか検出されない場合)は解析が困難である。この様な場合は、次の手順で格子歪みを算出することが好ましい。まず、高周波誘導結合プラズマ(ICP:Inductively Coupled Plasma)発光分析、エネルギー分散型X線分光法(EDX:Energy Dispersive X-ray Spectroscopy)などで組成を求め、磁性金属元素Fe、Co、Ni、3つの組成比を算出する(2つの磁性金属元素しかない場合は、2つの組成比。1つの磁性金属元素しかない場合は、1つの組成比(=100%))。次に、Fe-Co-Niの組成から理想的な格子面間隔dを算出する(文献値などを参照。場合によっては、その組成の合金を作製し、格子面間隔を測定によって算出する)。その後、測定した試料のピークの格子面間隔dと理想的な格子面間隔dとの差を求めることによって歪み量を求めることができる。つまりこの場合は、歪み量としては、(d-d)/d×100(%)、として算出される。以上、格子歪みの解析は、ピーク強度の状態に応じて上記の2つの手法を使い分け、また場合によっては両方を併用しながら評価するのが好ましい。 The above lattice strain analysis is an effective method when multiple peaks can be detected by XRD. is difficult. In such a case, it is preferable to calculate the lattice strain in the following procedure. First, the composition is determined by high-frequency inductively coupled plasma (ICP) emission analysis, energy dispersive X-ray spectroscopy (EDX), etc., and magnetic metal elements Fe, Co, Ni, three Calculate the composition ratio (if there are only two magnetic metal elements, there are two composition ratios; if there is only one magnetic metal element, there is one composition ratio (=100%)). Next, the ideal lattice spacing d 0 is calculated from the Fe—Co—Ni composition (see literature values, etc. In some cases, an alloy with that composition is produced and the lattice spacing is calculated by measurement). . After that, the strain amount can be obtained by obtaining the difference between the lattice spacing d of the peak of the measured sample and the ideal lattice spacing d0 . That is, in this case, the distortion amount is calculated as (d−d 0 )/d 0 ×100(%). As described above, it is preferable to use the above two methods for the analysis of the lattice strain depending on the state of the peak intensity, and to evaluate using both methods in some cases.

扁平面内における格子面間隔は、方向によって差を有し、最大格子面間隔dmaxと最小格子面間隔dminの差の割合(=(dmax-dmin)/dmin×100(%))が、0.01%以上10%以下が好ましく、より好ましくは0.01%以上5%以下、更に好ましくは0.01%以上1%以下、更に好ましくは0.01%以上0.5%以下にすることが好ましい。これによって、磁気異方性が適度に大きく付与されやすく、上記の磁気特性が向上するため好ましい。なお、格子面間隔はXRD測定によって簡単に求めることができる。このXRD測定を面内で向きを変えながら測定を行うことによって、方向による格子定数の差を求めることができる。 The lattice spacing in the flat plane has a difference depending on the direction, and the ratio of the difference between the maximum lattice spacing d max and the minimum lattice spacing d min (=(d max −d min )/d min ×100 (%) ) is preferably 0.01% or more and 10% or less, more preferably 0.01% or more and 5% or less, still more preferably 0.01% or more and 1% or less, still more preferably 0.01% or more and 0.5% It is preferable to: This is preferable because a moderately large magnetic anisotropy tends to be imparted and the above magnetic properties are improved. The lattice spacing can be easily obtained by XRD measurement. By performing this XRD measurement while changing the direction in the plane, the difference in lattice constant depending on the direction can be obtained.

扁平磁性金属粒子の結晶子は、扁平面内で一方向に数珠繋ぎになっているか、又は、結晶子が棒状でありかつ扁平面内で一方向に配向しているかどちらかであることが好ましい。これによって磁気異方性が適度に大きく付与されやすく、上記の磁気特性が向上するため好ましい。 It is preferable that the crystallites of the flat magnetic metal particles are either strung together in one direction within the flat plane, or the crystallites are rod-shaped and oriented in one direction within the flat plane. This is preferable because a moderately large magnetic anisotropy tends to be imparted and the above magnetic properties are improved.

扁平磁性金属粒子の扁平面は、第1方向に配列し、幅0.1μm以上、長さ1μm以上でアスペクト比が2以上の複数の凹部と複数の凸部の一方又は両方を有することが好ましい。これによって、前記第1方向に磁気異方性が誘起され易くなり、扁平面内において、方向による保磁力差が大きくなり好ましい。この観点においては、更に好ましくは、幅1μm以上、長さ10μm以上が好ましい。アスペクト比は5以上が好ましく、更に好ましくは10以上が好ましい。また、このような凹部又は凸部を備えることによって、扁平磁性金属粒子を圧粉化して圧粉材料を合成する際の扁平磁性金属粒子同士の密着性が向上し(凹部又は凸部が粒子同士をくっつけるアンカーリングの効果をもたらす)、これによって、強度、硬度などの機械的特性や熱的安定性が向上するため好ましい。 The flat surfaces of the flat magnetic metal particles preferably have one or both of a plurality of concave portions and a plurality of convex portions arranged in the first direction and having a width of 0.1 μm or more, a length of 1 μm or more, and an aspect ratio of 2 or more. . As a result, magnetic anisotropy is easily induced in the first direction, and the difference in coercive force depending on the direction in the flat plane is increased, which is preferable. From this point of view, it is more preferable that the width is 1 μm or more and the length is 10 μm or more. The aspect ratio is preferably 5 or more, more preferably 10 or more. In addition, by providing such recesses or protrusions, the adhesion between the flat magnetic metal particles is improved when the flat magnetic metal particles are compacted to synthesize the dust material (the recesses or protrusions are formed between the particles). bring about an anchoring effect that sticks together), which is preferable because it improves mechanical properties such as strength and hardness and thermal stability.

図6は、第1の実施の形態の扁平磁性金属粒子の斜視模式図である。なお、図6の上の図においては凹部のみ、図6の中央の図においては凸部のみが設けられているが、図6の下図の様に、一つの扁平磁性金属粒子が凹部と凸部の両方を有していても良い。図7は、第1の実施の形態の扁平磁性金属粒子を上方から見た場合の模式図である。凹部又は凸部の幅と長さ及び凹部又は凸部間の距離を示す。一つの扁平磁性金属粒子が凹部と凸部の両方を有していても良い。なお、凹部又は凸部のアスペクト比とは、長軸の長さ/短軸の長さである。つまり、凹部又は凸部の幅よりも長さのほうが大きい(長い)場合、アスペクト比は長さ/幅で定義され、長さよりも幅のほうが大きい(長い)場合、アスペクト比は幅/長さで定義される。アスペクト比が大きいほうが、磁気的に一軸異方性(異方性)を有しやすくなり、より好ましい。図7においては、凹部2a、凸部2b、扁平面6、扁平磁性金属粒子10が示されている。 FIG. 6 is a schematic perspective view of flat magnetic metal particles according to the first embodiment. In the upper diagram of FIG. 6, only the concave portion is provided, and in the central diagram of FIG. 6, only the convex portion is provided. You may have both. FIG. 7 is a schematic diagram of the flat magnetic metal particles of the first embodiment as viewed from above. The width and length of the recesses or protrusions and the distance between the recesses or protrusions are indicated. One flat magnetic metal particle may have both recesses and protrusions. The aspect ratio of the concave portion or convex portion is the length of the major axis/the length of the minor axis. That is, if the length is greater (longer) than the width of the recess or protrusion, the aspect ratio is defined as length/width, and if the width is greater (longer) than the length, the aspect ratio is width/length. defined by The larger the aspect ratio, the easier it is to have uniaxial anisotropy (anisotropy) magnetically, which is more preferable. In FIG. 7, concave portions 2a, convex portions 2b, flat surfaces 6, and flat magnetic metal particles 10 are shown.

また、「第1方向に配列」とは、凹部又は凸部の長さ及び幅のうち長いほうが第1方向に平行に配列していることをいう。なお、凹部又は凸部の長さ及び幅のうち長いほうが、第1方向に平行な方向から±30度以内に配列されていれば、「第1方向に配列している」ものとする。これらによって、扁平磁性金属粒子が、形状磁気異方性の効果によって、第1方向に磁気的に一軸異方性を有しやすくなり好ましい。なお、扁平磁性金属粒子は扁平面内において一方向に磁気異方性を有することが好ましいが、これについて詳しく説明する。まず、扁平磁性金属粒子の磁区構造が多磁区構造の場合は、磁化過程は磁壁移動で進行するが、この場合扁平面内の容易軸方向の方が困難軸方向よりも保磁力が小さくなり、損失(ヒステリシス損失)が小さくなる。また容易軸方向の方が困難軸方向よりも透磁率が大きくなる。なお、等方的な扁平磁性金属粒子の場合と比べると、磁気異方性を有する扁平磁性金属粒子の場合の方が、特に容易軸方向において保磁力が小さくなり、これによって損失が小さくなり好ましい。また透磁率も大きくなり好ましい。つまり、扁平面内方向で磁気異方性を有することによって、等方的な材料と比べて磁気特性が向上する。特に、扁平面内の容易軸方向の方が困難軸方向よりも磁気特性が優れ、好ましい。次に、扁平磁性金属粒子の磁区構造が単磁区構造の場合は、磁化過程は回転磁化で進行するが、この場合は、扁平面内の困難軸方向の方が容易軸方向よりも保磁力が小さくなり、損失が小さくなる。完全に回転磁化で磁化が進行する場合は保磁力がゼロになり、ヒステリシス損失がゼロとなり好ましい。なお、磁化が磁壁移動で進行するか(磁壁移動型)それとも回転磁化で進行するか(回転磁化型)は、磁区構造が多磁区構造になるかそれとも単磁区構造になるか、によって決定される。この時、多磁区構造になるか単磁区構造にあるかは、扁平磁性金属粒子のサイズ(厚さやアスペクト比)、組成、粒子同士の相互作用の状況、等によって決定される。例えば、扁平磁性金属粒子の厚さtは小さい程単磁区構造になりやすく、厚さが10nm以上1μm以下の時、特に10nm以上100nm以下の時に単磁区構造になりやすい。組成としては、結晶磁気異方性が大きい組成においては厚さが大きくても単磁区構造を維持し易く、結晶磁気異方性が小さい組成においては厚さが小さくないと単磁区構造を維持し難い傾向にある。つまり、単磁区構造になるか多磁区構造になるかの境目の厚さは組成によっても変わる。また扁平磁性金属粒子同士が磁気的に結合して磁区構造が安定化した方が単磁区構造になりやすい。なお、磁化挙動が磁壁移動型か、それとも、回転磁化型かの判断は、次の様に簡単に判別することができる。まず、材料面内(扁平磁性金属粒子の扁平面と平行な面)において、磁界を加える向きを変えて磁化測定を行い、磁化曲線の違いが最も大きくなる2つの方向(この時2つの方向は互いに90度傾いた方向)を探し出す。次に、その2つの方向の曲線を比較することによって磁壁移動型か回転磁化型かを判別することができる。 Moreover, "arranged in the first direction" means that the longer of the length and width of the concave portion or the convex portion is arranged in parallel with the first direction. In addition, if the longer of the length and width of the concave portion or the convex portion is arranged within ±30 degrees from the direction parallel to the first direction, it is considered to be "arranged in the first direction". These are preferable because the flat magnetic metal particles tend to have magnetically uniaxial anisotropy in the first direction due to the shape magnetic anisotropy effect. The flat magnetic metal particles preferably have magnetic anisotropy in one direction within the flat plane, which will be described in detail. First, when the magnetic domain structure of the flat magnetic metal particles is a multi-domain structure, the magnetization process proceeds by domain wall motion. Loss (hysteresis loss) is reduced. Also, the magnetic permeability in the easy axis direction is higher than that in the hard axis direction. In addition, compared with isotropic flat magnetic metal particles, flat magnetic metal particles having magnetic anisotropy have a smaller coercive force particularly in the easy axis direction, which is preferable because the loss is smaller. . Moreover, the magnetic permeability is also increased, which is preferable. That is, by having magnetic anisotropy in the flat plane direction, magnetic properties are improved compared to isotropic materials. In particular, the easy-axis direction in the flat plane is preferable to the hard-axis direction because the magnetic properties are superior. Next, when the magnetic domain structure of the flat magnetic metal particles is a single magnetic domain structure, the magnetization process proceeds by rotating magnetization. smaller and less loss. When the magnetization progresses completely by rotational magnetization, the coercive force becomes zero and the hysteresis loss becomes zero, which is preferable. Whether the magnetization proceeds by domain wall motion (domain wall motion type) or by rotating magnetization (rotary magnetization type) is determined by whether the magnetic domain structure is a multi-domain structure or a single domain structure. . At this time, whether a multi-domain structure or a single-domain structure is determined by the size (thickness and aspect ratio) and composition of the flattened magnetic metal particles, the state of interaction between the particles, and the like. For example, the smaller the thickness t of the flattened magnetic metal particles, the easier it is to have a single domain structure. As for the composition, the single domain structure can be easily maintained even if the thickness is large in the composition with large crystal magnetic anisotropy, and the single domain structure can be maintained in the composition with small crystal magnetic anisotropy unless the thickness is small. tends to be difficult. In other words, the boundary thickness between the single-domain structure and the multi-domain structure varies depending on the composition. In addition, when flat magnetic metal particles are magnetically coupled to each other to stabilize the magnetic domain structure, a single magnetic domain structure is likely to occur. Whether the magnetization behavior is domain wall displacement type or rotational magnetization type can be easily determined as follows. First, in the material plane (the plane parallel to the flat surface of the flat magnetic metal particle), magnetization is measured by changing the direction in which the magnetic field is applied. 90 degrees to each other). Next, by comparing the curves in the two directions, it is possible to distinguish between the domain wall displacement type and the rotational magnetization type.

以上の様に、扁平磁性金属粒子は扁平面内において一方向に磁気異方性を有することが好ましいが、より好ましくは、扁平磁性金属粒子が、第1方向に配列し、幅0.1μm以上で長さ1μm以上でアスペクト比が2以上の複数の凹部と複数の凸部の一方又は両方を有することによって、前記第1方向に磁気異方性が誘起され易くなり、より好ましい。この観点においては、更に、幅1μm以上、長さ10μm以上が好ましい。アスペクト比は5以上が好ましく、更には10以上が好ましい。また、このような凹部又は凸部を備えることによって、扁平磁性金属粒子を圧粉化して圧粉材料を合成する際の扁平磁性金属粒子同士の密着性が向上し(凹部又は凸部が粒子同士をくっつけるアンカーリングの効果をもたらす)、これによって、強度、硬度などの機械的特性や熱的安定性が向上するため好ましい。 As described above, the flat magnetic metal particles preferably have magnetic anisotropy in one direction within the flat plane. By having one or both of a plurality of concave portions and a plurality of convex portions each having a length of 1 μm or more and an aspect ratio of 2 or more, magnetic anisotropy is easily induced in the first direction, which is more preferable. From this point of view, it is preferable that the width is 1 μm or more and the length is 10 μm or more. The aspect ratio is preferably 5 or more, more preferably 10 or more. In addition, by providing such recesses or protrusions, the adhesion between the flat magnetic metal particles is improved when the flat magnetic metal particles are compacted to synthesize the dust material (the recesses or protrusions are formed between the particles). bring about an anchoring effect that sticks together), which is preferable because it improves mechanical properties such as strength and hardness and thermal stability.

また、前記扁平磁性金属粒子において、磁化容易軸方向に、最も多くの複数の凹部と複数の凸部の一方又は両方の第1方向が配列されていることが好ましい。つまり、扁平磁性金属粒子の扁平面内において、多数の配列方向(=第1方向)が存在した場合、多数の配列方向(=第1方向)の中で最も数が多い配列方向(=第1方向)が、扁平磁性金属粒子の容易軸方向に一致することが好ましい。凹部又は凸部が配列している長さ方向すなわち第1方向は、形状磁気異方性の効果によって、磁化容易軸になりやすいため、この方向を磁化容易軸として揃える方が、磁気異方性が付与され易くなり、好ましい。 Moreover, in the flat magnetic metal particles, it is preferable that the first direction of one or both of the plurality of concave portions and the plurality of convex portions having the largest number is arranged in the magnetization easy axis direction. That is, in the flat surface of the flat magnetic metal particles, when there are many arrangement directions (= first direction), the arrangement direction (= first direction) with the largest number among the many arrangement directions (= first direction) direction) coincides with the easy axis direction of the flattened magnetic metal particles. The length direction in which the recesses or protrusions are arranged, that is, the first direction, is likely to be the axis of easy magnetization due to the effect of shape magnetic anisotropy. is easily imparted, which is preferable.

複数の凹部と複数の凸部の一方又は両方は、1つの扁平磁性金属粒子の中に平均して5個以上含まれることが望ましい。ここで、凹部が5個以上含まれていても良いし、凸部が5個以上含まれていてもよいし、凹部の個数と凸部の個数の和が5個以上であっても良い。なお、更に好ましくは10個以上含まれることが望ましい。また、各々の凹部又は凸部間の幅方向の平均距離が0.1μm以上100μm以下であることが望ましい。更には、Fe、Co及びNiからなる群から選ばれる少なくとも1つの前記第1の元素を含み、平均大きさが1nm以上1μm以下である複数の付着金属が、凹部又は凸部に沿って配列していることが望ましい。なお付着金属の平均大きさの求め方は、TEM又はSEM又は光学顕微鏡などによる観察に基づいて、凹部又は凸部に沿って配列している複数の付着金属の大きさを平均することによって算出する。これらの条件を満たすと、一方向に磁気異方性が誘起され易く好ましい。また、扁平磁性金属粒子を圧粉化して圧粉材料を合成する際の扁平磁性金属粒子同士の密着性が向上し(凹部又は凸部が粒子同士をくっつけるアンカーリングの効果をもたらす)、これによって、強度、硬度などの機械的特性や熱的安定性が向上するため好ましい。 One or both of the plurality of concave portions and the plurality of convex portions is desirably included in one flat magnetic metal particle at least five on average. Here, five or more concave portions may be included, five or more convex portions may be included, or the sum of the number of concave portions and the number of convex portions may be five or more. In addition, more preferably, it is desirable to include 10 or more. Moreover, it is desirable that the average distance in the width direction between the recesses or protrusions is 0.1 μm or more and 100 μm or less. Furthermore, a plurality of deposited metals containing at least one of the first elements selected from the group consisting of Fe, Co and Ni and having an average size of 1 nm or more and 1 μm or less are arranged along the recesses or protrusions. It is desirable that The method for determining the average size of the deposited metal is calculated by averaging the sizes of a plurality of deposited metals arranged along the concave or convex portions based on observation with a TEM, SEM, optical microscope, or the like. . Satisfying these conditions is preferable because magnetic anisotropy is easily induced in one direction. In addition, the adhesion between the flat magnetic metal particles is improved when the flat magnetic metal particles are compacted to synthesize the compacted powder material (the recesses or protrusions bring about an anchoring effect that sticks the particles together). , strength, hardness and other mechanical properties and thermal stability are improved.

扁平磁性金属粒子は、扁平面上に平均して5個以上の複数の磁性金属小粒子をさらに備えることが望ましい。磁性金属小粒子は、Fe、Co及びNiからなる群から選ばれる少なくとも1つの第1の元素を含み、平均粒径は10nm以上1μm以下である。より好ましくは、磁性金属小粒子は、扁平磁性金属粒子と同等の組成を有する。磁性金属小粒子が扁平面の表面に設けられる、又は扁平磁性金属粒子に磁性金属小粒子が一体化されることによって、扁平磁性金属粒子の表面が擬似的にやや荒らされた状態になり、これによって、扁平磁性金属粒子を後述する介在相とともに圧粉化する際の密着性が大きく向上する。これによって、熱的な安定性や強度や靱性などの機械的特性が向上しやすくなる。この様な効果を最大限に発揮するためには、磁性金属小粒子の平均粒径を10nm以上1μm以下にして、平均して5個以上の磁性金属小粒子を扁平磁性金属粒子の表面、すなわち扁平面に一体化させることが望ましい。なお、磁性金属小粒子が扁平面内の一方向に配列させると、扁平面内で磁気的な異方性が付与されやすく、高透磁率と低損失を実現しやすいため、より好ましい。磁性金属小粒子の平均粒径は、TEM又はSEM又は光学顕微鏡などで観察することにより求める。 It is desirable that the flat magnetic metal particles further include a plurality of magnetic metal small particles, 5 or more on average, on the flat surface. The magnetic metal small particles contain at least one first element selected from the group consisting of Fe, Co and Ni, and have an average particle diameter of 10 nm or more and 1 μm or less. More preferably, the small magnetic metal particles have the same composition as the flat magnetic metal particles. By providing the small magnetic metal particles on the surface of the flat surface, or by integrating the small magnetic metal particles with the flat magnetic metal particles, the surface of the flat magnetic metal particles is slightly roughened in a pseudo manner. As a result, the adhesion when compacting the flat magnetic metal particles together with the intervening phase, which will be described later, is greatly improved. This makes it easier to improve mechanical properties such as thermal stability, strength and toughness. In order to maximize such an effect, the average particle size of the small magnetic metal particles should be 10 nm or more and 1 μm or less, and five or more magnetic metal small particles on average should be formed on the surface of the flat magnetic metal particles, i.e., It is desirable to integrate it into a flat surface. It is more preferable to arrange the small magnetic metal particles in one direction within the flat plane, because magnetic anisotropy is likely to be imparted within the flat plane, and high magnetic permeability and low loss can be easily realized. The average particle diameter of the magnetic metal small particles is determined by observation with a TEM, SEM, optical microscope, or the like.

