JP6773527B2 - インターコネクタ−電気化学反応単セル複合体および電気化学反応セルスタック - Google Patents

Description

本明細書によって開示される技術は、インターコネクタ−電気化学反応単セル複合体に関する。

燃料電池の種類の１つとして、固体酸化物形燃料電池（以下、「ＳＯＦＣ」という）が知られている。ＳＯＦＣを構成するインターコネクタ−燃料電池単セル複合体（以下、単に「複合体」という）は、例えば、電解質層と電解質層を挟んで所定の方向（以下、「第１の方向」という）に互いに対向する空気極および燃料極とを含む燃料電池単セル（以下、単に「単セル」という）と、単セルの第１の方向に配置されたインターコネクタとを備える。複合体は、さらに、集電体とスペーサとを備える。集電体は、単セルとインターコネクタとの間に配置されるとともに、単セルに接触するセル接触部とインターコネクタに接触するインターコネクタ接触部とを含む。スペーサは、セル接触部とインターコネクタとの間と、インターコネクタ接触部と単セルとの間との少なくとも一方に配置されている。

集電体のスペーサ側の表面の表面粗さが小さいと、集電体に対してスペーサが位置ずれし易くなり、集電体に対するスペーサの位置ずれに起因してインターコネクタや電気化学反応単セルと集電体との電気的接続を良好に維持できなくなるおそれがある。これに対して、従来、集電体に対するスペーサの位置ずれを抑制するために、集電体のスペーサ側の表面の表面粗さを所定値以上にする技術が知られている（例えば特許文献１参照）。

国際公開第２０１４／１７０９７号

一般に、単セルとインターコネクタと集電体とを備える複合体は、集電体と、単セルおよびインターコネクタの少なくとも一方とを接合する導電性の接合層を備える。集電体の接合層側の表面の表面粗さが小さいと、例えば、集電体と単セル等との接合段階において、接合層を形成する前の接合ペーストが固まっておらず集電体の位置がずれ易い。このために、集電体の位置ずれに起因してインターコネクタや電気化学反応単セルと集電体との電気的接続を良好に維持できなくなるおそれがある。逆に、集電体の接合層側の表面の表面粗さが大きいと、例えば、集電体と接合層との間の面圧が不均一になることによって、単セル等と集電体との電気的接続を良好に維持できなくなるおそれがある。

なお、このような課題は、ＳＯＦＣに限らず、他のタイプの燃料電池にも共通の課題である。また、このような課題は、インターコネクタ−燃料電池単セル複合体に限らず、水の電気分解反応を利用して水素の生成を行う電解セルの最小構成単位である電解セルと、インターコネクタと、を備えるインターコネクタ−電解セル複合体にも共通の課題である。なお、本明細書では、燃料電池単セルと電解セルとをまとめて電気化学反応単セルといい、インターコネクタ−燃料電池単セル複合体とインターコネクタ−電解セル複合体とをまとめてインターコネクタ−電気化学反応単セル複合体という。

本明細書では、上述した課題を解決することが可能な技術を開示する。

本明細書に開示される技術は、例えば、以下の形態として実現することが可能である。

（１）本明細書に開示されるインターコネクタ−電気化学反応単セル複合体は、電解質層と、前記電解質層を挟んで第１の方向に互いに対向する空気極および燃料極と、を含む電気化学反応単セルと、前記電気化学反応単セルの前記第１の方向に配置されたインターコネクタと、前記電気化学反応単セルと前記インターコネクタとの間に配置された導電性の集電体と、前記集電体と、前記電気化学反応単セルおよび前記インターコネクタの少なくとも一方とを接合する導電性の接合層と、を備えるインターコネクタ−電気化学反応単セル複合体において、前記集電体の前記接合層側の表面は、当該表面の縁部を含む縁側領域と、前記縁側領域より前記表面の中央側に位置する中央側領域とを含み、表面形状において互いに隣り合う山と谷との高低差の最大値である最大高低差は、前記縁側領域の方が前記中央側領域より大きく、かつ、前記中央側領域における１０点平均粗さは、前記縁側領域の前記縁部に沿った第２の方向に並ぶ複数箇所のそれぞれにおける前記第２の方向視の前記最大高低差の平均値より小さい。本インターコネクタ−電気化学反応単セル複合体によれば、表面形状において互いに隣り合う山と谷との高低差の最大値である最大高低差（Ｚｔ）は、縁側領域の方が中央側領域より大きく。このことは、縁側領域には、中央側領域より接合層側に突出した凸部が形成されていることを意味する。また、中央側領域における１０点平均粗さ（Ｒｚｊｉｓ）は、縁側領域の縁部に沿った第２の方向に並ぶ複数箇所における第２の方向視の最大高低差の平均値より小さい。このことは、主に導通経路として機能する中央側領域が縁側領域より表面が平滑であることを意味する。これにより、中央側領域の表面粗さ（凹凸形状）に起因してインターコネクタや電気化学反応単セルと集電体との電気的接続が不良になることを抑制することができる。さらに、縁側領域の凹凸によって集電体の位置ずれに起因してインターコネクタや電気化学反応単セルと集電体との電気的接続が不良になることを抑制することができる。

（２）上記インターコネクタ−電気化学反応単セル複合体において、前記中央側領域において、前記最大高低差と前記１０点平均粗さとの差は、１（μｍ）以下である構成としてもよい。本インターコネクタ−電気化学反応単セル複合体によれば、中央側領域において、最大高低差と１０点平均粗さとの差が、１（μｍ）より大きい場合に比べて、中央側領域の表面粗さに起因してインターコネクタや電気化学反応単セルと集電体との電気的接続が不良になることを、より確実に抑制することができる。

（３）上記インターコネクタ−電気化学反応単セル複合体において、前記縁側領域における前記最大高低差は、１０（μｍ）より大きい構成としてもよい。本インターコネクタ−電気化学反応単セル複合体によれば、縁側領域における前記最大高低差が１０（μｍ）以下である場合に比べて、集電体に対する接合層の位置ずれに起因してインターコネクタや電気化学反応単セルと集電体との電気的接続が不良になることとを、より確実に抑制することができる。

