JP7074615B2 - Neutron supply device and neutron supply method - Google Patents

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Description

本発明の実施形態は、中性子供給装置および中性子供給方法に関する。 Embodiments of the present invention relate to a neutron supply device and a neutron supply method.

近年、大強度陽子加速器施設（Ｊａｐａｎ Ｐｒｏｔｏｎ Ａｃｃｅｌｅｒａｔｏｒ Ｒｅｓｅａｒｃｈ Ｃｏｍｐｌｅｘ）に代表される中性子の産業利用が大きく拡大している。また、中性子を用いたがん治療法であるホウ素中性子捕獲療法（ＢＮＣＴ：Ｂｏｒｏｎ Ｎｅｕｔｒｏｎ Ｃａｐｔｕｒｅ Ｔｈｅｒａｐｙ）が、新たながん治療法として期待されている。 In recent years, the industrial use of neutrons represented by the Japan Protocol Accelerator Research Complex has expanded significantly. In addition, boron neutron capture therapy (BNCT: Boron Neutron Capture Therapy), which is a cancer treatment method using neutrons, is expected as a new cancer treatment method.

しかしながら、中性子の発生には、Ｘ線とは異なり、原子炉や加速器の存在が必要である。原子炉は、中性子を発生させる最も効率の良いシステムであるが、現実的には、新たな設置が困難な状況となっている。一方、加速器による中性子発生が期待されているが、加速器を運転するためには、複雑な機器や、大容量の電源が必要となる。 However, unlike X-rays, the generation of neutrons requires the presence of a nuclear reactor and an accelerator. Reactors are the most efficient system for generating neutrons, but in reality, new installations are difficult. On the other hand, neutrons are expected to be generated by the accelerator, but complicated equipment and a large-capacity power supply are required to operate the accelerator.

特開２０１１－７７３３号公報Japanese Unexamined Patent Publication No. 2011-7733 特開２０１８－１１８７２号公報Japanese Unexamined Patent Publication No. 2018-11872

前述のように、原子炉や加速器による中性子の発生は、大規模の設備を必要とする。一方、ラジオアイソトープを用いた中性子源は、取り扱いが容易で、原子炉のような臨界制御や、加速器のような複雑な機器を必要としないが、必要とされているような大量の中性子の供給は困難である。 As mentioned above, the generation of neutrons by nuclear reactors and accelerators requires large-scale equipment. On the other hand, a neutron source using a radioisotope is easy to handle and does not require criticality control such as a nuclear reactor or complicated equipment such as an accelerator, but supplies a large amount of neutrons as required. It is difficult.

そこで、本発明の実施形態は、コンパクトな装置により十分な中性子束の供給を可能とすることを目的とする。 Therefore, it is an object of the present invention to enable the supply of a sufficient neutron flux by a compact device.

上述の目的を達成するため、本実施形態に係る中性子供給装置は、キュリウム２４４を含む自発核分裂による中性子を生成する自発核分裂性核種を保有する中性子源部と、核分裂性核種を含み、前記中性子源部に隣接するように配されて、前記自発核分裂による中性子を増倍する未臨界体系と、を備え、前記中性子源部は、前記自発核分裂性核種を含む中性子源体と前記中性子源体を収納する中性子源体被覆管とを有し、互いに並列に配された複数の中性子源棒と、前記複数の中性子源棒を収納し、冷却材を保有可能に形成された収納容器と、前記収納容器に接続し前記収納容器に前記冷却材を導く入口配管と、前記収納容器に接続され前記収納容器から排出される前記冷却材を外部に導く出口配管と、を具備することを特徴とする。
In order to achieve the above object, the neutron supply device according to the present embodiment includes a neutron source portion possessing a spontaneous fissionable fission species that generates neutrons by spontaneous fission including curium 244, and the neutron source including the fissionable fission species. It is provided with a subcritical system that is arranged adjacent to the part and multiplies the neutrons by the spontaneous fission, and the neutron source part houses the neutron source body containing the spontaneous fission nuclear species and the neutron source body. A storage container formed so as to have a plurality of neutron source rods arranged in parallel with each other and to store the plurality of neutron source rods and to hold a cooling material, and the storage container. It is characterized by comprising an inlet pipe connected to the storage container to guide the cooling material to the storage container and an outlet pipe connected to the storage container to guide the cooling material discharged from the storage container to the outside .

上述の目的を達成するため、本実施形態は、超ウラン元素を利用した中性子の供給方法であって、キュリウム２４４を含む自発核分裂性核種を中性子源とする中性子供給装置を設定する装置設定ステップと、前記自発核分裂性核種が自発核分裂による中性子を放出する中性子放出ステップと、未臨界体系が、前記自発核分裂による中性子を増倍する増倍ステップと、前記増倍された中性子を、中性子導出開口を介して供給する供給ステップと、
を有し、前記中性子放出ステップ、前記増倍ステップ、および前記供給ステップは、前記中性子源の冷却がなされた状態で行われる、ことを特徴とする。 In order to achieve the above-mentioned object, the present embodiment is a neutron supply method using a superuranium element, and is a device setting step for setting a neutron supply device using a spontaneous fissionable nuclei species including curium 244 as a neutron source. , The neutron emission step in which the spontaneous fissionable nuclei emit neutrons by spontaneous fission, the multiplication step in which the subcritical system multiplies the neutrons by the spontaneous fission, and the neutron derivation opening of the multiplied neutrons. Supply steps supplied through and
The neutron emission step, the multiplication step, and the supply step are performed in a state where the neutron source is cooled .