扁平磁性金属粒子の粒度分布ばらつきは、変動係数(CV値)で定義できる。すなわち、CV値(%)=[粒度分布の標準偏差(μm)/平均粒径(μm)]×100である。CV値が小さいほど、粒度分布ばらつきが小さくシャープな粒度分布になるといえる。上記定義のCV値が0.1%以上60%以下であると、低保磁力、低ヒステリシス損失、高透磁率、高熱的安定性、を実現出来好ましい。また、ばらつきが少ないため、高い歩留りも実現しやすい。より好ましいCV値の範囲は0.1%以上40%以下である。 The variation in particle size distribution of flat magnetic metal particles can be defined by a coefficient of variation (CV value). That is, CV value (%)=[standard deviation of particle size distribution (μm)/average particle size (μm)]×100. It can be said that the smaller the CV value, the smaller the variation in particle size distribution and the sharper the particle size distribution. When the CV value defined above is 0.1% or more and 60% or less, it is preferable because low coercive force, low hysteresis loss, high magnetic permeability, and high thermal stability can be achieved. In addition, since there is little variation, it is easy to achieve a high yield. A more preferable CV value range is 0.1% or more and 40% or less.

扁平磁性金属粒子の扁平面内において、方向による保磁力差を付与する1つの有効な方法は、磁場中で熱処理を施す方法である。扁平面内の一方向に磁場を印加しながら熱処理することが望ましい。磁場中熱処理を行う前に、扁平面内の容易軸方向を探しておき(保磁力が最も小さい方向を探しておき)、その方向に磁場を印加しながら熱処理を行うことが望ましい。印加する磁場は大きければ大きい程好ましいが、1kOe以上印加することが好ましく、更に好ましくは10kOe以上印加することがより好ましい。これによって扁平磁性金属粒子の扁平面内に磁気異方性を発現させることができ、また、方向による保磁力差を付与することができ、優れた磁気特性を実現できるため、好ましい。熱処理は50℃以上800℃以下の温度で行うことが好ましい。なお、熱処理の雰囲気は、低酸素濃度の真空雰囲気下、不活性雰囲気下、還元性雰囲気下が望ましく、更に望ましくは、H(水素)、CO(一酸化炭素)、CH(メタン)等の還元雰囲気下が好ましい。この理由としては、扁平磁性金属粒子が酸化していても還元雰囲気で熱処理を施すことによって、酸化してしまった金属を還元して、金属に戻すことが可能となるためである。これによって、酸化し飽和磁化が減少した扁平磁性金属粒子を還元して、飽和磁化を回復させることもできる。なお、熱処理によって、扁平磁性金属粒子の結晶化が著しく進行してしまうと特性が劣化(保磁力が増加、透磁率が低下)してしまうため、過剰な結晶化を抑制するように条件を選定することが好ましい。 One effective method for imparting a coercive force difference depending on the direction within the flat surface of the flat magnetic metal particles is to apply heat treatment in a magnetic field. It is desirable to perform the heat treatment while applying a magnetic field in one direction within the flat surface. It is desirable to search for the direction of the easy axis in the flat plane (search for the direction in which the coercive force is the smallest) before performing the heat treatment in the magnetic field, and perform the heat treatment while applying the magnetic field in that direction. It is preferable that the magnetic field to be applied is as large as possible, but it is preferable to apply 1 kOe or more, more preferably 10 kOe or more. This is preferable because magnetic anisotropy can be expressed in the flat planes of the flat magnetic metal particles, a coercive force difference depending on the direction can be imparted, and excellent magnetic properties can be realized. The heat treatment is preferably performed at a temperature of 50°C or higher and 800°C or lower. The heat treatment atmosphere is preferably a vacuum atmosphere with a low oxygen concentration, an inert atmosphere, or a reducing atmosphere, more preferably H 2 (hydrogen), CO (carbon monoxide), CH 4 (methane), or the like. is preferably under a reducing atmosphere. The reason for this is that even if the flat magnetic metal particles are oxidized, heat treatment in a reducing atmosphere can reduce the oxidized metal and return it to metal. As a result, the flat magnetic metal particles whose saturation magnetization has been reduced due to oxidation can be reduced to restore their saturation magnetization. If the crystallization of the flat magnetic metal particles progresses significantly due to the heat treatment, the characteristics deteriorate (increase in coercive force and decrease in magnetic permeability), so the conditions are selected to suppress excessive crystallization. preferably.

また、扁平磁性金属粒子を合成する際に、ロール急冷法等によってリボンを合成し、このリボンを粉砕することによって扁平磁性金属粒子を得る場合は、リボン合成時に、複数の凹部と複数の凸部の一方又は両方が第1方向に配列されやすく(ロールの回転方向に凹部、凸部が付きやすい)、これによって、扁平面内において、方向による保磁力差を有し易くなり好ましい。すなわち、扁平面内の複数の凹部と複数の凸部の一方又は両方が第1方向に配列した方向が磁化容易軸方向になりやすくなり、扁平面内において、方向による保磁力差が効果的に付与され好ましい。 Further, when synthesizing the flat magnetic metal particles, when synthesizing a ribbon by a roll quenching method or the like and pulverizing the ribbon to obtain the flat magnetic metal particles, a plurality of concave portions and a plurality of convex portions are formed when synthesizing the ribbon. are likely to be arranged in the first direction (concave portions and convex portions are likely to be formed in the rotation direction of the roll), and this facilitates having a coercive force difference depending on the direction within the flat surface, which is preferable. That is, the direction in which one or both of the plurality of concave portions and the plurality of convex portions in the flat plane are arranged in the first direction tends to be the direction of the axis of easy magnetization, and in the flat plane, the coercive force difference depending on the direction becomes effective. Given and preferred.

本実施形態によれば、低い磁気損失等の優れた磁気特性を有する扁平磁性金属粒子の提供が可能になる。 According to this embodiment, it is possible to provide flat magnetic metal particles having excellent magnetic properties such as low magnetic loss.

(第2の実施形態)
本実施形態の複数の扁平磁性金属粒子は、扁平磁性金属粒子の表面の少なくとも一部が、厚さ0.1nm以上1μm以下で、酸素(O)、炭素(C)、窒素(N)及びフッ素(F)からなる群から選ばれる少なくとも1つの第2の元素を含む被覆層で覆われている点で、第1の実施形態と異なっている。
(Second embodiment)
In the plurality of flat magnetic metal particles of the present embodiment, at least part of the surface of the flat magnetic metal particles has a thickness of 0.1 nm or more and 1 μm or less, and contains oxygen (O), carbon (C), nitrogen (N) and fluorine. It differs from the first embodiment in that it is covered with a coating layer containing at least one second element selected from the group consisting of (F).

なお、第1の実施の形態と重複する内容の記載は省略する。 In addition, the description of the content which overlaps with 1st Embodiment is abbreviate|omitted.

図8は、第2の実施の形態の扁平磁性金属粒子の模式図である。被覆層9が示されている。 FIG. 8 is a schematic diagram of flat magnetic metal particles according to the second embodiment. A covering layer 9 is shown.

被覆層は、Mg、Al、Si、Ca、Zr、Ti、Hf、Zn、Mn、Ba、Sr、Cr、Mo、Ag、Ga、Sc、V、Y、Nb、Pb、Cu、In、Sn、希土類元素からなる群から選ばれる少なくとも1つの非磁性金属を含み、かつ、酸素(O)、炭素(C)、窒素(N)及びフッ素(F)からなる群から選ばれる少なくとも1つの第2の元素を含むことがより好ましい。非磁性金属としては、Al、Siが熱的安定性の観点から特に好ましい。扁平磁性金属粒子がMg、Al、Si、Ca、Zr、Ti、Hf、Zn、Mn、Ba、Sr、Cr、Mo、Ag、Ga、Sc、V、Y、Nb、Pb、Cu、In、Sn、希土類元素からなる群から選ばれる少なくとも1つの非磁性金属を含む場合は、被覆層は、扁平磁性金属粒子の構成成分の1つである非磁性金属と同じ非磁性金属を少なくとも1つ含むことがより好ましい。酸素(O)、炭素(C)、窒素(N)及びフッ素(F)の中では、酸素(O)を含むことが好ましく、酸化物、複合酸化物であることが好ましい。以上は、被覆層形成の容易性、耐酸化性、熱的安定性の観点からである。以上によって、扁平磁性金属粒子と被覆層の密着性を向上出来、後述する圧粉材料の熱的安定性及び耐酸化性を向上させることが可能となる。被覆層は、扁平磁性金属粒子の熱的安定性や耐酸化性を向上させるのみならず、扁平磁性金属粒子の電気抵抗を向上させることができる。電気抵抗を高くすることによって、渦電流損失を抑制し、透磁率の周波数特性を向上することが可能になる。このため、被覆層14は電気的に高抵抗であることが好ましく、例えば1mΩ・cm以上の抵抗値を有することが好ましい。 The coating layer is Mg, Al, Si, Ca, Zr, Ti, Hf, Zn, Mn, Ba, Sr, Cr, Mo, Ag, Ga, Sc, V, Y, Nb, Pb, Cu, In, Sn, At least one second metal selected from the group consisting of oxygen (O), carbon (C), nitrogen (N) and fluorine (F), containing at least one non-magnetic metal selected from the group consisting of rare earth elements It is more preferable to contain elements. As the non-magnetic metal, Al and Si are particularly preferable from the viewpoint of thermal stability. Flat magnetic metal particles are Mg, Al, Si, Ca, Zr, Ti, Hf, Zn, Mn, Ba, Sr, Cr, Mo, Ag, Ga, Sc, V, Y, Nb, Pb, Cu, In, Sn , when containing at least one non-magnetic metal selected from the group consisting of rare earth elements, the coating layer contains at least one non-magnetic metal that is the same as the non-magnetic metal that is one of the components of the flattened magnetic metal particles. is more preferred. Among oxygen (O), carbon (C), nitrogen (N) and fluorine (F), it preferably contains oxygen (O), and is preferably an oxide or composite oxide. The above is from the viewpoint of ease of coating layer formation, oxidation resistance, and thermal stability. As described above, the adhesion between the flat magnetic metal particles and the coating layer can be improved, and the thermal stability and oxidation resistance of the compacted powder material, which will be described later, can be improved. The coating layer can improve not only the thermal stability and oxidation resistance of the flat magnetic metal particles, but also the electrical resistance of the flat magnetic metal particles. By increasing the electrical resistance, it is possible to suppress eddy current loss and improve the frequency characteristic of magnetic permeability. Therefore, the coating layer 14 preferably has a high electrical resistance, for example, a resistance value of 1 mΩ·cm or more.

また、被覆層の存在は、磁気的な観点からも好ましい。扁平磁性金属粒子は、扁平面のサイズに対して厚さのサイズが小さいため、疑似的な薄膜と見なすことができる。この時、扁平磁性金属粒子の表面に被覆層を形成させて一体化させたものは、疑似的な積層薄膜構造と見なすことが出来、磁区構造がエネルギー的に安定化する。これによって、保磁力を低減させること(これによってヒステリシス損失が低減)が可能になり、好ましい。この時、透磁率も大きくなり好ましい。このような観点においては、被覆層は非磁性であることがより好ましい(磁区構造が安定化しやすくなる)。 The presence of the coating layer is also preferable from the magnetic point of view. A flat magnetic metal particle can be regarded as a pseudo-thin film because its thickness is smaller than the size of its flat surface. At this time, the flat magnetic metal particles formed with a coating layer on their surfaces and integrated can be regarded as a pseudo laminated thin film structure, and the magnetic domain structure is energetically stabilized. This makes it possible to reduce the coercive force (thereby reducing the hysteresis loss), which is preferable. At this time, the magnetic permeability is also increased, which is preferable. From such a point of view, it is more preferable that the coating layer is non-magnetic (the magnetic domain structure is easily stabilized).

被覆層の厚みは、熱的安定性・耐酸化性・電気抵抗の観点からは、厚ければ厚い程好ましい。しかしながら、被覆層の厚さが厚くなりすぎると、飽和磁化が小さくなるため透磁率も小さくなり好ましくない。また、磁気的な観点からも、厚さが厚くなりすぎると、「磁区構造が安定化して低保磁力化・低損失化・高透磁率化する効果」は低減する。以上を考慮して、好ましい被覆層の厚さは、0.1nm以上1μm以下、より好ましくは0.1nm以上100m以下である。 From the viewpoint of thermal stability, oxidation resistance, and electrical resistance, the thicker the coating layer, the better. However, if the thickness of the coating layer is too thick, the saturation magnetization will decrease and the magnetic permeability will also decrease, which is not preferable. Also, from a magnetic point of view, if the thickness is too thick, the "effect of stabilizing the magnetic domain structure to reduce the coercive force, reduce the loss, and increase the magnetic permeability" is reduced. Considering the above, the thickness of the coating layer is preferably 0.1 nm or more and 1 μm or less, more preferably 0.1 nm or more and 100 m or less.

以上、本実施形態によれば、高い透磁率、低い損失、優れた機械特性、高い熱的安定性等の優れた特性を有する扁平磁性金属粒子の提供が可能となる。 As described above, according to the present embodiment, it is possible to provide flat magnetic metal particles having excellent properties such as high magnetic permeability, low loss, excellent mechanical properties, and high thermal stability.

(第3の実施の形態) (Third Embodiment)

本実施の形態の圧粉材料は、扁平面と、Fe、Co及びSiを含む磁性金属相とを有し、Coの量はFeとCoの合計量に対して0.001at%以上80at%以下であり、Siの量は前記磁性金属相全体に対して0.001at%以上30at%以下であり、平均厚さは10nm以上100μm以下であり、厚さに対する前記扁平面内の平均長さの比の平均値は5以上10000以下である複数の扁平磁性金属粒子と、前記扁平磁性金属粒子間に存在し、酸素(O)、炭素(C)、窒素(N)及びフッ素(F)からなる群から選ばれる少なくとも1つの第2の元素を含む介在相と、を備える圧粉材料であり、前記圧粉材料において、前記扁平面が、前記圧粉材料が有する平面に対して平行に配向し、前記平面内において、方向による保磁力差を有する圧粉材料である。 The dust material of the present embodiment has a flat surface and a magnetic metal phase containing Fe, Co, and Si, and the amount of Co is 0.001 at% or more and 80 at% or less with respect to the total amount of Fe and Co. The amount of Si is 0.001 at% or more and 30 at% or less with respect to the entire magnetic metal phase, the average thickness is 10 nm or more and 100 μm or less, and the ratio of the average length in the flat surface to the thickness is present between a plurality of flat magnetic metal particles whose average value is 5 or more and 10000 or less, and the group consisting of oxygen (O), carbon (C), nitrogen (N) and fluorine (F) and an intervening phase containing at least one second element selected from, wherein the flattened planes of the compacted material are oriented parallel to the planes of the compacted material, It is a dust material having a coercive force difference depending on the direction in the plane.

また、本実施の形態の圧粉材料は、扁平面と、Fe、Co及びNiからなる群から選ばれる少なくとも1つの第1の元素と添加元素からなる磁性金属相を有し、前記添加元素がB、Hfを含み、前記添加元素の合計量が前記磁性金属相全体に対して0.002at%以上80at%以下含まれ、平均厚さは10nm以上100μm以下であり、厚さに対する前記扁平面内の平均長さの比の平均値は5以上10000以下である複数の扁平磁性金属粒子と、前記扁平磁性金属粒子間に存在し、酸素(O)、炭素(C)、窒素(N)及びフッ素(F)からなる群から選ばれる少なくとも1つの第2の元素を含む介在相と、を備える圧粉材料であり、前記圧粉材料において、前記扁平面が、前記圧粉材料が有する平面に対して平行に配向し、前記平面内において、方向による保磁力差を有する圧粉材料である。 Further, the dust material of the present embodiment has a flat surface and a magnetic metal phase composed of at least one first element selected from the group consisting of Fe, Co and Ni and an additive element, and the additive element is B and Hf are included, the total amount of the additive element is 0.002 at% or more and 80 at% or less with respect to the entire magnetic metal phase, the average thickness is 10 nm or more and 100 μm or less, and the flat surface with respect to the thickness exists between a plurality of flat magnetic metal particles having an average length ratio of 5 or more and 10000 or less, and oxygen (O), carbon (C), nitrogen (N) and fluorine (F) an intervening phase containing at least one second element selected from the group consisting of: It is a powder material that is oriented parallel to the plane and has a coercive force difference depending on the direction in the plane.

前記磁性金属相の組成、平均結晶粒径、結晶配向(概ね(110)配向)、については、第1の実施の形態で述べた要件を満たすことが好ましいが、ここでは重複するため、内容の記載は省略する。 The composition, average crystal grain size, and crystal orientation (approximately (110) orientation) of the magnetic metal phase should preferably satisfy the requirements described in the first embodiment. Description is omitted.

また、圧粉材料の飽和磁化は高い方が好ましく、0.2T以上であることが好ましく、より好ましくは0.5T以上であることが好ましく、1.0T以上、更に好ましくは1.8T以上、更に好ましくは2.0T以上であることが好ましい。これによって磁気飽和が抑制され、システム上で磁気特性を十分に発揮することが出来好ましい。ただし、用途によっては(例えばモータの磁性くさびなど)、飽和磁化が比較的小さい場合でも十分に使用することができ、むしろ低損失に特化した方が好ましい場合もある。よって、用途に応じて、組成を選定することが重要である。 In addition, the saturation magnetization of the dust material is preferably high, preferably 0.2 T or more, more preferably 0.5 T or more, 1.0 T or more, further preferably 1.8 T or more, More preferably, it is 2.0 T or more. Magnetic saturation is suppressed by this, and it is possible to sufficiently exhibit the magnetic properties on the system, which is preferable. However, depending on the application (for example, magnetic wedges in motors), even a relatively small saturation magnetization can be used satisfactorily, and it is rather preferable to specialize in low loss. Therefore, it is important to select the composition according to the application.

図9は、第3の実施の形態の圧粉材料の模式図である。介在相20、圧粉材料100、圧粉材料の平面102が示されている。なお、図9右に示した図は、図9左に示した図から、介在相を見やすくするためにハッチングを取り除いた模式図である。 FIG. 9 is a schematic diagram of the compacted powder material of the third embodiment. The intervening phase 20, the compacted material 100, and the flat surface 102 of the compacted material are shown. The figure shown on the right side of FIG. 9 is a schematic diagram in which hatching is removed from the figure shown on the left side of FIG. 9 in order to make the intervening phase easier to see.

扁平磁性金属粒子の扁平面に平行な面と、圧粉材料が有する平面とのなす角度が0度に近ければ近い程配向していると定義する。図10は、第3の実施の形態において、扁平磁性金属粒子の扁平面に平行な面と、圧粉材料が有する平面とのなす角度を表した模式図である。10個以上の多数の扁平磁性金属粒子に関して前述の角度を求めその平均値が、好ましくは0度以上45度以下、より好ましくは0度以上30度以下、更に好ましくは0度以上10度以下であることが望ましい。すなわち、圧粉材料においては、前記複数の扁平磁性金属粒子の前記扁平面は互いに平行に、又は互いに平行に近くなるように層状に配向されていることが好ましい。これによって、圧粉材料の渦電流損失を低減することができ好ましい。また、反磁界を小さくできるため、圧粉材料の透磁率を大きくでき好ましい。また、強磁性共鳴周波数を高くできるため、強磁性共鳴損失を小さくでき好ましい。更には、この様な積層構造においては、磁区構造が安定化し、低い磁気損失を実現できるため好ましい。 Orientation is defined as the angle between the plane parallel to the flat surface of the flat magnetic metal particles and the flat surface of the dust material is closer to 0 degree. FIG. 10 is a schematic diagram showing an angle between a plane parallel to the flat surface of the flat magnetic metal particles and a plane of the compacted powder material in the third embodiment. The above angles are obtained for a number of 10 or more flat magnetic metal particles, and the average value thereof is preferably 0 degrees or more and 45 degrees or less, more preferably 0 degrees or more and 30 degrees or less, and still more preferably 0 degrees or more and 10 degrees or less. It is desirable to have That is, in the dust material, it is preferable that the flat surfaces of the plurality of flat magnetic metal particles are oriented parallel to each other or in layers so as to be nearly parallel to each other. This is preferable because the eddy current loss of the dust material can be reduced. Moreover, since the demagnetizing field can be reduced, the magnetic permeability of the dust material can be increased, which is preferable. Moreover, since the ferromagnetic resonance frequency can be increased, the ferromagnetic resonance loss can be reduced, which is preferable. Furthermore, such a laminated structure is preferable because the magnetic domain structure is stabilized and a low magnetic loss can be realized.

