JP6647587B2 - Carbon dioxide reduction device and reduction method - Google Patents
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Description
本発明は、二酸化炭素還元装置および還元方法に関し、特に、光触媒を用いた二酸化炭素還元に関する。 The present invention relates to a carbon dioxide reduction device and a reduction method, and more particularly, to a carbon dioxide reduction using a photocatalyst.
二酸化炭素還元方法としては、光触媒の存在の下、紫外線、太陽光などの光を照射して二酸化炭素を還元する方法が知られている(特許文献1参照)。そこでは、酸化チタン、酸化亜鉛などの光触媒の存在下において光を照射し、化学的反応によって二酸化炭素を固定化する。 As a carbon dioxide reduction method, a method of reducing carbon dioxide by irradiating light such as ultraviolet light or sunlight in the presence of a photocatalyst is known (see Patent Document 1). There, light is irradiated in the presence of a photocatalyst such as titanium oxide or zinc oxide, and carbon dioxide is fixed by a chemical reaction.
また、sp3結晶構造である炭素同素体を含む炭素材を光触媒として利用することで、二酸化炭素を還元することが可能である(特許文献2参照)。二酸化炭素を溶解させた溶媒に設置されたプレート状の炭素材に紫外光を照射すると、高い光エネルギーによって光触媒が励起し、二酸化炭素が還元されてCOが生成される。 In addition, it is possible to reduce carbon dioxide by using a carbon material containing a carbon allotrope having an sp 3 crystal structure as a photocatalyst (see Patent Document 2). When a plate-like carbon material placed in a solvent in which carbon dioxide is dissolved is irradiated with ultraviolet light, a photocatalyst is excited by high light energy, carbon dioxide is reduced, and CO is generated.
光触媒を用いた二酸化炭素還元は、二酸化炭素をより多く還元できることが課題であり、炭素材を用いた二酸化炭素還元においても、さらなる還元効率の向上が求められる。 The problem with carbon dioxide reduction using a photocatalyst is that it is possible to reduce carbon dioxide more. Even in carbon dioxide reduction using a carbon material, further reduction efficiency is required.
本発明の二酸化炭素還元方法は、二酸化炭素を溶媒に溶解させ、sp3結晶構造である炭素同素体を含むプレート状の炭素材を、光触媒として溶媒に入れる。そして、炭素材に対し、炭素同素体を励起させる紫外光を照射するとともに、炭素材を電源の負極に繋いで電圧を印加することにより、溶媒中の二酸化炭素を還元し、CO(一酸化炭素)を生成する。 In the carbon dioxide reduction method of the present invention, carbon dioxide is dissolved in a solvent, and a plate-like carbon material containing a carbon allotrope having an sp 3 crystal structure is put into the solvent as a photocatalyst. The carbon material is irradiated with ultraviolet light that excites a carbon allotrope, and the carbon material is connected to the negative electrode of a power supply and a voltage is applied to reduce carbon dioxide in the solvent, thereby reducing CO (carbon monoxide). Generate
本発明では、通常の電気分解ではCOを生成する二酸化炭素還元反応が生じない炭素材に対し、紫外光によって炭素同素体が励起した状態で負の電圧を印加することにより、CO生成量が増加することを初めて見出し、炭素材を光触媒として使用し、かつ電気分解のカソードとして機能させることでCO生成に有効であることを導き出した。 In the present invention, the amount of CO generated is increased by applying a negative voltage to a carbon material that does not undergo a carbon dioxide reduction reaction that generates CO in ordinary electrolysis while the carbon allotrope is excited by ultraviolet light. For the first time, they found that using a carbon material as a photocatalyst and functioning as a cathode for electrolysis is effective in producing CO.
プレート状の炭素材は、一体的な個体炭素であればよく、形状も典型的な薄板形状に限定されず、長手方向に延在するものであればよい。例えば炭素材は、ホウ素濃度0.1%〜5%のボロンドープダイヤモンド構造を有する基板で構成することが可能である。紫外光の波長は、200nm〜260nmの範囲に定めるのがよい。 The plate-like carbon material may be an integral solid carbon, and the shape is not limited to a typical thin plate shape, and may be any material that extends in the longitudinal direction. For example, the carbon material can be constituted by a substrate having a boron-doped diamond structure with a boron concentration of 0.1% to 5%. The wavelength of the ultraviolet light is preferably set in a range from 200 nm to 260 nm.
