JP6932319B2 - Manufacturing method of dye-sensitized solar cell and dye-sensitized solar cell - Google Patents

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Description

本発明は、色素増感太陽電池および色素増感太陽電池の製造方法に関する。 The present invention relates to a dye-sensitized solar cell and a method for manufacturing a dye-sensitized solar cell.

例えば、特許文献１には、半導体電極と、対向電極と、前記両極間に保持された電解質層とを備えた光電変換素子であって、前記電解質層が、酸化還元対としてベンゾキノン誘導体及びヒドロキノン誘導体の両方をそれぞれ１．０ｍＭ〜１．０Ｍ、添加剤としてアンモニウム塩を１．０ｍＭ〜２．０Ｍ含有することを特徴とする光電変換素子が開示されている。 For example, Patent Document 1 describes a photoelectric conversion element including a semiconductor electrode, a counter electrode, and an electrolyte layer held between the two electrodes, wherein the electrolyte layer is a benzoquinone derivative and a hydroquinone derivative as redox pairs. A photoelectric conversion element is disclosed, which comprises 1.0 mM to 1.0 M for each of the above and 1.0 mM to 2.0 M for an ammonium salt as an additive.

特開２０１２−９９２３０号公報Japanese Unexamined Patent Publication No. 2012-99230

本発明は、製造コストを抑えた太陽電池を提供することを目的とする。 An object of the present invention is to provide a solar cell with reduced manufacturing cost.

本発明に係る色素増感太陽電池は、第１の電極シートと、第２の電極シートと、前記第１の電極シートに接着された金属箔とを有し、前記金属箔は、前記第１の電極シート、及び、前記第２の電極シートの間に配置されている。 The dye-sensitized solar cell according to the present invention has a first electrode sheet, a second electrode sheet, and a metal foil adhered to the first electrode sheet, and the metal foil is the first electrode sheet. Is arranged between the electrode sheet and the second electrode sheet.

好適には、コバルト系、又は、キノン系の電解質により構成された電解質層をさらに有し、前記金属箔は、純度９４ｗｔ％以上の金を含有した合金の箔シートであり、前記電解質層は、前記第１の電極シート及び前記金属箔と、前記第２の電極シートとの間に配置されている。 Preferably, the metal foil further has an electrolyte layer composed of a cobalt-based or quinone-based electrolyte, and the metal foil is an alloy foil sheet containing gold having a purity of 94 wt% or more, and the electrolyte layer is a foil sheet of an alloy. It is arranged between the first electrode sheet and the metal foil and the second electrode sheet.

好適には、前記第２の電極シート上の既定の領域に設けられ、金属酸化物ナノ粒子により構成された半導体層と、前記半導体層に色素を吸着した色素層とをさらに有し、前記第２の電極シートは、透明または半透明な電極シートであり、前記第２の電極シートは、既定の領域内において、前記半導体層および前記色素層を設けた領域と、当該半導体層および当該色素層を設けていない領域とを備えている。 Preferably, it further has a semiconductor layer provided in a predetermined region on the second electrode sheet and composed of metal oxide nanoparticles, and a dye layer in which a dye is adsorbed on the semiconductor layer. The electrode sheet 2 is a transparent or translucent electrode sheet, and the second electrode sheet is a region provided with the semiconductor layer and the dye layer, and the semiconductor layer and the dye layer in a predetermined region. It is provided with an area not provided with.

好適には、前記第２の電極シート面視において、前記半導体層および前記色素層は、前記金属箔と隣接して交互に配置されている。 Preferably, in the view of the second electrode sheet, the semiconductor layer and the dye layer are alternately arranged adjacent to the metal foil.

また、本発明に係る色素増感太陽電池は、透明または半透明である第１の電極シートと、透明または半透明である第２の電極シートと、前記第１の電極シートに接着された金属箔とを有し、前記金属箔は、前記第１の電極シート、及び、前記第２の電極シートの間に配置され、前記金属箔は、前記第１の電極シート面視、及び、前記第２の電極シート面視の少なくとも一方において、金属光沢のある色を発色する。 Further, the dye-sensitized solar cell according to the present invention has a transparent or translucent first electrode sheet, a transparent or translucent second electrode sheet, and a metal bonded to the first electrode sheet. The metal foil has a foil, and the metal foil is arranged between the first electrode sheet and the second electrode sheet, and the metal foil is viewed from the first electrode sheet and the first electrode sheet. A metallic glossy color is developed in at least one of the two electrode sheets in terms of surface view.

また、本発明に係る色素増感太陽電池の製造方法は、展延性を有する金属を箔状に延ばす工程と、接着剤を用いて、導電膜を備えた板材に箔状にした金属シートを接着させる接着工程とを有する。 Further, in the method for manufacturing a dye-sensitized solar cell according to the present invention, a step of spreading a metal having malleability into a foil shape and an adhesive are used to bond a foil-shaped metal sheet to a plate material having a conductive film. It has an bonding process to make it.

好適には、前記板材と、導電膜を備えた他の板材とを重ね合せる領域内において、該他の板材をマスキングするマスキング工程と、マスキングした前記他の板材に金属酸化物ナノ粒子を含む溶液を塗布する塗布工程とをさらに有する。 Preferably, a masking step of masking the other plate material in the region where the plate material and the other plate material provided with the conductive film are overlapped, and a solution containing the metal oxide nanoparticles in the masked other plate material. Further has a coating step of coating.