圧粉材料が有する前記平面内(扁平磁性金属粒子の扁平面に平行な平面内)において、方向による保磁力を測定する場合は、例えば、前記平面内の360度の角度に対して、22.5度おきに方向を変えて保磁力を測定する。 In the case of measuring the coercive force depending on the direction within the plane of the dust material (the plane parallel to the flat plane of the flat magnetic metal particles), for example, 22. for an angle of 360 degrees within the plane. The coercive force is measured by changing the direction every 5 degrees.

圧粉材料の前記平面内において保磁力差を有することによって、保磁力差がほとんどない等方性の場合に比べて、最小となる保磁力値が小さくなり好ましい。平面内で磁気異方性を有する材料においては、平面内の方向によって保磁力に差を有し、磁気的に等方性の材料に比べて、最小となる保磁力値が小さくなる。これによってヒステリシス損失は低減、透磁率は向上し、好ましい。 By having a coercive force difference in the plane of the powder material, the minimum coercive force value is preferably smaller than in the isotropic case where there is almost no coercive force difference. A material having in-plane magnetic anisotropy has a difference in coercive force depending on the in-plane direction, and the minimum coercive force value is smaller than that of a magnetically isotropic material. As a result, the hysteresis loss is reduced and the magnetic permeability is improved, which is preferable.

圧粉材料が有する前記平面内(扁平磁性金属粒子の扁平面に平行な平面内)において、方向による保磁力差の割合は大きければ大きいほど好ましく、1%以上であることが好ましい。より好ましくは、保磁力差の割合が10%以上、更に好ましくは保磁力差の割合が50%以上、更に好ましくは保磁力差の割合が100%以上である。ここでいう保磁力差の割合とは、扁平面内において、最大となる保磁力Hc(max)と最小となる保磁力Hc(min)を用いて、(Hc(max)-Hc(min))/Hc(min)×100(%)で定義される。 Within the plane of the dust material (inside the plane parallel to the flat plane of the flat magnetic metal particles), the ratio of the coercive force difference depending on the direction is preferably as large as possible, and is preferably 1% or more. More preferably, the coercive force difference ratio is 10% or more, still more preferably 50% or more, and even more preferably 100% or more. The ratio of the coercive force difference here means (Hc (max) - Hc (min)) using the maximum coercive force Hc (max) and the minimum coercive force Hc (min) in the flat plane. /Hc (min) x 100 (%).

なお、保磁力は、振動試料型磁力計(VSM:Vibrating Sample Magnetometer)等を用いて、簡単に評価できる。保磁力が低い場合は、低磁界ユニットを用いることによって、0.1Oe以下の保磁力も測定することができる。測定磁界の方向に対して、圧粉材料の前記平面内(扁平磁性金属粒子の扁平面に平行な平面内)において方向を変えて測定を行う。 The coercive force can be easily evaluated using a vibrating sample magnetometer (VSM) or the like. If the coercivity is low, coercivities below 0.1 Oe can also be measured by using a low field unit. Measurement is performed by changing the direction of the measurement magnetic field within the plane of the dust material (the plane parallel to the flat plane of the flat magnetic metal particles).

保磁力を算出する際は、横軸と交わる2つの点(磁化がゼロになる磁界H1、H2)の磁界の差分を2で割った値を採用することができる(つまり保磁力=|H2-H1|/2で算出できる)。 When calculating the coercive force, a value obtained by dividing the difference between the magnetic fields of two points (magnetic fields H1 and H2 where the magnetization becomes zero) that intersects the horizontal axis by 2 can be used (that is, the coercive force = |H2- H1|/2).

磁気異方性を付与する観点からは、磁性金属粒子が最大長さ方向を揃えて配列されていることが好ましい。最大長さ方向が揃っているかどうかは、圧粉材料に含まれる磁性金属粒子をTEM又はSEM又は光学顕微鏡などで観察し、最大長さ方向と任意に決めた基準線のなす角を求めて、そのばらつき度合いにより判断する。好ましくは、20個以上の扁平磁性金属粒子に対して平均的なばらつき度合いを判断することが好ましいが、20個以上の扁平磁性金属粒子を観察することが出来ない場合は、できる限り多くの扁平磁性金属粒子観察し、それらに対して平均的なばらつき度合いを判断することが好ましい。本明細書においては、ばらつき度合いが±30°の範囲に入っている時、最大長さ方向が揃っているという。ばらつき度合いは±20°の範囲内がより好ましく、±10°の範囲内が更に好ましい。これによって、圧粉材料の磁気的な異方性を付与し易くなり望ましい。更に好ましくは、扁平面にある複数の凹部と複数の凸部の一方又は両方の第1方向が最大長さ方向に配列されていることが望ましい。これによって、磁気的な異方性を大きく付与でき望ましい。 From the viewpoint of imparting magnetic anisotropy, it is preferable that the magnetic metal particles are arranged with the maximum length direction aligned. Whether or not the maximum length direction is aligned is determined by observing the magnetic metal particles contained in the dust material with a TEM, SEM, or an optical microscope, and obtaining the angle formed by the maximum length direction and an arbitrarily determined reference line. Judgment is made based on the degree of variation. Preferably, it is preferable to determine the average degree of variation for 20 or more flat magnetic metal particles, but if 20 or more flat magnetic metal particles cannot be observed, as many flat magnetic metal particles as possible It is preferable to observe the magnetic metal particles and judge the average degree of dispersion for them. In this specification, when the degree of variation is within the range of ±30°, it is said that the maximum length directions are aligned. The degree of variation is more preferably within the range of ±20°, more preferably within the range of ±10°. This is desirable because it facilitates imparting magnetic anisotropy to the compacted powder material. More preferably, the first direction of one or both of the plurality of concave portions and the plurality of convex portions on the flat surface is arranged in the maximum length direction. This is desirable because a large magnetic anisotropy can be imparted.

圧粉材料においては、近似的な第1方向が第2方向に配列される「配列割合」が30%以上であることが好ましい。より望ましくは50%以上、更に望ましくは75%以上である。これによって、磁気異方性が適度に大きくなり、前述の通り磁気特性が向上し好ましい。まず事前に評価する全ての扁平磁性金属粒子について、各扁平磁性金属粒子が有する凹部又は凸部の配列方向が最多数を占める方向をそれぞれ第1方向として定め、各扁平磁性金属粒子の第1方向が、圧粉材料全体として最も多く配列している方向を第2方向と定義する。次に、第2方向に対して、360度の角度を、45度おきの角度で分割した方向を決める。次に、各扁平磁性金属粒子の第1方向がどの角度の方向に最も近くに配列しているかを分類し、その方向を「近似的な第1方向」として定義する。すなわち、0度の方向、45度の方向、90度の方向、135度の方向の4つのいずれかに分類する。近似的な第1方向が、第2方向に対して、同じ方向で配列している割合を、「配列割合」と定義する。この「配列割合」を評価する際には、隣り合った扁平磁性金属粒子を順番に4つ選び、その4つを評価する。これを少なくとも3回以上の複数回(多い方が良い、例えば5回以上が望ましい、更に望ましくは10回以上が望ましい)行うことによって、その平均値を配列割合として採用する。なお、凹部又は凸部の方向が判別できない扁平磁性金属粒子は評価から除き、そのすぐ隣の扁平磁性金属粒子の評価を行う。例えば、単ロール急冷装置で合成したリボンを粉砕した扁平磁性金属粒子においては、片側の扁平面のみに凹部又は凸部が付き、もう片側の扁平面は凹部又は凸部が付かないことが多い。このような扁平磁性金属粒子をSEMで観察した場合、凹部又は凸部が付いていない扁平面が観察の画面上で見えている場合も確率としては半分ほど起こりうる(この場合も、実は裏側の扁平面は凹部又は凸部が付いているはずであるが、上記評価においては除く)。 In the compacted powder material, it is preferable that the "arrangement ratio" in which the approximate first direction is arranged in the second direction is 30% or more. More desirably, it is 50% or more, and still more desirably 75% or more. As a result, the magnetic anisotropy is moderately increased, and the magnetic properties are improved as described above, which is preferable. First, for all the flat magnetic metal particles to be evaluated in advance, the direction in which the arrangement direction of the recesses or protrusions of each flat magnetic metal particle occupies the largest number is defined as the first direction, and the first direction of each flat magnetic metal particle However, the second direction is defined as the direction in which the largest number of particles are arranged in the compacted powder material as a whole. Next, directions are determined by dividing the angle of 360 degrees with respect to the second direction at intervals of 45 degrees. Next, the direction of which angle the first direction of each flat magnetic metal particle is arranged closest to is classified, and that direction is defined as an "approximate first direction." That is, it is classified into one of four directions of 0 degrees, 45 degrees, 90 degrees, and 135 degrees. The proportion of the approximate first direction being arranged in the same direction as the second direction is defined as the “arrangement ratio”. When evaluating this "arrangement ratio", four adjacent flat magnetic metal particles are selected in order, and the four are evaluated. By repeating this at least three times or more (more is better, preferably 5 times or more, more preferably 10 times or more), the average value is adopted as the arrangement ratio. A flat magnetic metal particle in which the direction of the concave portion or the convex portion cannot be determined is excluded from the evaluation, and the adjacent flat magnetic metal particle is evaluated. For example, in flat magnetic metal particles obtained by pulverizing a ribbon synthesized by a single-roll quenching apparatus, only one flat surface has recesses or protrusions, and the other flat surface often does not have recesses or protrusions. When such flat magnetic metal particles are observed with an SEM, even if a flat surface with no recesses or protrusions is visible on the observation screen, it is possible that the probability is about half (in this case as well, in fact, the A flat surface should have concave or convex portions, but it is excluded in the above evaluation).

また、圧粉材料の磁化容易軸方向に、最も多くの近似的な第1方向が配列されていることが好ましい。すなわち、圧粉材料の磁化容易軸は第2方向と平行であることが好ましい。凹部又は凸部が配列している長さ方向は、形状磁気異方性の効果によって、磁化容易軸になりやすいため、この方向を磁化容易軸として揃える方が、磁気異方性が付与され易くなり、好ましい。 In addition, it is preferable that the most approximate first directions are arranged in the magnetization easy axis direction of the dust material. That is, it is preferable that the axis of easy magnetization of the dust material is parallel to the second direction. The longitudinal direction in which the recesses or protrusions are arranged tends to be the axis of easy magnetization due to the effect of shape magnetic anisotropy. and is preferable.

第1方向に沿って前記介在相の一部が付着していることが好ましい。言い換えると、扁平磁性金属粒子の扁平面上にある凹部又は凸部の方向に沿って、介在相の一部が付着していることが好ましい。これによって、一方向に磁気異方性が誘起され易くなり、好ましい。また、このような介在相の付着は、扁平磁性金属粒子同士の密着性を向上させ、これによって、強度、硬度などの機械的特性や熱的安定性が向上するため好ましい。また、介在相は粒子状のものを含むことが好ましい。これによって、適度に扁平磁性金属粒子同士の密着性を適度な状態に保持し、歪みを軽減し(扁平磁性金属粒子間に粒子状の介在相があることによって、扁平磁性金属粒子に印加される応力が緩和され)、保磁力を低減しやすくさせ(ヒステリシス損失は低減、透磁率は増加)、好ましい。 A portion of the intervening phase is preferably attached along the first direction. In other words, it is preferable that part of the intervening phase adheres along the direction of the recesses or protrusions on the flat surfaces of the flat magnetic metal particles. This makes it easier to induce magnetic anisotropy in one direction, which is preferable. In addition, the adhesion of such an intervening phase is preferable because it improves the adhesion between the flat magnetic metal particles, thereby improving mechanical properties such as strength and hardness and thermal stability. Moreover, it is preferable that the intervening phase contains a particulate one. As a result, the adhesion between the flat magnetic metal particles is maintained in an appropriate state, and the distortion is reduced (there is a particulate intervening phase between the flat magnetic metal particles, so that the voltage applied to the flat magnetic metal particles stress is relieved), coercive force can be easily reduced (hysteresis loss is reduced, magnetic permeability is increased), which is preferable.

介在相は、圧粉材料全体に対して0.01wt%以上80wt%以下、より好ましくは0.1wt%以上60wt以下、更に好ましくは0.1wt%以上40wt%以下の量を含むことが好ましい。介在相の割合が大きすぎると、磁性を担う扁平磁性金属粒子の割合が小さくなるため、これによって圧粉材料の飽和磁化や透磁率が小さくなり好ましくない。逆に、介在相の割合が小さすぎると、扁平磁性金属粒子と介在相との接合が弱くなり、熱的な安定性や強度・靱性等の機械的特性の観点から好ましくない。飽和磁化、透磁率などの磁気特性と、熱的な安定性、機械特性の観点から最適な介在相の割合は、圧粉材料全体に対して0.01wt%以上80wt%以下、より好ましくは0.1wt%以上60wt以下、更に好ましくは0.1wt%以上40wt%以下である。 The intervening phase preferably contains 0.01 wt% or more and 80 wt% or less, more preferably 0.1 wt% or more and 60 wt% or less, and still more preferably 0.1 wt% or more and 40 wt% or less with respect to the entire green compact material. If the proportion of the intervening phase is too large, the proportion of the flat magnetic metal particles responsible for magnetism becomes small, which is not preferable because the saturation magnetization and magnetic permeability of the compacted powder material become small. Conversely, if the ratio of the intervening phase is too small, the bonding between the flat magnetic metal particles and the intervening phase becomes weak, which is undesirable from the viewpoint of mechanical properties such as thermal stability and strength/toughness. From the viewpoint of magnetic properties such as saturation magnetization and magnetic permeability, thermal stability, and mechanical properties, the optimum ratio of the intervening phase is 0.01 wt% or more and 80 wt% or less, more preferably 0 wt% or less, relative to the entire powder material. .1 wt % or more and 60 wt % or less, more preferably 0.1 wt % or more and 40 wt % or less.

また、介在相と扁平磁性金属粒子との格子ミスマッチ割合が0.1%以上50%以下であることが好ましい。これによって磁気異方性が適度に大きく付与されやすく、上記の磁気特性が向上するため好ましい。格子ミスマッチを上記の範囲に設定するためには、介在相の組成と扁平磁性金属粒子10の組成の組み合わせを選ぶことによって実現できる。例えば、fcc構造のNiは格子定数が3.52Åで、NaCl型構造のMgOは格子定数が4.21Åであり、両者の格子ミスマッチが(4.21-3.52)/3.52×100=20%になる。つまり、扁平磁性金属粒子の主組成をfcc構造のNiに、介在相20をMgOにすることによって、格子ミスマッチを20%に設定できる。この様に、扁平磁性金属粒子の主組成と介在相の主組成の組み合わせを選ぶことによって、格子ミスマッチを上記の範囲に設定することが可能となる。 Moreover, the lattice mismatch ratio between the intervening phase and the flat magnetic metal particles is preferably 0.1% or more and 50% or less. This is preferable because a moderately large magnetic anisotropy tends to be imparted and the above magnetic properties are improved. Setting the lattice mismatch within the above range can be achieved by selecting a combination of the composition of the intervening phase and the composition of the flat magnetic metal particles 10 . For example, fcc structure Ni has a lattice constant of 3.52 Å, and NaCl structure MgO has a lattice constant of 4.21 Å, and the lattice mismatch between the two is (4.21−3.52)/3.52×100 = 20%. That is, the lattice mismatch can be set to 20% by making the main composition of the flat magnetic metal particles fcc-structured Ni and the intervening phase 20 of MgO. Thus, by selecting a combination of the main composition of the flattened magnetic metal particles and the main composition of the intervening phase, it is possible to set the lattice mismatch within the above range.

介在相は、酸素(O)、炭素(C)、窒素(N)及びフッ素(F)からなる群から選ばれる少なくとも1つの第2の元素を含む。これにより、抵抗を高くすることができるためである。介在相の電気抵抗率は、扁平磁性金属粒子の電気抵抗率よりも高い方が好ましい。これによって扁平磁性金属粒子の渦電流損失を低減できるためである。介在相は、扁平磁性金属粒子を取り囲んで存在するため、扁平磁性金属粒子の耐酸化性、熱的安定性を向上させることが出来好ましい。この中で酸素を含むものは、高い耐酸化性、高い熱的安定性の観点からより好ましい。介在相は、扁平磁性金属粒子同士を機械的に接着する役割も担っているため、高い強度の観点からも好ましい。 The intervening phase contains at least one second element selected from the group consisting of oxygen (O), carbon (C), nitrogen (N) and fluorine (F). This is because the resistance can be increased thereby. The electrical resistivity of the intervening phase is preferably higher than that of the flat magnetic metal particles. This is because the eddy current loss of the flat magnetic metal particles can be reduced. Since the intervening phase surrounds the flat magnetic metal particles, it is possible to improve the oxidation resistance and thermal stability of the flat magnetic metal particles, which is preferable. Among these, those containing oxygen are more preferable from the viewpoint of high oxidation resistance and high thermal stability. The intervening phase also plays a role of mechanically bonding the flat magnetic metal particles to each other, so it is also preferable from the viewpoint of high strength.

また、介在相は、「共晶系を有する酸化物」か、「樹脂を含有する」か、「Fe、Co、Niから選ばれる少なくとも1つの磁性金属を含有する」か、これら3つのうち少なくとも1つを有していても良い。これらの点について、以下に説明する。 In addition, the intervening phase is "an oxide having a eutectic system", "containing a resin", "containing at least one magnetic metal selected from Fe, Co and Ni", or at least one of these three You may have one. These points will be explained below.

まず、1つ目の「介在相が共晶系を有する酸化物の場合」について説明する。この場合、介在相は、B(ホウ素)、Si(シリコン)、Cr(クロム)、Mo(モリブデン)、Nb(ニオブ)、Li(リチウム)、Ba(バリウム)、Zn(亜鉛)、La(ランタン)、P(リン)、Al(アルミニウム)、Ge(ゲルマニウム)、W(タングステン)、Na(ナトリウム)、Ti(チタン)、As(ヒ素)、V(バナジウム)、Ca(カルシウム)、Bi(ビスマス)、Pb(鉛)、Te(テルル)、Sn(スズ)からなる群から選ばれる少なくとも2つの第3の元素を含む共晶系を有する酸化物を含む。特に、B、Bi、Si、Zn、Pbのうちの少なくとも2つの元素を含む共晶系を含むことが好ましい。これによって、扁平磁性金属粒子と介在相との密着性が強固になり(接合強度が高まり)、熱的な安定性や強度や靱性などの機械的特性が向上しやすくなる。 First, the first case "when the intervening phase is an oxide having a eutectic system" will be described. In this case, the intervening phases are B (boron), Si (silicon), Cr (chromium), Mo (molybdenum), Nb (niobium), Li (lithium), Ba (barium), Zn (zinc), La (lanthanum ), P (phosphorus), Al (aluminum), Ge (germanium), W (tungsten), Na (sodium), Ti (titanium), As (arsenic), V (vanadium), Ca (calcium), Bi (bismuth) ), Pb (lead), Te (tellurium), and Sn (tin). In particular, it preferably contains a eutectic system containing at least two elements of B, Bi, Si, Zn and Pb. This strengthens the adhesion between the flat magnetic metal particles and the intervening phase (increases the bonding strength), making it easier to improve mechanical properties such as thermal stability, strength, and toughness.

