JP6113603B2 - Hydrogen production equipment - Google Patents

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Description

本発明は、電気分解を利用した水素製造装置に関する。   The present invention relates to a hydrogen production apparatus using electrolysis.

新エネルギー源のひとつとして、水素が挙げられる。この水素の利用分野として、水素と酸素を電気化学的に反応させることにより、化学エネルギーを電気エネルギーに変換する燃料電池が注目されている。燃料電池は高いエネルギー利用効率を有し、大規模分散電源、家庭用電源、移動用電源として開発が進められている。   One new energy source is hydrogen. As a field of utilization of hydrogen, a fuel cell that converts chemical energy into electric energy by electrochemically reacting hydrogen and oxygen has attracted attention. Fuel cells have high energy use efficiency and are being developed as large-scale distributed power sources, household power sources, and mobile power sources.

燃料電池は、温度域や使用する材料および燃料の種類に応じて、固体高分子型、リン酸型、溶融炭酸塩型、固体酸化物型などの方式がある。この中で、効率などの観点から、固体酸化物からなる電解質を使用して電気化学反応により電気エネルギーを得る固体酸化物形燃料電池（Ｓｏｌｉｄ Ｏｘｉｄｅ Ｆｕｅｌ Ｃｅｌｌ 「ＳＯＦＣ」）が注目されている。   Fuel cells include systems such as a solid polymer type, a phosphoric acid type, a molten carbonate type, and a solid oxide type depending on the temperature range, the material used, and the type of fuel. Among these, from the viewpoint of efficiency and the like, a solid oxide fuel cell (Solid Oxide Fuel Cell “SOFC”) that obtains electric energy by an electrochemical reaction using an electrolyte made of a solid oxide attracts attention.

また、水素の製造においては、水の電気分解反応がある。特に、高温で水蒸気の状態で水を電気分解する高温水蒸気電解法の場合は、動作原理がＳＯＦＣの逆反応である。このため、ＳＯＦＣと同様に固体酸化物から成る電解質を使用する（Ｓｏｌｉｄ Ｏｘｉｄｅ Ｅｌｅｃｔｒｏｌｙｚｅｒ Ｃｅｌｌ 「ＳＯＥＣ」）。   In the production of hydrogen, there is an electrolysis reaction of water. In particular, in the case of a high temperature steam electrolysis method in which water is electrolyzed in a steam state at a high temperature, the operating principle is a reverse reaction of SOFC. For this reason, an electrolyte made of a solid oxide is used in the same manner as SOFC (Solid Oxide Electrolyzer Cell “SOEC”).

ＳＯＦＣは、一般的に、電解質と電極とから構成される。電解質は、固体酸化物であり、酸素イオン導電性を有する。固体酸化物としては、一般に緻密な安定化ジルコニアの成形体が用いられている。また、近年は、安定化ジルコニアと比較して酸素イオン導電性が良好な電解質材料として、ペロブスカイト型酸化物やセリア系固溶体などが適用されているケースもある。   The SOFC is generally composed of an electrolyte and an electrode. The electrolyte is a solid oxide and has oxygen ion conductivity. As the solid oxide, a dense stabilized zirconia shaped body is generally used. In recent years, perovskite-type oxides, ceria-based solid solutions, and the like have been applied as electrolyte materials having better oxygen ion conductivity than stabilized zirconia.

これらの電解質において、高温での安定性や反応安定性などの観点では、安定化ジルコニア系の電解質が良好である。一方、酸素イオン導電性の面では、ペロブスカイト型酸化物やセリア系固溶体などが良好な特性を有する。   Of these electrolytes, stabilized zirconia-based electrolytes are good in terms of stability at high temperatures and reaction stability. On the other hand, in terms of oxygen ion conductivity, perovskite oxides and ceria-based solid solutions have good characteristics.

電極に関しては、同様にＳＯＦＣを例にとると、大きく燃料極と空気極に分けられる。燃料極は、燃料ガスであるＨ２と、電解質を移動してきた酸化物イオンとが電気化学的に反応し、Ｈ２Ｏと電子（ｅ―）が生成する。空気極では、（空気中の）酸素が、電子（ｅ―）を取り込み、電気化学反応により、酸化物イオン（Ｏ２―）が生成し、これらが電解質へと移動する。 Regarding the electrodes, similarly, taking SOFC as an example, the electrodes are roughly divided into a fuel electrode and an air electrode. In the fuel electrode, H 2 that is a fuel gas and oxide ions that have moved through the electrolyte react electrochemically, and H 2 O and electrons (e − ) are generated. At the air electrode, oxygen (in the air) takes in electrons (e − ), and an electrochemical reaction generates oxide ions (O 2− ), which move to the electrolyte.

燃料極には、一般的に金属と固体酸化物電解質材料の混合焼結体（サーメット）が用いられる。たとえば、固体酸化物電解質材料が安定化ジルコニア系の場合、Ｎｉ−ＹＳＺ（イットリア安定化ジルコニア）、Ｎｉ−ＳｃＳＺ（スカンジア安定化ジルコニア）などが用いられる。金属成分については、単一金属成分系や、複数の金属の混合系（合金も含む）などが用いられ、例えば、Ｎｉ、Ｃｏ、Ｆｅ、Ｎｉ−Ｆｅ、Ｎｉ−Ｍｇ、Ｐｔなどが挙げられる。   A mixed sintered body (cermet) of a metal and a solid oxide electrolyte material is generally used for the fuel electrode. For example, when the solid oxide electrolyte material is a stabilized zirconia-based material, Ni—YSZ (yttria stabilized zirconia), Ni—ScSZ (scandia stabilized zirconia), or the like is used. As the metal component, a single metal component system, a mixed system of a plurality of metals (including an alloy), or the like is used, and examples thereof include Ni, Co, Fe, Ni—Fe, Ni—Mg, and Pt.

一方、空気極は、一般的にペロブスカイト型酸化物やこれらの一部サイトを置換した酸化物が用いられる。例えば、ＬａＳｒＭｎ酸化物（ＬＳＭ）、ＬａＳｒＣｏ酸化物（ＬＳＣ）、ＬａＳｒＣｏＦｅ酸化物（ＬＳＣＦ）、ＬａＳｒＦｅ酸化物（ＬＳＦ）などが挙げられる。また、電解質に用いている固体酸化物との混合体なども用いられ、例えば、ＬＳＭ−ＹＳＺ、ＬＳＭ−ＳｃＳＺ、などが挙げられる。   On the other hand, a perovskite oxide or an oxide obtained by substituting a part of these sites is generally used for the air electrode. Examples thereof include LaSrMn oxide (LSM), LaSrCo oxide (LSC), LaSrCoFe oxide (LSCF), LaSrFe oxide (LSF), and the like. Further, a mixture with a solid oxide used for the electrolyte is also used, and examples thereof include LSM-YSZ and LSM-ScSZ.

ＳＯＦＣのセルを構成する材料は上述のような材料を用いているが、ＳＯＥＣにおいても類似の材料を用いているケースが多い。しかしながら、ＳＯＥＣでは、外部から電気エネルギーを印加し、ＳＯＦＣと逆の反応系をとる。   Although the above-described materials are used as materials constituting the SOFC cell, SOEC often uses similar materials. However, in SOEC, electric energy is applied from the outside and a reaction system opposite to that of SOFC is taken.

ＳＯＥＣにおいて、ＳＯＦＣの燃料極にあたる電極は水素極とよばれる。ＳＯＥＣの水素極においては、燃料（原料）ガスである水蒸気（Ｈ２Ｏ）が電子（ｅ―）を取り込んで、水素と酸化物イオンを生成する。生成した酸化物イオンは電解質中を移動する。ＳＯＥＣにおいては、ＳＯＦＣの空気極にあたる電極は、酸素極とよばれる。酸化物イオンが、電解質中を通過して酸素極に至ると、電気化学的に反応し、酸素と電子（ｅ―）が生成される。 In SOEC, the electrode that corresponds to the fuel electrode of the SOFC is called a hydrogen electrode. At the hydrogen electrode of the SOEC, water vapor (H 2 O), which is a fuel (raw material) gas, takes in electrons (e − ) and generates hydrogen and oxide ions. The generated oxide ions move in the electrolyte. In SOEC, the electrode corresponding to the SOFC air electrode is called an oxygen electrode. When the oxide ions pass through the electrolyte and reach the oxygen electrode, they react electrochemically to generate oxygen and electrons (e − ).

ＳＯＥＣについては、発生した水素を蓄積し、燃焼もしくはＳＯＦＣで発電する電力貯蔵システムとして用いる場合や、水素スタンドとして使用する場合等の使用方法が検討されており、水素極において発生する水素を回収する必要がある。ＳＯＥＣあるいはＳＯＦＣに使用するセルは多孔質体で構成されており、多孔質体の側面に燃料極あるいは水素極、電解質、空気極あるいは酸素極が積層されており、多孔質体には燃料である水蒸気が通過する流通路が設けられている。   As for SOEC, the use of the generated hydrogen is accumulated and used as a power storage system for combustion or power generation by SOFC, or when used as a hydrogen stand, etc., and the hydrogen generated at the hydrogen electrode is recovered. There is a need. A cell used for SOEC or SOFC is composed of a porous body, and a fuel electrode, a hydrogen electrode, an electrolyte, an air electrode, or an oxygen electrode is laminated on the side of the porous body, and the porous body is a fuel. A flow passage through which water vapor passes is provided.

