JP6615626B2 - Polycarbonate resin composition and molded article comprising the same - Google Patents
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Description
本発明は、芳香族ポリカーボネート樹脂本来の性質である透明性、衝撃強度等を大きく損なうことなく、優れた摺動性を備えたポリカーボネート樹脂組成物および成形品に関する。 The present invention relates to a polycarbonate resin composition and a molded product having excellent slidability without greatly impairing transparency and impact strength, which are inherent properties of an aromatic polycarbonate resin.
ポリカーボネート樹脂は、透明性、耐熱性、耐衝撃性、難燃性等の性能に優れ、このことから電気、電子、ＩＴ等の分野の数多くの製品に広く使用されている。また、当該分野においては、摺動性を必要とする用途も数多くあり、これらの特性をバランス良く具備した材料が市場において要求されている。 Polycarbonate resins are excellent in performance such as transparency, heat resistance, impact resistance and flame retardancy, and are therefore widely used in many products in the fields of electricity, electronics, IT and the like. In addition, in this field, there are many uses that require sliding properties, and materials that have these properties in a well-balanced manner are required in the market.
ポリカーボネート樹脂に摺動性を付与する手法としてポリカーボネート系樹脂に粘度が１０００〜２００００ｃｐのシリコーンオイルを配合する方法（特許文献１）が提案されている。 As a technique for imparting slidability to a polycarbonate resin, a method (Patent Document 1) is proposed in which a silicone oil having a viscosity of 1000 to 20000 cp is blended with a polycarbonate resin.
しかしながら、シリコーンオイルを配合する方法においては、シリコーンオイルの滲みだしに起因する成形品の外観不良が発生したり、さらには長期的な摺動性の維持という面でも必ずしも十分ではないという問題があり、改良が求められていた。 However, in the method of blending silicone oil, there is a problem that the appearance of the molded product is poor due to the bleeding of silicone oil, and further, it is not always sufficient in terms of maintaining long-term slidability. There was a need for improvement.
また、摺動性を付与する手法としてポリカーボネート樹脂にポリテトラフルオロエチレン樹脂を配合した樹脂組成物が提案（特許文献２）されている。しかしながら、ポリテトラフルオロエチレン樹脂を配合する事で摺動性は改良されるものの、ポリカーボネート樹脂の長所である透明性を大きく低下させると共に、ポリカーボネート樹脂の耐衝撃性が損なわれるという問題があり、さらなる改良が求められていた。 Further, as a technique for imparting slidability, a resin composition in which a polytetrafluoroethylene resin is blended with a polycarbonate resin has been proposed (Patent Document 2). However, although the slidability is improved by blending the polytetrafluoroethylene resin, there is a problem that the transparency which is an advantage of the polycarbonate resin is greatly reduced and the impact resistance of the polycarbonate resin is impaired. Improvements were sought.
本発明は、ポリカーボネート樹脂が本来有する透明性、衝撃性等を保持したまま、摺動性を著しく改善したポリカーボネート組成物およびそれからなる成形品を提供することを目的とする。 An object of the present invention is to provide a polycarbonate composition in which slidability is remarkably improved while maintaining the transparency, impact property, etc. inherent to the polycarbonate resin, and a molded product comprising the same.
本発明者らは、かかる課題に鑑み鋭意研究を行った結果、芳香族ポリカーボネート樹脂に特定のアルキルケテンダイマー、特定のポリエーテル誘導体、及び脂肪酸エステルをそれぞれ特定量含有させることにより、驚くべきことに透明性と衝撃強度を維持しながら摺動性にも優れたポリカーボネート樹脂脂組成物が得られることを見出し、本発明を完成した。 The present inventors have made intensive studies in view of the above problems, an aromatic polycarbonate resin to a specific alkyl ketene dimer, a specific polyether derivatives, the及Beauty fatty acid esters by incorporating each specific amount, surprisingly It was found that a polycarbonate resin fat composition excellent in slidability while maintaining transparency and impact strength was obtained, and the present invention was completed.
すなわち、本発明は、芳香族ポリカーボネート樹脂（Ａ）と、下記一般式（１）で表されるアルキルケテンダイマー（Ｂ）と、下記一般式（２）で表されるポリエーテル誘導体（Ｃ）と、脂肪酸エステル（Ｄ）とを含有してなり、該アルキルケテンダイマー（Ｂ）の量が、芳香族ポリカーボネート樹脂（Ａ）１００重量部に対して０．１〜１．５重量部であり、該ポリエーテル誘導体（Ｃ）の量が０．１〜１．０重量部であり、該脂肪酸エステル（Ｄ）の量が０．１〜０．８重量部であり、脂肪酸エステル（Ｄ）として、グリセリン脂肪酸エステルと、グリセリン以外の多価アルコールと脂肪族カルボン酸の縮合化合物とを含有することを特徴とする、ポリカーボネート樹脂組成物。
一般式（１）：
That is, the present invention relates to an aromatic polycarbonate resin (A), an alkyl ketene dimer (B) represented by the following general formula (1), a polyether derivative (C) represented by the following general formula (2), , and also contains a fatty acid ester (D), the amount of the alkyl ketene dimer (B) is an aromatic polycarbonate resin (a) be 0.1 to 1.5 parts by weight per 100 parts by weight , the amount of the polyether derivative (C) is 0.1 to 1.0 parts by weight, the amount is 0.1 to 0.8 parts by weight der of the lipid fatty acid ester (D) is, fatty acid esters ( as D), a glycerol fatty acid ester, characterized that you containing a condensation compound of a polyhydric alcohol other than glycerol and aliphatic carboxylic acids, polycarbonate resin composition.
General formula (1):
一般式（２）：
Ｒ１Ｏ−（Ｘ−Ｏ）ｍ（Ｙ−Ｏ）ｎ−Ｒ１’
（一般式（２）において、Ｒ１およびＲ１’は、それぞれ独立して水素原子または炭素数１〜３０のアルキル基を示し、Ｘは、炭素数２〜４のアルキレン基を、Ｙは、炭素数３〜５の分岐アルキレン基を、ｍ及びｎは、それぞれ独立して、３〜６０の整数を示し、ｍ＋ｎは、８〜９０の整数を示す。）
General formula (2):
R 1 O- (X-O) m (Y-O) n-R 1 '
(In General Formula (2), R 1 and R 1 ′ each independently represent a hydrogen atom or an alkyl group having 1 to 30 carbon atoms, X represents an alkylene group having 2 to 4 carbon atoms, and Y represents (In the branched alkylene group having 3 to 5 carbon atoms, m and n each independently represents an integer of 3 to 60, and m + n represents an integer of 8 to 90.)
