JP7232509B2

JP7232509B2 - レーザ装置、波長変換デバイス、及び光出力方法

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Publication number: JP7232509B2
Application number: JP2019014486A
Authority: JP
Inventors: 眞幸桂川
Original assignee: THE UNIVERSITY OF ELECTRO-COMUNICATINS
Current assignee: THE UNIVERSITY OF ELECTRO-COMUNICATINS
Priority date: 2019-01-30
Filing date: 2019-01-30
Publication date: 2023-03-03
Anticipated expiration: 2039-01-30
Also published as: JP2020122869A

Description

本発明は、レーザ装置、波長変換デバイス、及び光出力方法に関する。

レーザ技術の発展にともなって様々な機能を持つレーザの開発が進み、可視光や近赤外光の帯域では、これらのレーザ光を用いた高次の非線形光学効果も観測されてきた。しかし、真空紫外域においては、透明な固体（非線形光学結晶）がほとんど存在せず、この波長域において有用なレーザ、たとえば、単一周波数（波長可変）レーザを実現することは、現状でも、尚、極めて困難な課題として残されたままである。

非線形光学過程に関与する複数の周波数（または波長）成分の間の相対位相関係を所望の値へと近似的に制御することで、目的とする非線形光学過程を実現する構成が知られている（たとえば、特許文献１参照）。

再公表特許ＷＯ２０１５／１７０７８０号

上記の特許文献の典型例（高次誘導ラマン散乱過程）では、非線形光学媒質と、非線形光学媒質中に配置される透明な分散媒質とを含むケーシングの全体が、液体窒素等により低温に維持される。また、目的とする非線形光学過程を実現して真空紫外域で所定の光を取り出すためには、多数の分散媒質の挿入が必要である。たとえば、１００ｎｍに近い波長へ変換するためには、１０枚前後の分散媒質の挿入が必要になる。

本発明は、小型かつ室温で動作して真空紫外レーザ光を発生するレーザ装置を提供することを目的とする。

本発明では、希ガス中に分散媒質を配置し、その位置と厚みを所望の値に調整することで、二光子励起による非線形光学過程を経て、室温で高効率に真空紫外レーザ光を発生させる。

具体的には、本発明のレーザ装置は、
セル内に封入される希ガスと、
前記希ガスの中に光軸に沿って、その位置と厚みが所望の値に調整された１以上の分散媒質と、
二光子励起光源と、
シード光源と、
を有し、二光子励起光とシード光が前記希ガスと前記分散媒質に入射して、二光子励起による非線形光学過程を経て真空紫外レーザ光が出力される。

用いる分散媒質の数を低減し、小型かつ室温で動作して真空紫外レーザ光を発生するレーザ装置が実現される。

実施形態の真空紫外レーザ光発生の基本概念を説明する図である。実施形態のレーザ装置の模式図である。実施形態で用いる二光子励起光源の構成例である。実施形態で用いる二光子励起光源の変形例である。二光子励起による光パラメトリック増幅を説明する図である。真空紫外レーザ光の発生スキームとして、パラメトリックダウンコンバージョンと和周波光発生を示す図である。図２のレーザ装置を用いたパラメトリックダウンコンバージョンの数値計算例である。図２のレーザ装置を用いた和周波光発生の数値計算例である。

図１は、実施形態の真空紫外レーザ光発生の基本概念を説明する図である。実施形態では、Ｈｅ（ヘリウム）、Ｎｅ（ネオン）、Ａｒ（アルゴン）、Ｋｒ（クリプトン）、Ｘｅ（キセノン）等の希ガス中に透明な分散媒質を配置し、その位置と厚みを所望の値に高精度に調整する。希ガスと分散媒質に、二光子励起レーザ光とシード光を入射し、二光子励起による非線形光学過程により、室温で高効率に真空紫外レーザ光を発生させる。

二光子励起とは、二つの励起光子が同時に吸収される現象である。二光子励起により、希ガスへの入射光のエネルギーは２倍になり、１／２波長の励起と同じ効果が得られる。希ガスは非線形光学媒質であり、高エネルギーの光が入射することで、希ガスの内部に入射電場に対して非線形な（２次以上の）分極が生じ、その分極の振動から入射光と異なる周波数成分が発生する。実施形態では、真空紫外レーザ光として波長が２００ｎｍ以下、より好ましくは１２０ｎｍ～１４０ｎｍの真空紫外レーザ光を取り出す。

