JP7064279B2 - A method for producing a forsterite porcelain composition for a laminated substrate, a laminated substrate for a forsterite porcelain composition, a method for producing a forsterite porcelain composition for a laminated substrate, and a method for producing a laminated substrate for a forsterite porcelain composition for a laminated substrate. - Google Patents

A method for producing a forsterite porcelain composition for a laminated substrate, a laminated substrate for a forsterite porcelain composition, a method for producing a forsterite porcelain composition for a laminated substrate, and a method for producing a laminated substrate for a forsterite porcelain composition for a laminated substrate. Download PDF

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本発明は積層基板用フォルステライト磁器組成物、フォルステライト磁器組成物の積層基板、積層基板用フォルステライト磁器組成物の製造方法、及び積層基板用フォルステライト磁器組成物の積層基板の製造方法に関するものである。 The present invention relates to a method for producing a forsterite porcelain composition for a laminated substrate, a method for producing a laminated substrate of a forsterite porcelain composition, a method for producing a forsterite porcelain composition for a laminated substrate, and a method for producing a laminated substrate of a forsterite porcelain composition for a laminated substrate. Is.

回路を形成する電極と誘電体基板から成る伝送回路基板において、同種の電極材料と用いた場合、電気信号を高速かつ高効率に伝送するためには、小さい比誘電率（εｒ）と大きい品質係数（Ｑ・ｆ、Ｑ＝１／ｔａｎδ、ｔａｎδ：誘電正接,ｆ：周波数）を持つ誘電体材料が必要である。つまり、比誘電率（εｒ）をより小さくし、品質係数より大きくすることによって回路上に流れる電気信号の減衰をより小さくすることができる。回路上に流れる電気信号の減衰の大きさは減衰係数に依存する。減衰係数とは回路上に電気信号が流れた際に、電気信号の減衰のしやすさを表す係数であり、通信に利用される電気信号の周波数ｆと比誘電率（εｒ）との平方根に比例し、Ｑ値に反比例する。例えば、減衰係数が小さい誘電体材料の場合、回路上に流れる電気信号が減衰し難い。また、減衰係数が大きい誘電体材料の場合、回路上に流れる電気信号が減衰し易い。このため、ミリ波等の高周波帯域での通信には、低い比誘電率と高い品質係数を兼ね備えた誘電体材料が必要となる。さらに、スマートフォンなどの移動体通信機器の小型化・高機能化に伴い、通信機器に内蔵されるモジュールにおいて、ＩＣチップ等の素子の高密度実装が進んでいる。これにより、通信機器に内蔵されるモジュールは回路の積層化が進んでいる。このため、ミリ波通信等に適した上述の高周波特性を有し、回路となる電極材料（例えばＡｇ（銀）やＡｕ（金））と基板となる誘電体材料とが同時に焼成することができる低温同時焼成セラミックス（Low temperature co-fired ceramics：ＬＴＣＣ）の開発が重要となってきている。 In a transmission circuit board consisting of electrodes forming a circuit and a dielectric substrate, when used with the same type of electrode material, a small relative permittivity (ε r ) and large quality are required to transmit electrical signals at high speed and with high efficiency. A dielectric material having a coefficient (Q · f, Q = 1 / tanδ, tanδ: dielectric loss tangent, f: frequency) is required. That is, by making the relative permittivity (ε r ) smaller and larger than the quality coefficient, the attenuation of the electric signal flowing on the circuit can be made smaller. The magnitude of the attenuation of the electrical signal flowing on the circuit depends on the attenuation coefficient. The attenuation coefficient is a coefficient that represents the ease of attenuation of an electric signal when the electric signal flows on the circuit, and is the square root of the frequency f and the relative permittivity (ε r ) of the electric signal used for communication. Is proportional to and inversely proportional to the Q value. For example, in the case of a dielectric material having a small attenuation coefficient, it is difficult for the electric signal flowing on the circuit to be attenuated. Further, in the case of a dielectric material having a large attenuation coefficient, the electric signal flowing on the circuit is likely to be attenuated. Therefore, a dielectric material having a low relative permittivity and a high quality coefficient is required for communication in a high frequency band such as millimeter waves. Further, with the miniaturization and higher functionality of mobile communication devices such as smartphones, high-density mounting of elements such as IC chips is progressing in modules built in communication devices. As a result, the circuits of the modules built into the communication equipment are being stacked. Therefore, it has the above-mentioned high-frequency characteristics suitable for millimeter-wave communication and the like, and the electrode material (for example, Ag (silver) or Au (gold)) to be a circuit and the dielectric material to be a substrate can be fired at the same time. The development of low temperature co-fired ceramics (LTCC) has become important.

特許文献１は従来の高周波用低温焼成磁器組成物を開示している。この高周波用低温焼成磁器組成物は主材料として、ＭｇＯ（酸化マグネシウム）、ＭｎＯ（酸化マンガン）、及びＳｉＯ2（酸化ケイ素）を用いている。この高周波用低温焼成磁器組成物は焼結助剤としてＢｉ2Ｏ3（酸化ビスマス）、及びＬｉ2Ｏ（酸化リチウム）を用いている。この高周波用低温焼成磁器組成物は、先ず、主材料から複合酸化物であるＭｇ2ＳｉＯ4（フォルステライト）を得る。そして、このＭｇ2ＳｉＯ4（フォルステライト）に焼結助剤の質量％を２％以上にして主材料及び焼結助剤を混合する。次に、混合したＭｇ2ＳｉＯ4（フォルステライト）及び焼結助剤を８５０℃～９００℃の焼成温度で焼成する。こうして、１×１０4ＧＨｚ以上のＱ・ｆ値を有する高周波用低温焼成磁器組成物を得ることができる。 Patent Document 1 discloses a conventional low-temperature calcined porcelain composition for high frequency. This high frequency low temperature calcined porcelain composition uses MgO (magnesium oxide), MnO (manganese oxide), and SiO 2 (silicon oxide) as main materials. This high frequency low temperature calcined porcelain composition uses Bi 2 O 3 (bismuth oxide) and Li 2 O (lithium oxide) as sintering aids. In this high-frequency low-temperature firing porcelain composition, first, Mg 2 SiO 4 (forsterite), which is a composite oxide, is obtained from the main material. Then, the main material and the sintering aid are mixed with this Mg 2 SiO 4 (forsterite) so that the mass% of the sintering aid is 2% or more. Next, the mixed Mg 2 SiO 4 (forsterite) and the sintering aid are fired at a firing temperature of 850 ° C to 900 ° C. In this way, a high-frequency low-temperature calcined porcelain composition having a Q / f value of 1 × 10 4 GHz or more can be obtained.

特開２００８－６３１６１号公報Japanese Unexamined Patent Publication No. 2008-63161

しかし、特許文献１の高周波用低温焼成磁器組成物は焼結助剤として用いられるＬｉ2Ｏ（酸化リチウム）が吸湿性を有している。これにより、この高周波用低温焼成磁器組成物は主材料が凝集し易い。このため、仮に、この高周波用低温焼成磁器組成物を平板状に形成しようとすると、均一な厚さに形成することが難しい。また、この高周波用低温焼成磁器組成物は、主材料から複合酸化物であるＭｇ2ＳｉＯ4（フォルステライト）を得た後、このＭｇ2ＳｉＯ4（フォルステライト）に焼結助剤を混合して、さらに焼成している。このため、この高周波用低温焼成磁器組成物は製造するのに手間がかかる。 However, in the high frequency low temperature fired porcelain composition of Patent Document 1, Li 2 O (lithium oxide) used as a sintering aid has hygroscopicity. As a result, the main material of this high-frequency low-temperature calcined porcelain composition tends to aggregate. Therefore, if it is attempted to form this high-frequency low-temperature fired porcelain composition into a flat plate, it is difficult to form it into a uniform thickness. Further, in this low-frequency calcined porcelain composition for high frequency, after obtaining Mg 2 SiO 4 (forsterite) which is a composite oxide from the main material, a sintering aid is mixed with this Mg 2 SiO 4 (forsterite). And it is further fired. Therefore, it takes time and effort to manufacture this low-frequency fired porcelain composition for high frequency.

本発明は、上記従来の実情に鑑みてなされたものであって、品質の良好な積層基板用フォルステライト磁器組成物を容易に提供することを解決すべき課題としている。 The present invention has been made in view of the above-mentioned conventional circumstances, and an object to be solved is to easily provide a forsterite porcelain composition for a laminated substrate having good quality.

