JP6001823B2 - Secondary battery simulation device - Google Patents
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Description
本発明は、二次電池のシミュレーション装置の技術に関する。 The present invention relates to a technology of a simulation apparatus for a secondary battery.
充放電可能な二次電池によって負荷機器へ電源を供給し、かつ必要に応じて当該二次電池を充電可能な構成とした二次電池システムが知られている。代表的には、二次電池によって駆動される電動機を駆動力源として備えたハイブリッド自動車や電気自動車等がこのような二次電池システムを搭載している。たとえば、電気自動車は、この二次電池に蓄えられた電力を用いて電動機を駆動して車両を駆動する。また、ハイブリッド自動車は、この二次電池に蓄えられた電力を用いて電動機を駆動して車両を駆動したり、電動機によりエンジンをアシストして車両を駆動したりする。燃料電池車は、燃料電池による電力を用いて電動機を駆動して車両を駆動したり、この燃料電池による電力を一旦二次電池に蓄え、その蓄えられた電力を用いて電動機を駆動して車両を駆動したりする。 2. Description of the Related Art There is known a secondary battery system in which power is supplied to a load device using a chargeable / dischargeable secondary battery and the secondary battery can be charged as necessary. Typically, such a secondary battery system is mounted on a hybrid vehicle or an electric vehicle equipped with an electric motor driven by a secondary battery as a driving force source. For example, an electric vehicle drives a motor by driving an electric motor using electric power stored in the secondary battery. In addition, the hybrid vehicle drives the vehicle by driving the electric motor using the electric power stored in the secondary battery, or drives the vehicle by assisting the engine by the electric motor. A fuel cell vehicle drives a vehicle by driving an electric motor using electric power from the fuel cell, or temporarily stores electric power from the fuel cell in a secondary battery and drives the electric motor using the stored electric power to drive the vehicle. Or drive.
車両用等に用いられる二次電池は、容量管理や安全管理の必要性から、二次電池を構成する電極の内部状態、例えば、電極面内の反応率分布、イオン濃度分布、発熱率分布、残存容量、充放電電流、出力電圧等を高精度に推定する必要がある。このため、電極面の内部状態を推定することができる電池モデルを用いて、電極の内部状態を把握する技術が提案されている（たとえば、特許文献１、非特許文献１〜３）。 Secondary batteries used for vehicles, etc., from the necessity of capacity management and safety management, the internal state of the electrodes constituting the secondary battery, for example, the reaction rate distribution, ion concentration distribution, heat generation rate distribution in the electrode surface, The remaining capacity, charge / discharge current, output voltage, etc. need to be estimated with high accuracy. For this reason, the technique which grasps | ascertains the internal state of an electrode using the battery model which can estimate the internal state of an electrode surface is proposed (for example, patent document 1, nonpatent literatures 1-3).
非特許文献１の電池モデルは質点系のモデルで計算負荷が非常に小さいが、電池内の液相の電位や（リチウム）イオン濃度が考慮されておらず一定値であると仮定されている。それ故、それらの濃度勾配や発熱に関する電極の内部状態を把握することはできない。 The battery model of Non-Patent Document 1 is a mass-based model, and the calculation load is very small. However, the liquid phase potential in the battery and the (lithium) ion concentration are not considered, and are assumed to be constant values. Therefore, it is impossible to grasp the internal state of the electrodes related to their concentration gradient and heat generation.
非特許文献２の電池モデルは、二次電池の電極反応に関わる全ての物理量が考慮されているため、高い計算精度で電極の内部状態を推定することができる。その反面、計算に大幅な時間がかかり、計算コストの点で好ましくない。 In the battery model of Non-Patent Document 2, since all physical quantities related to the electrode reaction of the secondary battery are considered, the internal state of the electrode can be estimated with high calculation accuracy. On the other hand, the calculation takes a long time, which is not preferable in terms of calculation cost.
非特許文献３の電池モデルは、電極面内の電位場のみが扱われ、（リチウム）イオン濃度が考慮されていない。そのため、電極面内の発熱率分布に関する計算精度が十分でない。 In the battery model of Non-Patent Document 3, only the potential field in the electrode plane is handled, and the (lithium) ion concentration is not considered. Therefore, the calculation accuracy regarding the heat generation rate distribution in the electrode surface is not sufficient.
本発明の目的は、電池モデルの計算負荷を低減し、且つ高精度に電極の内部状態を推定することができる二次電池のシミュレーション装置を提供することである。 The objective of this invention is providing the simulation apparatus of the secondary battery which can reduce the calculation load of a battery model and can estimate the internal state of an electrode with high precision.
本発明は、所定物質と電気化学反応を引き起こす活物質を含む第１及び第２電極と、前記第１及び第２電極間で、前記所定物質を伝導させるための液相伝導体と、を備える二次電池のシミュレーション装置であって、前記第１及び第２電極の活物質の電位を規定する固相電位モデル式、前記第１及び第２電極の活物質内の前記反応物質濃度を規定する固相濃度モデル式、前記第１及び第２電極の液相の電位を規定する液相電位モデル式、前記第１及び第２電極の液相内の前記反応物質濃度を規定する液相濃度モデル式に従って、前記第１及び第２電極の活物質及び液相の電位及び前記第１電極及び第２電極の活物質内及び液相内の反応物質濃度を算出する電池モデル部と、前記電池モデル部により算出された前記第１及び第２電極の電位及び反応物質濃度に基づいて、前記第１及び第２電極面の内部状態を推定する電池状態推定部と、を備える。 The present invention includes first and second electrodes containing an active material that causes an electrochemical reaction with a predetermined substance, and a liquid phase conductor for conducting the predetermined substance between the first and second electrodes. A simulation apparatus for a secondary battery, wherein a solid-phase potential model formula that defines a potential of an active material of the first and second electrodes, and a concentration of the reactant in the active material of the first and second electrodes Solid phase concentration model equation, liquid phase potential model equation defining the liquid phase potential of the first and second electrodes, and liquid phase concentration model defining the reactant concentration in the liquid phase of the first and second electrodes A battery model unit for calculating the active material and liquid phase potentials of the first and second electrodes and the reactant concentrations in the active material and liquid phase of the first and second electrodes according to an equation; and the battery model The potential of the first and second electrodes calculated by the unit Based on Applied Physics protein concentration, and a battery state estimating unit for estimating an internal state of the first and second electrode surfaces.
また、前記二次電池のシミュレーション装置において、前記第１及び第２電極面の内部状態は前記第１及び第２電極の平板状態における電極面の発熱率分布情報であり、前記電極面の発熱率分布情報に基づいて、前記第１及び第２電極を捲回した捲回体における温度分布情報を算出する温度分布情報算出部を備えることが好ましい。 Further, in the simulation apparatus for the secondary battery, the internal state of the first and second electrode surfaces is heat generation rate distribution information of the electrode surface in the flat state of the first and second electrodes, and the heat generation rate of the electrode surface. It is preferable to provide a temperature distribution information calculation unit that calculates temperature distribution information in the wound body that has wound the first and second electrodes based on the distribution information.
また、前記二次電池のシミュレーション装置において、前記電池状態推定部と前記温度分布情報算出部との間で、前記電極面の発熱率分布情報を前記捲回体に対応する特定位置に座標変換し、前記捲回体における温度分布情報を前記平板状の第１及び第２電極に対応する特定位置に座標変換する座標変換部を備えることが好ましい。 Further, in the secondary battery simulation device, between the battery state estimation unit and the temperature distribution information calculation unit, the heat rate distribution information on the electrode surface is coordinate-converted to a specific position corresponding to the wound body. It is preferable to provide a coordinate conversion unit that converts the temperature distribution information in the wound body to a specific position corresponding to the flat plate-like first and second electrodes.
本発明によれば、電池モデルの計算負荷を低減し、且つ高精度に電極の内部状態を推定することができる。 According to the present invention, the calculation load of the battery model can be reduced, and the internal state of the electrode can be estimated with high accuracy.
以下、本発明の実施形態について、図面に基づいて説明する。 Hereinafter, embodiments of the present invention will be described with reference to the drawings.
図１は、本実施形態に係る二次電池シミュレーション装置を含む二次電池システムの構成を説明するブロック図である。図１に示すように、二次電池システム１は、二次電池１０と、負荷１２と、二次電池シミュレーション装置１４と、により構成される。 FIG. 1 is a block diagram illustrating a configuration of a secondary battery system including a secondary battery simulation device according to the present embodiment. As shown in FIG. 1, the secondary battery system 1 includes a secondary battery 10, a load 12, and a secondary battery simulation device 14.
充放電可能な二次電池１０としては、代表的にはリチウムイオン二次電池が用いられる。リチウムイオン電池は、電極内部でのリチウムイオン濃度及び電位の分布状態によって、その電極面内の発熱率分布等が異なってくることから、本発明の適用に適している。 As the chargeable / dischargeable secondary battery 10, a lithium ion secondary battery is typically used. The lithium ion battery is suitable for application of the present invention because the heat generation rate distribution in the electrode surface differs depending on the lithium ion concentration and potential distribution in the electrode.