特開２００９−１７４０１８号公報JP 2009-174018 A

電解セルは、前述のようにセラミックス系の材料を使用していることから、特に電解セルが長くなる場合には強度に留意する必要がある。また、そのための対策を図る上では、接続部等でのリークを防止する必要がある。   Since the electrolytic cell uses the ceramic material as described above, it is necessary to pay attention to the strength particularly when the electrolytic cell becomes long. Further, in order to take measures for that purpose, it is necessary to prevent leakage at the connection portion or the like.

そこで、本発明の実施形態は、水素製造装置において、強度と、耐リーク性を確保することを目的とする。   Then, embodiment of this invention aims at ensuring intensity | strength and leak resistance in a hydrogen production apparatus.

上述の目的を達成するため、本発明の実施形態は、燃料を受け入れて水素を生成する燃料供給側セルと、前記燃料供給側セルから流出する燃料と水素の混合物を受け入れて前記燃料から水素を生成する水素回収側セルと、前記燃料供給側セルに燃料セル側接続部で接続され、前記水素回収側セルに水素セル側接続部で接続されて前記燃料供給側セルと前記水素回収側セルを接続するセル間接続部と、を備える水素製造装置であって、前記燃料供給側セルと前記水素回収側セルのそれぞれは、酸素イオン透過性を有する固体酸化物電解質の隔膜と、前記隔膜の第１の面に隣接してマイナス側の電圧が印加される水素極と、前記隔膜の第１の面と反対側の第２の面に隣接してプラス側の電圧が印加される酸素極と、前記水素極の前記隔膜と隣接する面とは反対側の面と隣接して、燃料受け入れ口から前記燃料を受け入れて反応生成物である水素を水素流出口から流出させる流通路が形成された多孔質体と、前記隔膜、前記水素極および前記多孔質体を収納するセル容器と、を有し、前記燃料供給側セルと、前記水素回収側セルとは、互いに並列に配設され、かつ、前記燃料受け入れ口から前記水素流出口に向かう方向が互いに逆向きとなるように配設されており、前記セル間接続部の材料は、前記燃料供給側セルと前記水素回収側セルを構成する材料よりヤング率の小さな金属材料であり、前記セル間接続部は、曲線的に延びて前記燃料供給側セルおよび前記水素回収側セルの熱伸びに起因して前記燃料セル側接続部および前記水素セル側接続部に付加される荷重を、軽減できるような可撓性を有する様に形成されている、ことを特徴とする。 In order to achieve the above object, an embodiment of the present invention includes a fuel supply side cell that receives fuel to generate hydrogen, a fuel and hydrogen mixture that flows out of the fuel supply side cell, and receives hydrogen from the fuel. A hydrogen recovery side cell to be generated, connected to the fuel supply side cell at a fuel cell side connection portion, and connected to the hydrogen recovery side cell at a hydrogen cell side connection portion to connect the fuel supply side cell and the hydrogen recovery side cell Each of the fuel supply side cell and the hydrogen recovery side cell includes a solid oxide electrolyte diaphragm having oxygen ion permeability, and a first electrode of the diaphragm. A hydrogen electrode to which a negative voltage is applied adjacent to the first surface; an oxygen electrode to which a positive voltage is applied adjacent to the second surface opposite to the first surface of the diaphragm; Adjacent to the diaphragm of the hydrogen electrode A porous body in which a flow passage is formed adjacent to a surface opposite to the surface to receive the fuel from a fuel receiving port and flow out hydrogen as a reaction product from the hydrogen outlet, the diaphragm, and the hydrogen The fuel supply side cell and the hydrogen recovery side cell are arranged in parallel with each other, and the hydrogen outlet port extends from the fuel receiving port. The inter-cell connection portion is made of a metal material having a Young's modulus smaller than that of the material constituting the fuel supply side cell and the hydrogen recovery side cell. , before SL cell joined portion, the load to be added to the fuel cell side connecting portion due to thermal expansion and the hydrogen cell side connecting portion of the curve to extend the fuel supply-side cell and the hydrogen recovery side cells Can be reduced It is formed so as to have a FLEXIBLE, characterized in that.

本発明の実施形態は、水素製造装置において、強度と、耐リーク性を確保することができる。   The embodiment of the present invention can ensure strength and leakage resistance in a hydrogen production apparatus.

第１の実施形態に係る水素製造装置の構成の一部を示す斜視図である。It is a perspective view which shows a part of structure of the hydrogen production apparatus which concerns on 1st Embodiment. 第１の実施形態に係る水素製造装置の燃料供給側セルの構造を示す一部を透視した斜視図である。It is the perspective view which saw through a part which shows the structure of the fuel supply side cell of the hydrogen production apparatus which concerns on 1st Embodiment. 第１の実施形態に係る水素製造装置の水素回収側セルの構造を示す一部を透視した斜視図である。It is the perspective view which saw through a part which shows the structure of the hydrogen collection | recovery side cell of the hydrogen production apparatus which concerns on 1st Embodiment. 第１の実施形態に係る水素製造装置のセル間接続管を示す斜視図である。It is a perspective view which shows the connecting pipe between cells of the hydrogen production apparatus which concerns on 1st Embodiment. 第２の実施形態に係る水素製造装置のセル間接続管を示す斜視図である。It is a perspective view which shows the connecting pipe between cells of the hydrogen production apparatus which concerns on 2nd Embodiment. 第２の実施形態に係る水素製造装置のセル間接続管の変形例を示す斜視図である。It is a perspective view which shows the modification of the connecting pipe between cells of the hydrogen production apparatus which concerns on 2nd Embodiment. 第３の実施形態に係る水素製造装置のセル間接続管等を示す斜視図である。It is a perspective view which shows the connection pipe | tube etc. between cells of the hydrogen production apparatus which concerns on 3rd Embodiment. 第３の実施形態に係る水素製造装置のセル間接続管等の詳細を示す斜視図である。It is a perspective view which shows the details of the connecting pipe between cells of the hydrogen production apparatus which concerns on 3rd Embodiment. 第４の実施形態に係る水素製造装置の構成を示す斜視図である。It is a perspective view which shows the structure of the hydrogen production apparatus which concerns on 4th Embodiment.

以下、図面を参照して、本発明の実施形態に係る水素製造装置について説明する。ここで、互いに同一または類似の部分には、共通の符号を付して、重複説明は省略する。   Hereinafter, a hydrogen production apparatus according to an embodiment of the present invention will be described with reference to the drawings. Here, the same or similar parts are denoted by common reference numerals, and redundant description is omitted.

［第１の実施形態］
図１は、第１の実施形態に係る水素製造装置の構成の一部を示す斜視図である。水素製造装置１００は、複数の燃料供給側セル１０と、複数の水素回収側セル２０と、セル間接続管４０を有する。それぞれの燃料供給側セル１０は、下部で燃料を供給する燃料供給配管３１と接続され、上部でセル間接続管４０と燃料セル側接続部４１ａにおいて接続されている。ぞれぞれの水素回収側セル２０は、上部でセル間接続管４０と水素セル側接続部４２ａにおいて接続されており、下部で水素回収配管３２と接続されている。 [First Embodiment]
FIG. 1 is a perspective view showing a part of the configuration of the hydrogen production apparatus according to the first embodiment. The hydrogen production apparatus 100 includes a plurality of fuel supply side cells 10, a plurality of hydrogen recovery side cells 20, and an inter-cell connection pipe 40. Each fuel supply side cell 10 is connected to a fuel supply pipe 31 for supplying fuel at the lower part, and is connected to an inter-cell connection pipe 40 and a fuel cell side connection part 41a at the upper part. Each of the hydrogen recovery side cells 20 is connected to the inter-cell connection pipe 40 and the hydrogen cell side connection part 42a at the upper part, and is connected to the hydrogen recovery pipe 32 at the lower part.

燃料供給側セル１０と、水素回収側セル２０とは、互いに長手方向に逆向きとなるように並列に配列されている。すなわち、それぞれの燃料供給側セル１０内では燃料および水素は、図１の下から上に向かって流れ、それぞれの水素回収側セル２０内では、燃料および水素は、図１の上から下に向かって流れるように配列されている。   The fuel supply side cell 10 and the hydrogen recovery side cell 20 are arranged in parallel so as to be opposite to each other in the longitudinal direction. That is, in each fuel supply side cell 10, the fuel and hydrogen flow from the bottom to the top in FIG. 1, and in each hydrogen recovery side cell 20, the fuel and hydrogen flow from the top to the bottom in FIG. 1. Are arranged to flow.