本発明の積層基板用フォルステライト磁器組成物の製造方法は、２：１のモル比で混合した単体の酸化物であるＭｇＯ（酸化マグネシウム）、及びＳｉＯ2（酸化ケイ素）と、ＬｉＦ（フッ化リチウム）とのモル比を（１－ｘ）：ｘとして、このｘの値を０．０３以上で混合する混合工程と、前記混合工程を実行して混合された混合物を８５０℃～９００℃で０．５時間～５０時間焼成する焼成工程とを備えており、前記焼成工程を実行することによって、前記混合物から、比誘電率（εｒ）が７以下の積層基板用フォルステライト磁器生成物を製造することを特徴とする。このため、この積層基板用フォルステライト磁器組成物の製造方法は主材料である２：１のモル比で混合した単体の酸化物であるＭｇＯ（酸化マグネシウム）、及びＳｉＯ2（酸化ケイ素）と焼結助剤であるＬｉＦ（フッ化リチウム）とを混合して焼成するだけでＭｇ2ＳｉＯ4（フォルステライト）を容易に得ることができる。また、この積層基板用フォルステライト磁器組成物の製造方法は主材料である２：１のモル比で混合した単体の酸化物であるＭｇＯ（酸化マグネシウム）、及びＳｉＯ2（酸化ケイ素）に対する焼結助剤であるＬｉＦ（フッ化リチウム）のモル比が小さいため、結晶品質の良好な積層基板用フォルステライト磁器組成物を製造することができる。また、この積層基板用フォルステライト磁器組成物の製造方法は、焼結助剤を用いないでフォルステライト磁器組成物を焼成する場合に比べて焼成温度が低い。これにより、この積層基板用フォルステライト磁器組成物の製造方法を用いて積層基板を製造する際、Ａｇ（銀）を用いて回路パターンを形成して焼成することができる。このため、この積層基板用フォルステライト磁器組成物の製造方法は、積層基板を容易に製造することができる積層基板用フォルステライト磁器組成物を製造することができる。
The method for producing a forsterite porcelain composition for a laminated substrate of the present invention is MgO (magnesium oxide), which is a single oxide mixed at a molar ratio of 2: 1 and SiO 2 (silicon oxide), and LiF (fluoride). The molar ratio with lithium) is (1-x): x, and the mixing step of mixing the value of x at 0.03 or more and the mixture obtained by executing the mixing step are mixed at 850 ° C to 900 ° C. It is provided with a firing step of firing for 0.5 to 50 hours, and by executing the firing step, a forsterite porcelain product for a laminated substrate having a relative permittivity (ε r ) of 7 or less is obtained from the mixture. It is characterized by manufacturing. Therefore, the method for producing the forsterite porcelain composition for a laminated substrate is to calcin it with MgO (magnesium oxide) and SiO 2 (silicon oxide), which are elemental oxides mixed at a molar ratio of 2: 1 as the main material. Mg 2 SiO 4 (Forsterite) can be easily obtained simply by mixing with LiF (lithium fluoride), which is an aid agent, and firing. In addition, the method for producing this forsterite porcelain composition for laminated substrates is the sintering of MgO (magnesium oxide) and SiO 2 (silicon oxide), which are elemental oxides mixed at a molar ratio of 2: 1 as the main material. Since the molar ratio of LiF (lithium fluoride), which is an auxiliary agent, is small, it is possible to produce a forsterite porcelain composition for a laminated substrate having good crystal quality. Further, in this method for producing the forsterite porcelain composition for a laminated substrate, the firing temperature is lower than that in the case of firing the forsterite porcelain composition without using a sintering aid. Thereby, when a laminated substrate is manufactured by using this method for manufacturing a forsterite porcelain composition for a laminated substrate, a circuit pattern can be formed and fired using Ag (silver). Therefore, this method for producing a forsterite porcelain composition for a laminated substrate can produce a forsterite porcelain composition for a laminated substrate, which can easily produce a laminated substrate.

また、本発明の積層基板用フォルステライト磁器組成物の積層基板の製造方法は、２：１のモル比で混合した単体の酸化物であるＭｇＯ（酸化マグネシウム）及びＳｉＯ 2 （酸化ケイ素）と、ＬｉＦ（フッ化リチウム）とのモル比を（１－ｘ）：ｘとして、このｘの値を０．０３以上で混合する混合工程と、前記混合工程を実行して混合された混合物を８５０℃～９００℃で０．５時間～５０時間焼成する焼成工程と、を備えており、前記焼成工程を実行することによって、前記混合物から、比誘電率（ε ｒ ）が７以下の積層基板用フォルステライト磁器生成物を製造する。この積層基板用フォルステライト磁器組成物の積層基板の製造方法は、混合工程において、有機バインダも合わせて混合し、焼成工程を実行する前に、前記混合工程を実行して混合された前記混合物を平板状に成形する成形工程と、前記成形工程を実行して成形された平板状の前記混合物に回路パターンを形成するパターン形成工程と、前記パターン形成工程を実行して形成された複数の平板状の前記混合物を積層する積層工程とを実行することを特徴とする。このため、この積層基板用フォルステライト磁器組成物の積層基板の製造方法は１回の焼成で積層基板を製造することができる。つまり、この積層基板用フォルステライト磁器組成物の積層基板の製造方法は積層基板を容易に製造することができる。
Further, the method for producing a laminated substrate of the forsterite porcelain composition for a laminated substrate of the present invention is to use MgO (magnesium oxide) and SiO 2 (silicon oxide ), which are simple oxides mixed at a molar ratio of 2: 1 . The molar ratio with LiF (lithium fluoride) is (1-x): x, and the mixing step of mixing the value of x at 0.03 or more and the mixture obtained by executing the mixing step are 850 ° C. It is provided with a firing step of firing at ~ 900 ° C. for 0.5 to 50 hours, and by executing the firing step, a porcelain for a laminated substrate having a relative permittivity (ε r ) of 7 or less is obtained from the mixture. Manufactures sterite porcelain products. In the method for producing a laminated substrate of the forsterite porcelain composition for a laminated substrate, the organic binder is also mixed in the mixing step, and the mixing step is executed before the firing step is executed. A molding step of forming a flat plate, a pattern forming step of forming a circuit pattern on the flat plate-shaped mixture formed by executing the molding step, and a plurality of flat plates formed by executing the pattern forming step. It is characterized by carrying out a laminating step of laminating the said mixture in the form. Therefore, in this method of manufacturing a laminated substrate of the forsterite porcelain composition for a laminated substrate, the laminated substrate can be manufactured by one firing. That is, this method for manufacturing a laminated substrate of the forsterite porcelain composition for a laminated substrate can easily manufacture a laminated substrate.

したがって、本発明の積層基板用フォルステライト磁器組成物、フォルステライト磁器組成物の積層基板、積層基板用フォルステライト磁器組成物の製造方法、及び積層基板用フォルステライト磁器組成物の積層基板の製造方法は品質の良好な積層基板を容易に製造することができる。 Therefore, a method for producing a forsterite porcelain composition for a laminated substrate, a laminated substrate for a forsterite porcelain composition, a method for producing a forsterite porcelain composition for a laminated substrate, and a method for producing a laminated substrate for a forsterite porcelain composition for a laminated substrate of the present invention. Can easily manufacture a high quality laminated substrate.

実施例１～５、８、９、１１、及び比較例１のサンプルをＸＲＤ（Ｘ線回折）で測定した結果である。It is the result of having measured the sample of Examples 1-5, 8, 9, 11 and Comparative Example 1 by XRD (X-ray diffraction). 実施例１～１２のサンプルのＬｉＦ（フッ化リチウム）の添加量に対する密度を示したグラフである。It is a graph which showed the density with respect to the addition amount of LiF (lithium fluoride) of the sample of Examples 1-12. 実施例１～１２のサンプルのＬｉＦ（フッ化リチウム）の添加量に対する比誘電率（εｒ）を示したグラフである。It is a graph which showed the relative permittivity (ε r ) with respect to the addition amount of LiF (lithium fluoride) of the sample of Examples 1-12. 実施例１～１２のサンプルのＬｉＦ（フッ化リチウム）の添加量に対するＱ・ｆ値を示したグラフである。It is a graph which showed the Qf value with respect to the addition amount of LiF (lithium fluoride) of the sample of Examples 1-12. 実施例１３～１５のサンプルをＸＲＤ（Ｘ線回折）で測定した結果である。It is the result of having measured the sample of Examples 13 to 15 by XRD (X-ray diffraction). 実施例１４～１７のサンプルの焼成時間に対する比誘電率（εｒ）を示したグラフである。It is a graph which showed the relative permittivity (ε r ) with respect to the firing time of the sample of Examples 14 to 17. 実施例１４～１７のサンプルの焼成時間に対するＱ・ｆ値を示したグラフである。It is a graph which showed the Qf value with respect to the firing time of the sample of Examples 14 to 17. 実施例１８～２２、及び比較例２のサンプルをＸＲＤ（Ｘ線回折）で測定した結果である。It is the result of having measured the sample of Examples 18-22 and the comparative example 2 by XRD (X-ray diffraction). 実施例１８～２４のサンプルの焼成時間に対する比誘電率（εｒ）を示したグラフである。It is a graph which showed the relative permittivity (ε r ) with respect to the firing time of the sample of Examples 18-24. 実施例１８～２４のサンプルの焼成時間に対するＱ・ｆ値を示したグラフである。It is a graph which showed the Qf value with respect to the calcination time of the sample of Examples 18-24. 実施例２５の積層基板を示す模式図である。It is a schematic diagram which shows the laminated substrate of Example 25.

本発明における好ましい実施の形態を説明する。 A preferred embodiment of the present invention will be described.