二次電池１０には、二次電池１０の充放電電流Ｉａｐｐ（以下、バッテリ電流とも称する）を測定する電流センサ１６、正極および負極間の端子間電圧Ｖ（以下、出力電圧とも称する）を測定する電圧センサ１８が設けられている。 The secondary battery 10 includes a current sensor 16 that measures a charge / discharge current I app (hereinafter also referred to as battery current) of the secondary battery 10, and a terminal voltage V (hereinafter also referred to as output voltage) between the positive electrode and the negative electrode. A voltage sensor 18 for measurement is provided.
負荷１２は、二次電池１０からの出力電力によって駆動される。また、図示しない発電・給電要素が、負荷１２に含まれるように設けられ、あるいは、負荷１２とは別個に設けられる。そして、二次電池１０は、当該発電・給電要素からの充電電流によって充電される。 The load 12 is driven by the output power from the secondary battery 10. Further, a power generation / feeding element (not shown) is provided so as to be included in the load 12 or provided separately from the load 12. The secondary battery 10 is charged by the charging current from the power generation / power feeding element.
二次電池シミュレーション装置１４は、電池モデル部２０及び電池状態推定部２２を有する。電池モデル部２０は、二次電池１０に設けられたセンサ群からの検出値、及び操作者から必要に応じて入力される諸元値に基づき、二次電池の電極反応に関わる物理量を推定する電池モデルに従って、二次電池の物理量を所定周期毎に逐次算出する。本実施形態では、オンライン且つリアルタイムで電池状態を推定するために、二次電池１０に設けられたセンサ群からの検出値が二次電池シミュレーション装置に入力される構成としているが、例えば、インターフェイスとしての操作パネル部を設け、該操作パネル部を電池モデル部２０に接続し、操作者が電池モデル部２０に必要な情報を入力する構成であってもよい。本実施形態の電池モデル及び該電池モデルから算出される二次電池の物理量については後述する。 The secondary battery simulation device 14 includes a battery model unit 20 and a battery state estimation unit 22. The battery model unit 20 estimates a physical quantity related to the electrode reaction of the secondary battery based on the detection value from the sensor group provided in the secondary battery 10 and the specification value input from the operator as necessary. In accordance with the battery model, the physical quantity of the secondary battery is sequentially calculated every predetermined period. In this embodiment, in order to estimate the battery state online and in real time, a detection value from a sensor group provided in the secondary battery 10 is input to the secondary battery simulation device. The operation panel unit may be provided, the operation panel unit may be connected to the battery model unit 20, and an operator may input necessary information to the battery model unit 20. The battery model of this embodiment and the physical quantity of the secondary battery calculated from the battery model will be described later.
電池状態推定部２２は、電池モデル部２０によって算出された物理量に基づき、二次電池の充放電制御等のために使用される各電極面の内部状態を推定する。電極面の内部状態としては、例えば、発熱率分布、満充電状態（１００％）に対する充電量（残存容量）を示す局所ＳＯＣ（０％〜１００％）分布等である。また、充放電カーブ等の推定も可能である。 The battery state estimation unit 22 estimates the internal state of each electrode surface used for charge / discharge control of the secondary battery based on the physical quantity calculated by the battery model unit 20. Examples of the internal state of the electrode surface include a heat generation rate distribution, a local SOC (0% to 100%) distribution indicating a charge amount (remaining capacity) with respect to a fully charged state (100%), and the like. It is also possible to estimate charge / discharge curves and the like.
次に、二次電池の構成および電池モデルについて説明する。 Next, the configuration of the secondary battery and the battery model will be described.
図２は、二次電池の概略構成図である。図２に示すように、二次電池１０は、負極２４と、セパレータ２６と、正極２８とを含む。セパレータ２６は、負極２４および正極２８の間に設けられた樹脂に電解液を浸透させることで構成される液相伝導体である。 FIG. 2 is a schematic configuration diagram of the secondary battery. As shown in FIG. 2, the secondary battery 10 includes a negative electrode 24, a separator 26, and a positive electrode 28. The separator 26 is a liquid phase conductor that is configured by infiltrating an electrolytic solution into a resin provided between the negative electrode 24 and the positive electrode 28.
負極２４および正極２８の各々は、活物質と結着材および導電助材等の集合体で構成される。負極２４の活物質の界面上及び正極２８の活物質の界面上では、リチウムイオンＬｉ＋の挿入・脱離反応が行なわれる。 Each of the negative electrode 24 and the positive electrode 28 is composed of an aggregate of an active material, a binder, a conductive additive, and the like. On the interface of the active material of the negative electrode 24 and the interface of the active material of the positive electrode 28, insertion / extraction reaction of lithium ions Li + is performed.
負極２４には電流コレクタ３０が設けられ、正極２８には電流コレクタ３２が設けられる。負極２４の電流コレクタ３０は、代表的には銅で構成され、正極２８の電流コレクタ３２は、代表的にはアルミで構成される。セパレータ２６を介したリチウムイオンＬｉ＋の授受によって、二次電池では充放電が行なわれる。 The negative electrode 24 is provided with a current collector 30, and the positive electrode 28 is provided with a current collector 32. The current collector 30 of the negative electrode 24 is typically composed of copper, and the current collector 32 of the positive electrode 28 is typically composed of aluminum. The secondary battery is charged and discharged by the exchange of lithium ions Li + through the separator 26.
本実施形態の電池モデル部２０における二次電池のモデリングの説明に先立って、従来から提案されている二次電池モデルについて説明する。 Prior to the description of secondary battery modeling in the battery model unit 20 of the present embodiment, a conventionally proposed secondary battery model will be described.
上記非特許文献１に記載されている二次電池モデルの概念図を図３に示す。図３の電池モデルは、負極および正極をそれぞれ１個の活物質粒子で代表させたモデルであり、一般にＳｉｎｇｌｅ Ｐａｒｔｉｃｌｅモデルと呼ばれる（ＳＰモデル又は単粒子モデルとも呼ばれる）。ＳＰモデルは、活物質内の電位φｓ，ｊ（φｓ，ｎ、φｓ，ｐ）および活物質内のリチウムイオン濃度Ｃｓ，ｊのみを扱い、電解液（以下、単に液相と呼ぶ場合がある）における電位、リチウムイオン濃度を常に一定値と仮定している。ＳＰモデルで考慮する基礎方程式を以下に示す。また、図４に、以下全ての式で用いられる変数及び定数の一覧表を示す。 The conceptual diagram of the secondary battery model described in the said nonpatent literature 1 is shown in FIG. The battery model in FIG. 3 is a model in which each of the negative electrode and the positive electrode is represented by one active material particle, and is generally called a single particle model (also called an SP model or a single particle model). The SP model handles only the potential φ s, j (φ s, n , φ s, p ) in the active material and the lithium ion concentration C s, j in the active material, and is referred to as an electrolyte (hereinafter simply referred to as a liquid phase). In some cases, the potential and the lithium ion concentration are always assumed to be constant. The basic equations considered in the SP model are shown below. FIG. 4 shows a list of variables and constants used in all the following expressions.
式（１）では、投入された充放電電流Iａｐｐが、活物質表面における反応電流（式（２）のバトラー・ボルマー式）と等しいものと仮定して、活物質内の固相電位φｓ，ｊを求める。式（４）および式（５）より、活物質内のリチウムイオン濃度Ｃｓ，ｊおよび活物質表面のリチウムイオン濃度Ｃｓｅ，ｊを求める。式（５）におけるｌｓｅ，ｊは活物質内部へのリチウムイオンの平均拡散長であり、式（６）で表される。 In the formula (1), it is assumed that the charged / discharge current I app is equal to the reaction current on the surface of the active material (Butler-Volmer formula of the formula (2)), and the solid phase potential φ s in the active material. , J. From equations (4) and (5), the lithium ion concentration C s, j in the active material and the lithium ion concentration C se, j on the active material surface are obtained. In the formula (5), l se, j is an average diffusion length of lithium ions into the active material, and is represented by the formula (6).
式（４）および式（５）は、以下に示す活物質内のリチウムイオンの拡散方程式（式（７））と活物質表面における境界条件（式（８））から、活物質内のリチウムイオン濃度分布が二次関数であると仮定することにより導出された式である。従って、ＳＰモデルにおいては、式（４）および式（５）の代わりに式（７）および式（８）を用いても良い。 Equations (4) and (5) are obtained from the lithium ion diffusion equation (Equation (7)) in the active material and the boundary condition (Equation (8)) on the active material surface shown below. This is an equation derived by assuming that the concentration distribution is a quadratic function. Therefore, in the SP model, equations (7) and (8) may be used instead of equations (4) and (5).