本発明の実施形態明によれば、コンパクトな装置により十分な中性子束の供給が可能となる。 According to the embodiment of the present invention, a compact device can supply a sufficient neutron flux.

実施形態に係る中性子供給装置の構成を示す図２のＩ－Ｉ矢視平断面図である。FIG. 2 is a cross-sectional view taken along the line II of FIG. 2 showing a configuration of a neutron supply device according to an embodiment. 実施形態に係る中性子供給装置の構成を示す図１のＩＩ－ＩＩ矢視立断面図である。FIG. 2 is a vertical cross-sectional view taken along the line II-II of FIG. 1 showing a configuration of a neutron supply device according to an embodiment. 実施形態に係る中性子供給装置の中性子源棒の構成を示す縦断面図である。It is a vertical sectional view which shows the structure of the neutron source bar of the neutron supply apparatus which concerns on embodiment. 実施形態に係る中性子供給装置の中性子増倍棒の構成を示す縦断面図である。It is a vertical sectional view which shows the structure of the neutron multiplying bar of the neutron supply apparatus which concerns on embodiment. 実施形態に係る中性子供給方法の手順を示すフロー図である。It is a flow chart which shows the procedure of the neutron supply method which concerns on embodiment. 超ウラン元素の各核種の燃焼チェーンを示す概念図である。It is a conceptual diagram which shows the combustion chain of each nuclide of a transuranium element. 実施形態に係る中性子供給方法において自発核分裂性核種がキュリウムの場合の分離方法の手順を示すフロー図である。It is a flow chart which shows the procedure of the separation method when the spontaneous fission nuclide is curium in the neutron supply method which concerns on embodiment. 中性子束解析体系の例を示す平面図である。It is a top view which shows the example of the neutron flux analysis system.

以下、図面を参照して、本発明の実施形態に係る中性子供給装置および中性子供給方法について説明する。ここで、互いに同一または類似の部分には、共通の符号を付して、重複説明は省略する。 Hereinafter, the neutron supply device and the neutron supply method according to the embodiment of the present invention will be described with reference to the drawings. Here, common reference numerals are given to parts that are the same as or similar to each other, and duplicate description is omitted.

図１は、実施形態に係る中性子供給装置の構成を示す図２のＩ－Ｉ矢視平断面図であり、図２は、図１のＩＩ－ＩＩ矢視立断面図である。中性子供給装置１００は、中性子源部１０および未臨界体系２０を有する。 FIG. 1 is a plan sectional view taken along the line II of FIG. 2 showing a configuration of a neutron supply device according to an embodiment, and FIG. 2 is a vertical sectional view taken along the line II-II of FIG. The neutron supply device 100 has a neutron source unit 10 and a subcritical system 20.

中性子源部１０は、互いに並列に配されて鉛直上下に延びた複数の中性子源棒１１を有する。複数の中性子源棒１１は、収納容器１５内に収納されている。収納容器１５は、円筒状の側板１５ａを有し、上板１５ｂおよび底板１５ｃにより上下を閉止されている。底板１５ｃには入口配管１６が接続され、収納容器１５内に開放されている。また、上板１５ｂには出口配管１７が接続され、収納容器１５内に開放されている。 The neutron source unit 10 has a plurality of neutron source rods 11 arranged in parallel with each other and extending vertically and vertically. The plurality of neutron source rods 11 are housed in the storage container 15. The storage container 15 has a cylindrical side plate 15a, and is vertically closed by an upper plate 15b and a bottom plate 15c. An inlet pipe 16 is connected to the bottom plate 15c and is open to the inside of the storage container 15. Further, an outlet pipe 17 is connected to the upper plate 15b and is open to the inside of the storage container 15.

中性子源棒１１において発生する熱を除去するために、軽水等の冷却材１８が、入口配管１６から収納容器１５内に流入し出口配管１７から流出する。 In order to remove the heat generated in the neutron source rod 11, the coolant 18 such as light water flows into the storage container 15 from the inlet pipe 16 and flows out from the outlet pipe 17.

なお、図２では、収納容器１５が、入口配管１６および出口配管１７が接続された密閉容器の場合を例にとって示したが、これに限らない。たとえば、上部が開放された容器であってもよい。この場合、出口配管１７は、側板１５ａに接続される。また、図２では、入口配管１６が、底板１５ｃに接続されている場合を例にとって示したが、たとえば、側板１５ａの低い部分に接続されていてもよい。 Note that FIG. 2 shows an example in which the storage container 15 is a closed container to which the inlet pipe 16 and the outlet pipe 17 are connected, but the present invention is not limited to this. For example, it may be a container with an open top. In this case, the outlet pipe 17 is connected to the side plate 15a. Further, in FIG. 2, the case where the inlet pipe 16 is connected to the bottom plate 15c is shown as an example, but for example, it may be connected to a lower portion of the side plate 15a.

未臨界体系２０は、互いに並列に配されて鉛直上方に延びた複数の中性子増倍棒２１を有する。未臨界体系２０は、中性子実効増倍率ｋｅｆｆが１より小さい体系である。 The subcritical system 20 has a plurality of photomultiplier tubes 21 arranged in parallel with each other and extending vertically upward. The subcritical system 20 is a system in which the effective neutron magnification keff is smaller than 1.