本発明の積層基板用フォルステライト磁器組成物は比誘電率（εｒ）が７以下であり得る。この場合、この積層基板用フォルステライト磁器組成物は減衰係数をさらに小さくすることができる。これにより、この積層基板用フォルステライト磁器組成物を用いて積層基板を製造した場合、積層基板の回路上に高い周波数の電気信号を流しても、電気信号が減衰することをさらに抑えることができる。 The forsterite porcelain composition for a laminated substrate of the present invention may have a relative permittivity (ε r ) of 7 or less. In this case, the forsterite porcelain composition for a laminated substrate can further reduce the attenuation coefficient. As a result, when a laminated substrate is manufactured using this forsterite porcelain composition for a laminated substrate, it is possible to further suppress the attenuation of the electric signal even if a high frequency electric signal is passed through the circuit of the laminated substrate. ..

次に、本発明の積層基板用フォルステライト磁器組成物を具体化した実施例１～２４について、図面を参照しつつ説明する。 Next, Examples 1 to 24 embodying the forsterite porcelain composition for a laminated substrate of the present invention will be described with reference to the drawings.

＜実施例１～２４、比較例１、２＞
単体の酸化物であるＭｇＯ（酸化マグネシウム）とＳｉＯ2（酸化ケイ素）とを混合した粉末状の混合物を１１００℃以上の温度で焼成すると、単相のＭｇ2ＳｉＯ4（フォルステライト）が得られることが分かっている。また、焼成する温度が１１００℃未満の場合、単体の酸化物であるＭｇＯ（酸化マグネシウム）とＳｉＯ2（酸化ケイ素）とを混合した粉末状の混合物から単相のＭｇ2ＳｉＯ4（フォルステライト）を得ることが難しいことが分かっている。また、ＭｇＯ（酸化マグネシウム）、及びＳｉＯ2（酸化ケイ素）は一般的な材料であり原料コストが安価である。また、ＭｇＯ（酸化マグネシウム）、及びＳｉＯ2（酸化ケイ素）は人体への影響が小さい。つまり、ＭｇＯ（酸化マグネシウム）、及びＳｉＯ2（酸化ケイ素）は容易に取り扱うことができる。 <Examples 1 to 24, Comparative Examples 1 and 2>
A single-phase Mg 2 SiO 4 (forsterite) is obtained by firing a powdery mixture of elemental oxides MgO (magnesium oxide) and SiO 2 (silicon oxide) at a temperature of 1100 ° C or higher. I know that. When the firing temperature is less than 1100 ° C, a powdery mixture of elemental oxides MgO (magnesium oxide) and SiO 2 (silicon oxide) to a single phase Mg 2 SiO 4 (forsterite) It turns out to be difficult to get. Further, MgO (magnesium oxide) and SiO 2 (silicon oxide) are general materials and the raw material cost is low. Further, MgO (magnesium oxide) and SiO 2 (silicon oxide) have a small effect on the human body. That is, MgO (magnesium oxide) and SiO 2 (silicon oxide) can be easily handled.

先ず、ＭｇＯ（酸化マグネシウム）、及びＳｉＯ2（酸化ケイ素）に対して焼結助剤としてＬｉＦ（フッ化リチウム）を添加した混合物を焼成した際に生成されるＭｇ2ＳｉＯ4（フォルステライト）にＬｉＦ（フッ化リチウム）が及ぼす効果について検討する実験を実施した。この実験を実施するため、実施例１～１２、及び比較例１のサンプルを用意した。 First, Mg 2 SiO 4 (forsterite) produced when a mixture of MgO (magnesium oxide) and SiO 2 (silicon oxide) with LiF (lithium fluoride) added as a sintering aid is fired. An experiment was conducted to examine the effect of LiF (lithium fluoride). In order to carry out this experiment, samples of Examples 1 to 12 and Comparative Example 1 were prepared.

実施例１～１２サンプルは、表１に示すように、２：１のモル比で混合した単体の酸化物であるＭｇＯ（酸化マグネシウム）、及びＳｉＯ2（酸化ケイ素）と、ＬｉＦ（フッ化リチウム）とのモル比を（１－ｘ）：ｘとして、このｘの値をそれぞれ変更している。実施例１～１２のサンプルはそれぞれが９００℃で４時間焼成されている。 As shown in Table 1, the samples of Examples 1 to 12 consist of MgO (magnesium oxide), which is a simple oxide mixed at a molar ratio of 2: 1 and SiO 2 (silicon oxide), and LiF (lithium fluoride). ) Is set to (1-x): x, and the value of x is changed. Each of the samples of Examples 1 to 12 was calcined at 900 ° C. for 4 hours.

Figure 0007064279000001
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図１に実施例１～５、８、９、１１、及び比較例１のサンプルのＸＲＤ（Ｘ線回折）評価結果を示す。なお、比較例１のサンプルは２：１のモル比で混合した単体の酸化物であるＭｇＯ（酸化マグネシウム）、及びＳｉＯ2（酸化ケイ素）と、ＬｉＦ（フッ化リチウム）とのモル比を（１－ｘ）：ｘとして、このｘの値を０としている。つまり、比較例１のサンプルはＬｉＦ（フッ化リチウム）が添加されていない。 FIG. 1 shows the XRD (X-ray diffraction) evaluation results of the samples of Examples 1 to 5, 8, 9, 11 and Comparative Example 1. In the sample of Comparative Example 1, the molar ratio of MgO (magnesium oxide) and SiO 2 (silicon oxide), which are elemental oxides mixed at a molar ratio of 2: 1, and LiF (lithium fluoride) was (1). 1-x): As x, the value of this x is set to 0. That is, LiF (lithium fluoride) was not added to the sample of Comparative Example 1.

実施例１～５、８、９、１１のサンプルは、Ｍｇ2ＳｉＯ4（フォルステライト）に由来するピークが現れている。これは、ＬｉＦ（フッ化リチウム）が焼結助剤として作用して、ＭｇＯ（酸化マグネシウム）及びＳｉＯ2（酸化ケイ素）からＭｇ2ＳｉＯ4（フォルステライト）が生成する反応を促進しているものと考えられる。比較例１のサンプルはＭｇＯ（酸化マグネシウム）及びＳｉＯ2（酸化ケイ素）に由来するピークが現れている。また、比較例１のサンプルは、Ｍｇ2ＳｉＯ4（フォルステライト）に由来するピークが現れていない。つまり、比較例１のサンプルは焼結助剤としてＬｉＦ（フッ化リチウム）が添加されていないため、９００℃の焼成温度で焼成しても単体の酸化物であるＭｇＯ（酸化マグネシウム）、及びＳｉＯ2（酸化ケイ素）からＭｇ2ＳｉＯ4（フォルステライト）が生成する反応が生じない。これらの結果は、ＬｉＦ（フッ化リチウム）を添加することによって、８５０℃～９００℃の焼成温度で焼成してＭｇ2ＳｉＯ4（フォルステライト）が生成できることを示しており、ＬｉＦ（フッ化リチウム）を添加した効果である。 In the samples of Examples 1 to 5, 8, 9, and 11, peaks derived from Mg 2 SiO 4 (forsterite) appear. This is because LiF (lithium fluoride) acts as a sintering aid and promotes the reaction of Mg 2 SiO 4 (forsterite) from MgO (magnesium oxide) and SiO 2 (silicon oxide). it is conceivable that. In the sample of Comparative Example 1, peaks derived from MgO (magnesium oxide) and SiO 2 (silicon oxide) appear. Further, in the sample of Comparative Example 1, a peak derived from Mg 2 SiO 4 (forsterite) did not appear. That is, since the sample of Comparative Example 1 does not contain LiF (lithium fluoride) as a sintering aid, MgO (magnesium oxide) and SiO which are simple oxides even when fired at a firing temperature of 900 ° C. The reaction to generate Mg 2 SiO 4 (forsterite) from 2 (silicon oxide) does not occur. These results show that by adding LiF (lithium fluoride), Mg 2 SiO 4 (forsterite) can be produced by firing at a firing temperature of 850 ° C to 900 ° C, and LiF (lithium fluoride) can be produced. ) Is added.