本発明によれば、製造コストを抑えることができる。 According to the present invention, the manufacturing cost can be suppressed.

実施形態における太陽電池１の構成を例示する図である。It is a figure which illustrates the structure of the solar cell 1 in embodiment. 太陽電池１の製造方法（Ｓ５０）を説明するためのフローチャートである。It is a flowchart for demonstrating the manufacturing method (S50) of the solar cell 1. 金属薄膜を接着する接着方法を説明する図である。It is a figure explaining the bonding method of adhering a metal thin film. 太陽電池１の形態を例示する斜視図（Ａ）及び部分拡大図（Ｂ）である。It is a perspective view (A) and a partially enlarged view (B) which illustrate the form of the solar cell 1. 図４の太陽電池１の形態をより詳細に示す６面図及び部分拡大図である。6 is a 6-view view and a partially enlarged view showing the form of the solar cell 1 in FIG. 4 in more detail. 実施例及び比較例における太陽電池の発電特性を示すグラフである。It is a graph which shows the power generation characteristic of the solar cell in an Example and a comparative example.

以下に添付図面を参照しながら、本発明の好適な実施形態について詳細に説明する。かかる実施形態に示す寸法、材料、その他具体的な数値などは、発明の理解を容易とするための例示にすぎず、特に断る場合を除き、本発明を限定するものではない。なお、本明細書および図面において、実質的に同一の機能、構成を有する要素については、同一の符号を付することにより重複説明を省略し、また本発明に直接関係のない要素は図示を省略する。 Preferred embodiments of the present invention will be described in detail below with reference to the accompanying drawings. The dimensions, materials, and other specific numerical values shown in such an embodiment are merely examples for facilitating the understanding of the invention, and do not limit the present invention unless otherwise specified. In the present specification and drawings, elements having substantially the same function and configuration are designated by the same reference numerals to omit duplicate description, and elements not directly related to the present invention are not shown. do.

まず、本実施形態における太陽電池１の構成を説明する。
図１は、実施形態における太陽電池１の構成を例示する図である。図１（Ａ）は太陽電池１の内部構造を例示する模式図であり、図１（Ｂ）は図１（Ａ）に例示する太陽電池１のＺ矢視図である。また、図１（Ｃ）は、図１（Ｂ）に例示する太陽電池１の電極２０の断面構造を例示する模式図である。
図１（Ａ）に例示するように、本実施形態における太陽電池１は、電極１０、電極２０、及び、電解質層４０を有する、色素増感型太陽電池である。太陽電池１は、電極１０と電極２０との間に電解質層４０を備え、これらが積層することにより構成されている。また、図１（Ｂ）に例示するように、太陽電池１は、電極２０面視において、半導体層２４及び色素層２６と、金箔３０とが隣接し交互に配置されている。 First, the configuration of the solar cell 1 in this embodiment will be described.
FIG. 1 is a diagram illustrating the configuration of the solar cell 1 in the embodiment. FIG. 1 (A) is a schematic view illustrating the internal structure of the solar cell 1, and FIG. 1 (B) is a Z arrow view of the solar cell 1 illustrated in FIG. 1 (A). Further, FIG. 1C is a schematic view illustrating the cross-sectional structure of the electrode 20 of the solar cell 1 illustrated in FIG. 1B.
As illustrated in FIG. 1A, the solar cell 1 in this embodiment is a dye-sensitized solar cell having an electrode 10, an electrode 20, and an electrolyte layer 40. The solar cell 1 is provided with an electrolyte layer 40 between the electrode 10 and the electrode 20, and is configured by laminating these layers. Further, as illustrated in FIG. 1B, in the solar cell 1, the semiconductor layer 24, the dye layer 26, and the gold leaf 30 are arranged adjacent to each other and alternately arranged in the electrode 20 view.

（電極１０）
電極１０は、基板１２と、金箔３０とにより構成された対向電極基板である。電極１０は、接着剤により、基板１２上の表面に金箔３０を接着して構成されている。この接着剤は、金箔３０を基板１２の表面に接着する液体状またはシート状の接着剤であり、導電性のあるものが好適である。
基板１２は、透明または半透明の部材で構成されており、透光性を有する。具体的には、基板１２は、透明または半透明のシート材又は板材の表面に、透明な金属膜（透明導電膜（ＩＴＯ））等を付着させた透明電極基板である。なお、基板１２は、本発明に係る第１の電極シートの一例である。 (Electrode 10)
The electrode 10 is a counter electrode substrate composed of a substrate 12 and a gold leaf 30. The electrode 10 is formed by adhering gold leaf 30 to the surface on the substrate 12 with an adhesive. The adhesive is a liquid or sheet-like adhesive that adheres the gold leaf 30 to the surface of the substrate 12, and a conductive one is preferable.
The substrate 12 is made of a transparent or translucent member and has translucency. Specifically, the substrate 12 is a transparent electrode substrate in which a transparent metal film (transparent conductive film (ITO)) or the like is attached to the surface of a transparent or translucent sheet material or plate material. The substrate 12 is an example of the first electrode sheet according to the present invention.

