JP6179920B2 - ナノ粒子分散液体アルカリ金属の濃度制御方法およびそのシステム - Google Patents

Description

本発明は、原子炉、プラント等で冷却材として利用されるナノ粒子分散液体アルカリ金属（以下、ナノ粒子アルカリ金属と称す。）の濃度制御システムに関する。詳しくは、時々刻々と変化するナノ粒子アルカリ金属の濃度情報を基に、運転条件に適合したナノ粒子アルカリ金属の濃度とするため濃縮・稀釈を行うナノ粒子アルカリ金属の濃度制御方法ならびに濃度制御システムに関する。

一般に、ナノ粒子アルカリ金属は、原子炉、プラント等において冷却材として利用されている。冷却材としたときの表面張力、反応度抑制効果（反応熱量、反応速度、融点、比熱等）の安定化のために利用されている。

そのナノ粒子アルカリ金属の製造方法については、いかにして分散性を良くしたものにするかの観点から、特許文献１、特許文献２に記載のようにナノ粒子のネッキング防止、分散度、分散維持の時間的解析等の基礎的な発明が多く、原子炉、プラント等で冷却材として使用するナノ粒子アルカリ金属としたときの、濃度を測定してから濃度を濃縮あるいは稀釈し始めるまでの時間（以下、フィードバック時間と称す）といった時間的ファクターを考慮した発明とはなっていなかった。

なお、本明細書において、「ナノ粒子アルカリ金属の濃縮」は、１）ナノ粒子アルカリ金属から所定量のアルカリ金属を取り除き、濃度の高いナノ粒子アルカリ金属を得る、また、２）濃度の低いナノ粒子アルカリ金属に、濃度の高いナノ粒子アルカリ金属を加えて全体の濃度を高める、この２つを含むものである。一方、「ナノ粒子アルカリ金属の希釈」は、ナノ粒子アルカリ金属に所定量のアルカリ金属あるいは所定量の低濃度のナノ粒子アルカリ金属を加えて濃度の低いナノ粒子アルカリ金属を得るものである。

一方、ナノ粒子アルカリ金属の濃度を維持するための方策として特許文献３、特許文献４に記載のように、ナノ粒子アルカリ金属の濃度を変更する方法としてナトリウムイオンを通過させる固体電解質利用のナトリウム精製装置が提案されている。しかしながら、原子炉、プラント等で冷却材として使用するナノ粒子アルカリ金属とした場合には、さらに濃度制御のフィードバック時間を考慮した迅速に対応できる濃度制御システムの工夫が必要となっていた。

さらに、ナノ粒子アルカリ金属の濃度制御については、ナノ粒子の個数濃度を考慮した技術が開示されているが、冷却材として利用し表面張力、反応度抑制効果（反応熱量、反応速度、融点、比熱等）の安定化させるためには、濃度のみではなく、アルカリ液体金属へのナノ粒子の濡れ性を考慮した濃度制御、具体的には、〔ナノ粒子径×ナノ粒子の個数密度＝ナノ粒子総表面積〕が必要となっていた。

特開２０１１−１７９０２４号公報 （ナノ粒子分散アルカリ液体金属の製造方法） 特開２０１１−１７９０７０号公報 特許３８５４４７５号公報 特許４２０９０９１号公報

本発明は、上記背景技術の問題点に鑑み、原子炉、プラント等の冷却材として利用されるナノ粒子アルカリ金属の濃度制御を、原子炉、プラント等のナノ粒子アルカリ金属の濃度の変化に即時対応できるナノ粒子アルカリ金属の濃度制御方法の提供、さらには、冷却材として利用し表面張力、反応度抑制効果（反応熱量、反応速度、融点、比熱等）の安定化させるため、〔ナノ粒子径×ナノ粒子の個数密度＝ナノ粒子総表面積〕を考慮した濃度制御方法を提供することを課題とする。

本発明の第１の発明は、原子炉、プラント等の冷却材として利用されるナノ粒子分散液体アルカリ金属の濃度制御方法であって、前記冷却材におけるナノ粒子の総表面積を取得する総表面積取得工程と、前記総表面積取得工程によって取得された総表面積を、予め基準化された基準総表面積と比較することで、前記ナノ粒子分散液体アルカリ金属を濃縮するか、希釈するかの判定を行い、かつ、複数の濃縮ユニットを内蔵する濃縮装置あるいは複数の希釈ユニットを内蔵する希釈装置の運転条件を決定する濃縮・希釈量設定工程と、を有し、前記濃縮ユニットおよび前記希釈ユニットは、ナトリウムイオン導電性の固体電解質を使用し、前記固体電解質によって純アルカリ金属とナノ粒子分散液体アルカリ金属とが隔絶されることを特徴とするナノ粒子分散液体アルカリ金属の濃度制御方法である。

