JP7205122B2

JP7205122B2 - ペーストの設計方法、ペーストの製造方法

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Publication number: JP7205122B2
Application number: JP2018171872A
Authority: JP
Inventors: 里司吉尾
Original assignee: Sumitomo Metal Mining Co Ltd
Current assignee: Sumitomo Metal Mining Co Ltd
Priority date: 2018-09-13
Filing date: 2018-09-13
Publication date: 2023-01-17
Anticipated expiration: 2038-09-13
Also published as: JP2020042740A

Description

本発明は、ペーストの設計方法、ペーストの製造方法に関する。

分散媒中に各種固体粉末を分散したペーストが従来から各種分野で用いられており、ペーストとして例えば抵抗ペーストや、絶縁ペースト、導電ペースト等が知られている。

例えば抵抗ペーストは、導電物、ガラス、ビヒクル剤等の各種粉末を有機溶媒に分散させてペースト状にした材料であり、電子部品の導電体や絶縁体、誘電体として用いられている。

近年の電子部品の微細化に伴い、電子部品に用いる抵抗ペーストについて、その特性が最適化されていることが求められており、特性値がより狭い規格範囲内に収まる抵抗ペーストが望まれている。抵抗ペーストに求められる代表的な特性として、シート抵抗値、ＴＣＲ（抵抗温度係数）特性、粘度、接着強度やヒートサイクル特性などがある。

それらの特性を満たすために多くの種類の原材料を混合した抵抗ペーストが設計されている。例えば特許文献１には（Ａ）銅及びニッケルからなる導電性粉末、（Ｂ）４００～５００℃の範囲の軟化点を有するカドミウムを含まないガラス粉末、（Ｃ）（ａ）酸化バナジウム、又は（ｂ）酸化バナジウムと酸化ビスマス、酸化マンガン、酸化珪素、酸化チタン、酸化アンチモン、酸化錫及び酸化コバルトからなる群より選ばれる少なくとも１種との組合わせからなる金属酸化物、（Ｄ）ビヒクルを含む抵抗ペーストが開示されている。

特開平１１－２３３３０２号公報

しかしながら、量産プロセスにおいて、これら多種の原材料の粘度や比表面積、粒度分布などの特性は微妙に変化しており、また温湿度などの製造環境も一定ではない。そのため、得られる抵抗ペーストの特性も微妙に変化し、特性変動の要因となっている。抵抗ペーストの特性をより狭い規格範囲内に収めるためには、原材料に応じて、組成比や加工条件等の製造条件を調整することが望ましいが、原材料に応じて組成比や加工条件等の製造条件を決めることは難易度が高く、これまで検討されていなかった。そのため、所望の特性が得られる確率の高い抵抗ペーストの製造条件を選択できる抵抗ペーストの設計方法が求められていた。

また、抵抗ペーストに限らず、絶縁ペーストや、導電ペースト等の各種ペーストにおいてもその特性が最適化されていることが求められており、特性値がより狭い規格範囲内に収まることが望まれている。このため、各種ペーストについて、所望の特性が得られる確率の高いペーストの製造条件を選択できるペーストの設計方法が求められていた。

そこで上記従来技術が有する問題に鑑み、本発明の一側面では、過去に生産したペーストのデータに基づいて、所望の特性が得られる確率の高いペーストの製造条件を選択できるペーストの設計方法を提供することを目的とする。

上記課題を解決するため本発明の一態様によれば、
ペーストの特性値と、前記ペーストの製造条件との関係を予測する予測モデルを作成するモデル作成工程と、
過去に製造した前記ペーストの特性値を基に、前記予測モデルに含まれるパラメータをベイズ推定するパラメータ推定工程と、
前記予測モデルの前記ペーストの特性値に関する評価関数を作成する評価関数作成工程と、
前記評価関数による評価結果を最大化する前記ペーストの製造条件を探索する探索工程とからなり、
前記評価関数が、前記ペーストの抵抗値と抵抗温度係数とに基いて点数を付与する関数を含むペーストの設計方法を提供する。

本発明の一態様によれば、過去に生産したペーストのデータに基づいて、所望の特性が得られる確率の高いペーストの製造条件を選択できるペーストの設計方法を提供することができる。

ペーストの抵抗値と抵抗温度係数とに基いて点数を付与する関数の説明図。

以下、本発明を実施するための形態について説明するが、本発明は、下記の実施形態に制限されることはなく、本発明の範囲を逸脱することなく、下記の実施形態に種々の変形および置換を加えることができる。
［ペーストの設計方法］
本実施形態のペーストの設計方法について説明する。

