JP6306456B2 - Diagnostic device and diagnostic method - Google Patents
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Description
本発明は、電池の診断装置、及び診断方法に関するものである。 The present invention relates to a battery diagnostic apparatus and a diagnostic method.
特許文献１には、Ｘ線、ガンマ線、又は中性子を用いた電池特性評価装置が開示されている。この電池特性評価装置では、Ｘ線、ガンマ線、又は中性子を多方向から走査して電池に照射している。そして、電池を透過したＸ線、ガンマ線、又は中性子を検出して、検出結果から活物質分布を求めている。 Patent Document 1 discloses a battery characteristic evaluation apparatus using X-rays, gamma rays, or neutrons. In this battery characteristic evaluation apparatus, X-rays, gamma rays, or neutrons are scanned from multiple directions to irradiate the battery. Then, X-rays, gamma rays, or neutrons transmitted through the battery are detected, and the active material distribution is obtained from the detection results.
特許文献１の評価装置では、Ｘ線、ガンマ線、又は中性子の透過量に基づいて、断層像を得ているため、電池の充電状態や劣化状態の情報を得ることができないという問題がある。 In the evaluation apparatus of Patent Document 1, since a tomographic image is obtained based on the amount of transmission of X-rays, gamma rays, or neutrons, there is a problem in that information on the state of charge or deterioration of the battery cannot be obtained.
本発明は、上記の問題点を鑑みてなされたものであり、電池の充電状態や劣化状態等を適切に診断することができる診断装置、及び診断方法を提供することを目的とする。 The present invention has been made in view of the above-described problems, and an object of the present invention is to provide a diagnostic device and a diagnostic method capable of appropriately diagnosing a charged state or a deteriorated state of a battery.
本発明の一態様に係る診断方法は、電池を透過した中性子を検出することで、電池を診断する診断方法であって、電池を透過した中性子のスペクトルを測定するステップと、前記電池の電圧と負極材料のブラッグエッジとの相関を示す検量線を参照して、前記中性子のスペクトルから前記電池の電圧を求めて、電池を診断するステップと、を備えたものである。これにより、電池の充電状態や劣化状態等を適切に診断することができる。
上記の診断方法では、前記電池の設計データを基に、中性子輸送計算のシミュレーションを行うことで、前記電池で散乱して、前記検出器に到達する散乱中性子の量を算出し、前記検出器と前記電池との距離を変えてシミュレーションした時の前記散乱中性子の量の算出結果に基づいて、前記検出器と前記電池との間の最適距離を求め、前記電池を最適距離に応じた位置に配置して、前記中性子のスペクトルを測定するようにしてもよい。これにより、散乱中性子によるノイズの影響を軽減することができ、適切な診断を行うことができる。
上記の診断方法では、前記電池を所定の充電状態に設定して、前記中性子のスペクトルを測定することで、前記電池の充電状態の２次元分布を診断するようにしてもよい。これにより、電池の充電状態の２次元分布を適切に診断することができる。
上記の診断方法では、前記電池の充電状態を変えて、前記中性子のスペクトルを測定することで、前記電池の内部抵抗の２次元分布を診断するようにしてもよい。これにより、電池の内部抵抗の２次元分布を適切に診断することができる。
A diagnostic method according to an aspect of the present invention is a diagnostic method for diagnosing a battery by detecting neutrons that have passed through the battery, the step of measuring a spectrum of neutrons that have passed through the battery, and the voltage of the battery. A step of diagnosing the battery by obtaining a voltage of the battery from the spectrum of the neutron with reference to a calibration curve showing a correlation with the Bragg edge of the negative electrode material. Thereby, the charge state, deterioration state, etc. of a battery can be diagnosed appropriately.
In the above diagnostic method, the amount of scattered neutrons scattered by the battery and reaching the detector is calculated by performing a neutron transport calculation simulation based on the design data of the battery, and the detector and Based on the calculation result of the amount of scattered neutrons when the simulation is performed while changing the distance to the battery, the optimum distance between the detector and the battery is obtained, and the battery is arranged at a position corresponding to the optimum distance. Then, the spectrum of the neutron may be measured. Thereby, the influence of the noise by a scattered neutron can be reduced and an appropriate diagnosis can be performed.
In the above diagnosis method, the two-dimensional distribution of the state of charge of the battery may be diagnosed by setting the battery to a predetermined state of charge and measuring the spectrum of the neutron. Thereby, the two-dimensional distribution of the state of charge of the battery can be properly diagnosed.
In the above diagnosis method, the two-dimensional distribution of the internal resistance of the battery may be diagnosed by changing the state of charge of the battery and measuring the spectrum of the neutron. Thereby, the two-dimensional distribution of the internal resistance of the battery can be properly diagnosed.
本発明の一態様に係る診断装置は、中性子を電池に向けて出射させる中性子発生装置と、複数の画素を有し、前記電池を透過した中性子を検出する検出器と、前記画素毎に前記中性子のスペクトルを測定する処理装置と、を備え、前記電池の電圧と負極材料のブラッグエッジとの相関を示す検量線を参照して、前記中性子のスペクトルから前記電池の電圧を求めて、前記電池を診断するものである。これにより、電池の充電状態や劣化状態等を適切に診断することができる。
上記の診断装置では、前記電池の設計データを基に、中性子輸送計算のシミュレーションを行うことで、前記電池で散乱される散乱中性子の量を算出し、前記検出器と前記電池との距離を変えてシミュレーションした時の前記散乱中性子の量の算出結果に基づいて、前記検出器と前記電池との間の最適距離を求め、前記電池を最適距離に応じた位置に配置して、前記中性子のスペクトルを測定するようにしてもよい。これにより、散乱中性子によるノイズの影響を軽減することができ、適切な診断を行うことができる。
上記の診断装置では、前記電池を充放電する充放電装置をさらに備え、前記充放電装置によって前記電池を所定の充電状態に設定して、前記中性子のスペクトルを測定することで、前記電池の充電状態の２次元分布を診断するようにしてもよい。これにより、電池の充電状態の２次元分布を適切に診断することができる。
上記の診断装置では、前記電池の充電状態を変えて、前記中性子のスペクトルを測定することで、前記電池の内部抵抗の２次元分布を診断するようにしてもよい。これにより、電池の内部抵抗の２次元分布を適切に診断することができる。
A diagnostic apparatus according to an aspect of the present invention includes a neutron generator that emits neutrons toward a battery, a detector that includes a plurality of pixels and that detects neutrons transmitted through the battery, and the neutrons for each pixel. A processing device for measuring the spectrum of the battery, and by referring to a calibration curve indicating a correlation between the voltage of the battery and the Bragg edge of the negative electrode material, the voltage of the battery is obtained from the spectrum of the neutron, and the battery is Diagnose. Thereby, the charge state, deterioration state, etc. of a battery can be diagnosed appropriately.
In the above diagnostic apparatus, the amount of scattered neutrons scattered by the battery is calculated by performing a simulation of neutron transport calculation based on the design data of the battery, and the distance between the detector and the battery is changed. The optimal distance between the detector and the battery is obtained based on the calculation result of the amount of the scattered neutrons when the simulation is performed, the battery is placed at a position corresponding to the optimal distance, and the spectrum of the neutron May be measured. Thereby, the influence of the noise by a scattered neutron can be reduced and an appropriate diagnosis can be performed.
In the diagnostic apparatus, the battery further includes a charging / discharging device for charging / discharging the battery, the charging / discharging device sets the battery to a predetermined charging state, and measures the spectrum of the neutron, thereby charging the battery. You may make it diagnose the two-dimensional distribution of a state. Thereby, the two-dimensional distribution of the state of charge of the battery can be properly diagnosed.
In the above diagnostic apparatus, the two-dimensional distribution of the internal resistance of the battery may be diagnosed by changing the state of charge of the battery and measuring the spectrum of the neutron. Thereby, the two-dimensional distribution of the internal resistance of the battery can be properly diagnosed.
本発明によれば、電池の充電状態や劣化状態等を適切に診断することができる診断装置、及び診断方法を提供することができる。 ADVANTAGE OF THE INVENTION According to this invention, the diagnostic apparatus and diagnostic method which can diagnose appropriately the charge condition, deterioration state, etc. of a battery can be provided.