２つの燃料供給配管３１と、２つの水素回収配管３２とは、同一平面内に、互いに並列に交互に配列されている。すなわち、２つの燃料供給配管３１と２つの水素回収配管３２は、互に隣接するように配列されている。なお、燃料供給配管３１および水素回収配管３２の数は、それぞれ３つ以上であってもよい。   The two fuel supply pipes 31 and the two hydrogen recovery pipes 32 are alternately arranged in parallel with each other in the same plane. That is, the two fuel supply pipes 31 and the two hydrogen recovery pipes 32 are arranged so as to be adjacent to each other. The number of the fuel supply pipes 31 and the hydrogen recovery pipes 32 may be three or more.

１つの燃料供給配管３１には、１つまたは２つの燃料供給側セル１０が接続されている。また、１つの水素回収配管３２には、１つまたは２つの水素回収側セル２０が接続されている。なお、ここで、燃料供給配管３１に接続される燃料供給側セル１０の数、水素回収配管３２に接続される水素回収側セル２０の数が１つまたは２つの場合を示しているが、これに限定されず、３つ以上でもよい。   One or two fuel supply side cells 10 are connected to one fuel supply pipe 31. Further, one or two hydrogen recovery side cells 20 are connected to one hydrogen recovery pipe 32. Here, the case where the number of the fuel supply side cells 10 connected to the fuel supply pipe 31 and the number of the hydrogen recovery side cells 20 connected to the hydrogen recovery pipe 32 are one or two is shown. It is not limited to 3 or more.

また、セル間接続管４０は、燃料供給配管３１に接続された燃料供給側セル１０と、これに隣接しない水素回収配管３２に接続された水素回収側セル２０との間を接続するように配設されている。セル間接続管４０は、燃料供給配管３１と水素回収配管３２が配接されている平面に平行な同一の平面内に互いに平行に配接されている。図１では、燃料供給側セル１０と接続するセル間接続管４０の水素回収側セル２０との接続部分の図示を一部省略している。同様に、水素回収側セル２０と接続するセル間接続管４０の燃料供給側セル１０との接続部分を一部省略している。   The inter-cell connecting pipe 40 is arranged so as to connect between the fuel supply side cell 10 connected to the fuel supply pipe 31 and the hydrogen recovery side cell 20 connected to the hydrogen recovery pipe 32 not adjacent thereto. It is installed. The inter-cell connection pipes 40 are arranged in parallel to each other in the same plane parallel to the plane in which the fuel supply pipe 31 and the hydrogen recovery pipe 32 are arranged. In FIG. 1, a portion of the connection part between the inter-cell connection pipe 40 connected to the fuel supply side cell 10 and the hydrogen recovery side cell 20 is partially omitted. Similarly, the connection part with the fuel supply side cell 10 of the inter-cell connection pipe 40 connected to the hydrogen recovery side cell 20 is partially omitted.

燃料供給側セル１０および水素回収側セル２０は、後述するようにセラミックス等のヤング率の高い材料の部材を有している。このため、燃料供給側セル１０および水素回収側セル２０は、大きな剛性を有する。   The fuel supply side cell 10 and the hydrogen recovery side cell 20 have members made of a material having a high Young's modulus such as ceramics, as will be described later. For this reason, the fuel supply side cell 10 and the hydrogen recovery side cell 20 have great rigidity.

セル間接続管４０は、一方向に延びた平板形状である。燃料供給側セル１０および水素回収側セル２０の長手方向すなわち最も熱伸びが大きい方向に対して、垂直方向に拡がっている。すなわち、燃料供給側セル１０および水素回収側セル２０の長手方向すなわち最も熱伸びが大きい方向と、セル間接続管４０の厚み方向が一致している。これは、燃料供給側セル１０および水素回収側セル２０の長手方向すなわち最も熱伸びが大きい方向について、セル間接続管４０が撓みやすい形状すなわち断面２次モーメントが最小となる方向である。また、セル間接続管４０の材料としては、剛性が小さい材料すなわち燃料供給側セル１０および水素回収側セル２０の構成部材よりもヤング率が小さい材料、たとえば、金属材料などが望ましい。   The inter-cell connection pipe 40 has a flat plate shape extending in one direction. The fuel supply side cell 10 and the hydrogen recovery side cell 20 extend in the vertical direction with respect to the longitudinal direction, that is, the direction with the largest thermal elongation. That is, the longitudinal direction of the fuel supply side cell 10 and the hydrogen recovery side cell 20, that is, the direction with the largest thermal elongation, and the thickness direction of the inter-cell connecting pipe 40 coincide. This is a direction in which the inter-cell connecting pipe 40 is easily bent in the longitudinal direction of the fuel supply side cell 10 and the hydrogen recovery side cell 20, that is, the direction with the largest thermal elongation, that is, the direction in which the cross-sectional secondary moment is minimized. Further, as the material of the inter-cell connecting pipe 40, a material having low rigidity, that is, a material having a Young's modulus smaller than that of the constituent members of the fuel supply side cell 10 and the hydrogen recovery side cell 20, for example, a metal material is desirable.

なお、図１では、燃料供給側セル１０に接続したセル間接続管４０は、燃料供給側セル１０に隣接する水素回収側セルの遠い方に隣接する水素回収側セル２０、すなわち２番目の水素回収側セル２０と接続する場合を示しているが、これに限定されない。たとえば、燃料供給配管３１および水素回収配管３２の数がそれぞれ３つ以上ある場合には、３番目あるいは４番目以上の水素回収側セルと接続する場合でもよい。   In FIG. 1, the inter-cell connection pipe 40 connected to the fuel supply side cell 10 is the hydrogen recovery side cell 20 adjacent to the far side of the hydrogen recovery side cell adjacent to the fuel supply side cell 10, that is, the second hydrogen. Although the case where it connects with the collection | recovery side cell 20 is shown, it is not limited to this. For example, when there are three or more fuel supply pipes 31 and hydrogen recovery pipes 32, they may be connected to the third or fourth or more hydrogen recovery side cells.

図２は、第１の実施形態に係る水素製造装置の燃料供給側セルの構造を示す一部を透視した斜視図である。燃料供給側セル１０は、多孔質体１１、水素極１２、隔膜１３、酸素極１４およびセル容器１０ａ（図１）を有する。ただし、図２ではセル容器１０ａの図示を省略する。多孔質体１１、水素極１２、隔膜１３および酸素極１４は、それぞれ平板状の直方体形状である。これらは、多孔質体１１、水素極１２、隔膜１３および酸素極１４の順番に積層されている。水素極１２と酸素極１４は、直流電源９０に接続されて、酸素極１４側にプラスの電圧が印加されるように構成されている。   FIG. 2 is a perspective view illustrating a part of the structure of the fuel supply side cell of the hydrogen production apparatus according to the first embodiment. The fuel supply side cell 10 includes a porous body 11, a hydrogen electrode 12, a diaphragm 13, an oxygen electrode 14, and a cell container 10a (FIG. 1). However, illustration of the cell container 10a is omitted in FIG. The porous body 11, the hydrogen electrode 12, the diaphragm 13 and the oxygen electrode 14 each have a flat rectangular parallelepiped shape. These are laminated in the order of the porous body 11, the hydrogen electrode 12, the diaphragm 13, and the oxygen electrode 14. The hydrogen electrode 12 and the oxygen electrode 14 are connected to a DC power supply 90 so that a positive voltage is applied to the oxygen electrode 14 side.

セル容器１０ａは、多孔質体１１、水素極１２、隔膜１３、酸素極１４を収納し、隔膜１３とともに多孔質体１１および水素極１２を内包する密閉空間を形成している。なお、セル容器１０ａの、酸素極１４の隔膜１３に隣接する面と反対側の面を覆う側の空間は、密閉状態を形成せずに大気に開放されている。   The cell container 10 a houses the porous body 11, the hydrogen electrode 12, the diaphragm 13, and the oxygen electrode 14, and forms a sealed space that encloses the porous body 11 and the hydrogen electrode 12 together with the diaphragm 13. The space on the side of the cell container 10a that covers the surface opposite to the surface adjacent to the diaphragm 13 of the oxygen electrode 14 is open to the atmosphere without forming a sealed state.

多孔質体１１内には、多孔質体１１の長手方向に延びて多孔質体１１を貫通する流通路１５が形成されている。流通路１５は、一方の端に燃料供給配管３１から燃料を取り入れる燃料受け入れ口１５ａを有し、燃料受け入れ口１５ａの反対端に、反応で生成した水素と燃料の残りの混合物を水素回収配管３２に流出させる水素流出口１５ｂを有する。なお、燃料（原料）は、例えば、水蒸気でよい。   A flow passage 15 extending in the longitudinal direction of the porous body 11 and penetrating through the porous body 11 is formed in the porous body 11. The flow passage 15 has a fuel receiving port 15a for taking in fuel from the fuel supply piping 31 at one end, and a hydrogen recovery piping 32 for the remaining mixture of hydrogen and fuel generated by the reaction at the opposite end of the fuel receiving port 15a. A hydrogen outlet 15b that flows out into the tank. The fuel (raw material) may be water vapor, for example.

