JP6699882B2 - Nuclear fuel compact, method of manufacturing nuclear fuel compact, and nuclear fuel rod - Google Patents

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Description

本発明の実施形態は、核反応を調整するための可燃性毒物を含有する核燃料コンパクト、核燃料コンパクトの製造方法、及び核燃料コンパクトを被覆管内に積層させて装荷する核燃料棒に関する。   Embodiments of the present invention relate to a nuclear fuel compact containing a burnable poison for controlling a nuclear reaction, a method for manufacturing the nuclear fuel compact, and a nuclear fuel rod in which the nuclear fuel compact is stacked and loaded in a cladding tube.

原子力発電所において大規模な自然災害の被害により電源喪失などの重大事故に至った場合、炉心を冷却する冷却機器が駆動できなければ、制御棒の挿入により原子炉を停止することができた場合であっても、燃料内の核分裂生成物による崩壊熱などにより原子炉の内部が高温状態となる。   When a nuclear power plant leads to a serious accident such as power loss due to damage from a large-scale natural disaster, and if the cooling equipment that cools the core cannot be driven, the reactor can be stopped by inserting control rods. Even so, the inside of the reactor becomes hot due to decay heat from fission products in the fuel.

冷却材に水を用いる軽水炉の原子炉内構造物において、金属材料が主に用いられてきたが、これら金属材料は、高温の水蒸気と金属―水反応により酸化して、水素を発生させる。   Although metal materials have been mainly used in the reactor internal structure of a light water reactor that uses water as a coolant, these metal materials are oxidized by high temperature steam and metal-water reaction to generate hydrogen.

重大事故が発生して原子炉内が高温状態となり、原子炉格納容器内の水蒸気と金属材料との反応により水素が発生すると、原子炉格納容器内の水素濃度が高まり、条件によっては水素燃焼により原子炉格納容器の健全性を損なうおそれがある。   If a serious accident occurs and the temperature inside the reactor becomes high, and hydrogen is generated due to the reaction between the steam in the reactor containment vessel and the metal material, the hydrogen concentration in the reactor containment vessel increases, and depending on the conditions, hydrogen combustion may occur. This may impair the integrity of the containment vessel.

重大事故時においても原子炉の安全性を高めるため、炉内の構造物中で大部分を占める核燃料棒の被覆管を非金属材、例えばSiC長繊維強化SiC複合材料(以下、“SiC/SiC複合材料”と省略する)を用いる構成が検討されている。 Critical to enhance the safety of even the reactor at the accident, non-metallic material the cladding tube of a nuclear fuel rod occupying most in the structure of the furnace, for example, SiC long fiber-reinforced SiC composite material (hereinafter, "SiC f / A configuration using a “SiC composite material” is considered.

このSiC/SiC複合材料は、繊維と繊維を固めているセラミックスとの界面での剥離や滑りにより擬延性を与えて、モノリシックセラミックスの弱点である脆弱性を回避した材料である。一方で、SiC/SiC複合材料を被覆管に適用した場合、材料内部における剥離などの損傷を回避することは難しく、材料内部での破損が発生した場合、核分裂により生成される核分裂生成ガスが被覆管の外部へ漏洩する危険性があった。 This SiC f /SiC composite material is a material that avoids the weakness of monolithic ceramics, which is the weak point of monolithic ceramics, by imparting pseudoductility by peeling or sliding at the interface between the fibers and the ceramics that solidify the fibers. On the other hand, when the SiC f /SiC composite material is applied to the cladding tube, it is difficult to avoid damage such as separation inside the material, and when damage occurs inside the material, the fission product gas generated by fission is generated. There was a risk of leakage to the outside of the cladding.

そこで、被覆管内の核燃料物質を含む燃料要素そのものに核分裂生成ガスの閉じ込め性能を持たせるため、核分裂生成ガスを閉じ込めるための被覆層で核燃料物質を含有する中心核(カーネル)を覆った被覆粒子燃料を、基材内で分散させて加工成形した核燃料コンパクトを用いる技術の研究開発が行われている。この被覆粒子燃料を用いる技術は、従来高温ガス炉で適用されてきた技術である。   Therefore, in order to give the fission product gas confinement performance to the fuel element itself containing the nuclear fuel material in the cladding tube, the cladding particle fuel that covers the central core (kernel) containing the nuclear fuel material with the cladding layer for confining the fission product gas. Research and development of a technique using a nuclear fuel compact, which is obtained by dispersing and processing the above in a base material, is being carried out. The technique using the coated particle fuel is a technique that has been conventionally applied to a high temperature gas reactor.

特開2007−127484号公報JP 2007-127484 A

ところで、従来の軽水炉燃料では、燃焼初期における燃料体の過剰な反応度を抑制するため、中性子吸収断面積の大きいガドリニウムやホウ素などの可燃性毒物と核燃料物質とを直接混合して、加工成形を行い可燃性毒物入りの燃料ペレットとして用いている。   By the way, in the conventional light water reactor fuel, in order to suppress the excessive reactivity of the fuel body in the early stage of combustion, a combustible poison such as gadolinium or boron having a large neutron absorption cross-section is directly mixed with the nuclear fuel material, and the work molding is performed. It is used as a fuel pellet containing burnable poison.

この場合では、燃料ペレットが積層されて封入される核燃料棒内の大部分に核燃料物質が装荷されるため、可燃性毒物の混合による燃料ペレット中の核燃料物質の閉める割合が減り、核燃料物質の装荷量が極端に低下することはなかった。   In this case, since most of the nuclear fuel rods in which the fuel pellets are stacked and enclosed are loaded with the nuclear fuel material, the rate of closing the nuclear fuel material in the fuel pellet due to the mixture of combustible poisons is reduced, and the loading of the nuclear fuel material is reduced. The amount did not drop extremely.

一方、軽水炉燃料に被覆粒子燃料から構成される核燃料コンパクトを用いた場合、核燃料物質を含有する中心核に可燃性毒物を混合すると、中心核内に装荷できる核燃料物質の量には制限があるため、可燃性毒物の混合による核燃料物質の装荷量の低下が大きな問題となる。   On the other hand, when a nuclear fuel compact composed of coated particle fuel is used as the LWR fuel, if a combustible poison is mixed in the core containing the nuclear fuel material, the amount of nuclear fuel material that can be loaded in the core is limited. However, the reduction of the loading amount of nuclear fuel material due to the mixture of combustible poisons becomes a big problem.