（４）上記インターコネクタ−電気化学反応単セル複合体において、前記中央側領域における前記１０点平均粗さは、４（μｍ）未満である構成としてもよい。本インターコネクタ−電気化学反応単セル複合体によれば、中央側領域における１０点平均粗さが４（μｍ）以上である場合に比べて、中央側領域の表面粗さに起因してインターコネクタや電気化学反応単セルと集電体との電気的接続が不良になることを、より確実に抑制することができる。

なお、本明細書に開示される技術は、種々の形態で実現することが可能であり、例えば、インターコネクタ−電気化学反応単セル複合体（インターコネクタ−燃料電池単セル複合体またはインターコネクタ−電解単セル複合体）、インターコネクタ−電気化学反応単セル複合体を備える電気化学反応単位（燃料電池発電単位または電解セル単位）、複数のインターコネクタ−電気化学反応単セルまたは電気化学反応単位を備える電気化学反応セルスタック（燃料電池スタックまたは電解セルスタック）、それらの製造方法等の形態で実現することが可能である。

第１実施形態における燃料電池スタック１００の外観構成を示す斜視図である。 発電単位１０２の構成を概略的に示す説明図（ＸＺ断面図）である。 発電単位１０２の構成を概略的に示す説明図（ＹＺ断面図）である。 発電単位１０２の構成を概略的に示す説明図（ＸＹ断面図）である。 発電単位１０２の構成を概略的に示す説明図（ＸＹ断面図）である。 電極対向部１４５の電極側表面１４５Ｂを示す説明図である。 図５のＶＩＩ−ＶＩＩの位置における燃料極側集電体１４４の断面構成を示す説明図（ＸＺ断面）である。 変形例における燃料電池スタック１００ａの構成を概略的に示す説明図である。

Ａ．第１実施形態：
Ａ−１．構成：
（燃料電池スタック１００の構成）
図１は、燃料電池スタック１００の構成を概略的に示す外観構成を示す斜視図である。図１には、方向を特定するための互いに直交するＸＹＺ軸が示されている。本明細書では、便宜的に、Ｚ軸正方向を上方向といい、Ｚ軸負方向を下方向というものとするが、燃料電池スタック１００は実際にはそのような向きとは異なる向きで設置されてもよい。図２以降についても同様である。燃料電池スタック１００は、特許請求の範囲における電気化学反応セルスタックに相当する。

燃料電池スタック１００は、複数の（本実施形態では７つの）発電単位１０２と、一対のエンドプレート１０４，１０６とを備える。７つの発電単位１０２は、所定の配列方向（本実施形態では上下方向）に並べて配置されている。一対のエンドプレート１０４，１０６は、７つの発電単位１０２から構成される集合体を上下から挟むように配置されている。なお、上記配列方向（上下方向）は、特許請求の範囲における第１の方向に相当する。

燃料電池スタック１００を構成する各層（発電単位１０２、エンドプレート１０４，１０６）のＺ方向回りの周縁部には、上下方向に貫通する複数の（本実施形態では８つの）孔が形成されており、各層に形成され互いに対応する孔同士が上下方向に連通して、一方のエンドプレート１０４から他方のエンドプレート１０６にわたって上下方向に延びる連通孔１０８を構成している。以下の説明では、連通孔１０８を構成するために燃料電池スタック１００の各層に形成された孔も、連通孔１０８という場合がある。各連通孔１０８には上下方向に延びるボルト２２が挿入されており、ボルト２２とボルト２２の両側に嵌められたナット２４とによって、燃料電池スタック１００は締結されている。

各ボルト２２の軸部の外径は各連通孔１０８の内径より小さい。そのため、各ボルト２２の軸部の外周面と各連通孔１０８の内周面との間には、空間が確保されている。燃料電池スタック１００のＺ方向回りの外周における１つの辺（Ｙ軸に平行な２つの辺の内のＸ軸正方向側の辺）の中点付近に位置するボルト２２（ボルト２２Ａ）と、そのボルト２２Ａが挿入された連通孔１０８とにより形成された空間は、燃料電池スタック１００の外部から酸化剤ガスＯＧが導入され、その酸化剤ガスＯＧを各発電単位１０２に供給するガス流路である酸化剤ガス供給マニホールド１６１として機能し、該辺の反対側の辺（Ｙ軸に平行な２つの辺の内のＸ軸負方向側の辺）の中点付近に位置するボルト２２（ボルト２２Ｂ）と、そのボルト２２Ｂが挿入された連通孔１０８とにより形成された空間は、各発電単位１０２の空気室１６６から排出されたガスである酸化剤オフガスＯＯＧを燃料電池スタック１００の外部へと排出する酸化剤ガス排出マニホールド１６２として機能する（図２参照）。なお、本実施形態では、酸化剤ガスＯＧとして、例えば空気が使用される。

また、燃料電池スタック１００のＺ方向回りの外周における１つの辺（Ｘ軸に平行な２つの辺の内のＹ軸正方向側の辺）の中点付近に位置するボルト２２（ボルト２２Ｄ）と、そのボルト２２Ｄが挿入された連通孔１０８とにより形成された空間は、燃料電池スタック１００の外部から燃料ガスＦＧが導入され、その燃料ガスＦＧを各発電単位１０２に供給する燃料ガス供給マニホールド１７１として機能し、該辺の反対側の辺（Ｘ軸に平行な２つの辺の内のＹ軸負方向側の辺）の中点付近に位置するボルト２２（ボルト２２Ｅ）と、そのボルト２２Ｅが挿入された連通孔１０８とにより形成された空間は、各発電単位１０２の燃料室１７６から排出されたガスである燃料オフガスＦＯＧを燃料電池スタック１００の外部へと排出する燃料ガス排出マニホールド１７２として機能する。なお、本実施形態では、燃料ガスＦＧとして、例えば都市ガスを改質した水素リッチなガスが使用される。