本実施形態のペーストの設計方法は、以下の工程を有することができる。

ペーストの特性値と、ペーストの製造条件との関係を予測する予測モデルを作成するモデル作成工程。
過去に製造したペーストの特性値を基に、予測モデルに含まれるパラメータをベイズ推定するパラメータ推定工程。

予測モデルのペーストの特性値に関する評価関数を作成する評価関数作成工程。
評価関数による評価結果を最大化するペーストの製造条件を探索する探索工程。

以下、各工程について説明する。
（モデル作成工程）
モデル作成工程では、ペーストの特性値と、ペーストの製造条件との関係を予測する予測モデルを作成することができる。

ペーストの特性値とは、製造するペーストに要求される特性値であり、例えば抵抗温度係数や、粘度、抵抗値等が挙げられる。

また、ペーストの製造条件としては、ペーストの特性値に影響を与えると考えられる製造条件を用いることができ、例えばペーストの製造に用いる各原材料の混合比や、各原材料の物性、加工条件等が挙げられる。各原材料の物性としては各原材料の粒径や比表面積等が挙げられる。また、加工条件としては、加工時の周囲の温度や湿度、混練時間等が挙げられる。

そして、モデル作成工程では、ペーストの特性値をＹ、ペーストの製造条件をＸとして、両者の関係を予測する予測モデル、すなわち関係式を作成することができる。なお、ペーストの特性値が複数ある場合には、特性値毎に予測モデルを作成することができる。すなわち、複数の予測モデルを作成することができる
予測モデルの形態は特に限定されず、物理モデルや経験則を反映した式を用いることができるが、説明変数、すなわちペーストの製造条件の変動が小さい場合には以下の（１）式のような線形回帰式を用いることが好ましい。

上記（１）式中のＹは上述のようにペーストの特性値であり、要求される特性値が複数ある場合にはＹ_１、Ｙ_２・・・のように表し、特性値毎に上記（１）式と同様の予測モデルを作成することができる。

上記（１）式中のＸ_１、Ｘ_２・・・は、ペーストの製造条件を表しており、ペーストの特性値に影響を与えると考えられる原材料の物性、加工条件等を用いることができる。

上記（１）式中のａ１、ａ２・・・、ｂは、ペーストの特性値と、ペーストの製造条件とを関連付けるためのパラメータである。
（パラメータ推定工程）
パラメータ推定工程では、過去に製造したペーストの特性値を基に、モデル作成工程で作成した予測モデルに含まれるパラメータ、すなわち上記（１）式中のａ１、ａ２・・・、ｂをベイズ推定することができる。

具体的には、過去に製造したペーストの特性値と係るペーストの製造条件とに関する複数個（ｎ組）のデータ｛Ｘ^（ｎ）、Ｙ^（ｎ）｝、および以下の（２）式のベイズ式によって、上記パラメータθ＝｛ａ１、ａ２・・・、ｂ｝の分布の推定を行うことができる。

ベイズ推定によりパラメータを推定する際、変分ベイズ法やマルコフ連鎖モンテカルロ法を用いる方法などが知られているが、精度の観点からマルコフ連鎖モンテカルロ法を用いることが望ましい。上記（２）式内のｆ（θ）は事前分布であり、事前分布に用いる分布に特に制約はないが、分散の大きい正規分布を採用することが好ましい。
（評価関数作成工程）
評価関数作成工程では、モデル作成工程で作成した予測モデルのペーストの特性値に関する評価関数を作成することができる。評価関数は、後述する探索工程においてその評価結果が最大化するように、ペーストの製造条件を選択するために用いる関数である。このため、ペーストに対する要求に応じて評価関数を作成することができる。

予測モデルに含まれるパラメータθは、パラメータ推定工程において一定の分布を有するものとして推定される。このため、パラメータ推定工程で推定したパラメータを含む予測モデルにペーストの製造条件Ｘを代入すると、ペーストの特性値についても分布を有することになる。そこで、例えば予測モデルにより求められるペーストの特性値の分布に関して、粘度や、ＴＣＲ（抵抗温度係数）等のペーストの特性値が所定の間にある確率や、その確率をさらに加工した値を用いて評価関数を作成できる。

また、本実施形態のペーストの設計方法においては作成した予測モデルに含まれるペーストの特性値が全て規格内に含まれるように、その製造条件を選択することが好ましい。

このため、本実施形態のペーストの設計方法における評価関数としては、モデル作成工程で作成した予測モデルで用いたペーストの全ての特性値が規格内に入る確率を用いることもできる。ただし、予測モデルで用いたペーストの全ての特性値が規格内に入る確率だけではその値が低い値になり、後述する探索工程において、効率的に探索を行えない恐れがある。これは、探索工程においては例えば、評価を行った点間の勾配に基いて探索を行うことができるため、評価を行った点での評価関数が０の場合、効率的に探索できない恐れがあるからである。

