JP6488123B2 - Fuel cell separator - Google Patents

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Description

本発明は、燃料電池用セパレータの改良、詳しくは、化学的に安定で耐食性に優れるだけでなく、導電性、曲げ強度および曲げ弾性率にも優れた燃料電池用セパレータに関するものである。   The present invention relates to an improvement in a fuel cell separator, and more particularly to a fuel cell separator that is not only chemically stable and excellent in corrosion resistance, but also excellent in conductivity, bending strength, and bending elastic modulus.

近年、燃料電池は、電極、電解質及びセパレータ(仕切板)から成るセルを積み重ねた構造(セルスタック)のものが主流となっている。また、セルに使用されるセパレータには、厚さ方向の導電性が求められるが、セパレータに金属板を使用するとすぐに腐食してしまうため、化学的に安定な素材として炭素含有の導電性樹脂板が利用されている。   In recent years, a fuel cell having a structure (cell stack) in which cells including electrodes, an electrolyte, and a separator (partition plate) are stacked has become mainstream. In addition, the separator used in the cell is required to have conductivity in the thickness direction, but if a metal plate is used for the separator, it will corrode immediately, so a carbon-containing conductive resin as a chemically stable material A board is used.

また更に、上記導電性樹脂板に関しては、導電物質である炭素粉をバインダー樹脂で結着した構造が一般的であるが、バインダー樹脂に対する炭素粉の充填量が小さいと充分な導電性が得られず、逆にバインダー樹脂に対して炭素粉を高充填すると、機械的強度が低下し易かったため、セパレータとしての機能や加工性を満足させることができなかった。   Furthermore, the conductive resin plate generally has a structure in which carbon powder, which is a conductive material, is bound with a binder resin, but sufficient conductivity can be obtained if the amount of carbon powder filled in the binder resin is small. On the other hand, when carbon powder was highly filled into the binder resin, the mechanical strength was easily lowered, so that the function and workability as a separator could not be satisfied.

そこで、従来においては、熱可塑性樹脂中に炭素粉を高充填して成る導電性樹脂板の表面に、導電性樹脂板よりも低い割合で繊維状の炭素フィラー材を含有する熱可塑性樹脂シートを積層して、これらを熱融着によりさせることにより、導電性樹脂板の表面側に補強層を形成する技術も提案されている(特許文献１参照)。   Therefore, conventionally, a thermoplastic resin sheet containing a fibrous carbon filler material at a lower ratio than the conductive resin plate is formed on the surface of the conductive resin plate formed by highly filling carbon powder in the thermoplastic resin. A technique has also been proposed in which a reinforcing layer is formed on the surface side of a conductive resin plate by laminating and heat-sealing them (see Patent Document 1).

しかしながら、上記文献１に係る技術に関しては、セパレータの中間層の炭素含有率よりも、補強層の炭素含有率が低くなるため、補強層の電気抵抗が中間層よりも大きくなって、セパレータの導電性が低下する問題があった。しかも、補強層の機械的強度は樹脂の物性によるところが大きかったため、強度の改善効果にも限界があった。   However, regarding the technique according to the above-mentioned document 1, since the carbon content of the reinforcing layer is lower than the carbon content of the intermediate layer of the separator, the electrical resistance of the reinforcing layer is larger than that of the intermediate layer, and the conductivity of the separator. There was a problem that the performance decreased. Moreover, since the mechanical strength of the reinforcing layer is largely due to the physical properties of the resin, there is a limit to the effect of improving the strength.

一方、従来においては、熱可塑性樹脂中に炭素粉を高充填して成る導電性樹脂板の表面に、連続炭素繊維を一方向に引き揃えた繊維層がシート面上に形成された熱可塑性樹脂シートを積層し、これらを熱プレスにより融着一体化して、導電性樹脂板の表面側に補強層を形成したものも公知となっている(特許文献２参照)。   On the other hand, conventionally, a thermoplastic resin in which a fiber layer in which continuous carbon fibers are aligned in one direction is formed on the surface of a conductive resin plate formed by highly filling carbon powder in a thermoplastic resin. A sheet in which sheets are laminated and fused and integrated by hot pressing to form a reinforcing layer on the surface side of the conductive resin plate is also known (see Patent Document 2).

しかし、上記文献２に係る技術に関しては、熱可塑性樹脂シート中に炭素フィラー材が含まれていなかったため、導電性樹脂板と熱可塑性樹脂シートとを熱融着させた際に、セパレータの表面部分および融着部分に炭素材料を含まない樹脂層が形成されて、この樹脂層によってセパレータの導電性が阻害される問題があった。   However, regarding the technique according to the above-mentioned document 2, since the carbon filler material is not contained in the thermoplastic resin sheet, when the conductive resin plate and the thermoplastic resin sheet are heat-sealed, the surface portion of the separator In addition, there is a problem that a resin layer not containing a carbon material is formed in the fused portion, and the conductivity of the separator is hindered by this resin layer.

特開２０１３−９３３３４号公報JP 2013-93334 A 特開２００９−９３９６７号公報JP 2009-93967 A

本発明は、上記の如き問題に鑑みて為されたものであり、その目的とするところは、金属材料よりも化学的に安定で耐食性に優れており、更に優れた導電性、曲げ強度、曲げ弾性率及びプレス等による加工性(賦形性)を並立させることが可能な燃料電池用セパレータを提供することにある。   The present invention has been made in view of the problems as described above, and its object is to be chemically stable and excellent in corrosion resistance as compared with metal materials, and to have further excellent conductivity, bending strength and bending. It is an object of the present invention to provide a fuel cell separator capable of making the elastic modulus and workability (shaping property) by pressing or the like side by side.

本発明者が上記課題を解決するために採用した手段を添付図面を参照して説明すれば次のとおりである。   Means employed by the present inventor for solving the above-described problems will be described with reference to the accompanying drawings.

即ち、本発明は、粒子状または不連続繊維状の炭素材料を含有させた熱可塑性樹脂から成る導電性樹脂板１の片面または両面上に、炭素繊維と熱可塑性樹脂の複合材料から成るＣＦＲＴＰシート２を積層し、これらを熱融着により一体化して構成された燃料電池用セパレータにおいて、前記ＣＦＲＴＰシート２を、熱可塑性樹脂をマトリックス樹脂として、当該マトリックス樹脂中に、連続炭素繊維を一方向または複数方向に配列すると共に、樹脂中に粒子状または不連続繊維状の炭素フィラー材を分散させて構成し、上記ＣＦＲＴＰシート２の体積固有抵抗率が10×10 -3 Ω・cm以下とした点に特徴がある。なお、「連続炭素繊維」には、フィラメントやトウ、ステープルヤーン等が含まれる。 That is, the present invention relates to a CFRTP sheet made of a composite material of carbon fibers and a thermoplastic resin on one or both sides of a conductive resin plate 1 made of a thermoplastic resin containing a particulate or discontinuous fibrous carbon material. In the fuel cell separator constructed by laminating 2 and integrating these by heat fusion, the CFRTP sheet 2 is made of a thermoplastic resin as a matrix resin, and the continuous carbon fiber is unidirectionally or in the matrix resin. A structure in which a carbon filler material in the form of particles or discontinuous fibers is dispersed in a resin while being arranged in a plurality of directions, and the volume resistivity of the CFRTP sheet 2 is 10 × 10 −3 Ω · cm or less. There is a feature. The “continuous carbon fiber” includes filaments, tows, staple yarns and the like.