（エンドプレート１０４，１０６の構成）
一対のエンドプレート１０４，１０６は、略矩形の平板形状の導電性部材であり、例えばステンレスにより形成されている。一方のエンドプレート１０４は、最も上に位置する発電単位１０２の上側に配置され、他方のエンドプレート１０６は、最も下に位置する発電単位１０２の下側に配置されている。一対のエンドプレート１０４，１０６によって複数の発電単位１０２が押圧された状態で挟持されている。上側のエンドプレート１０４は、燃料電池スタック１００のプラス側の出力端子として機能し、下側のエンドプレート１０６は、燃料電池スタック１００のマイナス側の出力端子として機能する。

（発電単位１０２の構成）
図２から図５は、発電単位１０２の構成を概略的に示す説明図である。図２には、図１、図４および図５のＩＩ−ＩＩの位置における発電単位１０２の断面構成を示しており、図３には、図１、図４および図５のＩＩＩ−ＩＩＩの位置における発電単位１０２の断面構成を示しており、図４には、図２のＩＶ−ＩＶの位置における発電単位１０２の断面構成を示しており、図５には、図２のＶ−Ｖの位置における発電単位１０２の断面構成を示している。なお、図２および図３には、一部の断面を拡大して示している。

図２および図３に示すように、発電の最小単位である発電単位１０２は、単セル１１０と、セパレータ１２０と、空気極側フレーム１３０と、空気極側集電体１３４と、燃料極側フレーム１４０と、燃料極側集電体１４４と、発電単位１０２の最上層および最下層を構成する一対のインターコネクタ１５０とを備えている。セパレータ１２０、空気極側フレーム１３０、燃料極側フレーム１４０、インターコネクタ１５０におけるＺ方向回りの周縁部には、上述したボルト２２が挿入される連通孔１０８に対応する孔が形成されている。

インターコネクタ１５０は、略矩形の平板形状の導電性部材であり、例えばフェライト系ステンレスにより形成されている。インターコネクタ１５０は、発電単位１０２間の電気的導通を確保すると共に、発電単位１０２間での反応ガスの混合を防止する。なお、本実施形態では、２つの発電単位１０２が隣接して配置されている場合、１つのインターコネクタ１５０は、隣接する２つの発電単位１０２に共有されている。すなわち、ある発電単位１０２における上側のインターコネクタ１５０は、その発電単位１０２の上側に隣接する他の発電単位１０２における下側のインターコネクタ１５０と同一部材である。また、燃料電池スタック１００は一対のエンドプレート１０４，１０６を備えているため、燃料電池スタック１００において最も上に位置する発電単位１０２は上側のインターコネクタ１５０を備えておらず、最も下に位置する発電単位１０２は下側のインターコネクタ１５０を備えていない。

単セル１１０は、電解質層１１２と、電解質層１１２を挟んで上下方向（発電単位１０２が並ぶ配列方向）に互いに対向する空気極（カソード)１１４および燃料極（アノード）１１６とを備える。なお、本実施形態の単セル１１０は、燃料極１１６で電解質層１１２および空気極１１４を支持する燃料極支持形の単セルである。単セル１１０は、特許請求の範囲における電気化学反応単セルに相当する。

電解質層１１２は、略矩形の平板形状部材であり、少なくともＺｒを含んでおり、例えば、ＹＳＺ（イットリア安定化ジルコニア）、ＳｃＳＺ（スカンジア安定化ジルコニア）、ＣａＳＺ（カルシア安定化ジルコニア）等の固体酸化物により形成されている。空気極１１４は、略矩形の平板形状部材であり、例えば、ペロブスカイト型酸化物（例えばＬＳＣＦ（ランタンストロンチウムコバルト鉄酸化物）、ＬＳＭ（ランタンストロンチウムマンガン酸化物）、ＬＮＦ（ランタンニッケル鉄））により形成されている。燃料極１１６は、略矩形の平板形状部材であり、例えば、Ｎｉ（ニッケル）、Ｎｉとセラミック粒子からなるサーメット、Ｎｉ基合金等により形成されている。このように、本実施形態の単セル１１０（発電単位１０２）は、電解質として固体酸化物を用いる固体酸化物形燃料電池（ＳＯＦＣ）である。

セパレータ１２０は、中央付近に上下方向に貫通する略矩形の孔１２１が形成されたフレーム状の部材であり、例えば、金属により形成されている。セパレータ１２０における孔１２１の周囲部分は、電解質層１１２における空気極１１４の側の表面の周縁部に対向している。セパレータ１２０は、その対向した部分に配置されたロウ材（例えばＡｇロウ）により形成された接合部１２４により、電解質層１１２（単セル１１０）と接合されている。セパレータ１２０により、空気極１１４に面する空気室１６６と燃料極１１６に面する燃料室１７６とが区画され、単セル１１０の周縁部における一方の電極側から他方の電極側へのガスのリークが抑制される。なお、セパレータ１２０が接合された単セル１１０をセパレータ付き単セルともいう。

図２から図４に示すように、空気極側フレーム１３０は、中央付近に上下方向に貫通する略矩形の孔１３１が形成されたフレーム状の部材であり、例えば、マイカ等の絶縁体により形成されている。空気極側フレーム１３０の孔１３１は、空気極１１４に面する空気室１６６を構成する。空気極側フレーム１３０は、セパレータ１２０における電解質層１１２に対向する側とは反対側の表面の周縁部と、インターコネクタ１５０における空気極１１４に対向する側の表面の周縁部とに接触している。また、空気極側フレーム１３０によって、発電単位１０２に含まれる一対のインターコネクタ１５０間が電気的に絶縁される。また、空気極側フレーム１３０には、酸化剤ガス供給マニホールド１６１と空気室１６６とを連通する酸化剤ガス供給連通孔１３２と、空気室１６６と酸化剤ガス排出マニホールド１６２とを連通する酸化剤ガス排出連通孔１３３とが形成されている。

