JP6915961B2 - Flexible substrates for displays and flexible displays - Google Patents

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Description

本発明は、ディスプレイ用フレキシブル基板及びフレキシブルディスプレイに関する。 The present invention relates to a flexible substrate for a display and a flexible display.

近年、液晶ディスプレイ、有機ＥＬディスプレイなどの各種ディスプレイの中でも、薄くて軽く、柔軟で変形可能なフレキシブルディスプレイに注目が集まっている。このようなフレキシブルディスプレイ用の基板としては、従来、ポリエチレンテレフタレート、ポリエチレンナフタレートなどから形成されるプラスチックフィルムが一般に用いられている（例えば、特許文献１）。 In recent years, among various displays such as liquid crystal displays and organic EL displays, thin, light, flexible and deformable flexible displays have attracted attention. As a substrate for such a flexible display, a plastic film formed of polyethylene terephthalate, polyethylene naphthalate, or the like has been generally used (for example, Patent Document 1).

特開２００６−７３６３６号公報Japanese Unexamined Patent Publication No. 2006-73636

しかしながら、プラスチックフィルムからなる従来の基板を備えるフレキシブルディスプレイは、小さな曲率半径で丸めたり、変形を繰り返したり、変形状態を長時間維持させたりすると、癖がついてしまい、元の平坦な形状に戻り難くなるという問題がある。
本発明は、上記のような問題を解決するためになされたものであり、小さな曲率半径で丸めたり、変形を繰り返したり、変形状態を長時間維持させたりしても、元の平坦な形状に戻ることが可能なディスプレイ用フレキシブル基板及びフレキシブルディスプレイを提供することを目的とする。 However, a flexible display provided with a conventional substrate made of a plastic film becomes habitual when rolled with a small radius of curvature, repeatedly deformed, or maintained in a deformed state for a long time, and it is difficult to return to the original flat shape. There is a problem of becoming.
The present invention has been made to solve the above problems, and even if the shape is rounded with a small radius of curvature, the deformation is repeated, or the deformation state is maintained for a long time, the original flat shape is restored. It is an object of the present invention to provide a flexible substrate for a display which can be returned and a flexible display.

本発明者らは、上記の問題を解決すべく鋭意研究を続けた結果、Ｔｇ（ガラス転移温度）が室温以下である三次元架橋体が、ディスプレイ用フレキシブル基板に用いるのに適した特性を有することを見出し、本発明を完成するに至った。
すなわち、本発明は、Ｔｇが室温以下である三次元架橋体を有することを特徴とするディスプレイ用フレキシブル基板である。
また、本発明は、上記のディスプレイ用フレキシブル基板を有することを特徴とするフレキシブルディスプレイである。 As a result of diligent research to solve the above problems, the present inventors have a property that a three-dimensional crosslinked body having a Tg (glass transition temperature) of room temperature or less is suitable for use in a flexible substrate for a display. This has led to the completion of the present invention.
That is, the present invention is a flexible substrate for a display characterized by having a three-dimensional crosslinked body in which Tg is room temperature or lower.
Further, the present invention is a flexible display characterized by having the above-mentioned flexible substrate for a display.

本発明によれば、小さな曲率半径で丸めたり、変形を繰り返したり、変形状態を長時間維持させたりしても、元の平坦な形状に戻ることが可能なディスプレイ用フレキシブル基板及びフレキシブルディスプレイを提供することができる。 According to the present invention, there is provided a flexible substrate for a display and a flexible display that can return to the original flat shape even if the shape is rounded with a small radius of curvature, the deformation is repeated, or the deformation state is maintained for a long time. can do.

本発明のディスプレイ用フレキシブル基板（以下、「フレキシブル基板」と略す。）は、Ｔｇが室温以下である三次元架橋体を有する。
ここで、本明細書において「三次元架橋体」とは、三次元網目構造を有する架橋体を意味する。Ｔｇが室温以下である三次元架橋体は、Ｔｇよりも低温側ではガラス状態になり、Ｔｇよりも高温側ではゴム状態となる。三次元架橋体は、ゴム状態においてゴム弾性（エントロピー弾性）を示すため、ゴム状態の三次元架橋体に負荷を与えても、負荷を除去すれば元の形状に戻り易い。他方、三次元架橋体以外の材料に負荷を与えると、塑性変形が生じ、元の形状に戻り難くなる。 The flexible substrate for display (hereinafter, abbreviated as "flexible substrate") of the present invention has a three-dimensional crosslinked body having a Tg of room temperature or less.
Here, the "three-dimensional crosslinked body" in the present specification means a crosslinked body having a three-dimensional network structure. A three-dimensional crosslinked product having a Tg of room temperature or lower is in a glass state on a lower temperature side than Tg and in a rubber state on a higher temperature side than Tg. Since the three-dimensional crosslinked body exhibits rubber elasticity (entropy elasticity) in the rubber state, even if a load is applied to the rubber state three-dimensional crosslinked body, it is easy to return to the original shape if the load is removed. On the other hand, when a load is applied to a material other than the three-dimensional crosslinked body, plastic deformation occurs and it becomes difficult to return to the original shape.