また、上記ＣＦＲＴＰシート２において、マトリックス樹脂中の連続炭素繊維を、繊維を単一方向に引き揃えた状態で、或いは単一方向に引き揃えた複数の繊維層を上下の繊維が直交(90°)または所定方向(45°等)に交差するように積層した状態で配列することによって、ＣＦＲＴＰシートの厚さを抑えることができる。   In the CFRTP sheet 2, the continuous carbon fibers in the matrix resin are aligned in a single direction, or a plurality of fiber layers aligned in a single direction are perpendicular to each other (90 °). ) Or in a stacked state so as to intersect in a predetermined direction (such as 45 °), the thickness of the CFRTP sheet can be suppressed.

また、上記構成から成る燃料電池用セパレータにおいて、優れた曲げ強度、賦形性および導電性を並立するために、ＣＦＲＴＰシート２に占める各材料の割合を、体積含有率でマトリックス樹脂35〜85vol％、連続炭素繊維10〜50vol％、炭素フィラー材3〜27vol％とするのが好ましい。   Further, in the fuel cell separator having the above-described configuration, in order to have excellent bending strength, formability, and conductivity, the ratio of each material in the CFRTP sheet 2 is 35% to 85% by volume matrix resin. The continuous carbon fiber is preferably 10 to 50 vol% and the carbon filler material is 3 to 27 vol%.

また、上記と同様の理由で、ＣＦＲＴＰシート２中における連続炭素繊維とマトリックス樹脂の体積比を、10：90〜50：50とし、かつ、マトリックス樹脂と炭素フィラー材の体積比を、70：30〜95：5とするのが好ましい。また、上記と同様の理由で、ＣＦＲＴＰシート２における各材料の体積比を、連続炭素繊維100に対し、マトリックス樹脂70〜900、炭素フィラー材6〜270とするのが好ましい。   For the same reason as described above, the volume ratio of the continuous carbon fiber and the matrix resin in the CFRTP sheet 2 is 10:90 to 50:50, and the volume ratio of the matrix resin and the carbon filler material is 70:30. ~ 95: 5 is preferred. For the same reason as described above, the volume ratio of each material in the CFRTP sheet 2 is preferably set to be matrix resin 70 to 900 and carbon filler material 6 to 270 with respect to the continuous carbon fiber 100.

また更に、上記ＣＦＲＴＰシート２に、炭素フィラー材として粒子径500μｍ以下の炭素粒子または繊維長2000μｍ以下の炭素繊維を使用すれば、マトリックス樹脂中に、炭素フィラー材を均一に分散させることができる。   Furthermore, if carbon particles having a particle diameter of 500 μm or less or carbon fibers having a fiber length of 2000 μm or less are used as the carbon filler material in the CFRTP sheet 2, the carbon filler material can be uniformly dispersed in the matrix resin.

他方また、上記ＣＦＲＴＰシート２には、成形性や連続炭素繊維への含浸性、プレス加工等の二次加工の容易性を考慮して、ＭＦＲが10〜2500g／10minのマトリックス樹脂を使用するのが好ましい。   On the other hand, a matrix resin having an MFR of 10 to 2500 g / 10 min is used for the CFRTP sheet 2 in consideration of moldability, impregnation into continuous carbon fibers, and ease of secondary processing such as pressing. Is preferred.

そして更に、上記ＣＦＲＴＰシート２には、曲げ強度やマトリックス樹脂の含浸性、賦形性を考慮して、繊維径3〜30μｍの連続炭素繊維を使用するのが好ましい。また、上記ＣＦＲＴＰシート２については、曲げ強度及び賦形性を考慮して、厚みを0.1〜5mmとするのが好ましい。   Further, it is preferable to use continuous carbon fiber having a fiber diameter of 3 to 30 μm for the CFRTP sheet 2 in consideration of bending strength, matrix resin impregnation property and formability. Further, the CFRTP sheet 2 is preferably 0.1 to 5 mm in thickness in consideration of bending strength and formability.

本発明では、導電性樹脂板と熱可塑性樹脂シートを融着一体化して成る燃料電池用セパレータにおいて、熱可塑性樹脂シートにＣＦＲＴＰシートを使用すると共に、このＣＦＲＴＰシートのマトリックス樹脂中に炭素フィラー材を分散させて構成したことにより、セパレータの表面部分や融着部分に炭素フィラー材が含まれる構造となるため、厚さ方向の導電性を改善することが可能となる。   In the present invention, in a fuel cell separator formed by fusing and integrating a conductive resin plate and a thermoplastic resin sheet, a CFRTP sheet is used as the thermoplastic resin sheet, and a carbon filler material is used in the matrix resin of the CFRTP sheet. By being configured to be dispersed, a structure in which the carbon filler material is included in the surface portion and the fused portion of the separator can be obtained, so that the conductivity in the thickness direction can be improved.

しかも、本発明では、上記ＣＦＲＴＰシートのマトリックス樹脂中に配列した連続炭素繊維によって、炭素粉を高含有する導電性樹脂板を使用する場合でも、しっかりと補強することができる。またこれにより、セパレータの曲げ強度や曲げ弾性率等を向上させて、使用時の破損等を防止することができるため、燃料電池のセルに安心して使用できる。   Moreover, in the present invention, the continuous carbon fibers arranged in the matrix resin of the CFRTP sheet can be firmly reinforced even when a conductive resin plate containing a high amount of carbon powder is used. Moreover, since the bending strength of a separator, a bending elastic modulus, etc. can be improved by this and the damage at the time of use etc. can be prevented, it can be used in the cell of a fuel cell in comfort.

したがって、本発明により、化学的に安定な炭素複合材料によって耐腐食性を向上させることができるだけでなく、セルの構成部品として求められる機械的強度や導電性の条件もクリアできる高性能な燃料電池用セパレータを提供できることから、本発明の実用的利用価値は頗る高い。   Therefore, according to the present invention, not only can the corrosion resistance be improved by a chemically stable carbon composite material, but also a high-performance fuel cell that can also satisfy the mechanical strength and conductivity requirements required for cell components. Therefore, the practical utility value of the present invention is very high.

本発明の実施例１における燃料電池用セパレータを表わす断面図である。It is sectional drawing showing the separator for fuel cells in Example 1 of this invention. 本発明の実施例１における燃料電池用セパレータを表わす断面図である。It is sectional drawing showing the separator for fuel cells in Example 1 of this invention.

『実施例１』
まず本発明の実施例１について、図１及び図２に基いて以下に説明する。なお同図において、符号１で指示するものは、導電性樹脂板であり、符号２で指示するものは、ＣＦＲＴＰシートである。 “Example 1”
First, Example 1 of the present invention will be described below with reference to FIGS. In the figure, what is indicated by reference numeral 1 is a conductive resin plate, and what is indicated by reference numeral 2 is a CFRTP sheet.

[燃料電池用セパレータの構造]
本実施例では、燃料電池用セパレータＳを、図１に示すように、微細な炭素材料を含有させた熱可塑性樹脂から成る導電性樹脂板１の両面上に、炭素繊維と熱可塑性樹脂の複合材料から成るＣＦＲＴＰシート２を積層して、ＣＦＲＴＰシート２・２間に導電性樹脂板１を挟み込んだ状態で、これらを熱融着により一体化して構成している。 [Structure of fuel cell separator]
In this embodiment, as shown in FIG. 1, a fuel cell separator S is formed on both surfaces of a conductive resin plate 1 made of a thermoplastic resin containing a fine carbon material, and a composite of carbon fibers and a thermoplastic resin. The CFRTP sheet 2 made of a material is laminated, and the conductive resin plate 1 is sandwiched between the CFRTP sheets 2 and 2, and these are integrated by heat fusion.