図２、図３および図５に示すように、燃料極側フレーム１４０は、中央付近に上下方向に貫通する略矩形の孔１４１が形成されたフレーム状の部材であり、例えば、金属により形成されている。燃料極側フレーム１４０の孔１４１は、燃料極１１６に面する燃料室１７６を構成する。燃料極側フレーム１４０は、セパレータ１２０における電解質層１１２に対向する側の表面の周縁部と、インターコネクタ１５０における燃料極１１６に対向する側の表面の周縁部とに接触している。また、燃料極側フレーム１４０には、燃料ガス供給マニホールド１７１と燃料室１７６とを連通する燃料ガス供給連通孔１４２と、燃料室１７６と燃料ガス排出マニホールド１７２とを連通する燃料ガス排出連通孔１４３とが形成されている。

図２、図３および図５に示すように、燃料極側集電体１４４は、燃料室１７６内に配置されている。燃料極側集電体１４４は、インターコネクタ対向部１４６と、電極対向部１４５と、電極対向部１４５とインターコネクタ対向部１４６とをつなぐ連接部１４７とを備えており、例えば、ニッケルやニッケル合金、ステンレス等により形成されている。具体的には、燃料極側集電体１４４は、略矩形の平板形状の部材に切り込みを入れ、複数の略矩形部分を曲げ起こすように加工することにより製造される。曲げ起こされた略矩形部分が電極対向部１４５となり、曲げ起こされた部分以外の穴あき状態の平板部分がインターコネクタ対向部１４６となり、電極対向部１４５とインターコネクタ対向部１４６とをつなぐ部分が連接部１４７となる。なお、図５における部分拡大図では、燃料極側集電体１４４の製造方法を示すため、複数の方形部分の一部の曲げ起こし加工が完了する前の状態を示している。

燃料極１１６の内の電解質層１１２に対向する側とは反対側の表面（すなわち、燃料極１１６における燃料極側集電体１４４に対向する側の表面）には、導電性の接合層１１８が配置されている。本実施形態では、接合層１１８は、ＮｉＯ（酸化ニッケル）により形成されている。燃料極１１６に配置された接合層１１８は、電極対向部１４５の内の燃料極１１６に対向する側の表面（以下、「電極側表面１４５Ｂ）という）に接触する箇所に形成されている。また、インターコネクタ１５０における燃料極１１６に対向する側の表面の略全面には、導電性の接合層１５２が配置されている。本実施形態では、接合層１５２は、ＮｉＯにより形成されている。インターコネクタ１５０に配置された接合層１５２は、インターコネクタ対向部１４６の内のインターコネクタ１５０に対向する側の表面に接触している。ただし、上述したように、燃料電池スタック１００において最も下に位置する発電単位１０２は下側のインターコネクタ１５０を備えていないため、当該発電単位１０２におけるインターコネクタ対向部１４６は、下側のエンドプレート１０６に配置された図示しない接合層を介して下側のエンドプレート１０６に接触している。燃料極側集電体１４４および接合層１１８,１５２は、このような構成であるため、燃料極１１６とインターコネクタ１５０（またはエンドプレート１０６）とを電気的に接続する。なお、電極対向部１４５とインターコネクタ対向部１４６との間に、例えばマイカにより形成されたスペーサ１４９が配置されている。これにより、燃料極側集電体１４４が温度サイクルや反応ガス圧力変動による発電単位１０２の変形に追随し、燃料極側集電体１４４を介した燃料極１１６とインターコネクタ１５０（またはエンドプレート１０６）との電気的接続が良好に維持される。燃料極側集電体１４４は、特許請求の範囲における集電体に相当する。

図２から図４に示すように、空気極側集電体１３４は、空気室１６６内に配置されている。空気極側集電体１３４は、複数の略四角柱状の集電体要素１３５から構成されており、例えば、フェライト系ステンレスにより形成されている。空気極側集電体１３４は、空気極１１４における電解質層１１２に対向する側とは反対側の表面と、インターコネクタ１５０における空気極１１４に対向する側の表面とに接触している。ただし、上述したように、燃料電池スタック１００において最も上に位置する発電単位１０２は上側のインターコネクタ１５０を備えていないため、当該発電単位１０２における空気極側集電体１３４は、上側のエンドプレート１０４に接触している。空気極側集電体１３４は、このような構成であるため、空気極１１４とインターコネクタ１５０（またはエンドプレート１０４）とを電気的に接続する。なお、空気極側集電体１３４とインターコネクタ１５０とが一体の部材として形成されていてもよい。単セル１１０と燃料極側フレーム１４０と燃料極側集電体１４４とインターコネクタ１５０（燃料極側集電体１４４と接触するインターコネクタ１５０）とを含む構成体は、インターコネクタ−電気化学反応単セル複合体（いわゆるカセット）に相当する。

Ａ−２．燃料電池スタック１００における発電動作：
図２に示すように、酸化剤ガス供給マニホールド１６１に酸化剤ガスＯＧが供給されると、酸化剤ガスＯＧは、酸化剤ガス供給マニホールド１６１から各発電単位１０２の酸化剤ガス供給連通孔１３２を経て、空気室１６６に供給される。また、図３に示すように、燃料ガス供給マニホールド１７１に燃料ガスＦＧが供給されると、燃料ガスＦＧは、燃料ガス供給マニホールド１７１から各発電単位１０２の燃料ガス供給連通孔１４２を経て、燃料室１７６に供給される。

各発電単位１０２の空気室１６６に酸化剤ガスＯＧが供給され、燃料室１７６に燃料ガスＦＧが供給されると、単セル１１０において酸化剤ガスＯＧおよび燃料ガスＦＧの電気化学反応による発電が行われる。各発電単位１０２において、単セル１１０の空気極１１４は空気極側集電体１３４を介して一方のインターコネクタ１５０に電気的に接続され、燃料極１１６は燃料極側集電体１４４を介して他方のインターコネクタ１５０に電気的に接続されている。また、燃料電池スタック１００に含まれる複数の発電単位１０２は、直列に接続されている。そのため、燃料電池スタック１００の出力端子として機能するエンドプレート１０４，１０６から、各発電単位１０２において生成された電気エネルギーが取り出される。なお、ＳＯＦＣは、比較的高温（例えば摂氏７００度から１０００度）で発電が行われることから、起動後、発電により発生する熱で高温が維持できる状態になるまで、燃料電池スタック１００が加熱器により加熱されてもよい。