隔膜１３は、酸素イオン透過性を有する電解質である。電解質は、固体酸化物，たとえば緻密な安定化ジルコニアの成形体である。また、ペロブスカイト型酸化物やセリア系固溶体などでもよい。   The diaphragm 13 is an electrolyte having oxygen ion permeability. The electrolyte is a compact of a solid oxide, such as dense stabilized zirconia. Further, a perovskite oxide or a ceria solid solution may be used.

水素極１２は、金属と固体酸化物電解質材料の混合焼結体（サーメット）である。たとえば、固体酸化物電解質材料が安定化ジルコニア系の場合、Ｎｉ−ＹＳＺ（イットリア安定化ジルコニア）、Ｎｉ−ＳｃＳＺ（スカンジア安定化ジルコニア）などでよい。金属成分については、単一金属成分系や、複数の金属の混合系（合金も含む）など、例えば、Ｎｉ、Ｃｏ、Ｆｅ、Ｎｉ−Ｆｅ、Ｎｉ−Ｍｇ、Ｐｔなどでよい。   The hydrogen electrode 12 is a mixed sintered body (cermet) of a metal and a solid oxide electrolyte material. For example, when the solid oxide electrolyte material is a stabilized zirconia-based material, Ni-YSZ (yttria stabilized zirconia), Ni-ScSZ (scandia stabilized zirconia), or the like may be used. The metal component may be a single metal component system, a mixed system of a plurality of metals (including an alloy), for example, Ni, Co, Fe, Ni—Fe, Ni—Mg, Pt, or the like.

酸素極１４は、ペロブスカイト型酸化物やこれらの一部サイトを置換した酸化物でよい。例えば、ＬａＳｒＭｎ酸化物（ＬＳＭ）、ＬａＳｒＣｏ酸化物（ＬＳＣ）、ＬａＳｒＣｏＦｅ酸化物（ＬＳＣＦ）、ＬａＳｒＦｅ酸化物（ＬＳＦ）などである。また、電解質に用いている固体酸化物との混合体、例えば、ＬＳＭ−ＹＳＺ、ＬＳＭ−ＳｃＳＺ、などでもよい。   The oxygen electrode 14 may be a perovskite oxide or an oxide obtained by substituting some of these sites. For example, LaSrMn oxide (LSM), LaSrCo oxide (LSC), LaSrCoFe oxide (LSCF), LaSrFe oxide (LSF), and the like. Moreover, the mixture with the solid oxide used for electrolyte, for example, LSM-YSZ, LSM-ScSZ, etc. may be sufficient.

図３は、第１の実施形態に係る水素製造装置の水素回収側セルの構造を示す一部を透視した斜視図である。水素回収側セル２０は、多孔質体２１、水素極２２、隔膜２３、酸素極２４およびセル容器２０ａ（図１）を有する。ただし、図３ではセル容器２０ａの図示を省略する。多孔質体２１、水素極２２、隔膜２３および酸素極２４は、それぞれ平板状の直方体形状である。これらは、多孔質体２１、水素極２２、隔膜２３および酸素極２４の順番に積層されている。水素極２２と酸素極２４は、直流電源９０に接続されて、酸素極２４側にプラスの電圧が印加されるように構成されている。水素極２２、隔膜２３、酸素極２４の材料については、それぞれ、燃料供給側セル１０における水素極１２、隔膜１３、酸素極１４の材料と同様である。   FIG. 3 is a perspective view illustrating a part of the structure of the hydrogen recovery side cell of the hydrogen production apparatus according to the first embodiment. The hydrogen recovery side cell 20 includes a porous body 21, a hydrogen electrode 22, a diaphragm 23, an oxygen electrode 24, and a cell container 20a (FIG. 1). However, illustration of the cell container 20a is omitted in FIG. The porous body 21, the hydrogen electrode 22, the diaphragm 23, and the oxygen electrode 24 each have a flat rectangular parallelepiped shape. These are laminated in the order of the porous body 21, the hydrogen electrode 22, the diaphragm 23, and the oxygen electrode 24. The hydrogen electrode 22 and the oxygen electrode 24 are connected to a DC power supply 90 so that a positive voltage is applied to the oxygen electrode 24 side. The materials of the hydrogen electrode 22, the diaphragm 23, and the oxygen electrode 24 are the same as the materials of the hydrogen electrode 12, the diaphragm 13, and the oxygen electrode 14 in the fuel supply side cell 10, respectively.

セル容器２０ａは、多孔質体２１、水素極２２、隔膜２３、酸素極２４を収納し、隔膜２３とともに多孔質体２１および水素極１２を内包する密閉空間を形成している。なお、セル容器２０ａの、酸素極２４の隔膜２３に隣接する面と反対側の面を覆う側の空間は、密閉ではなく大気に開放されている。   The cell container 20 a accommodates the porous body 21, the hydrogen electrode 22, the diaphragm 23, and the oxygen electrode 24, and forms a sealed space that encloses the porous body 21 and the hydrogen electrode 12 together with the diaphragm 23. Note that the space on the side of the cell container 20a that covers the surface opposite to the surface adjacent to the diaphragm 23 of the oxygen electrode 24 is not sealed but is open to the atmosphere.

多孔質体２１内には、多孔質体２１の長手方向に延びて多孔質体２１を貫通する流通路２５が形成されている。流通路２５は、一方の端に、燃料供給側セル１０から流出する燃料と水素の混合物を受け入れる燃料受け入れ口２５ａを有し、燃料受け入れ口２５ａの反対端に反応生成物である水素と燃料の残りの混合物を流出させる水素流出口２５ｂを有する。   A flow passage 25 extending in the longitudinal direction of the porous body 21 and penetrating through the porous body 21 is formed in the porous body 21. The flow passage 25 has a fuel receiving port 25a for receiving a mixture of fuel and hydrogen flowing out from the fuel supply side cell 10 at one end, and a reaction product of hydrogen and fuel at the opposite end of the fuel receiving port 25a. It has a hydrogen outlet 25b through which the remaining mixture flows out.

図４は、第１の実施形態に係る水素製造装置のセル間接続配管を示す斜視図である。セル間接続管４０は、一方に延びる直方体形状であり、長手方向の同じ側の面に、燃料セル側開口４１および水素セル側開口４２が形成されている。また、セル間接続管４０内部には、燃料セル側開口４１および水素セル側開口４２間を結ぶ連通孔４３が形成されている。   FIG. 4 is a perspective view showing inter-cell connection piping of the hydrogen production apparatus according to the first embodiment. The inter-cell connecting pipe 40 has a rectangular parallelepiped shape extending in one direction, and a fuel cell side opening 41 and a hydrogen cell side opening 42 are formed on the same side surface in the longitudinal direction. In addition, a communication hole 43 connecting the fuel cell side opening 41 and the hydrogen cell side opening 42 is formed inside the inter-cell connection pipe 40.

燃料セル側開口４１は、燃料供給側セル１０の水素流出口１５ｂと開口同士が連通し、かつ外部とは連通しないようにシールされた燃料セル側接続部４１ａを形成する。また、水素セル側開口４２は、水素回収側セル２０の燃料受け入れ口２５ａと開口同士が連通し、かつ外部とは連通しないようにシールされた水素セル側接続部４２ａを形成する。燃料セル側接続部４１ａおよび水素セル側接続部４２ａにおける接合は、溶接、ロー付などによる接合でよい。あるいは、ボルトとナットによる結合、嵌め合いによるもの、あるいはこれらの組合せなどの機械的結合でもよい。   The fuel cell side opening 41 forms a fuel cell side connection portion 41a sealed so that the hydrogen outlet 15b of the fuel supply side cell 10 and the opening communicate with each other and do not communicate with the outside. Further, the hydrogen cell side opening 42 forms a hydrogen cell side connection portion 42a sealed so that the fuel receiving port 25a of the hydrogen recovery side cell 20 and the opening communicate with each other and do not communicate with the outside. The joining in the fuel cell side connection part 41a and the hydrogen cell side connection part 42a may be joining by welding, brazing or the like. Alternatively, a mechanical connection such as a combination of a bolt and a nut, a fitting, or a combination thereof may be used.