電解槽を構成する場合、炭素材の対極としてアノードを溶媒に入れ、電源の正極に繋いで電圧を印加すればよい。また、炭素材とアノードとの間に、イオン交換膜を配置することも可能である。例えば、バブリングで二酸化炭素を溶解させる場合、二酸化炭素を炭素材傍に留めるため、気泡発生器を還元槽に配置することができる。 When forming an electrolytic cell, the anode may be put in a solvent as a counter electrode of the carbon material, and connected to the positive electrode of the power supply to apply a voltage. Further, an ion exchange membrane can be provided between the carbon material and the anode. For example, when dissolving carbon dioxide by bubbling, a bubble generator can be arranged in the reduction tank in order to keep carbon dioxide close to the carbon material.
本発明の他の態様における二酸化炭素還元装置は、容器と、容器に収容される溶媒に二酸化炭素を供給する二酸化炭素供給器と、容器内に配置され、sp3結晶構造である炭素同素体を含むプレート状の炭素材と、炭素同素体を励起させる紫外光を、炭素材に照射する光源と、炭素材と負極において接続し、電圧を印加する給電装置とを備えたことを特徴とする。 A carbon dioxide reduction device according to another aspect of the present invention includes a container, a carbon dioxide supply device that supplies carbon dioxide to a solvent contained in the container, and a carbon allotrope that is disposed in the container and has an sp 3 crystal structure. It is characterized by comprising a plate-like carbon material, a light source for irradiating the carbon material with ultraviolet light for exciting the carbon allotrope, and a power supply device connected to the carbon material at the negative electrode and applying a voltage.
本発明によれば、二酸化炭素還元装置において、二酸化炭素を効率よく還元することができる。 According to the present invention, carbon dioxide can be efficiently reduced in a carbon dioxide reduction device.
以下では、図面を参照して本発明の実施形態について説明する。 Hereinafter, embodiments of the present invention will be described with reference to the drawings.
図1は、本実施形態である二酸化炭素還元装置を模式的に示した図である。 FIG. 1 is a diagram schematically showing a carbon dioxide reduction device according to the present embodiment.
二酸化炭素還元装置10は、容器15、気泡発生器17、炭素材20、光源ユニット35、二酸化炭素供給器50、および循環ポンプ(図示せず)を備え、容器15には溶媒40が注入されている。二酸化炭素供給器50は、配管25を介して二酸化炭素を気泡発生器17へ送り込む。
The carbon
光源ユニット35のランプ30は、200nm〜260nmの波長をもつ紫外光を放射する長尺管状の紫外線ランプ(例えば、エキシマランプ)であり、溶媒40の液面下で容器深さ方向に沿って配置される。ランプ30は、ガラス管などの管状保護部材32に収容されており、溶媒40とランプ30との間には、溶媒40が入り込まない密閉空間が形成されている。
The
溶媒40は、電解質を溶解した水溶液が用いることが可能であり、それ以外にも、有機溶液、イオン性溶媒などが適用可能である。ここでは、硫酸ナトリウム水溶液が溶媒40として用いられている。溶媒40に対する二酸化炭素の溶解は、バブリングによって行われる。
As the
光触媒として用いられる炭素材20は、固体炭素であり、ここでは容器深さ方向に延びる一枚のプレート形状によって構成されている。炭素材20は、sp3結晶構造の炭素同素体から成り、例えばホウ素濃度0.1〜5.0%のボロンドープダイヤモンド(BDD)によって構成される。
The
溶媒40には、炭素材20に加え、導電性の金属板21が設置されている。電源36は、炭素材20、金属板21と接続されており、炭素材20は負極に、金属板21は正極に接続されている。ここでは、金属板21は白金基板(以下、白金基板21ともいう)によって構成されている。
In the
炭素材20と金属板21との間には、イオン交換膜60が配置されている。イオン交換膜60は、陽イオンのみを透過させる陽イオン交換膜によって構成されている。イオン交換膜60によって、炭素材20の配置された還元槽と、金属板21の配置された酸化槽とが、溶媒40において区画される。
An