本発明の第２の発明は、前記記載のナノ粒子分散液体アルカリ金属の濃度制御方法において、前記ナノ粒子分散液体アルカリ金属のアルカリ金属が、ナトリウム、リチウム、ナトリウム−カリウム合金のいずれかであることを特徴とする。

本発明の第３の発明は、前記記載のナノ粒子分散液体アルカリ金属の濃度制御方法前記濃縮・稀釈設定工程で決定する運転条件とは、複数の濃縮ユニットの稼働台数ならびに各濃縮ユニットの濃縮濃度、あるいは、複数の希釈ユニットの稼働台数ならびに各希釈ユニットの希釈濃度であることを特徴とする。

本発明の第４の発明は、原子炉、プラント等の冷却材として利用されるナノ粒子分散液体アルカリ金属の濃度制御システムであって、前記冷却材におけるナノ粒子の総表面積を取得する総表面積取得手段と、前記総表面積取得手段によって取得された総表面積を、予め基準化された基準総表面積と比較することで、前記ナノ粒子分散液体アルカリ金属を濃縮するか、希釈するかの判定を行い、かつ、複数の濃縮ユニットを内蔵する濃縮装置あるいは複数の希釈ユニットを内蔵する希釈装置の運転条件を決定する濃縮・希釈量設定手段とを有し、前記濃縮ユニットおよび前記希釈ユニットは、ナトリウムイオン導電性の固体電解質を使用し、前記固体電解質によって純アルカリ金属とナノ粒子分散液体アルカリ金属とが隔絶されることを特徴とするナノ粒子分散液体アルカリ金属の濃度制御システムである。

本発明の第５の発明は、前記記載のナノ粒子分散液体アルカリ金属の濃度制御システムにおいて、前記ナノ粒子分散液体アルカリ金属のアルカリ金属が、ナトリウム、リチウム、ナトリウム−カリウム合金のいずれかであることを特徴とする。

本発明の第６の発明は、前記記載のナノ粒子分散液体アルカリ金属の濃度制御システムにおいて、前記濃縮・稀釈設定手段で決定する運転条件とは、複数の濃縮ユニットの稼働台数ならびに各濃縮ユニットの濃縮濃度、あるいは、複数の希釈ユニットの稼働台数ならびに各希釈ユニットの希釈濃度であることを特徴とする。

本発明によれば、
１．濃縮装置に内蔵する濃縮ユニットにナトリウムイオン導電性の固体電解質、本実施例ではβ″アルミナを使用することによって、ナトリウムを蒸発させて濃縮する方法における「蒸発時にナノ粒子がカバーガス中に随伴されることによる濃縮効率の低下」といった問題を解消することができる。また、β″アルミナを固体電解質に負荷する電気量とβ″アルミナを固体電解質を透過するナトリウムの透過量が等価であるため濃縮量を正確に制御することができる。同様に、希釈装置に内蔵する希釈ユニットにナトリウムイオン導電性の固体電解質、本実施例ではβ″アルミナを使用することによって、β″アルミナを固体電解質に負荷する電気量とβ″アルミナを固体電解質を透過するナトリウムの透過量が等価であるため希釈量を正確に制御することができる。
２．濃縮装置に内蔵する濃縮ユニットおよび／あるいは希釈装置に内蔵する希釈ユニットについて、異なる濃度のユニットを複数組配置することによって、短時間の濃縮ならびに希釈を可能とし、原子炉、プラント等で冷却材として使用するナノ粒子アルカリ金属としたときの必要な濃度制御のフィードバック時間を十分実現することができる。
３．ナノ粒子アルカリ金属の濃度制御に、アルカリ液体金属へのナノ粒子の濡れ性を考慮した濃度制御、〔ナノ粒子径×ナノ粒子の個数密度＝ナノ粒子総表面積〕を織り込むことによって、冷却材として利用した時の表面張力、反応度抑制効果（反応熱量、反応速度、融点、比熱等）の安定化を図ることができる。

本発明のナノ粒子アルカリ金属の濃度制御システムの構成の一実施例を示す図である。 本発明のナノ粒子アルカリ金属の濃度制御システムの処理の一実施例を示す処理フローチャートである。 本発明の濃縮・希釈量設定手段の詳細な処理内容の一実施例を示す処理フローチャートである。 本発明の濃縮量・希釈量設定手段における濃縮量設定の一実施例を示す図である。 本発明の濃縮装置に内蔵する濃縮ユニットの一実施例を示す図である。 本発明の希釈装置に内蔵する希釈ユニットの一実施例を示す図である。 本発明の濃縮ユニットと、一般的に行われているナトリウムを蒸発させて濃縮する方法とについて、電荷負荷量とナトリウム濃縮量との相関度の検証を行った図である。 本発明の濃縮ユニットと、一般的に行われているナトリウムを蒸発させて濃縮する方法とについて、濃縮率、濃度比ならびに体積比によるナトリウム濃縮の効率比較を行った図である。 本発明の濃縮装置に内蔵する濃縮ユニットの一実施例を示す図である。