図２に、実施例１～１２のサンプルのＬｉＦ（フッ化リチウム）の添加量に対する密度の変化を示す。実施例５のサンプルの密度は３．１ｇ／ｃｍ3である。これは、ＭｇＯ（酸化マグネシウム）及びＳｉＯ2（酸化ケイ素）を１１００℃以上である１４００℃で焼成して得られたＭｇ2ＳｉＯ4（フォルステライト）の密度とほぼ同じである(図示せず。)。このことから、ＭｇＯ（酸化マグネシウム）及びＳｉＯ2（酸化ケイ素）にＬｉＦ（フッ化リチウム）を添加して９００℃で焼成することによって、１４００℃で焼成した際に得られるＭｇ2ＳｉＯ4（フォルステライト）とほぼ同じ密度のＭｇ2ＳｉＯ4（フォルステライト）を得られることが分かった。つまり、実施例５のサンプルは従来に比べておよそ５００℃低い焼成温度で焼成することによって従来のＭｇ2ＳｉＯ4（フォルステライト）とほぼ同じ密度のＭｇ2ＳｉＯ4（フォルステライト）が生成されていることが分かった。これにより、融点が９６０．５℃であるＡｇ（銀）を電極に用いて積層基板を形成することができる。 FIG. 2 shows the change in density of the samples of Examples 1 to 12 with respect to the amount of LiF (lithium fluoride) added. The sample density of Example 5 is 3.1 g / cm 3 . This is almost the same as the density of Mg 2 SiO 4 (forsterite) obtained by firing MgO (magnesium oxide) and SiO 2 (silicon oxide) at 1400 ° C, which is 1100 ° C or higher (not shown). ). From this, Mg 2 SiO 4 (form) obtained when LiF (lithium fluoride) is added to MgO (magnesium oxide) and SiO 2 (silicon oxide) and calcined at 900 ° C. is fired at 1400 ° C. It was found that Mg 2 SiO 4 (forsterite) with almost the same density as (sterite) can be obtained. That is, by firing the sample of Example 5 at a firing temperature that is approximately 500 ° C. lower than that of the conventional sample, Mg 2 SiO 4 (forsterite) having almost the same density as that of the conventional Mg 2 SiO 4 (forsterite) is produced. It turned out that there was. Thereby, Ag (silver) having a melting point of 960.5 ° C. can be used as an electrode to form a laminated substrate.

図３に実施例１～１２のサンプルのＬｉＦ（フッ化リチウム）の添加量に対する比誘電率（εｒ）の変化を示す。実施例１～１２のサンプルは比誘電率（εｒ）がおよそ５～６．８である。つまり、実施例１～１２のサンプルは比誘電率（εｒ）が７以下である。この値はＭｇＯ（酸化マグネシウム）及びＳｉＯ2（酸化ケイ素）を１１００℃以上である１４００℃で焼成して得られたＭｇ2ＳｉＯ4（フォルステライト）の比誘電率（εｒ）とほぼ同じ値である（図示せず。）。これは、焼結助剤として添加されたＬｉＦ（フッ化リチウム）の量がＭｇＯ（酸化マグネシウム）及びＳｉＯ2（酸化ケイ素）の量に対してとても少ないため、Ｍｇ2ＳｉＯ4（フォルステライト）の生成の反応が主要な部分を占めているためと考えられる。 FIG. 3 shows changes in the relative permittivity (ε r ) with respect to the amount of LiF (lithium fluoride) added to the samples of Examples 1 to 12. The samples of Examples 1 to 12 have a relative permittivity (ε r ) of about 5 to 6.8. That is, the samples of Examples 1 to 12 have a relative permittivity (ε r ) of 7 or less. This value is almost the same as the relative permittivity (ε r ) of Mg 2 SiO 4 (forsterite) obtained by firing MgO (magnesium oxide) and SiO 2 (silicon oxide) at 1400 ° C, which is 1100 ° C or higher. (Not shown). This is because the amount of LiF (lithium fluoride) added as a sintering aid is very small compared to the amount of MgO (magnesium oxide) and SiO 2 (silicon oxide), so that of Mg 2 SiO 4 (forsterite) It is thought that the reaction of production is a major part.

図４に実施例１～１２のサンプルのＬｉＦ（フッ化リチウム）の添加量に対するＱ・ｆ値の変化を示す。１４００℃で焼成して得られたＭｇ2ＳｉＯ4（フォルステライト）のＱ・ｆ値は２．４×１０5ＧＨｚである（図示せず。）。これに対して、実施例１～１２のサンプルのＱ・ｆ値は小さい。これは、焼結助剤として添加されたＬｉＦ（フッ化リチウム）による影響であると考えられる。しかし、実施例１～１２のサンプルは、ＭｇＯ（酸化マグネシウム）及びＳｉＯ2（酸化ケイ素）の量に対して焼結助剤であるＬｉＦ（フッ化リチウム）の添加される量がとても少ない。このため、実施例１～１２のサンプルは、１４００℃で焼成して得られたＭｇ2ＳｉＯ4（フォルステライト）に比べてＱ・ｆ値が極端に小さくなることが抑えられていると考えられる。また、実施例１～１２のサンプルはＱ・ｆ値が１．５×１０4ＧＨｚ以上の値である。さらに、実施例９、１１、１２のサンプルはＱ・ｆ値が１×１０5ＧＨｚ以上の値である。つまり、実施例９、１１、１２のサンプルはミリ波通信等に適した高周波特性を有している。 FIG. 4 shows changes in the Q and f values with respect to the amount of LiF (lithium fluoride) added to the samples of Examples 1 to 12. The Q / f value of Mg 2 SiO 4 (forsterite) obtained by firing at 1400 ° C. is 2.4 × 105 GHz ( not shown). On the other hand, the Q / f values of the samples of Examples 1 to 12 are small. This is considered to be due to the influence of LiF (lithium fluoride) added as a sintering aid. However, in the samples of Examples 1 to 12, the amount of LiF (lithium fluoride) added as a sintering aid is very small with respect to the amount of MgO (magnesium oxide) and SiO 2 (silicon oxide). Therefore, it is considered that the samples of Examples 1 to 12 are suppressed from having an extremely small Q / f value as compared with Mg 2 SiO 4 (forsterite) obtained by firing at 1400 ° C. .. Further, the samples of Examples 1 to 12 have a Q / f value of 1.5 × 10 4 GHz or more. Further, the samples of Examples 9, 11 and 12 have a Q / f value of 1 × 105 GHz or more. That is, the samples of Examples 9, 11 and 12 have high frequency characteristics suitable for millimeter wave communication and the like.

次に、ＭｇＯ（酸化マグネシウム）、及びＳｉＯ2（酸化ケイ素）に対して焼結助剤としてＬｉＦ（フッ化リチウム）を添加した混合物を８５０℃の焼成温度で焼成時間を変更して焼成した際に生成されるＭｇ2ＳｉＯ4（フォルステライト）について検討する実験を実施した。この実験を実施するため、実施例１３～１７のサンプルを用意した。 Next, when a mixture in which LiF (lithium fluoride) was added as a sintering aid to MgO (magnesium oxide) and SiO 2 (silicon oxide) was fired at a firing temperature of 850 ° C. with different firing times. An experiment was conducted to examine Mg 2 SiO 4 (forsterite) produced in. In order to carry out this experiment, samples of Examples 13 to 17 were prepared.

実施例１３～１７のサンプルは、表２に示すように、それぞれが８５０℃の焼成温度で焼成されている。実施例１３～１７のサンプルはそれぞれの焼成時間を０．５～５０時間に変更している。また、実施例１３～１７のサンプルは２：１のモル比で混合した単体の酸化物であるＭｇＯ（酸化マグネシウム）、及びＳｉＯ2（酸化ケイ素）と、ＬｉＦ（フッ化リチウム）とのモル比を（１－ｘ）：ｘとして、このｘの値を０．０９としている。 As shown in Table 2, each of the samples of Examples 13 to 17 is calcined at a calcining temperature of 850 ° C. The respective firing times of the samples of Examples 13 to 17 are changed to 0.5 to 50 hours. In addition, the samples of Examples 13 to 17 have a molar ratio of MgO (magnesium oxide) and SiO 2 (silicon oxide), which are simple oxides mixed at a molar ratio of 2: 1, and LiF (lithium fluoride). Is (1-x): x, and the value of this x is 0.09.

Figure 0007064279000002
Figure 0007064279000002

図５に実施例１３～１５のサンプルのＸＲＤ（Ｘ線回折）評価結果を示す。実施例１３～１５のサンプルはＭｇ2ＳｉＯ4（フォルステライト）に由来するピークが現れている。これは、ＬｉＦ（フッ化リチウム）が焼結助剤として作用して、ＭｇＯ（酸化マグネシウム）及びＳｉＯ2（酸化ケイ素）からＭｇ2ＳｉＯ4（フォルステライト）が生成する反応を促進しているものと考えられる。また、焼成時間が４時間以上である実施例１４、１５のサンプルにおいて、Ｍｇ2ＳｉＯ4（フォルステライト）が主相となっていることが分かった。 FIG. 5 shows the XRD (X-ray diffraction) evaluation results of the samples of Examples 13 to 15. In the samples of Examples 13 to 15, a peak derived from Mg 2 SiO 4 (forsterite) appears. This is because LiF (lithium fluoride) acts as a sintering aid and promotes the reaction of Mg 2 SiO 4 (forsterite) from MgO (magnesium oxide) and SiO 2 (silicon oxide). it is conceivable that. Further, it was found that Mg 2 SiO 4 (forsterite) was the main phase in the samples of Examples 14 and 15 having a firing time of 4 hours or more.