ＳＰモデルは、質点系モデルであり計算負荷が非常に小さいという利点がある。しかし、液相の電位およびリチウムイオン濃度をいかなる充放電条件下でも一定値であると仮定しているため、予測精度の悪化を招く場合がある。充放電レート（電流の大きさ）が小さな場合にはこの仮定でも問題ないが、ハイレート充放電では正−負極間に生じる電位勾配およびリチウムイオン濃度勾配は非常に大きくなり、一定値として扱うことは適切ではなく、電池の出力電圧等の予測精度が低下する。また、ＳＰモデルは、正−負極間の液相の電位、リチウムイオン濃度を考慮していないため、それらの勾配値に関する情報も得られない。故に、後述する発熱率等の温度に関する情報も得られない。 The SP model is a mass point model and has an advantage that the calculation load is very small. However, since the liquid phase potential and the lithium ion concentration are assumed to be constant under any charge / discharge conditions, the prediction accuracy may be deteriorated. If the charge / discharge rate (current magnitude) is small, this assumption is not a problem. However, in high-rate charge / discharge, the potential gradient and the lithium ion concentration gradient that occur between the positive and negative electrodes become very large and can be handled as constant values. It is not appropriate, and the accuracy of prediction of the output voltage of the battery is lowered. In addition, since the SP model does not consider the liquid phase potential between the positive and negative electrodes and the lithium ion concentration, information on the gradient values cannot be obtained. Therefore, information on temperature such as a heat generation rate described later cannot be obtained.
上記非特許文献２に記載されている二次電池モデルの概念図を図５に示す。図５のモデル（本明細書では、Ｎｅｗｍａｎモデルと称する）は、電極反応に関わるすべての物理量を考慮した詳細一次元モデルであるため、広い範囲の充放電条件下で適用可能であり、高い計算精度を有すると考えられている。Ｎｅｗｍａｎモデルでは、各々の電極において平均粒径を有する活物質粒子が近接して並び、電解液に満たされていると考えている。そして、リチウムイオンは液相内を拡散して移動し、活物質粒子と電解液の界面でリチウムイオンの挿入／脱離が起こると考えている。Ｎｅｗｍａｎモデルで考慮する基礎方程式を以下に示す。 The conceptual diagram of the secondary battery model described in the said nonpatent literature 2 is shown in FIG. The model shown in FIG. 5 (referred to herein as the Newman model) is a detailed one-dimensional model that takes into account all physical quantities related to electrode reactions, and is therefore applicable under a wide range of charge / discharge conditions. It is considered to have accuracy. In the Newman model, it is considered that active material particles having an average particle diameter are closely arranged in each electrode and are filled with an electrolytic solution. Then, it is considered that lithium ions diffuse and move in the liquid phase, and insertion / extraction of lithium ions occurs at the interface between the active material particles and the electrolytic solution. The basic equations to be considered in the Newman model are shown below.
式（９）及び式（１０）は、電極内の固相および液相における電荷保存を表している。また、式（１１）および式（１３）は、電極内の固相および液相におけるリチウムイオン濃度の収支を表している。Ｎｅｗｍａｎモデルは、質点系モデルとは異なり、１００μｍオーダの正−負極間で１μｍオーダの解像度（１００メッシュ程度）が必要となる。そのため、電池電圧などの予測精度は良いが、計算負荷が非常に大きなものとなる。 Equations (9) and (10) represent charge conservation in the solid and liquid phases within the electrode. Equations (11) and (13) represent the balance of the lithium ion concentration in the solid phase and the liquid phase in the electrode. Unlike the mass point system model, the Newman model requires a resolution of about 1 μm (about 100 mesh) between the positive and negative electrodes of the order of 100 μm. Therefore, although the prediction accuracy of the battery voltage and the like is good, the calculation load becomes very large.
したがって、ＳＰモデルと同等レベルの小さな計算負荷で、Ｎｅｗｍａｎモデルと同等レベルの計算精度で、正−負極の電極内部の電位勾配およびリチウムイオン濃度勾配等を推定することが望まれている。 Therefore, it is desired to estimate the potential gradient, lithium ion concentration gradient, and the like inside the positive-negative electrode with a small calculation load equivalent to that of the SP model and with a calculation accuracy equivalent to that of the Newman model.
そこで、我々は、これらの要件を満たす新規な電池モデルを開発した。本実施形態に係る二次電池モデルの概念図を図６に示す。本実施形態の二次電池モデルは、ＳＰモデルと同様に各々の電極の固相（活物質）を１個の活物質粒子で代表させ、固相中の電位（φｓ，ｊ）及びリチウムイオン濃度（Ｃｓ，ｊ）を考慮する。また、本実施形態では、その固相中（活物質粒子内）のリチウムイオンの拡散も考慮している。そして、本実施形態の電池モデルでは、各電極の液相中の電位（φｅ，ｊ）及び液相中のリチウムイオン濃度（Ｃｅ，ｊ）を考慮し、それらを１点の値で代表させている。そして、電極内部（固相、液相）の電位およびリチウムイオン濃度分布は、各々の電極の各々の相内で微分可能な関数で近似される。この関数形は２次以上の多項式等、微分可能な関数であれば特に制限されるものではない。以下、２次関数近似した場合について説明する。以下に示す電池モデル式において、固相及び液相中の電位およびリチウムイオン濃度の代表値には、各々の電極内部に渡っての積分平均値を与え、その平均値を与える位置で定義している。さらに、負極とセパレータの界面における液相電位及びリチウムイオン濃度をそれぞれφ１およびＣ１、同様にセパレータと正極の界面における値をそれぞれφ２およびＣ２と定義する。 Therefore, we developed a new battery model that meets these requirements. FIG. 6 shows a conceptual diagram of the secondary battery model according to the present embodiment. In the secondary battery model of the present embodiment, the solid phase (active material) of each electrode is represented by one active material particle as in the SP model, and the potential (φ s, j ) and lithium ion in the solid phase are represented. Consider the concentration (C s, j ). In the present embodiment, diffusion of lithium ions in the solid phase (inside the active material particles) is also considered. In the battery model of the present embodiment, the potential (φ e, j ) in the liquid phase of each electrode and the lithium ion concentration (C e, j ) in the liquid phase are taken into consideration and represented by a single point value. I am letting. The potential inside the electrode (solid phase, liquid phase) and the lithium ion concentration distribution are approximated by a function that can be differentiated within each phase of each electrode. The function form is not particularly limited as long as it is a differentiable function such as a second-order or higher-order polynomial. Hereinafter, a case where quadratic function approximation is performed will be described. In the battery model formula shown below, the representative value of the potential and lithium ion concentration in the solid phase and the liquid phase is given an integrated average value inside each electrode, and is defined at the position where the average value is given. Yes. Further, the liquid phase potential and lithium ion concentration at the interface between the negative electrode and the separator are defined as φ 1 and C 1 , respectively, and similarly the values at the interface between the separator and the positive electrode are defined as φ 2 and C 2 , respectively.
図１に示す電池モデル部２０は、図６に示す電池モデルにより定義された固相及び液相中の電位およびリチウムイオン濃度（電極とセパレータの界面における液相電位及びリチウムイオン濃度も含む）を算出する。これにより、電解液を含むセパレータを介した負−正極間の電位勾配、リチウムイオン濃度勾配等を計算することができる。図１に示す電池モデル部２０は、固相リチウムイオン濃度分布モデル部３４、液相リチウムイオン濃度分布モデル部３６、固相電位分布モデル部３８、液相電位分布モデル部４０、を含む。 The battery model unit 20 shown in FIG. 1 includes the potential and lithium ion concentration (including the liquid phase potential and lithium ion concentration at the interface between the electrode and the separator) defined by the battery model shown in FIG. calculate. Thereby, the potential gradient between the negative electrode and the positive electrode through the separator containing the electrolytic solution, the lithium ion concentration gradient, and the like can be calculated. The battery model unit 20 shown in FIG. 1 includes a solid phase lithium ion concentration distribution model unit 34, a liquid phase lithium ion concentration distribution model unit 36, a solid phase potential distribution model unit 38, and a liquid phase potential distribution model unit 40.
本実施形態の固相リチウムイオン濃度分布モデル部３４は、下記の式（１４）及び式（１５）を用いて（固相濃度モデル式を用いて）、各電極における固相中のリチウムイオン濃度、すなわち、本実施形態では１個の活物質粒子内のリチウムイオン濃度Ｃｓ，ｊ、活物質表面のリチウムイオン濃度Ｃｓｅ，ｊを求める。式（１４）及び式（１５）は、前述したＳＰモデルの式（４）及び式（５）である。なお、前述したように、式（１４）および式（１５）の代わりに式（７）及び式（８）を用いても良い。 The solid-phase lithium ion concentration distribution model unit 34 of the present embodiment uses the following formulas (14) and (15) (using the solid-phase concentration model formula) to determine the lithium ion concentration in the solid phase at each electrode. That is, in this embodiment, the lithium ion concentration C s, j in one active material particle and the lithium ion concentration C se, j on the active material surface are obtained. Expressions (14) and (15) are Expressions (4) and (5) of the SP model described above. As described above, the expressions (7) and (8) may be used instead of the expressions (14) and (15).