各発電単位１０２の空気室１６６から排出された酸化剤オフガスＯＯＧは、図２に示すように、空気室１６６から酸化剤ガス排出連通孔１３３、酸化剤ガス排出マニホールド１６２を経て、燃料電池スタック１００の外部に排出される。また、各発電単位１０２の燃料室１７６から排出された燃料オフガスＯＦＧは、図３に示すように、燃料ガス排出連通孔１４３および燃料ガス排出マニホールド１７２を経て、燃料電池スタック１００の外部に排出される。

Ａ−３．燃料極側集電体１４４の表面形状：
上述したように、燃料極側集電体１４４は、平板形状の部材に切り込みを入れ、複数の略矩形部分を曲げ起こすように加工することにより製造され、その曲げ起こされた略矩形部分が電極対向部１４５となる（図５の部分拡大図参照）。この電極対向部１４５の電極側表面１４５Ｂの表面形状は次の通りである。なお、電極側表面１４５Ｂは、特許請求の範囲における集電体の接合層側の表面に相当する。

図６は、曲げ起こされた後の電極対向部１４５（略矩形部分）の電極側表面１４５Ｂを示す説明図であり、図７は、図５のＶＩＩ−ＶＩＩの位置における燃料極側集電体１４４の断面構成（ＸＺ断面）を示す説明図である。以下、図６に示すように、電極対向部１４５の電極側表面１４５Ｂの内、切り込みにより切断された３辺に沿って延びている表面領域を「縁側領域Ｅ２」といい、当該縁側領域Ｅ２より電極側表面１４５Ｂの中央側に位置する矩形状の表面領域を「中央側領域Ｅ１」という。なお、縁側領域Ｅ２の幅Ｄ（上記各辺に直交する方向の寸法）は、例えば０．２（ｍｍ）以下であることが好ましい。

電極側表面１４５Ｂにおける中央側領域Ｅ１と縁側領域Ｅ２との表面形状（表面状態）について、次の第１の条件および第２の条件の両方が成り立つ。
＜第１の条件＞
縁側領域Ｅ２の最大高低差Ｚｍ（２） ＞ 中央側領域Ｅ１の最大高低差Ｚｍ（１）
なお、最大高低差Ｚｍは、表面形状において互いに隣接する山と谷との高低差の最大値である。隣接する山と谷との高低差（曲線の要素高さＺｔ）の定義は、ＪＩＳ Ｂ ０６０１ ２０１３に準拠するものとする。縁側領域Ｅ２の最大高低差Ｚｍ（２）は、縁側領域Ｅ２全体における最大高低差Ｚｍであり、中央側領域Ｅ１の最大高低差Ｚｍ（１）は、中央側領域Ｅ１全体における最大高低差Ｚｍである。

＜第２の条件＞
中央側領域Ｅ１における１０点平均粗さＲｚｊｉｓ ＜ 縁側領域Ｅ２における最大高低差Ｚｍの平均値
なお、１０点平均粗さＲｚｊｉｓの定義は、ＪＩＳ Ｂ ０６０１ ２０１３に準拠するものとし、例えば、基準長さにおいて、輪郭曲線の最大の山高さから５番目までの平均と、最深の谷深さからの５番目までの平均との和である。
縁側領域Ｅ２における最大高低差Ｚｍの平均値は、縁側領域Ｅ２の長手方向に並ぶ複数箇所のそれぞれにおける当該長手方向視の最大高低差Ｚｍの平均値である。

具体的には、本実施形態では、図６に示すように、例えば縁側領域Ｅ２の内、一の辺（Ｙ軸方向に平行な辺）に沿った直線状の領域において、当該一の辺に沿った方向（Ｙ軸方向 以下、「測定点並び方向」という）に所定間隔で並ぶ１０箇所ｋ（ｋ１〜ｋ１０）が測定箇所とされる。直線状の領域の長手方向の長さは、上記１０点平均粗さＲｚｊｉｓにおける基準長さと同じであることが好ましい。そして、各測定箇所ｋにおいて、測定点並び方向視の最大高低差Ｚｍを特定する。ここで、図２の右下の部分拡大図は、図５のＩＩ−ＩＩの位置における燃料極側集電体１４４の断面構成を示す説明図であり、図２の右下の部分拡大図には、一の測定箇所ｋについて、測定点並び方向視における電極側表面１４５Ｂの表面形状が示されている。図２の右下の部分拡大図を使って簡易的に説明すると、縁側領域Ｅ２内には３つの山を有する輪郭曲線の要素高さＺｔが存在し、真ん中に位置する山の要素高さＺｔが、最大高低差Ｚｍ（Ｚｍ（２））とされる。そして、１０点の測定箇所ｋのそれぞれの最大高低差Ｚｍを求め、求められた１０点の測定箇所ｋの最大高低差Ｚｍの平均値を算出することにより、縁側領域Ｅ２における最大高低差Ｚｍの平均値を特定することができる。なお、同部分拡大図中の符号Ｚｍ（１）は、中央側領域Ｅ１の最大高低差を意味するものとする。また、測定点並び方向は、特許請求の範囲における第２の方向に相当する。

なお、電極側表面１４５Ｂを、上記第１の条件および第２の条件の両方を満たす表面形状にする方法の一例は、次の通りである。すなわち、上述の平板形状の部材に対して、レーザ加工や刃（プレス）加工を用いて切り込みを入れる。これにより、平板形状の部材の内、切り込みの近傍にバリが生じることによって（図２、図３および図７参照）、電極側表面１４５Ｂが、上記第１の条件および第２の条件の両方を満たす表面形状になる。なお、中央側領域Ｅ１の最大高低差Ｚｍ（１）や１０点平均粗さＲｚｊｉｓは、上述の平板形状の部材の表面加工により調整することができる。縁側領域Ｅ２の最大高低差Ｚｍ（２）や最大高低差Ｚｍの平均値は、レーザ加工におけるレーザ出力、レーザビームの幅や照射時間、また、刃加工における平板形状の部材に対する刃の角度（逃げ角）を変更することにより調整することができる。