分散媒質は、その屈折率が周波数または波長に依存する媒質である。実施形態では、分散媒質は、入射した二光子励起光、新たに発生するアイドラー光（真空紫外レーザ光）とシグナル光の間の相対位相関係が、真空紫外レーザ光の出射端まで整合した状態に維持されるように、挿入位置と厚さが制御されている。分散媒質が挿入された位置で、複数の周波数成分の間に生じる位相不整合を修正して、比較的長い相互作用長にわたって位相整合を保つことができる。

具体的には、分散媒質は、希ガスとの界面である入射面で、非線形光学過程で生じる２以上の光成分の位相不整合量（ΔｋＬ）がπになる位置に配置され、かつ、その厚さは、分散媒質の出射面で位相不整合量（ΔｋＬ）がほぼ０になる厚さに制御されている。分散媒質を希ガス中のどの位置に挿入するかについての具体例は、後述する。

図２は、実施形態のレーザ装置１の模式図である。レーザ装置１は、セル１０の内部に封入される希ガス１５と、希ガス１５の中に、光軸ＯＡに沿って配置された１以上の分散媒質１７ａ～１７ｄと、二光子励起光源２と、シード光源３を有する。セル１０内の希ガス１５と分散媒質１７で、波長変換デバイス１０が構成される。

セル１１は、入射側に透過窓１２を有し、出射側に透過窓１３を有する。透過窓１２は入射する二光子励起光とシード光に対して透明な材料で形成されている。透過窓１３は、出力される真空紫外レーザ光に透明な材料で形成されている。このような材料として、石英、ケイ酸塩、フッ化カルシウム、フッ化マグネシウム等の窓を用いることができる。

分散媒質１７ａ～１７ｄは、合成石英、フッ化カルシウム、フッ化マグネシウム、フッ化リチウム等で形成されている。図２では、例示のために４枚のプレート状の分散媒質１７ａ～１７ｄが描かれているが、この例に限定されない。分散媒質１７ａ～１７ｄは、希ガス１５内での位置と厚さが所望の値になるように高精度に調整されている。一例として、分散媒質１７ａ、１７ｂのように、分散媒質１７を光軸ＯＡに対して傾ける、または回転させることで、希ガス１５中での分散媒質１７の入射面と出射面の位置、及び厚さ（実効的な光学長）を変えることができる。

あるいは、分散媒質１７ｃ、１７ｄのように、分散媒質１７を一対のくさび型のパーツを組み合わせて構成し、矢印で示すように、パーツの少なくとも一方を他方に対してくさびの稜線に沿った方向に相対的に動かすことで、分散媒質１７の入射面と出射面の位置、及び厚さを制御してもよい。

図２のように、回転可能な分散媒質１７とくさび型ペアの分散媒質１７の両方を用いる必要はなく、いずれか一方のタイプだけを用いてもよいし、位置と実効的な光路長を調整することができれば、どのような構成であってもよい。適切な位置と厚さで分散媒質１７を配置して二光子励起を用いることで、１～３枚の分散プレートを挿入するだけで、真空紫外レーザ光を高効率で発生させることができる。

希ガス１５の密度は、ターゲットとする真空紫外レーザ光を発生させるために、利得またはコヒーレンスに応じて適切な密度に設定されている。たとえば、波長が１６０ｎｍ～２００ｎｍの真空紫外レーザ光を発生させる場合、コヒーレンスが０．１～０．２の条件では、希ガスの密度を１０¹⁷ｃｍ^-3程度に設定する。

実施形態の特徴として、レーザ装置１は室温で動作し、波長変換デバイス１０を低温環境に置く必要はない。また、分散媒質１７を１０枚近くも使用する必要はない。波長変換デバイス１０を用い、パラメトリックダウンコンバージョン、和周波光発生等により、室温で真空紫外レーザ光を取り出すことができる。

二光子励起光源２は、たとえば、チタンサファイアレーザのように、高い密度で光子を発生させるパルスレーザである。二光子励起光源２の種類、構成等に制限はないが、たとえば、図３のようなナノ秒注入同期パルスレーザを用いることができる。