本発明のポリカーボネート樹脂組成物は、芳香族ポリカーボネート樹脂本来の性質である透明性、衝撃強度等を大きく損なうことなく、優れた摺動性を備えたものであることから、電気、電子、ＩＴ等各種分野における軽量・薄肉化、意匠性、あるいは磨耗性等が要求される製品に対して好適に使用することが可能であり工業的利用価値が極めて高い。 The polycarbonate resin composition of the present invention has excellent slidability without greatly impairing transparency, impact strength, etc., which are inherent properties of an aromatic polycarbonate resin, so that electricity, electronics, IT, etc. It can be suitably used for products that are required to be lightweight / thinned in various fields, have designability, wear resistance, etc., and has an extremely high industrial utility value.
以下、実施の形態を詳細に説明する。ただし、必要以上に詳細な説明は省略する場合がある。例えば、既によく知られた事項の詳細説明や実質的に同一の構成に対する重複説明を省略する場合がある。これは、以下の説明が不必要に冗長になるのを避け、当業者の理解を容易にするためである。 Hereinafter, embodiments will be described in detail. However, more detailed explanation than necessary may be omitted. For example, detailed descriptions of already well-known matters and repeated descriptions for substantially the same configuration may be omitted. This is to avoid the following description from becoming unnecessarily redundant and to facilitate understanding by those skilled in the art.
なお、発明者らは、当業者が本発明を充分に理解するために以下の説明を提供するのであってこれらによって請求の範囲に記載の主題を限定することを意図するものではない。 In addition, the inventors provide the following explanation for those skilled in the art to fully understand the present invention, and are not intended to limit the subject matter described in the claims.
本発明にて使用されるポリカーボネート樹脂組成物は、芳香族ポリカーボネート樹脂（Ａ）と、特定のアルキルケテンダイマー（Ｂ）と、特定のポリエーテル誘導体（Ｃ）と、脂肪酸エステル（Ｄ）を含有するものである。なお、本発明にて使用されるポリカーボネート樹脂組成物には、必要に応じてその他の成分を配合してもよい。 Polycarbonate resin composition used in the present invention, the aromatic polycarbonate resin (A), the a specific alkyl ketene dimer (B), a specific polyether derivative (C), and fatty acid ester (D) It contains. In addition, you may mix | blend another component with the polycarbonate resin composition used by this invention as needed.
本発明にて使用される芳香族ポリカーボネート樹脂（Ａ）は、種々のジヒドロキシジアリール化合物とホスゲンとを反応させるホスゲン法、又はジヒドロキシジアリール化合物とジフェニルカーボネート等の炭酸エステルとを反応させるエステル交換法によって得られる重合体である。代表例としては、２，２−ビス（４−ヒドロキシフェニル）プロパン（ビスフェノールＡ）から製造された芳香族ポリカーボネート樹脂が挙げられる。 The aromatic polycarbonate resin (A) used in the present invention is obtained by a phosgene method in which various dihydroxydiaryl compounds and phosgene are reacted or a transesterification method in which a dihydroxydiaryl compound and a carbonate such as diphenyl carbonate are reacted. Polymer. A representative example is an aromatic polycarbonate resin produced from 2,2-bis (4-hydroxyphenyl) propane (bisphenol A).
前記ジヒドロキシジアリール化合物としては、ビスフェノールＡの他に、例えば、ビス（４−ヒドロキシフェニル）メタン、１，１−ビス（４−ヒドロキシフェニル）エタン、２，２−ビス（４−ヒドロキシフェニル）ブタン、２，２−ビス（４−ヒドロキシフェニル）オクタン、ビス（４−ヒドロキシフェニル）フェニルメタン、２，２−ビス（４−ヒドロキシフェニル−３−メチルフェニル）プロパン、１，１−ビス（４−ヒドロキシ−３−第三ブチルフェニル）プロパン、２，２−ビス（４−ヒドロキシ−３−ブロモフェニル）プロパン、２，２−ビス（４−ヒドロキシ−３、５−ジブロモフェニル）プロパン、２，２−ビス（４−ヒドロキシ−３，５−ジクロロフェニル）プロパン等のビス（ヒドロキシアリール）アルカン類；１，１−ビス（４−ヒドロキシフェニル）シクロペンタン、１，１−ビス（４−ヒドロキシフェニル）シクロヘキサン等のビス（ヒドロキシアリール）シクロアルカン類；４，４´−ジヒドロキシジフェニルエーテル、４，４´−ジヒドロキシ−３，３´−ジメチルジフェニルエーテル等のジヒドロキシジアリールエーテル類；４，４´−ジヒドロキシジフェニルスルフィド等のジヒドロキシジアリールスルフィド類；４，４´−ジヒドロキシジフェニルスルホキシド、４，４´−ジヒドロキシ−３，３´−ジメチルジフェニルスルホキシド等のジヒドロキシジアリールスルホキシド類；４，４´−ジヒドロキシジフェニルスルホン、４，４´−ジヒドロキシ−３，３´−ジメチルジフェニルスルホン等のジヒドロキシジアリールスルホン類が挙げられ、これらは単独で又は２種類以上を混合して使用される。これらの他にも、ピペラジン、ジピペリジルハイドロキノン、レゾルシン、４，４´−ジヒドロキシジフェニル等を混合して使用してもよい。 As the dihydroxydiaryl compound, in addition to bisphenol A, for example, bis (4-hydroxyphenyl) methane, 1,1-bis (4-hydroxyphenyl) ethane, 2,2-bis (4-hydroxyphenyl) butane, 2,2-bis (4-hydroxyphenyl) octane, bis (4-hydroxyphenyl) phenylmethane, 2,2-bis (4-hydroxyphenyl-3-methylphenyl) propane, 1,1-bis (4-hydroxy) -3-tert-butylphenyl) propane, 2,2-bis (4-hydroxy-3-bromophenyl) propane, 2,2-bis (4-hydroxy-3,5-dibromophenyl) propane, 2,2- Bis (hydroxyaryl) alkanes such as bis (4-hydroxy-3,5-dichlorophenyl) propane; -Bis (hydroxyaryl) cycloalkanes such as bis (4-hydroxyphenyl) cyclopentane and 1,1-bis (4-hydroxyphenyl) cyclohexane; 4,4'-dihydroxydiphenyl ether, 4,4'-dihydroxy-3 Dihydroxy diaryl ethers such as 4,3'-dimethyldiphenyl ether; dihydroxy diaryl sulfides such as 4,4'-dihydroxydiphenyl sulfide; 4,4'-dihydroxydiphenyl sulfoxide, 4,4'-dihydroxy-3,3'-dimethyl Dihydroxy diaryl sulfoxides such as diphenyl sulfoxide; dihydroxy diaryl sulfones such as 4,4′-dihydroxydiphenyl sulfone and 4,4′-dihydroxy-3,3′-dimethyldiphenyl sulfone; These may be used alone or in admixture of two or more. In addition to these, piperazine, dipiperidyl hydroquinone, resorcin, 4,4′-dihydroxydiphenyl, and the like may be mixed and used.