複数の中性子増倍棒２１は、遮蔽体２２内に収納されている。遮蔽体２２は、円筒状の側壁２２ａと、その上端に設けられた天井２２ｂ、および、その下端に設けられた床部２２ｃとを有し、その内側に閉空間２２ｓを形成する。中性子増倍棒２１の周囲は、水や炭素等の減速材が配置される。遮蔽体２２の床部２２ｃを入口配管１６が貫通し、天井２２ｂを出口配管１７が貫通する。 The plurality of neutron multiplying rods 21 are housed in the shield 22. The shield 22 has a cylindrical side wall 22a, a ceiling 22b provided at the upper end thereof, and a floor portion 22c provided at the lower end thereof, and forms a closed space 22s inside thereof. Moderators such as water and carbon are arranged around the photomultiplier tube 21. The inlet pipe 16 penetrates the floor portion 22c of the shield 22, and the outlet pipe 17 penetrates the ceiling 22b.

遮蔽体２２の側壁２２ａには、円形の中性子導出開口２３が形成されている。側壁２２ａの外側には、たとえば、中性子導出開口２３に接続する中性子束のガイド（図示せず）が接続されている。 A circular neutron derivation opening 23 is formed on the side wall 22a of the shield 22. A guide (not shown) of a neutron flux connected to the neutron derivation opening 23 is connected to the outside of the side wall 22a, for example.

なお、図示しないが、万が一、収納容器１５から冷却材１８が外側に漏れて、未臨界体系２０の中性子増倍棒２１が、冷却材１８に一部あるいは全体が浸漬した場合にも臨界にならないように、中性子増倍棒２１と減速材の配置は最適減速状態にしておく。さらに念のため、固体状あるいは液体状の中性子吸収物質を緊急に閉空間２２ｓ内に挿入あるいは注入可能とする安全設備を設ける。 Although not shown, even if the coolant 18 leaks from the storage container 15 to the outside and the neutron multiplying rod 21 of the subcritical system 20 is partially or wholly immersed in the coolant 18, it does not become critical. As described above, the arrangement of the neutron multiplying rod 21 and the moderator is set to the optimum deceleration state. To be on the safe side, a safety facility will be provided to allow solid or liquid neutron absorbers to be urgently inserted or injected into the closed space 22s.

図３は、実施形態に係る中性子供給装置の中性子源棒の構成を示す縦断面図である。中性子源棒１１は、中性子源体１１ａと、これを収納する中性子源体被覆管１１ｂを有する。 FIG. 3 is a vertical cross-sectional view showing the configuration of a neutron source rod of the neutron supply device according to the embodiment. The neutron source rod 11 has a neutron source body 11a and a neutron source body cladding tube 11b for accommodating the neutron source body 11a.

中性子源体１１ａは、長く延びた棒状であり、自発核分裂により中性子を放出する自発核分裂性核種を含む。ここで、自発核分裂性核種としては、たとえば、キュリウム２４４（Ｃｍ２４４）、あるいはカリフォルニウム２５２（Ｃｆ２５２）を用いることができる。形態は、金属または酸化物（Ｃｍ２Ｏ３など）などである。 The neutron source 11a is a long, elongated rod that contains a spontaneous fissionable nuclide that emits neutrons by spontaneous fission. Here, as the spontaneous fissionable nuclide, for example, curium 244 (Cm244) or californium 252 (Cf252) can be used. The form is a metal or an oxide (such as Cm 2 O 3 ).

なお、図３では、中性子源体１１ａが金属で長く延びた棒状の場合を示したが、中性子源体１１ａの形態が酸化物の場合は、長さの短い複数のペレットを長手方向に積層した構造としてもよい。 Although FIG. 3 shows a case where the neutron source body 11a is made of metal and has a long elongated rod shape, when the neutron source body 11a is formed of an oxide, a plurality of pellets having a short length are laminated in the longitudinal direction. It may be a structure.

図４は、実施形態に係る中性子供給装置の中性子増倍棒の構成を示す縦断面図である。中性子増倍棒２１は、中性子増倍部材２１ａとこれを収納する増倍部材被覆管２１ｂとを有する。 FIG. 4 is a vertical cross-sectional view showing the configuration of a photomultiplier tube of the neutron supply device according to the embodiment. The photomultiplier tube 21 has a photomultiplier tube 21a and a photomultiplier tube 21b for accommodating the photomultiplier tube 21a.

中性子増倍部材２１ａは、長く延びた棒状であり、核分裂性核種を含む。ここで、核分裂性核種としては、たとえば、ウラン２３５（Ｕ２３５）、プルトニウム２３９（Ｐｕ２３９）を用いることができる。形態は、金属または酸化物（ＵＯ２、ＰｕＯ２など）である。あるいは、窒化物や炭化物であってもよい。 The photomultiplier tube 21a is a long elongated rod and contains fissile nuclides. Here, as the fissile nuclide, for example, uranium 235 (U235) and plutonium 239 (Pu239) can be used. The form is a metal or oxide (UO 2 , PuO 2 , etc.). Alternatively, it may be a nitride or a carbide.

なお、図４では、中性子増倍部材２１ａが金属で長く延びた棒状の場合を示したが、中性子増倍部材２１ａの形態が酸化物の場合は、長さの短い複数のペレットを長手方向に積層した構造としてもよい。 Note that FIG. 4 shows a case where the neutron multiplying member 21a is a rod-shaped elongated metal, but when the neutron multiplying member 21a is formed of an oxide, a plurality of pellets having a short length are arranged in the longitudinal direction. It may be a laminated structure.

図５は、実施形態に係る中性子供給方法の手順を示すフロー図である。 FIG. 5 is a flow chart showing the procedure of the neutron supply method according to the embodiment.