本発明では、フレキシブル基板に用いる三次元架橋体のＴｇを室温以下にしているため、ディスプレイの使用時においては、三次元架橋体がゴム状態となる。したがって、ディスプレイを小さな曲率半径で丸めたり、変形を繰り返したり、変形状態を長時間維持させたりしても、元の平坦な形状に戻ることが可能となる。
ここで、本明細書において「室温」とは、一般に２５℃を意味し、好ましくは２４℃、より好ましくは２３℃、さらに好ましくは２２℃である。
また、本明細書において「Ｔｇ」とは、ＪＩＳ Ｋ７１２１の「プラスチックの転移温度測定方法」に基づいた示差走査熱量測定（ＤＳＣ）によって測定される値のことを意味する。 In the present invention, since the Tg of the three-dimensional crosslinked body used for the flexible substrate is set to room temperature or lower, the three-dimensional crosslinked body is in a rubber state when the display is used. Therefore, even if the display is rolled with a small radius of curvature, repeatedly deformed, or maintained in a deformed state for a long period of time, it is possible to return to the original flat shape.
Here, the term "room temperature" generally means 25 ° C., preferably 24 ° C., more preferably 23 ° C., and even more preferably 22 ° C.
Further, in the present specification, "Tg" means a value measured by differential scanning calorimetry (DSC) based on "Method for measuring transition temperature of plastic" of JIS K7121.

Ｔｇが室温以下である三次元架橋体は、フレキシブル基板に用いるのに適した形状（例えば、フィルム状）を有する。
三次元架橋体の厚さは、柔軟性を損なわない範囲であれば特に限定されないが、一般に２０μｍ〜２０００μｍ、好ましくは３０μｍ〜１５００μｍ、より好ましくは４０μｍ〜１０００μｍである。 A three-dimensional crosslinked body having a Tg of room temperature or lower has a shape (for example, a film shape) suitable for use in a flexible substrate.
The thickness of the three-dimensional crosslinked body is not particularly limited as long as it does not impair the flexibility, but is generally 20 μm to 2000 μm, preferably 30 μm to 1500 μm, and more preferably 40 μm to 1000 μm.

三次元架橋体は、本発明のフレキシブル基板として用いることができるが、三次元架橋体からなる基板をディスプレイの両面に用いるか、又は片面のみ用いるかは適宜選択することができる。さらに、三次元架橋体を他の基板と積層したものを本発明のフレキシブル基板として用いることもできる。
他の基板としては、特に限定されず、当該技術分野においてフレキシブル基板に用いられる基板を用いることができる。他の基板の例としては、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）、ポリエチレンナフタレート（ＰＥＮ）、ポリエーテルサルフォン（ＰＥＳ）、ポリアレート（ＰＡＲ）、ポリカーボネート（ＰＣ）などから形成されるフィルム、ガラスシート、アルミニウムシートなどが挙げられる。なお、上記の高分子フィルムは、Ｔｇが室温より高く、且つ三次元架橋体ではないため、小さな曲率半径で丸めたり、変形を繰り返したり、変形状態を長時間維持させたりすると、高分子フィルムが塑性変形し、元の平坦な形状に戻り難い。また、ガラスシートやアルミニウムシートは、一般に高分子フィルムよりも高い剛性を有しているが、フレキシブルディスプレイ用基板として十分な柔軟性を発揮する厚さまで薄くした場合、ディスプレイを小さな曲率半径で丸めたり、変形を繰り返したり、変形状態を長時間維持させたりすると、ディスプレイの他の構成要素の変形に抗してディスプレイを元の平坦な形状に戻すのに十分な剛性を確保できなくなる。さらに、アルミニウムシートのような金属薄膜シートの場合、小さな曲率半径で丸めたり、変形を繰り返したり、変形状態を長時間維持させたりすると、金属薄膜自身が塑性（延性）変形してしまうことがある。一方、上記のフィルムやシートは、小さな曲率半径で丸めたり、変形を繰り返したり、変形状態を長時間維持させたりすると、元の平坦な形状に戻り難いが、Ｔｇが室温以下である三次元架橋体と組み合わせて用いることにより、三次元架橋体のゴム弾性によって、元の平坦な形状に戻ることが可能となる。 The three-dimensional crosslinked body can be used as the flexible substrate of the present invention, but it can be appropriately selected whether the substrate made of the three-dimensional crosslinked body is used for both sides of the display or only one side. Further, a flexible substrate of the present invention in which a three-dimensional crosslinked body is laminated with another substrate can also be used.
The other substrate is not particularly limited, and a substrate used for a flexible substrate in the technical field can be used. Examples of other substrates include films, glass sheets, and aluminum sheets formed from polyethylene terephthalate (PET), polyethylene naphthalate (PEN), polyether sulfone (PES), polyarate (PAR), polycarbonate (PC), and the like. And so on. Since the above-mentioned polymer film has a Tg higher than room temperature and is not a three-dimensional crosslinked product, the polymer film becomes formed when it is rolled with a small radius of curvature, repeatedly deformed, or maintained in a deformed state for a long time. It is plastically deformed and it is difficult to return to the original flat shape. In addition, glass sheets and aluminum sheets generally have higher rigidity than polymer films, but when thinned to a thickness that provides sufficient flexibility as a substrate for flexible displays, the display can be rolled up with a small radius of curvature. If the deformation is repeated or the deformed state is maintained for a long time, it becomes impossible to secure sufficient rigidity to return the display to its original flat shape against the deformation of other components of the display. Further, in the case of a metal thin film sheet such as an aluminum sheet, the metal thin film itself may be plastically (ductile) deformed if it is rolled with a small radius of curvature, repeatedly deformed, or maintained in a deformed state for a long time. .. On the other hand, the above-mentioned film or sheet is difficult to return to its original flat shape when rolled with a small radius of curvature, repeatedly deformed, or maintained in a deformed state for a long time, but is three-dimensionally crosslinked with a Tg of room temperature or lower. When used in combination with the body, the rubber elasticity of the three-dimensional crosslinked body makes it possible to return to the original flat shape.