金箔３０は、金を主とした合金を箔状にした金属箔であり、本発明に係る金属箔の一例である。ここで、合金を箔状にした金属箔とは、打ち延ばし法によって合金を箔状にした金属箔、及び、圧延法によって合金を箔状にした金属箔の両方を含む概念である。なお、本実施形態の金箔３０は、打ち延ばし法により合金を箔状にした金箔である。金箔３０は、純度９４ｗｔ％以上の金、銀、及び、銅を含有した合金を箔状にした金シート材である。そのため、金箔３０は、金属光沢のある黄色系色（いわゆる金色）に発色する。なお、金属光沢のある色は、使用する金属や合金の成分、又は、メッキ加工に使用する金属の種類によって異なる。
金箔３０には、５毛色（純度約９８ｗｔ％の金を含有）、１号色（純度約９７ｗｔ％の金を含有）、２号色（純度約９６ｗｔ％の金を含有）、３号色（純度約９５ｗｔ％の金を含有）、及び、４号色（純度約９４ｗｔ％の金を含有）があり、本実施形態の金箔３０は、４号色の金箔である。４号色の金箔は、具体的には純度約９４ｗｔ％の金、純度約５ｗｔ％の銀、及び、純度約１ｗｔ％の銅を含有した合金を箔状にしている。金箔３０は、合金における金の含有量を純度約９９ｗｔ％未満とすることにより、純度約９９ｗｔ％以上の金を含有する合金に比べて、加工しやすい適度な硬度と、展性及び延性とを備えることができる。 The gold leaf 30 is a metal leaf in which an alloy mainly composed of gold is formed into a foil, and is an example of the metal leaf according to the present invention. Here, the metal foil in which the alloy is in the form of foil is a concept including both the metal foil in which the alloy is in the form of foil by the rolling method and the metal foil in which the alloy is in the form of foil by the rolling method. The gold leaf 30 of the present embodiment is a gold leaf obtained by forming an alloy into a foil by a stretching method. The gold foil 30 is a gold sheet material obtained by forming an alloy containing gold, silver, and copper having a purity of 94 wt% or more into a foil. Therefore, the gold leaf 30 develops a yellowish color (so-called gold color) having a metallic luster. The metallic glossy color differs depending on the components of the metal or alloy used or the type of metal used for plating.
The gold leaf 30 has 5 hair colors (containing about 98 wt% pure gold), No. 1 color (containing about 97 wt% pure gold), No. 2 color (containing about 96 wt% pure gold), and No. 3 color (containing about 96 wt% pure gold). There are gold leaf having a purity of about 95 wt%) and color No. 4 (containing gold having a purity of about 94 wt%), and the gold leaf 30 of the present embodiment is a gold leaf of color No. 4. Specifically, the No. 4 color gold foil is made of an alloy containing gold having a purity of about 94 wt%, silver having a purity of about 5 wt%, and copper having a purity of about 1 wt%. By setting the gold content in the alloy to less than about 99 wt%, the gold leaf 30 has an appropriate hardness that is easy to process, and malleability and ductility as compared with an alloy containing gold having a purity of about 99 wt% or more. Can be prepared.

また、金箔３０の厚みは、約０．２μｍ（マイクロメートル）以下であり、具体的には、約０．０５μｍ（マイクロメートル）以上０．１５μｍ（マイクロメートル）以下である。金箔３０は、打ち延ばしにより箔状にするため、金箔３０の部分によって厚みにばらつきが生じる。そのため、平均すると金箔３０の厚みは、約０．1μｍ（マイクロメートル）（＝１００ｎｍ）である。
また、金箔３０の全体には、箔状に打ち延ばす過程で設けられた複数の穴が存在する。金箔３０に設けられた穴の数は、１ｃｍ２当たり約１００個の穴が設けられている。また、金箔３０に設けられた穴の大きさは、約０．０３ｍｍ２以上約０．０４ｍｍ２以下程度の大きさである。
このように、金箔３０は、箔シートの凹凸と、箔シートに設けられた複数の微細穴とによって、表面積を大きくしている。そのため、金箔３０は、後述する電解質層４０との接触面積を増やすことができる。 The thickness of the gold leaf 30 is about 0.2 μm (micrometer) or less, and specifically, about 0.05 μm (micrometer) or more and 0.15 μm (micrometer) or less. Since the gold leaf 30 is formed into a foil shape by punching, the thickness varies depending on the portion of the gold leaf 30. Therefore, on average, the thickness of the gold leaf 30 is about 0.1 μm (micrometer) (= 100 nm).
Further, the entire gold leaf 30 has a plurality of holes provided in the process of being rolled into a foil shape. The number of holes provided in the gold leaf 30 is about 100 per cm 2. The size of the holes in the foil 30 is the size of the order of about 0.03 mm 2 or more to about 0.04 mm 2 or less.
As described above, the surface area of the gold leaf 30 is increased by the unevenness of the foil sheet and the plurality of fine holes provided in the foil sheet. Therefore, the gold leaf 30 can increase the contact area with the electrolyte layer 40, which will be described later.

（電極２０）
電極２０は、基板２２と、半導体層２４と、色素層２６とにより構成されている。電極２０は、基板２２の一方の面に、半導体層２４と色素層２６とを備えている。
基板２２は、基板１２と実質的に同様の構成であり、透明または半透明の部材で構成されており、透光性を有する。具体的には、基板２２は、透明または半透明のシート材又は板材の表面に、透明な金属膜（透明導電膜（ＩＴＯ））等を付着させた透明電極基板である。基板２２は、本発明に係る第２の電極シートの一例である。 (Electrode 20)
The electrode 20 is composed of a substrate 22, a semiconductor layer 24, and a dye layer 26. The electrode 20 includes a semiconductor layer 24 and a dye layer 26 on one surface of the substrate 22.
The substrate 22 has substantially the same configuration as the substrate 12, is composed of a transparent or translucent member, and has translucency. Specifically, the substrate 22 is a transparent electrode substrate in which a transparent metal film (transparent conductive film (ITO)) or the like is attached to the surface of a transparent or translucent sheet material or plate material. The substrate 22 is an example of the second electrode sheet according to the present invention.