そこで、本実施形態のペーストの設計方法における評価関数として、モデル作成工程で作成した予測モデルで用いたペーストの全ての特性値が規格内に入る確率を用いる場合にはさらに、モデル作成工程で作成した予測モデルで用いたペーストの各特性値のいずれかが規格内に入る確率も併せて用いることが好ましい。すなわち、この場合、評価関数には、モデル作成工程で作成した予測モデルで用いたペーストの各特性値のいずれかが規格内に入る確率と、モデル作成工程で作成した予測モデルで用いたペーストの全ての特性値が規格内に入る確率とを用いることが好ましい。

この際、例えばモデル作成工程で作成した予測モデルで用いたペーストの全ての特性値が規格内に入る確率について重みづけを行った上で、モデル作成工程で作成した予測モデルで用いたペーストの各特性値が規格内に入る確率との和を評価関数とすることもできる。

ペーストは、混練し、製造した後でも、満たしていない特性がある場合には、必要な成分をさらに添加する等により、その特性を再調整することができる。しかしながら、ペーストの抵抗値や抵抗温度係数（ＴＣＲ）はその値によっては、修正することが困難になる場合がある。このため、ペーストの抵抗値や、抵抗温度係数については修正が可能なようにペーストの製造条件を選択することが好ましく、係る製造条件を選択できるように評価関数を選択することが好ましい。

そこで、本発明の発明者は抵抗値とＴＣＲ（抵抗温度係数）とが連動して変化することに着目し、さらに検討を行った。その結果、評価関数が、ペーストの抵抗値と抵抗温度係数とに基いて点数を付与する関数を含むことが好ましいことを見出した。

具体的には、例えば図１に示すような形で、ｘ軸を抵抗値、ｙ軸をＴＣＲとした場合に、抵抗値、およびＴＣＲの合格範囲である図中の点線で囲まれた範囲を外れた場合の評価点を低くする、もしくはマイナスにする関数を含むことが好ましい。図１に示すように、グラフ中の第１象限と第３象限の合格範囲を外れたペーストについては特性の再調整ができなくなることから、評価点をマイナスにする関数とすることで、特性の再調整ができなくなる確率を低く抑えることができる。

係る関数を用いる場合、評価関数は、ペーストの抵抗値と抵抗温度係数以外についての評価関数も併せて含んでおくことが好ましい。係る評価関数としては、例えば既述のペーストの特性値のいずれかが所定の間にある確率等を用いることができる。

このような関数を含む評価関数の一例としては、（粘度が合格する確率）＋（抵抗値が合格する確率）＋（抵抗値－ＴＣＲの評価点）が挙げられる。

上記式中の（粘度が合格する確率）、（抵抗値が合格する確率）は、例えば予測モデルにより導き出される粘度、抵抗値の特性が、それぞれ規格内に入る確率を意味している。なお、係る特性に限定される趣旨ではなく、ペーストに要求される性能等に応じて任意に選択することができる。

そして、（抵抗値－ＴＣＲの評価点）は、例えば図１を参照に抵抗値とＴＣＲ値との関係に基いた点数を意味する。図１に示した例の場合、抵抗値とＴＣＲ値が第１象限と第３象限の合格範囲を外れたペーストについては、評価点を－１とすることにより、評価関数の得点を低くし、その製造条件のペーストを採用しないことでペーストの特性を再調整ができなくなる確率を低く抑えることができる。

なお、ここでの評価点は一例であり、より排除したい場合はマイナス点を大きくする、また組成によっては、第２、第４象限の評価点を低くすることや、各点数を割り当てる領域をさらに細分化すること等を妨げるものではない。
（探索工程）
探索工程では、評価関数による評価結果を最大化するペーストの製造条件を、ｐａｒｔｉｃｌｅｓｗａｒｍｏｐｔｉｍｉｚａｔｉｏｎ法により探索することができる。

探索工程では、入力するペーストの製造条件を変化させ、モデル作成工程で作成した予測モデルを用いて評価関数を算出することを繰り返し実施し、評価関数の評価結果を最大化できるように、すなわち最も好適な値となるようにペーストの製造条件を探索することができる。なお、上記予測モデルにより評価関数を算出する際には、パラメータ推定工程で推定したパラメータと、評価関数作成工程で作成した評価関数を用いることになる。