三次元架橋体を他の基板と積層する場合、その間は、当該技術分野において公知の接着剤を用いて接着すればよい。接着剤としては、特に限定されないが、一般に感圧接着剤（ＰＳＡ）が用いられる。 When the three-dimensional crosslinked body is laminated with another substrate, it may be bonded using an adhesive known in the art. The adhesive is not particularly limited, but a pressure-sensitive adhesive (PSA) is generally used.

三次元架橋体の種類は、Ｔｇが室温以下であれば特に限定されないが、例えば、アクリルゴム、シリコーンゴム及びクロロプレンゴムなどが挙げられる。これらの各種ゴムは、単独又は２種以上を組み合わせて用いることができる。これらの各種ゴムは、当該技術分野において公知の方法によって製造してもよいし、市販品を用いてもよい。
上記の各種ゴムの中でも、透明性の観点から、アクリルゴムが好ましい。アクリルゴムは、一般に、（メタ）アクリル酸アルキルエステルの単独重合体又は共重合体である。
ここで、本明細書において「（メタ）アクリル酸アルキルエステル」とは、アクリル酸アルキルエステル及びメタクリル酸アルキルエステルの両方を意味する。 The type of the three-dimensional crosslinked product is not particularly limited as long as the Tg is room temperature or lower, and examples thereof include acrylic rubber, silicone rubber, and chloroprene rubber. These various types of rubber can be used alone or in combination of two or more. These various rubbers may be produced by a method known in the art, or commercially available products may be used.
Among the above-mentioned various rubbers, acrylic rubber is preferable from the viewpoint of transparency. Acrylic rubber is generally a homopolymer or copolymer of (meth) acrylic acid alkyl ester.
Here, the term "(meth) acrylic acid alkyl ester" as used herein means both an acrylic acid alkyl ester and a methacrylic acid alkyl ester.

アクリル酸アルキルエステルとしては、メチルアクリレート、エチルアクリレート、ｎ−ブチルアクリレート、イソブチルアクリレート、ｎ−ペンチルアクリレート、ｎ−ヘキシルアクリレート、ｎ−オクチルアクリレート、２−エチルヘキシルアクリレート、ｎ−デシルアクリレート、ｎ−ドデシルアクリレート、ｎ−ラウリルアクリレート、ｎ−オクタデシルアクリレートなどが挙げられる。これらは、単独又は２種以上を組み合わせて用いることができる。 Examples of the acrylic acid alkyl ester include methyl acrylate, ethyl acrylate, n-butyl acrylate, isobutyl acrylate, n-pentyl acrylate, n-hexyl acrylate, n-octyl acrylate, 2-ethylhexyl acrylate, n-decyl acrylate, and n-dodecyl acrylate. , N-lauryl acrylate, n-octadecyl acrylate and the like. These can be used alone or in combination of two or more.

メタクリル酸アルキルエステルとしては、メチルメタクリレート、エチルメタクリレート、ｎ−ブチルメタクリレート、イソブチルメタクリレート、ｎ−ペンチルメタクリレート、ｎ−ヘキシルメタクリレート、ｎ−オクチルメタクリレート、２−エチルヘキシルメタクリレート、ｎ−デシルメタクリレート、ｎ−ドデシルメタクリレート、ｎ−ラウリルメタクリレート、ｎ−オクタデシルメタクリレートなどが挙げられる。これらは、単独又は２種以上を組み合わせて用いることができる。 Examples of the methacrylic acid alkyl ester include methyl methacrylate, ethyl methacrylate, n-butyl methacrylate, isobutyl methacrylate, n-pentyl methacrylate, n-hexyl methacrylate, n-octyl methacrylate, 2-ethylhexyl methacrylate, n-decyl methacrylate, and n-dodecyl methacrylate. , N-lauryl methacrylate, n-octadecyl methacrylate and the like. These can be used alone or in combination of two or more.

（メタ）アクリル酸アルキルエステルの単独重合体又は共重合体の中でも、室温以下のＴｇを安定して得る観点から、アクリル酸アルキルエステルの単独重合体又は共重合体であることが好ましい。
（メタ）アクリル酸アルキルエステルの共重合体の場合、その種類は特に限定されず、ランダム共重合体、交互共重合体、ブロック共重合体又はグラフト共重合体であり得る。 Among the homopolymers or copolymers of the (meth) acrylic acid alkyl ester, the homopolymers or copolymers of the acrylic acid alkyl ester are preferable from the viewpoint of stably obtaining Tg at room temperature or lower.
In the case of a (meth) acrylic acid alkyl ester copolymer, the type thereof is not particularly limited, and may be a random copolymer, an alternating copolymer, a block copolymer or a graft copolymer.