なお、上記第１の条件および第２の条件における各値の一例は次の通りである。
中央側領域Ｅ１の最大高低差Ｚｍ（１）：７．９（μｍ）
中央側領域Ｅ１における１０点平均粗さＲｚｊｉｓ：８．４（μｍ）
縁側領域Ｅ２の最大高低差Ｚｍ（２）：２０．６（μｍ）
縁側領域Ｅ２における最大高低差Ｚｍの平均値：２３．４４（μｍ）
（各測定箇所の最大高低差Ｚｍ：２０．６（μｍ），１６．５２（μｍ）,２５．６１（μｍ）,３２．７２（μｍ）,２６．２５（μｍ），１８．８２（μｍ），３２．０９（μｍ），２１．１（μｍ），２５．３９（μｍ），１５．２８（μｍ））
このように、中央側領域Ｅ１の最大高低差Ｚｍ（１）と中央側領域Ｅ１における１０点平均粗さＲｚｊｉｓとの差は、１（μｍ）以下であることが好ましい。また、縁側領域Ｅ２の最大高低差Ｚｍ（２）は、１０（μｍ）より大きいことが好ましい。なお、電極対向部１４５の内、スペーサ１４９と対向する表面（以下、「スペーサ側表面１４５Ａ」という）全体の表面形状は、電極側表面１４５Ｂの中央側領域Ｅ１と同程度であり、電極側表面１４５Ｂの縁側領域Ｅ２との間で上記第１の条件および第２の条件の両方が成り立つものとする。

Ａ−４．本実施形態の効果：
燃料極側集電体１４４における電極対向部１４５の電極側表面１４５Ｂの全面の表面粗さが小さいと、例えば、燃料極側集電体１４４と単セル１１０との接合段階において、接合層１１８を形成する前の接合ペーストが固まっていないことによって、単セル１１０に対する燃料極側集電体１４４の位置ずれが生じやすくなる。このために、燃料極側集電体１４４の位置ずれに起因してインターコネクタ１５０や単セル１１０と燃料極側集電体１４４との電気的接続を良好に維持できなくなるおそれがある。逆に、電極側表面１４５Ｂの全面の表面粗さが大きいと、例えば、燃料極側集電体１４４と接合層１１８との間の面圧が不均一になることによって、単セル１１０等と燃料極側集電体１４４との電気的接続を良好に維持できなくなるおそれがある。

これに対して、本実施形態によれば、燃料極側集電体１４４における電極対向部１４５の電極側表面１４５Ｂについて、縁側領域Ｅ２の最大高低差Ｚｍ（２）は、中央側領域Ｅ１の最大高低差Ｚｍ（１）より大きい。このことは、縁側領域Ｅ２には、中央側領域Ｅ１に比べて、高低差が大きい凸部が存在することを意味する。これにより、図２、図３および図７に示すように、縁側領域Ｅ２に存在する高低差が大きい凸部が接合ペーストの表面に食い込むことによって、接合段階において、単セル１１０に対する燃料極側集電体１４４の位置ずれが抑制される。

また、中央側領域Ｅ１における１０点平均粗さＲｚｊｉｓは、縁側領域Ｅ２における最大高低差Ｚｍの平均値より小さい。このことは、主に導通経路として機能する中央側領域Ｅ１が縁側領域Ｅ２に比べて表面が平滑であることを意味する。これにより、中央側領域Ｅ１の表面粗さ（凹凸形状）に起因してインターコネクタ１５０や単セル１１０と燃料極側集電体１４４との電気的接続が不良になることと、単セル１１０等に対する燃料極側集電体１４４の位置ずれに起因してインターコネクタ１５０や単セル１１０と燃料極側集電体１４４との電気的接続が不良になることとの両方を抑制することができる。

また、中央側領域Ｅ１の最大高低差Ｚｍ（１）と中央側領域Ｅ１における１０点平均粗さＲｚｊｉｓとの差は、１（μｍ）以下である。これにより、中央側領域Ｅ１において、最大高低差Ｚｍと１０点平均粗さＲｚｊｉｓとの差が、１（μｍ）より大きい場合に比べて、中央側領域Ｅ１の凹凸度合いが小さくなるため、中央側領域Ｅ１の表面粗さに起因してインターコネクタ１５０や単セル１１０と燃料極側集電体１４４との電気的接続が不良になることを、より確実に抑制することができる。

また、縁側領域Ｅ２の最大高低差Ｚｍ（２）は、１０（μｍ）より大きい。これにより、縁側領域Ｅ２の最大高低差Ｚｍ（２）が１０（μｍ）以下である場合に比べて、縁側領域Ｅ２に存在する凸部によって接合層１１８を形成する前の接合ペーストを係止する力が大きくなる。このため、単セル１１０等に対する燃料極側集電体１４４の位置ずれに起因してインターコネクタ１５０や単セル１１０と燃料極側集電体１４４との電気的接続が不良になることとを、より確実に抑制することができる。

Ｂ．第２の実施形態：
第２実施形態における電極側表面１４５Ｂの中央側領域Ｅ１は、上記第１実施形態における電極側表面１４５Ｂの中央側領域Ｅ１に比べて、より平坦である。その他の点は、上述した第１実施形態と同一の構成であるため、その説明を省略する。