本発明は、原子炉、プラント等の冷却材として利用されるナノ粒子アルカリ金属の濃度としてナノ粒子分散濃度、ナノ粒子径ならびにナノ粒子個数を取得する濃度取得手段と、濃度取得手段によって取得された取得濃度が、予め基準化された基準濃度と比較することによって、前記ナノ粒子アルカリ金属を濃縮するか、希釈するかの判定を行い、かつ、複数の濃縮ユニットを内蔵する濃縮装置あるいは複数の希釈ユニットを内蔵する希釈装置に対して、運転条件を決定する濃縮・希釈量設定手段とを有するナノ粒子アルカリ金属の濃度制御方法ならびに濃度制御システムである。

冷却材としてのナノ粒子アルカリ金属のアルカリ金属が、ナトリウム、リチウム、ナトリウム−カリウム合金のいずれかである。

また、前記濃縮・稀釈設定手段における運転条件の決定は、複数の濃縮ユニットの稼働台数ならびに各濃縮ユニットの濃縮濃度、あるいは、複数の希釈ユニットの稼働台数ならびに各希釈ユニットの希釈濃度であり、その決定には濃度に付加して、〔ナノ粒子径×ナノ粒子の個数密度＝ナノ粒子総表面積〕を参照する。

また、各濃縮ユニットならびに各希釈ユニットは、ナトリウムイオン導電性の固体電解質を使用することで、固体電解質に負荷した電気量に比例したナトリウムイオンの透過（移行）が実現でき、精度の高い濃縮ならびに希釈を行う。
なお、ナトリウムイオン導電性の固体電解質は、βアルミナあるいはβ″アルミナを使用するが、β″アルミナがより好ましい。

また、前記濃縮・稀釈設定手段における運転条件の決定は、予め定めた基準濃度に対する測定濃度値との差を解析することで、複数の濃縮ユニットの稼働台数ならびに各濃縮ユニットの濃縮濃度、あるいは、複数の希釈ユニットの稼働台数ならびに各希釈ユニットの希釈濃度の組み合わせを選択、決定する。

前記濃度取得手段によって取得されたナノ粒子分散濃度、ナノ粒子径ならびにナノ粒子個数の情報は、前記原子炉、プラント等の累計稼働時間をファクターにして蓄積され、該蓄積された情報は、前記運転条件を決定する濃縮・希釈量設定手段として使用する。

図１に、本発明のナノ粒子アルカリ金属の濃度制御システム１のシステム構成を示す。

図１は、ナノ粒子アルカリ金属２６を冷却材として使用し、ナノ粒子アルカリ金属の循環に循環装置（循環ポンプ）８を使用したナノ粒子アルカリ金属の濃度制御システム１で構成する。

ナノ粒子アルカリ金属の濃度制御システム１は、プラント７で冷却に使用されたナノ粒子アルカリ金属２６のプラント７の出口におけるナノ粒子アルカリ金属の濃度の計測を行う濃度計測装置５ａ−４、ナノ粒子の粒径分布、個数計測を行う粒径分布・個数計測装置５ｂ−４、さらに、ナノ粒子アルカリ金属の供給・撹拌装置４の入口におけるナノ粒子アルカリ金属の濃度の計測を行う濃度計測装置５ａ−１、ナノ粒子の粒径分布、個数計測を行う粒径分布・個数計測装置５ｂ−１を配設する。

また、濃度計測装置５ａ−１、粒径分布・個数計測装置５ｂ−１の測定結果を基に、制御装置９に内蔵したナノ粒子アルカリ金属の濃縮・希釈量設定手段９ａ−２によって決定された量のナノ粒子アルカリ金属を供給・撹拌するナノ粒子アルカリ金属の供給・撹拌装
置４を配設する。
ナノ粒子アルカリ金属の供給・撹拌装置４には、所定の濃度のナノ粒子アルカリ金属に濃縮する濃縮装置２と所定の濃度のナノ粒子アルカリ金属に希釈する希釈装置３を接続する。
濃縮装置２には、複数の濃度値に濃縮する濃縮ユニット２ａを内蔵し構成で、希釈装置３には、複数の濃度値に希釈する希釈ユニット３ａを内蔵した構成である。

ナノ粒子アルカリ金属の供給・撹拌装置４によって供給・撹拌されたナノ粒子アルカリ金属の濃度の計測を行う濃度計測装置５ａ−２、ナノ粒子の粒径分布、個数計測を行う粒径分布・個数計測装置５ｂ−２を配設し、ナノ粒子アルカリ金属の濃度制御をした結果の確認を行う。