さらに、前記ジヒドロキシジアリール化合物と、例えば以下に示す３価以上のフェノール化合物とを混合して使用してもよい。 Furthermore, you may mix and use the said dihydroxy diaryl compound and the trivalent or more phenol compound shown below, for example.
前記３価以上のフェノール化合物としては、例えば、フロログルシン、４，６−ジメチル−２，４，６−トリ−（４−ヒドロキシフェニル）−ヘプテン、２，４，６−ジメチル−２，４，６−トリ−（４−ヒドロキシフェニル）−ヘプタン、１，３，５−トリ−（４−ヒドロキシフェニル）−ベンゾール、１，１，１−トリ−（４−ヒドロキシフェニル）−エタン及び２，２−ビス−［４，４−（４，４´−ジヒドロキシジフェニル）−シクロヘキシル］−プロパン等が挙げられる。 Examples of the trivalent or higher phenol compound include phloroglucin, 4,6-dimethyl-2,4,6-tri- (4-hydroxyphenyl) -heptene, 2,4,6-dimethyl-2,4,6. -Tri- (4-hydroxyphenyl) -heptane, 1,3,5-tri- (4-hydroxyphenyl) -benzol, 1,1,1-tri- (4-hydroxyphenyl) -ethane and 2,2- Bis- [4,4- (4,4′-dihydroxydiphenyl) -cyclohexyl] -propane and the like.
芳香族ポリカーボネート樹脂（Ａ）の粘度平均分子量は、特に制限はないが、成形加工性、強度の面より通常１００００〜１０００００、より好ましくは１６０００〜３００００、さらに好ましくは１８０００〜２４０００の範囲である。また、かかる芳香族ポリカーボネート樹脂を製造するに際し、分子量調整剤、触媒等を必要に応じて使用することができる。 The viscosity average molecular weight of the aromatic polycarbonate resin (A) is not particularly limited, but is usually in the range of 10,000 to 100,000, more preferably 16,000 to 30,000, and further preferably 18,000 to 24,000 in terms of moldability and strength. Moreover, when manufacturing this aromatic polycarbonate resin, a molecular weight modifier, a catalyst, etc. can be used as needed.
本発明にて使用される特定のアルキルケテンダイマー（Ｂ）は、下記一般式（１）にて示されるアルキルケテンダイマーである。
一般式（１）：
The specific alkyl ketene dimer (B) used in the present invention is an alkyl ketene dimer represented by the following general formula (1).
General formula (1):
一般式（１）において、Ｒは、同一でも異なっても良いが、炭素数１４〜１６のアルキル基である化合物が使用できる。 In the general formula (1), R may be the same or different, but a compound having an alkyl group having 14 to 16 carbon atoms can be used.
本発明にて使用される特定のアルキルケテンダイマー（Ｂ）の配合量は、芳香族ポリカーボネート樹脂（Ａ）１００重量部あたり０．１〜１．５重量部である。０．１重量部未満では摺動性に劣り、１．５重量部を越えると熱安定性が悪くなり黄色味の着色が顕著となるために好ましくない。好ましい配合量は、０．１〜０．８重量部、更に好ましくは０．２〜０．６重量部である。 The compounding quantity of the specific alkyl ketene dimer (B) used by this invention is 0.1-1.5 weight part per 100 weight part of aromatic polycarbonate resin (A). Poor slidability is less than 0.1 part by weight is not preferable to exceed 1.5 parts by weight, the thermal stability is deteriorated yellowness coloring becomes conspicuous. A preferable blending amount is 0.1 to 0.8 parts by weight, and more preferably 0.2 to 0.6 parts by weight.
本発明にて使用される特定のポリエーテル誘導体（Ｃ）は、下記一般式（２）で表される。
一般式（２）：
Ｒ１Ｏ−（Ｘ−Ｏ）ｍ（Ｙ−Ｏ）ｎ−Ｒ１’
（一般式（２）において、Ｒ１およびＲ１１’は、それぞれ独立して水素原子または炭素数１〜３０のアルキル基を示し、Ｘは、炭素数２〜４のアルキレン基を、Ｙは、炭素数３〜５の分岐アルキレン基を、ｍ及びｎは、それぞれ独立して、３〜６０の整数を示し、ｍ＋ｎは、８〜９０の整数を示す。）
The specific polyether derivative (C) used in the present invention is represented by the following general formula (2).
General formula (2):
R 1 O- (X-O) m (Y-O) n-R 1 '
(In General Formula (2), R 1 and R 1 1 ′ each independently represent a hydrogen atom or an alkyl group having 1 to 30 carbon atoms, X represents an alkylene group having 2 to 4 carbon atoms, and Y represents (In the branched alkylene group having 3 to 5 carbon atoms, m and n each independently represents an integer of 3 to 60, and m + n represents an integer of 8 to 90.)
また、このようなポリエーテル誘導体の中でも、とりわけ下記一般式（３）で表されるポリオキシテトラメチレンポリオキシプロピレングリコールが好適であり、さらに重量平均分子量１０００〜４０００のポリオキシテトラメチレンポリオキシプロピレングリコールが好適である。
一般式（３）：
ＨＯ−（ＣＨ２ＣＨ２ＣＨ２ＣＨ２Ｏ）ｍ（ＣＨ２ＣＨ（ＣＨ３）Ｏ）ｎ−Ｈ
（式中、ｍ及びｎは、それぞれ独立して、３〜６０の整数を示し、ｍ＋ｎは、８〜９０の整数を示す。）
Among such polyether derivatives, polyoxytetramethylene polyoxypropylene glycol represented by the following general formula (3) is particularly suitable, and polyoxytetramethylene polyoxypropylene having a weight average molecular weight of 1000 to 4000. Glycol is preferred.