また、上記ＣＦＲＴＰシート２については、熱可塑性樹脂をマトリックス樹脂として、このマトリックス樹脂中に、連続炭素繊維を一方向または複数方向に配列すると共に、マトリックス樹脂中に、導電性材料となる炭素フィラー材を分散させた構造としている。   For the CFRTP sheet 2, a thermoplastic resin is used as a matrix resin, and continuous carbon fibers are arranged in one or a plurality of directions in the matrix resin, and a carbon filler material serving as a conductive material in the matrix resin. The structure is distributed.

なお、上記マトリックス樹脂中の連続炭素繊維は、ＣＦＲＴＰシート２の厚さ等の観点から、単一方向に引き揃えて配列したり、単一方向に引き揃えた複数の繊維層を上下の繊維が異なる方向を向くように(例えば、直交または所定方向に交差するように)積層して配列したりするのが好ましいが、織組織として複数方向に配列することもできる。   The continuous carbon fibers in the matrix resin are arranged in a single direction from the viewpoint of the thickness of the CFRTP sheet 2 or the upper and lower fibers are arranged in a plurality of fiber layers arranged in a single direction. It is preferable that the layers are arranged so as to face in different directions (for example, orthogonally or intersecting with a predetermined direction), but they may be arranged in a plurality of directions as a woven structure.

また更、上記ＣＦＲＴＰシート２については、曲げ強度及び賦形性を考慮して、厚みを0.05〜2mm(より好ましくは0.1〜1mm)となるようにしている。これは、厚みが0.1mmよりも小さいと、シートの強度が不充分になるためであり、5mmよりも大きいと、シートの柔軟性がなくなって良好な賦形性が得られないためである。   Still further, the CFRTP sheet 2 has a thickness of 0.05 to 2 mm (more preferably 0.1 to 1 mm) in consideration of bending strength and formability. This is because if the thickness is less than 0.1 mm, the strength of the sheet becomes insufficient, and if it is more than 5 mm, the sheet becomes inflexible and good formability cannot be obtained.

そして、上記燃料電池用セパレータＳを使用する際には、平板状のセパレータＳをプレス成形して、図２に示すような波形状の形態で使用する。この際、上記賦形性を考慮したセパレータの構成により、良好な成形品を得ることができる。   And when using the said separator S for fuel cells, the flat separator S is press-molded and it uses it by the waveform form as shown in FIG. Under the present circumstances, a favorable molded article can be obtained with the structure of the separator which considered the said shaping property.

[導電性樹脂板に用いる熱可塑性樹脂]
上記導電性樹脂板１の熱可塑性樹脂には、ＣＦＲＴＰシート２のマトリックス樹脂と熱融着性を有する材料を使用でき、その中でも特に化学反応性(通電時を含む)のない材料として、ポリオレフィン系樹脂(ポリプロピレンやＨＤＰＥ、ＬＤＰＥ、ＬＬＤＰＥ、ポリブテン、環状ポリオレフィン等)、またはフッ素系樹脂(ＰＴＦＥやＰＦＡ、ＥＴＦＥ、ＰＶＤＦ、ＰＣＴＦＥ、ＰＶＦ、ＦＥＰ、ＥＣＴＦＥ等)を好適に使用できる。 [Thermoplastic resin used for conductive resin plate]
As the thermoplastic resin of the conductive resin plate 1, a material having a heat-fusibility with the matrix resin of the CFRTP sheet 2 can be used. Resins (polypropylene, HDPE, LDPE, LLDPE, polybutene, cyclic polyolefin, etc.) or fluororesins (PTFE, PFA, ETFE, PVDF, PCTFE, PVF, FEP, ECTFE, etc.) can be suitably used.

[導電性樹脂板に用いる炭素材料]
上記導電性樹脂板１の炭素材料には、粒子状の黒鉛粉末やカーボンブラック、または不連続炭素繊維を使用できる。またカーボンブラックには、各種製法(アセチレン法やオイルファーネス法、サーマル法、チャンネル法等)によるものを使用でき、不連続炭素繊維には、長繊維状や短繊維状の原糸(ＰＡＮ系やピッチ系)を細かく切断したチョップドファイバや、原糸を細かく粉砕したミルドファイバを使用できる。 [Carbon material used for conductive resin plates]
As the carbon material of the conductive resin plate 1, particulate graphite powder, carbon black, or discontinuous carbon fibers can be used. Carbon black can be made by various production methods (acetylene method, oil furnace method, thermal method, channel method, etc.), and discontinuous carbon fibers can be made of long or short fiber yarns (PAN or A chopped fiber obtained by finely cutting a pitch system) or a milled fiber obtained by finely grinding a raw yarn can be used.

また、上記導電性樹脂板１の炭素材料は、導電性を考慮して粒子径0.001〜500μｍ(より好ましくは0.05〜150μｍ)の炭素粒子または繊維長0.1〜2000μｍ(より好ましくは0.5〜1000μｍ)の炭素繊維を使用するのが好ましい。   The carbon material of the conductive resin plate 1 is a carbon particle having a particle diameter of 0.001 to 500 μm (more preferably 0.05 to 150 μm) or a fiber length of 0.1 to 2000 μm (more preferably 0.5 to 1000 μm) in consideration of conductivity. It is preferable to use carbon fibers.

[ＣＦＲＴＰシートに用いる熱可塑性樹脂]
上記ＣＦＲＴＰシート２のマトリックス樹脂には、導電性樹脂板１と熱融着性を有する熱可塑性樹脂を適宜選択することができ、その中でも特に化学反応性(通電時を含む)のない材料として、ポリオレフィン系樹脂(ポリプロピレンやＨＤＰＥ、ＬＤＰＥ、ＬＬＤＰＥ、ポリブテン、環状ポリオレフィン等)、またはフッ素系樹脂(ＰＴＦＥやＰＦＡ、ＥＴＦＥ、ＰＶＤＦ、ＰＣＴＦＥ、ＰＶＦ、ＦＥＰ、ＥＣＴＦＥ等)を好適に使用できる。 [Thermoplastic resin used for CFRTP sheet]
As the matrix resin of the CFRTP sheet 2, a thermoplastic resin having heat-fusibility with the conductive resin plate 1 can be appropriately selected. Among them, as a material having no chemical reactivity (including when energized), Polyolefin resins (polypropylene, HDPE, LDPE, LLDPE, polybutene, cyclic polyolefin, etc.) or fluorine resins (PTFE, PFA, ETFE, PVDF, PCTFE, PVF, FEP, ECTFE, etc.) can be suitably used.

また、上記ＣＦＲＴＰシート２のマトリックス樹脂には、成形性や連続炭素繊維への含浸性、プレス加工等の二次加工の容易性を考慮して、ＭＦＲが10〜50g／10minの熱可塑性樹脂を使用するのが好ましい。これは、ＭＦＲが10g/10minよりも小さいと、粘度が高すぎて充填することができず、ＭＦＲが2500g/10minよりも大きいと、粘度が低すぎて樹脂が繊維に纏わり付かず、異形断面に成形する２次加工にも適さないためである。   The matrix resin of the CFRTP sheet 2 is made of a thermoplastic resin having an MFR of 10 to 50 g / 10 min in consideration of moldability, impregnation into continuous carbon fibers, and ease of secondary processing such as press working. It is preferred to use. If the MFR is less than 10g / 10min, the viscosity is too high to be filled, and if the MFR is greater than 2500g / 10min, the viscosity is too low for the resin to cling to the fiber and the cross section is irregular. This is because it is not suitable for the secondary processing to be formed into a thin film.