本発明はこのような事情を考慮してなされたもので、軽水炉燃料に被覆粒子燃料を用いた場合に、核燃料物質の装荷量を低下させずに可燃性毒物を核燃料物質の近傍に配置することができる核燃料コンパクト、核燃料コンパクトの製造方法、及び核燃料コンパクトを被覆管内に積層させて装荷する核燃料棒を提供する。   The present invention has been made in consideration of such circumstances, and when a coated particle fuel is used as the LWR fuel, the burnable poison is arranged in the vicinity of the nuclear fuel material without lowering the loading amount of the nuclear fuel material. A nuclear fuel compact capable of achieving the above, a method for producing the nuclear fuel compact, and a nuclear fuel rod in which the nuclear fuel compact is stacked in a cladding tube and loaded.

本発明の実施形態に係る核燃料コンパクトにおいて、核燃料物質を含む中心核を、核分裂により生成する核分裂生成ガスを保持する被覆層で被覆させた球体状を成す被覆粒子燃料と、中性子を吸収して前記核分裂の反応度を調整するための可燃性毒物が混入されて、前記被覆粒子燃料を分散して含有するマトリックスと、を備え、混入される前記可燃性毒物の一部が、前記被覆粒子燃料の直径より小さい球体状を成す可燃性毒物粒子であり、この可燃性毒物粒子の直径が、前記被覆粒子燃料の直径の0.22倍であり、この可燃性毒物粒子が前記マトリックスの中で分散して含有されていることを特徴とする。 In a nuclear fuel compact according to an embodiment of the present invention, a central nucleus containing a nuclear fuel material, a spherical coated particle fuel coated with a coating layer holding a fission product gas produced by fission, and absorbing the neutrons, A burnable poison for adjusting the fission reactivity, and a matrix containing the coated particle fuel in a dispersed state, and a part of the burnable poison mixed in is a portion of the coated particle fuel. A burnable poison particle having a spherical shape smaller than a diameter, the diameter of the burnable poison particle being 0.22 times the diameter of the coated particle fuel, and the burnable poison particle dispersed in the matrix; It is characterized by being contained as.

本発明の実施形態に係る核燃料コンパクトの製造方法において、核燃料物質を含む中心核を核分裂により生成する核分裂生成ガスを保持する被覆層で被覆して球体状を成す被覆粒子燃料を形成するステップと、粉末状の基材と粉末状の可燃性毒物とを混合するステップと、前記基材と前記可燃性毒物との混合粉末と、前記被覆粒子燃料とを混合して、焼結助剤を添加して焼結処理してマトリックスを形成するステップと、を含み、前記基材に混入される前記可燃性毒物の一部が、前記被覆粒子燃料の直径より小さい球体状を成す可燃性毒物粒子であり、この可燃性毒物粒子の直径が、前記被覆粒子燃料の直径の0.22倍であり、この可燃性毒物粒子が前記マトリックスの中で分散して含有されていることを特徴とする。 In the method for producing a nuclear fuel compact according to an embodiment of the present invention, a step of forming a spherical coated particle fuel by coating a central nucleus containing a nuclear fuel material with a coating layer holding a fission product gas produced by fission, A step of mixing a powdery base material and a powdery combustible poison, a mixed powder of the base material and the combustible poison, and the coated particle fuel are mixed, and a sintering aid is added. And sintering to form a matrix, wherein a portion of the burnable poison mixed with the substrate is a burnable poison particle having a spherical shape smaller than a diameter of the coated particle fuel. The diameter of the burnable poison particles is 0.22 times the diameter of the coated particulate fuel, and the burnable poison particles are dispersed and contained in the matrix.

本発明の実施形態により、軽水炉燃料に被覆粒子燃料を用いた場合に、核燃料物質の装荷量を低下させずに可燃性毒物を核燃料物質の近傍に配置することができる核燃料コンパクト、核燃料コンパクトの製造方法、及び核燃料コンパクトを被覆管内に積層させて装荷する核燃料棒を提供する。   According to an embodiment of the present invention, when a coated particle fuel is used as a light water reactor fuel, a burnable poison can be arranged in the vicinity of the nuclear fuel material without reducing the loading amount of the nuclear fuel material, and the production of the nuclear fuel compact and the nuclear fuel compact. Methods and nuclear fuel rods for loading nuclear fuel compacts in a cladding stack.

本実施形態に係る核燃料コンパクトが装荷される核燃料棒の概略構成図。The schematic block diagram of the nuclear fuel rod by which the nuclear fuel compact which concerns on this embodiment is loaded. (A)は第1実施形態に係る核燃料コンパクトの構成を説明する図、(B)は本実施形態に係る被覆粒子燃料の断面図。(A) is a figure explaining the structure of the nuclear fuel compact which concerns on 1st Embodiment, (B) is sectional drawing of the coated particle fuel which concerns on this embodiment. 酸化アルミニウム−酸化イットリウムにおける状態図。The phase diagram in aluminum oxide-yttrium oxide. 酸化アルミニウム−酸化ガドリニウムにおける状態図。The phase diagram in aluminum oxide-gadolinium oxide. 本実施形態に係る核燃料コンパクトの製造方法を示すフローチャート。The flowchart which shows the manufacturing method of the nuclear fuel compact which concerns on this embodiment. (A)は第2実施形態に係る核燃料コンパクトの構成を説明する図、(B)はマトリックスにおける表面の部分拡大図。(A) is a figure explaining the structure of the nuclear fuel compact which concerns on 2nd Embodiment, (B) is the elements on larger scale in a matrix. (A)は第3実施形態に係る核燃料コンパクトの構成を説明する図、(B)はマトリックス内に含有される、被覆粒子燃料と可燃性毒物粒子の配置の一例を示す図。(A) is a figure explaining the structure of the nuclear fuel compact which concerns on 3rd Embodiment, (B) is a figure which shows an example of arrangement|positioning of the coating particle fuel and burnable poison particle contained in a matrix.

(第1実施形態)
以下、本発明の実施形態を添付図面に基づいて説明する。
図1は、本実施形態に係る核燃料棒11の縦断面図を示している。
(First embodiment)
Hereinafter, embodiments of the present invention will be described with reference to the accompanying drawings.
FIG. 1 shows a longitudinal sectional view of a nuclear fuel rod 11 according to this embodiment.