以下、本発明に係る処理方法、処理装置の実施形態を、図面に基づいて詳細に説明する。但し、本発明が以下の実施形態に限定される訳ではない。また、説明を明確にするため、以下の記載及び図面は、適宜、簡略化されている。各図において同一の符号は実質的に同じ構成を示す。 Hereinafter, embodiments of a processing method and a processing apparatus according to the present invention will be described in detail with reference to the drawings. However, the present invention is not limited to the following embodiments. In addition, for clarity of explanation, the following description and drawings are simplified as appropriate. In each figure, the same code | symbol shows the substantially same structure.
本実施形態にかかる診断装置は、リチウムイオン電池などの二次電池を診断するものである。電池の充電状態や劣化状態を診断することで、電池の高性能化を図ることができる。特に、車に搭載される大型電池では、２次元で電池内部状態を非破壊で把握することが、電池の高性能化に重要である。 The diagnostic device according to the present embodiment diagnoses a secondary battery such as a lithium ion battery. By diagnosing the state of charge and deterioration of the battery, it is possible to improve the performance of the battery. In particular, in a large battery mounted on a car, it is important for improving the battery performance to grasp the internal state of the battery in two dimensions without destruction.
従来の計測方法としては、Ｘ線回折法、中性子回折法、ＸＡＦＳ（X-rays Absorption Fine Structure）などがある。しかしながら、回折法では１度に狭い範囲からの１点しか計測することができない。また、ＸＡＦＳでは、Ｘ線の透過量が少なく、大型の電池には適用が困難である。 Conventional measurement methods include an X-ray diffraction method, a neutron diffraction method, and XAFS (X-rays absorption fine structure). However, the diffraction method can measure only one point from a narrow range at a time. In addition, XAFS has a small amount of X-ray transmission and is difficult to apply to large batteries.
そこで、本実施形態では、中性子透過法を用いて、電池を診断している。具体的には、電池を透過した中性子を２次元アレイ検出器で検出している。そして、２次元アレイ検出器の画素毎に中性子のスペクトルを測定している。さらに、電池の負極の構造変化によるブラッグエッジパターンの変化と充電状態を検量線で対応付ける方法を用いている。すなわち、既知の検量線を参照して、ブラッグエッジから、充電状態の２次元分布を推定している。こうすることで、大型の電池であっても、レントゲン撮影のように２次元で電池状態を診断することができる。 Therefore, in this embodiment, the battery is diagnosed using a neutron transmission method. Specifically, neutrons that have passed through the battery are detected by a two-dimensional array detector. The neutron spectrum is measured for each pixel of the two-dimensional array detector. Furthermore, a method of associating the change in the Bragg edge pattern due to the change in the structure of the negative electrode of the battery with the state of charge using a calibration curve is used. That is, the two-dimensional distribution of the charged state is estimated from the Bragg edge with reference to a known calibration curve. In this way, even with a large battery, the battery state can be diagnosed two-dimensionally like X-ray photography.
また、本実施形態では、電池と検出器との間の距離を最適化している。こうすることで、水素等の軽元素を多く含有する電池特有の散乱ノイズを低減することができる。よって、適切に電池の充電状態や劣化状態を診断することができる。 In this embodiment, the distance between the battery and the detector is optimized. By doing so, scattering noise peculiar to a battery containing a large amount of light elements such as hydrogen can be reduced. Therefore, it is possible to appropriately diagnose the state of charge or deterioration of the battery.
さらに、電池１の充放電状態を変えて、透過中性子のスペクトルを測定することも可能である。こうすることで、電池１の内部抵抗の２次元分布を診断することができる。 Furthermore, it is also possible to measure the spectrum of transmitted neutrons by changing the charge / discharge state of the battery 1. By doing so, the two-dimensional distribution of the internal resistance of the battery 1 can be diagnosed.
実施の形態１
本実施の形態にかかる診断装置について、図１を用いて説明する。図１は、診断装置の構成を模式的に示す図である。診断装置は、中性子発生装置１１、検出器１２、処理装置１３、及び充放電装置１５を備えている。
Embodiment 1
A diagnostic apparatus according to the present embodiment will be described with reference to FIG. FIG. 1 is a diagram schematically illustrating a configuration of a diagnostic apparatus. The diagnostic device includes a neutron generator 11, a detector 12, a processing device 13, and a charge / discharge device 15.
中性子発生装置１１は、中性子Ｎ１を電池１に向けて出射させる。中性子発生装置１は、例えば、加速器、及び中性子源（ターゲット）を備えている。加速器は、電子や陽子等の荷電粒子を加速する。そして、加速した荷電粒子のパルスをタングステン、タンタル、水銀などの中性子源に照射することで、パルス状の中性子Ｎ１が発生する。中性子源で発生した中性子をコリメートすることで、入射中性子Ｎ１を得ることができる。また、中性子発生装置１１は、中性子を減速するモデレータ等を備えていてもよい。もちろん、中性子を発生するものであれば、中性子発生装置１１の構成は限定されるものではない。例えば、放射性同位体（ＲＩ）や原子炉からの中性子を、チョッパによってパルス状にしてもよい。中性子発生装置１１は、パルス中性子の発生タイミングに応じたトリガ信号を検出器１２に出力している。 The neutron generator 11 emits the neutron N1 toward the battery 1. The neutron generator 1 includes, for example, an accelerator and a neutron source (target). The accelerator accelerates charged particles such as electrons and protons. Then, a pulsed neutron N1 is generated by irradiating a pulse of accelerated charged particles to a neutron source such as tungsten, tantalum, or mercury. The incident neutron N1 can be obtained by collimating the neutron generated by the neutron source. Moreover, the neutron generator 11 may be provided with a moderator or the like that decelerates neutrons. Of course, the configuration of the neutron generator 11 is not limited as long as it generates neutrons. For example, radioisotopes (RI) or neutrons from a nuclear reactor may be pulsed by a chopper. The neutron generator 11 outputs a trigger signal corresponding to the generation timing of pulse neutrons to the detector 12.
中性子発生装置１１で発生した中性子Ｎ１は、診断対象である電池１に入射する。中性子Ｎ１の一部は、電池１を透過して、透過中性子Ｎ２となる。電池１を透過した透過中性子Ｎ２は検出器１２に入射する。検出器１２は、入射した中性子数に応じた検出信号を処理装置１３に出力する。図２に示すように、検出器１２は複数の画素１２ａを備えており、各画素１２ａにおいて、透過中性子Ｎ２が検出される。例えば、検出器１２は、アレイ状に配列された複数の画素１２ａを備えた２次元アレイ検出器である。検出器１２は、例えば、２５６ｃｈ（１６×１６）のＬｉ−Ｇｌａｓｓ検出器である。なお、図１に示すように、検出器１２と電池１とは、距離Ｄだけ離間して配置されている。 The neutron N1 generated by the neutron generator 11 is incident on the battery 1 to be diagnosed. Part of the neutron N1 passes through the battery 1 and becomes transmitted neutron N2. The transmitted neutron N2 that has passed through the battery 1 enters the detector 12. The detector 12 outputs a detection signal corresponding to the number of incident neutrons to the processing device 13. As shown in FIG. 2, the detector 12 includes a plurality of pixels 12a, and transmitted neutrons N2 are detected in each pixel 12a. For example, the detector 12 is a two-dimensional array detector having a plurality of pixels 12a arranged in an array. The detector 12 is, for example, a 256-ch (16 × 16) Li-Glass detector. As shown in FIG. 1, the detector 12 and the battery 1 are arranged apart from each other by a distance D.
充放電装置１５は、電池１を充放電して、所望の充電状態に設定する。すなわち、電池１を所定の充電状態として、診断を行うことができる。電池１は、例えば、負極が炭素（黒鉛）であり、正極がリチウム金属酸化物であるリチウムイオン二次電池である。正極としては、例えば、Ｌｉ（ＮｉＣｏＭｎ）Ｏ２等の三元系材料を用いることができる。もちろん、電池１の材料については特に限定されるものではない。 The charging / discharging device 15 charges and discharges the battery 1 and sets it to a desired state of charge. That is, diagnosis can be performed with the battery 1 in a predetermined state of charge. The battery 1 is, for example, a lithium ion secondary battery in which the negative electrode is carbon (graphite) and the positive electrode is a lithium metal oxide. As the positive electrode, for example, a ternary material such as Li (NiCoMn) O 2 can be used. Of course, the material of the battery 1 is not particularly limited.
処理装置１３は、例えば、パーソナルコンピュータ等の情報処理装置である。処理装置１３は、プロセッサやメモリ等のハードウェアを有しており、メモリ等に格納されたソフトウェアプログラムにしたがって処理を実行する。 The processing device 13 is an information processing device such as a personal computer, for example. The processing device 13 has hardware such as a processor and a memory, and executes processing according to a software program stored in the memory or the like.