以上のように構成された本実施形態による水素製造装置１００においては、まず、燃料供給側セル１０においては、多孔質体１１に形成された燃料受け入れ口１５ａに、燃料供給配管３１から燃料が流入する。燃料受け入れ口１５ａから流入した燃料は、流通路１５を流れる一方、多孔質体１１中を移動する。多孔質体１１中を移動して水素極１２に到達すると、水素極１２には電圧が印加されているため、燃料（原料）が水蒸気の場合を例にとると、次の式（１）に示すような電解反応により、水素および酸素イオンが発生する。発生した水素は、多孔質体１１中を移動して流通路１５に至り、燃料とともに流通路１５を流れ水素流出口１５ｂからセル間接続管４０に流出する。
Ｈ２Ｏ ＋ ２ｅ― → Ｈ２ ＋ Ｏ２― （１） In the hydrogen production apparatus 100 according to the present embodiment configured as described above, first, in the fuel supply side cell 10, fuel flows from the fuel supply pipe 31 into the fuel receiving port 15 a formed in the porous body 11. To do. The fuel that has flowed in from the fuel receiving port 15a flows through the flow passage 15 while moving in the porous body 11. When moving through the porous body 11 and reaching the hydrogen electrode 12, a voltage is applied to the hydrogen electrode 12. Therefore, taking the case where the fuel (raw material) is water vapor as an example, the following equation (1) is obtained. The electrolytic reaction as shown generates hydrogen and oxygen ions. The generated hydrogen moves through the porous body 11 to reach the flow passage 15, flows through the flow passage 15 together with the fuel, and flows out from the hydrogen outlet port 15 b to the inter-cell connection pipe 40.
H 2 O + 2e − → H 2 + O 2− (1)

一方、水素極１２で、発生した酸素イオンＯ２―は、酸素イオン透過性のよい電解質である隔膜１３内を透過して、酸素極１４に到達する。酸素極１４において、次の式（２）に示すような反応によって酸素ガスが発生する。
Ｏ２― → １／２ Ｏ２ ＋ ２ｅ― （２）
セル容器１０ａが酸素極１４側では大気に開放されているので、生成された酸素ガスは大気に放出される。 On the other hand, oxygen ions O 2− generated at the hydrogen electrode 12 pass through the diaphragm 13, which is an electrolyte having good oxygen ion permeability, and reach the oxygen electrode 14. In the oxygen electrode 14, oxygen gas is generated by a reaction represented by the following formula (2).
O 2− → 1/2 O 2 + 2e − (2)
Since the cell container 10a is open to the atmosphere on the oxygen electrode 14 side, the generated oxygen gas is released to the atmosphere.

燃料供給側セル１０からセル間接続管４０の燃料セル側開口４１に流出した水素ガスと燃料の混合気体は、セル間接続管４０の連通孔４３を通過して、水素セル側開口４２に至り、セル間接続管４０に接続されている水素回収側セル２０の燃料受け入れ口２５ａから水素回収側セル２０内に流入する。   The mixed gas of hydrogen gas and fuel flowing out from the fuel supply side cell 10 to the fuel cell side opening 41 of the inter-cell connection pipe 40 passes through the communication hole 43 of the inter-cell connection pipe 40 and reaches the hydrogen cell side opening 42. Then, it flows into the hydrogen recovery side cell 20 from the fuel receiving port 25a of the hydrogen recovery side cell 20 connected to the inter-cell connection pipe 40.

水素回収側セル２０においては、多孔質体２１に形成された燃料受け入れ口２５ａにセル間接続管４０から水素および燃料の混合気体が流入する。燃料受け入れ口２５ａから流入した混合気体中の燃料は、流通路２５を流れながら多孔質体２１中を移動し水素極２２に到達すると前記の式（１）の反応によって電気分解され、水素極側に水素および酸素イオンが発生する。発生した水素は、多孔質体２１中を移動して流通路２５に至り、燃料とともに流通路２５を流れ水素流出口２５ｂから水素回収配管３２に流出する。   In the hydrogen recovery side cell 20, a mixed gas of hydrogen and fuel flows into the fuel receiving port 25 a formed in the porous body 21 from the inter-cell connection pipe 40. When the fuel in the mixed gas flowing in from the fuel receiving port 25a moves through the porous body 21 while flowing through the flow passage 25 and reaches the hydrogen electrode 22, it is electrolyzed by the reaction of the above formula (1), and the hydrogen electrode side Hydrogen and oxygen ions are generated. The generated hydrogen moves through the porous body 21 and reaches the flow path 25, flows through the flow path 25 together with the fuel, and flows out from the hydrogen outlet 25 b to the hydrogen recovery pipe 32.

以上のように、燃料供給側セル１０および水素回収側セル２０において、燃料を順次、
電気分解することにより、水素を発生させ、最終的に水素回収配管３２により回収することができる。このように、セルを、燃料供給側セル１０および水素回収側セル２０に分割して並列に配列することによって、水素製造装置１００全体の高さ、すなわち、セルの長手方向の長さを低減することができる。 As described above, the fuel is sequentially supplied from the fuel supply side cell 10 and the hydrogen recovery side cell 20.
By electrolysis, hydrogen can be generated and finally recovered by the hydrogen recovery pipe 32. Thus, by dividing the cell into the fuel supply side cell 10 and the hydrogen recovery side cell 20 and arranging them in parallel, the overall height of the hydrogen production apparatus 100, that is, the length in the longitudinal direction of the cell is reduced. be able to.

また、以上のような反応が継続的に発生するため、燃料供給側セル１０および水素回収側セル２０は熱膨張する。一方、燃料供給側セル１０と水素回収側セル２０を接続するセル間接続管４０は複数個離れたセル同士を接続することによって、燃料供給側セル１０および水素回収側セル２０の熱膨張に追従してセル間接続管４０の変形が可能な程度のセル間接続管４０の長さを確保することができる。   Further, since the above reaction continuously occurs, the fuel supply side cell 10 and the hydrogen recovery side cell 20 are thermally expanded. On the other hand, the inter-cell connecting pipe 40 connecting the fuel supply side cell 10 and the hydrogen recovery side cell 20 follows the thermal expansion of the fuel supply side cell 10 and the hydrogen recovery side cell 20 by connecting a plurality of cells apart. Thus, it is possible to ensure the length of the inter-cell connecting pipe 40 to such an extent that the inter-cell connecting pipe 40 can be deformed.

このため、セル間接続管４０の燃料セル側開口４１と燃料供給側セル１０の水素流出口１５ｂとの燃料セル側接続部４１ａ、セル間接続管４０の水素セル側開口４２と水素回収側セル２０の燃料受け入れ口２５ａとの水素セル側接続部４２ａのそれぞれの接合面における応力が低減される。この結果、燃料セル側接続部４１ａおよび水素セル側接続部４２ａでのリークを抑制することが可能となる。   Therefore, the fuel cell side connection 41a between the fuel cell side opening 41 of the intercell connection pipe 40 and the hydrogen outlet 15b of the fuel supply side cell 10, the hydrogen cell side opening 42 of the intercell connection pipe 40 and the hydrogen recovery side cell. The stress at each joint surface of the hydrogen cell side connection portion 42a with the 20 fuel receiving ports 25a is reduced. As a result, it is possible to suppress leakage at the fuel cell side connection portion 41a and the hydrogen cell side connection portion 42a.

［第２の実施形態］
図５は、第２の実施形態に係る水素製造装置のセル間接続管を示す斜視図である。本実施形態は、第１の実施形態の変形である。第１の実施形態におけるセル間接続管４０に代えて、本第２の実施形態においては、セル間接続管５０が設けられている。セル間接続管５０は、曲線的に延びて可撓性を有する３本の配管である。セル間接続管５０と燃料供給側セル１０の水素流出口１５ｂ（図２）とは燃料セル側接続部５１において接合している。また、セル間接続管５０と水素回収側セル２０の燃料受け入れ口２５ａ（図３）とは水素セル側接続部５２において接合している。接合方法は第１の実施形態と同様でよい。ボルトやナットを用いる場合は、セル間接続管５０の端部にネジ穴を設けた突起部を付加する等してもよい。 [Second Embodiment]
FIG. 5 is a perspective view showing an inter-cell connection pipe of the hydrogen production apparatus according to the second embodiment. This embodiment is a modification of the first embodiment. Instead of the inter-cell connecting pipe 40 in the first embodiment, an inter-cell connecting pipe 50 is provided in the second embodiment. The inter-cell connection pipe 50 is three pipes that extend in a curved manner and have flexibility. The inter-cell connecting pipe 50 and the hydrogen outlet 15 b (FIG. 2) of the fuel supply side cell 10 are joined at the fuel cell side connecting portion 51. Further, the inter-cell connecting pipe 50 and the fuel receiving port 25a (FIG. 3) of the hydrogen recovery side cell 20 are joined at the hydrogen cell side connecting portion 52. The joining method may be the same as in the first embodiment. When using a bolt or a nut, a protrusion having a screw hole may be added to the end of the inter-cell connecting pipe 50.

なお、図５では、セル間接続管５０の断面形状を円形あるいは楕円形として示しているがこれに限定されない。たとえば、多角形状でもよい。   In FIG. 5, the cross-sectional shape of the inter-cell connecting pipe 50 is shown as a circle or an ellipse, but is not limited to this. For example, a polygonal shape may be used.

また、セル間接続管５０の本数は３本には限定されない。１本でも２本でも、あるいは、４本以上でもよい。なお、圧力損失を一定に維持する場合、複数本とすることによってそれぞれを細い配管とすることができる。この結果、さらなる可撓性が得られる。   Further, the number of inter-cell connecting pipes 50 is not limited to three. One, two, or four or more may be used. In addition, when maintaining a pressure loss constant, each can be made into thin piping by using multiple pieces. As a result, further flexibility is obtained.