[ＣＦＲＴＰシートに用いる連続炭素繊維]
上記ＣＦＲＴＰシート２の連続炭素繊維には、長い糸状のものであれば、フィラメント(多数の単繊維から構成される長繊維束)やトウ(多数のフィラメントから構成される長繊維束で撚りのないもの)、ステープルヤーン(短繊維に撚りをかけて長い糸状にしたもの)から選択して使用することができる。 [Continuous carbon fiber used for CFRTP sheet]
If the continuous carbon fiber of the CFRTP sheet 2 is in the form of a long thread, filaments (long fiber bundles composed of many single fibers) and tows (long fiber bundles composed of many filaments) are not twisted. ) And staple yarns (short fibers twisted into long yarns) can be used.

加えて、上記ＣＦＲＴＰシート２の連続炭素繊維には、曲げ強度やマトリックス樹脂の含浸性、賦形性を考慮して、繊維径3〜30μｍの連続炭素繊維を使用するのが好ましい。これは繊維径が3μｍよりも小さいと、強度が不充分になり、30μｍよりも大きいと、マトリックス樹脂が含浸し難くなって、形態安定性が損なわれる上に、柔軟性がなくなって良好な賦形性が得られないためである。   In addition, it is preferable to use continuous carbon fibers having a fiber diameter of 3 to 30 μm for the continuous carbon fibers of the CFRTP sheet 2 in consideration of bending strength, matrix resin impregnation properties, and formability. If the fiber diameter is smaller than 3 μm, the strength becomes insufficient. If the fiber diameter is larger than 30 μm, the matrix resin is difficult to be impregnated. This is because formability cannot be obtained.

[ＣＦＲＴＰシートに用いる炭素フィラー材]
上記ＣＦＲＴＰシート２の炭素フィラー材には、導電性樹脂板１の炭素材料と同様、粒子状の黒鉛粉末やカーボンブラック、或いは不連続炭素繊維を使用することができる。また更に、ＣＦＲＴＰシート２の炭素フィラー材については、マトリックス樹脂中に炭素フィラー材を均一に分散させるために、粒子径100μｍ以下(より好ましくは50μｍ以下)の炭素粒子または繊維長1000μｍ以下(より好ましくは500μｍ以下)の炭素繊維を使用するのが好ましい。 [Carbon filler material used for CFRTP sheet]
As the carbon filler material of the CFRTP sheet 2, particulate graphite powder, carbon black, or discontinuous carbon fibers can be used, like the carbon material of the conductive resin plate 1. Furthermore, for the carbon filler material of the CFRTP sheet 2, in order to uniformly disperse the carbon filler material in the matrix resin, carbon particles having a particle diameter of 100 μm or less (more preferably 50 μm or less) or a fiber length of 1000 μm or less (more preferably Is preferably 500 μm or less).

[ＣＦＲＴＰシートを構成する各材料の比率]
上記ＣＦＲＴＰシート２に占める各材料の割合については、体積含有率でマトリックス樹脂35〜85vol％(より好ましくは45〜65vol％)、連続炭素繊維10〜50vol％(より好ましくは15〜45vol％)、炭素フィラー材3〜27vol％(より好ましくは5〜20vol％)とするのが好ましい。これは、連続炭素繊維が10vol％よりも少ないと、充分な曲げ強度が得られず、50vol％よりも多いと良好な賦形性が得られないためである。 [Ratio of each material constituting the CFRTP sheet]
About the ratio of each material which occupies for the said CFRTP sheet 2, matrix resin 35-85 vol% (more preferably 45-65 vol%), continuous carbon fiber 10-50 vol% (more preferably 15-45 vol%) by volume content, The carbon filler material is preferably 3 to 27 vol% (more preferably 5 to 20 vol%). This is because if the continuous carbon fiber is less than 10 vol%, sufficient bending strength cannot be obtained, and if it is more than 50 vol%, good formability cannot be obtained.

また、上記マトリックス樹脂については、35vol％よりも少ないと良好な賦形性が得られず、85vol％よりも多いと充分な導電性が得られないためである。また、炭素フィラー材については、3vol％よりも少ないと充分な導電性が得られず。27vol％よりも多いと良好な賦形性が得られないためである。   Moreover, about the said matrix resin, when it is less than 35 vol%, favorable shaping property will not be obtained, but when it is more than 85 vol%, sufficient conductivity cannot be obtained. In addition, when the carbon filler material is less than 3 vol%, sufficient conductivity cannot be obtained. This is because if it is more than 27 vol%, good formability cannot be obtained.

そしてまた、上記ＣＦＲＴＰシート２中における連続炭素繊維と炭素フィラー材については、これらを合計した導電物質全体の体積含有率を、17vol％以上とするのが導電性を確保するために好ましく、更に30〜65vol％とするのがより好ましい。   In addition, for the continuous carbon fiber and the carbon filler material in the CFRTP sheet 2, it is preferable that the total volume content of the conductive material is 17 vol% or more in order to ensure conductivity, and further 30 It is more preferable to set it to -65 vol%.

また更に、曲げ強度や賦形性、電導性を並立するために、ＣＦＲＴＰシート２中における連続炭素繊維とマトリックス樹脂の体積比を、10：90〜50：50とし、かつ、マトリックス樹脂と炭素フィラー材の体積比を、70：30〜95：5とするのがより好ましく、またＣＦＲＴＰシート２における各材料の体積比を、連続炭素繊維100に対し、マトリックス樹脂70〜900、炭素フィラー材6〜270とするのがより好ましい。   Furthermore, in order to make the bending strength, formability, and conductivity side by side, the volume ratio of continuous carbon fiber to matrix resin in the CFRTP sheet 2 is 10:90 to 50:50, and the matrix resin and the carbon filler. The volume ratio of the material is more preferably 70:30 to 95: 5, and the volume ratio of each material in the CFRTP sheet 2 is set to the matrix resin 70 to 900 and the carbon filler material 6 to the continuous carbon fiber 100. More preferably, it is 270.

[ＣＦＲＴＰシート単体の体積固有抵抗率]
ＣＦＲＴＰシート２単体の導電性については、体積固有抵抗率が10×10-3Ω・cm以下となるようにすることが好ましく、9.2×10-3Ω・cm以下となるようにすることがより好ましい。但し、これに限定されるものではない。 [Volume resistivity of CFRTP sheet alone]
Regarding the conductivity of the CFRTP sheet 2 alone, the volume resistivity is preferably 10 × 10 −3 Ω · cm or less, and more preferably 9.2 × 10 −3 Ω · cm or less. preferable. However, it is not limited to this.

[効果の実証試験]
次に、上記燃料電池用セパレータの効果を示すために行った実証試験について以下に説明する。まず本試験では、上記構成から成るセパレータとそれ以外のセパレータの性能上の比較を行うために、使用材料や材料比率、構造の異なるサンプル(下記の実施例１〜１１および比較例１〜５)を作製した。 [Effectiveness test]
Next, the verification test conducted to show the effect of the fuel cell separator will be described below. First, in this test, in order to make a comparison in performance between the separator having the above-described configuration and the other separators, samples having different materials and material ratios and structures (Examples 1 to 11 and Comparative Examples 1 to 5 below) Was made.