本実施形態の液相リチウムイオン濃度分布モデル部３６は、下記の式（１８）、式（１９）、式（２０）〜式（２２）を用いて（液相濃度モデル式を用いて）、各電極とセパレータの境界面におけるリチウムイオン濃度Ｃ１，Ｃ２を含む各電極における液相中のリチウムイオン濃度Ｃｅ，ｊを求める。 The liquid phase lithium ion concentration distribution model unit 36 of the present embodiment uses the following formula (18), formula (19), formula (20) to formula (22) (using the liquid phase concentration model formula), The lithium ion concentration C e, j in the liquid phase in each electrode including the lithium ion concentrations C 1 and C 2 at the interface between each electrode and the separator is obtained.
式（１６）及び式（１７）は、各電極内の液相リチウムイオン濃度の代表値を定義したものである。 Expressions (16) and (17) define representative values of the liquid phase lithium ion concentration in each electrode.
係数Ｘ１ｎ，Ｙ１ｐ及び係数Ｘ２ｎ，Ｙ２ｐはチューニングパラメータとしても良い。 The coefficients X1n and Y1p and the coefficients X2n and Y2p may be tuning parameters.
係数Ａｎ，Ｂｎ及び係数Ａｐ，Ｂｐはチューニングパラメータとしても良い。 The coefficients A n and B n and the coefficients A p and B p may be tuning parameters.
式（２０）及び式（２１）の式を各電極の液相中のリチウムイオン濃度を逐次算出する式に一般化すると、式（２２）により表される。係数Ａｊ，Ｂｊはチューニングパラメータとしても良い。なお、式（２０）及び式（２１）中の＜Ｃｅ，ｊ＞を式（２２）では便宜的にＣｅ，ｊで表している。 When the formulas (20) and (21) are generalized to formulas for sequentially calculating the lithium ion concentration in the liquid phase of each electrode, they are expressed by formula (22). The coefficients A j and B j may be tuning parameters. In formula (20) and formula (21), <C e, j > is represented by C e, j for convenience in formula (22).
本実施形態の固相電位分布モデル部３８は、式（２３）及び式（２４）で表されるバトラー・ボルマー式を用いて（固相電位モデル式を用いて）、負極の固相電位φｓ，ｎ及び正極の固相電位φｓ，ｐを求める。 The solid-phase potential distribution model unit 38 of the present embodiment uses the Butler-Volmer equation (using the solid-phase potential model equation) represented by the equations (23) and (24), and uses the solid-phase potential φ of the negative electrode. s, n and the solid phase potential φ s, p of the positive electrode are obtained.
本実施形態の液相電位分布モデル部４０は、下記の式（２５）〜（２８）を用いて（液相電位モデル式を用いて）、各電極とセパレータの境界面における電位φ１，φ２を含む各電極における液相中の電位φｅ，ｎ，φｅ，ｐを求める。 The liquid-phase potential distribution model unit 40 of the present embodiment uses the following formulas (25) to (28) (using the liquid-phase potential model formula), and potentials φ 1 and φ at the interface between each electrode and the separator. The potentials φ e, n , φ e, p in the liquid phase at each electrode including 2 are obtained.
下式（２５）は負極の液相中の電位φｅ，ｎ（電位分布と呼ぶ場合もある）を算出するための式である。 The following equation (25) is an equation for calculating the potential φ e, n (sometimes referred to as potential distribution) in the liquid phase of the negative electrode.
式（２５）においてＺｎ＝Ｌｎとすることにより、負極とセパレータの境界面における電位φ1を算出するための式（２６）が得られる。 By setting Z n = L n in Expression (25), Expression (26) for calculating the potential φ 1 at the interface between the negative electrode and the separator is obtained.
さらに、セパレータを通過する電流がＩａｐｐであることを考慮すると、電荷保存式よりセパレータと正極の境界面における電位φ２を算出するための式（２７）が得られる。 Further, considering that the current passing through the separator is I app , the equation (27) for calculating the potential φ 2 at the interface between the separator and the positive electrode can be obtained from the charge conservation equation.
式（２８）は、正極の液相中の電位φｅ，ｐ（電位分布と呼ぶ場合もある）を算出するための式である。 Expression (28) is an expression for calculating the potential φ e, p (sometimes referred to as potential distribution) in the liquid phase of the positive electrode.
このように、本実施形態の二次電池モデルは、質点系の電池モデルでありながら、各電極内部での分布関数の情報を有しているため、式（２５）〜（２８）を用いることにより、負極−セパレータ−正極に渡っての液相の電位分布を算出することができる。 As described above, the secondary battery model of the present embodiment is a mass-based battery model, but has information on the distribution function inside each electrode, and therefore uses equations (25) to (28). Thus, the potential distribution of the liquid phase across the negative electrode-separator-positive electrode can be calculated.
次に、電池モデル部２０によって算出された二次電池の電極反応に関わる物理量（固相、液相の電位及びリチウムイオン濃度）に基づいて推定可能な電極の内部状態の一例として、発熱率の算出方法について述べる。 Next, as an example of the internal state of the electrode that can be estimated based on the physical quantities (solid phase, liquid phase potential, and lithium ion concentration) related to the electrode reaction of the secondary battery calculated by the battery model unit 20, The calculation method will be described.
電池状態推定部２２は、例えば、電気化学理論に基づいて与えられる式（２９）〜式（３２）を用いて、二次電池の発熱率（Ｗ／ｃｍ３）を算出する。 The battery state estimation unit 22 calculates the heat generation rate (W / cm 3 ) of the secondary battery using, for example, Expressions (29) to (32) given based on the electrochemical theory.
式（３０）で表されるｑｉｒｒｅｖは不可逆反応熱と呼ばれ、式（３１）で表されるｑｒｅｖはリチウムイオンの挿入／脱離によるエントロピー変化に起因した発熱であり、可逆反応熱と呼ばれる。また、式（３２）で表されるｑｏｈｍｉｃはジュール熱である。不可逆反応熱及び可逆反応熱は、電池モデル部２０により計算される物理量から算出することができる。また、ジュール熱を計算するためには、電池モデル部２０により計算される各物理量の勾配値が必要となる。 Q irrev represented by formula (30) is called irreversible heat of reaction, and q rev represented by formula (31) is an exotherm caused by entropy change due to insertion / extraction of lithium ions, be called. Moreover, q ohmic represented by Formula (32) is Joule heat. The irreversible reaction heat and the reversible reaction heat can be calculated from physical quantities calculated by the battery model unit 20. Further, in order to calculate Joule heat, a gradient value of each physical quantity calculated by the battery model unit 20 is required.
上記発熱率の計算に必要な電池モデル部２０によって算出される物理量は、負極側の固相中の電位φｓ，ｎ、負極側の液相中の電位φｅ，ｎ、負極側の液相中のリチウムイオン濃度Ｃｅ，ｎ、正極側の固相中の電位φｓ，ｐ、正極側の液相中の電位φｅ，ｐ、正極側の液相中のリチウムイオン濃度Ｃｅ，ｐである。これらは、前述したように、２次関数近似した場合、以下の分布関数式で表される。なお、関数形は２次以上の多項式等の微分可能な関数形であれば何でもよい。また、２次関数でも精度の良い近似が可能である。 The physical quantities calculated by the battery model unit 20 necessary for the calculation of the heat generation rate are the potential φ s, n in the solid phase on the negative electrode side, the potential φ e, n in the liquid phase on the negative electrode side, and the liquid phase on the negative electrode side. Lithium ion concentration C e, n , positive electrode side solid phase potential φ s, p , positive electrode side liquid phase potential φ e, p , positive electrode side liquid phase concentration C e, p It is. As described above, these are expressed by the following distribution function formulas when a quadratic function is approximated. The function form may be any function form that can be differentiated, such as a second-order or higher-order polynomial. A quadratic function can also be approximated with high accuracy.
式（３３）〜式（３８）を微分することにより、各物理量の勾配値関数が得られる。質点系のモデルにおいて得られた勾配値関数を用いてジュール熱ｑｏｈｍｉｃを算出する方法はいくつか考えられるが、簡便な方法としては、各物理量の定義位置（積分平均値となるｚ）における勾配値を算出し、その勾配値を式（３２）に代入すればよい。ｑｉｒｒｅｖ及びｑｒｅｖは、定義点における各物理量の値を式（３０）及び式（３１）に代入することにより求められる。それらの値を式（２９）に代入し、発熱率（総発熱率）ｑが算出される。 By differentiating the equations (33) to (38), the gradient value function of each physical quantity is obtained. There are several methods for calculating the Joule heat q ohmic using the gradient value function obtained in the model of the mass system, but as a simple method, the gradient at the definition position of each physical quantity (z that becomes the integral average value) is considered. What is necessary is just to calculate a value and substitute the gradient value into Formula (32). q irrev and q rev are obtained by substituting the value of each physical quantity at the definition point into Equation (30) and Equation (31). By substituting those values into the equation (29), the heat generation rate (total heat generation rate) q is calculated.