また上記の共晶系を有する酸化物は、軟化点が200℃以上600℃以下であることが好ましく、更に好ましくは、400℃以上500℃以下である。更に好ましくは、B、Bi、Si、Zn、Pbのうちの少なくとも2つの元素を含む共晶系を有する酸化物であり、かつ軟化点が400℃以上500℃以下であることが好ましい。これによって、扁平磁性金属粒子と上記の共晶系を有する酸化物との接合が強固になり、熱的な安定性や強度や靱性などの機械的特性が向上しやすくなる。扁平磁性金属粒子を上記の共晶系を有する酸化物とともに一体化させる際は、上記の共晶系を有する酸化物の軟化点付近の温度、好ましくは軟化点よりやや高い温度で熱処理しながら一体化させることによって、扁平磁性金属粒子と上記の共晶系を有する酸化物との密着性を向上させ、機械的特性を向上させることができる。一般に、熱処理の温度がある程度高い程、扁平磁性金属粒子と上記の共晶系を有する酸化物との密着性は向上し、機械的特性は向上する。ただし熱処理の温度が高くなりすぎると、熱膨張係数が大きくなるため扁平磁性金属粒子と上記の共晶系を有する酸化物との密着性が逆に低下してしまうこともある(扁平磁性金属粒子の熱膨張係数と上記の共晶系を有する酸化物の熱膨張係数の差が大きくなると、密着性が更に低下してしまうこともある)。また、扁平磁性金属粒子の結晶性が非晶質又は非晶質的な場合は、熱処理の温度が高いと結晶化が進行し保磁力が増加してしまい好ましくない。このため、機械的特性と保磁力特性を両立させるために、上記の共晶系を有する酸化物の軟化点を200℃以上600℃以下、更に好ましくは400℃以上500℃以下にして、上記の共晶系を有する酸化物の軟化点付近の温度、好ましくは軟化点よりやや高い温度で熱処理しながら一体化させることが好ましい。また、一体化した材料を実際にデバイスやシステムの中で使用する際の温度は軟化点より低い温度で使用することが好ましい。 The softening point of the eutectic oxide is preferably 200° C. or higher and 600° C. or lower, more preferably 400° C. or higher and 500° C. or lower. More preferably, it is an oxide having a eutectic system containing at least two elements selected from B, Bi, Si, Zn, and Pb, and has a softening point of 400° C. or higher and 500° C. or lower. As a result, the bonding between the flat magnetic metal particles and the oxide having the eutectic system is strengthened, and mechanical properties such as thermal stability, strength and toughness are easily improved. When the flat magnetic metal particles are integrated together with the oxide having the eutectic system, they are integrated while being heat treated at a temperature near the softening point of the oxide having the eutectic system, preferably at a temperature slightly higher than the softening point. By converting the flat magnetic metal particles to the oxide having the eutectic system, the adhesion between the flat magnetic metal particles and the oxide having the eutectic system can be improved, and the mechanical properties can be improved. In general, the higher the temperature of the heat treatment, the better the adhesion between the flat magnetic metal particles and the oxide having the eutectic system, and the better the mechanical properties. However, if the temperature of the heat treatment is too high, the coefficient of thermal expansion increases, and the adhesion between the flat magnetic metal particles and the oxide having the eutectic system may decrease (flat magnetic metal particles and the thermal expansion coefficient of the oxide having the eutectic system, the adhesion may be further reduced). In addition, when the crystallinity of the flat magnetic metal particles is amorphous or non-crystalline, if the heat treatment temperature is high, crystallization proceeds and the coercive force increases, which is not preferable. Therefore, in order to achieve both mechanical properties and coercive force properties, the softening point of the oxide having the eutectic system is set to 200° C. or higher and 600° C. or lower, more preferably 400° C. or higher and 500° C. or lower. It is preferable to unify while heat-treating at a temperature near the softening point of the oxide having a eutectic system, preferably at a temperature slightly higher than the softening point. Moreover, when the integrated material is actually used in a device or system, it is preferable to use a temperature lower than the softening point.

また、上記の共晶系を有する酸化物は、ガラス転移点を有することが望ましい。更には、上記の共晶系を有する酸化物は、熱膨張係数が0.5×10-6/℃以上40×10-6/℃以下であることが望ましい。これによって、扁平磁性金属粒子10と上記の共晶系を有する酸化物との接合が強固になり、熱的な安定性や強度や靱性などの機械的特性が向上しやすくなる。 Moreover, the oxide having the eutectic system desirably has a glass transition point. Furthermore, it is desirable that the oxide having the eutectic system has a thermal expansion coefficient of 0.5×10 −6 /° C. or more and 40×10 −6 /° C. or less. As a result, the bonding between the flat magnetic metal particles 10 and the oxide having the eutectic system is strengthened, and mechanical properties such as thermal stability, strength, and toughness are easily improved.

なお、粒径が10nm以上10μm以下の粒子状(好ましくは球状)の共晶粒子を少なくとも1つ以上含むことがより好ましい。この共晶粒子は、粒子状以外の上記の共晶系を有する酸化物と同じ材料を含む。圧粉材料中には空隙も部分的に存在していることがあり、上記の共晶系を有する酸化物の一部が粒子状、好ましくは球状となって存在していることを容易に観察することができる。空隙がない場合も、粒子状又は球状の界面は容易に判別することができる。共晶粒子の粒径は、より好ましくは10nm以上1μm、更に好ましくは10nm以上100nm以下である。これによって、熱処理時に、扁平磁性金属粒子同士の密着性を保持しながらも、応力を適度に緩和させることによって、扁平磁性金属粒子に印加される歪みを低減し、保磁力を低減させることができる。これによって、ヒステリシス損失も低減し、透磁率は向上する。なお、共晶粒子の粒径は、TEM又はSEM観察により測定することができる。前述の図28の走査型電子顕微鏡写真では、介在相からなる球状の共晶粒子が複数存在していることが分かる。 It is more preferable to include at least one particulate (preferably spherical) eutectic particle having a particle size of 10 nm or more and 10 μm or less. The eutectic particles comprise the same materials as the above eutectic oxides except in particulate form. Voids may also partially exist in the compacted material, and it is easy to observe that some of the oxides having the eutectic system are present in the form of particles, preferably in the form of spheres. can do. Particulate or spherical interfaces can be easily discerned even in the absence of voids. The particle diameter of the eutectic particles is more preferably 10 nm or more and 1 μm, and still more preferably 10 nm or more and 100 nm or less. As a result, the strain applied to the flat magnetic metal particles can be reduced and the coercive force can be reduced by moderately relaxing the stress while maintaining the adhesion between the flat magnetic metal particles during the heat treatment. . This also reduces hysteresis loss and improves magnetic permeability. The particle size of the eutectic particles can be measured by TEM or SEM observation. In the scanning electron micrograph of FIG. 28 described above, it can be seen that a plurality of spherical eutectic particles composed of the intervening phase are present.

また、介在相は、その軟化点が、上記の共晶系を有する酸化物の軟化点よりも高く、より好ましくは軟化点が600℃より高く、O(酸素)、C(炭素)、N(窒素)及びF(フッ素)からなる群から選ばれる少なくとも1つの元素を含む中間介在粒子を更に含むことが好ましい。中間介在粒子が扁平磁性金属粒子間に存在することによって、圧粉材料が高温に曝された時、扁平磁性金属粒子同士が熱的に融合し特性が劣化することを抑制することができる。すなわち、主に熱的な安定性のために中間介在粒子が存在することが望ましい。なお、中間介在粒子の軟化点が上記の共晶系を有する酸化物の軟化点よりも高く、更に好ましくは軟化点が600℃以上であることによって、熱的な安定性をより高めることができる。 In addition, the intervening phase has a softening point higher than that of the oxide having the eutectic system, more preferably higher than 600° C., O (oxygen), C (carbon), N ( It is preferable to further include intermediate intervening particles containing at least one element selected from the group consisting of nitrogen) and F (fluorine). The existence of the intermediate intervening particles between the flat magnetic metal particles can prevent the flat magnetic metal particles from thermally fusing together and degrading the properties when the powder material is exposed to high temperatures. That is, the presence of intermediate intervening particles is desirable primarily for thermal stability. The softening point of the intermediate intervening particles is higher than the softening point of the oxide having the eutectic system, and more preferably the softening point is 600° C. or higher, so that the thermal stability can be further enhanced. .

中間介在粒子は、Mg、Al、Si、Ca、Zr、Ti、Hf、Zn、Mn、Ba、Sr、Cr、Mo、Ag、Ga、Sc、V、Y、Nb、Pb、Cu、In、Sn、希土類元素からなる群から選ばれる少なくとも1つの非磁性金属を含み、かつ、O(酸素)、C(炭素)、N(窒素)及びF(フッ素)からなる群から選ばれる少なくとも1つの元素を含むことが好ましい。より好ましくは、高い耐酸化性、高い熱的安定性の観点から、酸素を含有する酸化物又は複合酸化物であることがより好ましい。特に、酸化アルミニウム(Al)、二酸化珪素(SiO)、酸化チタン(TiO)、酸化ジルコニウム(ZrO)などの酸化物、やAl-Si-O等の複合酸化物などが高い耐酸化性、高い熱的安定性の観点から好ましい。 Intermediate particles include Mg, Al, Si, Ca, Zr, Ti, Hf, Zn, Mn, Ba, Sr, Cr, Mo, Ag, Ga, Sc, V, Y, Nb, Pb, Cu, In, Sn , containing at least one non-magnetic metal selected from the group consisting of rare earth elements, and at least one element selected from the group consisting of O (oxygen), C (carbon), N (nitrogen) and F (fluorine) preferably included. Oxygen-containing oxides or composite oxides are more preferred from the viewpoint of high oxidation resistance and high thermal stability. In particular, oxides such as aluminum oxide (Al 2 O 3 ), silicon dioxide (SiO 2 ), titanium oxide (TiO 2 ), zirconium oxide (ZrO 3 ), and complex oxides such as Al—Si—O are high. It is preferable from the viewpoint of oxidation resistance and high thermal stability.

中間介在粒子を含む圧粉材料を製造する方法としては、例えば、扁平磁性金属粒子及び中間介在粒子(酸化アルミニウム(Al)粒子、二酸化珪素(SiO)粒子、酸化チタン(TiO)粒子、酸化ジルコニウム(ZrO)粒子など)を、ボールミル等によって混合し、分散させた状態を作り、その後、プレス成型などで一体化させる方法などが挙げられる。分散させる方法は、適度に分散させることができる方法であれば、その方法は特に拘らない。 As a method for producing a powder material containing intermediate intervening particles, for example, flat magnetic metal particles and intermediate intervening particles (aluminum oxide (Al 2 O 3 ) particles, silicon dioxide (SiO 2 ) particles, titanium oxide (TiO 2 ) particles, zirconium oxide (ZrO 3 ) particles, etc.) are mixed by a ball mill or the like to create a dispersed state, and then integrated by press molding or the like. The method of dispersing is not particularly limited as long as it is a method capable of dispersing appropriately.

次に、2つ目の「介在相が樹脂を含有する場合」について説明する。この場合、樹脂は、特に限定されないが、ポリエステル系樹脂、ポリエチレン系樹脂、ポリスチレン系樹脂、ポリ塩化ビニル系樹脂、ポリビニルブチラール樹脂、ポリビニルアルコール樹脂、ポリブタジエン系樹脂、テフロン(登録商標、ポリテトラフルオロエチレン)系樹脂、ポリウレタン樹脂、セルロース系樹脂、ABS樹脂、ニトリル-ブタジエン系ゴム、スチレン-ブタジエン系ゴム、シリコーン樹脂、その他の合成ゴム、天然ゴム、エポキシ樹脂、フェノール樹脂、アリル樹脂、ポリベンゾイミダゾール樹脂、アミド系樹脂、ポリイミド系樹脂、ポリアミドイミド樹脂、或いはそれらの共重合体が用いられる。特に、高い熱的安定性を実現するためには、耐熱性の高いシリコーン樹脂、ポリイミド樹脂、を含むことが好ましい。これによって、扁平磁性金属粒子と介在相との接合が強固になり、熱的な安定性や強度や靱性などの機械的特性が向上しやすくなる。 Next, the second case where the intervening phase contains a resin will be described. In this case, the resin is not particularly limited, but polyester resin, polyethylene resin, polystyrene resin, polyvinyl chloride resin, polyvinyl butyral resin, polyvinyl alcohol resin, polybutadiene resin, Teflon (registered trademark, polytetrafluoroethylene). ) resin, polyurethane resin, cellulose resin, ABS resin, nitrile-butadiene rubber, styrene-butadiene rubber, silicone resin, other synthetic rubber, natural rubber, epoxy resin, phenol resin, allyl resin, polybenzimidazole resin , amide resins, polyimide resins, polyamide-imide resins, or copolymers thereof are used. In particular, in order to achieve high thermal stability, it is preferable to contain silicone resin or polyimide resin having high heat resistance. As a result, the bonding between the flat magnetic metal particles and the intervening phase is strengthened, and mechanical properties such as thermal stability, strength and toughness are likely to be improved.

樹脂は、大気雰囲気中180℃で3000時間加熱した後の重量減少率が5%以下であることが好ましく、更に好ましくは3%以下、更に好ましくは1%以下、更に好ましくは0.1%以下であることが好ましい。また、大気雰囲気中220℃で200時間加熱した後の重量減少率に関して、5%以下であることが好ましく、更に好ましくは3%以下、更に好ましくは1%以下、更に好ましくは0.1%以下であることが好ましい。また、大気雰囲気中250℃で200時間加熱した後の重量減少率に関して、5%以下であることが好ましく、更に好ましくは3%以下、更に好ましくは1%以下、更に好ましくは0.1%以下であることが好ましいなお、これら重量減少率の評価は、未使用の状態の材料を用いて行う。未使用の状態とは、成形して使える状態にしたもので、その状態から熱(たとえば40度以上の温度の熱)、化学薬品、太陽光(紫外線)等に曝されていない状態のことである。重量減少率は、加熱前後の質量から次式で計算するものとする:重量減少率(%)=[加熱前の質量(g)-加熱後の質量(g)]/加熱前の質量(g)×100。また、好ましくは、大気雰囲気中180℃で20000時間加熱後の強度が、加熱前の強度の半分以上であることが好ましい。更に好ましくは、大気雰囲気中220℃で20000時間加熱後の強度が、加熱前の強度の半分以上であることが好ましい。また日本工業規格(JIS)で規定されるH種を満たすことが好ましい。特に、最高温度180℃に耐える耐熱性を満たすことが好ましい。更に好ましくは、国鉄規格(JRE)で規定されるH種を満たすことが好ましい。特に、周囲温度(標準:25℃、最高:40℃)に対して180℃の温度上昇に耐える耐熱性を満たすことが好ましい。これに好ましい樹脂は、ポリサルフォン、ポリエーテルサルフォン、ポリフェニレンサルファイド、ポリエーテルエーテルケトン、芳香族ポリイミド、芳香族ポリアミド、芳香族ポリアミドイミド、ポリベンズオキサゾール、フッ素樹脂、シリコーン樹脂、液晶ポリマーなどがある。これらの樹脂は、分子間凝集力が大きいため、耐熱性が高くなり、好ましい。中でも、芳香族ポリイミド、ポリベンズオキサゾールは、分子内に占める剛直ユニットの割合が高いため、より耐熱性が高く好ましい。また、熱可塑性樹脂であることが好ましい。以上の加熱重量減少率の規定、強度の規定、樹脂種類の規定は、それぞれ、樹脂の耐熱性を高めるために効果的である。また、これらによって、複数の扁平磁性金属粒子と介在相(ここでは樹脂)から成る圧粉材料を形成した時に、圧粉材料としての耐熱性が高まり(熱的な安定性が高まり)、高温(たとえば上記の200℃や250℃)に曝した後、又は高温(たとえば上記の200℃や250℃)での強度・靱性などの機械的特性が向上しやすくなり、好ましい。また、加熱後も扁平磁性粒子の周りを多くの介在相が取り囲んで存在するため、耐酸化性に優れ、扁平磁性金属粒子の酸化による磁気特性の劣化も起こり難く、好ましい。 The resin preferably has a weight loss rate of 5% or less, more preferably 3% or less, still more preferably 1% or less, and still more preferably 0.1% or less after being heated at 180° C. for 3000 hours in an air atmosphere. is preferably In addition, the weight loss rate after heating at 220° C. for 200 hours in an air atmosphere is preferably 5% or less, more preferably 3% or less, still more preferably 1% or less, and still more preferably 0.1% or less. is preferably In addition, the weight loss rate after heating at 250° C. for 200 hours in an air atmosphere is preferably 5% or less, more preferably 3% or less, still more preferably 1% or less, and still more preferably 0.1% or less. In addition, evaluation of these weight reduction rates is performed using materials in an unused state. An unused state is a state in which it has been molded and ready for use, and has not been exposed to heat (for example, heat at a temperature of 40 degrees or more), chemicals, sunlight (ultraviolet rays), etc. be. The weight reduction rate shall be calculated from the mass before and after heating by the following formula: Weight reduction rate (%) = [mass before heating (g) - mass after heating (g)] / mass before heating (g )×100. Moreover, it is preferable that the strength after heating at 180° C. for 20000 hours in an air atmosphere is half or more of the strength before heating. More preferably, the strength after heating at 220° C. for 20,000 hours in an air atmosphere is at least half the strength before heating. Moreover, it is preferable to satisfy the H type specified by Japanese Industrial Standards (JIS). In particular, it is preferable to satisfy heat resistance to withstand a maximum temperature of 180°C. More preferably, it satisfies the H class specified by the Japanese National Railways Standards (JRE). In particular, it is preferable to satisfy heat resistance that can withstand a temperature rise of 180° C. relative to the ambient temperature (standard: 25° C., maximum: 40° C.). Preferred resins for this include polysulfone, polyethersulfone, polyphenylene sulfide, polyetheretherketone, aromatic polyimide, aromatic polyamide, aromatic polyamideimide, polybenzoxazole, fluororesin, silicone resin, and liquid crystal polymer. These resins are preferable because they have high intermolecular cohesive force and high heat resistance. Among them, aromatic polyimides and polybenzoxazoles are preferable because they have a high proportion of rigid units in the molecule and therefore have higher heat resistance. Moreover, it is preferable that it is a thermoplastic resin. The above definition of weight loss rate upon heating, definition of strength, and definition of resin type are effective for enhancing the heat resistance of the resin. In addition, when a compacted powder material composed of a plurality of flat magnetic metal particles and an intervening phase (here, resin) is formed by these, the heat resistance as a compacted powder material is increased (thermal stability is increased), and high temperature ( For example, after exposure to the above 200° C. or 250° C.) or at high temperatures (for example, the above 200° C. or 250° C.), mechanical properties such as strength and toughness are easily improved, which is preferable. In addition, since many intervening phases surround the flat magnetic metal particles even after heating, they are excellent in oxidation resistance, and deterioration of magnetic properties due to oxidation of the flat magnetic metal particles is less likely to occur, which is preferable.

また、圧粉材料は、180℃で3000時間加熱後の重量減少率が5%以下であることが好ましく、更に好ましくは3%以下、更に好ましくは1%以下、更に好ましくは0.1%以下であることが好ましい。また、圧粉材料は、220℃で3000時間加熱後の重量減少率が5%以下であることが好ましく、更に好ましくは3%以下、更に好ましくは1%以下、更に好ましくは0.1%以下であることが好ましい。また、大気雰囲気中250℃で200時間加熱した後の圧粉材料の重量減少率に関して、5%以下であることが好ましく、更に好ましくは3%以下、更に好ましくは1%以下、更に好ましくは0.1%以下であることが好ましい。なお、重量減少率の評価は、上記の樹脂の場合と同様である。また、好ましくは、大気雰囲気中180℃で20000時間加熱後の圧粉材料の強度が、加熱前の強度の半分以上であることが好ましい。更に好ましくは、大気雰囲気中220℃で20000時間加熱後の圧粉材料の強度が、加熱前の強度の半分以上であることが好ましい。また日本工業規格(JIS)で規定されるH種を満たすことが好ましい。特に、最高温度180℃に耐える耐熱性を満たすことが好ましい。更に好ましくは、国鉄規格(JRE)で規定されるH種を満たすことが好ましい。特に、周囲温度(標準:25℃、最高:40℃)に対して180℃の温度上昇に耐える耐熱性を満たすことが好ましい。以上の加熱重量減少率の規定、強度の規定、前述の樹脂種類の規定は、それぞれ、圧粉材料の耐熱性を高めるために効果的であり、高信頼性の材料を実現できる。また、圧粉材料としての耐熱性が高まり(熱的な安定性が高まり)、高温(たとえば上記の200℃や250℃)に曝した後、又は高温(たとえば上記の200℃や250℃)での強度・靱性などの機械的特性が向上しやすくなり、好ましい。また、加熱後も扁平磁性粒子の周りを多くの介在相が取り囲んで存在するため、耐酸化性に優れ、扁平磁性金属粒子の酸化による磁気特性の劣化も起こり難く、好ましい。 In addition, the powder material preferably has a weight loss rate of 5% or less after heating at 180° C. for 3000 hours, more preferably 3% or less, more preferably 1% or less, and still more preferably 0.1% or less. is preferably In addition, the powder material preferably has a weight loss rate of 5% or less after heating at 220° C. for 3000 hours, more preferably 3% or less, still more preferably 1% or less, and still more preferably 0.1% or less. is preferably In addition, the weight reduction rate of the compacted material after heating at 250 ° C. for 200 hours in an air atmosphere is preferably 5% or less, more preferably 3% or less, further preferably 1% or less, and still more preferably 0%. .1% or less is preferable. The evaluation of the weight reduction rate is the same as in the case of the above resins. Further, it is preferable that the strength of the powder material after heating at 180° C. for 20000 hours in an air atmosphere is half or more of the strength before heating. More preferably, the strength of the powder material after heating at 220° C. for 20,000 hours in an air atmosphere is half or more of the strength before heating. Moreover, it is preferable to satisfy the H type specified by the Japanese Industrial Standards (JIS). In particular, it is preferable to satisfy heat resistance to withstand a maximum temperature of 180°C. More preferably, it satisfies the H class specified by the Japanese National Railways Standards (JRE). In particular, it is preferable to satisfy heat resistance that can withstand a temperature rise of 180° C. relative to the ambient temperature (standard: 25° C., maximum: 40° C.). The above definition of the heating weight reduction rate, the definition of the strength, and the above definition of the resin type are effective for increasing the heat resistance of the compacted powder material, and a highly reliable material can be realized. In addition, the heat resistance as a powder material is increased (thermal stability is increased), and after exposure to high temperatures (for example, 200 ° C. or 250 ° C. above), or at high temperatures (for example, 200 ° C. or 250 ° C. above) mechanical properties such as strength and toughness are likely to be improved, which is preferable. In addition, since many intervening phases surround the flat magnetic metal particles even after heating, they are excellent in oxidation resistance, and deterioration of magnetic properties due to oxidation of the flat magnetic metal particles is less likely to occur, which is preferable.