「実施例１」
本実施例では、導電性樹脂板１の熱可塑性樹脂に、ＭＦＲが5g／10minのポリプロピレンを使用すると共に、炭素材料に平均粒径5μｍの人造黒鉛粉を使用し、導電性樹脂板１の各材料比率を、体積含有率で熱可塑性樹脂83vol％、炭素材料17vol％とした。また導電性樹脂板１については、厚みが1.3mmとなるように押出成形で作製し、導電性樹脂板１単体の体積固有抵抗率を測定したところ、1.75×10-3Ω・cmであった。 "Example 1"
In this embodiment, polypropylene having an MFR of 5 g / 10 min is used for the thermoplastic resin of the conductive resin plate 1, and artificial graphite powder having an average particle size of 5 μm is used for the carbon material. The material ratio was 83 vol% thermoplastic resin and 17 vol% carbon material in volume content. Further, the conductive resin plate 1 was manufactured by extrusion molding so that the thickness was 1.3 mm, and the volume specific resistivity of the conductive resin plate 1 alone was measured and found to be 1.75 × 10 −3 Ω · cm. .

また更に本実施例では、ＣＦＲＴＰシート２のマトリックス樹脂に、ＭＦＲが9g／10minのポリプロピレンを使用すると共に、炭素フィラー材に平均粒径3μｍの人造黒鉛粉を使用し、ＣＦＲＴＰシート２の各材料比率を、体積含有率でマトリックス樹脂55vol％、連続炭素繊維40vol％、炭素フィラー材5vol％(前二者を足した導電物質全体の比率は45vol％)とした。またＣＦＲＴＰシート２は、厚みを0.2mmとし、ＣＦＲＴＰシート２単体の体積固有抵抗率を測定したところ、7.99×10-3Ω・cmであった。 Furthermore, in this embodiment, polypropylene having an MFR of 9 g / 10 min is used for the matrix resin of the CFRTP sheet 2, and artificial graphite powder having an average particle diameter of 3 μm is used for the carbon filler material. The volume content of the matrix resin was 55 vol%, the continuous carbon fiber was 40 vol%, and the carbon filler material was 5 vol% (the ratio of the whole conductive material including the former two was 45 vol%). The CFRTP sheet 2 had a thickness of 0.2 mm, and the volume resistivity of the CFRTP sheet 2 alone was measured and found to be 7.99 × 10 −3 Ω · cm.

「実施例２」
本実施例では、実施例１の条件のうち、ＣＦＲＴＰシート１の各材料比率を、マトリックス樹脂63vol％、連続炭素繊維10vol％、炭素フィラー材27vol％(前二者を足した導電物質全体の比率は37vol％)とした。また、ＣＦＲＴＰシート２単体の体積固有抵抗率を測定したところ、3.54×10-3Ω・cmであった。 "Example 2"
In this example, among the conditions of Example 1, the ratio of each material of the CFRTP sheet 1 is 63 vol% matrix resin, 10 vol% continuous carbon fiber, and 27 vol% carbon filler material (the ratio of the entire conductive material including the former two). 37 vol%). Further, when the volume resistivity of the CFRTP sheet 2 alone was measured, it was 3.54 × 10 −3 Ω · cm.

「実施例３」
本実施例では、実施例１の条件のうち、ＣＦＲＴＰシート１の各材料比率を、マトリックス樹脂83vol％、連続炭素繊維10vol％、炭素フィラー材7vol％(前二者を足した導電物質全体の比率は17vol％)とした。また、ＣＦＲＴＰシート２単体の体積固有抵抗率を測定したところ、9.07×10-3Ω・cmであった。 "Example 3"
In this example, among the conditions of Example 1, the ratio of each material of the CFRTP sheet 1 is 83% by volume of matrix resin, 10% by volume of continuous carbon fiber, and 7% by volume of carbon filler material (the ratio of the entire conductive material including the former two). 17 vol%). The volume resistivity of the CFRTP sheet 2 alone was measured and found to be 9.07 × 10 −3 Ω · cm.

「実施例４」
本実施例では、実施例１の条件のうち、ＣＦＲＴＰシート１の各材料比率を、マトリックス樹脂35vol％、連続炭素繊維50vol％、炭素フィラー材15vol％(前二者を足した導電物質全体の比率は65vol％)とした。また、ＣＦＲＴＰシート２単体の体積固有抵抗率を測定したところ、2.02×10-3Ω・cmであった。 Example 4
In this example, among the conditions of Example 1, each material ratio of the CFRTP sheet 1 is set to 35 vol% matrix resin, 50 vol% continuous carbon fiber, and 15 vol% carbon filler material (the ratio of the entire conductive material including the former two) Was 65 vol%). Further, when the volume resistivity of the CFRTP sheet 2 alone was measured, it was 2.02 × 10 −3 Ω · cm.

「実施例５」
本実施例では、実施例１の条件のうち、ＣＦＲＴＰシート１の各材料比率を、マトリックス樹脂46vol％、連続炭素繊維50vol％、炭素フィラー材4vol％(前二者を足した導電物質全体の比率は54vol％)とした。また、ＣＦＲＴＰシート２単体の体積固有抵抗率を測定したところ、4.76×10-3Ω・cmであった。 "Example 5"
In this example, among the conditions of Example 1, the ratio of each material of the CFRTP sheet 1 is 46 vol% matrix resin, 50 vol% continuous carbon fiber, 4 vol% carbon filler material (the ratio of the entire conductive material including the former two) Was 54 vol%). The volume resistivity of the CFRTP sheet 2 alone was measured and found to be 4.76 × 10 −3 Ω · cm.

「実施例６」
本実施例では、実施例１の条件のうち、ＣＦＲＴＰシート１の各材料比率を、マトリックス樹脂65vol％、連続炭素繊維15vol％、炭素フィラー材20vol％(前二者を足した導電物質全体の比率は35vol％)とした。また、ＣＦＲＴＰシート２単体の体積固有抵抗率を測定したところ、3.81×10-3Ω・cmであった。 "Example 6"
In this example, among the conditions of Example 1, each material ratio of the CFRTP sheet 1 is 65% by volume of matrix resin, 15% by volume of continuous carbon fiber, and 20% by volume of carbon filler material (the ratio of the entire conductive material including the former two) Was 35 vol%). Further, the volume resistivity of the CFRTP sheet 2 alone was measured and found to be 3.81 × 10 −3 Ω · cm.

「実施例７」
本実施例では、導電性樹脂板１の熱可塑性樹脂に、ＭＦＲが20g／10minのＥＴＦＥを使用すると共に、炭素材料に平均粒径5μｍの人造黒鉛粉を使用し、導電性樹脂板１の各材料比率を、体積含有率で熱可塑性樹脂83vol％、炭素材料17vol％とした。また導電性樹脂板１については、厚みが1.3mmとなるように押出成形で作製し、導電性樹脂板１単体の体積固有抵抗率を測定したところ、2.38×10-3Ω・cmであった。 "Example 7"
In this embodiment, ETFE having an MFR of 20 g / 10 min is used for the thermoplastic resin of the conductive resin plate 1, and artificial graphite powder having an average particle size of 5 μm is used for the carbon material. The material ratio was 83 vol% thermoplastic resin and 17 vol% carbon material in volume content. In addition, the conductive resin plate 1 was manufactured by extrusion molding so that the thickness was 1.3 mm, and the volume resistivity of the conductive resin plate 1 alone was measured and found to be 2.38 × 10 −3 Ω · cm. .