処理装置１３は、検出器１２からの検出信号に基づいて、スペクトル測定を行う。例えば、処理装置１３は、トリガ信号と検出信号の時間差に基づいて、ＴＯＦ（Time Of Flight）測定を行う。すなわち、処理装置１３は、中性子発生装置１１から検出器１２までの中性子の飛行時間を計測する。そして、処理装置１３は、距離Ｄと飛行時間とによって、透過中性子Ｎ２のエネルギー（波長）を測定する。これにより、中性子のスペクトル測定を行うことができる。処理装置１３は、スペクトル測定を画素１２ａ毎に行う。すなわち、検出器１２の画素毎にスペクトルが測定される。これにより、透過中性子Ｎ２のスペクトルの２次元分布を１度に測定することができる。 The processing device 13 performs spectrum measurement based on the detection signal from the detector 12. For example, the processing device 13 performs TOF (Time Of Flight) measurement based on the time difference between the trigger signal and the detection signal. That is, the processing device 13 measures the flight time of neutrons from the neutron generator 11 to the detector 12. And the processing apparatus 13 measures the energy (wavelength) of the transmission neutron N2 with the distance D and flight time. Thereby, the spectrum measurement of a neutron can be performed. The processing device 13 performs spectrum measurement for each pixel 12a. That is, the spectrum is measured for each pixel of the detector 12. Thereby, the two-dimensional distribution of the spectrum of the transmitted neutron N2 can be measured at a time.
さらに、処理装置１３は、電池１の電圧とブラッグエッジとの相関を示す検量線を記憶している。これにより、特定の充電状態における電池状態を２次元的に診断することができる。ここでは、負極のブラッグエッジに着目して、診断を行っている。なお、ブラッグエッジとは、吸収断面積が急激に変化する波長である。例えば、ブラッグエッジでは、中性子が回折するため、電池１を透過する中性子が少なくなる。よって、中性子スペクトルから、ブラッグエッジを画素毎に求めることで、画素に対応する位置での電池１の電圧が推定される。電池１の電圧は充電状態を示すため、電池１の充電状態の２次元分布を診断することができる。なお、透過中性子Ｎ２のスペクトルを用いた診断手法については、後述する。 Further, the processing device 13 stores a calibration curve indicating the correlation between the voltage of the battery 1 and the Bragg edge. Thereby, the battery state in a specific charge state can be diagnosed two-dimensionally. Here, the diagnosis is performed by paying attention to the Bragg edge of the negative electrode. The Bragg edge is a wavelength at which the absorption cross section changes rapidly. For example, at the Bragg edge, neutrons are diffracted, so that neutrons passing through the battery 1 are reduced. Therefore, the voltage of the battery 1 at the position corresponding to the pixel is estimated by obtaining the Bragg edge for each pixel from the neutron spectrum. Since the voltage of the battery 1 indicates the state of charge, the two-dimensional distribution of the state of charge of the battery 1 can be diagnosed. A diagnostic method using the spectrum of transmitted neutron N2 will be described later.
ＴＯＦ法によって、透過中性子Ｎ２の波長（エネルギー）を測定している。ＴＯＦ測定において、電池１内において散乱した散乱中性子が検出器１２で検出されると、ノイズになってしまう。例えば、電池１の特定の位置を透過した透過中性子は、検出器１２の１つの画素１２ａで検出される。一方、電池１内で中性子が散乱すると、散乱中性子は、ランダムな方向に散乱される。電池１内の特定位置に中性子が入射した場合に、散乱するか透過するかで検出画素が異なってしまう。すなわち、特定位置で散乱した散乱中性子は、特定位置を透過した透過中性子が検出される画素と異なる画素で検出される。換言すると、特定位置からの散乱中性子は、検出器１２の様々な画素１２ａで検出されるため、中性子の２次元透過像がぼけてしまう。 The wavelength (energy) of the transmitted neutron N2 is measured by the TOF method. In the TOF measurement, when scattered neutrons scattered in the battery 1 are detected by the detector 12, noise is generated. For example, transmitted neutrons that have passed through a specific position of the battery 1 are detected by one pixel 12 a of the detector 12. On the other hand, when neutrons are scattered in the battery 1, the scattered neutrons are scattered in random directions. When a neutron is incident on a specific position in the battery 1, the detection pixel differs depending on whether it is scattered or transmitted. That is, the scattered neutrons scattered at the specific position are detected by a pixel different from the pixel from which the transmitted neutron transmitted through the specific position is detected. In other words, since scattered neutrons from a specific position are detected by various pixels 12a of the detector 12, a two-dimensional transmission image of neutrons is blurred.
さらに、中性子が電池１内の元素と衝突して散乱すると、検出器１２に到達する角度が変わる。したがって、透過中性子Ｎ２と散乱中性子とが同じ波長であったとしても、飛行時間が変わってしまう。このため、透過中性子Ｎ２のＴＯＦ測定において、散乱中性子がノイズとなってしまう。本実施の形態では、散乱中性子の影響を軽減するために、検出器１２と電池１との間の距離Ｄが最適化されている。すなわち、電池１内の原子で散乱した散乱中性子の影響が小さくなるように、距離Ｄが設定されている。 Furthermore, when the neutron collides with the element in the battery 1 and scatters, the angle at which it reaches the detector 12 changes. Therefore, even if the transmitted neutron N2 and the scattered neutron have the same wavelength, the flight time changes. For this reason, in the TOF measurement of the transmitted neutron N2, scattered neutrons become noise. In the present embodiment, the distance D between the detector 12 and the battery 1 is optimized in order to reduce the influence of scattered neutrons. That is, the distance D is set so that the influence of the scattered neutrons scattered by the atoms in the battery 1 is reduced.
距離Ｄを最適化する方法について、図３を用いて説明する。図３は、距離Ｄの最適化方法を示すフローチャートである。まず、診断する電池１の厚み、形状、及び元素数密度の情報に基づいて、中性子輸送計算の体系を構築する（Ｓ１０１）。すなわち、実際の電池１の設計データ等を用いて、元素の３次元レイアウトを構築する。そして、中性子輸送計算によって、電池１からの散乱中性子量を距離毎に計算する（Ｓ１０２）。すなわち、前記電池の設計データを基に、中性子輸送計算を行って、散乱中性子の量を算出する。電池１から検出器１２までの距離Ｄを変えて、検出器１２に到達する散乱中性子の量を算出する。そして、散乱中性子量がサチュレートする距離を求めて最適距離とする（Ｓ１０３）。なお、中性子輸送計算のシミュレーションでは、中性子発生装置１１と電池１との距離を一定として、検出器１２の位置のみを変えている。 A method for optimizing the distance D will be described with reference to FIG. FIG. 3 is a flowchart showing a method for optimizing the distance D. First, a neutron transport calculation system is constructed based on information on the thickness, shape, and element number density of the battery 1 to be diagnosed (S101). That is, a three-dimensional layout of elements is constructed using actual design data of the battery 1 and the like. Then, the amount of scattered neutrons from the battery 1 is calculated for each distance by neutron transport calculation (S102). That is, the amount of scattered neutrons is calculated by performing neutron transport calculation based on the design data of the battery. The amount of scattered neutrons reaching the detector 12 is calculated by changing the distance D from the battery 1 to the detector 12. Then, the distance at which the amount of scattered neutrons saturates is obtained and set as the optimum distance (S103). In the simulation of neutron transport calculation, only the position of the detector 12 is changed while the distance between the neutron generator 11 and the battery 1 is constant.