図３Ａは、実施形態で用いる二光子励起光源２Ａの模式図である。二光子励起光源２Ａは、４枚のミラーＭ１～Ｍ４と、レーザ媒質５１を有するボウタイ型共振器の注入同期レーザである。ミラーＭ１とミラーＭ２を凹面ミラーとすることで、ビームをきつく絞ってマルチモード発振を抑制することができる。

パラメトリックダウンコンバージョン、和周波光発生等により真空紫外レーザ光を取り出すには、高出力な単一波長の二光子励起光を入射する必要がある。高出力で単一波長の二光子励起レーザ光を得るために、注入同期を利用する。注入同期とは、エネルギーの高い自励発振器に、周波数の安定した単一波長の外部光を注入することで、発振出力を外部光に同期させる技術である。

励起光（図中の破線矢印）として、固体レーザであるＱスイッチＮｄドープＹＡＧパルスレーザ（１０６４ｎｍ）の第二高調波（５３２ｎｍ）を用いる。ＱスイッチＹＡＧレーザは励起レーザの一例であり、その他の励起光源を用いてもよい。注入同期用のシード光源として、たとえば７４８．８８ｎｍにチューニングした周波数安定なＥＣＤＬ（External Cavity Diode Laser：外部共振器半導体レーザ）を用いる。

レーザ媒質５１として、６５０ｎｍ～１１００ｎｍで発振可能であり、８００ｎｍ付近に増幅利得の中心があるチタンサファイア結晶を用いる。４枚のミラーＭ１～Ｍ４の間を反復し、レーザ媒質５１で増幅されて出力されるレーザ光は、外部光の周波数である７４８．８８ｎｍに同期される。

この出力光に対して第２高調波発生（ＳＨＧ：Second Harmonic Generation）または第３高調波発生（ＴＨＧ：Third Harmonic Generation）を適用して、単一波長、単一横モードの二光子励起レーザ光を生成する。たとえば、ＴＨＧにより波長が２４９．６２８ｎｍの二光子励起レーザ光を二光子励起光源２Ａから出力することができる。注入同期用のシード光源に波長可変光源を用いる場合は、図３Ａの構成で所望の波長を有する単一波長、単一横モードの二光子励起レーザ光を出力することができる。

図３Ｂは、図３Ａの変形例である二光子励起光源２Ｂの模式図である。図３Ｂでは、ミラーＭ１とミラーＭ２の間に真空セル５２を配置して、きつく絞られたビームの焦点近傍での放電を抑制する。また、ミラーＭ１とミラーＭ２の間に、非点収差補正プレート５３、５４を挿入して、非点収差を軽減してもよい。さらに、ミラーＭ４の抜け光をミラーＭ２の位置制御にフィードバックして、共振器をロックし安定性を高めてもよい。

真空セル５２、非点収差プレート５３，５４、及びフィードバック機構の全て備える必要はなく、必要に応じてこれらの一部を組み合わせてもよい。共振器はボウタイ型に限定されず、三角形型、Ｚ型等、その他の共振器構成を用いてもよい。

図２に戻って、シード光源３はどのような光源を用いてもよい。このシード光源３は二光子励起光源２で用いられる注入同期用のシード光源とは異なっていてもよいし、共用してもよい。この例ではシード光源３として、たとえば、赤外から遠赤外の帯域の光を出力する別個の光源を用いる。シード光源３は波長可変光源であってもよい。

図４は、二光子励起による光パラメトリック増幅を説明する図である。図４では、ダウンコンバージョンを例にとっている。実施形態では、希ガスの二光子許容遷移の量子準位に近共鳴させた断熱二光子励起により、高コヒーレンスで光パラメトリック増幅を行う。二光子励起レーザ光を二光子許容遷移の量子準位に近共鳴させて、離長δを制御することで、系は断熱励起されて、現実的な励起強度で最大に近いコヒーレンスを生成することができる。