図７は、円筒型二次電池の熱解析モデルの概念図である。図７（ａ）は円筒型二次電池の熱解析モデルの斜視図であり、図７（ｂ）は円筒型二次電池の熱解析モデルの断面図である。図７に示す二次電池の熱解析モデルは、電解液を含浸したセパレータを同じく電解液を含浸した負極及び正極で挟み、それらを捲回することにより形成される電極捲回体４２を円筒型の電池缶４４に収容したものである。図７の熱解析モデルにおける熱の収支としては、半径方向の熱伝導および電池の缶壁からの放熱を考慮する。そして、本実施形態の電池状態推定部２２では、例えば、この熱解析モデルを解くための支配方程式（３９）及び式（４０）を用いて、円筒型二次電池の内部温度を算出する。式（４０）は、境界条件であり、電池缶の表面からの放熱を表す。 FIG. 7 is a conceptual diagram of a thermal analysis model of a cylindrical secondary battery. FIG. 7A is a perspective view of a thermal analysis model of a cylindrical secondary battery, and FIG. 7B is a cross-sectional view of the thermal analysis model of the cylindrical secondary battery. The thermal analysis model of the secondary battery shown in FIG. 7 is such that a separator impregnated with an electrolytic solution is sandwiched between a negative electrode and a positive electrode impregnated with the electrolytic solution, and the electrode winding body 42 formed by winding them is a cylindrical type. The battery can 44 is housed. As the heat balance in the thermal analysis model of FIG. 7, the heat conduction in the radial direction and the heat radiation from the battery can wall are considered. And the battery state estimation part 22 of this embodiment calculates the internal temperature of a cylindrical secondary battery using the governing equation (39) and Formula (40) for solving this thermal analysis model, for example. Formula (40) is a boundary condition and represents heat dissipation from the surface of the battery can.
以下、他の実施形態について説明する。ここでは、電極面内のＳＯＣ分布、電極面内の電位分布、電極面内の発熱率分布等を電極面の内部状態として推定する実施形態について説明する。 Hereinafter, other embodiments will be described. Here, an embodiment will be described in which the SOC distribution in the electrode surface, the potential distribution in the electrode surface, the heat generation rate distribution in the electrode surface, and the like are estimated as the internal state of the electrode surface.
電極面内の分布情報を算出する場合には、図８に示すように電極捲回体を展開した平板電極を考える。電極捲回体とは、セパレータ２６を負極２４（及び例えばＣｕ箔等の負極集電体３０）と正極２８（及び例えばＡｌ箔等の正極集電体３２）とで挟み、それらを捲回したものである。一般的に、各電極の寸法としては、電池の容量にもよるが、通常、電極の幅が１０ｃｍオーダ、長さが１〜１０ｍオーダである。このような電極の寸法に対して、電極面内全域に渡った分布情報を算出しようとする場合には、１００μｍオーダの正−負極の間で１μｍオーダの解像度（１００メッシュ程度）が必要な上述のＮｅｗｍａｎモデルは適切ではない。すなわち、Ｎｅｗｍａｎモデルに必要な解像度で、電極面内全域に渡った分布情報を算出するためには、メッシュ数が膨大（数千万メッシュ以上）となり、設計や開発の段階で現実的に適用可能な計算時間、計算コストでは不可能である。そこで、前述した図６に示す電池モデルを適用する。本実施形態の電池モデルは質点系モデルであるため、電極面内全域に渡った分布情報を算出する場合でも、正−負極間にメッシュを規定する必要はなく、二次元計算に帰着する。 In calculating the distribution information in the electrode plane, a flat plate electrode in which an electrode winding body is developed as shown in FIG. 8 is considered. The electrode winding body sandwiches the separator 26 between the negative electrode 24 (and the negative electrode current collector 30 such as Cu foil) and the positive electrode 28 (and the positive electrode current collector 32 such as Al foil) and winds them. Is. In general, the size of each electrode depends on the capacity of the battery, but usually the width of the electrode is on the order of 10 cm and the length is on the order of 1 to 10 m. In order to calculate distribution information over the entire area of the electrode surface with respect to the dimensions of such electrodes, the above-mentioned resolution requiring a resolution of about 1 μm (about 100 mesh) between the positive and negative electrodes of the order of 100 μm is required. The Newman model is not appropriate. In other words, in order to calculate distribution information over the entire electrode plane with the resolution required for the Newman model, the number of meshes is enormous (tens of millions of meshes) and can be applied practically at the design and development stage. It is impossible with a long calculation time and calculation cost. Therefore, the battery model shown in FIG. 6 is applied. Since the battery model of this embodiment is a mass system model, even when calculating distribution information over the entire area of the electrode plane, it is not necessary to define a mesh between the positive and negative electrodes, resulting in a two-dimensional calculation.
本実施形態では、電池状態推定部２２は、式（４１）〜（５０）を用いて、例えば、電極面内のＳＯＣ分布、電極面内の電位分布、電極面内の発熱率分布等の電極面の内部状態を推定する。下式（４１）〜（５０）は図８に示す平板電極を対象とした二次元計算の基礎式である。図８のｉは、例えば、放電時における負極から正極への電荷移動量を表し、Ｎは負極から正極へのリチウムイオン移動量を表し、φａは負極集電体と負極の境界電位を表し、φｂは正極集電体と正極の境界電位を表している。平板電極における電荷及びリチウムイオン移動量は下式（４１）〜（４８）において生成項として与えられる。すなわち、実際には３次元場（電極面×厚さ）を扱っているが、数値計算上は２次元問題に帰着させている点が特長である。式（４１）は負極集電体における電荷保存を表す式であり、式（４２）は負極の固相における電荷保存を表す式であり、式（４３）は負極の液相における電荷保存を表す式であり、式（４４）は正極の液相における電荷保存を表す式であり、式（４５）は正極の固相における電荷保存を表す式であり、式（４６）は正極集電体における電荷保存を表す式であり、式（４７）は負極の液相におけるリチウムイオンの拡散を表す式であり、式（４８）は正極の液相におけるリチウムイオンの拡散を表す式である。 In the present embodiment, the battery state estimation unit 22 uses the expressions (41) to (50), for example, electrodes such as an SOC distribution in the electrode surface, a potential distribution in the electrode surface, and a heat rate distribution in the electrode surface. Estimate the internal state of the surface. The following formulas (41) to (50) are basic formulas for two-dimensional calculation for the plate electrode shown in FIG. 8 represents, for example, the amount of charge transfer from the negative electrode to the positive electrode during discharge, N represents the amount of lithium ion transfer from the negative electrode to the positive electrode, and φ a represents the boundary potential between the negative electrode current collector and the negative electrode. , phi b represents the boundary potential of the positive electrode current collector and the positive electrode. The electric charge and lithium ion movement amount in the plate electrode are given as generation terms in the following equations (41) to (48). That is, although a three-dimensional field (electrode surface × thickness) is actually handled, it is characterized in that it is reduced to a two-dimensional problem in numerical calculation. Formula (41) is a formula representing charge storage in the negative electrode current collector, Formula (42) is a formula representing charge storage in the solid phase of the negative electrode, and Formula (43) represents charge storage in the liquid phase of the negative electrode. Formula (44) is a formula representing charge storage in the liquid phase of the positive electrode, Formula (45) is a formula representing charge storage in the solid phase of the positive electrode, and Formula (46) is a formula in the positive electrode current collector. Equation (47) is an equation representing charge storage, equation (47) is an equation representing diffusion of lithium ions in the liquid phase of the negative electrode, and equation (48) is an equation representing diffusion of lithium ions in the liquid phase of the positive electrode.
また、平板電極におけるセパレータを介した負極と正極の間の電荷及びリチウムイオン移動量は、以下の式で表される。 Moreover, the electric charge and lithium ion movement amount between the negative electrode and the positive electrode through the separator in the flat plate electrode are represented by the following equations.
そして、電池状態推定部２２は、式（４１）〜（５０）の演算にあたって、電池モデル部２０によって算出される二次電池の電極反応に関わる物理量、例えば、式（３３）により求められる負極側の固相中の電位φｓ，ｎ、式（３４）により求められる負極側の液相中の電位φｅ，ｎ、式（３５）により求められる負極側の液相中のリチウムイオン濃度Ｃｅ，ｎ、式（３６）により求められる正極側の固相中の電位φｓ，ｐ、式（３７）により求められる正極側の液相中の電位φｅ，ｐ、式（３８）により求められる正極側の液相中のリチウムイオン濃度Ｃｅ，ｐ、式（１８）及び式（２６）により求められる負極−セパレータの境界面におけるリチウムイオン濃度ｃ１及び電位φ１、式（１９）及び式（２７）により求められる正極−セパレータの境界面におけるリチウムイオン濃度ｃ２及び電位φ２が用いられる。 The battery state estimation unit 22 then calculates the physical quantities related to the electrode reaction of the secondary battery calculated by the battery model unit 20 in the calculations of the equations (41) to (50), for example, the negative electrode side obtained by the equation (33). Potential φ s, n in the solid phase of the liquid crystal, potential φ e, n in the liquid phase on the negative electrode side obtained by the equation (34), and lithium ion concentration C e in the liquid phase on the negative electrode side obtained by the equation (35). , N , the potential φ s, p in the solid phase on the positive electrode side obtained by the equation (36), the potential φ e, p in the liquid phase on the positive electrode side obtained by the equation (37), and the equation (38). Lithium ion concentration C e, p in the liquid phase on the positive electrode side, lithium ion concentration c 1 and potential φ 1 at the negative electrode-separator interface obtained by the formulas (18) and (26), the formula (19) and the formula Positive electrode required by (27) A lithium ion concentration c 2 and a potential φ 2 at the separator interface are used.