General formula (3):
HO- (CH 2 CH 2 CH 2 CH 2 O) m (CH 2 CH (CH 3) O) n-H
(In the formula, m and n each independently represent an integer of 3 to 60, and m + n represents an integer of 8 to 90.)
上記ポリエーテル誘導体としては、ポリオキシテトラメチレンポリオキシプロピレングリコールの他にも、ポリオキシテトラメチレンポリオキシブチレングリコール、テトラメチレングリコールユニットと２-メチルテトラメチレングリコールユニットからなる変性テトラメチレングリコール誘導体（例えば、ＨＯ−（ＣＨ２ＣＨ２ＣＨ２ＣＨ２Ｏ）ｍ（ＣＨ２ＣＨ２ＣＨ（ＣＨ３）ＣＨ２Ｏ）ｎ−Ｈ等）等が好適である。 In addition to polyoxytetramethylene polyoxypropylene glycol, the polyether derivative includes polyoxytetramethylene polyoxybutylene glycol, a modified tetramethylene glycol derivative composed of a tetramethylene glycol unit and a 2-methyltetramethylene glycol unit (for example, , HO- (CH 2 CH 2 CH 2 CH 2 O) m (CH 2 CH 2 CH (CH 3) CH 2 O) n -H , etc.) and the like.
商業的に入手可能なポリエーテル誘導体として、ポリオキシテトラメチレンポリオキシプロピレングリコールとしては、例えば、日油（株）製の、ポリセリンＤＣＢ−２０００（重量平均分子量２０００）（ランダムタイプ）、ポリセリンＤＣＢ−１０００（重量平均分子量１０００）（ランダムタイプ）等（「ポリセリン」は登録商標）、ポリオキシテトラメチレンポリオキシブチレングリコールとしては、日油（株）製の、ポリセリンＤＣＤ−２０００（重量平均分子量２０００）、変性テトラメチレングリコール誘導体としては、保土谷化学工業（株）製のＰＴＧ−Ｌ１０００、ＰＴＧ−Ｌ２０００、又はＰＴＧ−Ｌ３０００等が挙げられる。その中でも、特に、ポリセリンＤＣＢ−２０００、ポリセリンＤＣＢ−１０００等が好適に使用され得る。 As a commercially available polyether derivative, examples of polyoxytetramethylene polyoxypropylene glycol include polyserine DCB-2000 (weight average molecular weight 2000) (random type), polyserine DCB-, manufactured by NOF Corporation. 1000 (weight average molecular weight 1000) (random type), etc. ("Polyserine" is a registered trademark), polyoxytetramethylene polyoxybutylene glycol, polyserine DCD-2000 (weight average molecular weight 2000) manufactured by NOF Corporation Examples of the modified tetramethylene glycol derivative include PTG-L1000, PTG-L2000, and PTG-L3000 manufactured by Hodogaya Chemical Co., Ltd. Among them, in particular, polyserine DCB-2000, polyserine DCB-1000, and the like can be suitably used.
本発明にて使用されるポリエーテル誘導体として好適なポリオキシテトラメチレンポリオキシプロピレングリコールの重量平均分子量は、上記したとおり、１０００〜４０００、さらには２０００〜３０００であることが好ましい。 As described above, the weight average molecular weight of polyoxytetramethylene polyoxypropylene glycol suitable as the polyether derivative used in the present invention is preferably 1000 to 4000, more preferably 2000 to 3000.
本発明にて使用されるポリエーテル誘導体（Ｃ）の量は、ポリカーボネート樹脂（Ａ）１００重量部に対して、０．１〜１．０重量部であり、さらに０．５〜１．０重量部であることが好ましい。ポリエーテル誘導体の量が０．１重量部未満の場合は、摺動性の向上効果が不充分である。逆にポリエーテル誘導体の量が１．０重量部を超える場合は、衝撃強度が低下してしまう。 The amount of the polyether derivative (C) used in the present invention is 0.1 to 1.0 part by weight, and further 0.5 to 1.0 part by weight based on 100 parts by weight of the polycarbonate resin (A). Part. When the amount of the polyether derivative is less than 0.1 parts by weight, the effect of improving the slidability is insufficient. On the contrary, when the amount of the polyether derivative exceeds 1.0 part by weight, the impact strength is lowered.
本発明におけるポリカーボネート樹脂組成物には、特定のアルキルケテンダイマー（Ｂ）と特定のポリエーテル誘導体（Ｃ）と、脂肪酸エステル（Ｄ）とが配合されている。これら３成分の併用が透明性、衝撃強度、摺動性をバランスよく向上させるのに有益である。 Polycarbonate resin composition of the present invention, a specific alkyl ketene dimer (B) and a specific polyether derivative (C), fatty acid ester (D) and is blended. The combined use of these three components is beneficial for improving the transparency, impact strength, and slidability in a balanced manner.
本発明にて使用される脂肪酸エステル（Ｄ）としては、通常の脂肪族カルボン酸とアルコールとの縮合化合物を用いることができる。 The fatty acid esters that are used in the present invention (D), can be used a condensation compound of a normal aliphatic carboxylic acids and alcohols.
前記脂肪族カルボン酸としては、飽和又は不飽和の、モノカルボン酸、ジカルボン酸、トリカルボン酸等が挙げられる。なお、該脂肪族カルボン酸には、脂環式カルボン酸も含まれる。これらの中でも、炭素数６〜３６の、モノカルボン酸及びジカルボン酸が好ましく、炭素数６〜３６の飽和モノカルボン酸がさらに好ましい。 Examples of the aliphatic carboxylic acid include saturated or unsaturated monocarboxylic acid, dicarboxylic acid, and tricarboxylic acid. The aliphatic carboxylic acid includes alicyclic carboxylic acid. Among these, monocarboxylic acids and dicarboxylic acids having 6 to 36 carbon atoms are preferable, and saturated monocarboxylic acids having 6 to 36 carbon atoms are more preferable.