図６に実施例１４～１７のサンプルの焼成時間に対する比誘電率（εｒ）の変化を示す。実施例１４～１７のサンプルは比誘電率（εｒ）がおよそ６．３～６．７である。つまり、実施例１４～１７のサンプルは比誘電率（εｒ）が７以下である。この値はＭｇＯ（酸化マグネシウム）及びＳｉＯ2（酸化ケイ素）を１１００℃以上である１４００℃で焼成して得られたＭｇ2ＳｉＯ4（フォルステライト）の比誘電率（εｒ）とほぼ同じ値である（図示せず。）。これは、焼結助剤として添加されたＬｉＦ（フッ化リチウム）の量がＭｇＯ（酸化マグネシウム）及びＳｉＯ2（酸化ケイ素）の量に対してとても少ないため、Ｍｇ2ＳｉＯ4（フォルステライト）の生成の反応が主要な部分を占めているためと考えられる。 FIG. 6 shows the change in the relative permittivity (ε r ) with respect to the firing time of the samples of Examples 14 to 17. The samples of Examples 14 to 17 have a relative permittivity (ε r ) of about 6.3 to 6.7. That is, the samples of Examples 14 to 17 have a relative permittivity (ε r ) of 7 or less. This value is almost the same as the relative permittivity (ε r ) of Mg 2 SiO 4 (forsterite) obtained by firing MgO (magnesium oxide) and SiO 2 (silicon oxide) at 1400 ° C, which is 1100 ° C or higher. (Not shown). This is because the amount of LiF (lithium fluoride) added as a sintering aid is very small compared to the amount of MgO (magnesium oxide) and SiO 2 (silicon oxide), so that of Mg 2 SiO 4 (forsterite) It is thought that the reaction of production is a major part.

図７に実施例１４～１７のサンプルの焼成時間に対するＱ・ｆ値の変化を示す。１４００℃で焼成して得られたＭｇ2ＳｉＯ4（フォルステライト）のＱ・ｆ値は２．４×１０5ＧＨｚである（図示せず。）。これに対して、実施例１４～１７のサンプルのＱ・ｆ値は小さい。これは、焼結助剤として添加されたＬｉＦ（フッ化リチウム）による影響であると考えられる。しかし、実施例１４～１７のサンプルは、ＭｇＯ（酸化マグネシウム）及びＳｉＯ2（酸化ケイ素）の量に対して焼結助剤であるＬｉＦ（フッ化リチウム）の添加される量がとても少ない。このため、実施例１４～１７のサンプルは、１４００℃で焼成して得られたＭｇ2ＳｉＯ4（フォルステライト）に比べてＱ・ｆ値が極端に小さくなることが抑えられていると考えられる。また、実施例１４～１７のサンプルはＱ・ｆ値が１×１０5ＧＨｚ以上の値である。つまり、実施例１４～１７のサンプルはミリ波通信等に適した高周波特性を有している。 FIG. 7 shows changes in the Q and f values with respect to the firing time of the samples of Examples 14 to 17. The Q / f value of Mg 2 SiO 4 (forsterite) obtained by firing at 1400 ° C. is 2.4 × 105 GHz ( not shown). On the other hand, the Q / f values of the samples of Examples 14 to 17 are small. This is considered to be due to the influence of LiF (lithium fluoride) added as a sintering aid. However, in the samples of Examples 14 to 17, the amount of LiF (lithium fluoride) added as a sintering aid is very small with respect to the amount of MgO (magnesium oxide) and SiO 2 (silicon oxide). Therefore, it is considered that the samples of Examples 14 to 17 are suppressed from having an extremely small Q / f value as compared with Mg 2 SiO 4 (forsterite) obtained by firing at 1400 ° C. .. Further, the samples of Examples 14 to 17 have a Q / f value of 1 × 105 GHz or more. That is, the samples of Examples 14 to 17 have high frequency characteristics suitable for millimeter wave communication and the like.

次に、ＭｇＯ（酸化マグネシウム）、及びＳｉＯ2（酸化ケイ素）に対して焼結助剤としてＬｉＦ（フッ化リチウム）を添加した混合物を９００℃の焼成温度で焼成時間を変更して焼成した際に生成されるＭｇ2ＳｉＯ4（フォルステライト）について検討する実験を実施した。この実験を実施するため、実施例１８～２４及び、比較例２のサンプルを用意した。 Next, when a mixture in which LiF (lithium fluoride) was added as a sintering aid to MgO (magnesium oxide) and SiO 2 (silicon oxide) was fired at a firing temperature of 900 ° C. by changing the firing time. An experiment was conducted to examine Mg 2 SiO 4 (forsterite) produced in. In order to carry out this experiment, samples of Examples 18 to 24 and Comparative Example 2 were prepared.

実施例１８～２４のサンプルは、表３に示すように、それぞれが９００℃の焼成温度で焼成されている。実施例１８～２４のサンプルはそれぞれの焼成時間を０．５～５０時間に変更している。また、実施例１８～２４のサンプルは２：１のモル比で混合した単体の酸化物であるＭｇＯ（酸化マグネシウム）、及びＳｉＯ2（酸化ケイ素）と、ＬｉＦ（フッ化リチウム）とのモル比を（１－ｘ）：ｘとして、このｘの値を０．０９としている。 As shown in Table 3, each of the samples of Examples 18 to 24 is calcined at a calcining temperature of 900 ° C. The respective firing times of the samples of Examples 18 to 24 are changed to 0.5 to 50 hours. In addition, the samples of Examples 18 to 24 have a molar ratio of MgO (magnesium oxide) and SiO 2 (silicon oxide), which are simple oxides mixed at a molar ratio of 2: 1, and LiF (lithium fluoride). Is (1-x): x, and the value of this x is 0.09.

Figure 0007064279000003
Figure 0007064279000003

図８に実施例１８～２２、及び比較例２のサンプルのＸＲＤ（Ｘ線回折）評価結果を示す。なお、比較例２のサンプルは９００℃の焼成温度で焼成時間が１０分で焼成されている。また、比較例２のサンプルは２：１のモル比で混合した単体の酸化物であるＭｇＯ（酸化マグネシウム）、及びＳｉＯ2（酸化ケイ素）と、ＬｉＦ（フッ化リチウム）とのモル比を（１－ｘ）：ｘとして、このｘの値を０．０９としている。 FIG. 8 shows the XRD (X-ray diffraction) evaluation results of the samples of Examples 18 to 22 and Comparative Example 2. The sample of Comparative Example 2 was fired at a firing temperature of 900 ° C. and a firing time of 10 minutes. In addition, the sample of Comparative Example 2 has a molar ratio of MgO (magnesium oxide) and SiO 2 (silicon oxide), which are simple oxides mixed at a molar ratio of 2: 1, and LiF (lithium fluoride). 1-x): As x, the value of this x is 0.09.

実施例１８～２２、及び比較例２のサンプルは、Ｍｇ2ＳｉＯ4（フォルステライト）に由来するピークが現れている。これは、ＬｉＦ（フッ化リチウム）が焼結助剤として作用して、ＭｇＯ（酸化マグネシウム）及びＳｉＯ2（酸化ケイ素）からＭｇ2ＳｉＯ4（フォルステライト）が生成する反応を促進しているものと考えられる。また、焼成時間が０．５時間以上である実施例１８～２２のサンプルにおいて、Ｍｇ2ＳｉＯ4（フォルステライト）が主相となっていることが分かった。 In the samples of Examples 18 to 22 and Comparative Example 2, a peak derived from Mg 2 SiO 4 (forsterite) appears. This is because LiF (lithium fluoride) acts as a sintering aid and promotes the reaction of Mg 2 SiO 4 (forsterite) from MgO (magnesium oxide) and SiO 2 (silicon oxide). it is conceivable that. Further, it was found that Mg 2 SiO 4 (forsterite) was the main phase in the samples of Examples 18 to 22 having a firing time of 0.5 hours or more.

図９に実施例１８～２４のサンプルの焼成時間に対する比誘電率（εｒ）の変化を示す。実施例１８～２４のサンプルは比誘電率（εｒ）がおよそ６．４～６．８である。つまり、実施例１８～２４のサンプルは比誘電率（εｒ）が７以下である。この値はＭｇＯ（酸化マグネシウム）及びＳｉＯ2（酸化ケイ素）を１１００℃以上である１４００℃で焼成して得られたＭｇ2ＳｉＯ4（フォルステライト）の比誘電率（εｒ）とほぼ同じ値である（図示せず。）。これは、焼結助剤として添加されたＬｉＦ（フッ化リチウム）の量がＭｇＯ（酸化マグネシウム）及びＳｉＯ2（酸化ケイ素）の量に対してとても少ないため、Ｍｇ2ＳｉＯ4（フォルステライト）の生成の反応が主要な部分を占めているためと考えられる。 FIG. 9 shows the change in the relative permittivity (ε r ) with respect to the firing time of the samples of Examples 18 to 24. The samples of Examples 18 to 24 have a relative permittivity (ε r ) of about 6.4 to 6.8. That is, the samples of Examples 18 to 24 have a relative permittivity (ε r ) of 7 or less. This value is almost the same as the relative permittivity (ε r ) of Mg 2 SiO 4 (forsterite) obtained by firing MgO (magnesium oxide) and SiO 2 (silicon oxide) at 1400 ° C, which is 1100 ° C or higher. (Not shown). This is because the amount of LiF (lithium fluoride) added as a sintering aid is very small compared to the amount of MgO (magnesium oxide) and SiO 2 (silicon oxide), so that of Mg 2 SiO 4 (forsterite) It is thought that the reaction of production is a major part.