図４で、基底状態｜ｇ＞、二光子遷移が許容される励起状態を｜ｅ＞とすると、二光子励起により系に与えられるエネルギーが、二光子遷移のスペクトル拡がりに相当する数ＧＨｚ程度の離長δだけ、励起準位（共鳴準位）からずれている方がコヒーレンスを高めることができる（近共鳴）。これを断熱二光子励起という。ここで「断熱」とは、系が外部との間でエネルギーのやりとりが無いことを意味する。

非線形光学媒質としての希ガス１５に入射した二光子励起レーザ光は、希ガス１５の電子状態を、二光子許容遷移の量子準位の近傍に励起する。その状態にシード光（シグナル光）をさらに希ガス１５に導入すると、新たな周波数の真空紫外レーザ光（ＶＵＶ：Vacuum Ultra-Violet）が発生する。ここでは真空紫外レーザ光はアイドラー光とも呼ばれる。真空紫外レーザ光（アイドラー光）のエネルギーは、２つの励起光子のエネルギーの和から、シード光のエネルギーだけ小さくなったエネルギーである。

図５は、真空紫外レーザ光の発生スキームとして、パラメトリックダウンコンバージョンと、和周波光発生を示す図である。図５（ａ）のパラメトリックダウンコンバージョンは、図４を参照して説明したとおりである。

図５（ｂ）の和周波光発生では、二光子励起により、希ガス１５の二光子許容遷移の量子準位（｜ｅ＞）の近傍のエネルギー状態に、シード光のエネルギーが加算されて、真空紫外レーザ光（和周波光）が生成される。２つの励起光子のエネルギーの合計に、さらにシード光のエネルギーが足し合わされて真空紫外レーザ光が生成されるので、パラメトリックダウンコンバージョンよりも短い波長の真空紫外レーザ光が生成される。

二光子励起光が希ガス１５に入射して、図５（ａ）のパラメトリックダウンコンバージョンが支配的になるか、図５（ｂ）の和周波光発生が支配的になるかは、エネルギーの流れによって決まり、希ガス１５中に配置される分散媒質１７の位置と厚さを制御することで、波長変換デバイス１０の伝搬長にわたって位相整合条件を満たし、かつ、パラメトリックダウンコンバージョンと和周波光発生を選択することも可能である。

図６は、図２のレーザ装置１におけるパラメトリックダウンコンバージョンの数値計算例である。図６（Ｂ）は、希ガス１５中の光の伝搬過程で生成される光をフォトン発生数で表したものである。図６（Ａ）は、図６（Ｂ）の数値計算結果を白黒画像で示したものである。図６（Ａ）と図６（Ｂ）で、横軸の伝搬長のスケールは一致している。

数値計算条件として、セル１１内にＸｅガスを、室温でのＸｅ原子の密度Ｎ＝２．８８×１０¹⁶ｃｍ^-3で充填する。二光子励起光源２の励起強度ＩはＩ＝０．６５ＧＷ／ｃｍ²、二光子励起レーザ光の波長は２４９．６２８５ｎｍ、シード光波長は３．９５９３１５μｍである。

図６（Ａ）で、－１チャネルがアイドラー光としての真空紫外レーザ光（ＶＵＶ）の観測チャネル、０チャネルがシード光（シグナル光）の観測チャネル、＋１チャネルは和周波光の観測チャネルである。ここで発生するＶＵＶレーザ光の波長は１２８．８７７０ｎｍである。右端の白黒のスケールバーは、正規化されたフォトン数であり、図６（Ｂ）の縦軸のスケールと一致している。

図６（Ｂ）の数値計算結果で、実線は入射シード光を含む発生したフォトン数の総和である。二光子励起レーザ光の希ガス１５への入射直後は、二光子励起レーザ光と希ガスの相互作用はまだ発生していない。

その後、伝搬過程での非線形な相互作用により、二光子励起のエネルギーから、シード光と真空紫外レーザ光（ＶＵＶ）へとエネルギーが流れる。伝搬長が２ｃｍに近づくと、図中のサークルＡで示すように、ＶＵＶレーザ光（アイドラー光）の発生光子数が停滞する一方で、和周波光の強度が強くなる。これは希ガス１５を伝搬するパラメトリックダウンコンバージョンに関わる光成分の間で、位相がずれてきていることに起因する。