中性子輸送計算により散乱中性子の量を求めると図４に示すようになる。図４では、中性子源１１ａから出射した中性子が電池１で散乱する場合において、散乱中性子の強度が濃淡で示されている。電池１内の元素で散乱した散乱中性子は、図４に示すように、任意の方向に散乱する。一般に、単位面積当たりの散乱中性子の量は、散乱位置からの距離の２乗に反比例する。検出器１２に到達する散乱中性子の量は、距離Ｄの２乗に反比例する。一方、単位面積当たりの透過中性子Ｎ２の量は、中性子発生装置１１から検出器１２の距離の２乗に反比例する。中性子発生装置１１と電池１との距離は、検出器１２と電池１との距離に比べて、十分に長くなっている。例えば、中性子発生装置１１と電池１との距離は数ｍ以上であり、検出器１２と電池１との距離Ｄは１ｍ以下である。したがって、透過中性子Ｎ２の量は、距離Ｄを大きくしたとしても、あまり変化しない。 FIG. 4 shows the amount of scattered neutrons obtained by neutron transport calculation. In FIG. 4, when the neutron emitted from the neutron source 11 a is scattered by the battery 1, the intensity of the scattered neutron is shown by shading. The scattered neutrons scattered by the elements in the battery 1 are scattered in an arbitrary direction as shown in FIG. In general, the amount of scattered neutrons per unit area is inversely proportional to the square of the distance from the scattering position. The amount of scattered neutrons reaching the detector 12 is inversely proportional to the square of the distance D. On the other hand, the amount of transmitted neutrons N2 per unit area is inversely proportional to the square of the distance from the neutron generator 11 to the detector 12. The distance between the neutron generator 11 and the battery 1 is sufficiently longer than the distance between the detector 12 and the battery 1. For example, the distance between the neutron generator 11 and the battery 1 is several meters or more, and the distance D between the detector 12 and the battery 1 is 1 m or less. Therefore, the amount of transmitted neutron N2 does not change much even if the distance D is increased.
中性子輸送計算では、評価位置に検出器１２を配置した場合に、検出器１２に入射する散乱中性子の量を求める。そして、図４の矢印のように評価位置を離していき、散乱中性子の量を計算する。上記のように、電池１から離れ行くほど、評価位置に入射する散乱中性子の量が減少していく。図５のように、距離Ｄ１において、検出器１２に到達する散乱中性子Ｎ３の量を計算する。さらに、図６のように、距離Ｄ１よりも長い距離Ｄ２として、検出器１２に到達する散乱中性子Ｎ３の量を計算する。距離を所定の値ずつ変えていき、検出器１２に到達する散乱中性子Ｎ３の量を計算していく。散乱中性子Ｎ３の量の算出は、中性子粒子輸送計算の体系を基に行われる。 In the neutron transport calculation, when the detector 12 is disposed at the evaluation position, the amount of scattered neutrons incident on the detector 12 is obtained. Then, the evaluation position is moved away as shown by the arrow in FIG. 4, and the amount of scattered neutrons is calculated. As described above, as the distance from the battery 1 increases, the amount of scattered neutrons that enter the evaluation position decreases. As shown in FIG. 5, the amount of scattered neutrons N3 reaching the detector 12 at the distance D1 is calculated. Further, as shown in FIG. 6, the amount of scattered neutrons N3 reaching the detector 12 is calculated as a distance D2 longer than the distance D1. The distance is changed by a predetermined value and the amount of scattered neutrons N3 reaching the detector 12 is calculated. The amount of scattered neutrons N3 is calculated based on a neutron particle transport calculation system.
図５のように、最適距離よりも短い距離では、電池１で散乱した散乱中性子Ｎ３の多くが検出器１２に入射する。したがって、散乱中性子Ｎ３によるノイズ成分が大きくなる。処理装置１３が散乱中性子によるノイズを誤検出してしまうため、スペクトル測定の精度が劣化する。一方、最適距離よりも長い距離では、検出器１２に入射する散乱中性子Ｎ３の量が低下するが、検出器１２に入射する透過中性子Ｎ２の量が低下する。よって、検出器１２の検出結果にぼけが発生してしまう。最適距離では、散乱中性子Ｎ３によるノイズが低減して、ぼけも最小限となる。このように、本実施形態では、中性子散乱の多い水素を多く含む電池１を中性子透過法で評価するために、最適位置をシミュレーションにより予め算出しておく。 As shown in FIG. 5, most of the scattered neutrons N3 scattered by the battery 1 enter the detector 12 at a distance shorter than the optimum distance. Therefore, the noise component due to the scattered neutron N3 increases. Since the processing device 13 erroneously detects noise due to scattered neutrons, the accuracy of spectrum measurement is deteriorated. On the other hand, at a distance longer than the optimum distance, the amount of scattered neutrons N3 incident on the detector 12 decreases, but the amount of transmitted neutrons N2 incident on the detector 12 decreases. Therefore, the detection result of the detector 12 is blurred. At the optimum distance, noise due to scattered neutrons N3 is reduced and blurring is also minimized. Thus, in this embodiment, in order to evaluate the battery 1 containing a large amount of hydrogen with a large amount of neutron scattering by the neutron transmission method, the optimum position is calculated in advance by simulation.
なお、散乱中性子の量は電池１のサイズや含有物によって最適位置が異なる。診断対象の電池１の構成が変わるごとに、最適位置を求めることが好ましい。設計データ毎に、中性子の粒子輸送計算を行うことで、電池１のサイズや含有物が異なっても、最適な測定距離での測定が可能となる。 Note that the optimum position of the amount of scattered neutrons varies depending on the size and contents of the battery 1. It is preferable to obtain the optimum position each time the configuration of the battery 1 to be diagnosed changes. By performing neutron particle transport calculation for each design data, measurement at an optimum measurement distance is possible even if the size and contents of the battery 1 are different.
このように、電池１の設計データを基に、中性子輸送計算のシミュレーションを行う。こうすることで、電池１内の元素で散乱して、検出器１２に到達する散乱中性子の量を算出することができる。検出器１２と電池１との距離を変えてシミュレーションした時の散乱中性子の量の算出結果に基づいて、検出器１２と電池１との間の最適距離を求める。すなわち、電池１から検出器１２を離していき、散乱中性子の量が飽和する評価位置を最適位置として設定する。そして、電池１を最適距離に応じた位置に配置して、中性子のスペクトルを測定する。 As described above, the simulation of the neutron transport calculation is performed based on the design data of the battery 1. By doing so, the amount of scattered neutrons that are scattered by the elements in the battery 1 and reach the detector 12 can be calculated. Based on the calculation result of the amount of scattered neutrons when the simulation is performed by changing the distance between the detector 12 and the battery 1, the optimum distance between the detector 12 and the battery 1 is obtained. That is, the detector 12 is moved away from the battery 1, and the evaluation position where the amount of scattered neutrons is saturated is set as the optimum position. And the battery 1 is arrange | positioned in the position according to the optimal distance, and the spectrum of a neutron is measured.
さらに、最適距離を求める方法の具体例について、図７を用いて説明する。図７は、最適距離を求める処理を示すフローチャートであり、図３のフローをより具体的に示すものである。 Furthermore, a specific example of a method for obtaining the optimum distance will be described with reference to FIG. FIG. 7 is a flowchart showing a process for obtaining the optimum distance, and more specifically shows the flow of FIG.
まず、電池１の厚さ、形状、及び元素数密度等の情報をインプットしたシミュレーションレイアウトを作成する（Ｓ２０１）。これにより、電池１の構造に応じたシミュレーションレイアウトが構築される。ここでは、電池１に含まれる元素、その元素の配置、及び元素数密度を示す設計データによって、シミュレーションレイアウトが作成される。 First, a simulation layout is created by inputting information such as the thickness, shape, and element number density of the battery 1 (S201). Thereby, the simulation layout according to the structure of the battery 1 is constructed. Here, a simulation layout is created by design data indicating the elements included in the battery 1, the arrangement of the elements, and the element number density.
次に、中性子源１１ａの情報を入力したシミュレーションレイアウトを作成する（Ｓ２０２）。ここでは、発生する中性子のエネルギー分布と放出時間分布等が中性子源１１ａの情報として入力される。中性子発生装置１１で発生する中性子に応じたシミュレーションレイアウトが構築される。このようにして、Ｓ２０１，及びＳ２０２によって、中性子輸送計算に基づくシミュレーションレイアウトが構築される。 Next, a simulation layout in which information on the neutron source 11a is input is created (S202). Here, the energy distribution and emission time distribution of the generated neutrons are input as information of the neutron source 11a. A simulation layout corresponding to the neutrons generated by the neutron generator 11 is constructed. In this way, a simulation layout based on the neutron transport calculation is constructed by S201 and S202.
中性子源１１ａからの中性子の放出時間の分布例を図８に示す。図８には、低エネルギーの中性子と高エネルギーの中性子の放出時間が示されている。図８において、横軸が放出時間、縦軸が放出される中性子数となっている。図８では、高エネルギー中性子のデータを実線で示し、低エネルギー中性子のデータを破線で示している。 An example of the distribution of neutron emission time from the neutron source 11a is shown in FIG. FIG. 8 shows the emission times of low energy neutrons and high energy neutrons. In FIG. 8, the horizontal axis represents the emission time, and the vertical axis represents the number of emitted neutrons. In FIG. 8, high energy neutron data is indicated by a solid line, and low energy neutron data is indicated by a broken line.