前記脂肪族カルボン酸の具体例としては、例えば、パルミチン酸、ステアリン酸、吉草酸、カプロン酸、カプリン酸、ラウリン酸、アラキジン酸、ベヘン酸、リグノセリン酸、セロチン酸、メリシン酸、テトラトリアコンタン酸、モンタン酸、グルタル酸、アジピン酸、アゼライン酸等が挙げられる。 Specific examples of the aliphatic carboxylic acid include, for example, palmitic acid, stearic acid, valeric acid, caproic acid, capric acid, lauric acid, arachidic acid, behenic acid, lignoceric acid, serotic acid, mellic acid, tetratriacontanoic acid , Montanic acid, glutaric acid, adipic acid, azelaic acid and the like.
前記アルコールとしては、飽和又は不飽和の、一価アルコール及び多価アルコールが挙げられ、これらのアルコールは、フッ素原子、塩素原子、臭素原子、アリール基等の置換基を有していてもよい。これらの中でも、炭素数３０以下の飽和アルコールが好ましく、炭素数３０以下の、脂肪族飽和一価アルコール及び脂肪族飽和多価アルコールがさらに好ましい。なお、脂肪族アルコールには、脂環式アルコールも含まれる。 Examples of the alcohol include saturated or unsaturated monohydric alcohols and polyhydric alcohols, and these alcohols may have a substituent such as a fluorine atom, a chlorine atom, a bromine atom, or an aryl group. Among these, a saturated alcohol having 30 or less carbon atoms is preferable, and an aliphatic saturated monohydric alcohol and aliphatic saturated polyhydric alcohol having 30 or less carbon atoms are more preferable. The aliphatic alcohol includes alicyclic alcohol.
前記アルコールの具体例としては、例えば、オクタノール、デカノール、ドデカノール、テトラデカノール、ステアリルアルコール、ベヘニルアルコール、エチレングリコール、ジエチレングリコール、グリセリン、ペンタエリスリトール、２，２−ジヒドロキシペルフルオロプロパノール、ネオペンチレングリコール、ジトリメチロールプロパン、ジペンタエリスリトール等が挙げられる。 Specific examples of the alcohol include, for example, octanol, decanol, dodecanol, tetradecanol, stearyl alcohol, behenyl alcohol, ethylene glycol, diethylene glycol, glycerin, pentaerythritol, 2,2-dihydroxyperfluoropropanol, neopentylene glycol, ditrimethylol. Examples include propane and dipentaerythritol.
脂肪酸エステル（Ｄ）の具体例としては、例えば、ベヘニルベヘネート、オクチルドデシルベヘネート、ステアリルステアレート、グリセリンモノパルミテート、グリセリンモノステアレート、グリセリンモノオレート、グリセリンジステアレート、グリセリントリステアレート、ペンタエリスリトールモノパルミテート、ペンタエリスリトールモノステアレート、ペンタエリスリトールジステアレート、ペンタエリスリトールトリステアレート、ペンタエリスリトールテトラステアレート、グリセリンモノ１２−ヒドロキシステアレート等が挙げられ、これらは単独で又は２種以上を組み合わせて用いることができる。これらの中でも、グリセリンモノステアレート、ペンタエリスリトールジステアレート等のステアリン酸エステル、ペンタエリスリトールステアレート、グリセリンモノ１２−ヒドロキシステアレートが好適であり、例えば、理研ビタミン（株）製のリケマールＳ−１００Ａ、理研ビタミン（株）製のリケマール ＨＣ-１００（グリセリンモノ１２−ヒドロキシステアレート）、日油（株）製のユニスターＨ４７６ＤＰ（ペンタエリスリトールジステアレート）、コグニス社製ロキシオールＶＰＧ８６１（ペンタエリスリトールテトラステアレート）等が商業的に入手可能である。 Specific examples of the fatty acid ester (D), for example, behenyl behenate, octyldodecyl behenate, stearyl stearate, glycerin monopalmitate, glycerin monostearate, glycerin monooleate, glycerin distearate, glycerin Tristearate, pentaerythritol monopalmitate, pentaerythritol monostearate, pentaerythritol distearate, pentaerythritol tristearate, pentaerythritol tetrastearate, glycerin mono-12-hydroxystearate, etc. Alternatively, two or more kinds can be used in combination. Among these, stearic acid esters such as glycerin monostearate and pentaerythritol distearate, pentaerythritol stearate, and glycerin mono 12-hydroxystearate are preferable. For example, Riquemar S-100A manufactured by Riken Vitamin Co., Ltd. RIKENMAL HC-100 (glycerin mono 12-hydroxystearate) manufactured by Riken Vitamin Co., Ltd., Unistar H476DP (pentaerythritol distearate) manufactured by NOF Corporation, Roxyol VPG861 (pentaerythritol tetrastearate manufactured by Cognis Co., Ltd.) ) Etc. are commercially available.
本発明にて使用される脂肪酸エステル（Ｄ）の量は、芳香族ポリカーボネート樹脂（Ａ）１００重量部あたり０．１〜０．８重量部である。０．１重量部未満では衝撃強度に劣り、０．８重量部を越えると、光線透過率や衝撃特性などの物性が低下するため好ましくない。好ましくは０．２〜０．７重量部である。 The amount of fatty acid esters that are used in the present invention (D) is an aromatic polycarbonate resin (A) 0.1 to 0.8 parts by weight per 100 parts by weight. If it is less than 0.1 part by weight, the impact strength is inferior, and if it exceeds 0.8 part by weight, physical properties such as light transmittance and impact characteristics are deteriorated. Preferably it is 0.2-0.7 weight part.
また、脂肪酸エステル（Ｄ）は、２種類以上を混合して用いると有効であり、特に、ペンタエリスリトールテトラステアレートとグリセリンモノ１２−ヒドロキシステアレートを併用することでより好ましい透明性と摺動性が得られるとともに、流動性が改良され衝撃強度も向上する。 Further, fatty acid ester (D) is effective to use a mixture of two or more, particularly, more preferably transparency and sliding by a combination of pentaerythritol tetrastearate and glycerol mono-12-hydroxystearate In addition to the mobility, the fluidity is improved and the impact strength is improved.
脂肪酸エステル（Ｄ）として、ペンタエリスリトールテトラステアレートおよびグリセリンモノ１２−ヒドロキシステアレートを併用する場合の好ましい重量比は、４／３〜５／２である。 As fatty acid esters (D), preferred weight ratios of Using pentaerythritol tetrastearate and glycerol mono 12-hydroxystearate is a 4 / 3-5 / 2.