つぎに、冷却材であるナノ粒子アルカリ金属を循環させるための循環装置（循環ポンプ）８を配設する。

さらに、プラント７の入口部のナノ粒子アルカリ金属の濃度の計測を行う濃度計測装置５ａ−３、ナノ粒子の粒径分布、個数計測を行う粒径分布・個数計測装置５ｂ−３を配設する。

一方、プラント７とナノ粒子アルカリ金属の供給・撹拌装置４との任意の位置に、ナノ粒子アルカリ金属のナノ粒子劣化を防止するために、ナノ粒子アルカリ金属の一部、例えば単位時間当たりのナノ粒子アルカリ金属の量の５％を濃縮し、ナノ粒子を取り除くナノ粒子回収装置６を配設する。このナノ粒子回収装置６は、濃縮装置２に内蔵する濃縮ユニット２ａと同一構造とし、高濃度のナノ粒子アルカリ金属２６を回収する。このナノ粒子回収装置６の稼働によってナノ粒子アルカリ金属濃度は一時的に高くなるが、下流に配置されているナノ粒子分散アルカリ金属の濃縮・希釈量設定手段９ａ−２とナノ粒子アルカリ金属の供給・撹拌装置４とによって適正なナノ粒子アルカリ金属の濃度に維持される。

制御装置９は、濃度計測装置５ａ−１〜５ａ−４で計測した濃度データ、粒径分布・個数計測装置５ｂ−１〜５ｂ−４で計測した粒径分布・個数を取得する濃度取得手段９ａ−１、濃度取得手段９ａ−１で取得したデータを基に、ナノ粒子分散アルカリ金属の濃縮あるいは希釈の判定とそれに対する濃縮、稀釈の量を設定する濃縮・希釈量設定手段９ａ−２、濃縮・希釈量設定手段９ａ−２の設定に基づき濃縮装置２、希釈装置３を制御する濃縮装置、希釈装置の制御手段９ａ−３を制御プラグラム９ａとして内蔵する。

また、前記制御プログラムに対する各種判断基準としての基準濃度テーブル９ｂ−１、ナノ粒子の表面積基準９ｂ−２、基準濃度に対する濃度差の補正条件９ｂ−３を基準データ９ｂとして記憶している。

さらに、濃度計測装置５ａ−３と濃度計測装置５ａ−４との濃度差の蓄積によって、プラント７の稼働時間との関数としてプラント７の濃度損失データを蓄積する蓄積手段９ｃと、濃度計測装置５ａ−２と濃度計測装置５ａ−３との濃度差の蓄積によって、循環装置８の稼働時間との関数として循環ポンプの濃度損失データを蓄積する蓄積手段９ｄとを備える。

図２に、本発明のナノ粒子アルカリ金属の濃度制御システムの処理概要のフローチャートを示す。

まず、ＳＡ１ステップとして、濃度計測装置５ａ−１〜５ａ−４からの濃度情報、ナノ粒子の粒径分布・個数計測装置５ｂ−１〜５ｂ−４からの粒子の大きさ、粒子の個数情報
の取得を行う。

ＳＡ２ステップでは、ＳＡ１ステップで取得した情報と基準濃度９ｂとを比較し、濃度が基準濃度９ｂと合致しているか否かの判断を行う。合致する場合は、ＳＡ３ステップへ移行する。否の場合は、ＳＡ４ステップへ移行する。

ＳＡ３ステップでは、ＳＡ２で合致しているが、プラント７における冷却材の安定化を図るために随時の濃度補正を行う必要があるか否かの判定を行う。否の場合はＳＡ１ステップへ移行する。随時の濃度補正の必要がある、あるいは望ましい場合には、ＳＡ４ステップに移行する。

ＳＡ４ステップでは、濃度計測装置５ａ−１〜５ａ−４からの濃度情報と基準濃度９ｂとの差を演算する。

ＳＡ５ステップでは、演算結果が（正）あるいは（負）かの判定を行い、（負）の場合には、いわゆる濃縮処理が必要であるとしてＳＡ６ステップへ移行する。（正）の場合には、いわゆる希釈処理が必要であるとしてＳＡ８ステップへ移行する。

ＳＡ６ステップでは、ＳＡ４ステップの演算結果を基に、ナノ粒子アルカリ金属の必要な補充量を設定する。この場合、必要な補充量は、濃度の異なるナノ粒子アルカリ金属を混合して補充することを条件にして設定する。