三次元架橋体は、三次元架橋体をディスプレイの表示面側に用いる場合、又は透明ディスプレイに適用する場合には、透明であることが望ましい。
ここで、本明細書において「透明」とは、可視光に対して透明であることを意味する。 The three-dimensional crosslinked body is preferably transparent when the three-dimensional crosslinked body is used on the display surface side of the display or when it is applied to a transparent display.
Here, "transparent" in the present specification means that it is transparent to visible light.

（メタ）アクリル酸アルキルエステルの単独重合体又は共重合体は、（メタ）アクリル酸アルキルエステルと共に、架橋剤及び重合開始剤を原料として用い、乳化重合、懸濁重合、溶液重合、塊状重合などの公知の方法によって製造することができる。例えば、（メタ）アクリル酸アルキルエステル、架橋剤及び重合開始剤を混合した後、混合物を所定の型に流し込むか又は支持体上に塗布してフィルム状に形成して重合及び架橋させればよい。
重合条件は、使用する原料の種類などに応じて適宜調整すればよく特に限定されないが、重合温度は一般に５０℃〜２００℃、好ましくは６０℃〜１５０℃、重合時間は一般に０．５時間〜４８時間、好ましくは１時間〜２４時間である。
また、重合体の架橋は、重合後又は重合と同時に行われる。重合後に架橋を行う場合、所定の温度に加熱すればよい。架橋時間及び架橋温度は、使用する架橋剤の種類に応じて適宜調整すればよく特に限定されないが、架橋温度が一般に１００℃〜２５０℃、架橋時間が一般に０．５時間〜５時間である。 The homopolymer or copolymer of the (meth) acrylic acid alkyl ester uses a cross-linking agent and a polymerization initiator as raw materials together with the (meth) acrylic acid alkyl ester, and is used for emulsion polymerization, suspension polymerization, solution polymerization, bulk polymerization, etc. It can be produced by a known method of. For example, after mixing the (meth) acrylic acid alkyl ester, the cross-linking agent and the polymerization initiator, the mixture may be poured into a predetermined mold or applied on a support to form a film, which may be polymerized and cross-linked. ..
The polymerization conditions may be appropriately adjusted according to the type of raw material used and are not particularly limited, but the polymerization temperature is generally 50 ° C. to 200 ° C., preferably 60 ° C. to 150 ° C., and the polymerization time is generally 0.5 hours to 48 hours, preferably 1 to 24 hours.
Further, the cross-linking of the polymer is performed after the polymerization or at the same time as the polymerization. When cross-linking is performed after polymerization, it may be heated to a predetermined temperature. The cross-linking time and the cross-linking temperature may be appropriately adjusted according to the type of the cross-linking agent used and are not particularly limited, but the cross-linking temperature is generally 100 ° C. to 250 ° C. and the cross-linking time is generally 0.5 hours to 5 hours.

架橋剤としては、エチレングリコールジ（メタ）アクリレート、ジエチレングリコールジ（メタ）アクリレート、トリエチレングリコールジ（メタ）アクリレート、ポリエチレングリコールジ（メタ）アクリレート、１，４−ブタンジオールジ（メタ）アクリレート、ネオペンチルグリコールジ（メタ）アクリレート、１，６−ヘキサンジオールジ（メタ）アクリレート、１，９−ノナンジオールジ（メタ）アクリレート、トリメチロールプロパントリ（メタ）アクリレートなどが挙げられる。これらは、単独又は２種以上を組み合わせて用いることができる。架橋剤の配合割合は、使用する（メタ）アクリル酸アルキルエステルの種類に応じて適宜調整すればよく特に限定されないが、（メタ）アクリル酸アルキルエステルに対して外割で、一般に０．１モル％〜２０モル％、好ましくは０．３モル％〜１５モル％、さらに好ましくは０．５モル％〜１０モル％である。 Examples of the cross-linking agent include ethylene glycol di (meth) acrylate, diethylene glycol di (meth) acrylate, triethylene glycol di (meth) acrylate, polyethylene glycol di (meth) acrylate, 1,4-butanediol di (meth) acrylate, and neo. Examples thereof include pentyl glycol di (meth) acrylate, 1,6-hexanediol di (meth) acrylate, 1,9-nonanediol di (meth) acrylate, and trimethyl propanetri (meth) acrylate. These can be used alone or in combination of two or more. The blending ratio of the cross-linking agent may be appropriately adjusted according to the type of the (meth) acrylic acid alkyl ester to be used, and is not particularly limited. % To 20 mol%, preferably 0.3 mol% to 15 mol%, more preferably 0.5 mol% to 10 mol%.