このような二酸化炭素還元装置10において、以下の動作を行うことによって二酸化炭素が還元される。循環ポンプを作動させることにより、気泡発生器17によって気泡が生じ、二酸化炭素が溶媒40に溶解する。二酸化炭素が溶解した状態で、光源用電源(図示せず)から紫外線ランプ30に対して電力を供給すると同時に、電源36によって炭素材20、白金基板21に対して電圧をかける。炭素材20には負の電圧、白金基板21には正の電圧が印加される。
In such a carbon
紫外線ランプ30から放射された紫外線が炭素材20に照射されると、sp3結晶構造の炭素同素体が励起し、電子が放出される。この電子放出に伴って生じる比較的高い光エネルギーが二酸化炭素のC=O結合を切り離し、一酸化炭素(CO)が生成される。生成された一酸化炭素は、気相中に放出される。
When the
2CO2→2CO+O2 2CO 2 → 2CO + O 2
一方、電解質の溶媒40に浸された炭素材20と金属板21に対して所定電圧が印加されることにより、COを生成する二酸化炭素還元反応が生じる。このCO生成の二酸化炭素還元反応は、光触媒に基づく還元反応(光化学反応)が生じている状態でしか実質的に生じない。
On the other hand, when a predetermined voltage is applied to the
つまり、炭素材20と白金基板21とをそれぞれカソード(陰極)、アノード(陽極)として酸化還元反応を生じさせる電気分解を行っても、紫外光によってsp3結晶構造の炭素同素体が励起していなければ、CO生成の二酸化炭素還元反応は生じない。ここでの電気分解は、あくまでも光触媒下でCO生成を促進させる付随的な化学処理といえる。炭素材20に印加する負の電圧は、CO生成の二酸化炭素還元反応が効果的に生じる電圧に設定すればよく、(マイナス)数ボルト程度でよい。
That is, even if electrolysis is performed to cause an oxidation-reduction reaction using the
イオン交換膜60は、例えば、ナフィオン膜(登録商標)が適用可能である。電気分解によって硫酸イオン(S2O4 2-)、ナトリウムイオン(Na+)、水素イオン(H+)などが生成されるが、ナトリウムイオン、水素イオンなどの陽イオンのみイオン交換膜60を通過することができる。
As the
また、陰イオンとともに、溶媒40に溶解された二酸化炭素、そして二酸化炭素から生成される炭酸イオン(CO3 2-など)も、イオン交換膜60を通過することができない。これにより、還元槽に設置された気泡発生器17によって溶媒40に溶解した二酸化炭素が還元槽に留められることになり、CO生成が促進される。
Further, together with the anions, the carbon dioxide dissolved in the
このように本実施形態によれば、二酸化炭素還元装置10において、光源ユニット35、sp3結晶構造の炭素同素体から成るプレート状炭素材20を、二酸化炭素の溶解した溶媒40内に配置する。さらに、炭素材20とともに白金基板21を容器15内に配置し、炭素材20、白金基板21をそれぞれ電源36の負極、正極に接続する。そして、紫外線ランプ30から紫外光を溶媒40に向けて照射するとともに、炭素材20、白金基板21に対して電圧を印加する。光触媒である炭素材20に対して紫外光照射とともに電圧印加を行うことにより、より多くのCOが生成される。
As described above, according to the present embodiment, in the carbon
なお、白金基板以外のアノードを炭素材の対極として設置してもよい。あるいは、炭素材のみを設置し、負の電圧を印加するように構成してもよい。 An anode other than the platinum substrate may be provided as a counter electrode of the carbon material. Alternatively, only a carbon material may be provided and a negative voltage may be applied.
以下、実施例を用いて、光触媒に対する光照射および電圧印加の同時プロセスの有効性を説明する。 Hereinafter, the effectiveness of the simultaneous process of light irradiation and voltage application to the photocatalyst will be described using examples.
実施例1である二酸化炭素還元装置は、本実施形態に対応する装置である。炭素材は、ホウ素濃度0.1%をドープさせたBDD基板によって構成される。また、溶媒は、硫酸ナトリウム水溶液で構成される。酸化槽と還元槽とを区画するイオン交換膜にはナフィオン膜(登録商標)が用いられている。ランプは、222nmの紫外光を照射するエキシマランプによって構成される。 The carbon dioxide reduction device according to the first embodiment is a device corresponding to the present embodiment. The carbon material is constituted by a BDD substrate doped with a boron concentration of 0.1%. The solvent is composed of an aqueous sodium sulfate solution. A Nafion membrane (registered trademark) is used as an ion exchange membrane that partitions the oxidation tank and the reduction tank. The lamp is constituted by an excimer lamp that emits 222 nm ultraviolet light.