具体的には、次の通りである。
中央側領域Ｅ１の最大高低差Ｚｍ（１）：２．８８（μｍ）
中央側領域Ｅ１における１０点平均粗さＲｚｊｉｓ：２．８０（μｍ）
このように、中央側領域Ｅ１における１０点平均粗さＲｚｊｉｓは、４（μｍ）未満である。これにより、中央側領域Ｅ１における１０点平均粗さＲｚｊｉｓが４（μｍ）以上である場合に比べて、中央側領域Ｅ１の表面粗さに起因してインターコネクタ１５０や単セル１１０と燃料極側集電体１４４との電気的接続が不良になることを、より確実に抑制することができる。

Ｃ．変形例：
本明細書で開示される技術は、上述の実施形態に限られるものではなく、その要旨を逸脱しない範囲において種々の形態に変形することができ、例えば次のような変形も可能である。

上記実施形態では、燃料極側集電体１４４の電極側表面１４５Ｂについて本発明を適用した例を説明したが、これに限られない。例えば、燃料極側集電体１４４の内、インターコネクタ対向部１４６の接合層１５２側の表面に本発明を適用してもよい。また、燃料電池スタック１００が、空気極側集電体１３４（集電体要素１３５）と、単セル１１０（空気極１１４）とを接合する接合層（図示せず）を備える場合、当該空気極側集電体１３４の該接合層側の表面に本発明を適用してもよい。

上記実施形態において、中央側領域Ｅ１の最大高低差Ｚｍ（１）と中央側領域Ｅ１における１０点平均粗さＲｚｊｉｓとの差は、１（μｍ）より大きくてもよい。また、縁側領域Ｅ２の最大高低差Ｚｍ（２）は、１０（μｍ）以下でもよい。また、中央側領域Ｅ１における１０点平均粗さＲｚｊｉｓは、４（μｍ）以上でもよい。

また、上記実施形態では、燃料電池スタック１００の構成が、平板形の単セル１１０を複数備える構成であるが、本発明は、他の構成、例えば国際公開第２０１２／１６５４０９号に記載されているように、略円筒形の単セル１１０ａを複数備える燃料電池スタック１００ａにも同様に適用可能である。図８は、変形例における燃料電池スタック１００ａの構成を概略的に示す説明図である。図８に示す変形例における燃料電池スタック１００ａは、Ｚ方向に互いに所定間隔をあけて並べて配置された複数の発電単位１０２ａを備える。複数の発電単位１０２ａは、隣り合う発電単位１０２ａ間に配置された集電部８７０を介して電気的に直列に接続されている。各発電単位１０２ａは、扁平柱形状の外観を有し、電極支持体８３０と、単セル１１０ａと、インターコネクタ８１０とを備える。単セル１１０ａは、燃料極８４０と、電解質層８５０と、空気極８６０と、反応防止層９００とを含む。なお、図８に示す変形例におけるＺ方向は、特許請求の範囲における第１の方向に相当する。

電極支持体８３０は、略楕円形状の断面を有する柱状体であり、多孔質材料で形成されている。電極支持体８３０の内部には、柱状体の延伸方向に延びる複数の燃料ガス流路８２０が形成されている。燃料極８４０は、電極支持体８３０の側面の内、互いに平行な一対の平坦面の一方と、各平坦面の端部同士をつなぐ２つの曲面とを覆うように設けられている。電解質層８５０は、燃料極８４０の側面を覆うように設けられている。空気極８６０は、電解質層８５０の側面の内、電極支持体８３０の平坦面上に位置する部分を覆うように設けられている。ただし、電解質層８５０と空気極８６０との間には、反応防止層９００が配置されている。インターコネクタ８１０は、燃料極８４０および電解質層８５０が設けられていない側の電極支持体８３０の平坦面上に設けられている。集電部８７０は、発電単位１０２ａの空気極８６０と、その発電単位１０２ａに隣り合う発電単位１０２ａのインターコネクタ８１０とを電気的に接続する。空気極８６０の外側に酸化剤ガスが供給され、電極支持体８３０に形成された燃料ガス流路８２０に燃料ガスが供給され、所定の作動温度まで加熱されると、燃料電池スタック１００ａにおいて発電が行われる。

さらに、燃料電池スタック１００ａは、集電部８７０とインターコネクタ８１０とを接合する第１の接合層９１０と、集電部８７０と単セル１１０ａとを接合する第２の接合層９２０とを備える。このような構成の燃料電池スタック１００ａにおいても、上記実施形態と同様に、集電部８７０の内、各接合層９１０，９２０側の表面に本発明を適用することにより、単セル１１０等に対する燃料極側集電体１４４の位置ずれに起因してインターコネクタ８１０等と集電部８７０との電気的接続が不良になることを抑制することができる。

また、上記実施形態では、燃料ガスに含まれる水素と酸化剤ガスに含まれる酸素との電気化学反応を利用して発電を行うＳＯＦＣを対象としているが、本発明は、水の電気分解反応を利用して水素の生成を行う固体酸化物形の電解セル（ＳＯＥＣ）の最小単位である電解セル単位や、複数の電解セル単位を備える電解セルスタックにも同様に適用可能である。なお、電解セルスタックの構成は、例えば特開２０１６−８１８１３号公報に記載されているように公知であるためここでは詳述しないが、概略的には上述した実施形態における燃料電池スタック１００と同様の構成である。すなわち、上述した実施形態における燃料電池スタック１００を電解セルスタックと読み替え、発電単位１０２を電解セル単位と読み替えればよい。ただし、電解セルスタックの運転の際には、空気極１１４がプラス（陽極）で燃料極１１６がマイナス（陰極）となるように両電極間に電圧が印加されると共に、連通孔１０８を介して原料ガスとしての水蒸気が供給される。これにより、各電解セル単位において水の電気分解反応が起こり、燃料室１７６で水素ガスが発生し、連通孔１０８を介して電解セルスタックの外部に水素が取り出される。このような構成の電解セル単位および電解セルスタックにおいても、上記実施形態と同様に、空気極側集電体または燃料極側集電体に本発明を適用することにより、電気化学反応単セル等に対する集電体の位置ずれに起因して電気化学反応単セル等と集電体との電気的接続が不良になることを抑制することができる。