まず、自発核分裂性核種を確保する（ステップＳ１００）。具体的には、自発核分裂性核種が、Ｃｍ２４４の場合は、軽水炉等で燃料として使用し中性子等による照射を受けた使用済燃料の再処理過程からＣｍ２４４を含む元素を抽出する。また、自発核分裂性核種が、Ｃｆ２５２の場合は、たとえば、Ｃｍを含む物質を原子炉内で照射後に抽出するなどにより確保する。 First, a spontaneous fissionable nuclide is secured (step S100). Specifically, when the spontaneous fissionable nuclide is Cm244, the element containing Cm244 is extracted from the reprocessing process of the spent fuel used as fuel in a light water reactor or the like and irradiated with neutrons or the like. When the spontaneous fissionable nuclide is Cf252, it is secured by, for example, extracting a substance containing Cm after irradiation in a nuclear reactor.

次に、自発核分裂性核種を中性子源とする中性子供給装置を設定する（ステップＳ２００）。すなわち、ステップＳ１００で確保された自発核分裂性核種を用いて、複数の中性子源体１１ａを製造し、それぞれを中性子源体被覆管１１ｂに収納し、複数の中性子源棒１１を組み立て、収納容器１５内に配した中性子源部１０を構成する。また、別途確保した核分裂性核種を用いて複数の中性子増倍棒２１を製造する。さらに、複数の中性子源体１１ａを用いて中性子源部１０を構築する。また、複数の中性子増倍棒２１を用いて未臨界体系２０を構成する。これにより、中性子供給装置１００を設定する。 Next, a neutron supply device using a spontaneous fissionable nuclide as a neutron source is set (step S200). That is, a plurality of neutron source bodies 11a are manufactured using the spontaneous fission nuclides secured in step S100, each of them is stored in the neutron source body cladding tube 11b, the plurality of neutron source rods 11 are assembled, and the storage container 15 is used. It constitutes a neutron source unit 10 arranged inside. In addition, a plurality of neutron multiplying rods 21 are manufactured using a separately secured fissile nuclide. Further, the neutron source unit 10 is constructed by using the plurality of neutron source bodies 11a. Further, the subcritical system 20 is configured by using a plurality of neutron multiplying rods 21. This sets the neutron supply device 100.

ステップＳ２００で中性子供給装置１００が設定されると、自発核分裂性核種が自発核分裂により中性子を放出する（ステップＳ３００）。すなわち、中性子源部１０の中性子源棒１１内の中性子源体１１ａに含まれる自発核分裂性核種が自発核分裂により中性子を放出する。 When the neutron supply device 100 is set in step S200, the spontaneous fissionable nuclide emits neutrons by spontaneous fission (step S300). That is, the spontaneous fissionable nuclear species contained in the neutron source body 11a in the neutron source rod 11 of the neutron source unit 10 emits neutrons by spontaneous fission.

中性子源部１０で発生した中性子により、未臨界体系２０が中性子を定常的に増倍する（ステップＳ４００）。すなわち、中性子源部１０で発生した自発核分裂による中性子は、未臨界体系２０に移行し、未臨界体系２０の中性子増倍棒２１中の中性子増倍部材２１ａにも吸収される。ここで、中性子実効増倍率ｋｅｆｆの未臨界体系２０に定常的に中性子が供給された場合、中性子源部１０から供給される中性子束は増倍され、未臨界体系２０における中性子束レベルは、中性子源部１０から供給される中性子束レベルの（１／（１－ｋｅｆｆ））倍のレベルとなる。たとえば、中性子実効増倍率ｋｅｆｆが０．９９の場合は、１００倍の中性子束レベルとなる。 The subcritical system 20 constantly multiplies the neutrons by the neutrons generated by the neutron source unit 10 (step S400). That is, the neutrons generated by the spontaneous fission in the neutron source unit 10 are transferred to the subcritical system 20 and absorbed by the neutron multiplying member 21a in the neutron multiplying rod 21 of the subcritical system 20. Here, when neutrons are constantly supplied to the subcritical system 20 of the effective neutron multiplier keff, the neutron flux supplied from the neutron source unit 10 is multiplied, and the neutron flux level in the subcritical system 20 is neutrons. The level is (1 / (1-keff)) times the neutron flux level supplied from the source unit 10. For example, when the effective neutron magnification keff is 0.99, the neutron flux level is 100 times.

所定の中性子束レベルとなった未臨界体系２０を有する中性子供給装置１００は、その中性子導出開口２３を介して、利用側に中性子を供給する（ステップＳ５００）。ここで、利用側は、たとえば、ＢＮＣＴを用いたがん治療などである。 The neutron supply device 100 having the subcritical system 20 having a predetermined neutron flux level supplies neutrons to the utilization side through the neutron derivation opening 23 (step S500). Here, the user side is, for example, cancer treatment using BNCT.

図６は、超ウラン元素の各核種の燃焼チェーンを示す概念図である。図の横方向は、左から右に向かって、原子番号が順次増加する。具体的には、３つの列のうち、左側は原子番号が９４のＰｕ、中央は原子番号が９５のＡｍ、右側は原子番号９６のＣｍである。縦方向は、上から下に向かって質量が順次１ずつ増加する。 FIG. 6 is a conceptual diagram showing a combustion chain of each nuclide of the transuranium element. In the horizontal direction of the figure, the atomic number increases sequentially from left to right. Specifically, of the three columns, the left side is Pu with an atomic number of 94, the center is Am with an atomic number of 95, and the right side is Cm with an atomic number of 96. In the vertical direction, the mass increases by 1 from top to bottom.