半導体層２４は、基板２２上の既定の領域に設けられた、金属酸化物ナノ粒子を吸着した金属酸化物ナノ粒子の層である。具体的には、半導体層２４は、基板２２に酸化チタンのナノ粒子を吸着（例えば化学吸着又は物理吸着）して形成した酸化チタンの層である。半導体層２４は、基板２２上における基板１２と基板２２とを重ね合せた領域内において、絵や図形といった模様を示すよう基板２２に設けられている。なお、本実施形態の半導体層２４は、図１（Ｃ）に例示するように、基板１２と基板２２とを重ね合せた領域内において、半導体層２４の形成された領域と、半導体層２４の形成されていない領域との組み合わせによって波紋模様を形成している。 The semiconductor layer 24 is a layer of metal oxide nanoparticles adsorbed with metal oxide nanoparticles provided in a predetermined region on the substrate 22. Specifically, the semiconductor layer 24 is a layer of titanium oxide formed by adsorbing (for example, chemically adsorbing or physically adsorbing) titanium oxide nanoparticles on the substrate 22. The semiconductor layer 24 is provided on the substrate 22 so as to show a pattern such as a picture or a figure in the region where the substrate 12 and the substrate 22 are overlapped on the substrate 22. As illustrated in FIG. 1C, the semiconductor layer 24 of the present embodiment includes a region in which the semiconductor layer 24 is formed and a region of the semiconductor layer 24 in the region where the substrate 12 and the substrate 22 are overlapped. A ripple pattern is formed by combining with a region that is not formed.

色素層２６は、半導体層２４に吸着し設けた色素の層である。そのため、色素層２６は、図１（Ｃ）に例示するように、基板１２と基板２２とを重ね合せた領域内において、半導体層２４と同様に、色素層２６の形成された領域と、色素層２６の形成されていない領域との組み合わせによって波紋模様を形成している。
色素層２６を構成する色素には、金属を含む有機色素と、金属を含まない有機色素とがある。金属含む有機色素とは、例えば、ルテニウム化合物（ルテニウム錯体）を含むルテニウム系の有機色素（以下、ルテニウム系色素）である。また、金属を含まない有機色素とは、例えば、カルバゾール系の有機色素（以下、カルバゾール系色素）である。なお、本実施形態の色素層２６は、カルバゾール系色素である。本実施形態の色素層２６は、金属を含まない有機色素であるカルバゾール系色素を採用することにより、希少金属であるルテニウム系色素に比べて資源的制約が少ない。 The dye layer 26 is a layer of dye that is adsorbed and provided on the semiconductor layer 24. Therefore, as illustrated in FIG. 1C, the dye layer 26 includes the region in which the dye layer 26 is formed and the dye in the region where the substrate 12 and the substrate 22 are overlapped, similarly to the semiconductor layer 24. A ripple pattern is formed by the combination with the non-formed region of the layer 26.
The dye constituting the dye layer 26 includes an organic dye containing a metal and an organic dye containing no metal. The metal-containing organic dye is, for example, a ruthenium-based organic dye containing a ruthenium compound (ruthenium complex) (hereinafter, ruthenium-based dye). The metal-free organic dye is, for example, a carbazole-based organic dye (hereinafter, carbazole-based dye). The dye layer 26 of the present embodiment is a carbazole-based dye. By adopting a carbazole-based dye which is an organic dye containing no metal, the dye layer 26 of the present embodiment has less resource restrictions than the ruthenium-based dye which is a rare metal.

（電解質層４０）
電解質層４０は、電極１０及び電極２０の間に配置された電解質の層である。電解質層４０は、正極からの電子を受け取り、酸化状態の色素を還元する役割を果たすため、拡散速度が速く、酸化還元電位の低いものが適している。電解質層４０を形成する電解質としては、例えば、コバルト系、キノン系、又は、ヨウ素系の電解質が挙げられる。なお、本実施形態の電解質層４０を形成する電解質は、コバルト系、又は、キノン系の電解質である。ヨウ素系の電解質は、金属部材である金箔３０を腐食させる虞があるため、本実施形態の電解質層４０を形成する電解質は、コバルト系、又は、キノン系の電解質である。コバルト系の電解質とは、例えば、ビス[2,6-ジ(1H-ピラゾール-1-イル)ピリジン]コバルト(II)ビス(トリフルオロメタンスルホニル)イミドとビス[2,6-ジ(1H-ピラゾール-1-イル)ピリジン]コバルト(III)トリス(トリフルオロメタンスルホニル)イミドである。また、キノン系の電解質とは、例えば、2,5-ジーt-ブチルキノンである。
このように、本実施形態における太陽電池１は、電極１０、電極２０、及び、電解質層４０により構成されている。 (Electrolyte layer 40)
The electrolyte layer 40 is a layer of electrolyte arranged between the electrode 10 and the electrode 20. Since the electrolyte layer 40 plays a role of receiving electrons from the positive electrode and reducing the dye in the oxidized state, those having a high diffusion rate and a low redox potential are suitable. Examples of the electrolyte forming the electrolyte layer 40 include cobalt-based, quinone-based, and iodine-based electrolytes. The electrolyte forming the electrolyte layer 40 of the present embodiment is a cobalt-based or quinone-based electrolyte. Since the iodine-based electrolyte may corrode the gold leaf 30 which is a metal member, the electrolyte forming the electrolyte layer 40 of the present embodiment is a cobalt-based or quinone-based electrolyte. Cobalt-based electrolytes include, for example, bis [2,6-di (1H-pyrazol-1-yl) pyridine] cobalt (II) bis (trifluoromethanesulfonyl) imide and bis [2,6-di (1H-pyrazole) pyridine. -1-Il) Pyridine] Cobalt (III) Tris (trifluoromethanesulfonyl) imide. The quinone-based electrolyte is, for example, 2,5-di-t-butylquinone.
As described above, the solar cell 1 in the present embodiment is composed of the electrode 10, the electrode 20, and the electrolyte layer 40.