また、上記実施形態において、電解質層１１２は固体酸化物により形成されているとしているが、電解質層１１２は固体酸化物の他に他の物質を含んでいてもよい。また、上記実施形態における各部材を形成する材料は、あくまで例示であり、各部材が他の材料により形成されてもよい。また、空気極側集電体１３４を構成する各集電体要素１３５の形状は、四角柱状に限らず、インターコネクタ１５０側から空気極１１４側に突出するような形状であれば他の形状であってもよい。

また、上記実施形態において、電解質層１１２と空気極１１４との間に、例えばセリアを含む反応防止層を設け、電解質層１１２内のジルコニウム等と空気極１１４内のストロンチウム等とが反応することによる電解質層１１２と空気極１１４との間の電気抵抗の増大を抑制するとしてもよい。また、上記実施形態において、空気極側集電体１３４と、隣接するインターコネクタ１５０とが別部材であってもよい。また、燃料極側集電体１４４は、空気極側集電体１３４と同様の構成であってもよく、燃料極側集電体１４４と、隣接するインターコネクタ１５０とが一体部材であってもよい。また、空気極側フレーム１３０ではなく燃料極側フレーム１４０が絶縁体であってもよい。また、空気極側フレーム１３０や燃料極側フレーム１４０は、多層構成であってもよい。

また、上記実施形態では、エンドプレート１０４，１０６が出力端子として機能するとしているが、エンドプレート１０４，１０６の代わりに、エンドプレート１０４，１０６のそれぞれと発電単位１０２との間に配置された導電板が出力端子として機能するとしてもよい。また、上記実施形態では、各ボルト２２の軸部の外周面と各連通孔１０８の内周面との間の空間を各マニホールドとして利用しているが、これに代えて、各ボルト２２に軸方向の孔を設け、その孔を各マニホールドとして利用してもよいし、各マニホールドを各ボルト２２が挿通される各連通孔１０８とは別に設けてもよい。

２２：ボルト ２４：ナット １００，１００ａ：燃料電池スタック １０２，１０２ａ：発電単位 １０４，１０６：エンドプレート １０８：連通孔 １１０，１１０ａ：単セル １１２：電解質層 １１４：空気極 １１６：燃料極 １１８：接合層 １２０：セパレータ １２１：孔 １２４：接合部 １３０：空気極側フレーム １３１：孔 １３２：酸化剤ガス供給連通孔 １３３：酸化剤ガス排出連通孔 １３４：空気極側集電体 １３５：集電体要素 １４０：燃料極側フレーム １４１：孔 １４２：燃料ガス供給連通孔 １４３：燃料ガス排出連通孔 １４４：燃料極側集電体 １４５：電極対向部 １４５Ａ：スペーサ側表面 １４５Ｂ：電極側表面 １４６：インターコネクタ対向部 １４７：連接部 １４９：スペーサ １５０：インターコネクタ １１８，１５２：接合層 １６１：酸化剤ガス供給マニホールド １６２：酸化剤ガス排出マニホールド １６６：空気室 １７１：燃料ガス供給マニホールド １７２：燃料ガス排出マニホールド １７６：燃料室 ８１０：インターコネクタ ８２０：燃料ガス流路 ８３０：電極支持体 ８４０：燃料極 ８５０：電解質層 ８６０：空気極 ８７０：集電部 ９００：反応防止層 ９１０：第１の接合層 ９２０：第２の接合層 Ｄ：幅 Ｅ１：中央側領域 Ｅ２：縁側領域 ＦＧ：燃料ガス ＦＯＧ：燃料オフガス ＯＦＧ：燃料オフガス ＯＧ：酸化剤ガス ＯＯＧ：酸化剤オフガス

Claims (5)

1. 電解質層と、前記電解質層を挟んで第１の方向に互いに対向する空気極および燃料極と、を含む電気化学反応単セルと、
   前記電気化学反応単セルの前記第１の方向に配置されたインターコネクタと、
   前記電気化学反応単セルと前記インターコネクタとの間に配置された導電性の集電体と、
   前記集電体と、前記電気化学反応単セルおよび前記インターコネクタの少なくとも一方とを接合する導電性の接合層と、を備えるインターコネクタ−電気化学反応単セル複合体において、
   前記集電体のうち、前記接合層と前記第１の方向において接触する表面は、当該表面の縁部を含む縁側領域と、前記縁側領域より前記表面の中央側に位置する中央側領域とを含み、
   表面形状において互いに隣り合う山と谷との高低差の最大値である最大高低差は、前記縁側領域の方が前記中央側領域より大きく、
   かつ、
   前記中央側領域における１０点平均粗さは、前記縁側領域の前記縁部に沿った第２の方向に並ぶ複数箇所のそれぞれにおける前記第２の方向視の前記最大高低差の平均値より小さいことを特徴とする、インターコネクタ−電気化学反応単セル複合体。
2. 請求項１に記載のインターコネクタ−電気化学反応単セル複合体において、
   前記中央側領域において、前記最大高低差と前記１０点平均粗さとの差は、１（μｍ）以下であることを特徴とする、インターコネクタ−電気化学反応単セル複合体。
3. 請求項１または請求項２に記載のインターコネクタ−電気化学反応単セル複合体において、
   前記縁側領域における前記最大高低差は、１０（μｍ）より大きいことを特徴とする、インターコネクタ−電気化学反応単セル複合体。
4. 請求項１から請求項３までのいずれか一項に記載のインターコネクタ−電気化学反応単セル複合体において、
   前記中央側領域における前記１０点平均粗さは、４（μｍ）未満であることを特徴とする、インターコネクタ−電気化学反応単セル複合体。
5. 前記第１の方向に並べて配列された複数のインターコネクタ−電気化学反応単セル複合体を備える電気化学反応セルスタックにおいて、
   前記複数のインターコネクタ−電気化学反応単セル複合体の少なくとも１つは、請求項１から請求項４までのいずれか一項に記載のインターコネクタ−電気化学反応単セル複合体であることを特徴とする、電気化学反応セルスタック。

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