図８に示すように、低エネルギーの中性子の放出時間のピークは、高エネルギーの中性子の放出時間のピークよりも遅くなっている。高エネルギーの中性子は、放出時間が短くなっている。低エネルギーの中性子は、高エネルギーの中性子に遅れて放出される。 As shown in FIG. 8, the peak of the emission time of the low energy neutron is later than the peak of the emission time of the high energy neutron. High energy neutrons have a shorter emission time. Low energy neutrons are emitted later than high energy neutrons.
次に、中性子源１１ａと評価位置の関係から、６．７オングストローム（０．６７ｎｍ）付近となる到達時間を計算して、その到達時間を評価時間として設定する（Ｓ２０３）。中性子の波長によって、速度が決まるため、処理装置１３が中性子源１１ａから評価位置までの到達時間を導出する。なお、６．７オングストロームは、負極材料である炭素のブラッグエッジである。中性子源１１ａから評価位置までの距離から、波長６．７オングストロームの中性子が、中性子源１１ａから評価位置に到達する到達時間を処理装置１３が算出する。そして、処理装置１３は、この到達時間を評価時間に設定する。なお、評価時間は、評価位置に応じて変化する。したがって、シミュレーションする評価位置毎に、評価時間を算出する。 Next, an arrival time near 6.7 angstrom (0.67 nm) is calculated from the relationship between the neutron source 11a and the evaluation position, and the arrival time is set as the evaluation time (S203). Since the speed is determined by the wavelength of the neutron, the processing device 13 derives the arrival time from the neutron source 11a to the evaluation position. Note that 6.7 Å is a Bragg edge of carbon which is a negative electrode material. From the distance from the neutron source 11a to the evaluation position, the processing device 13 calculates the arrival time of neutrons having a wavelength of 6.7 angstroms from the neutron source 11a to the evaluation position. And the processing apparatus 13 sets this arrival time to evaluation time. The evaluation time varies depending on the evaluation position. Therefore, the evaluation time is calculated for each evaluation position to be simulated.
そして、中性子源１１ａから直接評価位置に届いた透過中性子の数をＳとする（Ｓ２０４）。すなわち、電池１内で散乱せずに透過して評価位置に到達した透過中性子の数をＳとする。電池１で散乱して評価位置に届いた散乱中性子の数をｎとする（Ｓ２０５）。 And let S be the number of transmitted neutrons directly reaching the evaluation position from the neutron source 11a (S204). That is, let S be the number of transmitted neutrons transmitted through the battery 1 without scattering and reaching the evaluation position. The number of scattered neutrons scattered by the battery 1 and reaching the evaluation position is defined as n (S205).
モンテカルロシミュレーションを実施して、評価位置を電池１から遠ざけながら、Ｓ、及びｎの値を導出する（Ｓ２０６）。例えば、電池１を構成する元素に対して、波長毎の吸収断面積、散乱断面積等は既知となっている。したがって、電池１の構成、及び入射中性子のスペクトルが既知であれば、中性子の散乱確率を求めることができる。Ｓ２０１、及びＳ２０２で作成したシミュレーションレイアウトを基に、処理装置１３がシミュレーションを実行する。このように、中性子輸送計算の体系に基づいて、評価位置毎に、透過中性子の数Ｓと、散乱中性子の数ｎを算出する。例えば、公知の中性子輸送計算のモンテカルロコードを用いて、Ｓとｎとを算出することができる。さらに、Ｓ２０３で設定した評価時間近辺に、評価位置に到達する中性子を、Ｓ及びｎとして導出する。こうすることで、より適切に最適位置として設定することができる。なお、シミュレーションでは、中性子発生装置１１と電池１との距離を一定としている。 Monte Carlo simulation is performed to derive values of S and n while keeping the evaluation position away from the battery 1 (S206). For example, the absorption cross section and the scattering cross section for each wavelength are already known for the elements constituting the battery 1. Therefore, if the configuration of the battery 1 and the spectrum of the incident neutron are known, the neutron scattering probability can be obtained. Based on the simulation layout created in S201 and S202, the processing device 13 executes a simulation. Thus, based on the neutron transport calculation system, the number S of transmitted neutrons and the number n of scattered neutrons are calculated for each evaluation position. For example, S and n can be calculated using a well-known Monte Carlo code for neutron transport calculation. Furthermore, neutrons that reach the evaluation position around the evaluation time set in S203 are derived as S and n. By doing so, it is possible to set the optimum position more appropriately. In the simulation, the distance between the neutron generator 11 and the battery 1 is constant.
そして、Ｓ／ｎ１／２＝２となる評価位置を最適位置とする（Ｓ２０７）。このようにすることで、透過中性子を散乱中性子のノイズ成分から十分に判別して、スペクトル測定することができる。すなわち、ノイズの影響を低減することができ、適切にスペクトルを測定することができる。もちろん、Ｓ／ｎ１／２の値は２に限らず、２以上となっていてもよい。評価位置を電池１から遠ざけていき、Ｓ／ｎ１／２の値が所定の閾値以上となった位置を最適位置とすることができる。 Then, the evaluation position where S / n 1/2 = 2 is set as the optimum position (S207). By doing so, the transmitted neutron can be sufficiently discriminated from the noise component of the scattered neutron and the spectrum can be measured. That is, the influence of noise can be reduced, and the spectrum can be measured appropriately. Of course, the value of S / n 1/2 is not limited to 2, and may be 2 or more. The evaluation position is moved away from the battery 1, and the position where the value of S / n 1/2 is equal to or greater than a predetermined threshold can be set as the optimum position.
次に、図９を参照して、本実施形態にかかる診断方法について説明する。図９は、本実施形態に係る診断方法を示すフローチャートである。まず、上記したように、中性子輸送計算のシミュレーションによって、電池１と検出器１２との間の最適距離を導出する（Ｓ３０１）。これにより、中性子発生装置１１に対する電池１及び検出器１２の配置が決定する。 Next, a diagnostic method according to the present embodiment will be described with reference to FIG. FIG. 9 is a flowchart showing the diagnostic method according to the present embodiment. First, as described above, the optimum distance between the battery 1 and the detector 12 is derived by simulation of neutron transport calculation (S301). Thereby, arrangement | positioning of the battery 1 with respect to the neutron generator 11 and the detector 12 is determined.
充放電装置１５によって電池１を充放電して、測定したい電圧となるように、電池１の電池電位を設定する（Ｓ３０２）。具体的には、充放電装置１５が電池の充電状態を所望の値とする。負極の回折面付近を測定領域として設定する（Ｓ３０３）。負極が炭素（Ｃ）の場合、黒鉛結晶の（００２）面由来の回折のピーク波長が６．７オングストロームである。黒鉛結晶の（００２）面の面間隔は０．３３５４ｎｍであるため、回折のピーク波長は、約６．７オングストロームとなる。したがって、中性子のスペクトル測定領域を６．７オングストローム付近に設定する。この波長は、炭素のブラッグエッジである。このようにすることで、スペクトル測定する波長範囲を適切に限定することができ、容易に測定することができる。 The battery 1 is charged / discharged by the charging / discharging device 15 and the battery potential of the battery 1 is set so as to obtain a voltage to be measured (S302). Specifically, the charging / discharging device 15 sets the state of charge of the battery to a desired value. The vicinity of the diffractive surface of the negative electrode is set as a measurement region (S303). When the negative electrode is carbon (C), the peak wavelength of diffraction derived from the (002) plane of the graphite crystal is 6.7 angstroms. Since the plane distance of the (002) plane of the graphite crystal is 0.3354 nm, the peak wavelength of diffraction is about 6.7 angstroms. Therefore, the neutron spectrum measurement region is set in the vicinity of 6.7 angstroms. This wavelength is the Bragg edge of carbon. By doing in this way, the wavelength range which carries out spectrum measurement can be limited appropriately, and it can measure easily.