また更に、ＣＦＲＴＰシート２のマトリックス樹脂には、ＭＦＲが25g／10minのＥＴＦＥを使用すると共に、炭素フィラー材に平均粒径3μｍの人造黒鉛粉を使用し、ＣＦＲＴＰシート２の各材料比率を、マトリックス樹脂63vol％、連続炭素繊維10vol％、炭素フィラー材27vol％(前二者を足した導電物質全体の比率は37vol％)とした。またＣＦＲＴＰシート２は、厚みを0.2mmとし、ＣＦＲＴＰシート２単体の体積固有抵抗率を測定したところ、3.62×10-3Ω・cmであった。 Furthermore, as the matrix resin of the CFRTP sheet 2, ETFE having an MFR of 25 g / 10 min is used, and an artificial graphite powder having an average particle diameter of 3 μm is used as the carbon filler material. Resin 63 vol%, continuous carbon fiber 10 vol%, carbon filler material 27 vol% (the ratio of the entire conductive material including the former two was 37 vol%). The CFRTP sheet 2 had a thickness of 0.2 mm, and the volume resistivity of the CFRTP sheet 2 alone was measured. As a result, it was 3.62 × 10 −3 Ω · cm.

「実施例８」
本実施例では、実施例７の条件のうち、ＣＦＲＴＰシート１の各材料比率を、マトリックス樹脂83vol％、連続炭素繊維10vol％、炭素フィラー材7vol％(前二者を足した導電物質全体の比率は17vol％)とした。また、ＣＦＲＴＰシート２単体の体積固有抵抗率を測定したところ、9.19×10-3Ω・cmであった。 "Example 8"
In this example, among the conditions of Example 7, the ratio of each material of the CFRTP sheet 1 is as follows: matrix resin 83 vol%, continuous carbon fiber 10 vol%, carbon filler material 7 vol% (the ratio of the entire conductive material including the former two) 17 vol%). Further, when the volume resistivity of the CFRTP sheet 2 alone was measured, it was 9.19 × 10 −3 Ω · cm.

「実施例９」
本実施例では、実施例７の条件のうち、ＣＦＲＴＰシート１の各材料比率を、マトリックス樹脂35vol％、連続炭素繊維40vol％、炭素フィラー材25vol％(前二者を足した導電物質全体の比率は65vol％)とした。また、ＣＦＲＴＰシート２単体の体積固有抵抗率を測定したところ、2.32×10-3Ω・cmであった。 "Example 9"
In this example, among the conditions of Example 7, each material ratio of the CFRTP sheet 1 is set to 35 vol% matrix resin, 40 vol% continuous carbon fiber, and 25 vol% carbon filler material (the ratio of the whole conductive material including the former two) Was 65 vol%). Further, the volume resistivity of the CFRTP sheet 2 alone was measured and found to be 2.32 × 10 −3 Ω · cm.

「実施例１０」
本実施例では、実施例７の条件のうち、ＣＦＲＴＰシート１の各材料比率を、マトリックス樹脂55vol％、連続炭素繊維40vol％、炭素フィラー材5vol％(前二者を足した導電物質全体の比率は45vol％)とした。また、ＣＦＲＴＰシート２単体の体積固有抵抗率を測定したところ、8.07×10-3Ω・cmであった。 "Example 10"
In this example, among the conditions of Example 7, each material ratio of the CFRTP sheet 1 is 55% by volume of matrix resin, 40% by volume of continuous carbon fiber, and 5% by volume of carbon filler material (the ratio of the entire conductive material including the former two) Was 45 vol%). Further, when the volume resistivity of the CFRTP sheet 2 alone was measured, it was 8.07 × 10 −3 Ω · cm.

「実施例１１」
本実施例では、実施例１の条件のうち、ＣＦＲＴＰシート２の炭素フィラー材に、平均繊維長300μｍのチョップドファイバを使用した。また本実施例では、ＣＦＲＴＰシート１の各材料比率を、マトリックス樹脂55vol％、連続炭素繊維40vol％、炭素フィラー材5vol％(前二者を足した導電物質全体の比率は45vol％)とした。また、ＣＦＲＴＰシート２単体の体積固有抵抗率を測定したところ、8.25×10-3Ω・cmであった。 "Example 11"
In this example, among the conditions of Example 1, a chopped fiber having an average fiber length of 300 μm was used as the carbon filler material of the CFRTP sheet 2. Further, in this example, the material ratio of the CFRTP sheet 1 was set to 55 vol% matrix resin, 40 vol% continuous carbon fiber, and 5 vol% carbon filler material (the ratio of the entire conductive material including the former two was 45 vol%). The volume resistivity of the CFRTP sheet 2 alone was measured and found to be 8.25 × 10 −3 Ω · cm.

「実施例１２」
本実施例では、実施例１の条件のうち、ＣＦＲＴＰシート２の連続炭素繊維を、単一方向に引き揃えた二つの繊維層を上下の繊維が直交するように積層した状態でマトリックス樹脂中に配列した。そして、本実施例では、ＣＦＲＴＰシート１の各材料比率を、マトリックス樹脂55vol％、連続炭素繊維40vol％、炭素フィラー材5vol％(前二者を足した導電物質全体の比率は45vol％)とした。また、ＣＦＲＴＰシート２単体の体積固有抵抗率を測定したところ、8.21×10-3Ω・cmであった。 "Example 12"
In this example, among the conditions of Example 1, the continuous carbon fibers of the CFRTP sheet 2 are placed in a matrix resin in a state where two fiber layers aligned in a single direction are laminated so that upper and lower fibers are orthogonal to each other. Arranged. In this example, the material ratio of the CFRTP sheet 1 was 55 vol% matrix resin, 40 vol% continuous carbon fiber, and 5 vol% carbon filler material (the ratio of the entire conductive material including the former two was 45 vol%). . Further, the volume resistivity of the CFRTP sheet 2 alone was measured and found to be 8.21 × 10 −3 Ω · cm.

「実施例１３」
本実施例では、実施例１２の条件のうち、ＣＦＲＴＰシート１の各材料比率を、マトリックス樹脂35vol％、連続炭素繊維50vol％、炭素フィラー材15vol％(前二者を足した導電物質全体の比率は65vol％)とした。また、ＣＦＲＴＰシート２単体の体積固有抵抗率を測定したところ、2.26×10-3Ω・cmであった。 "Example 13"
In this example, among the conditions of Example 12, each material ratio of the CFRTP sheet 1 is set to 35 vol% matrix resin, 50 vol% continuous carbon fiber, and 15 vol% carbon filler material (the ratio of the whole conductive material including the former two). Was 65 vol%). The volume resistivity of the CFRTP sheet 2 alone was measured and found to be 2.26 × 10 −3 Ω · cm.