白抜きの矢印は、核種間の移行を示す。αと表記するのはα崩壊で、原子番号が２、原子量が４だけ減少した核種に転換する。また、βと表記するのはβ崩壊で、原子番号が１増加した核種に転換移行する。また、（ｎ，γ）と表記するのは中性子吸収であり、同一元素の原子量が１つ大きな核種に変換する。なお、核分裂反応については表示していない。 White arrows indicate the transition between nuclides. The notation α is α decay, which converts to a nuclide whose atomic number is 2 and whose atomic weight is reduced by 4. In addition, β is the β decay, which is converted to a nuclide with an atomic number increased by 1. Further, (n, γ) is expressed as neutron absorption, which converts the same element into a nuclide having one larger atomic weight. The fission reaction is not shown.

原子炉内でのＣｍ２４４の主たる生成経路は、次の反応による。
Ａｍ２４３（ｎ，γ）Ａｍ２４４→β崩壊→Ｃｍ２４４ The main production pathway of Cm244 in the reactor is based on the following reaction.
Am243 (n, γ) Am244 → β decay → Cm244

図７は、実施形態に係る中性子供給方法において自発核分裂性核種がキュリウムの場合の分離方法の手順を示すフロー図である。図７は、軽水炉等で照射された使用済燃料を再処理することによりキュリウムを分離する場合を示している。 FIG. 7 is a flow chart showing the procedure of the separation method when the spontaneous fissionable nuclide is curium in the neutron supply method according to the embodiment. FIG. 7 shows a case where curium is separated by reprocessing spent fuel irradiated in a light water reactor or the like.

まず、使用済燃料である燃料集合体（図示せず）を機械的に分解し、燃料棒を取り出した後に、燃料棒をせん断する（ステップＳ１０１）。せん断することにより、たとえば４ｍ程度の燃料棒が、取り扱いやすい寸法に寸断される。なお、場合によっては、燃料集合体を直接せん断してもよい。 First, the fuel assembly (not shown), which is the spent fuel, is mechanically disassembled, the fuel rods are taken out, and then the fuel rods are sheared (step S101). By shearing, for example, a fuel rod of about 4 m is cut into pieces that are easy to handle. In some cases, the fuel assembly may be directly sheared.

次に、せん断された燃料棒を、硝酸中に投下し、硝酸中に溶解させる（ステップＳ１０２）。この結果、核燃料部分が硝酸中に溶解し、硝酸ウラニル、硝酸プルトニウムが生成される。一方、ハルあるいはエンドピース、すなわち、燃料被覆管や端栓などのジルコニウム合金などの部分は、不溶性残渣となって残る。 Next, the sheared fuel rods are dropped into nitric acid and dissolved in nitric acid (step S102). As a result, the nuclear fuel portion dissolves in nitric acid, and uranyl nitrate and plutonium nitrate are produced. On the other hand, hulls or end pieces, that is, parts such as zirconium alloys such as fuel cladding tubes and end plugs, remain as insoluble residues.

次に、核燃料部分が硝酸中に溶解した溶液に、リン酸トリブチル（ＴＢＰ：ＴｒｉＢｕｔｉｌ Ｐｈｏｓｐｈａｔｅ）およびドデカン（ＣＨ３（ＣＨ２）１０ＣＨ３）を加え、溶媒抽出を行う（ステップＳ１０３）。この結果、ウランおよびプルトニウムは、溶媒中に沈殿し、析出する。一方、核分裂生成物、ＡｍおよびＣｍは、溶媒中に溶解したまま残る。 Next, tributyl phosphate (TBP: TriButyl Phosphate) and dodecane (CH 3 (CH 2 ) 10 CH 3 ) are added to the solution in which the nuclear fuel portion is dissolved in nitric acid, and solvent extraction is performed (step S103). As a result, uranium and plutonium precipitate in the solvent and precipitate. On the other hand, fission products, Am and Cm, remain dissolved in the solvent.

ステップＳ１０３において析出したウランおよびプルトニウムを、それぞれ分離する（ステップＳ１１０）。ステップＳ１０１ないしステップＳ１１０は、ウランおよびプルトニウムを分離、精製する方法として知られているピューレクス法、すなわちプルトニウム－ウラン溶媒抽出（Ｐｌｕｔｏｎｉｕｍ Ｕｒａｎｉｕｍ Ｒｅｄｏｘ ＥＸｔｒａｃｔｉｏｎ）法の前半のプロセスである。 The uranium and plutonium precipitated in step S103 are separated from each other (step S110). Steps S101 to S110 are the first half of the pureex method known as a method for separating and purifying uranium and plutonium, that is, the plutonium-uranium solvent extraction method.

ステップＳ１０３において溶液中に残り、ウランおよびプルトニウムと分離された核分裂生成物、ＡｍおよびＣｍを含む溶液から、Ａｍ・Ｃｍ分離工程により、ＡｍおよびＣｍをそれぞれ分離する（ステップＳ１２０）。ここで、Ａｍの分離方法としては、たとえば、ＥｘＡｍプロセスとして知られる方法を用いることができる。 Am and Cm are separated from the solution containing the fission products Am and Cm remaining in the solution in step S103 and separated from uranium and plutonium by the Am / Cm separation step (step S120). Here, as the method for separating Am, for example, a method known as the ExAm process can be used.

ＥｘＡｍプロセスは、再処理後の抽出液から、ＤＭＤＯＨＥＭＡ（Ｎ，Ｎ’－ｄｉｍｅｔｈｙｌ Ｎ，Ｎ’－ｄｉｏｃｔｙｌ ｈｅｘｙｌ ｏｘｙｅｔｈｙｌ ｍａｌｏｎａｍｉｄｅ）を用い、水相にＴＥＤＧＡ（ｔｅｒａｅｔｈｙｌｄｉｇｌｙｃｏｉａｍｉｄｅ）を共存させることで、Ａｍと軽ランタノイドのみを抽出する。これらの金属イオンを抽出した有機相から、複数の逆抽出操作によってＡｍを分離することができる。 In the ExAm process, DMDOHEMA (N, N'-dimethyl N, N'-dioctyl oxythyl malonamide) is used from the reprocessed extract, and TEDGA (teraethyldilycoiamide) is allowed to coexist in the aqueous phase. Extract only. Am can be separated from the organic phase from which these metal ions have been extracted by a plurality of back extraction operations.