次に、電池１がない状態で、入射中性子Ｎ１を波長毎に測定する（Ｓ３０４）。これにより、入射中性子Ｎ１のスペクトルが測定される。電池１がない状態での中性子の測定結果をＡとする。次に、電池１と検出器１２が最適距離となるように、電池１を設置して、電池１を透過した透過中性子Ｎ２を波長毎に測定する（Ｓ３０５）。これにより、電池１を透過した透過中性子Ｎ２のスペクトルが測定される。電池１を透過した中性子の測定結果をＢとする。もちろん、Ｓ３０４とＳ３０５とで、中性子発生装置１１に対する検出器１２の位置は同じとなっている。 Next, the incident neutron N1 is measured for each wavelength without the battery 1 (S304). Thereby, the spectrum of the incident neutron N1 is measured. A measurement result of neutrons without the battery 1 is A. Next, the battery 1 is installed so that the battery 1 and the detector 12 have the optimum distance, and the transmitted neutron N2 transmitted through the battery 1 is measured for each wavelength (S305). Thereby, the spectrum of the transmitted neutron N2 transmitted through the battery 1 is measured. The measurement result of the neutron transmitted through the battery 1 is B. Of course, the position of the detector 12 with respect to the neutron generator 11 is the same in S304 and S305.
ステップＳ３０４、及びＳ３０５では、上記の通り、処理装置１３がＴＯＦ法によって、検出器１２で検出した中性子のスペクトルを測定している。なお、電池１がない状態での中性子スペクトルの測定は、いずれのタイミングで行われていてもよい。例えば、Ｓ３０５の後に、Ｓ３０４が実施されていてもよい。すなわち、Ｓ３０４、及びＳ３０５において、検出器１２と中性子発生装置１１との距離が同じであれば、いずれの測定を先に行ってもよい。ステップＳ３０４、及びＳ３０５のスペクトル測定は、検出器１２の画素１２ａ毎に行われている。 In steps S304 and S305, as described above, the processing device 13 measures the spectrum of the neutron detected by the detector 12 by the TOF method. In addition, the measurement of the neutron spectrum without the battery 1 may be performed at any timing. For example, S304 may be performed after S305. That is, in S304 and S305, as long as the distance between the detector 12 and the neutron generator 11 is the same, any measurement may be performed first. The spectrum measurement in steps S304 and S305 is performed for each pixel 12a of the detector 12.
次に測定結果Ａを測定結果Ｂで割って、補正する（Ｓ３０６）。処理装置１３は、Ａ／Ｂを算出して、波長毎の透過率とする。これにより、透過率のスペクトルを求めることができる。図１０は、透過率のスペクトル測定結果を示す。図１０において、横軸が中性子の波長を示し、縦軸が透過率を示している。図１０では、充電０％の電池１と、充電１００％の電池１でのスペクトル測定結果を示している。また、図１０は、負極のブラッグエッジ（６．７オングストローム）付近のスペクトルデータであり、検出器１２の１つの画素１２ａでの測定データを示している。 Next, the measurement result A is divided by the measurement result B to be corrected (S306). The processing device 13 calculates A / B and sets the transmittance for each wavelength. Thereby, the spectrum of transmittance can be obtained. FIG. 10 shows the result of spectral measurement of transmittance. In FIG. 10, the horizontal axis indicates the wavelength of neutron, and the vertical axis indicates the transmittance. In FIG. 10, the spectrum measurement result in the battery 1 with 0% charge and the battery 1 with 100% charge is shown. FIG. 10 shows spectral data in the vicinity of the negative Bragg edge (6.7 angstroms), and shows measurement data at one pixel 12 a of the detector 12.
図１０に示すように、電池１の充電状態によって、透過率のスペクトルが変化する。ブラッグエッジでは、中性子が回折するため、透過率が低くなる。充電０％のブラッグエッジλ０と、充電１００％のブラッグエッジλ１００は異なっている。すなわち、充電状態に応じて、ブラッグエッジが異なる波長となる。これは、電池１が充電されるにつれて、負極を構成する炭素の元素間にリチウムイオンが吸蔵されていくためであると考えられる。炭素元素間にリチウムイオンが吸蔵されていくと、炭素元素の間隔が広がる。電池１の充電状態に応じて面間隔が変わり、ブラッグエッジが変化する。処理装置１３は、スペクトル解析を行い、ブラッグエッジを導出する。 As shown in FIG. 10, the transmittance spectrum varies depending on the state of charge of the battery 1. At the Bragg edge, neutrons are diffracted, so the transmittance is low. The Bragg edge λ 0 at 0% charge is different from the Bragg edge λ 100 at 100% charge. That is, the Bragg edge has a different wavelength depending on the state of charge. This is considered to be because lithium ions are occluded between carbon elements constituting the negative electrode as the battery 1 is charged. As lithium ions are occluded between carbon elements, the spacing between carbon elements increases. Depending on the state of charge of the battery 1, the surface interval changes, and the Bragg edge changes. The processing device 13 performs a spectrum analysis and derives a Bragg edge.
例えば、処理装置１３は、６．７オングストローム付近の透過率のスペクトルデータに対してフィッティングを行って、透過率が極小となる波長を求める。透過率が極小となる波長が、ブラッグエッジの測定値となる。処理装置１３は、検出器１２の画素１２ａ毎に、ブラッグエッジ付近の測定領域において、透過率が極小となる波長を求める。 For example, the processing device 13 performs fitting on spectral data of transmittance near 6.7 angstroms to obtain a wavelength at which the transmittance is minimized. The wavelength at which the transmittance is minimized is the measured value of the Bragg edge. The processing device 13 obtains a wavelength at which the transmittance becomes minimum in the measurement region near the Bragg edge for each pixel 12a of the detector 12.
そして、スペクトルの解析結果を、検量線と比較して、波長を電池電圧に変換する（Ｓ３０８）。検量線は、電池１の電圧と、ブラッグエッジとの相関を示すデータである。処理装置１３のメモリには、検量線のデータが予め格納されている。例えば、検量線は、図１１に示すようになる。図１１において、横軸が電池１の電圧を示し、縦軸が負極材料由来のブラッグエッジを示している。電池１の電圧が高くなるほど、負極に吸蔵されるリチウムイオンの数が増える。このため、電圧が高いほど、炭素元素間の間隔が広くなり、ブラッグエッジが長くなる。 Then, the spectrum analysis result is compared with the calibration curve, and the wavelength is converted into the battery voltage (S308). The calibration curve is data indicating the correlation between the voltage of the battery 1 and the Bragg edge. The calibration curve data is stored in advance in the memory of the processing device 13. For example, the calibration curve is as shown in FIG. In FIG. 11, the horizontal axis represents the voltage of the battery 1, and the vertical axis represents the Bragg edge derived from the negative electrode material. As the voltage of the battery 1 increases, the number of lithium ions occluded in the negative electrode increases. For this reason, the higher the voltage, the wider the spacing between the carbon elements and the longer the Bragg edge.
なお、検量線は、実際の測定によって求めることができる。例えば、電池１の基準サンプルを実際に計測する。具体的には、電池１の基準サンプルを作成して、Ｘ線回折や中性子回折を行う。回折ピークの波長がブラッグエッジに対応する。基準サンプルの充電状態を変えて回折ピークを測定することで、電池１の電圧とブラッグエッジを対応付けることができる。よって、検量線を求めることができる。 The calibration curve can be obtained by actual measurement. For example, the reference sample of the battery 1 is actually measured. Specifically, a reference sample of the battery 1 is created and X-ray diffraction or neutron diffraction is performed. The wavelength of the diffraction peak corresponds to the Bragg edge. By measuring the diffraction peak while changing the state of charge of the reference sample, the voltage of the battery 1 can be associated with the Bragg edge. Therefore, a calibration curve can be obtained.
あるいは、電池１の負極のみを取り出して、負極のみの状態でＸ線回折や中性子回折で回折ピークを求める。そして、充電状態を変えて、負極のみの状態における回折ピークを求める。これにより、負極の電位と回折ピークを対応付けることができる。さらに、負極と正極とを組み合わせた状態で、Ｘ線回折や中性子回折で回折ピークを求める。そして、負極と正極の電位を変化させながら、回折ピークを測定する。こうすることで、電池１の電圧とブラッグエッジを対応付けることができる。よって、検量線を求めることができる。 Alternatively, only the negative electrode of the battery 1 is taken out, and the diffraction peak is obtained by X-ray diffraction or neutron diffraction with only the negative electrode. Then, the state of charge is changed, and the diffraction peak in the state of only the negative electrode is obtained. Thereby, the electric potential of a negative electrode and a diffraction peak can be matched. Further, a diffraction peak is obtained by X-ray diffraction or neutron diffraction in a state where the negative electrode and the positive electrode are combined. And a diffraction peak is measured, changing the electric potential of a negative electrode and a positive electrode. By doing so, the voltage of the battery 1 can be associated with the Bragg edge. Therefore, a calibration curve can be obtained.