次に、本実施形態における太陽電池１の製造方法を説明する。
図２は、太陽電池１の製造方法（Ｓ５０）を説明するためのフローチャートである。
図２に示すように、ステップ５００（Ｓ５００）において、製造者は、純度９４ｗｔ％以上の金を主とした合金を約５０ｎｍ〜１５０ｎｍの厚みとなるまで打ち延ばし、箔状に形成する（すなわち、金箔３０）。 Next, the method of manufacturing the solar cell 1 in the present embodiment will be described.
FIG. 2 is a flowchart for explaining the manufacturing method (S50) of the solar cell 1.
As shown in FIG. 2, in step 500 (S500), the manufacturer stretches a gold-based alloy having a purity of 94 wt% or more to a thickness of about 50 nm to 150 nm to form a foil (that is, that is). Gold leaf 30).

ステップ５０５（Ｓ５０５）において、製造者は、接着剤を用いて、打ち延ばした金箔３０を基材１２に接着する。（電極１０の作製） In step 505 (S505), the manufacturer adheres the stretched gold leaf 30 to the base material 12 using an adhesive. (Preparation of electrode 10)

ステップ５１０（Ｓ５１０）において、製造者は、基板１２と基板２２とを重ね合せる領域内において、基板２２の一方の面にマスキング材を配置する。製造者は、酸化チタンのナノ粒子を含む混合溶液（以下、酸化チタン混合溶液）を塗布する領域と塗布しない領域と組み合わせた波紋模様を形成するよう、マスキング材を配置する。 In step 510 (S510), the manufacturer arranges the masking material on one surface of the substrate 22 in the region where the substrate 12 and the substrate 22 are overlapped. The manufacturer arranges the masking material so as to form a ripple pattern in which a mixed solution containing titanium oxide nanoparticles (hereinafter referred to as a titanium oxide mixed solution) is applied and a region not to be applied is formed.

ステップ５１５（Ｓ５１５）において、製造者は、マスキングした基板２２の面に、酸化チタン混合溶液を塗布し、基板２２のマスキング材のない領域に酸化チタンを吸着させる。 In step 515 (S515), the manufacturer applies a titanium oxide mixed solution to the surface of the masked substrate 22, and adsorbs titanium oxide to the area of the substrate 22 without the masking material.

ステップ５２０（Ｓ５２０）において、製造者は、基板２２に塗布した酸化チタン混合溶液を乾燥させる。これにより、基板２２の表面上に酸化チタンの層（すなわち、半導体層２４）が形成される。
次に、製造者は、半導体層２４を形成後に、基材２２からマスキング材を剥離する。 In step 520 (S520), the manufacturer dries the titanium oxide mixture solution applied to the substrate 22. As a result, a layer of titanium oxide (that is, a semiconductor layer 24) is formed on the surface of the substrate 22.
Next, the manufacturer peels off the masking material from the base material 22 after forming the semiconductor layer 24.

ステップ５２５（Ｓ５２５）において、製造者は、基板２２に形成された半導体層２４に色素溶液を塗布し、半導体層２４の表面に色素を吸着させる。色素溶液は、カルバゾール系色素を含んだ溶液である。
次に、製造者は、半導体層２４の表面に塗布した色素溶液を乾燥させる。製造者は、塗布した色素溶液を乾燥させることにより、半導体層２４の表面にカルバゾール系色素からなる色素層２６を形成させる。（電極２０の作製） In step 525 (S525), the manufacturer applies the dye solution to the semiconductor layer 24 formed on the substrate 22 and adsorbs the dye on the surface of the semiconductor layer 24. The dye solution is a solution containing a carbazole-based dye.
Next, the manufacturer dries the dye solution applied to the surface of the semiconductor layer 24. The manufacturer causes the dye layer 26 made of a carbazole-based dye to be formed on the surface of the semiconductor layer 24 by drying the applied dye solution. (Preparation of electrode 20)

ステップ５３０（Ｓ５３０）において、製造者は、電極１０と電極２０と重ね合せる。製造者は、電極１０の金箔３０を接着した面と、電極２０の半導体層２４及び色素層２６を形成した面と対向させ重ね合せる。 In step 530 (S530), the manufacturer superimposes the electrode 10 and the electrode 20. The manufacturer superimposes the surface of the electrode 10 to which the gold leaf 30 is adhered and the surface of the electrode 20 on which the semiconductor layer 24 and the dye layer 26 are formed so as to face each other.