以上のように、本実施形態におけるセル間接続管５０を有する水素製造装置１００においては、セル間接続管５０の可撓性を増すことによって、燃料セル側接続部５１および水素セル側接続部５２それぞれの接合面における応力が低減される。この結果、燃料セル側接続部５１および水素セル側接続部５２でのリークを抑制することが可能となる。   As described above, in the hydrogen production apparatus 100 having the inter-cell connecting pipe 50 in the present embodiment, the fuel cell-side connecting part 51 and the hydrogen cell-side connecting part 52 are increased by increasing the flexibility of the inter-cell connecting pipe 50. The stress at each joint surface is reduced. As a result, leakage at the fuel cell side connection portion 51 and the hydrogen cell side connection portion 52 can be suppressed.

図６は、第２の実施形態に係る水素製造装置のセル間接続管の変形例を示す斜視図である。本変形例におけるセル間接続管５０は、蛇行するように曲り部を３か所有している。なお、図６では、セル間接続管５０は１本の場合を示しているが、２本以上あってもよい。また、コイル状に延びた形状であってもよい。   FIG. 6 is a perspective view showing a modification of the inter-cell connection pipe of the hydrogen production apparatus according to the second embodiment. The inter-cell connecting pipe 50 in this modification has three bent portions so as to meander. In addition, in FIG. 6, although the case where the connection pipe 50 between cells is one is shown, there may be two or more. Moreover, the shape extended in the coil shape may be sufficient.

このように曲り部を複数有することによって、たとえば、金属材料のように、自身の熱伸びが大きい材料でもその熱伸びを吸収することができる。また、曲り部を複数個所に設けることによって、さらに可撓性を増すことができる。   By having a plurality of bent portions in this way, for example, a material having a large thermal expansion, such as a metal material, can absorb the thermal expansion. Further, the flexibility can be further increased by providing a plurality of bent portions.

［第３の実施形態］
図７は、第３の実施形態に係る水素製造装置のセル間接続管等を示す斜視図である。本実施形態は、第２の実施形態の変形である。本実施形態に係る水素製造装置においては、セル間接続管６０は、ヘッダー６０ａを介して燃料供給側セル１０に接続している。また、セル間接続管６０は、ヘッダー６０ｂを介して水素回収側セル２０に接続している。 [Third Embodiment]
FIG. 7 is a perspective view showing an inter-cell connection pipe and the like of the hydrogen production apparatus according to the third embodiment. This embodiment is a modification of the second embodiment. In the hydrogen production apparatus according to the present embodiment, the inter-cell connection pipe 60 is connected to the fuel supply side cell 10 via the header 60a. The inter-cell connection pipe 60 is connected to the hydrogen recovery side cell 20 via the header 60b.

図８は、第３の実施形態に係る水素製造装置のセル間接続管等の詳細を示す斜視図である。セル間接続管６０に接続されているヘッダー６０ａには、燃料供給側セル１０の水素流出口１５ｂ（図２）に接続する燃料セル接続孔６１が形成されている。また、セル間接続管６０に接続されているヘッダー６０ｂには、水素回収側セル２０の燃料受け入れ口２５ａ（図３）に接続する水素セル接続孔６２が形成されている。   FIG. 8 is a perspective view showing details of an inter-cell connection pipe and the like of the hydrogen production apparatus according to the third embodiment. In the header 60a connected to the inter-cell connection pipe 60, a fuel cell connection hole 61 connected to the hydrogen outlet 15b (FIG. 2) of the fuel supply side cell 10 is formed. Further, the header 60b connected to the inter-cell connection pipe 60 is formed with a hydrogen cell connection hole 62 that is connected to the fuel receiving port 25a (FIG. 3) of the hydrogen recovery side cell 20.

なお、図７、図８では、セル間接続管６０は、１本の場合を示しているが、これに限定されない。セル間接続管６０の本数は、２本以上であってもよい。   7 and 8 show the case where there is one inter-cell connection pipe 60, but the present invention is not limited to this. The number of inter-cell connection pipes 60 may be two or more.

燃料供給側セル１０とヘッダー６０ａとの接合は、図示しないボルト・ナットによる結合である。なお、ボルト・ナットによる結合には限定されない。取り外し可能であれば嵌め合いと留め具など、他の機械的な結合であってもよい。同様に、水素回収側セル２０とヘッダー６０ｂとの接合も、図示しないボルト・ナットによる結合である。また、同様に他の機械的な結合であってもよい。   The fuel supply side cell 10 and the header 60a are joined by bolts and nuts (not shown). In addition, it is not limited to the connection by a bolt and a nut. Other mechanical connections such as mating and fasteners may be used if removable. Similarly, the connection between the hydrogen recovery side cell 20 and the header 60b is also a connection by a bolt and a nut (not shown). Similarly, other mechanical couplings may be used.

なお、ヘッダー６０ａとセル間接続管６０との接合は、機械的な結合であっても、あるいは、溶接やロー付であってもよい。ヘッダー６０ｂとセル間接続管６０との接合も同様に、機械的な結合であっても、あるいは、溶接やロー付であってもよい。   In addition, joining of the header 60a and the inter-cell connecting pipe 60 may be mechanical coupling, or may be welding or brazing. Similarly, the joint between the header 60b and the inter-cell connecting pipe 60 may be mechanically coupled, or may be welded or brazed.

以上のように構成された本実施形態に係る水素製造装置１００においては、ヘッダー６０ａ、６０ｂおよびセル間接続管６０を一体としたセットと、燃料供給側セル１０および水素回収側セル２０のそれぞれとは、別々に取り扱うことができる。このため、燃料供給側セル１０と燃料供給配管３１とを接続し、水素回収側セル２０と水素回収配管３２とを接続し、それぞれを配列した後に、ヘッダー６０ａ、６０ｂおよびセル間接続管６０を一体としたセットを取り付けることが可能である。このため、第１及び第２の実施形態における効果に加えて、さらに、水素製造装置１００の組み立てが容易となる効果がある。   In the hydrogen production apparatus 100 according to the present embodiment configured as described above, a set in which the headers 60a and 60b and the inter-cell connection pipe 60 are integrated, and each of the fuel supply side cell 10 and the hydrogen recovery side cell 20 Can be handled separately. For this reason, the fuel supply side cell 10 and the fuel supply pipe 31 are connected, the hydrogen recovery side cell 20 and the hydrogen recovery pipe 32 are connected, and after arranging them, the headers 60a and 60b and the inter-cell connection pipe 60 are connected. It is possible to attach an integrated set. For this reason, in addition to the effect in 1st and 2nd embodiment, there exists an effect which the assembly of the hydrogen production apparatus 100 becomes easy further.

［第４の実施形態］
図９は、第４の実施形態に係る水素製造装置の構成を示す斜視図である。本実施形態は、第１の実施形態の変形である。本実施形態に係る水素製造装置１００は、複数の燃料供給側セル１０、複数の水素回収側セル２０、燃料供給側セルヘッダー７１、出口ヘッダー７２ａ、７２ｂ、連絡管７３ａ、７３ｂ、入口ヘッダー７４ａ、７４ｂ、水素回収側セルヘッダー７５を有する。 [Fourth Embodiment]
FIG. 9 is a perspective view showing a configuration of a hydrogen production apparatus according to the fourth embodiment. This embodiment is a modification of the first embodiment. The hydrogen production apparatus 100 according to this embodiment includes a plurality of fuel supply side cells 10, a plurality of hydrogen recovery side cells 20, a fuel supply side cell header 71, outlet headers 72a and 72b, connecting pipes 73a and 73b, an inlet header 74a, 74 b and a hydrogen recovery side cell header 75.

水素製造装置１００においては、４つの燃料供給側セル１０が広い側の側面を互いに対向させて配列された列が形成されている。水素製造装置１００は、この列を２列有する。２つの列は互いに平行に配列されている。   In the hydrogen production apparatus 100, a row is formed in which four fuel supply side cells 10 are arranged with their wide side surfaces facing each other. The hydrogen production apparatus 100 has two rows. The two rows are arranged parallel to each other.

２つの列内のそれぞれの燃料供給側セル１０は、共通の燃料供給側セルヘッダー７１に接続されている。燃料供給側セルヘッダー７１は、平板状の直方体形状であり、それぞれの燃料供給側セル１０の燃料受け入れ口１５ａ（図２）に対向する部分に図示しない開口を有する。   Each fuel supply side cell 10 in the two rows is connected to a common fuel supply side cell header 71. The fuel supply side cell header 71 has a flat rectangular parallelepiped shape, and has an opening (not shown) at a portion facing each fuel supply port 15a (FIG. 2) of each fuel supply side cell 10.