この際、評価関数の最適化手法としては特に限定されず、ランダムサーチ、グリッドサーチ、遺伝的アルゴリズム、ガウス回帰などの手法を用いることができる。ただし、探索次元が多い場合、ランダムサーチもしくはｐａｒｔｉｃｌｅｓｗａｒｍｏｐｔｉｍｉｚａｔｉｏｎ法を用いることが好ましい。

ｐａｒｔｉｃｌｅｓｗａｒｍｏｐｔｉｍｉｚａｔｉｏｎ法は探索空間上の探索点を位置と速度をもつ座標群としてモデル化したものである。具体的には探索空間上に当初ランダムに複数の粒子（探索点）、すなわち粒子群を配置しておく。そして、(３)、(４)式によって、各粒子の次の探索座標を決め、探索空間上の最適位置を探索する手法である。

上記（３）、（４）式内のｗ、ｃ１、ｃ２はスケーリングファクターであって定数になる。ｘ_{ｌｏｃａｌ}はその粒子がそれまでに発見した最適位置、ｘ_{ｇｌｏｂａｌ}は粒子群全体がそれまでに発見した最適位置である。

(４)式の第一項は慣性項であり、第二項はその粒子の最適位置に向かう項、第三項は全体の最適位置向かう項である。このような手法を用いることで、効率的に全体最適位置を探索することが可能になる。

そして、（４）式で算出した変位量を（３）式に代入し、新たに求められた座標ｘに粒子が移動することになる。

上記（３）式、（４）式の計算を探索空間上に配置した各粒子に対して繰り返し実施することで、探索空間内で粒子が収束していき、最適座標、すなわち最適なペーストの製造条件を求めることが可能になる。

以上に説明した本実施形態のペーストの設計方法を適用できるペーストの種類は特に限定されず、例えば抵抗ペーストや、絶縁ペースト、導電ペースト等の各種ペーストに適用することができる。

以上に説明したように、本実施形態のペーストの設計方法においては、過去に生産したペーストのデータに基づいて、容易に所望の特性が得られる確率の高いペーストの製造条件を選択できる。
［ペーストの製造方法］
本実施形態のペーストの製造方法について説明する。

本実施形態のペーストの製造方法は以下の工程を有することができる。

既述のペーストの設計方法により最適なペーストの製造条件を選択する製造条件選択工程。
製造条件選択工程で選択したペーストの製造条件に基いて、ペーストを製造するペースト製造工程。

製造条件選択工程では、既述のペーストの設計方法により最適なペーストの製造条件を選択することができ、具体的な手順については既に説明したため、ここでは説明を省略する。

ペースト製造工程では、製造条件選択工程で選択したペーストの製造条件に基いて、ペーストを製造することができる。

ペースト製造工程では、例えば原材料の混合比や、原材料の物性、さらには混練条件等のペーストの製造条件について、製造条件選択工程で選択した条件とし、原材料を混練し、ペーストを製造できる。

以上に説明した本実施形態のペーストの製造方法によれば、過去に生産したペーストのデータに基づいて、所望の特性が得られる確率の高いペーストの製造条件を選択している。このため、所望の特性を備えたペーストを高い確率で製造することが可能になり、生産性を高めることができる。

以下、実施例を参照しながら本発明をより具体的に説明する。但し、本発明は以下の実施例に限定されるものではない。
［実施例１］
以下の手順により抵抗ペーストの製造条件の選択を行い、選択した製造条件に基いて抵抗ペーストの製造を行った。
（製造条件選択工程）
以下の手順により抵抗ペーストの製造条件の選択を行い、抵抗ペーストの設計を行った。
（１）モデル作成工程
モデル作成工程では、導電物、ガラス、ビヒクル剤を含む１５種類の原材料を混練して製造する抵抗ペーストに関して、抵抗ペーストの特性値と、抵抗ペーストの製造条件との関係を予測する予測モデルを作成した。

予測モデルとしては、線形回帰モデルを選択し、粘度２条件、抵抗値、ＴＣＲ（抵抗温度係数）２条件の特性値Ｙ_１～Ｙ_５の５種類に関して、既述の（１）式と同様の線形回帰モデルをそれぞれ組み上げた。

なお、粘度２条件とは抵抗ペーストについての、ブルックフィールド粘度計において、回転速度を１０回転/分、５０回転/分として測定した粘度を意味する。また、ＴＣＲ２条件とは、２５℃から－５５℃までの抵抗温度係数（ＣＯＬＤ－ＴＣＲ）と、２５℃から１２５℃までの抵抗温度係数（ＨＯＴ－ＴＣＲ）とを意味する。