核燃料棒11は、中空円筒状の被覆管12内に複数の核燃料コンパクト10が積層して装荷されている。被覆管12の上端及び下端には、上端端栓13及び下端端栓14が設けられており、両端栓により核燃料コンパクト10は被覆管12内に封止される。   The nuclear fuel rods 11 are loaded by stacking a plurality of nuclear fuel compacts 10 inside a hollow cylindrical cladding tube 12. An upper end plug 13 and a lower end plug 14 are provided at the upper end and the lower end of the cladding tube 12, and the nuclear fuel compact 10 is sealed in the cladding tube 12 by the both end plugs.

被覆管12には、ジルカロイ合金やステンレス合金、あるいはSiC/SiC複合材料など、高温条件で十分な安定性を持つ材料が用いられる。特に、SiC/SiC複合材を用いることで、高温の水との酸化反応による水素および酸化熱発生を抑制でき、炉心溶融などを引き起こす重大事故時にその進展を遅らせることができる。 For the cladding tube 12, a material having sufficient stability under high temperature conditions such as a zircaloy alloy, a stainless alloy, or a SiC f /SiC composite material is used. In particular, by using the SiC f /SiC composite material, generation of hydrogen and oxidation heat due to an oxidation reaction with high-temperature water can be suppressed, and the progress thereof can be delayed in the case of a serious accident that causes core melting or the like.

被覆管12内の上部には、核燃料コンパクト10を積層しない一定の空間としてプレナム15が設けられている。プレナム15は、核燃料コンパクト10から放出される核分裂生成ガスを収容するガス溜めとなる。   A plenum 15 is provided in the upper portion of the cladding tube 12 as a constant space in which the nuclear fuel compacts 10 are not stacked. The plenum 15 serves as a gas reservoir containing the fission product gas emitted from the nuclear fuel compact 10.

プレナム15内にはバネ状のプレナムスプリング16が設けられており、プレナムスプリング16の一端は上端端栓13に接続され、他端は核燃料コンパクト10に係止されることで、核燃料コンパクト10は被覆管12内で固定されている。   A plenum spring 16 having a spring shape is provided in the plenum 15. One end of the plenum spring 16 is connected to the upper end plug 13 and the other end is locked to the nuclear fuel compact 10, so that the nuclear fuel compact 10 is covered. It is fixed in the tube 12.

図2(A)は第1実施形態に係る核燃料コンパクト10の構成を説明する図であり、(B)は被覆粒子燃料17の断面図である。   FIG. 2(A) is a diagram illustrating the configuration of the nuclear fuel compact 10 according to the first embodiment, and (B) is a cross-sectional view of the coated particle fuel 17.

本実施形態に係る核燃料コンパクト10は、核燃料物質を含む中心核20を、核分裂により生成する核分裂生成ガスを保持する被覆層で被覆させた粒子状の被覆粒子燃料17と、中性子を吸収して核分裂の反応度を調整するための可燃性毒物が混入されて、被覆粒子燃料17を分散して含有するマトリックス18と、を備える。   The nuclear fuel compact 10 according to the present embodiment includes a particulate coated particle fuel 17 in which a central nucleus 20 containing a nuclear fuel material is coated with a coating layer that holds a fission product gas produced by fission, and a nuclear fission by absorbing neutrons. A matrix 18 in which a burnable poison for adjusting the reactivity is mixed and the coated particle fuel 17 is dispersedly contained.

被覆粒子燃料17は、同心球状の複数領域から構成される粒子状の核燃料要素であり、中心部分に核燃料物質を含む中心核20(カーネル)が形成され、中心核20を覆うように複数の被覆層が形成されている。   The coated particle fuel 17 is a particulate nuclear fuel element composed of a plurality of concentric spherical regions, a central core 20 (kernel) containing a nuclear fuel material is formed in the central portion, and a plurality of coatings are provided so as to cover the central core 20. Layers have been formed.

核燃料物質には、ウラン235を濃縮した酸化ウラン(UO)、プルトニウムなどを用いる。また、核燃料物質を含む中心核20の成形は、乾式法や湿式法などの高温ガス炉用の燃料で使用される既存の方法を用いることができる。なお、核燃料物質の化学形は、酸化物に限定されず、窒化物、炭化物など、中心核20を安定的に形成できる状態を用いる。 As the nuclear fuel material, uranium oxide (UO 2 ) enriched from uranium 235, plutonium, or the like is used. The core 20 containing the nuclear fuel material can be molded by using an existing method such as a dry method or a wet method used for a fuel for a high temperature gas reactor. The chemical form of the nuclear fuel material is not limited to oxides, and nitrides, carbides, and the like that can stably form the central core 20 are used.

中心核20を覆う複数の被覆層は、中心核20における核分裂により生成する核分裂生成ガスを保持する(閉じ込める)ためのものであり、中心核20から外側に向かって順に、低密度炭素から成るバッファ層21、熱分解炭素層22、SiC層23、及び熱分解炭素層24で構成されている。これらの被覆層は、例えば流動床中で蒸着ガスの熱分解により中心核20を中心に蒸着、被覆されて形成される。   The plurality of coating layers covering the central nucleus 20 are for holding (confining) the fission product gas generated by the fission in the central nucleus 20, and a buffer made of low-density carbon in order from the central nucleus 20 to the outside. It is composed of a layer 21, a pyrolytic carbon layer 22, a SiC layer 23, and a pyrolytic carbon layer 24. These coating layers are formed, for example, by vapor deposition and coating around the central core 20 by thermal decomposition of vapor deposition gas in a fluidized bed.

なお、図2(B)は、被覆層の一例を示したものであり、4層で構成される被覆層に限定されるものでは無く、さらに熱分解炭素層などの被覆層を追加しても良いし、3層以下の被覆層で構成しても良い。   Note that FIG. 2B shows an example of a coating layer and is not limited to a coating layer including four layers, and a coating layer such as a pyrolytic carbon layer may be added. It is good, and it may be composed of three or less coating layers.

マトリックス18は、中性子を吸収して核分裂の反応度を調整するための可燃性毒物が混入されて、被覆粒子燃料17を分散して含有する金属セラミックスである。マトリックス18の基材として、炭化ケイ素、チタン合金、酸化アルミニウムなどが例示される。   The matrix 18 is a metal-ceramic containing a coated particle fuel 17 dispersed therein, in which a burnable poison for absorbing neutrons and adjusting the reactivity of fission is mixed. Examples of the base material of the matrix 18 include silicon carbide, titanium alloy, aluminum oxide and the like.