ステップ５３５（Ｓ５３５）において、製造者は、重ね合せた電極１０と電極２０との隙間に電解質溶液を滴下注入し、電極１０と電極２０との間に電解質層４０を形成する。電解質溶液は、コバルト系、又は、キノン系の電解質を含んだ溶液である。製造者は、電解質溶液注入後に封止して太陽電池１を得る。 In step 535 (S535), the manufacturer drops and injects an electrolyte solution into the gap between the overlapped electrodes 10 and 20, and forms an electrolyte layer 40 between the electrodes 10 and 20. The electrolyte solution is a solution containing a cobalt-based or quinone-based electrolyte. The manufacturer obtains the solar cell 1 by sealing after injecting the electrolyte solution.

このように、本実施形態の製造方法によれば、金箔３０を含む太陽電池１を製造することができる。また、図１（Ｂ）に例示する半導体層２４および色素層２６と、金箔３０との組み合わせにより模様を備えた、太陽電池１を製造することができる。
なお、本実施形態の製造方法のＳ５１０からＳ５２５までにおいて、手作業による方法によって実現してもよし、スクリーン印刷法やジェット印刷法にて実現してもよい。また、本実施形態の製造方法は、電極１０の製造工程（Ｓ５００からＳ５０５までの製造工程）と、電極２０の製造工程（Ｓ５１０からＳ５２５までの製造工程）との製造順序を入れ替えてもよい。 As described above, according to the manufacturing method of the present embodiment, the solar cell 1 including the gold leaf 30 can be manufactured. Further, the solar cell 1 having a pattern can be manufactured by combining the semiconductor layer 24 and the dye layer 26 illustrated in FIG. 1 (B) with the gold leaf 30.
In addition, in S510 to S525 of the manufacturing method of this embodiment, it may be realized by the manual method, or it may be realized by the screen printing method or the jet printing method. Further, in the manufacturing method of the present embodiment, the manufacturing order of the manufacturing process of the electrode 10 (manufacturing steps from S500 to S505) and the manufacturing process of the electrode 20 (manufacturing steps from S510 to S525) may be interchanged.

図３は、金属薄膜を接着する接着方法を説明する図である。
蒸着法またはスパッタ法である従来技術では、図３（Ａ）に例示するように、蒸着装置を使用し、高温処理により真空中で蒸着源となる金属塊を蒸発させ、基板１２に金属薄膜を形成し、電極基板を形成していた。
一方で、本発明に係る実施形態では、図３（Ｂ）に例示するように、製造者は、接着剤を用いて打ち延ばした金箔３０を基材１２に接着する。これにより、従来技術である蒸着法またはスパッタ法に比べて、金属を蒸発させることなく金属膜を形成することができる。
また、従来技術の蒸着法では金の使用量が多いため、金属の膜厚が１００ｎｍ以上５００ｎｍ以下となるのに対し、本発明の金箔厚１００ｎｍとなるため、従来技術の蒸着法の方が膜が厚くなる。つまり、本発明の方が金の合金を多量に消費することなく効率的に、薄膜を基材１２上に形成することができる。
よって、本発明では、従来のように高額な蒸着装置は必要ないためコストが軽減される。 FIG. 3 is a diagram illustrating an adhesion method for adhering a metal thin film.
In the prior art of the vapor deposition method or the sputtering method, as illustrated in FIG. 3A, a vapor deposition apparatus is used to evaporate a metal block as a vapor deposition source in a vacuum by high temperature treatment, and a metal thin film is formed on the substrate 12. It was formed and formed an electrode substrate.
On the other hand, in the embodiment according to the present invention, as illustrated in FIG. 3B, the manufacturer adheres the gold leaf 30 stretched using an adhesive to the base material 12. As a result, a metal film can be formed without evaporating the metal, as compared with the conventional vapor deposition method or sputtering method.
Further, since the amount of gold used in the conventional thin-film deposition method is large, the film thickness of the metal is 100 nm or more and 500 nm or less, whereas the gold leaf thickness of the present invention is 100 nm, so that the conventional thin-film deposition method is a film. Becomes thicker. That is, the present invention can more efficiently form a thin film on the base material 12 without consuming a large amount of gold alloy.
Therefore, in the present invention, the cost is reduced because an expensive vapor deposition apparatus as in the conventional case is not required.

（実施例）
以下、上記実施形態の実施例を説明する。
図４は、太陽電池１の形態を例示する斜視図（Ａ）及び部分拡大図（Ｂ）である。
図５は、図４の太陽電池１の形態をより詳細に示す６面図及び部分拡大図である。
図４及び図５に例示するように、太陽電池１は、透明または半透明の部材で形成した基板１２及び基板２２の間に、半導体層２４、色素層２６、及び、金箔３０を配置している。そのため、正面図及び背面図において、これら２つの基板を介して、基板１２及び基板２２の間に配置された半導体層２４及び色素層２６と、金箔３０とを視認することができる。つまり、太陽電池１は、両面において、金色の金箔３０を視認することができる。
具体的には、正面図、及び、部分拡大図において、太陽電池１は、基板２２を介して、半導体層２４及び色素層２６と、金箔３０とが隣接し交互に配置されており全体として波紋模様を視認できる。また、背面図において、太陽電池１は、基板１２を介して、金箔３０を視認できる。 (Example)
Hereinafter, examples of the above-described embodiment will be described.
FIG. 4 is a perspective view (A) and a partially enlarged view (B) illustrating the form of the solar cell 1.
FIG. 5 is a six-view view and a partially enlarged view showing the form of the solar cell 1 of FIG. 4 in more detail.
As illustrated in FIGS. 4 and 5, in the solar cell 1, a semiconductor layer 24, a dye layer 26, and a gold leaf 30 are arranged between a substrate 12 and a substrate 22 formed of a transparent or translucent member. There is. Therefore, in the front view and the rear view, the semiconductor layer 24 and the dye layer 26 arranged between the substrates 12 and the substrate 22 and the gold leaf 30 can be visually recognized through these two substrates. That is, the solar cell 1 can visually recognize the golden gold leaf 30 on both sides.
Specifically, in the front view and the partially enlarged view, in the solar cell 1, the semiconductor layer 24, the dye layer 26, and the gold leaf 30 are arranged adjacent to each other and alternately arranged via the substrate 22, and ripples are formed as a whole. You can see the pattern. Further, in the rear view, the solar cell 1 can visually recognize the gold leaf 30 via the substrate 12.