「実施例１４」
本実施例では、実施例１２の条件のうち、ＣＦＲＴＰシート２の炭素フィラー材に、平均繊維長300μｍのチョップドファイバを使用した。そして、ＣＦＲＴＰシート１の各材料比率を、マトリックス樹脂55vol％、連続炭素繊維40vol％、炭素フィラー材5vol％(前二者を足した導電物質全体の比率は45vol％)とした。また、ＣＦＲＴＰシート２単体の体積固有抵抗率を測定したところ、8.42×10-3Ω・cmであった。 "Example 14"
In this example, among the conditions of Example 12, a chopped fiber having an average fiber length of 300 μm was used for the carbon filler material of the CFRTP sheet 2. The ratio of each material of the CFRTP sheet 1 was set to 55 vol% matrix resin, 40 vol% continuous carbon fiber, and 5 vol% carbon filler material (the ratio of the entire conductive material including the former two was 45 vol%). Further, the volume resistivity of the CFRTP sheet 2 alone was measured and found to be 8.42 × 10 −3 Ω · cm.

「比較例１」
本比較例では、導電性樹脂板１の両側にＣＦＲＴＰシート２・２を積層せず、導電性樹脂板１単体からサンプルを構成した。また、導電性樹脂板１に用いる材料および材料比率は実施例１と同様とした。 "Comparative Example 1"
In this comparative example, the CFRTP sheets 2 and 2 were not laminated on both sides of the conductive resin plate 1, and a sample was formed from the conductive resin plate 1 alone. The materials and material ratios used for the conductive resin plate 1 were the same as those in Example 1.

「比較例２」
本比較例では、実施例１の条件のうち、炭素フィラー材を用いずにマトリックス樹脂と連続炭素繊維のみからＣＦＲＴＰシート２を構成した。そして、ＣＦＲＴＰシート２の各材料比率を、マトリックス樹脂60vol％、連続炭素繊維40vol％とした。また、ＣＦＲＴＰシート２単体の体積固有抵抗率を測定したところ、8.27×10-2Ω・cmであった。 “Comparative Example 2”
In this comparative example, the CFRTP sheet 2 was composed of only the matrix resin and the continuous carbon fiber without using the carbon filler material among the conditions of Example 1. And each material ratio of the CFRTP sheet 2 was set to 60 vol% matrix resin and 40 vol% continuous carbon fiber. Further, the volume resistivity of the CFRTP sheet 2 alone was measured and found to be 8.27 × 10 −2 Ω · cm.

「比較例３」
本実施例では、実施例１の条件のうち、ＣＦＲＴＰシート１の各材料比率を、マトリックス樹脂65vol％、連続炭素繊維5vol％、炭素フィラー材30vol％(前二者を足した導電物質全体の比率は35vol％)とした。また、ＣＦＲＴＰシート２単体の体積固有抵抗率を測定したところ、4.29×10-2Ω・cmであった。 “Comparative Example 3”
In this example, among the conditions of Example 1, each material ratio of the CFRTP sheet 1 is 65% by volume of matrix resin, 5% by volume of continuous carbon fiber, and 30% by volume of carbon filler material (the ratio of the entire conductive material including the former two) Was 35 vol%). Further, the volume resistivity of the CFRTP sheet 2 alone was measured and found to be 4.29 × 10 −2 Ω · cm.

「比較例４」
本実施例では、実施例１の条件のうち、ＣＦＲＴＰシート１の各材料比率を、マトリックス樹脂35vol％、連続炭素繊維60vol％、炭素フィラー材5vol％(前二者を足した導電物質全体の比率は65vol％)とした。また、ＣＦＲＴＰシート２単体の体積固有抵抗率を測定したところ、3.12×10-3Ω・cmであった。 “Comparative Example 4”
In this example, among the conditions of Example 1, each material ratio of the CFRTP sheet 1 is set to 35 vol% matrix resin, 60 vol% continuous carbon fiber, and 5 vol% carbon filler material (the ratio of the whole conductive material including the former two). Was 65 vol%). The volume resistivity of the CFRTP sheet 2 alone was measured and found to be 3.12 × 10 −3 Ω · cm.

「比較例５」
本実施例では、実施例７の条件のうち、炭素フィラー材を用いずにマトリックス樹脂と連続炭素繊維のみからＣＦＲＴＰシート２を構成した。そして、ＣＦＲＴＰシート２の各材料比率を、マトリックス樹脂60vol％、連続炭素繊維40vol％とした。また、ＣＦＲＴＰシート２単体の体積固有抵抗率を測定したところ、9.48×10-2Ω・cmであった。 “Comparative Example 5”
In the present example, among the conditions of Example 7, the CFRTP sheet 2 was configured only from the matrix resin and continuous carbon fiber without using the carbon filler material. And each material ratio of the CFRTP sheet 2 was set to 60 vol% matrix resin and 40 vol% continuous carbon fiber. Further, when the volume resistivity of the CFRTP sheet 2 alone was measured, it was 9.48 × 10 −2 Ω · cm.

「比較例６」
本実施例では、実施例１２の条件のうち、炭素フィラー材を用いずにマトリックス樹脂と連続炭素繊維のみからＣＦＲＴＰシート２を構成した。そして、ＣＦＲＴＰシート２の各材料比率を、マトリックス樹脂60vol％、連続炭素繊維40vol％とした。また、ＣＦＲＴＰシート２単体の体積固有抵抗率を測定したところ、8.44×10-2Ω・cmであった。 “Comparative Example 6”
In the present example, among the conditions of Example 12, the CFRTP sheet 2 was composed only of the matrix resin and continuous carbon fiber without using the carbon filler material. And each material ratio of the CFRTP sheet 2 was set to 60 vol% matrix resin and 40 vol% continuous carbon fiber. Further, the volume resistivity of the CFRTP sheet 2 alone was measured and found to be 8.44 × 10 −2 Ω · cm.

＜試験内容＞
次に本試験では、上記実施例及び比較例の各サンプルについて、体積固有抵抗率、曲げ強度および曲げ弾性率の測定、並びに加工性の評価を行った。なお、加工性の評価については、幅50mm×長さ100mmのサンプルをプレス成形にてＬ字型に折曲げ、折曲げ後の表面状態を観察し、連続炭素繊維が表面に露出していないものを“○”、露出しているものを“×”と評価した。 <Test content>
Next, in this test, the specific volume resistivity, the bending strength and the bending elastic modulus were measured and the workability was evaluated for each sample of the above examples and comparative examples. For the evaluation of processability, a sample with a width of 50 mm and a length of 100 mm was bent into an L shape by press molding, the surface condition after bending was observed, and continuous carbon fibers were not exposed on the surface Was evaluated as “◯” and the exposed one as “×”.

そして、上記試験の結果、体積固有抵抗率、曲げ強度、曲げ弾性率および加工性は、以下の[表１][表２][表３]に示す値及び評価となった。またこの結果から、比較例１が曲げ強度と曲げ弾性率、比較例２・３・５が体積固有抵抗率(電導率)、比較例４が加工性に問題があるのに対し、実施例１〜１１は、全て良好な値、評価となっていることから、本発明品では従来品よりも優れた効果を奏することが確認できた。
And as a result of the said test, the volume resistivity, the bending strength, the bending elastic modulus, and workability were the values and evaluation shown in the following [Table 1] [Table 2] [Table 3]. Further, from this result, Comparative Example 1 has problems in bending strength and flexural modulus, Comparative Examples 2, 3 and 5 have volume resistivity (conductivity), and Comparative Example 4 has problems in workability. Since all of -11 are good values and evaluations, it was confirmed that the product of the present invention has an effect superior to that of the conventional product.