さらに、熱分解温度までガラス転移点を有しない結晶性の樹脂を含むことが好ましい。また、ガラス転移温度が180℃以上の樹脂を含むことが好ましく、更に好ましくはガラス転移温度が220℃以上の樹脂を含むことが好ましい。更に好ましくは、ガラス転移温度が250℃以上の樹脂を含むことが好ましい。なお、一般に扁平磁性金属粒子は、熱処理する温度が高くなるほど結晶粒径が大きくなる。そのため、扁平磁性金属粒子の結晶粒径を小さくする必要がある場合は、用いる樹脂のガラス転移温度は高すぎないほうが好ましく、具体的には600℃以下であることが好ましい。また、熱分解温度までガラス転移点を有しない結晶性の樹脂にガラス転移温度が180℃以上の樹脂を含むことが好ましく、更に好ましくはガラス転移温度が220℃以上の樹脂を含むことが好ましい。具体的には180℃以上のガラス転移温度を有するポリイミドを含むことが好ましく、更に好ましくは220℃以上のガラス転移温度を有するポリイミドを含むことが好ましく、更に好ましくは熱可塑性ポリイミドを含むことが好ましい。これによって、磁性金属粒子への融着が起こり易くなり、特に圧粉成形に好適に用いることができる。熱可塑性ポリイミドとしては、熱可塑性芳香族ポリイミド、熱可塑性芳香族ポリアミドイミド、熱可塑性芳香族ポリエ-テルイミド、熱可塑性芳香族ポリエステルイミド、熱可塑性芳香族ポリイミドシロキサンなどの高分子鎖中にイミド結合を有するものが好ましい。中でも、ガラス転移温度が250℃以上の場合は、より耐熱性が高くなり好ましい。 Furthermore, it preferably contains a crystalline resin that does not have a glass transition point up to the thermal decomposition temperature. Also, it preferably contains a resin having a glass transition temperature of 180° C. or higher, and more preferably contains a resin having a glass transition temperature of 220° C. or higher. More preferably, it contains a resin having a glass transition temperature of 250° C. or higher. In general, flat magnetic metal particles have a larger crystal grain size as the heat treatment temperature increases. Therefore, when it is necessary to reduce the crystal grain size of the flat magnetic metal particles, it is preferable that the glass transition temperature of the resin to be used is not too high, specifically 600° C. or less. In addition, the crystalline resin that does not have a glass transition point up to the thermal decomposition temperature preferably contains a resin with a glass transition temperature of 180°C or higher, more preferably a resin with a glass transition temperature of 220°C or higher. Specifically, it preferably contains a polyimide having a glass transition temperature of 180° C. or higher, more preferably contains a polyimide having a glass transition temperature of 220° C. or higher, and more preferably contains a thermoplastic polyimide. . As a result, fusion to the magnetic metal particles is facilitated, and it is particularly suitable for powder compaction. Examples of thermoplastic polyimides include thermoplastic aromatic polyimides, thermoplastic aromatic polyamideimides, thermoplastic aromatic polyetherimides, thermoplastic aromatic polyesterimides, thermoplastic aromatic polyimidesiloxanes, etc., which have imide bonds in their polymer chains. It is preferable to have Among them, when the glass transition temperature is 250° C. or higher, the heat resistance becomes higher, which is preferable.

芳香族ポリイミド、ポリベンズオキサゾールは、芳香族環と複素環が直接結合して平面構造をとり、それらがπ-πスタッキングにより固定化されていることで高耐熱性を発現している。これによって、ガラス転移温度を高くでき、熱的安定性を向上できる。また、分子構造内に適度にエーテル結合などの屈曲ユニットを導入することで所望のガラス転移点に容易に調整できるので好ましい。中でも、イミドポリマーを構成する酸無水物由来ユニットのベンゼン環構造がビフェニル、トリフェニル、テトラフェニルのいずれかの構造であると強度の観点から好ましい。耐熱性に影響を及ぼすイミド基間の対称構造を損なわず、配向性も長距離に及ぶことから材料強度も向上する。これに好ましい芳香族ポリイミドの構造は、下記化学式(1)で示される。言い換えると、本実施形態のポリイミド樹脂は、下記化学式(1)で表される繰り返し単位を含む。

Figure 0007258646000002
(1)
化学式(1)中、Rはビフェニル、トリフェニル、テトラフェニルのいずれかの構造、R’は構造内に少なくとも1つ以上の芳香環を有する構造を示す。 Aromatic polyimides and polybenzoxazoles have a planar structure in which aromatic rings and heterocyclic rings are directly bonded, and are immobilized by π-π stacking, resulting in high heat resistance. This can increase the glass transition temperature and improve the thermal stability. In addition, it is preferable that a desired glass transition point can be easily adjusted by appropriately introducing a bending unit such as an ether bond into the molecular structure. Among them, it is preferable from the viewpoint of strength that the benzene ring structure of the acid anhydride-derived unit constituting the imide polymer is any one of biphenyl, triphenyl, and tetraphenyl structures. The symmetrical structure between imide groups, which affects heat resistance, is not impaired, and orientation extends over long distances, improving material strength. A preferred aromatic polyimide structure for this purpose is represented by the following chemical formula (1). In other words, the polyimide resin of this embodiment contains a repeating unit represented by the following chemical formula (1).
Figure 0007258646000002
(1)
In chemical formula (1), R is a biphenyl, triphenyl or tetraphenyl structure, and R' is a structure having at least one or more aromatic rings in the structure.

圧粉材料から、その構成成分である介在相(ここでは樹脂)の特性(重量減少率、樹脂種類、ガラス転移温度、分子構造など)を求める際には、圧粉材料から樹脂の部分のみを切り出して、種々の特性評価を行う。目視で樹脂かどうか判断がつかない場合は、EDXによる元素分析などを用いて樹脂と磁性金属粒子とを区別する。 When obtaining the properties (weight reduction rate, type of resin, glass transition temperature, molecular structure, etc.) of the intervening phase (here, resin) that is a component of the powder material, only the resin part is removed from the powder material. Cut out and perform various property evaluations. If it is not possible to visually determine whether the particles are resin or not, the magnetic metal particles are distinguished from the resin using elemental analysis using EDX or the like.

圧粉材料全体に占める樹脂の含有量は、多ければ多いほど、扁平磁性金属粒子をぬらしている(覆っている)ポリマーと、隣接する扁平磁性金属粒子をぬらしている(覆っている)ポリマーの間を、無理なくポリマーがつなぐことができ、強度などの機械的特性が向上する。また電気抵抗率も高くなり圧粉材料の渦電流損失を低減でき好ましい。一方で、樹脂の含有量が多ければ多いほど、扁平磁性金属粒子の割合が減るため、圧粉材料の飽和磁化が下がり、透磁率も下がり、好ましくない。強度などの機械的特性、電気抵抗率・渦電流損失、飽和磁化、透磁率の特性を総合的に考慮してバランスの良い材料を実現するためには、圧粉材料全体に占める樹脂の含有量を93wt%以下、更に好ましくは86wt%以下、更に好ましくは2wt%以上67wt%以下、更に好ましくは2wt%以上43wt%以下にすることが好ましい。また、扁平磁性金属粒子の含有量は、7wt%以上であることが好ましく、更に好ましくは、14wt%以上であることが好ましく、更に好ましくは、33wt%以上98wt%以下、更に好ましくは、57wt%以上98wt%以下であることが好ましい。また、扁平磁性金属粒子は、粒子径が小さくなると、表面積が大きくなり、必要な樹脂の量が飛躍的に増加するため、適度に大きい粒子径を有することが好ましい。これによって、圧粉材料を高飽和磁化にでき、透磁率を大きくでき、システムの小型化・高出力化に有利である。 The larger the content of the resin in the whole dust material, the more the polymer that wets (covers) the flat magnetic metal particles and the polymer that wets (covers) the adjacent flat magnetic metal particles. The polymer can connect the gaps without difficulty, and mechanical properties such as strength are improved. Moreover, the electric resistivity is also increased, and the eddy current loss of the powder material can be reduced, which is preferable. On the other hand, the higher the resin content, the lower the ratio of the flat magnetic metal particles, which lowers the saturation magnetization and magnetic permeability of the dust material, which is not preferable. In order to achieve a well-balanced material that comprehensively considers mechanical properties such as strength, electrical resistivity/eddy current loss, saturation magnetization, and magnetic permeability, the content of resin in the entire dust material is 93 wt % or less, more preferably 86 wt % or less, more preferably 2 wt % or more and 67 wt % or less, still more preferably 2 wt % or more and 43 wt % or less. The content of the flat magnetic metal particles is preferably 7 wt % or more, more preferably 14 wt % or more, still more preferably 33 wt % or more and 98 wt % or less, and still more preferably 57 wt %. It is preferable that it is more than 98 wt% or less. In addition, when the particle diameter of the flat magnetic metal particles becomes small, the surface area increases and the amount of resin required increases dramatically. As a result, the dust material can be made to have a high saturation magnetization, and the magnetic permeability can be increased, which is advantageous for miniaturization and high output of the system.

次に、3つ目の「介在相がFe、Co、Niから選ばれる少なくとも1つの磁性金属を含有し、磁性を有する場合」について説明する。この場合、介在相が磁性を有することによって、扁平磁性金属粒子同士が磁気的に結合し易くなり透磁率が向上するため好ましい。また、磁区構造が安定化するため、透磁率の周波数特性も向上し、好ましい。なお、ここで言う磁性とは、強磁性、フェリ磁性、弱磁性、反強磁性、等のことを示す。特に、強磁性、フェリ磁性の場合が、磁気的な結合力が高まり好ましい。介在相が磁性を有する点については、VSM(Vibrating Sample Magetometer:振動試料型磁力計)等を用いて評価することができる。介在相がFe、Co、Niから選ばれる少なくとも1つの磁性金属を含有し磁性を有する点については、EDX等を用いて簡単に調べることができる。 Next, the third case where the intervening phase contains at least one magnetic metal selected from Fe, Co and Ni and has magnetism will be described. In this case, when the intervening phase has magnetism, the flat magnetic metal particles are easily magnetically coupled to each other, which is preferable because the magnetic permeability is improved. Moreover, since the magnetic domain structure is stabilized, the frequency characteristic of magnetic permeability is also improved, which is preferable. The term "magnetism" as used herein means ferromagnetism, ferrimagnetism, weak magnetism, antiferromagnetism, and the like. In particular, ferromagnetism and ferrimagnetism are preferred because the magnetic coupling strength increases. The magnetism of the intervening phase can be evaluated using a VSM (Vibrating Sample Magnetometer) or the like. The fact that the intervening phase contains at least one magnetic metal selected from Fe, Co, and Ni and has magnetism can be easily examined using EDX or the like.

以上、介在相の3つの形態を説明したが、これら3つのうち少なくとも1つを満たすことが好ましいが、2つ以上、更には3つ全てを満たしても構わない。「介在相が共晶系を有する酸化物の場合」(1つ目の場合)は、介在相が樹脂の場合(2つ目の場合)と比較すると、強度などの機械的特性ではやや劣るものの、一方で、歪みが解放され易く、特に、低保磁力化が進行しやすい、という観点では非常に優れており、好ましい(これによって、低いヒステリシス損失、高い透磁率、が実現し易く、好ましい)。また、樹脂に比べると耐熱性が高い場合が多く、熱的安定性にも優れているため好ましい。逆に、「介在相が樹脂を含有する場合」(2つ目の場合)は、扁平磁性金属粒子と樹脂との密着性が高いため、応力が加わり易く(歪みが入り易く)、これによって保磁力が増加しやすい傾向がある、という欠点があるものの、特に、強度などの機械的特性の点では非常に優れているため好ましい。「介在相がFe、Co、Niから選ばれる少なくとも1つの磁性金属を含有し、磁性を有する場合」(3つ目の場合)は、扁平磁性金属粒子同士が磁気的に結合し易くなるため、特に、高透磁率、低保磁力(それゆえに低ヒステリシス損失)の点で非常に優れているため好ましい。以上の長所、短所を踏まえて、使い分けたり、また、いくつかを組み合わせることによって、バランスの良いものを作ったりすることができる。 Three modes of the intervening phase have been described above, but it is preferable that at least one of the three modes is satisfied, but two or more, or even all three, may be satisfied. "When the intervening phase is an oxide having a eutectic system" (first case) is slightly inferior to the case where the intervening phase is a resin (second case), although mechanical properties such as strength are slightly inferior. On the other hand, it is very excellent and preferable from the viewpoint that the strain is easily released, and in particular, the reduction in coercive force is easily progressed (this makes it easy to realize low hysteresis loss and high magnetic permeability, which is preferable). . In addition, it is preferable because it often has higher heat resistance than resin and is excellent in thermal stability. Conversely, in the case where the intervening phase contains a resin (the second case), the adhesion between the flat magnetic metal particles and the resin is high, so stress is likely to be applied (strain is likely to occur), and this leads to retention. Although there is a drawback that the magnetic force tends to increase, it is preferable because it is extremely excellent in terms of mechanical properties such as strength. In the case where "the intervening phase contains at least one magnetic metal selected from Fe, Co, and Ni and has magnetism" (third case), flat magnetic metal particles are more likely to be magnetically coupled to each other. In particular, it is preferable because it is extremely excellent in terms of high magnetic permeability and low coercive force (hence low hysteresis loss). Based on the above advantages and disadvantages, it is possible to use them properly or combine several to create a well-balanced product.

圧粉材料に含まれる扁平磁性金属粒子に関しては、第1、2の実施の形態で記述した要件を満たすことが望ましい。ここでは内容が重複するため、記述を省略する。 It is desirable that the flat magnetic metal particles contained in the dust material satisfy the requirements described in the first and second embodiments. Since the content is duplicated here, the description is omitted.

圧粉材料においては、前記複数の扁平磁性金属粒子の前記扁平面は互いに平行になるように層状に配向されていることが好ましい。これによって、圧粉材料の渦電流損失を低減することができ好ましい。また、反磁界を小さくできるため、圧粉材料の透磁率を大きくでき好ましい。また、強磁性共鳴周波数を高くできるため、強磁性共鳴損失を小さくでき好ましい。更には、この様な積層構造においては、磁区構造が安定化し、低い磁気損失を実現できるため好ましい。ここで、扁平磁性金属粒子の扁平面に平行な面と、圧粉材料が有する平面とのなす角度が0度に近ければ近い程配向していると定義する。具体的には、10個以上の多数の扁平磁性金属粒子10に関して前述の角度を求めその平均値が、好ましくは0度以上45度以下、より好ましくは0度以上30度以下、更に好ましくは0度以上10度以下であることが望ましい。 In the dust material, it is preferable that the flat surfaces of the plurality of flat magnetic metal particles are oriented in layers so as to be parallel to each other. This is preferable because the eddy current loss of the dust material can be reduced. Moreover, since the demagnetizing field can be reduced, the magnetic permeability of the dust material can be increased, which is preferable. Moreover, since the ferromagnetic resonance frequency can be increased, the ferromagnetic resonance loss can be reduced, which is preferable. Furthermore, such a laminated structure is preferable because the magnetic domain structure is stabilized and a low magnetic loss can be realized. Here, it is defined that the closer the angle between the flat surface of the flat magnetic metal particles and the flat surface of the compacted material is to 0 degree, the more the particles are oriented. Specifically, the average value of the above-described angles obtained for a large number of 10 or more flat magnetic metal particles 10 is preferably 0 degrees or more and 45 degrees or less, more preferably 0 degrees or more and 30 degrees or less, and still more preferably 0 degrees. It is desirable that the angle is between 10 degrees and 10 degrees.

圧粉材料は、前記扁平磁性金属粒子を含有する磁性層と、O、C、Nのいずれかを含有する中間層とからなる積層型の構造を有していても良い。磁性層においては、前記扁平磁性金属粒子が配向している(互いの扁平面を平行にする様に配向)ことが好ましい。また、中間層の透磁率を磁性層の透磁率よりも小さくすることが好ましい。これらの処置によって、疑似的な薄膜積層構造を実現でき、層方向の透磁率が高くできるため好ましい。また、このような構造においては、強磁性共鳴周波数を高くできるため、強磁性共鳴損失を小さくでき好ましい。更には、この様な積層構造においては、磁区構造が安定化し、低磁気損失を実現できるため好ましい。なお、これらの効果を更に高めるためには、中間層の透磁率を介在相(磁性層の中の介在相)の透磁率よりも小さくすることがより好ましい。これによって、疑似的な薄膜積層構造において、層方向の透磁率を更に高くできるため好ましい。また、強磁性共鳴周波数を更に高くできるため、強磁性共鳴損失を小さくでき好ましい。 The dust material may have a laminated structure comprising a magnetic layer containing the flat magnetic metal particles and an intermediate layer containing any one of O, C and N. In the magnetic layer, the flat magnetic metal particles are preferably oriented (orientated so that their flat surfaces are parallel to each other). Further, it is preferable that the magnetic permeability of the intermediate layer is lower than the magnetic permeability of the magnetic layer. These measures are preferable because a pseudo thin film laminated structure can be realized and the magnetic permeability in the layer direction can be increased. Moreover, in such a structure, since the ferromagnetic resonance frequency can be increased, the ferromagnetic resonance loss can be reduced, which is preferable. Furthermore, such a laminated structure is preferable because the magnetic domain structure is stabilized and a low magnetic loss can be realized. In order to further enhance these effects, it is more preferable to make the magnetic permeability of the intermediate layer smaller than the magnetic permeability of the intervening phase (the intervening phase in the magnetic layer). This is preferable because the magnetic permeability in the layer direction can be further increased in the pseudo thin film laminated structure. Moreover, since the ferromagnetic resonance frequency can be further increased, the ferromagnetic resonance loss can be reduced, which is preferable.

以上、本実施形態によれば、低い磁気損失等の優れた磁気特性を有する圧粉材料の提供が可能になる。 As described above, according to the present embodiment, it is possible to provide a dust material having excellent magnetic properties such as low magnetic loss.