ＳＡ７ステップでは、ＳＡ６ステップで設定した必要な補充量に沿って、ナノ粒子アルカリ金属の補充を実施する。

一方、ＳＡ８ステップでは、アルカリ金属を投入してナノ粒子アルカリ金属の濃度を低下させるようにするために、ＳＡ４ステップの演算結果を基に、アルカリ金属の必要な補充量を設定する。この場合、必要な補充量は、低濃度で、かつ濃度の異なるナノ粒子アルカリ金属を混合して補充することを条件にして設定する。

ＳＡ９ステップでは、ＳＡ８ステップで設定した必要な補充量に沿って、ナノ粒子アルカリ金属の補充を実施する。

これらのＳＡ１ステップからＳＡ１０ステップのうち、ＳＡ１ステップは、濃度取得手段９ａ−１に相当し、ＳＡ２ステップ〜ＳＡ６、ＳＡ８ステップまでは、濃縮量・希釈量設定手段９ａ−２に相当する。

つぎに、濃縮量・希釈量設定手段９ａ−２の詳細内容を実施例１で説明、濃縮量・希釈量設定手段９ａ−２に沿って濃縮、さらに稀釈を行う濃縮ユニット２ａおよび希釈ユニット３ａの構成を、濃縮ユニット２ａを例に実施例２として説明する。また、濃縮装置の構成２を実施例３として説明する。

〔実施例１〕
図３は、濃縮・希釈量設定手段９ａ−２の詳細な処理フローチャートである。各処理ステップにおいて、図２と重複するステップについては、説明の内容は若干異なるが図２と同一ステップ番号を付与した。

まず、ＳＡ１ステップとして、制御装置９で取得した計測濃度９ａ−１（ナノ粒子アルカリ金属の濃度、粒子径分布、粒子の個数）と、制御装置９に予め記憶した基準濃度９ｂ
−１を制御装置９の演算部（図示せず）に取り込む。

ＳＢ１ステップでは、取り込んだ計測濃度９ａ−１と基準濃度９ｂ−１を基に、
濃度のずれ率＝計測濃度／基準濃度、濃度差＝計測濃度−基準濃度を演算する。

ＳＡ２ステップでは、ＳＢ１ステップで演算した濃度のずれ率＝計測濃度／基準濃度が基準となるずれ率の範囲内か否かを判定する。基準内のずれ率の場合には、ＳＡ３ステップへ移行する。基準外の濃度のずれ率である場合には、ＳＡ５のステップへ移行する。

ＳＡ３ステップでは、基準内のずれ率であってもプラントな安定化のために、予め入力された随時、纏めて補正を行うかの情報を基に、計測濃度補正の随時か否かを判定する。随時行わず一括補正でよい場合には、ＳＡ１ステップへ移行する。随時濃度補正を行う方が望ましい場合にはＳＡ５ステップへ移行する。

ＳＡ５ステップでは、ＳＡ２ステップでの濃度差演算結果が、（負）か（正）かを判定する。（負）の場合には、ＳＢ２ステップへ移行し、（正）の場合にはＳＢ７ステップへ移行する。

ＳＢ２ステップは濃縮に関する設定であるが、計測ナノ粒子の表面積演算（粒子径分布×粒子個数）を行う。

ＳＢ３ステップでは、ナノ粒子の計測総表面積とナノ粒子の基準総表面積からその差分を演算する
ＳＢ４ステップでは、濃度差分とＳＢ３ステップで演算した総表面積差分に基づき、濃縮パターンを選択設定する。

ＳＢ５ステップでは、濃縮パターンの設定に基づき、実際に濃縮を行う複数の濃縮ユニット２ａの濃度種類と稼働させる台数を選択する。

ＳＢ６ステップでは、ＳＢ５ステップで選択した複数の濃縮ユニット２ａを稼働させ、ナノ粒子アルカリ金属の補充を行い濃縮を実現する。

ＳＢ７ステップは、稀釈に関する設定であるが、計測ナノ粒子の表面積演算（粒子径分布×粒子個数）を行う。

ＳＢ８ステップでは、ナノ粒子の計測総表面積とナノ粒子の基準総表面積からその差分を演算する
ＳＢ９ステップでは、濃度差分とＳＢ３ステップで演算した総表面積差分に基づき、希釈パターンを選択設定する。

ＳＢ１０ステップでは、稀釈パターンの設定に基づき、実際に希釈を行う複数の希釈ユニットの濃度種類と稼働させる台数を選択する。

ＳＢ１１ステップでは、ＳＢ１０ステップで選択した複数の希釈ユニットを稼働させ、ナノ粒子アルカリ金属あるいはアルカリ金属の補充を行い希釈を実現する。

つぎに、図４を基に、濃縮の具体例について説明する。
１）において、計測濃度−基準濃度＝濃度差を演算し、（負）の場合には、濃縮と判定し、２）の処理を行う。

２）において、プラントに使用する濃度補正の許容フィードバック時間の入力値から、フィードバック時間経過に伴う濃度差分の補充量を設定する。本例で、許容フィードバック時間を１０分とした場合は、Ａ１、Ａ２、・・・Ａ５、Ａ６の濃度差分の補充量とする。ここで、Ａ１〜Ａ６と濃度差の補充に傾斜濃度値を使用したのは、補充したナノ粒子アルカリ金属の十分な撹拌を行うためである。十分な撹拌が不要の場合には、フィードバック時間０分の時に、Ａ６の濃度のナノ粒子の補充を行うこともできる。