処理装置１３は、検量線を参照して、ブラッグエッジの測定値から電池１の電圧を求める。すなわち、処理装置１３は、透過率が極小となる波長をブラッグエッジの測定値として求め、図１１に示すような検量線から、ブラッグエッジの測定値を電池１の電圧に変換する。画素毎に求められたブラッグエッジの測定値が電池１の局所的な電圧を示すことになる。 The processing device 13 obtains the voltage of the battery 1 from the measured value of the Bragg edge with reference to the calibration curve. That is, the processing device 13 obtains the wavelength at which the transmittance is minimum as a measured value of the Bragg edge, and converts the measured value of the Bragg edge into the voltage of the battery 1 from the calibration curve as shown in FIG. The measured value of the Bragg edge obtained for each pixel indicates the local voltage of the battery 1.
そして、処理装置１３は、電池１の電圧の測定結果をマッピングして、電池状態を診断する（Ｓ３０９）。Ｓ３０７では、ブラッグエッジの測定値が検出器１２の画素毎に求められている。Ｓ３０８において、処理装置１３は、画素毎に、透過率が極小となる波長を電池１の電圧に変換している。処理装置１３は、電池１の電圧を画素毎に求めて、電圧を画素の値として示した２次元マップを作成する。こうすることで、電池１の充電状態を２次元分布で表示することができる。すなわち、電池１の電圧（充電状態）の２次元分布を求めることができる。こうすることで、電池１の充電状態のばらつきや劣化を診断することができる。 And the processing apparatus 13 maps the measurement result of the voltage of the battery 1, and diagnoses a battery state (S309). In S307, the measurement value of the Bragg edge is obtained for each pixel of the detector 12. In S <b> 308, the processing device 13 converts the wavelength at which the transmittance is minimum into the voltage of the battery 1 for each pixel. The processing device 13 obtains the voltage of the battery 1 for each pixel, and creates a two-dimensional map indicating the voltage as the value of the pixel. By doing so, the state of charge of the battery 1 can be displayed in a two-dimensional distribution. That is, a two-dimensional distribution of the voltage (charged state) of the battery 1 can be obtained. By doing so, it is possible to diagnose the variation and deterioration of the state of charge of the battery 1.
各画素１２ａでのブラッグエッジの測定値が電池１の局所的な電圧を示すことになる。電圧が高い画素に対応する箇所ほど、より充電されており、ＳＯＣ（State Of Charge）が高くなる。充放電装置１５が電池を所定の充電状態として、スペクトル測定を行うと、電池１の充電状態や劣化状態等の２次元分布を診断することができる。これにより、電池１の内部状態を診断することができる。 The measured value of the Bragg edge at each pixel 12 a indicates the local voltage of the battery 1. A portion corresponding to a pixel having a higher voltage is charged more and the SOC (State Of Charge) becomes higher. When the charge / discharge device 15 performs spectrum measurement with the battery in a predetermined state of charge, a two-dimensional distribution such as the state of charge or deterioration of the battery 1 can be diagnosed. Thereby, the internal state of the battery 1 can be diagnosed.
上記したように、本実施形態では、アレイ状に画素が配列された検出器１２を用いて、透過中性子を検出している。こうすることで、複数の画素での検出を同時に行うことができる。したがって、電池１を透過した透過中性子のスペクトルの２次元分布を簡便に測定することができる。また、検出器１２を電池１と同程度のサイズとすることで、１度の測定で、電池１全体の診断が可能となる。また、透過中性子を検出しているため、大型の電池１の診断を容易に行うことができる。すなわち、Ｘ線回折や中性子回折のように１点ずつ測定しなくでもよいため、大型の電池１を短時間で測定することができる。
本実施の形態に係る診断方法により、電池１を診断することで、電池１の高性能化を図ることができる。例えば、電池１の診断を行い、その診断結果に基づいて、電池１の製造工程の条件出し等を行う。これにより、バラツキの少ない電池１や高性能の電池１を作製することできるようになる。
As described above, in this embodiment, transmitted neutrons are detected using the detector 12 in which pixels are arranged in an array. In this way, detection with a plurality of pixels can be performed simultaneously. Therefore, the two-dimensional distribution of the transmitted neutron spectrum transmitted through the battery 1 can be easily measured. Further, by making the detector 12 the same size as the battery 1, the entire battery 1 can be diagnosed by one measurement. Moreover, since the transmitted neutron is detected, the large battery 1 can be easily diagnosed. That is, since it is not necessary to measure each point like X-ray diffraction or neutron diffraction, the large-sized battery 1 can be measured in a short time.
By diagnosing the battery 1 by the diagnostic method according to the present embodiment, it is possible to improve the performance of the battery 1. For example, the battery 1 is diagnosed, and conditions for manufacturing the battery 1 are determined based on the diagnosis result. Thereby, the battery 1 with little variation and the high-performance battery 1 can be manufactured.
本実施形態では、充放電装置１５によって電池１をある充電状態にして、スペクトル測定を行っている。こうすることで、ある特定の充電状態における電池１の内部状態を面で診断することができる。すなわち、負極の充電状態や劣化状態を２次元で診断することができる。よって、電池１の充電状態や劣化状態等を適切に診断することができる診断することができる。このように電池１を診断していくことで、電池１の高性能化に資することができる。また、非破壊で診断することができるため、診断結果に基づいて、電池１の良否判断を行ってもよい。 In the present embodiment, the battery 1 is brought into a certain charged state by the charging / discharging device 15 and spectrum measurement is performed. By doing so, the internal state of the battery 1 in a specific charging state can be diagnosed on the surface. That is, the charged state and the deteriorated state of the negative electrode can be diagnosed two-dimensionally. Therefore, it is possible to make a diagnosis that can appropriately diagnose the charging state, the deterioration state, and the like of the battery 1. By diagnosing the battery 1 in this way, it is possible to contribute to high performance of the battery 1. Moreover, since it can diagnose nondestructively, you may judge the quality of the battery 1 based on a diagnostic result.
さらに、本実施の形態では、電池１と検出器１２との距離が最適化されている。すなわち、シミュレーションによって算出された最適距離に電池１及び検出器１２を設置して、スペクトル測定を行っている。こうすることで、散乱中性子によるノイズの影響を低減することができるため、高いＳＮ比での測定が可能になる。よって、適切に電池１を診断することができる。特に、中性子の透過率は、１％以下であり、非常に小さい。このため、電池１と検出器１２との距離を最適化することで、測定に対するノイズの影響を低減することができる。 Furthermore, in the present embodiment, the distance between the battery 1 and the detector 12 is optimized. That is, the spectrum measurement is performed by installing the battery 1 and the detector 12 at the optimum distance calculated by the simulation. By doing so, it is possible to reduce the influence of noise caused by scattered neutrons, so that measurement with a high S / N ratio becomes possible. Therefore, the battery 1 can be diagnosed appropriately. In particular, the transmittance of neutrons is 1% or less, which is very small. For this reason, the influence of noise on the measurement can be reduced by optimizing the distance between the battery 1 and the detector 12.
実施の形態２．
次に、実施の形態２に係る診断方法について、図１２を用いて説明する。図１２は、実施の形態２に係る診断方法を示すフローチャートである。本実施形態では、電池１の充電状態を変えて、中性子のスペクトルを測定している。こうすることで、電池１の内部抵抗の２次元分布を診断することができる。なお、本実施の形態にかかる診断装置は実施の形態１と同様であるため、説明を省略する。診断方法の基本的な手順についても、実施の形態１と共通であるため、適宜説明を省略する。例えば、Ｓ４０１、Ｓ４０３〜Ｓ４０８までのステップは、それぞれＳ３０１、Ｓ３０３〜Ｓ３０８と同様であるため、詳細な説明を省略する。
Embodiment 2. FIG.
Next, the diagnostic method according to Embodiment 2 will be described with reference to FIG. FIG. 12 is a flowchart showing the diagnostic method according to the second embodiment. In this embodiment, the state of charge of the battery 1 is changed to measure the neutron spectrum. By doing so, the two-dimensional distribution of the internal resistance of the battery 1 can be diagnosed. In addition, since the diagnostic apparatus concerning this Embodiment is the same as that of Embodiment 1, description is abbreviate | omitted. Since the basic procedure of the diagnosis method is also common to the first embodiment, the description thereof will be omitted as appropriate. For example, steps S401 and S403 to S408 are the same as S301 and S303 to S308, respectively, and detailed description thereof is omitted.