ここで、ＢＮＣＴに必要なＣｍ２４４がどの程度であるかを評価する。 Here, it is evaluated how much Cm244 is required for BNCT.

一般的に、ＢＮＣＴを実施するためには、１×１０１３（個／ｓｅｃ）程度の中性子強度、１×１０９（個／ｓｅｃ／ｃｍ２）程度の熱中性子束が必要とされる。 Generally, in order to carry out BNCT, a neutron intensity of about 1 × 10 13 (pieces / sec) and a thermal neutron flux of about 1 × 10 9 (pieces / sec / cm 2 ) are required.

一方、使用済燃料中のＣｍ２４４は、例えば、現在の平均的な沸騰水型原子炉用の燃料の取出燃焼度である４５ＧＷｄ／ｔの場合、初期ウラン燃料１ｔｏｎあたり６０ｇ程度が得られる。したがって、たとえば、六ヶ所再処理工場の年間処理量を８００ｔｏｎとした場合には、Ｃｍ２４４の量は、４８ｋｇ程度となる。 On the other hand, as for Cm244 in the spent fuel, for example, in the case of 45 GWd / t, which is the current average fuel take-out burnup for a boiling water reactor, about 60 g per ton of initial uranium fuel can be obtained. Therefore, for example, when the annual processing amount of the Rokkasho reprocessing plant is 800 tons, the amount of Cm244 is about 48 kg.

中性子発生量Ｄは、次の式（１）により得られる。
Ｄ＝λ・ｍ ・・・（１）
ここで、λはＣｍ２４４の自発核分裂に係る中性子発生数（１．１６×１０７個／ｓｅｃ／ｇ、日本原子力研究所ＪＡＥＲＩ１３２４ （α，ｎ）反応と自発核分裂による中性子収率を計算するためのデータブック ｐ２５５より）、ｍは４８×１０３である。 The neutron generation amount D is obtained by the following equation (1).
D = λ ・ m ・ ・ ・ (1)
Here, λ is the number of neutrons generated in the spontaneous fission of Cm244 (1.16 × 10 7 / sec / g, Japan Atomic Energy Research Institute JAERI1324 (α, n) reaction and neutron yield due to spontaneous fission. From the data book p255) , m is 48 × 103.

中性子発生量は、４８０００ｇ×１．１６×１０７（個／ｓｅｃ／ｇ）＝５．６×１０１１（個／ｓｅｃ）
となり、５．６×１０１１（個／ｓｅｃ）の中性子が得られる。 The amount of neutrons generated is 48000 g x 1.16 x 107 (pieces / sec / g) = 5.6 x 10 11 (pieces / sec).
Therefore, 5.6 × 10 11 (pieces / sec) of neutrons can be obtained.

なお、発熱量は、２．８Ｗ／ｇ×４８０００ｇ＝１３４．４ｋＷである。 The calorific value is 2.8 W / g × 48000 g = 134.4 kW.

したがって、１×１０１３（個／ｓｅｃ）の中性子を得るためには、たとえば、六ケ所再処理工場の２０年分の発生量に対応する量となる。この場合、熱発生量は、１３４．４ｋＷ×２０、すなわち約２．７ＭＷである。この値は、研究炉の熱出力程度である。 Therefore, in order to obtain 1 × 10 13 (pieces / sec) of neutrons, for example, the amount corresponds to the amount generated for 20 years at the Rokkasho reprocessing plant. In this case, the amount of heat generated is 134.4 kW × 20, that is, about 2.7 MW. This value is about the heat output of the research reactor.

図８は、中性子束解析体系の例を示す平面図である。互いに並列に配された燃料棒で構成された未臨界体系のほぼ中央に中性子源棒が配されている。すなわち、ウラン２３５濃縮度２％の二酸化ウランからなる直径約１ｃｍ、高さ４０ｃｍの燃料棒を直径４４ｃｍ程度の円柱状に配置し、中心燃料棒４本をキュリウム同位体中性子源と仮定し、水中に配置した場合を想定している。 FIG. 8 is a plan view showing an example of a neutron flux analysis system. A neutron source rod is arranged almost in the center of a subcritical system composed of fuel rods arranged in parallel with each other. That is, fuel rods made of uranium dioxide having a uranium-235 enrichment of 2% and having a diameter of about 1 cm and a height of 40 cm are arranged in a cylinder with a diameter of about 44 cm, and four central fuel rods are assumed to be curium isotope neutron sources in water. It is assumed that it is placed in.

解析には、米国ロスアラモス国立研究所で開発され世界的にも多く使用されているＭＣＮＰコードを用いた。中性子源から１×１０１２（ｎ／ｓｅｃ）の中性子を発生させた場合、燃料外側に配置した円柱状中空管の出口で中性子束は１．９×１０９（ｎ／ｓｅｃ／ｃｍ２）となった。また、中性子実効増倍率ｋｅｆｆは約０．９１となった。 For the analysis, the MCNP code developed by the Los Alamos National Laboratory in the United States and widely used worldwide was used. When 1 × 10 12 (n / sec) neutrons are generated from a neutron source, the neutron flux is 1.9 × 10 9 (n / sec / cm 2 ) at the outlet of the cylindrical hollow tube arranged outside the fuel. It became. The effective neutron magnification keff was about 0.91.