重合開始剤としては、過酸化ベンゾイル、メチルシクロヘキサノンパーオキサイド、クメンハイドロパーオキサイド、ジイソプロピルベンゼンパーオキサイド、ジ−ｔ−ブチルパーオキサイド、ｔ−ブチルパーオキシベンゾエート、ジイソプロピルパーオキシカーボネート、ｔ−ブチルパーオキシイソプロピルモノカーボネート等の有機過酸化物、２，２’−アゾビスイソブチロニトリル（ＡＩＢＮ）などのアゾ化合物などのラジカル重合開始剤が挙げられる。これらは、単独又は２種以上を組み合わせて用いることができる。重合開始剤の配合割合は、使用する（メタ）アクリル酸アルキルエステル及び架橋剤の種類に応じて適宜調整すればよく特に限定されないが、（メタ）アクリル酸アルキルエステル及び架橋剤の合計に対して外割で、一般に０．０１モル％〜１０モル％、好ましくは０．０３モル％〜５モル％、さらに好ましくは０．０５モル％〜３モル％である。 Examples of the polymerization initiator include benzoyl peroxide, methylcyclohexanone peroxide, cumene hydroperoxide, diisopropylbenzene peroxide, di-t-butyl peroxide, t-butylperoxybenzoate, diisopropylperoxycarbonate, and t-butylperoxy. Examples thereof include organic peroxides such as isopropyl monocarbonate and radical polymerization initiators such as azo compounds such as 2,2'-azobisisobutyronitrile (AIBN). These can be used alone or in combination of two or more. The blending ratio of the polymerization initiator may be appropriately adjusted according to the type of the (meth) acrylic acid alkyl ester and the cross-linking agent used, and is not particularly limited, but is based on the total of the (meth) acrylic acid alkyl ester and the cross-linking agent. By external division, it is generally 0.01 mol% to 10 mol%, preferably 0.03 mol% to 5 mol%, and more preferably 0.05 mol% to 3 mol%.

なお、（メタ）アクリル酸アルキルエステルの共重合体を製造する場合、各（メタ）アクリル酸アルキルエステルの配合割合は、共重合体のＴｇが室温以下となるような割合にすればよく、特に限定されない。 When producing a copolymer of (meth) acrylic acid alkyl ester, the blending ratio of each (meth) acrylic acid alkyl ester may be such that the Tg of the copolymer is room temperature or lower, in particular. Not limited.

上記のようにして製造される（メタ）アクリル酸アルキルエステルの単独重合体又は共重合体などの三次元架橋体を有するフレキシブル基板は、小さな曲率半径で丸めたり、変形を繰り返したり、変形状態を長時間維持させたりしても、元の平坦な形状に戻ることが可能であるため、フレキシブルディスプレイに用いるのに最適である。 A flexible substrate having a three-dimensional crosslinked product such as a homopolymer or a copolymer of (meth) acrylic acid alkyl ester produced as described above may be rounded with a small radius of curvature, repeatedly deformed, or deformed. It is ideal for use in flexible displays because it can return to its original flat shape even if it is maintained for a long time.

以下の実験により本発明の詳細を説明するが、これらによって本発明が限定されるものではない。
（１）アクリル酸アルキルエステルの共重合体からなるフィルムの作製
ブチルメタクリレート及びメチルアクリレートをフラスコに入れ、架橋剤としてエチレングリコールジメタクリレート（ＥＧＤＭＡ）を加えた。ここで、ブチルメタクリレートとメチルアクリレートとの配合割合はモル比で９１：９及び６７：３３の２条件で共重合体を合成した。また、架橋剤の配合割合は、ブチルメタクリレート及びメチルアクリレートの合計に対して外割で１．０モル％とした。次に、重合開始剤として２，２−アゾビスイソブチロニトリル（ＡＩＢＮ）を加えた。ここで、重合開始剤の配合割合は、ブチルアクリレート、エチルアクリレート及びＥＧＤＭＡの合計に対して外割で０．１モル％とした。次に、フラスコ内を１０分間、窒素バブリングして酸素を除去した後、型に流し込み、８５℃の恒温槽に入れて２４時間重合させた。その後、温度を１２０℃に上げて１時間架橋させることにより、厚さ１ｍｍの共重合体フィルムを得た。これらのフィルムのＴｇを上記の方法によって測定したところ、ブチルメタクリレートとメチルアクリレートとの配合割合がモル比で９１：９のもの（以下「共重合体フィルム（１）」という）は２４℃で、６７：３３のもの（以下「共重合体フィルム（２）」という）は１９℃であった。 The details of the present invention will be described by the following experiments, but the present invention is not limited thereto.
(1) Preparation of Film Made of Copolymer of Acrylic Acid Alkyl Ester Butyl methacrylate and methyl acrylate were placed in a flask, and ethylene glycol dimethacrylate (EGDMA) was added as a cross-linking agent. Here, the copolymer was synthesized under two conditions of a molar ratio of 91: 9 and 67:33 in terms of the mixing ratio of butyl methacrylate and methyl acrylate. The mixing ratio of the cross-linking agent was 1.0 mol% in terms of the total of butyl methacrylate and methyl acrylate. Next, 2,2-azobisisobutyronitrile (AIBN) was added as a polymerization initiator. Here, the blending ratio of the polymerization initiator was 0.1 mol% by external percentage with respect to the total of butyl acrylate, ethyl acrylate and EGDMA. Next, after removing oxygen by nitrogen bubbling in the flask for 10 minutes, the flask was poured into a mold and placed in a constant temperature bath at 85 ° C. for 24 hours of polymerization. Then, the temperature was raised to 120 ° C. and the mixture was crosslinked for 1 hour to obtain a copolymer film having a thickness of 1 mm. When the Tg of these films was measured by the above method, those having a molar ratio of butyl methacrylate and methyl acrylate of 91: 9 (hereinafter referred to as "copolymer film (1)") were measured at 24 ° C. The temperature at 67:33 (hereinafter referred to as "copolymer film (2)") was 19 ° C.