図１０に実施例１８～２４のサンプルの焼成時間に対するＱ・ｆ値の変化を示す。１４００℃で焼成して得られたＭｇ2ＳｉＯ4（フォルステライト）のＱ・ｆ値は２．４×１０5ＧＨｚである（図示せず。）。これに対して、実施例１８～２４のサンプルのＱ・ｆ値は小さい。これは、焼結助剤として添加されたＬｉＦ（フッ化リチウム）による影響であると考えられる。しかし、実施例１８～２４のサンプルは、ＭｇＯ（酸化マグネシウム）及びＳｉＯ2（酸化ケイ素）の量に対して焼結助剤であるＬｉＦ（フッ化リチウム）の添加される量がとても少ない。このため、実施例１８～２４のサンプルは、１４００℃で焼成して得られたＭｇ2ＳｉＯ4（フォルステライト）に比べてＱ・ｆ値が極端に小さくなることが抑えられていると考えられる。また、実施例１８～２３のサンプルはＱ・ｆ値が１．５×１０4ＧＨｚ以上の値である。さらに、実施例１９～２２のサンプルはＱ・ｆ値が１×１０5ＧＨｚ以上の値である。つまり、実施例１９～２２のサンプルはミリ波通信等に適した高周波特性を有している。 FIG. 10 shows changes in the Q and f values with respect to the firing time of the samples of Examples 18 to 24. The Q / f value of Mg 2 SiO 4 (forsterite) obtained by firing at 1400 ° C. is 2.4 × 105 GHz ( not shown). On the other hand, the Q / f values of the samples of Examples 18 to 24 are small. This is considered to be due to the influence of LiF (lithium fluoride) added as a sintering aid. However, in the samples of Examples 18 to 24, the amount of LiF (lithium fluoride) added as a sintering aid is very small with respect to the amount of MgO (magnesium oxide) and SiO 2 (silicon oxide). Therefore, it is considered that the samples of Examples 18 to 24 are suppressed from having an extremely small Q / f value as compared with Mg 2 SiO 4 (forsterite) obtained by firing at 1400 ° C. .. Further, the samples of Examples 18 to 23 have a Q / f value of 1.5 × 10 4 GHz or more. Further, the samples of Examples 19 to 22 have a Q / f value of 1 × 105 GHz or more. That is, the samples of Examples 19 to 22 have high frequency characteristics suitable for millimeter wave communication and the like.

次に、本発明の積層基板用フォルステライト磁器組成物の積層基板の製造方法を具体化した実施例２５について、図面を参照しつつ説明する。
＜実施例２５＞ Next, Example 25, which embodies the method for manufacturing a laminated substrate of the forsterite porcelain composition for a laminated substrate of the present invention, will be described with reference to the drawings.
<Example 25>

積層基板１である実施例２５のサンプルは、図１１に示すように、複数の基板１０、複数の回路パターン１１、及び複数の半導体素子１２を有している。 As shown in FIG. 11, the sample of Example 25, which is the laminated substrate 1, has a plurality of substrates 10, a plurality of circuit patterns 11, and a plurality of semiconductor elements 12.

先ず、２：１のモル比で混合した単体の酸化物であるＭｇＯ（酸化マグネシウム）及びＳｉＯ2（酸化ケイ素）と、ＬｉＦ（フッ化リチウム）とを所定の割合で混合する（混合工程。）。詳しくは、２：１のモル比で混合した単体の酸化物であるＭｇＯ（酸化マグネシウム）及びＳｉＯ2（酸化ケイ素）と、ＬｉＦ（フッ化リチウム）とのモル比を（１－ｘ）：ｘとして、このｘの値を０．０３以上で混合する。また、混合工程において有機バインダも合わせて混合する。こうして混合工程を終了する。 First, MgO (magnesium oxide) and SiO 2 (silicon oxide), which are elemental oxides mixed at a molar ratio of 2: 1, and LiF (lithium fluoride) are mixed at a predetermined ratio (mixing step). .. Specifically, the molar ratio of MgO (magnesium oxide) and SiO 2 (silicon oxide), which are elemental oxides mixed at a molar ratio of 2: 1 and LiF (lithium fluoride), is (1-x): x. As a result, the value of x is mixed at 0.03 or more. In addition, the organic binder is also mixed in the mixing step. In this way, the mixing step is completed.

次に、混合工程を実行して混合された混合物を平板状に成形する（成形工程。）。詳しくは、混合工程を実行して混合された混合物を合成樹脂製の平板状をなした膜の表面に平板状に延ばして乾燥させる。平板状に延ばして成形された混合物をグリーンシート１４という。また、グリーンシート１４は後述する焼成工程を実行することによってＭｇＯ（酸化マグネシウム）及びＳｉＯ2（酸化ケイ素）からＭｇ2ＳｉＯ4（フォルステライト）が生成され基板１０を形成する。こうして成形工程を終了する。 Next, a mixing step is executed to form the mixed mixture into a flat plate (molding step). Specifically, a mixing step is performed to spread the mixed mixture on the surface of a plate-shaped membrane made of synthetic resin in a flat plate shape and dry it. The mixture formed by rolling it into a flat plate is called a green sheet 14. Further, the green sheet 14 forms the substrate 10 by generating Mg 2 SiO 4 (forsterite) from Mg O (magnesium oxide) and SiO 2 (silicon oxide) by executing the firing step described later. In this way, the molding process is completed.

次に、ビアホール１３を形成する。ビアホール１３はグリーンシート１４に板厚方向に貫通して設けられる貫通孔である。ビアホール１３は積層される複数のグリーンシート１４のそれぞれに形成された回路パターン１１を互いに電気的に接続するために用いられる。 Next, the via hole 13 is formed. The via hole 13 is a through hole provided in the green sheet 14 so as to penetrate in the plate thickness direction. The via hole 13 is used to electrically connect the circuit patterns 11 formed in each of the plurality of laminated green sheets 14 to each other.

次に、成形工程を実行して成形されたグリーンシート１４に複数の回路パターン１１を形成する（パターン形成工程。）。詳しくは、グリーンシート１４の表面にペースト状のＡｇ（銀）をスクリーン印刷等で複数の回路パターン１１の形状に形成する。このとき、ビアホール１３内にペースト状のＡｇ（銀）が充填される。また、複数の回路パターン１１は素子と素子とを電気的に接続する配線構造を形成するだけでなく、形成する形状によってコンデンサ、インダクタ、及びフィルタ等として動作する素子構造を形成することもできる（図示せず。）。つまり、Ｑ・ｆ値が１．５×１０4ＧＨｚ以上であり、比誘電率（εｒ）が７以下である実施例２５のサンプルはＡｇ（銀）の回路パターン１１が形成されている。こうしてパターン形成工程を終了する。 Next, a plurality of circuit patterns 11 are formed on the molded green sheet 14 by executing the molding step (pattern forming step). Specifically, a paste-like Ag (silver) is formed on the surface of the green sheet 14 in the shape of a plurality of circuit patterns 11 by screen printing or the like. At this time, the via hole 13 is filled with paste-like Ag (silver). Further, the plurality of circuit patterns 11 not only form a wiring structure for electrically connecting the elements, but also can form an element structure that operates as a capacitor, an inductor, a filter, or the like depending on the formed shape. Not shown.). That is, the Ag (silver) circuit pattern 11 is formed in the sample of Example 25 having a Q · f value of 1.5 × 104 GHz or more and a relative permittivity (ε r ) of 7 or less. In this way, the pattern forming step is completed.

次に、パターン形成工程を実行して形成された複数のグリーンシート１４を積層する（積層工程。）。詳しくは、表面にペースト状のＡｇ（銀）の複数の回路パターン１１を印刷して形成されたグリーンシート１４を複数積層する。そして、積層された複数のグリーンシート１４に対して、グリーンシート１４の板厚方向に所定の圧力を加える。これにより、積層されたグリーンシート１４を互いに密着させる。このとき、ビアホール１３内に充填されたペースト状のＡｇ（銀）の下端が、１層下に積層されたグリーンシート１４に形成された回路パターン１１の表面に当接して密着する。こうして積層工程を終了する。そして、積層されて密着した複数のグリーンシート１４の最も表面に複数の半導体素子１２を載置する。このとき、半導体素子１２の足１２Ａ（リード）はペースト状のＡｇ（銀）が印刷されて形成された複数の回路パターン１１の表面に当接している。つまり、後述する焼成工程を実行する前に、成形工程、パターン形成工程、及び積層工程を実行する。 Next, a plurality of green sheets 14 formed by executing the pattern forming step are laminated (lamination step). Specifically, a plurality of green sheets 14 formed by printing a plurality of paste-like Ag (silver) circuit patterns 11 on the surface are laminated. Then, a predetermined pressure is applied to the plurality of laminated green sheets 14 in the plate thickness direction of the green sheets 14. As a result, the laminated green sheets 14 are brought into close contact with each other. At this time, the lower end of the paste-like Ag (silver) filled in the via hole 13 abuts and adheres to the surface of the circuit pattern 11 formed on the green sheet 14 laminated one layer below. In this way, the laminating process is completed. Then, the plurality of semiconductor elements 12 are placed on the outermost surface of the plurality of green sheets 14 that are laminated and closely adhered to each other. At this time, the foot 12A (lead) of the semiconductor element 12 is in contact with the surface of a plurality of circuit patterns 11 formed by printing paste-like Ag (silver). That is, the molding step, the pattern forming step, and the laminating step are executed before the firing step described later is executed.