そこで、ＶＵＶレーザ光の発生が停滞する２ｃｍ近傍の位置に１番目の分散媒質１７を挿入して、複数の光成分の間で位相整合条件が満たされるように補正する。具体的には、分散媒質１７への入射面で複数の光成分の位相不整合量（ΔｋＬ）がπになる位置に分散媒質１７を配置し、かつ、この分散媒質１７の出射面で光成分間の位相不整合量（ΔｋＬ）がゼロになる厚さに分散媒質１７の厚さを調整する。

この位置と厚さで分散媒質１７を配置することで、停滞していたＶＵＶ光の発生が回復し、かつ和周波光の成分が低減する。その結果、シード光（シグナル光）、ＶＵＶレーザ光（アイドラー光）ともに生成が促進される。

伝搬長が３．５ｃｍを超えるあたりで、サークルＢで示すように、再度ＶＵＶレーザ光の発生が停滞する。そこで、この位置に第２の分散媒質１７を配置する。第２の分散媒質１７もその入射面で複数の光成分間の位相不整合量（ΔｋＬ）がπになる位置に配置され、かつその出射面で位相不整合量（ΔｋＬ）がゼロまたは最小になる厚さに制御される。

第１の分散媒質と第２の分散媒質を適切な位置と厚さで挿入することで、比較的長い伝搬長にわたって位相不整合量（ΔｋＬ）がゼロまたはその近傍に抑制されて、ほぼ１００％に近い量子効率でＶＵＶレーザ光を出射することができる。

図７は、図２のレーザ装置１における和周波光発生の数値計算例である。セル１１に封入する希ガスの種類と密度、二光子励起光源２の条件、波長等は図６と同じであるが、図７では、２５ｃｍの伝搬長にわたって和周波光発生の過程を観測追跡している。

図７（Ａ）で、＋１チャネルが和周波光発生で生成される真空紫外レーザ光（ＶＵＶ）の観測チャネル、０チャネルがシード光の観測チャネル、－１チャネルはパラメトリックダウンコンバージョンの観測チャネルである。右端の白黒のスケールバーは、正規化されたフォトン数であり、図７（Ｂ）の縦軸のスケールと一致している。

和周波光発生では、Ｘｅガスに入射する２光子励起光のエネルギーと、シード光のエネルギーを足し合わせたエネルギーから、ＶＵＶレーザ光が生成される。発生するＶＵＶレーザ光の波長は、１２１．００００ｎｍである。

図７（Ａ）及び図７（Ｂ）からわかるように、伝搬長の関数としてのＶＵＶレーザ光とシード光の光子数は、周期的に変化し、かつ互いに逆のプロファイルをとる。

Ｘｅ中を伝搬する複数の光成分の間で位相整合が崩れる位置に、分散媒質１７を挿入して位相整合関係を補正する。この例では、伝搬長が２．５ｃｍの近傍でＶＵＶレーザ光（和周波光）の発生が停滞し、パラメトリックダウンコンバージョンによるアイドラー光の割合が多くなる。そこで、この位置に１番目の分散媒質１７を配置することで、アイドラー光を低減してＶＵＶレーザ光（和周波光）の発生を増大させる。分散媒質１７の位置と厚さは、その入射面で位相不整合量（ΔｋＬ）がπになり、かつ出射面で位相不整合量（ΔｋＬ）がゼロまたは最小となるように制御されている。

伝搬長が５ｃｍを超えたあたりで、再度アイドラー光が増大し、ＶＵＶレーザ光（和周波光）の発生が停滞する。そこで、この位置に第２の分散媒質１７を配置する。第２の分散媒質１７も、その入射面で複数の光成分間の位相不整合量（ΔｋＬ）がπになる位置に制御され、かつ、その出射面で位相不整合量（ΔｋＬ）が０になる厚さに制御される。

第１の分散媒質と第２の分散媒質を適切な位置と厚さで挿入することで、比較的長い伝搬長にわたってターゲット波長と異なるアイドラー光をきわめて低いレベルに、かつほぼ一定量に抑制して、１００％に近い効率でＶＵＶレーザ光（和周波光）を出射することができる。