一方の列内のそれぞれの燃料供給側セル１０は、共通の出口ヘッダー７２ａに接続されている。出口ヘッダー７２ａは平板状の直方体であり、それぞれの燃料供給側セル１０の水素流出口１５ｂ（図２）に対向する部分に図示しない開口を有する。また、他方の列内のそれぞれの燃料供給側セル１０は、共通の出口ヘッダー７２ｂに接続されている。出口ヘッダー７２ｂも平板状の直方体であり、それぞれの燃料供給側セル１０の水素流出口１５ｂ（図２）に対向する部分に図示しない開口を有する。   Each fuel supply side cell 10 in one row is connected to a common outlet header 72a. The outlet header 72a is a flat rectangular parallelepiped, and has an opening (not shown) at a portion facing the hydrogen outlet 15b (FIG. 2) of each fuel supply side cell 10. Each fuel supply side cell 10 in the other row is connected to a common outlet header 72b. The outlet header 72b is also a flat rectangular parallelepiped, and has an opening (not shown) in a portion facing each of the fuel supply side cells 10 to the hydrogen outlet 15b (FIG. 2).

また、水素製造装置１００においては、４つの水素回収側セル２０が広い側の側面を互いに対向させて配列された列が形成されている。水素製造装置１００は、この列を２列有する。２つの列は互いに平行に配列されている。   Further, in the hydrogen production apparatus 100, a row is formed in which the four hydrogen recovery side cells 20 are arranged with their wide side surfaces facing each other. The hydrogen production apparatus 100 has two rows. The two rows are arranged parallel to each other.

２つの列内のそれぞれの水素回収側セル２０は、共通の水素回収側セルヘッダー７５に接続されている。水素回収側セルヘッダー７５は、平板状の直方体形状であり、それぞれの水素回収側セル２０の水素流出口２５ｂ（図３）に対応する部分に図示しない開口を有する。   Each hydrogen recovery side cell 20 in the two rows is connected to a common hydrogen recovery side cell header 75. The hydrogen recovery side cell header 75 has a flat rectangular parallelepiped shape, and has an opening (not shown) at a portion corresponding to the hydrogen outlet 25b (FIG. 3) of each hydrogen recovery side cell 20.

一方の列内のそれぞれの水素回収側セル２０は、共通の入口ヘッダー７４ａに接続されている。入口ヘッダー７４ａは平板状の直方体であり、それぞれの水素回収側セル２０の燃料受け入れ口２５ａ（図３）に対向する部分に図示しない開口を有する。また、他方の列内のそれぞれの水素回収側セル２０は、共通の入口ヘッダー７４ｂに接続されている。入口ヘッダー７４ｂは平板状の直方体であり、それぞれの水素回収側セル２０の燃料受け入れ口２５ａ（図３）に対向する部分に図示しない開口を有する。   Each hydrogen recovery side cell 20 in one row is connected to a common inlet header 74a. The inlet header 74a is a plate-shaped rectangular parallelepiped, and has an opening (not shown) at a portion facing the fuel receiving port 25a (FIG. 3) of each hydrogen recovery side cell 20. Each hydrogen recovery side cell 20 in the other row is connected to a common inlet header 74b. The inlet header 74b is a plate-shaped rectangular parallelepiped, and has an opening (not shown) at a portion facing the fuel receiving port 25a (FIG. 3) of each hydrogen recovery side cell 20.

出口ヘッダー７２ａと入口ヘッダー７４ａとは、連絡管７３ａによって接続されている。連絡管７３ａは、第１の実施形態における連絡管４０と同様に２つの開口と、２つの開口を内部で連絡する連通孔４３を有する。出口ヘッダー７２ａおよび入口ヘッダー７４ａのそれぞれには、連絡管７３ａの開口に対向する部分に図示しない開口が形成されている。   The outlet header 72a and the inlet header 74a are connected by a connecting pipe 73a. Similar to the communication tube 40 in the first embodiment, the communication tube 73a has two openings and a communication hole 43 that connects the two openings inside. In each of the outlet header 72a and the inlet header 74a, an opening (not shown) is formed at a portion facing the opening of the connecting pipe 73a.

出口ヘッダー７２ｂと入口ヘッダー７４ｂとは、連絡管７３ｂによって接続されている。連絡管７３ｂも、第１の実施形態における連絡管４０と同様に２つの開口と、２つの開口を内部で連絡する連通孔４３を有する。出口ヘッダー７２ｂおよび入口ヘッダー７４ｂのそれぞれには、連絡管７３ｂの開口に対向する部分に図示しない開口が形成されている。   The outlet header 72b and the inlet header 74b are connected by a connecting pipe 73b. Similarly to the communication pipe 40 in the first embodiment, the communication pipe 73b also has two openings and a communication hole 43 that connects the two openings inside. In each of the outlet header 72b and the inlet header 74b, an opening (not shown) is formed in a portion facing the opening of the communication pipe 73b.

なお、図９では、１列が４つの場合を示したが、これに限定されない。複数であれば、４つ以外、たとえば、２つ、３つ、あるいは５つ以上でもよい。また、図９では燃料供給側セル１０、水素回収側セル２０が２列の場合を示したがこれには限定されず、３列以上でもよい。   Although FIG. 9 shows a case where one column is four, the present invention is not limited to this. If there are a plurality, it may be other than four, for example, two, three, or five or more. FIG. 9 shows the case where the fuel supply side cell 10 and the hydrogen recovery side cell 20 are arranged in two rows, but the present invention is not limited to this, and three or more rows may be used.

以上のように構成された本実施形態に係る水素製造装置１００は、燃料供給側セル１０および水素回収側セル２０が多数並べられている場合に、出口ヘッダー７２ａ、７２ｂおよび入口ヘッダー７４ａ、７４ｂを設けることによって、連絡管７３ａ、７３ｂのみを設ければよくなり、連絡管の本数を大幅に削減することができる。   The hydrogen production apparatus 100 according to the present embodiment configured as described above includes the outlet headers 72a and 72b and the inlet headers 74a and 74b when a large number of fuel supply side cells 10 and hydrogen recovery side cells 20 are arranged. By providing, only the connecting pipes 73a and 73b need be provided, and the number of connecting pipes can be greatly reduced.

［その他の実施形態］
以上、本発明のいくつかの実施形態を説明したが、これらの実施形態は、例として提示したものであり、発明の範囲を限定することは意図していない。たとえば、燃料供給側セル１０、水素回収側セル２０は、平板形状の場合を示したが、これに限定されない。多孔質体、水素極、隔膜および酸素極の順番に積層されている構成であれば、円筒状、多角筒状、球形、あるいは、たとえば、平板形状のものを巻いた形状のものでもよい。 [Other Embodiments]
As mentioned above, although some embodiment of this invention was described, these embodiment is shown as an example and is not intending limiting the range of invention. For example, although the fuel supply side cell 10 and the hydrogen recovery side cell 20 have been shown to be flat, the present invention is not limited thereto. As long as the porous body, the hydrogen electrode, the diaphragm, and the oxygen electrode are stacked in this order, it may be cylindrical, polygonal, spherical, or, for example, a shape in which a flat plate is wound.

また、各実施形態の特徴を組み合わせてもよい。たとえば、第４の実施形態の特徴である出口ヘッダー、入口ヘッダーを設ける点と、第２の実施形態の特徴である曲線上に延びた接続管を有する点、第３に実施形態の特徴であるそれぞれのセルにヘッダーを設ける点を組み合わせてもよい。   Moreover, you may combine the characteristic of each embodiment. For example, an outlet header and an inlet header that are features of the fourth embodiment are provided, a connection pipe that extends on a curve that is a feature of the second embodiment, and a feature of the third embodiment. You may combine the point which provides a header in each cell.

さらに、これらの実施形態は、その他の様々な形態で実施されることが可能であり、発明の要旨を逸脱しない範囲で、種々の省略、置き換え、変更を行うことができる。   Furthermore, these embodiments can be implemented in various other forms, and various omissions, replacements, and changes can be made without departing from the scope of the invention.

これら実施形態やその変形は、発明の範囲や要旨に含まれると同様に、特許請求の範囲に記載された発明とその均等の範囲に含まれるものである。   These embodiments and their modifications are included in the scope and gist of the invention, and are also included in the invention described in the claims and the equivalents thereof.

例えば、燃料供給側セル１０の構成について、図２に示すように燃料受け入れ口１５ａと水素流出口１５ｂが図の上下にそれぞれ設けられて直線状の流通路１５が形成されるものとして説明したが、例えば流通路１５を曲線的に延びた形状に形成し、燃料受け入れ口１５ａと水素流出口１５ｂとが燃料供給側セル１０の反対側ではない面に形成された構成であってもよい。この場合でも、本発明の効果が得られる。水素回収側セル２０についても同様である。   For example, the configuration of the fuel supply side cell 10 has been described on the assumption that the fuel receiving port 15a and the hydrogen outlet port 15b are respectively provided at the upper and lower portions of the drawing as shown in FIG. For example, the flow passage 15 may be formed in a curved shape, and the fuel receiving port 15 a and the hydrogen outlet 15 b may be formed on a surface that is not opposite to the fuel supply side cell 10. Even in this case, the effect of the present invention can be obtained. The same applies to the hydrogen recovery side cell 20.