（２）フレキシブル基板の作製
上記で作製したフィルム、並びに市販のフィルム、シート及び感圧接着剤を用いて、フレキシブル基板を作製した。フィルム又はシートは、幅１００ｍｍ、長さ２００ｍｍに切断した。
市販のフィルム、シート及び感圧接着剤としては、以下のものを用いた。
クロロプレンゴムシート：クレハエラストマー株式会社製ＣＢ２６０ＮＥ、厚さ１ｍｍ、Ｔｇ約−４０℃以下
シリコーンゴムシート（１）：信越ポリマー株式会社製ＢＡ３０、厚さ１ｍｍ、Ｔｇ−４０℃〜−５０℃
シリコーンゴムシート（２）：信越ポリマー株式会社製ＢＡ７０、厚さ１ｍｍ、Ｔｇ−４０℃〜−５０℃
ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）フィルム：東洋紡株式会社製コスモシャイン（登録商標）Ａ４３００、厚さ５０μｍ、１００μｍ及び１２５μｍ、Ｔｇ約８０℃
無延伸ポリプロピレン（ＣＰＰ）フィルム：フタムラ化学株式会社製ＦＨＫ２、厚さ５０μｍ、Ｔｇ約０℃
アルミニウムシート：厚さ５０μｍ
ガラスシート：日本電気硝子株式会社製Ｇ−Ｌｅａｆ（登録商標）、厚さ５０μｍ
感圧接着剤（ＰＳＡ）：ＤＩＣ株式会社製ＺＢ７０１１Ｗ (2) Preparation of Flexible Substrate A flexible substrate was prepared using the film prepared above, and a commercially available film, sheet and pressure-sensitive adhesive. The film or sheet was cut into a width of 100 mm and a length of 200 mm.
The following were used as commercially available films, sheets and pressure-sensitive adhesives.
Chloroprene rubber sheet: CB260NE manufactured by Kureha Elastomer Co., Ltd., thickness 1 mm, Tg approx. -40 ° C or less Silicone rubber sheet (1): BA30 manufactured by Shin-Etsu Polymer Co., Ltd., thickness 1 mm, Tg-40 ° C to -50 ° C
Silicone rubber sheet (2): BA70 manufactured by Shin-Etsu Polymer Co., Ltd., thickness 1 mm, Tg-40 ° C to -50 ° C
Polyethylene terephthalate (PET) film: Cosmo Shine (registered trademark) A4300 manufactured by Toyobo Co., Ltd., thickness 50 μm, 100 μm and 125 μm, Tg about 80 ° C.
Unstretched polypropylene (CPP) film: FHK2 manufactured by Futamura Chemical Co., Ltd., thickness 50 μm, Tg approx. 0 ° C.
Aluminum sheet: thickness 50 μm
Glass sheet: G-Leaf (registered trademark) manufactured by Nippon Electric Glass Co., Ltd., thickness 50 μm
Pressure-sensitive adhesive (PSA): ZB7011W manufactured by DIC Corporation

＜サンプルＡ（本発明例）＞
共重合体フィルム（１）をフレキシブル基板として用いた。
＜サンプルＢ（本発明例）＞
共重合体フィルム（２）をフレキシブル基板として用いた。 <Sample A (Example of the present invention)>
The copolymer film (1) was used as a flexible substrate.
<Sample B (Example of the present invention)>
The copolymer film (2) was used as a flexible substrate.

＜サンプルＣ（本発明例）＞
クロロプレンゴムシートにＰＳＡを塗布した後、ＰＥＴフィルム（厚さ５０μｍ）を重ね、室温でラミネート処理することにより、フレキシブル基板を作製した。このフレキシブル基板において、クロロプレンゴムシートとＰＥＴフィルムとの間のＰＳＡ層の厚さは２５μｍとした。
＜サンプルＤ（本発明例）＞
クロロプレンゴムシートにＰＳＡを塗布した後、アルミニウムシートを重ね、室温でラミネート処理することにより、フレキシブル基板を作製した。このフレキシブル基板において、クロロプレンゴムシートとＰＥＴフィルムとの間のＰＳＡ層の厚さは２５μｍとした。 <Sample C (Example of the present invention)>
A flexible substrate was prepared by applying PSA to a chloroprene rubber sheet, stacking a PET film (thickness 50 μm), and laminating at room temperature. In this flexible substrate, the thickness of the PSA layer between the chloroprene rubber sheet and the PET film was set to 25 μm.
<Sample D (Example of the present invention)>
A flexible substrate was produced by applying PSA to a chloroprene rubber sheet, stacking aluminum sheets, and laminating at room temperature. In this flexible substrate, the thickness of the PSA layer between the chloroprene rubber sheet and the PET film was set to 25 μm.

＜サンプルＥ（本発明例）＞
クロロプレンゴムシートの代わりにシリコーンゴムシート（１）を用いたこと以外はサンプルＣと同様にしてフレキシブル基板を作製した。
＜サンプルＦ（本発明例）＞
クロロプレンゴムシートの代わりにシリコーンゴムシート（１）を用いたこと以外はサンプルＤと同様にしてフレキシブル基板を作製した。 <Sample E (Example of the present invention)>
A flexible substrate was produced in the same manner as in Sample C except that a silicone rubber sheet (1) was used instead of the chloroprene rubber sheet.
<Sample F (Example of the present invention)>
A flexible substrate was produced in the same manner as in Sample D except that the silicone rubber sheet (1) was used instead of the chloroprene rubber sheet.