（発電特性の評価）
図６は、実施例及び比較例における太陽電池の性能を比較したデータである。
図６（Ａ）は、実施例及び比較例における太陽電池の発電特性を示す曲線グラフである。また図６（Ｂ）は、実施例及び比較例における太陽電池の対向電極基板の発電効率を示す表である。
光源である疑似太陽（１０００Ｗ／ｍ２）の下、金箔を備えた太陽電池１（本実施例）と、従来技術の蒸着法により形成された金の薄膜を備えた太陽電池（比較例）との発電特性をそれぞれ比較した。
なお、測定条件として、本実施例の太陽電池１、及び、比較例の太陽電池ともに、１０ｃｍ×１０ｃｍの太陽電池セルとし、コバルト錯体を電解質層とし、ＭＫ−２色素（2-Cyano-3-[5'''-(9-ethyl-9H-carbazol-3-yl)-3',3'',3''',4-tetra-n-hexyl-[2,2',5',2'',5'',2''']-quarter thiophenyl-5-yl]acrylic acid）を色素層としている。また、半導体層における酸化チタン膜厚は５μｍ（マイクロメートル）、面積１６ｍｍ２である。
図６（Ａ）の発電特性を示す曲線グラフに示すように、本実施例のグラフの方が、比較例のグラフに比べて発電することが確認できた。
また、得られた結果に基づいて両者の発電効率を算出した結果、図６（Ｂ）に示すように、本実施例の太陽電池１は１．８３％であるのに対して、比較例の太陽電池は１．６５％であり、本実施例の方が高い発電効率であることが確認できた。したがって、本発明に係る実施例の太陽電池１は、従来技術により形成された太陽電池より優れたの性能を示することが確認できた。本実施例の太陽電池１の金箔は、比較例の金の薄膜に比べて、表面積が大きいため、反応する場所が増加したと考えられる。 (Evaluation of power generation characteristics)
FIG. 6 is data comparing the performance of the solar cells in Examples and Comparative Examples.
FIG. 6A is a curve graph showing the power generation characteristics of the solar cells in Examples and Comparative Examples. Further, FIG. 6B is a table showing the power generation efficiency of the counter electrode substrate of the solar cell in Examples and Comparative Examples.
A solar cell 1 provided with gold leaf (this embodiment) and a solar cell provided with a thin gold film formed by a conventional thin-film deposition method (comparative example) under a pseudo-sun (1000 W / m 2) as a light source. The power generation characteristics of each were compared.
As measurement conditions, both the solar cell 1 of this example and the solar cell of the comparative example have a 10 cm × 10 cm solar cell, a cobalt complex as an electrolyte layer, and an MK-2 dye (2-Cyano-3-). [5'''-(9-ethyl-9H-carbazol-3-yl) -3', 3'', 3''', 4-tetra-n-hexyl- [2,2', 5', 2 '', 5'', 2''']-quarter thiophenyl-5-yl] acrylic acid) is used as the dye layer. The titanium oxide film thickness in the semiconductor layer is 5 μm (micrometer) and the area is 16 mm 2 .
As shown in the curve graph showing the power generation characteristics of FIG. 6A, it was confirmed that the graph of this example generates power as compared with the graph of the comparative example.
Further, as a result of calculating the power generation efficiencies of both based on the obtained results, as shown in FIG. 6B, the solar cell 1 of this embodiment is 1.83%, whereas that of the comparative example is 1.83%. The solar cell was 1.65%, and it was confirmed that the power generation efficiency of this example was higher. Therefore, it was confirmed that the solar cell 1 of the embodiment according to the present invention exhibits superior performance to the solar cell formed by the prior art. Since the gold leaf of the solar cell 1 of this example has a large surface area as compared with the gold thin film of the comparative example, it is considered that the reaction place has increased.