また、本発明のポリカーボネート組成物から射出成形された厚み３ｍｍの成形片のＪＩＳ Ｋ７３６１に準拠した光線透過率は、８０％以上であることが好ましく、当該光線透過率が８５％であるとより好ましい。光線透過率が８０％を下回ると、当該ポリカーボネート樹脂組成物からなる成形品が、表示装置を遮蔽し視認性を阻害し悪影響を及ぼす虞がある。 Further, the light transmittance in accordance with JIS K7361 of a 3 mm thick molded piece injection-molded from the polycarbonate composition of the present invention is preferably 80% or more, and the light transmittance is more preferably 85%. . If the light transmittance is less than 80%, the molded product made of the polycarbonate resin composition may block the display device and impair visibility, which may have an adverse effect.
本発明の各種配合成分（Ａ）、（Ｂ）、（Ｃ）および（Ｄ）の配合方法には特に制限はなく、任意の混合機、例えばタンブラー、リボンブレンダー、高速ミキサー等によりこれらを混合し、通常の単軸または二軸押出機等で溶融混練することができる。また、これら配合成分の配合順序や一括混合、分割混合を採用することについても特に制限はない。
また、混合時、必要に応じて他の公知の添加剤、例えば、紫外線吸収剤、帯電防止剤、酸化防止剤、熱安定剤、染顔料、展着剤（エポキシ大豆油、流動パラフィン等）や強化材（ガラス繊維、炭素繊維、タルク、マイカ等）、他の樹脂を配合することができる。
There are no particular limitations on the method of blending the various blending components (A), (B), (C) and (D) of the present invention, and these may be mixed using any mixer such as a tumbler, ribbon blender, high-speed mixer or the like. It can be melt-kneaded with a normal single-screw or twin-screw extruder. Moreover, there is no restriction | limiting in particular also about the mixing | blending order of these compounding components, collective mixing, and division | segmentation mixing.
In addition, other known additives such as UV absorbers, antistatic agents, antioxidants, heat stabilizers, dyes and pigments, spreading agents (epoxy soybean oil, liquid paraffin, etc.) Reinforcing materials (glass fiber, carbon fiber, talc, mica, etc.) and other resins can be blended.
本発明の成形方法については、主として射出成形方法が用いられる。数個若しくは十数個等複数の成形品が同時に成形できるような金型と１００〜２００Ｔクラスの射出成形機が用いられる。射出成形温度は、成形加工性の面から２６０〜２９０℃が望ましい。 An injection molding method is mainly used for the molding method of the present invention. A mold capable of simultaneously molding several or a dozen or more molded products and an injection molding machine of 100 to 200T class are used. The injection molding temperature is preferably 260 to 290 ° C. from the viewpoint of molding processability.
以上のように、本出願において開示する技術の例示として、実施の形態を説明した。しかしながら、本発明における技術は、これに限定されず、適宜、変更、置き換え、付加、省略などを行った実施の形態にも適用可能である。 As described above, the embodiments have been described as examples of the technology disclosed in the present application. However, the technology in the present invention is not limited to this, and can also be applied to embodiments in which changes, replacements, additions, omissions, etc. are made as appropriate.
以下に、本発明を実施例により具体的に説明するが、本発明はこれらの実施例に制限されるものではない。なお、特にことわりがない限り、「部」及び「％」はそれぞれ重量基準である。 EXAMPLES The present invention will be specifically described below with reference to examples, but the present invention is not limited to these examples. Unless otherwise specified, “parts” and “%” are based on weight.
原料として以下を使用した。
１．ポリカーボネート樹脂（Ａ）：
ビスフェノールＡとホスゲンから合成されたポリカーボネート樹脂
（商品名 カリバー２００−１３、住化スタイロンポリカーボネート（株）製、「カリバー」はトリンゼオ ユーロップ ゲーエムベーハーの登録商標、粘度平均分子量：２１０００、（以下、「ＰＣ」と略記））
The following were used as raw materials.
1. Polycarbonate resin (A):
Polycarbonate resin synthesized from bisphenol A and phosgene (trade name: Caliber 200-13, manufactured by Sumika Stylon Polycarbonate Co., Ltd., “Caliver” is a registered trademark of Trinzeo Europ GmbH, viscosity average molecular weight: 21000, (hereinafter “PC”) Abbreviated)))
２．アルキルケテンダイマー（Ｂ）： 2. Alkyl ketene dimer (B):
（商品名 ＡＫＤ１８４０、平原永恒化工有限公司製 以下、「ＡＫＤ」と略記）
３．ポリエーテル誘導体（Ｃ）：（テトラメチレングリコール誘導体）
ポリオキシテトラメチレンポリオキシプロピレングリコール（ランダムタイプ）
（商品名、ポリセリンＤＣＢ−２０００日油（株）製、重量平均分子量：２０００、以下「化合物Ｃ」と略記）
3. Polyether derivative (C): (tetramethylene glycol derivative)
Polyoxytetramethylene polyoxypropylene glycol (random type)
(Trade name, manufactured by Polyserine DCB-2000, NOF Corporation, weight average molecular weight: 2000, hereinafter abbreviated as “Compound C”)
４．脂肪酸エステル（Ｄ）：
４−１．ペンタエリスリトールテトラステアレート
（商品名 オキシオールＶＰＧ８６１ コグニス社製（以下、「ＰＥＴＳ」と略記）
４−２．グリセリンモノ１２−ヒドロキシステアレート
（商品名 リケマールＨＣ−１００ 理研ビタミン社製（以下、「ＧＭＳ」と略記）
4 . Fatty acid ester (D):
4-1. Pentaerythritol tetrastearate (trade name: Oxyol VPG861, manufactured by Cognis (hereinafter abbreviated as “PETS”)
4-2. Glycerin mono 12-hydroxy scan Teareto (trade name RIKEMAL HC-1 00 Riken Vitamin Co., Ltd. (hereinafter referred to as "GMS")
（実施態様）
（実施例１〜６、比較例１〜８）
前記各原料を表１および２に示す配合比率にて一括してタンブラーに投入し、１０分間乾式混合した後、二軸押出機（神戸製鋼所製ＫＴＸ３７）を用いて、溶融温度２６０℃にて混練し、ポリカーボネート樹脂組成物のペレットを得た。
(Embodiment)
(Examples 1-6, Comparative Examples 1-8)
The raw materials are collectively put into a tumbler at the blending ratios shown in Tables 1 and 2, and after dry mixing for 10 minutes, using a twin screw extruder (KTX37 manufactured by Kobe Steel) at a melting temperature of 260 ° C. It knead | mixed and the pellet of the polycarbonate resin composition was obtained.