具体的には、電極面内のＳＯＣ分布は、式（４１）〜（５０）、式（４）、式（５）を全て連立させて解き、Ｃｓｅ，ｊから算出される。電極面内の電位分布は、式（４１）〜（５０）、式（４）、式（５）を全て連立させて解き、φｓ，ｎ及びφｓ，ｐから算出される。電極面内の発熱率分布は式（４１）〜（５０）、式（４）、式（５）を全て連立させて解き、式（２９）を用いて算出される。 Specifically, the SOC distribution in the electrode plane is calculated from C se, j by solving all equations (41) to (50), equation (4), and equation (5) simultaneously. The potential distribution in the electrode plane is calculated from φ s, n and φ s, p by solving equations (41) to (50), equations (4), and (5) simultaneously. The heat generation rate distribution in the electrode surface is calculated by using equation (29) by solving all equations (41) to (50), equation (4), and equation (5) simultaneously.
このように、電極面内のＳＯＣ分布、電極面内の電位分布、電極面内の発熱率分布等の電極面の内部状態を推定する場合でも、図６に示す本実施形態の電池モデルに基づいて求められる物理量を用いる。これにより、設計／開発段階において、ＣＡＥ技術として許容できる範囲内の計算負荷、計算コストで、実際の電池の諸特性（充放電曲線など）を含めた電極面の内部状態を提供することが可能となる。 Thus, even when estimating the internal state of the electrode surface such as the SOC distribution in the electrode surface, the potential distribution in the electrode surface, the heat generation rate distribution in the electrode surface, etc., it is based on the battery model of this embodiment shown in FIG. The physical quantity obtained from the above is used. As a result, it is possible to provide the internal state of the electrode surface including various characteristics (such as charge / discharge curves) of the actual battery at the design / development stage with the calculation load and calculation cost within the allowable range for the CAE technology. It becomes.
図９は、他の実施形態に係る二次電池シミュレーション装置の機能構成を説明するブロック図である。図９に示すように、二次電池シミュレーション装置４６は、電極面内分布情報算出部４８、座標変換部としてのデータ・マッピング装置５０、電池セル温度分布情報算出装置５２、を有する。 FIG. 9 is a block diagram illustrating a functional configuration of a secondary battery simulation apparatus according to another embodiment. As shown in FIG. 9, the secondary battery simulation device 46 includes an in-plane distribution information calculation unit 48, a data mapping device 50 as a coordinate conversion unit, and a battery cell temperature distribution information calculation device 52.
電極面内分布情報算出部４８は、前述した電池モデル部２０及び電池状態推定部２２から構成され、電池モデル部２０及び電池状態推定部２２から求められる電極面の内部状態を算出するものである。本実施形態では、電極面内分布情報算出部４８により算出される電極面の内部状態は、電極面内の発熱率とする。電極面内の発熱率の算出方法は前述した通りであり、その説明を省略する。 The electrode surface distribution information calculation unit 48 includes the battery model unit 20 and the battery state estimation unit 22 described above, and calculates an internal state of the electrode surface obtained from the battery model unit 20 and the battery state estimation unit 22. . In the present embodiment, the internal state of the electrode surface calculated by the electrode surface distribution information calculation unit 48 is the heat generation rate in the electrode surface. The calculation method of the heat generation rate in the electrode surface is as described above, and the description thereof is omitted.
データ・マッピング装置５０は、電極捲回体を展開した平板電極面内の発熱率分布情報をその電極面に対応する電極捲回体の特定位置に座標変換し、座標変換した発熱率分布情報データを電池セル温度分布情報算出装置５２に出力し（マッピング）、また、電極捲回体の温度分布情報をその電極捲回体に対応する平板電極面の特定位置に座標変換し、座標変換した温度分布情報データを電極面内分布情報算出部４８に出力（マッピング）するものである。展開した二次元電極面を三次元の捲回体部分にマッピングするための座標変換式は以下の式により表される。図１０（Ａ），（Ｂ）は座標変換式を説明するためのモデル図である。図１０に示すように、電極面の展開方向を座標ｓ、幅方向を座標ｚとする。また、円筒セルの場合、ｓ方向に捲回すると、捲回体の中心軸が座標ｚとなる。捲回体の中心軸ｚに垂直な平面をｘ−ｙ面とすると、捲回体の半径ｒ、角度θの関係は式（５５）、（５６）で表される。円筒セルの場合、式（５５）、式（５６）は、式（５７）、式（５８）で表される。ここで、ｒ０は最内径、ａは１周期分のピッチである。二次元電極面座標（ｓ，ｚ）から三次元捲回体座標（ｒ，θ，ｚ）への変換は、式（５７）、式（５８）を用いる。三次元捲回体座標（ｒ，θ，ｚ）から二次元電極面座標（ｓ，ｚ）への変換は、逆変換すればよい。なお、プリズムセル（角型セル）の場合は、捲回体は長円となるため、この場合でも同様にして定式化が可能である。 The data mapping device 50 performs coordinate conversion of the heat generation rate distribution information in the plane electrode surface where the electrode winding body is developed to a specific position of the electrode winding body corresponding to the electrode surface, and the coordinate conversion of heat generation rate distribution information data Is output to the battery cell temperature distribution information calculation device 52 (mapping), and the temperature distribution information of the electrode winding body is coordinate-converted to a specific position on the plate electrode surface corresponding to the electrode winding body, and the coordinate-converted temperature is converted. The distribution information data is output (mapped) to the electrode surface distribution information calculation unit 48. A coordinate conversion formula for mapping the developed two-dimensional electrode surface to the three-dimensional wound body portion is expressed by the following formula. FIGS. 10A and 10B are model diagrams for explaining the coordinate conversion formula. As shown in FIG. 10, the development direction of the electrode surface is a coordinate s, and the width direction is a coordinate z. Further, in the case of a cylindrical cell, when wound in the s direction, the central axis of the wound body becomes the coordinate z. When a plane perpendicular to the central axis z of the wound body is taken as an xy plane, the relationship between the radius r and the angle θ of the wound body is expressed by equations (55) and (56). In the case of a cylindrical cell, Expression (55) and Expression (56) are expressed by Expression (57) and Expression (58). Here, r0 is the innermost diameter, and a is a pitch for one cycle. Expressions (57) and (58) are used for conversion from the two-dimensional electrode surface coordinates (s, z) to the three-dimensional winding body coordinates (r, θ, z). The conversion from the three-dimensional winding body coordinates (r, θ, z) to the two-dimensional electrode surface coordinates (s, z) may be reversed. In the case of a prism cell (rectangular cell), since the wound body is an ellipse, it can be similarly formulated in this case.
電池セル温度分布情報算出装置５２は、電極面の内部状態として算出された電極面内の発熱率分布（電極捲回体の特定位置に座標変換したデータ）に基づいて、電極捲回体の温度分布を算出するものである。電極捲回体の温度分布は、下式（５９）の三次元熱伝導方程式を数値的に解くことによって算出することができる。ここで、式（５９）の生成項ｑにマッピングされた発熱量を与える。 The battery cell temperature distribution information calculation device 52 calculates the temperature of the electrode winding body based on the heat generation rate distribution in the electrode surface calculated as the internal state of the electrode surface (data obtained by coordinate conversion to a specific position of the electrode winding body). The distribution is calculated. The temperature distribution of the electrode winding body can be calculated by numerically solving the three-dimensional heat conduction equation (59) below. Here, the calorific value mapped to the generation term q of Equation (59) is given.