許容フィードバック時間を２０分とした場合は、Ｂ１、Ｂ２、・・・Ｂ１０、Ｂ１１の濃度差分の補充量とする。

また、このフィードバック時間は、プラントの使用条件等によって適宜設定できるものとする。

３）において、補充したナノ粒子アルカリ金属の十分な撹拌をさらに高めるために、濃度の異なるナノ粒子アルカリ金属を複数準備し、濃度差分の補充量をＸ１、Ｘ２、Ｘ３、Ｘ４、Ｘ５、Ｘ６、Ｘ７の濃度パターンに按分して補充するようにする。ここで、補充濃度調整分の平均濃度は、基準濃度に比較し、「補充濃度調整分」として若干濃度の高いナノ粒子アルカリ金属とする。また、この例で示すＸ１〜Ｘ７の濃度パターン（７段階）は、許容フィードバック時間、分散されやすいナノ粒子アルカリ金属か否か、等の条件によって、３、４、‥５段階のように適宜設定することができる。

４）上記１）２）３）は濃度を考慮した補正であるが、さらに、ナノ粒子アルカリ金属の冷却材として利用する場合に影響度の高い表面張力、反応度抑制効果（反応熱量、反応速度、融点、比熱等）を安定化させるためのナノ粒子総表面積の補正について説明する。

補正する濃度が同一であっても、ナノ粒子の計測総表面積−ナノ粒子の基準総表面積＝差分が（−）の場合には、高い表面張力、反応度抑制効果を安定化させるために、ナノ粒子総表面積の大きいナノ粒子アルカリ金属を補充することが必要となる。

ここでは、標準のナノ粒子総表面積の分布（点線）に対してナノ粒子総表面積が高い（粒子径が小さい）ナノ粒子アルカリ金属を補充することにして、上記３）で設定した補充パターンのＸ１〜Ｘ７に対して、補充量で合致する濃度を選択し補充する。

また、ナノ粒子の計測総表面積−ナノ粒子の基準総表面積＝差分が（＋）の場合には、ナノ粒子総表面積の小さいナノ粒子アルカリ金属を補充することが必要となり、上記３）で設定した補充パターンのＸ１〜Ｘ７に対して、補充量で合致する濃度を選択し補充する。

稀釈の場合には、前記２）３）のナノ粒子アルカリ金属濃度をアルカリ金属濃度と置き換えて同様の処理をことにより希釈を実現できる。
さらに、以上の処理構成を行うことによりナノ粒子アルカリ金属の濃度補正、ナノ粒子総表面積補正を実現することができる。
〔実施例２〕
実施例２として、アルカリ金属がナトリウムである場合を例に、濃縮装置２内蔵する濃縮ユニット２ａ、希釈装置に内蔵する希釈ユニットについて、図５、図６、図７、図８を基に説明する。

図５は、固体電解質としてβ″アルミナを使用した濃縮ユニット２ａの構成を示した図であり、ａ）に濃縮ユニット２ａの構造、ｂ）にβ″アルミナ固体電解質における電解原理、ｃ）に濃縮後の濃縮ユニット２ａの状態を示す。

純アルカリ金属（ナトリウム）を収納する容器２１の中に、有底でβ″アルミナ固体電解質で構成したナノ粒子アルカリ金属２６を収納した内筒容器２２を載置し、電源２３によってナノ粒子アルカリ金属２６及び純アルカリ金属（ナトリウム）２７にそれぞれ負極２５ａ及び正極２５ｂを配設する。

電源２３における電荷の負荷は、制御装置９の指示によって変更させる。電荷の（正）を負荷する経路途中に電荷量測定装置２４を載置し実際に負荷される電荷量の測定を行う。

この状態で、電源２３によって電荷を負荷すると、ｂ）に記載のように、ナノ粒子アルカリ金属２６中のナトリウムがナトリウム⁺とｅ^-とに電離され、ナトリウム⁺はβ″アル
ミナ固体電解質を透過し、純アルカリ金属（純ナトリウム）側に移行し、純アルカリ金属（純ナトリウム）側で再度ｅ^-と結合し、純アルカリ金属（純ナトリウム）に変化する。
この繰り返しによってナノ粒子アルカリ金属中のナトリウムが純アルカリ金属側へ移行し、ナノ粒子アルカリ金属の濃度を高くすることができる。
ナノ粒子アルカリ金属は、ナトリウムが移行することによって高濃度のナノ粒子アルカリ金属となり、純ナトリウム側ではナトリウムが移行してくることによって量が増加し、液面増加を呈する。