また、各実施形態において、燃料供給配管３１、燃料供給側セルヘッダー７１、水素回収配管３２、水素回収側セルヘッダー７５、セル間接続管４０、連絡管７３ａ、７３ｂ、ヘッダー６０ａ、６０ｂ、出口ヘッダー７２ａ、７２ｂ、入口ヘッダー７４ａ、７４ｂなどを、断面が長方形のものとして示しているが、これには限定されない。それぞれの断面形状は、円形、楕円形、多角形等でもよい。また、流路の断面形状についても同様である。   In each embodiment, the fuel supply pipe 31, the fuel supply side cell header 71, the hydrogen recovery pipe 32, the hydrogen recovery side cell header 75, the inter-cell connection pipe 40, the connection pipes 73a and 73b, the headers 60a and 60b, and the outlet header 72a, 72b, inlet headers 74a, 74b, etc. are shown as having a rectangular cross section, but are not limited thereto. Each cross-sectional shape may be circular, elliptical, polygonal, or the like. The same applies to the cross-sectional shape of the flow path.

１０…燃料供給側セル、１０ａ…セル容器、１１…多孔質体、１２…水素極、１３…隔膜、１４…酸素極、１５…流通路、１５ａ…燃料受け入れ口、１５ｂ…水素流出口、２０…水素回収側セル、２０ａ…セル容器、２１…多孔質体、２２…水素極、２３…隔膜、２４…酸素極、２５…流通路、２５ａ…燃料受け入れ口、２５ｂ…水素流出口、３１…燃料供給配管、３２…水素回収配管、４０…セル間接続管（セル間接続部）、４１…燃料セル側開口、４１ａ…燃料セル側接続部、４２…水素セル側開口、４２ａ…水素セル側接続部、４３…連通孔、５０…セル間接続管（セル間接続部）、５１…燃料セル側接続部、５２…水素セル側接続部、６０…セル間接続管（セル間接続部）、６０ａ、６０ｂ…ヘッダー、６１…燃料セル接続孔、６２…水素セル接続孔、７１…燃料供給側セルヘッダー、７２ａ、７２ｂ…出口ヘッダー、７３ａ、７３ｂ…連絡管（セル間接続部）、７４ａ、７４ｂ…入口ヘッダー、７５…水素回収側セルヘッダー、９０…直流電源、１００…水素製造装置   DESCRIPTION OF SYMBOLS 10 ... Fuel supply side cell, 10a ... Cell container, 11 ... Porous body, 12 ... Hydrogen electrode, 13 ... Diaphragm, 14 ... Oxygen electrode, 15 ... Flow path, 15a ... Fuel receiving port, 15b ... Hydrogen outflow port, 20 ... hydrogen recovery side cell, 20a ... cell container, 21 ... porous body, 22 ... hydrogen electrode, 23 ... diaphragm, 24 ... oxygen electrode, 25 ... flow passage, 25a ... fuel inlet, 25b ... hydrogen outlet, 31 ... Fuel supply piping, 32 ... Hydrogen recovery piping, 40 ... Inter-cell connection pipe (inter-cell connection portion), 41 ... Fuel cell side opening, 41a ... Fuel cell side connection portion, 42 ... Hydrogen cell side opening, 42a ... Hydrogen cell side Connection part, 43 ... Communication hole, 50 ... Inter-cell connection pipe (inter-cell connection part), 51 ... Fuel cell side connection part, 52 ... Hydrogen cell side connection part, 60 ... Inter-cell connection pipe (inter-cell connection part), 60a, 60b ... header, 61 ... fuel cell connection hole, 62 Hydrogen cell connection hole, 71 ... Fuel supply side cell header, 72a, 72b ... Outlet header, 73a, 73b ... Connecting pipe (inter-cell connection part), 74a, 74b ... Inlet header, 75 ... Hydrogen recovery side cell header, 90 ... DC power supply, 100 ... hydrogen production equipment

Claims (5)

燃料を受け入れて水素を生成する燃料供給側セルと、
前記燃料供給側セルから流出する燃料と水素の混合物を受け入れて前記燃料から水素を生成する水素回収側セルと、
前記燃料供給側セルに燃料セル側接続部で接続され、前記水素回収側セルに水素セル側接続部で接続されて前記燃料供給側セルと前記水素回収側セルを接続するセル間接続部と、
を備える水素製造装置であって、
前記燃料供給側セルと前記水素回収側セルのそれぞれは、
酸素イオン透過性を有する固体酸化物電解質の隔膜と、
前記隔膜の第１の面に隣接してマイナス側の電圧が印加される水素極と、
前記隔膜の第１の面と反対側の第２の面に隣接してプラス側の電圧が印加される酸素極と、
前記水素極の前記隔膜と隣接する面とは反対側の面と隣接して、燃料受け入れ口から前記燃料を受け入れて反応生成物である水素を水素流出口から流出させる流通路が形成された多孔質体と、
前記隔膜、前記水素極および前記多孔質体を収納するセル容器と、
を有し、
前記燃料供給側セルと、前記水素回収側セルとは、互いに並列に配設され、かつ、前記燃料受け入れ口から前記水素流出口に向かう方向が互いに逆向きとなるように配設されており、
前記セル間接続部の材料は、前記燃料供給側セルと前記水素回収側セルを構成する材料よりヤング率の小さな金属材料であり、前記セル間接続部は、曲線的に延びて前記燃料供給側セルおよび前記水素回収側セルの熱伸びに起因して前記燃料セル側接続部および前記水素セル側接続部に付加される荷重を、軽減できるような可撓性を有する様に形成されている、
ことを特徴とする水素製造装置。 A fuel supply side cell that accepts fuel and produces hydrogen;
A hydrogen recovery side cell that receives a mixture of fuel and hydrogen flowing out of the fuel supply side cell and generates hydrogen from the fuel;
An inter-cell connection part connected to the fuel supply side cell at a fuel cell side connection part and connected to the hydrogen recovery side cell at a hydrogen cell side connection part to connect the fuel supply side cell and the hydrogen recovery side cell;
A hydrogen production apparatus comprising:
Each of the fuel supply side cell and the hydrogen recovery side cell is
A solid oxide electrolyte membrane having oxygen ion permeability;
A hydrogen electrode to which a negative voltage is applied adjacent to the first surface of the diaphragm;
An oxygen electrode to which a positive voltage is applied adjacent to a second surface opposite to the first surface of the diaphragm;
A porous passage is formed adjacent to a surface of the hydrogen electrode opposite to the surface adjacent to the diaphragm, receiving the fuel from a fuel receiving port and allowing hydrogen as a reaction product to flow out from the hydrogen outlet. The body,
A cell container that houses the diaphragm, the hydrogen electrode, and the porous body;
Have
The fuel supply side cell and the hydrogen recovery side cell are arranged in parallel to each other, and are arranged so that directions from the fuel receiving port to the hydrogen outlet are opposite to each other,
Material between the cell connecting portion is a metal material having small Young's modulus than the material constituting the hydrogen recovery side cell and the fuel supply-side cells, before Symbol intercell connections are curved manner extending the fuel supply It is formed so as to have flexibility that can reduce the load applied to the fuel cell side connection part and the hydrogen cell side connection part due to the thermal expansion of the side cell and the hydrogen recovery side cell. ,
The hydrogen production apparatus characterized by the above-mentioned. 前記セル間接続部は、互いに並列に設けられた複数の配管を有することを特徴とする請求項１に記載の水素製造装置。 2. The hydrogen production apparatus according to claim 1, wherein the inter-cell connection portion includes a plurality of pipes provided in parallel to each other . 前記セル間接続部によって接続される前記燃料供給側セルは、隣接する前記水素回収側セルよりも離間している前記水素回収側セルと接続されることを特徴とする請求項１または請求項２に記載の水素製造装置。 The fuel supply side cell connected by the inter-cell connecting portion is connected to the hydrogen recovery side cell that is separated from the adjacent hydrogen recovery side cell. The hydrogen production apparatus described in 1. 複数の前記燃料供給側セルのそれぞれの前記水素流出口に接続された共通の燃料供給側セルヘッダーをさらに有し、前記セル間接続部は、前記燃料供給側セルヘッダーと接続されることを特徴とする請求項１ないし請求項３のいずれか一項に記載の水素製造装置。 The fuel supply-side cell header further includes a common fuel supply-side cell header connected to the hydrogen outlet of each of the plurality of fuel supply-side cells, and the inter-cell connection portion is connected to the fuel supply-side cell header. It claims 1 and hydrogen generating device according to any one of claims 3. 複数の前記水素回収側セルのそれぞれの前記燃料受け入れ口に接続された共通の水素回収側セルヘッダーをさらに有し、前記セル間接続部は、前記水素回収側セルヘッダーと接続されることを特徴とする請求項１ないし請求項４のいずれか一項に記載の水素製造装置。 A hydrogen recovery side cell header connected to each of the fuel receiving ports of each of the plurality of hydrogen recovery side cells is further included, and the inter-cell connection portion is connected to the hydrogen recovery side cell header. The hydrogen production apparatus according to any one of claims 1 to 4.
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