（摺動性の評価）
上記で得られた各種樹脂組成物のペレットをそれぞれ１１５℃で４時間乾燥した後に、射出成型機（日本製鋼所製Ｊ−１００Ｅ−Ｃ５）を用いて設定温度２８０℃、射出圧力１６００ｋｇ／ｃｍ２にて試験片（６３ｘ６３ｘ３ｍｍ）を作成した。
得られた試験片をＪＩＳ Ｋ−７１２５に準じ、４００ｇ荷重をかけ相手材がポリカーボネート樹脂に対する動摩擦係数を測定し、０．３以下を良好（○）とし、それを満足出来ない場合には不良（×）とした。
当該相手材の作成条件は、次のとおり：
ポリカーボネート樹脂としては、ビスフェノールＡとホスゲンから合成されたポリカーボネート樹脂（住化スタイロンポリカーボネート社製 カリバー２００−１３ 粘度平均分子量：２１０００）を用いた。これを１２５℃で４時間乾燥した後、射出成型機（日本製鋼所製Ｊ−１００Ｅ−Ｃ５）を用いて設定温度２８０℃、射出圧力１６００ｋｇ／ｃｍ２にて相手材（１５０ｘ９０ｘ３ｍｍ）を作成した。
(Slidability evaluation)
The pellets of the resin compositions obtained above were each dried at 115 ° C. for 4 hours, and then set using an injection molding machine (Japan Steel Works J-100E-C5) at a set temperature of 280 ° C. and an injection pressure of 1600 kg / cm 2. A test piece (63 × 63 × 3 mm) was prepared.
In accordance with JIS K-7125, the obtained specimen was subjected to a load of 400 g, and the counterpart material measured the dynamic friction coefficient against the polycarbonate resin. X).
The conditions for creating the counterpart material are as follows:
As the polycarbonate resin, a polycarbonate resin synthesized from bisphenol A and phosgene (Caliver 200-13 viscosity average molecular weight: 21000, manufactured by Sumika Stylon Polycarbonate Co., Ltd.) was used. This was dried for 4 hours at 125 ° C., a set temperature 280 ° C. using an injection molding machine (Japan Steel Works J-100E-C5), creating the counterpart material at an injection pressure of 1600kg / cm 2 (150x90x3mm).
（透明性の評価）
上記で得られた各種樹脂組成物の試験片を用いてＪＩＳ Ｋ７３６１に準じ、試験片厚み３ｍｍの光線透過率を測定した。光線透過率が８０％以上を良好（○）とし、それを満足出来ない場合には不良（×）とした。
(Evaluation of transparency)
Using the test pieces of the various resin compositions obtained above, the light transmittance at a test piece thickness of 3 mm was measured according to JIS K7361. A light transmittance of 80% or more was evaluated as good (◯), and when it was not satisfactory, it was determined as defective (×).
（ノッチ付きシャルピー衝撃強度の評価）（衝撃強度）
上記で得られた各種樹脂組成物のペレットをそれぞれ１０５℃で４時間乾燥した後に、射出成型機（日本製鋼所製Ｊ−１００Ｅ−Ｃ５）を用いて設定温度２８０℃、射出圧力１６００ｋｇ／ｃｍ２にてＩＳＯ試験法に準じた試験片を作成し、得られた試験片を用いてＩＳＯ１７９−１、ＩＳＯ７５−２に準じノッチ付きシャルピー衝撃強度を測定した。ノッチ付きシャルピー衝撃強度が３０ＫＪ／ｍ２以上を良好（○）とし、それを満足出来ない場合には不良（×）とした。
(Evaluation of Charpy impact strength with notch) (Impact strength)
The pellets of the various resin compositions obtained above were each dried at 105 ° C. for 4 hours, and then set using an injection molding machine (Japan Steel Works J-100E-C5) at a set temperature of 280 ° C. and an injection pressure of 1600 kg / cm 2. The test piece according to ISO test method was created, and the Charpy impact strength with a notch was measured according to ISO179-1 and ISO75-2 using the obtained test piece. A notch Charpy impact strength of 30 KJ / m 2 or more was evaluated as good (◯), and when it could not be satisfied, it was determined as defective (×).
（イエローネスインデックス(ＹＩ)の評価）
上記得られた試験片を用いてＡＳＴＭ Ｄ−１９２５に準拠して、試験片厚み２ｍｍのイエローネスインデックス(ＹＩ)を測定した。３以下を良好（○）とし、それを満足出来ない場合には不良（×）とした。
(Evaluation of Yellowness Index (YI))
The yellowness index (YI) with a test piece thickness of 2 mm was measured using the obtained test piece in accordance with ASTM D-1925. A value of 3 or less was evaluated as good (◯), and when it was not satisfactory, it was determined as defective (×).
芳香族ポリカーボネート樹脂組成物が本発明の構成要件を満足する場合（実施例１〜６）にあっては、透明性、衝撃強度及び摺動性のそれぞれに亘って良好な結果を示した。 When the aromatic polycarbonate resin composition satisfied the constituent requirements of the present invention (Examples 1 to 6), good results were exhibited over each of transparency, impact strength, and slidability.
一方、ポリカーボネート樹脂組成物が本発明の構成要件を満足しない場合（比較例１〜８）においては、いずれの場合も何らかの欠点を有していた。 On the other hand, when the polycarbonate resin composition did not satisfy the constituent requirements of the present invention (Comparative Examples 1 to 8), each case had some drawbacks.
比較例１は化合物Ｃ（ポリエーテル誘導体）の量が本発明の定める範囲より少ない場合で、摺動性が劣っていた。
比較例２は化合物Ｃ（ポリエーテル誘導体）の量が本発明の定める範囲より多い場合で、衝撃強度が劣っていた。
比較例３はＡＫＤ（アルキルケテンダイマー）の量が本発明の定める範囲よりも少ない場合で、摺動性に劣っていた。
比較例４はＡＫＤ（アルキルケテンダイマー）の量が本発明の定める範囲より多い場合で黄色味が強くなりＹＩが劣っていた。また衝撃強度と透過率も劣っていた。
比較例５は脂肪酸エステルの量（ＰＥＴＳ（ペンタエリスリトールテトラステアレート）の量とＧＭＳ（グリセリンモノ１２−ヒドロキシス）の量の和）が本発明の定める範囲より少ない場合で、摺動性に劣っていた。
比較例６は脂肪酸エステルの量（ＰＥＴＳ（ペンタエリスリトールテトラステアレート）の量とＧＭＳ（グリセリンモノ１２−ヒドロキシス）の量の和）が、本発明の定める範囲より多い場合で、透過率と衝撃強度が劣っていた。
比較例７は脂肪酸エステルを含まない場合で、摺動性に劣っていた。
比較例８は脂肪酸エステルの量（ＰＥＴＳ（ペンタエリスリトールテトラステアレート）が、本発明の定める範囲より多い場合で透過率と衝撃強度が劣っていた。
In Comparative Example 1, the amount of the compound C (polyether derivative) was less than the range defined by the present invention, and the slidability was poor.