ｃ）は、濃縮が完了した時のナノ粒子アルカリ金属およびアルカリ金属の状態を示したものである。この結果、内筒容器２２内には高濃度のナノ粒子アルカリ金属（濃縮状態）、外筒容器２１には純ナトリウムが存在することとなる。

図６は、図５と同様な構成であるが、付加する電源２３からの電荷を、正極、負極逆に付加した構成である。この結果、前記図５とは全く逆の状態となり、ナノ粒子アルカリ金属２６は純ナトリウム２７を取り込み濃度の低いナノ粒子アルカリ金属（希釈）となり、内筒容器２２内で液面上昇を起こす。反対に、純ナトリウム２７は液面が低下する。

つぎに、β″アルミナ固体電解質にした濃縮ユニット２ａの濃縮精度について、図７、図８を基に説明する。
図７は、電荷量（クーロン量：Ｃ）と濃縮による純ナトリウムの増加の関連を示した図である。例えば、１０，０００Ｃの時に、純ナトリウム増加量が２．３８２ｇであり、理論計算の１０，０００Ｃ／９６，５００Ｃ×ナトリウム原子量（２２．９９）＝２．３８２ｇと合致し、通電電荷量が１００％ナトリウムの移動に利用されていることが検証できる。

図８は、本発明のβ″アルミナ固体電解質にした濃縮方法（加熱温度は３５０℃）と、一般に行われている加熱による蒸発方法（加熱温度は５００℃）とを濃度比によって検証したものである。

５倍の濃縮率を設定し、本発明のβ″アルミナ固体電解質にした濃縮方法では４．９５倍を実現できるのに対して、加熱による蒸発方法では４．１０倍であり、本発明のβ″アルミナ固体電解質による濃縮が、濃縮精度から見て非常に優位であることがわかる。さらに、加熱温度が１５０℃の差を呈していることから、エネルギー効率からも本発明が優位であることがわかる。
〔実施例３〕
実施例３として、図９を基に濃縮装置２の具体的な構成を説明する。
図９ａ）は、濃縮装置２の構成を模式化した図であり、図４の３）に対応して表わしている。図４の３）に対応して濃縮ユニット２ａは、Ｘ１−１〜Ｘ１−２の２台、Ｘ２−１〜
Ｘ２−３の３台、・・・Ｘ７−１〜Ｘ７−２の２台、さらに、ナノ粒子総表面積の補正用として濃縮ユニット２ａは、Ｙ１−１〜Ｙ１−３の３台、Ｚ１−１〜Ｚ１−３の３台を配置する。

なお、装置構成を簡略化するために、上記Ｘ１、Ｘ２・・Ｘ７、Ｙ、Ｚを、発明者らの知見「特許文献１の図３記載の『ナノ粒子分散ナトリウムは、分散後１００ｈｒ経過しても、当初の分散度の８０％を維持できる。』を活用し、予め濃縮したナノ粒子ナトリウムをボンベに充填し、濃縮ユニット２ａの代替として使用することもできる。

各濃縮ユニット２ａは、配管、二方弁、三方弁、電磁ポンプ（図示しない）等を使用し、濃縮装置２および供給・撹拌装置４へ接続される。また、各濃縮ユニット２ａに対しては、標準ナノ粒子ナトリウムを濃縮配管とは別の配管（破線）によって各濃縮ユニット２ａへ供給する。

濃縮ユニット２ａ、二方弁、三方弁、電磁ポンプ等、濃縮装置２、供給・撹拌装置４は、制御装置９によってリアルタイムに制御される。

また、図９のｂ）には、図９のａ）の一つの濃縮ユニット（例えば、Ｘ１−１）を例に模式化した図として表したものである。

制御装置９の下位に接続され、濃縮ユニット３ａの制御を行う濃縮ユニット制御装置は、直流電源２３、電荷量測定器２４、液面計および電磁ポンプを制御し、濃縮の開始時に液面計によって液面を一定に保つように電磁ポンプを作動させることで、濃縮時は常に同一電流密度にて濃縮ユニットの稼働を実現できる。また、クーロン効率は１００％であることから、電荷量測定器にて濃縮の終点を判断し、各濃縮ユニットの濃度を正確に制御することができる。