次に、こうして形成され積層された複数のグリーンシート１４を焼成する（焼成工程。）。詳しくは、積層されて密着した複数のグリーンシート１４、及び複数のグリーンシート１４の最も表面に載置された複数の半導体素子１２を所定の温度に設定されたリフロー炉内にセットする。このとき、リフロー炉内の温度は８５０℃～９００℃である。そして、リフロー炉内に０．５時間～５０時間放置して焼成する。つまり、混合工程を実行して混合された混合物であるグリーンシート１４を８５０℃～９００℃で０．５時間～５０時間焼成する。これにより、焼成された複数のグリーンシート１４はＭｇＯ（酸化マグネシウム）及びＳｉＯ2（酸化ケイ素）からＭｇ2ＳｉＯ4（フォルステライト）が生成され基板１０を形成し、複数の回路パターン１１の形状に形成されたペースト状のＡｇ（銀）は溶融して複数の回路パターン１１として導電性を示す。また、このとき、ペースト状のＡｇ（銀）が印刷されて形成された複数の回路パターン１１の表面に当接した半導体素子１２の足１２Ａ（リード）は、ペースト状のＡｇ（銀）が溶融するのに伴い、Ａｇ（銀）と電気的に結合する。また、ビアホール１３内に充填されたペースト状のＡｇ（銀）が溶融して、１層下に積層されたグリーンシート１４に形成された回路パターン１１に電気的に結合する。また、このとき、複数のグリーンシート１４にそれぞれ設けられたビアホール１３の位置を合わせることによって、積層された複数のグリーンシート１４を貫通して直接的に隣接して積層されていないグリーンシート１４に形成された複数の回路パターン１１を互いに電気的に結合することができる。こうして焼成工程を終了して積層基板１を製造することができる。 Next, the plurality of green sheets 14 thus formed and laminated are fired (firing step). Specifically, a plurality of laminated and closely adhered green sheets 14 and a plurality of semiconductor elements 12 placed on the outermost surface of the plurality of green sheets 14 are set in a reflow furnace set to a predetermined temperature. At this time, the temperature inside the reflow furnace is 850 ° C to 900 ° C. Then, it is left in the reflow oven for 0.5 to 50 hours for firing. That is, the green sheet 14 which is a mixed mixture is fired at 850 ° C. to 900 ° C. for 0.5 hours to 50 hours by executing the mixing step. As a result, Mg 2 SiO 4 (forsterite) is generated from MgO (magnesium oxide) and SiO 2 (silicon oxide) in the plurality of fired green sheets 14 to form the substrate 10, and the shapes of the plurality of circuit patterns 11 are formed. The formed paste-like Ag (silver) melts and exhibits conductivity as a plurality of circuit patterns 11. Further, at this time, the paste-like Ag (silver) is melted in the foot 12A (lead) of the semiconductor element 12 that is in contact with the surface of the plurality of circuit patterns 11 formed by printing the paste-like Ag (silver). As a result, it electrically bonds with Ag (silver). Further, the paste-like Ag (silver) filled in the via hole 13 is melted and electrically coupled to the circuit pattern 11 formed on the green sheet 14 laminated one layer below. Further, at this time, by aligning the positions of the via holes 13 provided in the plurality of green sheets 14, the green sheets 14 which are not directly adjacent to each other through the laminated green sheets 14 can be formed. A plurality of formed circuit patterns 11 can be electrically coupled to each other. In this way, the firing step can be completed to manufacture the laminated substrate 1.

このように、この積層基板用フォルステライト磁器組成物は減衰係数をより小さくすることができる。これにより、この積層基板用フォルステライト磁器組成物を用いて積層基板１を製造した場合、積層基板１の回路上に高い周波数の電気信号を流しても、電気信号が減衰することを抑えることができる。 As described above, the forsterite porcelain composition for a laminated substrate can have a smaller attenuation coefficient. As a result, when the laminated substrate 1 is manufactured using this forsterite porcelain composition for a laminated substrate, it is possible to suppress the attenuation of the electric signal even if a high frequency electric signal is passed through the circuit of the laminated substrate 1. can.

また、このフォルステライト磁器組成物の積層基板１は請求項１又は２に記載の積層基板用フォルステライト磁器組成物にＡｇ（銀）の回路パターン１１が形成されている。このため、このフォルステライト磁器組成物の積層基板１は他の元素に比べて電気抵抗率が低いＡｇ（銀）で回路パターン１１を形成するため、積層基板１の回路上に流れる電気信号が減衰することを抑えることができる。 Further, in the laminated substrate 1 of this forsterite porcelain composition, an Ag (silver) circuit pattern 11 is formed on the forsterite porcelain composition for a laminated substrate according to claim 1 or 2. Therefore, since the laminated substrate 1 of this forsterite porcelain composition forms the circuit pattern 11 with Ag (silver) having a lower electric resistance than other elements, the electric signal flowing on the circuit of the laminated substrate 1 is attenuated. It can be suppressed.

また、この積層基板用フォルステライト磁器組成物の製造方法は、２：１のモル比で混合した単体の酸化物であるＭｇＯ（酸化マグネシウム）及びＳｉＯ2（酸化ケイ素）と、ＬｉＦ（フッ化リチウム）とのモル比を（１－ｘ）：ｘとして、このｘの値を０．０３以上で混合する混合工程と、混合工程を実行して混合された混合物を８５０℃～９００℃で０．５時間～５０時間焼成する焼成工程とを備えている。このため、この積層基板用フォルステライト磁器組成物の製造方法は主材料である２：１のモル比で混合した単体の酸化物であるＭｇＯ（酸化マグネシウム）、及びＳｉＯ2（酸化ケイ素）と焼結助剤であるＬｉＦ（フッ化リチウム）とを混合して焼成するだけでＭｇ2ＳｉＯ4（フォルステライト）を容易に得ることができる。また、この積層基板用フォルステライト磁器組成物の製造方法は主材料である２：１のモル比で混合した単体の酸化物であるＭｇＯ（酸化マグネシウム）、及びＳｉＯ2（酸化ケイ素）に対する焼結助剤であるＬｉＦ（フッ化リチウム）のモル比が小さいため、結晶品質の良好な積層基板用フォルステライト磁器組成物を製造することができる。また、この積層基板用フォルステライト磁器組成物の製造方法は、焼結助剤を用いないでフォルステライト磁器組成物を焼成する場合に比べて焼成温度が低い。これにより、この積層基板用フォルステライト磁器組成物の製造方法を用いて積層基板１を製造する際、Ａｇ（銀）を用いて回路パターン１１を形成して焼成することができる。このため、この積層基板用フォルステライト磁器組成物の製造方法は、積層基板１を容易に製造することができる積層基板用フォルステライト磁器組成物を製造することができる。 Further, the method for producing the forsterite porcelain composition for a laminated substrate is as follows: MgO (magnesium oxide) and SiO 2 (silicon oxide), which are elemental oxides mixed at a molar ratio of 2: 1, and LiF (lithium fluoride). ) Is set to (1-x): x, and the mixing step of mixing the value of x at 0.03 or more and the mixture obtained by executing the mixing step are mixed at 850 ° C to 900 ° C. It is provided with a firing step of firing for 5 to 50 hours. Therefore, the method for producing the forsterite porcelain composition for a laminated substrate is to calcin it with MgO (magnesium oxide) and SiO 2 (silicon oxide), which are elemental oxides mixed at a molar ratio of 2: 1 as the main material. Mg 2 SiO 4 (Forsterite) can be easily obtained simply by mixing with LiF (lithium fluoride), which is an aid agent, and firing. In addition, the method for producing this forsterite porcelain composition for laminated substrates is the sintering of MgO (magnesium oxide) and SiO 2 (silicon oxide), which are elemental oxides mixed at a molar ratio of 2: 1 as the main material. Since the molar ratio of LiF (lithium fluoride), which is an auxiliary agent, is small, it is possible to produce a forsterite porcelain composition for a laminated substrate having good crystal quality. Further, in this method for producing the forsterite porcelain composition for a laminated substrate, the firing temperature is lower than that in the case of firing the forsterite porcelain composition without using a sintering aid. Thereby, when the laminated substrate 1 is manufactured by using this method for manufacturing the forsterite porcelain composition for a laminated substrate, the circuit pattern 11 can be formed and fired using Ag (silver). Therefore, this method for producing a forsterite porcelain composition for a laminated substrate can produce a forsterite porcelain composition for a laminated substrate, which can easily produce the laminated substrate 1.