このような二酸化炭素還元装置に対し、条件を変えながら二酸化炭素還元によるCO生成量を時間経過とともに測定した。具体的には、紫外光照射しなかった場合と、紫外光照射のみ行った場合と、紫外光照射と電圧印加両方を行った場合について、CO生成量を測定した。実験では、CO2を溶媒40に1.4g/l濃度となるようにバブリングし、BDD基板に対し−1.8V、白金電極に対して+1.8Vの電圧を印加した。また、CO生成量の測定は、ガスクロマトグラフィによって行った。 With respect to such a carbon dioxide reduction apparatus, the amount of CO generated by carbon dioxide reduction was measured over time while changing the conditions. Specifically, the amount of CO generated was measured when no UV light irradiation was performed, when only UV light irradiation was performed, and when both UV light irradiation and voltage application were performed. In the experiment, CO 2 was bubbled through the solvent 40 to a concentration of 1.4 g / l, and a voltage of −1.8 V was applied to the BDD substrate and a voltage of +1.8 V was applied to the platinum electrode. The measurement of the amount of generated CO was performed by gas chromatography.
図2は、CO生成量を示したグラフである。図2に示すように、電圧印加だけではCO生成が生じていないことが明らかになっている。これは、BDD基板のような炭素材をカソードとして用いた電気分解を行っても、CO生成の還元反応が生じないことを示している。 FIG. 2 is a graph showing the amount of generated CO. As shown in FIG. 2, it is clear that CO is not generated only by applying a voltage. This indicates that a reduction reaction of CO generation does not occur even when electrolysis is performed using a carbon material such as a BDD substrate as a cathode.
一方、炭素材に対する紫外光照射と電圧印加両方の処理によって、CO生成量が著しく増加した。励起されたsp3結晶構造の炭素材へ電圧を印加することが光触媒下のCO生成(光化学反応)を促進させることが証明されている。 On the other hand, both the UV light irradiation and the voltage application to the carbon material significantly increased the amount of CO generated. It has been proven that applying a voltage to an excited carbon material having an sp 3 crystal structure promotes CO generation (photochemical reaction) under a photocatalyst.
10 二酸化炭素還元装置
15 容器
17 気泡発生器
20 炭素材
21 金属板/白金基板(アノード)
30 ランプ
35 光源ユニット
36 電源
40 溶媒
50 二酸化炭素供給器
60 イオン交換膜
Claims (10)
二酸化炭素を溶媒に溶解させ、
sp3結晶構造である炭素同素体を含むプレート状の固体炭素から成る炭素材を、光触媒として前記溶媒に入れ、
前記炭素材に対し、前記炭素同素体を励起させる紫外光を照射するとともに、前記炭素材を電源の負極に繋いで電圧を印加することにより、前記溶媒中の二酸化炭素を還元し、COを生成し、
前記固体炭素が、sp 3 結晶構造である炭素同素体から成り、
前記溶媒が、硫酸ナトリウム水溶液であることを特徴とする二酸化炭素還元方法。 A carbon dioxide reduction method for reducing carbon dioxide to produce CO,
Dissolve carbon dioxide in the solvent,
A carbon material consisting of a plate-like solid carbon containing a carbon allotrope having an sp 3 crystal structure is put in the solvent as a photocatalyst,
To said carbon material, with irradiating ultraviolet light to excite the carbon allotrope by applying a voltage by connecting the carbon material in the negative electrode of the power source, reducing the carbon dioxide in said solvent, to produce a CO ,
The solid carbon comprises a carbon allotrope having a sp 3 crystal structure;
The carbon dioxide reduction method , wherein the solvent is an aqueous solution of sodium sulfate .
容器と、
前記容器に収容される溶媒に二酸化炭素を供給する二酸化炭素供給器と、
前記容器内に配置され、sp3結晶構造である炭素同素体を含むプレート状の固体炭素から成る炭素材と、
前記炭素同素体を励起させる紫外光を、前記炭素材に照射する光源と、
前記炭素材と負極において接続し、電圧を印加する給電装置とを備え、
前記固体炭素が、sp 3 結晶構造である炭素同素体から成り、
前記溶媒が、硫酸ナトリウム水溶液であることを特徴とする二酸化炭素還元装置。 A carbon dioxide reduction device that generates carbon dioxide by reducing carbon dioxide,
A container,
A carbon dioxide supply device that supplies carbon dioxide to a solvent contained in the container,
A carbon material comprising a plate-like solid carbon containing a carbon allotrope having an sp 3 crystal structure, disposed in the container,
A light source for irradiating the carbon material with ultraviolet light for exciting the carbon allotrope;
A power supply device connected to the carbon material and the negative electrode to apply a voltage ,
The solid carbon comprises a carbon allotrope having a sp 3 crystal structure;
The carbon dioxide reduction device , wherein the solvent is an aqueous solution of sodium sulfate .
The carbon dioxide reduction device according to any one of claims 6 to 9, wherein the carbon material has a boron-doped diamond structure having a boron concentration of 0.1% to 5%.
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