まず、実施の形態１のＳ３０１と同様に、電池１と検出器１２の間の最適距離を導出する（Ｓ４０１）。次に、充放電装置１５によって、電池１の充電と放電を繰り返す（Ｓ４０２）。そして、実施の形態１のＳ３０３〜Ｓ３０８と同様に、測定、及び補正等を実施する（Ｓ４０３〜Ｓ４０８）。このように、本実施の形態では、充放電装置１５が電池１を連続して充放電しながら、スペクトル測定を行っている。こうすることで、充電状態を変えて、電池１の電圧を導出することができる。 First, similarly to S301 in the first embodiment, an optimum distance between the battery 1 and the detector 12 is derived (S401). Next, charging and discharging of the battery 1 are repeated by the charging / discharging device 15 (S402). Then, measurement, correction, and the like are performed as in S303 to S308 of the first embodiment (S403 to S408). Thus, in the present embodiment, the spectrum measurement is performed while the charging / discharging device 15 continuously charges and discharges the battery 1. By doing so, the voltage of the battery 1 can be derived by changing the state of charge.
次に、充放電装置１５から入力された入力電流量と、電池１の電極面積から、予測される面積当りの電位を推定する（Ｓ４０９）。例えば、充放電装置１５から入力される電流をモニタする。そして、充放電装置１５からの入力電流量に基づいて、電池１の電位を推定する。そして、変換した電圧値と推定した電位から、場所ごとの電極の内部抵抗の値を推定して、劣化を診断する（Ｓ４１０）。 Next, the potential per area estimated from the input current amount input from the charging / discharging device 15 and the electrode area of the battery 1 is estimated (S409). For example, the current input from the charge / discharge device 15 is monitored. Based on the amount of input current from the charging / discharging device 15, the potential of the battery 1 is estimated. Then, the value of the internal resistance of the electrode for each location is estimated from the converted voltage value and the estimated potential, and deterioration is diagnosed (S410).
図１３、図１４を用いて、内部抵抗の診断について説明する。図１３は、内部抵抗が均一な電池１を示し、図１４は、内部抵抗が不均一な電池１を示している。図１３、図１４では、電位、及び内部抵抗の高低を濃淡で示している。 The diagnosis of internal resistance will be described with reference to FIGS. FIG. 13 shows the battery 1 with uniform internal resistance, and FIG. 14 shows the battery 1 with non-uniform internal resistance. In FIGS. 13 and 14, the potential and the internal resistance are shown by shading.
図１３に示すように、内部抵抗が均一な電池１では、充放電を繰り返し行っても、電位が均一になる。一方、内部抵抗に差がある電池１では、図１４に示すように充放電の際に内部抵抗値に応じて、電位にばらつきが生じる。すなわち、内部抵抗が高い箇所では、充電速度が遅くなるため、充電中の電位が低くなる。一方、内部抵抗が低い箇所では、充電速度が速くなるため、充電中の電位が高くなる。このように、あるタイミングでの電圧と電位から、電池１の内部抵抗の２次元分布を測定することができる。 As shown in FIG. 13, in the battery 1 having a uniform internal resistance, the potential becomes uniform even if charging and discharging are repeated. On the other hand, in the battery 1 having a difference in internal resistance, as shown in FIG. 14, the potential varies depending on the internal resistance value during charging and discharging. That is, at a location where the internal resistance is high, the charging speed is slow, so the potential during charging is low. On the other hand, at a location where the internal resistance is low, the charging speed increases, so the potential during charging increases. Thus, the two-dimensional distribution of the internal resistance of the battery 1 can be measured from the voltage and potential at a certain timing.
このように、本実施の形態では、充電状態を変えて、中性子のスペクトルを測定している。こうすることで、電池１の内部抵抗の２次元分布を診断することができる。これにより、内部抵抗のばらつきを低減することができ、より高性能の電池１を作製することが可能になる。なお、１つの電池１に対して、実施の形態１、２の診断を実施してもよい。 Thus, in this Embodiment, the state of charge is changed and the spectrum of a neutron is measured. By doing so, the two-dimensional distribution of the internal resistance of the battery 1 can be diagnosed. Thereby, the dispersion | variation in internal resistance can be reduced and it becomes possible to produce the battery 1 of higher performance. In addition, you may implement the diagnosis of Embodiment 1, 2 with respect to one battery 1. FIG.
負極の材料は炭素（黒鉛）に限られるものでなく、結晶構造を有し、充電状態の変化に応じて結晶面間隔が変化するものであればよい。 The material of the negative electrode is not limited to carbon (graphite), and any material may be used as long as it has a crystal structure and the crystal plane spacing changes according to the change in the charged state.
なお、本発明は上記実施の形態に限られたものではなく、趣旨を逸脱しない範囲で適宜変更することが可能である。 Note that the present invention is not limited to the above-described embodiment, and can be changed as appropriate without departing from the spirit of the present invention.
１ 電池
１１ 中性子発生装置
１２ 検出器
１３ 処理装置
１５ 充放電装置
DESCRIPTION OF SYMBOLS 1 Battery 11 Neutron generator 12 Detector 13 Processing apparatus 15 Charging / discharging apparatus
Claims (8)
電池を透過した中性子のスペクトルを測定するステップと、
前記電池の電圧と負極材料のブラッグエッジとの相関を示す検量線を参照して、前記中性子のスペクトルから前記電池の電圧を求めて、電池を診断するステップと、を備えた電池の診断方法。 A diagnostic method for diagnosing a battery by detecting neutrons transmitted through the battery,
Measuring a spectrum of neutrons transmitted through the battery;
A method for diagnosing a battery, comprising: referring to a calibration curve indicating a correlation between the voltage of the battery and a Bragg edge of a negative electrode material, obtaining the voltage of the battery from the spectrum of the neutrons, and diagnosing the battery.
前記検出器と前記電池との距離を変えてシミュレーションした時の前記散乱中性子の量の算出結果に基づいて、前記検出器と前記電池との間の最適距離を求め、
前記電池を最適距離に応じた位置に配置して、前記中性子のスペクトルを測定する請求項１に記載の診断方法。 Based on the design data of the battery, by performing a simulation of neutron transport calculations, and scattered in the battery, and calculates the amount of scattered neutrons reaching the detector,
Based on the calculation result of the amount of the scattered neutrons when changing the distance between the detector and the battery, and calculating the optimum distance between the detector and the battery,
The diagnostic method according to claim 1, wherein the battery is arranged at a position corresponding to an optimum distance and the spectrum of the neutron is measured.
複数の画素を有し、前記電池を透過した中性子を検出する検出器と、
前記画素毎に前記中性子のスペクトルを測定する処理装置と、を備え、
前記電池の電圧と負極材料のブラッグエッジとの相関を示す検量線を参照して、前記中性子のスペクトルから前記電池の電圧を求めて、前記電池を診断する電池の診断装置。 A neutron generator that emits neutrons toward the battery;
A detector having a plurality of pixels and detecting neutrons transmitted through the battery;
A processing device for measuring the spectrum of the neutron for each pixel,
A battery diagnostic apparatus for diagnosing the battery by referring to a calibration curve indicating a correlation between the voltage of the battery and a Bragg edge of a negative electrode material and obtaining the voltage of the battery from the spectrum of the neutrons.
前記検出器と前記電池との距離を変えてシミュレーションした時の前記散乱中性子の量の算出結果に基づいて、前記検出器と前記電池との間の最適距離を求め、
前記電池を最適距離に応じた位置に配置して、前記中性子のスペクトルを測定する請求項５に記載の診断装置。 Based on the design data of the battery, by performing a simulation of neutron transport calculation, to calculate the amount of scattered neutrons scattered by the battery,
Based on the calculation result of the amount of the scattered neutrons when changing the distance between the detector and the battery, and calculating the optimum distance between the detector and the battery,
The diagnostic apparatus according to claim 5, wherein the battery is arranged at a position corresponding to an optimum distance, and the spectrum of the neutron is measured.
前記充放電装置によって前記電池を所定の充電状態に設定して、前記中性子のスペクトルを測定することで、前記電池の充電状態の２次元分布を診断する請求項５、又は６に記載の診断装置。 A charge / discharge device for charging and discharging the battery;
The diagnostic apparatus according to claim 5 or 6, wherein the battery is set to a predetermined state of charge by the charge / discharge device, and the two-dimensional distribution of the state of charge of the battery is diagnosed by measuring the spectrum of the neutron. .
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