＜サンプルＧ（本発明例）＞
クロロプレンゴムシートの代わりにシリコーンゴムシート（２）を用いたこと以外はサンプルＣと同様にしてフレキシブル基板を作製した。
＜サンプルＨ（本発明例）＞
クロロプレンゴムシートの代わりにシリコーンゴムシート（２）を用いたこと以外はサンプルＤと同様にしてフレキシブル基板を作製した。 <Sample G (Example of the present invention)>
A flexible substrate was produced in the same manner as in Sample C except that a silicone rubber sheet (2) was used instead of the chloroprene rubber sheet.
<Sample H (Example of the present invention)>
A flexible substrate was produced in the same manner as in Sample D except that a silicone rubber sheet (2) was used instead of the chloroprene rubber sheet.

＜サンプルI（比較例）＞
ＰＥＴフィルム（厚さ５０μｍ）をフレキシブル基板として用いた。
＜サンプルJ（比較例）＞
ＰＥＴフィルム（厚さ１００μｍ）をフレキシブル基板として用いた。
＜サンプルＫ（比較例）＞
ＰＥＴフィルム（厚さ１２５μｍ）をフレキシブル基板として用いた。 <Sample I (comparative example)>
A PET film (thickness 50 μm) was used as a flexible substrate.
<Sample J (comparative example)>
A PET film (thickness 100 μm) was used as a flexible substrate.
<Sample K (comparative example)>
A PET film (thickness 125 μm) was used as a flexible substrate.

＜サンプルＬ（比較例）＞
アルミニウムシートをフレキシブル基板として用いた。
＜サンプルＭ（比較例）＞
ＰＥＴフィルム（厚さ５０μｍ）にＰＳＡを塗布した後、ＰＥＴフィルム（厚さ５０μｍ）を重ね、室温でラミネート処理することにより、フレキシブル基板を作製した。このフレキシブル基板において、２つのＰＥＴフィルムの間のＰＳＡ層の厚さは２５μｍとした。
＜サンプルＮ（比較例）＞
ＰＳＡ層の厚さを５０μｍに変えたこと以外はサンプルＭと同様にしてフレキシブル基板を作製した。 <Sample L (comparative example)>
An aluminum sheet was used as a flexible substrate.
<Sample M (comparative example)>
A flexible substrate was produced by applying PSA to a PET film (thickness 50 μm), stacking the PET film (thickness 50 μm), and laminating at room temperature. In this flexible substrate, the thickness of the PSA layer between the two PET films was 25 μm.
<Sample N (comparative example)>
A flexible substrate was produced in the same manner as in Sample M except that the thickness of the PSA layer was changed to 50 μm.

＜サンプルＯ（比較例）＞
アルミニウムシートにＰＳＡを塗布した後、ＰＥＴフィルム（厚さ５０μｍ）を重ね、室温でラミネート処理することにより、フレキシブル基板を作製した。このフレキシブル基板において、アルミニウムシートとＰＥＴフィルムとの間のＰＳＡ層の厚さは２５μｍとした。
＜サンプルＰ（比較例）＞
ガラスシートにＰＳＡを塗布した後、ＰＥＴフィルム（厚さ５０μｍ）を重ね、室温でラミネート処理することにより、フレキシブル基板を作製した。このフレキシブル基板において、ガラスシートとＰＥＴフィルムとの間のＰＳＡ層の厚さは２５μｍとした。
＜サンプルＱ（比較例）＞
ＰＳＡ層の厚さを５０μｍに変えたこと以外はサンプルＰと同様にしてフレキシブル基板を作製した。 <Sample O (comparative example)>
A flexible substrate was produced by applying PSA to an aluminum sheet, stacking a PET film (thickness 50 μm), and laminating at room temperature. In this flexible substrate, the thickness of the PSA layer between the aluminum sheet and the PET film was set to 25 μm.
<Sample P (comparative example)>
A flexible substrate was produced by applying PSA to a glass sheet, stacking a PET film (thickness 50 μm), and laminating at room temperature. In this flexible substrate, the thickness of the PSA layer between the glass sheet and the PET film was set to 25 μm.
<Sample Q (comparative example)>
A flexible substrate was produced in the same manner as in Sample P except that the thickness of the PSA layer was changed to 50 μm.

＜サンプルＲ（比較例）＞
ＣＰＰフィルムをフレキシブル基板として用いた。
＜サンプルＳ（比較例）＞
ガラスシートにＰＳＡを塗布した後、ＣＰＰフィルムを重ね、室温でラミネート処理することにより、フレキシブル基板を作製した。このフレキシブル基板において、ガラスシートとＣＰＰフィルムとの間のＰＳＡ層の厚さは２５μｍとした。 <Sample R (comparative example)>
A CPP film was used as a flexible substrate.
<Sample S (comparative example)>
After applying PSA to the glass sheet, a CPP film was laminated and laminated at room temperature to prepare a flexible substrate. In this flexible substrate, the thickness of the PSA layer between the glass sheet and the CPP film was set to 25 μm.