In Comparative Example 2, the amount of compound C (polyether derivative) was larger than the range defined by the present invention, and the impact strength was inferior.
In Comparative Example 3, the amount of AKD (alkyl ketene dimer) was less than the range defined by the present invention, and the slidability was poor.
Comparative Example 4 The amount of AKD (alkyl ketene dimer) was inferior YI stronger yellowish when greater than the range prescribed by the present invention. The impact strength and transmittance were also inferior.
If Comparative Example 5 is less than the range specified amount of fatty acid ester (PETS (sum of the amount of amount and GMS (glycerol mono-12-hydroxystearic) pentaerythritol tetrastearate)) it is of the present invention, slidability It was inferior to.
If Comparative Example 6, the amount of fatty acid ester (PETS (sum of the amount of amount and GMS (glycerol mono-12-hydroxystearic) pentaerythritol tetrastearate)) is greater than the range prescribed by the present invention, the transmittance And the impact strength was inferior.
Comparative Example 7 is a case which does not include the fatty acid ester was inferior in slidability.
Comparative Example 8 the amount of fatty acid ester (PETS (pentaerythritol tetrastearate) has had transmittance and impact strength inferior when greater than the range prescribed by the present invention.
以上のように、本発明における技術の例示として実施の形態を説明した。そのために、詳細な説明を提供した。 As described above, the embodiment has been described as an example of the technique in the present invention. To that end, a detailed explanation was provided.
従って、詳細な説明に記載された構成要素の中には、課題解決のために必須な構成要素だけでなく、上記技術を例示するために、課題解決のためには必須でない構成要素も含まれ得る。そのため、それらの必須ではない構成要素が詳細な説明に記載されていることをもって、直ちに、それらの必須ではない構成要素が必須であるとの認定をするべきではない。 Accordingly, the components described in the detailed description include not only components essential for solving the problem but also components not essential for solving the problem in order to exemplify the above technique. obtain. Therefore, it should not be immediately recognized that these non-essential components are essential as the non-essential components are described in the detailed description.
また、上述の実施の形態は、本発明における技術を例示するためのものであるから、特許請求の範囲またはその均等の範囲において種々の変更、置き換え、付加、省略等を行うことができる。 Moreover, since the above-mentioned embodiment is for demonstrating the technique in this invention, a various change, substitution, addition, omission, etc. can be performed in a claim or its equivalent range.
本発明のポリカーボネート樹脂組成物は、芳香族ポリカーボネート樹脂本来の性質である透明性、衝撃強度等を大きく損なうことなく、優れた摺動性を備えたものであることから、電気、電子、ＩＴ等各種分野における軽量・薄肉化、意匠性、あるいは磨耗性等が要求される製品に対して好適に使用することが可能であり工業的利用価値が極めて高い。 The polycarbonate resin composition of the present invention has excellent slidability without greatly impairing transparency, impact strength, etc., which are inherent properties of an aromatic polycarbonate resin, so that electricity, electronics, IT, etc. It can be suitably used for products that are required to be lightweight / thinned in various fields, have designability, wear resistance, etc., and has an extremely high industrial utility value.
Claims (6)
一般式（１）：
一般式（２）：
Ｒ１Ｏ−（Ｘ−Ｏ）ｍ（Ｙ−Ｏ）ｎ−Ｒ１’
（式中、Ｒ１およびＲ１’は、それぞれ独立して水素原子または炭素数１〜３０のアルキル基を示し、Ｘは、炭素数２〜４のアルキレン基を、Ｙは、炭素数３〜５の分岐アルキレン基を、ｍ及びｎは、それぞれ独立して、３〜６０の整数を示し、ｍ＋ｎは、８〜９０の整数を示す。） Aromatic polycarbonate resin (A), the alkyl ketene dimer (B) represented by the following general formula (1), and polyether derivative (C) represented by the following general formula (2), fatty acid esters ( D), and the amount of the alkyl ketene dimer (B) is 0.1 to 1.5 parts by weight with respect to 100 parts by weight of the aromatic polycarbonate resin (A), and the polyether derivative ( the amount of C) is 0.1 to 1.0 parts by weight, the amount is 0.1 to 0.8 parts by weight der of the lipid fatty acid ester (D) is, as the fatty acid ester (D), glycerin and fatty acid ester, characterized that you containing a condensation compound of a polyhydric alcohol other than glycerol and aliphatic carboxylic acids, polycarbonate resin composition.
General formula (1):
General formula (2):
R 1 O- (X-O) m (Y-O) n-R 1 '
(In the formula, R 1 and R 1 ′ each independently represent a hydrogen atom or an alkyl group having 1 to 30 carbon atoms, X represents an alkylene group having 2 to 4 carbon atoms, and Y represents 3 to 3 carbon atoms. 5 and m and n each independently represents an integer of 3 to 60, and m + n represents an integer of 8 to 90.
一般式（３）：
ＨＯ−（ＣＨ２ＣＨ２ＣＨ２ＣＨ２Ｏ）ｍ（ＣＨ２ＣＨ（ＣＨ３）Ｏ）ｎ−Ｈ
（式中、ｍ及びｎは、それぞれ独立して、３〜６０の整数を示し、ｍ＋ｎは、８〜９０の整数を示す。） The polycarbonate resin composition according to claim 1, wherein the polyether derivative (C) is a polyoxytetramethylene polyoxypropylene glycol represented by the following general formula (3).
General formula (3):
HO- (CH 2 CH 2 CH 2 CH 2 O) m (CH 2 CH (CH 3) O) n-H
(In the formula, m and n each independently represent an integer of 3 to 60, and m + n represents an integer of 8 to 90.)
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