図１１は、二次電池シミュレーション装置の動作を説明するためのフロー図である。ステップＳ１０では、時刻ｔにおいて、電極捲回体を展開した平板電極面における温度分布Ｂ（ｔ）（Ｂ（ｔ）は、繰り返し計算の過程において既に計算済みの値）に基づいて、電極面内分布情報算出部４８を構成する電池モデル部２０の前処理として、平板電極面内の各位置での物性値を算出する。ステップＳ１２では、平板電極面内の各位置での物性値に基づいて、電池モデル部２０によって各物理量及び勾配値を算出する。ステップＳ１４では、電極面内分布情報算出部４８を構成する電池状態推定部２２により、時刻ｔ＋Δｔでの発熱率分布Ａを算出する。なお、平板電極面内の物理量、勾配値及び発熱率分布の算出方法は上記説明した通りである。ステップＳ１６では、時刻ｔ＋Δｔでの平板電極面内の発熱率分布Ａを、データ・マッピング装置５０により、電極捲回体の対応する特定位置に座標変換し（座標変換後の時刻（ｔ＋Δｔ）での電極捲回体の発熱率分布データをＡ’とする）、電極捲回体の特定位置へマッピングする。ステップＳ１８では、座標変換後のＡ’（ｔ＋Δｔ）に基づいて、電池セル温度分布情報算出装置５２により、時刻ｔ＋Δｔでの電極捲回体の温度分布Ｂ’を算出する。ステップＳ２０では、電極捲回体の温度分布を、データ・マッピング装置５０により、平板電極面内の対応する特定位置に座標変換し（座標変換後の時刻（ｔ＋Δｔ）での平板電極面内の温度分布をＢとする）、平板電極面へマッピングする。このようにして、平板電極面内の発熱率分布から、電極捲回体の温度分布が求められ、さらには、電極捲回体の温度分布から平板電極面内の温度分布が求められる。発熱率分布や温度分布の算出には、前述した本実施形態の電池モデルが適用されている。その結果、ＣＡＥ技術として許容される計算コスト、計算時間の範囲内で、電極反応計算と電池セル温度分布計算の連成計算を実現することができる。更に、この連成計算を実現することによって、導電率や拡散係数などの物性値の温度依存性を正確に反映することができる。 FIG. 11 is a flowchart for explaining the operation of the secondary battery simulation apparatus. In step S10, at time t, based on the temperature distribution B (t) (B (t) is a value that has already been calculated in the process of repeated calculation) on the plate electrode surface on which the electrode winding body is developed, As preprocessing of the battery model unit 20 constituting the distribution information calculation unit 48, physical property values at respective positions in the plane electrode surface are calculated. In step S <b> 12, each physical quantity and gradient value are calculated by the battery model unit 20 based on the physical property values at each position in the plane electrode surface. In step S14, the battery state estimation unit 22 constituting the electrode surface distribution information calculation unit 48 calculates the heat generation rate distribution A at time t + Δt. The calculation method of the physical quantity, the gradient value, and the heat generation rate distribution in the plane electrode surface is as described above. In step S16, the heat generation rate distribution A in the plane electrode surface at time t + Δt is coordinate-converted to a specific position corresponding to the electrode winding body by the data mapping device 50 (at time (t + Δt) after coordinate conversion). The heating rate distribution data of the electrode winding body is set as A ′), and mapping is performed to a specific position of the electrode winding body. In step S18, based on A ′ (t + Δt) after the coordinate conversion, the battery cell temperature distribution information calculation device 52 calculates the temperature distribution B ′ of the electrode winding body at time t + Δt. In step S20, the temperature distribution of the electrode winding body is coordinate-converted by the data mapping device 50 to a corresponding specific position in the plate electrode surface (the temperature in the plate electrode surface at the time (t + Δt) after the coordinate conversion). The distribution is assumed to be B), and is mapped to the plate electrode surface. In this way, the temperature distribution of the electrode winding body is obtained from the heat generation rate distribution in the plane electrode surface, and further, the temperature distribution in the plane electrode plane is obtained from the temperature distribution of the electrode winding body. The battery model of the present embodiment described above is applied to the calculation of the heat generation rate distribution and the temperature distribution. As a result, coupled calculation of electrode reaction calculation and battery cell temperature distribution calculation can be realized within the range of calculation cost and calculation time allowed for the CAE technique. Furthermore, by realizing this coupled calculation, it is possible to accurately reflect the temperature dependence of physical properties such as conductivity and diffusion coefficient.
実際の電池の使用温度域においては、導電率や拡散係数などの物性値の温度依存性は極めて大きく、電位やリチウムイオン濃度分布、充放電曲線等の電池性能の計算結果の精度に非常に大きな影響を及ぼすこととなる。従って、電池セルあるいは電池パックとしての放熱条件、冷却方法に関して、電池を最大限に有効利用するためのシミュレーションが可能となる。 In the actual battery operating temperature range, the temperature dependence of physical properties such as conductivity and diffusion coefficient is extremely large, and the accuracy of battery performance calculation results such as potential, lithium ion concentration distribution, and charge / discharge curves are very large. Will be affected. Therefore, it is possible to perform a simulation for maximally effectively using the battery with respect to the heat radiation conditions and the cooling method as the battery cell or the battery pack.
以下、実施例を挙げ、本発明をより具体的に詳細に説明するが、本発明は、以下の実施例に限定されるものではない。 EXAMPLES Hereinafter, although an Example is given and this invention is demonstrated in detail more concretely, this invention is not limited to a following example.
（実施例１）
実施例１では、図６に示す電池モデルを用いて、リチウムイオン二次電池の放電曲線を計算した。計算対象の二次電池を正極にＮｉ系酸化物、負極にカーボンを用いた０．５Ａｈｒ級の円筒型リチウムイオン電池とした。放電曲線は、上記式（１８）〜（２１）、式（２３）〜（２８）、式（４）、式（５）を全て連立させて解き、φｓ，ｎ及びφｓ，ｐから計算した。比較例では、前述したＳＰモデルを用いて、上記式（１）〜（６）を連立させて解き、φｓ，ｎ及びφｓ，ｐから充放電曲を計算したもの、及びＮｅｗｍａｎモデルを用いて、式（９）〜（１３）を連立させて解き、φｓ，ｎ及びφｓ，ｐから放電曲線を計算した。それらの計算結果を図１２に示す。
Example 1
In Example 1, the discharge curve of the lithium ion secondary battery was calculated using the battery model shown in FIG. The secondary battery to be calculated was a 0.5 Ahr class cylindrical lithium ion battery using Ni-based oxide for the positive electrode and carbon for the negative electrode. The discharge curve is solved by combining all of the above formulas (18) to (21), formulas (23) to (28), formula (4), and formula (5) , and calculated from φ s, n and φ s, p. did. In the comparative example, using the SP model described above, the above formulas (1) to (6) are solved simultaneously and the charge / discharge curve is calculated from φ s, n and φ s, p , and the Newman model is used. Then, equations (9) to (13) were solved simultaneously, and a discharge curve was calculated from φ s, n and φ s, p . The calculation results are shown in FIG.
図１２に示すように、ＳＰモデルでは、放電電流が大きくなるほど、実際の０．５Ａｈｒ級の円筒型リチウムイオン電池の放電曲線との乖離が大きくなった。これは、ＳＰモデルが液相の電位およびリチウムイオン濃度を考慮していないため、液相における電位降下が電池電圧に反映されないためである。一方、図６に示す電池モデルを用いた実施例１では、放電電流が大きくなっても、その計算精度はＮｅｗｍａｎモデルと同等であり、実際の０．５Ａｈｒ級の円筒型リチウムイオン電池の放電曲線の結果をよく再現していた。また、実施例１の計算時間は、ＳＰモデルを用いた場合とほぼ同じ程度であり、Ｎｅｗｍａｎモデルの１／１００（Ｎｅｗｍａｎモデルのメッシュ数が８０個の場合）であった。 As shown in FIG. 12, in the SP model, the larger the discharge current, the greater the deviation from the actual discharge curve of the 0.5 Ahr class cylindrical lithium ion battery. This is because the potential drop in the liquid phase is not reflected in the battery voltage because the SP model does not consider the liquid phase potential and the lithium ion concentration. On the other hand, in Example 1 using the battery model shown in FIG. 6, even when the discharge current increases, the calculation accuracy is equivalent to that of the Newman model, and the discharge curve of an actual 0.5 Ahr class cylindrical lithium ion battery. The results were reproduced well. In addition, the calculation time of Example 1 was almost the same as that when the SP model was used, which was 1/100 of the Newman model (when the number of meshes of the Newman model was 80).
（実施例２）
実施例２では、図６に示す電池モデルと、図７に示す熱解析モデルを組み合わせて、繰り返し充放電時の電池電圧と電池内部温度を推定した。その結果を図１３に示す。計算対象の二次電池を正極にＮｉ系酸化物、負極にカーボンを用いた０．５Ａｈｒ級の円筒型リチウムイオン電池とした。また、充放電電流を５Ａとし、周囲温度を２０℃とした。充放電時の電池電圧は、上記式（１８）〜（２１）、式（２３）〜（２８）、式（４）、式（５）を全て連立させて解き、φｓ，ｎ及びφｓ，ｐから算出し、電池内部温度は、上記式（３９）を用いて算出した。なお、実際のリチウムイオン二次電池の内部温度の測定は、熱電対により行った。図１３に示すように、実施例２で計算した電池電圧および電池内部温度ともに、実際の０．５Ａｈｒ級の円筒型リチウムイオン電池の放電曲線及び内部温度と比較して、高精度に推定できたと云える。実施例２の計算時間は、ＣＰＵの演算処理速度にも依存するが、実際に試験した時間の１／１００〜１／１０００のオーダであった。
(Example 2)
In Example 2, the battery model shown in FIG. 6 and the thermal analysis model shown in FIG. 7 were combined to estimate the battery voltage and the battery internal temperature during repeated charging / discharging. The result is shown in FIG. The secondary battery to be calculated was a 0.5 Ahr class cylindrical lithium ion battery using Ni-based oxide for the positive electrode and carbon for the negative electrode. The charge / discharge current was 5 A, and the ambient temperature was 20 ° C. The battery voltage at the time of charging / discharging is obtained by simultaneously solving the above formulas (18) to (21), formulas (23) to (28), formulas (4), and formulas (5), φ s, n and φ s , P , and the battery internal temperature was calculated using the above equation (39). The internal temperature of the actual lithium ion secondary battery was measured with a thermocouple. As shown in FIG. 13, both the battery voltage and the battery internal temperature calculated in Example 2 were estimated with high accuracy compared to the discharge curve and internal temperature of an actual 0.5 Ahr class cylindrical lithium ion battery. I can say. The calculation time of Example 2 was on the order of 1/100 to 1/1000 of the actually tested time, although depending on the CPU processing speed.