マトリックス18は、粉末状の基材と粉末状の可燃性毒物とを均一となるように混合して混合粉末を作り、この混合粉末の中に被覆粒子燃料17を加える。そして、この混合物に焼結助剤を添加して、焼結処理することで円柱状に成形されたものである。被覆粒子燃料17は、マトリックス18内で分散されるように焼結処理される。なお、マトリックス18を成形するための焼結方法は、液相焼結法などセラミックスを形成する既存の方法を用いる。   In the matrix 18, a powdery base material and a powdery combustible poison are uniformly mixed to form a mixed powder, and the coated particle fuel 17 is added to the mixed powder. Then, a sintering aid is added to this mixture and the mixture is sintered to form a columnar shape. The coated particle fuel 17 is sintered so as to be dispersed in the matrix 18. As a sintering method for forming the matrix 18, an existing method for forming ceramics such as a liquid phase sintering method is used.

可燃性毒物としては、中性子吸収断面積の大きい元素用いられ、例えば熱中性子吸収断面積の大きいガドリニウムまたはホウ素など、あるいはガドリニウムまたはホウ素の化合物が用いられる。ガドリニウムの化合物として酸化ガドリニウム(Gd)、ホウ素の化合物として二ホウ化ジルコニウム(ZrB)が例示される。 As the burnable poison, an element having a large neutron absorption cross section is used, and for example, gadolinium or boron having a large thermal neutron absorption cross section, or a compound of gadolinium or boron is used. Examples of the gadolinium compound include gadolinium oxide (Gd 2 O 3 ), and examples of the boron compound include zirconium diboride (ZrB 2 ).

特にガドリニウムの中性子吸収反応は、主としてガドリニウム155、ガドリニウム157の(n,γ)反応によるものとなる。反応後のガドリニウム156、ガドリニウム158は安定核種であり、反応前のガドリニウムと同種元素となる。   In particular, the neutron absorption reaction of gadolinium is mainly due to the (n,γ) reaction of gadolinium 155 and gadolinium 157. After the reaction, gadolinium 156 and gadolinium 158 are stable nuclides and are the same type of element as gadolinium before the reaction.

このため、燃焼中は強い放射線場にあるため格子欠陥の形成などの損傷は起こりうるものの、可燃性毒物の燃焼におけるマトリックス18の化学的な性質の変化は最低限に抑制され、核燃料コンパクト10を安定的に維持できる。   Therefore, although the damage such as the formation of lattice defects may occur due to the strong radiation field during the combustion, the change in the chemical property of the matrix 18 during the combustion of the burnable poison is suppressed to the minimum, and the nuclear fuel compact 10 is protected. Can be stably maintained.

また、焼結助剤は、マトリックス18の基材よりも融点が低い材料が選択されて、例えば酸化アルミニウム(Al)と酸化イットリウム(Y)の混合材料を用いることができる。 A material having a lower melting point than the base material of the matrix 18 is selected as the sintering aid, and for example, a mixed material of aluminum oxide (Al 2 O 3 ) and yttrium oxide (Y 2 O 3 ) can be used. .

図3は、AlとYにおける2成分系の状態図を示している。なお、図中において、α―Alは三方晶Al多形を意味しており、C及びHのそれぞれは、立方晶、六方晶Y多形を意味する。また、図中のE〜Eは共晶点(eutectic)を、Pは包晶点(peritectic)を示す。 FIG. 3 shows a phase diagram of a binary system in Al 2 O 3 and Y 2 O 3 . In the figure, α-Al 2 O 3 means a trigonal Al 2 O 3 polymorph, and each of C and H means a cubic crystal and a hexagonal Y 2 O 3 polymorph. In addition, E 1 to E 3 in the figure represent eutectic points (eutectic), and P represents peritectic points (pereticic).

AlとYの混合比を調整することで融点を下げることができるため、焼結処理の温度を下げることができる。例えば、物質量比でおおよそAl:Y=4:1が選定された場合、融点を1829℃(共晶点E)まで下げることができる。 Since the melting point can be lowered by adjusting the mixing ratio of Al 2 O 3 and Y 2 O 3 , the temperature of the sintering process can be lowered. For example, when Al 2 O 3 :Y 2 O 3 =4:1 is selected as the substance ratio, the melting point can be lowered to 1829° C. (eutectic point E 1 ).

図3の状態図によれば、物質量比でAl:Y=4:1が選定された場合、焼結処理後で成形されたマトリックス18内にはAlとYAl12(YAG)が混合して存在することになる。 According to the state diagram of FIG. 3, Al 2 O 3 with a substance amount ratio: Y 2 O 3 = 4: If 1 is selected, the matrix 18 which is formed after the sintering process and Al 2 O 3 Y 3 Al 5 O 12 (YAG) is present as a mixture.

具体的には、共晶点EでのY、YAGそれぞれのモル分率は、19.5mol%、37.5mol%となる。これを重量分率に換算すると、Y、YAGそれぞれは、35.6wt%、57.0wt%となる。さらに、てこの原理を用いてAlの相の重量比を計算すると、Alは焼結助剤中の重量比で38%存在する。 Specifically, the mole fractions of Y 2 O 3 and YAG at the eutectic point E 1 are 19.5 mol% and 37.5 mol %, respectively. Converting this into a weight fraction, Y 2 O 3 and YAG are 35.6 wt% and 57.0 wt %, respectively. Further, when the weight ratio of the Al 2 O 3 phase is calculated using the lever principle, Al 2 O 3 is present in the sintering additive in a weight ratio of 38%.

Alは高温水との共存性が悪いため、焼結助剤としてAlとYを用いることで焼結温度を下げられる一方で、高温水環境中ではマトリックス18の耐食性を下げてしまうおそれがある。 Since Al 2 O 3 has poor coexistence with high temperature water, the sintering temperature can be lowered by using Al 2 O 3 and Y 2 O 3 as sintering aids, while the matrix 18 of the matrix 18 can be used in a high temperature water environment. Corrosion resistance may be reduced.