上記で得られたフレキシブル基板を、半径３０ｍｍの円筒型のパイプに巻き付けた。なお、サンプルＣ、Ｅ、Ｇ及びＯ〜ＱではＰＥＴフィルム側、サンプルＤ、Ｆ及びＨではアルミニウムシート側、サンプルＳではＣＰＰフィルム側がそれぞれ内側になるように巻き付けた。次に、フレキシブル基板を巻き付けたパイプを６０℃のオーブンに入れて２４時間保持した後、オーブンから取り出した。次に、フレキシブル基板を水平な台の上で広げ、フレキシブル基板のカール量を測定した。
フレキシブル基板のカール量は、フレキシブル基板の一方の短辺を水平な台に固定し、フレキシブル基板の他方の短辺と水平な台との距離（カール高さ）及び水平な台から離れたフレキシブル基板の長辺の部分の長さ（カール長さ）を測定することによって評価した。その結果を表１に示す。 The flexible substrate obtained above was wound around a cylindrical pipe having a radius of 30 mm. The samples C, E, G and O to Q were wound so that the PET film side was on the inside, the samples D, F and H were wound on the aluminum sheet side, and the sample S was wound on the CPP film side. Next, the pipe around which the flexible substrate was wound was placed in an oven at 60 ° C., held for 24 hours, and then removed from the oven. Next, the flexible substrate was spread on a horizontal table, and the curl amount of the flexible substrate was measured.
The amount of curl of a flexible substrate is such that one short side of the flexible substrate is fixed to a horizontal table, the distance (curl height) between the other short side of the flexible substrate and the horizontal table, and the flexible substrate away from the horizontal table. It was evaluated by measuring the length (curl length) of the long side portion of the. The results are shown in Table 1.

Figure 0006915961
Figure 0006915961

表１の結果からわかるように、サンプルＡ〜Ｈのフレキシブル基板は、サンプルＩ〜Ｓのフレキシブル基板に比べて、カール高さ、カール長さが共に小さく、元の形状に戻り易いことが分かった。
また、サンプルＣ、Ｄ、Ｆ、Ｇ及びＨのフレキシブル基板については、２４時間経過後にカール高さ及びカール長さを再度測定した。その結果、ＰＳＡを介してクロロプレンゴムシートとアルミニウムシートとを貼り合わせたサンプルＤ、Ｆ及びＨのフレキシブル基板についてはカール高さ及びカール長さにあまり変化は見られなかったものの、ＰＳＡを介してクロロプレンゴムシートとＰＥＴフィルムとを貼り合わせたサンプルＣ及びＧのフレキシブル基板についてはカール高さ及びカール長さが０ｍｍとなった。 As can be seen from the results in Table 1, the flexible substrates of Samples A to H have smaller curl height and curl length than the flexible substrates of Samples I to S, and it is easy to return to the original shape. ..
For the flexible substrates of samples C, D, F, G and H, the curl height and curl length were measured again after 24 hours had passed. As a result, although there was not much change in the curl height and curl length of the flexible substrates of Samples D, F and H in which the chloroprene rubber sheet and the aluminum sheet were bonded via PSA, the curl height and curl length did not change much, but through PSA. The curl height and curl length of the flexible substrates of Samples C and G in which the chloroprene rubber sheet and the PET film were bonded were 0 mm.

以上の結果からわかるように、本発明によれば、小さな曲率半径で丸めたり、変形を繰り返したり、変形状態を長時間維持させたりしても、元の平坦な形状に戻ることが可能なディスプレイ用フレキシブル基板及びフレキシブルディスプレイを提供することができる。 As can be seen from the above results, according to the present invention, a display capable of returning to the original flat shape even if it is rounded with a small radius of curvature, repeatedly deformed, or maintained in a deformed state for a long time. Flexible substrates and flexible displays can be provided.

Claims (4)

単層構造を有し、Ｔｇが室温以下である三次元架橋体を有することを特徴とするディスプレイ用フレキシブル基板であって、
前記三次元架橋体が、ブチルメタクリレートとメチルアクリレートとの共重合体として形成されるアクリルゴムであり、ブチルメタクリレートとメチルアクリレートとの配合割合がモル比で９１：９または６７：３３のものであり、
前記ブチルメタクリレートと前記メチルアクリレートとの前記配合割合がモル比で９１：９である場合、前記Ｔｇは２４℃であり、前記配合割合がモル比で６７：３３の場合、前記Ｔｇは１９℃である、
ディスプレイ用フレキシブル基板。 A flexible substrate for a display having a single-layer structure and having a three-dimensional crosslinked body having a Tg of room temperature or lower .
The three-dimensional crosslinked product is an acrylic rubber formed as a copolymer of butyl methacrylate and methyl acrylate, and the mixing ratio of butyl methacrylate and methyl acrylate is 91: 9 or 67:33 in molar ratio. ,
When the compounding ratio of the butyl methacrylate and the methyl acrylate is 91: 9 in molar ratio, the Tg is 24 ° C., and when the compounding ratio is 67:33 in molar ratio, the Tg is 19 ° C. Yes ,
Flexible substrate for display. 前記三次元架橋体が透明であることを特徴とする、請求項１に記載のディスプレイ用フレキシブル基板。 The flexible substrate for a display according to claim 1, wherein the three-dimensional crosslinked body is transparent. 前記三次元架橋体がフィルム状であることを特徴とする請求項１および２に記載のディスプレイ用フレキシブル基板。 The flexible substrate for a display according to claims 1 and 2 , wherein the three-dimensional crosslinked body is in the form of a film. 請求項１〜３のいずれか一項に記載のディスプレイ用フレキシブル基板を有することを特徴とするフレキシブルディスプレイ。 A flexible display comprising the flexible substrate for a display according to any one of claims 1 to 3.
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