(第4の実施の形態)
本実施の形態のシステム及びデバイス装置は、第3の実施の形態の圧粉材料を有するものである。したがって、第1ないし第3の実施の形態と重複する内容については記載を省略する。このシステム、デバイス装置に含まれる圧粉材料の部品は、例えば、各種モータや発電機などの回転電機(例えば、モータ、発電機など)、変圧器、インダクタ、トランス、チョークコイル、フィルタ等のコアや、回転電機用の磁性楔(磁性くさび)等である。図11は、第4の実施の形態のモータシステムの概念図である。モータシステムは、回転電機システムの一例である。モータシステムとは、モータの回転数や電力(出力パワー)を制御する制御系を含めたシステムのことである。モータの回転数を制御する方式としては、ブリッジサーボ回路による制御、比例電流制御、電圧比較制御、周波数同期制御、PLL(Phase Locked Loop:位相同期ループ)制御、等による制御方法がある。一例として、PLLによる制御法について図11に示してある。PLLによるモータの回転数を制御するモータシステムは、モータと、モータの回転の機械的変位量を電気信号に変換してモータの回転数を検出するロータリーエンコーダと、ある命令により与えられたモータの回転数とロータリーエンコーダにより検出されたモータの回転数を比較しそれらの回転数差を出力する位相比較器と、当該回転数差を小さくするようにモータを制御するコントローラと、を備える。一方、モータの電力を制御する方法としては、PWM(Pulse Width Modulation:パルス幅変調)制御、PAM(Pulse Amplitude Modulation:パルス電圧振幅波形)制御、ベクトル制御、パルス制御、バイポーラ駆動、ペデスタル制御、抵抗制御、等による制御方法がある。またその他の制御方法として、マイクロステップ駆動制御、多相駆動制御、インバータ制御、スイッチング制御、等の制御方法がある。一例として、インバータによる制御法について図11に示してある。インバータによるモータの電力を制御するモータシステムは、交流電源と、交流電源の出力を直流電流に変換する整流器と、当該直流電流を任意の周波数による交流に変換するインバータ回路と、当該交流により制御されるモータと、を備える。
(Fourth embodiment)
The system and device apparatus of this embodiment have the compacted material of the third embodiment. Therefore, the description of the contents overlapping with those of the first to third embodiments is omitted. The parts made of dust material included in this system and device include, for example, rotating electric machines such as various motors and generators (for example, motors, generators, etc.), cores such as transformers, inductors, transformers, choke coils, filters, etc. and magnetic wedges for rotating electric machines. FIG. 11 is a conceptual diagram of the motor system of the fourth embodiment. A motor system is an example of a rotating electric machine system. A motor system is a system including a control system that controls the number of revolutions and power (output power) of a motor. Methods for controlling the number of revolutions of the motor include control methods using a bridge servo circuit, proportional current control, voltage comparison control, frequency synchronization control, PLL (Phase Locked Loop) control, and the like. As an example, FIG. 11 shows a control method using a PLL. A motor system for controlling the number of revolutions of a motor by means of a PLL includes a motor, a rotary encoder that converts mechanical displacement of the rotation of the motor into an electrical signal to detect the number of revolutions of the motor, and a motor given by a command. It comprises a phase comparator that compares the number of revolutions and the number of revolutions of the motor detected by the rotary encoder and outputs the difference between the number of revolutions, and a controller that controls the motor so as to reduce the difference in the number of revolutions. On the other hand, methods for controlling the power of the motor include PWM (Pulse Width Modulation) control, PAM (Pulse Amplitude Modulation) control, vector control, pulse control, bipolar drive, pedestal control, resistance There is a control method by control, etc. Other control methods include microstep drive control, polyphase drive control, inverter control, switching control, and the like. As an example, FIG. 11 shows a control method using an inverter. A motor system that controls the power of a motor by an inverter is controlled by an AC power supply, a rectifier that converts the output of the AC power supply into a DC current, an inverter circuit that converts the DC current into an AC of any frequency, and the AC. and a motor.

図12は、第4の実施の形態のモータの概念図を示す。モータ200は、回転電機の一例である。モータ200においては、第1のステータ(固定子)と第2のロータ(回転子)が配置されている。図では、ロータがステータの内側に配置されているインナーロータ型を示しているが、ロータがステータの外側に配置されるアウターロータ型でも構わない。 FIG. 12 shows a conceptual diagram of the motor of the fourth embodiment. Motor 200 is an example of a rotating electric machine. Motor 200 includes a first stator and a second rotor. Although the figure shows an inner rotor type in which the rotor is arranged inside the stator, it may be an outer rotor type in which the rotor is arranged outside the stator.

図13は、第4の実施の形態のモータコア(ステータ)の概念図である。図14は、第4の実施の形態のモータコア(ロータ)の概念図である。モータコア300(モータのコア)としては、ステータ及びロータのコアが該当する。この点を、以下に説明する。図13は第1のステータの断面概念図例である。第1のステータは、コアと、巻き線と、を有する。巻き線は、コア内側に設けられた、コアが有する突起の一部に巻き付けられている。このコア内に第3の実施形態の圧粉材料を配置することができる。図14は第1のロータの断面概念図例である。第1のロータは、コアと、巻き線と、を有する。巻き線は、コア外側に設けられた、コアが有する突起の一部に巻き付けられている。このコア内に第3の実施形態の圧粉材料を配置することができる。 FIG. 13 is a conceptual diagram of the motor core (stator) of the fourth embodiment. FIG. 14 is a conceptual diagram of the motor core (rotor) of the fourth embodiment. The motor core 300 (motor core) corresponds to the stator and rotor cores. This point will be explained below. FIG. 13 is an example of a conceptual cross-sectional view of the first stator. The first stator has a core and windings. The winding wire is wound around a part of the core's protrusion provided inside the core. Within this core can be placed the compacted material of the third embodiment. FIG. 14 is an example of a cross-sectional conceptual diagram of the first rotor. The first rotor has a core and windings. The winding wire is wound around a part of the protrusions of the core, which are provided outside the core. Within this core can be placed the compacted material of the third embodiment.

なお、図13、図14はあくまでモータの一例を示したものであり、圧粉材料の適用先としてはこれに限定されるものではない。磁束を導きやすくするためのコアとして、あらゆる種類のモータに適用することができる。 13 and 14 merely show an example of the motor, and the application of the compacted powder material is not limited to this. It can be applied to all kinds of motors as a core for facilitating the guidance of magnetic flux.

図15は、第4の実施の形態の変圧器・トランスの概念図である。図16は、第4の実施の形態のインダクタ(リング状インダクタ、棒状インダクタ)の概念図である。図17は、第4の実施の形態のインダクタ(チップインダクタ、平面インダクタ)概念図である。これらもあくまで一例として示したものである。変圧器・トランス400、インダクタ500においてもモータコアと同様に、磁束を導きやすくするために、又は高い透磁率を利用するために、あらゆる種類の変圧器・トランス、インダクタに圧粉材料を適用することができる。 FIG. 15 is a conceptual diagram of a transformer according to the fourth embodiment. FIG. 16 is a conceptual diagram of an inductor (ring-shaped inductor, bar-shaped inductor) according to the fourth embodiment. FIG. 17 is a conceptual diagram of an inductor (chip inductor, planar inductor) according to the fourth embodiment. These are also shown only as examples. Apply dust material to all kinds of transformers and inductors in order to facilitate the guidance of magnetic flux or to utilize high magnetic permeability in the same way as the motor core in transformers 400 and inductors 500. can be done.

図18は、第4の実施の形態の発電機500の概念図である。発電機500は、回転電機の一例である。発電機500は、第1ないし第3の実施形態の圧粉材料をコアとして用いた第2のステータ(固定子)530と、第1ないし第3の実施形態の圧粉材料をコアとして用いた第2のロータ(回転子)540の、いずれか一方又はその両方を備えている。図では、第2のロータ(回転子)540は第2のステータ530の内側に配置されているが、外側に配置されていても構わない。第2のロータ540は、発電機500の一端に設けられたタービン510と、シャフト520を介して接続されている。タービン510は、例えば図示しない外部から供給される流体により回転する。なお、流体により回転するタービンに代えて、自動車の回生エネルギー等の動的な回転を伝達することによって、シャフトを回転することも可能である。第2のステータ530及び第2のロータ540には、各種公知の構成を採用することができる。 FIG. 18 is a conceptual diagram of the generator 500 of the fourth embodiment. Generator 500 is an example of a rotating electric machine. The generator 500 includes a second stator (stator) 530 using the powder material of the first to third embodiments as a core, and a powder material of the first to third embodiments as a core. Either or both of the second rotors 540 are provided. In the drawing, the second rotor (rotor) 540 is arranged inside the second stator 530, but it may be arranged outside. Second rotor 540 is connected via shaft 520 to turbine 510 provided at one end of generator 500 . Turbine 510 is rotated by, for example, fluid supplied from the outside (not shown). It should be noted that it is also possible to rotate the shaft by transmitting dynamic rotation, such as regenerative energy of an automobile, instead of a turbine that is rotated by a fluid. Various known configurations can be adopted for the second stator 530 and the second rotor 540 .

シャフトは、第2のロータに対してタービンとは反対側に配置された、図示しない整流子と接触している。第2のロータの回転により発生した起電力は、発電機の電力として、図示しない相分離母線及び図示しない主変圧器を介して、系統電圧に昇圧されて送電される。なお、第2のロータには、タービンからの静電気や発電に伴う軸電流による帯電が発生する。このため、発電機は、第2のロータの帯電を放電させるためのブラシを備えている。 The shaft contacts a commutator (not shown) located on the opposite side of the second rotor from the turbine. The electromotive force generated by the rotation of the second rotor is stepped up to the system voltage and transmitted as power for the generator via a phase separation bus (not shown) and a main transformer (not shown). The second rotor is charged by static electricity from the turbine and shaft current accompanying power generation. For this reason, the generator is equipped with brushes for discharging the charge of the second rotor.

また、本実施形態の回転電機は、鉄道車両に好ましく用いることができる。例えば、鉄道車両を駆動するモータ200や、鉄道車両を駆動するための電気を発生する発電機500に好ましく用いることができる。 In addition, the rotary electric machine of the present embodiment can be preferably used for railway vehicles. For example, it can be preferably used for a motor 200 that drives a railroad vehicle, or a generator 500 that generates electricity for driving a railroad vehicle.

また、図19は、磁束の方向と圧粉材料の配置方向の関係を示す概念図である。なお、まず、磁壁移動型、回転磁化型のいずれにおいても、磁束の方向に対して、圧粉材料に含まれる扁平磁性金属粒子の扁平面をできるだけ互いに平行に、かつ層状に揃える方向に配置することが好ましい。これは磁束を貫く扁平磁性金属粒子の断面積をできるだけ小さくすることによって渦電流損失を低減できるからである。その上で、なおかつ、磁壁移動型においては、扁平磁性金属粒子の扁平面内における磁化容易軸(矢印方向)を磁束の方向と平行に配置することが好ましい。これによって、保磁力がより低減する方向で使用することができるためヒステリシス損失を低減出来好ましい。また透磁率も高く出来て好ましい。逆に、回転磁化型においては、扁平磁性金属粒子の扁平面内における磁化容易軸(矢印方向)を磁束の方向と垂直に配置することが好ましい。これによって、保磁力がより低減する方向で使用することができるためヒステリシス損失を低減出来好ましい。つまり、圧粉材料の磁化特性を把握し、磁壁移動型か回転磁化型か(判別方法は前述の通り)を見極めた上で、図13のように配置することが好ましい。磁束の向きが複雑な場合は完全に図13の様に配置することは難しいかもしれないが、できる限り図13のように配置することが好ましい。以上の配置方法は、本実施の形態の全てのシステム及びデバイス装置(例えば、各種モータや発電機などの回転電機(例えば、モータ、発電機など)、変圧器、インダクタ、トランス、チョークコイル、フィルタ等のコアや、回転電機用の磁性楔(くさび)等)において適用されることが望ましい。 FIG. 19 is a conceptual diagram showing the relationship between the direction of the magnetic flux and the arrangement direction of the powder material. First, in both the domain wall displacement type and the rotational magnetization type, the flat surfaces of the flat magnetic metal particles contained in the dust material are arranged in a direction that is parallel to each other and aligned in layers as much as possible with respect to the direction of the magnetic flux. is preferred. This is because the eddy current loss can be reduced by minimizing the cross-sectional area of the flat magnetic metal particles penetrating the magnetic flux. In addition, in the domain wall displacement type, it is preferable to arrange the axis of easy magnetization (in the direction of the arrow) in the flat plane of the flat magnetic metal particles parallel to the direction of the magnetic flux. As a result, it can be used in a direction in which the coercive force is further reduced, which is preferable because the hysteresis loss can be reduced. Moreover, the magnetic permeability can also be made high, which is preferable. Conversely, in the rotary magnetization type, it is preferable to arrange the axis of easy magnetization (in the direction of the arrow) in the flat plane of the flat magnetic metal particles perpendicular to the direction of the magnetic flux. As a result, it can be used in a direction in which the coercive force is further reduced, which is preferable because the hysteresis loss can be reduced. In other words, it is preferable to determine the magnetization characteristics of the compacted powder material, determine whether it is the magnetic domain wall motion type or the rotational magnetization type (the determination method is as described above), and then arrange the magnets as shown in FIG. 13 . If the direction of the magnetic flux is complicated, it may be difficult to completely arrange them as shown in FIG. 13, but it is preferable to arrange them as shown in FIG. 13 as much as possible. The above arrangement method can be applied to all systems and devices of the present embodiment (for example, rotating electric machines such as various motors and generators (for example, motors, generators, etc.), transformers, inductors, transformers, choke coils, filters and magnetic wedges for rotating electric machines).

このシステム及びデバイス装置に適用するために、圧粉材料は、種々の加工を施すことを許容する。例えば焼結体の場合は、研磨や切削等の機械加工が施され、粉末の場合はエポキシ樹脂、ポリブタジエンのような樹脂との混合が施される。必要に応じて更に表面処理が施される。また、必要に応じて巻線処理がなされる。 In order to apply this system and device apparatus, the compacted material allows various processing. For example, sintered bodies are subjected to machining such as grinding and cutting, and powders are mixed with a resin such as epoxy resin or polybutadiene. Further surface treatment is applied as necessary. Moreover, winding processing is performed as needed.

本実施の形態のシステム及びデバイス装置によれば、優れた特性(高効率、低損失)を有するモータシステム、モータ、変圧器、トランス、インダクタ及び発電機が実現可能となる。 According to the system and device of the present embodiment, it is possible to realize a motor system, motor, transformer, transformer, inductor, and generator having excellent characteristics (high efficiency, low loss).

(実施例)
以下に、実施例1~20を、比較例1~13と対比しながらより詳細に説明する。以下に示す実施例及び比較例によって得られる扁平磁性金属粒子について、扁平磁性金属粒子の平均厚さt、厚さに対する扁平面内の平均長さの比の平均値A、扁平磁性金属粒子の扁平面内の保磁力差の割合(%)、圧粉材料の平面内の保磁力差の割合(%)、をまとめたものを表1に示す。
(Example)
Examples 1 to 20 will be described in more detail below in comparison with Comparative Examples 1 to 13. For the flat magnetic metal particles obtained in the following examples and comparative examples, the average thickness t of the flat magnetic metal particles, the average ratio A of the average length in the flat plane to the thickness, and the flatness of the flat magnetic metal particles Table 1 shows a summary of the in-plane coercive force difference ratio (%) and the in-plane coercive force difference ratio (%) of the dust material.

(実施例1)
まず、単ロール急冷装置を用いて、Fe-Co-Si(Co/(Fe+Co)=10at%、Si/(Fe+Co+Si)=12at%)のリボンを作製する。次に得られたリボンをH雰囲気中300℃で熱処理を行う。次に、このリボンを、ミキサー装置を用いて粉砕し、H雰囲気中で1000℃で磁場中熱処理を行い、扁平磁性金属粒子を得る。得られた扁平磁性金属粒子の平均厚さtは10μm、厚さに対する扁平面内の平均長さの比の平均値Aが20であり、扁平面は最小長さに対する最大長さの比a/bの平均値が1.6で角張った輪郭形状を有している。また、磁性金属相の結晶粒径は約50μmである。得られた扁平磁性金属粒子は、無機酸化物介在相(B-Bi-ZnO)とともに混合、磁場中成型を行い(扁平粒子を配向化させる)、磁場中熱処理を施すことによって圧粉材料を得る。磁場中熱処理では、磁化容易軸方向に磁場を印加して熱処理を行う。
(Example 1)
First, a ribbon of Fe--Co--Si (Co/(Fe+Co)=10 at %, Si/(Fe+Co+Si)=12 at %) is produced using a single roll quenching apparatus. The resulting ribbon is then heat treated at 300° C. in H 2 atmosphere. Next, this ribbon is pulverized using a mixer device and subjected to heat treatment in a magnetic field at 1000° C. in an H 2 atmosphere to obtain flat magnetic metal particles. The obtained flat magnetic metal particles had an average thickness t of 10 µm, an average value A of the ratio of the average length in the flat surface to the thickness of 20, and the ratio of the maximum length to the minimum length of the flat surface a/ The average value of b is 1.6 and has a sharp contour shape. Also, the crystal grain size of the magnetic metal phase is about 50 μm. The resulting flattened magnetic metal particles are mixed with an inorganic oxide intervening phase (B 2 O 3 —Bi 2 O 3 —ZnO), molded in a magnetic field (to orient the flattened particles), and subjected to heat treatment in a magnetic field. to obtain a compacted material. In the magnetic field heat treatment, the heat treatment is performed by applying a magnetic field in the direction of the easy axis of magnetization.

(実施例2)
組成を、Fe-Co-Si(Co/(Fe+Co)=80at%、Si/(Fe+Co+Si)=12at%)とすること以外は実施例1とほぼ同じである。
(Example 2)
It is almost the same as Example 1 except that the composition is Fe--Co--Si (Co/(Fe+Co)=80 at %, Si/(Fe+Co+Si)=12 at %).

(実施例3)
組成を、Fe-Co-Si(Co/(Fe+Co)=0.001at%、Si/(Fe+Co+Si)=12at%)とすること以外は実施例1とほぼ同じである。
(Example 3)
It is almost the same as Example 1 except that the composition is Fe--Co--Si (Co/(Fe+Co)=0.001 at %, Si/(Fe+Co+Si)=12 at %).

(実施例4)
組成を、Fe-Co-Si(Co/(Fe+Co)=10at%、Si/(Fe+Co+Si)=30at%)とすること以外は実施例1とほぼ同じである。
(Example 4)
It is almost the same as Example 1 except that the composition is Fe--Co--Si (Co/(Fe+Co)=10 at %, Si/(Fe+Co+Si)=30 at %).

(実施例5)
組成を、Fe-Co-Si(Co/(Fe+Co)=10at%、Si/(Fe+Co+Si)=0.001at%)とすること以外は実施例1とほぼ同じである。
(Example 5)
It is almost the same as Example 1 except that the composition is Fe--Co--Si (Co/(Fe+Co)=10 at %, Si/(Fe+Co+Si)=0.001 at %).

(実施例6)
実施例1において、リボン片を回収し、ZrOボールとZrO容器を用いたビーズミルによってAr雰囲気下において約1000rpmの粉砕・圧延化を行い扁平粉末化する。粉砕・圧延化、熱処理、の作業を繰り返すことによって、所定のサイズ、構造になるように処理を行う。それ以外は実施例1とほぼ同じである。得られた扁平磁性金属粒子の平均厚さは10nm、厚さに対する扁平面内の平均長さの比の平均値が200である。
(Example 6)
In Example 1, the ribbon pieces are recovered, pulverized and rolled at about 1000 rpm in an Ar atmosphere by a bead mill using ZrO 2 balls and a ZrO 2 container to form flat powder. By repeating the work of pulverization, rolling, and heat treatment, the material is processed to have a predetermined size and structure. Other than that, it is substantially the same as the first embodiment. The obtained flat magnetic metal particles had an average thickness of 10 nm, and an average ratio of 200 to the thickness of the average length in the flat plane.

(実施例7)
扁平磁性金属粒子の平均厚さを1μm、厚さに対する扁平面内の平均長さの比の平均値を100とすること以外は実施例6とほぼ同じである。
(Example 7)
It is almost the same as Example 6 except that the average thickness of the flat magnetic metal particles is 1 μm and the average value of the ratio of the average length in the flat surface to the thickness is 100.

(実施例8)
扁平磁性金属粒子の平均厚さを100μm、厚さに対する扁平面内の平均長さの比の平均値を5とすること以外は実施例6とほぼ同じである。
(Example 8)
It is almost the same as Example 6 except that the average thickness of the flat magnetic metal particles is 100 μm and the average value of the ratio of the average length in the flat surface to the thickness is 5.

(実施例9)
扁平磁性金属粒子の平均厚さを10nm、厚さに対する扁平面内の平均長さの比の平均値を1000とすること以外は実施例6とほぼ同じである。
(Example 9)
Example 6 was substantially the same as Example 6 except that the average thickness of the flat magnetic metal particles was 10 nm, and the average value of the ratio of the average length in the flat plane to the thickness was 1,000.

(実施例10)
扁平磁性金属粒子の平均厚さを10nm、厚さに対する扁平面内の平均長さの比の平均値を10000とすること以外は実施例6とほぼ同じである。
(Example 10)
Example 6 was substantially the same as Example 6 except that the average thickness of the flat magnetic metal particles was 10 nm and the average value of the ratio of the average length in the flat plane to the thickness was 10,000.