核燃料コンパクト10は、被覆管12内に積層されるため、直接高温の炉水と通常時には接触しないが、破損時など異常時は高温水と接触する場合が考えられる。このため、高温水に対する耐食性をマトリックス18が有することが望ましく、マトリックス18中のAlの存在量を低減することが望ましい。 Since the nuclear fuel compact 10 is laminated inside the cladding tube 12, it does not directly contact with high-temperature reactor water during normal times, but it may be in contact with high-temperature water during abnormal times such as breakage. For this reason, it is desirable that the matrix 18 has corrosion resistance to high-temperature water, and it is desirable to reduce the amount of Al 2 O 3 present in the matrix 18.

そこで、可燃性毒物としてGdを用いて、Alとの状態遷移を利用してマトリックス18中のAlの存在量を低減する方法を検討する。 Therefore, by using Gd 2 O 3 as a burnable poison, by using the state transition of the Al 2 O 3 to consider how to reduce the abundance of Al 2 O 3 in the matrix 18.

図4は、AlとGdにおける2成分系の状態図を示している。なお、H、A、及びBのそれぞれは、高温六方晶、A型六方晶、B型単斜晶Gdを意味する。 FIG. 4 shows a phase diagram of a binary system in Al 2 O 3 and Gd 2 O 3 . Note that each of H, A, and B means high-temperature hexagonal crystal, A-type hexagonal crystal, and B-type monoclinic crystal Gd 2 O 3 .

図4の状態図によると、Alのモル分率を100%から低下させていくと、Alのモル分率が62.5%のときに、GdAl12の固相に変化して、Alの固相が存在しなくなることが分かる。 According to the state diagram of FIG. 4, when the molar fraction of Al 2 O 3 is decreased from 100%, when the molar fraction of Al 2 O 3 is 62.5%, the Gd 3 Al 5 O 12 It can be seen that the solid phase is changed and the solid phase of Al 2 O 3 disappears.

GdAl12の組成に基づいて、GdAl12の固相に変化させるために必要なGdの添加量を検討する。GdとAlの比率は、Gd/(Gd+Al)=3/8=0.6/1.6となり、物質量比でGd:Al=0.6:1.0となる。つまり、AlとGdの物質量比で、GdがAlの0.6倍以上であれば、Alの固相が存在しなくなる。 Based on the composition of Gd 3 Al 5 O 12, consider the amount of Gd required to change to a solid phase Gd 3 Al 5 O 12. The ratio of Gd and Al is Gd/(Gd+Al)=3/8=0.6/1.6, and the material amount ratio is Gd:Al=0.6:1.0. That is, the ratio of the amounts of substances Al 2 O 3 and Gd 2 O 3, Gd 2 O 3 is not less than 0.6 times the Al 2 O 3, the solid phase of Al 2 O 3 is no longer present.

共晶点E(図3)でのAlは、焼結助剤1gにつき0.003682molと計算される。この物質量の0.6倍(=0.002209mol)のGdが、AlをGdAl12の固相に変化させるために必要な物質量となる。これを焼結助剤1gに対して換算すると0.8gのGdが必要な重量と計算できる。 Al 2 O 3 at the eutectic point E 1 (FIG. 3) is calculated to be 0.003682 mol/g sintering aid. Is Gd 2 O 3 of 0.6 times this substance amount (= 0.002209mol), the amount of substance required for changing the Al 2 O 3 in the solid phase of Gd 3 Al 5 O 12. When this is converted to 1 g of the sintering aid, 0.8 g of Gd 2 O 3 can be calculated as the necessary weight.

つまり、焼結助剤の重量を基準とすると、Gdの重量が焼結助剤の0.8倍以上であれば、耐食性を低下させるAlの固相の発生を抑制することができる。 That is, based on the weight of the sintering aid, if the weight of Gd 2 O 3 is 0.8 times or more that of the sintering aid, the generation of the solid phase of Al 2 O 3 that reduces the corrosion resistance is suppressed. be able to.

図5は、本実施形態に係る核燃料コンパクト10の製造手順を示すフローチャートである(適宜、図2参照)。ここでは、マトリックス18の基材として、SiCを用いる場合を例に説明する。   FIG. 5 is a flowchart showing the manufacturing procedure of the nuclear fuel compact 10 according to the present embodiment (see FIG. 2 as appropriate). Here, a case where SiC is used as the base material of the matrix 18 will be described as an example.

粒子形成ステップS10では、核燃料物質を含む中心核20を、複数の被覆層で被覆して粒子状の被覆粒子燃料17を形成させる。   In the particle formation step S10, the central core 20 containing the nuclear fuel material is coated with a plurality of coating layers to form the particulate coated particulate fuel 17.

混合ステップS11では、粉末状の可燃性毒物と炭化ケイ素の基材とを均一となるように混合させる。   In the mixing step S11, the powdery combustible poison and the silicon carbide base material are mixed so as to be uniform.

焼結処理ステップS12では、可燃性毒物と炭化ケイ素の混合粉末と、被覆粒子燃料17とを混合する。そして、焼結助剤を添加して焼結処理が行われて、円柱状のマトリックス18に成形される。このとき、被覆粒子燃料17はマトリックス18内で分散されるように焼結処理される。   In the sintering step S12, the mixed powder of burnable poison and silicon carbide and the coated particle fuel 17 are mixed. Then, a sintering aid is added and a sintering process is performed to form a columnar matrix 18. At this time, the coated particle fuel 17 is sintered so as to be dispersed in the matrix 18.

このように、粉末状の可燃性毒物を混入させてマトリックス18を成形することにより、中心核20に核燃料物質を添加する場合や被覆粒子燃料17の周囲に可燃性毒物を含む被覆層(オーバーコート層)を設ける場合と比較して、核燃料コンパクト10における核燃料物質の装荷量を低下させずに可燃性毒物を核燃料物質の近傍に配置することができる。   As described above, by mixing the powdery combustible poison and forming the matrix 18, when a nuclear fuel substance is added to the central core 20 or when the coated particle fuel 17 is surrounded by a coating layer (overcoat) containing the combustible poison. The burnable poison can be arranged in the vicinity of the nuclear fuel material without reducing the loading amount of the nuclear fuel material in the nuclear fuel compact 10 as compared with the case of providing the layer.

また、マトリックス18内に可燃性毒物が均質に分布するため、燃焼の偏りを低減することができる。   Further, since the burnable poison is uniformly distributed in the matrix 18, the unevenness of combustion can be reduced.