なお、上記体積固有抵抗率については、10×10-3Ω・cm以下であることが好ましい。また、上記曲げ強度については、50MPa以上であることが好ましく、100MPa以上であることがより好ましい。また、上記曲げ弾性率については、5GPa以上であることが好ましく、10GPa以上であることがより好ましい。 The volume resistivity is preferably 10 × 10 −3 Ω · cm or less. Further, the bending strength is preferably 50 MPa or more, and more preferably 100 MPa or more. The flexural modulus is preferably 5 GPa or more, more preferably 10 GPa or more.

本発明は、概ね上記のように構成されるが、本発明は図示の実施形態に限定されるものでは決してなく、「特許請求の範囲」の記載内において種々の変更が可能であって、例えば、導電性樹脂板１の両面ではなく片面上にのみＣＦＲＴＰシート２を積層一体化して燃料電池用セパレータを構成することもできる。また、導電性樹脂板１及びＣＦＲＴＰシート２に、実施例に記載されていない材料を加えてもよく、何れのものも本発明の技術的範囲に属する。   The present invention is generally configured as described above. However, the present invention is not limited to the illustrated embodiment, and various modifications can be made within the scope of the claims. For example, The CFRTP sheet 2 can be laminated and integrated only on one side of the conductive resin plate 1 instead of on both sides to form a fuel cell separator. Moreover, you may add the material which is not described in the Example to the conductive resin board 1 and the CFRTP sheet | seat 2, and all belong to the technical scope of this invention.

最近では、発電効率に優れた燃料電池の開発が進んでおり、セルスタック型の燃料電池では、個々のセルを構成する部品の性能が全体の発電能力に大きく影響する。そのような中で、本発明の燃料電池用セパレータは、優れた機械的強度を保持しつつ導電性の改善を図れる実用的な技術であるため、その産業上の利用価値は非常に高い。   Recently, the development of fuel cells with excellent power generation efficiency has progressed, and in the cell stack type fuel cell, the performance of the parts constituting each cell greatly affects the overall power generation capacity. Under such circumstances, the fuel cell separator according to the present invention is a practical technique capable of improving conductivity while maintaining excellent mechanical strength, and therefore has a very high industrial utility value.

１ 導電性樹脂板
２ ＣＦＲＴＰシート
Ｓ 燃料電池用セパレータ DESCRIPTION OF SYMBOLS 1 Conductive resin board 2 CFRTP sheet S Fuel cell separator

Claims (9)

粒子状または不連続繊維状の炭素材料を含有させた熱可塑性樹脂から成る導電性樹脂板(１)の片面または両面上に、炭素繊維と熱可塑性樹脂の複合材料から成るＣＦＲＴＰシート(２)を積層し、これらを熱融着により一体化して構成された燃料電池用セパレータであって、
前記ＣＦＲＴＰシート(２)が、熱可塑性樹脂をマトリックス樹脂として、当該マトリックス樹脂中に、連続炭素繊維を一方向または複数方向に配列すると共に、樹脂中に粒子状または不連続繊維状の炭素フィラー材を分散させて構成されており、ＣＦＲＴＰシート(２)の体積固有抵抗率が10×10 -3 Ω・cm以下であることを特徴とする燃料電池用セパレータ。 A CFRTP sheet (2) made of a composite material of carbon fiber and thermoplastic resin is placed on one side or both sides of a conductive resin plate (1) made of thermoplastic resin containing particulate or discontinuous fibrous carbon material. A fuel cell separator configured by laminating and integrating these by heat fusion,
The CFRTP sheet (2) uses a thermoplastic resin as a matrix resin, and in the matrix resin, continuous carbon fibers are arranged in one direction or a plurality of directions, and a carbon filler material in the form of particles or discontinuous fibers in the resin. The fuel cell separator is characterized in that the volume resistivity of the CFRTP sheet (2) is 10 × 10 −3 Ω · cm or less . ＣＦＲＴＰシート(２)において、マトリックス樹脂中の連続炭素繊維が、繊維を単一方向に引き揃えた状態で、或いは単一方向に引き揃えた複数の繊維層を上下の繊維が直交または所定方向に交差するように積層した状態で配列されていることを特徴とする請求項１記載の燃料電池用セパレータ。   In the CFRTP sheet (2), the continuous carbon fibers in the matrix resin are arranged in a state where the fibers are aligned in a single direction, or a plurality of fiber layers aligned in a single direction are crossed vertically or in a predetermined direction. 2. The fuel cell separator according to claim 1, wherein the fuel cell separators are arranged so as to cross each other. ＣＦＲＴＰシート(２)に占める各材料の割合が、体積含有率でマトリックス樹脂35〜85vol％、連続炭素繊維10〜50vol％、炭素フィラー材3〜27vol％となっていることを特徴とする請求項１または２に記載の燃料電池用セパレータ。   The proportion of each material in the CFRTP sheet (2) is 35 to 85 vol% matrix resin, 10 to 50 vol% continuous carbon fiber, and 3 to 27 vol% carbon filler material in volume content. 3. A fuel cell separator according to 1 or 2. ＣＦＲＴＰシート(２)において、連続炭素繊維とマトリックス樹脂の体積比が、10：90〜50：50であり、かつ、マトリックス樹脂と炭素フィラー材の体積比が、70：30〜95：5であることを特徴とする請求項１〜３の何れか一つに記載の燃料電池用セパレータ。   In the CFRTP sheet (2), the volume ratio between the continuous carbon fiber and the matrix resin is 10:90 to 50:50, and the volume ratio between the matrix resin and the carbon filler material is 70:30 to 95: 5. The fuel cell separator according to any one of claims 1 to 3. ＣＦＲＴＰシート(２)における各材料の体積比が、連続炭素繊維100に対し、マトリックス樹脂70〜900、炭素フィラー材6〜270となっていることを特徴とする請求項１〜４の何れか一つに記載の燃料電池用セパレータ。   5. The volume ratio of each material in the CFRTP sheet (2) is matrix resin 70 to 900 and carbon filler material 6 to 270 with respect to continuous carbon fiber 100. The fuel cell separator according to 1. ＣＦＲＴＰシート(２)に、炭素フィラー材として粒子径100μｍ以下の炭素粒子または繊維長1000μｍ以下の炭素繊維が使用されていることを特徴とする請求項１〜５の何れか一つに記載の燃料電池用セパレータ。   The fuel according to any one of claims 1 to 5, wherein carbon particles having a particle diameter of 100 µm or less or carbon fibers having a fiber length of 1000 µm or less are used as a carbon filler material in the CFRTP sheet (2). Battery separator. ＣＦＲＴＰシート(２)に、ＭＦＲが10〜50g／10minのマトリックス樹脂が使用されていることを特徴とする請求項１〜６の何れか一つに記載の燃料電池用セパレータ。   The fuel cell separator according to any one of claims 1 to 6, wherein the CFRTP sheet (2) uses a matrix resin having an MFR of 10 to 50 g / 10 min. ＣＦＲＴＰシート(２)に繊維径3〜30μｍの連続炭素繊維が使用されていることを特徴とする請求項１〜７の何れか一つに記載の燃料電池用セパレータ。   The fuel cell separator according to any one of claims 1 to 7, wherein continuous carbon fibers having a fiber diameter of 3 to 30 µm are used for the CFRTP sheet (2). ＣＦＲＴＰシート(２)の厚みが0.1〜5mmであることを特徴とする請求項１〜８の何れか一つに記載の燃料電池用セパレータ。   The separator for a fuel cell according to any one of claims 1 to 8, wherein the CFRTP sheet (2) has a thickness of 0.1 to 5 mm.
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