(実施例11)
リボン合成時において急冷条件を制御し、得られたリボンをH雰囲気中300℃で熱処理を行い、その後、ミキサー装置を用いて粉砕し、H雰囲気中で940℃、4時間磁場中熱処理を行うことによって、得られる扁平磁性金属粒子を概ね(110)配向させること以外は実施例1とほぼ同じである。(110)以外の全ての結晶面が(110)に対してピーク強度比で3%以下である。
(Example 11)
The quenching conditions are controlled during ribbon synthesis, and the obtained ribbon is heat-treated at 300°C in an H2 atmosphere, then pulverized using a mixer device, and heat-treated in a magnetic field at 940°C for 4 hours in an H2 atmosphere. This is substantially the same as Example 1, except that the obtained flat magnetic metal particles are generally (110) oriented. All crystal planes other than (110) have a peak intensity ratio of 3% or less with respect to (110).

(実施例12)
組成を、Fe-Co-B-Hf(Co/(Fe+Co)=30at%、(B+Hf)/(Fe+Co+B+Hf)=10at%、Hf/(Fe+Co+B+Hf)=6at%)とし、磁場中熱処理温度を500℃とすること以外は実施例1とほぼ同じである。磁性金属相の結晶粒径は約15nmである。
(Example 12)
The composition is Fe-Co-B-Hf (Co/(Fe+Co)=30at%, (B+Hf)/(Fe+Co+B+Hf)=10at%, Hf/(Fe+Co+B+Hf)=6at%), and the magnetic field heat treatment temperature is 500.degree. It is almost the same as Example 1 except that The grain size of the magnetic metal phase is about 15 nm.

(実施例13)
組成を、Fe-Co-B-Hf(Co/(Fe+Co)=30at%、(B+Hf)/(Fe+Co+B+Hf)=80at%、Hf/(Fe+Co+B+Hf)=6at%)とすること以外は実施例12とほぼ同じである。磁性金属相の結晶粒径は約15nmである。
(Example 13)
Almost the same as Example 12 except that the composition is Fe-Co-B-Hf (Co/(Fe+Co) = 30at%, (B+Hf)/(Fe+Co+B+Hf) = 80at%, Hf/(Fe+Co+B+Hf) = 6at%) are the same. The grain size of the magnetic metal phase is about 15 nm.

(実施例14)
組成を、Fe-Co-B-Hf(Co/(Fe+Co)=30at%、(B+Hf)/(Fe+Co+B+Hf)=0.002at%、Hf/(Fe+Co+B+Hf)=0.001at%)とすること以外は実施例12とほぼ同じである。磁性金属相の結晶粒径は約1μmである。
(Example 14)
The composition is Fe-Co-B-Hf (Co/(Fe+Co)=30at%, (B+Hf)/(Fe+Co+B+Hf)=0.002at%, Hf/(Fe+Co+B+Hf)=0.001at%) Almost the same as Example 12. The grain size of the magnetic metal phase is about 1 μm.

(実施例15)
組成を、Fe-Co-B-Hf(Co/(Fe+Co)=30at%、(B+Hf)/(Fe+Co+B+Hf)=80at%、Hf/(Fe+Co+B+Hf)=40at%)とすること以外は実施例12とほぼ同じである。磁性金属相の結晶粒径は約15nmである。
(Example 15)
Almost the same as Example 12 except that the composition is Fe-Co-B-Hf (Co/(Fe+Co) = 30at%, (B+Hf)/(Fe+Co+B+Hf) = 80at%, Hf/(Fe+Co+B+Hf) = 40at%) are the same. The grain size of the magnetic metal phase is about 15 nm.

(実施例16)
組成を、Fe-Co-B-Hf-Y(Co/(Fe+Co)=30at%、(B+Hf+Y)/(Fe+Co+B+Hf+Y)=10at%、Y/(Hf+Y)=1at%、(Hf+Y)/(Fe+Co+B+Hf+Y)=6at%)とすること以外は実施例12とほぼ同じである。磁性金属相の結晶粒径は約12nmである。
(Example 16)
The composition is Fe-Co-B-Hf-Y (Co/(Fe+Co) = 30 at%, (B + Hf + Y) / (Fe + Co + B + Hf + Y) = 10 at%, Y / (Hf + Y) = 1 at%, (Hf + Y) / (Fe + Co + B + Hf + Y) = 6 at %), which is substantially the same as Example 12. The crystal grain size of the magnetic metal phase is about 12 nm.

(実施例17)
組成を、Fe-Co-B-Hf-Y(Co/(Fe+Co)=30at%、(B+Hf+Y)/(Fe+Co+B+Hf+Y)=10at%、Y/(Hf+Y)=20at%、(Hf+Y)/(Fe+Co+B+Hf+Y)=6at%)とすること以外は実施例12とほぼ同じである。磁性金属相の結晶粒径は約12nmである。
(Example 17)
The composition is Fe-Co-B-Hf-Y (Co/(Fe+Co) = 30 at%, (B + Hf + Y) / (Fe + Co + B + Hf + Y) = 10 at%, Y / (Hf + Y) = 20 at%, (Hf + Y) / (Fe + Co + B + Hf + Y) = 6 at %), which is substantially the same as Example 12. The crystal grain size of the magnetic metal phase is about 12 nm.

(実施例18)
組成を、Fe-Co-B-Hf-Y(Co/(Fe+Co)=30at%、(B+Hf+Y)/(Fe+Co+B+Hf+Y)=10at%、Y/(Hf+Y)=80at%、(Hf+Y)/(Fe+Co+B+Hf+Y)=6at%)とすること以外は実施例12とほぼ同じである。磁性金属相の結晶粒径は約12nmである。
(Example 18)
The composition is Fe-Co-B-Hf-Y (Co/(Fe+Co) = 30at%, (B+Hf+Y)/(Fe+Co+B+Hf+Y) = 10at%, Y/(Hf+Y) = 80at%, (Hf+Y)/(Fe+Co+B+Hf+Y) = 6 at %), which is substantially the same as Example 12. The crystal grain size of the magnetic metal phase is about 12 nm.

(実施例19)
組成を、Fe-Co-B-Hf-Y(Co/(Fe+Co)=30at%、(B+Hf+Y)/(Fe+Co+B+Hf+Y)=60at%、Y/(Hf+Y)=50at%、(Hf+Y)/(Fe+Co+B+Hf+Y)=0.002at%)とすること以外は実施例12とほぼ同じである。磁性金属相の結晶粒径は約11nmである。
(Example 19)
The composition is Fe-Co-B-Hf-Y (Co/(Fe+Co) = 30 at%, (B + Hf + Y) / (Fe + Co + B + Hf + Y) = 60 at%, Y / (Hf + Y) = 50 at%, (Hf + Y) / (Fe + Co + B + Hf + Y) = 0.002 at %), which is almost the same as Example 12. The grain size of the magnetic metal phase is about 11 nm.

(実施例20)
組成を、Fe-Co-B-Hf-Y(Co/(Fe+Co)=30at%、(B+Hf+Y)/(Fe+Co+B+Hf+Y)=60at%、Y/(Hf+Y)=50at%、(Hf+Y)/(Fe+Co+B+Hf+Y)=40at%)とすること以外は実施例12とほぼ同じである。磁性金属相の結晶粒径は約11nmである。
(Example 20)
The composition is Fe-Co-B-Hf-Y (Co/(Fe+Co) = 30 at%, (B + Hf + Y) / (Fe + Co + B + Hf + Y) = 60 at%, Y / (Hf + Y) = 50 at%, (Hf + Y) / (Fe + Co + B + Hf + Y) = 40 at %), which is almost the same as Example 12. The grain size of the magnetic metal phase is about 11 nm.

(比較例1)
市販のFe-Si-Cr-Ni扁平粒子を用いる。扁平磁性金属粒子の厚さは約400nm、アスペクト比は約100である。扁平磁性金属粒子を介在相とともに混合し、成型を行うことによって圧粉材料を得る(磁場中成型、磁場中熱処理は行わない)。
(Comparative example 1)
Commercially available Fe--Si--Cr--Ni flat particles are used. The flat magnetic metal particles have a thickness of about 400 nm and an aspect ratio of about 100. Flattened magnetic metal particles are mixed with an intervening phase and compacted to obtain a powder material (no compaction in a magnetic field or heat treatment in a magnetic field).

(比較例2)
組成を、Fe-Si(Co量=0at%、Si/(Fe+Si)=12at%)とすること以外は実施例1とほぼ同じである。
(Comparative example 2)
The composition is substantially the same as Example 1 except that the composition is Fe—Si (Co amount=0 at %, Si/(Fe+Si)=12 at %).

(比較例3)
組成を、Fe-Co-Si(Co/(Fe+Co)=90at%、Si/(Fe+Co+Si)=12at%)とすること以外は実施例1とほぼ同じである。
(Comparative Example 3)
It is almost the same as Example 1 except that the composition is Fe--Co--Si (Co/(Fe+Co)=90 at %, Si/(Fe+Co+Si)=12 at %).

(比較例4)
組成を、Fe-Co(Co/(Fe+Co)=10at%、Si量=0at%)とすること以外は実施例1とほぼ同じである。
(Comparative Example 4)
It is almost the same as Example 1 except that the composition is Fe--Co (Co/(Fe+Co)=10 at %, Si content=0 at %).

(比較例5)
組成を、Fe-Co-Si(Co/(Fe+Co)=10at%、Si/(Fe+Co+Si)=40at%)とすること以外は実施例1とほぼ同じである。
(Comparative Example 5)
It is almost the same as Example 1 except that the composition is Fe--Co--Si (Co/(Fe+Co)=10 at %, Si/(Fe+Co+Si)=40 at %).

(比較例6)
組成を、Fe-Co-B-Hf(Co/(Fe+Co)=30at%、(B+Hf)/(Fe+Co+B+Hf)=90at%、Hf/(Fe+Co+B+Hf)=6at%)とすること以外は実施例12とほぼ同じである。磁性金属相の結晶粒径は約20nmである。
(Comparative Example 6)
Almost the same as Example 12 except that the composition is Fe-Co-B-Hf (Co/(Fe+Co)=30at%, (B+Hf)/(Fe+Co+B+Hf)=90at%, Hf/(Fe+Co+B+Hf)=6at%) are the same. The crystal grain size of the magnetic metal phase is about 20 nm.

(比較例7)
組成を、Fe-Co(Co/(Fe+Co)=30at%、B量=0at%、Hf量=0at%)とすること以外は実施例12とほぼ同じである。磁性金属相の結晶粒径は約2μmである。
(Comparative Example 7)
It is almost the same as Example 12 except that the composition is Fe--Co (Co/(Fe+Co)=30 at %, B content=0 at %, Hf content=0 at %). The grain size of the magnetic metal phase is about 2 μm.

(比較例8)
組成を、Fe-Co-B(Co/(Fe+Co)=30at%、B/(Fe+Co+B)=10at%、Hf量=0at%)とすること以外は実施例12とほぼ同じである。磁性金属相の結晶粒径は約20nmである。
(Comparative Example 8)
It is almost the same as Example 12 except that the composition is Fe--Co--B (Co/(Fe+Co)=30 at %, B/(Fe+Co+B)=10 at %, Hf content=0 at %). The crystal grain size of the magnetic metal phase is about 20 nm.

(比較例9)
組成を、Fe-Co-B-Hf(Co/(Fe+Co)=30at%、(B+Hf)/(Fe+Co+B+Hf)=80at%、Hf/(Fe+Co+B+Hf)=50at%)とすること以外は実施例12とほぼ同じである。磁性金属相の結晶粒径は約20nmである。
(Comparative Example 9)
Almost the same as Example 12 except that the composition is Fe-Co-B-Hf (Co/(Fe+Co)=30at%, (B+Hf)/(Fe+Co+B+Hf)=80at%, Hf/(Fe+Co+B+Hf)=50at%) are the same. The crystal grain size of the magnetic metal phase is about 20 nm.

(比較例10)
組成を、Fe-Co-B-Zr(Co/(Fe+Co)=30at%、(B+Zr)/(Fe+Co+B+Zr)=10at%、Zr/(Fe+Co+B+Zr)=6at%)とし、得られたリボンをH雰囲気中300℃で熱処理を行った後、このリボンを、ミキサー装置を用いて粉砕し、H雰囲気中で400℃で磁場中熱処理を行い(実施例12の熱処理温度よりも100℃低い温度で熱処理を行う)、扁平磁性金属粒子を得ること以外は実施例12とほぼ同じである。磁性金属相の結晶粒径は約20nmである。
(Comparative Example 10)
The composition is Fe-Co-B-Zr (Co/(Fe+Co) = 30at%, (B+Zr)/(Fe+Co+B+Zr) = 10at%, Zr/(Fe+Co+B+Zr) = 6at%), and the resulting ribbon is placed in an H2 atmosphere. After heat treatment at 300°C in a medium, the ribbon was pulverized using a mixer device and subjected to a magnetic field heat treatment at 400°C in an H2 atmosphere (heat treatment at a temperature 100°C lower than the heat treatment temperature in Example 12). is carried out), and the procedure is substantially the same as in Example 12 except that flat magnetic metal particles are obtained. The crystal grain size of the magnetic metal phase is about 20 nm.

(比較例11)
組成を、Fe-Co-B-Hf-Y(Co/(Fe+Co)=30at%、(B+Hf+Y)/(Fe+Co+B+Hf+Y)=10at%、Y/(Hf+Y)=90at%、(Hf+Y)/(Fe+Co+B+Hf+Y)=6at%)とすること以外は実施例12とほぼ同じである。磁性金属相の結晶粒径は約20nmである。
(Comparative Example 11)
The composition is Fe-Co-B-Hf-Y (Co/(Fe+Co) = 30 at%, (B + Hf + Y) / (Fe + Co + B + Hf + Y) = 10 at%, Y / (Hf + Y) = 90 at%, (Hf + Y) / (Fe + Co + B + Hf + Y) = 6 at %), which is substantially the same as Example 12. The crystal grain size of the magnetic metal phase is about 20 nm.

(比較例12)
組成を、Fe-Co-B(-Hf-Y)(Hf、Yはなし。Co/(Fe+Co)=30at%、(B+Hf+Y)/(Fe+Co+B+Hf+Y)=60at%、(Hf+Y)/(Fe+Co+B+Hf+Y)=0at%)とすること以外は実施例12とほぼ同じである。磁性金属相の結晶粒径は約40nmである。
(Comparative Example 12)
The composition is Fe-Co-B (-Hf-Y) (no Hf and Y, Co/(Fe+Co) = 30at%, (B+Hf+Y)/(Fe+Co+B+Hf+Y) = 60at%, (Hf+Y)/(Fe+Co+B+Hf+Y) = 0at% ) is substantially the same as Example 12. The crystal grain size of the magnetic metal phase is about 40 nm.

(比較例13)
組成を、Fe-Co-B-Hf-Y(Co/(Fe+Co)=30at%、(B+Hf+Y)/(Fe+Co+B+Hf+Y)=60at%、Y/(Hf+Y)=50at%、(Hf+Y)/(Fe+Co+B+Hf+Y)=50at%)とすること以外は実施例12とほぼ同じである。磁性金属相の結晶粒径は約50nmである。
(Comparative Example 13)
The composition is Fe-Co-B-Hf-Y (Co/(Fe+Co) = 30 at%, (B + Hf + Y) / (Fe + Co + B + Hf + Y) = 60 at%, Y / (Hf + Y) = 50 at%, (Hf + Y) / (Fe + Co + B + Hf + Y) = 50 at %), which is substantially the same as Example 12. The grain size of the magnetic metal phase is about 50 nm.

次に、実施例1~20及び比較例1~13の評価用材料に関して、以下の方法で、鉄損、透磁率実部(μ’)の経時変化割合、経時酸化割合、強度比、硬度比、高温強度比、を評価する。評価結果を表2に示す。 Next, regarding the evaluation materials of Examples 1 to 20 and Comparative Examples 1 to 13, the iron loss, the rate of change over time of the real part of magnetic permeability (μ'), the rate of oxidation over time, the strength ratio, and the hardness ratio were measured by the following methods. , the high temperature strength ratio. Table 2 shows the evaluation results.

(1)鉄損:B-Hアナライザーを用いて100Hz、1Tの動作条件での鉄損を測定する。なお、100Hz、1Tの条件で直接測定出来ない場合は、鉄損の周波数依存性、磁束密度依存性を測定し、そのデータから100Hz、1Tの鉄損を推定する(そしてこの推定値を採用する)。 (1) Core loss: Measure core loss at 100 Hz, 1 T operating conditions using a BH analyzer. If it is not possible to directly measure the iron loss at 100 Hz and 1 T, measure the frequency dependence and magnetic flux density dependence of the iron loss, and estimate the iron loss at 100 Hz and 1 T from the data (and adopt this estimated value ).

(2)透磁率実部μ’の経時変化割合:インピーダンスアナライザーを用いて、リング状の試料の透磁率実部μ’を100Hzで測定する。その後、評価用試料を温度100℃、大気中で100時間加熱した後、再度、透磁率実部μ’を測定し、経時変化(100時間放置後の透磁率実部μ’/放置前の透磁率実部μ’)を求める。 (2) Temporal change rate of magnetic permeability real part μ′: Using an impedance analyzer, the magnetic permeability real part μ′ of a ring-shaped sample is measured at 100 Hz. After that, the evaluation sample was heated at a temperature of 100° C. in the air for 100 hours, and then the magnetic permeability real part μ′ was measured again. Obtain the real part μ' of the magnetic flux.

(3)経時酸化割合:評価用試料を温度100℃、大気中で100時間加熱した時の酸化割合を求める。 (3) Percentage of oxidation over time: The percentage of oxidation after heating the sample for evaluation at 100° C. in the atmosphere for 100 hours is determined.

(4)強度比:評価用試料の室温での抗折強度を測定し、比較例1の試料の室温での抗折強度との比(=評価用試料の室温での抗折強度/比較例1の試料の室温での抗折強度)で示す。 (4) Strength ratio: The bending strength of the evaluation sample at room temperature is measured, and the ratio to the bending strength of the sample of Comparative Example 1 at room temperature (= bending strength of the evaluation sample at room temperature/comparative example bending strength of the sample No. 1 at room temperature).

(5)硬度比:評価用試料の室温での硬度を測定し、比較例1の試料の室温での硬度との比(=評価用試料の室温での硬度/比較例1の試料の室温での硬度)で示す。 (5) Hardness ratio: The hardness of the evaluation sample at room temperature is measured, and the ratio to the hardness of the sample of Comparative Example 1 at room temperature (= hardness of the evaluation sample at room temperature / room temperature of the sample of Comparative Example 1 hardness).

(6)高温強度比:評価用試料の大気中100℃での抗折強度を測定し、比較例1の試料の大気中100℃での抗折強度との比(=評価用試料の100℃での抗折強度/比較例1の試料の100℃での抗折強度)で示す。 (6) High temperature strength ratio: The bending strength of the evaluation sample at 100 ° C. in the air is measured, and the ratio of the bending strength of the sample of Comparative Example 1 at 100 ° C. in the air (= 100 ° C. of the evaluation sample at 100° C.).

Figure 0007258646000003
Figure 0007258646000003

Figure 0007258646000004
Figure 0007258646000004

表1から明らかなように、実施例1~20に係る扁平磁性金属粒子は、平均厚さが10nm以上100μm以下、厚さに対する扁平面内の平均長さの比の平均値が5以上10000以下である。また、扁平磁性金属粒子の扁平面内の方向によって保磁力差を有しており、また圧粉材料の平面内の方向によって保磁力差を有している。実施例1~11はFe-Co-Si系であり、実施例12~15はFe-Co-B-Hf系である。また、実施例16~20はFe-Co-B-Hf-Y系である。実施例11は、前記磁性金属相が概ね(110)配向している。実施例1~11は平均結晶粒径が1μm以上である。実施例12、13、15~20は平均結晶粒径が100nm以下であり(30nm以下でもある)、比較例6~13よりも小さい。特に、実施例16~20(Fe-Co-B-Hf-Y系)の平均結晶粒径は、実施例12~15(Fe-Co-B-Hf系)の平均結晶粒径よりも小さく、30nm以下である。 As is clear from Table 1, the flat magnetic metal particles according to Examples 1 to 20 have an average thickness of 10 nm or more and 100 μm or less, and an average ratio of the average length in the flat plane to the thickness of 5 or more and 10000 or less. is. In addition, there is a difference in coercive force depending on the direction in the flat plane of the flat magnetic metal particles, and there is also a difference in coercive force depending on the direction in the plane of the dust material. Examples 1-11 are Fe--Co--Si systems, and Examples 12-15 are Fe--Co--B--Hf systems. Examples 16 to 20 are Fe--Co--B--Hf--Y systems. In Example 11, the magnetic metal phase is generally (110) oriented. Examples 1 to 11 have an average grain size of 1 μm or more. Examples 12, 13, and 15-20 have an average crystal grain size of 100 nm or less (also 30 nm or less), which is smaller than Comparative Examples 6-13. In particular, the average grain size of Examples 16 to 20 (Fe—Co—B—Hf—Y system) is smaller than the average grain size of Examples 12 to 15 (Fe—Co—B—Hf system), 30 nm or less.