目標中性子束である１×１０９（個／ｓｅｃ／ｃｍ２）を達成するための発生中性子数は、５．６×１０１１（ｎ／ｓｅｃ）となる。この場合はキュリウム２４４の必要量は５０ｋｇ程度である。 The number of generated neutrons to achieve the target neutron flux of 1 × 10 9 (pieces / sec / cm 2 ) is 5.6 × 10 11 (n / sec). In this case, the required amount of curium-244 is about 50 kg.

ウラン２３５の濃縮度を３％とすれば、中性子実効増倍率ｋｅｆｆを０．９９程度まで高めることができる。この結果、必要な中性子発生数は、１×１０１１（ｎ／ｓｅｃ）となり、これに必要なキュリウム２４４を１０ｋｇ以下とすることができる。 If the enrichment of uranium 235 is 3%, the effective neutron magnification keff can be increased to about 0.99. As a result, the required number of neutrons generated is 1 × 10 11 (n / sec), and the curium 244 required for this can be reduced to 10 kg or less.

また、キュリウム２４４はα線を放出し、このα線をベリリウムと反応させることで（α、ｎ）線源として利用することも可能である。１ｇのキュリウム２４４は、３×１０１２のα線を１秒間に発生する。ベリリウムとの（α、ｎ）反応によるα線１個当たりの中性子発生量は、０．０００１（ｎ／α）程度である。これらから中性子発生数は、３×１０８（個／ｇ）となり、自発中性子より多くの中性子を得ることができ、上記の１×１０１１（ｎ／ｓｅｃ）の強度を得るのに必要なキュリウム２４４の量は、３００ｇ程度となる。 In addition, curium-244 emits α rays, and by reacting the α rays with beryllium, it can be used as a (α, n) radiation source. 1 g of curium-244 emits 3 × 10 12 alpha rays per second. The amount of neutrons generated per α ray by the (α, n) reaction with beryllium is about 0.0001 (n / α). From these, the number of neutrons generated is 3 × 108 (pieces / g), and more neutrons can be obtained than spontaneous neutrons, and the curium required to obtain the above-mentioned intensity of 1 × 10 11 (n / sec). The amount of 244 is about 300 g.

キュリウムとベリリウムとの合金化を行えば、（α，ｎ）反応を用いることにより、より少ないキュリウム量で目標とする中性子束を得ることができる。 By alloying curium and beryllium, the target neutron flux can be obtained with a smaller amount of curium by using the (α, n) reaction.

Ｃｍ２４４は経口摂取した場合の毒性が極めて強い高放射性毒性物質であるため、環境負荷低減の観点からはＣｍ２４４の低減が望まれる。このため、Ｃｍ２４４を積極的に利用し、管理状態に置くことにより、使用済燃料中の有害成分を安全に管理することができ、かつ、中性子利用によるがん治療に有効に利用することができる。 Since Cm244 is a highly radioactive toxic substance that is extremely toxic when ingested orally, it is desired to reduce Cm244 from the viewpoint of reducing the environmental load. Therefore, by actively using Cm244 and putting it in a controlled state, it is possible to safely manage harmful components in the spent fuel, and it can be effectively used for cancer treatment by using neutrons. ..

また、原子炉や加速器を用いることなく、コンパクトな装置により十分な中性子束の供給が可能となる。 Moreover, a sufficient neutron flux can be supplied by a compact device without using a nuclear reactor or an accelerator.

［その他の実施形態］
以上、本発明の実施形態を説明したが、実施形態は、例として提示したものであり、発明の範囲を限定することは意図していない。 [Other embodiments]
Although the embodiments of the present invention have been described above, the embodiments are presented as examples and are not intended to limit the scope of the invention.

さらに、これらの実施形態は、その他の様々な形態で実施されることが可能であり、発明の要旨を逸脱しない範囲で、種々の省略、置き換え、変更を行うことができる。これら実施形態やその変形は、発明の範囲や要旨に含まれると同様に、特許請求の範囲に記載された発明とその均等の範囲に含まれるものである。 Furthermore, these embodiments can be implemented in various other embodiments, and various omissions, replacements, and changes can be made without departing from the gist of the invention. These embodiments and variations thereof are included in the scope of the invention described in the claims and the equivalent scope thereof, as are included in the scope and gist of the invention.

１０…中性子源部、１１…中性子源棒、１１ａ…中性子源体、１１ｂ…中性子源体被覆管、１５…収納容器、１５ａ…側板、１５ｂ…上板、１５ｃ…底板、１６…入口配管、１７…出口配管、１８…冷却材、２０…未臨界体系、２１…中性子増倍棒、２１ａ…中性子増倍部材、２１ｂ…増倍部材被覆管、２２…遮蔽体、２２ａ…側壁、２２ｂ…天井、２２ｃ…床部、２２ｓ…閉空間、２３…中性子導出開口、１００…中性子供給装置 10 ... neutron source, 11 ... neutron source rod, 11a ... neutron source, 11b ... neutron source cladding tube, 15 ... storage container, 15a ... side plate, 15b ... top plate, 15c ... bottom plate, 16 ... inlet piping, 17 ... outlet piping, 18 ... cooling material, 20 ... subcritical system, 21 ... neutron multiplying rod, 21a ... neutron multiplying member, 21b ... multiplying member cladding tube, 22 ... shield, 22a ... side wall, 22b ... ceiling, 22c ... floor, 22s ... closed space, 23 ... neutron derivation opening, 100 ... neutron supply device