（対向電極基板の評価）
図６（Ｃ）は、実施例及び比較例における太陽電池の対向電極基板の抵抗値を示す表である。
また、上記本実施例、及び、比較例両者の太陽電池セル（１０ｃｍ×１０ｃｍ）の対向電極基板を用いて、抵抗値を算出した。その結果、図６（Ｃ）に示すように、本実施例の太陽電池１の対向電極金箔基板の抵抗値は５０Ωであり、比較例の太陽電池の対向電極蒸着金膜基板の抵抗値は１００Ωであった。これより、本実施例の対向電極金箔基板の方が抵抗値が低いことが確認できた。したがって、本発明に係る実施例の太陽電池１の対向電極金箔基板は、従来技術により形成された太陽電池の対向電極蒸着金膜基板より抵抗値が低いことが確認できた。本実施例の太陽電池１の対向電極金箔基板は、比較例の対向電極蒸着金膜基板に比べて、金分子同士が繋がっているため、抵抗値が低減したと考えられる。 (Evaluation of counter electrode substrate)
FIG. 6C is a table showing the resistance values of the counter electrode substrates of the solar cells in Examples and Comparative Examples.
Further, the resistance value was calculated using the counter electrode substrates of the solar cells (10 cm × 10 cm) of both the present example and the comparative example. As a result, as shown in FIG. 6C, the resistance value of the counter electrode gold leaf substrate of the solar cell 1 of this embodiment is 50Ω, and the resistance value of the counter electrode vapor deposition gold film substrate of the solar cell of the comparative example is 100Ω. Met. From this, it was confirmed that the resistance value of the counter electrode gold leaf substrate of this example was lower. Therefore, it was confirmed that the counter electrode gold leaf substrate of the solar cell 1 of the embodiment according to the present invention has a lower resistance value than the counter electrode vapor deposition gold film substrate of the solar cell formed by the prior art. It is considered that the resistance value of the counter electrode gold leaf substrate of the solar cell 1 of the present embodiment is reduced because the gold molecules are connected to each other as compared with the counter electrode vapor deposition gold film substrate of the comparative example.

以上説明したように、本実施形態の太陽電池１は、電極基板に金箔を接着することにより、従来技術である蒸着法またはスパッタ法に比べて、金属を多量に消費することなく効率的に金属膜を形成することができるため資源の節約となる。また、蒸着法またはスパッタ法のように、高額な蒸着装置や高温処理も不要であり、製造コストも抑えられる。
また、本実施形態の太陽電池１の対向電極基板によれば、蒸着法等により形成された対向電極基板と同等以上の発電効率を維持することができる。
また、太陽電池１は、電極２０面視において、半導体層２４及び色素層２６を形成した領域と、半導体層２４及び色素層２６を形成していない領域から視認できる金箔３０とが隣接し交互に配置することにより、色素色および金色の組み合わせによる色彩と、半導体層２４及び色素層２６の配置形状による模様とを結合させたデザインとすることにより、意匠性を向上させることができる。 As described above, the solar cell 1 of the present embodiment efficiently metal without consuming a large amount of metal as compared with the conventional thin-film deposition method or sputtering method by adhering gold foil to the electrode substrate. Since a film can be formed, resources are saved. Further, unlike the thin-film deposition method or the sputtering method, expensive vapor deposition equipment and high-temperature treatment are not required, and the manufacturing cost can be suppressed.
Further, according to the counter electrode substrate of the solar cell 1 of the present embodiment, it is possible to maintain the power generation efficiency equal to or higher than that of the counter electrode substrate formed by the vapor deposition method or the like.
Further, in the solar cell 1, in the electrode 20 view, the region where the semiconductor layer 24 and the dye layer 26 are formed and the gold foil 30 which can be visually recognized from the region where the semiconductor layer 24 and the dye layer 26 are not formed are adjacent to each other and alternate. By arranging the design, the design can be improved by combining the color of the combination of the dye color and the gold color with the pattern of the arrangement shape of the semiconductor layer 24 and the dye layer 26.

なお、本実施形態の太陽電池１は、金属箔の一例として金箔である場合を説明したが、これに限定するものではなく、貴金属である銀を箔状にした銀箔、または、白金（プラチナ）を箔状にしたプラチナ箔を採用してもよい。銀箔、及び、プラチナ箔を採用した場合、太陽電池１の両面において、基板１２及び基板２２を介して、金属光沢のある白色系色または灰色系色（いわゆる銀色）を視認することができる。 The case where the solar cell 1 of the present embodiment is a gold leaf as an example of the metal foil has been described, but the present invention is not limited to this, and the silver foil made of silver, which is a noble metal, or platinum (platinum). Platinum foil in the form of foil may be adopted. When the silver foil and the platinum foil are used, a white or gray color (so-called silver) having a metallic luster can be visually recognized on both sides of the solar cell 1 via the substrate 12 and the substrate 22.

１…太陽電池
１０、２０…電極
１２、２２…基板
２４…半導体層
２６…色素層
３０…金箔
４０…電解質層 1 ... Solar cell 10, 20 ... Electrode 12, 22 ... Substrate 24 ... Semiconductor layer 26 ... Dye layer 30 ... Gold leaf 40 ... Electrolyte layer

Claims (2)

展延性を有する金属を、厚み０．０５μｍ以上０．２μｍ以下の箔状に打ち延ばす工程と、
接着剤を用いて、導電膜を備えた板材に箔状にした金属シートを接着させる接着工程と
を有する色素増感太陽電池の製造方法。 A step of spreading a malleable metal into a foil having a thickness of 0.05 μm or more and 0.2 μm or less, and
A method for manufacturing a dye-sensitized solar cell, which comprises an adhesive step of adhering a foil-shaped metal sheet to a plate material provided with a conductive film using an adhesive. 前記板材と、導電膜を備えた他の板材とを重ね合せる領域内において、該他の板材をマスキングするマスキング工程と、
マスキングした前記他の板材に金属酸化物ナノ粒子を含む溶液を塗布する塗布工程と
をさらに有する
請求項１に記載の色素増感太陽電池の製造方法。 A masking step of masking the other plate material in the region where the plate material and the other plate material provided with the conductive film are overlapped with each other.
The method for manufacturing a dye-sensitized solar cell according to claim 1 , further comprising a coating step of applying a solution containing metal oxide nanoparticles to the masked other plate material.
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