以上の説明により、原子炉、プラント等の冷却材として利用されるナノ粒子アルカリ金属の濃度制御を、原子炉、プラント等のナノ粒子アルカリ金属の濃度の変化に即時対応できるナノ粒子アルカリ金属の濃度制御方法として実現し、さらには、冷却材として利用し表面張力、反応度抑制効果（反応熱量、反応速度、融点、比熱等）の安定化させるため、〔ナノ粒子径×ナノ粒子の個数密度＝ナノ粒子総表面積〕を考慮した濃度制御方法を実現することができる。

１…濃度制御システム
２…濃縮装置
２ａ…濃縮ユニット
３…希釈装置
３ａ…希釈ユニット
４…供給撹拌装置
５…濃度計測／粒度分布・個数計測装置
５ａ−１〜５ａ−４…濃度計測装置
５ｂ−１〜５ｂ−４…粒径分布・個数計測装置
６…ナノ粒子回収装置
７…プラント
８…循環装置
９…制御装置
９ａ…制御手段
９ｂ…基準マスター
９ｃ…９ｄ…濃度計測装置Ｃ〜濃度計測装置Ｄ間の濃度損失の蓄積データ
９ｄ…濃度計測装置Ｃ〜濃度計測装置Ｄ間の濃度損失の蓄積データ
９ｄ…濃度計測装置Ｂ〜濃度計測装置Ｃ間の濃度損失の蓄積データ
２１…外筒容器
２２…内筒容器
２３…電源
２４…電荷量測定器
２５…電極
２５ａ…負極
２５ｂ…正極
２６…ナノ粒子アルカリ金属（ナノ粒子分散ナトリウム）
２７…アルカリ金属（純ナトリウム）

Claims (6)

1. 原子炉、プラント等の冷却材として利用されるナノ粒子分散液体アルカリ金属の濃度制御方法であって、
   前記冷却材におけるナノ粒子の総表面積を取得する総表面積取得工程と、
   前記総表面積取得工程によって取得された総表面積を、予め基準化された基準総表面積と比較することで、前記ナノ粒子分散液体アルカリ金属を濃縮するか、希釈するかの判定を行い、かつ、複数の濃縮ユニットを内蔵する濃縮装置あるいは複数の希釈ユニットを内蔵する希釈装置の運転条件を決定する濃縮・希釈量設定工程と、を有し、
   前記濃縮ユニットおよび前記希釈ユニットは、ナトリウムイオン導電性の固体電解質を使用し、前記固体電解質によって純アルカリ金属とナノ粒子分散液体アルカリ金属とが隔絶されることを特徴とするナノ粒子分散液体アルカリ金属の濃度制御方法。
2. 前記ナノ粒子分散液体アルカリ金属のアルカリ金属が、ナトリウム、リチウム、ナトリウム−カリウム合金のいずれかであることを特徴とする請求項1に記載のナノ粒子分散液体アルカリ金属の濃度制御方法。
3. 前記濃縮・稀釈設定工程で決定する運転条件とは、複数の濃縮ユニットの稼働台数ならびに各濃縮ユニットの濃縮濃度、あるいは、複数の希釈ユニットの稼働台数ならびに各希釈ユニットの希釈濃度であることを特徴とする請求項１又は請求項２に記載のナノ粒子分散液体アルカリ金属の濃度制御方法。
4. 原子炉、プラント等の冷却材として利用されるナノ粒子分散液体アルカリ金属の濃度制御システムであって、
   前記冷却材におけるナノ粒子の総表面積を取得する総表面積取得手段と、
   前記総表面積取得手段によって取得された総表面積を、予め基準化された基準総表面積と比較することで、前記ナノ粒子分散液体アルカリ金属を濃縮するか、希釈するかの判定を行い、かつ、複数の濃縮ユニットを内蔵する濃縮装置あるいは複数の希釈ユニットを内蔵する希釈装置の運転条件を決定する濃縮・希釈量設定手段とを有し、
   前記濃縮ユニットおよび前記希釈ユニットは、ナトリウムイオン導電性の固体電解質を使用し、前記固体電解質によって純アルカリ金属とナノ粒子分散液体アルカリ金属とが隔絶されることを特徴とするナノ粒子分散液体アルカリ金属の濃度制御システム。
5. 前記ナノ粒子分散液体アルカリ金属のアルカリ金属が、ナトリウム、リチウム、ナトリウム−カリウム合金のいずれかであることを特徴とする請求項４に記載のナノ粒子分散液体アルカリ金属の濃度制御システム。
6. 前記濃縮・稀釈設定手段で決定する運転条件とは、複数の濃縮ユニットの稼働台数ならびに各濃縮ユニットの濃縮濃度、あるいは、複数の希釈ユニットの稼働台数ならびに各希釈ユニットの希釈濃度であることを特徴とする請求項４又は請求項６に記載のナノ粒子分散液体アルカリ金属の濃度制御システム。

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