また、線形回帰モデルに含まれる抵抗ペーストの製造条件としては、１５種類の各原材料の添加量（Ｘ_１～Ｘ_１５）、原材料のうち２種類の導電物の比表面積（Ｘ_１６、Ｘ_１７）抵抗ペーストを混練する際の温度（Ｘ_１８）、湿度（Ｘ_１９）、混練時間（Ｘ_２０）を用いた。
（２）パラメータ推定工程
既述の（２）式に示したベイズ推定式を用いてマルコフ連鎖モンテカルロ法により合計４０００ｓｔｅｐの計算を行い、５種類の特性値の予測モデルに含まれるパラメータの分布を推定した。

なお、事前分布には分散が規格幅よりも大きい正規分布を用い、ベイズ推定では過去に作成した４０サンプルの抵抗ペーストの特性値と、抵抗ペーストの製造条件との関係を用いた。
（３）評価関数作成工程
評価関数作成工程では、モデル作成工程で作成した予測モデルで用いた抵抗ペーストの粘度１、粘度２、抵抗値が規格内に入る確率、すなわち合格率と、抵抗値とＴＣＲ値との関係に基いて点数を付与する（抵抗値－ＴＣＲの評価点）とを含む評価関数を作成した。

なお、ＴＣＲとしては上述のようにＣＯＬＤ－ＴＣＲと、ＨＯＴ－ＴＣＲとがあることから、各ＴＣＲについて抵抗―ＴＣＲの評価点を付与した。

このため、評価関数としては、以下の関数を採用した。
（粘度１の合格率）＋（粘度２の合格率）＋（抵抗値の合格率）＋（抵抗値－［ＨＯＴ－ＴＣＲ］評価点）＋（抵抗値－［ＣＯＬＤ－ＴＣＲ］評価点）
抵抗値－ＴＣＲの評価点は、図１に示したように、抵抗ペーストの抵抗値、ＴＣＲが点線で囲まれた領域内、すなわち合格範囲の場合には１点とし、該合格範囲を外れ、かつ第１象限または第３象限の場合には再調整が困難であるから－１点とした。また、合格範囲を外れ第２象限または第４象限の場合には０点とした。
（４）探索工程
評価関数の評価結果を効率的に最大化するためｐａｒｔｉｃｌｅｓｗａｒｍｏｐｔｉｍｉｚａｔｉｏｎ法を用いて、探索空間上にランダムに５００粒子を配置し、各粒子について３００ｓｔｅｐ計算を行った。すなわち、５００粒子×３００ｓｔｅｐ＝１５００００条件について計算を行った。

これにより、評価関数の評価結果を最大化する抵抗ペーストの製造条件Ｘ_１～Ｘ_２０を探索した。ただし、変更することが困難であるＸ_１６～Ｘ_２０については定数とし、１５種類の各原材料の添加量Ｘ_１～Ｘ_１５を変数として探索を行った。
（抵抗ペースト製造工程）
探索工程で得られた抵抗ペーストの製造条件Ｘ_１～Ｘ_２０に基いて、抵抗ペーストを２０００バッチ相当分計算したところ、再調整を行うことなく１回の調整で特性値Ｙ_１～Ｙ_５の全てが規格範囲内となり、合格する確率は４２．０％であった。
［比較例１］
熟練の作業者が経験に基づき最適な抵抗ペーストの製造条件を選択した。

そして、係る抵抗ペーストの製造条件に基いて、抵抗ペーストを２０００バッチ相当分計算したところ、特性値Ｙ_１～Ｙ_５の全てが規格範囲内となり、再調整を行うことなく１回の調整で合格する確率は１９．４％であり、実施例１と比較して、合格率が大幅に低下することを確認できた。

Claims

ペーストの特性値と、前記ペーストの製造条件との関係を予測する予測モデルを作成するモデル作成工程と、
過去に製造した前記ペーストの特性値を基に、前記予測モデルに含まれるパラメータをベイズ推定するパラメータ推定工程と、
前記予測モデルの前記ペーストの特性値に関する評価関数を作成する評価関数作成工程と、
前記評価関数による評価結果を最大化する前記ペーストの製造条件を探索する探索工程とからなり、
前記評価関数が、前記ペーストの抵抗値と抵抗温度係数とに基いて点数を付与する関数を含むペーストの設計方法。
請求項１に記載のペーストの設計方法により最適な前記ペーストの製造条件を選択する製造条件選択工程と、
前記製造条件選択工程で選択した前記ペーストの製造条件に基いて、前記ペーストを製造するペースト製造工程とを有するペーストの製造方法。