(第2実施形態)
図6(A)は、第2実施形態に係る核燃料コンパクト10の構成を説明する図であり、(B)はマトリックス18における表面の部分拡大図である。なお、第1実施形態と共通の構成又は機能については、重複する説明を省略する。
(Second embodiment)
FIG. 6A is a diagram illustrating the configuration of the nuclear fuel compact 10 according to the second embodiment, and FIG. 6B is a partially enlarged view of the surface of the matrix 18. It should be noted that duplicate description will be omitted for configurations or functions common to the first embodiment.

第2実施形態では、マトリックス18の気孔率を調整して、核分裂によって生成されるガスをマトリックス18の外部に排出して被覆管12(図1)の自由空間に逃すことを特徴とする。ここでは、マトリックス18の基材としてSiCを用いて、可燃性毒物としてホウ素を用いる場合について検討する。   The second embodiment is characterized in that the porosity of the matrix 18 is adjusted so that the gas generated by nuclear fission is discharged to the outside of the matrix 18 and escaped into the free space of the cladding tube 12 (FIG. 1). Here, the case where SiC is used as the base material of the matrix 18 and boron is used as the burnable poison is considered.

ホウ素は、可燃性毒物としての役割を有するとともに、SiCの焼結助剤として一般に広く用いられるものであり、マトリックス18の焼結を補助する。   Boron has a role as a burnable poison and is widely used as a sintering aid for SiC, and assists in the sintering of the matrix 18.

一方で、ホウ素による中性子吸収は、主としてホウ素10の(n,α)反応による。αはヘリウム原子核であるため、中性子吸収にともないヘリウムガス(Heガス)が発生する。ホウ素は主にSiCの粒界に存在するため、(n,α)反応により発生するHeガスは粒界ガスバブルとして存在する。   On the other hand, the neutron absorption by boron is mainly due to the (n,α) reaction of boron 10. Since α is a helium nucleus, helium gas (He gas) is generated with neutron absorption. Since boron mainly exists at grain boundaries of SiC, He gas generated by the (n, α) reaction exists as grain boundary gas bubbles.

ホウ素による中性子吸収により発生するHeガスが核燃料コンパクト10内に蓄積すると、ガススウェリング(ガス膨張)が発生するおそれがある。   When He gas generated by neutron absorption by boron accumulates in the nuclear fuel compact 10, gas swelling (gas expansion) may occur.

核燃料コンパクト10が膨張すると、被覆管12(図1)と核燃料コンパクト10との間には一定のクリアランスが確保されているものの、被覆管12と核燃料コンパクト10が接触して、被覆管12にかかる負荷を増加させてしまう危険性がある。   When the nuclear fuel compact 10 expands, a certain clearance is secured between the cladding tube 12 (FIG. 1) and the nuclear fuel compact 10, but the cladding tube 12 and the nuclear fuel compact 10 come into contact with each other, and the cladding tube 12 is covered. There is a risk of increasing the load.

そこで、図6(B)に示すように、ホウ素による中性子吸収により発生するHeガスをマトリックス18の外部に排出するための気孔を、SiC結晶粒の境界である結晶粒界に与える。   Therefore, as shown in FIG. 6B, pores for discharging He gas generated by neutron absorption by boron to the outside of the matrix 18 are provided in the crystal grain boundaries that are boundaries of the SiC crystal grains.

長軸/短軸比3〜4程度の扁平楕円体形状の気孔を考えた場合、気孔によるパーコレーション(浸透)の閾値は、体積比で20%程度となる。このため、気孔率がマトリックス18の体積比で20%以上であれば連結なクラスタが存在することができ、このとき気孔がマトリックス18の全体に渡って生じる。   When considering pores in the shape of an oblate ellipsoid having a major axis/minor axis ratio of about 3 to 4, the threshold value of percolation (permeation) by pores is about 20% by volume. Therefore, if the porosity is 20% or more in terms of the volume ratio of the matrix 18, connected clusters can exist, and at this time, pores are generated throughout the matrix 18.

したがって、マトリックス18の気孔率を調整して20%以上とすることで、マトリックス18の内部でHeガスが発生した場合であっても、このHeガスを、気孔を介して被覆管12の自由空間に通じて逃すことができる。なお、気孔率の調整法は、多孔質SiCセラミックスの気孔率を調整するための既存の方法を用いる。   Therefore, by adjusting the porosity of the matrix 18 to 20% or more, even when the He gas is generated inside the matrix 18, the He gas is allowed to pass through the pores in the free space of the cladding tube 12. Can be escaped through. As the method for adjusting the porosity, an existing method for adjusting the porosity of the porous SiC ceramics is used.

このように、発生したHeガスを核燃料コンパクト10から被覆管内の自由空間内に逃す構成とすることにより、核燃料コンパクト10におけるマトリックス18のガススウェリングを低減でき、核燃料コンパクト10の安定性を向上することができる。   As described above, by arranging the generated He gas to escape from the nuclear fuel compact 10 into the free space in the cladding tube, the gas swelling of the matrix 18 in the nuclear fuel compact 10 can be reduced and the stability of the nuclear fuel compact 10 is improved. be able to.

また、α粒子そのものは非放射性なので、被覆管12の微小亀裂などから万が一ヘリウムガスが漏れ出しても、放射能の漏洩にはつながることは無い。   Further, since the α particles themselves are non-radioactive, even if helium gas leaks out from a microcrack in the cladding tube 12 or the like, it does not lead to leakage of radioactivity.

(第3実施形態)
図7(A)は、第3実施形態に係る核燃料コンパクト10の構成を説明する図であり、(B)は被覆粒子燃料17と可燃性毒物粒子25の配置の一例を示す図。なお、第1実施形態と共通の構成又は機能については、重複する説明を省略する。
(Third Embodiment)
FIG. 7A is a diagram illustrating the configuration of the nuclear fuel compact 10 according to the third embodiment, and FIG. 7B is a diagram illustrating an example of the arrangement of the coated particle fuel 17 and the burnable poison particles 25. It should be noted that duplicated description of configurations or functions common to those of the first embodiment will be omitted.

第3実施形態では、マトリックス18に混入される可燃性毒物の一部が、被覆粒子燃料17の直径より小さい可燃性毒物粒子25であり、この可燃性毒物粒子がマトリックス18の中で分散して含有されていることを特徴とする。   In the third embodiment, some of the burnable poisons mixed in the matrix 18 are burnable poison particles 25 smaller than the diameter of the coated particle fuel 17, and the burnable poison particles are dispersed in the matrix 18. It is characterized in that it is contained.