以上、特定の実施例に基づいて本発明を説明してきたが、本発明は上記の構成に限定されない。Ｘｅに替えて、Ｈｅガス、Ｎｅガス、Ａｒガス、Ｋｒガス等をセル１１に封入して二光子励起レーザ光とシード光を入射する場合も、分散媒質１７を適切な位置と厚さで配置することで、高い効率で真空紫外レーザ光を生成することができる。分散媒質を、その入射面で複数の光成分間の位相不整合量（ΔｋＬ）がπとなる位置に配置し、かつ出射面で位相不整合量（ΔｋＬ）がゼロまたは最小となる厚さに設定したときに、真空紫外レーザ光の発生効率は最も高くなる。

Ｘｅ以外の希ガスを用いる場合も、二光子許容遷移の量子準位に近共鳴させた（ガス分子のスペクトル拡がり程度の離長δをとった）断熱励起を行うことで、高コヒーレンスを生成し、効率よく真空紫外レーザ光を生成することができる。

二光子励起光源は、固体パルスレーザにＳＨＧ、またはＴＨＧ、またはＦＨＧ等を組み合わせることで、非線形光学過程でターゲットの真空紫外レーザ光を生成することのできる波長の二光子レーザ光を出力することができる。

このような高効率の真空紫外レーザ装置は、光学顕微鏡等の理化学機器、半導体リソグラフィ光源、短波長加工レーザ、遠隔環境計測レーザ光源など、さまざまな用途への利用が期待される。

１レーザ装置
２、２Ａ、２Ｂ二光子励起光源
３シード光源
１０波長変換デバイス
１１セル
１５希ガス
１７、１７ａ～１７ｄ分散媒質

Claims

セル内に封入される希ガスと、
前記希ガスの中に光軸に沿って配置される、位置と厚みが所望の値に調整された１以上の分散媒質と、
二光子励起光源と、
シード光源と、
を有し、二光子励起光とシード光が前記希ガスと前記分散媒質に入射して、二光子励起による非線形光学過程を経て真空紫外レーザ光が出力され、
前記分散媒質は、前記希ガスとの界面である入射面で、前記非線形光学過程で生じる２以上の光成分の位相不整合量（ΔｋＬ）がπになる位置に配置され、かつ、前記分散媒質の出射面で前記位相不整合量（ΔｋＬ）がゼロまたは最小になる厚みに制御されていることを特徴とするレーザ装置。
前記希ガスは、Ｈｅ、Ｎｅ、Ａｒ、Ｘｅ、Ｋｒから選択される１以上のガスであることを特徴とする請求項１に記載のレーザ装置。
前記二光子励起は、前記希ガスの二光子許容遷移の量子準位に近共鳴させた断熱励起であることを特徴とする請求項１または２に記載のレーザ装置。
前記非線形光学過程は、和周波光発生と光パラメトリックダウンコンバージョンの少なくとも一方であることを特徴とする請求項１～３のいずれか１項に記載のレーザ装置。
前記二光子励起光源は固体パルスレーザを有し、前記二光子励起光は、前記固体パルスレーザの出力の２倍高調波、または３倍高調波であることを特徴とする請求項１～４のいずれか１項に記載のレーザ装置。
光入射窓および光出射窓を有するセルと、
前記セル内に封入される希ガスと、
前記希ガスが封入された前記セル内に光軸に沿って配置される１以上の分散媒質と、
を有し、
前記分散媒質は、前記希ガスとの界面である入射面で、非線形光学過程により生じる２以上の光成分の位相不整合量（ΔｋＬ）がπになる位置に配置され、かつ、前記分散媒質の出射面で前記位相不整合量（ΔｋＬ）がゼロまたは最小となる厚みに調整されていることを特徴とする波長変換デバイス。
希ガスと、前記希ガスの中に光軸に沿って配置されて位置と厚みが所望の値に調整された１以上の分散媒質とが封入されたセルに二光子励起光とシード光を入射し、
二光子励起による非線形光学過程を経て前記セルから真空紫外レーザ光を出力し、
前記分散媒質は、前記希ガスとの界面である入射面で、前記非線形光学過程で生じる２以上の光成分の位相不整合量（ΔｋＬ）がπになる位置に配置され、かつ、前記分散媒質の出射面で前記位相不整合量（ΔｋＬ）がゼロまたは最小となる厚みに調整されていることを特徴とする光出力方法。