Claims (6)

キュリウム２４４を含む自発核分裂による中性子を生成する自発核分裂性核種を保有する中性子源部と、
核分裂性核種を含み、前記中性子源部に隣接するように配されて、前記自発核分裂による中性子を増倍する未臨界体系と、
を備え、
前記中性子源部は、
前記自発核分裂性核種を含む中性子源体と前記中性子源体を収納する中性子源体被覆管とを有し、互いに並列に配された複数の中性子源棒と、
前記複数の中性子源棒を収納し、冷却材を保有可能に形成された収納容器と、
前記収納容器に接続し前記収納容器に前記冷却材を導く入口配管と、
前記収納容器に接続され前記収納容器から排出される前記冷却材を外部に導く出口配管と、
を具備することを特徴とする中性子供給装置。 A neutron source containing a spontaneous fissionable nuclide that produces neutrons from spontaneous fission , including curium-244 ,
A subcritical system containing fissile nuclides, arranged adjacent to the neutron source, and multiplying the neutrons from the spontaneous fission.
Equipped with
The neutron source unit is
A plurality of neutron source rods having a neutron source containing the spontaneous fissionable nuclei and a neutron source cladding tube accommodating the neutron source and arranged in parallel with each other.
A storage container formed to store the plurality of neutron source rods and hold a coolant, and
An inlet pipe that connects to the storage container and guides the coolant to the storage container,
An outlet pipe that is connected to the storage container and guides the coolant discharged from the storage container to the outside,
A neutron supply device characterized by being equipped with . 前記未臨界体系は、
前記核分裂性核種を含む中性子増倍部材と、前記中性子増倍部材を収納する増倍部材被覆管と、を有し互いに並列に配された複数の中性子増倍棒と、
前記中性子源部および前記複数の中性子増倍棒を包囲するように配され外部への放射線量を抑制する遮蔽体と、
を具備し、
前記遮蔽体には、中性子導出開口が形成されていることを特徴とする請求項１に記載の中性子供給装置。 The subcritical system is
A plurality of neutron multiplying rods having a photomultiplier tube containing the fissile nuclide and a photomultiplier tube accommodating the neutron multiplying member and arranged in parallel with each other.
A shield that is arranged so as to surround the neutron source and the plurality of neutron multiplying rods and suppresses the radiation dose to the outside.
Equipped with
The neutron supply device according to claim 1 , wherein a neutron derivation opening is formed in the shield . 前記未臨界体系は、前記中性子源部の径方向外側に前記中性子源部を囲むように配されていることを特徴とする請求項１または請求項２に記載の中性子供給装置。 The neutron supply device according to claim 1 or 2, wherein the subcritical system is arranged so as to surround the neutron source portion on the radial outer side of the neutron source portion . 前記中性子源部は、キュリウムからのα線との反応により中性子を発生するベリリウムをさらに有することを特徴とする請求項１ないし請求項３のいずれか一項に記載の中性子供給装置。 The neutron supply device according to any one of claims 1 to 3, wherein the neutron source unit further has beryllium that generates neutrons by reacting with α rays from curium . 超ウラン元素を利用した中性子の供給方法であって、
キュリウム２４４を含む自発核分裂性核種を中性子源とする中性子供給装置を設定する装置設定ステップと、
前記自発核分裂性核種が自発核分裂による中性子を放出する中性子放出ステップと、
未臨界体系が、前記自発核分裂による中性子を増倍する増倍ステップと、
前記増倍された中性子を、中性子導出開口を介して供給する供給ステップと、
を有し、
前記中性子放出ステップ、前記増倍ステップ、および前記供給ステップは、前記中性子源の冷却がなされた状態で行われる、
ことを特徴とする中性子供給方法。 It is a method of supplying neutrons using transuranium elements.
A device setting step for setting a neutron supply device whose neutron source is a spontaneous fissionable nuclide containing curium-244, and a device setting step.
The neutron emission step in which the spontaneous fissionable nuclide emits neutrons due to spontaneous fission,
A photomultiplier step in which the subcritical system multiplies the neutrons from the spontaneous fission,
The supply step of supplying the multiplied neutrons through the neutron derivation aperture, and
Have,
The neutron emission step, the multiplication step, and the supply step are performed with the neutron source cooled.
A neutron supply method characterized by that. 前記装置設定ステップの前に、中性子源抽出ステップをさらに有し、
前記中性子源抽出ステップは、
使用済燃料をせん断しせん断物とするせん断ステップと、
前記せん断ステップの後に、前記せん断物を硝酸で溶解する溶解ステップと、
前記溶解ステップの後に、さらにトリブチルリン酸塩およびドデカンを加えて、ウランおよびプルトニウムを含む第１のグループと、キュリウム、アメリシウムおよび核分裂生成物を含む第２のグループとを分離する溶媒抽出ステップと、
前記溶媒抽出ステップの後に、前記第２のグループからキュリウムを分離する分離ステップと、
を有することを特徴とする請求項５に記載の中性子供給方法。 A further neutron source extraction step is provided prior to the device setting step.
The neutron source extraction step
A shearing step that shears spent fuel into a sheared product,
After the shearing step, a dissolution step of dissolving the sheared material with nitric acid and
After the dissolution step, a solvent extraction step of further adding tributyl phosphate and dodecane to separate the first group containing uranium and plutonium from the second group containing curium, americium and fission products.
After the solvent extraction step, a separation step for separating curium from the second group,
The neutron supply method according to claim 5, wherein the neutron supply method is characterized by the above.
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