焼結助剤とともに混入させた粉末状の可燃性毒物のみでは、核設計の条件によっては可燃性毒物の量として不十分である場合がある。この場合、可燃性毒物をホウ素10やガドリニウム155、ガドリニウム157など中性子吸収断面積の大きい同位体に濃縮することで、化学的な組成を変えずに中性子吸収断面積を高めることも考えられるが、これは技術的な観点、製造コストなどから容易ではない。   The powdery combustible poison alone mixed with the sintering aid may be insufficient as the amount of the combustible poison depending on the condition of the nuclear design. In this case, it is possible to increase the neutron absorption cross section without changing the chemical composition by concentrating the combustible poison into isotopes having a large neutron absorption cross section such as boron 10, gadolinium 155, and gadolinium 157. This is not easy from a technical point of view and manufacturing cost.

そこで、マトリックス18を焼結成形する際に、粉末状の可燃性毒物とともに粒子状の可燃性毒物粒子25を基材に混入させることで、可燃性毒物粒子25をマトリックス18の中で分散して含有させる。   Therefore, when sintering the matrix 18, the combustible poison particles 25 are dispersed in the matrix 18 by mixing the particulate combustible poison particles 25 together with the powder combustible poison particles into the base material. Include.

可燃性毒物粒子25の直径を被覆粒子燃料17の直径より小さい粒子とすることで、被覆粒子燃料17の充填率を大きく下げずに、可燃性毒物粒子25をマトリックス18中に分散させて含有させることができる。   By making the diameter of the combustible poison particles 25 smaller than the diameter of the coated particle fuel 17, the combustible poison particles 25 are dispersed and contained in the matrix 18 without significantly reducing the filling rate of the coated particle fuel 17. be able to.

このように、球状の可燃性毒物粒子25をマトリックス18内に分散して含有させることで、同位体濃縮を行うこと無く簡易に可燃性毒物の量を調整することができる。   As described above, the spherical combustible poison particles 25 are dispersed and contained in the matrix 18, so that the amount of the combustible poison can be easily adjusted without performing isotope concentration.

また、被覆粒子燃料17及び可燃性毒物粒子25の2つの球体を充填する場合、最密充填した球の間隙に内接する小さな球(可燃性毒物粒子25)の半径rは、幾何学的な配置を考慮すると、大きな球(被覆粒子燃料17)の半径Rの0.22倍となる。   Further, when the two spheres of the coated particle fuel 17 and the burnable poison particles 25 are filled, the radius r of the small sphere (the burnable poison particles 25) inscribed in the gap between the closely packed spheres has a geometrical arrangement. In consideration of the above, the radius is 0.22 times the radius R of the large sphere (coated particle fuel 17).

可燃性毒物粒子25の半径rを被覆粒子燃料17の半径Rの0.22倍に設定することで、最密充填した被覆粒子燃料17の間隙に可燃性毒物粒子25が存在できることになり、被覆粒子燃料17の充填率、すなわち核燃料物質の装荷量への影響を最小限に抑制することができる。   By setting the radius r of the burnable poison particles 25 to 0.22 times the radius R of the coated particle fuel 17, the burnable poison particles 25 can be present in the gaps between the closely packed coated particle fuel 17 and It is possible to minimize the influence on the filling rate of the particulate fuel 17, that is, the loading amount of the nuclear fuel material.

なお、混入される可燃性毒物粒子25が焼結助剤と反応して化学的なバランスを崩してしまう恐れがある場合には、可燃性毒物粒子25の表面に、反応を抑制する膜を形成しても良い。この被膜は、例えばSiCを化学気相成長させて可燃性毒物粒子25の表面に形成させる。 When there is a possibility that the burnable poison particles 25 to be mixed resulting in breaking the chemical balance reacts with sintering aid, on the surface of the burnable poison particles 25, for suppressing the film reaction You may form. This film is formed on the surface of the burnable poison particles 25 by chemical vapor deposition of SiC, for example.

以上述べた各実施形態の核燃料コンパクトによれば、粉末状の可燃性毒物を混入させてマトリックスを成形することにより、軽水炉燃料に被覆粒子燃料を用いた場合に、燃料コンパクトにおける核燃料物質の装荷量を低下させずに可燃性毒物を核燃料物質の近傍に配置することができる。   According to the nuclear fuel compact of each of the embodiments described above, by mixing powdery combustible poisons to form a matrix, when a coated particle fuel is used as the light water reactor fuel, the loading amount of the nuclear fuel substance in the fuel compact. It is possible to place the burnable poison in the vicinity of the nuclear fuel material without reducing the temperature.

本発明のいくつかの実施形態を説明したが、これらの実施形態は、例として提示したものであり、発明の範囲を限定することは意図していない。これら新規な実施形態は、その他の様々な形態で実施されることが可能であり、発明の要旨を逸脱しない範囲で、種々の省略、置き換え、変更を行うことができる。これら実施形態やその変形は、発明の範囲や要旨に含まれるとともに、特許請求の範囲に記載された発明とその均等の範囲に含まれる。   Although some embodiments of the present invention have been described, these embodiments are presented as examples and are not intended to limit the scope of the invention. These novel embodiments can be implemented in various other forms, and various omissions, replacements, and changes can be made without departing from the spirit of the invention. These embodiments and modifications thereof are included in the scope and the gist of the invention, and are also included in the invention described in the claims and the scope equivalent thereto.

10 核燃料コンパクト
11 核燃料棒
12 被覆管
13 上部端栓
14 下部端栓
15 プレナム
16 プレナムスプリング
17 被覆粒子燃料
18 マトリックス
20 カーネル
21 バッファ層
22 熱分解炭素層
23 SiC層
24 熱分解炭素層
25 可燃性毒物粒子
10 Nuclear Fuel Compact 11 Nuclear Fuel Rod 12 Cladding Tube 13 Upper End Plug 14 Lower End Plug 15 Plenum 16 Plenum Spring 17 Coated Particle Fuel 18 Matrix 20 Kernel 21 Buffer Layer 22 Pyrolytic Carbon Layer 23 SiC Layer 24 Pyrolytic Carbon Layer 25 Combustible Poison particle

Claims (10)