このように、図６に示す電池モデルを用いることにより、非常に高速に、且つ実際の試験時間以下で、電池電圧等の諸特性や発熱率を時々刻々算出することができる。さらに、図７に示す熱解析モデルを組み合わせれば、オンラインでリアルタイムに電池内部状態と温度変化を同時に高精度に推定することができる。 As described above, by using the battery model shown in FIG. 6, various characteristics such as battery voltage and the heat generation rate can be calculated from time to time at a very high speed and within an actual test time. Furthermore, if the thermal analysis model shown in FIG. 7 is combined, the battery internal state and temperature change can be simultaneously estimated with high accuracy in real time online.
（実施例３）
実施例３では、図６に示す電池モデルに基づく上記式（４）、式（５）及び式（４１）〜式（５０）を用いて、充放電曲線、放電深度３０％（ＤＯＤ＝３０％）の時の分布情報を計算した。充放電曲線の結果を図１４に示し、放電深度３０％（ＤＯＤ＝３０％）の時の正極及び負極における局所ＳＯＣ（Ｓｔａｔｅ ｏｆ Ｃｈａｒｇｅ：充電状態）分布を図１５（ａ）に示し、放電深度３０％（ＤＯＤ＝３０％）の時の正極及び負極の電位分布を図１５（ｂ）に示し、放電深度３０％（ＤＯＤ＝３０％）の時の電極の発熱率分布を図１６に示した。計算対象の二次電池を正極にＮｉ系酸化物、負極にカーボンを用いた０．５Ａｈｒ級の円筒型リチウムイオン電池とした。
(Example 3)
In Example 3, using the above formula (4), formula (5), and formula (41) to formula (50) based on the battery model shown in FIG. 6, a charge / discharge curve, a discharge depth of 30% (DOD = 30%) ) Distribution information was calculated. FIG. 14 shows the results of the charge / discharge curve, and FIG. 15A shows the local SOC (State of Charge) distribution in the positive electrode and the negative electrode when the discharge depth is 30% (DOD = 30%). The potential distribution of the positive electrode and the negative electrode when 30% (DOD = 30%) is shown in FIG. 15B, and the heat generation rate distribution of the electrode when the discharge depth is 30% (DOD = 30%) is shown in FIG. . The secondary battery to be calculated was a 0.5 Ahr class cylindrical lithium ion battery using Ni-based oxide for the positive electrode and carbon for the negative electrode.
以上のように、図６に示す電池モデルを用いることにより、設計、開発のフェーズにおいて、ＣＡＥ技術として許容できる範囲内の計算負荷、計算コストで、実際の電池の充放電曲線や電極面内の分布情報を提供することが可能となった。 As described above, by using the battery model shown in FIG. 6, in the design and development phases, the calculation load and the calculation cost within the allowable range for the CAE technology can be used. Distribution information can be provided.
（実施例４）
図９に示す二次電池シミュレーション装置を適用し、上記式（４）、式（５）、式（４１）〜式（５０）及び式（５９）を用いて、繰り返し充放電時の充放電曲線および電池内部温度を算出した。その結果を図１７に示す。計算対象の二次電池を正極にＮｉ系酸化物、負極にカーボンを用いた０．５Ａｈｒ級の円筒型リチウムイオン電池とした。図１７は、充放電電流を２．５Ａとし、周囲温度を２０℃とした場合の推定結果である。実際の電池温度は電池缶内の内部及び缶壁に設置した熱電対により測定した。図１７に示すように、電池缶内の内部及び缶壁の温度ともに実測値との差が３℃以内で推定できていることが分かった。
Example 4
The secondary battery simulation apparatus shown in FIG. 9 is applied, and the charging / discharging curve at the time of repeated charging / discharging is performed using the above formula (4), formula (5), formula (41) to formula (50), and formula (59). The battery internal temperature was calculated. The result is shown in FIG. The secondary battery to be calculated was a 0.5 Ahr class cylindrical lithium ion battery using Ni-based oxide for the positive electrode and carbon for the negative electrode. FIG. 17 shows the estimation results when the charge / discharge current is 2.5 A and the ambient temperature is 20 ° C. The actual battery temperature was measured with a thermocouple installed inside the battery can and on the can wall. As shown in FIG. 17, it was found that the difference between the measured value inside the battery can and the temperature of the can wall could be estimated within 3 ° C.
１ 二次電池システム、１０ 二次電池、１２ 負荷、１４ 二次電池シミュレーション装置、１６ 電流センサ、１８ 電圧センサ、２０ 電池モデル部、２２ 電池状態推定部、２４ 負極、２６ セパレータ、２８ 正極、３０ 電流コレクタ，負極集電体、３２ 電流コレクタ，正極集電体、３４ 固相リチウムイオン濃度分布モデル部、３６ 液相リチウムイオン濃度分布モデル部、３８ 固相電位分布モデル部、４０ 液相電位分布モデル部、４２ 電極捲回体、４４ 電池缶、４６ 二次電池シミュレーション装置、４８電極面内分布情報算出部、５０ データ・マッピング装置、５２ 電池セル温度分布情報算出装置。 DESCRIPTION OF SYMBOLS 1 Secondary battery system, 10 Secondary battery, 12 Load, 14 Secondary battery simulation apparatus, 16 Current sensor, 18 Voltage sensor, 20 Battery model part, 22 Battery state estimation part, 24 Negative electrode, 26 Separator, 28 Positive electrode, 30 Current collector, negative electrode current collector, 32 Current collector, positive electrode current collector, 34 Solid phase lithium ion concentration distribution model part, 36 Liquid phase lithium ion concentration distribution model part, 38 Solid phase potential distribution model part, 40 Liquid phase potential distribution Model unit, 42 electrode winding body, 44 battery can, 46 secondary battery simulation device, 48 electrode in-plane distribution information calculation unit, 50 data mapping device, 52 battery cell temperature distribution information calculation device.
Claims (3)
前記第１及び第２電極の活物質の電位を規定する固相電位モデル式、前記第１及び第２電極の活物質内の反応物質濃度を規定する固相濃度モデル式、前記第１及び第２電極の液相の電位の積分平均値＜φ ｅ，ｎ ＞及び＜φ ｅ，ｐ ＞を用いて、前記第１及び第２電極の液相の電位を規定する液相電位モデル式、前記第１及び第２電極の液相内の反応物質濃度の積分平均値＜ｃ ｅ，ｎ ＞及び＜ｃ ｅ，ｐ ＞を用いて、前記第１及び第２電極の液相内の前記反応物質濃度を規定する液相濃度モデル式を、各々の電極の各々の相内で微分可能な関数で近似することにより、前記第１及び第２電極の活物質及び液相の電位及び前記第１電極及び第２電極の活物質内及び液相内の反応物質濃度を算出する電池モデル部と、
前記電池モデル部により算出された前記第１及び第２電極の電位及び反応物質濃度に基づいて、前記第１及び第２電極面の内部状態を推定する電池状態推定部と、を備えることを特徴とする二次電池のシミュレーション装置。 A secondary battery comprising: first and second electrodes including an active material that causes an electrochemical reaction with a predetermined material; and a liquid phase conductor for conducting the predetermined material between the first and second electrodes. A simulation device,
A solid phase potential model equation defining the potential of the active material of the first and second electrodes, a solid phase concentration model equation defining the concentration of the reactant in the active material of the first and second electrodes, the first and second integrated average value of the potential of the second electrode of the liquid phase <phi e, n> and using <phi e, p>, the liquidus potential model equation that defines the potential of the liquid phase of the first and second electrodes, wherein The reactants in the liquid phase of the first and second electrodes using the integrated average values <c e, n > and <c e, p > of the reactant concentrations in the liquid phase of the first and second electrodes. By approximating the liquid phase concentration model formula that defines the concentration with a function that can be differentiated within each phase of each electrode, the active material of the first and second electrodes, the potential of the liquid phase, and the first electrode And a battery model part for calculating the concentration of reactants in the active material and in the liquid phase of the second electrode,
A battery state estimation unit for estimating an internal state of the first and second electrode surfaces based on the potentials of the first and second electrodes and the reactant concentration calculated by the battery model unit. A secondary battery simulation device.
前記電極面の発熱率分布情報に基づいて、前記第１及び第２電極を捲回した捲回体における温度分布情報を算出する温度分布情報算出部を備えることを特徴とする請求項１記載の二次電池のシミュレーション装置。 The internal state of the first and second electrode surfaces is heat rate distribution information of the electrode surface in the flat state of the first and second electrodes,
The temperature distribution information calculation part which calculates the temperature distribution information in the winding body which wound the 1st and 2nd electrode based on the heat rate distribution information on the electrode surface is provided. Secondary battery simulation device.
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