また、この積層基板用フォルステライト磁器組成物の積層基板の製造方法は、請求項４に記載の混合工程において、有機バインダも合わせて混合し、請求項４に記載の焼成工程を実行する前に、混合工程を実行して混合された混合物を平板状に成形する成形工程と、成形工程を実行して成形された平板状の混合物に回路パターン１１を形成するパターン形成工程と、パターン形成工程を実行して形成された複数の平板状の混合物を積層する積層工程とを実行する。このため、この積層基板用フォルステライト磁器組成物の積層基板の製造方法は１回の焼成で積層基板１を製造することができる。つまり、この積層基板用フォルステライト磁器組成物の積層基板の製造方法は積層基板１を容易に製造することができる。 Further, in the method for producing a laminated substrate of the forsterite porcelain composition for a laminated substrate, the organic binder is also mixed in the mixing step according to claim 4, and before the firing step according to claim 4 is executed. , A molding step of executing a mixing step to form a mixed mixture into a flat plate shape, a pattern forming step of forming a circuit pattern 11 in the formed flat plate-shaped mixture by executing a molding step, and a pattern forming step. A laminating step of laminating a plurality of flat plate-shaped mixtures formed by the execution is performed. Therefore, in this method of manufacturing a laminated substrate of the forsterite porcelain composition for a laminated substrate, the laminated substrate 1 can be manufactured by one firing. That is, the method for manufacturing a laminated substrate of the forsterite porcelain composition for a laminated substrate can easily manufacture the laminated substrate 1.

したがって、本発明の積層基板用フォルステライト磁器組成物、フォルステライト磁器組成物の積層基板、積層基板用フォルステライト磁器組成物の製造方法、及び積層基板用フォルステライト磁器組成物の積層基板の製造方法も品質の良好な積層基板１を容易に製造することができる。 Therefore, a method for producing a forsterite porcelain composition for a laminated substrate, a laminated substrate for a forsterite porcelain composition, a method for producing a forsterite porcelain composition for a laminated substrate, and a method for producing a laminated substrate for a forsterite porcelain composition for a laminated substrate of the present invention. However, it is possible to easily manufacture a laminated substrate 1 having good quality.

また、この積層基板用フォルステライト磁器組成物は比誘電率（εｒ）が７以下である。このため、この積層基板用フォルステライト磁器組成物は減衰係数をさらに小さくすることができる。これにより、この積層基板用フォルステライト磁器組成物を用いて積層基板１を製造した場合、積層基板１の回路上に高い周波数の電気信号を流しても、電気信号が減衰することをさらに抑えることができる。 Further, the relative dielectric constant (ε r ) of this forsterite porcelain composition for a laminated substrate is 7 or less. Therefore, this forsterite porcelain composition for a laminated substrate can further reduce the attenuation coefficient. As a result, when the laminated substrate 1 is manufactured using this forsterite porcelain composition for a laminated substrate, even if a high frequency electric signal is passed through the circuit of the laminated substrate 1, the electric signal is further suppressed from being attenuated. Can be done.

本発明は上記記述及び図面によって説明した実施例１～２５に限定されるものではなく、例えば次のような実施例も本発明の技術的範囲に含まれる。
（１）実施例１～１２、１８～２４では、焼成温度を９００℃とし、実施例１３～１７では、焼成温度を８５０℃として焼成しているが、これに限らず、焼成温度を８５０℃～９５０℃として焼成しても良い。
（２）実施例２５では、回路パターンにＡｇ（銀）を用いているが、これに限らず、回路パターンにＡｕ（金）やＣｕ（銅）を用いても良い。
（３）実施例２５では、グリーンシートの表面にペースト状のＡｇ（銀）をスクリーン印刷等で回路パターンの形状に形成しているが、これに限らず、グリーンシートの表面及び裏面にペースト状のＡｇ（銀）をスクリーン印刷等で回路パターンの形状に形成しても良い。
（４）実施例２５では、グリーンシートを４枚積層しているが、これに限らず、グリーンシートの枚数を３枚以下積層しても良く、５枚以上積層しても良い。 The present invention is not limited to Examples 1 to 25 described with reference to the above description and drawings, and for example, the following examples are also included in the technical scope of the present invention.
(1) In Examples 1 to 12 and 18 to 24, the firing temperature is 900 ° C., and in Examples 13 to 17, the firing temperature is set to 850 ° C., but the firing temperature is not limited to 850 ° C. It may be fired at ~ 950 ° C.
(2) In Example 25, Ag (silver) is used for the circuit pattern, but the present invention is not limited to this, and Au (gold) or Cu (copper) may be used for the circuit pattern.
(3) In Example 25, paste-like Ag (silver) is formed in the shape of a circuit pattern on the surface of the green sheet by screen printing or the like, but the present invention is not limited to this, and the paste-like Ag (silver) is formed on the front surface and the back surface of the green sheet. Ag (silver) may be formed into the shape of a circuit pattern by screen printing or the like.
(4) In Example 25, four green sheets are laminated, but the present invention is not limited to this, and the number of green sheets may be three or less, or five or more.

本発明は、ＷｉＦｉ（２．４ＧＨｚ、５ＧＨｚ通信）の次世代規格であるＷｉＧｉｇ（６０ＧＨｚ通信）等に用いられる高周波モジュールに利用できる可能性がある。 The present invention may be applicable to a high frequency module used for WiFi (60 GHz communication) or the like, which is a next-generation standard for WiFi (2.4 GHz, 5 GHz communication).

１…積層基板
１１…回路パターン 1 ... Laminated board 11 ... Circuit pattern

Claims (2)

２：１のモル比で混合した単体の酸化物であるＭｇＯ（酸化マグネシウム）及びＳｉＯ2（酸化ケイ素）と、ＬｉＦ（フッ化リチウム）とのモル比を（１－ｘ）：ｘとして、このｘの値を０．０３以上で混合する混合工程と、
前記混合工程を実行して混合された混合物を８５０℃～９００℃で０．５時間～５０時間焼成する焼成工程と、
を備えており、
前記焼成工程を実行することによって、前記混合物から、比誘電率（εｒ）が７以下の積層基板用フォルステライト磁器生成物を製造することを特徴とする積層基板用フォルステライト磁器組成物の製造方法。 The molar ratio of MgO (magnesium oxide) and SiO 2 (silicon oxide), which are elemental oxides mixed at a molar ratio of 2: 1 and LiF (lithium fluoride), is (1-x): x. A mixing step of mixing the value of x at 0.03 or more, and
A firing step of executing the above mixing step and firing the mixed mixture at 850 ° C. to 900 ° C. for 0.5 to 50 hours, and a firing step.
Equipped with
Production of a forsterite porcelain composition for a laminated substrate, which comprises producing a forsterite porcelain product for a laminated substrate having a relative permittivity (ε r ) of 7 or less from the mixture by executing the firing step. Method. ２：１のモル比で混合した単体の酸化物であるＭｇＯ（酸化マグネシウム）及びＳｉＯ 2 （酸化ケイ素）と、ＬｉＦ（フッ化リチウム）とのモル比を（１－ｘ）：ｘとして、このｘの値を０．０３以上で混合する混合工程と、
前記混合工程を実行して混合された混合物を８５０℃～９００℃で０．５時間～５０時間焼成する焼成工程と、
を備えており、
前記焼成工程を実行することによって、前記混合物から、比誘電率（ε ｒ ）が７以下の積層基板用フォルステライト磁器生成物を製造する、積層基板用フォルステライト磁器組成物の積層基板の製造方法において、
前記混合工程において、有機バインダも合わせて混合し、
前記焼成工程を実行する前に、
前記混合工程を実行して混合された前記混合物を平板状に成形する成形工程と、
前記成形工程を実行して成形された平板状の前記混合物に回路パターンを形成するパターン形成工程と、
前記パターン形成工程を実行して形成された複数の平板状の前記混合物を積層する積層工程と、
を実行することを特徴とする積層基板用フォルステライト磁器組成物の積層基板の製造方法。 The molar ratio of MgO (magnesium oxide) and SiO 2 (silicon oxide ), which are elemental oxides mixed at a molar ratio of 2: 1 and LiF (lithium fluoride), is (1-x): x. A mixing step of mixing the value of x at 0.03 or more, and
A firing step of executing the above mixing step and firing the mixed mixture at 850 ° C. to 900 ° C. for 0.5 to 50 hours, and a firing step.
Equipped with
A method for producing a laminated substrate of a forsterite porcelain composition for a laminated substrate, which produces a forsterite porcelain product for a laminated substrate having a relative permittivity (ε r ) of 7 or less from the mixture by executing the firing step. In
In the mixing step, the organic binder is also mixed and mixed.
Before performing the firing step
A molding step of executing the mixing step to form the mixed mixture into a flat plate, and a molding step of forming the mixture into a flat plate.
A pattern forming step of forming a circuit pattern in the flat plate-shaped mixture formed by executing the forming step, and a pattern forming step.
A laminating step of laminating a plurality of flat plate-shaped mixtures formed by executing the pattern forming step, and a laminating step.
A method for manufacturing a laminated substrate of a forsterite porcelain composition for a laminated substrate, which comprises performing the above.
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