表2から明らかなように、実施例1~20の扁平磁性金属粒子を用いた圧粉材料は、比較例1の圧粉材料と比べて、鉄損、μ’の経時変化割合、経時酸化割合、強度比、硬度比、高温強度比、において優れていることが分かる。つまり、磁気的特性、熱的安定性、耐酸化性、機械特性(強度、硬度)、高温機械特性(高温強度)において優れていることが分かる。また、実施例1~11の扁平磁性金属粒子を用いた圧粉材料は、比較例2~5の圧粉材料と比べても、鉄損、μ’の経時変化割合、経時酸化割合、強度比、硬度比、高温強度比、において優れていることが分かる。また、実施例12~15の扁平磁性金属粒子を用いた圧粉材料は、比較例6~10の圧粉材料と比べても、鉄損、μ’の経時変化割合、経時酸化割合、強度比、硬度比、高温強度比、において優れていることが分かる。つまり、磁性金属相が、Fe、Co及びSiを含む系であり、かつ、Co量、Si量がそれぞれ請求項記載の範囲に入っている場合にのみ顕著な異方性付与効果が得られ、これによって、優れた特性(鉄損、μ’の経時変化割合、経時酸化割合、強度比、硬度比、高温強度比)が得られることが分かる。同様に、磁性金属相が、前記第1の元素と、前記添加元素としてB、Hfを含む系であり、かつ、前記添加元素の合計量、Hf量がそれぞれ請求項記載の範囲に入っている場合にのみ顕著な異方性付与効果が得られ、これによって、優れた特性(鉄損、μ’の経時変化割合、経時酸化割合、強度比、硬度比、高温強度比)が得られることが分かる。更に、実施例12の扁平磁性金属粒子を用いた圧粉材料は、比較例10の圧粉材料と比べて、鉄損、μ’の経時変化割合、経時酸化割合、強度比、硬度比、高温強度比、において優れていることが分かり、これらの特性に関しては、Fe-Co-B-Zr系よりもFe-Co-B-Hf系の方が好ましいと思われる(Fe-Co-B-Zr系も好ましいことは間違いないが)。また、実施例16~20(Fe-Co-B-Hf-Y系)は、実施例12~15(YなしのFe-Co-B-Hf系)、比較例12(Hf、YなしのFe-Co-B系)、比較例11と13(Fe-Co-B-Hf-Y系ではあるが組成範囲が請求項記載の範囲外)と比べると、鉄損、μ’の経時変化割合、経時酸化割合、強度比、硬度比、高温強度比、において優れていることが分かる。つまり、磁気的特性、熱的安定性、耐酸化性、機械特性(強度、硬度)、高温機械特性(高温強度)において優れていることが分かる。つまり、磁性金属相が、前記第1の元素と、前記添加元素としてB、Hf、Yを含む系であり、かつ、Y量、および、YとHfの合計量がそれぞれ請求項記載の範囲に入っている場合にのみ顕著な異方性付与効果が得られ、これによって、優れた特性(鉄損、μ’の経時変化割合、経時酸化割合、強度比、硬度比、高温強度比)が得られることが分かる。
また、実施例の材料は圧粉材料であるため、複雑な形状への適用が可能である。
As is clear from Table 2, the dust materials using the flat magnetic metal particles of Examples 1 to 20 are compared to the dust material of Comparative Example 1, the iron loss, the rate of change in μ' over time, and the rate of oxidation over time. , strength ratio, hardness ratio, and high-temperature strength ratio. In other words, it is found to be superior in magnetic properties, thermal stability, oxidation resistance, mechanical properties (strength, hardness), and high-temperature mechanical properties (high-temperature strength). In addition, the powder materials using the flat magnetic metal particles of Examples 1 to 11 are compared with the powder materials of Comparative Examples 2 to 5, and the iron loss, the rate of change with time of μ', the rate of oxidation with time, and the strength ratio , hardness ratio, and high-temperature strength ratio. In addition, the powder materials using the flat magnetic metal particles of Examples 12 to 15 were compared with the powder materials of Comparative Examples 6 to 10, and the iron loss, the rate of change with time of μ', the rate of oxidation with time, and the strength ratio , hardness ratio, and high-temperature strength ratio. In other words, only when the magnetic metal phase is a system containing Fe, Co, and Si, and the amount of Co and the amount of Si are each within the scope of the claims, a remarkable anisotropy-imparting effect can be obtained, It can be seen that excellent properties (iron loss, rate of change in μ' over time, rate of oxidation over time, strength ratio, hardness ratio, and high-temperature strength ratio) are thereby obtained. Similarly, the magnetic metal phase is a system containing the first element and B and Hf as the additive elements, and the total amount of the additive elements and the amount of Hf are within the ranges described in the claims. A remarkable anisotropic effect can be obtained only in the case of 1000 deg. I understand. Furthermore, compared with the dust material of Comparative Example 10, the dust material using the flat magnetic metal particles of Example 12 has an iron loss, a rate of change with time of μ', a rate of oxidation with time, strength ratio, hardness ratio, high temperature In terms of these characteristics, the Fe-Co-B-Hf system seems to be more preferable than the Fe-Co-B-Zr system (Fe-Co-B-Zr system is undoubtedly preferable). Further, Examples 16-20 (Fe--Co--B--Hf--Y system) are Examples 12-15 (Fe--Co--B--Hf system without Y), Comparative Example 12 (Hf, Fe without Y -Co-B system), and Comparative Examples 11 and 13 (Fe-Co-B-Hf-Y system, but the composition range is outside the claimed range), the rate of change over time of iron loss, μ', It can be seen that the rate of oxidation over time, strength ratio, hardness ratio, and high-temperature strength ratio are excellent. In other words, it is found to be superior in magnetic properties, thermal stability, oxidation resistance, mechanical properties (strength, hardness), and high-temperature mechanical properties (high-temperature strength). That is, the magnetic metal phase is a system containing the first element and B, Hf, and Y as the additive elements, and the amount of Y and the total amount of Y and Hf are within the scope of the claims. A remarkable anisotropic effect can be obtained only when it is contained, and as a result, excellent properties (iron loss, rate of change in μ' over time, rate of oxidation over time, strength ratio, hardness ratio, high-temperature strength ratio) can be obtained. It is understood that
In addition, since the materials of the examples are compacted powder materials, they can be applied to complicated shapes.

本発明のいくつかの実施形態及び実施例を説明したが、これらの実施形態及び実施例は、例として提示したものであり、発明の範囲を限定することは意図していない。これら新規な実施形態は、その他の様々な形態で実施されることが可能であり、発明の要旨を逸脱しない範囲で、種々の省略、置き換え、変更を行うことができる。これら実施形態やその変形は、発明の範囲や要旨に含まれるとともに、特許請求の範囲に記載された発明とその均等の範囲に含まれる。 While several embodiments and examples of the invention have been described, these embodiments and examples are provided by way of example and are not intended to limit the scope of the invention. These novel embodiments can be implemented in various other forms, and various omissions, replacements, and modifications can be made without departing from the scope of the invention. These embodiments and modifications thereof are included in the scope and gist of the invention, and are included in the scope of the invention described in the claims and equivalents thereof.

2a 凹部
2b 凸部
4 磁性金属小粒子
6 扁平面
8 付着金属
9 被覆層
10 扁平磁性金属粒子
20 介在相
100 圧粉材料
102 平面
200 モータ
300 モータコア
400 変圧器・トランス
500 インダクタ
2a concave portion 2b convex portion 4 small magnetic metal particles 6 flat surface 8 adhesion metal 9 coating layer 10 flat magnetic metal particles 20 intervening phase 100 compacted powder material 102 flat surface 200 motor 300 motor core 400 transformer/transformer 500 inductor

Claims (28)

扁平面と、Fe、Co及びSiを含み平均結晶粒径が1μm以上である磁性金属相とを有し、Coの量はFeとCoの合計量に対して0.001at%以上80at%以下であり、Siの量は前記磁性金属相全体に対して0.001at%以上30at%以下であり、平均厚さは10nm以上100μm以下であり、厚さに対する前記扁平面内の平均長さの比の平均値は5以上10000以下であり、前記扁平面内において方向による保磁力差を有する複数の扁平磁性金属粒子。 It has a flat surface and a magnetic metal phase containing Fe, Co, and Si and having an average crystal grain size of 1 µm or more , and the amount of Co is 0.001 at% or more and 80 at% or less with respect to the total amount of Fe and Co. The amount of Si is 0.001 at% or more and 30 at% or less with respect to the entire magnetic metal phase, the average thickness is 10 nm or more and 100 μm or less, and the ratio of the average length in the flat surface to the thickness is 5 or more and 10000 or less, and a plurality of flat magnetic metal particles having a coercive force difference depending on the direction in the flat plane. 前記扁平面内において、前記方向による前記保磁力差の割合が1%以上である請求項1記載の複数の扁平磁性金属粒子。 2. A plurality of flat magnetic metal particles according to claim 1, wherein the ratio of said coercive force difference due to said direction in said flat plane is 1% or more. 前記磁性金属相の平均結晶粒径が10μm以上である請求項1又は請求項2記載の複数の扁平磁性金属粒子。 3. A plurality of flat magnetic metal particles according to claim 1, wherein the magnetic metal phase has an average crystal grain size of 10 [ mu]m or more. 前記磁性金属相の(110)以外の全ての結晶面が(110)に対してX線回折法で測定されたピーク強度比で10%以下である請求項1ないし請求項3いずれか一項記載の複数の扁平磁性金属粒子。 4. The magnetic metal phase according to any one of claims 1 to 3, wherein all crystal planes other than (110) of the magnetic metal phase have a peak intensity ratio of 10% or less to (110) measured by an X-ray diffraction method. a plurality of flattened magnetic metal particles. 扁平面と、Fe、Co及びNiからなる群から選ばれる少なくとも1つの第1の元素と添加元素からなる磁性金属相を有し、前記添加元素がB及びHfを含み、前記添加元素の合計量が前記磁性金属相全体に対して0.002at%以上80at%以下含まれ、平均厚さは10nm以上100μm以下であり、厚さに対する前記扁平面内の平均長さの比の平均値は5以上10000以下であり、前記扁平面内において方向による保磁力差を有する複数の扁平磁性金属粒子。 It has a flat surface and a magnetic metal phase composed of at least one first element selected from the group consisting of Fe, Co and Ni and an additive element, the additive element including B and Hf, and the total amount of the additive element. contains 0.002 at% or more and 80 at% or less with respect to the entire magnetic metal phase, the average thickness is 10 nm or more and 100 μm or less, and the average value of the ratio of the average length in the flat surface to the thickness is 5 or more. A plurality of flat magnetic metal particles having a coercive force difference of 10,000 or less depending on the direction in the flat plane. 前記扁平面内において、前記方向による前記保磁力差の割合が1%以上である請求項5記載の複数の扁平磁性金属粒子。 6. A plurality of flat magnetic metal particles according to claim 5, wherein the ratio of the coercive force difference due to the direction in the flat plane is 1% or more. Hfの量が前記磁性金属相全体に対して0.001at%以上40at%以下含まれる請求項5又は請求項6記載の複数の扁平磁性金属粒子。 7. A plurality of flat magnetic metal particles according to claim 5, wherein the amount of Hf is 0.001 at % or more and 40 at % or less with respect to the entire magnetic metal phase. 前記添加元素が更にYを含む請求項5ないし請求項7いずれか一項記載の複数の扁平磁性金属粒子。 8. A plurality of flat magnetic metal particles according to any one of claims 5 to 7, wherein said additive element further contains Y. Yの量が、HfとYの合計量に対して1at%以上80at%以下である請求項8記載の複数の扁平磁性金属粒子。 9. A plurality of flat magnetic metal particles according to claim 8, wherein the amount of Y is 1 at % or more and 80 at % or less with respect to the total amount of Hf and Y. HfとYの合計量が前記磁性金属相全体に対して0.002at%以上40at%以下含まれる請求項8又は請求項9記載の複数の扁平磁性金属粒子。 10. A plurality of flat magnetic metal particles according to claim 8, wherein the total amount of Hf and Y is 0.002 at % or more and 40 at % or less with respect to the entire magnetic metal phase. 前記磁性金属相の平均結晶粒径が100nm以下である請求項5ないし請求項10いずれか一項記載の複数の扁平磁性金属粒子。 11. A plurality of flat magnetic metal particles according to any one of claims 5 to 10, wherein the magnetic metal phase has an average crystal grain size of 100 nm or less. 前記磁性金属相の平均結晶粒径が30nm以下である請求項11記載の複数の扁平磁性金属粒子。 12. A plurality of flat magnetic metal particles according to claim 11, wherein the magnetic metal phase has an average crystal grain size of 30 nm or less. 前記扁平面が、第1方向に配列し、幅0.1μm以上で長さ1μm以上でアスペクト比が2以上の、複数の凹部と複数の凸部のいずれか一方又は両方を有する請求項1ないし請求項12いずれか一項記載の複数の扁平磁性金属粒子。 2. The flat surface has one or both of a plurality of concave portions and a plurality of convex portions arranged in the first direction and having a width of 0.1 μm or more, a length of 1 μm or more, and an aspect ratio of 2 or more. 13. A plurality of flattened magnetic metal particles according to any one of claims 12. 前記複数の扁平磁性金属粒子の格子歪みが、0.01%以上10%以下である請求項1ないし請求項13いずれか一項記載の複数の扁平磁性金属粒子。 14. The plurality of flat magnetic metal particles according to any one of claims 1 to 13, wherein lattice strain of the plurality of flat magnetic metal particles is 0.01% or more and 10% or less. 前記複数の扁平磁性金属粒子の表面の少なくとも一部が、厚さ0.1nm以上1μm以下で、酸素(O)、炭素(C)、窒素(N)及びフッ素(F)からなる群から選ばれる少なくとも1つの第2の元素を含む被覆層で覆われている請求項1ないし請求項14いずれか一項記載の複数の扁平磁性金属粒子。 At least part of the surface of the plurality of flat magnetic metal particles has a thickness of 0.1 nm or more and 1 μm or less, and is selected from the group consisting of oxygen (O), carbon (C), nitrogen (N) and fluorine (F). 15. A plurality of flat magnetic metal particles according to any one of claims 1 to 14, which are covered with a coating layer containing at least one second element. 扁平面と、Fe、Co及びSiを含み平均結晶粒径が1μm以上である磁性金属相とを有し、Coの量はFeとCoの合計量に対して0.001at%以上80at%以下であり、Siの量は前記磁性金属相全体に対して0.001at%以上30at%以下であり、平均厚さは10nm以上100μm以下であり、厚さに対する前記扁平面内の平均長さの比の平均値は5以上10000以下である複数の扁平磁性金属粒子と、
前記扁平磁性金属粒子間に存在し、酸素(O)、炭素(C)、窒素(N)及びフッ素(F)からなる群から選ばれる少なくとも1つの第2の元素を含む介在相と、
を備える圧粉材料であり、
前記圧粉材料において、前記扁平面が、前記圧粉材料が有する平面に対して平行に配向し、前記平面内において、方向による保磁力差を有する圧粉材料。
It has a flat surface and a magnetic metal phase containing Fe, Co, and Si and having an average crystal grain size of 1 µm or more , and the amount of Co is 0.001 at% or more and 80 at% or less with respect to the total amount of Fe and Co. The amount of Si is 0.001 at% or more and 30 at% or less with respect to the entire magnetic metal phase, the average thickness is 10 nm or more and 100 μm or less, and the ratio of the average length in the flat surface to the thickness a plurality of flat magnetic metal particles having an average value of 5 or more and 10000 or less;
an intervening phase present between the flat magnetic metal particles and containing at least one second element selected from the group consisting of oxygen (O), carbon (C), nitrogen (N) and fluorine (F);
A compacted material comprising
In the compacted powder material, the flat surfaces are oriented parallel to a plane of the compacted powder material, and the compacted powder material has a coercive force difference depending on the direction within the plane.
前記平面内において、前記方向による前記保磁力差の割合が1%以上である請求項16記載の圧粉材料。 17. The dust material according to claim 16, wherein the ratio of the coercive force difference due to the direction in the plane is 1% or more. 前記磁性金属相の平均結晶粒径が10μm以上である請求項16又は請求項17記載の圧粉材料。 18. The powder material according to claim 16, wherein the magnetic metal phase has an average crystal grain size of 10 [ mu]m or more. 前記磁性金属相の(110)以外の全ての結晶面が(110)に対してX線回折法で測定されたピーク強度比で10%以下である請求項16ないし請求項18いずれか一項記載の圧粉材料。 19. The magnetic metal phase according to any one of claims 16 to 18, wherein all crystal planes other than (110) of the magnetic metal phase have a peak intensity ratio of 10% or less to (110) measured by an X-ray diffraction method. of the compacted material. 扁平面と、Fe、Co及びNiからなる群から選ばれる少なくとも1つの第1の元素と添加元素からなる磁性金属相を有し、前記添加元素がB及びHfを含み、前記添加元素の合計量が前記磁性金属相全体に対して0.002at%以上80at%以下含まれ、平均厚さは10nm以上100μm以下であり、厚さに対する前記扁平面内の平均長さの比の平均値は5以上10000以下である複数の扁平磁性金属粒子と、
前記扁平磁性金属粒子間に存在し、酸素(O)、炭素(C)、窒素(N)及びフッ素(F)からなる群から選ばれる少なくとも1つの第2の元素を含む介在相と、
を備える圧粉材料であり、
前記圧粉材料において、前記扁平面が、前記圧粉材料が有する平面に対して平行に配向し、前記平面内において、方向による保磁力差を有する圧粉材料。
It has a flat surface and a magnetic metal phase composed of at least one first element selected from the group consisting of Fe, Co and Ni and an additive element, the additive element including B and Hf, and the total amount of the additive element. contains 0.002 at% or more and 80 at% or less with respect to the entire magnetic metal phase, the average thickness is 10 nm or more and 100 μm or less, and the average value of the ratio of the average length in the flat surface to the thickness is 5 or more. a plurality of flat magnetic metal particles of 10,000 or less;
an intervening phase present between the flat magnetic metal particles and containing at least one second element selected from the group consisting of oxygen (O), carbon (C), nitrogen (N) and fluorine (F);
A compacted material comprising
In the compacted powder material, the flat surfaces are oriented parallel to a plane of the compacted powder material, and the compacted powder material has a coercive force difference depending on the direction within the plane.
前記平面内において、前記方向による前記保磁力差の割合が1%以上である請求項20記載の圧粉材料。 21. The dust material according to claim 20, wherein the ratio of the coercive force difference due to the direction in the plane is 1% or more. Hfの量が前記磁性金属相全体に対して0.001at%以上40at%以下含まれる請求項20又は請求項21記載の圧粉材料。 22. The dust material according to claim 20, wherein the amount of Hf is 0.001 at % or more and 40 at % or less with respect to the entire magnetic metal phase. 前記添加元素が更にYを含む請求項20ないし請求項22いずれか一項記載の圧粉材料。 23. The powder material according to any one of claims 20 to 22, wherein said additive element further contains Y. Yの量が、HfとYの合計量に対して1at%以上80at%以下である請求項23記載の圧粉材料。 24. The powder material according to claim 23, wherein the amount of Y is 1 at% or more and 80 at% or less with respect to the total amount of Hf and Y. HfとYの合計量が前記磁性金属相全体に対して0.002at%以上40at%以下含まれる請求項23又は請求項24記載の圧粉材料。 25. The dust material according to claim 23, wherein the total amount of Hf and Y is 0.002 at % or more and 40 at % or less with respect to the entire magnetic metal phase. 前記磁性金属相の平均結晶粒径が100nm以下である請求項20ないし請求項25いずれか一項記載の圧粉材料。 26. The powder material according to any one of claims 20 to 25, wherein the magnetic metal phase has an average crystal grain size of 100 nm or less. 前記磁性金属相の平均結晶粒径が30nm以下である請求項26記載の圧粉材料。 27. The dust material according to claim 26, wherein the magnetic metal phase has an average crystal grain size of 30 nm or less. 請求項1ないし請求項27いずれか一項記載の複数の扁平磁性金属粒子又は圧粉材料を備える回転電機。 A rotary electric machine comprising a plurality of flat magnetic metal particles or powder material according to any one of claims 1 to 27.
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