核燃料物質を含む中心核を、核分裂により生成する核分裂生成ガスを保持する被覆層で被覆させた球体状を成す被覆粒子燃料と、
中性子を吸収して前記核分裂の反応度を調整するための可燃性毒物が混入されて、前記被覆粒子燃料を分散して含有するマトリックスと、を備え、
混入される前記可燃性毒物の一部が、前記被覆粒子燃料の直径より小さい球体状を成す可燃性毒物粒子であり、この可燃性毒物粒子の直径が、前記被覆粒子燃料の直径の0.22倍であり、この可燃性毒物粒子が前記マトリックスの中で分散して含有されていることを特徴とする核燃料コンパクト。
A spherical coated particle fuel in which a central nucleus containing a nuclear fuel material is coated with a coating layer holding a fission product gas produced by fission,
A matrix containing a burnable poison for absorbing neutrons and adjusting the reactivity of the nuclear fission, and containing the coated particle fuel in a dispersed state,
A part of the burnable poison to be mixed is a burnable poison particle having a spherical shape smaller than the diameter of the coated particle fuel, and the diameter of the burnable poison particle is 0.22 of the diameter of the coated particle fuel. a fold, nuclear fuel compact, characterized in that the burnable poison particles are contained and dispersed in said matrix.
前記可燃性毒物の表面は、SiCの被膜を備えることを特徴とする請求項1に記載の核燃料コンパクト。   The nuclear fuel compact according to claim 1, wherein a surface of the burnable poison is provided with a coating of SiC. 前記可燃性毒物は、ガドリニウム及びホウ素の少なくとも一方を含むことを特徴とする請求項1または請求項2に記載の核燃料コンパクト。   The nuclear fuel compact according to claim 1 or 2, wherein the combustible poison contains at least one of gadolinium and boron. 前記マトリックスが、炭化ケイ素のセラミックスから形成されることを特徴とする請求項1から請求項3のいずれか一項に記載の核燃料コンパクト。   The nuclear fuel compact according to any one of claims 1 to 3, wherein the matrix is formed of ceramics of silicon carbide. 前記マトリックスの気孔率が、20%以上であることを特徴とする請求項1から請求項4のいずれか一項に記載の核燃料コンパクト。   The nuclear fuel compact according to any one of claims 1 to 4, wherein the porosity of the matrix is 20% or more. 請求項1から請求項のいずれか一項に記載の前記核燃料コンパクトが被覆管の内部に積層して充填されたことを特徴とする核燃料棒。 A nuclear fuel rod, wherein the nuclear fuel compact according to any one of claims 1 to 5 is stacked and filled inside a cladding tube. 核燃料物質を含む中心核を、核分裂により生成する核分裂生成ガスを保持する被覆層で被覆させた球体状を成す被覆粒子燃料と、
中性子を吸収して前記核分裂の反応度を調整するための可燃性毒物が混入されて、前記被覆粒子燃料を分散して含有するマトリックスと、を備え、
混入される前記可燃性毒物の一部が可燃性毒物粒子であり、この可燃性毒物粒子の直径が、前記被覆粒子燃料の直径の0.22倍であり、前記マトリックスの気孔率が、20%以上であることを特徴とする核燃料コンパクト。
A spherical coated particle fuel in which a central nucleus containing a nuclear fuel material is coated with a coating layer holding a fission product gas produced by fission,
A matrix containing a burnable poison for absorbing neutrons and adjusting the reactivity of the nuclear fission, and containing the coated particle fuel in a dispersed state,
A part of the burnable poison mixed in is burnable poison particles, the diameter of the burnable poison particles is 0.22 times the diameter of the coated particle fuel, and the porosity of the matrix is 20%. A nuclear fuel compact characterized by the above.
核燃料物質を含む中心核を、核分裂により生成する核分裂生成ガスを保持する被覆層で被覆させた球体状を成す被覆粒子燃料と、
中性子を吸収して前記核分裂の反応度を調整するための可燃性毒物が混入されて、前記被覆粒子燃料を分散して含有するマトリックスと、を備え、
混入される前記可燃性毒物の一部が可燃性毒物粒子であり、この可燃性毒物粒子の直径が、前記被覆粒子燃料の直径の0.22倍であることを特徴とする核燃料コンパクト。
A spherical coated particle fuel in which a central nucleus containing a nuclear fuel material is coated with a coating layer holding a fission product gas produced by fission,
A matrix containing a burnable poison for absorbing neutrons and adjusting the reactivity of the nuclear fission, and containing the coated particle fuel in a dispersed state,
A part of the burnable poison mixed in is burnable poison particles, and the diameter of the burnable poison particles is 0.22 times as large as the diameter of the coated particle fuel.
核燃料物質を含む中心核を核分裂により生成する核分裂生成ガスを保持する被覆層で被覆して球体状を成す被覆粒子燃料を形成するステップと、
粉末状の基材と粉末状の可燃性毒物とを混合するステップと、
前記基材と前記可燃性毒物との混合粉末と、前記被覆粒子燃料とを混合して、焼結助剤を添加して焼結処理してマトリックスを形成するステップと、を含み、
前記基材に混入される前記可燃性毒物の一部が、前記被覆粒子燃料の直径より小さい球体状を成す可燃性毒物粒子であり、この可燃性毒物粒子の直径が、前記被覆粒子燃料の直径の0.22倍であり、この可燃性毒物粒子が前記マトリックスの中で分散して含有されていることを特徴とする核燃料コンパクトの製造方法。
Forming a spherical coated particle fuel by coating the central nucleus containing the nuclear fuel material with a coating layer holding a fission product gas produced by fission,
Mixing the powdered base material with the powdered burnable poison,
A step of mixing the mixed powder of the base material and the burnable poison and the coated particle fuel, adding a sintering aid and performing a sintering process to form a matrix,
A part of the burnable poison mixed in the base material is a burnable poison particle having a spherical shape smaller than the diameter of the coated particle fuel, and the diameter of the burnable poison particle is the diameter of the coated particle fuel. 0.22 times, and the burnable poison particles are contained in the matrix in a dispersed manner.
前記焼結助剤に酸化アルミニウムと酸化イットリウムの混合物を用いて、
前記可燃性毒物は酸化ガドリニウムを含んで、
前記酸化ガドリニウムの重量が、前記焼結助剤の重量の0.8倍以上であることを特徴とする請求項に記載の核燃料コンパクトの製造方法。
Using a mixture of aluminum oxide and yttrium oxide as the sintering aid,
The burnable poison includes gadolinium oxide,
The method for producing a nuclear fuel compact according to claim 9 , wherein the weight of the gadolinium oxide is 0.8 times or more the weight of the sintering aid.
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